Масс-спектрометрическое исследование молекулярных пучков, содержащих кластеры тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.04 ВАК РФ

Козлов, Борис Николаевич АВТОР
кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Санкт-Петербург МЕСТО ЗАЩИТЫ
1992 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.04 КОД ВАК РФ
Автореферат по физике на тему «Масс-спектрометрическое исследование молекулярных пучков, содержащих кластеры»
 
Автореферат диссертации на тему "Масс-спектрометрическое исследование молекулярных пучков, содержащих кластеры"

л <1

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ им.А.Ф.ИОФФЕ

На правах рукописи

Козлов Борис Николаевич

МАСС-СПЕШРОМЕТРИЧЕСКОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ МОЛЕКУЛЯРНЫХ ПУЧКОВ, СОДЕРЖАЩИХ КЛАСТЕРЫ.

(специальность 01.04.04 - физическая электроника)

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург 1992

Работа выполнена в Ордена Ленина фиэико-техничесхом институте им.А.Ф.Иоффе РАН.

Научный руководитель - доктор физико-математических наук,

профессор Б.А.Маиырин.

Официальные оппоненты - доктор физико-математических наук,

А.Ф.Додонов,

- кандидат физико-математических наук, М.А.Ходорковский.

Ведущая организация - Институт общей физики РАН.

Защита состоится "Л?" 1992 г. в часов на засе-

дании специализированного совета Д 003.23.01. в Физико-техническом институте им.А.Ф.Иоффе РАН по адресу: 194021, Санкт-Петербург, Политехническая ул., 26.

С диссертацией можно ознакомиться "в библиотеке ФТИ им.А.Ф.Иоффе РАН.

Автореферат разослан " ^ " 1992 г.

Ученый секретарь специализированного совета Д 003.23.01

кандидат физ.-мат.наук А.Л.Орбели

. _ ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность теки диссертации.

Аналитическая масс-спектрометрия продвигается в направлении исследования все более сложных соединений, содержащих сстни и тысячи атомов. Наиболее интенсивно исследуемые классы таких сложных частиц - большие биологические молекулы и полимолекулярные соединения - кластеры.

Изучение кластеров необходимо для понимания процессов образования многоатомных объектов и их свойств. Кластеры играют ключевую роль при фазовых переходах. В последние годы большое внимание уделяется роли кластеров в процессах роста пленок ка поверхности, развиваются методы нанесения покрытий с использованием пучков, содержащих кластеры.

Кластеры для масс-спектрометрии являются сложным объектом исследования в связи с высокой вероятностью их распада при ионизации и неотличимостью осколков больших кластеров от нераспав-шихся ионов кластеров меньших размеров.

Решение этих проблем возможно с использованием методов молекулярных пучков, позволяющих получать такие объекты в свободном состоянии, изолированном от каких-либо неконтролируемых воздействий .

Важнейшей задачей исследования кластеров является определение зависимости свойств кластеров от условий их образования. Поэтому исключительно важно использовать всю информацию об исходных условиях формирования, которую несет молекулярный пучок. А эта информация отражается в таких характеристиках пучка, как интенсивность, расходимость, структура поперечного течения, скорость, определенных отдельно для различных типов составляющих пучок молекул и кластеров.

Новейшие способы эффективного получения в свободном состоянии сложных нелетучих молекулярных' образований основываются на импульсной десорбции или испарении вещества путем воздействия на мишень импульса лазерного излучения, высокоонергичных ионов, электронов, мощного импульса слектрического тока в подложке. Первичные процессы и динамика развития таких "взрывов" или

"встряхиваний" малоизучены. Для их понимания также необходимо извлекать максимум информации из параметров потока вещества, де-сорбированного этими способами.

С другой стороны, разработке методов контроля условий образования сложных молекулярных объектов в газовой фазе или условий перехода их в свободное состояние необходима в связи с высокой вероятностью их трансформации при исследовании, для повышения достоверности результатов анализа этих объектов.

Следовательно, разработка новых и развитие известных методов получения и масс-спектрометрического анализа молекулярных пучков, несущих сложные молекулярные соединения, с целью изучения свойств этих частиц и условий их образования представляются весьма актуальными.

Цель работы

Развитие методов получения в вакууме потоков вещества, содержащих полимолекулярные соединения, выделение из них представительных молекулярных пучков и исследование методами масо-спек-трометрии свойств этих соединений и условий их образования.

Научная новизна работы

На основании обобщения и развития принципов расчета время-Пролетных масс-спектрометров и устройств выделения молекулярных пучков из расширяющихся в вакуум сверхзвуковых потоков частиц создан комплекс новых масс-спектрометрических методов исследования расширяющихся в вакуум потоков вещества и условий образования в них кластеров.

Предложен и апробирован метод, позволяющий установить соответствие между масс-спектрометрическим сигналом кластерных ионов и диапазоном, масс соответствующих ему родительских нейтральных кластеров в пучке. На примере ксенона показано, что регистрируемые масс-спектрометром димерные ионы могут иметь преимущественно осколочный характер.

Обнаружена конденсация окиси иттрия в лазерной плазме У-Ва-Си-О керамики, доказывающая существенно столкновительный характер разлета продуктов при лазерной абляции.

Предложена качественная модель разлета облака, образующегося при импульсном лазерном испарении ВТСП керамики в режиме, со-* ответствующем напылению ВТСП пленок. Существенная неоднородность облака по фазовому и химическому составу объяснена в рамках гидродинамической модели тепловой неоднородностью, сохраняющейся на всех стадиях разлета плазмы.

Предложена и проверена экспериментально модель формирования пучка щелевым скиммером, позволяющая из экспериментально определенных плотности и расходимости пучка определить расположение области последних столкновений и температуры потока в этой области.

Научная и практическая значимость работы.

Создан времяпролетный масс-спектрометр (ВПМС) с коэффициентом транспортировки ионов около 50# и разрешающей способностью 500 по ширине пика на половине высоты при ширине области ионизации 30мм, что позволяет анализировать расходящиеся молекулярные пучки с таким размером поперечного сечения без дополнительного диафрагмирования.

Разработан и изготовлен электродинамический импульсный вакуумный затвор, обеспечивающий импульсное истечение газа в вакуум через сверхзвуковое сопло в течение 0.2 - 2 мс. При этом поток идентичен стационарному при диаметрах критического сечения сопла до 1мм,

Предложены новые методы молекулярно-пучковой диагностики, на основе времяпролетной масс-спектрометрии:

- метод определения начальных скоростей ионов в источнике и, соответственно, скоростей родительских нейтральных молекул,

- метод определения координаты зарождения иона в иоточнике ионов впемяпролетного масс-спектрометра.

- метод определения скоростных отношений различных нейтральных компонентов расходящегося в вакуум газового потока.

Создана лазерная масс-спектромётрическая установка, позволяющая исследовать состав и энергетические характеристики продуктов лазерного распыления при плотностях мощности излучения и площадях облучаемой поверхности близких к характерным для техно-

логических режимов лазерного напыления пленок.

Основные положения, 'выкосиные на защиту.

Создание комплексного экспериментального метода исследования расширяющегося в вакуум импульсного потока вещества.

Модель формирования молекулярного пучка из расходящегося в вакуум потока газа щелевым скиммером и способ расчета на ее основании координаты области последних столкновений и температуры в потоке в области последних столкновений по измеренным плотности и расходимости пучка.

Качественная модель разлета облака вещества при лазерной абляции, основанная ка полученных экспериментальных данных по структуре облака лазерной плазмы Y-Ba-Cu-0 керамики в технологическом режима напыления сверхпроводящих пленок.

Результаты работы доложены и обсуждены на XI Всесоюзной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Ереван,1982), IV Всесоюзной конференции по масс-спектрометрии (Сумы,1986), XXV Сибирском теплофизическом семинаре "Физика хластеров в газовой фазе" (Новосибирск, 1987), X и XI Всесоюзных конференция)! "Динамика разреженных газов" (Москва,1989, Ленинград,1891), Международной конференции по высокотемпературной сверхпроводимости (Пекин 1939), VIII Всесоюзной конференции по взаимодействию оптического излучения с веществом (Ленинград, 1990), III Всесоюзно», совещании по высокотемпературной сверхпроводимости (Харько! 1991). X Международном симпозиуме по химии плазмы (ISPC-10) (ФРГ 1991).

Структура и объем работы.

Диссертация состоит из введения, шести глав и заключения, Работа содержит 220 страниц, в том числе 170 страниц машинописного текста, 2 таблица, 53 рисунка и список литературы, включающий IIS наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ .

Во введении обоснована актуальность темы исследований, сформулирована цель работы, обсуждены научная новизна и практическая значимость результатов, приведены основные положения, выносимые на защиту.

Первая глава носит обзорный характер. 3 ней даны представления об образовании кластеров в расширяющихся газовых потоках. Рассмотрены экспериментальные способы обнаружения кластеров в таких потоках.

Наиболее полную информации можно получить при помощи масс-спектрометрических методов. Однако, достоверность получаемых в обычных масо-спектрометрических экспериментах с кластерами результатов невысока. Причиной является высокая вероятность фрагментации кластеров при ионизации. Корректные эксперименты по определению вероятностей различных каналов распада при ионизации кластеров заданного размера сложны и проводились лишь с кластерами, состоящими из нескольких мономеров. В общем же случае, вопрос о соответствии масс-спектра кластеров реальному распределению нейтральных кластеров по размерам остается открытым.

Во второй глава предложены модельные представления о соответствии между параметрами расширяющегося в область низкого давления (в вакуум) газового потока и параметрами выделяемого из этого потока при помощи диафрагмы-скиммера молекулярного пучка,. основанные на данных других авторов и своих расчетах.

Так, для того, чтобы нерассеянные молекулы сверхзвукового импульсного потока проникали через отверстие скиммера, достаточно выполнения одного из условий:

^ 'V*

Ц|>Ц> <-> ».< 0.3 —^ или Ьм>ц <=> и 0.3

ао ^ ао Ч

где У^ - объем камеры, в которую расширяется импульсный поток, Ьд - расстояние сопло-скиммер, Ц( - расстояние от сопла до диска Маха, I - время истечения потока, Ц, - расстояние от сопла до "границы невозмущенного фона", а0 - скорость звука в газе в объеме перед соплом. Первое условие эквивалентно условию разреженности потока. Расстояние Ц, определяется из равенства его сред-

ней длине свободного пробега молекул потока в системе отсчета, связанной с потоком,и для потока иа звукового сопла при отсуяст вии конденсации расчитывается (равно как и Цр в приближении Аш-кенаеа и Шермана.

В параксиальном приближении проведен расчет плотности пучка за щелевым скиммером в случае окончания столкновений между молекулами в потоке на расстоянии Ц = 2п-^ S^ от сопла в пространстве между соплом и скиммером (Л^ - средняя длина свободного пробега молекул в системе отсчета, связанной с потоком на расстоянии L1, S^ - скоростное отношение в потоке в этой области). Для упрощения результатов предлагается пользоваться приближениями "узкого" и "широкого" скиммеров, где условие "узости"

dg_ Ь) « L 2Ч Ч) si

(Ljj - расстояние сопло-детектор, Ds - ширина отверстия скиммера) не связано с величиной параметра Кнудсена для скиммера.

Для щелевого скиммера, который можно считать "узким" в одном (а) и "широким" в другом (Ь) направлении, плотьость компонента пучка на расстоянии Lp >> Ls от скиммера в точке, расположенной под углами а и b относительно оси пучка с вершинами нг острие скиммера выразится через его плотность и скоростное отношение в области последних столкновений для , . Dch L„ + Ln

|b| << —=—- следующим образом:

г Ls lD

П1 ¿м S. Dca „ y La r,

c^V» fii «* - «i ç rî >2>

(Здесь Dsa - ширина отверстия скиммера в направлении а).

В промежуточных случаях на достаточно больших расстояниях от скиммера, где можно не различать положение центра расходимости пучка в "широком" (сопло) и "узком" (скиммер) случаях, предлагается считать, что расходимость пучка, определяемая как среднеквадратичное отклонение углового распределения от средне-

го, складывается из геометрической ("широкий" скиммер) и тепловой ("узкий" скиммер) расходимости:

С - (С2 + С?)!/2 = — !_>1/Й

12 Ь§ ЙЬ^?

Влияние столкновений между молекулами пучка после прохоя-дения скиммера предлагается учитывать в рамках модельных представлений Деккерса и Валью, Плотность п на расстоянии х на оси пучка в результате столкновений меньше рассчитанной п' при отсутствии столкновений в I + Л(х) раз.где Л(х) - среднее количество столкновений, приходящееся на молекулу пучка при продвижении на расстояние х за скиммер. Условия значительного ослабления в пучке, соответствующие Л(оо) > 1:

Кпд < 1 для "узкого" скиммера и

Ьд < Ц для "широкого" скиммера,

где Кпд - параметр Кнудсена для отверстия скиммера.

Предложенные модельные представления помогают правильно трактовать получаемые результаты и извлекать дополнительные сведения из параметров пучка.

В третьей главе дано описание вариантов экспериментального комплекса, разработанного для исследования импульсных плотных потоков вещества в вакууме. На рис.1. показана схема масс-спек-трометрической установки с импульсным газодинамическим источником молекулярного пучка. Разработанный импульсный вакуумный затвор обеспечивает сверхзвуковой поток газа через сопло с диаметром критического сечения 0.25 мм,эквивалентный стационарному в течение промежутка времени, регулируемого от 200 до 2000 мкс. Молекулярный пучок выделяется щелезым скиммером и без дополнительного коллимирования проходит через источник ионов времяг.ро-летного масс-спектрометра типа масс-рефлектрон.

Применение схемы масс-рефлектрона обеспечивает разрешающую способность около 500 по полувысоте массовых пиков при разбросе энергий ионов, связанном с различием исходного положения в источнике, в интервале от 1000 до 1500 эВ. Оптимальный выбор параметров сетчатых электродов позволяет собрать на детекторе до

I

150

I ! I-

Г

II К.

ЩИ

гЬ

ПИ!

I I Г

--в Г--

Рис.1. Схема установки: 1 - сопло, 2 - затвор, 3 - скиммер, 4 - источник ионов, 5 - отражатель ионов, 6 -фильтр ионов, 7 - детектор, 8 - вакуумная откачка, 9 - сверхзвуковой газовый поток, 10 - молекулярный пучок, е~ - ионизирующие электроны, п+ - траектория ионов.

¿0 ' " ' "■' 7Й0' 800 900

время (икс)

Рис.2. Формирование потока ксенона, 1 - атомарный Хе, 2 - Хе2,

3 - Хе,

Хе2С-

- и -

Ъ0% всех ионов, образойавшихся в источнике. Для исследования облака вещества, испаренного импульсом лазерного излучения,использовалась похожая схема установки. В этом случае источником плотного потока вещества являлся облученный участок мишени. Во избежание образования глубокого кратера и для представительности анализа мишень перемещалась после каждого лазерного импульса.

В четвертой главе дано описание новых методов исследований. Метод определения координаты появления иона в источнике состоит в определении энергии ионов, поступающих на детектор масс-спектрометра. Превышение энергии над уровнем 10С0 эВ (ускоряющий потенциал) пропорционально расстоянию от начального положения иона в источнике до выходного электрода ионизационной камеры. Координате выталкивающего электрода соответствует дополнительная энергия в 500 эВ (напряжение выталкивающего импульса). Ионизирующие электроны пересекают молекулярный пучок в направлении, совпадающем с направлением выталкивания образующихся ионов (рис.1). Таким образом, измеряемое распределение ионов вдоль оси масс-спектрометра соответствует распределению нейтральных компонентов по сечению пучка. При ширине ионизационной камеры в 30 мм, пространственное разрешение в конкретной реализации метода - 0.3 мм.

Для измерения скоростей компонентов пучка предлагается после сведения к минимуму действия паразитных полей, изменяющих энергию движения ионов в направлении вдоль оси молекулярного пучка, измерять эту энергию, определяя напряжение отклоняющих пластин, необходимое для направления ионов на детектор. Аппаратная функция метода при определении скоростей в пучке ксенона имела среднеквадратичное отклонение от среднего 4 миллирадиана в угловых единицах, что соответствует тепловому разбросу скоростей при 200 К. Погрешность определения наиболее вероятной скорости соответствует энергии не более 0.01 эВ.

Пятая глава посвящена экспериментальному анализу эффектов, связанных о образованием кластеров в импульсном сверхзвуковом потоке. Начало конденсации основного газа, составляющего потек, характеризуется резким уменьшением расхода мономеров этого газа через скиммер. Расходимость пучка мономеров сильно увеличивает-

ся в соответствии с увеличением температуры потока из-за выделения теплоты при образовании кластеров. Используя модельные представления, предложенные во второй главе, по этим данным определены температура в потоке в области последних столкновений и местонахождение этой области при различных начальных давлениях газа (ксенона).

Процесс формирования импульсного потока в случае конденсации (начальное давление 100 кПа) отражен на рис.2, сигналы кластеров приведены к одинаковой величине с мономером в стационарном режиме. Расходимость пучка мономера резко увеличивается одновременно со спадом интенсивности и в дальнейшем почти не меняется. Время формирования потока, определяемое по времени нарастания кластерных оигналов,бли8ко ко времени формирования потока при отсутствии значительного кластерообразования (при начальном давлении 10 кПа).

Обнаружено, что расходимость составляющей пучка ксенона, ответственной за масс-спектрометрический сигнал ионов димеров, значительно меньше, чем предполагаемая тепловая расходимость компонента пучка, состоящего из нейтральных димеров. Это объясняется происхождением димерных ионов преимущественно в результате распада при ионизации кластеров большего размера, содержащих в ореднем около 10 мономеров.

В олучае конденсации примеси в неконденсирующемся газе-носителе, поток может охлаждаться до очень низких температур. Результаты экспериментов со смесью ксенон-гелий говорят о высокой вероятности конденсации примеси в потоке в условиях,когда при отсутствии газа-носителя конденсации нет.

В шестой главе приведены результаты анализа структуры облака ВТСП-кераыики, испаренного импульсом лазерного излучения в режимах, близких к технологическим режимам напыления ВТСП-пле-нок Установлено, что длительность процесса основного испарения (абляции) не-превышает 1 мкс. В составе облака обнаружены заряженные и нейтральные кластеры, .состава (У2 03 )п + УО + М, где М»ВаО, СиО, УО, массой до 2000 а.е.м. Судя по составу кластеров, они образуются при столкновениях в охлаждающемся при разлете облаке. С другой стороны, обнаружено значительное различие сред-

Скорость (км/с)

Рис.3.Скоростные распределения/компонентов лазерной абляции. Нейтрали: I - Ва, 2 - ВаО, Ь -У0, 5 - кластер *30^(х5), 7 -Си; ионы: 3 - ВаО (:Ю0), 6 Ва (:100).

-1/Ф (10Рвт/си2)

Рис.4.Рост некоторых сигналов с ростом модности излучения.

них скоростей разлета разных компонентов облака (рис.3).Существенная роль столкновений при разлете исключает обусловленность различия скоростей компонентов индивидуальными особенностями взаимодействия частиц компонента с поверхность«) и требует специального объяснения.

Анализ соотношений средних скоростей показывает, что с большими скоростями разлетаются компоненты, характерные для более высоких температур. Это, с одной стороны, частицы, не распадающиеся (не ионизирующиеся) вплоть до более высоких температур-, с другой стороны, появляющиеся при испарении диссоциации или ионизации других возможных компонентов, характеризующихся большими энергиями связи. Это предположение подтверждается совпадением последовательности средних скоростей с последовательностью порогов появления соответствующих компонентов при увеличении плотности мощности излучения (рис.4). Тангенсы углов наклона зависимостей на рисунке пропорциональны некому эффективному потенциалу появления, выраженному в единицах-плотности мощности.

Наклоны зависимостей для Си, УО и ВаО очень близки. То есть, энергетический порог появления этих компонентов один и тот же и соответствует порогу абляции (стехиометрического испарения). При меньших плотностях мощности излучения нагрев поверхности ведет к тепловому выделению наиболее летучих компонентов, превде всего, кислорода. Однако, в рассматриваемом диапазоне мощностей рост сигналов указанных компонентов связан именно с абляцией.

С увеличением плотности мощности и, соответственно, максимальной температуры в облаке, помимо указанных^появляются сигналы сначала атомов бария, затем иттрия. Порог их появления выше порога абляции. Следовательно, их появление связано с достижением температуры, достаточной для теплового распада окислов.

Различие средних скоростей разлета объясняется следующим образом.

В облаке испаряемого вещества образуется температурная неоднородность. Это связано с тем, что молекулы хвостовой части облака покидают поверхность при температуре, характерной для абляции вещества (определяющейся энергией связи частиц в мишени), в то время как внешняя часть облака, поглотившая большее коли-

чество энергии, нагревается до значительно большей температуры. Тепловое равновесие по всему облаку испаренного вещества не устанавливается. Внешние более горячие слои разлетаются быстрее внутренних.

В слоях с различной тепловой "историей" вещество облака после "замораживания" распространяется в различных состояниях - от ионов в фронтальной части, до атомов, соединений и частиц конденсата в более глубоких слоях. Средняя скорость распространения определенного компонента лимитируется тем, что в других, быстрее или медленнее распространяющихся и, соответственно, более горячих или холодных слоях облака этот компонент находится преимущественно в другом химическом или фазовом состоянии.

В заключении сформулированы основные результаты работы:

1) На основании известных представлений о поверхности последних столкновений в расширяющемся в вакуум потоке предложено обобщенное описание связи параметров выделяемого из потока молекулярного пучка с параметрами потока и геометрией устройства.

2) Разработан и создан комплекс масс-спектрометрической аппаратуры для анализа плотных потоков вещества, расширяющихся в вакуум, включающий оригинальные устройства:

а Специальный времяпролетный масс-спектрометр;

б)быстродействующий импульсный вакуумный затвор для сопел большого (до 1мм) диаметра;

в)щелевой скиммер, обладающей повышенной пропускающей способностью;

г)устройство подавления заряженной составляющей в разлетающемся облаке плазмы.

3) Разработаны новые методы исследования, позволяющие получить дополнительную информацию о частицах,анализируемых времяпролетный масс-спектрометром.

а предложен метод определения координаты зарождения иона в ионном источнике времяпролетного масс-спектрометр-?, измерения поперечной структуры (расходимости) молекулярных пучков, выделенных из свободно расеиряющихся гэзоеых струй. Показано, что такие измерения позволяют определить плот-.

- 18 -

ность и температуру газа в области окончания столкновений между молекулами в потоке, местонахождение этой области.

б)Предложен метод определения диапазона масс нейтральных кластеров, которому соответствует масс-спектрометричёский пик кластерного иона. Он состоит в определении области образования этих кластерных ионов, измерении расходимости соответствующих компонентов молекулярного пучка и определении по расходимости - массы исходных частиц.

в)Предложен простой способ измерения распределения в направлении, перпендикулярном оси масс-спектрометра, составляющих скоростей нейтральных частиц, находящихся в ионном источнике.

4) Предложенные методы и модели проверены экспериментально. С помощью этих методов определено:

а)температура в момент окончания столкновений в потоке газа, расширяющегося с конденсацией ниже температуры насыщенных паров, но значительно выше температуры, до которой охладился бы поток при отсутствии конденсации,

б)масс-спектрометрические пики димеров могут соответствовать преимущественно кластерам больших' размеров (показано на примере ксенона),

в)интервал времени, в течение которого основная масса частиц, испаренных импульсом лазерного излучения в технологическом режиме распыления ВТСП - керамики, покидает мишень, не превышает 1 мкс»

г)в процессе разлета облака испаренного лазерным импульсом вещества в нем возможна конденсация (обнаружены кластеры окиси иттрия в плазме У-Ва-Си-О-керамики).

5) С точки зрения масс-спектрометрического анализа детально изучены процессы столкновительного разлета газов и паров в пустоту,

а) Экспериментально проанализированы косвенные проявления конденсации в потоке газа или газовой смеси:

- уменьшение плотности молекулярного пучка,

- увеличение его расходимости,

- уменьшение отношения концентрации мономеров в пучке к кон-

центрации рассеянных молекул фона, - характерный вид кривой нарастания интенсивности в случае импульсного потока. По результатам экспериментов сделан вывод о высокой вероятности значительной конденсации примеси с большей удельной теплотой испарения, чем у основного газа-носителя, и сложности обнаружения такой конденсации обычными масс-спектрометрическими методами, необходимости учета косвенных данных.

б) Проанализирована структура плазменного облака, образующегося при лазерной.абляции ВТСП-керамики. Обнаружено, что,несмотря на существенно столкновительный разлет облака, различные его компоненты разлетаются с существенно различающимися средними скоростями. Это явление объяснено тепловой неоднородностью, сохраняющейся на всех стадиях разлета плазмы: в слоях облака, движущихся с разными скоростями, различаются и локальные температуры и, как следствие, фазовые и химические состояния компонентов. Показана корреляция между порядком появления различных продуктов испарения по мере увеличения мощности облучения и соотношением средних скоростей их разлета в составе облака, подтверждающая предложенную модель.

Основные результаты, полученные в настоящей работе и вошедшие в диссертацию, опубликованы в работах:

1.М.А.Иванов, Б.Н.Козлов, Б.А.Мамырин, Д.В.Шмикк, В.Г.Щебелин, Масс-рефлектрон для исследования процессов взаимодействия лазерного излучения с молекулами в сверхзвуковой струе газа. -ЖТФ. 1983. Т. 53. N 10. С. 2039-2044.

2.М.А.Иванов, Б.Н.Козлов, Б.А.Мамырин, Д.В.Шмикк, В.Г.Щебелин. Времяпролетный масс-спектрометр. - Авторское свидетельство 1005216, Б.И. N 10. 1983. С.273.

3.Мамырин Б.А. Щебелин В.Г., Козлов Б.Н., Бульченко В.П., Загу-линВ.А., Щебелина J1.E. Импульсная масс-спектрометрическая установка для исследования мономолекулярных реакций,- IV Всесоюзная конференция по масс-спектрометрии: Тезисы докладов, Секция 2, Сумы: 1986 С. 80-81.

4.Козлов Б.Н., Щебелин В.Г. Импульсный элекродинамический вакуумный затвор. - IV Всесоюзная конференция по масс-спектромет-рии, Тезисы докладов, Секция 2, Сумы:1986, С. 100 - 101.

б.В.П.Бульченко, Б.Н.Козлов, С.В.Корсуков, В.Г.Щебелин. Масс-спектрометрическая установка для исследования динамики образования и свойств кластеров. // Кластеры в газовой фазе. Под ред. А.А.Вострикова и А.К.Реброва. Новосибирск: 1987. С. 72 - 77.

6.В.Г.Аверин, Г.С.Баронов, О.Н.Бурлакин, А.И.Карчевский, Б.Н.Козлов, Б.А.Мамырин, В.Г.Щебелин. Масс-спектрометрическое исследование многофотонной диссоциации переохлажденных молекул. -XI Всесоюзная конференция "Когерентная и нелинейная оптика": Тезисы докладов 4.2. Ереван:1982. С. .670 - 671.

7.Б.Н.Козлов, В.Г.Щебелин. Масс-спектрометрическое исследование структуры молекулярных пучков, выделяемых из потока газовой смеси, расширяющегося в вакуум. - X Всеооюзная конференция "Динамика разреженных газов", Тезисы докладов. Москва:1989. С.209.

8.Б.Н.Козлов, В.Г.Щебелин. Анализ структуры молекулярных пучков, выделяемых из содржащих кластеры сверхзвуковых потоков. - ЖТФ. Т. 62. В. 1.С. 10 - 18.

9.A.V.Bulgakov, A.P.Majorov, M.R.Predtechensky, B.N.Kozlov, I.I.Pilugin, E.M.Sher, V.G.Shchebelin, A.N.Yanuta. Mass spectrometric study of the process for high temperature superconduction film deposition. - Proc. of Beijing Int.Conf. on

High Tc superconducting, ( China 1989 ), Singapur: 1990. P. 109 - 111.

10.A.V.Bulgakov, A.P.Majorov, M.R.Predtechensky, Yu.G.Shuhov, S.A.Vaciljev, B.N.Kozlov, V.G.Shchebelin. The high temperature superconducting film growth depending on laser plasma expansion. - Int.Conf. on High Temperature superconductors. Materials ' f.spects, Book of Abstr. Garmish-Partenkirchen, FRG:1990. P.115.

И.Б.Н.Козлов, И.И.Пилюгин, В.Г.Щебелин, А.В.Булгаков, А.П.Майоров, М.Р.Предтеченский. - Масс-спектрометрическое исследование

динамики разлета компонентов лазерной плазмы ВТСП Y-Ba-Cu-0* керамики. - VIII Всесоюзная конференция "Взаимодействие оптического излучения с веществом, Тезисы докладов, Ленинград:

1990. С. 61-62.

12. АХ Bulgakov, A.P.Majorov, M.R.Predtechensky, B.N.Kozlov, I.I.Pilugin, V.G.Shchebelin. Study of laser plasma expansion for YBaCuO film deposition. J.Electrochem.Soc., V. 138. N 4.

1991. P. 221.

13.A.V.Bulgakov, A.P.Majorov, M.R.Predtechensky, B.N.Kozlov, I.I.Pilugin, V.G.Shchebelin. Clusters formation during Nd:YAG laser ablation of bulk Y Ba Cu 0 . - Int.Conf."Materials and mechanisms of superconductors, Book of abstr. Kanazava, Japan: 1991. P. 187.

14.А.В.Булгаков, Б.Н.Козлов, А.П.Майоров, И.И.Пилюгин, М.Р.Пред-теченский, В.Г.Щебелин. Образование кластеров при лазерном ис-- парении Y BagCugO^. - XI Всесоюзная конференция "Динамика разреженных газов", Тезисы докладов, Ленинград: 1991. С.131.

15.A.V.Bulgakov, A.P.Majorov, M.R.Predtechensky, B.N.Kozlov, I.I.Pilugin, V.G.Shchebelin. Laser plasma process for synthesis of Y-Ba-Cu-0 films: mass-spectral investigations. -10th Int. Symp. on Plasma Chemistry (ISPC - 10) Proc., Bochuni, Germany: 1991. P. 20 - 24.

16.А.В.Булгаков, Б.Н.Козлов, А.П.Майоров, И.И.Пилюгин, М.Р.Пред-теченский, В.Г.Щебелин. Тепловая структура облака вещества испаренного импульсом лазерного излучения. - Письма вжтф Т. 17. N 21. 1991. С. 18 - 22.

РТП ПИЯФ,зак.309,тир.100,уч.-изд.л.1; 24/1У-19Э2г.

Бесплатно