Полифункциональные твердотельные лазерные среды тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

ВВЕДЕНИЕ.Стр.

Глава 1. СОВРЕМЕННОЕ СОСТОЯНИЕ ПРОБЛЕМЫ СОЗДАНИЯ ЭФФЕКТИВНЫХ НОЛИФУНКЦИОНАЛЬНЫХ

ЛАЗЕРНЫХ СРЕД.Стр.

1.1. Основные направления разработки и методология поиска эффективных полифункциональных лазерных сред.Стр.

12. Современное состояние проблемы резонансных взаимодействии.Стр.

1.3. Фотоиндуцированная генерация второй гармоники в стеклах. Современное состояние проблемы.Стр.

1.4. Основные требования к полифункциональным лазерным средам.Стр.

Выводы к Главе 1.Стр.

Глава 2. КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ И КУБИЧЕСКАЯ НЕЛИНЕЙНАЯ ВОСПРИИМЧИВОСТЬ В КРИСТАЛЛАХ ВОЛЬФРАМАТОВ И МОЛИБДАТОВ.Стр.

2.1. Обращение волнового фронта иикосекундных световых импульсов методом вырожденного четырех-волнового взаимодействия и измерение компонент тензора кубической нелинейной восприимчивости уллл в кристаллах КСй(\¥04)2.Стр.

2.2. Кристаллическая структура и спонтанное комбинационное рассеяние кристаллов КСй(\¥04)2.Стр.

2.3. Вынужденное комбинационное рассеяние наносекун-дных импульсов в кристаллах вольфраматов и молибдатов.Стр.

2.3.1. Измерение параметров вынужденного комбинационного рассеяния в кристаллах ЛйГСАД'йЛ0ГУ в стационарном режиме.Стр.

2.3.2. Измерение стационарного погонного инкремента ВКР в кристаллах KGd(W04)2:Nd'л и Ва(МОз)2 на длине волны 1.35 мкм.Стр.

2.3.3. Исследование возможности использование ВКР в кристаллах КСй(}¥04)2 и Ва(МОз)2 для расширения рабочего диапазона перестраиваемого лазера. Стр.

2.4. Исследование параметров вынужденного комбинационного рассеяния в кристаллах вольфраматов и молибдатов в нестационарном режиме.Стр.

Выводы к Главе 2.Стр.

Глава 3. ВЛИЯНИЕ РЕЗОНАНСНЫХ ВЗАИМОДЕЙСТВИЙ НА

НЕЛИНЕЙНО-ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ПОЛИФУНКЦИОНАЛЬНЫХ ЛАЗЕРНЫХ СРЕД.Стр.

3.1. Теоретические оценки влияния электронных резо-нансов в примеси и комбинационного резонанса в кристаллической матрице на нелинейный показатель преломления примесных комбинационно-активных кристаллов.Стр.

3.2. Исследование вкладов двухфотонных электронных резонансов в нримеси и комбинационного резонанса в кристаллической матрице в нелинейную восприимчивость '¿лл (Шн; Он, Он, -сОн) (определяющую самовоздействие света) методом четырехволнового взаимодействия.Стр.

3.2.1. Исследование влияния концентрации ионов Н(лл на коэффициент отражения при четы-рехволновом взаимодействии в кристаллах К0а(\¥04)2.Стр.

3.2.2. Влияние ВКР на коэффициент отражения при четырехволновом взаимодействии в кристаллах Квй^04)2:Млл. Стр.

3.3. Исследование двухфотонного электронного резонанса в ионах Мл" методом регистрации люминесценции, возбуждаемой двухфотонным поглощением в кристаллах.Стр.

Выводы к Главе 3.Стр.

Глава 4. ИССЛЕДОВАНИЕ ПЕРИОДИЧЕСКИХ СТРУКТУР НЕЛИНЕЙНОЙ ВОСПРИИМЧИВОСТИ ВТОРОГО ПОРЯДКА В СТЕКЛАХ.Стр.

4.1. Микроскопическая модель ФГВГ основанная на оптических переходах в немостиковых кислородных центрах.Стр.

4.2. Исследование ФГВГ в стеклах различных составов.Стр.

4.2.1. Периодические структуры нелинейной восприимчивости второго порядка в промышленных и лабораторных свинцово-силикатных и свинцово-германатных стеклах.Стр.

4.2.2. Периодические структуры нелинейной восприимчивости второго порядка в редкозе-мельно-бариево-боросиликатных стеклах. Стр.

4.3. Оптическая нелинейность стекол активированных нанокристаллами PbS.Стр.

Выводы к Главе 4.Стр.

Глава 5. АНИЗОТРОПИЯ ИЗЛУЧАТЕЛЬНЫХ ХАРАКТЕРИСТИК РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ ИОНОВ В НИЗКОСИММЕТРИЧНЫХ КРИСТАЛЛИЧЕСКИХ СРЕДАХ.Стр.

5.1. Численный расчет силовых констант В7 четного кристаллического поля и штарковская структура ионов Nл* в кристаллахKGd(W04)2.Стр.

5.2. Распространение света в анизотропной среде.Стр.

5.3. Ориентационная зависимость излучательных вероятностей ионов NAfA штарк—штарковских переходов в кристаллахKGd(W04)2.Стр.

5.4. Расчет констант нечётного кристаллического поля Afp и сил осцилляторов штарк-штарковских переходов ионов NЛЛ в кристаллах KGd(W04)2.Стр.

Выводы к Главе 5.Стр.

Глава 6. АНИЗОТРОПИЯ СПЕКТРАЛЬНО-ГЕНЕРАЦИОННЫХ И

ОПТИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ЛАЗЕРНЫХ КРИСТАЛЛОВ

ВОЛЬФРАМАТОВ И МОЛИБДАТОВ.Стр.

6.1. Исследование абсорбционно-люминесцентных и спектрально-генерационных свойств ионов NAfA в кристаллах двойных калий-редкоземельных двойных вольфраматов.Стр.

6.2. Исследование спектроскопических и лазерных свойств высококонцентрированных неодимовых кристаллов в рядах вольфраматов и молибдатов редкоземельных ионов.Стр.

6.3. Анизотропия оптических свойств низкосимметричных лазерных кристаллов KGd(W04)2.Стр.

6.3.1. Анизотропия спектров поляризованной люминесценции и спектрально-вероятностных характеристик ионов NfA в кристаллах KGd(W04)2.Стр.

6.3.2. Анизотропия показателя преломления кристаллов KGd(W04)2.Стр.

6.3.3. Анизотропия термооптических свойств кристаллов KGd(W04)2. Выводы к Главе 6.

Стр. 239 Стр.

Глава 7. ГЕНЕРАЦИЯ И УПРАВЛЕНИЕ ПАРАМЕТРАМИ ВЫНУЖДЕННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ В ПОЛИФУНКЦИОНАЛЬНЫХ ЛАЗЕРНЫХ КРИСТАЛЛАХ.Стр.

7.1. Эффект ВКР-самопреобразования лазерного излучения как метод управления спектральными и временными параметрами.Стр.

7.1.1. ВКР-самопреобразование лазерного излучения в кристаллах двойных вольфраматов и мо-либдатов.Стр.

7.1.2. Управление длительностью пикосекундных импульсов в условиях нестационарного ВКР-самопреобразования.Стр.

7.13. Исследование возможности использования ВКР-самопреобразования перехода лРз/2—л'* 113/2 ионов неодима в К6й(1¥04)2 для получения генерации в безопасном для зрения диапазоне ~1.54 мкм. Стр.

7.2. Реализация твердотельного лазера с самонакачивающимися ОВФ-зеркалами в активной среде.Стр.

Выводы к Главе 7.Стр.

Процессы поглощения, люминесценции и генерации излучения, а также процессы нелинейного взаимодействия вынужденного излучения с веществом лежат в основе многих физических явлений. Глубокое изучение этих процессов открывает новые возможности их использования в таких областях современной оптики, как квантовая электроника, интегральная и волоконная оптика, техника оптической обработки информации, оптическое материаловедение и др.

Оптика долазерного периода практически полностью описывалась в рамках первого приближения теории взаимодействия излучения с веществом, определяющего линейность ее законов. Вместе с тем, уже с 1919 года в работах С.И.Вавилова /"Л/, а также в работах его учеников и последователей исследовались эффекты нелинейности взаимодействия мощных (для того времени) потоков излучения с веществом, проявляющиеся в процессах поглощения и люминесценции.

В классической монографии "Микроструктура света" С.И.Вавилов писал; "Нелинейность в поглощающей среде должна наблюдаться не только в отношении абсорбции. Последняя связана с дисперсией, поэтому скорость распространения света в среде, вообще говоря, также должна, зависеть от световой мощности. По той же гфичине в общем случае должна наблюдаться зависимость от световой мощности, т.е. нарзтпение принципа суперпозиции, и в других оптических свойствах среды - в двойном лучепреломлении, дихроизме, вращательной способности и т.д." 7'Л. Эта монография сформулировала ограниченность линейной оптики и необходимость постановки исследований нелинейных оптических явлений, однако, отсутствие мощных источников излучения и связанная с этим экзотичность и абстрактность экспериментальных и теоретических работ в данном направлении оставили нелинейную оптику практически неизученной вплоть до создания лазеров.

Работы Н.Г.Басова и А.М.Прохорова /V, а также А.Шавлова и Ч.Таунса /л/, положившие начало новой лазерной эпохе в оптике, позволили уже через год после создания лазеров обнаружить ряд нелинейных эффектов, в связи с чем были пересмотрены многие, считавшиеся ранее фундаментальными, законы в оптике. Интенсивно начали развиваться теория взаимодействия мощ принципы и методы нелинейной лазерной оптики и спектроскопии кинетическая теория генерации в активных средах и др. Следует также отметить, что и сам процесс генерации является существенно нелинейным явлением в котором важную роль играет эффект насыщения усиления. Проведенные систематические исследования нелинейных оптических процессов, протекающих как в самих лазерах, так и в оптических средах при действии на них интенсивного лазерного излучения обеспечили широкое применение методов нелинейной оптики для генерации лазерного излучения и управления его параметрами.

Действительно, в сильных световых полях диэлектрик поляризуется, и его оптические свойства в дипольном приближении определяются не только линейной восприимчивостью среды /Л'Л (тензор 2-го ранга), а и бесконечным набором нелинейных восприимчивостей уХл§т>""Хщт ' являющихся коэффициентами в разложении поляризации среды по степеням напряженности поля /л'*' Количественно поляризация диэлектрика описывается вектором поляризации р, представляющим собой электрический дипольный момент отдельного стрзтстурного элемента среды, наведенный внешним электрическим полем световой волны. Последнее описывается вектором электрической напряженности Е. Материальное уравнение, связывающее л и Е выглядит следующим образом

А = 1:хл'(Е)Е1 (В.1) У

Разложим а(Е) в ряд по степеням напряженности Е:

Ш 1=1т=1

Тензор уллл! симметричен, поэтому выбором соответствующей системы координат он может быть приведен к диагональному виду:

В.З) ли 0 0 0 0 x 22 0

0 x 33

Табл. В.1. Соотношения между компонентами тензора линейной восприимчивости для кристаллов различных сингоний.

Сингония

Кубическая

Оптические оотношения Классы симметрии, свойства кристалла ежду компо которых проявляете ентами тензора квадратичная пели инейной во с нейная восприимчи риимчивости вость

Оптически изотропные

1) Ф Ф

Хгг Хъъ

Т ,Та

Тетрагональная днооснщес опт и у 0)= у Фф у0)

И/ 11 И/ 22 И/ 33

Гексагональная ескойосью, колл и

Тригональная

Ромбическая

Моноклинная

Триклинная еарнож осью 2 Двуосные у ф у 0)ф у 0)

И/ 22 Л/ 33 с4>с4уу1)4}в2<1>84 с 6 у с 6г > О 6} с Зк ' О Зк с 3 )с зу у о 3 с 2у} О 2 с 5 ) с 2 с1 т А %ц1тл выражении (В.2) - квадратичная и кубичная, нелинейные восприимчивости (тензоры третьего и четвертого рангов соответственно). Типичные значения восприимчивостей оптических сред /аа/:

0)

1; м/в;

Ь Шт

Подставляя (В.2) в (В.1) ползшим обобщенное нелинейное материальное уравнение:

Р = 7. + Рл = + (В. 4)

Здесь Л= ТЛХ-ЛЕ— компоненты вектора линейной поляризации, а

- вектор нелинейной поляризации, складывающий из векторов квадратичной, кубичной и более высоких порядков поляризаций. Следует отметить, что тензоры нелинейных восприимчивостей четных порядков /лл"л в средах, обладающих центром инверсии равны нулю. Это легко понимается, если после выполнения операции инверсии координат компонент тензора нелинейной восприимчивости четного порядка относительно центра симметрии среды сопоставить значения компонент тензора/л'л"'л-/л'л""-> — все компоненты должны изменить знак (поскольку число координат в произведении нечетное). Вместе с тем центросимметричность кристалла обуславливает неизменность тензора т.е. /лл"л=/ллл ИлИ '¿лллл = л.

Из 32 классов симметрии нелинейные восприимчивости четных порядков присущи 20 классам, указанным в Таблице 1.

Вектор поляризации оптической среды Р в интенсивном поле световой волны определяется произведением электрического дипольного момента отдельного структурного элемента среды /7 и их концентрацией АЛ: р-у.+Кг=ш={(У:)+(кЛмо+(В.5) где N0 - концентрация структурных элементов в отсутствие поля, JN -нелинейное изменение концентрации, <.)-усреднение значения параметра по единице объема среды.

Пренебрегая мапыми из (В.5) можно записать г» как: ил

Рш = {рШо + {р,}Л (В.6)

Выражение (В.6) позволяет провести систематизацию механизмов нелинейности, разделив их на две основные группы /ЛО/

• механизмы связанные с нелинейной поляризацией отдельных структурных элементов и описываемые первым слагаемым в (В.6) и

• механизмы, связанные с нелинейным изменением плотности среды в световом поле и описываемые вторым слагаемым в (В.6).

Первая группа механизмов нелинейности включает в себя электронный, электронно-ядерный, ионный и ориентационный (Керровский) механизмы. Второй группе механизмов нелинейности принадлежат электрострикцион-ный, тепловой, химический, и особые виды нелинейности.

Электронная нелинейность определяется нелинейным откликом электронов среды на интенсивное поле световой волны и может быть подразделена на механизм нелинейной деформации электронных оболочек влияющий на электронную поляризуемость путем сдвига энергетических уровней электронов - динамический эффект Штарка, и ангармонизм колебаний электронов в поле световой волны. Этот механизм имеет чрезвычайно малзчо инерционность г « - сек. Другой тип электронной нелинейности связан с перераспределением электронов по их энергетическим уровням. Этот тип электронной нелинейности может быть вызван резонансным взаимодействием поля световой волны о электронами исследуемой среды (поглощение, излучение) или нагревом среды под действием световой волны и соответствующим Больцмановским перераспределением заселенности уровней.

Под электронно-ядерной нелинейностью подразумевается следующий механизм: индуцируемый электрическим полем световой волны в электронной подсистеме среды электрический дипольный момент приводит к изменению движения электронов, что вызывает смещение ядер, взаимодействующих с ними; и в свою очередь приводит к появлению нелинейно зависящей от напряженности поля добавки к дипольному моменту электронно-ядерной системы.

Ионный механизм нелинейности обусловлен ангармонизмом колебаний ионов, молекул или кристалла. Ионный механизм проявляется в областях частот световой волны, в которых ионная поляризация среды становится соизмеримой с электронной.

Ориентационная (Керровская) нелинейность представляет собой механизм приводящий к преимущественной ориентации анизотропно поляризующихся электронных оболочек молекул вдоль вектора напряженности электрического поля световой волны и наблюдается как правило в жидкостях.

Рассмотрим механизмы нелинейности, связанные с изменением плотности среды в поле световой волны.

Электрострикционная нелинейность связана с возникновением в среде электрострикционного давления, направленного вдоль градиента интенсивности световой волны, т.е. в направлении возрастания плотности энергия среды в световом поле. Электрострикционное давление приводит к перераспределению плотности среды в области прохождения светового импульса и к соответствующему изменению показателя преломления.

Тепловая нелинейность показателя преломления связана с изменением температуры среды при поглощении света или вследствие электрокаллориче-ского эффекта изменения показателя преломления с тепловым расширением или сжатием и возникновением соответствующих термоупругих деформаций.

Химический механизм нелинейности показателя преломления обусловлен светоиндуцированными химическими реакциями и вызванным ими изменением концентрации молекул с различной поляризуемостью. Катализаторами таких светоиндуцированных превращений могут быть фотохимические процессы, а также тепловое стимулирование реакций с помощью лазерного излучения.

Особые виды нелинейности могут быть обусловлень! диффузией многокомпонентных смесей в поле световой волны, светоиндуцированной ориентацией директора в нематических жидких кристаллах, биологическими механизмами поведения некоторых светочувствительных микроорганизмов в поле световой волны и пр.

Для механизмов нелинейности, определяемых нелинейной поляризацией отдельных структурных элементов, но не связанных с перераспределением электронов по энергетическим уровням, наиболее удобным для описания является аппарат нелинейных восприимчивостей 1ЛЛ'лл,лл/

При мапой напряженности светового поля высшими членами разложения, в выражении (В.4) можно пренебречь по сравнению с который описывает законы линейной оптики. Однако, в условиях генерации лазерного излучения, когда плотность мощности (интенсивность) в резонаторе достига

7 9 2 ет значений 10 - 10 Вт/см в активном элементе могут интенсивно протекать различные нелинейные процессы. Очевидно, что значение особенностей протекания этих нелинейных явлений в лазерных средах позволяет осуществлять не только генерацию стимулированного излучения в них, но и управление практически всеми основными параметрами лазерного излучения -спектральными, временными, пространственными и энергетическими.

Первые попытки совместного использования в одном оптическом элементе лазерных и нелинейных свойств были сделаны еще в 1969 году / /.

23 26 67 68

Однако, как в этой работе, так и в последующих /'''/, авторы стремились применить для управления параметрами лазерного излзЛения нелинейные эффекты, за которые ответственна квадратичная нелинейная восприимчивость Это касается в первую очередь одновременной генерации и удвоения частоты в одном оптическом элементе (так называемые лазеры с самоумножением частоты) /2Л" Л' ^ и генерации и электрооптической модуляции с использованием электрооптического эффекта Поккельса (лазеры с самомодуляцией добротности /''/). К сожалению, поиск эффективных «квадратичных» полифункциональных лазерных сред из-за отсутствия технологичных кристаллов, обеспечивающих высокие генерационные и нелинейно-оптические параметры, не увенчался успехом (получение высококачественных нелинейных кристаллов типа ниобата или танталата лития, "банана", "бастрона" и др., активированных ионами неодима или хрома, явилось технологически неразрешенной задачей). Поэтому вопрос о широком применении таких сред в квантовой электронике так и не был положительно разрешен. Вместе с тем, широкое использование лазерных приборов в науке и технике предопределяет необходимость возможности управления основными параметрами лазерных излучателей, что потребовало создания оптических элементов, активно воздействующих на спектральные, временные, пространственные и энергетические характеристики вынужденного излучения. Очевидно, что введение таких управляющих элементов в оптическую схему лазерного излучателя ведет с одной стороны, к ее усложнению и понижению надежности работы, а с другой, к значительному повышению себестоимости таких приборов. Одним из возможных путей решения указанных задач является поиск эффективных "кубичных" полифункциональных лазерных сред. Следует отметить, что в отличие от квадратичных нелинейностей, присущих лишь ограниченному классу кристаллов (ацентричным кристаллам), кубичные нелинейности присущи практически любым оптическим средам и не ограничены симметрийным запретом.

Целями настоящей работы явились; исследование возможности реализации в твердотельных лазерных средах нелинейных эффектов, описываемых кубической нелинейной восприимчивостью, для управления параметрами генерируемого ими вынужденного излучения и разработка физических и технических основ создания и применения нового поколения оптических материалов - полифункциональных твердотельных оптических лазерных материалов, генерирующих излучение с управляемыми спектральными, временными, пространственными и энергетическими параметрами генерации.

Для выполнения поставленной задачи было необходимо провести следующий комплекс исследований:

- изучить геометрические и структурные особенности атомных структур различных типов лазерных кристаллов;

- исследовать их оптико-физические и кристаллические свойства

- изучить абсорбционно-люминесцентные параметры традиционных лазерных активаторов в этих средах с учетом анизотропии в широком диапазоне температур;

- исследовать спонтанное комбинационное рассеяние в этих кристаллах;

- проанализировать корреляцию изменения спектроскопических свойств с изменением параметров и геометрии кристаллических структур;

- изучить основные нелинейно-оптические свойства эти кристаллов, описываемые кубической нелинейной восприимчивостью;

- исследовать спектральные, пространственные и временные характеристики вынужденного излучения и комбинационного рассеяния;

- исследовать лучевую прочность лазерных кристаллов и ее связь с резонансными нелинейно-оптическими процессами;

- исследовать возможность получения в лазерных кристаллах обращения волнового фронта при вырожденном четырехволновом взаимодействии;

- исследовать возможность совместного использования лазерных и нелинейных свойств среды с целью получения в одном оптическом элементе эффективной генерации вынужденного излучения и управления ее спектральными, временными, пространственными и энергетическими параметрами;

- изучить различные типы перспективных лазерных кристаллов с целью выбора оптимальных кристаллических сред, наиболее удачно сочетающих в себе эффективные генерационные параметры с высокими кубическими нелинейными восприимчивостями, обеспечивающими надежное управление спектральными, временными, пространственными и энергетическими характеристиками генерируемого излучения;

- исследовать возможность получения в стеклах генерации второй гармоники на записанных бигармонической накачкой периодических структурах, обусловленных нелинейной восприимчивостью второго порядка с целью последующей разработки полифункциональных лазерных элементов из не-одимового стекла с самоудвоением частоты генерации;

- исследовать нелинейное поглощение стекол активированных нанокри-сталлами РЬ8, с целью применения этого композиционного материала в качестве твердотельного фототропного затвора (насыщающегося поглотителя) в пикосекундных лазерах с синхронизацией мод и наносекундных лазерах полуторамикронного (безопасного для зрения) диапазона длин волн.

Вопросы, связанные с решением большинства из перечисленных здесь задач разработанного автором нового научного направления оптического материаловедения: оптики и спектроскопии полифункциональных активно-нелинейных твердотельных оптических лазерных сред, нашли отражение в настоящей работе.

П и и и

Задача, решаемая данной работой, лежит на стыке двух областей исследований - линейной спектроскопии вынужденного излучения лазерных кристаллов и нелинейной спектроскопии и оптики конденсированных сред. Использованные в настоящей работе методы спектроскопии вынужденного излучения, развитые в работах М.И.Вебера, А.А.Каминского/ ' /, В.В.Осико/л"/ и др., позволили осуществить поиск новых лазерных кристаллов, рабочих схем и принципов возбуждения кристаллических лазеров, поиск новых каналов и более эффективных способов возбуждения генерации, исследования температурного поведения лазерных переходов, исследование процессов миграции энергии, сенсибилизации и тушения люминесценции, исследование таких проявлений электрон-фононного взаимодействия, как температурный сдвиг и уширение электронных линий и температурное изменение вероятностей безызлучательных переходов. В конечном счете, можно сказать, что основными направлениями спектроскопии вынужденного излучения являются с одной стороны решение задачи направленного поиска новых лазерных сред с наперед заданными свойствами и, с другой стороны -полная реализация "спектроскопического потенциала" лазерных сред заложенного в них природой

Следует отметить, что в спектроскопических исследованиях лазерных кристаллов, наряду с оригинальными лазерными методами - такими, например, как метод селективной лазерной спектроскопии, подробно обсужденный в работах И.А.Щербакова и Т.Т.Басиева Л/, лазерный метод исследования структуры вибронных спектров, обоснованный и развитый В.В.Овсянкиным 7*7 и др., широко используются классические методы спектроскопии твердого тела такие, как метод поляризованной люминесценции, г О / Г подробно разработанный П.П.Феофиловым /' /, метод пьезоспектроскопии, предложенный А.А.Кап-лянским л 1 , магнитооптические методы детально описанные в работах Е.Б.Александрова и В.С.Запасского / / и т.д. На развитие физики и спектроскопии лазерных кристаллов значительное влияние оказали экспериментальные исследования процессов релаксации энергии возбуждения и сенсибилизации осуществленные И.А.Щербаковым /лл/, исследования процессов АП-конверсии, проведенные Б.М.Антипенко ¡'^1. Существенный вклад в теорию физических явлений, протекающих в активированных средах внесли работы Ю.Е.Перлина по многофононной безызлучательной релаксации /лл, К.К.Ребане по теории электронно-колебательных переходов Л/, Д.Л.Декстера З.Ферстера /''V, Д.М.Галанина /лл/, В.Л.Ермолаева и Е.Б.Свешниковой /л°/, А.И.Бурштейном 7Л"У по теории эффекта передачи энергии возбуждения и др.

Как уже указывалось, нелинейная оптика является, областью физических явлений, в которых электрическая поляризация оптической среды являи и и 1 и ется квадратичной, кубической или экспоненциальной функцией амплитуды электрического поля, падающих на эту среду электромагнитных волн. Иными словами можно сказать, что нелинейная оптика занимается изучением крута явлений, в которых диэлектрическая восприимчивость и проводимость перестают быть константами вещества и становятся функциями напряженнои и гр и стей электромагнитных полей. Таким образом, нелинейная спектроскопия и оптика, уходящие своими корнями в XIX век, когда начинались широкие исследования линейного (эффект Поккельса 1ЛЛГ) и квадратичного (эффект Кер-ра электрооптических эффектов на столетие оказались старше спектроскопии вынужденного излучения. К другим нелинейным эффектам, обнаруженным за несколько десятилетий до появления лазеров относятся процессы комбинационного рассеяния и двухфотонного поглощения света /аа"аа лл1. Строго рассуждая спонтанное комбинационное рассеяние (СКР), открытое в 1926-1927 Г.Г., не является нелинейным процессом, а вынужденное комбинационное рассеяние (ВКР) нелинейно лишь в полуклассическом приближении и для его получения и регистрации необходимы достаточно высокие плотности светового поля. Этим, в частности, объясняется и то, что несмотря на предсказание явления ВКР Г.Плачеком еще в 1935 г. сам эффект был обнаружен уже после создания лазеров в 1962 г. Э.Вудбери и В.Нг /Ау. Последующие многочисленные работы по исследованию и применению этого явления позволили реализовать близкое к 100%-му преобразование излучения накачки в первую Стоксову компоненту ВКР / /, достигнуть расходимости преобразованного излучения 4.5Т0 рад при дифракционном пределе 4.1-10'а рад /аа/. Существенный вклад в исследования как физических, так и прикладных аспектов этого явления внесли работы многочисленных групп исследователей у нас в стране и за рубежом. К ним в первую очередь следует отнести работы М.М.Сущинского/А7, В.Н.Лугового/АА/, Б.И.Беспалова и Г.А.Пасман-ника/А°/, А.З.Грасюка и И.Г.Зубарева 7^ Н.Бломбергена /аа, И.Л.Фабелин-ского/АА, Б.Я.Зельдовича, Н.Ф.Пилипецкого и В.В.Шкунова/АА/, Я.С.Бобовича Л'А/идр.

Создание современных лазерных систем, обеспечивающих получение высокоэффективного излучения с высокой степенью однородности и направленности предъявляет жесткие требования к оптическому качеству всех элементов системы и в первую очередь к активным элементам (АЭ). В середине шестидесятых годов в работах Ю.Н.Денисюка/ЛЛ, Х.Б.Когельника/лл/, В.Т.Ка-зея и др. была показана и экспериментально реализована возможность получения обращенной волны и ее применение для компенсации оптических неоднородностей. В указанных работах обсуждались пути использования подобной схемы в динамическом режиме в реальном масштабе времени. Такие эксперименты с динамическими голограммами были выполнены в начале семидесятых годов Дж.П.Бордманом/лу и Б.И.Степановым, Е.В.Ивакиным и 62

А.О.Рубановым/ / и этот метод получения обращенной волны в настоящее время, называется обращением волнового фронта путем вырожденного четы-рехволнового взаимодействия (ВЧВВ) /ь^. Наиболее широко и полно основы теория обращения волнового фронта изложены в монографиях Р'л' л°/. Использование метода вырожденного четырехволнового взаимодействия для реапизации обращения волнового фронта в активной лазерной среде (самонакачивающееся четырехволновое ОВФ-зеркало) позволяет при генерации такого лазерного излучателя получать выходной пучок дифракционного качества благодаря самокомпенсации оптических искажений /2Л/. В частности, реализация самонакачивающегося ОВФ-зеркала по петлевой схеме в активной среде лазера на парах меди позволило авторам работы достичь высокой пространственной однородности и малой расходимости выходного излучения.

Проблемы обеспечения высокой пространственной однородности генерируемого излучения в твердых лазерах плотно связаны с проблемой лучевой прочности оптических элементов лазера, которая в свою очередь во многом определяется возникновением мелкомасштабных искажений и самофокусировки. В работах Г.Б.Альтшулера л*/у было показано, что резонансные нелинейности могут оказывать существенное влияние на величину нелинейного показателя преломления, что может привести к существенному увеличению (или уменьшению) величины эффективной лучевой прочности.

Как уже отмечалось выше, высокая интенсивность электромагнитного поля лазерной волны обуславливает нелинейность взаимодействия излучения с оптическими материанами. Особое место среди оптических материалов в этом аспекте занимают активные среды твердотельных лазеров, используемые для генерации или усиления света, взаимодействующие с излучением большой мощности. Нелинейность отклика в этих средах приводит к самовоздействию световой волны и влиянию волн с различными частотами и волновыми векторами друг на друга. Самовоздействие приводит к нелинейному изменению частотного и углового спектра световой волны. Взаимное влияние выражается в энергообмене взаимодействзЛщих волн, рождении волн с новыми частотами или волновыми векторами. Эти взаимодействия могут приводить и к возникновению нелинейных поляризационных эффектов, то есть к изменению поляризаций взаимодействующих волн. Наиболее активно нелинейные процессы протекают при приближении частоты или какой-либо комбинации частот взаимодействующих волн к собственной частоте среды, определяемой разностью термов энергетических уровней. Результат таких взаимодействий, называемых резонансными, существенным образом зависит от частот волн, взаимодействующих с оптической средой. Величины параметров, определяющих нелинейные эффекты, наблюдаемые при резонансных взаимодействиях, могут существенно превышать значения соответствующих параметров нерезонансных взаимодействий. Видимо этим объясняется то, что первым экспериментально обнаруженным явлением нелинейной оптики было просветление среды, обусловленное насыщением поглощающего перехода при однофотонном резонансе 1К1.

Большинство оптических сред, используемых в качестве активных элементов твердотельных лазеров, являются материалами с примесными центрами. Переходы между уровнями ионов примеси играют значительную роль во взаимодействии излучения с примесными материалами. Однофотон-ные переходы между уровнями ионов примеси обуславливают генерацию и усиление света. Многофотонные процессы дают вклад в нелинейность оптических сред. Например, важная роль двухфотонного резонанса в ионах неодима для света с длиной волны Х=1.06 мкм была отмечена в работах Причем, несмотря на небольшие концентрации примеси (порядка нескольких процентов) вклад резонансных переходов между уровнями примесных ионов в нелинейные характеристики оптического материала может быть значительным.

Если оптическая среда является комбинационно - активной, то при взаимодействии с ней интенсивного лазерного излучения эффективно протекает резонансный двухфотонный комбинационный процесс. Этот процесс приводит к появлению световых волн на частотах компонент ВКР.

Условие резонанса в общем виде может быть записано в виде: У где V « щ - частотная расстройка, Шу - частоты взаимодействующих волн, р] - целые положительные числа, указывающие кратность вырождения соответствующих частот. Сумма всех р] определяет порядок резонанса. На Рис. В.1 а) - г) приведены схемы некогерентных резонансных процессов различных порядков В этих процессах выполняется только одно условие типа (1). При этом изменения интенсивностей взаимодействующих волн не зависят от соотношения между их фазами. Подобные взаимодействия называют многофотонными или некогерентными

Среди них можно выделить многофотонное поглощение (излучение) когда в элементарном акте происходит поглощение (излучение) на частотах всех волн, участвующих во взаимодействии, и комбинационные процессы, в элементарном акте которых часть фотонов излучается, а часть поглощается. В последнем случае частоты поглощаемых и излучаемых фотонов имеют в условии (В.7) разные знаки. Если при взаимодействии излучения с веществом для какого-либо перехода выполнены несколько резонансных соотношений различных порядков или одного порядка, но с участием различных частот, то в процессах такого рода существенную роль играют фазовые соотношения между взаимодействующими волнами Такие взаимодействия называют когерентными или параметрическими Некоторые из них изображены на Рис. В.2 а)-г).

Таким образом, рассматривая процесс взаимодействия излучения с примесными комбинационно-активными оптическими средами необходимо исследовать как некогерентные резонансные процессы одно- и двухфотонного поглощения в ионах примеси, генерации первой стоксовой компоненты ВКР и др. (см. Рис.В.1), так и резонансные параметрические процессы генерации антистоксовых и высших стоксовых компонент В1СР, генерации разностной частоты при двухфотонном поглощении (ДФП) и др. (см. Рис. В. 2). При этом резонансные процессы протекающие в комбинационно-активной среде и примесных ионах активатора могут существенным образом влиять и на спектральные параметры излучения (появление волн с новыми частотами при ВКР, генерация суммарных или разностных частот и др.), и на пространственные характеристики излучения (вклад резонансных процессов в нелинейный показатель преломления, обуславливающий самофокусировку и др. ).

Однако, к началу настоящей работы литературные данные о твердотельных активных средах, резонансные процессы в которых бы компенсировали нерезонансный нелинейный показатель преломления, а также данные о влиянии активатора на процесс ВКР в лазерных средах отсутствовали. Это обусловило необходимость постановки задачи исследования резонансных взаимодействий в лазерных комбинационно-активных твердотельных средах.

Постановка задачи настоящей работы была продиктована не только желанием установить фундаментальные закономерности протекания некоторых нелинейно-оптических эффектов в процессе генерации лазерного излучения в активных элементах лазеров, но и актуальностью практических приложений, круг которых, в дальнейшем, по-видимому, может быть существенно расширен. А 3

I 1 2 2 1

0) = «2А+ V а) 1

А1-А2 = А21

В) 1 б) В) г)

Рис.В.1. Схемы некогерентных резонансных процессов: а) однофотонное поглощение; б) двухфотонное поглощение; в) комбинационное рассеяние; г) трех-фотонное комбинационное рассеяние. 2

МЬ)

1Ы2 2

1 А

1-Л2=лз=Л21 0), -0)2 = 0)3 + 0)л=0)220), =0)2+0)3=0)2 б) в) г) га). ?10), ГО>

1 1 1 А 1

2и)л= 0)2= 0)2, а)

Рис.В.2. Схемы резонансных параметрических процессов: а) резонансная генерация второй гармоники; б) генерация разностной частоты при вынужденном комбинационном рассеянии; в) параметрическая генерация антистоксовой компоненты вынужденного комбинационного рассеяния; г) генерация разностной частоты при двзАфотонном поглощении.

На защиту выносятся следующие защищаемые положения:

1. Лазерные кристаллы вольфраматов и молибдатов, как полифункциональные среды, позволяют не только получать эффективную генерацию вынужденного изучения, но и с помощью нелинейно-оптических эффектов, обусловленных кубичной нелинейной восприимчивостью осуществлять управление ее основными спектральными, временными и пространственными параметрами в одном оптической элементе.

2. Эффект ВКР-самопреобразования лазерного излучения (A.c. 1227074 (СССР) № 3814601, Заявл. 4.12.84), заключающийся в том, что генерация наносекундных, субнаносекундных и пикосекундных световых импульсов в полифункциональных лазерных кристаллах, сопровождается вынужденным комбинационным рассеянием, осуществляющимся на колебательных модах кристаллов, существует и позволяет эффективно управлять спектральным составом, длительностью и формой генерируемых полифункциональной средой световых импульсов.

3. Вырожденное четырехволновое взаимодействие световых импульсов при резонансном насыщении коэффициента усиления в твердотельных лазерных средах, позволяет реализовать самонакачивающееся ОВФ-зеркало в активном элементе и получать не только эффективную генерацию, но и компенсировать оптические неоднородности в нём.

4. Вклад резонансного взаимодействия в величину нелинейного показателя преломления твердотельных полифункциональных лазерных сред при ВКР-самопреобразовании лазерного излучения или в процессе электронного двухфотонного поглощения может значительно превышать величину нерезонансной составляющей нелинейного показателя преломления кристаллической матрицы, при этом по знаку он может быть как положительным и приводить к усилению нелинейных свойств, ответственных за управление параметрами лазерного излучения, так и отрицательным, и осуществлять самодефокусировку лазерного излучения, повышая тем самым эффективную лучевую прочность полифункциональных лазерных сред. В частности, резонансный вклад двухфотонного поглощения ионов NAA в эффективный коэффициент нелинейного показателя преломления кристаллов KGd(W04)2 при концентрации ~ 6 ат.% на длине волны

1.064 мкм обеспечивает полную компенсацию нерезонансной составляющей коэффициента нелинейного показателя преломления пг, значение которой становится равным нулю.

5. Возможности записи периодических структзф, обусловленных нелинейной восприимчивостью второго порядка, и получения генерации второй гармоники в свинцово-силикатных стеклах определяются содержанием в них свинца, титана и церия, при этом концентрационные зависимости эффективности преобразования изл5Д1ения во вторую гармонику имеют немонотонный характер.

6. Основной вклад в экспериментально наблюдаемое 2.5-кратное возрастание коэффициента отражения при четырехволновом смешении в кристаллах , реализующееся при достижении в последних порога ВКР, обусловлен резонансным четырехволновым параметрическим процессом с участием стоксовых компонент волн накачки.

7. Концентрационная зависимость модуля суммарной нелинейной восприимчивости третьего порядка \/АА(а);а),а),а))\ кристаллов KGd(W04)2:NcfA (со - частота, соответствующая длине волны гранатового лазера 1-1.064 мкм) обуславливается двухфотонным электронным поглощением из основного состояния к19/2 ионов .

8. Измерение скорости распространения сверхкороткого светового импульса через оптическую среду протяженностью L позволяет реализовать новый метод определения показателей преломления и их дисперсии в изотропных и анизотропных сред (A.c. 1588109 (СССР) № 4345658, Заявл. 18.12.87.).

Во введении работы обоснована актуальность выбранной темы, сформулированы цель работы, научные результаты и положения, выносимые на защиту. Приведена систематизация механизмов нелинейности. Проведен краткий обзор работ, посвященных линейной спектроскопии вынужденного излучения лазерных кристаллов и нелинейной спектроскопии и оптики конденсированных сред - двум современным направлениям исследований, на стыке которых лежит разработанное автором настоящей работы новое научное направление оптического материаловедения: оптика и спектроскопия полифункциональных активно-нелинейных лазерныгх сред. Охарактеризована структура диссертации и приведены сведения об апробации работы.

В первой главе рассмотрено современное состояние проблемы создания эффективных полифункциональных лазерных кристаллов. Проведен анализ выражений для условий нестационарной 4<Тли»м и стационарной 1„>Тлюм. накачек позволивший оценить влияние параметров осветителя, источника накачки, резонатора, технологического качества и фундаментальных констант данного материала на эффективность генерации лазерного излучателя. Результаты анализа кратко сформулированы в виде основных требований, предъявляемых к физическим свойствам лазерного материала в зависимости от режима накачки. Описаны известные из литературы результаты по реализации в активных средах нелинейных эффектов, связанных с квадратичной нелинейной восприимчивостью - лазеры с самоумножением частоты во вторую гармонику, лазеры с электрооптической и фототропной самомодуляцией. Предложен формальный параметр качества полифункциональных лазерных кристаллов. Описана методология поиска эффективных полифункцио-напьных кристаллических сред. Сформированы общие требования к подобным материалам.

Вторая глава содержит результаты исследований нелинейно-оптических и и и и свойств, обусловленных кубической нелинейной восприимчивостью, кристаллов двойных вольфраматов и молибдатов. В частности, методом вырожденного четырехволнового взаимодействия (ВЧВВ) исследована анизотропия тензора кубической нелинейной восприимчивости кристаллов KGd(W04)2лN<fл. Проведенные эксперименты позволили оценить величину нелинейного показателя преломления кристаллов КОй(Ж04)2:М(л* щ =(1.6±0.8)-10-АА смА/Вт и тензора нелинейной восприимчивости х'ллл ~ (2.26±1.2)-10-2А мА или (1.62±0.9 )-10'аа ед. СГСЕ. Изложены результаты исследований спонтанного и вынужденного комбинационного рассеяния в ряде кристаллов вольфраматов и молибдатов. Изучена анизотропия и проведена идентификация спектров СКР кристаллов КСй(\¥04)2. Определены погонный инкремент усиления, время поперечной релаксации и другие параметры ВКР в стационарном режиме при накачке неодимовым лазером с на-носекундными длительностями импульсов. Исследованы особенности ВКР в нестационарном режиме при накачке пикосекундными импульсами. Проведено сравнение ВКР-сред на основе кристаллических вольфраматов и молибдатов с наиболее эффективной из известных ВКР сред - кристаллами нитрата бария, как в стационарном, так и в нестационарном режимах. Показана перспективность использования кристаллов вольфраматов и молибдатов при работе в нестационарном режиме для ползАения сверхкоротких импульсов субпикосекундного диапазона длительностей. Продемонстрирована возможность использования ВКР-преобразователей на основе кристаллов Ва(МОз)2 и К0й^04)2 для расширения до 1.6 мкм рабочего диапазона перестраиваемого лазера на кристаллах ЫГ с F/ - центрами окраски, область собственной перестройки которого 1.1-1.25 мкм. Изучены возможности использования нелинейных свойств, описываемых кубической нелинейной восприимчивостью для управления параметрами лазерного излучения. Описаны эксперименты по реализации обращения волнового фронта пикосекундных световых импульсов в кристаллах вольфраматов методом ВЧВВ. Изложены результаты исследований генерации лазерных кристаллов вольфраматов, молибдатов и силикатных оксиапатитов в режиме пассивной синхронизации мод. в третьей главе рассмотрено современное состояние проблемы влияния резонансных взаимодействий на кубическую нелинейную восприимчивость твердотельных оптических сред и, в первую очередь, на её реальную часть, определяющую нелинейный показатель преломления. Выполнен анализ нелинейности показателя преломления лазерных примесных кристаллов, генерация и усиление в которых сопровождается ВКР-самопреобразованием излучения. Показано, что резонансный вклад двухфотонных процессов в коэффициент нелинейного показателя преломления лазерных кристаллов может быть по абсолютной величине соизмерим с нерезонансной составляющей коэффициента нелинейного показателя преломления, и быть по знаку как положительным, так и отрицательным. Экспериментально продемонстрирована возможность увеличения (для повышения эффективности записи фазовых динамических решеток) или уменьшения (для ослабления эффектов самофокусировки) коэффициента нелинейного показателя преломления вплоть до его полной компенсации (до нулевого значения) путем изменения концентрации примеси в твердотельных средах с соответствующим расположением электронных уровней в ионах примеси или путем возбуждения ВКР в диэлектрической матрице, при отстройке от резонанса в пределах ширины линии. Рассмотрено влияние двухфотонных резонансов на коэффициент отражения при обращении волнового фронта (ОВФ) методом вырожденного че-тырехволнового взаимодействия (ВЧВВ). Изучено влияние энергии импульса сигнальной волны при ОВФ-ВЧВВ на величину коэффициента отражения. Экспериментально обнаружено скачкообразное увеличение (в 2.5 раза) коэффициента отражения ОВФ-ВЧВВ при достижении порога ВКР, описанное на основании анализа резонансного четырехволнового параметрического процесса с участием стоксовой компоненты волны накачки. Продемонстрировано удовлетворительное согласие результатов расчета коэффициента отражения при ОВФ-ВЧВВ с данными эксперимента. Описаны эксперименты по исследованию двухфотонного поглощения в ионах неодима на переходе Л19/2-^(^0, '*6) 7/2 (1-1.06 мкм) как при 77, так и при 300°К измеренного по энергии импульсов люминесценции на переходе 'л¥3/2-лл19/2 (1-0.9 мкм), возбужденной этим поглощением. Получены выражения для энергии импульсов люминесценции, возбуждаемой одно и двухфотонным поглощением излучения, сфокусированного в исследуемый образец для случая гауссова пучка накачки. Проведена оценка и продемонстрировано удовлетворительное согласие с полученными экспериментальными значениями величины коэффициента двухфотонного поглощения в предположении, что при комнатной температуре люминесценция, в основном, обусловлена однофотонным поглощением (переход п/2-АА¥3/2), а при температуре жидкого азота - двухфотонным поглощением (переход %/2->СЛ6'/ЛЛ7/2)

В четвертой главе описаны исследования эффекта фотоиндуцированной генерации второй гармоники (ФГВГ) в стекле. Данная проблема носит фундаментальный характер, поскольку, как известно, нелинейные эффекты описываемые квадратичной нелинейной восприимчивостью в центросиммет-ричных средах (к которым в частности относятся и стекла) запрещены. Этот эффект представляет также большой практический интерес, и в первую очередь для использования в системах оптической памяти.

Описаны исследования ФГВГ в ряде промышленных и модельных свин-цово-силикатных и свинцово-германатных стекол с различным содержанием РЬО. Изучено влияние добавок титана и церия на эффективность ФГВГ во всем диапазоне исследуемых мощностей. Исследован процесс образования фотоиндуцированной решетки квадратичной нелинейной восприимчивости в бариево-боро-силикатных стеклах, содержащих редкоземельные элементы. Установлено, что при определенном значении отношения концентраций ВаО и В2О3 эффективность ФГВГ может превышать максимальные значения, полученные для свинцово-силикатных стекол и достигать значений ~ Ю^. Произведен расчет эффективности генерации второй гармоники на решетке нелинейной восприимчивости с периодом Лк'л= (2к1 - к2)'л, образующейся за счет фотоиндуцированных изменений в матрице стекла при интерференции, двух-, трех- и четырехфотонного поглощения. Показано, что эффективность генерации максимальна, если величины напряженностей полей первой и второй гармоник при записи решетки нелинейной восприимчивости удовлетворяют соотношению =Еат' — характерная величина атомного поля.

Предложена микроскопическая модель ФГВГ основанная на оптических переходах в немостиковых кислородных центрах. Согласно предложенной модели за образование микроскопических фотоиндуцированных - решеток квадратичной нелинейной восприимчивости в стекле несут ответственность микроструктурные элементы стекла, содержащие немостиковые кислородные центры (НКЦ).

В пятой главе для ионов N0 в кристаллах К6й(Ш04)2 определены силовые константы четного кристаллического поля ВГ и рассчитаны штарковская структура и волновые функции. Для низкосимметричных лазерных кристаллов на основе формализма эффективного дипольного момента изучена анизотропия излучательных характеристик РЗИ. Методом квантования электромагнитного поля в анизотропной среде получено выражение для вероятности спонтанного перехода с испусканием фотона в заданном направлении с данной поляризацией где к — направление наблюдения; ц — нумерует различные поляризации испускаемого фотона (для заданного направления наблюдения принимает два значения в анизотропной среде); й — дипольный момент; елг, — единичный вектор поляризации излучаемого света, направленный по одной из главных осей эллипса, образованного сечением оптической индикатрисы плоскостью, перпендикулярной направлению наблюдения Л; — величина тензора диэлектрической проницаемости вдоль направления виц, щ— частота перехода из начального /-состояния в конечное /-состояние; с — скорость света в вакууме.

Для обобщения метода Джадда-Офельта на оптические переходы в штарк-штарковском приближении получены выражения для /-мультиплетов 4f -конфигурации РЗ-иона. Показано, что в этом случае в роли эмпирических параметров теории выступают константы нечетного кристаллического поля. Составлены системы алгебраических уравнений для определения констант нечетного кристаллического поля иона неодима по оптимальному совпадению рассчитанных сил осцилляторов с экспериментальными данными и вычислены численные значения констант Atp для кристаллов К6(1(Ж04)2. С помощью полученных значений констант нечетного кристаллического поля для кристаллов КСй(Ш04)2:Млл вычислены силы осцилляторов и вероятности спонтанных межщтарковских переходов 'л19/2-лл¥з/2 ионов М(лл в кристаллах КСй(Цл04)2 для различных поляризаций и направлений распространения света наблюдения. Получено удовлетворительное согласие теории с экспериментом.

В шестой главе приведены результаты исследований изменения спектрально-генерационных свойств при изменении их состава и структуры на примере однотипных кристаллических оксидных соединений в рядах двойных вольфраматов и молибдатов щелочных и редкоземельных ионов (Щ и РЗИ), высококонцентрированных неодимом полуторных вольфраматах и мо-либдатах редких земель. Установлено, что в кристаллах двойных вольфраматов Щ и РЗИ типа АЛТЯЛЛ(ТГ04)2 спектральным линиям активатора свойственно значительное однородное уширение, связанное с проявлением в них эффектов электрон-фононного взаимодействия, и в первую очередь, с прямыми однофононными переходами и рамановскими процессами. В классе двойных вольфраматов Щ и РЗИ предсказано и подтверждено экспериментально наличие максимальных, для данного класса соединений, поперечного сечения лазерного перехода и длительности времени жизни метастабильного состояния ионов Ал(/"л у кристаллов цезий-РЗ-вольфраматов. Возрастание Тлюм в ряду вольфраматов К¥-лК6(1лК1и-лЯЫа-лС§Ьа объяснено удалением от активатора ионов ближайшего окружения и, соответственно, ослаблением кристаллического поля воздействующего на электронные состояния активного иона. Значительные величины эффективных полуширин контуров люминесценции ионов неодима в вольфраматах ЫТК, NaTR и КЬа-КМй составляющие при комнатной температуре значения -150А160 см'А обусловили низкие значения эффективных поперечных сечений стимулированного излучения в этих кристаллах - о-е"*- (0.5-А1.5) • 10'лл смА. Показано, что кристаллы вольфраматов КУ, КСй-КЬи, КЬТК и С5ТК, обладающие при 300°К эффективными полуширинами линий -30-А50 смАА имеют эффективные поперечные сечения стимулированного излучения в 3-6 раз больше - о'/*~(2-А5) • 10,л,л смА.

В главе также приводятся данные о закономерностях изменений абсорб-ционно - излучательных свойств ионов М(л'л в высококонцентрированных кристаллах полуторных вольфраматов и молибдатов РЗИ при наличии в них ярко выраженного концентрационного тушения. Сформулирована идеология поиска высококонцентрированных кристаллов, заключающаяся в отборе кристаллов с большой величиной не люминесцентного временя жизни мета-стабильного уровня - Тдюм, а поперечного сечения вынужденного излучения на лазерном переходе - сге. Предложенный подход использован для существенного расширения потенциально перспективных сред для микролазеров. Рекомендован ряд новых высококонцентрированных неодимовых кристаллов - полуторных вольфраматов и молибдатов РЗИ - неодима, обладающих в 2-3 раза большим значением аА и в соответственное число раз более низкими порогами генерации (при сохранении величины дифференциального КПД), чем у хорошо известных кристаллов пентафосфата неодима. Синтезированы высококонцентрированные кристаллы Lal.xNdx(W04)з (при л;=0.3, 0.4, 0.5), Сйл Мх(Мо04)з (при х=0.2, 0.3, 0.5) и 6й1.хМах(\¥04)з (при х=0.25, 0.5) высокого оптического качества. Построены штарковские диаграммы энергетических уровней иона неодима в изученных кристаллах и получена генерация. Сделан вывод о возможности эффективного использования таких кристаллов в схемах микролазеров с импульсной накачкой. Экспериментально исследована анизотропия оптико-физических и спектрально-генерационных свойств лаверного кристалла КСи(1¥04)2. Из исследования спектров поляризованной люминесценции и по ориентационным значениям коэффициентов усиления на пороге генерации определены главные значения индикатрисы поперечного сечения вынужденного излзАения для лазерного перехода ¥3/2-л'*111/2 иона Ла/а в кристаллах КСа(Ц'04)2.

Описан новый метод определения показателя преломления оптических сред и измерены главные значения эллипсоида показателя преломления кристаллов КСй(1¥04)2 Сущность метода заключается в измерении времени задержки прохождения сверхкороткого светового импульса через исследуемую среду протяженностью Ь по отношению ко времени прохождения такого же импульса в отсутствие среды.

Изложены результаты исследований анизотропии термооптических свойств кристаллов К6(1(1¥04)2 :Ла/а. Нагрев кристаллов осуществлялся импульсами неодимового лазера (а=1.06 мкм). Изменения показателя преломления фиксировались интерференционным методом с продольным зондированием нагретой области. Приводятся данные интерферометрических измерений серии специально ориентированных активных элементов KGd(W04)2:N(fл по изучению динамики оптической однородности как в процессе нагрева активного элемента при ламповой накачке в частотном режиме, так и в процессе естественного охлаждения элемента после окончания цикла накачки. Обсуждены методы реализации "атермальности" активных элементов из кристаллов КСй(Цл04)2 в лазерных излзАателях. Установлена оптимальная, с точки зрения минимальных термооптических искажений, ориентация + 60 .

Седьмая глава посвящена исследованиям генерации и возможности управления параметрами вынужденного излучения в полифункциональных лазерных кристаллах вольфраматов и молибдатов, активированных ионами неодима. Осуществлены эксперименты по изучению эффекта ВКР-самопреобразования лазерного изл5Д1ения - как метода, позволяющего осуществлять управление спектральными и временными параметрами генерируемого излучения. Проведены исследования возможности пол5Д1ения излучения в безопасном для зрения диапазоне спектра на 1-1.54 мкм с использованием эффективного ВКР-самопреобразования лазерного излучения, генерируемого в кристаллах КСс1(Цл04)2:Млл на переходе л¥3/2-ллл113/2 (1-1.35 мкм) в первую стоксовую компоненту (1-1.54 мкм). Приведены результаты экспериментов по реализации самонакачивающихся ОВФ-зеркал (СОВФЗ) в твердотельных активных элементах кристаллов KGd(W04)2:Nл'л, УзА15012:Млл и 6йз(8с,6а)5012:Мслл. Рассмотрены одно- и двухпетлевые схемы резонаторов с СОВФЗ.

В приложении 1 приведены результаты исследований лазерных неорганических жидких сред (НЖС). Интерес к жидким средам в настоящей работе не случаен. При ламповой накачке в эти средах происходит гидродинамический удар, существенно искажающий оптическую однородность этой среды. В этом смысле вопрос компенсации пространственной однородности таких лазерных элементов имеет первостепенное значение. Одним из возможных путей решения этой проблемы могла бы стать реализация в них самонакачивающегося ОВФ-зеркала при резонансном насыщении коэффициента усиления, описанная в настоящей работе в Главе 7. Для обеспечения высокой эффективности такого механизма одним из основных требований является высокое значение коэффициента усиления. Были проведены исследования в результате которых был обнаружен новый класс малотоксичных высокоэффективных лазерных НЖС на основе соединений хлористого тионила и хлоридов третьей группы периодической таблицы Д.И.Менделеева: СаС1з— ЗОСУМлл и А1С1з—ЗОСУМлл, характеризующийся широким рабочим температурным интервалом (210—340 °К), отсутствием концентрационного тушения во всем диапазоне исследованных концентраций (0.6—10.0) •

10 г-ион/см , самым высоким (из известных лазерных НЖС) абсолютным квантовым выходом люминесценции, связанным, с отсутствием в матрице протоносодержащих примесей, самой низкой из всех известных лазерных неорганических жидких сред пороговой плотностью накачки. л л л

Материалы диссертации были доложены на III Международной конференции Laser und ihre anwendungen" (ГДР, Дрезден, 1977); на I, II, III, IV, V, VI Всесоюзных конференциях "Оптика лазеров" (Ленинград 1976,1980, 1982, 1984,1986, 1990), на V, VI, VII, VIII, IX Всесоюзных совещаниях по спектроскопии кристаллов (Казань 1976, Краснодар 1979, Ленинград 1982, Свердловск 1985, Ленинград 1990); на Всесоюзной конференции «Современные проблемы физики и ее приложений» (Москва 1987); на Всесоюзном юбилейном совещании по люминесценции "ВЮСЛ-81" (Ленинград 1981); на Всесоюзной научно-технической школе-семинаре по лазерному, аналитическому и спектральному приборостроению (Минск 1985); на VII и VIII Межреспубликанском семинаре "Квантовая электроника и оптическая нелинейность" (Минск 1985; Вильнюс 1986), на V и VI Международном симпозиуме «Ultra-fast рЬепошепа in spectroscopy - UPS-87" (Вильнюс 1987; ГДР, Неубранден-бург 1989); на III Международной конференции по лазерам ICL-87 (Китай, Хаймынь 1987); на XIII и XIV Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике "КиНО" (Минск 1988, Ленинград 1991), на VII Всесоюзном совещании "Кристаллические оптические материалы" (Ленинград 1989), на Международной конференции "OE'Laser 92", (США, Los-Angeles 1992), на Международной конференции "Fundamentals of Glass Science and Technology" - ESG (Италия, Венеция 1993), на Международной конференции "Design, Stimulation and Fabrication of Optoelectronic Devices and Circuits", (США, Los-Angeles 1994), на Международной конференции "Nonlinear Optical Materials for Switching and Limiting", (США, Орландо 1994).

1. С.И.Вавилов. Собрание сочинений, — M., Изд. АН СССР, 1954, т.1, с.80-89.

2. S.J.Wawilov, W.L.Lewschin. Die Beziehungen zwischen Fluoreszenz und Phosphoreszenz in festen und flussigen Medien. Zeitschrift fur Physik, 1926, B.35, S. 920-936.

3. С.И.Вавилов. Собрание сочинений, — M., Изд. АН СССР, 1952, т.1, с. 195-202.

4. С.И.Вавилов. Mикроструктура света. — M., Изд. АН СССР, 1950, 198 с.

5. П.П.Феофилов. Анизотропия молекул и поляризация люминесценции.Кандидатская диссертация. Л., ГОИ. 1943, 248 с.

6. Б.Я.Свешников. — Доклады АН СССР, 1946, т. 51, с.675-677.

7. С.В.Чердынцев. — ЖЭТФ, 1948, т. 18, с.352-359.

8. Н.Г.Басов, А^.Нрохоров. Применение молекулярных пучков для радиоспектроскопического изучения вращательных спектров молекул. — ЖЭТФ, 1957,т.27,с.431-438.

9. A.L.Shawlow, C.H.Townes. Infrared and optical Masers. — Phys. Rev., 1958,v.ll2,pp.l940-1949.

10. П.А.Аппанасевич. Основы теории взаимодействия света с веществом.Mинск, Изд. "Наука и техника", 1977,495 с.

11. В.С.Летохов, В.П.Чеботаев. Принципы нелинейной лазерной спектроскопии, — M., Изд. "Наука", 1975, 436 с.

12. С.А.Ахманов, Р.В.Хохлов. Проблемы нелинейной оптики. (Электромагнитные волны в нелинейных диспергирующих средах.) — M., Изд. "ВИНИТИ", 1965,295 с.

13. С.А.Ахманов, Н.И.Коротеев. Mетоды нелинейной оптики в спектроскопии рассеивания света. — M., Изд."Наука", 1981, 543 с.

14. Нелинейная спектроскопия. /Под редакцией Н.Бломбергена, — M., Изд/Мир", 1979,586 с.

15. Методы расчета оптических квантовых генераторов. /Под редакцией Б.И.Степанова, т.1, — Минск, Изд. "Наука и техника", 1966, 484 с.

16. Методы расчета оптических квантовых генераторов. /Под редакцией Б.И.Степанова, т.2, — Минск, Изд. "Наука и техника", 1968, 656 с.

17. Н.В.Делоне, В.П.Крайнов. Основы нелинейной оптики атомарных га-зов.—М., Изд. "Наука", 1986, 181 с.

18. Н.Бломберген. Нелинейная оптика. — М., Изд. "Мир", 1966, 424 с.

19. М.Шуберт, Б.Вильгельми. Введение в нелинейную оптику. ч.1, — М., Изд. "Мир", 1973,244 с.

20. Г.Б.Альтшулер. Методы нелинейной оптической рефрактометрии и их применение в квантовой электронике. — Докторская диссертация. Л., ЛИТМО, 1984, 493 с.

21. L.F.Johnson, A.A.Ballman. Coherent emission from rare-earth ions in electro-optic crystals. — J.Appl.Phys., 1969, v.40, pp.297-302.

22. В.С.Бутылкин, А.Е.Каплан, Ю.Г.Хронопуло, Е.И.Якубович. Резонансные взаимодействия света с веществом. — М., Изд. "Наука" 1977, 352 с.

23. В.Г.Дмитриев, Е.В.Раевский, Л.Н.Рашкович, Н.М.Рубинина, О.О.Силичев, А.А.Фомичев. — Тезисы докладов на IX Всесоюзной конференции по когерентной и нелинейной оптике. Л., ГОИ, 1978, т.2, С.102.

24. Л.М.Дорожкин, И.И.Куратев, Н.И.Леонюк, Т.И.Тимченко, А.В.Шестаков. Генерация второй оптической гармоники в новой активно-нелинейной среде кристаллах неодим-иттрий-алюминиевого бората. — Письма в ЖТФ, 1981, т.7, с.1297-1300.

25. И.С.Рез. Полифункциональные ацентрические лазерные кристаллы. — Квантовая электроника, 1986, т.13, №10, с.2071-2079.

26. А.А.Каминский. Лазерные кристаллы. — М., Изд."Наука", 1975, 256 с.

27. Ф.Цернике, Дж.Мидвинтер. Прикладная нелинейная оптика. — М., Изд."МИР", 1976,261 с.

28. Б.Я.Зельдович, Н.Ф Пилипецклй, В.В.Шкуков. Обращение волнового фронта. —М., Изд."Наука", 1985, 247 с.

29. В.И.Беспалов, Г.А.Пасманник. Нелинейная оптика и адаптивные лазерные системы. —М., Изд."Наука", 1986, 133 с.

30. М.М.Сущинский. Спектры комбинационного рассеяния молекул и кристаллов. — М., Изд. "Наука", 1969, 576 с.

31. В.И.Луговой. Введение в теорию вынужденного комбинационного рассеяния — М., Изд. "Наука", 1968, 126 с.

32. R. W.Hellwarth. Theory of phase-conjugation by four-wave mixing in waveguide. — IDE. IEEE J.Quantum Electronics, 1979, QE-15, №2, pp.101-109.

33. Г.Плачек. Релеевское рассеяние и Раман эффект. — Киев, Изд. "ОНТИУ" 1934, 173 с.

34. А.А.Каминский. Спектроскопия стимулированного излучения активированных кристаллов.— Докторская диссертация. М., ИКАН СССР, 1974, (417с.).

35. П.П.Феофилов. Поляризованная люминесценция атомов, молекул и кристаллов. — М., Государственное издательство физико-математической литературы, 1959, 288 с.

36. А.А.Каплянский. Влияние упругой деформации одноосного сжатия и растяжения кристаллов на спектры локальных анизотропных центров в кубической решетке. I. — Оптика и спектроскопия, 1959, т.7, с.677-690.

37. Е.Б.Александров, В.С.Запасский. Лазерная магнитная спектроскопия. — М., Изд. "Наука", 1986, 285 с.

38. И.А.Щербаков. Исследование процессов релаксации энергии возбуждения в кристаплах и стеклах, активированных ионами редкоземельных элементов. — Докторская диссертация. М., ФИАН СССР, 1978, 357 с.

39. Т.Т.Басиев. Селективная лазерная спектроскопия активированных кристал-лов и стекол. — Докторская диссертация. М., ФИАН СССР, 1983, 326 с.

40. И.В.Игнатьев, В.В.Овсянкин. Вибронные спектры и динамика кристаллов с редкоземельными ионами. — В книге: Спектроскопия кристаллов. Л., Изд. "Наука", 1983, с.36-57.

41. W.C.Röntgen. Über die durch elektrische Kräfte erzeugte Änderung der Doppelbrechung des Quarzes. —Ann. Phys. Chem., 1883, Bd.l8, S.213-227.

42. J.Kerr. А new relation between electricity and light: dielectrified media biréfringent. — Philos. Mag. 4-th Series,1875, v.50, pp.337-347.

43. Б.М.Антипенко, А.А.Мак. Твердотельные лазеры. Современные проблемы спектроскопии. —В книге: Спектроскопия кристаллов. Л., Изд. "Наука", 1985, с.5-21.

44. Ю.Е.Перлин, Б.С.Цукерблат. Эффекты электронно-колебательного взаимодействия в оптических спектрах парамагнитных ионов. — Кишинев. Изд. Штиинца. 1974, 368с.

45. К.К.Ребане. Элементарная теория колебательной стрзАтуры спектров примесных центров кристаллов. — М., Изд. "Наука", 1968, 232 с.

46. D.L.Dexter. А theory of sensitized luminescence in solid. — J. Chem. Phys., 1953,v.21,pp.836-850.

47. Th.Forster. Experimentelle und theoretische Untersuchung des zwischen molekularen Übergangs von electronenanregungsenergie. — Z. Naturforsch., 1949,Bd.4A, S.321-327.

48. М.Д.Галанин. К вопросу о влиянии концентрации на люминесценцию растворов. — ЖЭТФ, 1955, т.28, с.485-495.

49. E.J.Woodbury, W.K.Ng. Ruby laser operation in the near IR. — Proc. IRE, 1962, v.50,p.2367.

50. А.З.Грасюк, И.Г.Зубарев, В.И.Мишин, В.Г.Смирнов. Динамика генерации и усиления света на вынужденном комбинационном рассеянии. — Квантовая электроника, 1973, т. 17, № 5, с.27-35.

51. А.З.Грасюк, В.Ф.Ефимков, И.Г.Зубарев, В.И.Мишин, В.Г.Смирнов. Лазер на комбинационном рассеянии в жидком азоте. — Письма в ЖЭТФ, 1968,т.8,№9,с.474-478.

52. А.И.Бурштейн. —ТЭХ., 1965,т. 1,с.563-577.

53. Н.Бломберген. Нелинейная спек1роскопия. В книге: Нелинейная спектроскопия. — М., Изд. "Мир", 1979, с.22-40.

54. И.Л.Фабелинский. Молекулярное рассеяние света. — М., Физматгиз, 1965,213 с.

55. Я.С.Бобович, А.В.Борткевич. Резонансное ВКР в молекулярных системах с нормальной и инверсной заселенностью электронных состояний. — Успехи физических наук, 1971, т. 103, № 1, с.3-36.

56. Ю.Н.Денисюк. Об отображении оптических свойств объекта в волновом поле рассеянного им излучения. — Оптика и спектроскопия, 1963, т. 15, №4,0.522-532.

57. H.W.Kogelnik. Pat. 3449577 (US), Controlled transmission ofwaves through inhomogeneous media. Publ, 1965, v.l9, №23, pp.10-17.

58. W.T.Cathey. Holographic simulation of compensation for atmospheric wavefront distortion. — Proc. IEEE, 1968, v.56, № 3, pp.340-347.

59. J.P.Woerdman. Formation ofa transient free carrier hologram in Si. — Opt. Commun, 1970, V.2, №5, pp.212-214.

60. Б.И.Степанов, Е.В.Ивакин, А.С.Рубанов. О регистрации плоских и объемных динамических голограмм в просветляюпдихся веществах. — ДАН СССР, 1971, Т.196, №3, с.567-569.

61. R.W.Hellwarth. Generation of time-reversed wave-fronts by nonlinear refraction. — J. Opt. Soc. Amer., 1977, v.67, №1, pp. 1-3.

62. A.Yariv, D.M.Pepper. Amplified reflection, phase conjugation and oscillation in degenerate four-wave mixing. — Opt. Lett., 1977, v. 1, №1, pp.16-24.

63. D. M. B l o om, G.C.Bj orklund. Correction of phase aberrations via stimulated Brilloun scattering. — Opt. Lett., 1978, v.2, №1, pp.4-6.

64. В.Г.Дмитриев, Л.В.Тарасов. Прикладная нелинейная оптика. — М., Изд. "Радио и связь", 1982,352 с.

65. T.Y.Fan, A.Gordova-Plazma, M.J.F.Digonnet, R.L.Byer, H.J. Shaw. NdiMgOiLiNbOs spectroscopy and laser devices. — JOSA B, 1986, v.3, №l,pp.l40-147.

66. A.Gordova-Plazma, M.J.F.Digonnet. Self Q-switched NdiLiNbOs laser. — JOSA A, 1985, v.2(13), pp.44-46.

67. В.Г.Дмитриев, В.А.Зенкин, Н.Е.Корниенко, А.И.Рыжков, В.А.Стрижев-ский. Лазеры с активно-нелинейными средами. — Квантовая электроника, 1978, т.5, №11, с.2416-2427.

68. Л.И.Дорожкин, И.И.Куратев, В.А.Житнюк, А.В.Шестаков, В.Д.Шигорин, Г.В.Шипуло. Нелинейно-оптические свойства кристаллов неодим-иттрий-алюминиевого бората.—Квантовая электроника, 1983,т.10,№7, с.1497-1498.

69. Я.С.Бобович. Последние достижения в спектроскопии спонтанного комбинационного рассеяния света. — Успехи физических наук, 1969, т.97,№1,с.37-76.

70. H.P.Weber — Opt. and Quant. Electron., 1975, v.7, pp. 431-436.

71. А.М.Ткачук. Спектральные и лазерные свойства концентрированных редкоземельных кристаллов. — Сборник "Спектроскопия кристаллов", Л., Изд. Наука, 1978, с.57-71.

72. И.Ф.Балашов, В.А.Беренберг, В.С.Терпугов, А.В.Уточкин. Исследование генерационных характеристик твердотельных микролазеров на высококонцентрированных неодимовых средах.— Известия АН СССР, сер. Физическая, 1981, т. 45, №2, с.439-443.

73. S.R.Chinn, H.Y-PHong— Opt. Commun., 1975, v.l5, pp.345-351.

74. А.А.Каминский. Лазерные и спектроскопические свойства активированных сегнетоэлектриков.— Кристаллография, 1972, т. 17, с.231-246.

75. Х.С.Багдасаров, Г.А.Богомолова, А.А.Каминский, А.М.Прохоров, Т.М.Прохорцева. Лазерные и спектроскопические свойства кристалла Gd2(Mo04)3:Né\ — Доклады АН СССР, 1971, т. 197, с.557-559.

76. А.А.Каминский, П.В.Клевцов, Л.Ли, А.А.Павлюк. Спектроскопические и генерационные исследования нового лазерного кристалла KY(W04)2:NcK*. — Известия АН СССР, сер. Неорганические материалы, 1972, т.8, с.2153-2163.

77. C.K. Jorgensen, P.Pappalardo, E.Ritterhans. — Z. Naturfosch., 1964, Bd. 19A, S.424.

78. И.Ф.Балашов, В.А.Беренберг, А.В.Лавров,В.А.Письменный, В.С.Терпугов, Н.Н.Чудинова.—Изв. АН СССР, сер. Неорганические материалы, 1979, т. 15, с. 167-170.

79. Справочник по лазерам./Под редакцией А.М.Прохорова, т. 1. — М., Изд. "Советское радио", 1978, 504 с.83.