Неравновесные фазовые переходы в облучаемых твердых телах. Условия экспериментальных наблюдений на мезонных фабриках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

^ 5 Ш3)ссийсиая анздемия наум

ИНСТИТУТ ЯДЕРНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ

И А ПРАВАХ РУКОПИСИ

Коптелов Эдуард Алексеевич

тЕРАВНОВЕСНЫЕ ФАЗОВЫЕ ПЕРЕХОДЫ В ОБЛУЧАЕМЫХ ТВЕРДЫХ ТЕЛАХ. УСЛОВИЯ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ НАБЛЮДЕНИЙ НА МЕЗОННЫХ ФАБРИКАХ.

01.04.02 — теоретическая физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

МОСКВА 1993

Работа выполнена в Отделе экспериментальной физш Института ядерных исследований Российской академии наук.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук,

профессор В.В.Слезов

доктор физико-математических наук А.В.Субботин

доктор физико-математических наук В.А.Кузьмин

Ведущая организация - Российский научный центр "Курчатовсю институт"

Защита состоится 1993 года в

_ час. на заседании Специализированного совета

Д 003.21.01 при Институте ядерных исследований РАН по адресу: 117312, Москва, проспект 60-летия Октября, дом 7а.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института ядерных исследований РАН.

Автореферат разослан 1993

года.

Ученый секретарь специализированного совета

кандидат физико-математических наук

Б.А. Тулупов,

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность теш. Сооружаемый в ЩИ РАН ядерно-физический комплекс Московской мезонной фабрики на основе сильноточного ускорителя протонов и отрицательных ионов водорода с энергией 600 МэВ позволит проводить широкий круг' фундаментальных и прикладных исследований по физике элементарных частиц и атомных ядер и в ряде смежных областей науки (физике твердого тела, биологии, медицине и т.д.) с использованием интенсивных пучков протонов, быстрых и медленных нейтронов, пионов и мюонов (Лобашев В.М., Тавхелидзе А.Н., 1983).

Экспериментальные исследования, осуществляемые на мезонных фабриках в Йос-Аламосе (США) и Виллигене (Швейцария), подтвердили перспективность использования этих исследовательских комплексов для проведения работ по радиационной физике металлов и сплавов. Дополнительные возможности для решения проблем радиационного материаловедения, предоставляемые мезонными фабриками, связаны прежде всего с достаточно высокими скоростями радиационного повреждения в интенсивных пучках протонов и вторичных нейтронов и удобством работы на выведенных пучках в хорошо контролируемых условиях экспериментов.

Исследования физических явлений, лежащих в основе кинетики радиационных повреждений, могут указать пути выбора конструкционных материалов для ядерной и термоядерной энергетики. Металлы и сплавы, предполагаемые к использованию в энергетических установках будущего, должны быть устойчивы к воздействию облучения вплоть до высоких доз порядка сотен смещений на атом (смещ./ат.) или ~ \023 нейтрон/см . При этом необходимо исследовать такие эффекты, как радиационное охрупчивание, вакансионкое распухание, радиационная ползучесть, влияние циклических механических нагрузок и изменений температуры, водорода, гелия и других создаваемых облучением примесей на физические свойства металлов и сплавов (Орлов В.В., Альтовский И.В., 1981).

Сложность и многообразие явлений, определяющих кинетику эволюции микроструктуры облучаемых твердых тел, их сильная зависимость от температуры, наличия примесей, длительности облучения, чувствительность к исходному состоянию образца, к механическим нагрузкам, делают актуальной постановку

целенаправленных экспериментальных исследований радиационных эффектов. Такие исследования возможны лишь на основе понимания физической природа изучаемых процессов. В связи с этим первостепенной задачей теоретического рассмотрения кинетики радиационного повреждения является проблема определения оптимальных условий наблюдения тех или иных явлений, возможностей подавления нежелательных эффектов и разграничения влияния различных факторов на кинетику протекающих процессов. Особую значимость приобретают такие предсказания в ■■связи с . большой длительностью соответствующих экспериментов в существующих нейтрошшх полях, а также в связи с проблемой адекватности ускоренных имитационных исследований радиационного повреадения в нейтронных спектрах с помощью ускорителей заряженных частиц, в том числе и мезонных фабрик.

Совокупность точечных и протяженных дефектов в облучаемых металлах и сплавах представляет собой частный случай открытых неравновесных систем с реакциями и диффузией. В таких системах возможны процессы возникновения пространственных структур (самоорганизации) (Николис Г., Пригожин И., 1979). Проблемы пространственного упорядочения в открытых диссипативных системах в настоящее время обсуждаются применительно к биологическим, химическим и другим объектам исследований. В облучаемых металлах и сплавах экспериментально наблюдаются образование решетки пор, упорядочение дислокационных петель, газовых пузырьков. С теоретической точки зрения возможность образования устойчивых пространственных структур или пространственного расслоения реагирующих компонентов может быть связана с существенным различием пространственных масштабов соответствующих процессов диффузии. Одновременно в таких системах существует иерархия времен (Хакен Г., 1930). В системе радиационных дефектов,наличие различных временных масштабов приводит к многообразию экспериментально наблюдаемых зависимостей кинетики эволюции микроструктуры от длительности импульсов и частоты следования импульсов при пульсирующем облучении. Как -это^обычно имеет место в неравновесных системах с реакциями и диффузией, в системе радиационных дефектов существуют флуктуации параметров, вызываемые стохастической природой протекающих процессов. Таким образом, облучаемые металлы и сплавы представляют собой физические системы, к которым могут быть применены методы теории неравновесных фазовых переходов и процессов

самоорганизации. Реализация такого подхода к описанию кинетики эволюции микроструктуры под облучением, как показано в диссертации, позволяет выявить критические значения параметров, их связь с условиями облучения и, тем самым, определить экспериментальные возможности наблюдения эффектов.

Основные направления проведенного в диссертации теоретического анализа кинетики эволюции микроструктуры твердых . тел непосредственно связаны с практикой создания установок мезонных фабрик, работы их элементов в плотных пучках протонов и нейтронов. В первую очередь это относится к мишеням из металлов и сплавов, углеродным фольгам систем перезарядной инжекции и деления пучков.

Основные цели работы:

1. Разработка единого подхода к проблемам эволюции микроструктуры облучаемых твердых тел, основанного на последовательном развитии представления о системе радиационных дефектов как об открытой существенно неравновесной диссипативной системе с реакциями и диффузией, проведение в рамках данного подхода теоретического анализа условий возникновения неравновесных фазовых переходов в облучаемых металлах, сплавах, углеродных материалах.

2. Определение зависимости образующейся радиационной микроструктуры от скорости генерации дефектов, временных и температурных характеристик облучения.

3. Выработка на основе полученных теоретических результатов концепции экспериментальных исследований ряда фундаментальных процессов кинетики радиационного повреждения твердых тел. Обоснование возможности имитационных исследований вакансионного распухания металлов и сплавов на основе пучков протонов и нейтронов мечоиных фабрик.

Научная новизна и практическая ценность работы. В диссертации впервые с единой—точки зрения теоретически проанализирован ряд явлений! развивающихся в облучаемых металлах, сплавах и углеродосодержащих материалах. Рассмотренные эффекты являются примерами неравновесных фазовых переходов в система радиационных дефектов.

В диссертации впервые проведен сравнительный анализ кинетики развития кластеров радиационных дефектов в виде меадоузельных дислокационных петель и вакансионных пор в металлах и сплавах, при

облучении в непрерывных и пульсирующих пучках частиц. Пульсирующее облучение млеет в рассматриваемых случаях длительность импульсов и

период следования импульсов, превышающие характерное время жизни *}

междоузлий ' в- пересыщенном растворе точечных дефектов. Найдены предельные условия, при которых временная структура пучка может повлиять на развитие кластеров дефектов. Проведенный анализ позволяет обосновать возможность постановки экспериментов по ■ исследованию вакансионного распухания металлов и сплавов в характерных нейтронных спектрах с помощью пучков протонов и вторичных нейтронов ядерно-физического комплекса мезонной фабрики.

Развито теоретическое описание кинетических процессов неустойчивости пространственно однородного (хаотического) распределения вакансиснных пор в облучаемых металлах и сплавах. Получен ряд аналитических результатов, впервые учитывающих стохастическую природу роста пор и их миграции, а также влияние вызванных каскадами атом-атомных столкновений флуктуаций концентраций точечных дефектов на неравновесный фазовый переход пространственного перераспределения пор в условиях облучения.

Предложена теоретическая модель, описывающая начальную стадию наблюдаемого экспериментально процесса пространственного упорядочения атомов компонентов концентрированных бинарных сплавов под облучением. Впервые указано на пороговый характер эффекта и найдены критические параметры этого фазового перехода.

В диссертации впервые дается физическое объяснение кинетики разрушения облучаемых фольг на основе углерода за счет накопления радиационных дефектов, а также процесса гравитации аморфной фазы. Полученные данные позволяют оценивать радиационную стойкость перезарядных мишеней в конкретных условиях облучения с учетом технологии их изготовления.

Практическая ценность- диссертации определяется важностью приводимых теоретических результатов для понимания ряда закономерностей фундаментальных, процессов эволюции структуры облучаемых твердых тел и условий постановки .экспериментальных исследований рассмотренных эффектов.

*) - определяется процессами ухода на стоки и рекомбинации о вакансиями.

На защиту выносятся следующие основные положения:

1. Зависимость концентрации и средних размеров меэдоузельных дислокационных петель, образующихся в облучаемых металлах, от условий облучения (скорости генерации дефектов К, температуры облучения !Г) и от исходного состояния микроструктуры (плотности протяженных дислокаций р). Существование в данных условиях облучения критического значения плотности протяженных дислокаций, ркр> такого, что при Р>РКр' образование междоузельных дислокационных петель подавлено за счет поглощения неравновесных междоузлий протяженными дислокациями.

2. Образование повышенной плотности междоузельных дислокационных петель при облучении металлов в сильноточном пульсирующем пучке, длительность импульсов которого превышает характерное время жизни междоузлий в пересыщенном растворе точечных дефектов. Предполагается, что средняя скорость генерации дефектов <К> пульсирующего облучения равна скорости генерации дефектов К сопоставляемого непрерывного облучения.

3. Результаты теоретического определения условий влияния периодического изменения скорости генерации дефектов и температуры облучения на развитие вакансионного распухания металлов и сплавов. Обоснование возможности проведения в пульсирующих пучках мезонных фабрик ускоренных имитационных исследований вакансионного распухания конструкционных элементов ядерно-экергетических установок при непрерывном облучении.

4. Получение, на основе детерминированного анализа неустойчивости хаотического распределения вакаксионннх пор в облучаемых металлах,-критических условий наблюдения неравновесного фазового перехода - пространственного упорядочения вакансионных пор.

5. Анализ вклада стохастических флуктуаций концентраций точечных дефектов и диффузии пор в возникновение неустойчивости пространственно однородного распределения вакансионных пор в облучаемых металлах.

6. Качественные характеристики устойчивых пространственных структур системы вакансионных пор в заданных условиях облучения.

7. Возможность неравновесного фазового перехода упорядочения системы вакансионных пор в облучаемых металлах под влиянием вызванных каскадами атом-атомных столкновений флуктуаций концентраций точечных дефектов.

8. Критерий появления структурной неустойчивости типа спинодального распада в облучаемых концентрированных бинарных сплавах.

9. Физическая модель разрушения углеродных фольг, позволяющая оценивать времена, жизни перезарядных мишеней в зависимости от их исходной микроструктуры и условий облучения.

Апробация работы и публикации. Основные результаты диссертации докладывались на международных и всесоюзных конференциях, на семинарах ведущих научных центров СНГ и ряда зарубежных организаций.

По материалам диссертации опубликовано 43 работы. Список основных публикаций приводится в конце автореферата.

Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из введения, 8 глав, заключения и 5 приложений, содержит всего 258 страниц машинописного текста, в том числе 186 страниц основного текста, 28 рисунков, 5 таблиц и список литературы, содержащий 199 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

В введении дано краткое обоснование актуальности изучения физических явлений, определяющих эволюцию микроструктуры облучаемых твердых тел, на основе представлений о совокупности радиационных дефектов как о диссипативной системе с иерархией временных и пространственных масштабов кинетических процессов, отмечается возможность исследования соответствующих эффектов на мезонннх фабриках. Сформулированы утверждения, которые выносятся на защиту. Списана структура диссертации.

Глава 1 имеет вводный' характер. В разделе 1.1 содержатся основные сведения по физике первичного радиационного повреждения в пучках протонов и вторичных нейтронов Московской мезонной фабрики (ММФ). В разделе 1.2 обсувдается круг задач теоретического описания эволюции микроструктуры твердых тел в связи с исследованиями проблем радиационной физики твердого тела и радиационного материаловедения на мезонных фабриках.

Сравнение первичного радиационного повреждения металлов при облучении протонами и нейтронами различных спектров (Коптелов Э.А.,

Стависский Ю.Я., 1977) указывает на возможность ускоренного изучения на основе протонных пучков мезонных фабрик радиационного повреждения нейтронами термоядерных, тепловых и быстрых реакторов. План исследований радиационной стойкости конструкционных материалов при облучении протонами мезонной фабрики предложен Б.Б.Кадомцевым, В.В.Орловым, И.В.Альтовским, А.А.Григорьяном, С.И.Турчиным (1985). При этом, однако, возникает вопрос о том, насколько близко такие ускоренные эксперименты могут воспроизводить радиационное повреждение в имитируемых условиях облучения. Опыт проведения исследований на зарубежных мезонных фабриках показывают, что результаты имитационных экспериментов могут быть использованы, строго говоря, при поисковых исследованиях. Распространение соответствующих выводов на реальные условия работы конкретных материалов требует расчетно-теоретической интерпретации, существенно зависящей от используемых физических моделей и совершенства теории. Имеющиеся здесь трудности стимулируют ооганизацию экспериментальных исследований на основе облучательных установок, использующих пучки вторичных нейтронов. Так, например, проведенные оценки_показывают, что темпы набора смещений атомов для образцов, размещенных на первых 10 см пробега протонов с энергией 600 МэВ в мишени (ловушке) ММФ, оказываются близкими к таковым для первой стенки термоядерного реактора с нейтронной нагрузкой ~1 МВт/м2. Отношение скоростей образований гелия и смещений в железе и алюминии также оказывается близким к аналогичному отношению для первой стенки ТНР. Эти обстоятельства позволяют рассматривать облучение в смешанных радиационных полях протонов и нейтронов мишеней (ловушек) ММФ в качестве перспективной возможности проведения исследований радиационной стойкости материалов. Аналогичные работы разворачиваются в США на Лос-Аламосской мезонной фабрике (установка Los Alamos Spallation Radiation Effects Facility). На швейцарской мезонной фабрике в течение ряда лет реализуется международная программа исследований по физике радиационных повреждений Г1НЕХ (Proton Irradiation Experiment).

Следует отметить, что сравнение радиационного повреждения в интенсивных пучках протонов и вторичных нейтронов и в характерных нейтронных спектрах по скорости образования гелия и их отношениям дает лишь основу для оценки возможности имитационных исследований радиационного поведения материалов. Проблема адекватности

предсказаний изменения свойств металлов и сплавов в нейтронных полях на основе данных исследований радиационных эффектов с помощью протонных и нейтронных пучков ставит ряд вопросов, среди которых можно выделить следующие:

(1) о влиянии скважности пучка частиц мезонных фабрик на кинетику развития кластеров радиационных дефектов,

(2) о роли возможных температурных пульсаций в эволюции микроструктуры под облучением,

(3) о роли атомов гелия в кинетике радиационного повреждения,

(4) о проявлении различия спектров первично выбитых атомов (ПВА) в развитии микроструктуры в облучаемых металлах и сплавах,

(5) об изменении кинетики эволюции микроструктуры при увеличении, скорости генерации дефектов.

Первый и второй вопросы являются частным случаем более общей проблемы, связанной с пульсирующим сежимом работы ряда облучательных установок и термоядерных реакторов. Некоторые общие зе«ономерности развития кластеров радиационных дефектов при переменных условиях облучения рассмотрены в настоящей диссертации.

Влияние гелия на свойства облучаемых металлов и сплавов в настоящее время широко исследуется. В целом эта серьезная проблема далека от решения. Много неясного по сей день в вопросе о связи кинетики эволюции микроструктуры со спектральным распределением ПВА. Процессы релаксации высокоэнергетичных каскадов и субкаскадов атомных столкновений широко изучаются методами молекулярной динамики с использованием крупных ЭВМ. В диссертации приведены результаты аналитического рассмотрения влияния вызванных каскадами столкновений флуктуаций концентраций точечных дефектов на эволюцию вакансионных пор в облучаемых металлах.

В связи с проблемами сопоставления кинетики развития радиационных дефектов при различных скоростях повреждения в настоящее время имеется понимание того обстоятельства, что воспроизводство всей сложной картины эволюции микроструктуры облучаемых металлов и сплавов при увеличении скорости набора атомных смещений не сводится, как это предполагалось ранее, к простому сдвигу кинетики процессов в область более высоких температур. Реальная картина существенно сложнее и проблема адекватности имитационных исследований остается довольно острой. В виду этого особую значимость приобретают теоретические исследования

физических процессов, лежащих в основе радиационного поведения материалов.

В Главе 2 рассмотрена кинетика развития междоузельных

дислокационных петель з облучаемых металлах Анализ основан на

уравнениях типа уравнений химической кинетики, учитывающих

образование междоузлий и вакансий, их взаимную рекомбинацию, уход

на стоки. В разделе 2.1 предложена модель зарождения междоузельных

дислокационных петель, в которой критический размер зародышей

предполагается порядка атомного. Модель является

усовершенствованием известного подхода к описанию кластеров

междоузлий в графите (Brown L.M., Kelly A., Mayer R.M., 196S) с

учетом работы Конобеева Ю.В., Субботина A.B., Голубова С.И.(1973).

Аналитическое решение нелинейных уравнений получено в результате

учета того обстоятельства, что процесс зарождения петель

завершается раньше Г~ чем процесс их роста, а система точечных

дефектов стремится к диффузионному равновесию. Получены выражения

для атомной концентрации и суммарной длины в единице объема

(плотности) петель в зависимости от условий облучения и исходного

состояния металла (плотности дислокаций сетки) . Показано, что

существует критическая плотность протяженных дислокаций При р

« р„_ влияние стоков пренебрежимо мало и происходит интенсивный кр

рост междоузельных петель. При р » pRp междоузлия поглощаются протяженными дислокациями и образование петель подавлено. Критическое значение плотности дислокаций определяется условиями облучения.

Существенное отличие коэффициентов диффузии междоузлий и вакансий определяет развитие процессов кинетики дефектов на разных временных масштабах. Если t{,-характерные времена изменения концентраций, соответственно, междоузлий и вакансий, iг.-эффективные времена роста междоузельных и вакансионных кластеров, то реально

Развитие кластеров дефектов при пульсирующем облучении определяется соотношением между характерными временами кинетики дефектов и временными параметрами облучательных установок.

В разделе 2.2 проведено сравнение радиационного повреждения в пучках протонов ММФ (длительность импульсов т=Ю-4с, период

повторения импульсов TQ=10 с), и при непрерывном облучении с постоянной скоростью генерации дефектов. Предполагалось, что средняя скорость генерации дефектов при пульсирующем и непрерывном облучениях одинакова.

В пульсирующем пучке скорость генерации дефектов в импульсе KQ оказывается в TQ/i раз больше средней скорости генерации дефектов <К>. Вторая особенность облучения в сильноточном пульсирующем пучке ускорителя типа мезонная фабрика состоит в том, что длительность импульсов 1 реально существенно больше времени зарождения петель этом плотность образовавшихся петель N, согласно результатам раздела 2.1, пропорциональна KQ,/Z, т.е. в (То/ч)'/г раз превосходит плотность петель, образующихся при непрерывном облучении с •эквивалентной средней скоростью генерации дефектов. Этот вывод подтверждается результатами численного решения уравнений кинетики дефектов для пульсирующего режима. Проведенный расчет показывает, что и суммарная длина дислокаций pL в рассматриваемом случае сказывается больше, чем при непрерывном облучении, однако

< /л

зависимость рт от К более слабая, чем К , Исследование кинетики ' ь о о

образования междоузельных петель при облучении в пульсирующем пучке, когда длительность импульса г существенно меньше времени зарождения петель (Березняк П.А., Волобуев A.B., Ганн В.В., Кирюхин Н.М.,1979), не обнаруживает отличия в плотности и суммарной длине дислокаций от случая непрерывного облучения с эквивалентной по числу смещений скоростью генерации дефектов. На основе проведенного анализа делается выеод с том, что облучение в пульсирующих сильноточных пучках ускорителей протонов типа мезонная фабрика может приводить к более высоким значениям плотности и суммарной длины междоузельных дислокационных петель по сравнению с облучением в эквивалентном по скорости генерации дефектов непрерывном режиме.

В Главе 3 ¡анализируется' развитие вакансионного распухания в металлах и сплавах при пульсирующем облучении в интенсивных пучках.

В разделе 3.1 на основе общепринятых уравнений, описывающих кинетику роста вакансионных пор, рассмотрен аналитически отклик системы радиационных дефектов на периодические изменения параметров, определяющих условия облучения. Предполагается, что известно решение, описывахщее квазистационарное развитие вакансионных лор при скорости генерации дефектов К и температуре

облучения То. Система радиационных дефектов характеризуется концентрацией пор , их радиусом Д, плотностью дислокаций р. Полагаем, что процесс зарождения пор завершен и их концентрация постоянна. Рассмотрены малые гармонические колебания величин бК=К(г)-Ко и 6Г=т)-Го, причем 10X1« К0, |0Г|« Го, а частота колебаний и удовлетворяет неравенству:

и^« 1 (2)

Показано, что отклонения 8зг=Дбй от соответствующего квазистационарного-решения подчиняются, в линейном

приближении, уравнению вынужденных колебаний с затуханием

бх*+ 2абх'+ = Р, (3)

в котором декремент затухания о и собственная частота П являются сложными функциями параметров, определяющих кинетику радиационных дефектов в квазистационарном случае. "Сила" Т? учитывает влияние изменений скорости генерации дефектов К и температуры облучения Т на развитие вакансионных пор:

Г = Гк+ Рг. (4)

Уравнение (3) показывает в явном виде, что система вакансионных пор в облучаемых металлах и сплавах является открытой диссипативной системой. Физические свойства ансамбля вакансионных пор таковы, что затухание велико, т.е. П « ст.

Реально

а - 3 С- 02 - =ГТ '¡Г ' <5)

где ¿-феноменологический параметр, учитывающий более сильное взаимодействие междоузлий с дислокациями по сравнению с вакансиями (1-1*1), ре= 4тШ^о- эффективная плотность вакансионных пор как стоков для точечных дефектов, р4= рв+ р, Б<ц, С^ - коэффициент диффузии и концентрация вакансий. Анализ показывает, что

осцилляции параметров могут сказаться, на кинетике эволюции вакансионных пор лишь при частотах ь) < иЭфф> гДе

иэФФ= - * (б)

Этот результат подтверждается как расчетом по аналитическим формулам, следующим'йз выражений (3), (4), так и прямыми расчетами осцилляций радиуса пор на основе уравнений типа химической кинетики с гармоническими колебаниями температуры и скорости генерации дефектов.

Частота иЭфф есть величина порядка обратного времени роста пор, умноженного на относительную силу стоков вакансионных пор. При СО ~ Ь>Э£ф поры успевают следовать за осцилляциями параметров облучения. При и > иЭфф амплитуда осцилляций радиуса быстро уменьшается с частотой. Например, в алюминии при Т= 440 К К0= 10-4смещ./(ат- о), р= р = 10,2м~2 и СК/К =0,1 величина

п в О 9

(<(бхг>) '"ух составляет 0,2 при ш/со =1, а при иД) 10

о 1/9 ' ° —А ЭЧИР ЭЗДР

(<(Сх) » /хо=а-10 . Частота иЭфф зависит от температуры облучения (соответствующая зависимость подобна температурной кривой распухания) и сил стоков. При <К>=10_4смещ./(ат• с) может быть

порядка 10-4с-'. При <К> ~ 10~г смещ./(ат-с) УЭфф возрастает до ',0"3-10"2о~'. Отсюда следует, что осцилляции радиуса пор 6Я/До^0,1 могут иметь место в реальных условиях экспериментов. Соответствующая область температур расположена, как показывает анализ, вблизи температуры верхней границы распухания. Проведенное исследование дает качественную картину для сравнения развития вакансионной пористости при пульсирующем облучении и при непрерывном облучении с эквивалентными по числу первичных дефектов скоростями генерации дефектов, а также позволяет установить область значений температур и плотностей стоков, при которых возможно проявление различий радиационного повреждения в сопоставляемых режимах облучения. Реально вариации параметров облучения имеют ступенчатый характер. Кроме того необходимо учитывать различие продолжительности импульсов и периода следования импульсов (скважность пучка). Более полно эти вопросы рассмотрены в разделе 3.2.

Проблема влияния пульсаций скорости генерации дефектов и температуры на рост вакансионных пор анализировалась численно в

ряде работ (Ghoniem N., Kulcinski G.L., 1979; Kmetyk L.K. o.a., 1981). Например, при постоянной температуре облучения пора растет медленнее при пульсирующем облучении, чем при эквивалентном непрерывном облучении (Naundorf N., Abromeit С., 1983), из-за нелинейности рекомбинационного члена в уравнениях баланса, описывающих кинетику точечных дефектов. В диссертации приведены результаты расчетов скорости роста пор в алюминии, нержавеющей стали, молибдене в условиях облучения ММФ [<К> = 10~4 смещ./(ат»,с), частота импульсов 100 Гц, скважность 100). Показано, что в случае алюминия, пульсации облучения не приводят к каким-либо изменениям в скорости роста пор, если отсутствуют температурные пульсации. Однако, если одновременно накладываются температурные скачки с амплитудой Т /20, Г /10 (Г - температура плавления по абсолютной

tu та m

шкале), скорость роста пор заметно снижается вблизи верхнего температурного предела' распухания и слегка возрастает при более низких температурах. Эти результаты качественно согласуются с данными расчетов, выполненных сотрудниками Лос-Аламосской мезонной фабрики ( ЛАМФ ). В случае молибдена ситуация несколько отличается. Даже в отсутствие температурных скачков пульсирующее облучение приводит к заметным различиям в скорости роста пор при высоких температурах. Этот эффект не был обнаружен при численных расчетах для режима облучения в ЛАМФ. В диссертации показано, что из простого аналитического рассмотрения кинетики дефектов следуют условия, при которых пульсации скорости генерации точечных дефектов приводят к уменьшению скорости роста пор

(i) tv, Т - время жизни вакансий 'меньше периода пульсаций;

(ii) 2[¡Diti<K>To » 1 - рекомбинация вакансий и междоузлий преобладает над уходом дефектов на стоки ( |л - коэффициент рекомбинации междоузлий и вакансий).

Эти два условия не могут быть удовлетворены одновременно для

алюминия при <К> = Ю-4 смещ./(ат-с) в температурном диапазоне

распухания, однако они могут выполняться в молибдене, если

суммарная сила стоков достаточно мала, например, 6x1012 иГг.

При более высоких значениях суммарной силы стоков (р.з 1,6хю'4 —2

м , Kmetyk L.N. е.а.) в отсутствие температурных пульсаций различия действительно малы и не превышают нескольких процентов.

Условия (i) и (ii) могут быть записаны в виде цепочки неравенств для суммарной плотности стоков pt:

1/К*о * Р4 * ^<Х>Го

(7)

Если условия (7) не выполнены, то вакансионное распухание в металлах и сплавах, облучаемых в пульсирующих пучках мезонных фабрик, должно развиваться практически, так же, как и при сравниваемом непрерывном облучении. Это подтверждается приводимыми в диссертации данными расчетов. Как уже отмечалось, различия возникают в области верхней температурной границы распухания, в согласии с качественными выводами раздела 3.1, при амплитудах пульсаций температуры ДТ > Т^/20. Эти выводы справедливы для основного режима облучения на ММФ. В диссертации анализируется влияние скважности пучка на развитие вакансионных пор. Показано, что отличие распухания в стали при непрерывном и пульсирующих облучениях с разными периодами облучения (фиксированы скорость дефектообразования <К>- 10-5смещ./(ат.с) и длительность импульсов 1 = 10~4с) проявляются в области температур, где время жизни вакансий становится меньше периода облучения Г0.

Полученные данные определяют условия проведения имитационных исследований вакансионного распухания металлов и сплавов в интенсивных пульсирующих пучках частиц, а также указывают на возможность экспериментального изучения фундаментальных процессов эволюции микроструктуры облучаемых твердых тел, эффективные времена которых превышают временные характеристики пучков, без существенных искажений кинетики дефектов из-за нестационарного режима облучения на линейных ускорителях.

В Главе 4 исследуется кинетика неустойчивости хаотического распределения вакансионных пор. Эту отадию можно рассматривать как начальный этап неравновесного фазового перехода пространственного упорядочения вакансионных пор. Образование решетки пор в молибдене, облучаемом ионами азота, впервые наблюдал Эванс (1971). Обобщение экспериментальных данных по наблюдению процессов упорядочения кластеров дефектов в металлах и сплавах, а также критический анализ теоретических работ содержатся в ряде обзоров ( Зеленский В.Ф., Неклюдов И.М. и др., 1979; Инденбом В.Л., Кирсанов В.В., Орлов А.Н., 1982; Кг1з1\ап К., 1982; АЬготеЗЛ С., 1989). Фундаментальным свойством эффекта упорядочения пор, не зависящим от наличия примесей и условий облучения, является совпадение симметрии и ориентации суперрешётки по£ в ОЦК и ГЦК металлах с соответствующими

параметрами решетки матрицы. В диссертации отмечается, что первые теоретические модели не учитывают существенно неравновесный, кинетический характер рассматриваемого явления, что приводит к трудностям теоретического описания экспериментально наблюдаемых закономерностей. Результаты наблюдения- суперрешетки пор с параметром 200 нм в облучаемом нейтронами алюминии (Horsewell А., Singh B.N., 1987) свидетельствуют скорее о кинетическом, чем о динамическом характере эффекта.

Основные экспериментальные закономерности образования решетки вакансионных пор позволяют рассматривать это явление как процесс самоорганизации, то есть установления при некоторых

обстоятельствах в диссипативной неравновесной среде пространственных структур в результате конкуренции между большим числом неустойчивых нарастающих мод (Хакен Г., 1980). В связи с этим встает задача об определении условий, при которых происходит развитие пространственно неоднородных неустойчивостей, и о соотношении между параметрами возникающей структуры и характеристиками система радиационных дефектов.

Образование решетки пор интерпретировалось как процесс самоорганизации при исследовании кинетической устойчивости уже образовавшейся решетки относительно малых смещений пор из положений равновесия (Benoist P., Martin G.,1976; Максимов. Л.А., Рязанов А.И., 1976). Однако при этом закономерности перехода от неупорядоченной пористости к упорядоченной детально не исследовались.

Устойчивость хаотического распределения пор в пространстве впервые исследована в предположении, что решающим фактором в упорядочении пор является образование вакансионных дислокационных петель в каскадах столкновений (Krishan К.,1982).

Физической основой излагаемого в диссертации подхода к анализу возникновения структурной неустойчивости в системе радиационных дефектов является существенное различие параметров, характеризующих поры и точечные дефекты. Точечные дефекты, обладая высокой подвижностью при рассматриваемых температурах, стремятся распределиться однородно в пространство и демпфируют возможные пространственно. неоднородные флуктуации. Пространственная зависимость концентраций вакансий и междоузлий, Cv {, определяется следующими параметрами системы вакансионных пор: средним размером

пор й, их концентрацией (.предполагаем, что поры являются

основными стоками для точечных дефектов) и характерным временем установления диффузионно равновесных значений концентраций 1С, за которое точечные дефекты мигрируют на расстояния, превышающие среднее расстояние между порами ). Реально Ш^^3

~10~', а при температурах вакансионного распухания время Хо мало по сравнению с характерным временем роста пор, tR . В этих условиях

о

поток точечных дефектов к поре определяется, главным образом, различием установившихся под облучением концентраций точечных дефектов в объеме и их концентраций вблизи поверхности поры. Таким образом, изменения концентраций точечных дефектов на малых масштабах (порядка й) подстраиваются под крупномасштабные характеристики концентраций точечных дефектов на расстояниях больше

_ л /л

или порядка и для точечных дефектов детали расположения пор в

пространстве несущественны. При этом величины концентраций точечных дефектов определяются скоростью присоединения дефектов ко всем порам. В результате точечные дефекты не успевают "залечивать" флуктуации положения пор, что при некоторых условиях- проявляется в развитии пространственно неоднородной неустойчивости в системе вакансионных пор. Подвижные точечные дефекты в рассматриваемом явлении обеспечивают своего рода "дальнодействие" между порами, что характерно для процессов самоорганизации (Пригожин И., 1980).

В диссертации показано аналитически, что в случае, когда плотность дислокаций р мала и поры являются основными стоками для точечных дефектов, возможен рост пространственно неоднородных флуктуаций. Неустойчивость однородного состояния возникает тогда, когда определенный увеличивающийся по мере роста пор параметр, связанный со скоростью испарения вакансий из пор, становится больше скорости генерации дефектов:

О О. [Сад )-С ] К = о-£ < к (

г - 1

V Р*

I - 1

Се^-Се+ ШпСе<*о> рГ

= К + 1/2 К

т ж

(8)

Здесь Св(1*о)= Сд вхр(20шо/йТЯо)з Сеехр(а/До)- концентрация раствора 16

вакансий, находящихся в равновесии с порой радиуса До, С -концентрация насыщенного раствора вакансий при температуре Г, о -коэффициент поверхностного натяжения металла, шо - атомный объем.

Этот результат следует из анализа обычных уравнений кинетики дефектов, описывающих развитие вакансионной пористости в облучаемых металлах.

Левая часть неравенства (8) означает, что рассматриваем растущие поры. Правая часть неравенства (8) соответствует условию развития неустойчивости. Чем больше Кп по сравнению с Кп, тем шире область значений скорости генерации дефектов, при хоторых возникает неустойчивость. Наиболее интересная ситуация возникает тогда, когда поры являются основными стоками для точечных дефектов, т.е. при

4х1уго » р. , (9)

Требование (9) выполняется в ряде экспериментов по наблюдению упорядочения пои. согласно которым высокая концентрация пор является необходимым условием их выстраивания в пространстве. Численные оценки показывают, что условия (5) могут быть обеспечены в широком интервале температур, соответствующих пористому распуханию. Вместе с тем образование решетки пор наблюдалось и щи достаточно низких температурах, когда испарение вакансий из пор пренебрежимо мало (например, в молибдене при температуре 430°С). Следовательно, возможны иные механизмы, приводящие к неустойчивости однородного (хаотического) распределения вакансионных пор в пространстве. В разделе 4.3 в рамках единого подхода показано аналитически, что неустойчивость системы вакансионных пор при высоких концентрациях вакансионных дислокационных петель (Кг1з11ап К., 1982) соответствует длинноволновым модам. В случае малой плотности вакансионных петель, р < р , неустойчивы моды с волновыми векторами

—о о ЗК ~

и2 > q2 . = р к- , К < 1/2 К ,

ч ^ min rs ^ та

л

в полном соответствии с результатами раздела 4.2. Рассмотренные два вида неустойчивостей, следующие из анализа детерминированных

уравнений развития вакансионхой пористости в облучаемых металлах и сплавах, не исчерпывают все благоприятные условия для пространственного перераспределения пор. В ряде экспериментов упорядочение пор происходит как при пренебрежимо малом испарении, так и при малой плотности дислокаций, в том числе и вакансионных петель.

В" Главе 5 развита теория неустойчивости однородного распределения вакансионных пор в облучаемых металлах, учитывающая стохастическую природу процессов роста и диффузии пор. В разделе 5.1 дается стохастическое описание эволюции выделений новой фазы в пересыщенных растворах. Рассмотрен процесс распада метастабильных пересыщенных растворов. Анализ основан на подходе Смолуховсхого к описанию флуктуация числа частиц в ограниченном элементе объема раствора (Чандрасекхар С., 1947) и кинетическом уравнении для функции распределения выделений новой фазы в пространстве их размеров (Зельдович»И.Б., 1942; Слезов В.В., Анцупов С.М., 1977). Показано, что эволюция макроскопических выделений новой фазы (вакансионных пор) описывается как результат мелкомасштабных флуктуаций числа частиц (вакансий), поглощаемых и испускаемых выделениями. Роль уравнений Ланжевена играет уравнение для скорости роста кластера, детерминированная часть которого описывает обычный диффузионный рост выделения новой фазы, стохастическая составляющая скорости роста определяет коэффициент диффузии в пространстве размеров кластеров (вакансионных пор) соответствующего кинетического уравнения Фоккера-Планка. Впервые вычислены в явном виде корреляторы, описывающие статистические свойства случайного процесса присоединения и испускания частиц выделением нсвой фазы. Эти выражения используются при дальнейшем анализе.

В разделе 5.2 рассмотрены критические флуктуации в системе, радиационных дефектов и определена точка неравновесного фазового перехода упорядочения пор. Показано, что вблизи точки неравновесного фазового перехода, происходит рост пространственно неоднородных флуктуаций. Найдены значения параметров облучения и дефектной структуры, определяющие точку перехода и длину критических флуктуаций.

Уравнение, описывающее эволюцию поры с учетом временных флуктуаций числа поглощенных и испущенных дефектов и вызванных локальными флуктуациями концентраций вакансий и междоузлий

случайных пространственных перемещений поры играет роль уравнения Ланжевена, в котором стохастическая природа процесса учитывается

случайным полем скоростей скоростей перемещения центра

тяжести пор с числом ё вакантных мест в поре радиуса К и случайной "силой" J(g,t). Последняя определяется флуктуациями числа точечных дефектов в приповерхностном слое пор. Статистические свойства

случайных процессов «7{) и У(ё^) таковы, что

<Л.ё,*)> = О , )=Оч," Б * ё ,

. . Г Эи 12/3 4х 2/3 Г

<Лё,^Гё,г )>=з—2- —б ]ослё)+

I 4% \ их I " "

¥ 1 ,

+ 1Г 1 с»-с-(в)1+с«1г1 } = (10)

3 йё

<7<в,п>«о, до.

(е.(«.«')>- ) (и)

Здесь Х-длина элементарного скачка, усреднение <...> производится

по всем возможным реализациям случайных процессов, В, Аё) -

+

коэффициент диффузии пор в"Координатном пространстве. Рассмотрение уравнений для малых флуктуаций

с учетом случайных процессов У(.ёЛ) и их

статистических свойств (10),(11) приводит к следующим значениям волнового вектора критических флуктуаций

^ = - . 02Г

и точки фазового перехода

/

го л

+ & = 2 Ус

е + Д = 2 У й(3 - Д) . (13)

Здесь

К

Е

- 2 .

(14)

К - К

т

В практически важном случае, когда испарением вакансий можно пренебречь, а пора перемещается за счет поглощения вакансий и междоузлий,

что согласуется с соответствующей экспериментальной зависимостью ( Щербак В.И., Захарова М.И., Быков В.Н., 1976).

Условие (13) выполняется в широком интервале температур, в том числе и при температурах, когда г=-2 и диффузионной подвижностью пор можно пренебречь (dsO). Параметр Л не зависит от скорости генерации дефектов. Условие возникновения неустойчивости хаотического распределения пор (8) эквивалентно требованию е > 0. Таким образом, точка фазового перехода (13) определяется как детерминированными процессами роста и испарения пор, так и стохастическими процессами флуктуаций числа дефектов вблизи поверхности пор.

В разделе 5.3 показано, что в системе вакансионных пор в облучаемых металлах существуют стационарные пространственно неоднородные состоянияJ Рассмотрены качественные характеристики возможных пространственно неоднородных структур. Анализ основан на исследовании системы двух нелинейных уравнений, одно из которых учитывает флуктуации положения пор из-за их диффузионной подвижности, второе - демпфирующее поведение флуктуаций диффузионных потоков точечных дефектов по отношению к флуктуациям пространственного положения пор. Калая подвижность пор по сравнению с точечными дефектами обуславливает наличие малого параметра при соответствующем лапласиане. Такая система уравнений допускает получение качественных решений нелинейных уравне:шй в приближении "быстрых" и "медленных" движений (Андронов A.A., Витт A.A., Хайкин

d s a^p-AZ-np = ЗыдД/

(15)

и длина волны критических флуктуаций равна

Хо = 2%d1/4(4HivRo)-'/z „ Г'/16

(16)

С.Э., 1959). Искомые решения являются комбинацией "быстрых" и "медленных" движений. В случае сферической элементарной ячейки размера Гт функция распределения имеет широкий максимум для расстояний от центра ячейки г < г , при г > гд функция распределения резко уменьшается до нуля. Отношение объема части ячейки, в котором пора находиться не может, к объему всей ячейки равно

гв 6 1--з- - - ,

г е + г

VI

где е определяется выражением (!б), то есть по мере увеличения параметра € степень пространственного упорядочения пор растет.

В Главе б анализируется влияние вызванных каскадами столкновений флуктуаций концентраций точечных дефектов на эволюцию вакансионных пор в облучаемых металлах. В разделе 6.1 рассмотрена функция распределения пор с учетом флуктуаций концентраций точечных дефектов. Статистические свойства этих флуктуаций описываются корреляторами (10). Функция распределения пор по размерам

удовлетворяет соответствующему уравнению Фоккера-Планка. Качественное поведение стационарной пространственно однородной функции распределения /0(Я»Д0) сильно зависит от величины параметра До. Если А0 меньше некоторого порогового значения Дс, то пространственно однородная функция распределения имеет максимум вблизи & — ё0- При этом поры больших размеров могут быть распределены в пространстве хаотически. Если Ао > До, то /0(б, Дс) монотонно уменьшается во всем интервале размеров и наиболее вероятны мелкие поры. Это означает, что макроскопические поры (£~й0) не могут быть с равной вероятностью распределены по всему пространству, если

Р3

- > 3 Д . (1?)

Численный расчет дает значение Дс= 0,206. Анализ показывает, что

при Д >Д возрастает роль пространственно неоднородных флуктуаций и о с

изменение размеров макроскопической поры зависит от ее пространственного положения.

В разделе 6.2 исследуется влияние каскадов атомных столкновений на кинетику упорядочения пор. Случайный характер генерации точечных-дефектов в облучаемом объеме приводит к влиянию мультипликативного стохастического шума на скорость роста поры. Так как характерное время роста поры t_ » t„ - времени диффузии

л С

точечных дефектов на расстояния, превышающие среднее расстояние между порами, то стохастические флуктуации концентраций точечных дефектов можно рассматривать как б-коррелированные во времени. Соответствующие статистические характеристики найдены в диссертации аналитически на основе подхода, описывающего каскады столкновений (Marwick A.D., 1983), в" котором средняя скорость образования каскада Q в единицу времени и единице объема постоянна, .а вероятность розыгрыша Р каскадов в объеме AV за время At дается распределением Пуассона. Рекомбинацией точечных дефектов и испарением вакансий из пор з этом разделе пренебрегается. Для сферического объема V=4%R?/3 флуктуации концентраций из-за каскадов могут быть записаны в виде'

' u2QпЛ Ku n,t

2 о а о . оао , ..

<fec j >= ——-—<ргя.р.'/2; =--<р№ср//2;,(18)

V,l gy 1 Ort 2V 0 '

где п. - число френкелевских пар на каскад, t =(2).. ,р.)-'

А О V g I С f

скорость генерации дефектов К=и Q,

(19)

фСх>Г+ 1 - х2 - (1+х)ге~2х]

Коэффициент диффузии в пространстве размеров пор имеет вид

.18 1/зг 4% ~.г/зг шо л1/з Кп. , ■

[зет] ) —*Ф(Дср,"2).

* (20)

Анализ, подобный проведенному в разделе 6.1, показывает, что

пороговое значение' параметра До, при котором меняется поведение

функции распределения пор в пространстве размеров, равно Де=1/4.

Поэтому имеем А >А , если. - ос

Р 2л 'г " " 1/3 1/2

cl

ßQ(Z-np 5

Ж

Ф №CPS ) > ' <21>

Амплитуда вызванных каскадами атом-атомных столкновений флуктуаций скорости роста пор могут быть больше, чем соответствующие флуктуации за счет броуновского характера движения точечных дефектов, Рассмотренный механизм может быть также одним из факторов, способствующих упорядочению вакансионных пор в металлах, облучаемых нейтронами и ионами.

В разделе б.З обсуждаются возможности экспериментального наблюдения пространственного упорядочения пор в металлах. Из детерминированного анализа эволюции вакансионных пор (глава 4 диссертации) следуют ограничения на параметры, характеризующие условия облучения (температуру облучения, скорость генерации дефектов) и систему радиационных дефектов (плотность дислокаций и пор, размеры пор, характеристики точечных дефектов и процесса испарения вакансий из пор). Неустойчивость пространственно однородного распределения вакансионных пор возникает при выполнении неравенства (8) и следующего условия:

а

С (Я )~яг 4тШ Я

в о' ¿К ь о

Ц -° « 1 « - , р = ра + р„. (22)

Ра (2-1) р

Выполнение правой части неравенства (8) становится возможным после достаточно длительного облучения при развитой вакансионной пористости. Правая часть неравенства (22) соответствует экспериментальным данным, согласно которым в областях упорядоченного расположения пор не наблюдается заметной плотности дислокаций.

Левая часть неравенства (22) есть следствие условия К > Кт и условия малости рекомбинации дефектов по сравнению с уходом на стоки, которое может быть записано в виде:

К « К - 0и(4ШиКо + .р)г/ (1; (23)

Таким образом, пространственное перераспределение пор возникает в тех областях облучаемого металла, где поры являются основными стоками точечных дефектов. Упорядочение пор может проявиться" в достаточно широком температурном интервале.

Облучению в пучках протонов Московской мезонной фабрики могут соответствовать скорости генерации дефектов К ~ 10~f - Ю-4 смещ./Сат.с). Такая скорость генерации дефектов позволяет достаточно быстро набрать большие дозы, необходимые для наблюдения эффекта (обычно > 10-100 смещений на атом).

В условиях, когда неравенства (8),(22),(23) не выполняются, неравновесный фазовый переход может быть инициирован флуктуационными механизмами неустойчивости цри обеспечении соотношений (17),(21). Полученные результаты объясняют ряд экспериментально наблюдаемых закономерностей и дают основу для экспериментальных исследований влияния различных факторов на кинетику упорядочения пор в облучаемых металлах. Такие исследования можно осуществить на основе протонных или нейтронных пучков мезонных фабрик.

В Главе 7 анализируется кинетика распада концентрированного бинарного сплава под облучением. В разделе 7.1 рассмотрены экспериментальные данные по образованию периодической пространственной структуры в сплавах типа NiCu под облучением и основные представления о кинетике процесса.

При повышенных температурах ( Т > 600 К), когда имеет место значительная термическая диффузия компонентов, структура сплава однородна. В окрестности 600 К термически активированный массоперенос замедляется и появляются мелкомасштабные неоднородности. Однако распад сплава не происходит из-за малой подвижности атомов. Ситуация изменяется под действием облучения. Экспериментальные данные свидетельствуют о том, что электронное облучение сплава 62Ni-41#64Cu приводит в интервале тёмператур 373-480 К к возникновению пространственных периодических флуктуаций состава с длиной волны порядка 4,5 нм (Wagner W., Poerschke R., е. а. 1980, Wagner»-W., Poerschke R., V/ollênberger H., 1982). Структурные изменения в концентрированном сплаве зависят от начального состояния сплава до облучения. Возникновение упорядоченной структуры в концентрированном сплаве имеет внешнее сходство с процессами спинодального распада, однако происходит в существенно неравновесных условиях облучения. Рассматриваемый эффект можно интерпретировать как еще одно проявление процессов самоорганизации в открытых диссипативных системах.

В предложенных теоретических ; подходах вводят ряд

феноменологических констант, соотношение которых с характеризующими исходное состояние сплава и условия облучения параметрами не установлено (Martin G., 1980, 1983; KrishanK., Abromeit С., 1984). В диссертации развит подход к описанию кинетики явления, позволяющий сформулировать критерий появления структурной неустойчивости концентрированных сплавов под облучением.

В разделе 7.2 проведен линейный анализ устойчивости структуры облучаемых бинарных концентрированных сплавов АВ относительно пространственно неоднородных флуктуаций. Рассмотрение основано на представлении о парциальных коэффициентах диффузии компонентов (Wiedersich H., Okamoto P.R., bam N.Q., 1979; Ахиезер И.А., Давыдов Л.H., 1982). В качестве параметра порядка принят средний по объему избыток концентрации атомов А над концентрацией атомов.В в пределах 4-зоны, образованной в ходе предыстории сплава до облучения. Размеры зоны предполагаются малыми по сравнению с характерной диффузионной длиной междоузлий. Для температур облучения, при которых можно пренебречь подвижностью вакансий, найдено условие роста периодических флуктуаций параметра порядка. Длины волн этих флуктуаций ограничены сверху. Неустойчивость возникает при скорости генерации дефектов, превосходящей пороговое значение, зависящее от диффузионных характеристик компонентов и размеров начальной неоднородности:

2 2 5

â f dn.)

к > ' - " —- a * • (24)

tn 2 (û - й )4 l4 u.

^ (UAt Bi lA ^

Здесь коэффициент -a Связан с коэффициентами активности компонентов сплава; постоянная / характеризует форму и толщину переходного слоя Л-зоны; 1А~ характерный размер зоны; ц - коэффициент рекомбинации точечных дефектов; dAi,dBi - парциальные коэффициенты диффузии атомов А, В по междоузлиям. Из проведенного рассмотрения следует, что в концентрированных бинарных сплавах, облучаемых при невысоких температурах, когда вакансионные механизмы диффузии подавлены, возможно появление растущих во времени, периодических в пространстве флуктуаций концентраций атомов компонентов. Для появления такой структурной неустойчивости необходимо существование исходных неоднородностей. В предложенной модели средний избыток атомов одного сорта в пределах зоны неоднородности не является

существенным параметром, влияющим на кинетику распада сплава. Наеденное в диссертации условие возникновения структурной неустойчивости степенным образом зависит от средних размеров зоны неоднородности и, по этой причине, чувствительно к предыстории сплава до облучения.

Максимальная длина волны периодических флуктуаций слабо зависит от температуры облучения, что качественно согласуется с данными наблюдений.

В Главе 8 дано теоретическое описание эволюции микроструктуры облучаемых углеродных пленок. Предложены физические модели разрушения, позволяющие оценить срок службы перезарядных фольг, применяемых в ускорительной технике для изменений зарядовых состояний ионов.

В разделе 8.1 рассмотрены экспериментальные данные о структурных изменениях в тонких углеродных мишенях. Пленки обычно имеют сложную исходную структуру, включающую как графитовую, так и аморфную фазы. Соотношение фаз зависит от технологии приготовления фольги. Отмечено, что несмотря на большой массив экспериментальных данных, нет полного представления о механизме разрушения углеродных перезарядных мишеней. Изменение свойств мишени существенно зависит от ее исходной структуры.. Облучение создает в объеме смещенные атомы углерода, которые скапливаются в виде дислокационных петель, если рассматриваемая область имеет структуру графита, либо образуют графитовые островки, если исходная структура близка к аморфной. В обоих случаях .кинетика процессов описывается уравнениями, которые в безразмерных переменных аналогичны рассмотренным в главе 2. Этот подход использован при анализе эволюции структуры облучаемых углеродных мишеней.

В разделе 8.2 предложено теоретическое описание разрушения графитовых перезарядных фольг в результате накопления радиационных дефектов. Разрушение пленок рассмотрено как следствие возникновения под облучением механических напряжений, превышающих критическое значение со, которое является характеристикой материала мишени и может быть измерено независимо. Для описания развития напряжений рассмотрена кинетика радиационного повреждения. Изменение линейных размеров графитового материала можно определить по модели Симмонса по рассчитанным значениям концентрации накопленных точечных дефектов. Приращения размеров вызывают возникновение деформаций и

растягивающих напряжений. При достижении напряженный предела прочности материала фольги Оо наступает ее разрушение.

Промежуток времени от начата облучения до момента разрушения естественно рассматривать как время жизни фольги. Соответствующую величину можно оценить по формуле

Г

т (.0.18Е]

Иа 13/2 )1/4ехр Г- Е1/4кт]

—1 --«б)

С

Здесь Е- модуль Юнга, и - атомный объем, И- число атомов мишени в единице объема, V - частота колебаний атомов решетки, Т -абсолютная температура мишени, определяемая по . закону Стефана-Больцмана, Е^ - энергия активации движения междоузлий, в = Ш.

Рассмотренная модель предполагает, что структура пленки близка к графитовой. Выражение (25) дает качественно верную температурную зависимость времени жизни фольг.

В разделе 8.3 исследована роль процессов графитации в повышении радиационной стойкости пленок. Рассмотрены процессы, протекающие при облучении в углеродной алмазоподобной (аморфной) структуре с вкраплениями графитоподобных доменов. Определены приращение плотности материала в процессе облучения и деформации материала аморфной фольги при ее графитации. Получено выражение, позволяющее оценить различие времен жизни мишеней с разными структурами. Верхняя оценка отношения сроков службы до разрушения, справедливая в том случае, когда одна из пленок графитовая^ а другая полностью аморфная, составляет величину Фщах33^" Полагая, что доля аморфной фазы равна 0,3, имеем ф=12 при соответствующем экспериментальном значении Фэкоп=9, что свидетельствует в пользу предложенных моделей разрушения, учитывающих кинетические фазовые превращения в облучаемых объемах. С учетом больших разбросов технологических параметров пленок такое согласие с данными экспериментов,представляется удовлетворительным.

В Заключении приводятся основные вывода диссертации. Рассмотренные явления представляют собой различные случаи неравновесных фазовых переходов в системе радиационных дефектов. Эти эффекты объединяет чисто кинетическая природа процессов, не

связанная, по сути, с моделями упругих взаимодействий точечных и щ1тяжбнных дефектов.

Изложена концепция проведения экспериментальных исследований ряда фундаментальных процессов эволюции микроструктуры облучаемых твердых тел. Обсуждены направления дальнейших исследований кинетики радиационного повревдения металлов и сплавов.

В Приложении 1 приведены сведения об основных характеристиках радиационного повреждения металлов в пучках протонов и нейтронов кезонных фабрик. Обсуждается опыт зарубежных мезонных фабрик в исследованиях по радиационной физике твердого тела и радиационному материаловедению.

В Приложении 2 приведены результаты расчета скорости гомогенного распада пересыщенного раствора, иллюстрирующего возможности развитого в разделе 5.1 стохастического описания эволюции выделений новой фазы.

В Приложении 3 дается доказательство основных результатов ь раздела 5.3 о существовании устойчивых пространственно неоднородных состояний системы вакансионных пор в облучаемых металлах.

В Приложении '4 показано, что следующие из уравнений эволюции дефектов типа.--'химической кинетики основные результаты детерминированного анализа возникновения неустойчивости хаотического распределения вакансионных пор в облучаемых металлах могут быть получены из рассмотрения более общей диффузионной задачи.

В Приложении 5 приведены оценки времени жизни перезарядных фольг. Результаты расчетов сопоставлены с соответствующими экспериментальными данными. Приводимые данные свидетельствуют о возможности прогнозирования радиационной стойкости перезарядных мишеней в конкретных условиях облучения с учетом технологии изготовления пленки.

Основное содержание диссертации опубликовано в следующих

работах:

1. Коптелов Э.А. Опыт мезонных фабрик в исследованиях по радиационной физике твердого тела и радиационному материаловедению. -Программа экспериментальных исследований на мезонной фабрике ИЯИ АН СССР. Труда 5 Всесоюзного семинара, 12-15 апреля 1987 г., Звенигород. М.:1987. С.356-360.

2. Коптелов Э.А., Стависский Ю.Я. Радиационные дефекты в материалах, облучаемых протонами с энергией 600 МэВ.- М.:1977. Препринт ИЯИ АН СССР П-0053, 25 с.

3. Коптелов Э.А., Стависский Ю.Я. Перспективы исследований по радиационной физике и материаловедению на основе сильноточного ускорителя протонов мезонной фабрики ИЯИ АН СССР.- 4 Совещание по использованию новых ядерно-физических методов для решения научно-технических и народнохозяйственных задач, 20-23 октября 1981 г., Дубна. 0ИЯИ:1982. С.104-107.

4. Коптелов Э.А., Стависский Ю.Я. Исследования по радиационной физике на оснспе сильноточного ускорителя протонов.- Программа экспериментальных исследований на мезонной фабрике ИЯИ АН СССР. Труды 2 Всесоюзного семинара, 16-18 марта 1981 г., Звенигород. М:1982. С.228-232.

5. Коптелов Э.А., Королев В.В., Стависский Ю.Я: 0 возможности исследований по радиационной физике на основе сильноточного ускорителя протонов Московской мезонной фабрики.- М.:1983. Препринт ИЯИ АН СССР П-0288, 12 с.

6. Борискин С.Э., Колмычков Н.В., Коптелов Э.А., Стависский Ю.Я. Радиационные повреждения конструкционных материалов нейтронных мишеней и ловушек Московской мезонной фабрики ИЛИ АН СССР.-М.: 1985. Препринт ИЯИ АН СССР, П-0431, 8 с.

7. Коптелов Э.А. Влияние протяженных дислокаций на образование межузельных петель при малых временах облучения.- Материалы 7 Бакурианской школы по радиационной физике металлов и сплавов. Тбилиси: Мецкиереба. 1975. С.20-23.

8. Xoptelov E.A-i »Kinetics of interstitiel loop formation in irradiated metals containing pre-existing dislocations.-Radiation Eifects. 1930. V.45. P.63-68.

9. Коптелов Э.А., Голубев H.А. Влияние скважности пучка на радиационное повреждений мишеней сильноточных ускорителей.- Труды 7 Всесоюзного совещания по ускорителям заряженных частиц. Дубна, 14-16 октября 1980 г.-Дубна: 1981. Том 2.' С. 194-196.

10. Коптелов Э.А., Голубев Н.А. Особенности образования дислокационных петель в пульсирующем сильноточном пучке.-Вопросы атомной науки и техники. Сер.: Физика радиационных .повреждений и радиационное материаловедение. 1981. Вып.2(15). С.6-7.

11. Коптелов Э.А., Королев В.В. Вакансионное распухание металлов в импульсном и стационарном режимах облучения.- Программа экспериментальных исследований на мезонной фабрике ИЯИ АН СССР. Труды 4 Всесоюзного семинара. 23-27 апреля 1985 г., Звенигород. Ы.1986. С.385-388.

12. Коптелов Э.А., Королев В.В. К вопросу о сопоставлении ваканси-онного распухания в пульсирующем и непрерывном режимах облучения.- Вопросы атомной науки и техники. Сер.: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. 1987. Вып.2(40). С.29-34.

13. Koptelov Е.А., Korolev V.V. Void Ensemble response to periodical variations of irradiation conditions.-Effects of Radiation on Materials : 14th International Symposium. Vol. I. ASTM БГР 1046. N.H.Packan, R.E.Stoller and A.S.Kumar, Eds., American Society for Testing and Materials, Philadelphia. 1989. P.572-584.

14. Коптелов Э.А., Королев В.В. Влияние периодического изменения внешних условий на кинетику вакансионной пористости.-Программа экспериментальных исследований на мезонной фабрике ИЯИ АН СССР. Труды 5 Всесоюзного семинара. 12-15 апреля 1987 г., Звенигород. М.1987. С.408-411.

15. Koptelov Е.А., Semenov A.A. Instability conditions for а spatially homogeneous void distribution in irradiated metals.-Phys.Stat.Sol. (a)'. 1985. V.89. P.117-122.

16. Koptelov E-A.^r'Semenov A.A. Two ways of void ordering under irradiation.-Phys.Stat.Sol.(a). 1986. V.93. K33-K36.

17. Коптелов Э.А., Семенов А.А. Перестройка пространственного распределения вакансионных пор при непрерывном облучении.-ФММ. 1986. Т.62. Вып.6. С.1087-1094.

. 18. Koptelov E.A., Semenov A.A. The fluctuation instability of the homogeneous void distribution.- J.Nucl.Mater. 1988. V.160. P.253-259.

19. Koptelov E.A., Semenov A.A. Spatially ordered void ensemble states at high irradiation temperature3.-J.Nucl.Mater. 1990. V.170. P.178-185.

20. Koptelov E.A., Semenov A.A. On a stochastic description of precipitation phenomena in supersaturated solutions.-Chem.Physics. 1984. V.84. N3. P.477-482.

21. Koptelov E.A., Semenov A.A. Effects of collision cascade induced fluctuations in point defect concentrations on the void growth kinetics.- Proceedings of the Workshop "Effects of Recoil Energy Spectrum and Nuclear Transmutations on the Evolution of Microstructure". March 24-29, 1988. Lugano, Switzerland.- Radiation Effects and Defeots in Solids. 1990. V. 113. N1-3. P.195-200.

22. Koptelov E.A., Semenov A.A. The stochastic instability of a spatially homogeneous void distribution in irradiated metals: The distribution function approach.-"Effects of Radiation on Materials: 14th International Symposium". Vol.1. ASTM STf 1046. N.H.Packan, R.E.Stoller and A.S.Kumar. Eds., American Society for Testing and Materials, Philadelphia. 1989. P.490-500.

23. Коптелов Э.А., Семенов А.А. Образование решетки пор в облучаемых металлах.Условия экспериментального наблюдения в пучках протонов ММФ.- Программа экспериментальных исследований на мезонной фабрике ИЯИ АН СССР. Труды 4 Всесоюзного семинара. 23-27 апреля 1985 г., Звенигород. М.:198б. С.389-391.

24. Коптелов Э.А., Семенов А.А. Условия пространственного упорядочения вакансионных пор в облучаемых металлах.- Программа экспериментальных исследований на мезонной фабрике ИЯИ АН СССР. Труды -5-'Всесоюзного семинара. 12-15 апреля 1987 г., Звенигород. М.:1987. С.395-399.

25. Коптелов Э.А. Критерий появления структурной неустойчивости концентрированных сплавов при облучении. Препринт ИЯИ АН СССР П-0477. М.:1986. 6с.

26. Koptelov E.A. Radiation induced structual instability in concentrated alloys: A step to spatial ordering.- Physica Scripta. 1987. V.35. P.326-328.

27. Koptelov E.A., bebedev S.G., Panchenko V.N. A .model or carbon stripper target failure under ion beam bombardment.- Nucl. Instr. and Meth. 1987. V.A256. P.247-250.

28. Коптелов Э.А., Лебедев С.Г., Панченко В.Н. Физическая модель разрушения углеродных мишеней в пучках ионов.- Труды 10 Всесоюзного совещания по ускорителям заряженных частиц. Дубна, 21-23 октября 1986 г. Дубна:1987. Т.1. С.157-159.

29. Коптелов Э.А., Лебедев С.Г., Панченко В.Н. Углеродные перезарядные мишени в пучках ионов. Модель разрушения.- Программа экспериментальных исследований на мезонной фабрике ИЯИ АН СССР. Труды 4 Всесоюзного семинара. 23-27 апреля 1985 г., Звенигород. М.:1986. С.392-296.

30. Koptelcv Е.А., Lebedev S.G., Panchenko V.N. Radiation stability of carbon foil microstructure.- Nucl. Instr. and Meth. 1989. V.B42. P.239-244.

31. Коптелов Э.А., Лебедев С.Г., Панченко В.Н. Влияние микроструктуры на радиационную стойкость углеродных перезарядных фольг.-Программа экспериментальных исследований на мезонной фабрике ИЯИ АН СССР. Труды 5 Всесоюзного семинара. 12-15 апреля 1987 г., Звенигород. М:.1987. С.400-405.

32. Koptelov Е.А., Korolev V.V., Semenov A.A. On radiation experiments in view of fusion condition simulation.- Proceedings of the Workshop on Radiation Damage Correlation for Fusion Conditions. September 28 - October 3, 1989. Silkeborg, Denmark. J. of Nucl. Mater. 1990. V.175. P.311-318.

Отпечатано на ротапринте методом прямого репродуцирования с оригинала, представленного автором

Ф-т 60x84/16 Уч.-изд.л. 1,73 Заказ №18507 Тираж 100 экз.

Издательский отдел Института ядерных исследований Российской академии наук 113152, Москва, Загородное шоссе, д. 10, корп. 9