Механизмы неустойчивостей в металлах при воздействии каскадообразующего облучения тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

ХОМЯКОВ ОЛЕГ ВЛАДИМИРОВИЧ

МЕХАНИЗМЫ НЕУСТОЙЧИВОСТЕЙ В МЕТАЛЛАХ ПРИ ВОЗДЕЙСТВИИ КАСКАДООБРАЗУЮЩЕГО ОБЛУЧЕНИЯ

01.04.07 - физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Автор: (Р^у

- О ОКТ 2011

Москва-2011

4855214

Диссертация выполнена в Национальном исследовательском ядерном университете «МИФИ»

Научный руководитель:

Официальные оппоненты:

кандидат ф.-м. наук, доцент Девятко Юрий Николаевич

доктор ф.-м. наук, профессор Троян Виктор Иванович

кандидат ф.-м. наук, с.н.с. Сивак Александр Борисович

Ведущая организация: Высокотехнологический научно-

исследовательский институт неорганических материалов им. академика A.A. Бочвара (ОАО ВНИИНМ, г. Москва)

Защита состоится 26 октября 2011 г. в 15 ч. 00 мин. на заседании диссертационного совета Д 212.130.06 НИЯУ МИФИ по адресу: 115409, Москва, Каширское шоссе, 31, тел. (495)323-95-26

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИЯУ МИФИ (г. Москва, Каширское шоссе, 31)

Автореферат разослан « 10 » сентября 2011 г.

Ученый секретарь диссертационного совета

В.П.Яковлев

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы

Основным требованием при проектировании новых типов атомных реакторов является требование повышения безопасности их эксплуатации. Под воздействием реакторного облучения происходот деградация свойств конструкционных материалов. Поэтому возможность количественного и качественного предсказания последствий воздействия реакторного облучения на конструкционные материалы ядерных энергетических установок (ЯЭУ) является важнейшей задачей физики радиационных повреждений материалов. Предметная область физики радиационных повреждений затрагивает вопросы первичной повреждаемости материалов, которые связывают с возникновением каскадов атомных соударений, вопросы накопления повреждений под воздействием облучения и изменение свойств облучаемых материалов.

Первичную повреждаемость материала, как правило, соотносят с величиной каскадной функции, определяемой в рамках ЫИТ - стандарта. Однако характеристики повреждающего воздействия облучения, такие как величина распухания, распределение вакансионных пор по размеру и.т.д., не подтверждаются экспериментально в моделях, использующих величину скорости генерации дефектов, вычисленную в рамках >Л1Т-стандарта, поскольку МЯТ-стандарт применим вплоть до времён -10" 13 секунды. Основная доля смещений, созданных ПВА, в форме точечных дефектов отжигается внутри каскадной области на временах ~10"'3^10"6 сек. Современные методы расчёта каскадной функции (метод молекулярной динамики) некорректно описывают кинетические параметры каскада атомных соударений. Поэтому определение числа «выживших» точечных дефектов к моменту окончания каскада с учётом процессов внутрикаскад-ной рекомбинации дефектов и особенностей теплопереноса в каскадной области повреждений, является актуальной задачей физики радиационных повреждений.

Характерная скорость накопления повреждающей дозы для большинства ЯЭУ составляет ~10~7-К0'6 сна/сек. При таком значении скорости генерации дефектов система собственных междоузельных атомов (СМА) и вакансий, рождённых облучением, достигает устойчивого квазистацио-

нарного состояния за времена сек. Вероятность зарождения с

последующим ростом зародыша новой фазы - вакансионной поры - в системе, находящейся в стабильном состоянии, согласно теории флуктуаций, экспоненциально мала. Для фазового перехода первого рода, происходящего без пересечения кривой фазового равновесия, необходимо, чтобы исходная система находилась в метастабильном состоянии. При этом она будет неустойчивой относительно образования зародыша новой фазы. Отметим, что система, содержащая только вакансии и СМА, устойчива относительно образования вакансионных пор. Теории зарождения вакан-сионных пор (квазитермодинамическая теория зарождения вакансионных пор, флуктуационная теория фазовых переходов) являются по своей сути теориями роста пор, поскольку в этих подходах условия формирования метастабильного состояния системы предполагаются выполненными, а механизмы перехода от зарождения к росту не описаны. Таким образом, исследование механизма зарождения пор остаётся актуальной задачей.

Экспериментально установлено, что под воздействием нейтронного обучения реакторного спектра энергий в конструкционных материалах образуются выделения новой фазы различной формы. В то же время, имеющиеся феноменологические подходы роста (растворения) зародышей новых фаз либо изначально работают со сферически симметричными зародышами, либо показывают, что зародыши быстро приобретают сферическую форму. Поэтому описание механизма образования несферических выделений новых фаз является актуальной задачей.

Цели настоящей работы:

• Предложить метод описания первичной радиационной повреждаемости металлов на временах, превышающих область применимости ЫЯТ - стандарта.

• Предложить механизм формирования зародыша вакансионной поры в металлах, подверженных воздействию каскадообразую-щего облучения.

• Построить теорию роста зародышей новой фазы в упругой среде.

Научная новизна, полученных в работе результатов.

Впервые рассчитано характерное время передачи энергии от подсистемы фононов к электронам проводимости на заключительной стадии релаксации каскада атомных соударений.

Впервые предложена модель расчёта коэффициента каскадной эффективности к моменту окончания развития каскада столкновений в металле с учётом процесса установления теплового равновесия между подсисте-

мой электронов проводимости и решёткой металла в области повреждений.

Впервые предложен механизм образования вакансионных пор в облучаемом металле как результат последовательного развития двух стадий неустойчивости в системе взаимодействующих точечных дефектов, рождённых нейтронным облучением.

Впервые в рамках флуктуационной теории фазовых переходов определён механизм формирования выделений новой фазы в облучаемом материале в поле упругих напряжений, создаваемом радиационными дефектами.

Достоверность научных положений следует из методов исследования поставленных задач, а также обсуждений результатов диссертации в ходе участия в научных конференциях и семинарах, посвященных тематике физики радиационных повреждений.

Личный вклад автора. Автор лично участвовал в постановке и решении задач, а также написании научных статей и тезисов научных конференций.

Практическая ценность результатов

Результаты диссертации могут быть использованы при построении нового стандарта расчёта повреждающей дозы.

Основные результаты, выносимые на защиту

• расчет характерного времени передачи энергии от решётки к электронам проводимости, а также коэффициента каскадной эффективности и скорости генерации дефектов к моменту окончания каскада атомных столкновений в металле с учётом особенностей теплопередачи в каскадной области повреждений;

• модель расчёта коэффициента каскадной эффективности к моменту окончания каскада атомных столкновений в металле с учётом процесса установления теплового равновесия между подсистемой электронов проводимости и решёткой металла;

• значения характерного времени передачи энергии от решётки к электронам, а также коэффициента каскадной эффективности и скорости накопления повреждающей дозы вплоть до момента времени 10"6 сек от начала каскада;

• механизм образования вакансионных пор;

• кинетика формирования несферических зародышей новой фазы.

Апробация работы

Результаты данной работы были представлены на следующих российских и международных конференциях и семинарах: «Научная сессия МИФИ»-2007-20 Юг.г.; XVIII международная конференция «Взаимодействие ионов с поверхностью» (Звенигород, 2007); 5-ая Курчатовская молодёжная научная школа; Семинар: «Теория и многоуровневое моделирование дефектов, явлений и свойств материалов ядерной техники» (ТММ-2008) ВНИИНМ; Отраслевые семинары «Физика радиационных повреждений материалов атомной техники» г. Обнинск 2008,2009,2011 г.г..

Публикации

Основные результаты диссертации отражены в 4-х статьях, опубликованных в журналах, рекомендованных ВАК, и в тезисах 8 Российских и Международных конференций. Список работы приведён в конце автореферата.

Структура и объём диссертации

Диссертация состоит из введения, трех глав, приложения, заключения и списка литературы из 89 наименований. В работе приведены 28 рисунков и 1 таблица. Общий объем диссертации составляет 116 страниц.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы диссертационной работы, сформулирована цель работы, практическая значимость, научная новизна, изложены основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе диссертации рассмотрен процесс установления равновесия в каскадной области повреждения на заключительной стадии релаксации каскада атомных соударений. Отсутствие теплового равновесия между решёткой и электронной подсистемой приводит к появлению внутри каскадной области двух неравных локальных температур электронов и фононов Г (Г, г) и, как следствие, к раздельной кинетике установления теплового равновесия между областью повреждения и окружением для подсистем фононов и электронов металла. Между решёткой металла и электронами проводимости в процессе снижения температуры в каскадной области происходит обмен энергией.

Процесс установления теплового равновесия между областью повреждения и окружением с учётом обмена энергией между электронной и фо-нонной подсистемами металла описывается системой уравнений теплопроводности вида:

и

(1)

Здесь Се - электронная теплоёмкость единицы объёма; Су - удельная теплоёмкость решётки при постоянном объёме; Хри{Т) - коэффициент теплопроводности металла по фононному механизму; Хе(в) - коэффициент электронной теплопроводности металла; р, V - плотность и объём металла; 0 - количество энергии, передаваемое от решётки в электронную подсистему в единицу времени (скорость передачи энергии между подсистемами фононов и электронов металла).

В первой главе с помощью метода функций Грина во втором порядке теории возмущений в Дебаевском приближении получено выражение для количества энергии, передаваемой от решётки в электронную подсистему в единицу времени.

11 = -С,рУ

Т-в 1

'рй-е

(2ас)2

2л

а1а2

"о/

2 СТп

(2)

Здесь тр/1-,е - характерное время передачи энергии от решётки в электронную подсистему металла; т - масса электрона; 2, М- валентность и масса атома среды; а - постоянная решетки; а^е2 / Йсц; е - заряд электрона; сц - продольная скорость звука; й - постоянная Планка; Ха=2тгс\\ 1со0 -длина звуковой волны, соответствующая частоте Дебая тв; Тц^Ноув !кв -температура Дебая; кв - постоянная Больцмана.

Рассчитанное значение характерного времени передачи энергии от фо-нонной подсистемы в электронную для металлов Ре, Си, Щ Мо, приведено в таблице 1. Из таблицы 1 следует, что для рассмотренных металлов величина три-,е составляет -10"' 'с.

Таблица 1.

Металл Ре Си м Мо

ТрЬ-х» КГ11 с 1.8 3.3 0.6 4.4

В систему уравнений теплового баланса (1) помимо характерного времени релаксации энергии (2) входят коэффициенты теплопроводности фононной Хр1, и электронной Хе подсистем металла, которые должны учитывать особенности теплопередачи в каскадной области повреждений. Коэффициент решёточной теплопроводности в интервале температур, соответствующих рабочим температурам ЯЭУ, близок к коэффициенту фононной теплопроводности идеального бездефектного кристалла \и{Т)~Т[} П. Коэффициент теплопроводности металла с точностью ~-сЫр ~10"3 (и/г - скорость на поверхности Ферми, с - скорость звука) совпадает с табличным значением коэффициента теплопроводности металла.

В главе 1 рассмотрено поведение изолированного каскада в области, размеры которой Я велики по сравнению с размерами каскада гса5. Вдали от каскада подсистемы электронов и фононов металла находятся в состоянии теплового равновесия, что означает отсутствие тепловых потоков на границе рассматриваемой области г=Л. К началу заключительной стадии релаксации каскада температура решётки металла равна температуре его плавления, а температура электронной подсистемы металла близка к температуре окружающей каскад среды.

На рисунке 1 представлено численное решение системы уравнений теплового баланса (1) для Ге и Л7 в области радиусом Л=100 нм. Радиус каскада на этой стадии выбран равным гс<а=7 нм для Ре и гсш=7.5 нм для Л7, что соответствует Епва=60 кэВ. Температура окружающей каскад среды взята равной 7,0=450 °С. Из рисунка 1 следует, что за время /|~10"'° сек температура в центре каскада спадает до температуры окружения.

1800

Рис. 1. Зависимость температуры решётки в центре каскада от времени

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 Время, 10'10 сек

В главе 1 проведено сравнение значения времени релаксации, полученного в диссертации, с результатами других работ. В силу большой совокупности и сложности процессов, протекающих в каскадах атомных соударений, описание каскадов проводится, в основном, методами компьютерного моделирования. Самым распространённым среди них является метод молекулярной динамики (ММД). Однако этот метод не свободен от недостатков. Во-первых, пространственное распределение температуры в каскадной области в рамках ММД вычисляется через среднюю энергию атомов по объёму, содержащему макроскопическое число частиц. Такой способ определения температуры противоречит понятию среднего в статистической физике. Во-вторых, в ММД в явном виде не учитывается электронная подсистема, которая в основном и определяет процесс теплопроводности в металлах. Учёт электронной подсистемы в ММД осуществляется косвенно путём введения релаксационных слагаемых в уравнения движения атомов решётки, имитирующих влияние электронов проводимости на колебания атомов в решётке. Амплитуды подобных релаксационных слагаемых связаны с характерным временем передачи энергии между решёткой и электронами. Причём результаты моделирования показали большую чувствительность к выбору амплитуды релаксационных слагаемых. Характерное время релаксации энергии, используемое в ММД Тмд~1 пксек, получено с использованием грубых, неприменимых для случая металла приближений. Например, электроны проводимости рассматривались в рамках такого подхода как газ невзаимодействующих частиц, но обладающий теплоёмкостью вырожденного ферми-газа. В качестве основного механизма, снижающего температуру области повреждения, рассматривалась диффузия электронов из каскадной области в решётку окружения. Такого рода приближения привели к снижению роли процессов, связанных с отсутствием равновесия между электронами проводимости и ионами решётки в каскадной области.

Повреждающий эффект, связанный с воздействием реакторного облучения на конструкционные материалы, описывается величиной повреждающей дозы. Так, ЯЭУ различаются по величине скорости накопления повреждающей дозы, измеряемой в сна/сек. Единственной расчётной величиной, входящей в выражение для скорости набора повреждающей дозы, является каскадная функция. Каскадная функция у(Епвл) равна количеству смещений, созданных ПВА, обладающим энергией Еша- Для расчёта каскадной функции в настоящее время принят стандарт -ЫЮГ - стандарт, аббревиатура которого совпадает с заглавными буквами фамилий

авторов его основателей (Nörgelt, Robinson, Torrens). NRT - стандарт основан на модели Кинчина-Пиза, основное приближение которой - приближение парных столкновений. В отличие от каскадной функции в приближении Кинчина-Пиза vKJ1(EnBA) в каскадной функции по NRT - стандарту Ушт(Епва) учтены энергетические потери смещённых атомов на электронное торможение. Каскадная функция, вычисленная по NRT -стандарту, позволяет определить количество смещений, созданных ПВА, только на начальной (ballistic stage) стадии развития каскада атомных соударений. Протекающие на стадии отжига (10"13-10'6 сек от начала каскада) процессы рекомбинации точечных дефектов в каскадной области повреждений уменьшают их общее количество. Для описания процессов накопления дефектов под облучением необходимо знать скорость генерации точечных дефектов на временах, больших 10'13 сек.

Для учёта эффектов, связанных с отжигом точечных дефектов, при расчёте повреждающей дозы каскадообразующего облучения обычно применяют подход, основанный на использовании коэффициента каскадной эффективности ^ЕтА), равного отношению каскадной функции, вычисленной с учётом процессов отжига точечных дефектов внутри каскадной области повреждений, к каскадной функции, вычисленной в рамках NRT стандарта. В результате, выражение для каскадной функции с учётом процессов рекомбинации точечных дефектов получается путём замены v^Eiiua) ^Еша)умкт(ЕПва)-

В настоящее время наиболее популярный метод расчёта каскадной эффективности - метод молекулярной динамики (ММД). МД расчёты показывают, что величина каскадной эффективности к моменту времени 10" 10 сек от возникновения каскада лежит в полосе 0.2-Ю.4 и практически не зависит ни от температуры окружающей каскад среды, ни от энергии ПВА, ни от вида потенциала межатомного взаимодействия.

В главе 1 предложена модель расчёта коэффициента каскадной эффективности к моменту окончания каскада атомных столкновений в металле с учётом процесса установления теплового равновесия между подсистемой электронов проводимости и решёткой металла. Для описания процессов внутрикаскадного отжига использованы макроскопические уравнения диффузионного типа, содержащие рекомбинационные слагаемые, написанные по аналогии с теорией скоростей химических реакций.

hy=Dv{T)&nv-a(T) п,=Ц(Т)Ап,-а{Т)(

где Пу- концентрация вакансий и СМА соответственно; /Л/7) - их коэффициенты диффузии; а(Т) - коэффициент рекомбинации вакансий и СМА; п* = п[ч (Г) - концентрация вакансий в необлучаемом металле.

Континуальный подход, основанный на использовании уравнений типа (3), применим для высокоэнергетических каскадов, содержащих, как минимум, 102 смещённых атомов (ЕПВА~10|-^102 кэВ). Число пар Френкеля в каскадной области повреждений в начальный момент времени 1о=10"13 сек равно значению каскадной функции Утт(Епвл) для заранее выбранной энергии ПВА. Начальное пространственное распределение концентраций вакансий и СМА в каскадной области для оценки каскадной эффективности полагалось однородным. Вдали от каскадной области концентрация дефектов равна равновесной концентрации, поэтому граничными условиями к системе уравнений (3) является условие обращения в ноль потоков дефектов на границе области поиска решения г=Л.

Система кинетических уравнений диффузионного типа, описывающих отжиг дефектов внутри каскадной области (3), должна быть дополнена системой уравнений теплопроводности (1), описывающих установление равновесной температуры между каскадной областью и окружением.

Каскадная эффективность в момент времени I от начала каскада рассчитана по формуле:

Для оценки влияния «неравновесности» между решёткой и электронами проводимости на процесс внутрикаскадного отжига точечных дефектов в первой главе диссертации произведено сравнение коэффициента каскадной эффективности, рассчитанного с помощью предложенной модели (1)-(4) (неравновесный случай), с коэффициентом каскадной эффективности, вычисленным в предположении теплового равновесия между решёткой и электронами в каскадной области (равновесный случай). Расчёты показали, что к моменту времени Ю'10 сек каскадная эффективность для неравновесного случая примерно в 2 раза ниже каскадной эффективности в равновесном случае, поскольку отсутствие равновесия между подсистемой электронов и фононов металла внутри каскадной области затягивает время достижения стационарной температуры на порядок. Следовательно, неучёт эффекта, связанного с отсутствием теплового равновесия между электронами проводимости и решёткой металла в области

термопика, при описании процесса выравнивания температуры между каскадной областью повреждений и окружением приводит к 100% погрешности в определении коэффициента каскадной эффективности.

Коэффициент каскадной эффективности, рассчитанный в рамках ММД, в области энергии 1 кэВ<ЕПва<60 кэВ лежит в интервале 0.2-Ю.4. В первой главе показано, что модель расчёта коэффициента каскадной эффективности, предложенная в диссертации, даёт значение , близкое к результатам ММД только при формальном стремлении характерного времени передачи энергии к бесконечности трЛ_е-»со. Таким образом, каскадная эффективность, определённая в главе 1 диссертации, совпадает с каскадной эффективностью, рассчитанной с использованием МД-метода, только при полном пренебрежении вкладом электронной составляющей в теплопроводность a-Fe. Иными словами, если считать металл a-Fe диэлектриком.

На рисунке 2 изображена зависимость скорости накопления повреждающей дозы в Fe от времени, отсчитываемого от начала заключительной стадии релаксации каскада, для нескольких типов ЯЭУ. Скорость генерации смещений как функция времени, изображённая на рисунке 2, построена с использованием коэффициента каскадной эффективности (4), рассчитанного в диссертации. Температура окружающей каскад среды принята равной 450 °С. Момент времени, соответствующий окончанию расчёта каскадного источника дефектов 10"6 сек, близок к характерному времени взаимодействия СМА со стоками в Fe при плотности дислокационной сетки 1011 см'2 (холоднодеформированное железо).

8

Рис. 2. Скорость генерации дефектов как функция времени

о. о

з 10-" ю" 10" 10-" ю* 10-" ю-' ю-

Время, сек

Из рисунка 2 следует, что за время -10"6 сек от начала заключительной стадии релаксации каскада, скорость накопления повреждений спадает на порядок вследствие интенсивно протекающих процессов внутрикаскад-ной рекомбинации.

Во второй главе диссертации предложен механизм образования ва-кансионных пор в материале, подверженном воздействию нейтронного каскадообразующего облучения.

Накопление точечных дефектов в облучаемом металле обычно описывается системой кинетических уравнений диффузионного типа, которые с учетом тока примеси замещения против градиента концентрации вакансий имеют вид:

п, =У(ДУл,.)-«(иу +д-Б, (6)

+бр (?)

< = ) - V КятV«,) + /Ц яр -гщпт (8)

Здесь Пр - концентрация дефекта типа/^ = г, v, р, ш; /' - СМА, v - вакансии, р - примесь в междоузельном состоянии, т - примесь в состоянии замещения; £>Д7) - их коэффициенты диффузии; и'' - равновесная (температурная) концентрация вакансий необлучаемого металла; /2 - вероятность захвата вакансией примеси в междоузельном состоянии в единицу времени; уп0 - частота распада примеси замещения, л0 - атомная плотность твёрдого тела; с1\пт - коэффициент диффузии примеси замещения против градиента концентрации вакансии (восходящая диффузия вакансий); - коэффициент диффузии вакансий против градиента концентрации примеси в состоянии замещения; , - плотность стоков для вакансий и СМА соответственно; 2 - плотность мощности источника облучения, £>р - плотность мощности внешнего источника, вносящего примесь в металл.

Однородное распределение взаимодействующих точечных дефектов облучаемого металла (5)-(8) неустойчиво относительно флуктуаций плотности примеси в состоянии замещения вследствие наличия тока примеси замещения против градиента концентрации вакансий. В качестве такой примеси может выступать как плохо растворимая примесь, присутствующая в материале, так и подобная примесь, рождающаяся в ходе ядерных

реакций, стимулированных нейтронным облучением. Единственной неустойчивой, экспоненциально растущей компонентой для такой системы уравнений является превышение концентрации вакансий с долей примеси в состоянии замещения над своим квазистационарным и однородным значением. Амплитуда этой величины £ представляет собой параметр порядка системы взаимодействующих точечных дефектов облучаемого материала. При образовании локальных скоплений дефектов исходная система становится неоднородной. Поэтому параметр порядка описывает поле значений в точках с координатами г в момент времени г. Из ус-

ловия устойчивости остальных 3-х компонент системы уравнений (5)-(8) следует, что кинетическое уравнение, которому удовлетворяет параметр порядка - неоднородное уравнение, содержащее 3-ю степень поля параметра порядка. Кинетическое уравнение для поля параметра порядка может быть приведено к каноническому виду уравнения релаксации для поля параметра порядка типа Гинзбурга-Ландау (УПП):

Здесь £(?) - поле параметра порядка; ц - кинетический коэффициент;

/*!£]- свободная энергия в виде разложения Ландау по полю параметра порядка:

В выражении (10) £1, Х,В, Г - феноменологические коэффициенты разложения, в области малых концентраций дефектов, выражающиеся через коэффициенты диффузии и рекомбинации системы уравнений (5)-(8). Для значений параметра X, лежащих в интервале -В2/4Т<Х<0, свободная энергия (10) имеет минимум, отвечающий метастабильному состоянию. Свободная энергия (10) для однородного поля параметра порядка изображена на рисунке 3.

Исходной фазой в нашем случае является фаза {^) = 0 ((■••)-

пространственное среднее), что соответствует квазистационарной и однородной концентрации вакансий облучаемого металла. При облучении металла наличие примеси в состоянии замещения приводит к формированию у свободной энергии (10) второго минимума, отвечающего новой фазе (£) = , где £й=2й/ЗГ - величина размерности поля параметра порядка.

Рис. 3. Свободная энергия как функция поля параметра порядка в однородном случае

-0,1

-0,5 0,0 0,5 1,0 1,5

По мере накопления примеси замещения (изменение параметра X от значения -В2 /4Г до -2В2 /9Г) глубина второго минимума свободной энергии (10) увеличивается. При значении параметра Х=-ХС=-2В2 /9Г происходит фазовый переход, а при превышении его исходная фаза становится метастабильной. В области значения параметра -Хс < X < 0 в метастабиль-ной исходной фазе (£) = 0 начинает расти зародыш новой стабильной

фазы {£) = £,.

Решение уравнения релаксации (9) вблизи точки фазового перехода описывает зародыш новой фазы {£) = - «вакансионное облако», с резко повышенной относительно окружения концентрацией вакансий в исходной фазе = 0, и имеет форму «кинка» (см. рисунок 4):

Здесь Я(</?о) - радиус зародыша новой фазы (время и длина измеряются в

единицах ц = П/В^г] и /0 = ^¡йЩЩ).

Из УПП (9)-(10) следует уравнение роста (растворения) «облака вакансий», которое в безразмерной форме имеет вид:

Здесь Ксх =3(1+ Л /Я.) - критический радиус для «облака вакансий», т.е. «облака» с радиусом, большим критического, растут, меньшим - затухают.

(П)

(12)

А,=-0.9Х,

Рис. 4. Зародыш новой фазы £ в метастабильной фазе (£) = О

Растущие «вшсансио1Шые облака», в свою очередь, неустойчивы, что связано с наличием дальнодействующего упругого взаимодействия вакансий, описываемым парным потенциалом ип. (г - г') ~ |г - г'|3. В предположении, что кластер вакансий, возникающий в результате релаксации каскада атомных соударений, образовался в «вакансионном облаке», а также считая, что концентрация вакансий мала, в пренебрежении корреляционными эффектами, критерий роста кластера имеет вид:

и{7«)=\с1?'и^-?)п{г) = £ч (13)

Здесь л (г) - концентрация вакансий в «облаке», содержащем кластер.

Физический смысл условия (13) вытекает из следующих соображений: как только (по мере роста «облака вакансий») энергия взаимодействия вакансий и в «облаке» на границе кластера гс/ достигнет значения энергии образования вакансии с„, то на границе кластера образуется новая вакансия, и кластер начнет расти. Рост «вакансионного облака» происходит в результате присоединения к нему вакансий из окружающей среды. Если при присоединении очередной вакансии к облаку условие (13) будет выполнено, то появление новой вакансии на границе кластера произойдёт за времена, много меньше диффузионных.

На рисунке 5 изображена зависимость радиуса «вакансионного облака» от плотности вакансий в нём (фактически, от интенсивности облучения), при которой кластеру с начальным числом вакансий 5 (илиЮ) выгодно начать расти (а - постоянная решётки). Из рисунка 5 следует, что чем больше размер кластера, тем «легче» будет идти процесс роста. Таким образом, в главе 2 показано что, зарождение вакансионных пор представляет собой процесс, состоящий из двух стадий, наличие которых в меха-

низме фазового перехода первого рода является отличительной особенностью рассматриваемой системы. Для «обычного» фазового перехода первого рода, происходящего без пересечения кривой фазового равновесия, достаточно только одной стадии. Так, при росте капель в переохлаждённом водяном паре переход происходит в одну стадию, а зародышем новой фазы является Н20 в жидкой фазе.

п„-а3, 101

Рис. 5. Зависимость радиуса «вакансионного облака» от концентрации вакансий в нём, при которой кластеру с начальным числом вакансий 5 (10) выгодно начать расти

При воздействии нейтронного облучения с плотностью мощности повреждающей дозы ~ 10!6 см"3тек"! при плотностях дислокаций 10е-Н09 см" 2 достигаемое квазистационарное значение концентрации вакансий в металле составляет ~(10"9-Н0"8)ио' В то же время концентрация вакансий в зародыше ~ щ, поэтому образование зародыша поры путём флуктуации плотности в системе вакансий - маловероятный процесс. Этому препятствует высокая разница в концентрациях вакансий. Следовательно, необходима ещё одна стадия, в ходе которой будут образовываться скопления с повышенной концентрацией вакансий - «вакансионные облака». Поскольку в условиях облучения «вакансионное облако» растет, то при любом размере кластера, находящегося внутри «облака», условие образования вакансии на его границе с течением времени будет выполнено. В данном подходе не возникает понятие критического размера зародыша поры, поскольку образовавшийся в растущем «вакансионном облаке» устойчивый кластер начнет расти. Наблюдаться поры будут по прошествии достаточно длительного времени - «инкубационного периода», в течение которого зарождается и растет «облако вакансий».

В третьей главе диссертации рассмотрено образование зародышей новой фазы в упругой среде на примере фазового перехода первого рода в системе взаимодействующих точечных дефектов облучаемого металла.

Образование точечных дефектов сопровождается локальным искажением решётки, которое, в свою очередь, связано с упругими деформациями:

dV' = dV

\ dV'-dV\ . ,

dv <14>

где иаа (г) - шпур тензора деформации (по повторяющимся индексам

подразумевается суммирование).

Поскольку в качестве поля параметра порядка в уравнении релаксации (9) выступает концентрация дефектов, то упругие поля от точечных дефектов можно учесть формальной заменой поля параметра порядка:

•(!-«„(?)) (15>

В главе 3, путём подстановки выражения (15) для изменённого параметра порядка в свободную энергию (10) показано, что в линейном приближении по тензору для описания вклада взаимодействия упругих полей с полем параметра порядка в выражении для свободной энергии достаточно ограничиться слагаемым вида:

= (16)

Из выражения (16) следует, что взаимодействие поля параметра порядка с упругими полями носит локальный характер (поля берутся в одной точке). Поэтому, в отличие от приближения среднего поля, взаимодействие (16) даёт ненулевой вклад в свободную энергию системы.

В итоге, в линейном приближении по тензору деформации полная свободная энергия системы «металл с взаимодействующими точечными дефектами» содержит 4 слагаемых:

Г = Ь + (17)

Здесь - F0( T,V) - температурная часть свободной энергии необлучаемого металла;

- /^Kq»] - упругая часть свободной энергии в приближении закона Гука в изотропной среде (в теории упругости принято все величины относить к единице объёма):

о«)

- v, (л - коэффициенты Ламэ;

- 1\с\ - функционал поля параметра порядка (10);

- /^тК Чаа] - слагаемое, описывающее взаимодействие поля параметра порядка с упругими полями (16).

Свойства системы многих тел удаётся описать, если известно выражение для статистической суммы. Статистическая сумма Ъ, которая в данном случае выражается через конфигурационный интеграл как по полям параметра порядка, так и по упругим полям.

г = |я(£)0(«ад)ех р{-%г|= (19)

Для дальнейшего описания целесообразно ввести эффективную свободную энергию - функционал поля параметра порядка:

РА^К + т-кТЬ

(20)

При вычислении интеграла, содержащегося в последнем слагаемом формулы (20), осуществлён переход от интегрирования по упругим полям к интегрированию по их Фурье компонентам. В этих новых переменных рассматриваемый интеграл представляет собой интеграл Гауссова типа. В результате, эффективная свободная энергия системы взаимодействующих точечных дефектов облучаемого металла в упругой среде имеет вид:

=И?-(?)] (21)

В третьей главе диссертации показано, что учёт влияния упругих полей на формирование зародыша новой фазы приводит к замене в уравнении релаксации (9) свободной энергии в виде (10) на эффективную свободную энергию (21). При этом уравнение релаксации принимает вид:

£ = ->7

( 2Л2

В условиях, когда отклонения от сферичности зародыша изначально

малы по отношению к среднему радиусу подстановка

решения (11) в кинетическое уравнение (22) приводит к уравнению роста-затухания зародыша новой фазы в упругой среде, которое в безразмерной форме имеет вид:

-— = 2 дт

А „Л

R

-з Рс

1 —

V2

V» у

R-(R)

(23)

В соотношение (23) введено обозначение Д. е Хс^Ц(у + 2/л). Физический смысл параметра ¡}с - степень «жесткости» решётки. Случай абсолютно «жёсткой» решётки соответствует формальному стремлению коэффициентов Ламэ к бесконечности (V, ¿и—><»). При этом степень «жесткости» решётки стремится к нулю /?с—>0.

В третьей главе диссертации получены уравнения роста-затухания среднего радиуса зародыша (Я) и его отклонения от среднего |й-(Д)| путём разложения радиуса зародыша новой фазы в ряд по сферическим функциям У((гт (0,ср). Коэффициенты разложения такого ряда удовлетворяют уравнениям роста-затухания:

dr

= -2

L _L

dK dv

= [/(/ + l)-2]

1

1

RJr)

(24)

Дня описания кинетики роста-затухания коэффициентов разложения радиуса зародыша по сферическим функциям (24) потребовалось введение второго критического радиуса Rlc (г), имеющего следующий физический смысл: коэффициенты разложения Щ,„ с моментом #0, большие второго критического радиуса, растут, меньшие - затухают:

Д,Дг) = (/(/ + 1)-2)

(25)

На рисунках 6-7 представлено поведение среднего радиуса % и коэффициента разложения Еъ„ для случая растущего {iRsj>R^ и затухающего

((л)<Дс) зародышей.

В случае затухающего зародыша (рис.6) й2„ нарастает даже при убывании среднего радиуса, в результате чего зародыш рассасывается, будучи несферическим. Спад со временем коэффициента разложения Дгт на заключительном этапе связан с изначальным рассмотрением затухающего зародыша. Кривая в этой области носит качественный характер. В случае растущего зародыша видно - рис.7, что скорость роста коэффициента /?2т

выше скорости роста среднего радиуса Л0, поэтому зародыш быстро приобретает несферическую форму.

Я=2Л р„=1.1

0 1 2 3 4 5 1

Рис. 6. Зависимость от времени коэффициентов Я0 и Д2т в случае затухающего зародыша новой фазы

2,4 1,6

0,8 0,0

О 1 2 3 4 5 т

Рис. 7. Зависимость от времени коэффициентов И0 и Ягт в случае растущего зародыша новой фазы

Кс=2.1 рс=1.1

Итак, искажение решетки при рождении точечных дефектов сопровождается возникновением взаимодействия упругих полей решетки и поля параметра порядка, определяющего поведение системы в области значений параметров вблизи фазового перехода. С формальной точки зрения учёт влияния упругих полей на формирование зародыша новой фазы приводит к замене в уравнении для параметра порядка свободной энергии на эффективную свободную энергию.

Исследование кинетики релаксации зародышей новой фазы в упругих полях решетки, проведённое в гл. 3, показало, что учет взаимодействия упругих полей с полем параметра порядка автоматически приводит к появлению несферических зародышей новой фазы. Ненулевой вклад взаимодействия поля параметра порядка с упругим полем в свободную энергию связан с локальностью этого взаимодействия, в отличие от приближения среднего поля. В той же главе диссертации установлено, что данный подход применим для описания фазовых переходов в упругих средах для любых систем, свободная энергия которых имеет вид разложения Ландау (10).

ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ:

1. Показано, что рассчитанное значение коэффициента каскадной интенсивности существенно меньше единицы, вследствие процессов виутрикаскадного отжига точечных дефектов, протекающих на заключительной стадии релаксации каскада атомных соударений.

2. Установлено, что отсутствие теплового равновесия между решёткой и подсистемой электронов проводимости в каскадной области повреждений приводит к снижению примерно в 2 раза коэффициента каскадной эффективности по сравнению с расчётом этой же величины в предположении теплового равновесия (в момент времени предельный с точки зрения применения ММД - ~Ю"10 сек от начала каскада).

3. Показано, что скорость генерации дефектов к моменту окончания заключительной стадии релаксации каскада атомных столкновения снижается на порядок по сравнению со значением, рассчитанным по ЫЯТ - стандарту.

4. Установлено, что зарождение вакансионных пор представляет- собой последовательный процесс развития неустойчивостей двух типов в системе взаимодействующих точечных дефектов облучаемого металла. Первый тип связан с кинетической неустойчивостью однородного распределения вакансий в присутствие примеси замещения, второй -с динамической неустойчивостью растущего «вакансионного облака» по отношению к большой флуктуации плотности вакансий в нём (каскадное зарождение кластера вакансий).

5. Показано, что воздействие упругих полей на процесс образования зародыша новой фазы приводит к возможности несферического роста-затухания зародышей новой фазы.

Основные результаты диссертации отражены в следующих работах:

Публикации в журналах, рекомендованных ВАК:

1. Девятко Ю.Н., Хомяков О.В. Механизм формирования несферических зародышей новой фазы // Физика и химия обработки материалов. - 2009. - №2. - С.41-46.

2. Девятко Ю.Н., Хомяков О.В. Релаксация энергии между решёткой и электронами. Метод функций Грина // Физика и химия обработай материалов. - 2009. - №4. - С.5-11.

3. Девятко Ю.Н., Заболотный В.Т., Хомяков О.В. Кинетические параметры каскада атомных соударений // Физика и химия обработки материалов. -2009. - №5. - С. 13-20.

4. Девятко Ю.Н., Каган М.Ю., Хомяков О.В. Новый механизм образования вакансионных пор // Физика низких температур. - 2010. -Т. 36, №4. - С. 398-402.

Публикации в сборниках трудов российских и международных

конференций и семинаров:

5. Девятко Ю.Н., Хомяков О.В. Релаксация энергии между решёткой и электронами. Метод функций Грина // Научная сессия МИФИ-2007. -Т.5.-С. 184.

6. Девятко Ю.Н., Хомяков О.В. Механизм формирования несферических зародышей новой фазы в упругой среде // Труды XVIII международной конференции «Взаимодействие ионов с поверхностью ВИП-2007». Звенигород. - Т. 3. - С. 70-73.

7. Девятко Ю.Н., Хомяков О.В. Релаксация энергии между решёткой и электронами. Метод функций Грина // 5-ая Курчатовская молодёжная научная школа. М.: 2007, РНЦ ИК. - Сборник аннотаций работ. - С. 96.

8. Девятко Ю.Н., Хомяков О.В. Механизм формирования несферических зародышей новой фазы // Научная сессия МИФИ-2008. -Т.4. - С. 124.

9. Девятко Ю.Н., Хомяков О.В. Двухступенчатый механизм зарождения пор в облучаемом металле // Семинар: «Теория и многоуровневое моделирование дефектов, явлений и свойств материалов ядерной техники» (ТММ-2008) 4-6 июня 2008 г., Москва, ВНИИНМ. - С. 55.

10. Девятко Ю.Н., Хомяков O.B. Двухступенчатый механизм зарождения пор в облучаемом металле И Научная сессия МИФИ-2009. - Т.2 .-С.124.

11. Девятко Ю.Н., Плясов A.A., Хомяков О.В. Механизмы теплопроводности в каскадах атомных соударений // Научная сессия МИФИ-2010. - Т.2. - С. 308.

12. Девятко Ю.Н., Хлунов A.B., Хомяков О.В. Механизмы теплопередачи в каскадах атомных соударений и их влияние на процессы внутрикаскадной рекомбинации // Труды XX международной конференции «Взаимодействие ионов с поверхностью ВИП-2011». Звенигород. - Т. 2. - С. 77-80.

13. Девятко Ю.Н., Каган М.Ю., Хомяков О.В. Новый механизм образования вакансионных пор // Труды XX международной конференции «Взаимодействие ионов с поверхностью ВИП-2011». Звенигород. - Т. 2. - С. 81-84.

Подписано в печать:

15.09.2011

Заказ № 5909 Тираж - 130 экз. Печать трафаретная. Типография «11-й ФОРМАТ» ИНН 7726330900 115230, Москва, Варшавское ш., 36 (499) 788-78-56 \vww.autoreferat. ги

ВВЕДЕНИЕ

В. 1. Каскад атомных соударений и его основные стадии

В.2. Тепло физические свойства твёрдых тел в методе молекулярной динамики (ММД)

В.З. Теория фазовых переходов первого рода

В.3.1. Флуктуационная теория фазовых переходов первого рода.

В.З.2. Релаксация метастабильных состояний.

В.3.3. Коалесценция в фазовых переходах первого рода.

В.З.4. Квазитермодинамическая теория зарождения пор

В.3.5. Модель Ч.Х. Ву.

В.4. Выводы к введению.

Цели диссертационной работы.

1. ГЛАВА 1. ЗАКЛЮЧИТЕЛЬНАЯ СТАДИЯ РЕЛАКСАЦИИ КАСКАДА АТОМ-АТОМНЫХ СОУДАРЕНИЙ

1.1. Передача энергии из фононной подсистемы в электронную метод функций Грина).

1.2. Система уравнений теплового баланса в т - приближении

1.3. Коэффициенты температуропроводности.

1.4. Релаксация температуры термопика.

1.5. Сравнение с другими подходами.

1.6. Каскадная эффективность.

1.7. Выводы к главе

2. ГЛАВА 2. ДВУХСТУПЕНЧАТЫЙ МЕХАНИЗМ ОБРАЗОВАНИЯ ЗАРОДЫШЕЙ НОВОЙ ФАЗЫ

2.1. Первая стадия: образование «вакансионного облака» (кинетическая неустойчивость системы взаимодействующих точечных дефектов)

2.2. Вторая стадия: образование поры (динамическая неустойчивость «облака вакансий»).

2.3. Обсуждение основных результатов.

2.4. Выводы к главе 2.

3. ГЛАВА 3. ФОРМИРОВАНИЕ НЕСФЕРИЧЕСКИХ ЗАРОДЫШЕЙ НОВОЙ ФАЗЫ

3.1. Свободная энергия системы точечных дефектов в упругой среде.

3.2. Релаксация зародыша новой фазы в упругой среде.

3.3. Выводы к главе 3.

Атомная энергетика в настоящее время рассматривается как одна из перспективных отраслей народного хозяйства, призванная в будущем обеспечить энергетические потребности человечества. Разработка и создание новых типов реакторов является неотъемлемой частью развития атомной энергетики. Основным требованием, накладываемым на новые типы Ядерных Энергетических Установок (ЯЭУ), является требование обеспечения,безопасности эксплуатации таких установок. Конструкционные материалы активной зоны атомных реакторов подвержены воздействию высокоэнергетического облучения, приводящего к деградации их свойств. Исследование физических процессов и явлений, происходящих под облучением в1 металлах и сплавах, - первоочередной этап разработки новых типов конструкционных материалов, способных в жёстких условиях работы в активной зоне ЯЭУ сохранять заданное время требуемые свойства. Область исследования физики радиационных повреждений включает в себя вопросы первичной радиационной повреждаемости, накопления дефектов и изменения свойств материалов. Теоретический метод исследования процессов, происходящих под облучением, очень-важен, поскольку некоторые физические величины;, характеризующие- повреждающее действие облучения, невозможно непосредственно измерить. В диссертации рассмотрены явления, относящиеся только к вопросам первичной радиационной повреждаемости и накопления дефектов

В.1. Каскад атомных соударений и его основные стадии

Воздействие на конструкционные материалы ЯЭУ нейтронного излучения реакторного спектра энергий приводит к образованию в них дефектной структуры и, как следствие, к изменению их свойств. Основным механизмом генерации дефектов внутри облучаемых материалов является каскад атомных соударений. Характеристикой каскада как источника дефектов в конструкционных материалах является число дефектов, образовавшихся в материале в результате возникновения каскада атомных соударений с учётом процессов внут-рикаскадного отжига дефектов, - количество «выживших» точечных дефектов.

В развитии каскада атомных соударений общепринято выделять три стадии [1]. Первая стадия — динамическая, в ходе которой первично выбитый атом (ПВА), сталкиваясь с ионными остовами, выбивает их из узлов решётки. Выбитые ионы, в свою очередь, продолжают участвовать в процессе создания смещений до тех пор, пока новые смещённые атомы уже не появляются. Смещённые атомы, соударяясь с электронами проводимости, передают им часть своей энергии. Однако в силу малого отношения масс электрона к массе атома, полученная электроном энергия не превышает несколько электрон-вольт. Так, в Ре при энергии ПВА 60 кэВ электрон может получить не больше 3 эВ. Длительм м ность динамической стадии составляет -10" -И0" с [1].

На следующей - кинетической - стадии первично повреждённая область расширяется и происходит ее термализация. В итоге, температура каскадной области снижается до температуры плавления среды Т~Тт, происходит рекристаллизация, восстанавливается решетка поврежденной области, и образуются точечные дефекты - вакансии и междоузельные атомы. Линейный размер каскадной области повреждения к окончанию кинетической стадии составляет

12

4-20 нм в зависимости от энергии ПВА. Время протекания второй стадии -10" с [2].

Эффективность каскада как источника дефектов, в основном, определяется третьей или диффузионной стадией. Смещения, созданные в каскаде, формируются в виде дефектов решётки только к началу заключительной стадии каскада. Процессы внутрикаскадного отжига, протекающие на диффузионной стадии релаксации каскада, уменьшают число дефектов в области повреждений. Повышенная по сравнению с решёткой окружения температура каскадной области, способствует интенсивному протеканию процессов рекомбинации. К концу третьей стадии каскада выживает только небольшая доля дефектов от общего количества смещений, образовавшихся на баллистической стадии каскада. Число дефектов, созданных ПВА, обычно определяют на момент времени, который соответствует окончанию каскада. Поэтому заключительная стадия каскада очень важна при расчёте повреждающего эффекта от воздействия кас-кадообразующего облучения на конструкционный материал (см. подробнее параграф 1.6 Главы 1 диссертации). В ходе диффузионной стадии каскада атомных соударений точечные дефекты образуют кластеры и рекомбинируют. Количество «выживших» точечных дефектов на третьей стадии зависит от температуры области повреждения, потому что скорость рекомбинации определяется подвижностью точечных дефектов, которая зависит от температуры по закону Аррениуса. Отметим, что к началу диффузионной стадии температура электронной подсистемы в > Т0 - близка к температуре окружения . Как следствие - происходит обмен энергией между решёткой металла и электронной подсистемой.

В.2. Теплофизические свойства твёрдых тел в методе молекулярной динамики (ММД)

Наиболее распространенным методом описания каскадов атомных соударений стал метод молекулярной динамики (ММД) [3-10]. По своей сути ММД представляет собой решения уравнений Ньютона, записанных для атомов решётки металла, объединенных в микрокристаллит с заданными граничными условиями. Поскольку число уравнений в таком подходе макроскопически велико, то моделируют только область, включающая область повреждения. (МД-блок). МД-блок разбивается на ячейки. Размер ячейки подбирается таким образом, чтобы он содержал несколько сотен атомов решётки. Например, в работе [11] размер ячейки составлял 6ахбахба. Температура в точке, принадлежащей области повреждения, определяется через среднюю по ячейке кинетическую энергию атомов. Такое определение температуры применимо только для случая газа невзаимодействующих частиц. В твёрдом теле в равновесии [12] средняя полная энергия фононов стремится к классическому пределу только при кпТ » йдДгу2) , где (а>2)- среднее арифметическое от квадрата частот фононов, А и к„ - постоянная Планка и Больцмана соответственно. Однако при температурах кпТ < сказывается квантовая природа твёрдого тела, и средняя полная энергия уже не определяет температуру. Усреднение полной энергии должно производиться по ансамблю макроскопически эквивалентных квазиравновесных систем. Значение же средней кинетической энергии частиц в одной той же точке каскадной области повреждения зависит от способа разбивки МД - блока на ячейки. Температура внутри ячейки зависит от её размера, т.е. нарушается требование макроскопической эквивалентности. Среднее по ячейке не совпадает в полной мере со средним по ансамблю. По указанным причинам, средняя по ячейке МД - блока кинетическая энергия атомов решётки не совпадает с температурой решётки в данном месте каскадной области повреждения.

Для описания процесса снижения температуры каскадной области в ММД в уравнения движения граничных атомов вводятся дополнительные слагаемые, которые обеспечивают уход тепла из области повреждения в окружающую среду. В ММД окружающая среда действует только на граничную область МД-блока, поэтому влияние окружения учитывается в виде особых уравнений движения или специальных условий, которым удовлетворяют атомы границы МД-блока: Различные авторы применяют различные способы учёта влияния окружающей среды. Следует отметить, что методы, использованные авторами расчетов ММД для описания влияния окружения на каскадную область повреждения, по физическому механизму отличаются друг от друга, что затрудняет сравнение результатов работ. Так, в [13],к атомам границы была приложена сила торможения, пропорциональная скорости и направленная против направления движения атома. В [14] для описания ухода тепла из области повреждения применялись постоянная сила и специально подобранная упругая сила, которые действовали на граничные атомы. В [15] атомы границы МД-блока были жёстко зафиксированы на своих местах. В [16] накладывалось специальное условие на скорости граничных атомов, а именно: если скорость атома превышала определённое значение, то она автоматически уменьшалась по модулю на постоянную величину. При этом направление скорости сохранялось. В расчётах каскадов атом-атомных соударений в меди [17] к граничным атомам прикладывалась случайная сила, уменьшающая скорость атома на постоянную величину, которая зависела от времени таким образом, чтобы результирующее снижение температуры каскадной области было согласовано с ожидаемым значением.

В [11] была сделана попытка получить значения коэффициентов переноса среды в каскадной области повреждения ММД. Совместно с уравнениями молекулярной динамики решалось уравнение теплопроводности как для МД-блока, так и атомов решётки окружения. Коэффициент температуропроводности подбирался таким образом, чтобы распределение температуры внутри МД-блока, полученное из, решения уравнения теплопроводности в начальный момент времени, совпадало с распределением температуры, полученной по методу молекулярной динамики. Во все последующие моменты времени модуль скорости атомов границы умножался на коэффициент у[Т^Т2, где Т\ - температура границы области повреждения, полученная, из решения уравнения теплопроводности, Т2 - температура границы МД-блока, полученная по методу молекулярной динамики. Коэффициент температуропроводности решётки, подобранный в такой модели; не зависел от температуры решётки и оказался для Ее равным 0.0455 см /с. Отметим, что коэффициент решёточной температуропроводности для большинства металлов при температурах, выше температуры-Де-бая, по порядку величины составляет 10"3-10-4 см2/с. Таким образом, значение коэффициента температуропроводности решётки, определённое в работе [11], на два порядка превышает реальное значение решёточной температуропроводности (в интервале температур ниже температуры плавления, но выше температуры Дебая).

В.З. Теория фазовых переходов первого рода

В.3.1. Флуктуационная теория фазовых переходов первого рода (Я.Б. Зельдович, М. Фольмер)

Образование зародышей новой фазы в теории Зельдовича [18,20,21] и Фольме-ра [19, 20, 21] происходит в результате флуктуации. На дальнейшую эволюцию системы зародышей также сказывается влияние флуктуации, поскольку исходный профиль распределения зародышей по размеру за малый промежуток времени (порядка обратной вероятности флуктуации) расплывается за счёт флуктуации размеров зародышей. При этом согласно принципу физического соответствия, применённого к данной задаче Зельдовичем, смещение «центра тяжести» распределения должно происходить по макроскопическим законам. Из принципа физического соответствия Зельдович впервые получил связь между коэффициентом диффузии в пространстве размеров и макроскопической скоростью роста-затухания зародыша новой фазы.

Изменение размера зародыша происходит в результате присоединения к нему или, наоборот, ухода одной «молекулы». Однако сами зародыши в подходе Зельдовича считаются макроскопическими образованиями, так что «элементарный акт» присоединения либо ухода «молекулы» от зародыша слабо сказывается на функции распределения зародышей по размерам. Вследствие таких ограничений на размер зародыша, кинетическое уравнение для< функции распределения представляет собой уравнение типа Фоккера-Планка.

Зельдовичем найдено выражение для стационарного, установившегося потока зародышей новой фазы, прошедших критическую область. Поток зародышей новой фазы пропорционален коэффициенту диффузии в пространстве размеров, а, следовательно, и макроскопической скорости роста зародышей новой фазы. Макроскопическая средняя скорость роста должна быть определена независимым образом: путём решения уравнения диффузии в случае задачи выпадение вещества в пересыщенном, но всё ещё слабом растворе, либо (в случае задачи о кавитации) вычисление скорости производится с использованием законов сохранении энергии.

Применение теории Зельдовича к задаче образования вакансионной пористости в металлах, находящихся под действием нейтронного облучения реакторного спектра энергий, осложнено тем, что в настоящий момент нет строгого вывода системы кинетических уравнений, описывающих накопление точечных дефектов под облучением. Система кинетических уравнений диффузионного типа, которую обычно применяют для описания накопления дефектов в облучаемых металлах, получена эвристическим способом на основании синергети-ческих соображений. Основным «проблемным местом» такой системы уравнений является функция источника точечных дефектов, которая до сих пор не определена. Обычно авторы используют в основном приближение однородного, стационарного источника [22]. Приближение однородного источника для случая каскадов атомных соударений, не оправдано. Отсутствие системы уравнений, описывающих накопление дефектов под облучением, не позволяет достоверно определить макроскопическую скорость роста и, следовательно, реализовать подход Зельдовича к проблеме вакансионного распухания металлов.

В.3.2. Релаксация метастабильных состояний (А.З. Паташинский, Б.И. Шумило)

В работе [23] фазовые переходы первого рода описаны в рамках флуктуа-ционной теории фазовых переходов. При этом образование новой фазы рассматривается как релаксация поля параметра порядка характеризующего состояние системы в критической области. Гамильтониан системы вблизи точки фазового перехода в работе Паташинского - Шумило взят [23] в форме разложения типа Ландау по полю параметра порядка [12]:

Здесь с, /л, к - феноменологические коэффициенты разложения гамильтониана по полю параметра порядка вблизи точки фазового перехода. В систе

В.3.1) ме, гамильтониан которой имеет вид (В.3.1), две фазы существуют только в области значений параметров // < 0 и £ > 0. В работе [23] в выражение (В.3.1) по сравнению с оригинальной формой разложения Ландау введено линейное по полю параметра порядка слагаемое -2кц>. Поэтому фазовый переход, происходящий в рассматриваемой системе, является фазовым переходом именно первого рода. Наличие в разложении (В.3.1) линейных по полю слагаемых также указывает на то, что по своим трансформационным свойствам поле параметра порядка - скалярная величина.

Уравнение, которому подчиняется поле параметра порядка, представляет собой уравнение релаксации для поля параметра порядка типа Гинзбурга-Ландау (УПП): где /(г,?) - случайная сила, связанная с флуктуациями в системе; кинетичеа ский коэффициент Г = ГИД для систем с сохраняющимся полем параметра поресующий нас случай образования вакансионной поры под облучением отвечает несохраняющемуся полю параметра порядка. Поэтому в дальнейших вычисл лениях будем предполагать кинетический множитель Г равным константе Тп.

Уравнение релаксации допускает полное обезразмеривание. В безразмерном виде УПП (В.3.1) и гамильтониан (В.3.2) имеют вид: дер - ш

В.3.2) рядка и Г = Г„ для систем с несохраняющимся полем параметра порядка. Интеду/ ш[у/]

В.3.3) дг 5ц/

В.3.4)

Здесь у/(х>т) = ф(г П^Н^/фц- безразмерное поле параметра порядка; = \l\p\fs 5 Ч = 2|//|/Гл' 10 - х/^УН ' параметр к и случайная сила/измеряются в единицах 2/|//|%и 2/|//|^0Гп соответственно;

- величина, имеющая смысл «потенциальной энергии» системы.

Рисунок 1. График потенциальной энергии системы как функции поля параметра порядка

Потенциальная энергия» системы имеет два минимума (у/) = ±\ см. рис.1), соответствующих двум фазам системы ((•■•) - пространственное среднее), только в области значений параметра И, принадлежащих интервалу |/г|<Ис з4/33/2. Причём в интервале 0<к<Ис фаза = 1 стабильна, а фаза = -1 - метастабильна. Наоборот, в области значений параметра —к. <И<О состояние системы = 1 является метастабильным, а состояние = стабильным. При значении параметра И = 0 в рассматриваемой системе происходит фазовый переход.

Пусть исходной, стабильной фазой является фаза = ~ 1- Под влиянием внешнего воздействия параметр к увеличивается. При достижении им нулевого значения в системе происходит фазовый переход, а при переходе в область 0<к<кс исходная стабильная фаза ((//) = -1 становится метастабильной, неустойчивой относительно образования растущих зародышей стабильной фазы = Образование зародышей новой фазы происходит в результате флуктуации в системе. Таким образом, состояние = разрушается путём образования растущих зародышей стабильной фазы.

УПП (В.3.3) позволяет определить кинетику распада метастабильного состояния. Решение уравнения релаксации (В.3.3) с гамильтонианом в форме (В.3.4) описывает зародыш новой фазы. Например, для случая зародыша устойчивой фазы = в метастабильной фазе = вблизи точки фазового перехода такое решение имеет вид: у/ (5с, т) = ЧИ(|5с| - Я (0,(р,г)) + /г/4 (В.3.5)

Здесь 7? г) - радиус зародыша новой фазы, который удовлетворяет уравнению роста-затухания зародыша новой фазы: . . \

6К=0 дт

1 1

В.3.6)

Л (*)) <*>2 где Яс = 4/3/г>0 - критический радиус зародыша новой фазы; А0р - угловая

часть лапласиана в сферических координатах.

Из выражения для скорости роста-затухания зародыша новой фазы (В.3.6) следует, что, во-первых, зародыши, обладающие средним радиусом больше критического растут, меньше (Я)<ЯС - затухают, во-вторых, зародыши новой фазы со временем приобретаю форму близкую к сферической.

Таким образом, используя метод, предложенный в работе Паташинского -Шумило [23], удаётся получить кинетические уравнения роста-растворения зародыша новой фазы в рамках теории фазовых переходов Ландау [12]. Уравнение роста-затухания зародыша новой фазы (В.3.6) выведено в [23] только для систем, гамильтониан которых имеет вид (В.3.1). Фазовые переходы в системах, имеющих гамильтониан, отличный от гамильтониана (В.3.1), требуют отдельного исследования.

В.3.3. Коалесценция в фазовых переходах первого рода (И. М. Лифшиц, В. В. Слезов)

Подходы к описанию фазового перехода первого рода, рассмотренные в работах [18,19,23], относятся к начальной стадии этого процесса, когда число образовавшихся в результате флуктуации зародышей новой фазы мало. В таких условиях степень метастабильности исходной фазы не меняется со временем при образовании зародышей, и, следовательно, критический радиус зародыша новой фазы - постоянная величина. На более поздней стадии фазового перехода первого рода поведение системы меняется. Степень метастабильности системы за счёт образования огромного количества зародышей новой фазы понижается со временем. При этом флуктуационное зарождение новых выделений устойчивой фазы становится маловероятным, невыгодным с энергетической точки зрения процессом. При уменьшении степени метастабильности системы критический радиус возрастает, поэтому большая часть зародышей новой- фазы становятся подкритическими и растворяются. Вещество растворившихся зародышей идёт на рост закритических зародышей. Такого рода механизм описан в работе Лифшица и Слёзова [20,24,25] применительно к выпадению вещества из пересыщенного раствора. В [20,24,25] найдены нестационарная функция распределения зародышей по размеру, зависимость от времени критического и среднего радиуса зародышей новой фазы. Скорость роста зародыша новой фазы в таком подходе равна потоку растворённого вещества на зародыш новой фазы.

Для того чтобы описать процесс коалесценции пор, происходящий в металле под воздействием нейтронного облучения, в рамках подхода Лифшица и Слезова необходимо вычислить поток вакансий на пору. Однако последовательно выведенной системы уравнений для точечных дефектов, описывающей процесс их накопления, не получено на данный момент времени, поскольку не известны функция источника рождения точечных дефектов, учитывающая каскадное зарождение дефектов и их кластеров, а также коэффициенты диффузии и рекомбинации точечных дефектов вблизи вакансионной поры. Следовательно, применить теорию Лифшица и Слезова [20,24,25] к описанию процесса коа-лесценции вакансионных пор на данном уровне понимания процессов, происходящих в конструкционных материалах под облучением, не удаётся.

В.3.4. Квазитермодинамическая теория зарождения пор

Одной из распространенных теорий, используемых для описания процесса зарождения и роста вакансионных пор в облучаемых металлах, является квазитермодинамическая теория зарождения (КТЗ) [26,27]. В основу КТЗ положен подход, основанный на решении системы кинетических уравнений для неравновесных функций распределения вакансий и их кластеров, рождённых каска' дообразующим облучением, а также для функций распределения системы вакансионных пор.

В основу рассмотрения в КТЗ положена функция распределения вакансионных кластеров и пор по размеру х,/). По определению, функция распределения равна числу вакансионных дефектов, имеющих в своём составе х вакансий. Так, эволюция во времени числа одиночных вакансий описывается функцией распределения п( 1,/), дивакансий - 2,/) и кластера, содержащего х вакансий, - п(х,{), соответственно. Согласно КТЗ, изменение числа вакансий в кластере может происходить как в результате процесса случайных блужданий в пространстве размеров, так и при рождении кластеров или одиночных вакан-, сий под действием каскадообразующего облучения, а также при взаимодействии вакансий со стоками.

Изменение функции распределения во времени описывается уравнением г Паули, содержащем источник и сток кластеров [26,27]: в.з.7) где >у(х,х')- вероятность перехода кластера, содержащего х вакансий в кластер, имеющий в своём составе х' вакансий; £}(х)~ источник рождения кластеров, состоящих из х вакансий; сток кластеров тех же размеров.

Отметим, что уравнение Паули не позволяет учесть эффекты, связанные с изменением симметрии задачи, а также не применимы в случаях, когда функции распределения резко меняются при присоединении (или уходе) одной частицы, что характерно для малых кластеров. Вероятность кластеру дефектов изменить свой размер >у(х,х') путём присоединения либо отдачи дефекта является неоднозначной функцией своих аргументов.

В КТЗ были приняты следующие допущения:

1. Внешний источник (х) рождает только одиночные вакансии.

2. Сток дефектов существенно изменяет число дефектов только для системы одиночных вакансий, а для остальных образований с числом вакансий х »1 действие стоков можно не учитывать.

3. Переходы возможны только между кластерами, различающимися по размеру на единицу и>(х,х') = м?(х,х± 1)5Х. .

Первое из допущений, заложенных в КТЗ, не позволяет учесть процессы зарождения кластера дефектов в каскаде атомных столкновений. Между тем каскадное зарождение кластеров - экспериментальный факт [28]. Второе и третье условие выполняется только для случая вакансионных кластеров большого размера х »1.

Перепишем уравнение (В.3.7) с учётом ограничений 1-3 для кластеров с размером х > 1. и>(х-1,х)и(х) + и>(х + 1,х)и(х) ■■и>(х,х - 1)и(х -1) - м>(х,х + 1)«(х + 1)

В.3.8)

Для случая изолированных вакансий, рождённых облучением, выражение (В.3.7) принимает вид:

В.3.9)

Из уравнения (В.3.9) следует, что условие 3 КТЗ не описывает процессы растворения зародыша поры или распада кластера, поскольку в таких примерах возможны переходы между кластерами с числом вакансий 1 и „г » 1. Поэтому, квазитермодинамическая теория некорректно описывает кинетику накопления вакансий под облучением. Более того, источник облучения, рождающий дефекты <2(0' в таком подходе остаётся неопределённым. Без знания источника и стока дефектов невозможно решить уравнение для функции распределения (В.3.9) системы вакансий под облучением. Все уравнения системы (В.3.7) связаны в цепочку уравнений для функций распределения. Следовательно, знание функции распределения более низкого ранга позволяет определить функцию распределения кластеров более высокого ранга. Так как функция распределения вакансий в таком подходе не определена, то автоматически не могут быть найдены и все функции распределения, соответствующие кластерам с числом вакансий больше 1.

Введём, следуя авторам квазитермодинамической теории, поток кластеров в пространстве размеров.

Кинетическое уравнение (В.3.8) в КТЗ интерпретировалось как уравнение непрерывности, отражающее закон сохранения числа вакансий:

Однако, вследствие отсутствия в цепочке уравнений (В.3.11) аналогичного уравнения непрерывности для одиночных вакансий л: = 1, закон сохранения числа вакансий не выполняется.

Для того чтобы разорвать цепочку уравнений для функции распределения, авторы ограничились рассмотрением квазиравновесной ситуации 3(*) 1) для пор большого размера л:»1. В дальнейшем была найдена равновесная функция распределения пор. Поскольку в квазиравновесной сих) = +1) и(д: +1) - + 1,л:)и(л:)

В.3.10)

В.3.11) туации источник облучения в ответ не вошёл, то найденное распределение пор по размеру соответствует модельному металлу уже содержащему поры, возникновение которых не связано с воздействием облучения.

Существенным недостатком квазитермодинамической теории является отсутствие критического радиуса зародыша поры. Следствие этого - возможность роста подкритических зародышей новой фазы в КТЗ. Такие зародыши являются устойчивыми образованиями и не могут разрушить исходное метаста-бильное состояние системы.

Скорость роста пор определялась в квазитермодинамической теории, исходя из упрощенной модели, при построении которой, фактически руками, устанавливаются потоки точечных дефектов на пору. Скорость поглощения дефектов порой определяется произведением плотности потока на площадь области поглощения дефекта порой. Если концентрация дефектов представляет собой долю дефектов в кристалле, то скорость объёмного роста поры с1У1ск равна разности скоростей поглощения и СМА порой:

Здесь - эффективный радиус поглощения вакансий (у) и СМА (\) порой (V) в формуле (В.3.12) радиусы поглощения вакансий и СМА порой положены равными друг другу); СУ) - концентрации вакансий и СМА, соответственно;

Д,- их коэффициенты диффузии; С[ - равновесная концентрация вакансий необлучаемого металла.

При вычислении потоков нестационарное распределение вакансий и

СМА вблизи пор заменялось средним распределением концентраций этих точечных дефектов в так называемой «области влияния поры» СУ1 Сх,. Средняя концентрация пар Френкеля в области влияния поры определялась значениями вероятности захвата вакансий и СМА порой, для которых поток дефектов на пору падал на порядок, т.е. все вычисления проводились при низкой сте

В.3.12) пени пересыщения твёрдого раствора вакансиями. Хорошо известно [20], что при таких условиях рост выделений новой фазы прекращается, поскольку критический радиус, соответствующий выделениям новой фазы, формально стремится к бесконечности.

Таким образом;, подход к описанию процессов, связанных с зарождением вакансионных пор в металлах под облучением, предложенный в КТЗ, является необоснованным. Основные положения этой теории противоречат условиям, при которых материал находится под облучением. Уравнения квазитермодинамической теории; неверно описывают процесс зарождения и роста пор.

В.3.5. Модель Ч.Х. Ву

Процесс накопления дефектов при воздействии на- металл каскадообра-зующего нейтронного облучения обычно описывают с помощью системы кинетических уравнений диффузионного типа, написанной по аналогии с уравнениями теории скоростей химических реакций;[27]. Образование пор в облучаемом материале часто связывают с явлением предпочтительного поглощения стоками СМА по сравнению с вакансиями (преференсом)» [29]; Если в качестве стоков дефектов в своих моделях авторы используют дислокационную сетку, то говорят о; дислокационном преференсе (dislocation bias). Однако' в каскадной области повреждений помимо точечных дефектов образуются также и кластеры дефектов [28]. Причём вакансионные кластеры образуются преимущественно ближе: к ядру каскада, а кластеры СМА - на периферии области повреждений. В работах C.H.Woo [30 - 34] отмечено, что подобные кластеры дефектов могут выступать в роли как стоков точечных дефектов, так и их источников (поскольку вакансионные кластеры термически менее стабильны, чем кластеры СМА). Согласно Woo, при описании процесса накопления дефектов необходимо учитывать каскадное зарождение кластеров дефектов, для которых также характерно явление преференса, коль скоро они выступают в роли стоков точечных дефектов (отсюда и название теории С.Н. Woo «production bias» взамен «dislocation bias»).

Рост кластеров дефектов в конструкционном материале под воздействием нейтронного облучения со скоростью набора повреждающей дозы Kd ~1(Г7 dpa/s рассмотрен в работах Woo [30, 35, 36] как процесс случайных блужданий, происходящий в пространстве размеров кластеров дефектов.

Для описания эволюции системы кластеров дефектов в [35] введена функция распределения кластеров по размерам f{x,t), так что величина x,t)- представляет собой полное число кластеров в момент времени t в облучаемом конструкционном материале. Число дефектов в кластере х рассматривается в работах Woo [35,36] как случайная величина. Обозначим вероятность того, что кластер, имеющий размер х, в момент времени t0, переместился в пространстве размеров в точку я, в момент времени как ^(л:,,/,;^,,^).

В работе Woo предполагается, что вероятность перемещения кластера из точки х0 в точку х, за время - /0 в пространстве размеров подчиняется уравнению типа Фоккера-Планка [35]:

В.3.13) где v(x) и скорость и коэффициент диффузии в пространстве размеров, соответственно.

Известно [18], что уравнение типа Фоккера-Планка (В.3.13) применимо для описания процесса случайных блужданий объектов, вероятность изменения положения которых в пространстве характеризующих их случайных параметров

0) является слабо меняющейся функцией. Так, для кластера дефектов при переходе в пространстве размеров из точки д:0 в соседнюю с ней точку с координатой х = х0 + Я вероятность перехода должна плавно меняться на расстоянии элементарного скачка w(x0 + X,x0\At)>Xwx>Ä2wxx>>. Величина X равна объёму дефекта d, в случае, когда переменная х имеет смысл объёма, либо величина X равна 1, когда переменная х обозначает число дефектов.

Реально, вероятность того, что кластер сместится в пространстве размеров на расстояние дх = ±Л, является резкой функцией своих аргументов, особенно для кластеров малого размера х0 < пЯ,, где п - характерный размер, начиная с которого функция вероятности перехода меняется плавно. При одном и том же размере кластера х возможны различные пространственные конфигурации с одинаковым числом дефектов в кластере. Например, все дефекты в кластере могут пространственно располагаться либо в одной плоскости, либо образовать 3-х мерный кластер. Вероятность перехода между 2-мерной и 3-мерной пространственной конфигурацией резко отличается от вероятности перехода только в 2-х либо только в 3-х мерном пространстве. Изменение пространственной размерности кластера дефектов влечет за собой скачок вероятности перехода между такими состояниями. Следовательно, условие применимости уравнения Фоккера-Планка для системы малых кластеров дефектов не выполнены. Поэтому кинетическое уравнение типа (В.3.13) применимо только для описания переходов в пространстве размеров для кластеров большого размера .v0 » пХ. Однако, кластеры такого большого размера могут быть рассмотрены как зародыши новой фазы (например, если х- число вакансий, то кластер размера х! X »1 - зародыш поры).

Woo постулировал в работе [35] понятие начальной функции распределения кластеров (т.е., фактически, зародышей новой фазы) по размерам /0 (х), так что f(xj0) = f0(x).

Пользуясь формализмом вероятности перехода между состояниями (функцией распространения) и зная распределение зародышей в начальный момент времени, легко найти функцию распределения зародышей по размерам в последующие моменты времени:

В.3.14)

Функция распространения, помимо основных свойств, вытекающих из её определения как вероятности процесса перемещения (м>(х,х0;д/) > О,

-V (*) / (х, t) + — [D 0) / (*, 0]

В.3.17) 1), удовлетворяет также уравнению Колмогорова - Смолуховского: w(x,x0;t-t0)= Jcsix:, ; i — i,) jc, , д:0; ^ — i0) (B.3.15)

Отсюда, начальное условие к кинетическому уравнению (В.3.13) имеет вид: S(x~xQ) (В.3.16)

Следуя Woo, получим кинетическое уравнение для функции распределения зародышей по размеру. Для этого умножим уравнение Фоккера-Планка (В.3.13) и его начальное условие (В.3.16) на функцию распределения зародышей в начальный момент времени /0(х0) и проинтегрируем по координатам в пространстве размеров.

8f(x,t) = а dt дх х,/0) = /0(х)

Начальная функция распределения зародышей по размерам в работе Woo

35] определялась только источником облучения. t о(*)= \dt'Kdq(x,t') (В.3.18) о

Здесь Kdq(x,t) - плотность зародышей новой фазы, созданных нейтронным облучением за единицу времени, величина q{x,t) - источник зародышей новой фазы - пропорциональна доле дефектов, рождённых нейтронным облучением и содержащихся в зародышах новой фазы.

Вид функции источника зародышей новой фазы q(x,t) в работе Woo установлен не был. Вместо этого постулировалось, что каскадообразующее нейтронное облучение рождает зародыши новой фазы одинакового размера д: (в работе Woo [35] xglX произвольно выбрано равным 10):

В.3.19)

Между тем, экспериментально установлено [37], что в конструкционных материалах под действием каскадообразующего облучения образуются кластеры дефектов, распределении которых размеру нельзя считать узким, поэтому предположение Woo (В.3.19) не обосновано.

Отметим, что подход, основанный на решении кинетического уравнения в виде (В.3.17) для функции распределения зародышей новой фазы по размеру, похож на подход к описанию фазовых переходов первого рода, предложенный в работе Зельдовича [18].

Задача, поставленная Зельдовичем, состояла в поиске стационарного решения уравнения для функции распределения зародышей по размерам, которое описывает непрерывно происходящий фазовый переход первого рода. Задача, которую поставил перед собой Woo, - поиск нестационарного решения уравнения (В.3.17), описывающего релаксацию функции распределения зародышей новой фазы в условиях меняющейся в процессе облучения степени метаста-бильности системы.

В теории Зельдовича показано, что скорость в пространстве размеров v(x) и коэффициент диффузии в пространстве размеров зародыша D(x) связаны соотношением, вытекающим из принципа соответствия макроскопических уравнений, описывающих рост зародыша новой фазы, уравнениям роста того же зародыша, следующим из теории флуктуаций физических величин.

Средняя скорость перемещения распределения зародышей в пространстве размеров в работе Woo не выведена [30]. Более того, выражение для скорости перемещения зародышей поры также постулировано: vW = |"V/3[zvDv(C% -C0ff)-z,Z),C,] (В.3.20)

Здесь - атомный объём; А - геометрический фактор, равный 2л-для зародыша в форме диска и 4я-для зародыша в форме сферы; CVI - концентрации вакансий и СМА вдали от зародыша, DV(- их коэффициенты диффузии, 2

С =С

R ^оо

1 + k.TRj

- концентрация вакансий вблизи поверхности зародыша радиуса R; у - коэффициент поверхностного натяжения зародыша; Сда - концентрация вакансий вблизи плоской поверхностью зародыша новой фазы; zv(l)факторы предпочтения, учитывающие явление преференса. Критический радиус зародыша определялся в подходе Woo из условия обращения в ноль скорости смещения зародыша в пространстве размеров (В.3.20): . -, (В.3.21)

Отметим, что выражение для критического радиуса зародыша поры, приведённое в работе Woo [35], совпадает с выражением для критического радиуса зародыша новой фазы в пересыщенном слабом растворе [20] с точностью до замены степени пересыщения твёрдого раствора С - Ст выражением

С -С -DC ID .

V т I ll \

В случае пересыщенного твёрдого раствора скорость роста зародыша новой фазы получена путём вычисления потока растворённого вещества на зародыш новой фазы [20]. В работе Woo [35] диффузионная задача для системы вакансий поставлена не была, а выражение для критического радиуса (В.3.21) получено эвристическим способом.

Коэффициент диффузии в пространстве по определению может быть непосредственно вычислен по формуле:

Х~ ATq —i Л

Средний квадрат перемещения зародыша новой фазы в пространстве размеров пропорционален коррелятору случайных сил, связанных с воздействием каскадообразующего облучения на конструкционный материал и систему зародышей в частности: \ +с0 х-х0)2\~ §dt(F(x,t)F(x,0)) (В.3.23) оо

Здесь F(x,t)~ случайная сила, действующая на зародыш размера х.

Следовательно, расчёт коэффициента диффузии в пространстве размеров дефектов можно провести либо непосредственно по определению (В.3.22), либо вычислив коррелятор случайных сил (В.3.23), либо используя соотношение, полученное Зельдовичем [10].

В работах Woo [30,38] коэффициент диффузии в пространстве размеров был вычислен по формуле (В.3.22) с заменой функции распространения биномиальным распределением wn = C™р" (r}{\-p(r)Y " (р(г)~ вероятность захвата зародышем радиуса г дефекта) и заменой среднего квадрата перемещения зародыша в пространстве размеров в формуле (В.3.22) дисперсией перемещения. Причины, согласно которым было изменено определение коэффициента диффузии в пространстве размеров, Woo указаны не были.

Рост кластеров дефектов путём коалесценции учтён в работе Woo [36] путём введения в правую часть уравнение типа Фоккера-Планка (В.3.17) дополнительного слагаемого, описывающего смещение функции распределения в пространстве размеров кластеров -S[vc(x)/(x,/)]/6.v, где vc (х) - скорость ростазатухания кластера, связанная с процессом их коалесценции [36].

Отметим, что коалесценция зародышей протекает на поздней стадии процесса фазового перехода первого рода, когда степень метастабильности системы стремится к нулю, а критический радиус, соответственно, к бесконечности. Флуктуационное образование зародыша на этой стадии фазового перехода первого рода практически исключено, поскольку критические размеры велики. Это означает, что слагаемое, связанное с флуктуациями в системе — слагаемое, описывающее диффузию в пространстве размеров в уравнении Фоккера-Планка, -макроскопически мало. Уравнение для функции распределения на стадии коалесценции формально не является уравнением Фоккера-Планка. Следовательно, описание процесса коалесценции кластеров произведено в работе Woo [36] неверно.

Таким образом, только на этапе постановки задачи Woo были постулированы большинство уравнений и коэффициентов, определяющих кинетику фазового перехода первого рода под облучением. В то же время, физические причины фазового перехода и роль самого облучения установлены не были.

В.4. Выводы к введению

• Релаксация температуры в каскадной области повреждений происходит в сильнонеравновесных условиях, связанных с отсутствием теплового равновесия между электронами проводимости и решёткой металла.

• Способ вычисления температуры в ММД через среднюю кинетическую энергию движения атомов внутри расчётной ячейки МД блока противоречит физическому определению такой величины. Молекулярно-динамические расчёты температуры внутри каскадной области повреждений некорректны. Метод описания процесса снижения температуры, применяемый в МД, является искусственным и не соответствует физической картине этого явления, которая следует из теории теплопереноса твёрдых тел.

• Механизм зарождения вакансионных пор в облучаемом конструкционном материале на данный момент времени не известен. Не определены причины формирования метастабильного состояния в системе дефектов облучаемого материала, не известен критическийфадиус зародыша поры, а, следовательно, и кинетика фазового перехода первого рода (образование поры).

• Для описания процесса зарождения и развития вакансионной пористости в металле или сплаве под воздействием каскадообразующего облучения с помощью теории фазовых переходов первого рода требуется знание потока точечных дефектов на зародыш поры. Выражение для потока точечных дефектов на пору следует из решения системы уравнений, описывающих накопление дефектов под облучением, в которую входит функция источника точечных дефектов. Вид функции источника точечных дефектов, связанной с каскадными процессами, в настоящее время не установлен. Следовательно, задача о зарождении и развитии вакансионной пористости в конструкционных материалах под реакторным облучением не решена.

• В условиях облучения в материалах образуется большое количество неравновесных дефектов, что приводит к образованию (и росту) пор и дислокационных петель. В окрестности таких дефектов имеются упругие поля, которые влияют на диффузионные процессы, а, следовательно, и на развитие зародыша поры.

Актуальность темы

Основным требованием при проектировании новых типов атомных реакторов является требование повышения безопасности их эксплуатации. Под воздействием реакторного облучения происходит деградация свойств конструкционных материалов. Поэтому возможность количественного и качественного предсказания последствий воздействия реакторного облучения на конструкционные материалы ядерных энергетических установок (ЯЭУ) является-важнейшей задачей физики радиационных повреждений материалов. Предметная область физики радиационных повреждений затрагивает вопросы первичной повреждаемости материалов, которые связывают с возникновением каскадов атомных соударений, вопросы накопления повреждений под воздействием облучения и изменение свойств облучаемых материалов.

Первичную повреждаемость материала, как правило, соотносят с величиной каскадной функции, определяемой в рамках №1Т - стандарта. Однако характеристики повреждающего воздействия облучения, такие как величина распухания, распределение вакансионных пор по размеру и.т.д., не подтверждаются экспериментально в моделях, использующих величину скорости генерации дефектов, вычисленную в рамках ЫЮГ- стандарта, поскольку NЯТ-стандарт

1 7 применим вплоть до времён -10" секунды. Основная доля смещений, созданных ПВА, в форме точечных дефектов отжигается внутри каскадной области на

13 6 временах сек. Современные методы расчёта каскадной функции (метод молекулярной динамики) некорректно описывают кинетические параметры каскада атомных соударений. Поэтому определение числа «выживших» точечных дефектов к моменту окончания каскада с учётом процессов внутрикаскадной рекомбинации дефектов и особенностей теплопереноса в каскадной области повреждений, является актуальной задачей физики радиационных повреждений.

Характерная, скорость накопления повреждающей дозы для большинства ЯЭУ составляет -10" -И0" сна/сек. При таком значении скорости генерации дефектов система собственных междоузельных атомов (СМА) и вакансий, рождённых облучением, достигает устойчивого квазистационарного состояния за времена сек. Вероятность зарождения с последующим ростом зародыша новой фазы - вакансионной поры - в системе, находящейся в стабильном состоянии, согласно теории флуктуаций, экспоненциально мала. Для фазового перехода первого рода!, происходящего без пересечения кривой фазового равновесия, необходимо, чтобы исходная система находилась в метастабильном состоянии. При этом она будет неустойчивой относительно образования зародыша новой фазы. Отметим, что система, содержащая только вакансии и СМА, устойчива относительно образования вакансионных пор. Теории зарождения вакансионных пор (квазитермодинамическая теория-зарождения вакансионных пор, флуктуационная теория фазовых переходов) являются по своей сути теориями роста пор, поскольку в этих подходах условия формирования метаста-бильного состояния системы предполагаются выполненными, а механизмы перехода от зарождения к росту не описаны. Таким образом, исследование механизма зарождения пор остаётся актуальной задачей.

Экспериментально установлено, что под воздействием нейтронного обучения реакторного спектра энергий в конструкционных материалах образуются выделения новой фазы различной формы. В то же время, имеющиеся феноменологические подходы роста (растворения) зародышей новых фаз либо изначально работают со сферически симметричными зародышами, либо показывают, что зародыши быстро приобретают сферическую форму. Поэтому описание механизма образования несферических выделений новых фаз является актуальной задачей.

Научная новизна

Впервые рассчитано характерное время передачи энергии от подсистемы фононов к электронам проводимости на заключительной стадии релаксации каскада атомных соударений.

Впервые предложена модель расчёта коэффициента каскадной эффективности к моменту окончания развития каскада столкновений в металле с учётом процесса установления теплового равновесия между подсистемой электронов проводимости и решёткой металла в области повреждений.

Впервые предложен механизм образования вакансионных пор в облучаемом металле как результат последовательного развития двух стадий неустойчивости в системе взаимодействующих точечных дефектов, рождённых нейтронным облучением.

Впервые в рамках флуктуационной теории фазовых переходов определён механизм формирования выделений новой фазы в облучаемом материале в поле упругих напряжений, создаваемом радиационными дефектами.

Объектом исследования в диссертации является система взаимодействующих точечных дефектов, рождённых нейтронным каскадообразующим облучением, а также система зародышей вакансионных пор, образовавшихся в металле под действием такого облучения.

Методы исследования

Для решения поставленных задач в диссертации использованы следующие методы и подходы:

1. Методы квантовой теории конденсированного состояния. Метод гриновских функций макроскопических тел.

2. Методы флуктуационной теории фазовых переходов.

3. Методы физической кинетики.

4. Методы теории упругости.

Цели диссертации:

1. Предложить метод описания первичной радиационной повреждаемости металлов на временах, превышающих область применимости №1Т - стандарта.

2. Предложить механизм формирования зародыша вакансионной поры в металлах, подверженных воздействию каскадообразующего облучения.

3. Построить теорию роста зародышей новой фазы в упругой среде.

Научные положения, выносимые на защиту:

• расчет характерного времени передачи энергии от решётки к электронам проводимости, а также коэффициента каскадной эффективности и скорости генерации дефектов к моменту окончания каскада атомных столкновений в металле с учётом особенностей теплопередачи в каскадной области повреждений;

• модель расчёта коэффициента каскадной эффективности к моменту окончания каскада атомных столкновений в металле с учётом процесса установления теплового равновесия между подсистемой электронов проводимости и решёткой металла;

• значения характерного времени передачи энергии от решётки к электронам, а также коэффициента каскадной эффективности и скорости накопления повреждающей дозы вплоть до момента времени 10"6 сек от начала каскада;

• механизм образования вакансионных пор;

• кинетика формирования несферических зародышей новой фазы.

Достоверность научных положений следует из методов исследования поставленных задач, а также обсуждений результатов диссертации в ходе участия в научных конференциях и семинарах, посвящённых тематике физики радиационных повреждений.

Практическая ценность результатов

Результаты диссертации могут быть использованы при построении нового стандарта расчёта повреждающей дозы.

Область применения результатов — физика радиационного повреждения материалов.

Список публикаций:

Основные результаты диссертации отражены в 4-х статьях, опубликованных в журналах, рекомендованных ВАК:

1. Девятко Ю.Н., Хомяков О.В. Механизм формирования несферических зародышей новой фазы. ФХОМ, № 2, 2009, С. 41-46.

2. Девятко Ю.Н., Хомяков О.В. Релаксация энергий между решёткой и электронами. Метод функций Грина. ФХОМ, № 4, 2009, С. 5-11.

3. Девятко Ю.Н., Заболотный В.Т., Хомяков О.В. Кинетические параметры каскада атомных соударений. ФХОМ, № 5, 2009, С. 13-20.

4. Девятко Ю.Н., Каган М.Ю., Хомяков О.В. Новый механизм образования ва-кансионных пор. ФНТ, Т. 36, № 4, 2010, С. 398-402.

Апробация и внедрение результатов

Результаты данной работы были доложены и опубликованы в тезисах следующих российских и международных конференций и семинаров:

• «Научная сессия МИФИ» - 2007-2010 г.г.;

• XVIII, XX международные конференции «Взаимодействие ионов с поверхностью» ВИП - 2007, 2011;

• 5-ая Курчатовская молодёжная научная школа;

• Семинар: «Теория и многоуровневое моделирование дефектов, явлений и свойств материалов ядерной техники» (ТММ-2008) ВНИИНМ;

• Отраслевые семинары «Физика радиационных повреждений материалов атомной техники» г. Обнинск 2008, 2009, 2011 г.г.

Структура и объём диссертации

Диссертация состоит из введения, трех глав, приложения, заключения и списка литературы из 89 наименований. В работе приведены 28 рисунков. Общий объем диссертации составляет 116 страниц.

3.3. Выводы к главе 3

Установлено, что искажение решетки при рождении точечных дефектов сопровождается возникновением взаимодействия упругих полей решетки и поля параметра порядка, определяющего поведение системы в области значений параметров вблизи фазового перехода.

Показано, что с формальной точки зрения учёт влияния упругих полей на формирование зародыша новой фазы приводит к замене в уравнении для параметра порядка свободной энергии на эффективную свободную энергию.

Получено выражение для эффективной свободной энергии, описывающей термодинамику и кинетику фазового перехода первого рода в упругой среде.

Введено понятие второго критического радиуса: ненулевые гармоники зародыша новой фазы с радиусом больше второго критического растут, меньше - затухают.

Исследована кинетика релаксации зародышей новой фазы в упругих полях решетки.

Показано, что учет взаимодействия упругих полей с полем параметра порядка автоматически приводит к появлению несферических зародышей новой фазы.

Показано, что ненулевой вклад взаимодействия поля параметра порядка с упругим полем в свободную энергию связан с локальностью этого взаимодействия (в отличие от приближения среднего поля).

Следует отметить, что данный подход применим для описания фазовых переходов в упругих средах для любых систем, свободная энергия которых имеет вид разложения Ландау (2.1.12).

Заключение

1. В диссертации исследован процесс установления теплового равновесия между каскадной областью повреждений и решёткой окружения в ходе диффузионной стадии релаксации каскада. Учтено, предсказанное Зейтцем, отсутствие равновесия между электронами проводимости металла и его решёткой в области термопика. Как следствие, это приводит к появлению двух различных полей температур Т(г,{) и в (г, относящихся к фононной и электронной подсистеме соответственно, и, следовательно, - к раздельной кинетике установления равновесных температур. Для описания процесса установления- теплового равновесия между каскадной областью и окружающей средой использованы уравнения теплового баланса для подсистем фононов и электронов проводимости металла с учётом обмена энергии между подсистемами. Величина скорости передачи энергии от решётки в электронную подсистему в т- приближении прямо пропорциональна разнице температур электронной и фононной подсистемы и обратно пропорциональна характерному времени передачи энергии. С помощью метода функций Грина рассчитано характерное время передачи энергии. Показано, что для металлов Ре, Си, Мо-эта величина составляет ~10"и сек. Для указанных металлов подобраны коэффициенты (тепло- и температуропроводности, определяющие процесс теплопередачи в каскадной области повреждений. Рассчитаны пространственные и временные распределения температур внутри каскадной области. Показано, что при постановке аналогичной задачи теплопроводности в неоднородно нагретом металле, в котором решётка находится в состоянии теплового равновесия с электронами проводимости, время выравнивания температуры между областью повреждений и окружением уменьшается на порядок. Проведено сравнение результатов, полученных в диссертации, с результатами работ других авторов. Установлено, что в более ранних работах расчёт характерного времени передачи энергии от решётки в электронную подсистему осуществлён без учёта квантовой природы электронов проводимости металла, что привело к некорректному описанию процесса снижения температуры внутри каскадной области. Предложена модель расчёта числа «выживших» дефектов к моменту окончания развития каскада с учётом процесса установления теплового равновесия между подсистемой электронов проводимости и решёткой металла.

2. Исследован процесс накопления точечных дефектов в материале, находящемся под воздействием нейтронного каскадообразующего облучения. Показано что, образование зародыша новой фазы - результат развития неустойчивостей 2-х типов в системе точечных дефектов облучаемого металла. На первой стадии происходит образование «вакансионных облаков» - локальных скоплений вакансий с резко повышенной относительно окружения концентрацией вакансий. Образование «вакансионных облаков» обусловлено неустойчивостью системы вакансий облучаемого металла связанной с наличием в нём примеси в состоянии замещения. Подобная примесь обычно присутствует в металле в форме легирующей добавки, технологической примеси либо накапливается под воздействием нейтронного облучения. Вторая стадия связана с неустойчивостью растущих «вакансионных облаков» относительно флуктуации плотности вакансий, а именно: кластер вакансий, образовавшийся в растущем облаке вакансий в результате возникновения каскада, растёт. Предложен механизм образования вакансионных пор в металле, подверженном воздействию каскадообразующего нейтронного облучения.

3. В рамках флуктуационной теории фазовых переходов исследован фазовый переход первого рода - образование выделений новой фазы в металле под облучением, происходящий в упругой среде. Введена эффективная свободная энергия системы точечных дефектов облучаемого металла -величина, определяющая фазовый переход первого рода в упругой среде. По сравнению с выражением для свободной энергии в неупорядоченной среде или в «жёсткой» решётке в эффективной свободной энергии появляется добавка, обусловленная взаимодействием полей параметра порядка с упругими полями. В рамках теории возмущений решена задача о релаксации поля параметра порядка, и получены уравнения роста-затухания зародыша новой фазы в упруго напряжённой среде. Показано, что учёт влияния упругих полей на фазовый переход первого рода в рамках флуктуационной теории фазовых переходов автоматически приводит к формированию несферических выделений новой фазы.

103

1. Seitz F., Koehler J.S. Displacement of atoms during irradiation. Sol. State Phys., 1956, v. 2, p. 307-309

2. Девятко Ю.Н., Плясов A.A., Рогожкин C.B., Чернов В.М. Температурные эффекты в каскадах атомных соударений. ВАНТ, серия: материаловедение и новые материалы, вып. 1(66), 2006, с. 31-41.

3. Arevalo С., Catura M.J., Perlado J.M. Temperature dependence of damage accumulation in a-zirconium. JNM, 2007, v. 367-370, p. 338-343.

4. Souidi A., Becquart C.S., Domain C. et al. Dependence of radiation damage accumulation in iron on underlying models of displacement cascades and subsequent defect migration. JNM, 2006, v. 355, p. 89-103.

5. Calder A.F., Bacon D.J., Barashev A.V., Osetsky Yu.N. Computer simulation of cascades damage in a-iron with carbon in solution. JNM, 2008, v. 382, p. 91-95.

6. Soneda N., Ishino S., Diaz de la Rubia T. Vacancy loop formation by "cascade collapse" in a-Fe: a molecular study of 50 keV cascades. Philosophical Magazine Letters, 2001, v. 81, No 9, p. 649-659.

7. Osetsky Yu. N., Bacon D.J. Defect cluster formation in displacement cascades in copper. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 2001, v. 180, p. 85-90.

8. Averback R.S. and Diaz de la Rubia T. Displacement Damage in Irradiated Metals and Semiconductors. Solid State Physics, 1998, v. 51, p. 281-401.

9. Stoller R.E., Odette G.R. and Wirth B.D. Primary damage formation in bcc iron. JNM, 1997, v. 251, p. 49-60.

10. Erginsoy C., Vineyard G.H. and Shimizu A. Dynamics of Radiation Damage in a Body-Centered Cubic Lattice. II. Higher Energies. Phys. Rev., 1965, v. 139, p. A118-A125.

11. Gao F., Bacon D.J., Flewitt P.E.J., Lewis T.A. A molecular dynamics study of temperature effects on defect production by displacement cascades in a-iron. J. Nucl. Mater., v. 249, 1997, p. 77-86.

12. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Статистическая физика. Ч. 1. М.: Наука, 1976, 584 с.

13. Erginsoy С., Vineyard G.H., Englert A. Dynamics of Radiation Damage in a Body-Centered Cubic Lattice, Phys. Rev. A, 1964, v. 133, p. 585-606.

14. King W.E., Benendek R. Molecular dynamics simulation of low energy displacement cascades in Cu. J. Nucl. Mater, 1983, v. 117, p. 26-35.

15. Laakkonen J., Nieminen R.M. Computer simulations of radiation damage in amorphous solids. Phys. Rev. B, 1990, v. 41, p. 3978-3997.

16. Diaz de la Rubia Т., Phythian W.J. Molecular dynamics studies of defect production and clustering in energetic displacement cascades in copper. J. Nucl. Mater., 1992, v. 191-194, part 1, p. 108-115.

17. Pronnecke S., Caro A., Victoria M., Diaz de la Rubia Т., Guinan M.W. The effect of electronic energy loss on the dynamics of thermal spikes in Cu. JMR, 1991, v. 6, № 3, p. 483-491.

18. Зельдович Я.Б. К теории образования новой фазы. Кавитация. ЖЭТФ, 1942, №12, с. 525-538.

19. Volmer М. Kinetik der Phasenbildung. Ed. T.Steinkopf. Dresden, 1939, 220 s.

20. Лифшиц E.M., Питаевский Л.П. Физическая кинетика. Т. 10. М.:Физматлит, 2007, 536 с.

21. Зельдович Я.Б. Избранные труды. Химическая физика и гидродинамика. М: Наука, 1984, 374 с.

22. Was Gary S. Fundamentals of Radiation Materials Science. Metals and Alloys. Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 2007, 838 c.

23. Паташинский A.3., Шумило Б.И. Теория релаксации метастабильных состояний. ЖЭТФ, 1979, т. 77, вып. 4(10), с 1416-1431.

24. Лифшиц И.М., Слезов В.В. О кинетике диффузионного распада пересыщенных твердых растворов. ЖЭТФ, 1958, т. 35, вып. 2, с. 479-492.

25. Лифшиц И.М. Избранные труды. Физика реальных кристаллов и неупорядоченных систем. М: Наука, 1987, 552 с.

26. Katz J.L., Wiedersich H. Nucleation of voids in materials supersaturated with vacancies and interstitials. J. Chem. Phys., 1971, v. 55, № 3, p. 1414-1425.

27. Ахиезер И.А., Давыдов JI.H. Введение в теоретическую радиационную физику металлов и сплавов. Киев: Наук. Думка, 1985, 144 с.

28. Kiritani М. Similarity and deference between fee, bcc and hep metals from the view point of point defect cluster formation. J. Nucl. Mater., 2000, v. 276, p. 4149.

29. Марвелашвили И.Г., Саралидзе З.К. Влияние упругого поля дислокаций на стационарные диффузионные потоки точечных дефектов. ФТТ, 1973, т. 15, № 9, с. 2665-2668.

30. Woo С.Н. Beyond the mean-field formulation of the production bias model. Journal of computer-Aided Materials Design, 1999, v. 6, p. 247-275.

31. Woo C.H., Singh B.M. Production bias due to clustering of point defects in irradiation-induced cascedes. Phil. Mag A, 1992, v. 65, No. 4, p. 889-912.

32. Woo C.H., Semenov A.A. Dislocation climb and interstitial loop growth under cascade damage irradiation. Phil. Mag A, 1993, v. 67, No. 5, p. 1247-1259.

33. Semenov A.A., Woo C.H. Void swelling and spatial heterogeneity in microstructure evolution in pure metals at very low irradiation doses. JNM, 1994, v. 212-215, p. 310-314.

34. Semenov A.A., Woo C.H. Fluctuation of point defect fluxes to sinks under cascade damage irradiation. JNM, 1996, v. 233-237, p. 1045-1050.

35. Semenov A.A., Woo C.H. Stochastic effects on dislocation structure development under cascade-damage irradiation. Appl. Phys. A, 1998, p. 193-207.

36. Semenov A.A., Woo C.H. Theory of Frank loop nucleation at elevated temperatures. Phil. Mag., 2003, v. 83, Nos 31-34, p. 3765-3782

37. Victoria M., Baluc N., Bailat C., et. al. The microstructure and associated tensile properties of irradiated fee and bcc metals. J. Nucl. Mater., 2000, v. 276, p. 114122.

38. Semenov A.A., Woo C.H. Applicability of the conventional master equation for the description of microstructure evolution under cascade-producing irradiation. Appl. Phis. A, 1999, v. 69, p. 445-451.

39. Абрикосов А.А. Горьков Л.П. Дзялошинский И.Е. Методы квантовой теории поля в статистической физике. М.: Физматгиз, 1962, 446 с.

40. Каганов М.И., Лифшиц И.М., Танатаров Л.В. Релаксация между электронами и решёткой. ЖЭТФ, 1956, т. 31, вып. 2, с. 232-237.

41. Таблицы физических величин. Справочник. Под ред. Акад. И.К. Кикоина. М: Атомиздат, 1976, 1008 с.

42. Физические величины: Справочник. Под. ред. И.С. Григорьева, Е.З. Мейлихова. М.; Энергоатомиздат, 1991, 1232 с.43.3айман Дж. Электроны и фононы. Теория явлений переноса в твёрдых телах. М.: ИЛ, 1962,483 с.

43. Ашкрофт Н., Мермин Н. Физика твёрдого тела. Т.1. Пер с англ. М: МИР, 1979,399 с.

44. Ашкрофт Н., Мермин Н. Физика твёрдого тела. Т.2. Пер с англ. М: МИР, 1979,422 с.

45. Stoller R.E. The role of cascade energy and temperature in primary defect formation in iron. J. Nucl. Mater, 2000, v. 276, p. 22-32.

46. Voskoboinikov R.E., Osetsky Yu.N., Bacon D.J. Computer simulation of primaiy damage creation in displacement cascades in copper. 1. Defect creation and cluster statistics. JNM, 2008, p.385-395.

47. Flynn C.P. and Averback R.S. Electron-phonon interactions in energetic displacement cascades. Phys. Rev. B, 1988, v. 38, №10, p.7118-7120.

48. Finnis M.W., Agnew P., and Foreman A.J.E. Thermal excitation of electrons in energetic displacement cascades. Phys. Rev. B, 1991. v. 44, p. 567-574.

49. Kapinos V.G. and Bacon D.J. Effect of melting and electron-phonon coupling on collapse of depleted zones in cooper, nickel, and a-iron. Phys. Rev. B, 1966, v. 53, p. 8287-8295.

50. Norgett M.J., Robinson M.T., Torrens I.M. A proposed method of calculating displacement dose rates. Nucl. Eng. and Des., 1975, v. 33, p. 50-54.

51. Terentyev D., Lagerstedt C., Olsson P. et al. Effect of the interatomic potential on the features of displacement cascades in a-Fe: A molecular dynamic study. JNM, 2006, v. 351, p. 65-77.

52. Yao Z., Caturla M.J., Schaublin R. Study of cascades damage in Ni by MD with different interatomic potentials. JNM, 2007, v. 367-370, p. 298-304.

53. Malebra L. Molecular dynamics simulation of displacement cascades in a Fe: A critical review. JNM, 2006, v.351, p. 28-38.

54. Finnis M.W., Sinclair J.E. A Simple Empirical N-Body Potential for Transition Metals . Philos. Mag. A, 1984, v. 50, p. 45-55.

55. Finnis M.W. Corrections. Philos. Mag. A, 1986, v. 53, p. 161-161.

56. Calder A.F., Bacon D.J. A molecular dynamics study of displacement cascades in a-iron. J. Nucl. Mater, 1993, v. 207, p. 25-45.

57. Chakarova R., Pontikis V., Wallenius J. Development of Fe(bcc)Cr many body potential and cohesion model. Delivery report WP6, SPIRE project, EC contract no. FIKW-CT-2000-00058, 2002. Available from: www.neutron.kth.se/publications/library/DR-6.pdf.

58. Malerba L., Terentyev D., Olsson P., Chakarova R., Wallenius J. Molecular dynamics simulation of displacement cascades in Fe-Cr alloys. J. Nucl. Mater. 2004, v. 329-333, p. 1156-1160.

59. Terentyev D.A., Malerba L., Hou M., In-cascade interstitials cluster formation in concentrated ferritic alloys with strong solute-interstitial interaction: a molecular dynamics study. Nucl. Instrum. and Meth. B, 2005, v. 228, p. 156-162.

60. Johnson R.A., Oh D.J. Analytic embedded atom method model for bcc metals. J. Mater. Res., 1989, v. 4, № 5, p. 1195 1201'.

61. Guellil A.M., Adams J.B. The application of the analytic embedded atom method to bcc metals and alloys. J. Mater. Res., 1992, v. 7(3), p. 639-652.

62. Soneda N., Diaz de la Rubia T. Defect production, annealing kinetics and damage evolution in alpha-Fe: an atomic-scale computer simulation. Phil. Mag. A, 1998, v. 78, p. 995-1019.

63. Harrison R.J., Voter A.F. and Chen S.P. Atomistic Modeling of Materials: Beyond Pair Potentials. In: V. Vitek and D.J. Srolovitz, Editors, Plenum, N. Y., 1989, p. 219-222.

64. Becquart C.S., Domain C., Legris A., Van Duysen J.C. Influence of the interatomic potentials on molecular dynamics simulations of displacement cascades. J. Nucl. Mater., 2000, v. 280, p. 73-85.

65. Simonelli G., Pasianot R. and'Savino E.J. Embedded atom - method interatomic potentials for bcc-iron. in Mat. Res. Soc. Symp. Proc., v. 291, p. 567-572.

66. Becquart C.S., Domain C., Legris A., Van Duysen J.C. Molecular Dynamics simulations of displacement cascades : role of the interatomic potentials and of the potential hardening. Mat. Res. Soc. Symp., 2001, v. 650, p. R3.24.1-R3.24.6.

67. Блохин А.И., Девятко Ю.Н., Демин H.A., Заболотный В.Т., Плясов А.А., Чернов В.М. Методы расчёта первичной повреждаемости конструкционных материалов ЯЭУ. Ядерная физика и инжиниринг, 2010, Т. 1, № 5, с. 408-419.

68. Зеленский В.Ф., Неклюдов И.М., Черняева Т.П. Радиационные дефекты и распухание металлов. Киев: Наукова Думка, 1988, 296 с.

69. Девятко Ю.Н., Тронин В.Н. Возникновение зародышей новой фазы в облучаемых металлах. ФММ, 1987, т. 63, вып.4, с. 635-644.

70. Томпсон М. Дефекты и радиационные повреждения в металлах. М.: Мир, 1971,367 с.

71. Дине А., Дамаск Дж. Точечные дефекты в металлах. М.: Мир, 1966, 291 с.

72. Corbett J.W., Ianiallo L.C. Radiation-induced voids in metals. Proceedings of U.S. Atomic Energy Commission. Ed., 1972, 884 pages.

73. Маннинг Дж. Кинетика диффузии атомов в кристаллах. М.: Мир, 1971, 269 с.

74. Devyatko Yu.N., Tronin V.N. Kinetic equation for a system of interacting point defects in irradiated metal. Physica Scripta, 1990, v. 41, p. 355-64.

75. Левич В.Г. Введение в статистическую физику. М.: Государственное издательство технико-теоретической литературы, 1954, 529 с.

76. Раджараман Р. Солитоны и инстантоны в квантовой теории поля. Пер. с англ. М.: Мир, 1985, 416 с.

77. Эшелби Л. Континуальная теория дислокаций. М.: ИИЛ, 1963, 247 с.

78. Хирт Дж., Лоте И. Теория дислокаций. Перев. с англ. М.: Атомиздат, 1972, 600 с.

79. Девятко Ю.Н., Тронин В.Н. Фазовый переход в системе взаимодействующих точечных дефектов облучаемого металла. М.: Препринт МИФИ, 1987, 24 с.

80. Балеску Р. Равновесная и неравновесная статистическая механика. Т. 1. М.: Мир, 1978,405 с.

81. Климонтович Ю.Л. Статистическая физика. М.: Наука, 1982, 608 с.

82. Чернов В.М., Романов В.А., Сивак А.Б. Кристаллографические, энергетические и кинетические свойства собственных точечных дефектов и их кластеров в ОЦК железе. ВАНТ, 2006, т. 1(66), с. 151.

83. Muroga Т., Zinkle S.J., Quails A.L., Watanabe H. Varying temperature irradiation experiment in HFIR. JNM, 2001, p. 148-156.

84. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Теория упругости. М.:Физматлит, 2001, т. 7, 259 с.

85. Девятко Ю.Н., Тронин В.Н. Неравновесный фазовый переход в системе взаимодействующих броуновских частиц. ДАН. СССР, 1989, т. 309, с. 85-88.

86. Паташинский А.З., Покровский В.Л. Флуктуационная теория фазовых переходов. М.: Наука, 1982, 381 с.

87. Эсгольц Л.Э. Дифференциальные уравнения и вариационное исчисление. М.: Эдиториал УРСС, 2000, 320 с.