Методика идентификации радионуклидов с помощью гамма-детекторов на основе сжатого ксенона тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. ОБЗОР АППАРАТУРЫ, ИСПОЛЬЗУЕМОЙ

ДЛЯ РЕГИСТРАЦИИ ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ

1.1 Сцинтилляционные гамма-детекторы

1.2 Полупроводниковые гамма-детекторы 14 Выводы

ГЛАВА 2. ИССЛЕДОВАНИЯ СВОЙСТВ

КСЕНОНОВЫХ ГАММА-СПЕКТРОМЕТРОВ

2.1 Описание гамма-детекторов на основе сжатого ксенона

2.2 Проведение калибровочных измерений

2.3 Линейная характеристика

2.4 Энергетическое разрешение

2.5 Эффективность регистрации 33 Выводы

ГЛАВА 3. МЕТОДИКА ОБНАРУЖЕНИЯ ГАММА-ЛИНИЙ В СПЕКТРАХ, ИЗМЕРЕННЫХ С ПОМОЩЬЮ

КСЕНОНОВЫХ ГАММА-ДЕТЕКТОРОВ

3.1 Краткий обзор существующих методик обработки гамма-спектров

3.2 Методика обработки гамма-спектров

3.2.1 Сглаживание экспериментальных данных

3.2.2 Методика поиска пиков

3.2.3 Описание формы пика полного поглощения

3.2.4 Разложение мультиплетов

3.2.5 Учет влияния шумов электроники

Выводы

В последнее время большое внимание уделяется вопросам контроля и учета радиоактивных и делящихся материалов (РДМ). Для решения этих задач осуществляется внедрение высокоэффективных автоматизированных измерительных комплексов, использующих последние достижения в области регистрации различных видов радиоактивного излучения, в том числе, линейчатого гамма-излучения. Наряду с созданием новых типов гамма-детекторов большое значение имеет разработка соответствующих методик обработки спектрометрической информации с учетом возможностей современной компьютерной техники. Применение персональных компьютеров увеличивает эффективность использования детектирующей аппаратуры и оптимизирует процесс анализа экспериментальных данных.

Современные методы диагностики и идентификации РДМ, прежде всего, основаны на регистрации гамма-нейтронного излучения таких материалов. Все они разделяются на две группы: активные и пассивные.

В активных методах предполагается использование внешних (зондирующих) источников различных видов излучений (гамма-кванты, нейтроны, пучки электронов и.т.д.). В результате взаимодействия этих излучений с РДМ происходит его изменение и возникает дополнительное гамма-нейтронное излучение, регистрация и последующий анализ которого позволяет диагностировать исследуемый объект. Как правило, активационные методы обладают высокой чувствительностью и избирательностью. Однако эти методы являются контактными и реализация их достаточно сложна, поскольку в этом случае возникает необходимость в дополнительных источниках зондирующего излучения и системах наведения частиц на объект исследования. К тому же, как правило, зондирующая и регистрирующая аппаратура, а также дополнительные экранирующие системы имеют значительные габариты и вес. В целом, активные методы являются достаточно громоздкими и дорогостоящими.

Пассивные методы диагностики РДМ основаны на регистрации собственного гамма-нейтронного излучения исследуемого объекта. Эти методы отличаются сравнительной простотой реализации и низкой стоимостью. Их основным преимуществом является то, что они обеспечивают высокий уровень безопасности и надежности проводимых исследований. Во многих случаях использование пассивных методов является единственно возможным, т.к. воздействие активирующего излучения на объект исследования часто бывает недопустимым.

Современная ядерная физика предоставляет целый ряд различных методов регистрации как гамма-, так и нейтронного излучений РДМ. Для регистрации гамма-излучения в существующих системах контроля РДМ широко используются сцинтилляционные и полупроводниковые детекторы (ППД). Главным недостатком сцинтилляционных детекторов является их невысокое энергетическое разрешение. Что касается ППД на основе высокочистого Ge, то для их работы необходимо применять охлаждение до низких температур с использованием жидкого азота. К тому же, на сегодняшний день эти детекторы являются весьма дорогостоящими.

Наряду с вышеупомянутыми для спектрометрии гамма-излучения существует еще один класс приборов: гамма-детекторы на основе сжатого ксенона. Они обладают рядом свойств, которые выгодно отличают их от сцинтилляционных детекторов и ППД. Так, например, энергетическое разрешение у ксеноновых гамма-спектрометров (КГС) в 3-5 раз выше, чем у сцинтилляционных и для их функционирования не требуются применение криогенной техники.

На сегодняшний день для ксеноновых детекторов отсутствует методика обработки и анализа экспериментальных данных, которая учитывала бы основные особенности этих приборов. Несмотря на существование достаточно большого количества различных методик и соответствующего программного обеспечения, предназначенного для обработки спектрометрической информации, их использование для ксеноновых детекторов оказывается недостаточно эффективным, поскольку эти методики предназначены, в основном, для анализа данных с полупроводниковых или сцинтилляционных спектрометров. Как будет показано ниже, прямое использование ранее разработанных пакетов прикладных программ не позволяет надежно обрабатывать спектрометрическую информацию с ксеноновых детекторов. Поэтому для их широкого использования необходимо создать специальную методику обработки и анализа данных, которая учитывала бы специфические особенности этих приборов, что позволило бы повысить их идентификационные возможности. Таким образом, задача разработки специализированной методики является актуальной. Основная цель данной работы заключается в создании методики, позволяющей обрабатывать и анализировать информацию с ксеноновых гамма-детекторов.

Основными целями диссертационной работы являются:

Разработка методики автоматизированного анализа спектрометрической информации, получаемой с ксеноновых гамма-детекторов, для идентификации радионуклидов;

Изучение основных свойств КГС, которые учитываются при разработке этой методики;

Создание на ее основе специализированного программного обеспечения (ПО), позволяющего в автоматическом режиме осуществлять обработку экспериментальных данных от КГС. Научная новизна работы:

Впервые разработана методика автоматизированной обработки и анализа спектрометрической информации, получаемой от КГС;

Впервые проведен анализ аппаратурной линии пика полного поглощения для КГС с учетом физических процессов, ответственных за его формирование, что в конечном итоге позволило более точно определить основные характеристики гамма-линий, наблюдаемых в измеряемых спектрах;

Впервые разработана методика идентификации радионуклидов по результатам спектрометрических измерений с помощью КГС на основе рейтингового анализа;

Впервые разработана методика, позволяющая с помощью КГС обнаруживать наличие экранирующих оболочек вокруг радиоактивных источников, оценивать основные характеристики этих оболочек, а также определять активности экранированных источников гамма-излучения;

Апробация работы:

Результаты работы докладывались на научных семинарах Московского Физического Общества, Института Трансурановых

Элементов (Германия), LETI-DEIN-SPE CEA/SACLAY (Франция), научных конференциях МИФИ (1998, 1999), международных симпозиумах: по конструированию и приборостроению SPIE (1999, Denver, Colorado, USA); Nuclear Science Symposium (IEEE NSS-2000, Lyon, France). Публикации:

Диссертация основана на работах, которые были опубликованы в период с 1997-2000 гг. в российских и зарубежных журналах, материалах международных конференций и симпозиумов, сборниках научных трудов. За это время опубликовано 11 работ, которые были использованы при подготовке диссертации [1-И 1]. На защиту автор выносит следующие результаты:

1. Методику автоматизированной обработки и анализа экспериментальных данных, получаемых с помощью КГС, которая позволяет обнаруживать и выделять отдельные гамма-линии в спектрах от различных радиоактивных источников.

2. Аналитический вид функции, описывающей пик полного поглощения гамма-квантов с учетом основных физических процессов, происходящих в КГС.

3. Основанную на рейтинговом анализе методику идентификации источников гамма-излучения по результатам измерений, выполненных с помощью КГС.

4. Методику, которая позволяет по гамма-спектрам с КГС обнаруживать наличие экранирующих оболочек гамма-источников и оценивать основные характеристики как оболочек, так и самих источников. 9

5. Результаты экспериментального изучения основных спектрометрических характеристик гамма-детекторов на основе сжатого ксенона, которые использовались при разработке методики обработки и анализа экспериментальных данных. Структура диссертации:

Диссертация состоит из четырех глав, введения, заключения и списка литературы. Каждая из глав содержит краткое резюме ее содержания. Основные выводы диссертации приведены в заключении. Объем диссертации 106 страниц, 35 рисунков, 7 таблиц, 70 наименований цитируемой литературы.

Представленная работа была выполнена в Радиационной лаборатории института Космофизики МИФИ и поддержана международными грантами МНТЦ №348 и №1644.

Основные результаты работы состоят в следующем:

1. Разработан аналитический вид функции для описания формы пиков полного поглощения в гамма-спектрах, получаемых с помощью КГС. При выборе этой функции были учтены основные физические процессы, ответственные за формирование аппаратурной линии в ксеноновых детекторах. Использование предложенной функции позволяет повысить качество проводимого гамма-спектрометрического анализа.

2. Создана методика обработки гамма-спектрометрической информации, которая позволяет обнаруживать и выделять отдельные гамма-линии в спектрах, измеренных с помощью КГС от различных радиоактивных источников.

3. Разработана основанная на рейтинговом анализе методика идентификации гамма-источников с использованием библиотеки радионуклидов. Сформулированы критерии соответствия, позволяющие идентифицировать источник радиоактивного излучения по его гамма-линиям, наблюдаемым в спектрах, полученных с помощью КГС.

4. Разработана методика, позволяющая определять активности экранированных гамма-источников, толщину защитного экрана, а также оценивать тип материала, из которого он изготовлен.

5. Определены основные спектрометрические характеристики КГС, которые использовались при разработке методики обработки и анализа экспериментальных данных. Было показано, что энергетическое разрешение КГС равно (2.1±0.1) % при энергии гамма-квантов 662 кэВ. Получена зависимость эффективности регистрации гамма-излучения от энергии. Ее величина для энергии 662 кэВ составила (3.3±0.2) % - при расположении гамма-источника с боку от детектора и (10.4±0.5) % с торцевой стороны. Проведенные исследования показали, что КГС обладают высокой линейностью. (Интегральная нелинейность зависимости канал/энергия в диапазоне энергий от 80 кэВ до 1.33 МэВ составляет 0.14 %).

6. Разработано специализированное ПО, которое использует созданные методики и предназначено для проведения комплексного анализа гамма-спектров, получаемых с помощью ксеноновых детекторов, в нескольких режимах: начиная от интерактивного до полностью автоматизированного. С его помощью произведена апробация разработанной методики в лабораторных экспериментах.

Данная работа была поддержана Международным Научно-Техническим Центром в рамках гранта МНТЦ № 348. В настоящее время эта работа также поддержана новым грантом № 1644, основная задача которого состоит в создании коммерческого варианта гамма-нейтронного измерительного комплекса с использованием гамма-спектрометров на основе сжатого ксенона. При этом существенное место в этом проекте уделено разработке и созданию методик и алгоритмов, позволяющих с помощью используемой аппаратуры обнаруживать и идентифицировать РДМ.

В заключение, считаю своим приятным долгом искренне поблагодарить научного руководителя д.ф.-м.н. Улина С.Е. и научного консультанта д.ф.-м.н. Дмитренко В.В. за руководство и помощь работе.

98

Выражаю благодарность директору института Космо физики МИФИ профессору Гальперу A.M., а также сотрудникам Радиационной лаборатории: Власику К.Ф., Грачеву В.М., Кондаковой О.Н., Чернышовой И.В., и в особенности Утешеву З.М., за помощь в проведении экспериментов и выполнении расчетов.

Отельную признательность автор хотел бы выразить профессору Лучкову Б.И. за внимание и плодотворное обсуждение результатов работы, а также заведующему кафедры № 24 МИФИ Самосадному В.Т. и доценту Кадилину В.В.

Заключение

Данная диссертационная работа посвящена созданию методики идентификации радионуклидов с помощью гамма-детекторов на основе сжатого ксенона.

1. Кадилин B.B., Каплун A.A., Колесников C.B., Самосадный В.Т., Самосадный А.В., Соколов Д.В. и др., "Система сбора и обработкиинформации измерительным комплексом NeGa", Научная сессия МИФИ-99, Сборник научных трудов, том 1, с. 41-42, Москва, 1999 г.

2. К.Ф. Власик, В.М.Грачев, В.В. Дмитренко, Д.В. Соколов, С.Е. Улин, З.М. Утешев, "Методика автоматизированной обработки информации с гамма-спектрометра на основе сжатого ксенона", Приборы и Техника Эксперимента, 2000, № 6, с. 5-10.

3. Hofstadter R., Phys. Rev., 1948, v.14, pp. 100-102.

4. Hofstadter R., O'Dell E.W., Smidt C.J., Rev. Scient. Instrum. 1964. Vol. 35, p. 246-247.

5. Ю.А.Цирлин, М.Е.Глобус, Е.П.Сысоева., Оптимизация детектирования гамма-излучения сцинтилляционными кристаллами. Москва, Энергоатомиздат, 1991.

6. Grabmaier B.C., Crystal scintillators. IEEE Trans, on Nucl. Sci., 1984, vol. NS-31, n.l, p.372.

7. D.B. Oliver and G.F.Knoll, IEEE Trans. Nucl. Sci, NS-15(3) 122 (1972)

8. Peryk D.E., Moi Т.Е., State of the Art photomultipliers foranger cameras. IEEE Trans, on Nucl. Sci., 1978, v. NS-25, п., pp. 615-618.

9. Грудская JI.E., Цирлин Ю.А., Серебров H.H., Захарин Я.А., Журнал прикладной спектрометрии. 1966. Т. V. Вып. 5. С. 655-659.

10. R.Zhu, Nucl. Instr. Meth., A413,297 (1998)

11. M.Ishii and M. Kobayashi, Prog. In Crystal Growth and Char. Of Mat. 23(1-4), 245 (1992).

12. A.D. Bross and A.Pla-Dalmau, IEEE Trans. Nucl. Sci., 39(5) 1199 (1992).

13. E.Biagtan, E.Goldberg, J.Harmon, and Stephens, Nucl. Instr. Meth, B93, 296 (1994)

14. V.G. Vasil'chanko et al, Nucl. Instr. Meth, A369, 55 (1996)

15. E.Biagtan et al, Nucl. Instr. Meth., B108, 125 (1996)

16. G. F. Knoll, "Radiation Detection and Measurement" 3rd ed, p. 357.

17. Detectors and instruments for Nuclear Spectroscopy. ORTEC 91/92, p. 2-32.

18. Hall R.N., HPGe: purification, crystal grown, and annealing properties. IEEE Trans, on Nucl. Sci., 1984, v. NS-31, n.l, pp.320-325.

19. Bellia G., Zoppo A.D., Alba R. et al. Performances of large volume p-type HPGe detectors. Nucl. Instr. and Meth., 1989, v. A284, n. 3. pp. 399-404.

20. Teegarden B.J., Gamma-ray burst and spectroscopy instrumentation development at the Goddard Space Flight Center. Adv. space Res., 1986, v. 6, n. 4, pp. 93-96.

21. Raudorf T.W., Trammell R.C. and Darken L.S., N-type high purity germanium coaxial detectors. IEEE Trans, on Nucl. Scil, 1979, v. NS-26, n.l, pp. 297-302.

22. T.W.Raudorf, R.C.Trammell, S. Wagner, and R.H.Pehl, "Performance of Reverse Electrode HPGe Coaxial Detector After Light Damage by Fast Neutrons", IEEE Trans, on Nucl. Sci. NS-31, No. 1 (1984) 253.

23. Nakano I.B., Imhof W.L. and Reagan I.B., IEEE Trans. Nucl. Sci., 1980, v.27, p. 405.

24. Willett I.B., Ling I.C., Mahoney W.A. and Jacobson A.S., Bull. Am. Phys. Soc., 1980, v. 25, p. 526.

25. S.E.Ulin, V.V. Dmitrenko, V.M.Gratchev et. al., "A Cylindrical Ionization Chamber with a Shielding Grid Filled with Xenon Under a Pressure of 50 Atm", Instr. and Exper. Techn., 1995, Vol. 38, N3, Part 1, p. 326

26. K.F.Vlasik, V.M. Gratchev, V.V. Dmitrenko et. al., "High-Pressure Xenon y-ray Spectrometers", Instr. and Exper. Techn., 1999,Vol. 42, N5, pp. 114-122.

27. Glenn F. Knoll, "Radiation Detection And Measurement", 3rd Edition, p.341

28. V.V.Dmitrenko, I.V.Chernysheva, V.M.Gratchev et al., "The Progress in Developing of Large Volume High Pressure Xenon Gamma-Ray Spectrometers", Proc. ICDL'99, Nara, Japan, July 20-25, p. 312315, 1999.

29. Романюк A.C., Утешев З.М. Зарядочувствительный усилитель для газовых гамма-спектрометров малых энергий. В сб.: Космические исследования, М.,Энергоиздат, 1986, с.89-94.

30. Doke Т., Hitaci A., Kubota S., Nakamoto A. and Takahashi Т., Nucl. Instr. and Meth., 1976, v. 134, p.353.

31. Болотников A.E., Дмитренко B.B., Романюк A.C., Сучков С.И., Утешев З.М. Средняя энергия ионообразования в сжатом ксеноне. Препринт МИФИ, 1986, № 045-86.

32. N. Tsoulfanidis, "Measurement and detection of radiation", 2nd ed., p. 274.

33. Улин С. E., "Гамма-спектрометры на основе сжатого ксенона. Разработка, создание и применение", Диссертация, МИФИ, М. 1998., р. 68.

34. G. F. Knoll, "Radiation Detection and Measurement" 3rd ed, p. 449.

35. Ziegler, H. 1981, Applied Spectroscopy, vol. 35, pp. 88-92.

36. Savitzky A. and Golay, M.J.E. 1964, Analytical Chemistry, vol. 36, pp. 1627-1639.

37. W.H. Press, S.A. Teukolsky, W.T. Vetterling et. Al., "Numerical recipes in С : the art of scientific computing", 2nd ed., Cambridge University Press, pp 651.

38. R.Gunnik and J.B.Niday, Computerized quantitative analysis by gamma-ray spectrometry (Program GAMANAL), UCRL-51061, vols. 1-41972).

39. H. Г. Волков, Ю. И. Малахов, Ю. В. Пятков, "Математические методы обработки спектров. Линейчатые спектры.", тексты лекций, М:-МИФИ, 1986 - 52 е., 1986.

40. J.T.Routti and J.Trischuk, Nucl. Instr. and Meth. 76 (1969) 109.

41. M.M.Mariscotti, Nucl. Instr. and Meth. 50 (1967) 309.

42. A.Robertson, W.V.Prestwich and T.J. Kennett, Nucl. Instr. and Meth. 100(1972)317.

43. E.Von Meerwall and M.D.Gawlik, Computer Phys. Commun. 51973) 309.

44. H.P.Blok, G.L.DeLange and J.W.Schotman, Nucl. Instr. and Meth. 128 (1975) 545.

45. Y.X.Dardenne, T.F. Wang, A.D. Lavietes et al., Cadmium zinc telluride spectral modeling, Nucl. Instr and Meth. A422 (1999) 159-163.

46. H.P. Block, J.L. DeLange and J.W.Schotman, Nucl. Instr. and Meth. 128(1975) 545.

47. J.T. Routti and S.G. Prussin, Nucl. Instr. and Meth. 76 (1969) 125.

48. L.C. Longoria, A.H. Naboulsi, P.W. Gray and T.D. MacMahon, Analytical peak fitting for gamma-ray spectrum analysis, Nucl. Instr. and Meth. A299 (1990) 308-312.

49. Marquardt, D.W. 1963, Journal of the Society for Industrial and Applied Mathematics, vol. 11, pp. 431-441.

50. R. M. Keyser, Nucl. Instr. and Meth. A 286 (1990) 403.106

51. R. Gunnink, MGA: A gamma-ray spectrum analysis code for determining plutonium isotopic abundances, UCRL-LR-103220, vol. 1, Lawrence Livermore National Laboratory, 1990.

52. M. Blaauw, Nucl. Instr. and Meth. A 333 (1993) 548.

53. M. Blaauw, Nucl. Instr. and Meth. A 353 (1994) 269.67. "Intercomparsion of gamma ray analysis software packages", IAEA, Vienna 1998, IAEA-TECDOC-lOl 1.

54. М.З. Тараско, "Метод минимума направленного расхождения в задачах поиска распределений", ФЭИ-1216, Обнинск: ФЭИ, 1983.

55. R. L. Heath, "Gamma-Ray Spectrum Catalogue", Idaho National Engineering & Environmental Laboratory (1995), CD-ROM

56. M. Korun, "Measurements of the average thickness of material using scattered radiation", Applied Radiation and Isotopes 52 (2000) 759-764.