Перенос сцинтилляционных фотонов и отклик диэлектрических кристаллов на ионизирующие излучения тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ ІНСТИТУТ МОНОКРИСТАЛІВ

На правах рукопису

Глобус Маргаріта Єфремівна

ПЕРЕНОС СЦИНТИЛЯЦІЙНИХ ФОТОНІВ І ВІДГУК ДІЕЛЕКТРИЧНИХ КРИСТАЛІВ НА ІОНІЗУЮЧІ ВИПРОМІНЮВАННЯ

01.04.10 - фізика напівпровідників і діелектриків

АВТОРЕФЕРАТ дисертації на здобуття вченого ступеня доктора фізико-математичних наук

Харків -1997

Дисертація є рукописом Дисертація виконана в Інституті монокристалів НАН України

Науковий консультант: доктор технічних наук

Гриньов Борис Вікторович

Офіційні опоненти: член-кореспондент НАН України,

доктор фізико-математичних наук професор Сльозов Віталій Валентинович,

доктор фізико-математичних наук професор Литовченко Петро Григорович,

доктор фізико-математичних наук професор Милославський Володимир Костянтинович

Провідна організація- Інститут фізики напівпровідників

НАН України, м. Київ

Захист відбудеться ” /Р ” 1997 р. о //С годині

на засіданні Спеціалізованої ради Д.02.11.01. при Інституті монокристалів.

Адреса: 310001, м.Харків, пр.ЛенінабО.

З дисертацією можна ознайомитися у бібліотеці Інституту монокристалів НАН України

Автореферат розісланий ” 1997р.

Вчений секретар Спеціалізованої ради кандидат технічних наук ^ іЛііл-ч Л.В. Атрощенко

з

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність геми дисертації.

Сцинтиляційні діелектричні кристали широко застосовуються для спектрометрії іонізуючих випромінювань в ядерній фізиці, фізиці елементарних часток, медицині, геофізиці, радіоізотопному моніторингу. Висока прозорість сцинтиляційних діелектриків та можливість використання великих об’ємів речовини забезпечують їм істотні переваги у порівнянні з напівпровідниковими матеріалами у сенсі високої чутливості та широкого енергетичного діапазону. В останні роки, у зв’язку з поширенням застосувань сцинтиляційного методу, було відкрито ряд нових високоефективних сцинтиляційних діелектриків, зокрема важкі оксидні кристали Ві4<3ез012, РЬ\УС>4, Ссі^О^, бистродіючі сцинтилятори ВаК2, СвК

Сукупно з традиційними сцинтиляторами - активованими лужними галоїдами - вони створюють широкий клас сцинтиляційних неорганічних діелектриків з великою різноманітністю фізичних властивостей, причому перевага за деякими параметрами поєднується з несприятливими значеннями інших. Так, великий квантовий вихід флуоресценції та висока прозорість лужних галогенідів поєднується з недостатнім перерізом фотопоглинення, а великий переріз фотопоглинення важких оксидних кристалів - з низькою конверсійною ефективністю та помітною реабсорбцією світла. Це зумовлює істотну різницю між сцинтиляційними матеріалами за характеристиками сцинтиляційного відгуку. З іншого боку, швидко поширюється коло задач, що ставлять різні вимоги до сцинтиляційних діелектриків (так, використання великих кристалів у електромагнітних калориметрах накладає жорсткі обмеження на просторову неоднорідність світлового сигналу, а для реєстрації малих активностей потрібна ного велика амплітуда).

Сказане стимулювало інтенсивний розвиток прикладної фізики діелектричних сцинтиляційних кристалів. Основною задатою цього напрямку є дослідження та управління вихідними , тобто безпосередньо вимірюваними, характеристиками сцинтиляційного відгуку кристала на поглинену іонізуючу частку. Вихідний сцинтиляційний відгук формується в процесі випромінювання фотонів і подальшого переносу їх до фотоприймача, що знаходиться зовні кристалу. Цьому проблема дослідження вихідного відгуку має два боки:

1)вивчення флуоресцентних властивостей кристалів (сцинтиляційної конверсійної ефективності та кінетики затухання флуоресценції в залежності від хімічного складу, температури та поглиненої енергії), а також стабільності сцинтиляційних характеристик та радіаційної стійкості;

2) дослідження ефективності переносу фотонів, випромінюваних у точці сцинтиляції, в залежності від реабсорбції світла в кристалі, граничних умов на його поверхні та геометричних співвідношень.

Ці два боки проблеми тісно пов’язані між собою і повинні розроблюватися з урахуванням цього взаємозв’язку. Зокрема, визначення конверсійної ефективності нових матеріалів за експериментальними даними про світловий вихід потребує знання ефективності переносу світла, яка розрізняється для різних матеріалів, бо залежить від оптичних констант кристала. Кількісне дослідження квантового виходу флуоресценції як функції хімічного складу сцинтилятора неможливе без знання ефективності переносу як функції коефіцієнта реабсорбції світла, що змінюється зі зміною хімічного складу. З іншого боку, сцинтиляційна конверсійна ефективність як функція енергії іонізуючої частки та ефективність переносу фотонів як функція фізичних та геометричних параметрів вносять у характеристики сцинтиляційного відгуку нероздільні внески. Зокрема, важлива вихідна характеристика - дисперсія функції розподілу вихідного відгуку за амплітудою - вміщує внесок конверсійної ефективності як функції енергії, внесок ефективності переносу фотонів як функції координат сцинтиляції та внесок статистичних флуктуацій, що залежить одночасно від ефективностей конверсії та переносу. З огляду на це, як інтерпретація результатів експериментальних вимірювань, так і експериментальна перевірка теорії сцинтиляційного відгуку повинні провадитися з урахуванням ефективності переносу фотонів.

Таким чином, конверсія енергії іонізуючої частки в світлову енергію сцинтиляційного відгуку та перенос сцинтиляційних фотонів до фотоприймача повинні розглядатися як два боки єдиного процесу формування сцинтиляційного відгуку. Нерозривний взаємозв’язок між ними виявляється при встановленні кількісної залежності вихідних характеристик сцинтиляційного відіуку від фізичних властивостей кристалів та геометричних співвідношень.

Складна багатофакторна проблема формування вихідного сцинтиляційного відгуку діелектричних сцинтиляційних кристалів розробляється дослідними групами провідних наукових установ, наприклад, Львівського держуніверситету, Інституту ядерних досліджень НАН України, Інституту монокристалів НАН України, Інституту атомної енергії ім.. Курчатова, Інституту ядерних досліджень (Новосибірськ), Беркелеївської лабораторії Каліфорнійського університету, НІербрукського університету' (Канада), дослідної лабораторії компанії Хітачі (Японія).

Невід’ємною суттєвою частиною цієї проблеми є встановлення кількісної залежності вихідних характеристик сцинтиляційного відгуку

від фізичних властивостей кристалів та геометричних співвідношень. Загального підходу до вирішення вказаної задачі не існувало. Причиною цього були серйозні труднощі теорії переносу фотонів у діелектричних кристалах, пов’язані з адекватним урахуванням розсіюваючих властивостей реальної поверхні. У рамках традиційного підходу не враховувалася істинна індикатриса розсіювання світла та її залежність від напрямку падіння, яка суттєво впливає на ефективність переносу сцинтиляційних фотонів у кристалі. Сказане не дозволяло кількісно описати спектрометричні характеристики сцинтиляційного відгуку як функції фізичних та геометричних параметрів діелектричного кристала.

Цей пропуск усунутий у дисертації. Із сказаного випливає актуальність ії мети, формульованої нижче.

Мета роботи полягає у створенні послідовної теорії вихідного сцинтиляційного відгуку реальних діелектричних кристалів, установленні фізичних механізмів його формування і в розробці системного підходу до проблеми кількісного прогнозування та управління вихідними характеристиками сцинтиляційного відгуку для широкого класу матеріалів без обмеження фізичних параметрів, граничних умов на поверхні кристала, геометричних співвідношень та енергії іонізуючих часток.

Реалізація поставленої мети включає рішення таких основних задач:

- Розробка теорії переносу сцинтиляційних фотонів у реальних діелектричних кристалах; застосуваної без обмежень фізичних параметрів, розсіюваючих властивостей поверхні та геометричних співвідношень;

- Створення на базі теорії єдиного розрахункового методу та відповідного комп’ютерного забезпечення для всіх актульних сцинтиляційних діелектричних матеріалів, варіантів геометрії та розсіюваючих поверхонь;

- Перевірка адекватності теорії шляхом порівняння її результатів з даними експериментальної статистики;

- Використання розробленої методики для встановлення кількісного зв’язку вихідних характеристик сцинтиляційного відгуку з фізичними параметрами, розсіюваючими властивостями поверхні та геометричними співвідношеннями;

- Встановлення фізичішх механізмів і закономірностей формування вихідного сцинтиляційного відгуку;

- Створення інформаційної бази спектрометричних характеристик у багатовимірному просторі параметрів, яка забезпечує можливість кіль-

кісного прогнозування сцинтиляційних характеристик нових діелектричних кристалів;

- Виділення області адекватного використання кристалів у багатовимірному просторі фізичних параметрів, енергій та геометричних співвідношень;

- Дослідження основних механізмів, що визначають радіаційно-сти-мульовані зміни сцинтиляційної конверсійної ефективності кристалів.

Наукова новизна роботи пов’язана з наступними результатами, які були одержані автором уперше-.

1. Розроблено та математично реалізовано концепцію багатофак-торного зв’язку спектрометричних характеристик сцинтиляційного відгуку з фізичними та геометричними параметрами реального діелектричного кристала із урахуванням градації відбиваючих поверхонь за ступенем розсіювання.

2. В межах цієї проблеми уперше було розроблено адекватний теоретичний підхід до вирішення задачі переносу фотонів у реальному діелектричному кристалі, що базується на розв’язанні рівняння переносу з урахуванням залежності індикатриси дифузного відбиття від напрямку падіння світла та забезпечує кількісну узгодженість результатів розрахунку з експериментом.

3. Автором уведено параметр ефективної дзеркальності, який кількісно описує ступінь розсіювання світла на відбиваючій поверхні реального кристала та визначається інтегральною інтенсивністю максимуму індикатриси розсіювання у напрямку дзеркального відбиття. Розсі-юваючі властивості реальної дифузної поверхні суттєво впливають на формування вихідного сцинтиляційного відгуку, але не враховувалися у попередній літературі із-за математичних труднощів.

4. Установлено нетривіальний механізм формування спектрометричних характеристик сцинтиляційного відгуку кристала шляхом конкуренції між дифузією сцинтиляційних фотонів у координатному та кутовому просторах. Зокрема, визначені умови проходження енергетичного розділення через мінімум, актуальний для широкого кола застосувань

5. Установлено експериментально підтверджувану функціональну відповідність між спектрометричними характеристиками найважливіших сцинтиляційних кристалів та їх фізичними і геометричними параметрами.

6. Кількісна узгодженість між результатами розрахунку та експериментальною статистикою уперше відкриває можливість кількісного прогнозування спектрометричних характеристик нових сцинтиляторів за

їх фізичними параметрами (як приклад, установлено допущенну область параметрів для нових сцинтиляторів УАЮ3(Се3+), А12С>3(Ті3 + )).

7. Показано, що для досконалих зразків СяІ(ТІ) радіаційні зміни сцинтиляційного відгуку пов’язані не тільки зі зниженням прозорості, але також, у великому ступені, зі зміною сцинтиляційної конверсійної ефективності. Установлено механізм радіаційних змін конверсійної ефективності кристалів, пов’язаний з радіаційно-стимульованим зростанням мікропор у діапазоні доз порядка 10 крад та більше.

Вірогідність результатів роботи гарантується, поперше, урахуванням основних фізичних факторів, що визначають перенос сцинтиляційних фотонів у реальному кристалі і формування його вихідного сцинтиляційного відгуку, та, по-друге, кількісною узгодженістю результатів теорії з даними експериментальної статистики підприємств “Завод хімреак-тивів” (Харків), “Кристал” (Усольє) та ін. У граничних випадках косинусного та дзеркального відбиття, розглянутих у попередній літературі, результати розробленої теорії збігаються з літературними даними.

Наукова та практична цінність роботи .

1. Розроблений системний підхід до управління характеристиками вихідного сцинтиляційного відгуку безпосередньо використовується для розв’язання широкого кола експериментальних задач ядерної фізики, фізики високих енергій, геофізики, медицини, радіоізотопного моніторингу.

2. Єдиний комп’ютерний розрахунковий метод, що базується на теорії переносу фотонів у реальному кристалі, дозволяє прогнозувати спектрометричні характеристики нових сцинтиляційних кристалів за їх фізичними властивостями у широкому діапазоні енергії гамма-випромінювання та геометричних співвідношень.

3. Установлені фізичні закономірності формування вихідного сцинтиляційного відгуку у процесі конкуренції між кутовою та координатною дифузією фотонів використовуються для оптимізації спектрометричних характеристик кристала шляхом вибору геометричних співвідношень та параметрів розсіюваючої поверхні. Зокрема, ці закономірності були використані при розробці сцинтиляційних детекторів для комп’ютерних томографів, електромагнітних калориметрів, медичних гамма-камер, а також при промисловому виробництві лужно-галоідних кристалів на підприємствах “Завод хімреактивів” (Харків), “Кристал” (Усольє - Сибірське).

4. Одержані розрахункові дані про середню ефективність світлозбо-ру як функцію фізичних і геометричних параметрів необхідні для експе-

риментального визначення найважливішої сцинтиляційної характеристики діелектричного кристала - абсолютної або відносної конверсійної ефективності. Потрібні дані про ефективність світлозбору, перевірені порівнянням з експериментом, містяться у розробленій інформаційній базі.

5. Установлений в дисертації механізм радіаційно-стимульованих змін кристалів СзІ(ТІ) та запропонований засіб виявлення фізичної природи радіаційних змін за дозовою залежністю світлового виходу можуть служити відправним моментом при дослідженні механізмів радіаційної стійкості більш широкого класу сцинтиляційних діелектриків.

6. Розроблена в дисертації теорія переносу фотонів у діелектричних тілах, завдяки своїй узагальненості, може бути застосована для розрахунку різноманітних перетворювачів світлової енергії. Зокрема, автором було використано розроблений метод для розрахувавші люмінесцентних концентраторів сонячної енергії (16] та концентруючих світловодів спеціального призначення [36,40,41].

Основні положення та результати, які виносяться на захист:

1. Теорія вихідного сцинтиляційного відгуку діелектричного кристала, що враховує, поряд з його фізичними властивостями, перенос фотонів у реальному кристалі. Єдиний метод розрахунку спектрометричних характеристик сцинтиляційного відгуку, застосуваний до діелектричних кристалів без обмежень на реабсорбцію світла, розсіюваючі властивості поверхні та форму кристала. Комп’ютерне математичне забезпечення методу. Кількісна узгодженість результатів розрахунку з даними експериментальної статистики для різних класів діелектричних кристалів, що підтверджує адекватність теорії.

2. Суттєвий вплив індикатриси відбиття світла реальною розсію-ваючою поверхнею кристала на формування сцинтиляційного відгуку та фізичний механізм цього явища. Кількісне описання розсіюваючих властивостей реальних поверхонь з використанням уведеного автором параметра ефективної дзеркальності. Кількісне урахування залежності характеристик сцинтиляційного відгуку від ступеню розсіювання.

3. Функціональна відповідність між спектрометричними характеристиками сцинтиляційного відгуку і фізичними параметрами кристала, розсіюваючими властивостями поверхні, розмірами та формою кристала у широкому діапазоні енергій для найбільш поширених сцинтиляційних діелектричних матеріалів. Створення інформаційної бази для кількісного прогнозування спектрометричних характеристик нових сцинтиляторів та визначення конверсійної ефективності нових матеріалів за експериментальними значеннями світлового виходу.

4. Фізичні закономірності формування спектрометричних характеристик діелектричного кристала, пов’язані з конкуруючими процесами дифузії сцинтиляційних фотонів у координатному та кутовому просторах. Існування некрайового мінімуму енергетичного розділення у просторі параметрів та визначення його положення, актуального для широкого кола застосувань.

5. Системний підхід до управління спектрометричними характеристиками сцинтиляційного відгуку, їх прогнозування та досягнення їх найкращої відповідності вимогам експерименту для широкого кола фізичних і технічних задач, що використовують сцинтиляційний метод. Системний підхід заснований на теорії сцинтиляційного відгуку, її узгодженості з експериментом, установлених закономірностях та розробленій інформаційній базі.

6. Механізм радіаційних змін конверсійної ефективності кристалів CsI(Tl), що включає радіаційно-стимульований зріст малих пор з великим перерізом захоплення електронних збуджень.

Апробація роботи. Основні матеріали дисертаційної роботи доповідалися на перелікованих нижче конференціях та симпозіумах (тези доповідей надруковані):

- Міжнародна конференція "Люмінесцентні детектори та перетворювачі іонізуючого випромінювання", Рига, 1991;

- Міжнародна конференція "Фізика в Україні", Київ, 1993;

- IEEE 1994 Nuclear Science Symposium, Virginia, USA, 1994;

- International Conference on Crystal Growth XI, The Hague, The Netherlands, 1995;

- The International Conference on Inorganic Scintillators and Their Applications (SCINT 95), Delft, The Netherlands, 1995;

- IEEE 1995 Nuclear Science Symposium, San Francisco, USA, 1995;

- 2nd International Conference on Excitonic Processes in Condensed Matter (EXCON'96), Gohrisch, Germany, 1996;

- 10th International Conference on Luminescence and Optical Spectroscopy of Condensed Matter, Prague, 1996;

- IEEE 1996 Nuclear Science Symposium, Anaheim, California, 1996;

- VII, VIII та IX Всесоюзні конференції “Перспективи розвитку сцинтиляторів", Харків, 1977, 1981, 1986;

- VI Всесоюзний семінар "Теорія і практика програмування", Москва, 1977 ;

- II Всесоюзна конференція з росту кристалів, Харків, 1982;

- V Всесоюзний симпозіум "Люмінесцентні приймачі та перетворювачі іонізуючого випромінювання", Талін, 1985 ;

- Всесоюзна конференція "Реахімтехніка-2", Дніпропетровськ, 1985 ;

- VII Всесоюзна конференція "Методи одержання та аналізу внсокочи-стих речовин", Горький, 1985 ;

- III Міжгалузна конференція "Автоматизація, моделювання та засоби регулювання процесів вирощування монокристалів ", Москва, 1986 ;

- V Всесоюзна конференція "Органічні люмінофори", Харків, 1987;

- Всесоюзна конференція "Методи неруйнуючого контролю", Горький, 1988;

- VII Всесоюзна конференція "Кристаличні оптичні матеріали", Ленінград, 1989;

- IV Всесоюзний симпозіум по обчислювальній томографії, Ташкент, 1989;

- VI Всесоюзна конференція "Фізика, хімія та технологія люмінофорів", Ставрополь, 1989;

- VI Всесоюзний симпозіум "Люмінесцентні приймачі та перетворювачі іонізуючого випромінювання", Львів, 1989;

- Всесоюзний семінар з росту кристалів, Ужгород, 1990;

-III Всесоюзна конференція "Моделювання росту кристалів”, Рига, 1990 ;

- VIII Всесоюзна конференція з росту кристалів, Харків, 1992 ;

- Міжнародна конференція "Фізика, хімія та технологія люмінофорів", Ставрополь, 1992;

- Міждержавна конференція "Сцинтилятори-93”, Харьків, 1993;

- Міжнародна наукова конференція "Фізика та хімія органічних люмінофорів - 95", Харків, 1995;

- Міжнародна наукова конференція, присвячена 150-річчю видатного українського фізика і електротехніка І. Пулюя, м, Львів, 1995 .

Публікації. Основні результати дисертації опубліковані в монографії, наукових статтях у провідних міжнародних, всесоюзних та вітчизняних журналах, матеріалах міжнародних конференцій та 2 авторських свідоцтвах. Список 42 основних публікацій наведений у кінці автореферату, усього за темою дисертації надруковано 92 публікації.

Особистий внесок автора . Особиста участь автора у постановці задач, їх вирішуванні та одержанні результатів дисертації є визначальною. Усі результати, що виносяться на захист, одержані особисто автором.

У дисертації узагальнені результати теоретичних досліджень, моделювання, комп’ютерних розрахунків, які являються результатом багаторічної самостійної роботи автора. Розробка методики розрахунків, усі розрахунки переносу фотонів у сцинтиляційних кристалах та характеристик сцинтиляційного відгуку, установлення закономірностей їх формування шляхом дифузіі фотонів, установлення кількісного зв’язку спектрометричних характеристик з фізичними параметрами кристалів виконані особисто автором. 16 теоретичних робіт [2, З, 13, 14, 18,19, 20,

22, 25, 26, 29, 32, 34, 35, 37, 38 ] виконані без співавторів. Із матеріалів сумісних теоретичних робіт [5-8, 24, 27, 28, ЗО, 42] і сумісних робіт, що поєднують теоретичні та експериментальні дослідження лужно-галоідних [21, 23, 31] та оксидних [4, 15] кристалів, у дисертації використані теоретичні результати, одержані особисто автором. Експериментальні дані співавторів використані (з відповідними посиланнями) нарівні з літературними даними тільки для порівняння з теоретичними результатами автора.

В роботах [16, 17, 33, 36, 40, 41] теоретичні закономірності, встановлені особисто автором, використані ним сумісно зі співавторами для розробки детекторів та перетворювачів випромінювання. З матеріалів сумісної монографії [1] в дисертації використані результати теоретичних розділів, написаних особисто автором (глави 3 та 5, а також додатки 1,2, 3, що містять метод розв’язання рівняння переносу фотонів, алгоритм його реалізації та комп’ютерну програму). В дисертації використані також наведені в монографії дані промислової статистики про сцинтиляційні характеристики кристалів, які були зібрані, статистично оброблені та проаналізовані особисто автором. У решті випадків експериментальні дані монографії наводяться з посиланням на співавтора лише для порівняння з теорією. В роботах [9-12, 39] автору належить дослідження механізмів радіаційних змін люмінесцентних властивостей лужних галогенідів на основі літературних експерименальних даних.

Структура та об’єм дисертації. Дисертація складається із вступу, шести глав, висновків та додатку, містить 62 рисунки та 26 таблиць. Список літератури складається з 207 найменувань. Об’єм текстової частини дисертації складає 286 стор. за винятком рисунків та списку літератури.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

Логічна структура дисертації визначається ії метою.

У вступі обгрунтовано актуальність проблеми формування вихідного сцинтиляційного відгуку діелекіричних кристалів, яка нерозривно поєднує два боки цього процесу - конверсію енергії іонізуючої частки в світлову енергію сцинтиляції та перенос сцинтиляційних фотонів до фотоприймача. Задача про ефективність переносу сцинтиляційних фотонів є невід’ємною суттєвою складовою частиною загальної багатофак-торної проблеми формування сцинтиляційного відгуку. Але в попередній літературі ця задача не була розв’язана із-за значних математичних труднощів, які детально аналізуються у главі 1. Ці труднощі зумовлені тим, що індикатриса відбиття світла реальною дифузною поверхнею суттєво залежить від напрямку падіння (А. Топорець та М. Мазуренко, 1969), причому цією залежністю не можна зневажати, оскільки вона у великій мірі визначає ефективність переносу фотонів у кристалі. В попередній літературі розрахунок переносу світла у сцинтиляційних кристалах провадився лише у граничних випадках дзеркального або косинусного відбиття від поверхні кристала (Л. Кукушкін, 1958; С. Дерензо та В. Мозес, 1990, 1992; С. Карріер та Р. Лекомте, 1990). Сцинтиляційні кристали зі дзеркально-відбиваючою поверхнею мають обмежене застосування. Модель же косинусного відбиття , яка зневажає залежністю індикатриси відбиття від напрямку падіння, істотно занижує ефективність переносу світла та різко завищує просторову неоднорідність коефіцієнту світлозбору.

У главі 1 викладається розроблена автором теорія переносу фотонів у діелектричних кристалах з урахуванням розсіюзаючих властивостей реальної дифузно-відбиваючої поверхні. Аналізується точна постановка задачі з індикатрисою відбиття, яка залежить від кута падіння. Показано, що у точній постановці перенос фотонів у діелектричних кристалах описується рівнянням Фредгольма відносно функції чотирьох змінних

Оіи,8)~§(и,$)+ІК(и,^и\8')0(и',8')д.и.'65' (і)

з сингулярним ядром

Ди^и'^^иДУМУЖи-и^) (2)

Тут и є орт у напрямку падіння світла, який завдає форму індикатриси відбиття у/ у точці поверхні 5 , и , -орт у напрямку вектора відстані

між точками 5та Б', р(8) -коефіцієнт відбиття, (ІІІ1 - елемент тілесного кута, у якому міститься орт IIі. У рівнянні (1) фігурує імовірність g{щS) безпосереднього попадання фотона з точки 8 на фотоприймач, яка пов’язана з індикатрисою дифузного відбиття ^співвідношенням

0г(и>5)=І Ч^и, £ Д ф) ехр <р)}{ 1 - р(в, ф)] біл вй(рд.в

(3)

де в та (р - сферичні координати, відраховані від нормалі до поверхні у точці <5, а інтегрування обмежено тілесним кутом з вершиною в точці 5і, що обпирається на світлочутливу грань кристала {К(в,(р)- відстань від точки 5 до цієї грані). У вираженні (2) використована імовірність ь(ил&) ау безпосереднього попадання фотона з точки Л’ на елемент поверхні (і?1, що виражається аналогічно (3) через індикатрису дифузного відбиття Ч^(і1,8,0,(р). Повна імовірність попадання фотона з внутрішньої точки кристала Г на фотоприймач виражається через імовірність безпосереднього попадання Г0(г) та рішення О рівняння (1):

*г)=гв(г)+|;<г,адЗДиг^<1Я (4)

де

й(г,« (І5=ехр{-гіу |иг^ <В/4)гі& (5)

- імовірність попадання фотона з точки Г безпосередньо на елемент поверхні (15* ( й5 - орт нормалі до поверхні; вектор відстані Яг3 та орт

иг3 проведені з точки Г у точку Б).

Таким чином, задача про перенос фотонів у точній постановці зводиться до розв’язання рівняння Фредгольма (1) відносно функції чотирьох змінних. Ядро цього інтегрального рівняння (2) має сингулярний характер. Рішення інтегрального рівняння з сингулярним ядром такого типу є складною математичною задачою, методи розв’язання якої

до теперішнього часу не розроблені. Математичні труднощі, породжені структурою рівняння (1) - (2), у сукупності з різноманітністю мікрорельєфів реальних поверхонь та відповідних індикатрис відбиття, є серйозною перешкодою на шляху до розв’язання задачі про перенос фотонів у точній постановці. Відмітимо, що в окремих випадках рівняння (1) - (2) може бути промодеяьоване в межах методу Монте-Карло, однак з огляду на статистичне розкидання результатів такий шлях мало підходить для розрахунку енергетичного розділення та установлення функціональних залежностей спектрометричних характеристик від параметрів кристала.

В першій главі викладається запропонований автором конструктивний підхід до рішення проблеми, оснований на моделі ефективної дзеркальності дифузно-відбиваючої поверхні. Модельна індикатриса відбиття передає основні властивості реальної дифузної поверхні: залежність індикатриси розсіювання від кута падіння та добре виражений максимум у напрямку дзеркального відбиття. Кількісною характеристикою цього максимуму є ефективна дзеркальність р як функція кута падіння у/.

Модель ефективної дзеркальності має суттєві переваги у фізичному та математичному аспектах. Середня ефективна дзеркальність <Р> —<p(ys) > використовується для однопараметричної класифікації відбиваючих поверхонь за ступенем дифузності. Для реальної дифузної поверхні <р> може варіюватися в межах від 0,58 до 1. В літературі використовувалась традиційна модель косинусного відбиття (закон Ламберта), у якій приймається значення < р > = 0, що випадає з цього інтервалу. Це приводить до якісної невідповідності результатів, одержаних у межах косннусної моделі, реальній картині.

З математичного боку модель ефективної дзеркальності має не менш важливу перевагу: модельна індикатриса засуває сингулярність ядра рівняння Фредгольма, яке описує перенос фотонів, і зменшує число його змінних від чотирьох до двох, що надає йому конструктивну стандартну форму. Модельна індикатриса розсіювання, як функція параметра поверхні, куга падіння та куга відбиття, враховується аналітичним ядром рівняння Фредгольма, яке будується за допомогою принципово нескладного алгоритму, застосуваного до поверхні будь-якої форми з роз-сіюваючнми властивостями, що будь-яким чином залежать від координат. Алгоритм реалізовано у вигляді пакета програм на мові Turbo-Pascal. У першій главі наведено блок-схему основної програми.

З використанням розробленого методу розрахунку в главах 2, 3, 4 установлено та досліджено кількісний зв’язок між оптичними та флуоресцентними властивостями діелектричного сцинтиляційного кристала, з одного боку, і вихідними спектрометричними характеристиками сцинтиляційного відгуку, з іншого.

У другій главі установлюються основні фізичні закономірності, пов’язані з формуванням вихідного сцинтиляційного відгуку. Аналіз результатів розрахунку показав, що оптичні параметри діелектричного кристала - коефіцієнт реабсорбції, показник заломлення та ефективна дзеркальність відбиваючої поверхні - суттєво впливають на вигляд залежності спектрометричних характеристик від геометрії кристала. Адекватне врахування розсіюваючих властивостей поверхні дозволило прослідкувати за механізмом формування спектрометричних характеристик у процесі дифузії сцинтиляційних фотонів у координатному просторі та в просторі кутів між вектором швидкості фотона та віссю кристала. Ефективність переносу світла від точки сцинтиляції до фотоприймача, тобто амплітуда вихідного сцинтиляційного відгуку кристала, визначається конкуренцією двох указаних дифузійних процесів і досягає максимуму при збігу їх швидкостей. Реабсорбція світла сцин-тиляцій стримує більш повільний дифузійний процес, котрий обмежує ефективність переносу світла. Ступень же просторової однорідності вихідного сигналу визначається тільки швидкістю координатної дифузії, що приводить до незбігу' умов максимальної амплітуди та найвищої просторової однорідності вихідного сцинтиляційного відгуку.

З другого боку, швидкості кожного з цих дифузійних процесів різним чином залежать від оптичних параметрів кристала. Зі зростанням ефективної дзеркальності відбиваючої поверхні <р> сповільнюється кутова дифузія та прискорюється координатна, особливо при великому співвідношенні поздовжнього та поперечного розмірів. З посиленням реабсорбції пригнічується більш повільний з двох дифузійних процесів. Зі зростанням показника заломлення, завдяки звуженню конуса вихідної кутової апертури, прискорюється координатна дифузія (що супроводжується підвищенням просторової однорідності вихідного сигналу); одночасно підсилюється роль кутової дифузії та вплив ефективної дзеркальності на величину світлового виходу.

В силу сказаного, залежність спектрометричних характеристик сцинтиляційного відгуку від фізичних властивостей діелектричного кристала має нетривіальний та складний характер. Як приклад, на рис.1 для кристала МаІ(ТІ) показано внесок просторової неоднородності світ-

лового виходу в енергетичне розділення —2,355 СГ, де СУ - відносна дисперсія світлового виходу як функція координат сцинтиляції. Величина Кт подана як функція співвідношення висоти та діаметра

для двох коефіцієнтів реабсорбції та різних типів відбиваючої поверхні. Наведені на рисунку криві різко змінюють свій характер у залежності від параметрів реабсорбції та розсіювання. Фізична причина таких уявних аномалій з’ясована в термінах конкуруючих дифузійних процесів.

н/о

Рис.1. Внесок просторової неод-нородності світлового виходу в енергетичне розділення кристала КаІ(ТІ) як функція співвідношення висоти та діаметра для двох коефіцієнтів реабсорбції та різних відбиваючих поверхонь: дифузної (штрихи), дзеркальної (шгрих-пушсгир) та змішаної (дифузний торець циліндра та дзеркальна бокова поверхня - суцільні лінії).

На відміну від глави 2, де закономірності формування спектрометричних характеристик аналізуються на прикладах розрахункових результатів, у третій главі наведені систематичні розрахункові дані про спектрометричні характеристики традиційних лужно-галоїдних сцинтиляційних кристалів (ИаЦТІ), С»І(Т1), СвІШа-)). а у четвертій главі - систематичні розрахункові дані для нових сцинтиляторів - важких оксидних кристалів Ві4<3е3022 (ВСЮ) та С(ГїТО4(С\\ГО). Обидва класи сцинтиляційних діелектриків широко використовуються на практиці. Для них провадиться порівняння результатів розрахунку з літературними експе-

риментальними даними, а для лужних галогенідів - також з даними промислової статистики. Розрахункові спектрометричні характеристики кількісно узгоджуються з експериментом у межах розкидання експериментальних даних. Для прикладу в табл. 1 проведено порівняння розрахункових та експериментальних значень відносного світлового виходу та енергетичного розділення для кристалів КаІ(ТІ) та СБІ^а) циліндричної форми з дифузно-відбиваючою поверхнею. Як видно з таблиці, розрахункові дані про світловий вихід та енергетичне розділення кількісно узгоджуються з експериментом.

Таблиця 1. Порівняння деяких розрахункових та експериментальних даних про відносний світловий вихід С та власне енергетичне розділення і? лужно-галоїдних кристалів циліндричної форми з дифузно-

відбиваючою поверхнею.

Розміри, мм С,% Я0’%

п Н розрахунок 1 експеримент розрахунок експеримент

N81(11) (*-=0,005 см“1)

25 25 103 100 6,5 6,7

40 20 109 105 6,3 6,3

100 100 90 91 6,8 6,7

100 50 101 1 97 6,5 7,0

Сй(Ка) (АГ =0,02 см-1)

50 50 66 60 7,3 7,5

63 63 62 60 7,6 7,5

100 100 53 55 9,1 8,5

.30 160 34 33 10,6 11,0

* Цей рядок відноситься до кристала з коефіцієнтом поглинення к = 0,025 см'1 і відбиваючого поверхнею з дзеркальною боковою частиною та дифузним торцем.

У главах 3 та 4 аналізуються теоретичні залежності спектрометричних характеристик сцинтиляційного відгуку від фізичних параметрів кристала, розсіюваючих властивостей поверхні та геометричних спів-

відношень. Ці залежності мають складний нетривіальний характер і тісно переплітаються між собою. Зокрема, у випадку поверхні змішаного типу енергетичне розділення при збільшенні реабсорбції проходить через мінімум (де розділення найкраще), у той час як для однорідних поверхонь розділення мінімальне при нульовій реабсорбції (рис. 2). Цей

Рис .2. Повне енергетичне розділення кристала ВСЮ як функція добутку коефіцієнта поглинення світла на діаметр кристала для різних відбиваючих поверхонь: дифузної (штрихи), дзеркальної (штрих-пункгир) та змішаної (дифузний торець циліндра та дзеркальна бокова поверхня - суцільна лінія). Діаметр кристала дорівнює висоті.

кВ

мінімум може бути використаний на практиці; область його існування та положення у просторі параметрів разраховані в дисертації. Фізичні причини та передумови формування мінімуму енергетичного розділення проаналізовані у главах 2 - 4. Як приклад, на рис. 2 показано повне енергетичне розділення кристала Ві4Се3012 (ВСЮ) як функцію добутку коефіцієнта поглинення світла на діаметр кристала для різних відбиваючих поверхонь. Залежність розділення від реабсорбції змінює свій характер при зміні розсіюваючих властивостей відбиваючої поверхні (рис. 2), а також, як показано у главах 3 та 4, при зміні форми кристала, енергії гамма-випромінювання та показника заломлення. Це ілюструє багатофакторний характер формування спектрометричних характеристик, що ускладнює задачу вибору кристала, геометрії та граничних умов на поверхні, адекватного конкретній постановці експерименту.

У п’ятій главі дисертаціі розв’язується частина цієї задачі, загальна для різноманітних фізичних та технічних застосувань сцинтиляційного методу. З використанням результатів попередніх глав установлюються області найкращого енергетичного розділення для діелектричних сцин-

тиляційних кристалів у багатовимірному просторі їх оптичних і люмінесцентних параметрів, геометрії та енергії гамма-випромінювання. Межі цих областей побудовані в плоских перерізах багатовимірного простору. Такі плоскі діаграми дозволяють зробити попередній вибір параметрів сцинтиляційного кристала; тим самим звужується область пошуків та спрощується використання інформаційної бази, необхідної для детального вибору параметрів у відповідності з конкретною постановкою фізичної або технічної задачі.

Установлення області застосування особливо актуально для нетрадиційних сцинтиляторів, які поєднують ряд переваг (швидко-дійність, високу хімічну та механічну стійкість) з низьким ефективним атомним номером та істотною реабсорбцією. Для таких кристалів (наприклад, У3А15012(Се3+), УА103(Се3+), А1203(Ті3+)) багатофактор-

ний характер формування спектрометричних характеристик виражений найбільш сильно, оскільки довжина пробігу гамма-кванта у речовині наближується до довжини реабсорбції оптичного фотона. У п’ятій главі розраховані межі області застосування кристалів УАЮ3(Се3+), А1203(Ті3+) з урахуванням їх фізичних властивостей. Для прикладу на рис. З наведена область застосування кристала УА103(Се3+) на пло-

Н, см

Рис. 3. Область застосування кристала УА103(Се3+). Висота кристала обмежена знизу умовою досить повного поглинення гамма-випромінювання, а зверху - реабсорбцією світла (коефіцієнт реабсорбції вказано на рисунку).

0 100 200 Е, кеВ

щині (висота кристала - енергія гамма-випромінювання) для коефіцієнтів реабсорбції 0,4 та 0,8 см_1.

У шостій главі досліджено механізм радіаційних змін вихідного сцинтиляційного відгуку кристалів СзІ('П) з використанням літературних експериментальних даних. їх аналіз виявляє, що для досить досконалих зразків радіаційно-стимульовані зміни вихідного сцинтиляційного відгуку пов’язані не тільки зі зниженням прозорості, але також, у великому ступені, зі зміною сцинтиляційної конверсійної ефективності. Конверсійна ефективність Г} визначається конкуренцією між захопленням електронних збуджень акгиваторними центрами люмінесценції та радіаційно-стимульованими дефектами кристалічних граток:

П = Алс/ [ Алс +Ad (І) + Л0] = ( 1 + В/с ) -1, (6)

В - (Аі+Ао) /Ащ,

де Аас є імовірність захоплення електронних збуджень активатором з

концентрацією с, Á¿ та Ао - імовірності їх захоплення радіаційними та

первісними дефектами, відповідно. Імовірність A¿ залежить від дози І. Концентраційна залежність (6) кількісно узгоджується з експериментом. На рис. 4 показано концентраційну залежність сцинтиляційного виходу зразків CsI(Tl) до і після опромінення дозою 5 крад за даними Д. Ренкера (1996). В обох випадках експериментальна коцентраційна залежність Т| = T((c) описується кривою (6) при В = 0,010 та 0,024 % до та після опромінення, відповідно. Це означає, що імовірність захоплення електронних збуджень дефектами зросла в результаті опромінювання у 2,4 рази.

Дозова залежність захоплення електронних збуджень радіаційними дефектами може бути виділена з експериментальної дозової залежності світлового виходу Ї(І). Для цього перепишемо (6) у вигляді

1/ГСО - 1/ Г(0) = const A¿ (Г) — const / ^, (?)

де уведений показник q як параметр апроксимації. Показник q може бути визначений за експериментальними дозовими залежностями Y(I ). У результаті виявляється, що для всіх досліджених зразків q зміню-

с, %

Рис. 4. Порівняння концентраційної залежності конверсійної ефективності (6) (криві) зданими Д. Ренкера (1996) для кристалів СзІ(ТІ) (у довільних одиницях): світлі кружки - до опромінення, точки - після опромінення дозою 5 крад.

ється з дозою в інтервалі 0,2 < ^ < 0,7. Для особливої групи досконалих зразків д не залежить від дози і з точністю до помилок експерименту дорівнює 2/3. Проведений у дисертації аналіз показує, що дозова залежність (7) з показником q в інтервалі 0,2 < <£ < 0,7 не може бути спричинена радіаційно-стимульованими хімічними реакціями або заповненням електронних та дірочних пасток. Вилучаються також відомі механізми радіаційних змін, які вимагають великих доз більше 1 Мрад, наприклад, радіаційно-стимульована коагуляція активатору.

Таким чином, сукупність експериментальних даних - помітні зміни конверсійної ефективності при порівняно невеликих дозах та її дозові залежності - не може бути з’ясована відомими механізмами. Для з’ясування цієї сукупності фактів у главі 6 запропоновано модель радіаційно-стимульованих мікропор. Показано, що мікропори мають великий переріз захоплення електронних збуджень і створюють канал їх енергетичної релаксації, здібний конкурувати із захопленням електронних збуджень активаторними центрами навіть при низькій концентрації пор порядка 10'6 та дозах порядка 10 крад. У рамках такої моделі харак-

тер дозової залежності конверсійної ефективності визначається структурною характеристикою кристала - концентрацією зародкових пор.

Оцінки перерізу захоплення електронних збуджень активаторними центрами та поверхнею мікропор, виконані в дисертації, приводять до результатів, показаних на діаграмі рис. 5. В області 0 немає помітних радіаційних змін. В області 0, завдяки малій концентрації пор та досить великій дозі, створювані мікропори значно перевищують за об’ємом

Рис. 5. Області різних дозових залежностей конверсійної ефективності на площині концентрація - доза. Концентрація виражена у деяких одиницях (визначених у главі 6) порядка 2x10'7 , а доза - в одиницях порядка 4 крад.

елементарну комірку, що дозволяє вважати поверхню пори пропорційною об’єму у ступені 2/3. У наближенні постійної швидкості зросту об’єму пори при опромінюванні, переріз захоплення порою електронних збуджень зростає пропорційно дозі у ступеню 2/3, тобто # = 2/3. В області М пори недостатньо великі, що приводить до відхилення д від значення 2/3. В області II (показаній схематично) великі дози та концентрації пор наводять до рекомбінаційних процесів, що сповільнюють зріст пор та зменшують д, так що < 2/3. Сказане дозволяє діагностувати концентрацію зародкових пор (занадто низьку для дослідження рентгеноструктурним методом) за експериментальною дозовою залежністю конверсійної ефективності.

Поряд з цим, як покано у главі 6, модель радіаційно-стимульованих мікропор якісно підтверджується рядом інших експериментальних даних, зокрема, даними про залежність чутливості зразків до опромінювання від хімічного складу.

ОСНОВНІ РЕЗУЛЬТАТИ ТА ВИСНОВКИ

1. Розроблено теорію вихідного сцинтиляційного відгуку діелектричного кристала, що враховує перенос фотонів у реальному кристалі і всі суттєві фізичні параметри та фактори: реабсорбцію та заломлення світла, конверсійну ефективність, граничні умови на поверхні, геометричні співвідношення. На основі теорії створено єдиний розрахунковий метод, який може буїи застосовано до сцинтиляційних діелектричних кристалів без обмежень на оптичні та геометричні параметри і розсіюваючі властивості поверхні. Розроблено математичне забезпечення методу у вигляді пакета комп’ютерних програм на мові Turbo-Pascal.

2. Адекватність розробленої теорії вихідного сцинтиляційного відгуку та розрахункового методу підтверджена кількісною узгодженістю результатів розрахунку з даними експериментальної статистики для різних класів неорганічних сцинтиляторів.

3. Установлено сильний вплив розсіюваючих властивостей поверхні кристала на формування вихідного сцинтиляційного відгуку та з’ясовано фізичний механізм цього явища. На відміну від відомих з літератури робіт, уведено та враховано в розрахунках параметр ефективної дзеркальності , що здійснює градацію реальних дифузно-відбиваючих поверхонь кристала за ступенем розсіювання. Показано, що ефективна дзеркальність дифузно-відбиваючої поверхні суттєво впливає на характер залежності спектрометричних характеристик від реабсорбції світла, показника заломлення та геометрії кристала. Із-за серйозних математичних труднощів у відомих з літератури розрахунках спектрометричних характеристик не міститься ні адекватного врахування, ні градації розсіюваючих властивостей реальних поверхонь. Звідси випливає недостатність традиційного підходу до розглядуваної проблеми.

4. Установлено кількісний зв’язок спектрометричних характеристик сцинтиляційного відгуку з фізичними параметрами кристала, розсіюва-ючими властивостями поверхні, енергією гамма-випромінювання, розмірами та формою кристала для найбільш поширених сцинтиляційних діелектричних матеріалів. Ця інформаційна база забезпечує кількісне прогнозування спектрометричних характеристик нових сцинтиляторів та області їх застосування, дозволяє визначати конверсійну ефективність нових матеріалів за експериментальними значеннями світлового виходу.

5. Установлено основні фізичні механізми та закономірності формування спектрометричних характеристик діелектричного кристала. Вони визначаються конкуруючими процесами дифузії сцинтиляційних фотонів у координатному та кутовому просторах. Середній світловий вихід

сцинталяцій обмежується більш повільним з двох дифузійних процесів і досягає максимуму при збігу їх швидкостей. Ступінь же просторової однорідності світлового виходу визначається тільки швидкістю координатної дифузії. Це приводить до незбігу умов досягнення максимального світлового виходу та найвищої його однорідності і, як наслідок, до складної нетривіальної залежності спектрометричних характеристик від оптичних параметрів - показника заломлення кристала, коефіцієнта поглинення світла та розсіюваючих властивостей поверхні.

6. На основі теорії сцинтиляційного відгуку, установлених закономірностей та інформаційної бази розроблено системний підхід до управління спектрометричними характеристиками сцинтиляційного відгуку, їх прогнозування та здійснення їх найкращої відповідності конкретним вимогам експерименту для широкого класу фізичних та технічних задач, що використовують сцинтиляційний метод. Основні складаючі системного підходу:

- єдиний комп’ютерний розрахунковий метод, застосуваний без будь-яких обмежень до неорганічних сцинтиляційних кристалів та перевірений кількісним порівнянням з даними експериментальної статистики;

- використання параметра ефективної дзеркальності для класифікації відбиваючих поверхонь за розсіюваючими властивостями;

- кількісна відповідність між фізичними властивостями кристала та його спектрометричними характеристиками як функціями геометричних параметрів та розсіюваючих властивостей поверхні, установлена для лужних галогенідів МаІ(ТІ), СзІ(ТІ), СзІ{Т\[а) та оксидів важких металів ВСЮ, CWO (ця інформаційна база в теперішній час поширюється шляхом включення даних про нові кристали);

- установлені фізичні механізми та закономірності формування вихідних характеристик сцинтиляційного відгуку;

- виділення області найкращого енергетичного розділення у багатовимірному просторі фізичних та геометричних параметрів.

7. Кількісна узгодженість між результатами розрахунку та експериментальною статистикою відкриває можливість кількісного прогнозування спектрометричних характеристик та областей адекватного застосування нових сцинтиляторів за їх фізичними параметрами. Як приклад, знайдено допущенну область параметрів для застосування сцинтиляційних діелектриків, які поєднують ряд переваг з сильною реабсорбцією та малим атомним номером, зокрема, нових швидкодіючих хімічно стійких

сцинтиляторів УАК>3(Се3+), А1203(ТІ3+).

8. Одержані розрахункові дані про середній коефіцієнт світлозбору необхідні для визначення відносної конверсійної ефективності досліджуваного кристала за експериментальними значеннями світлового виходу досліджуваного та еталоного кристалів. З використанням створеної інформаційної бази та літературних експериментальних даних про світловий вихід було визначено відносну конверсійну ефективність деяких нових кристалів.

9. Чисельний аналіз результатів розрахунку, проведений для лужно-галоідних та оксидних кристалів на основі концепції кутової та координатної дифузії фотонів, приводить до таких детальних закономірностей формування сцинтиляційного відгуку, пов’язаних з роллю реабсорбції, розсіювання та заломлення світла:

9.1. Для кристалів з поверхнею змішаного типу енергетичне розділення при збільшенні реабсорбції проходить через мінімум (де розділення найкраще), у той час як для однорідних поверхонь розділення мінімальне при нульовій реабсорбції. Цей мінімум може бути використаний на практиці; область його існування та положення у просторі параметрів разраховані в дисертації.

9.2. Тип відбиваючої поверхні кристала, що забезпечує максимальний середній світловий вихід С, залежить від відношення и поздовжнього розміру до поперечного. Дифузно-відбиваюча поверхня дає максимальний світловий вихід в інтервалі и<ис, де и дорівнює 2 або З

для прозорого кристала і зменшується зі збільшенням реабсорбції. В області и > Ііс найбільший світловий вихід забезпечується змішаною

відбиваючою поверхнею, яка складається із дзеркальної бокової частини та дифузного торца. Дзеркальна поверхня дає найвищу просторову однорідність світлового виходу при найнижчому його середньому значенні. При дуже великих значеннях и спектрометричні характеристики кристала з дзеркальною боковою поверхнею не залежать від розсіюва-ючих властивостей торцевої відбиваючої грані.

9.3. Відбиваюча поверхня з дзеркальною боковою частиною забезпечує меншу осьову неоднорідність світлового виходу, ніж дифузно-відбиваюча поверхня, причому ця різниця посилюється зі зростанням реабсорбції, зменшується зі зростанням показника заломлення і різко зростає зі збільшенням співвідношення поздовжнього та поперечного розмірів. При заданих розмірах кристала форма поперечного перерізу майже не впливає на середнє значення світлового виходу та його осьову неоднорідність.

9.4. Для кристалів, що мають форму прямокутної призми, поперечний координатний розподіл світлового виходу практично однорідний. У випадку кристалів циліндричної форми поперечна неоднорідність світлового виходу не дуже велика для кристала з дифузно-відбиваючою поверхнею, дорівнює нулю для кристала з дзеркально-відбиваючою поверхнею, але може бути значною для кристала з дзеркальною боковою поверхнею та дифузно-відбиваючим торцем. В останньому випадку поперечна неоднорідність зменшується зі зростанням поглинення світла та відношення поздовжнього розміру до поперечного і збільшується з показником заломлення.

9.5. У тих випадках, коли кристал поєднано з фотоприймачем довгим (наприклад, волоконним) світловодом, максимальний світловий вихід досягається у відсутності оптичного контакту між світловодом та кристалом при максимальному розсіюванні світла на відбиваючій поверхні кристала.

Знання цих закономірностей дозволяє прогнозувати зміну спектрометричних характеристик зі зміною розсіюваючих властивостей поверхні або геометрії кристала. Установлені закономірності були використані при розробці сцинтиляційних детекторів для комп’ютерних томографів, електромагнітних калориметрів, медичних гамма-камер, тощо.

10. Зроблено якісні висновки про механізми радіаційних змін сцинтиляційних характеристик досконалих кристалів СвІ(Т1) . Показано, що в діапазоні доз порядка або більше 10 крад конверсійна ефективність може помітно зменшуватися внаслідок радіаційно-стимульованого зростання мікропор, що мають великий переріз захоплення електронних збуджень. Характер дозовоі' залежності радіаційних змін визначається концентрацією зародкових пор. На площині концентрація - доза виділено області різних дозових залежностей, що дозволяє діагностувати концентрацію зародкових пор (занадто низьку для дослідження рентгено-структурним методом) за експериментальною дозовою зележністю конверсійної ефективності. Найпростіший варіант кінетики зростання мікропор, що реалізується в одній із цих областей, може бути порівняний з експериментом; у цьому випадку теоретична дозова залежність конверсійної ефективності кількісно узгоджується з експериментальною. Модель радіаційно-стимульованих мікропор якісно підтверджується також рядом інших експериментальних даних, зокрема, даними про залежність чутливості зразків до опромінювання від хімічного складу.

11. Розроблений метод розрахунку переносу світлової енергії', що адекватно враховує залежність індикатриси відбиття від кута падіння, завдяки своїй узагальненості може бути застосований до більш широко-

го класу фізичних та прикладних задач [16, 25, 36, 40, 41] . Зокрема, цей метод було використано автором для розрахунку та оптимізації різноманітних перетворювачів світлової енергії [16, 36, 40, 41], а також нестандартних поєднань кристалів з фотоприймачами [35].

Основні результати дисертації опубліковано у роботах:

1. Цирлин Ю.А, Глобус М.Е., Сысоева Е.П., Оптимизация детектирования гамма-излучения сцинтилляционными кристаллами // М: Энерго-агомиздат, 1991, 179 с.

2. Глобус М.Е., Расчет спектрометрических характеристик новых сцинтилляторов //Измерительная техника, 1990, N 5, сс. 53-56.

3. Globus М.Е., Spectrometric characteristics of ionizing radiation detectors based on BGO and CWO // Nuclear Tracks and Radiation Measurements, 1993, voi.21,Nl, pp. 131-133.

4. Бурачас С.Ф., Бороденко Ю.А., Глобус M.E., Жуков А.Г., Зеленская О.В., Новикова Й.Г., Пирогов Е.Н., Спектрометрические сцинтилляци-онные блоки на основе кристаллов германата висмута // Приборы и техника эксперимента, 1993, N 3, сс.71-74.

5. Globus М.Е., Grinyov B.V., Calculations of scintillators for radiation detector systems: dependence of spectrometric characteristics on shape, size and reflector type // IEEE Trans. Nucl. Sci., 1995, vol. 42, N 4, pp. 357360.

6. Globus М., Grinyov B., Optimization of light collection in oxide and alkali-halide scintillators in a wide range of the longitudinal-to-transverse size ratio // in: "Inorganic Scintillators and Their Applications". Proc. of the Intem.Conference ed. P. Dorenbos, C. van Eijk, Delft, the Netherlands, 1995. pp. 587-590.

7. Globus М., Grinyov B., Energy range of X-ray detectors based on new scintillation materials // in: "Inorganic Scintillators and Their Applications". Proc. of the Intern. Conference ed. P. Dorenbos, C. van Eijk, Delft, the Netherlands, 1995, pp. 522-524.

8. Globus M.E., Grinyov B.V., Operation characteristics of ionizing radiation detectors based on inorganic and plastic scintillators for nuclear physics and medical instrumentation // IEEE Trans. Nucl. Sci., 1996, vol. 43, N 3, pp. 1287-1294.

9. Globus M.E., Grinyov B.V., On the mechanism of gamma-irradiation induced changes in the conversion efficiency of Csl(Tl) scintillators // Functional materials, 1996, vol. 3, N 2, pp. 231-232.

10. Globus М., Grinyov В., On the mechanism of exciton trapping by dopant centers in alkali halide crystals // Functional materials, 1996, vol. 3, N 3, pp. 370-372.

11. Globus М., Grinyov B., Exciton trapping by impurity centers in alkali halide crystals: temperature dependence of trapping probability // in: "Excitonic processes in condenced matter", Dresden: Dresden university press, ed. M.Schreiber, 1996, pp. 159-162.

12. Globus M.E., Grinyov B.V., Effect of Large Gamma-Irradiation Doses on Conversion Efficiency and Light Output of CsI(Tl) Scintillators // IEEE Trans. Nucl. Sci., 1997, vol .44, N 3, pp. 854-856.

13. Globus M.E, Peculiarities of energy transfer in CsI(Tl) scintillation crystals and spectrometry of ionizing radiation//Functional Materials, 1997, vol.

4, N 1, pp. 19-24.

14. Globus M.E.,. Effect of Optical, Scintillation and Geometric Parameters of Inorganic Crystals on Energy Resolution // Functional Materials, 1997, vol. 4, N 2, pp. 230-235.

15. Нагорная JI.JI.. Зеленская O.B., Вострецов Ю.Я., Глобус М.Е., Овечкин А.Е., Рыжиков В.Д., Сысоева Е.П., Сулыга В.А., Тупицына И.А., Спектрометрические детекторы на основе кристаллов CdW04 // Приборы и техника эксперимента, 1991, N2, сс. 66-69.

16. Барашков Н.Н., Глобус М.Е., Ищенко А.А. и др., Современное состояние исследований в области люминесцентных солнечных концентраторов // Журнал прикладной, спектроскопии, 1991, N 6, сс. 906-918.

17. Kosmyna М.В..,Globus М.Е., New scintillation materials for nuclear and medical instruments: spectrometric characteristics, optimization of detection, application // Proceedings of intern, conference “Physics in Ukraine”, Radiophysics and electronics, Kiev, 1993, pp. 154-157.

18. Глобус M.E., Эффективная зеркальность рассеивающих поверхностей //Журнал прикладной спектроскопии, 1972, т. XVI, N 5, сс. 888-896.

19. Глобус М.Е., Расчет оптических систем, использующих многократно отраженные световые потоки // Приборы и техника эксперимента, 1981. Nl,cc. 61-62.

20. Глобус М.Е. Влияние диаграммы направленности света на оптические характеристики сцинтиллятора // Украинский физический журнал,. 1970, т. XV, N 2, сс. 201-209.

21. Gektin A., Globus М., Shiran N., Scintillation Loses Due To Radiation Damage In Long-Size CsI(Tl) Crystals // Abstract Book of IEEE Nuclear Science Symposium, Anaheim, California, USA, 1996, p. 80.

22. Глобус М.Е., Выделение асимметричных элементарных полое из системы сложных спектральных контуров // Журнал прикладной спектроскопии, 1988, т. 49, вып. 3, сс. 511-512.

23. Глобус М.Е., Загарий Л.Б., Цирлин Ю.А., Факторы, влияющие на стабильность радиометрических характеристик сцинтилляционных детекторов рентгеновского излучения // Измерительная техника, 1989, N 9, сс. 50-52.

24. Глобус М.Е., Ратнер AM., Цирлин Ю.А., Технический световыход сцинтилляторов на основе Nal И Приборы и техника эксперимента, 1968, N 4, сс. 67-68.

25. Глобус М.Е., Влияние эффективной зеркальности излучающей поверхности на качество модели АЧТ // Измерительная техника, 1979, N 2, сс. 16-19.

26. Г лобус М.Е., Нормативные значения светового выхода сцинтилляционных детекторов на основе иодистого натрия II В кн.: "Монокристаллы и сцинтилляторы, их получение и свойства", Харьков: ВНИИ монокристаллов, 1979, N 3, сс. 90-94.

27. Globus М., Grinyov В., Optimization of light collection in scintillators for radiation detector systems with regard to energy and spatial resolution // Abstr.Book of IEEE Nucl. Sei. Symposium, San Francisco, 1995, p.76. ; IEEE Nuclear Science Symposium Conference Record, 1996.

28. Глобус M.E., Цирлин Ю.А., Ратнер A.M., Связь между оптическими и радиометрическими характеристиками сцинтилляторов // Измерительная техника, 1968, N 12, сс. 63-66.

29. Глобус М.Е., Расчет световыхода сцинтилляторов с учетом эффективной зеркальности отражателя. Случай отсутствия оптического контакта// В кн.: "Монокристаллы и техника", Харков, 1973, вып. 1(8), сс. 100-104.

30. Globus М.Е., Grinyov В. V., Ratner М. A., Effect of Crystal Shape, Size and Reflector Type on Operation Characteristics of Gamma-Radiation Detectors Based on CsI(Tl) and CsI(Na) Scintillators // in: Abstract Book of IEEE Nuclear Science Symposium, Anaheim, California, USA 1996, p. 65; IEEE Nuclear Science Symposium Conference Record, 1997.

31. Цирлин Ю.А., Соколовская Т.Н., Глобус М.Е., Мохир Е.П., Сцинтилляторы при неполном оптическом контакте // Приборы и техника эксперимента, 1969, N 3, сс. 70-73.

32. Глобус М.Е., Оптимальные параметры сцинтилляторов на основе Nal и пластмассы // Приборы и техника эксперимента, 1970, N 5, сс.237-238.

зо

33. Глобус М.Е., Валбис Я.А., Оценка рабочего диапазона основных параметров рентгеновских детекторов из новых сцинтилляционных материалов // Измерительная техника, N 7,1988, с. 54-56.

34. Глобус М.Е., Размерная зависимость светового выхода сцинтилляционных детекторов на основе неорганических монокристаллов. Случай отсутствия оптического контакта. // Труды VII Всесоюзной конференции "Перспективы развития сцинтилляторов", 1977, Харьков, сс. 314318.

35. Глобус М. Е., Сцинтилляционные кристаллы с диаметром, превышающим диаметр фотокатода // В кн.:Оптические и сцинтилляционные материалы, Харьков: ВНИИ монокристаллов, 1982, N 9, сс.83-89.

36. Глобус М.Е., Иванына Б.М., Литвинов Л.А., Пахольчук В.А., Приймыч Б.С., Оптимизация сапфировых световодов // Светотехника, 1985, N 8, с. 19.

37. Глобус М.Е., Восстановление термов примесного центра в кристалле путем машинной обработки спектроскопических данных // В кн.:"Физика и химия твердого тела", Харьков: ВНИИ монокристаллов, 1983, N 10, сс. 114-118.

38. Глобус М.Е., Влияние оптических свойств сцинтилляционных монокристаллов на выходные параметры детекторов ионизирующих излучений // В кн.: "Монокристаллические материалы", Харьков: ВНИИ монокристаллов, 1984, N 11, сс. 56-60.

39. Globus М., Ratner A., Temperature dependence of the exciton trapping section and its manifestation in the luminescence of doped alkali halide crystals // Abstract Book of 10th Intern. Conf. on Luminescence and Optica] Spectroscopy of Condensed Matter, Prague, 1996, p. 14/123.

40. Иванына Б.М., Приймыч B.C., Пахольчук B.A., Альберт И.П., Литвинов Л.А., Глобус М.Е., Устройство для фотоэкспонирования экранов ЦЛТ // Авт. свид. СССР, N 974452,1982, Бюл. изобретений, 1982, N 2.

41. Иванына Б.М., Приймыч Б.С., Пахольчук В.А., Литвинов Л.А.,Глобус М.Е., Световод для фотоэкспонирования экранов ЦЭЛТ // Авт. свид. СССР, N 1316467, 1987.

42. Globus М.Е., Grinyov B.V., Scintillators for Medical Diagnostics and Nuclear Instruments Based on New Mono- and Policrystal Materials // Тези доповідей міхнародноі конференціі, присвяченоі 150-річчю видатного українського фізика і електротехніка І.Пулюя, Львів, 1995, сс. 148-149.

M.E.GIobus. Transfer of scintillation photons and response of dielectric crystals to ionizing radiations.

Dissertation on scientific degree - doctor of physical and mathematical sciences, speciality: 01.04.10 - the physics of semiconductors and insulators. Institute for Single Crystals, National Academy of Sciences of Ukraine,. Kharkov, 1997. 1 monograph, 39 scientific papers and 2 author certificates are defended.

A theory has been developed of the output scintillation response of a dielectric crystal with allowance both for its physical properties and for the transfer of scintillation photons in a crystal with a real scattering surface. A set of nontrivial regularities of the formation of the scintillation response has been established, a most important role belonging to scattering properties of the surface and their gradation which at first have been adequately allowed for by the author. The results of the theory quantitatively agree with the data of experimental statistics. Based on this, a system approach has been elaborated for operating the output characteristics of the scintillation response, their quantitative prediction and the achievement of their best correspondence to the requirements of a specific experimental problem. The established physical regularities permit one to control effectively scintillation characteristics of crystals through boundary conditions on their surface. A mechanism of radiation changes of scintillation characteristics has been explored for perfect CsI(Tl) crystals. The developed method of the calculation of light transfer inside a dielectric body with a real scattering surface, due to its general character, can be used for solving a broader class of physical and applied problems.

М.Е.Глобус. Перенос сцинтилляционных фотонов и отклик диэлектрических кристаллов на ионизирующие излучения.

Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук по специальности 01.04.10 - физика полупроводников и диэлектриков. Институт монокристаллов НАН Украины, Харьков, 1997. Защищается 1 монография, 39 научных работ и 2 авторских свидетельства.

Разработана теория выходного сцинталляционного отклика диэлектрических кристаллов, учитывающая, наряду с их физическими свойствами, перенос сцинтилляционных фотонов в кристалле с реальной рассеивающей поверхностью. Установлен ряд нетривиальных закономерностей формирования характеристик сцинталляционного отклика, в частности, важнейшая роль рассеивающих свойств поверхности, впервые адекватно

учтенных автором. Результаты теории количественно согласуются с данными экспериментальной статистики. На этой основе разработан системный подход к управлению выходными характеристиками сцинтилля-циоиного отклика, их количественному прогнозированию и достижению их наилучшего соответствия конкретной экспериментальной задаче. Установленные физические закономерности позволяют эффективно влиять на сцинтилляционные характеристики кристаллов путем изменения граничных условий на их поверхности. Исследован механизм радиационных изменений конверсионной эффективности совершенных кристаллов Сз1(Т1). Разработанный метод расчета переноса фотонов внутри диэлектрических тел с реальной рассеивающей поверхностью, благодаря большой общности, может быть применен к более широкому классу физических и прикладных задач.

Ключові слова:

сцинтиляційні кристали, діелектрики, реабсорбція світла, флуоресценція, перенос фотонів, дифузія фотонів, конверсійна ефективність, сцинтиляційний відгук, спектрометричні характеристики, радіаційні дефекти, електронні збудження, переріз захоплення.