Перезарядка фуллеренов на атомных и молекулярных ионах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

1. Введение

1.1. Общая характеристика работы

1.2. Основное содержание работы

Актуальность проблемы

Современное развитие лазерной физики позволило расширить спектр экспериментов по взаимодействию лазерного излучения с уже традиционными для квантовой электроники объектами: твердыми телами, одиночными атомами и молекулами, а также плазмой. Появление лазеров, генерирующих ультракороткие импульсы, проложило путь к изучению разнообразных эффектов, возникающих при взаимодействии таких импульсов с веществом. С другой стороны, это развитие позволило перейти к исследованию относительно новых для квантовой электроники объектов — кластеров, макромолекул, биологических структур и пр. В современной физике большое внимание уделяется комплексным методам исследования. Большой круг задач решается путем изучения взаимодействия с веществом как интенсивного лазерного излучения, так и мощных корпускулярных (электронных, протонных и ионных) потоков. Известно, что многие физические параметры, например, величины сильных электрических полей, превышающих атомные, имеют один порядок величины в обоих указанных тинах взаимодействий. Наноструктуры и кластеры в частности являются ярким примером объектов, исследуемых обоими методами. Им посвящены исследования во многих областях физики и химии.

Важнейшим элементом изучения взаимодействия лазерного излучения с веществом является исследование электронных свойств вещества. Кластеры (и в частности фуллерены) занимают промежуточное положение между одиночными атомами с дискретными уровнями энергии и твердыми телами с зональной структурой и четко определенной поверхностью. С этим связаны их уникальные свойства, сочетающие в себе как коллективные электронные явления (например, знаменитый гигантский плазмонный резонанс в Сбо), присущие твердым телам, так и корпускулярные свойства, такие, как способность участвовать в элементарных столкновениях с атомными частицами и между собой. Также они обладают уникальными свойствами, среди которых наиболее важными являются фрагментация и синтез. Исследование кластеров способствует созданию новых универсальных подходов, сочетающих в себе достоинства методов как статистической физики, так и атомной спектроскопии и квантовой теории рассеяния. Развитие указанных подходов с одной стороны, имеет общетеоретический интерес, а с другой позволяет лучше понять особенности протекания физических процессов в системах нанометрического масштаба.

Одним из способов изучения электронных свойств кластеров является исследование элементарных процессов, происходящих при столкновениях с участием кластеров. Особое внимание в таких столкновениях уделяется перезарядке. Основные характеристики процессов ион-атомной перезарядки обсуждаются в монографиях [1 - 5]. Ряд важнейших особенностей, отмеченных в ион-атомных процессах, относится и к фуллеренам. Это прежде всего традиционно высокие сечения перезарядки, существенно облегчающие проведение экспериментальных исследований; специфика туннельного характера процесса передачи заряда, позволяющая во многом преодолеть основную сложность при изучении электронных свойств кластеров - наличие очень большого количества электронов; периферический характер процесса, приводящий к подавлению каналов фрагментации. Эксперименты, посвященные перезарядке в столкновениях с участием фуллеренов, начались в 1994 году [6]. С тех пор было получено довольно много экспериментальных данных по передаче заряда в столкновениях кластеров как с атомными ионами, так и с другими кластерами. Теоретическое исследование этих процессов натолкнулось на ряд сложностей, связанных главным образом с тем, что большинство современных методов теоретического изучения перезарядки требуют довольно точного вычисления значений волновых функций сталкивающихся частиц на средних и больших расстояниях от их центров, что в случае кластеров является очень сложной задачей. Таким образом, создание методов, позволяющих изучать процессы перезарядки и при этом не требующих точного знания волновых функций участников столкновения во всем конфигурационном пространстве, представляет существенный интерес.

Целыо данной работы являлось создание метода теоретического исследования процессов перезарядки в столкновениях с участием кластеров, адекватно описывающего полученные на настоящее время экспериментальные данные, обладающего хорошим предсказательным потенциалом и при этом не требующего чрезмерных вычислительных затрат. В рамках поставленной цели решались следующие задачи:

- Построение квантовой модели процесса перезарядки, для применения которой требуется высокая точность значений волновых функций сталкивающихся партнеров, главным образом, в асимптотической области;

- Разработка эффективных численных и аналитических методов анализа прохождения частиц через нестационарный потенциальный барьер;

- Исследование с помощью созданной модели процессов перезарядки в столкновениях с участием фуллеренов. Сравнение полученных результатов с экспериментальными данными с целью построения замкнутых физических моделей динамики исследуемых процессов.

- Сравнение результатов, получаемых с помощью разработанного подхода с расчетами, выполненными другими теоретическими методами в случае более простых систем.

Научная новизна представленной работы состоит в следующем:

- Проведено теоретическое исследование процессов перезарядки в столкновениях с участием фуллеренов, результаты которого хорошо согласуются с существующими экспериментальными данными. Впервые теоретически изучен процесс множественной передачи заряда в столкновениях фуллеренов Сво и их ионов с многозарядными атомными ионами. Получены полные и парциальные (по числу переданных электронов) сечения перезарядки для таких систем;

- Объяснено равенство сечений симметричной передачи заряда в системах С60+С6+0 и С^+С^ в широком диапазоне энергий. Впервые вычислены сечения указанного процесса. Результаты расчетов количественно согласуются с экспериментальными данными.

- Получено аналитические выражения коэффициентов прохождения и отражения частиц (светового излучения) в случае несимметричного потенциального барьера (прозрачного слоя) через решения двух обыкновенных нелинейных дифференциальных уравнений первого порядка. Показано, что в случае симметричного слоя полученные формулы переходят в известные выражения.

Практическая и научная ценность работы заключается в том, что в ней разработан эффективный метод исследования процессов перезарядки в столкновениях с участием кластеров. Результаты расчетов хорошо согласуются с экспериментальными данными. Представленный метод позволяет изучать как одиночную, так и множественную передачу заряда. Разработанный подход применим и в случае более простых сталкивающихся частиц.

Также в работе получены удобные аналитические выражения коэффициентов прохождения и отражения частиц и света для случая несимметричного потенциального барьера (прозрачного слоя).

Защищаемые положения:

- Физико-математическая модель рассмотрения процессов перезарядки, в том числе в столкновениях сложных молекулярных систем;

- Объяснение равенства сечений перезарядки в системах С60 + С6; и с; + С с помощью модели экранированных зарядов;

- Результаты применения разработанной модели к расчету вероятностей и сечений передачи заряда в столкновениях с участием фуллеренов. Зависимости сечений от зарядов налетающих атомных ионов, количества переданных электронов и скорости относительного движения. Анализ эффективности создания ионов фуллеренов в случаях двух последовательных одиночных передач заряда и одной множественной;

- Возможность применения предложенного подхода к изучению процессов перезарядки в более простых системах. В частности, к передаче заряда в столкновениях сверхвысоко заряженных атомных ионов с ионами средней зарядности.

Достоверность результатов. полученных в диссертации, подтверждается как удовлетворением внутренних критериев верности теории и анализе сделанных допущений, так и сравнением получаемых результатов с известными на текущее время экспериментальными данными, а также в отдельных случаях с результатами теоретических расчетов, выполненных с применением отличных от использованных в данной работе методов.

Апробация работы.

Результаты диссертации были доложены на следующих международных конференциях:

- "XXII International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions (ICPEAC2001)", Santa-Fe, USA (2001);

- "XI International Conference on the Physics of Highly Charged Ions (HCI2002)", Caen, France (2002);

- "3rd International Conference on Atomic and Molecular Data and Their Applications (ICAMDATA2002)", Tennessee, USA (2002);

- "XXVII European Conference on Laser Interaction with Matter

ECLIM2002)", Moscow, Russia (2002) th

- "20 International Conference on Atomic Collisions in Solids (ICACS20)", Dehli, India (2003);

- "International Symposium on Atomic Cluster Collisions (ISACC)", St.-Petersburg, Russia (2003);

- "XXIII International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions (ICPEAC2003)", Stockholm, Sweden (2003);

- "Moscow - Chernogolovka International Workshop on Non-Adiabatic Transitions in Quantum Mechanics", Moscow and Chernogolovka, Russia (2003);

- "19 Всероссийская Конференция по Ускорителям Заряженных Частиц (RuPAC2004)", Дубна, Россия (2004);

- XLII (2001), XLIII (2002), XLIV (2003), XLV (2004) Научных Конференциях Московского Физико-Технического Института (Государственного Университета), Долгопрудный - Москва, Россия.

Публикации.

Материалы диссертации опубликованы в 18 печатных работах, из них 10 статей и 8 тезисов докладов.

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из первой главы - введения, основной части - трех глав, заключения и списка литературы. Общий объем диссертации составляет 88 страниц, включая 20 рисунков. Библиография содержит 63 ссылки.

Глава 5. Заключение

В заключение приведем основные результаты работы:

• Разработан эффективный метод исследования процессов перезарядки, основанный на рассмотрении перехода электрона как прохождения через потенциальный барьер, созданный электростатическими полями взаимодействующих систем. Метод не требует детальных сведений о волновых функциях сталкивающихся частиц. Это позволяет применять его при изучении столкновений с участием сложных молекулярных систем, таких, как кластеры.

• С помощью модели экранированных зарядов объяснено равенство сечений передачи заряда в системах С60+С6+0 и С6; +. На основе разработанного метода исследованы

зависимости сечений перезарядки в указанных системах от скорости относительного движения. Результаты вычислений хорошо согласуются с экспериментальными данными.

• Проведены систематические расчеты полных и парциальных (ио числу переданных электронов) сечений передачи заряда при взаимодействии нейтральных фуллеренов с многозарядными атомными ионами. Исследовано влияние изменения кулоновского поля отталкивания вследствие перехода электронов на сечения множественной перезарядки.

Полученные результаты хорошо описывают имеющиеся экспериментальные данные. Проведено сравнение результатов с оценками, полученными в рамках модели классического надбарьерного прохождения. Проанализированы вклады подбарьерного прохождения и надбарьерного отражения. Впервые теоретически исследована перезарядка при взаимодействии попов фуллеренов и многозарядных ионов. Проведены обширные численные расчеты полных и парциальных сечений передачи заряда. Показано, что более эффективным методом получения многозарядных ионов фуллеренов является использование процесса множественной передачи заряда при столкновениях нейтральных Сбо с многозарядными ионами, а не отрыв электронов от ионов фуллеренов. Исследована зависимость сечений перезарядки от скорости.

Получено аналитическое выражение коэффициента прохождения частиц и волн через несимметричный потенциальный барьер (прозрачный слой). Показано, что в случае симметричного потенциала найденные формулы переходят в полученные ранее выражения. На основе разработанной модели, а также метода Чибисова-Грозданова-Янева исследована перезарядка при взаимодействии ЕНС1 и многозарядных ионов. Показано, что, несмотря на сильное кулоновское отталкивание ионов, сечения данного процесса довольно велики, что может иметь важное значение при исследовании зарядовых распределений в ионных источниках. Сравнение результатов, получаемых в рамках обоих методов, указывает на возможность применения

предложенной в диссертации модели к исследованию процессов передачи заряда в ион-ионных столкновениях.

Среди путей дальнейшего улучшения разработанного подхода можно отметить следующие:

• Расчет распределения продуктов перезарядки по конечным состояниям;

• Учет влияния трансляционных факторов, определяющих зависимость сечений передачи заряда от энергии при средних и больших скоростях относительного движения;

• Более детальный учет пространственной структуры сталкивающихся систем. В частности, переход от сферической модели к эллипсоидальной для изучения столкновений с участием С70 и других кластеров.

Автор выражает глубочайшую признательность научному руководителю, доктору физико-математических наук, профессору Л.П.Преснякову, за постановку задачи, плодотворные обсуждения и дискуссии, а также поддержку в ходе написания диссертации; за тот бесценный опыт и знания, полученные под его руководством, без которых выполнение данной работы вряд ли было бы возможным. Автор благодарен коллективу кафедры Квантовой Радиофизики МФТИ (ГУ) и Отделения Оптики ФИАН, а также лично доктора физико-математических наук, доцента В.С.Лебедева, за ценные замечания и обсуждения. Весьма плодотворными были многочисленные дискуссии с руководителем экспериментального коллектива Института Атомной и Молекулярной Физики

Университета Гиссен (ФРГ) профессором Э.Сальцборном во время его визитов в Москву, которому автор глубоко признателен.

1. Л.Д.Ландау, Е.МЛифшиц, Квантовая механика. Нерелятивистская теория, М.: Наука, 1974

2. Л.П.Пресняков, В.П.Шевелько, Р.К.Янев, Элементарные процессы с участием многозарядных ионов, М.: Энергоиздат, 1986

3. RJanev, L.P.Presnyakov and V.Shevelko, Physics of Highly Charged Ions, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg, 1985

4. Б.М.Смирнов, Асимптотические методы в теории атомных столкновений, М.: Атомиздат, 1973

5. Л.А.Буреева, В.С.Лисица, Возмущенный атом, М.: ИздАТ, 1997

6. B.Walch, C.L.Cocke, R.Voepel, and E.Salzborn, "Electron Capture from C60 by Slow Multiply Charged Ions", Phys. Rev. Lett. 72, 1439 (1994)

7. L.P.Presnyakov, "Phase-shift equations in the scattering theory of particles and waves", Phys. Rev. A 44, 5636 (1991)

8. L.P.Presnyakov, "Wave propagation in inhomogeneous media: Phase-shift approach" in Progress in Optics, edited by E.Wolf, North-Holland, 34, 159(1995)

9. В.П.Крайнов, Л.П.Пресняков, "Фазовые функции потенциального рассеяния в оптике", УФН, 163, N7, 85 (1993)

10. H.Zettergen, H.T.Schmidt, and H.Cederquist, J.Jensen, S.Tomita and P.Hvelplund, H.Lebius and B.A.Huber, "Static over-barrier model forelectron transfer between metallic spherical objects", Phys. Rev. Л 66, 032710(2002)

11. М.И.Чибисов, "Перезарядка и ионизация при столкновениях атомов и многозарядных ионов", Письма в ЖЭТФ, 24, 56 (1976)

12. T.P.Grozdanov and R.K.Janev, "Charge exchange collisions of multiply charged ions with atoms", Phys. Rev. A 17, 880 (1978)

13. C.Herring, "Critique of the Heitler-London Method of Calculating Spin Couplings at Large Distances", Rev. Mod. Phys. 34, 631 (1962)

14. Дж. Тейлор, Теория рассеяния. Нерелятивистский случай, Мир, 1975

15. M.Kira, I.Tittonen, W.K.Lai, and S.Stenholm, "Semiclassical computations of time-dependent tunneling", Phys. Rev. A 51,2826 (1995)

16. B.Ivlev, "Tunneling through nonstationary barriers and Euclidean resonance", Phys. Rev. A 70, 032110 (2004)

17. K.Hagino and A.B.Balantekin, "WKB approximation for multichannel barrier penetrability", Phys. Rev. A 70, 032106 (2004)

18. M.Ya.Azbel, "Resonances and oscillations in tunneling in a time-dependent potential", Phys. Rev. В 43, 6847 (1991)

19. P.Epstein, "Reflection of waves in an inhomogeneous absorbing medium", Proc. Nat. Acad. Sci. USA, 16, 627 (1930)

20. K.Rawer, "Elektrische Wellen in einem geschichteten Medium", Ann. Physik 35, 385 (1939); 42, 294 (1942)

21. Ф.Морс, Г.Фешбах, Методы теоретической физики, т.2, пер. с англ. М.: HJ1, 1960

22. Л.М.Бреховских, Волны в слоистых средах, Издательство АН СССР, 1957

23. G.Gamow, Zs. f. Phys., 51,204 (1928)

24. В.Л.Гинзбург, Распространение электромагнитных волн в плазме, М.: Наука, 1967

25. P.M.Morse, W.P.Allis, "The Effect of Exchange on the Scattering of Slow Electrons from Atoms", Phys. Rev. 44, 269 (1933)

26. В.В.Бабиков, Метод фазовых функций в квантовой механике, 2-е изд., М.: Наука, 1976

27. F.Calogero, Variable Phase Approach in Potential Scattering, Academic, New York, 1967

28. Г.Ф.Друкарев, ЖЭТФ, 19, 247 (1949)

29. Л.П.Пресняков, И.И.Собельман, Радиофизика, 8, 57 (1965)

30. Л.П.Пресняков, "Атомные столкновения, сопровождающиеся нерезонансной передачей энергии", Труды ФИАН, 119, 52 (1980)

31. Л.В.Вайнштейн, Л.П.Пресняков, И.И.Собельман, ЖЭТФ, 43, 518(1962)

32. C.J.Joachain, Quantum Collision Theory, Amsterdam, New-Holland, 1979

33. Л.Д.Ландау, Е.М.Лифшиц, Механика, Физматгиз, 1958

34. J.-P.Connerade, W.Greiner, and A.V.Solov'yev, in: Latest Advances in Atomic Cluster Collisions, eds. J.-P.Connerade and A.V.Solov'yev, Imperial College Press, London, 5, 2004

35. A.Bulgac and N.Ju, "Collective electronic excitations in C6o clusters", Phys. Rev. В 46, 4297 (1992)

36. L.G.Gerchikov, P.V.Efimov, V.M.Mikoushkin, and A.V.Solov'yov, "Diffraction of Fast Electrons on the Fullerene Сбо Molecule" Phys. Rev. Lett., 81 N13 2707 (1998)

37. U.Thumm, "Charge Exchange and Electron Emission in Slow Collisions of Highly Charged Ions with C60", J.Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 27, 3515 (1994)

38. H.W.Kroto, J,R,Heath, S.C.O'Brien, R.F.Curl, R.E.Smalley, Nature (London), 318, 162(1985)

39. A.A.Scheidemann, V.V.Kresin, and W.D.Knight, Phys. Rev. A 52, 3847(1995)

40. I.Hertel et al, "Giant Plasmon Excitation in Free C6o and C70 Molecules Studied by Photoionization",Phys. Rev. Lett. 68, 784 (1992)

41. C.Lifshitz M.Iraqi, T.Peres, and J.E.Fischer, Rapid Commun. Mass. Spectrom., 5,238(1991)

42. M.S.Dresselhaus, G.Dresselhaus, and P.C.Eklund, Science of Fullerenes and Carbon Nanotubes, Academic Press, San Diego, 1995

43. Jl.n.npecHHKOB, A.E.Yckob, )K3T<i>, 86, 882 (1984)

44. D.B.Uskov, J.Botero, R.K.Janev and L.P.Presnyakov, "Cross Sections of Electron Capture and Ionization in Collisions of Fusion Plasma Impurity Ions with Atomic Hydrogen", Report INDC(NDS)-291, IAEA, Vienna, v. 291 (1993)

45. JI.B.Kej№im, )K3TO, 47, 1945 (1954)

46. E.Condon and G.Shortley, The Theory of Atomic Spectra, Cambridge University Press, Cambridge, 1951

47. H.Shen, P.Hvelplund, D.Mathur, A.Barany, H.Cederquist, N.Selberg, D.C.Lorents, "Fullerene-fullerene collisions: Fragmentation and electron capture", Phys. Rev. A 52, 3847 (1995)

48. P.Scheier, D.Hathiramani, W.Arnold, K.Huber, and E.Salzborn, "Multiple Ionization and Fragmentation of Negatively Charged Fullerene Ions by Electron Impact", Phys. Rev. Lett. 84, 55 (2000)

49. A.Langereis and J.Jensen, A.Fardi, K.Haghighat, H.T.Schmidt, S.H.Schvvartz, H.Zettergren, and H.Cederquist, "Stabilization of electrons on Arqf ions after slow collisions with C60-, Phys. Rev. A 63, 062725 (2001)

50. S.H.Schwartz, A.Fardi, K.Haghighat, A.Langereis, H.T.Schmidt, and H.Cederquist, "Absolute and total electron-capture cross sections in slow Arq"-C60 collisions", Phys. Rev. A 63 013201 (2000)

51. T.Bastug, P.Kurpick, J.Meyer, W.-D.Sepp, B.Fricke, A.Rosen, "Dirac-Fock-Slater calculations on the geometric and electronic structure of neutral and multiply charged C6o fullerenes", Phys. Rev. B 55, 5015 (1997)

52. H.Brauning, A.Diehl, R.Trassl, A.TheiB, E.Salzborn, A.A.Narits and L.P.Presnyakov, "Charge Transfer in Ion-Ion Collisions Involving Fullerene Ions", Physica Scripta, T110, 355 (2004)

53. H.Brauning, L.P.Presnyakov, A.A.Narits, A.Diehl, R.Trassl, A.TheiB, and E.Salzborn, "Charge Transfer in the Collision System He2' + C6+0: Theory and Experiment", Journal of Russian Laser Research, v. 26, N1,26 (2005)

54. V.K.Ivanov, G.Yu.Kashenok, R.G.Polozkov and A.V.Solov'yev, "Photoionization cross sections of the fullerenes C20 and C60 calculated in a simple spherical model", J.Phys.B: At. Mol. Opt. Phys., 34, L669 (2001)

55. D.Hathiramani, P.Scheier, H.Brauning, R.Trassl, E.Salzborn, L.P.Presnyakov, A.A.Narits and D.B.Uskov, "Investigation of fullerene ions in crossed-beams experiments", Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, v. 212, 67 (2003)

56. H.Brauning, R.Trassl, A.Diehl, A.TheiB, and E.Salzborn, A.A.Narits and L.P.Presnyakov, "Resonant Electron Transfer in Collisions between Two Fullerene Ions", Physical Review Letters, 91, 168301 (2003)

57. F.Rohmund, E.E.B.Campbell, "Resonant and non-resonant charge transfer in C60+ + Ceo and C7o+ + C60 collisions", J.Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 30, 5293 (1997)

58. K.Adler, A.Bohr, T.Huus, and B.Mottelsovv, Rev. Mod. Phys., 28, 432(1956)

59. C.Brandau, F.Melchert, S.Krudener, et al J.Phys.B: At. Mol. Opt. Phys. 28, L579 (1995)

60. S.Krudener, F.Melchert, K.V.Diemar, et al Phys. Rev. Lett, 79, 1002 (1997)

61. L.P.Presnyakov, E.Salzborn and H.Tawara, "Rearrangement Reactions in Ion-Ion Interactions", Chapter XVI in: Atomic Physics with Heavy Ions (eds. H.F.Beyer and V.P.Shevelko), Springer, BerlinHeidelberg, 1999, 349

62. F.Melchert, Ion-Ion Collisions, Chapter XV ibid, p.321