Методы исследований оптических свойств материалов при радиационном воздействии тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

На правах рукописи

Плаксин Олег Анатольевич

МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЙ ОПТИЧЕСКИХ СВОЙСТВ МАТЕРИАЛОВ ПРИ РАДИАЦИОННОМ ВОЗДЕЙСТВИИ

Специальность 01.04.01 - Приборы и методы экспериментальной

физики

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

ООЗОБиааэ

Обнинск - 2006

003060395

Работа выполнена в Государственном научном центре Российской федерации - Физико-энергетическом институте имени А И Лейпунского

Официальные оппоненты Доктор технических наук, профессор Ануфриенко Виктор Борисович Доктор физико-математических наук,

Ведущая организация.

Объединенный институт ядерных исследований

Защита состоится 26 января 2007 г. в 10.00 часов на заседании диссертационного совета Д 201.003 01 по защите на соискание ученой степени доктора наук при Физико-энергетическом институте по адресу 249033, г Обнинск, Калужской обл , пл Бондаренко,1

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ГНЦ РФ - ФЭИ Автореферат разослан » ^С 2006 г

профессор

Доктор физико-математических наук, профессор

Хмелевская Вита Сергеевна

Герасименко Николай Николаевич

Ученый секретарь диссертационного сове доктор технических наук

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность Разработка методов исследований радиационно-индуцированных явлений в оптических материалах актуальна в связи с развитием систем оптической диагностики, применяемых в радиационных полях (термоядерные, лазерно-ядерные и электро-ядерные установки) Методы оптической диагностики в радиационных полях являются исключительно информативными и часто оказываются уникальными, поскольку применение других методов, например, электро-физических, оказывается ограниченным Раскрытие связи между различными радиационно-индуцированными свойствами твердых тел позволяет применять оптические методы для выяснения механизмов радиационно-индуцированных изменений структуры, электрических и механических свойств материалов в процессе облучения, а также для управления процессами формирования новых материалов радиационными методами

Необходимость развития методологии оптических исследований материалов в процессе облучения была независимо осознана несколькими научными сообществами Во-первых, в рамках проекта Международного экспериментального термоядерного реактора (ITER) была поставлена задача исследования радиационно-индуцированных динамических оптических явлений в системах диагностики термоядерной плазмы, таких как радиационно-индуцированная люминесценция (РИЛ) и переходное оптическое поглощение, существующее только во время облучения Во-вторых, идея создания научной школы в этом направлении была высказана при формировании Отделения ядерно-лазерных и термоядерных исследований в ГНЦ РФ - ФЭИ В рамках проектов ITER и лазеров с ядерной накачкой было достигнуто понимание того, что актуальными являются полученные знания о механизмах ра-диационно-индуцированных оптических явлений, когда эти знания используются для изучения фундаментальных процессов в твердых телах Логическим продолжением стало мощное использование оптических методов в целях диагностики процессов формирования оптических наноструктур в процессе ионной имплантации, результаты которого приводятся в настоящей диссертации

Состояние исследований. В начале 80-х годов наметился перелом в области методологии радиационного материаловедения наряду с традиционными исследованиями до и после облучения, происходит развитие более актуальных методов исследования материалов - в процессе радиационного воздействия К началу данной работы в середине 80-х годов, наряду с продолжающимися работами по оптическим дозиметрам и детекторам излучений, уже проводятся радиационные испытания элементов оптической диагностики ядерных установок Однако выбор методов и их возможности ограничены, в основном, спектроскопией РИЛ низкого временного разрешения Имеющиеся экспериментальные результаты довольно разрознены, а

теоретические представления о механизмах радиационно-индуцированных оптических явлений сводятся к внутрицентровым моделям электронного возбуждения в однородной среде В частности, очевидная связь оптических свойств с электрическим заряжением макроскопических и микроскопических областей материалов при облучении не исследована Таким образом, возникла необходимость систематизации знаний и создания научной основы методологии оптических исследований материалов при облучении

Цели и задачи работы Целями диссертационной работы были обоснование и разработка экспериментальных методов исследований оптических явлений в твердых телах в процессе радиационного воздействия Основная задача заключалась в разработке экспериментальных методов исследований микроскопических механизмов изменений оптических свойств диэлектриков, в особенности в процессе ионного, нейтронного и гамма облучения, а также в разработке теоретических подходов и моделей описания физических явлений в оптических материалах, протекающих в процессе облучения

Научная новизна работы заключается в следующем

1 Разработана научная основа методологии исследований оптических явлений в твердых телах при радиационных воздействиях Предложен методологический подход, в рамках которого изменения оптических, электрических и механических свойств твердых тел (монокристаллов, керамик, стекол, нанокомпозитов) в процессе облучения связываются с эволюцией электрического заряда в микроскопических (наноскопических) областях структуры Разработаны теоретические представления о механизмах динамического радиационно-индуцированного оптического отклика твердых тел

2 Разработаны методы исследования влияния локального электрического заряжения диэлектриков на радиационно-индуцированные оптические явления Разработаны представления о локальном радиационно-индуцированном динамическом электрическом заряжении и его связи с радиационно-индуцированными оптическими явлениями Обнаружен эффект возврата радиационной окраски кварцевых стекол, раскрыта его связь с локальным электрическим заряжением и термодинамической неустойчивостью систем локализованных носителей заряда

3 Исследован новый класс явлений - динамические радиационно-индуцированные нелинейные оптические явления, к которым относится эффект подавления радиационно-индуцированного свечения кварцевых волокон зондирующим светом Предложены способы управления динамическим радиационно-индуцированным оптическим откликом на основе нелинейных эффектов

4 Решена методическая проблема исследования фазовых превращений, в том числе, эволюции металлических фаз, непосредственно в процессе облучения Впервые исследована динамика радиационно-индуцированных фазовых превращений

и получены неравновесные фазовые диаграммы систем металл-диэлектрик (Си -БЮз, Си - АЬОз, Си - 1л№Юз) при ионной имплантации В системах металл-диэлектрик обнаружены структуры динамически устойчивые при ионном облучении, и определены условия их возникновения Решена методическая проблема создания металло-нанокомпозитов в нелинейно-оптических и полимерных матрицах радиационными методами

5 Впервые разработаны расчетно-аналитические методы обработки дозовых и временных зависимостей радиационно-индуцированных оптических свойств для определения вкладов радиационно-индуцированных процессов в изменения свойств материалов Разработаны оригинальные модели радиационно-индуцированного заряжения и нелинейного радиационно-индуцированного оптического отклика

Практическая значимость работы заключается в следующем

- разработан комплекс экспериментальных методов, основанных на оптической диагностике, позволяющих проводить измерения радиационно-индуцированных свойств материалов в процессе изменения состояний материалов в радиационном поле,

- разработаны методы исследований радиационно-индуцированных нелинейно-оптических явлений в кварцевых волокнах при импульсном реакторном облучении, предложен способ подавления радиационно-индуцированного свечения в волоконно-оптических системах,

- разработан комплекс методов оптического мониторинга процессов в материалах во время непрерывной и импульсной имплантации тяжелых ионов, включая оптический метод измерения температуры металлических выделений в процессе ионной бомбардировки диэлектриков и метод одновременной регистрации спектров ионно-индуцированного свечения, оптического пропускания и отражения твердых тел

- разработаны акусто-оптические методы исследования корреляций радиационно-индуцированных оптических и механических свойств кварцевых стекол при фотопросветлении и ионном облучении

- разработаны методы получения (а) нелинейно-оптических элементов фемтосе-кундного диапазона (насыщающихся оптических поглотителей, оптических ограничителей, бистабильных оптических элементов, зеркал с обращением волнового фронта) на основе металло-нанокомпозитов, (б) металло-нанокомпозитов при интенсивной имплантации тяжелых ионов в мягкие матрицы, и (в) наноструктур, динамически устойчивых при облучении,

- разработан субпикосекундный спектроскопический вариант метода Ъ-сканирования,

- разработан метод неравновесных фазовых диаграмм, получены неравновесные фазовые диаграммы систем металл-диэлектрик при ионной имплантации,

- разработаны теоретические модели локального радиационно-индуцированного динамического электрического заряжения, термодинамической неустойчивости систем локализованных носителей заряда, двух встречных фотонных потоков в нелинейном световоде, модель пространственного заряда в системе сферических наночастиц металла

Результаты работ использованы для разработки систем диагностики в рамках проекта ITER, а также для развития экспериментальной базы ГНЦ РФ - ФЭИ и Национального института материаловедения (National Institute for Materials Science (NIMS), Япония) Созданы экспериментальные установки оптической диагностики на базе ускорителей легких и тяжелых ионов ЭГП-10М, ЭГП-15, установке NIMS для имплантации и импульсном реакторе на быстрых нейтронах БАРС-6 Созданные установки предназначены для проведения поисковых и прикладных работ в области радиационного материаловедения и нелинейной оптики по физике динамического радиационно-индуцированного оптического отклика твердых тел, по прогнозированию оптических свойств материалов в процессе эксплуатации в интенсивных полях, по оптической диагностике радиационных полей и радиационно-индуцированных процессов в материалах, по разработке новых оптических материалов радиационными методами

Достоверность положений и выводов диссертационной работы обеспечена использованием комплекса экспериментальных методов исследования, а также тем, что основные закономерности радиационно-индуцированных явлений в материалах были установлены в процессе облучения и подтверждены пострадиационными исследованиями В диссертационной работе соблюдаются дополнительные условия системность исследований, привлечение автоматизированных методов и использование калиброванных измерительных приборов На защиту выносятся следующие положения

1 Экспериментальные методы и результаты исследования радиационно-индуцированных свойств оптических материалов в процессе облучения

- комплекс методов регистрации спектров и временных зависимостей радиационно-индуцированного свечения, оптического пропускания и отражения при непрерывном и импульсном облучении,

- акусто-оптический метод исследования корреляций радиационно-индуцированных оптических и механических свойств при ионном облучении и фотопросветлении,

- комплекс методов исследования нелинейных радиационно-индуцированных оптических свойств волоконных световодов при мощном импульсном реакторном облучении, метод подавления радиационно-индуцированного свечения оптических волокон зондирующим светом,

2 Экспериментальные методы исследования процессов формирования оптических наноструктур при облучении

- комплекс радиационных методов получения металло-нанокомпозитов в оптической матрице,

- метод измерения решеточной температуры металлических наночастиц в процессе ионной бомбардировки,

- субпикосекундный спектроскопический вариант метода Z-сканирования, включая методику определения концентрации металлической фазы в нанокомпозитах,

3 Теоретические подходы для обоснования методов исследований радиационно-индуцированных явлений в оптических материалах

- модели и результаты расчетов характеристик локального радиационно-индуцированного электрического заряжения и эффективности радиационно-индуцированной люминесценции диэлектриков и металло-нанокомпозитов,

- модели нелинейных радиационно-индуцированных оптических явлений в волоконных световодах,

- метод неравновесных фазовых диаграмм систем металл-диэлектрик при ионной имплантации,

Апробация работы. В диссертации представлены результаты работ, проведенных автором начиная с 1984 г Основное содержание работ изложено в 57 статьях в реферируемых журналах, 8 препринтах ФЭИ, 3 трудах ФЭИ и 16 докладах, опубликованных в трудах международных, всесоюзных и всероссийских конференций Результаты работ были представлены автором на

• международных конференциях, симпозиумах и школах International Conference on Advanced and Laser Technologies (Москва, 1992), 3-я Международная конференция "Радиационное воздействие на материалы термоядерных реакторов" (Санкт-Петербург, 1994), Is' International Symposium on Beam Technologies (Дубна, 1995), International Conference on Fusion Reactor Materials (Обнинск 1995, Sendai, Japan, 1997, Colorado Springs, USA, 1999, Baden-Baden, Germany, 2001, Kyoto, Japan, 2003), Symposium on Fusion Engineering (Champaigh, USA, 1995), 13th International Conference on Laser Interactions and Related Materials (Monterey, USA, 1997), 5th Symposium on Fabrication and Properties of Ceramics for Fusion Energy and Other High Radiation Environments (Cincinnati, USA, 1997), International Symposium on the Effects of Radiation on Materials (Seattle, USA, 1998, Williamsburg, USA, 2000), Международная конференция по электростатическим ускорителям (Обнинск, 1999, 2006), 21th Symposium on Fusion Technology (Madrid, Spain, 2000, Helsinki, Finland, 2002), International Conference on Atomic Collisions in Solids (Paris, France, 2001, Genova, Italy, 2003), White Nights' Summer School on Photosensitivity m Optical Waveguides and Glasses (Санкт-Петербург, 2002), 6th International Conference on Modification of Materials with Particle Beams and Plasma Flows (Томск, 2002), International Conference on Ion Beam Modifica-

Hon of Materials (Kobe, Japan, 2002, Asilomar, USA. 2004), Meeting of the Japan Society of Applied Physics (Nngata, 2002, Yokohama, 2003, Fukuoka, 2003, Hachioji, 2004, Sendai. 2004, Saitama, 2005, Tokushima, 2005), 7th International Conference on Engineering Problems of Thermonuclear Reactors (Санкт-Петербург, 2002), Academic Symposium of Materials Research Society of Japan (Tokyo. 2002, 2004), 13th International Conference on Internal Friction and Ultrasonic Attenuation in Solids (Bilbao, Spam, 2002). Iя NIMS International Conference on Material Solutions for Photonics (Tsukuba, Japan. 2003). 16th International Conference on Ion Beam Analysis (Albuquerque, USA, 2003), 8th IUMRS International Conference on Advanced Materials (Yokohama, Japan, 2003), 7th International Conference on Atomically Controlled Surfaces, Interfaces and Nanostruc-tures (Nara, Japan, 2003), International Symposium on Advanced Physical Fields (Tsukuba. Japan, 2004, 2005), 12th International Conference on Solid Films and Surfaces (Hamamatsu, Japan, 2004), 8th International Symposium on Ferroic Domains and Micro-to Nanoscopic Structures (Tsukuba, Japan, 2004), 14th International Conference on Ion Beam Modification of Materials (Asilomar, USA, 2004), International Conference on Organic Photonics and Electronics and 8th International Conference on Organic Nonlinear Optics (Matsushima, Japan, 2005), 13th International Conference on Radiation Effects in Insulators (Santa Fe, USA, 2005), 5th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices (Hawaii, USA, 2005),

• всесоюзных и всероссийских конференциях, симпозиумах и семинарах VI Всесоюзная конференция по нерезонансному взаимодействию оптического излучения с веществом (Паланга, 1984), Симпозиум по кинетике, термодинамике и механизму процессов восстановления (Москва, 1986), VIII Всесоюзная конференция по взаимодействию оптического излучения с веществом (Ленинград, 1990), Конференция по радиационной физике и химии неорганических материалов (Томск, 1993, 1996), XXIV Звенигородская конференция по физике плазмы и УТС (Звенигород, 1997), Межгосударственный семинар "Структурные основы модификации материалов методами нетрадиционных технологий" (Обнинск, 1997, 1999),

• отраслевых конференциях 2-я Отраслевая международная конференция "Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой" (Арзамас-16, 1994)

Личный вклад автора. Представленные в диссертации результаты получены лично автором или при его непосредственном участии и руководстве Все результаты, представленные в Главах 3 и 4, получены лично автором Автором лично разработаны 1) методы исследования нелинейного радиационно-индуцированного оптического отклика волоконных световодов при мощном импульсном реакторном облучении, 2) акусто-оптические методы исследования корреляций радиационно-индуцированных оптических и механических свойств кварцевых стекол при фотопросветлении и ионном облучении, 3) метод одновременной регистрации спектров

ионно-индуцированного свечения, оптического пропускания и отражения твердых тел при непрерывной и импульсной имплантации тяжелых ионов, 4) метод измерения температуры металлических наночастиц в процессе ионной бомбардировки, 5) методы получения металло-нанокомпозитов в нелинейной оптической матрице и оптимизации процессов формирования нанокомпозитов, 6) метод динамического ионного перемешивания полимеров, 7) субпикосекундный спектроскопический вариант метода Z-cкaниpoвaния нелинейно-оптических металло-нанокомпозитов, 8) нелинейно-оптический метод определения концентрации металлической фазы в металло-нанокомпозитах, 9) способ подавления радиационно-индуцированного свечения оптических волокон зондирующим светом Автором лично экспериментально исследованы радиационно-индуцированные оптические, электрические и механические явления в диэлектриках в процессе радиационного воздействия, а также механизмы формирования металло-нанокомпозитов в процессе ионной имплантации, структура и нелинейно-оптические свойства металло-нанокомпозитов, разработаны теоретические подходы и модели радиационно-индуцированных оптических, электрических и механических явлений, проведен анализ неравновесных фазовых диаграмм систем металл-диэлектрик в условиях имплантации тяжелых ионов

Структура и содержание работы. Диссертация изложена на 172 страницах, содержит 52 рисунка, 1 таблицу и состоит из введения, четырех глав и заключения

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении представлены актуальность, цели работы, научная новизна, практическая значимость и защищаемые положения диссертации

В первой главе (Оптические методы исследования радиационно-индуцированной электрической неоднородности диэлектриков) рассматривается связь радиационно-индуцированных электрических процессов, особенно, электрического заряжения, и радиационно-индуцированных оптических явлений в диэлектриках Рассматриваются механизмы радиационно-индуцированного электрического заряжения микроскопических областей и способы его исследования оптическими и акусто-оптическими методами в процессе облучения диэлектриков Особенное внимание уделяется развитию представлений, позволяющих выйти за рамки логики, основанной на моделях внутрицентровых оптических переходов В серии экспериментов при облучении диэлектриков протонами (ускоритель ЭГП-10М) демонстрируются исключительная привлекательность и многообразие оптических методов исследований динамики радиационно-индуцированных свойств в отличие от общепринятых методов исследования свойств материалов до и после облучения

г х

"s

о к Ш

X 2

16т

Незаземленный образец

Заземленный образец

о

500

1000 1500 2000 2500 Время (с)

Рис 1 Изменение РИЛ F-центров (415 нм) монокристалла АЬОз при облучении протонами (8 МэВ, I 4 104 Гр/с)

При облучении частицами высоких энергий большие порции энергии статистически передаются в наноско-пические области материала, изменяя баланс между различными подсистемами твердого тела В диэлектрической среде это приводит к разделению электрического заряда, электрическому заряжению на различных масштабах, перезарядке оптических центров, изменению оптических свойств (изменению оптического пропускания, радиацион-но-индуцированному свечению), образованию оптически и электрически неоднородных состояний. В диссертации известный метод РИЛ получил развитие за счет исследований связи РИЛ с процессами электрического заряжения диэлектриков при облучении

В частности, обнаружено, что макроскопическое заряжение в результате вторичной эмиссии электронов при облучении протонами влияет на РИЛ отрицательно заряженных вакансий кислорода (Б-центров) в монокристаллах АЬОз (Рис 1) скорость роста полосы Р-центров с дозой облучения зависит от условий стока электрического заряда

В диссертации показано, что многие особенности радиационно-индуцированных процессов в диэлектриках связаны с локальным электрическим заряжением, то есть с образованием электрически-заряженных микроскопических областей в объеме, вне зависимости от того, остается ли объем в целом электрически нейтральным или заряженным Локальное заряжение может приводить к оптической неоднородности материалов, влиять на РИЛ, механические свойства и изменения структуры Предложена модель локального динамического заряжения диэлектриков при облучении, в которой рассматривается динамика радиационно-индуцированных свободных и локализованных носителей заряда Показано, что неоднородное распределение ловушек носителей заряда и различие в подвижности носителей заряда приводят к локальному электрическому заряжению в процессе облучения При неоднородном распределении ловушек объемная плотность электрического заряда ц(х) определяется сверткой линейной комбинации вторых производных концентрации электронных и дырочных ловушек по координате ЦсР^ск2, сРЫи/сЬс) и функции, задающей диффузионное размытие с характерной дайной а (~102 межатомных расстояний) ч(х) к Ц^/сЬг\ с^Ы/сЬс2) * ехр(-\ах\) Эффекты локального динамического заряжения проявляются по-разному в монокристаллах диэлектриков и керамиках В монокристаллах заряжение связано с разницей подвижности электронов и дырок

Например, представления о локальном заряжении позволили понять связь дозовых зависимостей интенсивности РИЛ Р+-центров монокристаллов АЬОз с вероятностью 5 выживания носителей заряда в треках ионов (вероятность зависит от типа ионов) РИЛ, интенсивность которой зависит от скорости производства электрон-дырочных пар С? в объеме диэлектрика, происходит как в результате прямого возбуждения центров, так и при рекомбинации с участием носителей заряда, локализованных (концентрация ловушек ./V,) в окрестности центров

Получено хорошее соответствие (Рис 2) между теоретической зависимостью и экспериментальными данными, полученными автором диссертации и другими авторами В керамиках электрическое заряжение связано с тем, что ловушки носителей заряда расположены, в основном, на границах зерен В результате, заряд на границах зерен отличается от заряда в объеме зерен В частности, показано, что заряжение границ зерен проявляется в увеличении интенсивности полосы РИЛ примеси Сг3+ в керамике АЬОз с дозой облучения протонами, при постоянной интенсивности этой полосы в монокристаллах Представления о локальном заряжении позволяют оценить локальный заряд

Другим механизмом локального электрического заряжения является термодинамическая неустойчивость однородного распределения локализованных носителей заряда (в кварцевых стеклах) В стеклах концентрация ловушек сравнима с атомной концентрацией, поэтому необходимо учитывать взаимодействие между локализованными носителями заряда Была предложена решеточная модель, в которой учитывается изменение энергии системы при переходе электронов из валентной зоны в зону проводимости (гге), энергия образования диполей (деформации структуры) в местах локализации электронов (г) и энергия диполь-дипольного (деформационного) взаимодействия (У)

н = Ег Х"< + гг ЕКК--7 'Zs'sJn'"J> где п, = 0, 1 соответствует колкчеству'электронов, находящихся на 1-м элементе

структуры, = 0, ±1 соответствует дипольному состоянию 7-го элемента структуры Гамильтониан Н, представляет собой частный случай более общей модели систем активируемых диполей, исследованных автором диссертации в ряде работ Были построены фазовые диаграммы и найдены области концентраций, при которых одно-

ч <и

о.

протоны (8 МэВ) Аг7* (26 7 МэВ) Ые" (46 3 МэВ) электроны (1 8 МэВ)

00 01 02 03 04 05 5-(1-5)(1 -ехр(-2С(1 -6)1/аЫ1))/2

06

Рис 2 Дозовые зависимости интенсивности РИЛ Р -центров (ЗЗОнм) монокристаллов АЬОз при облучении Координаты на осях соответствуют модели локального заряжения

родное распределение локализованных носителей заряда абсолютно неустойчиво Неустойчивость однородного распределения заряда по ловушкам означает, что в материале образуются электрически заряженные области с механическими напряжениями и может возникать оптически неоднородное состояние В отличие от локального динамического заряжения, существующего только при облучении, электрическое заряжение, связанное с термодинамической неустойчивостью, сохраняется после облучения

В диссертации оптически неоднородное состояние было обнаружено в кварцевых стеклах типа КИ после гамма облучения (1 5 104 Гр) различаются хлопьевидные темные области Кроме этого, локальное электрическое заряжение приводит к эффекту возврата радиационной окраски, обнаруженному при просветлении этих стекол облучение УФ светом (интенсивность до 300 мВт/см2) приводит к просветлению стекол КИ во всем видимом диапазоне, но после выключения УФ света происходит падение пропускания Просветление вызвано снижением концентрации локализованных носителей, а возврат окраски связан с расслоением системы локализованных носителей заряда

В диссертации обнаружена корреляция изменений оптических и механических свойств кварцевых стекол, с помощью специально разработанного акусто-оптического метода, позволяющего измерять модуль Юнга и декремент ультразвуковых колебаний (частота около 100 кГц) при фотопросветлении стекол (Рис За)

Измерения показали, что одновременно с просветлением гамма-облученных стекол КИ происходит уменьшение декремента ультразвуковых колебаний в стекле, то есть исчезают носители пластичности Это согласуется с предложенной моделью локального заряжения

Корреляция оптических и механических свойств была также обнаружена в процессе более интенсивного облучения протонами кварцевых стекол КУ-1 Для этого был разработан радиационный акусто-оптический метод, позволяющий одновременно измерять спектры РИЛ, модуль Юнга и декремент ультразвуковых колебаний во время облучения (Рис 36) Дозовые зависимости интенсивности РИЛ измеряли в области наиболее сильной полосы кислородно-дефицитного центра (450 нм)

Образец_

^ ___] Пьезокварц |

^ '-

Конденсор /—\ _

( ) Ртутная

—' лампа

/ \ Конденсоо \/спектрометр

Система управления и сбора данных

X

Компьютер

Система управления и сбора данных

Пучок протонов

Компьютер

Рис 3 Схема акусто-оптического метода при фотопросветлении (а) и облучении протонами

В начале облучения увеличение интенсивности РИЛ сопровождалось падением декремента колебаний (амплитуда деформации 1 10' 6) Изменение динамики РИЛ сопровождается переходным процессом, проявляющимся как характерная аномалия декремента колебаний (Рис 4) во время переходного процесса стекло более пластично, что объясняется деформационным взаимодействием в электрически заряженных микроскопических областях

Приведенные результаты показывают, что при облучении в объеме диэлектриков происходит электрическое заряжение микроскопических областей (локальное заряжение) Локальное заряжение определяет динамику радиационно-индуцированных оптических свойств диэлектриков Разработанные радиационно-оптические методы позволяют изучать влияние процессов электрического заряжения на оптические свойства

Во второй главе (Методы нелинейной оптики кварцевых волоконных световодов в радиационных полях) рассматривается новый, малоисследованный класс явлений, связанных с нелинейными радиационно-индуцированными оптическими свойствами твердых тел, а также изложены результаты разработки методов исследований этих явлений На примере кварцевых волоконных световодов показано, что радиационно-индуцированные оптические свойства могут зависеть от интенсивности света в оптической среде В основе изложения лежат (а) представления о том, что предположение о линейности радиационно-индуцированных оптических свойств не является обоснованным даже при интенсивности света, соответствующей области, в которой оптические свойства среды вне радиационного поля линейны, а также (б), подтверждающая эти представления, серия экспериментов на импульсном реакторе деления

В настоящее время уделяется большое внимание радиационной чувствительности кварцевых волокон, допированных ОН-группами или фтором Чувствительность оптических волокон к радиации проявляется в одновременном возникновении радиационно-индуцированного свечения, переходных оптических потерь и оптической деградации волокон В диссертационной работе обнаружены и исследованы два вида нелинейного поведения оптических свойств кварцевых волокон при облучении 1) радиационно-индуцированные оптические свойства волокон могут иметь

О 50 100 150

Поглощенная доза (МГр)

Рис 4 Изменение интенсивности РИЛ модуля Юнга и декремента колебаний стекла КУ-1 при облучении протонами (8 МэВ, 1 6 104 Гр/с)

Активные зоны БАРС-6

Лампа/Лазер

Рис 5 Схема эксперимента на реакторе БАРС-6

нелинейную зависимость от интенсивности облучения, 2) радиационно-индуцированные оптические свойства волокон могут зависеть от интенсивности передаваемых световых сигналов

Исследования радиационно-

индуцированных оптических свойств кварцевых волокон проводили на реакторе БАРС-6 (длительность импульса 80 мкс, флюенс нейтронов за импульс до 5 5 1012 н/см2 (поглощенная доза до 9 Гр), поток нейтронов до 7 1016 н/см2с (мощность дозы до 1 1 105 Гр/с)) с помощью специально разработанной установки (Рис5), которая позволяла измерять временные зависимости интенсивности радиационно-индуцированного свечения и наведенных оптических потерь в видимом диапазоне с разрешением до 100 не

В том случае, если испускание и поглощение света не зависят от интенсивности света в волокне (линейное приближение), эффективность свечения и оптические потери можно рассчитать по результатам двух измерений 1) интенсивности свечения без зондирования светом и 2) интенсивности свечения и зондирующего света, прошедшего через волокно На Рис 6 показана временная зависимость интенсивности свечения, причем оптические потери элиминированы в

линейном приближении Свечение имеет две компоненты - быструю и медленную Медленная компонента связана с РИЛ Быструю компоненту можно было бы связывать с фундаментальным излучением, если бы ее интенсивность была пропорциональна мощности дозы Однако, наблюдалась степенная зависимость с показателем около 0 7 Для выяснения причин этой нелинейной зависимости была проведена серия экспериментов, целью которых было установить, не зависят ли эффективность свечения и переходные оптические потери от интенсивности света в волокне, в частности, от интенсивности зондирующего света

100 200 300 400 500 600 Время (мкс) Рис 6 Мощность свечения волокна КУ-1 во

время импульса реактора свечение при 488 нм (1) (2) и (3) - быстрая и медленная компоненты, (4) - импульс нейтронов

В результате проведенных исследований был обнаружен эффект подавления радиационно-индуцированного свечения зондирующим светом В первой серии экспериментов длины волн свечения и зондирующего света совпадали Было обнаружено, что в области максимума нейтронного импульса интенсивность свечения в отсутствие зондирования светом была выше, чем суммарная интенсивность света на выходе волокна в случае зондирования То есть, увеличение интенсивности света, входящего в волокно приводило не к увеличению, а к снижению интенсивности оптического сигнала на выходе Следовательно, вклады радиационно-индуцированного свечения и зондирующего света нельзя считать независимыми, а линейное приближение не годится для расчета оптических характеристик При использовании линейного приближения получаются комплексные значения оптических потерь (с действительной и мнимой частями), то есть, не имеющие физического смысла в современной оптике В следующей серии экспериментов длина волны зондирующего света отличалась от длины волны, на которой проводилась регистрация оптического сигнала на выходе волокна Зондирующий свет отфильтровывался монохроматором так, что на выходе волокна регистрировалось только радиационно-индуцированное свечение Включение зондирующего света приводило к снижению интенсивности свечения в видимом диапазоне, при длинах волн короче и длиннее, чем длина волны зондирующего света (Рис 7)

Была предложена модель, в которой свет в волокне представлялся с помощью двух встречных потоков фотонов, а оптические потери линейно зависели от интенсивности света Решения системы представлены с помощью фазовой диаграммы, которая состоит из нескольких областей, соответствующих различным ситуациям в волокне В рамках этой была получена нелинейная зависимость интенсивности радиационно-индуцированного свечения от мощности дозы, в предположении, что мощность свечения <2 в объеме волокна пропорциональна мощности дозы, а также предсказан эффект, подавления радиационно-индуцированного свечения при зондировании волокон светом

С целью экспериментальной проверки обоснованности сделанных предположений были проведены измерения переходных оптических потерь (Рис 8) При этом, интенсивность зондирующего лазерного излучения, настраивали так, чтобы она бы-

«> 1 о-

09-

" 08-

2 0 7-

волокно КУ-1 свечение 450 нм зонд 532 нм

0 20 40 60 ВО 100 Интенсивность лазера (мВт/см2)

Рис 7 Подавление радиационно-индуцированного свечения волокна КУ-1 при зондировании лазером АИГ №3+

3

£

волокно К-3 ' 1

зонд 632 нм 100 мВт/см2

' Г- Г 6 мВт/см2

II Максимум %

/1 импульса

/ нейтронов

1ХГ

1Г

Та

То2ТГ Время (мкс)

Рис 8 Оптические потери в волокне К-3 во время и после импульса реактора при зондировании Не-№-лазером с различной интенсивностью

ла намного выше интенсивности радиационно-индуцированного свечения Это позволяло пренебречь вкладом свечения в измеряемые оптические сигналы

После быстрого увеличения оптических потерь во время нейтронного импульса наблюдалось медленное восстановление прозрачности волокон в течение десятков секунд Был выявлен переходный процесс на временах от нескольких миллисекунд до нескольких секунд Переходный процесс объясняется неустойчивостью однородного распределения локализованных носителей заряда, аналогично тому, как это происходит в кварцевых стеклах Изменения оптических потерь во время переходного процесса согласуются с динамикой распада нестабильных фаз, в три стадии (1) первоначальный экспоненциальный рост новой фазы, (2) переходный процесс с аномально сильными флуктуациями и (3) заключительный экспоненциальный распад старой фазы Было подтверждено, что переходные оптические потери зависели от интенсивности зондирующего света При увеличении интенсивности лазерного излучения переходный процесс становился более отчетливым, а последующее уменьшение оптических потерь происходило быстрее

Оптическая нелинейность кварцевых волокон проявляется при интенсивности зондирования, характеризующейся мощностью дозы (10"' Гр/с), которая пренебрежимо мала по сравнению с мощностью дозы ионизирующего излучения (105 Гр/с) Радиационно-индуцированные нелинейно-оптические эффекты в оптических волокнах необходимо относить к важным проблемам систем оптической диагностики в радиационных устройствах Они представляют собой средство управления оптическими свойствами волокон в радиационных полях, а также позволяют повысить отношение сигнал/шум

Третья глава (Оптические методы исследований металпо-нанокомпозитов при имплантации тяжелых ионов) посвящена методологии исследований радиаци-онно-индуцированных оптических явлений в металло-нанокомпозитах В основе исследований лежит хорошо развитая теория линейных и нелинейных оптических свойств металлических наночастиц в диэлектрической среде, согласно которой поляризуемость р малой сферической частицы металла (радиус г « длина волны Л), внедренной в диэлектрическую среду, дается выражением

р = 4р?е0(ет - еД/(ет + 2е£,

где £т и £¡1 - комплексные диэлектрические функции металла и диэлектрика, соответственно. Это позволяет предложить уникальный методологический подход к ключевой проблеме радиационной физики твердого тела - динамике раднацнонно-инлуцироваш-ых фазовых превращений. В этой и следующей главе изложены результаты разработки и применения комбинации методов ¡п-$ни и пострадиационных исследований свойств каноном позитов. с целью выявить эффективные механизмы формирования металло-нанокомпозитов и их нелинейно-оптических свойств в процессе имплантации диэлектриков тяжелыми ионами.

Рис.9. Наночастицы меди в ШЬОэ.

200 400 600 300 1000 1200 Длина волны (нм)

Рис.10. Оптическое поглощение АЬО,1. имплантированного ионами Си', А& и Аи" (60 кэВ, 10 мкА/см:, 2-10'7 ионов/см2)

до иN1 плантации

В настоящее время путем имплантации тяжелых ионов получают металло-нанокомпозиты в виде квази-днумерных структур (Рис.9), которые относятся к материалам высоких технологий, используемых в нелинейно-оптических устройствах суб-пикосекундного диапазона, плазмонике, биосенсорах, а также в качестве сред с отрицательным коэффициентом преломления. Коллективные колебания свободных электронов относительно ионного остова в металлических наночастицах приводят к эффектам электромагнитного поля, связанным с поверхностным плазменным резонансом (ППР) в наночастицах. ППР соответствует минимуму модуля функции (£„, + 2и проявляется в виде характерных пиков в спектрах оптического поглощения (Рис.10). Образование металлонанокомгюзитов при ионной имплантации представляет собой процесс формирования оптической неоднородности путем инициирования электрической микронеоднородности материала. В диссертации были разработаны методы получения различных металлических наночастий в различных матрицах, включая радкационно-стойкие материмы, а также нелинейно-оптические кристаллы и полимеры.

При имплантации с высокими потоками тяжелых ионов (мощность доаы более 10 Гр/с) возникает проблема устойчивости нанокомпозитов. Для исследования про-

Волокно

цессов формирования металло-нанокомпозитов и оптимизации процессов ионной имплантации был разработан трехлучевой спектрометр, позволяющий одновременно измерять спектры оптического пропускания и отражения, а также спектры ионно-индуцированного свечения (Рис 11)

По спектрам оптического поглощения можно было судить об эволюции металлической фазы, а по спектрам ионно-индуцированной люминесценции (ИИЛ) - о твердом растворе имплантированных примесей В диссертации были разработаны методы оптического мониторинга, позволившие установить стадии формирования металло-

нанокомпозитов, их фазовый и химический состав в процессе облучения, и тем самым решить ключевые методические проблемы радиационного материаловедения проблему исследований фазовых превращений

при облучении и проблему исследований эволюции металлической фазы (Рис 12)

Еще одна важная проблема ионной имплантации связана с измерением локальной температуры облучаемой области материала, которую не удается решить традиционными методами термометрии и пирометрии В диссертации был разработан оптический метод измерения температуры металлических наночастиц в процессе ионной им-

Рис 11 Схема трехлучевого спектрометра

ППР (560 нм)

Коалесценция Металлизация

Рост

00 02 04 06 08 10 Флюенс ионов (1017 ионов/см2)

Рис 12 Оптическое поглощение в пике ППР, измеренное во время имплантации ионов Си2+ (3 МэВ. 2 мкА/см2) в кварцевое стекло ПСЦ -переходное поглощение собственных центров

плантации, основанный на регистрации спектров дифференциального оптического поглощения в области ППР, то есть разницы между поглощением при облучении и без облучения В основе метода лежит чувствительность эффективной диэлектрической функции нанокомпозита (с объемной долей металла с) в области ППР к изменению внешних условий (интенсивности света, температуры Г, и т д)

d£eff = pf Г dsm ,

где fi = 3e/(em+2£d) - полевой фактор В частности, нелинейно-оптический отклик, а также, термомодуляция связаны с возмущением распределения Ферми F электронов в металле dsm ~ (aF/cT)dT Спектры ионно-индуцированного дифференциального оптического поглощения воспроизводятся при обычном нагреве, что позволяет пересчитать их амплитуду в температуру наночастиц при облучении

Для исследований эволюции примесей в твердом растворе во время ионной имплантации был разработан уникальный метод импульсной ИИЛ Импульс ионов формировался при отклонении пучка ионов (Рис 13) Отклоняющая система была синхронизована с оптическими детекторами, что позволило достичь временного разрешения в 100 не Например, в серии экспериментов был определен спектр ИИЛ меди в твердом растворе, при имплантации ионов меди в кварцевое стекло Это позволило, по эффективности ИИЛ определить стадии формирования на-нокомпозига, в дополнение к методу оптического поглощения

Представления о динамике и механизмах формирования наноструктур при облучении развиваются в четвертой главе (Методы исследований динамической устойчивости нелинейно-оптических металло-нанокомпозитов при имплантации тяжелых ионов) Эволюция и устойчивость наноструктур анализируются с помощью метода неравновесных фазовых диаграмм, полученных в результате систематических измерений радиационно-индуцированных оптических свойств нанокомпозитов в широком диапазоне плотности потока ионов Особенное внимание уделяется способам формирования и методам исследований нанокомпозитов в нелинейной оптической матрице

Результаты оптического мониторинга позволили предложить метод неравновесных фазовых диаграмм для оптимизации процессов формирования нанокомпозитов при ионной имплантации Фазовые диаграммы строятся по дозовым зависимостям оптических свойств нанокомпозита, с учетом стадий формирования металлизация, рост наночастиц, насыщение нанокомпозита В диссертации представлены фазовые диаграммы для нескольких видов подложек (SiOi, АЬОз, LiNbOj), имплантированных ионами меди Например, фазовая диаграмма системы Си - S1O2 состоит

Рис 13 Схема метода импульсной ионно-индуцированной люминесценции

из трех областей (Рис 14) Первая область, расположенная при малых флюенсах. приблизительно соответствует однофазной области, а именно, твердому раствору

меди в кварцевом стекле пик ППР не наблюдается. а полоса ИИЛ меди в твердом растворе растет с увеличением флюенса ионов Вторая область (при промежуточных флюенсах) соответствует накоплению меди в наночастицах пик ППР постепенно растет, а интенсивность полосы ИИЛ меди в твердом растворе не меняется с флюенсом В этой области сосуществуют две фазы металлические наночастицы и твердый раствор, причем концентрация меди в твердом растворе остается постоянной при постоянном потоке ионов Третья область (при высоких флюенсах) соответствует насыщению нанокомпозитов изменение пика ППР почти не происходит, а полоса ИИЛ меди в твердом растворе возобновляет рост и растет до тех пор, пока вновь не установится стационарная концентрация меди в растворе В этой двухфазной области концентрация металлической меди, и, следовательно, общая концентрация меди в нанокомпо-зите остается постоянной при постоянном потоке ионов Область насыщения - это характерная особенность неравновесной фазовой диаграммы, такую область невозможно наблюдать на равновесных диаграммах Насыщение связано с образованием структур динамически устойчивых при облучении Насыщение наблюдалось также при имплантации ионов Си" с энергией 60 кэВ в 1л№>03 и не наблюдалось при имплантации в А1203

В диссертации показано, что основной причиной насыщения является конкуренция между имплантацией ионов и процессами распыления, которая приводит к формированию стационарного распределения имплантированных ионов по глубине В этом случае, время, необходимое для насыщения, приблизительно равно отношению Л/ЗУ7 между проективным пробегом ионов Яр и скоростью распыления Дополнительным фактором является радиационно-стимулированная диффузия (коэффициент диффузии £>), из-за которой область насыщения сдвигается в область больших флюенсов ионов Если диффузия и распыление протекают одновременно, то время насыщения, необходимое для формирования стационарного концентрационного профиля, определяется отношением О/К^Р Для АЬ03, имплантированного ионами Си" с энергией 60 кэВ, произведение КрБ (0 55 на один ион) в два (три) раза меньше, чем для ГлЫЬОз (БЮг), что благоприятно для более эффективного образования нанокомпозита Другим механизмом насыщения, рассмотренным в диссертации, является преимущественная потеря энергии налетающих ионов в металличе-

Флюенс ионов (1017 ионов/см2)

Рис 14 Неравновесная фазовая диаграмма имплантация ионов Си" (60 кэВ) в кварцевое стекло

ских наночастицах по сравнению с подложкой Расчеты с помощью известных пакетов программного обеспечения (ТИМ, ТЯГОТЫ) показывают, что ионы меди преимущественно передают энергию атомам в металлической фазе, по сравнению с атомами подложки Соответственно, если достаточно плотный нанокомпозит облучается при высоком потоке ионов, то наночастицы разрушаются так часто, что дальнейшая имплантация становится неэффективной Наибольшая разница в переданной энергии между наночастицами и матрицей была получена для кварцевого стекла, наименьшая - для монокристаллов АЬОз

В ряде случаев, насыщению предшествует кардинальная перестройка металло-

нанокомпозита О ней можно судить по характерной лямбда-подобной форме дозовых зависимостей положения и высоты пика ПГТР, как это видно в случае имплантации ионов золота в кварцевое стекло (Рис 15) Высота пика ППР определяется концентрацией металлической фазы, а его положение зависит от распределения нано-частиц по размерам. Соответственно, в динамически устойчивой структуре концентрация металлической фазы, распределение наночастиц по размерам и глубине залегания не меняется при дальнейшей имплантации Изучение свойств динамически устойчивых структур и условий их формирования чрезвычайно важно для радиационной физики твердого тела, в частности, для решения проблемы радиа-ционно-стойких материалов

Для изучения нелинейно-оптических свойств полученных металло-нанокомпозитов был предложен модифицированный вариант метода Ъ-сканирования В диссертации был использован перестраиваемый фемтосекундный лазер, что позволило получить спектры нелинейного оптического поглощения Дальнейшее развитие этого метода позволило разработать способ определения концентрации металлических наночастиц в мягкой нелинейной матрице Необходимость этого диктовалась невозможностью использовать линейные оптические свойства из-за сильного вклада радиационных повреждений Предложенный нелинейно-оптический метод обеспечил необходимую селективность Концентрацию металлической фазы определяли по нелинейному оптическому поглощению в области спектра, где отсутствовала собственная нелинейность матрицы Продемонстрировано согласие дозовых зависимостей, полученных методом И-сканирования и обратного ре-зерфордовского рассеяния

25н

20-1

Пучок включен

Положение пика

%

X I-

о

О. О)

ь о

с ф

О ф

:г

00 05 10 15 20 Флюенс ионов (1017 ионов/см2)

Рис 15 Изменения положения и высоты пика ППР при имплантации ионов Аи' (60 кэВ, 1 мкА/см2) в кварцевое стекло

В заключении приведены основные выводы диссертационной работы 1 Разработан комплекс экспериментальных методов, основанных на оптической диагностике, позволяющих проводить измерения радиационно-индуцированных свойств материалов в процессе изменения состояний материалов в радиационном поле

методы регистрации спектров радиационно-индуцированного свечения, оптического пропускания и отражения твердых тел при непрерывном и импульсном облучении,

акусто-оптические методы исследования корреляций оптических и механических свойств твердых тел при ионном облучении и световом воздействии, методы исследования нелинейного радиационно-индуцированного оптического отклика волоконных световодов при импульсном реакторном облучении, метод измерения решеточной температуры металлических наночастиц в процессе ионной бомбардировки,

методы исследования процессов формирования металло-нанокомпозитов при ионной имплантации

Разработаны расчетно-аналитические методы определения вкладов радиационно-индуцированных процессов в материалах в изменения их свойств модель локального динамического заряжения, позволяющая понять природу центров радиационно-индуцированной люминесценции (в монокристаллах АЬОз), а также оценить локальный электрический заряд в керамиках и сопряженное с ним локальное электрическое поле (в керамике АЬОз Сг3+),

модель термодинамической неустойчивости однородного распределения локализованных носителей заряда, позволяющая объяснить оптическую неоднородность у-облученных кварцевых стекол и обнаруженный эффект возврата радиационной окраски кварцевых стекол после их просветления, модель "двух фотонных потоков', позволяющая объяснить нелинейную зависимость интенсивности радиационно-индуцированного свечения в кварцевых волокнах от мощности дозы облучения и эффект подавления радиационно-индуцированного свечения зондирующим светом,

методы расчета (а) вероятности динамического перекрытия треков ионов во время имплантации и (б) пространственного заряда на металлических наночастицах в нанокомпозите

При облучении в объеме диэлектриков происходит радиационно-индуцированное электрическое заряжение микроскопических областей (локальное заряжение) Локальное заряжение определяет динамику радиационно-индуцированных оптических и механических свойств диэлектриков, приводит к изменению эффективности радиационно-индуцированной люминесценции Оно связано с различием характерных длин диффузии свободных электронов и дырок, возникающих в

треках ионов или каскадах столкновений (в монокристаллах АЬОз). с концентрационными неоднородностями в системе ловушек (в керамиках на основе АЬ03), с термодинамической неустойчивостью системы ловушек носителей заряда (в кварцевых стеклах) Локальное заряжение существует как в процессе, так и после, облучения и не приводит к нарушению общей электрической нейтральности системы

4 Во время импульсного реакторного облучения возникает радиационно-индуцированная оптическая нелинейность кварцевых волоконных световодов Интенсивность радиационно-индуцированного свечения и переходные оптические потери зависят от интенсивности света в световодах Обнаружен эффект подавления радиационно-индуцированного свечения зондирующим светом

5 Разработан общий методологический подход к поиску условий эффективного получения металло-нанокомпозитов в радиационно-стойких и нелинейно-оптических матрицах при имплантации с высокими потоками тяжелых ионов, основанный на оптической диагностике Решена методическая проблема исследования фазовых превращений и эволюции металлических фаз в процессе облучения Получены неравновесные фазовые диаграммы систем металл-диэлектрик (Си - БЮг, Си — АЬОз, Си - 1л>ГЬОз) при ионном облучении В системах металл-диэлектрик обнаружены структуры, динамически устойчивые при ионном облучении, и определены условия их возникновения Решен комплекс научных проблем по созданию нелинейно-оптических нанокомпозитов радиационными методами

СПИСОК ОСНОВНЫХ ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1 Плаксин О А, Степанов В А Радиационно-индуцированные электрические и оптические процессы в материалах на основе АЬОз // Оптика и спектроскопия -2001 -Т 90-№4-С 612-621

2 OA Plaksin. V М Chernov, Р A Stepanov, V A Stepanov Radiation-mduced electrical and optical processes in materials based on АЬОз (Электрические и оптические процессы при облучении материалов на основе АЬ03) // Journal of Nuclear Materials -1999-V 271-272-P 496-501

3 Plaksin О A , Stepanov V A, Demenkov P V , P A Stepanov, V A Skuratov, N Kishi-moto Radioluminescence of alumina during proton and heavy ion irradiation (Радиолюминесценция оксида алюминия при облучении протонами и тяжелыми ионами) //Nuclear Instruments and Methods-2003 -V B206 - P 1083-1087

4 Chernov V M , Khorasanov G L , Plaksin О A , Stepanov V A , Stepanov P.A , Belya-kov V A Electrical and Optical Characteristics of Dielectrics for Fusion Use under Irradiation (Электрические и оптические свойства диэлектрических материалов термоядерных реакторов при облучении) // Journal of Nuclear Materials - 1998 -V 253 -P 175-179

5 Деменков П В , Плаксин О А , Степанов В А , Степанов П А , Чернов В М Кинетика люминесценции кварцевых стекол при облучении протонами // Письма ЖТФ - 2000 - Т 26 - Вып 11 - С 57-61

6 Деменков П В , Ибрагимов Р Л , Плаксин О А , Степанов В А , Степанов П А Чернов В М Радиационно-индуцированная оптическая неоднородность в кварцевых стеклах //Избранные труды ФЭИ - Обнинск, 1998 - С 63-68

7 Plaksin О А , Chernov V А , Stepanov V А , Stepanov Р А , Skuratov V A Luminescence Studies on Electron and Structural States in Dielectrics under Irradiation (Метод люминесценции для исследования электронных и структурных состояний диэлектриков при облучении) // Journal of Nuclear Materials- 1996- V.233-237-P 1355-1360

8 Plaksin О A , Stepanov V A , Stepanov P A , Demenkov P V , Chernov V M , Krut-skikh А О Optical and Electrical Phenomena in Dielectric Materials Under Irradiation (Оптические и электрические явления в диэлектриках при облучении) // Nuclear Instruments and Methods - 2002 - V В193 -No 1-4 - P 265-270

9 Кардашев Б К, Деменков П В , Плаксин О А , Степанов В А , Степанов П А , Чернов В М Влияние акустической деформации на радиационно-индуцированную люминесценцию пиролитического нитрида бора // Физика твердого тела - 2001 - Т 11 - С 2003-2010

10 Бендер С Е , Деменков П В , Плаксин О А , Степанов В А , Чернов В М Влияние мощности дозы и температуры на радиационно-индуцированное разделение

заряда в кабелях с минеральной изоляцией в условиях импульсного реакторного облучения // Приборы и техника эксперимента - 2004 - №2 - С 32-34

11 Plaksm О А , Stepanov V A Phase transitions in a system of activated dipoles (Фазовые переходы в системе активируемых диполей) // Phase Transitions - 1992 - V 40 -Р 105-112

12 Плаксин О А, Степанов В А Фазовые переходы металл-диэлектрик в структурах с диполь-дипольным взаимодействием // Препринт ФЭИ - №2358 - Обнинск 1994- 17 с

13 Plaksin О A Laser induced phase transitions in a system of activated dipoles (Лазер-но-индуцированные фазовые переходы в системе активируемых диполей) // Phase Transitions - 1994 - V 49 - Р 237-247

14 Demenkov Р V , Plaksm О А , Stepanov V А , Stepanov Р А , Chernov V М, Golant К М, Tomashuk A L Optical phenomena in KU-1 silica core fiber waveguides under pulsed reactor irradiation (Оптические явления в кварцевых волокнах типа КУ-1 при импульсном реакторном облучении) // Journal of Nuclear Materials - 2001 -V 297-P 1-6

15 Деменков П В , Плаксин О А , Степанов В А , Степанов П А , Чернов В М Переходные оптические явления в кварцевых волокнах при мощном импульсном реакторном облучении // Письма ЖТФ - 2000 - Т 26 - Вып 6 - С 32-35

16 Demenkov Р V , Plaksin О А , Stepanov V А , Stepanov Р А , Zabezhailov М О , Golant К М, Tomashuk A L Optical phenomena in pure-silica-core fiber under pulsed reactor excitation (Оптические явления в кварцевых волокнах при импульсном реакторном облучении) // Proceedings of the SPIE Photonics for Space and Radiation Environments II - 2001 - V 4547 - P 74-78

17 Деменков П В , Плаксин О А , Степанов В А , Степанов П А Тушение радиаци-онно-индуцированного свечения в кварцевых волокнах при зондировании светом // Письма ЖТФ - 2002 - Т 28 - Вып 2 - С 45-49

18 Плаксин О А Нелинейно-оптический отклик кварцевых волокон при мощном импульсном реакторном облучении // Вопросы атомной науки и техники Серия Материаловедение и новые материалы - 2006 - В 1(66) - С 63-69

19 Demenkov Р V, Plaksin О А , Kishimoto N , Stepanov V А, Stepanov Р А, Shikama Т Non-linear optical response of silica glass core fibers under intense pulsed reactor irradiation (Нелинейно-оптический отклик кварцевых волокон при импульсном реакторном облучении) // Plasma Devices and Operations - 2003 - V 11 - P 7-13

20 Plaksin О A, Shikama T, Kishimoto N Non-lmear optical properties of silica-glass-core-fiber waveguides under intense pulsed reactor irradiation (Нелинейно-оптические свойства кварцевых волокон при импульсном реакторном облучении) // Journal of Nuclear Materials - 2004 - V 329-333 - P 1490-1494

21 Плаксин О А Радиационно-индуцированный нелинейно-оптический отклик кварцевых волокон // Оптика и спектроскопия - 2006 - Т 101 - №4 - С 663-670

22 Plaksm О A Stepanov V А, Shikama Т Effect of ОН Group Content on Optical Properties of Silica Core Fiber Waveguides During Reactor Irradiation (Влияние OH-групп на оптические свойства кварцевых волокон при импульсном реакторном облучении) //Journal of Nuclear Materials - 2002 - V 307-311 - P 1242-1245

23 Tomashuk A L , Golant К M , Dianov E M , Medvedkov О I, Plaksin О A , Stepanov V A , Stepanov P A , Demenkov P V , Chernov V M, Klyamkm S N Radiation-Induced Absorption and Luminescence in Specially Hardened Large-Core Silica Optical Fibers (Переходное поглощение и радиолюминесценция многомодовых кварцевых волокон после специальной обработки) // IEEE Transactions on Nuclear Science - 2000 - V 47, No 3 - Part 1 - P 693-698

24 Plaksm О A , Okubo N , Takeda Y . Amekura H , Kono К , Kishimoto N Optical transmission of silica glass during swift heavy ion implantation (Оптическое пропускание кварцевого стекла во время имплантации тяжелых ионов) // Nuclear Instruments and Methods В - 2004 - V 219-220 - P 294-298

25 Plaksin О A, Takeda Y , Amekura H, Kishimoto N Radiation-induced differential optical absorption of metal nanoparticles (Радиационно-индуцированное дифференциальное оптическое поглощение наночастиц металла) // Applied Physics Letters -2006-V 88-Р 201915-1-3

26 Plaksin О А , Takeda Y, Kono К , Umeda N , Kishimoto N Optical effects in silica glass during implantation of 60 keV Cu" ions (Оптические эффекты в кварцевом стекле при имплантации ионов Си" с энергией 60 кэВ) // Applied Surface Science -

2005 - V 244 - Р 79-83

27 Plaksin О А , Amekura Н , Kishimoto N Electronic excitation and optical responses of metal-nanoparticle composites under heavy-ion implantation (Электронные возбуждения и оптический отклик металло-нанокомпозитов при имплантации тяжелых ионов) //Journal of Applied Physics - 2006 - V 99 - P 044307-1-10

28 Plaksin О A , Takeda Y, Okubo N , Amekura H , Kono К , Umeda N , Kishimoto N Electronic transitions m silica glass during heavy-ion implantation (Электронные переходы в кварцевом стекле при имплантации тяжелых ионов) // Thin Solid Films -2004 - V 464-465 - Р 261-264

29 Плаксин О А Электронные возбуждения и оптический отклик металло-нанокомпозитов при имплантации тяжелых ионов // Оптика и спектроскопия -

2006 - Т 101 - №6 - С 974-984

30 Плаксин О А Динамическая устойчивость металло-нанокомпозитов в диэлектриках при бомбардировке тяжелыми ионами // Перспективные материалы - 2006 -№5 - С 26-30

31 Плаксин О А, Кишимото H Структура и свойства металло-нанокомпозитов в ниобате лития // Перспективные материалы - 2005 - №6 - С 18-21

32 Плаксин О А, Кишимото H Получение, структура и свойства металло-нанокомпозитов в ниобате лития // Физика твердого тела - 2006- Т48- №10-С 1820-1825

33 Plaksin О А , Takeda Y, Amekura H, Umeda N , Kono К, Okubo N , Kishimoto N Optical monitoring of nanoparticle formation during negative 60 keV Cu ion implantation into LiNbOj (Оптический мониторинг процессов формирования наночастиц при имплантации ионов Си" с энергией 60 кэВ в LiNb03) // Applied Surface Science - 2005 - V 241 - P 213-217

34 Plaksin О A , Takeda Y, Kono К , Umeda N , Fudamoto Y , Kishimoto N Surface and bulk properties of Cu nanocluster composites in LiNb03 (Свойства в объеме и на поверхности нанокомпозитов меди в LiNb03) // Material Science & Engineering В -2005-V 120-P 84-87

35 Plaksin О A , Takeda Y , Umeda N , Kono К , Amekura H , Kishimoto N Ion-induced optical response of nanocomposites in sapphire (Ионно-индуцированный оптический отклик нанокомпозитов в сапфире) // Nuclear Instruments and Methods В - 2006 -V 242-P 118-120

36 Plaksin О A , Takeda Y, Amekura H, Kono К, Suga T, Kishimoto N Light emission during negative heavy ion implantation into lithium niobate and sapphire (Оптическое свечение при имплантации отрицательных тяжелых ионов в ниобат лития и сапфир) // Vacuum - 2004 - V 74 - Р 367-371

37 Boldyryeva H , Umeda N , Plaksin О , Takeda Y , Kishimoto N High-dose implantation of negative metal ions into polymers for surface modification and nanoparticle formation (Высокодозная имплантация отрицательных ионов металлов в полимеры для модификации поверхности и формирования наночастиц) // Surface and Coatings Technology - 2005 - V 196 - P 373-377

38 Plaksin О A , Takeda Y , Okubo N , Gritsyna V T , Boldyrieva H , Biederman H . Kono К, Kishimoto N Ultra-fast non-linear optical response of metal-nanocluster composites prepared by the method of dynamic ion mixing of polymers (Ультрабыстрый нелинейно-оптический отклик металло-нанокомпозитов полученных методом динамического ионного перемешивания полимеров) // Nonlinear Optics, Quantum Optics - 2005 - V 34 - P 279-282

39 Елютин В П, Манухин А В , Вомпе А Г , Плаксин О А , Степанов В А Дефектность и фазовые переходы в оксидах переходных металлов // Доклады АН СССР - 1988 - Т.300 - №2 - С 380-383

40 Плаксин О А, Степанов В А, Манухин А В Влияние несовершенства кристаллической структуры на коэффициент поглощения в области фундаментального края // Оптика и спектроскопия - 1989 - Т 66 - Вып 6 - С.1381-1383

41 Плаксин О А , Степанов В А Фазовые переходы в пленках YBa2Cu307.ô // Сверхпроводимость физика, химия, техника - 1992 - Т 5 - №7 - С 125 7-1261

42 Елютин А В , Манухин А В , Плаксин О А Степанов В А Закономерности образования вакансий в оксидах переходных металлов при резонансном лазерном воздействии // Доклады АН СССР - 1995- Т 340 - №4 - С 483-485

43 Плаксин О А, Степанов В А , Степанов П А Распределение ионов хрома в ВеАЬ04 при нейтронном облучении // Письма в ЖТФ - 1995 - Т21 - Вып 12 -С 13-15

44 Takeda Y, Plaksm О , Копо К, Kishimoto N Nonlinear optical properties of Cu nanoparticles in various insulators fabricated b\ negative ion implantation (Нелинейные оптические свойства наночастиц меди, полученных при имплантации отрицательных ионов в различные диэлектрики)// Surface and Coatings Technology -2005 -V 196-P 30-33

Подписано к печати 30 10 2006 г Формат 60x84 1/16 Уел п л 0,8 Уч -изд л 1,7

_Тираж 60 экз Заказ № _

Отпечатано в ОНТИ методом прямого репродуцирования с оригинала авторов 249033, Обнинск Калужской обл , ФЭИ

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ОПТИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ РАДИАЦИОННО-ИНДУЦИРОВАННОЙ ЭЛЕКТРИЧЕСКОЙ

НЕОДНОРОДНОСТИ ДИЭЛЕКТРИКОВ.

1.1. Радиационно-индуцированное разделение электрического заряда в диэлектриках.

1.2. Центры радиационно-индуцированной люминесценции в

1.3. Влияние электрического заряжения на радиационно-индуцированную люминесценцию в материалах на основе

1.4. Радиационно-индуцированная оптическая неоднородность кварцевых стекол и термодинамическая неустойчивость систем ловушек носителей заряда.

1.5. Возврат радиационной окраски кварцевых стекол после обесцвечивания.

1.6. Взаимосвязь радиационно-индуцированных оптических и механических свойств кварцевых стекол.

1.7. Взаимосвязь радиационно-индуцированных оптических и механических свойств пиролитического BN.

1.8. Выводы к Главе 1.

ГЛАВА 2. МЕТОДЫ НЕЛИНЕЙНОЙ ОПТИКИ КВАРЦЕВЫХ

ВОЛОКОННЫХ СВЕТОВОДОВ В РАДИАЦИОННЫХ ПОЛЯХ

2.1. Радиационно-индуцированный отклик волокон в линейном приближении.

2.2. Радиационно- оптический эксперимент на импульсном реакторе деления.

2.3. Радиационно-индуцированное свечение: нелинейные эффекты.

2.4. Модель "двух фотонных потоков".

2.5. Переходные оптические потери: нелинейные эффекты.

2.6. Выводы к Главе 2.

ГЛАВА 3. ОПТИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЙ МЕТАЛЛО

НАНОКОМПОЗИТОВ ПРИ ИМПЛАНТАЦИИ ТЯЖЕЛЫХ ИОНОВ.

3.1. Перекрытие треков.

3.2. Пространственный заряд на наночастицах.

3.3. Оптическое поглощение в области поверхностного плазменного резонанса.

3.4. Радиационно-оптический эксперимент при имплантации тяжелых ионов.

3.5. Оптическое поглощение и формирование нанокомпозита в кварцевом стекле при имплантации ионов Си (3 МэВ).

3.6. Радиационно-индуцированное дифференциальное оптическое поглощение металлических наночастиц: температура наночастиц при облучении.

3.7. Оптическое поглощение и формирование нанокомпозита в кварцевом стекле при имплантации ионов Си" (60 кэВ).

3.8. Эффективность ионно-индуцированного свечения имплантированных ионов в твердом растворе: формирование нанокомпозитов.

3.9. Выводы к Главе 3.

ГЛАВА 4. МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЙ ДИНАМИЧЕСКОЙ

УСТОЙЧИВОСТИ НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИХ МЕТАЛЛО-НАНОКОМПОЗИТОВ ПРИ ИМПЛАНТАЦИИ ТЯЖЕЛЫХ ИОНОВ.

4.1. Неравновесная фазовая диаграмма.

4.2. Динамически устойчивые наноструктуры.

4.3. Формирование нанокомпозитов в нелинейной оптической матрице.

4.4. Выводы к Главе 4.

Методология исследований радиационно-индуцированных явлений в оптических материалах представляет собой область знаний, сформировавшуюся в результате взаимного проникновения идей радиационной физики твердого тела и оптики. Ее предметом являются физические основы методов оптической диагностики в радиационных полях, в частности, радиационно-индуцированные явления в оптической среде, их влияние на формирование и прохождение оптических сигналов. Ее прикладное значение связано с созданием оптических элементов радиационными методами.

Исследования в данной области актуальны в связи с развитием систем оптической диагностики, применяемых как в высокоинтенсивных радиационных полях (термоядерные, лазерно-ядерные и электро-ядерные установки), так и в относительно слабом радиационном поле (космические аппараты). Методы оптической диагностики в радиационных полях являются исключительно информативными и часто оказываются уникальными, если применение других методов, например, электро-физических, оказывается ограниченным. Ограничения могут возникать и для оптических элементов в связи с радиационно-индуцированными оптическими явлениями в оптических материалах. Недостаточное понимание механизмов этих явлений сдерживает применение оптических устройств и развитие оптики как науки.

Другой актуальной задачей, относящейся к области радиационного материаловедения, является раскрытие связи между различными радиационно-индуцированными свойствами твердых тел. Решение этой задачи позволяет применять радиационно-оптические методы для выяснения механизмов радиационно-индуцированных изменений структуры, электрических и механических свойств материалов в процессе облучения, а также для управления процессами формирования новых материалов радиационными методами.

Необходимость развития методологии оптических исследований материалов в процессе облучения была независимо осознана несколькими научными сообществами. Во-первых, в рамках проекта Международного экспериментального термоядерного реактора (ITER) была поставлена задача исследования радиационно-индуцированных динамических оптических явлений в системах диагностики термоядерной плазмы [1], таких как радиационно-индуцированная люминесценция и переходное оптическое поглощение, существующее только во время облучения. После серии предварительных экспериментов, на 8-й Международной конференции по материалам термоядерных реакторов (ICFRM-8, г. Сендай, Япония, 1997 г.) было заявлено о необходимости создания научной школы в этом направлении. Во-вторых, в точности такая же идея была высказана в области лазеров с ядерной накачкой при формировании Отделения ядерно-лазерных и термоядерных исследований в ГНЦ РФ - ФЭИ. Стоит отметить, что проблема радиационно-индуцированных явлений в оптических элементах лазеров была поставлена задолго до проекта ITER [2], однако не была столь интенсивно исследована, как во время этого проекта. В-третьих, одновременные усилия нескольких экспериментальных групп в России, США, Японии, Бельгии и Испании в рамках проектов ITER и лазеров с ядерной накачкой быстро привели к пониманию того, что актуальными являются не только инженерные аспекты проблемы, но и полученные знания о радиационно-индуцированных оптических явлениях, когда эти знания используются для диагностики и изучения фундаментальных процессов в твердых телах. Логическим продолжением стало мощное использование оптических методов в целях диагностики процессов формирования оптических наноструктур в процессе ионной имплантации, результаты которого приводятся в настоящей диссертации.

К настоящему моменту возникла необходимость систематизации знаний и создания научной основы методологии оптических исследований материалов при облучении. Имеющиеся экспериментальные результаты довольно разрознены, теоретические представления о механизмах радиационно-индуцированных оптических явлений практически отсутствуют.

Целями диссертационной работы были обоснование и разработка экспериментальных методов исследований оптических явлений в твердых телах в процессе радиационного воздействия.

Основная задача заключалась в разработке экспериментальных методов исследований микроскопических механизмов изменений оптических свойств диэлектриков, в особенности в процессе ионного, нейтронного и гамма облучения, а также в разработке теоретических подходов и моделей описания физических явлений в оптических материалах, протекающих в процессе облучения. Научная новизна работы заключается в следующем:

1. Разработана научная основа методологии исследований оптических явлений в твердых телах при радиационных воздействиях. Предложен методологический подход, в рамках которого изменения оптических, электрических и механических свойств твердых тел (монокристаллов, керамик, стекол, нанокомпозитов) в процессе облучения связываются с эволюцией электрического заряда в микроскопических (наноскопических) областях структуры. Разработаны теоретические представления о механизмах динамического радиационно-индуцированного оптического отклика твердых тел.

2. Разработаны методы исследования влияния локального электрического заряжения диэлектриков на радиационно-индуцированные оптические явления. Разработаны представления о локальном радиационно-индуцированном динамическом электрическом заряжении и его связи с радиационно-индуцированными оптическими явлениями. Обнаружен эффект возврата радиационной окраски кварцевых стекол, раскрыта его связь с локальным электрическим заряжением и термодинамической неустойчивостью систем локализованных носителей заряда.

3. Исследован новый класс явлений - динамические радиационно-индуцированные нелинейные оптические явления, к которым относится эффект подавления радиационно-индуцированного свечения кварцевых волокон зондирующим светом. Предложены способы управления динамическим радиационно-индуцированным оптическим откликом на основе нелинейных эффектов.

4. Решена методическая проблема исследования фазовых превращений, в том числе, эволюции металлических фаз, непосредственно в процессе облучения. Впервые исследована динамика радиационно-индуцированных фазовых превращений и получены неравновесные фазовые диаграммы систем металл-диэлектрик (Си - Si02, Си - А1203, Си - LiNb03) при ионной имплантации. В системах металл-диэлектрик обнаружены структуры, динамически устойчивые при ионном облучении, и определены условия их возникновения. Решена методическая проблема создания металло-нанокомпозитов в нелинейно-оптических и полимерных матрицах радиационными методами.

5. Впервые разработаны расчетно-аналитические методы обработки дозовых и временных зависимостей радиационно-индуцированных оптических свойств для определения вкладов радиационно-индуцированных процессов в изменения свойств материалов. Разработаны оригинальные модели радиационно-индуцированного заряжения и нелинейного радиационно-индуцированного оптического отклика.

Практическая значимость работы заключается в следующем:

- разработан комплекс экспериментальных методов, основанных на оптической диагностике, позволяющих проводить измерения радиационно-индуцированных свойств материалов в процессе изменения состояний материалов в радиационном поле;

- разработаны методы исследований радиационно-индуцированных нелинейно-оптических явлений в кварцевых волокнах при импульсном реакторном облучении, предложен способ подавления радиационно-индуцированного свечения в волоконно-оптических системах;

- разработан комплекс методов оптического мониторинга процессов в материалах во время непрерывной и импульсной имплантации тяжелых ионов, включая оптический метод измерения температуры металлических выделений в процессе ионной бомбардировки диэлектриков и метод одновременной регистрации спектров ионно-индуцированного свечения, оптического пропускания и отражения твердых тел.

- разработаны акусто-оптические методы исследования корреляций радиационно-индуцированных оптических и механических свойств кварцевых стекол при фотопросветлении и ионном облучении.

- разработаны методы получения: (а) нелинейно-оптических элементов фемтосекундного диапазона (насыщающихся оптических поглотителей, оптических ограничителей, бистабильных оптических элементов, зеркал с обращением волнового фронта) на основе металло-нанокомпозитов, (б) металло-нанокомпозитов при интенсивной имплантации тяжелых ионов в мягкие матрицы, и (в) наноструктур, динамически устойчивых при облучении;

- разработан субпикосекундный спектроскопический вариант метода Z-сканирования;

- разработан метод неравновесных фазовых диаграмм, получены неравновесные фазовые диаграммы систем металл-диэлектрик при ионной имплантации;

- разработаны теоретические модели: локального радиационно-индуцированного динамического электрического заряжения, термодинамической неустойчивости систем локализованных носителей заряда, двух встречных фотонных потоков в нелинейном световоде, модель пространственного заряда в системе сферических наночастиц металла.

Результаты работ использованы для разработки систем диагностики в рамках проекта ITER, а также для развития экспериментальной базы ГНЦ РФ - ФЭИ и Национального института материаловедения (National Institute for Materials Science (NIMS), Япония). Созданы экспериментальные установки оптической диагностики на базе ускорителей легких и тяжелых ионов ЭГП-10М, ЭГП-15, установке NIMS для имплантации и импульсном реакторе на быстрых нейтронах БАРС-6. Созданные установки предназначены для проведения поисковых и прикладных работ в области радиационного материаловедения и нелинейной оптики: по физике динамического радиационно-индуцированного оптического отклика твердых тел, по прогнозированию оптических свойств материалов в процессе эксплуатации в интенсивных полях, по оптической диагностике радиационных полей и радиационно-индуцированных процессов в материалах, по разработке новых оптических материалов радиационными методами.

На защиту выносятся:

1. Экспериментальные методы и результаты исследования радиационно-индуцированных свойств оптических материалов в процессе облучения:

- комплекс методов регистрации спектров и временных зависимостей радиационно-индуцированного свечения, оптического пропускания и отражения при непрерывном и импульсном облучении;

- акусто-оптические методы исследования корреляций радиационно-индуцированных оптических и механических свойств при ионном облучении и фотопросветлении;

- комплекс методов исследования нелинейных радиационно-индуцированных оптических свойств волоконных световодов при импульсном реакторном облучении, метод подавления радиационно-индуцированного свечения оптических волокон зондирующим светом;

2. Экспериментальные методы исследования процессов формирования оптических наноструктур при облучении:

- комплекс радиационных методов получения металло-нанокомпозитов в оптической матрице;

- метод измерения решеточной температуры металлических наночастиц в процессе ионной бомбардировки;

- субпикосекундный спектроскопический вариант метода Z-сканирования, включая методику определения концентрации металлической фазы в нанокомпозитах;

3. Теоретические подходы для обоснования методов исследований радиационно-индуцированных явлений в оптических материалах:

- модели и результаты расчетов характеристик локального радиационно-индуцированного электрического заряжения и эффективности радиационно-индуцированной люминесценции диэлектриков и металло-нанокомпозитов;

- модели нелинейных радиационно-индуцированных оптических явлений в волоконных световодах;

- метод неравновесных фазовых диаграмм систем металл-диэлектрик при ионной имплантации.

В диссертации представлены радиационно-оптические методы, разработанные автором начиная с 1984 г., а также результаты исследований радиационно-индуцированных оптических явлений и связанных с ними процессов в твердых телах, полученные за этот период времени. Основное содержание работ изложено в 57 статьях в реферируемых журналах, 8 препринтах ФЭИ, 3 трудах ФЭИ и 16 докладах, опубликованных в трудах международных, всесоюзных и всероссийских конференций. Результаты работ были представлены автором на: • международных конференциях, симпозиумах и школах: International Conference on Advanced and Laser Technologies (Москва, 1992), 3-я Международная конференция "Радиационное воздействие на материалы термоядерных реакторов" (Санкт-Петербург, 1994), 1st International Symposium on Beam Technologies (Дубна, 1995), International Conference on Fusion Reactor Materials (Обнинск 1995; Sendai, Japan, 1997; Colorado Springs, USA, 1999; Baden-Baden, Germany, 2001; Kyoto, Japan, 2003), Symposium on Fusion Engineering (Champaigh, USA, 1995), 13th International Conference on Laser Interactions and Related Materials (Monterey, USA, 1997), 5th Symposium on Fabrication and Properties of Ceramics for Fusion Energy and Other High Radiation Environments (Cincinnati, USA, 1997), International Symposium on the Effects of Radiation on Materials (Seattle, USA, 1998; Williamsburg, USA, 2000), Международная конференция по электростатическим ускорителям (Обнинск, 1999, 2006), 21th Symposium on Fusion Technology (Madrid, Spain, 2000; Helsinki, Finland, 2002), International Conference on Atomic Collisions in Solids (Paris, France, 2001; Genova, Italy, 2003), White Nights' Summer School on Photosensitivity in Optical Waveguides and Glasses (Санкт-Петербург, 2002), 6th International Conference on Modification of Materials with Particle Beams and Plasma Flows (Томск, 2002), International Conference on Ion Beam Modification of Materials (Kobe, Japan, 2002; Asilomar, USA, 2004), Meeting of the Japan Society of Applied Physics (Niigata, 2002;

Yokohama, 2003; Fukuoka, 2003; Hachioji, 2004; Sendai, 2004; Saitama, 2005; Tokushima, 2005), 7th International Conference on Engineering Problems of Thermonuclear Reactors (Санкт-Петербург, 2002), Academic Symposium of Materials Research Society of Japan (Tokyo, 2002, 2004), 13th International Conference on Internal Friction and Ultrasonic Attenuation in Solids (Bilbao, Spain, 2002), 1st NIMS International Conference on Material Solutions for Photonics (Tsukuba, Japan, 2003), 16th International Conference on Ion Beam Analysis (Albuquerque, USA, 2003), 8th IUMRS International Conference on Advanced Materials (Yokohama, Japan, 2003), 7th International Conference on Atomically Controlled Surfaces, Interfaces and Nanostructures (Nara, Japan, 2003), International Symposium on Advanced Physical Fields (Tsukuba, Japan, 2004, 2005), 12th International Conference on Solid Films and Surfaces (Hamamatsu, Japan, 2004), 8th International Symposium on Ferroic Domains and Micro- to Nanoscopic Structures (Tsukuba, Japan, 2004), 14th International Conference on Ion Beam Modification of Materials (Asilomar, USA, 2004), International Conference on Organic Photonics and Electronics and 8th International Conference on Organic Nonlinear Optics (Matsushima, Japan, 2005), 13th International Conference on Radiation Effects in Insulators (Santa Fe, USA, 2005), 5th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices (Hawaii, USA, 2005); • всесоюзных и всероссийских конференциях, симпозиумах и семинарах: VI Всесоюзная конференция по нерезонансному взаимодействию оптического излучения с веществом (Паланга, 1984), Симпозиум по кинетике, термодинамике и механизму процессов восстановления (Москва, 1986), VIII Всесоюзная конференция по взаимодействию оптического излучения с веществом (Ленинград, 1990), Конференция по радиационной физике и химии неорганических материалов (Томск, 1993, 1996), XXIV Звенигородская конференция по физике плазмы и УТС (Звенигород, 1997), Межгосударственный семинар "Структурные основы модификации материалов методами нетрадиционных технологий" (Обнинск, 1997, 1999);

• отраслевых конференциях: 2-я Отраслевая международная конференция "Физика ядерно-возбуждаемой плазмы и проблемы лазеров с ядерной накачкой" (Арзамас-16,1994).

Представленные в диссертации результаты получены лично автором или при его непосредственном участии и руководстве. Все результаты, представленные в Главах 3 и 4, получены лично автором. Автором лично разработаны: 1) методы исследования нелинейного радиационно-индуцированного оптического отклика волоконных световодов при мощном импульсном реакторном облучении; 2) акусто-оптические методы исследования корреляций радиационно-индуцированных оптических и механических свойств кварцевых стекол при фотопросветлении и ионном облучении; 3) метод одновременной регистрации спектров ионно-индуцированного свечения, оптического пропускания и отражения твердых тел при непрерывной и импульсной имплантации тяжелых ионов; 4) метод измерения температуры металлических наночастиц в процессе ионной бомбардировки; 5) методы получения металло-нанокомпозитов в нелинейной оптической матрице и оптимизации процессов формирования нанокомпозитов; 6) метод динамического ионного перемешивания полимеров; 7) субпикосекундный спектроскопический вариант метода Z-сканирования нелинейно-оптических металло-нанокомпозитов; 8) нелинейно-оптический метод определения концентрации металлической фазы в металло-нанокомпозитах; 9) способ подавления радиационно-индуцированного свечения оптических волокон зондирующим светом. Автором лично экспериментально исследованы радиационно-индуцированные оптические, электрические и механические явления в диэлектриках в процессе радиационного воздействия, а также механизмы формирования металло-нанокомпозитов в процессе ионной имплантации, структура и нелинейно-оптические свойства металло-нанокомпозитов; разработаны теоретические подходы и модели радиационно-индуцированных оптических, электрических и механических явлений; проведен анализ неравновесных фазовых диаграмм систем металл-диэлекгрик в условиях имплантации тяжелых ионов.

Диссертация изложена на 172 страницах, содержит 52 рисунка, 1 таблицу и состоит из введения, четырех глав и заключения.

Основные выводы состоят в следующем:

1. Разработан комплекс экспериментальных методов, основанных на оптической диагностике, позволяющих проводить измерения радиационно-индуцированных свойств материалов в процессе изменения состояний материалов в радиационном поле:

- методы регистрации спектров радиационно-индуцированного свечения, оптического пропускания и отражения твердых тел при непрерывном и импульсном облучении;

- акусто-оптические методы исследования корреляций оптических и механических свойств твердых тел при ионном облучении и световом воздействии;

- методы исследования нелинейного радиационно-индуцированного оптического отклика волоконных световодов при импульсном реакторном облучении;

- метод измерения решеточной температуры металлических наночастиц в процессе ионной бомбардировки;

- методы исследования процессов формирования металло-нанокомпозитов при ионной имплантации.

2. Разработаны расчетно-аналитические методы определения вкладов радиационно-индуцированных процессов в материалах в изменения их свойств:

- модель локального динамического заряжения, позволяющая понять природу центров радиационно-индуцированной люминесценции (в монокристаллах А1203), а также оценить локальный электрический заряд в керамиках и сопряженное с ним локальное электрическое поле (в керамике А1203:Сг3+);

- модель термодинамической неустойчивости однородного распределения локализованных носителей заряда, позволяющая объяснить оптическую неоднородность у-облученных кварцевых стекол и обнаруженный эффект возврата радиационной окраски кварцевых стекол после их просветления;

- модель "двух фотонных потоков", позволяющая объяснить нелинейную зависимость интенсивности радиационно-индуцированного свечения в кварцевых волокнах от мощности дозы облучения и эффект подавления радиационно-индуцированного свечения зондирующим светом;

- методы расчета (а) вероятности динамического перекрытия треков ионов во время имплантации и (б) пространственного заряда на металлических наночастицах в нанокомпозите.

3. При облучении в объеме диэлектриков происходит радиационно-индуцированное электрическое заряжение микроскопических областей (локальное заряжение). Локальное заряжение определяет динамику радиационно-индуцированных оптических и механических свойств диэлектриков, приводит к изменению эффективности радиационно-индуцированной люминесценции. Оно связано с различием характерных длин диффузии свободных электронов и дырок, возникающих в треках ионов или каскадах столкновений (в монокристаллах А1203), с концентрационными неоднородностями в системе ловушек (в керамиках на основе А1203), с термодинамической неустойчивостью системы ловушек носителей заряда (в кварцевых стеклах). Локальное заряжение существует как в процессе, так и после, облучения и не приводит к нарушению общей электрической нейтральности системы.

4. Во время импульсного реакторного облучения возникает радиационно-индуцированная оптическая нелинейность кварцевых волоконных световодов. Интенсивность радиационно-индуцированного свечения и переходные оптические потери зависят от интенсивности света в световодах. Обнаружен эффект подавления радиационно-индуцированного свечения зондирующим светом.

5. Разработан общий методологический подход к поиску условий эффективного получения металло-нанокомпозитов в радиационно-стойких и нелинейнооптических матрицах при имплантации с высокими потоками тяжелых ионов, основанный на оптической диагностике. Решена методическая проблема исследования фазовых превращений и эволюции металлических фаз в процессе облучения. Получены неравновесные фазовые диаграммы систем металл-диэлектрик (Си - Si02, Си - А1203, Си - LiNb03) при ионном облучении. В системах металл-диэлектрик обнаружены структуры, динамически устойчивые при ионном облучении, и определены условия их возникновения. Решен комплекс научных проблем по созданию нелинейно-оптических нанокомпозитов радиационными методами.

В диссертационной работе показано, что совокупность теоретических и экспериментальных результатов и методологию исследования радиационно-индуцированных свойств твердых тел удобно осмысливать в рамках отдельной области знаний, которую в дальнейшем, для краткости, автор диссертации предлагает называть радиационной фотоникой1. Важнейшей темой радиационной фотоники является динамический радиационно-индуцированный оптический отклик диэлектрических материалов. Использование методов радиационной фотоники позволяет выйти за рамки традиционного подхода, когда свойства материалов исследуются исключительно до и после облучения. Уникальность методов радиационной фотоники состоит в том, что они позволяют свести к минимуму влияние факторов, не связанных со свойствами твердых тел, в мощных радиационных полях.

Чувствительность динамического радиационно-индуцированного оптического отклика к изменениям радиационных условий связана не только с кардинальными изменениями структуры твердых тел при облучении, но и с эволюцией радиационно-индуцированных носителей заряда и наведенной электрической поляризации, в частности, с локальным динамическим заряжением. Корреляция между этими свойствами позволяет применить оптические методы для

1 Фотоника - быстро развивающийся раздел оптики, предметом которого являются физические явления, лежащие в основе процессов передачи, обработки и хранения информации оптическими методами. изучения механизмов радиационно-индуцированных изменений электрических и механических свойств, в том числе, их связь с реальной структурой материалов (монокристаллы, стекла, поликристаллы, композиты, многослойные структуры и т.д.). Кроме того, чувствительность проявляется в переключении динамического отклика из линейного режима в нелинейный при интенсивности света намного меньшей, чем (а) интенсивность радиационного воздействия и (б) интенсивность света, необходимая для достижения нелинейного оптического отклика материалов вне радиационного поля. Радиационно-индуцированные нелинейно-оптические эффекты представляют собой средство управления оптическими свойствами материалов в радиационных полях.

Взаимосвязь радиационно-индуцированных оптических, электрических и механических свойств, их зависимость от состояний микроскопических (наноскопических) областей структуры, а также нелинейные режимы динамических оптических откликов, исключают возможность анализа в рамках широко распространенных моделей внутрицентровых переходов. Напротив, оказывается необходимым учитывать взаимодействие элементов структуры, наведенное излучением, например, в рамках модели термодинамической неустойчивости однородного распределения локализованных носителей заряда, модели двух встречных фотонных потоков и модели пространственного заряда на наночастицах.

Поскольку фазовые превращения представляют собой центральную проблему физики твердого тела и радиационного материаловедения, возможность исследований динамики радиационно-индуцированных фазовых превращений представляется наиболее значимым достижением радиационной фотоники. Особое внимание следует обратить на то, что в диссертации преимущества методов оптической диагностики при облучении были использованы для исследований эволюции металлической фазы. Обычно, оптические методы не применимы для изучения процессов в объеме металлов, вследствие их отрицательной диэлектрической проницаемости. В диссертации эта проблема решена: эволюция металлической фазы при облучении исследована в оптических металло-нанокомпозитах, особенностью которых является поверхностный плазменный резонанс в металлических наночастицах, а не плазменный край в неограниченной металлической фазе.

Радиационная фотоника позволяет определить области динамического равновесия между фазами в радиационном поле и построить неравновесные фазовые диаграммы. Важной особенностью динамического баланса фаз является образование динамически устойчивых структур в облучаемых материалах, в частности, при формировании металло-нанокомпозитов методом ионной имплантации. Несмотря на то, что образование динамически устойчивых структур отрицательно сказывается на эффективности имплантации, изучение их свойств и условий формирования чрезвычайно важно для радиационной физики твердого тела, в частности, для решения проблемы радиационно-стойких материалов.

Дальнейшее развитие радиационной фотоники необходимо связывать с расширением исследований нелинейных радиационно-индуцированных явлений в твердых телах и применением нелинейно-оптических методик диагностики радиационно-индуцированных процессов.

В заключение, автор диссертации выражает благодарность коллективам Отделения 1 и Отделения 8 ГНЦ РФ - ФЭИ, в особенности сотрудникам лаборатории 89, за помощь в организации и проведении радиационно-оптических экспериментов на импульсном быстром реакторе деления БАРС-6 и ускорителе ЭГП-10М. Автор выражает благодарность Лаборатории наноматериалов Национального института материаловедения Японии (г. Цукуба), в особенности сотрудникам группы проф. Н. Кишимото, за предоставленную возможность проведения научных исследований, включающих радиационно-оптические эксперименты на ускорителе тяжелых ионов.

Заключение

В диссертационной работе решена важная научно-техническая проблема, связанная с обоснованием и разработкой экспериментальных методов установления закономерностей и физического моделирования радиационно-индуцированных явлений в оптических материалах в процессе облучения.

1. Haglund R.F. Ion implantation as a tool in the synthesis of practical third-order nonlinear optical materials // Materials Science and Engineering A.- 1998.- V.253.-P.275-283

2. С.Г.Боев, В.Я.Ушаков. Радиационное накопление заряда в твердых диэлектриках и методы его диагностики.- Москва, Энергоатомиздат, 1991.- 240 с.

3. Плаксин О.А., Степанов В.А. Радиационно-индуцированные электрические и оптические процессы в материалах на основе А1203 // Оптика и спектроскопия.-2001.- Т.90.- №4.- С.612-621

4. O.A.Plaksin, V.M.Chernov, P.A.Stepanov, V.A.Stepanov. Radiation-induced electrical and optical processes in materials based on A1203 // Journal of Nuclear Materials.-1999.- V.271-272.- P.496-501

5. Plaksin O.A., Stepanov V.A., Demenkov P.V., P.A.Stepanov, V.A.Skuratov, N. Kishimoto. Radioluminescence of alumina during proton and heavy ion irradiation // Nuclear Instruments and Methods.- 2003.- V. B206.- P. 1083-1087

6. Chernov V.M., Khorasanov G.L., Plaksin O.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Belyakov V.A. Electrical and Optical Characteristics of Dielectrics for Fusion Use under Irradiation // Journal of Nuclear Materials.- 1998.- V.253.- P.175-179

7. Плаксин O.A., Степанов B.A., Степанов П.А., Чернов В.А. Радиационно-индуцированные электрические и оптические процессы в материалах на основе А1203. // Препринт ФЭИ.- № 2630.- Обнинск, 1997.- 12 с.

8. Ю.Деменков П.В., Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А., Чернов В.М. Кинетика люминесценции кварцевых стекол при облучении протонами // Письма ЖТФ.- 2000.- Т.26.- Вып. 11.- С.57-61

9. П.Деменков П.В., Ибрагимов P.JL, Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А., Чернов В.М. Радиационно-индуцированная оптическая неоднородность в кварцевых стеклах // Избранные труды ФЭИ,- Обнинск, 1998.- С.63-68

10. Чернов В.М., Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А., Хорасанов Г.Л. Электрические и оптические характеристики диэлектриков при радиационных воздействиях // Избранные труды ФЭИ.- Обнинск, 1996.- С. 126-135

11. Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А., Чернов В.М., Скуратов В.А. Структурные перестройки и деградация свойств диэлектрических материалов под облучением // Препринт ФЭИ, № 2403.- Обнинск, 1994.- 20 с.

12. Плаксин О.А., Серегина Е.А., Степанов В.А., Калинин В.В. Радиационно-индуцированная люминесценция А1203 при низкоинтенсивном облучении а-частицами // Препринт ФЭИ.- № 2688.- Обнинск, 1998.- 12 с.

13. П.Деменков П.В., Ибрагимов Р.Л., Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А., Чернов В.М. Радиационно-индуцированная оптическая неоднородность в кварцевых стеклах // Препринт ФЭИ.- № 2764.- Обнинск, 1999,- 20 с.

14. Plaksin О.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Chernov V.A., Skuratov V.A., Krukova L.M., Polyakov A.M. Structural Transformations and Properties Deterioration of

15. Dielectric Materials Under Irradiation // Plasma Devices and Operations.- 1996.- V.4.-P.325-335

16. Plaksin O.A., Chernov V.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Skuratov V.A. Luminescence Studies on Electron and Structural States in Dielectrics under Irradiation //Journal of Nuclear Materials.- 1996.- V.233-237.- P.1355-1360

17. Amekura H., Plaksin O.A., Kishimoto N. Internal Electric Field and Cu Nanoparticle Formation in Silica Glasses under High-flux 60 keV Ion Implantation // Japanese Journal of Applied Physics.- 2001,- V.40.- P. 1091-1093

18. Plaksin O.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Demenkov P.V., Chernov V.M., Krutskikh A.O. Optical and Electrical Phenomena in Dielectric Materials Under Irradiation // Nuclear Instruments and Methods.- 2002.- V. B193.-No 1-4.- P. 265-270

19. Кардашев Б.К., Деменков П.В., Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А., Чернов В.М. Влияние акустической деформации на радиационно-индуцированную люминесценцию пиролитического нитрида бора. // Физика твердого тела.- 2001.- Т.П.- С.2003-2010

20. Деменков П.В., Кардашев Б.К., Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А., Чернов В.М. Влияние акустической деформации на радиационно-индуцированную рекристаллизацию пиролитического нитрида бора // Избранные труды ФЭИ.- Обнинск, 2000.- С.63-68

21. Кардашев Б.К., Деменков П.В., Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А., Чернов В.М. Влияние акустической деформации на радиационноиндуцированную рекристаллизацию пиролитического нитрида бора // Препринт ФЭИ.- № 2868.- Обнинск, 2000.- 15 с.

22. Bender S.E., Chernov V.M., Demenkov P.V., Plaksin O.A., Stepanov V.A. Investigation of RIEMF nature in magnetic sensors for ITER // Fusion Engineering and Design.- 2001.- V. 56-57.- P.911-915

23. Bender S. E., Chernov V. M., Demenkov P. V., Plaksin O. A., Stepanov V. A. Electrophysical processes in Mi-cables during pulsed irradiation at BARS-6 fission reactor // Plasma Devices and Operations.- 2003.- V. 1 l.-No 3.- P. 185-191

24. Kishimoto N., Amekura H., Plaksin O.A., Stepanov V.A. Radiation Induced Conductivity of Doped Silicon in Response to Photon, Proton and Neutron Irradiation // Journal of Nuclear Materials.- 2000.- V.283-287.- P.907-911

25. Kishimoto N., Amekura H., Plaksin O.A., Stepanov V.A. Conductivity of SiC during neutron and proton irradiation // Journal of Nuclear Materials.- 2002.- V.307-311, P.1146-1151

26. Эланго M.A. Элементарные неупругие радиационные процессы.- М.: Наука, 1988.- 152 с.

27. Соломонов В.И., Михайлов С.Г., Дейкун A.M. О механизме возбуждения и структуре полос импульсной катодолюминесценции примесных ионов Сг3* и Мп в минералах // Оптика и спектроскопия.- 1980.- Т.80.- №3.- С.447-458

28. Klaffky R.W., Rose В.Н., Goland A.N., Dienes G.J. Radiation-induced conductivity of A1203: Experiment and theory // Physical Review В.- 1980.- V.21.- P.3610-3634

29. Turner T.J., Crawford J.H. Nature of the 6.1-eV band in neutron-irradiated A1203 single crystals // Physical Review В.- 1976.- V.13.- P.1735-1740

30. Lee K.H., Crawford J.H. Electron centers in single-crystal A1203 // Physical Review В.- 1977.- V.15.- P.4065-4070

31. Evans B.D., Stapelbroek M. Optical properties of the F+ center in crystalline A1203 // Physical Review В.- 1978.- V.18.- P.7089-7093

32. Lee K.H., Crawford J.H. Luminescence of the F center in sapphire // Physical Review

33. B.- 1979.- V.19.- P.3217-3221

34. A1 Ghamdi A., Townsend P.D. Ion beam excited luminescence of sapphire // Nuclear Instruments and Methods.- 1990.- V.B46.- P.133-136

35. Алукер Э.Д., Гаврилов B.B., Коневский B.C. Влияние расстехиометрии на люминесцентные свойства а-А120з // Оптика и спектроскопия.- 1991.- Т.70.1. C.75-81

36. Skuratov V.A., Altynov V.A., Abu AlAzm S.M. Luminescence characterization of radiation damage of а-А120з under 1 MeV/amu ion irradiation// Journal of Nuclear Materials.- 1996.- V. 233-237,- P.1321-1324

37. Tanabe Т., Tanaka S., Yamaguchi K., et al. Neutron-induced luminescence of ceramics // Journal of Nuclear Materials.- 1994.- V. 212-215.- P.1050-1055

38. Tanabe Т., Fujiwara M., Miyazaki K. Energetic particle induced luminescence of A1203 // Journal of Nuclear Materials.- 1996.- V. 233-237.- P.1344-1348

39. Портнягин A.C., Кортов B.C., Мильман И.И., Аксельрод M.C. Электрополевой эффект в люминесценции а-А1203 // Письма в ЖТФ.- 1988,- Т.14,- Вып. 16,-С.1490-1493

40. Morono A., Hodgson E.R. A lower temperature limit for the RIED effect // Journal of Nuclear Materials.- 1994- V.212-215.- P.l 119-1122

41. Frenkel J. On pre-breakdown phenomena in insulators and electronic semi-conductors // Physical Review.- 1938.- V.54.- P.647

42. La S.Y., Bartram R.H., Cox R.T. The F+ center in reactor-irradiated aluminum oxide// Journal of the Physics and Chemistry of Solids.- 1973.- V.34.- P. 1079-1086

43. Bartram R.H., Swenberg C.E., La S.Y. Theory of F-center g values in divalent compounds// Physical Review.- 1967.- V.162.- P.759-764

44. Levy P.W. Color centers and radiation-induced defects in А120з // Physical Review.-1961.- V.123.- P. 1226-1231

45. Liao P.F., Glass A.M., Humphrey L.M. Optically generated pseudo-Stark effect in ruby // Physical Review В.- 1980,- V.22.- P.2276-2281

46. Басун СЛ., Каплянский A.A., Феофилов С.П. Гистерезис во внешнем поле и критическое температурное поведение фотоиндуцированной системы электрических доменов в кристаллах рубина // ЖЭТФ.- 1984.- Т.87.- С. 2047-2053

47. Morono A., Hodgson Е. R. On the origin of the F+ centre radioluminescence in sapphire // Journal of Nuclear Materials.- 1997.- V.249.- P.128-132

48. Griscom D. L. Optical properties and structure of defects in silica glass // The Centennial Memorial Issue of The Ceramic Society of Japan.- 1991.- V.99.- No 10.-P.923-942

49. Skuja L. Optically active oxygen-deficiency-related centers in amorphous silicon dioxide // Journal of Non-Crystalline Solids.- 1998.- V.239.- P.16-48

50. Бартенев Г.М., Ломовской B.A., Синицына Г.М. Релаксационные процессы в кремнекислородном стекле Si02 и их природа // Неорганические материалы.-1996.- Т.32.- №6.- С.754-768

51. Доценко B.C. Критические явления в спиновых системах с беспорядком // Успехи физических наук,- 1995,- № 5.- С.481-538

52. Plaksin О.А., Stepanov V.A. Phase transitions in a system of activated dipoles // Phase Transitions.- 1992.- V.40.- P. 105-112

53. Плаксин О.А., Степанов В.А. Фазовые переходы металл-диэлектрик в структурах с диполь-дипольным взаимодействием. // Препринт ФЭИ.- №2358.- Обнинск, 1994.- 17 с.

54. Plaksin О.А. Laser induced phase transitions in a system of activated dipoles // Phase Transitions.- 1994.- V.49.- P.237-247

55. Стенли Г. Фазовые переходы и критические явления.- Москва, Мир, 1973.- 420 с.

56. Ii Т., Yoshida Т., Tanabe Т., Нага Т., Okada М., Yamaguchi К. Study on the damaging process of silica by in-reactor luminescence // Journal of Nuclear Materials.-2000.- V.283-287.- P.898-902

57. Nagata S., Yamamoto S., Toh K., Tsuchiya В., Ohtsu N., Shikama Т., Naramoto H. Luminescence in Si02 induced by MeV energy proton irradiation // Journal of Nuclear Materials.- 2004.- V.329-333.- P.1507-1510

58. Yoshida Т., Tanabe Т., Watanabe M., Takahara S., Mizukami S. Study of damage processes of silica by in situ hydrogen-ion-induced luminescence measurements // Journal of Nuclear Materials.- 2004.- V.329-333.- P.982-987

59. Morono A., Hodgson E. R. Radiation induced optical absorption and radioluminescence in electron irradiated Si02 // Journal of Nuclear Materials.- 1998.-V.258-263.-P.1889-1892

60. Степанов В.А. Радиационно-стимулированная диффузия в твердых телах // Журнал технической физики.- 1998.- Т.68.- №8.- С.61-12

61. Buzhinskij O.I., Opimach I.V., Kabyshev A.V., Lopatin V.V., Surov Y.P. Application of pyrolytic boron nitride in fusion devices // Journal of Nuclear Materials.- 1990.-V.173.- P. 179-184

62. Степанов B.A., Степанов П.А. Радиационно-индуцированная люминесценция пиролитического нитрида бора // Оптика и спектроскопия.- 1998.- Т. 85.- №6-С.974-978

63. Golob J. Е., Lyons Р. В., Looney L. D. Transient Radiation Effects in Low-Loss Optical Waveguides // IEEE Transactions on Nuclear Science.- 1977.- V.24.- P.2154-2158

64. Kakuta Т., Sakasai К., Shikama Т., Narni M., Sagava Т. Absorption and fluorescence phenomena of optical fibers under heavy neutron irradiation // Journal of Nuclear Materials.- 1998.- V.258-263.- P.1893-1896

65. Shikama TKakuta TN arui MS agava TS hamoto NU ramoto TSanada К Kayano H. Behavior of radiation-resistant optical fibers under irradiation in a fission reactor// Journal of Nuclear Materials.- 1994.- V.212-215.- P.421-425

66. Paul S. F., Goldstein J. L., Durst R. D., Fonck R. J. Effect of high-energy neutron flux on fiber optics in an active diagnostic on TFTR // Review of Scientific Instruments.-1995.- V.66.- P.1252-1255

67. Demenkov P.V., Plaksin O.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Chernov V.M., Golant K.M., Tomashuk A.L. Optical phenomena in KU-1 silica core fiber waveguides under pulsed reactor irradiation // Journal of Nuclear Materials.- 2001.- V.297.- P.l-6

68. Деменков П.В., Плаксин O.A., Степанов B.A., Степанов П.А., Чернов В.М. Переходные оптические явления в кварцевых волокнах при мощном импульсном реакторном облучении // Письма ЖТФ.- 2000.- Т.26.- Вып.6.- С.32-35

69. Деменков П.В., Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов ПЛ., Фокин Г.Н., Чернов В.М., Якубов ПЛ., Голант К.М., Томашук A.JI. Оптические явления в кварцевом волокне при импульсном реакторном облучении // Препринт ФЭИ.-№2758.- Обнинск, 1999.- 24 с.

70. Деменков П.В., Плаксин O.A., Степанов В .А., Степанов ПЛ. Тушение радиационно-индуцированного свечения в кварцевых волокнах при зондировании светом // Письма ЖТФ.- 2002.- Т.28.- Вып.2.- С.45-49

71. Плаксин О.А. Нелинейно-оптический отклик кварцевых волокон при мощном импульсном реакторном облучении // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Материаловедение и новые материалы.- 2006.- В.1(66).- С.63-69

72. Demenkov P.V., Plaksin О.А., Kishimoto N., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Shikama T. Non-linear optical response of silica glass core fibers under intense pulsed reactor irradiation // Plasma Devices and Operations.- 2003.- V.l 1.- P.7-13

73. Plaksin 0. A., Shikama Т., Kishimoto N. Non-linear optical properties of silica-glass-core-fiber waveguides under intense pulsed reactor irradiation // Journal of Nuclear Materials.- 2004.- V.329-333.- P. 1490-1494

74. Плаксин О. А. Радиационно-индуцированный нелинейно-оптический отклик кварцевых волокон // Оптика и спектроскопия.- 2006,- Т. 101,- №4,- С.663-670

75. Tomashuk A.L., Pavlov D.V., Golant К.М. Radiation Testing of Optical Fibers: RF plans and status of work. // Technical Meeting on Irradiation Tests of Diagnostics Components.- Garching, Germany, 1996.

76. Plaksin O.A., Stepanov V.A., Shikama T. Effect of OH Group Content on Optical Properties of S ilica С ore F iber Waveguides D uring R eactor I rradiation / /J ournal о f Nuclear Materials.- 2002.- V.307-311.- P. 1242-1245

77. Tomashuk A.L., Golant K.M., Dianov E.M., Medvedkov O.I., Plaksin O.A., Stepanov V.A., Stepanov P.A., Demenkov P.V., Chernov V.M., Klyamkin S.N. Radiation-Induced Absorption and Luminescence in Specially Hardened Large-Core Silica

78. Optical Fibers I I Proceedings of 5th European Conference on Radiation and Its Effects on Components and Systems (RADECS'99).- Fontevraud, France, 1999.- P.471-476

79. Cooke D.W., Farnum E.H., Bennett B.L. In: Fusion materials semiannual progress report for the period ending, DOE/ER-0313/20.- Oak Ridge National Laboratory, USA, 1996.- P.275

80. Friebele E.J., Griscom D.L., Marrone J.J. The optical absorption and luminescence bands near 2 eV in irradiated and drawn synthetic silica // Journal of Non-Crystalline Solids.- 1985.- V.71.- P.133-144

81. Schneider W., Babst U. Radiation-induced light emission in silica core fibers // Procedings of the SPIE: Fiber Optics in Adverse Environments II.- 1984.- V.506.-P. 189-194

82. Sato F., Oyama Y., Iida Т., Maekava F., Datemichi J., Takahashi A., Ikeda Y. Experiment of 14 MeV neutron induced luminescence on window materials // Proceedings of 19th Symposium on Fusion Technology.- Lisbon, Portugal, 1996,- V.I.-P.857-860

83. Marrone M. J. Radiation-induced luminescence in silica core optical fibers // Applied Physics Letters.-1981.- V.38.- P. 115-117

84. MCNP a General Monte Carlo Code for Neutron and Photon Transport, Edited by J. F. Briesmeister.- Los Alamos National laboratory, USA, 1986.- LANL LA-7396.- Rev. 2

85. Liu Y., Suzuki M. Some new developments of the scaling theory of transient phenomena // Phase Transitions.- 1987.- V.10.- P.303-314

86. Maier S.A., Brongersma M.L., Kik P.G., Meltzer S., Requicha A.A.G., Atwater H.A. Plasmonics a route to nanoscale optical devices // Advanced Materials.- 2001,-V.13.- P.1501-1505

87. Endo Т., Kerman K., Nagatani N., Takamura Y., Tamiya E. Label-free detection of peptide n ucleic a cid-DNA h ybridization u sing 1 ocalized s urface p lasmon r esonance based optical biosensor // Analytical Chemistry.- 2005.- V.77.- P.6976-6984

88. Kneipp K., Kneipp H., Itzkan I., Dasari R.R., Feld M.S. Surface-enhanced Raman scattering and biophysics // Journal of Physics: Condensed Matter.- 2002.- V.14.-P.R597-R624

89. Grigorenko A.N., Geim A.K., Gleeson H.F., Zhang Y., Firsov A.A., Khrushchev I.Y., Petrovic J. Nanofabricated media with negative permeability at visible frequencies // Nature.- 2005.- V.438.- P.335-338

90. Plaksin O.A., Okubo N., Takeda Y., Amekura H., Kono К., Кishimoto N. Optical transmission of silica glass during swift heavy ion implantation // Nuclear Instruments and Methods В.- 2004.- V.219-220.- P.294-298

91. Plaksin O. A., Takeda Y., Amekura H., Kishimoto N. Radiation-induced differential optical absorption of metal nanoparticles // Applied Physics Letters.- 2006,- V.88.-P.201915-1-3

92. Plaksin O.A., Takeda Y., Kono K., Umeda N., Kishimoto N. Optical effects in silica glass during implantation of 60 keV Of ions // Applied Surface Science.- 2005.-V.244.- P.79-83

93. Plaksin O.A., Amekura H., Kishimoto N. Electronic excitation and optical responses of metal-nanoparticle composites under heavy-ion implantation // Journal of Applied Physics.- 2006.- V.99.- P.044307-1-10

94. Plaksin O.A., Takeda Y., Okubo N., Amekura H., Kono K., Umeda N., Kishimoto N. Electronic transitions in silica glass during heavy-ion implantation // Thin Solid Films.- 2004.- V.464-465.- P.261-264

95. Bandourko V., Umeda N., Plaksin O., Kishimoto N. Heavy-ion-induced luminescence of amorphous Si02 during nanoparticle formation // Nuclear Instruments and Methods В.- 2005.- V.203.- P.471-475

96. Kishimoto N., Оkubo N., P laksin О.A., T akeda Y. E lectronic e xcitation e ffects о n radiation damage in insulators under ion irradiation // Journal of Nuclear Materials.-2004.- V.329-333.- P.1048-1052

97. Kishimoto N., Plaksin O.A., Masuo K., Okubo N., Umeda N., Takeda Y. Electronic excitation effects on nanoparticle formation in insulators under heavy-ion implantation // Nuclear Instruments and Methods В.- 2006.- V.242.- P.186-189

98. ИЗ.Плаксин О.А. Электронные возбуждения и оптический отклик металло-нанокомпозитов при имплантации тяжелых ионов // Оптика и спектроскопия.-2006.- Т.101.- №6.- С.974-984

99. Плаксин О. А. Динамическая устойчивость металло-нанокомпозитов в диэлектриках при бомбардировке тяжелыми ионами // Перспективные материалы.- 2006.- №5.- С.26-30

100. Hosono Н. Simple criterion on colloid formation in Si02 glasses by ion implantation //Japanese Journal of Applied Physics.- 1993.- V.32.- P.3892-3894

101. Marqusee J.A., Ross J. Kinetics of phase transitions: theory of Ostwald ripening // Journal Chemical Physics.- 1983.- V.79.- P.373-378

102. Takeda Y., Lee C.G., Kishimoto N. Nonlinear optical properties of Cu nanoparticle composites fabricated by 60 keV negative ion implantation // Nuclear Instruments and Methods В.- 2002.- V.191.- P.422-427

103. Kishimoto N., Gritsyna V.T., Takeda Y., Lee C.G. Fabrication of metal nanospheres and the kinetics controlled with high-flux negative ions and the optical properties // Journal of Surface Analysis.- 1998.- V.4.- P.220-225

104. Kishimoto N., Umeda N., Takeda Y., Lee C.G., Gritsyna V. T. Self-assembled two-dimensional distribution of nanoparticles with high-current Cu' implantation into insulators // Nuclear Instruments and Methods В.- 1999.- V.148.- P.1017-1022

105. Kishimoto N., Bandourko V.V., Takeda Y., Umeda N., Lee C.G. Ion-induced photon spectroscopy of insulators and application to in-situ diagnostics of nanoparticleformation processes // Nuclear Instruments and Methods В.- 2002.- V.190.- P.207-211

106. Valentin E., Bernas H., Ricolleau C., Creuzet F. Ion beam "photography": Decoupling nucleation and growth of metal clusters in glass// Physical Review Letters.- 2001.- V.86.- P.99-102

107. Kishimoto N., Okubo N., Umeda N., Takeda Y. Photon irradiation effects under ion implantation into insulators and applications to optical material processing // Nuclear Instruments and Methods В.- 2002,- V.191.- P.l 15-120

108. Kishimoto N., Okubo N., Umeda N., Takeda Y. Laser-induced bleaching of insulators under MeV heavy-ion implantation // Proceedings of the SPIE: Nanoscience Using Laser-Solid Interactions.- 2002.- V.4636.- P.88-96

109. Toulemonde M., Dufour C., Paumier E. Transient thermal prosess after a high-energy heavy-ion irradiation of amorphous metals and semiconductors // Physical Review B.-1992.- V.46.- P. 14362-14369

110. Griscom D.L. Self-trapped holes in a-Si02 // Physical Review В.- 1989.- V.40.-P.4224-4227

111. Hughes R.C. Charge-carrier transport phenomena in amorphous Si02: Direct measurement of the drift mobility and lifetime // Physical Review Letters.- 1975.-V.30. P.1333-1336

112. Hayes W.A., Stoneham A.M. Defects and defect processes in nonmetallic solids.-Wiley, New York, 1985.-247 p.

113. Richman P. MOS Field Effect Transistors and Integrated Circuits.- Wiley, New York, 1973.- 261 p.

114. Kim T.-G., Kim Y.W. Silver-nanoparticle dispersion from the consolidation of Ag-attached silica colloid // Journal of Materials Research.- 2004.- V.19.- P. 1400-1407

115. Anderson P.A. The work function of copper // Physical Review.- 1949.- V.76.- P.388-390

116. Kreibig U., Volmer M. Optical Properties of Metal Clusters.- Springer, Berlin, 1995.532 p.

117. Фок M.B. Разделение сложных спектров на индивидуальные полосы при помощи обобщенного метода Аленцова // Труды ФИАН,- 1972.- Вып.59.- С.3-24

118. Manikandan D., Mohan S., Nair K.G.M. Photoluminescence of embedded copper nanoclusters in soda-lime glass // Materials Letters.- 2003.- V.57.- P.1391-1394

119. Chernov P.V., Dianov E.M., Kaprechev V.N., Kornienko L.S., Morozova I.O., Rybaltovskii A.O., Sokolov V.O., Sulimov V.B. Manifestation of self-trapped holes in silica// Physica Status Solidi (b).- 1989.- V.155.- P.663-675

120. Sasajima Y., Tanimura K. Optical transitions of self-trapped holes in amorphous Si02 // Physical Review В.- 2003.- V.68.- P.14204-1-7

121. Hache F., Ricard D., Flytzanis C., Kreibig U. The optical Kerr effect in small metal particles and metal colloids: the case of gold// Applied Physics A.- 1988.- V.47.-P.347-357

122. Rosei R., Lynch D.W. Thermomodulation Spectra of Al, Au, and Cu // Physical Review В.- 1972.- V.5.- P.3883-3894

123. Bigot J.-Y., Merle J.-C., Cregut O., Daunois A. // Physical Review Letters.- 1995.-N.15.- P.4702-4705

124. Bigot J.-Y., Halte V., Merle J.-C., Daunois A. Electron dynamics in metallic nanoparticles // Chemical Physics.- 2000.- V.251.- P. 181-203

125. Koshimizu M., Shibuya K., Asai K., Shibata H. Observation of local heating in an ion track by measuring the ion-induced luminescence spectrum // Nuclear Instruments and Methods В.- 2003.- V.206.- P.57-60

126. Kishimoto N., Umeda N., Takeda Y., Gritsyna V.T., Renk T.J., Thompson M.O. // Vacuum.- 2000.- V.58.- V.60-78

127. Chandler P.J., Jaque F., Townsend P.D. Ion beam induced luminescence in fused silica// Radiation Effects.- 1979.- V.42.- P.45-53

128. Fukumi К., Chayahara A., Ohora K., Kitamura N., Horino Y., Fujii K., Makihara M., Hayakaya J., Ohno N. Photoluminescence of Cu+-doped silica glass prepared by MeV ion implantation // Nuclear Instruments and Methods В.- 1999.- V.149.- P.77-80

129. Oliver A., Cheang-Wong J.C., Roiz J., Hernandez J.M., Rodriguez-Fernandez L., Crespos A. Optical absorption and emission of 2MeV Cu-implanted silica glass // Nuclear Instruments and Methods В.- 2001.- V.175-177.- P.495-499

130. Ziegler J.F., Biersack J.P. The Stopping and Range of Ions in Solids.- Pergamon Press, New York, 1985.

131. Caccavalle F., Sada C., Segato F., Bogomolova L.D., Krasil'nikova N.A., Korkishko Yu.N., Fedorov V.A., Morozova T.V. Copper-lithium ion exchange in LiNb03 // Journal of Materials Research.- 2000.- V.15.- P.l 120-1124

132. Плаксин О.А., Кишимото H. Структура и свойства металло-нанокомпозитов в ниобате лития // Перспективные материалы.- 2005.- №6.- С. 18-21

133. Плаксин О.А., Кишимото Н. Получение, структура и свойства металло-нанокомпозитов в ниобате лития // Физика твердого тела.- 2006.- Т.48.- №10.-С. 1820-1825

134. Plaksin О.A., Takeda Y., Amekura Н., Umeda N., Kono К., Okubo N., Kishimoto N. Optical monitoring of nanoparticle formation during negative 60 keV Cu ion implantation into LiNb03 // Applied Surface Science.- 2005.- V.241.- P.213-217

135. Plaksin O.A., Takeda Y., Kono K., Umeda N., Fudamoto Y., Kishimoto N. Surface and bulk properties of Cu nanocluster composites in LiNb03 // Material Science & Engineering В.- 2005.- V. 120,- P. 84-87

136. Plaksin O.A., Takeda Y., Amekura H., Kono K., Umeda N., Kishimoto N. Optical responses of negative-copper-ion implanted A1203 // Transactions of the Materials Research Society of Japan.- 2005.- V.30.- No.3.- P.753-756

137. Plaksin O.A., Takeda Y., Umeda N., Kono K., Amekura H., Kishimoto N. Ion-induced optical response of nanocomposites in sapphire // Nuclear Instruments and Methods В.- 2006.- V.242.- P.l 18-120

138. Plaksin 0.A., Takeda Y., Amekura H., Kono K., Suga Т., Kishimoto N. Light emission during negative heavy ion implantation into lithium niobate and sapphire // Vacuum.- 2004.- V.74.- P.367-371

139. Kishimoto N., Plaksin O.A., Umeda N., Takeda Y. Atomic transport in insulators under high-flux heavy-ion implantation // Nuclear Instruments and Methods B.-2004.- V.219-220.- P.810-814

140. Kishimoto N., Okubo N., Plaksin O.A., Umeda N., Lu J., Takeda Y. Stability of nanoparticles in LiNb03 induced by negative Cu ions and ultrafast nonlinear optical property // Nuclear Instruments and Methods В.- 2004.- V.218.- P.416-420

141. Plaksin O.A., Takeda Y., Amekura H., Kono K., Kishimoto N. Stability of metal nanocomposites under heavy-ion bombardment of insulators // Nuclear Instruments and Methods В.- 2006.- V.250.- P.220-224

142. Takeda Y., Lu J., Okubo N., Plaksin O.A., Suga Т., Kishimoto N. Optical properties of metal nanoparticles synthesized in insulators by negative ion implantation // Vacuum.- 2004.- V.74.- P.717-721

143. Y.Takeda, J. Lu, O. A. Plaksin, H. Amekura, K. Kono, Kishimoto N. Optical properties of dense Cu nanoparticle composites fabricated by negative ion implantation // Nuclear Instruments and Methods В.- 2004.- V.219-220.- P.737-741

144. Takeda Y., Lu J., Okubo N., Kono K., Plaksin O.A., Kishimoto N. Nonlinear optical response of metal nanoparticle composites for optical applications // Transactions of Materials Research Society of Japan.- 2004.- V.29.- No.2.- P.619-622

145. Takeda Y., Plaksin 0., Kono K., Kishimoto N. Nonlinear optical properties of Cu nanoparticles in various insulators fabricated by negative ion implantation // Surface and Coatings Technology.- 2005.- V.196.- P.30-33

146. Takeda Y., Plaksin O., Lu J., Kishimoto N. Optical switching performance of metal nanoparticles fabricated by negative ion implantation // Nuclear Instruments and Methods В.- 2006.- V.242.- P.194-197

147. Takeda Y., Lu J., Plaksin O.A., Amekura H., Kono K., Kishimoto N. Control of optical nonlinearity of metal nanoparticle composites fabricated by negative ion implantation // Thin Solid Films.- 2004.- V.464-465.- P.480-483

148. Boldyryeva H., Umeda N., Plaksin O., Takeda Y., Kishimoto N. High-dose implantation of negative metal ions into polymers for surface modification and nanoparticle formation // Surface and Coatings Technology.- 2005.- V.196.- P.373-377

149. Boldyryeva H., Kishimoto N., Plaksin O.A., Okubo N., Umeda N., Takeda Y. Surface modification with metal nanoparticles by negative ion implantation of polymers // Nuclear Instruments and Methods В.- 2004.- V.219-220.- P.953-958

150. TRIDYN Vs. 4.0 by W. Moller and W. Eckstein. Department of Surface Physics, Max-Plank Institute of Plasma Physics, Garching, Germany, 1989.

151. Maxwell-Garnett J.C. Colours in metal glasses and in metallic films // Philosophical Transactions of the Royal Society London.-1904.- V.205.- P.385-420

152. Mie G. Bietrage zur optic truber medien, speziell kolloidaler matallosungen // Annalen der Physik.- 1908.- V.25.- P.377-445

153. Kishimoto N., Takeda Y., Umeda N., Gritsyna V.T., Lee C.G., Saito T. Metal nanocrystal formation in magnesium aluminate spinel and silicon dioxide with high-flux Cu' ions // Nuclear Instruments and Methods B.-2000.- V.166-167.- P.840-844

154. Kishimoto N., Bandourko V.V., Takeda Y., Umeda N., Lee C.G. Ion-induced photon spectroscopy of insulators and application to in situ diagnostics of nanoparticle formation processes // Nuclear Instruments and Methods В.- 2002.- V.190.- P.207-211

155. Елютин В.П., Манухин A.B., Вомпе А.Г., Плаксин О.А., Степанов В.А. Дефектность и фазовые переходы в оксидах переходных металлов // Доклады АН СССР.- 1988.- Т.300.- №2.- С.380-383

156. Плаксин О.А., Степанов В.А., Манухин А.В. Влияние несовершенства кристаллической структуры на коэффициент поглощения в области фундаментального края // Оптика и спектроскопия.- 1989.- Т.66.- Вып.6.-С.1381-1383

157. Плаксин О.А., Степанов В.А. Фазовые переходы в пленках YBa2Cu307.6 // Сверхпроводимость: физика, химия, техника.- 1992.- Т.5.- №7.- С.1257-1261

158. Елютин А.В., Манухин А.В., Плаксин О.А., Степанов В.А. Закономерности образования вакансий в оксидах переходных металлов при резонансном лазерном воздействии // Доклады АН СССР.- 1995- Т.340.- №4.- С.483-485

159. Плаксин О.А., Степанов В.А., Степанов П.А. Распределение ионов хрома в ВеА1204 при нейтронном облучении // Письма в ЖТФ.- 1995.- Т.21.- Вып. 12.-С.13-15

160. Wang H., Plaksin O.A., Lu J., Kishimoto N. Cu nanoparticle grating fabricated by negative heavy-ion implantation // Transactions of the Materials Research Society of Japan.- 2005.- V.30.- No.3.- P.757-760

161. Деменков П.В., Плаксин O.A., Степанов B.A., Степанов ПЛ. Подавление радиационно-индуцированной люминесценции в кварцевых волокнах при зондировании светом // Препринт ФЭИ.- №2894,- Обнинск, 2001.- 8 с.