Нелинейно-оптические эффекты в магнитных плазмонных наноструктурах

Колмычек, Ирина Алексеевна

Нелинейно-оптические эффекты в магнитных плазмонных наноструктурах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

Колмычек, Ирина Алексеевна АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Москва МЕСТО ЗАЩИТЫ

2010 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.21 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Нелинейно-оптические эффекты в магнитных плазмонных наноструктурах»

Автореферат диссертации на тему "Нелинейно-оптические эффекты в магнитных плазмонных наноструктурах"

На правах рукописи 0046841

КОЛМЫЧЕК ИРИНА АЛЕКСЕЕВНА

НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ В МАГНИТНЫХ ПЛАЗМОННЫХ НАНОСТРУКТУРАХ

Специальность 01.04.21 — лазерная физика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

1 7 ИЮН 2010

Москва - 2010

004604119

Работа выполнена на кафедре квантовой электроники физического факультета Московского государственного университета имени М.В. Ломоносова.

Научный руководитель:

Официальные оппоненты:

Ведущая организация:

доктор физико-математических наук, профессор

Акципетров Олег Андреевич

доктор физико-математических наук, профессор

Горелик Владимир Семенович, Физический институт имени П.Н. Лебедева РАН, Москва

кандидат физико-математических наук, Новикова Надежда Николаевна, Институт спектроскопии РАН, Троицк, Московская область

Саратовский филиал Института радиотехники и электроники имени В.А. Котельникова, Саратов

Защита состоится " ЬСЮМс^ 2010 г. в ^¿Эмин. на заседании диссертационного совета Д 501.001.31 при Московском государственном университете имени М.В. Ломоносова по адресу: 119991, ГСП-1, Москва, Ленинские горы, МГУ, ул. Академика Хохлова, дом 1, стр. 62, корпус нелинейной оптики, аудитория им. С.А. Ахманова.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ имени М.В. Ломоносова.

Автореферат разослан

Ученый секретарь диссертационного сове|а^]|5 доцент

ьинова

ОСНОВНАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Диссертационная работа посвящена экспериментальному исследованию нелинейно-оптических эффектов в магнитных плазмонных наноструктурах и тонких магнитных пленках. Изучены особенности генерации оптической второй гармоники, магнитный нелинейно-оптический эффект Кер-ра, а также кубичные эффекты самовоздействия света в композитных плазмонных наноструктурах.

Актуальность темы диссертации

Генерация второй гармоники (ВГ) является чувствительной методикой исследования структур пониженной размерности. Существование сим-метрийного запрета на генерацию ВГ в объеме центросимметричной среды в электродиполыюм приближении приводит к высокой чувствительности метода к нелинейно-оптическим, структурным, морфологическим, электронным, магнитным и другим свойствам поверхностей металлов, границ раздела, тонких пленок, микро- и наноструктур [1], [2]. Генерация ВГ позволяет охарактеризовать усредненные статистические параметры образца, такие как кристаллографическая симметрия, корреляционная длина нелинейной поляризации и масштабы ориентированных корреляций нелинейных источников, которые соответствуют структурной неоднородности образцов.

В металлических наноструктурах существенное влияние на их нелинейно-оптические свойства оказывает усиление локального поля, связанное с возбуждением поверхностных плазмонов. Плазмонный механизм усиления фактора локального поля был впервые предложен в работе [4], где были исследованы модели гигантского комбинационного рассеяния на шероховатой поверхности металла. Локальное поле определяет нелинейную поляризацию, которая, в свою очередь, является источником генерации гармоник. Поэтому спектроскопия ВГ может быть использована для изучения плазмонных свойств наноструктур.

В наноструктурах генерация гармоник может наблюдаться в виде гиперрелеевского рассеяния (ГРР) света, т.е. генерации некогерентной, диффузной и деполяризованной ВГ. Нерегулярное распределение нелинейных источников как на поверхности среды, так и в ее объеме приводит к

пространственно-неоднородному распределению нелинейной поляризации, что является причиной возникновения неполяризованного отклика ВГ в незеркальном направлении (диффузного сигнала). В ГРР от наноструктур дает вклад наличие как объемных, так и поверхностных флуктуации фактора локального поля. Фундаментальный интерес представляет разделение вкладов от источников, локализованных на поверхности и в объеме исследуемых объектов, которое можно провести с помощью комбинированного измерения диаграмм направленности интенсивности ГРР и РР (индикатрис рассеяния). Индикатрисы ГРР и РР могут быть описаны с помощью корреляционной функции флуктуаций нелинейной и линейной поляризаций, соответственно. При этом масштаб спадания этих функций (корреляционная длина) характеризует размер области, в пределах которой источники излучают когерентно. Таким образом, характеристики ГРР тесно связаны со статистическими и морфологическими свойствами исследуемых пространственно-неоднородных структур. Необходимо также отметить, что наличие "регулярности" в структуре приводит к ненулевой (статистически) средней нелинейной поляризации, а, следовательно, к наличию когерентной составляющей сигнала ВГ. Таким образом, ГРР является высокочувствительным методом для выявления упорядоченности в структуре.

Интерес к исследованию металлических наноструктур в полимерной матрице также обусловлен тем, что подобные среды обладают высокими нелинейностями второго и третьего порядков. Вследствие больших значений кубичной восприимчивости в таких структурах наблюдается сильные (на порядки сильнее, чем в полимере) эффекты самовоздействия света, такие как самофокусировка и нелинейное поглощение. Интерес к изучению самовоздействия света в наночастицах связан с тем, что в этом процессе участвует нелинейная восприимчивость третьего порядка, локализованная в объеме наночастицы, в отличие от квадратичной восприимчивости, локализованной в поверхностном слое частицы. Тем самым, квадратичные и кубичные эффекты несут разную взаимодополняющую информацию об электронных свойствах наночастиц. Самовоздействие света в металлических частицах в спектральной окрестности плазмонного резонанса обсуждалось во многих работах. Однако, как правило, эксперименты проводились только на одной или двух длинах волн излучения накачки, а спектрального исследования самофокусировки и нелинейного поглощения в области возбуждения плазмонной моды до сих пор проведено не было.

Применение плазмонных структур может быть расширено, если будет реализована возможность разработки материалов, плазмонные свойства которых могут контролироваться внешним воздействием, например, статическим магнитным полем [5]. Ферромагнитные металлы обладают высокой магнитооптической активностью, однако плазмонный резонанс в них слабо выражен из-за сильного поглощения. Оптимальное решение проблемы - комбинирование благородных и ферромагнитных металлов, то есть создание так называемых магнитных плазмонных структур. Усиление линейных магнитооптических эффектов в таких средах в условиях возбуж-

дения локальных поверхностных плазмонов экспериментально исследовано авторами работы [5], однако вопрос о влиянии нлазмона на магнитный нелинейно-оптический отклик остается открытым.

Исследование нелинейно-оптических свойств тонких магнитных пленок (толщиной от нескольких ангстрем до 1 мкм) позволяет получать новую информацию о магнитных свойствах ферромагнетиков. Кроме того, магнитные пленки являются объектом практического интереса, который усилился после начала исследования многослойных магнитных систем. В таких структурах возможно присутствие как слоев различных магнитных материалов, так и немагнитных прослоек, а свойства многослойных систем могут значительно отличаться от свойств любого из компонентов системы.

Пленки кобальта толщиной до 10 нм являются объектом интенсивных прикладных и фундаментальных исследований. Исследование генерации ВГ в таких структурах может дать информацию о магнитных свойствах поверхностей и внутренних границ раздела, что сложно изучить с помощью традиционных методов.

Итак, актуальность работы обусловлена растущим интересом исследователей к свойствам нано- и микроструктур на основе магнитных материалов, изучению поверхностного и наномагнетизма. Изучение магнитных, оптических и нелинейно-оптических свойств таких структур является актуальным с точки зрения их использования в устройствах магнитной записи, нано- и оптоэлектронике.

Цели и задачи исследования

Цель диссертационной работы состояла в экспериментальном исследовании нелинейно-оптических и магнитных нелинейно-оптических эффектов, таких как самовоздействие света, магнитное гиперрелеевское рассея-

ние света, магнитный нелинейно-оптический эффект Керра в магнитных плазмонных наноструктурах и в магнитных бислойных пленках Со/Аи на поверхности кремния.

Научная новизна

• Исследована зависимость магнитных нелинейно-оптических свойств от толщины нанослоя кобальта в структуре Аи/Со/Аи. Обнаружено усиление магнитного нелинейно-оптического эффекта Керра при наличии гранулярности в пленке.

• Впервые проведена спектроскопия кубичных эффектов самовоздействия света в магнитных плазмонных наночастицах "ядро/оболочка" (оксид железа/золото) в матрице полиметилметакрилата. Обнаружено возрастание коэффициентов нелинейной рефракции и поглощения в области плазмонного резонанса.

• Обнаружены магнитоиндуцированные эффекты в гиперрелеевском рассеянии на частоте второй гармоники (ВГ) в наночастицах "ядро/оболочка" (оксид железа/золото).

• Впервые наблюдалась генерация когерентной магнитоиндуцирован-ной составляющей ВГ в неупорядоченном ансамбле магнитных нано-частиц 7-РегОз.

• Впервые показано, что наблюдается качественное различие угловых зависимостей амплитуды и фазы ВГ, отраженной от двумерного ансамбля нанодисков (золото/кобальт/золото) и аналогичной сплошной трехслойной пленки.

Научная и практическая значимость результатов

Научная и практическая ценность работы состоит в возможности применения развитых нелинейно-оптических методов, основанных на эффектах генерации ВГ и светового самовоздействия, для комплексной диагностики структурных, морфологических, оптических и магнитных свойств наноструктур. Методика генерации магнитоиндуцированной ВГ в наноструктурах является уникальной для изучения свойств скрытых границ раздела магнетиков и неупорядоченных магнитных наноструктур ввиду селективной локализации квадратичных нелинейно-оптических источников в областях с нарушенной пространственной симметрией. Обнаруженные эффекты усиления магнитного нелинейно-оптического отклика в плазмонных наноструктурах могут найти применение при разработке оптических сенсоров и переключателей на их основе.

Положения, выносимые на защиту

1. Наблюдается усиление магнитного нелинейно-оптического отклика бислойных пленок кобальт/золото при наличии гранулярности в их структуре.

2. Достигается усиление кубичных эффектов самовоздействия света в наночастицах "ядро/оболочка" (оксид железа/золото) в спектральной окрестности плазмонного резонанса.

3. Внешнее магнитное поле приводит к появлению частичной когерентности квадратичного отклика неупорядоченного ансамбля композитных наночастиц "ядро/оболочка" (оксид железа/золото).

4. Параметры магнитного нелинейно-оптического отклика плазмонных композитных нанодисков золото/кобальт/золото модифицированы по сравнению со сплошной референсной трехслойной пленкой.

Обоснованность и достоверность результатов

Результаты, представленные в диссертации, получены на основе многократно повторенных экспериментов, проведенных на современном научном оборудовании с использованием современных методов обработки экспериментальных данных. Экспериментальные данные подтверждены расчетами, основанными на адекватно выбранных физических моделях анализируемых процессов, а также не противоречат результатам других групп исследователей. Результаты исследований неоднократно обсуждены на семинарах и доложены на специализированных конференциях по проблемам, связанных с тематикой диссертационной работы. Большая часть результатов опубликована в международных и российских научных журналах. Это позволяет считать полученные результаты обоснованными и достоверными, а также полностью отвечающими современному мировому уровню исследований. Большинство представленных результатов являются новыми и получены впервые.

Апробация работы

Результаты, представленные в диссертационной работе, неоднократно обсуждались на российских и международных конференциях, основные из которых следующие: "Moscow International Symposium on Magnetism" (Москва, Россия, 2008 г.), "Frontiers in Optics: Laser science XXIV" (Роче-стер, США, 2008 г.), "Симпозиум по когерентному оптическому излучению полупроводниковых соединений и структур" (Звенигород, Россия, 2008 г.), "Нанофизика и наноэлектроника" (Нижний Новгород, Россия, 2009 г.), "SPIE Europe: Optics and Optoelectronics" (Прага, Чехия, 2009 г.), "Week of Doctoral Students" (Прага, Чехия, 2009 г.), "Spin Waves" (Санкт-Петербург, Россия, 2009 г.), SPIE "Plasmonics: Metallic Nanostructures and Their Optical Properties VII" в рамках симпозиума "Optics+Photonics" (Сан Диего, США, 2009 г.).

Публикации

По теме диссертации опубликовано 9 научных работ, из них 3 статьи в научных журналах из списка ВАК России, б тезисов конференций (список публикаций приведен в конце автореферата).

Личный вклад автора

Все результаты, представленные в диссертационной работе, получены автором лично или при ее непосредственном участии в экспериментальной работе "Лаборатории нелинейной оптики наноструктур и фотонных кристаллов" на кафедре квантовой электроники Физического факультета Московского государственного университета им. М.В. Ломоносова, а также в "Лаборатории молекул и наноматериалов" химического факультета Католического университета города Левен, Бельгия.

Структура и объем диссертационной работы

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Объем работы составляет 136 страниц, включая 54 рисунка. Список литературы содержит 113 наименований.

Во введении дана общая характеристика диссертации: обоснована актуальность темы исследований; сформулированы цели работы, научная новизна и практическая ценность полученных результатов; перечислены основные положения, выносимые на защиту; приведены сведения об апробации результатов, основных публикациях, объеме и структуре работы.

В главе 1 приведено феноменологическое описание некоторых аспектов нелинейно-оптических эффектов. Рассмотрены особенности генерации ВГ в регулярных средах и механизмы ГРР в пространственно-неоднородных структурах. Указаны условия возбуждения плазмонного резонанса в металлических наноструктурах и факторы, влияющие на спектральное положение плазмонных мод. Особое внимание уделено особенностям нелинейно-оптических эффектов в металлических наноструктурах, возникающим вследствие модификации поля накачки в условиях возбуждения локальных поверхностных плазмонов. Представлен анализ литературных данных по исследованию эффектов самовоздействия света в различных средах. Рассмотрены механизмы генерации магнитоиндуцированной ВГ как в когерентной форме, так и в виде ГРР. Также в первой главе приведены описания экспериментальных установок и использованных методик измерений. Все эксперименты по изучению генерации ВГ, описанные в диссертационной работе, были проведены на установке, где в качестве источника излучения накачки был выбран лазер АИГ:Ш3+ с длиной волны генерации 1064 нм. Угол падения зондирующего излучения на образец от-считывается от нормали к поверхности и, если это не оговорено отдельно, составляет 45°. Магнитные нелинейно-оптические свойства образцов исследованы в геометрии экваториального эффекта Керра в статическом поле 2 кГс.

Глава 2 посвящена изучению магнитных нелинейно-оптических свойств нанослоев кобальта различной толщины, помещенных в структуру кремний/кобальт/золото, методами линейной и нелинейной магнитооптики.

Образцы, изготовленные в институте ГО НПЦ по материаловедению

Рис. 1. Зависимость (а) магнитного контраста ВГ, (6) эффективной магнитоиндуциро-ванной компоненты квадратичной восприимчивости от толщины слоя кобальта в структуре Ли/Со/Эц (в) фазовая диаграмма сложения полей на частоте ВГ.

Национальной академии наук Республики Беларусь, представляют собой набор пленок кобальта (толщиной от 0.8 нм до 15 нм), осажденных на подложку кремния методом ионно-лучевого распыления и покрытых слоем золота толщиной 0.9 нм в непрерывном вакуумном цикле. Исследования морфологии были проведены методом атомно-силовой микроскопии. Было показано, что практически длявсего диапазона значений толщин слоя кобальта, <1с0, поверхность структуры является относительно гладкой и однородной, однако для ё,с0 =1.2-1.5 нм наблюдается образование наноост-ровковой структуры. Размеры островков составляют 70-100 нм. Изменения в топологии поверхности обусловлены, в первую очередь, изменениями топологии слоя кобальта при изменении его средней толщины в бислойной структуре. Косвенно наличие островковой структуры подтверждается резким возрастанием поверхностного сопротивления в области толщины кобальта, соответствующей области нарастания гранулярности.

Для всех образцов ВГ, отраженная от их поверхности, изотропна, поляризована и зеркальна, что свидетельствует о преимущественно когерентном характере генерации. Зависимость интенсивности ВГ, от массовой толщины слоя кобальта в структуре Аи/Со/81, демонстрирует наличие максимума при <1с<, =1-2 нм, соответствующей максимуму поверхностного сопротивления и островковой структуре слоя кобальта.

В магнитных нелинейно-оптических исследованиях измеряемой величиной являлся магнитный контраст ВГ:

= ЫА/) - ЬЛ-М) ш

^ ЫАЛ + Ы-М)'

где и ¡2и(—М) - интенсивности ВГ при противоположных направ-

лениях магнитного поля. Зависимость магнитного контраста ВГ от <1с0, представленная на рис. 1, (а), сильно немонотонна: наблюдается резкое возрастание р2и в диапазоне толщин 0 < (1с0 < 3 нм, при этом максималь-

ная величина ро^ составляет около 35%. Для (1с0 = 4 — 5 им наблюдается минимум р2и>, для которого р2и ~ При увеличении толщины слоя кобальта магнитный контраст ВГ составляет около 30%, что соответствует типичным значениям р^ы для гладкой поверхности ферромагнитных металлов.

Отметим, что значение магнитного контраста р2Ш не дает полной информации об относительной величине мапштоиндуцированного вклада. В общем случае между кристаллографической Е^ и магнитоиндуцированной Е™яп составляющими электрического поля на частоте ВГ существует фазовый сдвиг ф%, (рис. 1, (в)). Информация о фазовых соотношениях между полными полями Ё2и,(М) и Ё2и,(—М) была получена с помощью метода однолучевой интерферометрии ВГ [8). Для всех образцов был определен сдвиг фаз между интерферограммами, измеренными при противоположных направлениях внешнего магнитного поля, соответствующий углу Ф на схеме рис. 1, (в). Затем, подставив значения магнитного контраста и угла Ф в выражения

С.%1 =

1 - ^ и ^^ (2)

1 + V1 pLcos^' ""

были рассчитаны значения ^к, характеризующие относительную магни-тоиндуцированную составляющую генерации ВГ, и сдвига фаз ф^„ во всем диапазоне толщин dc0 составившие 15-30°. На основании измерений h¡j(dco), p2u(dc<>) и <j>2ui{dco) была рассчитана качественная зависимость эффективной магнитной компоненты, х°М(^Со), от толщины слоя кобальта в структуре (рис. 1, (б)). Видно, что наблюдается значительное, приблизительно в 2 раза, возрастание величины x°dd Для массовых толщин кобальта dco ~ 2 нм, что соответствует области существования гранулярной структуры. Сплошной линией на рис. 1, (б) показаны результаты расчетов зависимости эффективной магнитоиндуцированной восприимчивости, Xodd{dCo), в Au/Co/Si структуре. При расчете учитывалось, что магнитный эффект во второй гармонике определяется только вкладами границ раздела Аи/Со и Co/Si, поскольку все входящие в состав образцов вещества центросимметричны. В зависимости от dc0 меняется величина факторов распространения на частотах и> и 2w, которые определяют фазовые соотношения между интерферирующими волнами. Расчет магнитоиндуцированной ВГ от структуры Au/Co/Si дает хорошее согласие с экспериментом для dco > 2 нм при значении расчетного параметра Xc^/si/x°Au/Co ~ 2.3.

Качественное соответствие зависимостей /гш(^со) и X°dd{dco) позволяет предположить, что именно островковость металлической структуры приводит к возрастанию интенсивности сигнала на частоте ВГ. Механизмом усиления нелинейно-оптического отклика островков может являться резонансное возбуждение локальных поверхностных плазмонов и соответствующее возрастание локальных оптических полей на частотах накачки

Рис. 2. (а) Изображение наночастицы 7 - Ре20з в сканирующем электронном микроскопе, (б) спектр поглощения пленки наночастиц.

или ВГ в металлических островках Со/Аи. Возрастание как магнитного контраста ВГ, так и магнитоиндуцированной составляющей квадратичной восприимчивости в области толщин ¿со < 2 им связано, вероятно, с установлением стационарного значения намагниченности границ раздела или нанослоя (наноостровков) кобальта.

Глава 3 посвящена исследованию нелинейно-оптических эффектов в магнитных плазменных наночастицах типа "ядро оболочка" (оксид железа/золото) в матрице полимстилметакрилата (ПММА). Образцы были изготовлены в Католическом Университете города Левен, Бельгия, по методике, описанной в работе [3]. Изображения наночастиц оксида железа, полученные в сканирующем электронном микроскопе, подтверждают, что характерный размер изолированных наночастиц составляет 20-25 нм, а также, кубическую кристаллическую структуру расположения атомов внутри наночастицы (рис. 2, (а)). Отсутствие гистерезиса кривой намагниченности указывает на суперпарамагнитное состояние наночастиц. Толщина оболочки составляет 2-4 нм. Массовая концентрация наночастиц в пленке составляет примерно 30%, объемная доля - 5%. При этом среднее расстояние между центрами наночастиц составляет 50-70 нм. Толщина пленки 3 мкм. Стоит отметить, что толщина золотой оболочки намного превосходит толщину скин-слоя как на частоте Ш3+:АИГ лазера, так и в видимом диапазоне.

Спектр поглощения исследуемой пленки приведен па рисунке 2, (б). Максимум на длине волны 560-570 нм можно связать с локальным поверхностным нлазмоном, резонансно возбуждаемым в наночастицах.

В §2 приведены экспериментальные результаты по исследованию эффектов самовоздействия света в наночастицах "ядро оболочка", которые были исследованы методом ¿-сканирования, разработанным авторами статьи [9|. Образец находится на трансляторе и перемещается вдоль направ-

ления распространения луча (оси г) в области, содержащей фокальную плоскость линзы. Результатом измерений является зависимость коэффициента пропускания образца Т от его координаты г, нормированная на коэффициент пропускания образца вдали от фокуса линзы. При приближении образца к фокусу линзы плотность мощности излучения накачки в нем увеличивается, происходит изменение показателя преломления и коэффициента поглощения. При безапертурном ¿-сканировании регистрируется полный сигнал па частоте излучения накачки, вклад в Т(г) дает только нелинейное поглощение. В апертуриом ¿-сканировании диафрагма, расположенная перед детектором, преобразует угловую расходимость пучка в величину сигнала фотодетектора; тогда измеряются и нелинейное поглощение, и самофокусировка света.

Зависимости Т(г), измеренные в схеме безапертурного г-сканирования при интенсивности падающего излучения 8 -г 25 МВт/см2 на длине волны 570 нм, приведены на рис. 3, (а). Обнаружено, что при малых интенсивностях накачки наблюдается уменьшение коэффициента пропускания при приближении образца к фокальной плоскости линзы (круглые выколотые символы). При возрастании интенсивности падающего излучения характер зависимости изменяется, вблизи 2 = 0 коэффициент пропускания достигает максимума (круглые сплошные символы). Отметим, что в фокальной плоскости коэффициент пропускания в два раза превосходит значение Т вдали от фокуса линзы.

Согласно [9|, для распространения гауссова пучка в срсде, обладающей кубичной нелинейностью, зависимости Т(г) можно аппроксимировать функцией вида:

''«-'-ТОТ (3)

где ¿о - дифракционная длина (в наших экспериментальных условиях составляет примерно 7 мм), - параметр, характеризующий кубичную нелинейность образца; результат соответствующей аппроксимации представлен на рис. 3, (а) сплошными линиями.

Полученные зависимости могут быть объяснены следующим образом. Длина волны излучения накачки соответствует спектральной области возбуждения плазменной моды. При низких интенсивностях излучения накачки, /, происходит линейное поглощение, которое не зависит от интенсивности накачки и соответствует переходу из основного состояния в первое возбужденное; кроме того, наблюдается двухфотонное поглощение с переходом электронов в непрерывный спектр, вероятность которого прямо пропорциональна I с коэффициентом /3. Таким образом, в фокусе линзы, где интенсивность падающего света максимальна, поглощение также максимально, что соответствует минимуму в зависимости Т(г). Соответствующая энергетическая диаграмма приведена на рис. 3, (в).

При увеличении I может наблюдаться насыщение плазменного перехода. В таком случае с ростом интенсивности нормированное поглоще-

Рис. 3. (а) Зависимости T{z), измеренные методом безапертурного г-сканирования на длине волны 57О км при различных значениях I(¡: круглые выколотые символы - 8 МВт/см2, треугольные сплошные символы - 16 МВт/см2, треугольные выколотые символы - 19 МВт/см2, круглые сплошные символы 25 МВт/см2. Сплошные кривые - аппроксимация экспериментальных данных функцией вида (3). (б) Спектр эффективного кох^)фициента нелинейного поглощения, полученный при / о — 20-25 МВт/см2. Сплошная кривая проведена "на глаз", (в) Энергетическая диаграмма для объяснения эффектов нелинейного поглощения в наночастицах.

ние надает, в зависимости T(z) наблюдается максимум при г — 0. Такое предположение подтверждается проведенными оценками. Число фотонов накачки, соответствующее се интенсивности в фокусе линзы I¡¡ = 25 МВт/см2, по порядку величины равно числу свободных электронов в облучаемой области, поэтому можно говорить о насыщении плазменного перехода.

При этом насыщение поглощения не является, строго говоря, линейным по интенсивности эффектом, однако, ввиду малости членов более высокого порядка но /, ограничимся рассмотрением кубичного вклада в наблюдаемые явления.

Зависимости Т(г) были измерены при различных длинах волн накачки При /() ~ 20 25 МВт/см2. При этом графики Т(г) демонстрируют наличие максимума при г = 0, поэтому можно утверждать, что нелинейная добавка к коэффициенту поглощения в основном определяется насыщением поглощения. Все графики были аппроксимированы функцией (3), откуда был определен коэффициент^- Используя рассуждения, приведенные в работе [9|, можно показать, что коэффициент до определяется выражением: до = i 1'ДО fisat - кубичный коэффициент поглощения, возникающий

вследствие насыщения поглощения; Le¡¡ - эффективная толщина образца; /о - интенсивность накачки в фокусе линзы. Заметим, что локальное ноле в образце Eiocai отличается от поля накачки Е0 на фактор локального поля L: Eiocat = LEq. Однако отдельно определить значения L для данного типа образцов невозможно, поэтому удобно ввести эффективную величину коэффициента нелинейного поглощения, которую можно определить из экспериментальных данных:

ßeff = ßsatL> = (4)

'O^e/f

Отметим, что значения ße/f для исследованных образцов отрицательны, т.к. в фокальной плоскости пропускание образца больше, чем вдали от фокуса линзы. Спектральная зависимость вычисленного из экспериментальных графиков T(z) коэффициента нелинейного поглощения \ßefj\ приведена на рис. 3, (б). Видно, что на длинах волн 560-570 нм наблюдается возрастание |ße//l на порядок по сравнению с его значением вдали от резонанса локальных поверхностных плазмонов в наночастицах.

Такой резонансный вид зависимости \ßefj\ от длины волны можно объяснить следующим образом. С одной стороны, процессы насыщения сказываются, в основном, когда длина волны излучения накачки попадает в резонанс облучаемой системы, где возрастает мнимая часть кубичной восприимчивости. При неточном попадании в резонанс относительный вклад эффекта насыщения поглощения уменьшается, и, соответственно, уменьшается модуль эффективной нелинейной добавки к коэффициенту линейного поглощения. С другой стороны, величина \ße/f\ содержит в себе квадрат локального поля. При приближении к длине волны накачки, соответствующей возбуждению плазмониой моды, фактор локального поля резонансно возрастает, а, следовательно, возрастает и \ße//\-

Также в §2 приведена информация о нелинейной рефракции в пленке наночастиц, полученная методом апертурного ¿-сканирования. При этом, как уже было сказано, одновременно измеряются два эффекта: самофокусировка света и нелинейное поглощение. Зависимости T(z) в схеме апертурного ¿-сканирования были измерены на различных длинах волн накачки в спектральной области возбуждения плазмонного резонанса. Для примера на рис. 4, (а) приведены результаты измерений на длине волны падающего излучения 580 нм, соответствующие эффекту самодефокусировки, аппроксимированные функцией [9]:

Г(г) ~ [1 ' + (9 + (г/г1тНФо)>)]' (5)

где первый множитель в квадратных скобках соответствует нелинейному поглощению (штрих-пунктирная кривая кривая на рис. 4, (а)), а второй -нелинейной рефракции (пунктирная кривая на рис. 4, (а)). В таком случае из пунктирной кривой на рис. 4, (а) можно определить разность коэффициентов пропускания в максимуме и минимуме зависимости T(z) и вычислить нелинейную добавку к показателю преломления по. С учетом того, что надо учитывать П2 ^ = п2Ь2, из аппроксимации экспериментальных данных для исследуемого образца была вычислена спектральная зависимость пе2^ (рис. 4, (б)). Отметим, что в случае самодефокусировки нелинейная добавка к показателю преломления отрицательна, а на рис. 4, (б) представлен спектр ее абсолютной величины. Наблюдается максимум спектральной за-

0.0

-4 -2 0 2 4

z/z0

560 580 600 Длина волны, нм

РиС. 4- (а) Результаты апертурного ¿-сканирования на длине волны накачки 580 нм. Черные точки - экспериментальные данные, штрих-пунктирная кривая - нелинейное поглощение, пунктирная кривая - самодефокусировка, сплошная кривая - аппроксимация экспериментальных данных функцией вида (5). (б) Спектр эффективной нелинейной добавки к показателю преломления

висимости на длине волны 580 нм. При этом значение \п2^\ в максимуме примерно на порядок превышает значение на краях зависимости. Причина такого поведения состоит в том, что в спектральной окрестности плазмон-ного резонанса ФЛП резко возрастает. Тогда возрастает пропорцио-

В §3 обсуждаются особенности генерации ВГ в исследуемых наноча-стицах. Отметим, что длина волны ВГ для АИГ:Ш3'" лазера 532 нм находится в области возбуждения плазмона. Было экспериментально показано, что излучение на частоте ВГ, отраженное от образца, изотропно, деполяризовано и диффузно, т.е. в исследуемой композитной структуре наблюдается гиперрелеевское рассеяние. Источником ГРР могут являться флуктуации квадратичной поляризуемости на поверхности и в объеме образца, которые можно связать с неоднородностью расположения нелинейных наночастиц в матрице полимера. Кристаллические структуры оксида железа и золота обладают инверсной симметрией, поэтому генерация ВГ в дипольном приближении для объема этих сред запрещена. Мы полагаем, что гиперполяризуемость второго порядка угш (электрический дипольный момент) каждой частицы обусловлена, в основном, ее нецентросимметричной формой. При этом статистическое среднее значение нелинейного дипольного момента равно нулю, т.к. ориентации дипольных моментов наночастиц равновероятны внутри 4.ж стерадиан.

Экспериментальная индикатриса рассеяния ВГ была аппроксимирована функцией вида:

где 0q и 0 - углы падения и рассеяния, соответственно; откуда была опре-

нально L2.

hu ос ехр(-(—Lcorr(sin0 — sin()0))2)

2 ш

(6)

10 20 30 40 50 60 70 Угол рассеяния, °

О 20 40 60

Угол рассеяния, ° (б)

О 5 10 15 20 Координата эталонного образца, см

(В)

Рис. 5. (а) - Индикатрисы рассеяния ВГ в статическом магнитном поле при р-поляризованном излучении накачки при поляризации отклика ВГ: р (сплошные символы), в (выколотые символы); (б) - зависимость магнитного контраста ВГ от угла рассеяния при р-(сплошные точки) и э- (выколотые точки) поляризованном излучении накачки; (в) - интерфе-рограммы при противоположных направлениях намагниченности.

делена корреляционная длина Lcorr, составившая примерно 60 нм. Эта величина, характеризующая средний размер нелинейного источника, в пределах которого ВГ генерируется когерентно, больше диаметра одной на-ночастицы. Следовательно, мы наблюдаем отклик ВГ как от отдельных наночастиц, так и от их скоплений.

В соответствии с симметрийными правилами запрета, приложение магнитного поля перпендикулярно плоскости падения приводит к появлению магнитоиндуцированного вклада только в р-поляризованную отраженную ВГ при любой поляризации накачки. Для изучения магнитоинду-цированных эффектов в ГРР были измерены индикатрисы рассеяния р- и s-поляризованной ВГ при наличии внешнего статического экваториального магнитного поля (рис. 5, (а)). Индикатриса для s-поляризованпого отклика (выколотые символы, пунктирная кривая) практически не отличается от индикатрисы, измеренной без магнитного поля. В то же время, для р-поляризованной ВГ (сплошная линия, заполненные символы) наблюдается пик в зеркальном направлении (при 45°). Ширина этого пика соответствует угловой апертуре системы регистрации. Отсутствие такой особенности в индикатрисе s-поляризованного отклика и в индикатрисе рассеяния ВГ от ненамагниченного образца указывает на то, что пик появляется только вследствие наличия магнитоиндуцированных компонент тензора квадратичной восприимчивости.

На рис. 5, (б) изображены зависимости величины магнитного контраста ВГ, вычисленного по формуле (1), от угла рассеяния при двух поляризациях накачки. На кривой для р-поляризованного излучения накачки можно выделить две особенности. Во-первых, это Егаличие магнитного контраста в широком угловом диапазоне рассеяния, т.е. магнитоиндуциро-ванное гиперрелеевское рассеяние. Максимальное значение этого эффекта равно 16% и наблюдается при угле рассеяния около 35°. Во-вторых, наблю-

дается зеркальный пик, ширина которого соответствует угловой апертуре детектирования. Наличие пика можно связать с возникновением когерентного вклада в магнитоиндуцированную ВГ. В случае з-полярнзованного излучения накачки ненулевой магнитный контраст наблюдается только для зеркально отраженной ВГ.

Интерферограммы зеркально отраженной ВГ, измеренные при противоположных направлениях магнитного поля, представлены на рис. 5, (в). Наличие модуляции указывает на частичную когерентность сигнала ВГ. Более того, сдвиг фаз между интерферограммами равен тг. Это возможно, согласно фазовой диаграмме на рис. 1, (в), только в том случае, когда вся когерентная часть сигнала ВГ является нечетной по намагниченности. Таким образом, за когерентный вклад отвечают только магнитоиндуци-рованные компоненты тензора квадратичной восприимчивости. Наличие однородного магнитного поля не приводит к появлению ненулевого среднего дипольного момента. Однако в нашем случае следует рассматривать локальное магнитное поле Я;от;, действующее на отдельную наночасти-цу, которое образовано не только внешним полем, но и магнитным полем соседних наночастиц. Локальное магнитное поле в исследуемой пленке наночастиц существенно неоднородно, его градиент У//(оса/ отличен от нуля по нескольким причинам: во-первых, магнитные свойства наночастиц анизотропны, во-вторых, форма монодоменных ядер частиц несколько различается, в третьих, в пленке находятся не только отдельные наночастицы, но и их скопления. Тогда У#госаг дает вклад и в намагниченность наночастицы М. Градиент магнитного поля коррелирует с направлением вектора п, характеризующем направление нарушения симметрии у отдельной наночастицы. Поэтому ^ чт0 Дает средний ненулевой вклад в магнитоиндуцированную составляющую дипольного момента, а, следовательно, приводит к наличию когерентной составляющей отклика ВГ.

Глава 4 посвящена экспериментальному изучению магнито-плазмонных трехслойных нанодисков (золото/кобальт/золото) на стеклянной подложке.

Образцы были изготовлены методом коллоидной литографии из трехслойной пленки в Институте микроэлектроники города Мадрид, Испания. Были изучены два образца, в одном из них нанодиски диаметром 60 нм, в другом - 110 нм (рис. 6, (а)).

Изображения нанодисков, полученные с помощью атомно-силового микроскопа, представлены на рис. 6, (б). Видно, что нанодиски хаотически расположены на подложке и занимают примерно 20-30% площади поверхности.

Спектры поглощения (рис. 6, (в)) образцов демонстрируют максимумы поглощения при энергиях 2 и 2.1 эВ в нанодисках диаметром 110 и 60 нм, соответственно, вследствие возбуждения плазмонных резонансов.

В нелинейно-оптических исследованиях ВГ на длине волны 532 нм лежит в спектральной области возбуждения плазмонного резонанса.

Аи

Со

Аи

стекло

Рис. 6. (а) Строение ианодиека; (б) изображение поверхности образца нанодисков диаметром ПО нм; (в) спектры поглощения образцов нанодисков диаметром 60 нм (выколотые символы) и 110 нм (сплошные символы).

Источниками генерации являются границы раздела золото/ кобальт, кобальт/золото, воздух/золото, а также, торцы нанодисков, где нарушена инверсная симметрия.

В §3 экспериментально показано, что ВГ в нанодисках диаметром 110 нм является преимущественно когерентной, а в нанодисках диаметром 60 нм - полностью некогерентной, т.е. в форме гиперрелеевского рассеяния. Такое различие в механизмах генерации ВГ в двух исследуемых образцах свидетельствует о чувствительности процесса генерации ВГ к характерному масштабу пространственной неоднородности. В представленных экспериментах этим масштабом является средний диаметр нанодисков и их высота.

В §5 приведены результаты исследования магнитных нелинейно-оптических свойств нанодисков диаметром 110 нм и референсной сплошной трехслойной пленки. Отметим, что магнитоиндуцированный вклад ВГ I возникает на интерфейсах золото/кобальт и кобальт/золото, а также от

границы кобальт/воздух на торцах нанодисков.

Как уже было показано, в нелинейной оптике характеристикой маг-

I гттпадтг |

нитных свойств структуры является величина ^ = Че¿7 • Для ее опреде-

I 1

ления были измерены значения магнитного контраста ВГ, а также определен фазовый сдвиг Ф^ между интерферограммами при противоположных направлениях магнитного поля. Далее по формулам (2) были вычислены значения ^¿и и 4>2ш при различных углах падения накачки на образец во. Эк-периментальные зависимости ^аД^о) и (рис. 7) демонстрируют ка-

чественные различия. Так, величинами в нанодисках растет с увеличением угла падения, а в референсной пленке уменьшается. В графике </>2ш(#о) наблюдается немонотонная зависимость для нанодисков и монотонный спад для референсной пленки. Вследствие идентичности геометрической структуры референсной пленки и нанодисков, обнаруженные различия связаны с модификацией магнитоиндуцированного и кристаллографического полей на частоте второй гармоники в области плазмонного резонанса. Факторы локального поля, описывающие усиление падающего поля накачки внут-

Утл падения, " Угол падения,0

Рис. 7. Зависимости (а) и (б) <¡>2^ от угла падения накачки ira образец для наггодисков (выколотые символы) и референсной пленки (сплошные символы).

ри нанодиска, различны при различных углах падения света на образец. Кроме того, различная пространственная локализация магнитных и немагнитных нелинейных источников, обуславливает различия в тензорах нелинейной восприимчивости и факторах локального поля.

В заключительной части диссертационной работы сформулированы основные выводы по результатам работы и приведен список цитируемой литературы.

Основные результаты и выводы В рамках диссертационной ра-

боты получены следующие основные результаты:

1. Методами линейной и нелинейной магнитооптики исследованы магнитные свойства серии образцов планарных наноструктур кобальт/золото на кремниевой подложке с толщиной слоя кобальта в диапазоне от 0.7 до 15 нм. При длине волны излучения накачки 1064 нм в диапазоне массовой толщины кобальта dc0 = 1—2 нм, соответствующей образованию островковой структуры, обнаружено возрастание интенсивности квадратичного отклика (в 3 раза), а также, эффективной магнитоиндуцированной компоненты квадратичной восприимчивости (в 2 раза), по сравнению с аналогичными величинами в образцах со сплошной структурой слоев, при dc0 = 10 — 15 нм. Возможным механизмом такого усиления является возбуждение локальных поверхностных плазмонов и возрастание локальных оптических полей на частотах зондирующего излучения и второй гармоники в металлических наноостровках.

2. В наночастнцах "ядро/оболочка" (7-Ре20з/Аи), демонстрирующих резонансное возбуждение локальных поверхностных плазмонов в спектральном диапазоне 560-570 нм, методами безапертурного и апер-турного 2-сканирования исследованы эффекты самовоздействия света (нелинейное поглощение и самофокусировка), максимальная интенсивность на образце составляла 20-25 МВт/см2. Обнаружено, что в спектральной области зондирующего излучения, соответствующей

возбуждению плазмонной моды, величина коэффициента нелинейной рефракции увеличивается на порядок и достигает значения 5 • Ю-13 м2/Вт.

3. В наночастицах "ядро/оболочка" (оксид железа/золото) исследована генерация второй гармоники при длине волны падающего излучения 1064 нм, то есть, в спектральной области плазмонного резонанса ВГ. Обнаружено, что генерация ВГ происходит в форме гиперрелеевско-го рассеяния. При приложении магнитного поля 2 кГс в геометрии экваториального магнитного нелинейно-оптического эффекта Ксрра обнаружена частичная когерентность зеркально рассеянного сигнала. Экспериментально обнаружен магнитный контраст ВГ в диффузных направлениях рассеяния. Максимум диффузного магнитоинду-цированного квадратичного отклика наблюдается при угле рассеяния примерно 30-35° (угол падения составлял 45°), при этом магнитный контраст ВГ достигает 15%.

4. Исследованы нелинейно-оптические свойства двух различных образцов нанодисков золото/кобальт/золото с толщинами 6 нм/10 нм/16 нм и диаметром 60 нм и 110 нм, где возбуждение плазмона наблюдается на длине волны примерно 580-600 нм; и референсной сплошной пленки с такими же параметрами структуры. Показано, что уменьшение размера нанодисков от 110 нм до 60 нм приводит к изменению характера генерации ВГ на частоте 532 нм, лежащей вблизи плазмонного резонанса, от преимущественно когерентной к гипср-релеевскому рассеянию. Показано, что в геометрии экваториального магнитооптического эффекта Керра в нанодисках диаметром 110 нм наблюдаются существенные различия в зависимостях амплитуды и фазы относительной величины магнитоиндуцированного вклада в квадратичную восприимчивость от угла падения накачки на образец. Различия обусловлены изменениями в магнитоиндуцированных и немагнитных компонентах квадратичной восприимчивости при возбуждении локальных поверхностных плазмонов в нанодисках.

Основные результаты опубликованы в следующих работах:

1. Kolmychek I.A., Murzina T.V., Fourier S., Wouters J., Valev V.K., Verbiest Т., Aktsipetrov O.A. Second harmonic generation in core (shell) 7-Fe203 (Au) nanoparticles // Solid State Phenomena. 2009. V. 152-153, P. 508-511.

2. Мурзина T.B., Шебаршин A.B., Колмычек И.А., Ганьшина Е.А., Ак-ципетров O.A., Стогний А.И., Новицкий H.H., Сташкевич А. Магнетизм планарных наноструктур кобальт-золото на поверхности кремния // : ' ЖЭТФ. 2009. т. 136, вып. 1 (7), с. 123-134.

3. Murzina Т.V., Kolmychek I.A., Nikulin A.A., Gan'shina E.A., Aktsipetrov O.A. Plasmóme and magnetic effects accompanying optical

second-harmonic generation in Au/Co/Au nanodisks // JETP Letters. 2009. V.90, № 7, P. 552-556.

4. Koimychek I.A., Murzina T.V., Fourier S., Wouters J., Verbiest T., Aktsipctrov O.A. Nonlinear optics of magnetic nanoparticles // Book of Abstracts of "Moscow International Symposium on Magnetism" (Россия, Москва, июнь 2008). 2008. P. 90-91

5. Koimychek I.A., Murzina T.V., Aktsipetrov O.A., Cebollada A., Armelles G. Nonlincar-optical studies of magneto-plasmonic nanosandwichcs // Сборник тезисов конференции "Frontiers in Optics: Laser science XXIV" (США, Рочестер, октябрь 2008). 2008. P.118.

6. Мурзина Т.В., Акципетров О.А., Колмычек И.А., Nuida T., Ohkoshi S., Verbiest Т.. Нелинейная оптика магнитных наноструктур // Сборник трудов симпозиума по когерентному оптическому излучению полупроводниковых соединений и структур (Россия, Звенигород, ноябрь 2008). 2008. V.1, Р. 48.

7. Мурзина Т.В., Колмычек И.А., Никулин А.А., Ганьшина Е.А., Акципетров О.A., Cebollada A., Armelles G. Плазмонные эффекты в нелинейно-оптическом отклике магнитных наноструктур // Сборник тезисов конференции "Нанофизика и наноэлектроника" (Россия, Нижний Новгород, март 2009). 2009. V.1, Р. 98-99.

8. Koimychek I.A., Murzina T.V., Fourier S., Wouters J., Verbiest T., Valev V.K., Aktsipetrov O.A. Magnetic hyper-Rayleigh scattering in core (shell) nanoparticles // Сборник тезисов конференции "Spin Waves" (Россия, Санкт-Петербург, июнь 2009). 2009. Р. 60.

9. Koimychek I.A., Murzina T.V., Aktsipetrov О.А.. Nonlinear magneto-optical transversal Kerr effect in magneto-plasmonic nanosandwiches // Proceedings of SPIE, conference "Plasmonics: Metallic Nanostructures and Their Optical Properties VII" (США, Сан-Диего, август 2009). 2009. V.7394, P. 739424.

Список цитируемой литературы

[1| Bloembergen N., Pershan P.S. Light waves at the boundary of nonlinear media// Phys. Rev. 1962. Vol. 128. P. 606-622.

[2| Шен И.P. Принципы нелинейной оптики// M. Наука. 1989.

[3] Gangopadhyay P., Gallet S., Franz E., Persoons A., Verbiest T. Novel superparamagnetic core (shell) nanoparticles for magnetic targeted drug delivery and hyperthermia treatment// IEEE Trans. Magnetics. 2005. Vol. 41. No. 10. P. 4194.

[4| Derreman D. W. Anomalous rcststrahl structure from slight surface roughness// Phys. Rev. 1967. Vol. 163. P. 855-864.

[5] Armelles G., Cebollada A., Garcia-Martin A., Garcia-Martin J.M., Gonzales M.U., Gonzalez-Diaz J.В., Ferreiro-Vila E., Torrado J.F.

Magnetoplasmonic nanostructures: systems supporting both plasmonic and magnetic properties// J. Opt. A.: Pure Appl. Opt. 2009. Vol. 11. P. 114023.

[6] PanR.-P., Wei H.D., Shen Y.R. Optical second-harmonic generation from magnetized surfaces// Phys. Rev. B. 1989. Vol. 39. P. 1229-1234.

[7] Wierenga H.A., Prins M. W.J., Abraham D.L., Rasing Th. Magnetization-induced optical second-harmonic generation: A probe for interface magnetism// Phys. Rev. B. 1994. Vol. 50. P. 1282.

[8] Aktsipetrov O.A., Murzina T.V., Kim, E. M., Kapra R. V., Fedyanin A. A., Inoue M., Kravets A. F., Kuznetsova S. V., Ivanchenko M. V., Lifshits V. G. Magnetization-induced second- and third-harmonic generation in magnetic thin films and nanoparticles// J. Opt. Soc. Am. B. 2005. Vol. 22. No. 1. P. 138. 1282.

[9] Sheik-Bahae M., Said A. A., Wei T. H., Hagan D. J., Van Stryland E. W. Sensitive measurements of optical nonlinearities using a single beam// J. Quantum Electron. 1990. Vol. 26. P. 760-769.

Подписано в печать 13.05.10 Формат 60x88 1/16. Объем 1 п.л. Тираж 110 экз. Заказ № 941 Отпечатано в ООО «Соцветие красок» 119991 г.Москва, Ленинские горы, д. 1 Главное здание МГУ, к. А-102

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Колмычек, Ирина Алексеевна

Введение

Глава 1. Обзор литературы и описание экспериментальных методик

§ 1.1 Общее феноменологическое описание генерации второй гармоники в средах с квадратичной нелинейностью.

1.1.1 Генерация второй гармоники в регулярных средах.

1.1.2 Релеевское и гиперрелеевское рассеяние света.

1.1.3 Метод однолучевой интерферометрии второй гармоники

§ 1.2 Оптические и нелинейно-оптические эффекты в металлических наноструктурах. 1.2.1 Возбуждение плазмонного резонанса.

1.2.2 Факторы, влияющие на спектральное положение плазмон-' ных мод.

1.2.3 Генерация гармоник в плазмонных структурах.

§ 1.3 Эффекты самовоздействия света.

1.3.1 Физический механизм явления самовоздействия света в веществе

1.3.2 Метод Z-сканирования.

1.3.3 Исследование эффекта самофокусировки без учета нелинейного поглощения. Апертурное ^-сканирование.

1.3.4 Исследование нелинейного поглощения. Безапертурное z-сканирование

1.3.5 Самофокусировка света при наличии нелинейного поглощения

1.3.6 Учет вклада нелинейных восприимчивостей высших порядков в самофокусировку света.

1.3.7 Насыщение поглощения.

1.3.8 Учет вклада нелинейных восприимчивостей высших порядков в нелинейное поглощение.

1.3.9 Самовоздействие света в плазмонных структурах.

§ 1.4 Магнитоиндуцированные эффекты.

1.4.1 Линейные магнитооптические эффекты.

1.4.2 Генерация магиитоиндуцированной ВГ.

1.4.3 Магнитное гиперрелеевское рассеяние.

§ 1.5 Описание использовавшихся экспериментальных установок

1.5.1 Экспериментальная установка для изучения эффекта Фа-радея.

1.5.2 Установка для изучения эффектов самовоздействия

1.5.3 Экспериментальная установка для изучения нелинейно-оптических эффектов.

1.5.4 Методика изучения механизма генерации второй гармоники

1.5.5 Исследование экваториального магнитного нелинейно-оптического эффекта Керра.

1.5.6 Интерферометрия магиитоиндуцированной второй гармоники

Глава 2. Изучение планарных наноструктур кобальт-золото на поверхности кремния

§ 2.1 Изготовление и характеризация образцов.

§ 2.2 Исследование проводящих свойств.

§ 2.3 Исследование магнитных свойств.

§ 2.4 Генерация немагнитной второй гармоники

§ 2.5 Генерация магиитоиндуцированной второй гармоники.

2.5.1 Экспериментальные результаты

2.5.2 Анализ интерференции волн в структуре.

§ 2.6 Обсуждение результатов

§ 2.7 Выводы по второй главе.

Глава 3. Изучение наночастиц "ядро/оболочка" ЕегОз/Аи

§ 3.1 Изготовление и характеризация образцов.

§ 3.2 Самовоздействие света в пленке наночастиц.

3.2.1 Безапертурное z-сканирование.

3.2.2 Апертурное ^-сканирование.

§ 3.3 Гиперрелеевское рассеяние в наночастицах.

3.3.1 Экспериментальные данные.

3.3.2 Теоретическое описание •'•••(.

§ 3.4 Магнитные свойства наночастиц "ядро/оболочка".

§ 3.5 Экваториальный магнитный нелинейно-оптический эффект Керра.I.

3.5.1 Гиперрелеевское рассеяние в магнитном поле.

3.5.2 Зависимость интенсивности ВГ от величины приложенного магнитного поля.j.

§ 3.6 Обсуждение результатов.

§ 3.7 Выводы по третьей главе.

Глава 4. Магнитные нелинейно-оптические свойства плазмон-ных нанодисков Au/Co/Au

§ 4.1 Изготовление и характеризация образцов.

§ 4.2 Магнитооптические свойства нанодисков.11Г

§ 4.3 Генерация второй гармоники в двух типах образцов нанодисков

§ 4.4 Магнитное гиперрэлеевское рассеяние в нанодисках диаметром

60 нм.

§ 4.5 Экваториальный магнитный нелинейно-оптический эффект Керра в нанодисках диаметром 110 нм.

§ 4.6 Обсуждение результатов.

§ 4.7 Выводы по четвертой главе.

Введение диссертация по физике, на тему "Нелинейно-оптические эффекты в магнитных плазмонных наноструктурах"

Генерация ВГ в оптическом диапазоне является уникальной неразру-шающей методикой исследования структур пониженной размерности. Существование симметрийного правила запрета на генерацию ВГ в объеме центросимметричной среды в электродипольном приближении приводит к высокой чувствительности метода к нелинейно-оптическим, структурным, морфологическим, электронным и другим свойствам поверхностей металлов, границ раздела, тонких пленок, микро- и наноструктур [1], [2], [3], [4], [5]. В отличие от метода атомно-силовой микроскопии (АСМ) [6], позволяющего охарактеризовать морфологические и структурные особенности системы и исследовать электронные состояния поверхности металлов или полупроводников, генерация ВГ позволяет охарактеризовать усредненные статистические параметры образца, такие как корреляционная длина нелинейной поляризации, масштабы ориентированных корреляций нелинейных источников, которые соответствуют структурной неоднородности образцов.

В течение последних десятилетий возникла и быстро развивается новая ветвь оптики - плазмоника. Поверхностные плазмоны - электромагнитные моды, локализованные на границе раздела двух сред с противоположными по знаку диэлектрическими проницаемостями, например, метал л/диэлектрик. В протяженной металлической пленке такие колебания могут существовать в форме бегущих волн (поверхностные плазмон-поляритоны), а в металлических наночастицах - в форме локального поверхностного плазмона. Применение плазмоники очень широко. Структуры, содержащие металлические наночастицы, являются перспективными материалами с точки зрения их применения в на нофотонике, оптоэлектро-нике и нелинейной оптике. Это различные сенсоры, наноантенны [7], системы хранения данных. В плазмонных системах могут наблюдаться принципиально новые эффекты, такие как, например, увеличение коэффициента пропускания в наноперфорированных пленках [а], [9]. Также в настоящее время активно исследуются возможности применения плазмонных наноструктур в биологии и медицине [10]. Плазменные колебания в двумерном электронном газе в полупроводниковых гетеропереходах с управляющим затворным переходом (так называемые подзатворные плазмоны) могут быть использованы для перестраиваемого по частоте детектирования терагерцового излучения [11], т.к. спектр подзатворных плазмонов управляется затворным напряжением [12].

При исследовании металлических наноструктур необходимо упомянуть также такой аспект, как существенное усиление локального поля вблизи поверхности металла по сравнению с полем накачки. Плазмонный механизм усиления фактора локального поля (ФЛП) был впервые предложен в работах [13, 14], где были исследованы модели гигантского комбинационного рассеяния на шероховатых поверхностях металлов. Локальное поле влияет на нелинейную поляризацию, которая, в свою очередь, является источником генерации гармоник. Поэтому характеристики волны ВГ (интенсивность, поляризация, фаза) отражают свойства локального поля [15]. В выборе методики исследования металлических наноструктур играет роль и тот факт, что плазмонные колебания локализованы вблизи поверхности, а В Г, как уже было сказано, обладает высокой чувствительностью к поверхностным свойствам.

При наличии двух нелинейных источников информацию об интерференционных эффектах между ними можно получить с помощью определения относительной фазы двух волн ВГ. Такой эксперимент можно осуществить с помощью метода однолучевой интерферометрии ВГ, впервые разработанным Ченгом и Бломбергеном [16] и активно используемым до сих пор [17], [18].

Гиперрелеевское рассеяние (ГРР) света при генерации второй оптической гармоники является некогерентным аналогом традиционного эффекта генерации ВГ, с одной стороны, и нелинейным аналогом релеевского рассеяния света (РР), с другой стороны. Нерегулярное распределение нелиs нейных источников как на поверхности среды, так и в ее объеме, приводит к пространственно-неоднородному распределению нелинейной поляризации, что является причиной возникновения неполяризованного отклика ВГ в незеркальном направлении (диффузного сигнала). Изначально ГРР активно использовалось при изучении объемных молекулярных систем, где источником некогерентности являются тепловые флуктуации оптических и нелинейно-оптических параметров среды [19]. В работах [20], [21] изучалось диффузное рассеяние ВГ от структур с поверхностной неоднородностью. Авторами [22] и [23] проводились исследования температурных зависимостей интенсивности ГРР света в кристаллах тетрабората лития. В таком случае в интенсивность ГРР дают вклад как дефекты кристаллической решетки различного сорта, так и прыжково-диффузионное движение ионов лития. Оба эффекта характеризуюся эффективными энергиями активации, которые и были определены из эксперимента. Кроме того, резкое возрастание интенсивности ГРР при температуре 253 К свидетельствует о фазовом переходе, состоящем в разупорядочении положений ионов лития относительно жесткого каркаса кристаллической решетки. Такое возрастание интенсивности ГРР было названо гиперопалесценцией и наблюдалось также в других сегнетоэлектрических кристаллах [24].

Другой причиной возникновения ГРР является нерегулярная модуляция линейного отражения на поверхности среды. Подобный механизм ГРР реализуется, например, на шероховатых поверхностях металлов [20]. В ГРР от наноструктур дает вклад также наличие как объемных, так и поверхностных флуктуаций фактора локального поля. Этот аспект был изучен, например, в работе [25] для островковых пленок серебра и нано-гранулярных пленок Co^Agi-z, Cox(A1203)i -х- Фундаментальный интерес представляет разделение вкладов от источников, локализованных на поверхности и в объеме исследуемых объектов, которое можно провести с помощью комбинированного измерения диаграмм направленности интенсивности ГРР и РР (индикатрис рассеяния) [25]. Индикатрисы ГРР и РР могут быть описаны с помощью корреляционной функции флуктуаций, соответственно, нелинейной и линейной поляризаций. При этом масштаб спадания этих функций (корреляционная длина) характеризует размер области, в пределах которой источники излучают когерентно. Таким образом, характеристики ГРР тесно связаны со статистическими pi морфологическими свойствами исследуемых пространственно-неоднородных структур. Необходимо также отметить, что наличие "регулярности" в структуре приводит к ненулевой (статистически) средней нелинейной поляризации, а, следовательно, к наличию когерентной составляющей сигнала ВГ. Таким образом, ГРР является высокочувствительным методом для выявления упорядоченности в структуре.

Интерес к исследованию органических молекул с кластерами металлов также обусловлен тем, что подобные органометаллические молекулы обладают высокими нелинейностями второго и третьего порядков [26], [27]. Вследствие больших значений кубичной восприимчивости в таких структурах наблюдаются сильные (на порядки сильнее, чем в полимере) эффекты самовоздействия света, такие как самофокусировка и нелинейное поглощение. Интерес к изучению самовоздействия света в наночастицах связан с тем, что в этом процессе участвует нелинейная восприимчивость третьего порядка, локализованная в объеме наночастицы, в отличие от квадратичной восприимчивости, локализованной в поверхностном слое частицы. Тем самым, квадратичные и кубичные эффекты несут разную взаимодополняющую информацию об электронных свойствах наночастиц. Самовоздейг ствие света в металлических частицах в спектральной окрестности плаз-монного резонанса обсуждалось во многих работах [28], [27], [29], [30]. Авторами статьи [29] изучены эффекты самовоздействия наночастиц золота в матрице сапфира, синтезированных ионной имплантацией. В работе обсуждается возможность использования подобных структур в нелинейно-оптических переключателях и оптических ограничителях, обеспечивающих преобразование оптического сигнала при временах лазерного воздействия порядка пико- или фемтосекунд. Однако, как правило, эксперименты проводились только на одной или двух длинах воли излучения накачки, а спектрального исследования самофокусировки и нелинейного поглощения в области возбуждения плазмонной моды до сих пор проведено не было.

Применение плазмоиных структур может быть расширено, если будет реализована возможность разработки материалов, плазмонные свойства которых могут контролироваться внешним воздействием, например, статическим магнитным полем [31]. Ферромагнитные металлы обладают высокой магнитооптической активностью, связанной с намагничиванием среды. Однако плазмопный резонанс в них практически незаметен из-за сильного поглощения. Оптимальное решение проблемы - комбинирование благородных и ферромагнитных металлов, то есть создание так называемых магнитных плазмонных структур.

Исследование тонких магнитных пленок (толщиной от нескольких ангстрем до 104 ангстрем) позволяет получать новую ценную информацию о магнитных свойствах ферромагнетиков. Кроме того, магнитные пленки являются объектом практического интереса, который усилился после начала исследования многослойных магнитных систем. В таких структурах возможно присутствие как слоев различных магнитных материалов, так и немагнитных прослоек, а свойства многослойных систем могут значительно отличаться от свойств любого из компонентов системы. Например, изучение тонких пленок существенно расширило представление о физической природе анизотропии ферромагнетиков, позволило выявить и исследовать процессы перемагничивания, обнаружить новые физические явления. Одно из таких явлений - гигантское магнитосопротивление, которое привлекло особенно большое внимание и в последние несколько лет стало предметом всестороннего исследования [32]. Пленки кобальта толщиной до 10 нм являются объектом интенсивных прикладных и фундаментальных исследований. В настоящее время ведутся исследования по созданию на их основе устройств со сверхвысокой плотностью записи на магнитных носителях и использующих эффект переноса спин-поляризованных электронов на расстояния, в десятки раз превышающих длину свободного пробега. Такие устройства обещают решить проблемы традиционной твердотельной микроэлектроники, такие как увеличение плотности логических элементов, скорости обработки данных, уменьшения энергопотребления.

В средах с пространственной намагниченностью одновременное нарушение как симметрии по отношению к инверсии времени вследствие намагниченности, так и пространственной инверсионной симметрии на поверхностях и границах раздела вследствие разрыва структуры приводит к появлению дополнительных (магнитоиндуцированных) компонент тензора квадратичной восприимчивости [33], что обуславливает появление поверхностной (интерфейсной) магнитоиндуцированной ВГ (МВГ). Уникальная чувствительность МВГ к магнетизму низкоразмерных систем позволила применить метод генерации МВГ для изучения магнитных свойств поверхностей и тонких пленок ферромагнетиков, магнитных сверхрешеток и наночастиц [34]. Гигантский нелинейный магнитооптический эффект Кер-ра впервые экспериментально был обнаружен в тонких пленках магнитных гранатов [35], в мультислойных магнитных структурах [34], [36]. В работе [37] впервые была изучена комбинация между двумя эффектами -нелинейно-оптическим магнитным эффектом Керра и гигантским магни-тосопротивлением в магнитных наногранулярных пленках. Был обнаружен экваториальный нелинейно-оптический магнитный эффект Керра, причем зависимость величины магнитного контраста интенсивности МВГ от концентрационного состава пленок качественно совпадала с зависимостью коэффициента гигантского магнитосопротивления. В работе [38] была исследована генерация некогерентной магиитоиндуцированной ВГ в упорядоченных слоях наночастиц железоиттриевого граната. Из экспериментальных данных для магиитоиндуцированной ВГ в зеркальном направлении рассеяния было определено значение относительной величины магнитной гиперполяризуемости. Однако до настоящего времени последовательного изучения магнитного отклика ВГ в разных направлениях рассеяния проведено не было. Поэтому вопрос о возможности влияния магнитного поля на когерентность генерации ВГ остается открытым.

Цель работы Цель диссертационной работы состояла в экспериментальном исследовании нелинейно-оптических и магнитных нелинейно-оптических эффектов, таких как самовоздействие света, магнитное гиперрелеевское рассеяние света, магнитный нелинейно-оптический эффект Керра в магнитных плазмонных наноструктурах и в магнитных бислойных пленках Со/Au на поверхности кремния.

Актуальность темы диссертации.

Актуальность работы обусловлена растущим интересом исследователей к свойствам нано- и микроструктур па основе магнитных материалов, изучению поверхностного и наномагнетизма. Изучение магнитных, оптических и нелинейно-оптических свойств таких структур является актуальным с точки зрения их использования в устройствах магнитной записи, нано- и оптоэлектронике.

Научная и практическая значимость результатов

• Исследована зависимость магнитных нелинейно-оптических свойств от толщины нанослоя кобальта в структуре Au/Co/Au. Обнаружено усиление магнитного нелинейно-оптического эффекта Керра при наличии гранулярности в пленке.

• Впервые наблюдалась генерация когерентной магнитоиндуцированной составляющей ВГ в неупорядоченном ансамбле магнитных нано-частиц 7 -Ре20з.

Обоснованность и достоверность результатов

Результаты, представленные в диссертации, получены на основе многократно повторенных экспериментов, проведенных на современном научном оборудовании с использованием современных методов обработки экспсриментальных данных. Экспериментальные данные подтверждены расчетами, основанными на адекватно выбранных физических моделях анализируемых процессов, а также не противоречат результатам других групп исследователей. Результаты исследований неоднократно обсуждены на семинарах и доложены на специализированных конференциях по проблемам, связанных с тематикой диссертационной работы. Большая часть результатов опубликована в международных и российских научных журналах. Это позволяет считать полученные результаты обоснованными и достоверными, а также полностью отвечающими современному мировому уровню исследований. Большинство представленных результатов являются новыми и получены впервые.

Личный вклад автора

Все результаты, представленные в диссертационной работе, получены автором лично или при ее непосредственном участии в "Лаборатории нелинейной оптики наноструктур и фотонных кристаллов" на кафедре квантовой электроники Физического факультета Московского Государственного Университета им. М.В. Ломоносова, а также, в "Лаборатории молекул и на-номатериалов" Химического факультета Католического Университета города Левен, Бельгия.

Структура диссертации

Работа состоит из введения, четырех глав и заключения.

Во введении дается общая характеристика содержания диссертационной работы, обоснована актуальность темы, сформулированы задачи работы, научная новизна и практическая ценность.

В первой главе приведен краткий обзор некоторых аспектов нелинейно-оптических эффектов. Особое внимание уделено рассмотрению механизмов ГРР в пространственно-неоднородных средах, самовоздействию света в среде, описанию возбуждения плазмонного резонанса в металлических наноструктурах, а также обзору по магнитоиндуцированным эффектам. Кроме того, в первой главе приведены описания экспериментальных установок и использованных методик измерений.

Вторая глава посвящена изучению магнитных свойств наносло-ев кобальта различной толщины, помещенных в структуру кремний/кобальт/золото, методами линейной и нелинейной магнитооптики. Приведены АСМ изображения структуры, зависимости поверхностного сопротивления, удельной намагниченности, величины магнитооптического эффекта Керра (МОКЭ), магнитного контраста ВГ от толщины слоя кобальта, а также, спектральные зависимости МОКЭ для всех образцов. Проведен расчет интерференции вкладов магнитоиндуцированной ВГ от интерфейсов золото/кобальт и кобальт/кремний.

Третья глава посвящена исследованию магнитных плазмонных наночастиц типа "ядро/оболочка" (оксид железа/золото) в матрице полиметил-метакрилата (ПММА). Представлены изображения поверхности и спектр поглощения образца. Проведена спектроскопия эффектов самовоздействия света в окрестности плазмонного резонанса pi сравнение качественных особенностей нелинейного поглощения при различных уровнях интенсивности падающего излучения. Результаты изучения магнитооптических свойств наночастиц указали на суперпарамагнитное состояние оксида железа в них. Экспериментально подтверждено, что генерация ВГ в исследуемом образце полностью некогерентна, то есть происходит в форме гиперрелеевского рассеяния. Измерены значения магнитного контраста ВГ в широком диапазоне углов рассеяния в геометрии экваториального эффекта Керра. MeV тодом интерферометрии ВГ в зеркальном направлении выяснено, что фазы магнитоиндуцированной ВГ различаются на 7Г при противоположных направлениях приложенного магнитного поля. Обнаружен зеркальный максимум в индикатрисе ВГ при наличии внешнего магнитного поля. Таким образом, на основании экспериментальных данных был сделан вывод о наличии магпитоиндуцированного когерентного вклада в генерацию ВГ.

Четвертая глава посвящена экспериментальному изучению магнито-плазмонных трехслойных нанодисков (золото/кобальт/золото) на стеклянной подложке. Показаны АСМ-изображения структуры, приведены спектры поглощения, демонстрирующие наличие плазмонного резонанса. Исследованы механизмы генерации ВГ в образцах нанодисков двух разных диаметров. Измерены значения относительной амплитуды и фазы магнитоиндуцированной зеркальной ВГ при различных углах падения излучения накачки на образец в нанодисках и референсной сплошной трехслойной пленке. Таким образом было выявлено воздействие плазмонного резонанса на величину магнитного нелинейно-оптического эффекта Керра вследствие модификации локальных оптических полей.

В заключительной части диссертационной работы сформулированы основные выводы по результатам работы и приведен список цитируемой литературы. г

Защищаемые положения.

Апробация работы.

Результаты, представленные в диссертационной работе, неоднократно обсуждались на российских и международных конференциях, основные из которых следующие:

1. Международная конференция "Moscow International Symposium on Magnetism" (Москва, Россия, июнь 2008 г.);

2. Международная конференция "Frontiers in Optics: Laser science XXIV" (Рочестер, США, октябрь 2008 г.);

3. Международная конференция "Симпозиум по когерентному оптическому излучению полупроводниковых соединений и структур" (Звенигород, Россия, ноябрь 2008 г.);

4. XIII Международный симпозиум "Нанофизика и наноэлектроника" (Нижний Новгород, Россия, март 2009 г.)

5. Европейский симпозиум "SPIE Europe: Optics and Optoelectronics" (Прага, Чехия, апрель 2009 г.)

6. Международная конференция "Week of Doctoral Students" (Прага, Чехия, июнь 2009 г.);

7. Международная конференция "Spin Waves" (Санкт-Петербург, Россия, июнь 2009 г.);

8. Международная конференция SPIE "Plasmonics: Metallic Nanostructures and Their Optical Properties VII" в рамках симпозиума "Optics+Photonics" (Сан Диего, США, август 2009 г.).

Основные результаты опубликованы в следующих работах:

1. Kolmychek I.A., Murzina T.V., Fourier S.,Wouters J.,Valev V.K., Verbiest Т., Aktsipetrov O.A. Second Harmonic Generation in Core (Shell) 7-Fe203 (Au) Nanoparticles // Solid State Phenomena. 2009. V. 152-153, P. 508-511.

2. T.B. Мурзина, А.В. Шебаршин, И.А. Колмычек, E.A. Ганьшина, O.A. Акципетров, А.И. Стогний, Н.Н. Новицкий, А. Сташкевич. Магнетизм планарных наноструктур кобальт-золото на поверхности кремния // ЖЭТФ. 2009. т. 136, вып. 1 (7), с. 123-134.

3. T.V. Murzina, I.A. Kolmychek, A.A. Nikulin, E.A. Gan'shina, O.A. Aktsipetrov. Plasmonic and magnetic effects accompanying optical second-harmonic generation in Au/Co/Au nanodisks // JETP Letters. 2009. V.90, № 7, P. 552-556.

Заключение диссертации по теме "Лазерная физика"

Заключение

Исследования, проведенные в рамках диссертационной работы, относятся к экспериментальному исследованию квадратичного и кубичного нелинейно-оптического отклика в магнитных наноструктурах, изучению особенностей нелинейно-оптического отклика, обусловленных возбуждением в наноструктурах локальных поверхностных плазмонов. В рамках диссертационной работы получены следующие основные результаты:

1. Методами линейной и нелинейной магнитооптики исследованы магнитные свойства серии образцов планарных наноструктур кобальт/золото на кремниевой подложке с толщиной слоя кобальта в диапазоне от 0.7 до 15 нм. При длине волны излучения накачки 1064 нм в диапазоне массовой толщины кобальта dc0 = 1 — 2 нм, соответствующей образованию островковой структуры, обнаружено возрастание интенсивности квадратичного отклика (в 3 раза), а также, эффективной магнитоиндуцированной компоненты квадратичной восприимчивости (в 2 раза), по сравнению с аналогичными величинами в образцах со сплошной структурой слоев, при dc0 — 10 — 15 нм. Возможным механизмом такого усиления является возбуждение локальных поверхностных плазмонов и возрастание локальных оптических полей на частотах зондирующего излучения и второй гармоники в металлических наноостровках.

2. В наночастицах "ядро/оболочка" (7-Ре20з/Аи), демонстрирующих резонансное возбуждение локальных поверхностных плазмонов (ЛПП) в спектральном диапазоне 560-570 нм, методами безапертур-ного и апертурного z-сканирования исследованы эффекты самовоздействия света (нелинейное поглощение и самофокусировка), максимальная интенсивность на образце составляла 20-25 МВт/см2. Обнаружено, что в спектральной окрестности плазмонной моды величина коэффициента нелинейной рефракции увеличивается на порядок и достигает значения 5 • 10~13 м2/Вт.

3. В наночастицах "ядро/оболочка" (оксид железа/золото) исследована генерация второй гармоники при длине волны падающего излучения 1064 нм, то есть, в спектральной области плазмонного резонанса ВГ. Обнаружено, что генерация ВГ происходит в форме гиперреле-евского рассеяния. При приложении магнитного поля 2 кГс в геометрии экваториального магнитного нелинейно-оптического эффекта Керра была обнаружена частичная когерентность зеркально рассеянного сигнала. Экспериментально обнаружен магнитный контраст В Г в диффузных направлениях рассеяния. Максимум диффузного магнитоиндуцированного квадратичного отклика наблюдается при угле рассеяния примерно 30-35° (угол падения составлял 45°), при этом магнитный контраст ВГ достигает 15%.

4. Детально изучены нелинейно-оптические свойства двух различных образцов нанодисков золото/кобальт/золото с толщинами 6 нм/10 нм/16 нм и диаметром 60 нм и 110 нм, где возбуждение плазмона наблюдается на длине волны примерно 580-600 нм; и референсной сплошной пленки с такими же параметрами структуры. Показано, что уменьшение размера нанодисков от 110 нм до 60 нм приводит к изменению характера генерации ВГ на частоте 532 нм, лежащей вблизи плазмонного резонанса, от преимущественно когерентной к гиперрелеевскому рассеянию. Показано, что в геометрии экваториального магнитооптического эффекта Керра в нанодисках диаметром 110 нм наблюдаются существенные различия в зависимостях амплитуды и фазы относительной величины магнитоиндуцированного вклада в квадратичную восприимчивость от угла падения накачки на образец. Различия обусловлены изменениями в магнитоиндуцированных и немагнитных компонентах квадратичной восприимчивости при возбуждении ЛПП в нанодисках.

Результаты, представленные в диссертации, опубликованы в статьях [95], [105], [107], а также в сборниках тезисов научных конференций [108], [109], [110], [111], [112], [113].

В заключение хочу выразить глубокую признательность моему научному руководителю д.ф.-м.н., профессору Акципетрову Олегу Андреевичу за общее руководство и предоставление интересной мне темы диссертационной работы; к.ф.-м.н., с.н.с. Мурзиной Татьяне Владимировне - за переданные мне опыт и знания, за терпение, понимание и поддержку в преодолении многочисленных трудностей; Майдыковскому Антону за неоценимую помощь в настройке экспериментальных установок; Никулину Александру Александровичу за помощь в теоретическом описании экспериментально наблюдаемых явлений; а также, всему коллективу "Лаборатории нелинейной оптики наноструктур и фотонных кристаллов" за создание замечательной дружелюбной атмосферы. Отдельное спасибо моей семье за воспитание во мне необходимых для успешной работы качеств характера и постоянную поддержку во всех моих делах.

Список источников диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Колмычек, Ирина Алексеевна, Москва

1. Bloembergen N., Pershan P. S. Light waves at the boundary of nonlinear media // Phys. Rev.- 1962.- Vol. 128. - Pp. 606-622.

2. Шен И. Принципы нелинейной оптики. — Москва: Наука, 1989.

3. Aktsipetrov О. A., Akhmediev N. N., Mishina Е. D., Novak V. R. Second-harmonic generation on reflection from a monomolecular Langmuir layer // JETP Lett. 1983. - Vol. 37. - Pp. 207-209.

4. Акципетров О., Долгова Т., Мартемъянов М., Мурзина Т., Федянин А., Фокин Ю. Нелинейная оптика и нелинейно-оптическая диагностика наноструктур и фотонных кристаллов // Известия РАН. 2003. - Vol. 67. - Р. 242.

5. Aktsipetrov О., Baranova I., Il'inskii Y. Surface contribution to the generation of reflected second-harmonic light for centrosymmetric semiconductors // Sov. Phys. JETP. — 1986. — Vol. 64(1).- Pp. 167-173.

6. Bining G., Quate C.; Gerber C. Atomic force microscope // Phys. Rev. Lett. 1986. - Vol. 56 (9). - P. 930.

7. Ghenuche P., Cherukulappurath S., Taminiau Т. H., van Hulst N. F., Quidant R. Spectroscopic mode mapping of resonant plasmon nanoanten-nas 11 Phys. Rev. Lett. — 2008. — Vol. 101.-P. 116805.

8. Genet C., Ebbese T. W. Light in tiny holes // Nature.— 2007.- Vol. 445.-P. 39.

9. Kats A., Nikitin A. Analytical treatment of anomalous transparency of a modulated metal film due to surface plasmon-polariton excitation // Phys. Rev. B. 2004. - Vol. 70. - P. 235412.

10. Gangopadhyay P., Gallet S., Franz E., Persoons A., Verbiest T. Novel superparamagnetic core (shell) nanoparticles for magnetic targeted drug delivery and hyperthermia treatment // IEEE Trans. Magnetics. — 2005. — Vol. 41(10).-P. 4194.

11. Попов В., Полищук О. Возбуждение плазмонных резонансов в экранированной двумерной электронной системе с боковыми контактами // Письма в ЖТФ. — 2010. Vol. 36 (6). — Pp. 53-59.

12. Popov V., Koudymov A., Shur M., Polischuk 0. Tuning of ungated plas-mons by a gate in the field-effect transistor with two-dimensional electron channel //J. Appl. Phys. — 2008. — Vol. 104. P. 024508.

13. Berreman D. Anomalous reststrahl structure from slight surface roughness // Phys. Rev. — 1967. — Vol. 163.- Pp. 855-864.

14. Moscovits M. Surface rouphness and enhanced intensity of raman scattering by molecules adsorbed on metal // J. Chem. Phys. — 1978. — Vol. 69. P. 4159.

15. Wokaun A., Bergman J. G., Heritage J. P., Glass A. M., Liao P. F., Olson D. H. Surface second-harmonic generation from metal island films and microlithographic structures // Phys. Rev. В. — 1981.— Vol. 24.— P. 849.

16. Chang R., Ducuing J., Bloembergen N. Relative phase measurement between fundamental and second-harmonic light // Phys. Rev. Lett. — 1965. Vol. 15. - Pp. 6-8.

17. Aktsipetrov O., Dolgova Т., Fedyanin A., Kapra R., Murzina Т., Nishimura K., Uchida H., Inoue M. Nonlinear magnetooptics in mag-netophotonic crystals and microcavities // Laser Physics. — 2004. — Vol. 14.-Pp. 685-691.

18. Clays K., Persoons A. Hyper-Rayleigh scattering in solution // Phys. Rev. Lett. — 1991. Vol. 66. - Pp. 2980-2983.

19. Boyd G., Rasing Т., Leite J., Shen Y. Local-field enhancement on rough surfaces of metals, semimetals and semiconductors with the use of optical second-harmonic generation // Phys. Rev. B. — 1984. — Vol. 30. — P. 519.

20. Aktsipetrov 0., Nikulin A., Murzina Т., Khomutov G., Rasing T. Hyper-Rayleigh scattering in Gd-containing Langmuir-Blodgett superstructures // JOSA. 2000. - Vol. 17(1). - P. 562.

21. Моисеенко В., Вдовин А., Горелик В., Бурак Я. Особенности рассеяния света вблизи точки фазового перехода в кристаллах тетрабората лития / / Краткие Сообщения по Физике ФИ АН. — 1998. Vol. 10. - Pp. 30-34.

22. Gorelik V., Vdovin A., Moiseenko V. Raman and hyper-Rayleigh scattering in lithium tetraborate crystals // J. of Russian Laser Research. — 2003. Vol. 24 (6). - Pp. 553-605.

23. Gorelik V. Anomalies of nonlinear light scattering near ferroelectric phase transition point in crystals // Ferroelectrics. — 1995.— Vol. 170 (1).— Pp. 243-248.

24. Ким E. Диссертация на соискание ученой степени кандидата физ.-мат. наук: Генерация второй и третьей гармоник в металлических наночастицах. — Москва, 2005.

25. Kohlgraf-Owens D., Kik P. Numerical study of surface plasmon enhanced nonlinear absorption and refraction // Optics Express. — 2008. — Vol. 16 (14).-Pp. 10823-10834.

26. Kodirov M. Nonlinear refraction and nonlinear absorption of silver aggregates in a polymeric matrix // Optics and Spectroscopy. — 2007. — Vol. 102 (l).-Pp. 73-76.

27. Степанов A., C.Marques, Alves E.; da Silva M.R. Silva R., Ганеев P., Ряснянский А., Усманова Т. Нелинейно-оптические свойства наночастиц золота, синтезированных в сапфире ионной имплантацией // Письма в ЖФТ.— 2005.— Vol. 31 (16).— Pp. 5965.

28. Deng Y., Y.Sun, P. Wang, Zhang D., Ming H., Zhang Q. In situ synthesis and nonlinear optical properties of Ag nanocomposite polymer films // Physica E. 2008. - Vol. 40. - Pp. 911-914.

29. Murzina Т. V., Kim E. M., Matskevich S. E., Aktsipetrov 0. A., Kravets A. F., Vovk A. Y. Magnetization-induced third harmonic generation in magnetic nanogranular films: Correlation with giant magne-toresistance // JETP Lett. 2004. - Vol. 79. - P. 155.

30. Pan R.-P., Wei H., Shen Y. Optical second-harmonic generation from magnetized surfaces // Phys. Rev. В.— 1989.— Vol. 39.— Pp. 12291234.

31. Wierenga H., Prins M., Abraham D., Rasing T. Magnetization-induced optical second-harmonic generation: A probe for interface magnetism // Phys. Rev. B. 1994. - Vol. 50. - P. 1282.

32. Aktsipetrov O. A., Braginskii О. V., Esikov D. A. Nonlinear optics of gyrotropic media: second harmonic generation in rare-earth iron garnets // Sov. J. Quantum Electron. — 1990. — Vol. 20. — Pp. 259-263.

33. Koopmans В., Koerkamp M. G., Rasing T. Observation of large Kerr angles in the nonlinear optical response from magnetic multilayers // Phys. Rev. Lett.- 1995. — Vol. 74.- Pp. 3692-3695.

34. Бломберген H. Нелинейная оптика. — Москва: Мир, 1966.

35. Клышко Д. Н. Физические основы квантовой электроники. — Москва: Наука, 1986.

36. Ахманов С., Никитин С. Физическая оптика.— М.: Изд-во Моск. Ун-та, 1998.

37. Murzina Т. V., Карга R. VRassudov A. A., Aktsipetrov О. А., Nishimura К., Uchida Н., Inoue М. Magnetization-induced third harmonic generation in magnetophotonic microcavities // JETP Lett. — 2003. — Vol. 77. Pp. 537-540.

38. Диденко H. Диссертация на соискание ученой степени кандидата физ.-мат. наук: Гиперрэлеевское рассеяние света в пространственно-неоднородных пленках. — Москва, 2002.

39. Aktsipetrov О., Fedyanin A., Murzina Т. Electroinduced and photoin-duced effects in optical second-harmonic generation and hyper-Rayleigh scattering from thin films of bacteriorhodopsin // JOS A. — 1997. — Vol. 14(4). Pp. 238-243.

40. Fedyanin A., Nikulin A., Didenko N. Interferometry of hyper-Rayleigh scattering by inhomogenious thin films // Optical Letters. — 1999. — Vol. 24(18).-Pp. 324-326.

41. Melnikov A., Nikulin A., Aktsipetrov O. Hyper-Rayleigh scattering by inhomogeneous thin films of Pbx{ZrQ^zTiQAT)Oz'- Disorder effects // Phys. Rev. B. 2003. - Vol. 67. - P. 134104.

42. Kemnitz K., Bhattacharyya K., Hicks J., Pinto G., Eisenthal K., Heinz T. The phase of second harmonic light generated at an interface and it's relation to absolute molecular orientation // Chem. Phys. Lett. — 1986. — Vol. 131.-Pp. 285-288.

43. Борн M., Вольф Э. Основы оптики.—1. Москва: Наука, 1970.

44. Popov V., Polischuk O., Knap W., Fatimy A. E. Broadening of the plas-mon resonance due to plasmon-plasmon intermode scattering in terahertz high-electron-mobility transistors // Appl. Phys. Lett. — 2008. — Vol. 93. P. 263503.

45. Никулин А. Диссертация на соискание ученой степени кандидата физ.-мат. наук: Генерация второй оптической гармоники в поверхностных микроструктурах. — Москва, 1993.

46. Емельянов В., Коротеев Н. Эффекты гигантского комбинационного рассеяния света молекулами, адсорбированными на поверхности металла // УФЕ. 1981. - Vol. 135 (2).-Pp. 345-359.

47. Chen С. К., de Castro A. R. В., Shen Y. R. Surface-enhanced second-harmonic generation // Phys.Rev.Lett. — 1981. — Vol. 46. — Pp. 145-148.

48. Акципетров О. А., Баранова И. M., Еловиков С. С., Елютин П. В., Есиков Д. А., Никулин А. А., Фоминых Н. Н. Гигантская вторая гармоника и размерные эффекты в ультрамалых металлических частицах // Письма в ЖЭТФ. — 1985. — Vol. 41. — Pp. 505-508.

49. Акципетров О. А., Дубинина E. M., Еловиков С. С., Мишина Е. Д.; Никулин А. А., Новикова Н. Н., Стребков Н. Н. Локальные поверхностные плазмоны и резонансный механизм гигантской второй гармоники // Письма в ЖЭТФ. — 1988. Vol. 48. - Pp. 92-95.

50. Kim E., Elovikov S., Murzina Т., Aktsipetrov O., Bader M., Marowsky G. Giant third optical harmonic generation in island silver films // JETP Lett. 2004. - Vol. 80 (8). - Pp. 527-531.

51. Kim S., Jin J., Kim Y., Park I., Kim Y., Kim S. High-harmonic generation by resonant plasmon field enhancement // Nature. — 2008. — Vol. 453. Pp. 757-760.

52. Sheik-Bahae M., Said A. A., Wei Т. H., Hagan D. J., Stryland E. W. V. Sensitive measurements of optical nonlinearities using a single beam // J. Quantum Electron. 1990. — Vol. QE-26. - Pp. 760-769.

53. Loicq J., Renotte Y., Delplancke J.-L., Lion Y. Non-linear optical measurements and crystalline characterization of CdTe nanoparticles produced by the electropulse technique // N. J. of Phys. — 2004. — Vol. 6.

54. Ganeev R., Ryasnyansky A., Kamalov S., Kodirov M., Usmanov T. Nonlinear susceptibilities, absorption coefficients and refractive indices of colloidal metals // J. of physics D: Applied Physics. — 2001. — Vol. 34. — Pp. 1602-1611.

55. Said A., Sheik-Bahae M., Hagan D., Wei Т., Wang J., Young J., Stryland E. V. Determination of bound and free-carrier nonlinearities in ZnSe, GaAs, CdTe, and ZnTc // JOSA В.— 1992,-Vol. 9.- Pp. 405-414.

56. Ryasnyanskii A. I. Study of third- and fifth-order nonlinear optical processes in thin Сбо films // Optics and Spectroscopy,. — 2005.— Vol. 99 (1).- P. 126-130.

57. Rangel-Rojo R., S. Yamada, Matsuda H., Kasai H., Nakanishi H., Kar A., Wherrett B. Spectrally resolved third-order nonlinearities in polydiacety-lene microcrystals: influence of particle size // J. Opt. Soc. Am. B. — 1998.-Vol. 15 (12).-Pp. 2937-2944.

58. Rangel-Rojo R., Matsuda H., H.Kasai, Nakanishi H. Irradiance dependence of the resonant nonlinearities in an organic material // J. Opt. Soc. Am. B. 2000. - Vol. 17 (8). - Pp. 1376-1382.

59. R.Rangel-Rojo, L.Stranges, Kar A., Mendez-Rojas M., Watson W. Saturation in the near-resonance nonlinearities in a triazole-quinone derivative // Opt. Commun. 2002. - Vol. 203. - Pp. 385-391.

60. Ganeev R. A. Nonlinear refraction and nonlinear absorption of various media // J. Opt A: Pure Appl Opt. 2005. - Vol. 7. - Pp. 717-733.

61. Li F., Lu P., Long H., Yang G., Li Y., Zheng Q. Nonlinear absorption in CuPc-doped PMMA thin film in the femtosecond regime: Experimental and theoretical studies // Optics Express. — 2008.— Vol. 16 (19).— Pp. 14571-14581.

62. Shelkovnikov V., Safonov V., Plekhanov A., Zhuravlev F. Nonlinear optical properties of organic molecular assembles and fractal metallic clusters //J. of Structural Chemistry.— 1993. — Vol. 34 (6). — Pp. 909-922.

63. Olsen A., Kafafi Z. Gold cluster laden polydiacetylenes novel materials for nonlinear optics // J. Am. Chem. Soc. — 1991,— Vol. 113.— Pp. 77587760.

64. Venkatram N., Kumar R. S. S., Rao D. N., Medda S. K., De S., De G. Nonlinear optical absorption and switching properties of gold nanoparticle doped Si02~Ti02 sol-gel films //J. Nanosci. Nanotechnol. — 2006. — Vol. 6. Pp. 1990-1994.

65. Kyong M., Lee M. Z-scan studies on the third-order optical nonlinearity of Au nanoparticles embedded in ТЮ2 // Bull. Korean Chem Soc. — 2000. — Vol. 21 (l).-Pp. 26-29.

66. Gong H.-M., Zhou Z.-K., Xiao S., Song H., Su X.-R., Li M., Wang Q.-Q. Intensity-dependent optical nonlinear absorption and refraction of gold nanorods 11 Chin. Phys. Lett. — 2007. — Vol. 24 (12). — Pp. 3443-3446.

67. Unnikrishnan К. P., Nampoori V., Ramakrishnan V., M.Umadevi, Val-labhan C. Nonlinear optical absorption in silver nanosol // J. Phys. D: Appl Phys. 2003. - Vol. 36. - P. 1242-1245.

68. Lee Y., Yan Y., Polavarapu L., Xua Q.-H. Nonlinear optical switching behavior of Au nanocubes and nano-octahedra investigated by femtosecond z-scan measurements // Appl. Phys. Lett. — 2009. — Vol. 95. — P. 023105.

69. Zvezdin A. K., Kotov V. A. Modern Magnetooptics and Magnetooptical Materials. — Bristol: IOP Publishing, 1997.

70. Звездин А., Котов В. Магнитооптика тонких пленок.— Москва: Наука, 1988. — Р. 191.

71. Веппетапп Н. К. Theory of nonlinear magnetooptics in metals //J. Magn. Magn. Mater. — 1999. — Vol. 200. — Pp. 679-705.

72. Kirilyuk A. Nonlinear optics in application to magnetic surface and thin films // Journal of Magn. and Mag. Materials. — 2002. — Vol. 35. — Pp. 189-207.

73. Richard N., Dereux A., Bourillot E., David Т., Goudonnet JScheur-er F., Beaurepaire E. Kerr and Faraday rotations of magneto-optical multilayers under the condition of total internal reflection // Phys. Stat. Sol. (b). 1999. - Vol. 215. - Pp. 225-232.

74. Belotelov V., Bykov D., Doskolovich L., Kalish A., Zvezdin A. Extraordinary transmission and giant magneto-optical transverse Kerr effect in plasmonic nanostructured films //J. Opt. Soc. Am,. B. — 2009. — Vol. 26 (8).-Pp. 1594-1598.

75. Zutic I., Fabian J., Sarma S. D. Spintronics: fundamentals and applications /1 Rev. of Modern Physics. — 2004. — Vol. 76. P. 323.

76. Захарченя В., Коренев В. Интегрируя магнетизм в полупроводниковую электронику // УФН. — 2005. — Vol. 175 (6).-Р. 628.

77. Lutsev L., Stognij A., Novitskii N., Stashkevich A. Giant injection mag-netoresistance in the heterostructure gallium arsenide/granular film with cobalt nanoparticles // JMMM. — 2006. — Vol. 300(1). — P. el2.

78. Lee С., He H., Lamelas F., Vavra W., Uher СClarke R. Magnetic anisotropy in epitaxial Co superlattices // Phys. Rev. B. — 1990. — Vol. 42. P. 1066.

79. Абрикосов А. Основы теории металлов, — M.: Наука, 1987.

80. Григорьев И., Мейлихов Е. Физические величины. — Энергоатомиздат, 1991.

81. Стогний А., Новицкий Н., Стукалов О. О неоднородном характере начальной стадии ионно-лучевого осаждения ультратонких пленок золота // Письма в ЖТФ. — 2004. — Vol. 30(6). — Pp. 87-94.

82. Стогний А., Мещеряков В., Новицкий Н., Fettar F. Пашкевич М. Магнитные свойства пленок кобальта на начальной стадии ионно-лучевого осаждения // Письма в ЖТФ.— 2009,— Vol. 35 (11).— Pp. 97-103.

83. Стогний А., Пашкевич М., Новицкий Н., Грибков В., Миронов В., Кецко В., Fettar F., Garad Н. Контролируемое получение наноразмерных пленок Со на Si (100) ионно-лучевым осажденим // Неорганические материалы. — 2009. — Vol. 45 (11). — Р. 1323-1329.

84. Мурзина Т., Шебаршин А., Колмычек И., Ганьшина Е., Акципетров О., Стогний А., Новицкий Н., Сташкевич А. Магнетизм планарных наноструктур кобальт-золото на поверхности кремния // Письма в ЖЭТФ.— 2009.— Vol. 136, вып. 1 (7).— Pp. 123-134.

85. Валыкина Е., Ганьшина Е., Кринчик Г. Магнитооптические свойства редкоземельных ортоферритов в области спин-переориентационных переходов // ЖЭТФ. 1987. - Vol. 1879. - Р. 93.

86. Fedyanin A. A., Didenko N. V., Sherstyuk N. E., Nikulin A. A., Akt-sipetrov 0. A. Interferometry of hyper-Rayleigh scattering by inhomoge-nious thin films // Opt. Lett — 1999. — Vol. 24. — R 1260.

87. Gonzalez-Diaz J. В., Garcia-Martin A., G.Armelles. Surface-magnetoplasmon nonreciprocity effects in noble-metal/ferromagnetic heterostructures // Phys.Rev.B. — 2007. — Vol. 76. — P. 153402.

88. Сидоров А. Инверсия поглощения и рассеяния при плазмонном резонансе в наночастицах с металлической оболочкой // ЖТФ. — 2006. Vol. 76 (10). - Pp. 136-139.

89. Abe М., Takeshi S. Magneto-optical enhancement by surface plasmon resonance in magnetic nano-onions with multicore-shell structures //J. Appl. Phys. 2005. - Vol. 97. - P. 10M514.

90. Jain P., Xiao Y., Walsworth R., Cohen A. Surface plasmon resonance enhanced magneto-optics (SuPREMO): Faraday rotation enhancement in gold-coated iron oxide nanocrystals // Nano Letters. — 2009. — Vol. 9 (4).- Pp. 1644-1650.

91. Zhou S.-M., Zhang X.-T., Gong H.-C., Zhang В., Wu Z.-S., Du Z.-L., Wu S.-X. Magnetic enhancement of pure 7—Ре20з nanochains by chemical vapor deposition //J. Phys.: Condens. Matter. — 2008.— Vol. 20 (7).-P. 075217.

92. Григорьев И., Мейлихов E. Физические величины.— Москва: Энергоатомиздат, 1991.

93. Rekha R., Ramalingam A. Nonlinear characterization and optical limiting effect of carmine dye // Indian Journal of Science and Technology. — 2009. Vol. 2 (8). - Pp. 27-31.

94. Kolmychek I., Murzina Т., Fourier S., Wouters J., Valev V., Verbiest Т., Aktsipetrov O. Second harmonic generation in core (shell) 7-Fe203 (Au) nanoparticles // Solid State Phenomena.— 2009.— Vol. 152-153.— Pp. 508-511.

95. Kolmychek I., Murzina Т., Fourier S., Wouters J., Verbiest T., Akt-sipetrov 0. Nonlinear optics of magnetic nanoparticles // Book of Abstracts of Moscow International Symposium on Magnetism" (Россия, Москва, июнь 2008). — 2008. — Pp. 90-91.

96. Kolmychek I., Murzina Т., Aktsipetrov O., Cebollada A., Armelles G. Nonlinear-optical studies of magneto-plasmonic nanosandwicb.es // Тезисы конференции "Frontiers in Optics: Laser science XXIV" (США, Рочестер, октябрь 2008). — 2008. — P. 118.

97. Kolmychek I., Murzina Т., Fourier S., Wouters J., Verbiest Т., Valev V, Aktsipetrov O. Magnetic hyper-Rayleigh scattering in core (shell) nanoparticles // Сборник тезисов конференции "Spin Waves" (Россия, Санкт-Петербург, июнь 2009). — 2009. — P. 60.