Фемтосекундная спектроскопия и ближнепольная микроскопия оптически анизотропных метаматериалов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

Щербаков Максим Радикович

Фемтосекундная спектроскопия и ближнепольная микроскопия оптически анизотропных метаматериалов

01.04.21 - лазерная физика

ч

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 2012 1 (^др 1Ш

\

005011303

Работа выполнена на кафедре квантовой электроники физического факультета Московского государственного университета имени М. В. Ломоносова

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук, профессор Федянин Андрей Анатольевич

Официальные оппоненты:

Доктор физико-математических наук, профессор Тиходеев Сергей Григорьевич, зав. лаб. теории полупроводниковых структур Института общей физики им. А. М. Прохорова РАН, Москва

Кандидат физико-математических наук, доцент Шкуринов Александр Павлович, кафедра общей физики и волновых процессов физического факультета МГУ им. Ломоносова, Москва

Ведущая организация:

Санкт-Петербургский государственный национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики

Защита состоится 15 марта 2012 г. в 15:00 на заседании диссертационного совета Д 501.001.31 при Московском государственном университете имени М. В. Ломоносова по адресу: 119991, Москва, Ленинские горы, МГУ, ул. Академика Хохлова, дом 1, стр. 62, корпус нелинейной оптики, аудитория им. С. А. Ахманова. С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ.

Автореферат разослан " февраля 2012 г.

Ученый секретарь диссертационного совета Д 501.001.31, доцент

¿ШЩ

.инова

Общая характеристика работы

Диссертационная работа посвящена экспериментальному исследованию оптических эффектов в плазмонных метаматериалах методами ближнепольной оптической микроскопии, генерации оптических гармоник, а также фемтосекундной спектроскопии. Особое внимание уделено изучению влияния метаматериалов на состояние поляризации взаимодействующего с ними электромагнитного излучения, спектроскопии и ближнепольной поляриметрии эффектов, связанных с оптической анизотропией метаматериалов, исследованию динамики состояния поляризации импульсов, отраженных от анизотропных метаматериалов, а также влияния резонансного возбуждения плазмон-поляритонов на нелинейно-оптические свойства метаматериалов, обладающих оптическим магнетизмом.

Актуальность представленных результатов обусловлена фундаментальной проблемой управления электромагнитным излучением с помощью искусственно созданных сред. Существует класс нанострукту-рированных сред, называемых плазмонными метаматериалами, оптические свойства которых определяются возбуждением в них плазмон-поляритонов (ПП) - связанных колебаний электромагнитного излучения и плазмы свободных электронов металла. Отличительной особенностью метаматериалов является то, что их отклик на внешнее электромагнитное излучение определяется скорее формой наноструктурирования, чем диэлектрическими свойствами веществ, из которых он изготовлен. Простейшими примерами плазмонных метаматериалов являются тонкие поликристаллические пленки благородных металлов, анизотропно структурированные в их плоскости; такая форма структурирования наводит оптическую анизотропию, несмотря на изотропность исходных материалов. Оптическая анизотропия метаматериалов, усиленная резонансным возбуждением ПП, позволяет использовать их в качестве традиционных поляризационных элементов, таких как поляризатор и волновая пластина, несмотря на субволновые толщины используемых пленок. Возможности современных литографических методик, производящих структурирование тонкопленочных сред на масштабах вплоть до сотых долей длины волны электромагнитного излучения видимого диапазона, позволяют создавать более сложные формы метаматериалов, которые обладают уникальными электромагнитными свойствами, такими как отрицательный показатель преломления и оптический магнетизм.

Существует необходимость всестороннего изучения оптических метаматериалов с помощью оптических методик, позволяющих производить

прямые наблюдения распределения интенсивности ПП в плоскости образца. К таким методикам, прежде всего, относится сканирующая оптическая микроскопия ближнего поля, поскольку она позволяет исследовать безызлучательные решения уравнения Максвелла, которые поддерживают плазмонные метаматериалы. Несмотря на развитость методики, исследования поляризационных свойств оптически анизотропных метама-териалов в ближнем оптическом поле до сих пор произведены не были. Поскольку ПП является квазичастицей с характерным временем жизни, лежащим на субпикосекундных масштабах, представляет особый интерес изучение динамики состояния поляризации фемтосекундных лазерных импульсов, которые взаимодействуют с анизотропным плазмонным мета-материалом. Наконец, ПП позволяют концентрировать энергию электромагнитного поля вблизи поверхности металла, что позволяет наблюдение усиленных на несколько порядков нелинейно-оптических явлений, таких как, например, генерация оптических гармоник. В рамках нелинейной оптики метаматериалов изучаются возможности управления нелинейно-оптическим откликом сред при помощи их наноструктурирования, поэтому экспериментальное исследование эффектов генерации оптических гармоник в метаматериалах, обладающих оптическим магнетизмом, является актуальной и новой задачей.

Целью диссертационной работы является экспериментальное исследование спектральных, временных и ближнепольных характеристик оптического отклика оптически анизотропных плазмонных метаматериалов, а также исследование нелинейно-оптического отклика плазмонных метаматериалов, обладающих оптическим магнетизмом.

Научная новизна работы состоит в следующем:

1. Проведена спектроскопия оптической анизотропии плазмонных метаматериалов. Показано, что величина эффектов линейного двулучепре-ломления и линейного дихроизма зависит от типа и параметров резонанса ПП, присущего среде. Продемонстрирована принципиальная возможность осуществления произвольного поляризационного преобразования с помощью анизотропной наноструктуры, поддерживающей возбуждение распространяющихся ПП со спектральной формой линии типа Фано.

2. Экспериментально продемонстрирована сверхбыстрая динамика поляризации фемтосекундных лазерных импульсов, отраженных от поверхности плазмонной среды, обладающей оптической анизотропией.

3. Экспериментально получена карта распределения величины эффекта линейного дихроизма в ближнем оптическом поле плазмонных нано-полос в условиях возбуждения локальных ПП. Продемонстрирована суб-

волновая плазмон-шщуцированная модуляция эффекта линейного дихроизма.

4. Проведена частотно-угловая спектроскопия генерации второй и третьей оптических гармоник в метаматериалах, обладающих оптическим магнетизмом, в области резонансов распространяющихся ПП и резонан-сов ПП с ненулевым магнитным моментом. Показано, что форма угловых спектров эффективности генерации гармоник зависят от симметрии распределения токов при возбуждении резонанса ПП излучением накачки.

Практическая значимость работы заключается в разработке новых методов управления состоянием поляризации лазерного излучения при помощи плазмонных метаматериалов. На основании результатов работы оформлена и подана заявка на патент.

На защиту выносятся следующие основные положения:

1. Существует принципиальная возможность осуществления произвольного преобразования состояния поляризации электромагнитного излучения видимого и ИК-диапазонов при помощи анизотропных плазмо-ных метаматериалов.

2. Имеет место сверхбыстрая динамика состояния поляризации излучения внутри одиночного фемтосекундного импульса, отраженного от плазмонного метаматериала.

3. Величина ближнепольного аналога линейного дихроизма имеет субволновую пространственную модуляцию в плоскости анизотропного плазмонного метаматериала, а ее среднее значение совпадает со значением линейного дихроизма, измеренным в дальнем поле.

4. Существует принципиальное отличие формы угловых спектров эффективности ТГ при возбуждении в метаматериалах типа "fishnet" резонансов с различной симметрией распределения токов.

Личный вклад автора является определяющим: все результаты работы получены либо лично автором, либо при его непосредственном участии.

Апробация работы проводилась на следующих конференциях:

• Международная конференция "Metamaterials'2011", Барселона, Испания, октябрь 2011.

• Международная конференция "Plasmeta'2011", Самарканд, Узбекистан, сентябрь 2011.

• Международная конференция "International Conferences on

Coherent and Nonlinear Optics/ Lasers, Applications, and Technologies

(ICONO/LAT)", Казань, Россия, август 2010.

• Международная конференция "5th International Conference on Materials Science and Condensed Matter Physics", Кишинев, Молдавия, сентябрь 2010.

• Международная конференция "International OSA Network of Students-8 (IONS-8)", Москва/Россия, июнь 2010.

• Всероссийская конференция "0птика-2009", Санкт-Петербург, Россия, сентябрь 2009.

• Международная конференция "Progress in electromagnetics research symposium", Москва, Россия, август 2009.

• Международная конференция "SPIE Photonics Europe", Прага, Чехия, апрель 2009.

• Международная конференция "4th International Conference on Materials Science and Condensed Matter Physics", Кишинев, Молдавия, сентябрь 2008.

• Международная конференция "NATO Advanced Research Workshop on Metamaterials for Secure Technology and Communication Technologies", Марракеш, Марокко, май 2008.

• Международный симпозиум "Taiwan-Russian Joint Symposium on Na-nostructures for Photonics and Optoelectronics Applications", Тайпей, Тайвань, ноябрь 2007.

Содержание работы

Первая глава содержит обзор литературы, посвященный оптическим эффектам в наноструктурированных материалах, возникающим за счет возбуждения в них поверхностных плазмон-поляритонов. Основное внимание уделено эффектам в оптически анизотропных наноструктурах и метаматериалах, обладающих оптическим магнетизмом. На основе литературных данных сформулированы цели и задачи диссертации.

Во второй главе приводятся экспериментальные результаты исследования оптической анизотропии плазмонных нано- и микроструктур в спектральной и временной областях. Описывается процедура приготовления трех образцов разного типа, их морфология и геометрические параметры. Описываются экспериментальные установки для микроспектропо-ляриметрии и эллипсометрии в спектральном диапазоне, а также экспериментальная установка для измерения сверхбыстрой динамики параметров Стокса. Результаты исследования параметров оптической анизотропии в спектральном пространстве для трех образцов обсуждаются в контексте

Рис. 1: а) Изображение массива золотых нанополос, полученное в атомно-силовом микроскопе, б) Изображение массива нанощелей в золотой пленке, полученное в растровом электронном микроскопе, в) Изображение золотой микрорешетки, полученное в атомно-силовом микроскопе.

влияния формы плазмон-поляритонного резонанса на абсолютную величину и частотную дисперсию двулучепреломления и дихроизма.

Исследуемые образцы представляют собой регулярно и анизотропно структурированные пленки золота, нанесенные на диэлектрические подложки. Первый образец, изготовленный на основе золотой пленки толщиной 40 нм при помощи электронно-лучевой литографии с использованием положительного резиста, состоит из массива золотых нанополос с периодом 300 ± 10 нм, шириной полос 80 ± 5 нм и длиной полос 30 мкм, расположенных на подложке из плавленого кварца (рис. 1а). Второй образец, изготовленный на основе пленки той же толщины, но с использованием отрицательного резиста, представляет собой упорядоченный с периодом 310 ± 10 нм массив длинных сквозных щелей шириной 80 ± 5 нм, расположенных на подложке из плавленого кварца (рис. 16). Третий образец (образец золотой микрорешетки) был изготовлен термическим напылением слоя золота толщиной 50 нм на полимерную решетку с периодом 1.5 мкм и глубиной модуляции профиля поверхности около 30 нм (рис. 1в). Первый и второй образцы предоставлены Национальным тайваньским университетом (г. Тайпей, Тайвань).

Для спектрополяриметрии образцов была собрана установка, позволяющая измерять спектры пропускания микрообразцов в видимом и ближнем ИК-диапазонах. Особенностями установки являются малый диаметр освещаемой поверхности 20 мкм); возможность поляриметрии при помощи широкополосных поляризатора и анализатора, а также волновых пластин, работающих на длине волны 625 нм; малая числовая апертура освещающей системы 0.04); наличие спектрометра на основе кремниевой ПЗС-линейки (диапазон работы 400нм-1000нм).

Для эллипсометрии образцов была собрана установка, позволяющая измерять спектры отражения образцов и их эллипсометрических параметров в ближнем ИК-диапазоне. Особенностями установки являются синхронное детектирование на частотах оптического прерывателя пучка и фотоупругого модулятора, а также возможность измерения всех элементов матрицы Мюллера, соответствующей оптически анизотропной среде.

Для изучения динамики состояния поляризации внутри импульса, модифицированного плазмонными структурами, была собрана установка по измерению динамики параметров Стокса. Использовалось излучение волоконного лазера на основе кварцевого одномодового волокна, легированного ионами эрбия, состоящее из последовательности импульсов длительностью 130 фс с частотой повторения 76 МГц, со средней мощностью 140 мВт. Циркулярно поляризованное после четвертьволновой пластины излучение разделялось на два канала поляризационным светоделителем. Установка позволяла производить измерения временных корреляционных функций четвертого порядка сигнальных импульсов, отраженных от образца в первом канале, и опорных импульсов во втором канале при помощи генерации излучения суммарной частоты в кристалле бета-бората бария, детектируемого в виде напряжения на кремниевом фотодиоде С/(т):

/оо /*оо

\Е8щ{*)\2\Ете{{т -¿)\2(И' = / (1)

-ОО —оо

где т - время задержки между импульсами, изменяемое при помощи транслятора линии задержки с шагом 13.3 фс. Для анализа динамики состояния поляризации в канал, содержащий образец, после образца помещался анализирующий модуль, состоящий из полуволновой пластины и фотоупругого модулятора. При корректном расположении этих элементов значения амплитуд сигнала на частотах F прерывателя и / и 2/ модулятора, измеряемых при помощи синхронного детектора, позволяют рассчитать значения параметров Стокса излучения для фиксированного значения т. В процессе измерений строились зависимости параметров Стокса импульсов, отраженных от образца, от времени задержки между сигнальным и опорным импульсами.

Приведены спектры пропускания света образцом №1 массива нанопо-лос для поляризации падающего излучения, направленной вдоль и поперек полос. В спектре, полученном для поляризации, ортогональной полоскам, наблюдается резонанс: длина волны А = 585 нм соответствует минимуму пропускания. Резонанс экстинкции возникает вследствие ре-

зонанса поляризуемости субволновых частиц, описывемых уравнением Р{(ш) ~ 1/(£{ [ег(ш) — £1] + £1), где £г(ш) - диэлектрическая проницаемость материала частицы, £1 - диэлектрическая проницаемость окружения, а Ь{ - коэффициент, зависящий от формы и размеров частицы, а также поляризации падающего света (г = х, у, г). Для исследуемых нанополос Ьу ~ 0.21 и знаменатель выражения обращается в нуль при Л ~ 580 нм, что совпадает с экспериментально полученным положением линии экстинкции.

Спектры пропускания света образцом №2 массива нанощелей в золотой пленке были измерены при изменении угла падения р-поляризованного света на образец в пределах от —10° до 50° с шагом 1° так, что плоскость падения была перпендикулярна щелям. На спектре присутствует светлая линия, соответствующая локальному максимуму пропускания в частотном или угловом сечениях. Положению максимума соответствует закон дисперсии ПП, возбужденного на решетке с помощью — 1го порядка дифракции на границе раздела металл-подложка и описываемого формулой :

' (2>

при j — —1, где £1 - диэлектрическая проницаемость материала подложки, а е'2 - действительная часть диэлектрической проницаемости золота. Совпадение этой зависимости с экспериментально полученным положением резонанса пропускания подтверждает плазмонную природу резонансных особенностей в спектрах пропускания. Спектральная форма линии является асимметричной и носит название резонанса типа Фано. Комплексная передаточная функция среды описывается двумя слагаемыми:

т(и) = А +-е——. (3)

и — (¿о + г-у

Первое слагаемое содержит полевой коэффициент пропускания средой излучения, не взаимодействовавшего с плазмонной модой, а второй - резонансный член в виде лоренцевой формы линии. Лоренцев резонанс выписан в приближении 7 «о и Д о>о, где Д - расстройка частоты.

Спектры отражения образца №3 золотой микрорешетки измерены как функция угла падения р-поляризованного света на образец в диапазоне углов от —1.5° до 2.5° и длин волн от 1350 нм до 1650 нм. На спектрах видны два провала, положение которых зависит от угла падения света

на образец. Каждый из провалов является проявлением возбуждения на поверхности металлической пленки ПП, спектральное положение резо-нансов которых определяется условием фазового синхронизма (2) при ] = ±1. Расщепление законов дисперсии для ^ = 1 и= — 1 при нормальном падении является следствием снятия вырождения плазмонных мод и приводит к возникновению запрещенной зоны шириной около 70 нм.

Преобразования состояния поляризации, осуществляемые с помощью образца №2, нанесены на поверхность верхней полусферы единичной сферы Пуанкаре на рис. 2 для длин волн А = 670 — 700 нм и значений азимутального угла ф = 0° — 90°. Траектории на сфере Пуанкаре, описывающие возможные выходные состояния поляризации для фиксированной длины волны, являются замкнутыми, поскольку при ф = 0° и ф = 90° горизонтальная поляризация не претерпевает изменений. Различные траектории на сфере соответствуют различным длинам волн в пределах А = 670 — 700 нм или углам падения света на образец в пределах в = 46° — 54°. Результаты измерений демонстрируют покрытие выходными состояниями поляризации 80% поверхности верхней полусферы; нижняя полусфера покрывается симметрично для ф = —90° — 0°.

Методом "поляризатор-анализатор" в приближении отсутствия деполяризации излучения образцом были построены зависимости угла ориентации плоскости поляризации и эллиптичности 8 состояния поляризации излучения на выходе из структуры от угла ф ориентации плоскости поляризации падающего линейно поляризованного излучения и длины волны. Экспериментальные зависимости Е(ф) и <р(ф) были аппроксимированы зависимостями, следующими из описания наноструктур в виде дву-лучепреломляющих и дихроичных сред в формализме матриц Джонса, с двумя параметрами аппроксимации: отношением полевых коэффициентов прохождения р- и ¿'-поляризованного света £ и разностью фаз между ними Аф, внесенной исследуемым образцом. Первая величина характеризует линейный дихроизм образца, вторая - линейное двулучепрелом-ление. На рис. За приведены графики спектральной зависимости величин

ре, описывающие возможные состояния поляризации на выходе из образца №2.

400 500

Длина волны (нм)

Длина волны (нм)

1450 1500 1550 1600

Длина волны (нм)

Рис. 3: а) Спектры разниц эффективных показателей преломления Ап (черные круги) и поглощения Ак (белые круги) для обыкновенной и необыкновенной волн образца №1. б) Спектры эллипсометрических параметров £2 и Аф образца №2 для угла падения в = 50° света на образец, в) Спектры эллипсометрических параметров и Аф образца №3 для угла падения 6 — 2° света на образец. Сплошными кривыми изображена аппроксимация зависимостей выражением (3).

Ак = Л 1п^/(2-тгЛ) и Ап — \Аф/(2тгК), где /г - толщина золотой пленки, для образца нанополос. Графики указывают на усиление дихроизма в области плазмон-поляритонного резонанса при Л = 585 нм и на рост дву-лучепреломления в области этого резонанса. На длине волны А = 640 нм £ обращается в нуль, а Аф выходит на насыщение и при дальнейшем увеличении длины волны почти не изменяется. В области А < 520 нм, где длина пробега ПП меньше длины волны возбуждающего его света, двулу-чепреломление отсутствует, что указывает на существенное влияние ПП на величину эффекта. Аналогичным образом были получены спектральные зависимости Д^(А) и {(А) для образца нанощелей. Форма спектра дихроизма также повторяет форму спектра пропускания света с поляризацией поперек щелей и содержит асимметричный резонанс типа Фано. Максимальное значение фазовой задержки, достигаемое при помощи образца нанощелей в данном спектральном диапазоне (0-887Г на длине волны 730нм), приблизительно в 7 раз больше значения для образца нанополос (0.13-7Г на длине волны 630нм). На рис. Зв приведены результаты динамической эллипсометрии для образца золотой микрорешетки, с помощью которой были измерены величины £ и Аф. В сравнении с предыдущими образцами образец микрорешетки демонстрирует самый большой перепад значения Аф, составляющий 1.87т и располагающийся на длинноволновом краю плазмонной запрещенной зоны. Зависимости аппроксимированы в области длинноволнового резонанса спектральной линией типа Фано (3).

Измерения эллипсометрических параметров образцов с резонансами плазмон-поляритонов различных типов указывают на различное влияние ПП на силу оптической анизотропии в образце. Максимальная величина фазовой задержки, вносимой между собственными линейно поляризованными волнами, и ее пространственно-частотная дисперсия имеют разный порядок величины на образцах с резонансами разной добротности. Сводные данные о двулучепреломлении образцов приведены в таблице 1. Видно, что максимальный перепад фазовой задержки в окрестности резонанса и ее максимальная дисперсия растут с увеличением добротности резонанса ПП.

Образец 1 2 3

Макс, фазовая задержка, рад 0.137Г 0.88тг 1.8тг

Перепад задержки, рад 0.137Г 0.5тг 1.8тГ

Макс, дисперсия задержки, нм-1 0.006 0.15 0.24

Добротность резонанса 7.3 27 90

Время жизни ПП, фс 3 20 65

Таблица 1: Характеристики резонансов изученных образцов, а также характерные величины, определяющие спектральные характеристики дву-лучепреломляющих способностей образцов.

Приводится доказательство возможности осуществления произвольного преобразования состояния поляризации при помощи наностуктур с резонансом пропускания или отражения типа Фано. Показывается, что в случае резонанса типа Фано А ~ £у является необходимым условием для перепада фазовой задержки Лф от 0 до п в окрестности резонанса ПП. При определенных значениях величины ф фазовая задержка между обыкновенной и необыкновенной волнами может быть перестроена путем изменения длины волны или угла падения излучения, и структура может быть использована в качестве волновой пластины с произвольной фазовой задержкой.

Приводятся результаты измерения динамики состояния поляризации внутри фемтосекундных импульсов, отраженных от образца №3. Измерения временной эволюции параметров Стокса внутри импульсов, отраженных от образца., производились для различных значений угла ориентации плоскости поляризации падающего излучения ф в диапазоне от —10° до 60° с шагом 5°, где ■ф = 0° соответствует вертикальной поляризации, ориентированной вдоль полос. При ф — 0° значения параметров Стокса являются постоянными в рамках ошибки эксперимента, составля-

Рис. 4: Слева: экспериментально измеренная динамика параметров Сток-са внутри отраженного импульса при ф = 35°. Темно-серые эллипсы обозначают среднюю траекторию вектора напряженности электрического поля в моменты времени (слева направо) — 200 фс, —100 фс, Офс, 100 фс и 200 фс. Светло-серый эллипс иллюстрирует степень деполяризации состояния поляризации. Справа: расчет динамики параметров Стокса согласно модели взаимодействия импульса и системы с резонансом типа Фано. Сплошной линией обозначены графики зависимостей параметра йь пунктирной - ¿2, штрихдунктирной - йз-

ющей 0.1, и соответствуют начальному состоянию поляризации, то есть вертикальному линейно поляризованному. При отклонении значения ф от нуля наблюдается модификация состояния поляризации ближе к концу импульса. При этом в начальные моменты времени поляризация ближе к вертикальной линейной, чем к поляризации падающего импульса, что объясняется временной задержкой р-поляризованной компоненты отраженного импульса относительно я-поляризованной. Состояния поляризации изменяются на масштабах десятков фемтосекунд; например, при ф = 20° за время 100 фс происходит переключение между линейным (отношение полуосей эллипса поляризации 0.1) и круговым (отношение полуосей 0.8) состояниями поляризации. На рис. 4 слева приведены временные зависимости значений нормированных параметров Стокса Si = для характерного значения угла ф = 35°.

Было построено описание динамики состояния поляризации с использованием результатов спектроскопии эллипсометрических параметров образца. В приближении описания спектральной линии резонанса ПП линией типа Фано рассчитана временная функция отклика среды на 8-возмущение. По теореме о Фурье-образе свертки двух функций посчитан временной профиль фемтосекундного импульса, отраженного от образца. Поскольку данный расчет дает явную зависимость напряженности электрического поля от времени как для в-, так и для р-поляризованного излу-

чения, можно построить явную зависимость траектории вектора Е{г, Ь) в пространстве и времени. Путем свертки полученной функции с опорным импульсом рассчитываются временные зависимости параметров Стокса. Пример такой зависимости приведен для угла ф — 35° на рис. 4 справа. Расчеты показали качественное сходство временных зависимостей параметров Стокса с экспериментальными. Также было рассчитано максимальное значение деполяризации, вызванной усреднением состояний поляризаций по времени, составившее 0.5, что соответствует максимальному экспериментально обнаруженному значению.

В третьей главе приводятся результаты исследования отклика анизотропных плазмонных наноструктур в ближнем оптическом поле. Описывается методика динамической поляриметрии эффекта линейного дихроизма, а также возможность ее использования в сканирующей микроскопии ближнего поля. Описывается установка сканирующей ближне-польной поляриметрии эффекта линейного дихроизма и приводятся результаты измерения карт распределения величины ближнепольного аналога эффекта линейного дихроизма (ЛД) вблизи упорядоченного массива золотых нанополос при лазерном возбуждении резонанса локальных плазмон-поляритонов.

В качестве исследуемого объекта был выбран образец №1. Для изучения поляризационных свойств плазмонных нанорешеток в ближнем оптическом поле использовалась установка сканирующей оптической модуляционной поляриметрии ближнего поля, созданная на основе сканирующего зондового микроскопа и фотоупругого модулятора света, работающего на частоте / = 47 кГц. Использовались зонды, диаметр апертуры которых составлял 50-100 нм, что позволило оптически разрешить полосы, находящиеся на расстоянии 300 нм друг от друга. Расстояние между концом зонда и поверхностью образца контролировалось с помощью датчика силы квазитрения на основе кварцевого камертонного резонатора. Образец освещался слабосфокусированным лазерным пучком с длиной волны А = 532 нм, расстояние между концом зонда и поверхностью образца поддерживалось равным Л/20 с помощью трехкоординатного пьезоманипуля-тора сканирующего зондового микроскопа. Собранное оптическим волокном излучение направлялось на фотоэлектронный умножитель, сигнал с которого усиливался и разделялся на два канала. Первый канал представлял собой синхронный усилитель, детектирующий амплитуду модуляции [7г/ сигнала на частоте 2/. Сигнал во втором канале, \JbCi пропускался через фильтр нижних частот. Оба сигнала направлялись на АЦП электронного контроллера сканирующего зондового микроскопа. В процессе

п &

Мш | <

-0.35 -0.25 -0.20 -О.

Рис. 5: а) Карта распределения некалиброванной величины линейного дихроизма Ббл вблизи поверхности образца плазмонной нанорешетки. б) Карта распределения абсолютной величины линейного дихроизма вблизи края образца, в) Сечение карты распределения абсолютной величины линейного дихроизма по белой пунктирной линии. Пунктиром обозначено значение ЛД, измеренное в дальнем поле.

сканирования зондом одновременно измерялись два растра, содержащие распределение сигналов Е7г/ и и ос в плоскости образца, С/г / является мерой линейного дихроизма среды, а IIос - пропускательной способности среды в данной точке растра. Карта распределения ближнепольного аналога ЛД над образцом рассчитывается по формуле = С С/г//Уде, ГДе С - константа нормировки. Измерения состояли из сканирования края области наноструктурирования; при этом область без нанополос использовалась для определения доли ЛД, вызванной анизотропией ближнепольного зонда. Итоговое значение величины ЛД определялось по формуле, полученной в рамках описания поляризационных свойств элементов установки в виде матриц Джонса:

а-?

(4)

Здесь £ = С/г//(2/о(^.)Усс) ~~ величина, измерявшаяся над подложкой, = и'2,/{2JQ{A)U'DC) - величина, измеренная над образцом, а ^{А) -значение функции Бесселя нулевого порядка от амплитуды колебаний фазовой задержки модулятора А ~ 2.408.

Распределение величины в плоскости образца приведено на

рис. 5а и представляет собой упорядоченный массив хорошо разрешенных полос. Среднее значение дихроизма в области подложки использовалось в выражении (4) для вычисления действительного значения величины Г>бп над образцом. Результат измерений представлен на рис. 56. Линейный дихроизм над образцом везде принимает отрицательное значение;

среднее по области образца значение -0.21 ±0.03 соответствует значению линейного дихроизма, измеренного в дальнем поле для этой длины волны -0.20 ±0.02.

Схематически представлены сечения двумерных распределений различных величин, измеряемых в эксперименте (рис.6). Видно, что максимумы распределения модуля величины линейного дихроизма соответствуют пространству между полосами. Данный эффект может быть объяснен при помощи данных по распределению величин интенсивностей, измеренных в поляризации падающего излучения вдоль (Тх) и поперек (Ту) полос, - среднее значение величины Ту и глубина ее модуляции меньше Тх. Первое обстоятельство объясняется большими омическими потерями при возбуждении ПП, а второй факт объясняется оптическим размытием краев индивидуальных нанополосок за счет появления в их субволновой окрестности нескомпенсиро-ванных зарядов, вызванных колебаниями плазмы в условиях резонанса ПП.

В четвертой главе приводятся результаты исследования эффектов генерации оптических гармоник в метаматериале, обладающего оптическим магнетизмом, методом угловой спектроскопии. Результаты обсуждаются в контексте влияния типа плазмонных резонансов на формирование нелинейно-оптического отклика образца.

Образец метаматериала состоит из многослойной тонкопленочной структуры Аи/М^О/Аи с толщинами слоев 20нм/65нм/20нм, расположенной на толстой подложке из плавленого кварца. Слои золота и оксида магния перфорированы массивом упорядоченных прямоугольных отверстий длиной 450 нм, шириной 250 нм и периодом упаковки 500 нм в обоих направлениях. Параметры образца были подобраны таким образом, что-

Рис. 6: Схематически, снизу вверх: геометрическое положение образца; сечение изображения образца в АСМ; сечение изображения образца, полученное в режиме измерения топографии поверхности с помощью поддержания постоянными сил квазитрения; сечения распределений оптического сигнала при освещении светом с поляризацией поперек (Ту) и вдоль (Тх) полос; сечения распределения величины линейного дихроизма.

бы резонансы структуры лежали в спектральной области используемых источников лазерного излучения. Образец был изготовлен в Институте прикладной физики Йенского университета (Иена, Германия) методом электронно-лучевой литографии.

Для изучения угловых зависимостей нелинейно-оптического отклика метаматериала в спектральной области его магнитного резонанса была собрана установка для наблюдения эффекта генерации оптических гармоник в прошедшем и отраженном излучении. Излучение второй гармоники импульсного Ыс1:УАО лазера с длительностью импульса 5 пс и частотой следования импульсов 5 кГц параметрически усиливает излучение непрерывного затравочного лазера с полосой перестройки 1490 -т-1650 нм. Состояние поляризации накачки контролируется полуволновой пластиной и призмой Глана. Излучение накачки фокусируется на поверхность короткофокусной линзой в пятно диаметром около 150 мкм, положение и размер которого контролируются 1пСаАз-камерой. Излучение второй (ВГ) и третьей (ТГ) оптических гармоник, отфильтрованное от излучения накачки поглощающими фильтрами и проанализированное призмой Глана, детектировалось с помощью фотоэлектронного умножителя (ФЭУ), работающего в пропорциональном режиме. Импульсы с ФЭУ усиливались и направлялись на цифровой осциллограф с функцией стробируемого интегрирования. Во всех измерениях средняя мощность излучения, попадающего на образец, удерживалась на уровне 3 мВт, пиковые интенсивности составляли 60 МВт/см2. Для изучения угловых зависимостей эффективности генерации оптических гармоник в спектральной области резонансов распространяющихся плазмон-поляритонов была собрана установка на основе импульсного титан-сапфирового лазера с диапазоном перестройки 690-г1060 нм. Излучение проходит через оптический прерыватель пучка и попадает на полуволновую пластину и призму Глана, которые регулируют мощность и состояние поляризации излучения накачки. Излучение накачки фильтруется красным фильтром и фокусируется в пятно диаметром 300 мкм. Средняя мощность излучения, попадающего на образец, удерживалась на уровне 50мВт, пиковые интенсивности составляли 15 МВт/см2. Излучение ВГ, отфильтрованное от излучения накачки фильтрами ВС39 и проанализированное призмой Глана, детектировалось с помощью ФЭУ, работающего в пропорциональном режиме. Импульсы с ФЭУ усиливались и направлялись на синхронный усилитель, работающий на частоте прерывателя.

Приведены результаты измерений спектров коэффициентов отражения Д(А) и пропускания Т(А) метаматериалом р-поляризованного излу-

чения при ориентации поляризации вдоль малых полос образца. Коэффициент поглощения рассчитывался как А(Х) = 1 — Т(А) — Я(А). Показано, что на спектрах, полученных при нормальном падении света, имеются три максимума поглощения, два из которых располагаются в красной области спектра, а третий - в ИК-диапазоне. При увеличении угла падения первый и второй максимум расходятся в спектральном пространстве, а третий смещается в коротковолновую область спектра. Резонансы в видимой области спектра соответствуют распространяющимся плазмон-поляритонам, возбужденным на границе раздела золото-подложка при помощи 1го и — 1го порядков дифракции. Резонанс в области длины волны А = 1.55 мкм является резонансом с ненулевым магнитным дипольным моментом. Природа ненулевого магнитного момента заключается в том, что направления токов, текущих в двух золотых слоях метаматериала под воздействием резонансного излучения, являются противоположными. Далее в тексте этот резонанс будет упоминаться как магнитный или антисимметричный.

На угловых зависимостях интенсивности ВГ от образца метаматери-• ала для длин волн накачки 750 нм и 800 нм наблюдается малое значение интенсивности ВГ при нормальном падении света на образец, связанное с s-s-запретом. Зависимости являются немонотонными и содержат ряд особенностей - локальных максимумов при углах 3° и 22° для А = 750 нм и 9° и 30° для А = 800 нм. Максимумы соответствуют угловым положениям резонансов ПП, заведенных на поверхность структуры порядками дифракции с j = — 1 в выражении (2) для границ раздела золото-воздух и золото-подложка. На рис. 7 приведены угловые зависимости интенсивности ТГ от образца метаматериала для длин волн накачки 1600 нм и 1540 нм в геометрии "на просвет". Зависимость является немонотонной и обладает локальным максимумом, положение которого зависит от длины волны накачки и составляет 20° ± 5° для А = 1600 нм и 22° ± 2° для А = 1540нм.

Нелинейная поляризация среды записывается в виде:

р(") = J Ь(т,гш) : х(п) : (1{г,ш) : ЕоН)"^, (5)

где ¿(г, пи>) - фактор локального поля на частоте тио, х^ - эффективный тензор нелинейной восприимчивости n-го порядка, L(r, и) - фактор локального поля на частоте накачки, Eo(w) - вектор напряженности электрического поля накачки. L(г, тио) не зависит от угла падения, а компоненты х^ не обладают сильной угловой дисперсией. Таким образом,

Рис. 7: а) Угловой спектр интенсивности прошедшей третьей гармоники в рр-геометрии при длинах волн накачки 1540 нм и 1600 нм. б) Угловой спектр интенсивности излучения ТГ, полученный в приближении угловой дисперсии, вызванной тензорной природой х^. в) Угловые зависимости генерации ТГ при возбуждении антисимметричной моды (сплошная линия) и симметричной моды (пунктирная кривая), рассчитанные исходя из модели связанных нелинейных осцилляторов.

основным процессом, формирующим угловые спектры генерации ВГ при накачке электрических резонансов, является усиление локальных полей L(г, ш), которое может быть большим в условиях резонансного возбуждения ПП.

Усиленная плазмонными полями генерация ВГ и ТГ в метаматериалах типа "fishnet" была обнаружена ранее. Было показано, что спектры генерации ВГ и ТГ определяются усилением локальных полей. Однако форму полученных угловых спектров ТГ при накачке магнитного резонанса невозможно объяснить при помощи угловой дисперсии фактора локального поля на частоте накачки. Согласно (5) эффективность генерации ТГ определяется величинами L(r,noj), L(r,u>) и/или Первые два фактора не объясняют наличие максимума в угловых спектрах генерации ТГ, поскольку коэффициент пропускания на частоте третьей гармоники и поглощение на частоте накачки имеют монотонно убывающий характер зависимости от угла падения. В соответствии с (5) следовало бы ожидать монотонно убывающий характер зависимости интенсивности ТГ от угла. Напротив, в угловых спектрах ТГ наблюдается максимум.

Такое поведение спектральных зависимостей генерации ТГ может быть объяснено угловой дисперсией восприимчивости третьего порядка за счет вступания в силу различных компонент тензора х'3-1 • После применения перестановочных соотношений, обусловленных симметрией поверхности системы, можно ввести феноменологическую зависимость интенсивности ТГ от угла падения накачки на образец, дающую качественное описание угловых спектров ТГ при относительных значениях ком-

понент тензора нелинейной восприимчивости Ххххх = 0.42, Xx%z = 2.90, X{zxxz = 6.57, XzL = -2.23 (см. рис. 76).

Поскольку источником третьей гармоники в метаматериале является золото, обладающее наибольшей эффективной объемной величиной была построена модель генерации ТГ на основе рассмотрения собственных колебаний плазмы электронов в золотых слоях метаматериала. Гармонические колебания зарядовой плотности в системе описываются суперпозицией двух собственных колебаний системы, соответствующих токам, текущим в обоих слоях в одном направлении (симметричная мода), и в противоположных направлениях (антисимметричная мода). На основе модели системы связанных нелинейных осцилляторов для описания динамики нескомпенсированных зарядов в двух слоях метаматериала и описания электромагнитных потенциалов, создаваемых элементарной ячейкой метаматериала, в виде потенциалов Лиенарда-Вихерта, были получены диаграммы рассеяния излучения ТГ для антисимметричной моды:

2с

R(0) = — [kqo ctg в sm(ka sin в) sin(fcd cos б)]2 , (6)

и симметричной моды: 2с

Я'(0) = — [kqo ctg в sin {ка sin 0) cos (Ы cos 0)]2 , (7)

где q0 - амплитуда колебаний величина нескомпенсированного заряда на краях широких золотых полос метаматериала в условиях резонанса, к -волновое число излучения ТГ, d - расстояние между слоями золота, а -ширина широких золотых полос. При одних и тех же параметрах системы диаграммы рассеяния для симметричного и антисимметричного резонанса различаются, что показано на рис. 7в. Таким образом, существует принципиальное отличие формы угловых зависимостей эффективности ТГ при возбуждении электрических и магнитных резонансов в метамате-риалах типа "fishnet".

Основные результаты диссертационной работы можно сформулировать следующим образом:

1. Методами микроспектрополяриметрии и динамической эллипсомет-рии показано, что величина двулучепреломления и диапазон перестройки фазовой задержки между собственными линейно поляризованными волнами в плазмонных метаматериалах на основе анизотропно структурированных пленок золота зависит от типа и параметров

резонанса плазмон-поляритонов. Максимальный диапазон частотно-угловой перестройки фазовой задержки составил 1.87т, что позволяет осуществлять произвольное преобразование поляризации, управляемое азимутальным углом ориентации образца и углом падения излучения на образец. Обнаружена определяющая роль возбуждения плазмонного резонанса типа Фано в формировании оптической анизотропии метаматериалов.

2. Методом сверхбыстрой поляриметрии параметров Стокса впервые продемонстрирована динамика состояния поляризации внутри фемто-секундных лазерных импульсов, отраженных от анизотропного плазмонного метаматериала в спектральной окрестности резонанса типа Фано с временем жизни плазмон-поляритона порядка 65 фс. Максимальная измеренная скорость изменения поляризации составила 13 пс-1 в пространстве векторов Стокса. Обнаружена зависящая от времени деполяризация излучения внутри импульса, наличие которой объясняется усреднением состояний поляризации опорным импульсом в схеме детектирования корреляционных функций четвертого порядка. Построена модель динамики состояния поляризации на основе данных о спектральном отклике образца, дающая качественное согласие с экспериментом.

3. Реализована методика динамической сканирующей поляриметрии ближнего оптического поля для измерения ближнепольного аналога линейного дихроизма (ЛД) в плазмонных метаматериалах в виде упорядоченного массива золотых нанополос. Измерена величина ЛД вблизи поверхности образца при освещении лазерным излучением с длиной волны, близкой к центральной длине волны резонанса локальных плазмон-поляритонов в нанополосах, и продемонстрировано неоднородное распределение величины ЛД в плоскости образца с периодом, равным периоду расположения нанополос. Карта распределения ЛД не содержит спекловых особенностей и представляет собой синусоидальный профиль с амплитудой 0.07 ± 0.03 и средним значением —0.21 ±0.03, соответствующим значению ЛД -0.2 ±0.02, измеренному в дальнем поле.

4. Проведена угловая спектроскопия генерации оптических гармоник при возбуждении электрических и магнитного резонансов в метаматериалах со структурой типа "fishnet", обладающих оптическим магнетизмом. Показано, что при возбуждении излучением накачки резонан-

сов решеточных плазмон-поляритонов основным механизмом, определяющим форму угловых спектров генерации второй гармоники, является усиление локальным полем плазмон-поляритонов нелинейного отклика поверхности золота. Результаты угловой спектроскопии генерации второй и третьей гармоник при возбуждении магнитного резонанса свидетельствуют об определяющей роли угловой дисперсии компонент тензоров нелинейной поляризуемости среды и эффектов запаздывания при интерференции излучения вторичных источников в формировании нелинейно-оптического отклика метаматериала. Показано, что существует принципиальное различие формы угловых зависимостей эффективности ТГ при возбуждении в метаматериалах типа "fishnet" резонансов с различной симметрией распределения токов.

Основное содержание диссертации отражено в следующих работах (всего 11 публикаций, 3 из Перечня ведущих рецензируемых научных журналов и изданий ВАК России):

Статьи:

1. М. Р. Щербаков, Б. Б. Цема, А. А. Ежов, А. А. Федянин, Ближне-польная оптическая поляриметрия плазмонных нанорешеток / / Письма в ЖЭТФ - 2011. - Т. 93, С. 801.

2. М. R. Shcherbakov, М. I. Dobynde, Т. V. Dolgova, D.-P. Tsai, A. A. Fedyanin, Full Poincare sphere coverage with plasmonic nanoslit metamaterials at Fano resonance // Physical Review В - 2010. - Т. 82, С. 193402.

3. M. Р. Щербаков, П. П. Вабшцевич, М. И. Добындэ, Т. В. Долгова, А. С. Сигов, Ч. М. Ванг, Д. П. Тсай, А. А. Федянин, Плазмонное усиление линейного двулучепреломления и линейного дихроизма в анизотропных оптических метаматериалах // Письма в ЖЭТФ - 2009. - Т. 90, С. 478482.

Тезисы:

1. М. R. Shcherbakov, М. I. Dobynde, Т. V.Dolgova, D. P. Tsai, А. A. Fedyanin // Full Poincare sphere coverage with plasmonic nanoslit metamaterial at Fano resonance, - The International Conference on Coherent and Nonlinear Optics: Technical Digest - 2010. - C. ITuK7.

2. M. R. Shcherbakov, M. I. Dobynde, P. P. Vabishchevich, T. V. Dolgova, D. P. Tsai, A. A. Fedyanin // Polarization-sensitive optical metamaterials,

- 5th International Conference on Materials Science and Condensed Matter Physics: Book of abstracts - 2010. - C. 188.

3. M. R. Shcherbakov, J. Reinhold, C. Helgert, T. Pertsch, A. Chipouline, A. A. Fedyanin, //Nonlinear effects in negative-index optical metamaterials // The International OS A Network of Students conference: Technical digest

- 2010. - C. 10.

4. M. I. Dobynde, M. R. Shcherbakov, P. P. Vabishchevich, C. M. Wang, Yu. H. Fu, D. P. Tsai, A. S. Sigov, A. A. Fedyanin, Linear birefringence and linear dichroism in planar plasmon-polariton metamaterials // Proceedings of 6th international conference of young scientists and specialists - 2009. - C. 164.

5. M. R. Shcherbakov, P. P. Vabishchevich, T. V. Dolgova, A. A. Zaitsev, A. S. Sigov, A. A. Fedyanin, Plasmon-Induced Wavelength-Dependent Polarization Switching in Optical Metamaterials // SPIE Proceedings - 2009.

- T. 7353, C. 73530T.

6. Shcherbakov M.R., Vabischevich P.P., Dobynde M.I., Sigov A.S., Zaitsev A.A., Fedyanin A.A. // Linear dichroism and birefringence in anisotropic plasmonic metamaterials - Progress in electromagnetics research symposium, PIERS 2009, Draft Abstracts - 2009. - C. 325.

7. M. R. Shcherbakov, P. P. Vabishchevich, A. A. Fedyanin, Anisotropic planar metamaterials // The conference on wave phenomena in inhomogenious media, Book of abstracts - 2008. - C. 55.

8. M. R. Shcherbakov, P. P. Vabishchevich, A. A. Fedyanin, Nanoplasmonic Effects in Metallic Chiral Metamaterials // VI International conference "Fundamental problems of radioelectronics and optoelectronics (Intermatic)," Book of Abstracts - 2007. - C. 203.

Подгшстшо к печати 13.02.1?. Тирпк 4(10 Заказ 14

Отпечатано н отделе операгткнной печати фюнчсскаго факультета МГУ

Московский государственный университет имени М.В. Ломоносова физический факультет

61 12-1/546

на правах рукописи УДК 533.9.082.5

Щербаков Максим Радикович

Фемтосекундная спектроскопия и ближнепольная микроскопия оптически анизотропных метаматериалов

01.04.21 - лазерная физика

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, профессор Федянин А. А.

Москва - 2012

Оглавление

Введение 3

Глава I

Плазмонные эффекты в наиоструктурированных средах и оптических метаматериалах: обзор литературы 9

1. Поверхностные электромагнитные волны на границе раздела двух сред.......................................................... 9

2. Плазмонные эффекты в металлических наноструктурах........... 12

2.1. Экстраординарное пропускание света через оптически непрозрачные пленки и спектрально-селективная фильтрация оптического излучения..........................................................................12

2.2. Фано-резонансы в плазмонных наноструктурах........................13

2.3. Оптически анизотропные метаматериалы....................................15

2.4. Динамика отклика плазмонных наноструктур..........................16

2.5. Оптический магнетизм и среды с отрицательным показателем преломления................................................................................20

3. Сканирующая оптическая микроскопия ближнего поля......................24

Глава II

Оптическая анизотропия и фемтосекундная динамика поляризационного отклика анизотропных метаматериа-лов 28

1. Экспериментальные образцы........................................................................28

2. Экспериментальная установка микроспектрополяриметрии................30

3. Экспериментальная установка спектроскопической эллипсометрии . 32

4. Экспериментальные результаты..................................................................35

4.1. Линейная спектроскопия пропускания..................... 35

4.2. Преобразования линейно поляризованного излучения в анизотропных метаматериалах............................... 39

4.3. Спектроскопия линейного двулучепреломления и дихроизма

в анизотропных метаматериалах.......................... 45

5. Роль типа резонансов плазмон-поляритонов в формировании поляризационных свойств анизотропных метаматериалов.............. 50

5.1. Двулучепреломление в экспериментальных образцах....... 50

5.2. Осуществление произвольного преобразования состояния поляризации с помощью анизотропных плазмонных метаматериалов.................................................. 51

6. Фемтосекундная динамика поляризационного отклика плазмонных кристаллов.................................................... 55

6.1. Экспериментальная установка для измерения сверхбыстрой динамики параметров Стокса............................. 56

6.2. Корреляционные свойства оптического отклика плазмонного кристалла............................................... 61

6.3. Временная эволюция параметров Стокса внутри фемтосекунд-ных импульсов, отраженных от плазмонного кристалла..... 62

6.4. Моделирование динамики поляризации на основе экспериментальных данных по спектральному отклику плазмонного кристалла............................................... 63

6.5. Скорость преобразования состояния поляризации внутри фем-тосекундных импульсов.................................. 68

Глава III

Ближнепольная поляриметрия анизотропных метаматериалов 72

1. Экспериментальные образцы.................................... 73

2. Экспериментальная установка ближнепольной модуляционной поля-риметрии...................................................... 74

2.1. Схема установки........................................ 74

2.2. Принцип работы установки............................... 75

2.3. Учет влияния формы зонда на измеряемые величины...... 78

3. Экспериментальные результаты................................. 80

3.1. Измерение эффекта линейного дихроизма методом ближнепольной модуляционной поляриметрии без учета влияния зонда ...................................................... 80

3.2. Измерение эффекта линейного дихроизма методом ближнепольной модуляционной поляриметрии с учетом влияния зонда ...................................................... 82

4. Роль возбуждения локальных плазмонов в формировании ближне-польного отклика метаматериала................................ 85

Глава IV

Нелинейно-оптический отклик магнитных метаматериа-лов 88

1. Экспериментальный образец.................................... 89

2. Экспериментальные установки наблюдения эффекта генерации оптических гармоник в спектральной области магнитного и электрических резонансов образца метаматериала типа "fishnet"........... 90

3. Экспериментальные результаты................................. 92

3.1. Результаты линейной спектроскопии отражения и пропускания ..................................................... 92

3.2. Угловая спектроскопия интенсивности генерации второй гармоники при возбуждении электрических резонансов в мета-материале типа "fishnet".................................. 96

3.3. Угловая спектроскопия интенсивности генерации второй и третьей гармоник при возбуждении магнитного резонанса в

метаматериале типа "fishnet" ..........................................................97

4. Обсуждение результатов. Роль тензора нелинейной восприимчивости, усиления локальных полей и эффектов запаздывания в формировании нелинейно-оптического отклика метаматериала......................97

4.1. Генерация второй гармоники..........................................................97

4.2. Генерация третьей гармоники........................................................102

Заключение ill

Список литературы 114

Приложение 125

Введение

Диссертационная работа посвящена экспериментальному исследованию оптических эффектов в плазмонных метаматериалах методами ближнепольной оптической микроскопии, генерации оптических гармоник, а также фемтосе-кундной спектроскопии. Особое внимание уделено изучению влияния метама-териалов на состояние поляризации взаимодействующего с ними электромагнитного излучения, спектроскопии и ближнепольной поляриметрии эффектов, связанных с оптической анизотропией метаматериалов, исследованию динамики состояния поляризации импульсов, отраженных от анизотропных метамате-риалов, а также влияния резонансного возбуждения плазмон-поляритонов на нелинейно-оптические свойства метаматериалов, обладающих оптическим магнетизмом.

Актуальность представленных результатов обусловлена фундаментальной проблемой управления электромагнитным излучением с помощью искусственно созданных сред. Существует класс наноструктурированных сред, называемых плазмонными метаматериалами, оптические свойства которых определяются возбуждением в них плазмон-поляритонов (ПП) - связанных колебаний электромагнитного излучения и плазмы свободных электронов металла. Отличительной особенностью метаматериалов является то, что их отклик на внешнее электромагнитное излучение определяется скорее формой наноструктурирова-ния, чем диэлектрическими свойствами веществ, из которых он изготовлен. Простейшими примерами плазмонных метаматериалов являются тонкие поликристаллические пленки благородных металлов, анизотропно структурированные в их плоскости; такая форма структурирования наводит оптическую анизотропию, несмотря на изотропность исходных материалов. Оптическая анизотропия метаматериалов, усиленная резонансным возбуждением ПП, позволяет использовать их в качестве традиционных поляризационных элементов, таких как поляризатор и волновая пластина, несмотря на субволновые толщины ис-

пользуемых пленок. Возможности современных литографических методик, производящих структурирование тонкопленочных сред на масштабах вплоть до сотых долей длины волны электромагнитного излучения видимого диапазона, позволяют создавать более сложные формы метаматериалов, которые обладают уникальными электромагнитными свойствами, такими как отрицательный показатель преломления и оптический магнетизм.

Существует необходимость всестороннего изучения оптических метаматериалов с помощью оптических методик, позволяющих производить прямые наблюдения распределения интенсивности ПП в плоскости образца. К таким методикам, прежде всего, относится сканирующая оптическая микроскопия ближнего поля, поскольку она позволяет исследовать безызлучательные решения уравнения Максвелла, которые поддерживают плазмонные метаматериалы. Несмотря на развитость этой методики, исследования поляризационных свойств оптически анизотропных плазмонных метаматериалов в ближнем оптическом поле до сих пор произведены не были. Поскольку ПП является квазичастицей с характерным временем жизни, лежащим на субпикосекундных масштабах, представляет особый интерес изучение динамики состояния поляризации фемтосе-кундных лазерных импульсов, которые взаимодействуют с анизотропным плаз-монным метаматериалом. Наконец, ПП позволяют концентрировать энергию электромагнитного поля вблизи поверхности металла, что позволяет наблюдение усиленных на несколько порядков нелинейно-оптических явлений, таких как, например, генерация оптических гармоник. В рамках нелинейной оптики метаматериалов изучаются возможности управления нелинейно-оптическим откликом сред при помощи их наноструктурирования, поэтому экспериментальное исследование эффектов генерации оптических гармоник в метаматериалах, обладающих оптическим магнетизмом, является актуальной и новой задачей.

Целью диссертационной работы является экспериментальное исследование спектральных, временных и ближнепольных характеристик оптического отклика оптически анизотропных плазмонных метаматериалов, а также исследование нелинейно-оптического отклика плазмонных метаматериалов, обладающих

оптическим магнетизмом.

Научная новизна работы состоит в следующем:

1. Проведена спектроскопия оптической анизотропии плазмонных метама-териалов. Показано, что величина эффектов линейного двулучепреломления и линейного дихроизма зависит от типа и параметров резонанса ПП, присущего среде. Продемонстрирована принципиальная возможность осуществления произвольного поляризационного преобразования с помощью анизотропной наноструктуры, поддерживающей возбуждение распространяющихся ПП со спектральной формой линии типа Фано.

2. Экспериментально продемонстрирована сверхбыстрая динамика поляризации фемтосекундных лазерных импульсов, отраженных от поверхности плаз-монной среды, обладающей оптической анизотропией.

3. Экспериментально получена карта распределения величины эффекта линейного дихроизма в ближнем оптическом поле плазмонных нанополос в условиях возбуждения локальных ПП. Продемонстрирована субволновая плазмон-индуцированная модуляция эффекта линейного дихроизма.

4. Проведена частотно-угловая спектроскопия генерации второй и третьей оптических гармоник в метаматериалах, обладающих оптическим магнетизмом, в области резонансов распространяющихся ПП и резонансов ПП с ненулевым магнитным моментом. Показано, что форма угловых спектров эффективности генерации гармоник зависят от симметрии распределения токов при возбуждении резонанса ПП излучением накачки.

Практическая значимость работы заключается в разработке новых методов управления состоянием поляризации лазерного излучения при помощи плазмонных метаматериалов. На основании результатов работы оформлена и подана заявка на патент.

Работа имеет следующую структуру:

Первая глава содержит обзор литературы, касающийся свойств и методов возбуждения и детектирования ПП, поляризационных свойств оптически анизотропных метам атериалов, динамики ПП, а также понятий о плазмонных

кристаллах и метаматериалах, обладающих оптическим магнетизмом.

Вторая глава посвящена экспериментальному исследованию поляризационных свойств анизотропных метаматериалов, а также изучению динамики состояния поляризации фемтосекундных лазерных импульсов, отраженных от анизотропных метаматериалов в виде плазмонных кристаллов. Рассмотрены различные типы образцов, поддерживающие возбуждение как бегущих, так и локальных плазмон-поляритонов. Построена модель поляризационного и временного отклика плазмонных кристаллов на основе спектральной формы линии типа Фано.

Третья глава посвящена экспериментальному изучению эффекта линейного дихроизма в ближнем оптическом поле образцов метаматериалов в виде упорядоченного массива металлических нанополос в условиях возбуждения локальных плазмон-поляритонов методом динамической ближнепольной оптической поляриметрии.

Четвертая глава посвящена экспериментальному изучению нелинейно-оптического отклика метаматериалов, обладающих оптическим магнетизмом. Приведены результаты угловой спектроскопии эффектов генерации второй и третьей гармоник в условии возбуждения магнитного и электрических резонансов метаматериала типа "fishnet". Обсуждается роль усиления локальных полей, угловой дисперсии, вызванной тензорной природой нелинейных восприимчиво-стей, и эффектов запаздывания в формировании нелинейно-оптического отклика метаматериала.

На защиту выносятся следующие основные положения:

1. Существует принципиальная возможность осуществления произвольного преобразования состояния поляризации электромагнитного излучения видимого и ИК-диапазонов при помощи анизотропных плазмонных метаматериалов.

2. Имеет место сверхбыстрая динамика состояния поляризации излучения внутри одиночного фемтосекундного импульса, отраженного от плазмонного метаматериала.

3. Величина ближнепольного аналога линейного дихроизма имеет субвол-

новую пространственную модуляцию в плоскости анизотропного плазмонного метаматериала, а ее среднее значение совпадает со значением линейного дихроизма, измеренным в дальнем поле.

4. Существует принципиальное отличие формы угловых спектров эффективности генерации третьей оптической гармоники при возбуждении в мета-материалах типа "fishnet" резонансов с различной симметрией распределения токов.

Личный вклад автора является определяющим: все результаты работы получены либо лично автором, либо при его непосредственном участии.

Апробация работы проведена в 11 печатных работах, в том числе в 3 публикациях в журналах "Письма в ЖЭТФ" [1,2] и "Physical Review В" [3]. Результаты работы докладывались на следующих конференциях:

• Международная конференция "Metamaterials'2011", Барселона, Испания, октябрь 2011.

• Международная конференция "Plasmeta'2011", Самарканд, Узбекистан, сентябрь 2011.

• Международная конференция "International Conferences on Coherent and Nonlinear Optics/ Lasers, Applications, and Technologies (ICONO/LAT)", Казань, Россия, август 2010.

• Международная конференция "5th International Conference on Materials Science and Condensed Matter Physics", Кишинев, Молдавия, сентябрь 2010.

• Международная конференция "International OSA Network of Students-8 (IONS-8)", Москва, Россия, июнь 2010.

• Всероссийская конференция "0птика-2009", Санкт-Петербург, Россия, сентябрь 2009.

• Международная конференция "Progress in electromagnetics research symposium", Москва, Россия, август 2009.

• Международная конференция "SPIE Photonics Europe", Прага, Чехия, апрель 2009.

• Международная конференция "4th International Conference on Materials Science and Condensed Matter Physics", Кишинев, Молдавия, сентябрь 2008.

• Международная конференция "NATO Advanced Research Workshop on Metamaterials for Secure Technology and Communication Technologies", Mappa-кеш, Марокко, май 2008.

• Международный симпозиум "Taiwan-Russian Joint Symposium on Nano-structures for Photonics and Optoelectronics Applications", Тайпей, Тайвань, ноябрь 2007.

Глава I

Плазмонные эффекты в наноструктурированных средах и оптических метаматериалах: обзор литературы

1. Поверхностные электромагнитные волны на границе раздела двух сред

Поверхностными электромагнитными волнами, или поверхностными поляри-тонами (ПП), называются волны, распространяющиеся вдоль границы раздела двух разнородных сред и существующие одновременно в них обеих [4,5]. Закон дисперсии этих волн может быть получен из уравнений Максвелла путем подстановки решения в виде ТМ-поляризованной локализованной волны (ось Оъ перпендикулярна границе раздела и направлена в сторону первой среды, ось Ох лежит на границе раздела, рис. 1.1):

Н = [О, Ну, 0]; Ну = Не±81'22е^~к^х\ (1.1)

где кзр - волновой вектор поверхностной волны, а йх и 52- коэффициенты затухания в первой и второй средах, соответственно. Если £\ (и>) и е2~ комплексные диэлектрические проницаемости первой и второй сред, соответственно, то закон дисперсии принимает вид:

= (1-2) ; суехИ + ^Н

В случае, когда границей раздела является поверхность металла, находящегося в диэлектрическом окружении, к8р есть мнимое число, в общем виде записываемое как:

Если ко = и)у/ё\/с - это волновое число света в среде, то при е'2 < 0, £1 > 0 и |е2| > выполняется условие Ке(кзр) > ко, что говорит о невозможности возбуждения ПП при помощи света, падающего из среды 1. Для

z

А

О Н

+++

+++

о

ад

с7< О

Рис. 1.1: Слева: граница раздела двух сред со значениями действительных частей диэлектрической проницаемости разных знаков, схематичное распределение нескомпенсированных зарядов и направление силовых линий вектора напряженности электрического поля в поляритонной волне. Справа: распределение интенсивности 1(г) и характерные масштабы локализации поляритонной волны в окрестности границы раздела двух сред. Величина 63^п соответствует толщине скин-слоя.

компенсации разницы волновых ч