Электронно-флюоресцентная диагностика потоков газа с кластерами тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.14 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК

СИБИРСКОЕ ОТДЕЛЕНИЕ

Р Г Б ОД институт теппофизики П ПК) —■

На правах рукописи УДК 533.6.011.8+535.35 +535.37+539.19

Хмель Сергей Яковлевич

ЭЛЕКТРОННО-ФЛЮОРЕСЦЕНТНАЯ ДИАГНОСТИКА ПОТОКОВ ГАЗА С КЛАСТЕРАМИ

01.04.14 - теплофизика и молекулярная физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Новосибирск - 1994

Работа выполнена в Институте теплофизики СО РАН

Научный руководитель: доктор физико-математических наук ШАРАФУТДИНОВ Равель Газизович

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор ДУДНИКОВ Вадим Георгиевич,

кандидат физико-математических наук ПЧЕЛЯКОВ Олег Петрович

Ведущая организация: Институт химической кинетики и горения СО РАН

Защита состоится ¿£ Й^иЯ. час. О О мин.

на заседании специализированного совета К 002.65.01 по присуждении учёной степени кандидата наук в Институте теплофизики СО РАН (630090, г.Новосибирск-90, проспект Академика Лаврентьева, 1)

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института теплофизики СО РАН

Автореферат разослан й? С^Ю ^ ¿РС^ЛЭ- 1994 г.

Учёный секретарь специализированного совета К 002.65.01 доктор технических наук

В.Н.Ярыгин

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Физика и химия кластеров - это новая, бурно развивающаяся область науки. Обычно под кластером понимают агрегат атомов или молекул занимающий по своим свойствам промежуточное положение между отдельным атомом или молекулой и макроскопической системой: жидкостью или твёрдым телом. Именно этим кластеры представляют значительный интерес для фундаментальной науки, кроме того их свойства могут быть полезны при решении фундаментальных проблем физики фазовых переходов, катализа и т.д. Несмотря на то, что интенсивное изучение кластеров начато сравнительно недавно, уже существуют важные технологические применения кластеров, например, ионно-кластерное осаждение, получение нанодисперсных пороиков.

При экспериментальном исследовании свойств кластеров возникает ряд серьёзных проблем. Во-первых, это сильное влияние подложки или матрицы на свойства кластеров. Поэтому данные относящиеся непосредственно к кластерам жожно получать только при измерениях в газовой Фазе, в том числе в потоках газа: сверхзвуковых свободных струях и молекулярных пучках. Во-вторых, сильный размерный эффект, затрудняющий измерения в смеси кластеров. В-третьих, потребность в измерении множества ра'зличных параметров кластеров для описания их свойств.

Уже существующие масс-спектрометрические, спектроскопические, электронографический и другие диагностические методы исследования кластеров в потоках газа недостаточны для решения этих проблем. С другой стороны при исследовании потоков газа возможна ситуация, когда кластеры появляются в газе как нежелательная или необходимая примесь. В этом случае возникает вопрос о влиянии кластеров на результаты измерений, об использовании соответствующих диагностических методов при наличии кластеров. В связи с этим создание новых и развитие уже существующих диагностик потоков газа с кластерами является _актуальной_ задачей и от её решения в значительной степени зависит прогресс как в Физике и химии кластеров,так и физической газовой динамике,молекулярной физике.

Электронно-флюоресцентная или электронно-пучковая диагностика (ЭПД) иироко применяется для исследования свободных струй газа. Этот метод диагностики позволяет измерять плотность.вращательную и колебательную температуры газа. При использовании ЭПД для исследования струи конденсирующегося газа возникает ряд методических вопросов, связанных с присутствием кластеров в струе. В данном случае

они является нежелательной примесью и могут оказывать существенное влияние на результаты измерений. Основные проблемы, возникавшие при выполнении таких измерений, - это проблемы Флюоресценции кластеров индуцированной электронным ударом. Прежде всего это касается спектров излучения кластеров при возбуждении электронным ударом, а также количественной связи между размером кластера и интенсивностью излучения из него. Таким образом чисто диагностическая проблема пере растает в необходимость исследования свойств кластеров, в данном случае их флюоресценции при возбуждениии электронным ударом. И для адекватного использование ЭПД в струях конденсирующегося газа, например измерения плотности газовой фазы или доли конденсата необходимо решить хотя бы часть.поставленных проблем. Если задача будет выполнена, то, по-видимому, эта диагностика может быть использована и для исследования самих кластеров в свободных струях.

Для изучения свободных струй газа используется также и молеку-лярно-пучковая диагностика (МПД), или времяпролётный анализ в молекулярном пучке, выделенном из струи. С её помощью можно измерять функцию распределения молекул по скоростям в струе, а значит скорость и температуру газа. В настоящей работе проводились измерения с использованием электронно-флюоресцентного детектора для регистрации времяпролётных сигналов. Практически это означает применение оптической ЭПД для измерений в молекулярном пучке. При исследовании свободной струи конденсирующегося газа с помощью этой модификации МПД также возникает ряд методических вопросов, связанных с присутствием кластеров в струе и молекулярном пучке: во-первых, флюоресценция кластеров при возбуждении электронным ударом в молекулярном пучке, во-вторых, разделение сигналов от мономеров и кластеров, в-третьих, формирование молекулярного пучка из свободной струи с кластерами.

Цель настоящей работы - исследование электронно-индуцированной флюоресценции смеси мономеры-кластеры в свободных струях и молекулярных пучках для создания методов измерения плотности и температуры газа, функции распределения молекул по скоростям.

Для достижения этой цели необходимо решить следующие задачи:

1 - создание источника струи пара меди с использованием электроннолучевого испарения; исследование флюоресценции струи пара меди и создание на этой основе методов измерения плотности и температуры пара ;

2 - исследование флюоресценции свободной струи конденсирующегося

углекислого rasa, возбуждённой пучком электронов; определение излу-чательных свойств кластеров С02; создание метода измерения плотности газа в струе конденсирующегося СО,

2'

3 - исследование флюоресценции кластерного пучка СО^, возбуждённой электронным пучком; определение излучательных свойств кластеров С02; создание метода измерения функции распределения молекул по скоростям с использованием ЭПД в рамках времяпролетной методики.

Научная новизна.

- Впервые получены данные об относительном удельном выходе излучения из кластеров в струе конденсирующегося углекислого газа при возбуждении электронным пучком ( а* 0.7 - 0.5 ).

- Предложен и реализован оригинальный электронно-флюоресцентный детектор для времяпролётных измерений в молекулярном пучке.

- Впервые измерены с помочью МПД, использующей электронно-флюоресцентный детектор, скорость и температура мономеров в струе конденсирующегося углекислого газа.

- Предложен новый метод измерения скорости кластеров в рамках этой же МПД. Измерена скорость кластеров СО., в струе конденсирующегося углекислого газа.

- Обнаружено излучение систем полос В-Х и С-Х димера меди в спектре свечения струи пара меди при электронно-лучевого испарении.

- Установлено, что отбор молекулярного пучка и'? струи конденсирующегося газа происходит без существенного влияния скиммерного взаимодействия при числах Кнудсена Кп г 30, в отличие от известного

з

условия Кпв£ 10 для однофазных газовых струй.

Практическая ценность. Она заключается прежде всего в разработка новых методов измерений в рамках ЭПД:

- плотности пара, вращательной и колебательной температур димероэ меди в струе пара меди;

- плотности газа, эффективной константы г-аиения в струе конденсирующегося углекислого газа;

- скорости и температуры мономеров, скор^бти кластеров в кластерном пучке С02 (при использовании времяпроястного анализа).

Кроме того реализован способ определения нплучательных свойств кластеров в свободной струе газа, основанный на сравнении оптического и рентгеновского сигналов смеси мономеры-кластеры, во^оухд.-н ной пучком электронов.

Самостоятельное значение'имеет оригинаЛЕГный электронно-флюоресцентный детектор для времяпролётных измерений, позволяюиип расыи-

рить спектр решаемых задач.

Основные защищаемые положения:

- Экспериментальные данные по электронно-индуцированной флюоресценции кластеров С02 в струе конденсирующегося газа и в молекулярном пучке: в струе относительный удельный выход излучения из кластера а 2« 0.7-0.5, в молекулярном пучке выход излучения существенно уменьиается с увеличением размера кластера (а < 0.2) при одинаковых параметрах торможения.

- Метод измерения скоростей и температур в струе конденсирующегося углекислого газа с помощью электронно-флюоресцентного детектирования молекулярного пучка.

- Методы измерения плотности пара меди, вращательной и колебательной температур димеров меди по флюоресценции, возбуждённой пучком электронов.

- Экспериментальные данные , показывающие, что отбор молекулярного пучка из струи конденсирующегося газа происходит без существенного влияния скиммерного взаимодействия при числах Кнудсена Кп к 30, в отличие от известного условия Кп^ 10 для однофазных газовых струй.

Апробация работы. Результаты работы обсуждались на семинарах

отдела разреженных газов Института теплофизики СО РАН; 1,11,111 Всесоюзных конференциях молодых исследователей "Актуальные вопросы теплофизики и физической гидродинамики" ( Новосибирск, 1985, 1987, 1989 ); Сибирском теплофизическом семинаре "Физика кластеров в газовой фазе" ( Новосибирск, 1987 ); VIII и X Всесоюзных конференциях по динамике разреженных газов ( Свердловск, 1987; Москва, 1989 ); IV Всесоюзной конференции по кинетическим и газодинамическим процессам в неравновесных средах ( Москва, 1988 ); III Всесоюзном совещании по физике низкотемпературной плазмы с конденсированной дисперсной фазой ( Одесса, 1988 ); Всесоюзной конференции по формированию металлических конденсатов ( Харьков, 1990 ); XII, XIII, XV Международных симпозиумах по молекулярным пучкам (Перудха, 1989; Мадрид, 1991; Берлин, 1993); XVII Международном симпозиуме по динамике разреженного газа ( Аахен, 1990 ); Международной иколе-семинаре "Неравновесные процессы в газах и низкотемпературной плазме" ( Минск, 1992 ).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 14 работ.

Структура и обьём диссертации. Диссертация состоит из введения.

пяти глав и заключения. Работа содержит 46 рисунков, 4 таблицы, библиографию 204 наименований. Общий обьём 210 страниц.

КРАТКОЕ СОДЕРХАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы исследований, сформулирована цель работы и основные задачи для её достижения. Приведены основные положения, выносимые на защиту.

Первая глава "Диагностика потоков газа с кластерами" носит обзорный характер. Прежде всего в ней обсуждены диагностические проблемы, возникающие при исследовании кластеров, находящихся в потоках газа.

Далее приведен обзор экспериментальных работ, посвященных диагностике кластеров в потоках газа. В нём обсуждён ряд основных методик, используемых для этих целей, а именно: масс-спектрометрия, спектроскопия, электронография и метод разделения кластеров по размерам, основанный на рассеянии кластерного пучка молекулярным.

Затем обсуждены теоретические основы электронно-пучковой диагностики и приведен обзор работ, посвященных использованию ЭПД в струях конденсирующегося газа и кластерных пучках. При этом особое внимание уделялось проблемам флюоресценции ван-дер-ваальсовых кластеров при возбуждении электронным ударом.

На основании этого обзора можно предположить, что существуют по меньшей мере два механизма возникновения флюоресценции ван-дер-ваальсовых кластеров при возбуждении электронным ударом. Согласно первому механизму после электронного удара возбужденная частица, атом или молекула, остаётся внутри кластера, где радиационно распадается. При этом она может подвергаться существенному воздействию со стороны остальных частиц кластера, что определяет как спектр, так и интенсивность излучения. Второй механизм характеризуется тем, что возбуждённая частица вылетает ( эжектирует' ) из кластера при фрагментации за времена значительно меньшие времени жизни возбуждённого состояния и затем радиационно распадается. Спектр её излучения не отличается от спектра свободных частиц, но интенсивность излучения совокупности таких частиц определяется процессами в кластере.

В первой главе также описаны основы времяпролётных измерений в молекулярном пучке и приведен обзор работ,- посвященных использованию молекулярно-пучковой диагностики для исследования струй конденсирующегося газа. На основании обзора отмечено, что, во-первых, между кластерами и мономерами в струе конденсирующегося газа есть проскальзывание - скорость кластеров меньше скорости мономеров.

во-вторых,его можно зарегистрировать при времяпролётных измерениях, в этом случае времяпролётный сигнал будет иметь бимодальную форму: причём первый пик - мономерный, второй - кластерный.

Вторая глава "ЭПД струи пара меди при электронно-лучевом испарении" посвящена исследованию флюоресценции струи пара меди, получаемой при использовании электронно-лучевого испарения, для создания методов измерения плотности, состава и температуры пара. В такой струе могут быть кластеры. Известно, что спектры свечения металлических кластеров и мономеров существенно отличаются друг от друга. Это обстоятельство может быть использовано для измерения состава пара, а спектр самых маленьких кластеров, димеров, - для измерения их температуры.

Электронный пучок достаточной мощности, взаимодействуя с поверхностью металла, вызывает его интенсивное испарение. В результате образуется своеобразная струя пара, для которой "соплом" является зона взаимодействия электронного пучка с поверхностью. Это обстоятельство было использовано для разработки источника струи пара меди.

Его схема приведена на рис.1. Источник состоит из графитового тигля 1, закреплённого на 2-х компонентном координатнике 2 с помощью кронштейна 3. Координатник позволяет юстировать тигель относительно электронного пучка 4. Тигель окружён теплозащитными экранами 5. Для увеличения времени работы источника создана система подачи испаряемого материала, в данном случае медной проволоки. Система подачи состоит из электродвигателя с механизмом подачи 6, установленных на стойке 7, направляющей трубки 8, бобины 9 с медной проволокой 10, укреплённой на стенке рабочей камеры. Для измерения тока электронного пучка источник изолирован от камеры установки.

В процессе работы источника контролируются ускоряющее напряжение

и, ток тигля ( электронного пучка ) Jr. Струи пара меди получали в

следующих условиях: и =*10-14 кВ, J = 15-31 мА, соответственно

мощность V = 200-450 Вт, диаметр электронного пучка 3 мм, давление

-2

газа в камере Рн = 10-10 Па. Пирометрические измерения при максимальной мощности показали, что температура "сопла" 2280 К, темпера-

-2

тура остальной поверхности 1150 К. Расход меди при этом 1.6 10 г/с, а давление пара у поверхности, согласно оценке, и 1000 Па.

В спектре свечения струи пара меди зарегистрированы линии атома и иона меди, а при превышении некоторой мощности электронного пучка - системы полос В-Х и С-Х димера меди. На рис.2 показан участок

спектра в области длин волн ДХ = 450-481.3 нм.

Для измерения плотности пара с помощью ЭПД необходимо выбрать соответствующие спектральные линии. В данной работе это невозможно сделать традиционным образом, с помощью тарировок, так как электронный пучок одновременно является и средством испарения и диагностическим зондом. Поэтому предложена следующая процедура: выбираются две спектральные линии и исследуется отношение их интенсивностей в зависимости от разнообразных параметров - тока пучка, расстояния точка измерения - поверхность металла и т.д. Если это отношение постоянно, то линии подходят для ЭПД. Таким образом проведен отбор и измерены осевые профили плотности в струе пара меди, полученной при электронно-лучевом испарении. Результаты измерений представлены на рис.3.

Для измерения вращательной и колебательной температур димера меди сравниваются экспериментально измеренный и теоретически рассчитанный контур диагональной серии полос Деландра с Ду = 0 из системы полос В-Х Си2. На рис.4 приведены экспериментальный и расчётный спектры. Эти измерения показывают, что в струе вращательная температура димеров уменьшается за счёт газодинамического охлаждения, а колебательная температура "заморожена" на уровне близком к температуре "сопла". Вследствии малой величины вращательного кванта, по-видимому, можно считать, что вращательная температура димеров близка к температуре пара.

Третья глава "ЭПД струи конденсирующегося углекислого газа" -посвящена исследованию флюоресценции, возбуждённой пучком электронов, в струях углекислого газа с кластерами для создания метода измерения плотности газа. Так как согласно литературным данным [ 1 ] и результатам настоящего исследования спектры излучения мономеров и кластеров ( ван-дер-ваальсовых) могут совпадать, то для определения вклада кластеров во флюоресценцию струи предлагается следующая процедура [1]: между собой сравниваются оптический и рентгеновский сигналы, возбуждённые пучком электронов, при изменении различных параметров - давления торможения, расстояния сопло-скиммер и т.д. Известно, что рентгеновский сигнал пропорционален полному количеству мономеров в единице объёма, вне зависимости от того в свободном или связанном состоянии они находятся, (полная плотность). Поэтому он может использоваться как нормировочный фактор. Указанная процедура вместе с данными о доле конденсата, получаемыми из расчета процесса конденсации в струе углекислого газа, позволяет определить

вклад кластеров в излучение струи.

Эксперименты проводились на газодинамической установке низкой плотности ВС-4 Института теплофизики СО РАН. Использованное в данной работе оборудование схематически показано' на рис 15. Источником газа 1 служило осесимметричное звуковое сопло диаметром d„ = 2.11 мм. В данном исследовании в качестве рабочего газа использовался технически чистый углекислый газ без дополнительной очистки. Установка оснащена электронной пувкой 3. Электронный пучок 2 с энергией 10 - 20 кэВ и током 1 - 5 МА пересекает струю газа и попадает на коллектор 4, служащий для измерения тока пучка. Оптическое излучение, возбужденное пучком электронов, собиралось линзой на входную щель монохроматора 7 и, после разложения в спектр, регистрировалось ФЭУ. Рентгеновское.излучение регистрировалось сцинцилляционным датчиком 6, перед которым был установлен коллиматор Соллера 5 для улучшения пространственного разрешения. Оптические, рентгеновские измерения, а также измерения тока пучка были автоматизированы с помощью мини-ЭВК "Электроника-60" 13.

На рис.6а представлены зависимости оптического и рентгеновского сигналов, нормированные на их изоэнтропические значения, и

R/Ris, а также их отношения W/R от давления торможения Р . В качестве оптического сигнала было выбрано пзлучение системы полос В -X СО^. На рис.66 представлены зависимости тех же величин от расстояния сопло-точка измерения х. Заметим, что если значения относительных оптического и рентгеновского сигналов меньие 1, то это является индикатором процесса конденсации в струе. Анализ отношения сигналов W/R в струе конденсирующегося газа позволяет определить излучательные свойства -ластеров.

Расчёт конденсации в струе углекислого газа показывает, что доля конденсата в условиях, реализуемых в данной работе, не более 27t, т.е. основная часть вещества в струе находится в газовой фазе. Поэтому анализ поведения отношения сигналов начнём с процесса хорошо известного в газовой фазе, с процесса гашения флюоресценции. На рис.7 на графике зависимости величины R/W - 1 от полной плотности п, под цифрами 1 и 2 представлены кривые, построенные по данным с рис.6а и рис.66, соответственно. Этот график является аналогом графика Штерна-Фольмера и линейная зависимость R/W - 1 от п указывает, что в струе идёт процесс гашения флюоресценции. Таким образом, можно сделать вывод, что поведение кривых для отношения сигналов в струе конденсирующегося газа в зависимости от давления для PQ > 70

кПа на рис.6а и в зависимости от расстояния для х < 100 мм на рис.66 определяется преимущественно гашением флюоресценции.

Из кривых 1 и 2 на рис.7 мохно определить константу гашения, однако это будет эффективная константа гашения т.к. возбуждённая молекула будет гаситься не только на мономерах, но и на кластерах. Кроме того при изменении и PQ и х будут меняться не только плотность, но и другие параметры газовой фазы и кластеров. Поэтому эффективную константу гашения лучше определять по кривой 2 на рис.7,

т.к. в этом случае указанные параметры изменяются в меньшей степе-

-10 3

ни. Эта величина составила К = 4.9 10 см /с.

Ч

Согласно приведенным выше результатам на графиках с рис.6 можно выделить области параметров, в которых поведение кривых для отношения сигналов W/R будет определяться только излучательными свойствами мономеров и кластеров, но не гашением флюоресценции. Введём понятие относительный удельный выход излучения из кластера «:

« = ( Jjk )с1 / пс1 р. где ( )- кластерный компонент интенсивности оптического из-

лучения смеси газ-конденсат, п , - кластерный компонент полной

с 1

плотности, ß - удельный выход излучения из газовой фазы. Тогда интенсивность оптического излучения смеси мономеры кластеры можно представить в виде:

jjk = е ( ng + а пс1),

где п - плотность газовой плотности. Отношение оптического и рент-9

геновского сигналов в таком случае:

W / R = Jjk /nß = l- q + «q, где а - полная плотность, q - доля конденсата. Отсюда получаем окончательное выражение для выхода излучения из кластера а:

o=(W/R+q-l)/q. Данные о величине доли конденсата получали из результатов расчёта конденсации в струе углекислого газа, любезно предоставленных П.А.Сковородко. На рис.8а приведена зависимость « от PQ в струе конденсирующегося углекислого газа, а на рис.86 зависимость ос от х. Из зависимостей представленных на рис.8 следует, что кластеры в струе конденсирующегося газа излучают и довольно эффективно; выход излучения из кластера слабо зависит от размера, более существенно от фазового состояния и, может быть, температуры кластеров.

Результаты приведенные в этой главе указывают, что ЭПД может применяться в струе конденсирующегося углекислого газа 1) для измерения плотности газа при использовании поправок на основе данных о

о выходе излучения из кластера, 2) для измерения эффективной константы гашения. А такхе для спектроскопии кластеров в свободно* струе.

Четвёртая глава "Бремяпролётный анализ в потоках газа с кластерами" посвящена исследованию электронно-индуцированной флюоресценции молекулярного пучка с кластерами С02 для создания метода измерения функции распределения молекул по скоростям. Кроме того в Hei определены условия, в которых формирование молекулярного пучка и; струи конденсирующегося газа происходит без возмущающих влияни! скиммерного взаимодействия и рассеяния на фоновом газе. И, наконец, после решения методических вопросов, с помощью молекулярно-пучково! диагностики измерены скорость и температура мономеров в струе конденсирующегося углекислого газа, а такхе скорость кластеров.

Отметим, что ситуации в молекулярном пучке и струе заметно отличаются. Если в струе доля конденсата менее 30%, то в молекулярно> пучке она, как правило, более 90%. Кроме того свойства кластеров i струе и молекулярном пучке заметно отличаются, например, из-за разного фазового состава, температуры и т.д. Поэтому исследование флюоресценции кластеров в молекулярном пучке существенно дополнит аналогичное исследование в струе и повысит ценность, общность и достоверность полученных результатов.

На рис.5 изобрахена схема экспериментальной установки. Молекулярный пучок формировался из струи с помощью скиммера 8 и коллиматора 10. Бремяпролётный анализ проводился по обычной схеме. Прерыватель 9 - вращающийся с частотой 180 Гц диск с двумя щелями "вырезал" пакеты молекул, которые после пролёта определенного расстояния, называемого времяпролётной базой, регистрировались детектором. В данноч случае вместо традиционного ионизационного детектора использовался электронно-флюоресцентный детектор. Он состоит и; электронного пучка 11, сформированного такой не по конструкшм электронной пушкой, что и обозначенная цифрой 3, оптической системь для сбора излучения и ФЭУ-39А 12. Из этого описания видно, что применение электронно-флюоресцентного детектора эквивалентно использованию ЭПД в молекулярном пучке. Основная трудность возникающая при измерениях - низкий уровень полезного сигнала, обычно отношение сигнал/шум < 1. Она была преодолена с помощью системы накоплена сигнала, созданной на базе мини-ЭВМ "Электроника - 60" 13.

На рис.9 представлена зависимость формы времяпролетного сигнале от давления торможения. При малых PQ это обычный времяпролетны!

сигнал. С увеличением давления, в условиях когда в струе идёт конденсация, возникает второй сигнал при больших временах пролёта по сравнении с первым сигналом. Эти обстоятельства указывают на кластерную природу второго пика.

Для выявления конкретных процессов, ведущих к его образованию, проведены измерения, результаты которых представлены на рис.10. На нём изображены три времяпролётных сигнала, которые получены в идентичных условиях в струе, но при этом параметры системы детектирования отличались: а) расстояние электронный пучок - линза х = 80 мм; в) х = 158 мм; с) х = 158 ум, но между электронным пучком и линзой помещена пластина из кварцевого стекла на расстоянии 37 мм. Из рисунка видно, что при увеличении расстояния электронный пучок - линза второй пик на времяпролётном сигнале исчезает, но при установке моделирующей стеклянной пластины появляется вновь. Отсюда следует, что второй пик на времяпролётном сигнале - это результат отражения кластеров от поверхности деталей оптической системы, а стеклянная пластина, установленная на небольшом расстоянии за электронным пучком, может использоваться в качестве своеобразного детектора кластерного компонента молекулярного пучка.

Флюоресценцию кластеров в молекулярном пучке надо исследовать, сравнивая оптический сигнал с интенсивностью молекулярного пучка. К сожалению в данной работе эта величина не измерялась. Однако наши результаты по флюоресценции молекулярного пучка можно сравнить с данными других авторов. На рис.11 приведен график, на котором сравниваются, оптический сигнал, полученный в данной работе, и интенсивность молекулярного пучка, измеренная в работе [2]. Из рисунка видно, что интенсивность молекулярного пучка при увеличении давления резко возрастает из-за его обогащения кластерами, в то время как оптический сигнал примерно постоянен. Отсюда следует, что кластеры достаточно больших размеров дают малый вклад в излучение молекулярного пучка, причём с увеличением размера кластера этот F-клад существенно уменьшается.

На рис.12 приведены зависимости S1/ns и S,,/n4, где п_. - плотность мономеров в области скиммера, от числа Кнудсена по скиммеру Kng. Величину ng определяли из электронно-пучковых измерений, описанных в предыдущей главе, и доли конденсата, полученной им расчёта. На рисунке наблюдается хорошее совпадение зависим« c i ей

S,/n при Kn s 30, для зависимостей S,/n такого совпадешь! не

1 s s J s

наблюдается. Это означает, что для первого пика, мономерного су

цесгвенно икиммерное взаимодействие, а для второго, кластерного

пика, - нет. Этот график, позволяет определить условия, свободные

от скиммерного взаимодействия при формировании молекулярного пучка.

Для этого необходимо чтобы Кп >30. Дополнительные измерения поза

воляют определить условия, при которых рассеяние на фоновом газе такхе не существенно. В таких условиях и были проведены все дальнейшие измерения с помощью ИПД.

Так как кластеры дают малый вклад в свечение молекулярного пучка, то эта модификация МПД мохет быть использована для измерения скорости и температуры мономеров в струе конденсирующегося углекислого газа. На рис.13 приведены результаты измерений скорости и температуры в зависимости от Ро.

В данной работе предлохен новый метод измерения скорости кластеров с помощью этой времяпролётной системы. Он заключается в следующем: за электронным пучком на небольшом расстоянии устанавливается стеклянная пластина, тогда на времяпролётном сигнале появляется второй пик в результате отрахения кластеров от поверхности пластины ( см.рис.10 с) , затем пластина убирается и региструется обычный времяпролётный сигнал ( см.рис.10 в), если теперь из первого вычесть второй, то получится времяпролётный сигнал от кластеров, причём до отрахения кластеры летят с одной скоростью, а после отрахения их осколки - с другой. Если предполохить, что кластеры при ударе о поверхность преграды фрагментируют преимущественно в мономеры и они отрахаются диффузно, т.е. с температурой поверхности, то из полученного времяпролётного сигнала простейшим способом, по его максимуму, мохно определить скорость кластеров. На рис.14 приведены результаты измерения скорости кластеров указанным методом и скорости мономеров в зависимости от Р . Картина получилась вполне правдоподобная: скорость кластеров на и 10% меньше скорости мономеров и только одна точка при максимальном Р0 выпадает из общей картины. По нашему мнению это результат изменения характера взаимодействия кластера с поверхностью преграды, в следствии чего предполохения становятся неверными. Однако заметим, что этот эксперимент демонстрационный и измерительная система не оптимизирована. Её оптимизация позволит увеличить точность измерения скорости.

Пятая глава "Флюоресценция кластеров С02 при возбухдении элект-

ронным ударом" посвящена обсухдению экспериментальных фактов, касающихся флюоресценции кластеров С02 в свободной струе и молекулярном пучке и полученных в главах 3 и 4, соответственно, а такхе обсухде-

нию механизма возникновения излучения кластера при возбуждении электронным ударом.

На основании экспериментальных результатов и литературных данных показано, что реализуется механизм возникновения излучения кластера с эжекцией ( вылетом ) возбуждённой молекулы из кластера при его фрагментации. Предложена модель процессов в рамках указанного механизма: после ионизации с возбуждением кластера электроном, происходит локализация заряда с возбуждением на димере, этот димер вылетает из кластера, затем он распадается, попадая в отталкивательные состояния, и наконец возбужденный молекулярный ион, образовавшийся при этом, радиационно дезактивируется. Указывается, что разница в излучательных свойствах кластера в струе и молекулярном пучке, по-видимому, связана с тем, что у кластера в струе и молекулярном пучке разное фазовое состояние и температура.

В заключении сформулированы основные результаты работы. Они вынесены в раздел автореферата "Основные защищаемые положения" .

СПИСОК РАБОТ, ОПУБЛИКОВАННЫХ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Гилёва В.П., Хмель С. Я. Источник струи пара меди на основе электронно-пучкового испарения// Актуальные вопросы теплофизики и физической гидрогазодинамики: Материалы Всесоюз. конф., Новосибирск, март 1985г. - Новосибирск, 1985г. - С.290-295.

2. Ребров А.К., Хмель С.Я., Шарафутдинов Р. Г. Димеры меди в потоке пара при электронно-лучевом испарении// Журн.прикл.механики и техн. ФИЗИКИ. - 1987. - N4. - С.121 - 125.

3. Хмель С.Я. Струя пара меди при электронно-лучевом нагреве// Актуальные вопросы теплофизики и физической гидрогазодинамики: Материалы 2-й Всесоюз. конф., Новосибирск, март 1987г. - Новосибирск, 1987Г. - С.22-29.

4. Хмель С.Я. Использование испаряющего электронного пучка для исследования струи пара меди// Вопросы атомной науки и техники. Серия: Ядерно-физические исследования ( теория и эксперимент ) . М.,1990. - вып.2 (10). - С.109-111.

5. Беликов А.Е., Гаврилов В.А., Хмель С.Я. Электронно-пучковая диагностика и время-пролётный анализ потоков газа с кластерами// 4-я Всесоюз.конф. кинетические и газодинамические процессы в неравновесных средах, декабрь 1988 г. - Москва, 1988. - С.160.

6. Хмель С.Я. Электронно-пучковая диагностика струи конденсирующегося С02// Динамика разреженных газов: Труды 10-й Всесоюз. конф.,

июнь 1989 г. - Москва, 1991. - Т.2. - С.167 - 173.

7. Belikov А.Е., Khmel' S.Ya., Sharafutdinov R.G. Electron-fluorescent detection of C02 clusters beam// 12th Int. Symp. on molecular beams: Book of abstracts, Italy, Perugia, May 29 - June 2, 1989. - P.146 - 149.

8. Беликов A.E., Хмель С.Я. Электронно-флюоресцентная диагностика потоков конденсирующегося газа// Изв. СО АН СССР. - 1990. Сер.техн.наук. - Вып.1. - С.84 - 90.

9. Беликов А.е.. Хмель С.Я. Электронно-флюоресцентная диагностика потоков конденсирующегося газа// 3-я Всесоюз. конф. молодых исследователей " Актуальные вопросы теплофизики и физической гидрогазодинамики ": Тез. докл., 28-30 марта 1989 г. - Новосибирск, 1989. -С.106-107.

10. Belikov А.Е., Khmel' S.Ya., Sharafutdinov R.G. TOF analysis of C02 cluster beams// Rarefied gas dynamics: Proc. 17th. Intern. Symp., Aachen, Germany, July 8-14, 1990. - VCH, 1991. - P.1220-1226.

11. Belikov A.E., Khmel' S.Ya., Sharafutdinov R.G. TOF measurements in condensed C02 jet// 13th. Intern. Symp. on molecular beams. El Escorial, Madrid, Spain, June 2-7, 1991, Book of abstracts.- Madrid, 1991.- A.10.

12. Khmel' S.Ya., Sharafutdinov R.G. Fluorescence of C02 cluster under elecron impact excitation in free jet and molecular beam// 15th. Intern. Symp. on molecular beam, Berlin, Germany, May 16 -21, 1993, Book of abstracts. - Berlin, 1993. - E-8.1.-E.8.4.

13. Беликов A.E., Воронель E.C., Томсонс Я.Я., Хмель С.Я., Шарафут-динов Р.Г. Фотоэлектронный метод измерения времяпролётных сигналов // Хурн.прикл.механики и техн.физики. - 1986. - N2. - С.18 - 24.

14. А.с. 1279508 СССР, МКИ Н 05 Н 7/00. Способ измерения функций распределения молекул по скоростям и устройство его осуществления / Иарафутдинов Р.Г., Беликов А.Е., Хмель С.Я., Зарвин А.Е. // Открытия. Изобретения. - 1986. - * 47.

ЦИТИРУЕМАЯ ЛИТЕРАТУРА

1. Rebrov А.К., Sharafutdinov R.G. Relaxational processes in a jet in the presence of phase transition// Rarefied gas dynamics: Proc. 15th. Intern.Symp., Grado, Italy, June 16 - 20, 1986. - Stuttgart,-1986. - Vol.2. - P.109 - 123.

2.Востриков А.А., Миронов С.Г., Ребров А.К., Семячкин Б.Е. Измерение энергии кластированного молекулярного пучка охлаждаемым боло-

метром// Хурн.техн.физики. 1979. Т.49,вып.12. С.2680-2682.

Рис.1 Схема источника струи пара металла на основе электронно-лучевого нагрева и экспериментальной установки.

Рис.2 Спектр свечения струи пара мели. U = 14 кВ, W = 310 Вт, рас-

-2

стояние срез тигля - точка измерения х = 6 мм, Рд = 10 Па, атмосфера Ы2- Внизу под спектром вертикальными линиями отмечены положения кантов полос системы В-Х димера меди и некоторых полос системы С-Х, а также длины волн атома и иона меди.

Рис. 3 Профили плотности струи пара меди, истекающей в атмосферу

-2

азота. 1) х - Рн = 10 Па 2) о - Рн = 10 Па. За меру плотности

принимается интенсивность линии иона меди х = 404.35 нм. Сплошной

линией на графике изображён расчётный профиль плотности.

Рис.4 Контур диагональной серии полос Деландра с Av = 0 для системы

полос В-Х димера меди, зарегистрированный в струе пара меди (

сплошная линия ). U = 14 кВ, W = 310 Вт, расстояние срез тигля -

-2

точка измерения х = 6 мм, Рд = 10 Па, атмосфера N2. Кружками отмечены результаты расчёта того же участка спектра димера для вращательной температуры Т_ = 310 К и колебательной температуры Т =

к v

1700 К. Вертикальные линии указывают положения кантов соответствующих полос.

Рис.5 Схема экспериментальной установки.

Рис.6 Зависимости относительных оптического и рентгеновского сигналов W / R / R. ,а также отношения оптического и рентгеновского сигналов W / Б от а) давления торможения Р . Т0 = 279 К, х / d* = 24. Отношение сигналов W / R нормировалось к единице при малых Р . б) от расстояния сопло-точка измерения х. TQ = 281 К, PQ = 127 кПа.

Рис. 7 Зависимости выражения ( R / W - 1 ) от полной плотности п ( аналог графика Штерна-Фольмера ) для струи конденсирующегося углекислого газа. 1 - использована зависимость от Р (см. график на рис.6а); 2 - использована зависимость от х ( см. график на рис.66). Рис.8 Зависимости относительного удельного выхода излучения из кластера а в струе конденсирующегося С02 от а) давления торможения Р . То = 279 К, х / d„ = 24. б) от расстояния сопло-точка измерения

х. Р„ = 127 кПа. Т = 281 К. о о

Рис.9 Эволюция формы времяпролётного сигнала в зависимости от давления торможения PQ в молекулярном пучке, выделенном из струи конденсирующегося углекислого газа, d„ = 0.95 мм; TQ = 293 К; расстоя-

0.95 им, Т0 = 285 К, Р0 - 4560 тор, х = 360

ние сопло-скиммер: х, им = 65 (64 тор), 230 (760 тор), 360 (4560 тор). Расстояние изменялось так, чтобы скиммерное взаимодействие и рассеяние на фоновом газе не оказывали возмущающего влияния на формирование молекулярного пучка.

Рис.10 Эволюция Формы времяпролётного сигнала в зависимости от геометрии детектора. с1„ мм.

Рис.11 Зависимости интенсивности и оптического сигнала (в данном случае обозначенного через п - плотность) молекулярного пучка, выделенного из струи конденсирующегося газа, от давления торможения Р . о - интенсивность, данные из работы [2], х = 212 ми; Д - плотность, наши данные, х = 125 - 490 мм, расстояние выбиралось так, чтобы молекулярный пучок формировался без возмущений. Рис.12 Графики зависимостей / пд и Б2 / от числа Кнудсена на скиммере Кпд. Здесь Б., - амплитуды первого и второго пиков би-

модального времяпролётного сигнала. = 0.95 мм, Т0 = 293 К, Дх'= 32 - 826 мм.

Рис.13 Зависимости скорости и температуры газа (мономеров) в струе конденсирующегося углекислого газа от давления торможения. Рис.14 Зависимости скоростей мономеров и кластеров в струе конденсирующегося углекислого газа от давления торможения Р . о - мономеры, о - кластеры, х = 65 - 360.мм. Расстояние выбиралось так, чтобы молекулярный пучок формировался без возмущений.

X *ЬК,Н№

° ЪЯЖЮ~*1И

— ИЗЭНТРОПА Ог^МА

V

Iм -LIM

-3

<-1

10-3

2-«

0-1

1-2 «I

0-/

3-3I

e-o

1-0

tw

ч о

HO-O'1

3-;

Ш.

3-0

s-X Си,

C-X Си*

W2

iV-0 Jf 5W Wi*!

Н1ПЗ W5SA чшь чет issu Cali Cul Cul $73.6 Cul luu u СиЖ

1555.$ чЬм "¡501

Сий Cul СаЖ

Рис .'2

А

10 -

OS

max

— эксперимент о расчет,

_ . Тя^ио'к

1**310 ftO К Tv:f7DOÏ Тм'Паоиня'к

wo

«во x/f

1.0 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0

W/1fis,R/Ris,W/R

Ц-КНЦ

»/Tú

10

Po, кПа

'■»и-1

100

1.0

0.8 0.6 0.4 0.2 0.0

¥/R, R/Ris.W/Wis

X. мм

• MtTTT ГТТГТГ* <т,п 111 r in r rri

50 '00 !f.O 200 250

РИС.6 CL

1.5 i R/W - L

0.5

15 -3 n, 10 crn

ИС

.6Í

p 'S'ilort'

'Ù

loo eoo tjмне

Рис. 9

1.0- а 0.8 0.6 0.4 0.2 0.0

Po, И7а

Ó 20 40 60 80......iÖO.

Рнс.8 а-

1.0 « 0.8 O.ß 0.4 0.2 0.0

X, мм

' Ó'.......50.....iti'Ó.....Í50 ' 200' 250

Рис.8 S"

100

10

I.n.oTH. ед.

Ii

0.1

л- плотн. О - интенс. D = a.lluií D = 1.91мм

То= 289К То= ЗООК

Ds= 3.23uií Ds= 3.56mu

Ро.кПа

10

100

08 л*» 0 с 0 « ■

0 о « о° о О о у

04 0 £ », * х * i .

S Д А

0

6 + +

V - d¡-30,fl¡Torr

+ 63 « о

Д 760 • ф 0

0 1500 + о

3 о 2650 0 яд л

* О X О

2 * X о

ЯгЩР0,Тогг

^ 75

< о $ +Ù А 760 ♦ Í505 • гмо хх

0 ■ /Г л,

Я*_i_ i _I_"••«

0 20 to 60 10

Рис.12