Получение и исследование наноструктурированных гибридных материалов InSb-MnSb с высокими критическими температурами тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

На правах рукописи

Алам Махмудул

Получение и исследование наноструктурированных гибридных материалов 1п8Ь-Мп8Ь с высокими критическими температурами

Специальность 01.04.10 - Физика полупроводников

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Курск 2013

9 ЯКВ 2314

005544265

Работа выполнена в Юго-Западном государственном университете на кафедре конструирования и технологии электронно-вычислительных средств

Научный руководитель: кандидат физико-математических

наук, доцент

Кочура Алексей Вячеславович

> Официальные оппоненты: Емельянов Виктор Михайлович

доктор технических наук, профессор Юго-Западный государственный университет, НОЦ «Наноэлектроника», руководитель центра

Марков Олег Иванович

доктор физико-математических наук, доцент

Орловский государственный университет, кафедра физики, заведующий кафедрой

Ведущая организация: Белгородский государственный

национальный исследовательский университет, г. Белгород

Защита состоится 23 декабря в 16 часов 00 минут на заседании диссертационного совета Д 212.105.04 при Юго-Западном государственном университете по адресу: 305040, г. Курск, ул. 50 лет Октября, 94, ауд. Г-8.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Юго-Западного государственного университета по адресу: 305040, г. Курск, ул. 50 лет Октября, 94.

Автореферат разослан 22 ноября 2013 г.

Учёный секретарь диссертационного совета Д 212.105.04, кандидат . Рослякова Л.И.

физико-математических наук

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы

В настоящее время быстро развивается новая ветвь электроники -спинтроника. В спинтронных устройствах манипуляции с информацией происходят посредством изменения спина электронов. Поэтому приборы спинтроники будут обладать меньшим тепловыделением, увеличенным быстродействием и большей устойчивостью к ионизирующим излучениям по сравнению с приборами традиционной электроники. Так, получение структур состоящих из слоев с разными магнитными свойствами, чувствительных к внешнему магнитному полю, поляризующими по спину электрический ток, проходящий через них, и обладающими гигантским магнитосопротивлением, позволило резко увеличить плотность записи информации на магнитных носителях. Такие структуры используются в считывающих головках жестких дисков. Их интеграция непосредственно в элементарные ячейки памяти привела к созданию нового типа памяти - магнитной памяти со случайным доступом (МИАМ), устройства-прототипы которой показали свою эффективность.

Если прогресс спинтроники в хранении информации очевиден, то создание спинтронных устройств для ее обработки сопряжено с большими трудностями. Предполагается, что в таких устройствах особую роль будут играть материалы, обладающие одновременно полупроводниковыми и ферромагнитными свойствами, что позволит одинаково просто управлять как величиной электрического тока, так и спином электронов. Одним из главных препятствий для активных разработок технологий создания спиновых фильтров, спиновых диодов, различных типов спиновых транзисторов и их широкого распространения служит то, что материалы, используемые в разработанных прототипах, в большинстве случаев имеют низкие значения температуры Кюри (Тс). Поэтому, для сохранения работоспособности при температурах, сопоставимых с комнатной, они требуют охлаждения. Это подчеркивает важность поиска и глубокого исследования полупроводниковых соединений, обладающих ферромагнетизмом с Тс выше комнатной. Кроме того, для обеспечения высокого быстродействия такие материалы должны обладать высокоподвижными поляризованными по спину носителями тока и быть обеспеченными простыми и недорогими технологиями их получения.

Среди всего разнообразия спинтронных материалов пристальный интерес к полупроводникам, обладающим ферромагнетизмом, был вызван после сообщений в начале 90-х годов прошлого века о том, что некоторые разбавленные магнитные полупроводники (РМП), относящиеся к соединениям групп (Аш, Мп)Ву и могут быть ферромагнитными

и с увеличением в них концентрации магнитных атомов (Мп) Тс может

достичь комнатной температуры [1]. К настоящему времени Тс наиболее перспективного в плане технологии получения соединения (Са,Мп)АБ, относящегося к достаточно широко используемых в электронике полупроводниковым материалам группы АШВУ, достигают 200 К [2]. Эти результаты получены для многослойных наноструктур, выращенных при неравновесных условиях с помощью молекулярно-лучевой эпитаксии (МЛЭ). Однако использование МЛЭ в широких масштабах затруднено из-за очень высокой стоимости оборудования, его обслуживания, а так же необходимости использования дорогих сверхчистых расходных материалов.

При использовании более дешевых методов для получения (Аш, Мп)Ву были синтезированы материалы с высокими температурами Кюри, однако природа возникновения ферромагнетизма в них до конца не ясна и может быть связана, как с наличием обменного взаимодействия (различных типов) между атомами Мп, так и с образованием микро- и наноразмерных преципитатов ферромагнитных полуметаллов МпВу. Такие гибриды, состоящие из слаболегированной марганцем полупроводниковой матрицы, содержащей ферромагнитные включения МпВу со случайным или упорядоченным распределением, относятся к перспективными материалами спинтроники из-за достаточно высоких значений их Тс [3]. Например, сплавы ОаАБгМп-МпАз обладают Тс=320 К. А структуры соединений АшВу-Мп8Ь обладают Тс существенно выше комнатной (585 К) [4].

Из всех полупроводниковых соединений АП1В подвижность носителей заряда наибольшая у антимонида индия 1п8Ь. Этот материал широко используется в устройствах электронной техники и методы его синтеза разработаны достаточно полно, что обуславливает необходимость получения и исследования свойств сплавов ГпБЬ с высокими концентрациями примеси Мп.

Цель диссертационной работы

Целью данной диссертационной работы являлось получение сплавов ЬгБЬкМп с растворимостью Мп в них превышающей равновесные значения и исследование их структурных, электрических и магнитных свойств и определения степени влияния на них преципитатов МпБЬ.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Разработать методику получения ЬгБкМп с помощью прямого синтеза исходных элементов из расплава.

2. Комплексными методами исследовать структурные, элементные и фазовые свойства, полученных образцов дня определения возможности формирования разбавленного магнитного полупроводника Гп^Мп^Ь и микро-и нановключений МпБЬ.

3. Исследовать магнитные свойства в образцах InSb:Mn и построить качественную модель возникновения в них магнитных взаимодействий.

4. Провести комплекс исследований электрических и транспортных свойств InSb:Mn, качественно оценить их взаимосвязь с магнитными свойствами.

Научная новизна работы

1. Разработана методика синтеза объемных полупроводниковых поликристаллов InSb:Mn с почти на один порядок превышенным порогом равновесной растворимости Мп в InSb и температурой Кюри около 600 К, состоящих из двух фаз: основная матрица - РМП In!_xMnxSb, микро- и нановключения - ферромагнитный полуметалл MnSb.

2. Показано, что магнитные свойства полупроводниковых образцов InSb:Mn обусловлены наличием трех подсистем: ферромагнитных и суперпарамагнитных включений MnSb микро- и нанометровых размеров, соответственно, являющихся причиной высокотемпературного ферромагнетизма и сопутствующего ему эффекта Гопкинсона, а также парамагнитных комплексов Мп (преимущественно, димеров), ответственных за возникновение ферромагнитного упорядочения при низких температурах (Т < 5 К) в основной матрице bii_xMnxSb.

3. Установлено, что в образцах InSb:Mn спиновая поляризация носителей заряда достигает 27% при Т= 1,6 К и при низких температурах возрастает вклад спинзависимого рассеяния носителей заряда (дырок): наблюдается эффект Кондо, отрицательное магнитосопротивление, аномальный эффект Холла, проводимость реализуется за счет двух типов дырок: легких, с малой концентрацией и подвижностью ~ 103 см2/(Вс) и тяжелых с высокой концентрацией и подвижностью ~ 10 см2/(В с).

Положения, выносимые на защиту

1. Методика синтеза ферромагнитных полупроводниковых кристаллов InSb с повышенной растворимостью Мп, по сравнению с кристаллами полученными равновесными методами, содержащих микро- и нановключения MnSb.

2. Механизм формирования магнитных свойств образцов InSb:Mn в диапазоне температур 3 - 580 К.

3. Результаты исследований электрических и магнитотранспортных свойств в поликристаллах InSb:Mn в диапазоне температур 1,6-320 К и магнитных полей до 20 Тл и их анализа с помощью классических моделей проводимости: доминирующий механизм прыжковой проводимости, двух видов носителей заряда одного знака (дырок), спинзависимого рассеяния.

Практическая значимость работы

Режим синтеза полупроводниковых ферромагнитных сплавов InSb:Mn позволил получить объемные кристаллы с повышенным содержанием, растворенного в полупроводниковой матрице InSb марганца, и микро- и нановключениями высокотемпературного ферромагнетика MnSb при этом других фаз системы In-Mn-Sb, к которым относятся ферримагнегики InMn3 и Mn2Sb обнаружено не было. Результаты комплексных исследований магнитных, электрических и магнитотранспортных свойств, показывающие наличие в поликристаллах InSb:Mn высокоподвижных носителей заряда и появление ферромагнитного упорядочения во всей полупроводниковой матрице и высокой спиновой поляризации при низких температурах, позволяют судить о перспективности InSb:Mn как гибридных материалов полупроводник-ферромагнетик для создания спинтронных устройств: спиновых инжекторов и спиновых вентилей при условии совершенствования технологии их получения.

Достоверность результатов, представленных в диссертационной работе, обеспечена обоснованностью используемых методов и воспроизводимостью, проведено на представительном количестве экспериментальных данных, получено с использованием современных методик исследования: конфокальная, сканирующая зондовая, сканирующая электронная микроскопии, энергодисперсионный и рентгенофазовый анализ (в том числе с использованием синхротронного излучения), С KB ИД - магнитометрия, исследования электрических и транспортных свойств в импульсных (до 20 Тл) и постоянных (до 6 Тл) магнитных полях в широком диапазоне температур. Экспериментальные результаты, качественные и количественные .оценки основных физических параметров объемных поликристаллов InSb:Mn хорошо согласуются с результатами, полученными ранее как для кристаллов, так и для пленок Ini_xMnxSb, синтезированных отличными от предложенного в диссертационной работе методами.

Апробация результатов работы: Основные положения диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих научно-технических мероприятиях: «Инновационные научно-технические разработки и направления их развития (Инновация - 2010, 2012)» Региональный семинар. Курск, 13-14 апреля 2010 г., 18 - 19 апреля 2012 г., «Moscow International Symposium on Magnetism (MISM - 2011», Международная конференция. Москва, 21 - 25 августа 2011 г., «Физико-химические процессы в конденсированных средах и на межфазных границах (ФАГРАН-2012)» IV всероссийская конференция. Воронеж, 15 - 19 октября 2012 г., «Информационно-измерительные, диагностические и управляющие системы (Диагностика - 2013)» Ш Международная научно-техническая конференция. Курск, 12 - 14 мая 2013 г.

Личный вклад автора.

В постановке и проведении исследований по определению рационального режима синтеза исследуемых материалов, подготовки образцов к исследованиям, планировании экспериментов по исследованию магнитных, электрических и транспортных свойств, исследованию структурных свойств поликристаллов InSb:Mn, анализе экспериментальных результатов и подготовке работы личный вклад автора является определяющим. Все результаты, содержащиеся в данной работе, были получены либо самим автором, либо при его участии. В опубликованных в соавторстве работах его участие было определяющим в той части полученных результатов, которые нашли отражение в диссертации.

Соответствие диссертации паспорту научной специальности. Публикации.

В соответствии с областью исследования специальности 01.04.10 «Физика полупроводников» - область фундаментальной и прикладной науки и техники, включающая экспериментальные и теоретические исследования физических свойств полупроводниковых материалов и композитных структур на их основе. Полученные научные результаты соответствуют пунктам 1, 2, 3, 6 и 16 паспорта специальности: «Физические основы технологических методов получения полупроводниковых материалов, композитных структур, структур пониженной размерности и полупроводниковых приборов и интегральных устройств на их основе», «Структурные и морфологические свойства полупроводниковых материалов и композитных структур на их основе», «Примеси и дефекты в полупроводниках и композитных структурах», «Электронный транспорт в полупроводниках и композиционных полупроводниковых структурах» и «Магнитные полупроводники».

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из списка сокращений и обозначений, введения, четырех глав и заключения. Общий объем диссертации составляет 128 страниц, включая 41 рисунок, 7 таблиц. Список цитируемой литературы включает 122 наименования. Основные результаты, представленные в диссертации, опубликованы в 8 научных трудах, из них 3 - в рецензируемых научных журналах.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении обоснована актуальность темы исследования, представляются научная новизна и практическая значимость работы, положения, выносимые на защиту, сформулированы цели и задачи исследования; отмечено, что работа была представлена на научных мероприятиях различного уровня, как с участием специалистов в области

физики полупроводников, так и занятых физико-химическими проблемами синтеза новых материалов и организации их экспериментальных исследований; указано, что исследования, положенные в основу диссертации были поддержаны Министерством образования и науки (грант 3.5536.2011) и Российским Фондом Фундаментальных Исследований (грант № 13-02-01105-а)

В первой главе обоснован выбор темы исследований. Приведен обзор современных достижений в области получения и изучения свойств новых материалов спинтроники. Рассмотрены основные пути получения спиновых инжекторов на основе полупроводников и указано, что гибридные наноструктурированные материалы полупроводник - ферромагнетик в настоящее время привлекают к себе пристальное внимание, благодаря тому, что они, в отличие, например от РМП, могут обладать Тс существенно выше комнатной. Приведены структурные, электрические и магнитные свойства InSb, имеющего наибольшую подвижность носителей заряда среди полупроводниковых веществ, наименьшую ширину запрещенной зоны и наибольшее значение спин-орбитального взаимодействия среди соединений A1UBV и ферромагнитного полуметалла MnSb, обладающего самой высокой Тс (580 К) среди магнитных материалов относящихся к группе MeBv. Выполнен анализ литературных данных по синтезу и исследованию магнитных и электрических свойств объемных кристаллов и пленок РМП 1п|. xMnxSb и гибридных микро и наностуктурированных материалов InSb- MnSb и приведено описание основных причин возникновения ферромагнитного упорядочения в них.

С учетом результатов проведенного обзора и его анализа подготовлен план теоретических и экспериментальных исследований, обоснованы цель и задачи исследования.

Во второй главе выполнен анализ изотермического разреза фазовой диаграммы системы In-Sb-Mn и диаграммы состояния системы InSb - MnSb, с помощью которого были рассчитаны навески исходных компонентов для синтеза (табл. 1) и разработана методика синтеза InSb:Mn, так чтобы избежать возникновения в слитках дополнительных фаз (Mn2Sb, InMn3).

Таблица 1

Состав слитков и параметр кристаллической решетки поликристаллов

InSb:Mn

Номер слитка Предполагаемый состав РМП In,.xMn„Sb, х Масса навески, г. Параметр решетки, А

InSb Мп Sb

1 0.005 9,4646 0,0110 0,0353 -

• 2 0.02 8,7143 0,0413 0,0915 6,4794

3 0.03 9,0361 0,0649 0,1438 6,4787

4 0.06 8,7364 0,1295 0,2870 6,4779

Синтез образцов 1пБЬ с содержанием от 0,118 до 1.42 мас.% Мп проводили непосредственным сплавлением 1п8Ь с Мп и БЬ в шесть этапов (Рис. 1).

1. Нагрев исходных компонентов до температуры 900 К со скоростью 20 К/ч.

Время, часы

Рис. 1. Временная диаграмма изменения температуры в зоне синтеза поликристаллов InSb:Mn

2. Повышение температуры со скоростью 5-7 К/мин. до температуры 1048°К ( на 250 К выше температуры плавления InSb).

3. Выдержка ампул при температуре 1048 К в течение 24 часов для осуществления гомогенизации расплава.

4. Охлаждение ампул со скоростью 5 К/ч до температуры 830 К (примерно на 10-15 К выше температуры плавления системы InSb-MnSb).

5. Быстрое охлаждение ампул со скоростью не менее 20 К/с. Процессы кристаллизации, в таком случае, были далеки от равновесных, что должно было привести к увеличению порога растворимости Мп, по сравнению с равновесными методиками синтеза.

С помощью рентгеновской дифрактометрии, в том числе и с использованием синхротронного излучения (рис. 2) было установлено, что кроме основной полупроводниковой фазы поликристаллы содержали фазу MnSb. Параметр решетки уменьшался с увеличением содержания Мп (табл. 1), что связано с заменой части атомов In (атомный радиус г1п = 1,67 А) на атомы Мп (гмц = 1,27 А), поэтому основная полупроводниковая матрица представляла из себя РМП Ini.xMnxSb. Наличие включений фаз Mn-Sb в исследуемых образцах InSb:Mn было установлено прямыми методами конфокальной оптической микроскопии, а так же сканирующей зондовой (СЗМ) и сканирующей электронной микроскопии (СЭМ) (рисунок 3).

140 ч 120

О)

ё юо

У 80

а о

3 60

ж

е

£ 40

20 0

0 20 40 60 80 100

26, град.

Рис. 2. Низкосигнальная часть дифракционной картины образца №2, указывающая на наличие фазы МпБЬ в образцах, плоскости дифракции которой указаны на рисунке, а соответствующие им пики показаны стрелками

Рис. 3. Изображения поверхности образцов 1п8Ь:Мп. а) образца №3, полученное с помощью СЭМ на естественном сколе. Стрелками показаны области повышенного содержания кластеров МпБЬ. Состав области, показанной на изображении по результатам энергодисперсионного анализа: 1п - 48.49 ат.%, БЬ - 49,49 ат.%, Мп - 2,02 ат.; б) СЗМ - изображение гранулированной структуры включения Мп5Ь в полупроводниковой матрице ЬгБЬ образца №4 после химико-механической полировки

Было установлено, что все образцы имеют гранулированную поверхность с перепадом высот гранул не превышающим нескольких десятков нанометров. При крупномасштабной съемке обнаружено, что включения МпБЬ так же имеют сложную структуру и состоят из наногранул. На рис. 36 представлены изображения единичного кластера МпБЬ на поверхности образца №4. Размер включения МпБЬ составлял около 300 нм, а размеры наногранул достигали нескольких десятков нанометров. Обработка двумерного изображения показала, что распределение хорошо описывается функцией Гаусса

(р-ц)2

(Г) А = ^ с 2а02

<т л/2л с гиРаметРами: средний размер наногранул и = 24

нм, среднеквадратическое отклонение ст= 15 нм.

В заключительной части главы приведен процесс подготовки образцов ГпБЬкМп для измерений магнитных, электрических и магнитотранспортных свойств. Описаны методики измерения и используемые приборы и указаны ошибки измерения. Чувствительность СКВИД - магнитометра составляла 5-10"11 А-м2, максимальный предел измерения: 2,5-10~5 А-м2. Масса образцов определялась с точностью ±Г10~6г. Форма образцов для магнитных измерений и направление магнитного поля подбирались таким образом, чтобы размагничивающий фактор был близок к единице и поправка к измеряемой намагниченности не вводилась. Исследования электрических и магнитотранспортных свойств образцов 1п8Ь:Мп (№№ 2-4) выполнялись в стандартной шестизондовой геометрии. Ошибки определения удельной проводимости и Холловского напряжения не превышали 1 % и 3 %, соответственно. Измерительный ток контролировался с точностью 0,4 %. Измерения размеров образца выполнялись с точностью не хуже 2 %.

Третья глава содержит основные результаты по исследованию магнитных свойств 1п8Ь:Мп. Присутствие магнитных включений МпБЬ в исследуемых образцах 1п8Ь:Мп было подтверждено с помощью исследований ядерного магнитного резонанса (ЯМР) в отсутствие внешнего магнитного поля при Т = 2 К. Для образцов №2-4 были получены схожие спектры. То есть положение резонансных пиков не зависит от содержания Мп. Четко определяются три пика у частот: ^ = 223 МГц и = 420 МГц, относящимся к ядрам 1238Ь и 1218Ь, соответственно и {2 = 260 МГц, относящегося к 55Мп. Окружение атома сильно влияет на положение и форму резонансных пиков. Так как симметрия кристаллических решеток и характер связей между атомами различен у гексагонального МпБЬ и Гп^МПхБЬ со структурой цинковой обманки, то и положение резонансных пиков от ядер ь5Мп в этих соединениях будут различаться. Однако пик ¡2 от ядра 55Мп практически не отличается от обнаруженного ранее для Мп8Ь. Следовательно, большая часть атомов Мп формирует включения МпБЬ.

Для количественной оценки соотношения Мп растворенного в полупроводниковой матрице ТпБЬ и формирующего пниктид Мп!ЗЬ были

выполнены измерения температурных М(Т) и магнитополевых М(Н) зависимостей намагниченности образцов InSb:Mn в диапазоне температур Т = 3 - 580 К и магнитных полей H = 0 - 50 кЭ.

Зависимости М(Т) намагниченности исследуемых образцов, измеренные в магнитом поле 50 кЭ, которое выше поля насыщения, представлены на рис. 4а. Каждую зависимость можно разделить на два участка.

При Т > 50 К ход М(Т) принимает вид типичный для ферромагнетиков. Максимальная температура измерений была ограничена особенностями встроенного в СКВИД-магнетометр нагревателя и достигала 580 К. Вплоть до этой температуры не наблюдается перегиба на кривых М(Т) и они не принимают вид характерный для магнитного перехода. Это не позволяет оценить величину Тс по обратной температурной зависимости магнитной восприимчивости х(Т) на участке когда образец является парамагнетиком и выполняется закон Кюри - Вейсса:

%(Т) = С/(Т-Тс), (1)

где С - постоянная Кюри. По этой же причине невозможно определить Тс методом Белова-Аррота. Поэтому значение Тс » 600 К было оценено по пересечению с осью температур касательной построенной к графику в точке, где он убывает с ростом температуры наиболее быстро.

При Т < 50 К с уменьшением температуры М(Т) возрастает по закону близкому к (1). Такое быстрое увеличение М(Т) при Т -> 0 К может быть связано с переходом в ферромагнитное состояние всего PMII Ini_xMnxSb.

Поведение намагниченности в образцах InSb:Mn описывается двумя составляющими - парамагнитной или суперпарамагнитной (СП) Msp и ферромагнитной Mf. Тогда общая намагниченность записывается как

1-11 п 1 тт. 11111 _

Рис. 4. Температурные зависимости намагниченности образцов 1п8Ь:Мп: а) в магнитном поле 50 кЭ (когда намагниченность достигает насыщения), сплошные линии - результат подгонки экспериментальных зависимостей к уравнению (2); б) в магнитном поле 500 Э (когда проявляется эффект Гопкинсона), для образца №2 на вставке показан ход кривых ZFC (синие кружки) -ТС (пустые символы)

50 кЭ

В четвертой главе описаны результаты исследований электрических и транспортных свойств образцов 1п8Ь:Мп.

Проводимость образцов увеличивается с увеличением содержания Мп. В области Т > 30 К она имеет металлический характер. На Рис. 5 приведена температурная зависимость удельного сопротивления р(Т) образцов 1п8Ь:Мп в интервале 1.6-30 К. При Т ~ 10 - 25 К на зависимостях р(Т) наблюдается минимум, являющийся проявлением эффекта Кондо. При дальнейшем снижении температуры преобладает прыжковый механизм проводимости. Прыжки происходят через виртуальные состояния, располагающиеся внутри примесной зоны с большей вероятностью, чем прыжки между гранями включений МпБЬ.

Кривые р(Т) образцов с высоким содержанием марганца содержат максимум при низких температурах (рис. 5). Рассматриваемое немонотонное поведение зависимости р(Т) вблизи Тс в РМП связано со спин-зависимым рассеянием носителей заряда и объясняется в рамках теории магнитотранспорта в разупорядоченных ферромагнетиках наличием нескольких конкурирующих механизмов рассеяния носителей заряда вблизи точки магнитного фазового перехода. То есть, эта особенность является признаком магнитного фазового перехода и положение максимума на р(Т) можно использовать для оценки температуры Кюри. Для исследуемых образцов №3 и №4 получены значения ТСт~3 К и ТСт«6 К, соответственно, которые можно считать оценками температуры ферромагнитного фазового перехода в полупроводниковой матрице Ь^Мц^Ь.

Влияние намагниченности на электрические свойства исследуемых образцов заметно проявляет себя наличием аномального эффекта Холла (АЭХ) (рис. 6). Холловское сопротивление магнитных материалов может быть выражено в виде:

2 0.59

о

5

О 0.58

г

0.49 0.48

Т, К 0 20 40 60 80

Н, кЭ

Рисунок 5. Температурная Рисунок 6. Зависимость полного зависимость удельного холловского удельного сопротивления

сопротивления образцов 1п5Ь:Мп образца №2 и его аномальной части

(вставка) от магнитного поля при различных температурах.

где Яон и Ка„ - нормальный и аномальный коэффициенты Холла, соответственно. Аномальный коэффициент Холла зависит от удельного сопротивления:

где п - коэффициент, зависящий от механизма рассеяния поляризованных по спину носителей заряда.

Результаты измерения рн для образца #2 показаны на рис. 6, где аномальный вклад раН отображен на вставке. Зависимость М(Т) противоположна зависимости р^Т) (рис. 3, рис. 6). С увеличением температуры М уменьшается, в то время как рн увеличивается. Это происходит благодаря увеличению концентрации носителей заряда, либо из-за смены прыжкового механизма проводимости на классический дрейфовый механизм проводимости вдоль перколяционных направлений, что учитывается в уравнении (5) где р увеличивается с увеличением температуры.

В слабых магнитных полях аномальная часть раН преобладает над роН (рис. 6, вставка) в то время как в высоких полях зависимость рн(Н) близка к линейной благодаря насыщению Ран■ Зависимость раИ (Я) при низких температурах является немонотонной. Она характеризуется наличием минимума и сменой знака при Я <40 кЭ с последующим насыщением при высоких магнитных полях (рис. 6, вставка). Такое поведение раН (Я) может быть объяснено с помощью механизма АЭХ, учитывающего наличие топологической фазы. Кроме того, слабый минимум и отрицательные значения раН (Я) при низких температурах в полупроводниковых образцах с высокой проводимостью могут быть следствием проявления квантовых поправок проводимости.

Исследовано магнитосопротивление =(р(Я) ~ Р(°%(0) образцов

1п8Ь:Мп (рис. 7). Здесь р(Н )к р(0) - удельное сопротивление образца в магнитном поле Я ив нулевом магнитном поле, соответственно. Оно формируется двумя составляющими: классической положительной и отрицательной, создаваемой как за счет магнитных кластеров Мг^Ь, так и за счет рассеяния носителей на парамагнитных ионах или комплексах Мп .

Во всех образцах при низких температурах (Т <10 К) наблюдалось отрицательное магнитосопротивление вплоть до значений магнитного поля 40 -90 кЭ, после чего с увеличением магнитного поля магнитосопротивление изменяет знак и монотонно возрастает. Его максимальное значение достигало А^/ = -16.3% для образца #4 при Т= 1.6 К. С увеличением температуры

отрицательная составляющая магнитосопротивления исчезает. При высоких магнитных полях и при высоких температурах наблюдаются классические квадратичные зависимости л^/(я) положительного магнитосопротивления. Обсуждаются возможные причины наличия отрицательного участка

Н. кЭ

Рисунок 7. Зависимость магнитосопротивления образца №2 от величины магнитного поля. Кривые получены подгонкой экспериментальных результатов к уравнению (6) с учетом лоренцевского положительного магитосопротивления. Основным подгоночным параметром выступала спиновая поляризации носителей заряда Р, зависимость которой от температуры для различных образцов 1п8Ь:Мп приведена на вставке.

. Вклад квантовых поправок в образование отрицательного

магнитосопротивления подтверждается наличием небольшого участка с

положительным значением на кривых при малых значениях

магнитного поля, возникающего благодаря сильному спин-орбитальному взаимодействию. Однако этот вклад не является основным, а отрицательное магнитосопротивление формируется, в основном, благодаря наличию спинзависимых рассения или туннелирования носителей заряда. В области температур Т <ТСт магнитосопротивление будет пропорционально как спиновой поляризации Р, возникающей благодаря наличию ферромагнитных областей, так и намагниченности, создаваемой изолированными ионами Мп2+ и их комплексами [5]

= Р-^М(Н), (6)

здесь Jpd — константа обменного взаимодействия , V — независящая от спина часть Гамильтониана взаимодействия между делокализованными носителями и 3й оболочками ионов Мп \ ¡лв - магнетон Бора, и <&> - функция Бриллюэна В5Л(а) с аргументом а = (яивЩ1{квТе£, где Те/Г= Т +ТЛГ, а ТАГ является эмпирическим антиферромагнитным обменным параметром. Используя уравнение (6) и экспериментальные кривые АР/(н) была определена температурная зависимость спиновой поляризации образцов

1п5Ь:Мп Р(Т) (рис. 7, вставка), которая достигает при низких температурах значений ~ 30 %.

Установлено, что вклад включений МпБЬ в спинзависимое рассеяние или туннелирование намного меньше, чем вклад парамагнитных ионов или комплексов Мп2+, а спинзависимое туннелирование доминирует над спинзависимым рассеянием.

Проанализирована наряду с влиянием включений МпБЬ возможная причина проявления АЭХ при температурах выше критической температуры РМП матрицы 1п1.хМпх8Ь, заключающаяся в наличии двух типов дырок с существенно различными концентрациями (р)5 р2) и подвижностями (ць ц2). При анализе магнитотранспортных данных с помощью однозонной модели было установлено, что холловские концентрации дырок р и их подвижности ц образцов достигали значений р ~ см"3 и 20-40 см2/(В-с),

соответственно и слабо зависели от температуры. Использование более точной двухзонной модели позволило установить, что концентрация р2 и подвижность ц2 тяжелых дырок близки к величинам р и ц, а концентрация р! и подвижность легких дырок находились в интервалах 1016 - 1017 см"3 и 10 -2-103 см2/(В-с).

В заключении сформулированы основные результаты и выводы диссертационной работы.

Основные результаты и выводы:

1. Синтезированы поликристаллы 1пБЬ:Мп непосредственным сплавлением 1пБЬ с Мп и БЬ с содержанием марганца до 1.42 мас.% Мп. Использование быстрого охлаждения ампул со скоростью не менее 20 К/с на последней стадии синтеза позволило превысить почти на порядок (до 91019 см"3) равновесный предел растворимости Мп в объемных кристаллах 1п8Ь, при этом параметр решетки уменьшался с увеличением содержания Мп. Анализ структуры и магнитных свойств полученных материалов показал, что в образцах формируются включения высокотемпературного ферромагнитного полуметалла МпБЬ, состоящих из невзаимодействующих между собой кластеров со средним размером около 25 нм.

2. Магнитные свойства 1п5Ь:Мп обусловлены наличием ферромагнитных и суперпарамагнитных включений МпБЬ микро- и нанометровых размеров, соответственно, являющихся причиной высокотемпературного ферромагнетизма (Тс «600 К) и анизотропийного характера температурных зависимостей намагниченности в невысоких магнитных полях (эффект Гопкинсона), а так же парамагнитных ионов Мп и их комплексов (преимущественно, димеров), ответственных за возникновение ферромагнитного упорядочения при низких температурах (Т < 5 К) в основной матрице Ь^Мп^Ь.

3. Удельное сопротивление ЬгБЬгМп в широком интервале температур (Т > 30 К) имеет металлический характер, а при снижении температуры

(Т < 10 К) растет, благодаря прыжковому механизму проводимости. Влияние магнитной примеси проявляется в виде эффекта Кондо (наблюдается минимум на зависимости р(Т) в области температур 7-20 К), и небольшого максимума в образцах с наибольшим содержанием Мп №3 и №4 при ТСт~Ъ К и Тст^б К, соответственно, указывающего на возникновение ферромагнитного упорядочения в основной матрице Ini_xMnxSb.

4. Отрицательное магнитосопротивление (до -16,3%) при низких температурах возникает благодаря спинзависимому туннелированию, доминирующему над спинзависимым рассеянием на ионах и комплексах Мп и включениях MnSb. Спиновая поляризация носителей заряда при этом достигает величины около 30%.

5. Аномальный эффект Холла при низких температурах обусловлен влиянием спин-орбитального взаимодействия на транспорт носителей заряда, когда в образцах возникает ферромагнитное упорядочение или существуют ферромагнитные включения. При температурах выше критической, кроме наличия включений MnSb, аномальное поведение коэффициента Холла, может быть обусловлено наличием двух типов дырок с существенно различными концентрациями 1020-4-Ю20 см"3 и 1016 - 1017 см"3 и подвижностями 20 - 40 cm2Z(B-c) и 103 - 2-Ю3 cm2Z(B-c) для тяжелых и легких дырок, соответственно.

Список цитируемой литературы

1. Ohno, Н. Magnetotransport properties of p-type (In,Mn)As diluted magnetic III-V semiconductors. [Текст] Z H. Ohno, H. Munekata, P. Penney, S. von Molnar, and L.L. Chang ZZ Phys. Rev. Lett. - 1992. - V. 68. - issue 17. - P. 2664-2667.

2. Chen, L. Enhancing the Curie Temperature of Ferromagnetic Semiconductor (Ga,Mn)As to 200 К via Nanostructure Engineering. [Текст] Z L. Chen, X. Yang, F. Yang, J. Zhao, J. Misuraca, P. Xiong, and S. von Molnar. ZZ Nanoletters. - 2011, - V. 11. - issue 7. - P. 2584 - 2589.

3. Dietl, T. A ten-year perspective on dilute magnetic semiconductors and oxides. [Текст] Z T. Dietl. ZZNature Materials. - 2010. - V.9. - issue 12. - P. 965 - 974.

4. Parashar, N.D. High-temperature ferromagnetism in epitaxial (In,Mn)Sb films. [Текст] Z N.D. Parashar, N. Rangaraju, V.K. Lazarov, S. Xie, and B.W. Wessels. ZZ Phys. Rev. В.-2010-V. 81. - issue 11 -P. 115321 (6pages).

Основные публикации по теме диссертации в рецензируемых" научных журналах и изданиях:

1. Кочура, А.В. Структурные и магнитные свойства InSb:Mn [Текст] Z А.В. Кочура, М. Алам, Д.А. Мелентьев, В.Э. Дрейзин, С.Ф. Маренкин ZZ Известия ЮЗГУ. - 2012. - №2 (41) - 4.1.- С. 120 - 126.

2. Kochura, A.V. Structural and magnetic properties of Ini.x MnxSb:

It

Effect of Mn complexes and MnSb nanoprecipitates [Text] / A.V. Kochura, B.A. Aronzon, K.G. Lisunov, A.V. Lashkul, A.A. Sidorenko, R.De Renzi, S.F. Marenkin, M. Alam, A.P. Kuzmenko, E. Lahderanta // Journal of Applied Physics.

- 2013. -V.113. - Issue 8. - P. 083905-1 - 083905-7.

3. Кочура, A.B. Магнитотранспортные свойства полупроводниковых ферромагнитных сплавов InSb:Mn [Текст] / A.B. Кочура, Б.А. Аронзон, М. Алам, С.Ф. Маренкин, М.А. Шахов // Научные ведомости БелГУ. Серия: Экспериментальная и прикладная физика. - 2013. - №1. - С 190

- 198.

Другие публикации

4. Кочура, A.B. Ферромагнетизм сплавов InSb с Мп [Текст] / A.B. Кочура, C.B. Дрогунов, А.П. Кузьменко, М. Алам, С.Ф Маренкин // Инновационные научно-технические разработки и направления их развития (Инновация 2010): сб. мат. регионального семинара, 13 -14 апреля 2010 г. -Курск: ЮЗГУ, 2010. - С.122-125.

5. Kochura, A.V. Structural, electrical and magnetic properties of InSb-MnSb eutectics [Текст] / A.V. Kochura, A. Lashkul, M. Alam, M.S. Shakhov, S.F. Marenkin, I.V. Fedorchenko, E. Lahderanta // Moscow International Symposium On Magnetism: Book of abstracts, 21 - 24 August 2011. Moscow, 2011.-P. 624.

6. Кочура, A.B. Структурные и магнитные свойства эвтектических композиций полупроводник-магнитный полуметалл [Текст] / A.B. Кочура, М. Алам, C.B. Дрогунов // Инновационные научно-технические разработки и направления их развития (Инновация 2012): сб. мат. регионального семинара, 18 -19 апреля 2012 г. Курск: ЮЗГУ, 2012 - С. 27 - 32.

7. Кочура, A.B. Влияние кластеров MnSb на физические свойства InSb, допированного Мп [Текст] / A.B. Кочура, М. Алам, С.Ф. Маренкин, И.В. Федорченко // Физико-химические процессы в конденсированных средах и на межфазных границах (ФАГРАН-2012): сб. мат. всероссийской конференции, 15-19 октября 2012 года . Воронеж: изд-во «Научная книга», 2012. - С. 204 - 205.

8. Кочура, A.B. Влияние включений MnSb и кластеров Мп на магнитные свойства антимонида индия [Текст] / A.B. Кочура, М. Алам, Д.А. Мелентьев, С.Ф. Маренкин // Информационно - измерительные диагностические и управляющие системы (Диагностика 2013): сб. мат. III Международной научно - технической конференции, 12-14 мая 2013 г. Курск: ЮЗГУ, 2013. - С. 103 - 106.

Подписано в печать 21.11. 2013 г. Формат 60x84 1/16. Бумага офсетная. Печ. л. 1,0. Тираж 100 экз. Заказ № -34 Юго-Западный государственный университет 305040, г. Курск, ул. 50 лет Октября, 94 Отпечатано в ЮЗГУ

Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Юго-Западный государственный университет»

На правах рукописи

04201453423

Алам Махмудул

Получение и исследование наноструктурированных гибридных материалов 1п8Ь-Мп8Ь с высокими критическими температурами

01.04.10 - Физика полупроводников

диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель:

кандидат физико-математических наук,

доцент А.В. Кочура

Курск 2013

СОДЕРЖАНИЕ

Список используемых символов и сокращений..................................................4

Введение...................................................................................................................8

Глава 1. Аналитический обзор литературы по тематике исследования..........15

1.1. Спинтроника. Устройства и материалы спинтроники...................15

1.2. Полупроводниковые материалы, обладающие магнитными свойствами. Соединения АШВУ и магнитные материалы на их основе ... 20

1.3 Антимонид индия....................................................................................26

1.4 Антимонид марганца...............................................................................29

1.5 Получение и свойства 1п8Ь, допированного Мп..................................33

Глава 2. Синтез поликристаллов и эвтектических композиций полупроводник - ферромагнитный полуметалл (1п8Ь-Мп8Ь)......................................................40

2.1 Синтез поликристаллов 1п8Ь:Мп...........................................................40

2.2. Подготовка образцов и их структурные свойства..............................46

2.2.1. Рентгенофазовый анализ образцов 1п8Ь:Мп......................................48

2.2.2. Исследование структуры поликристаллов 1п8Ь:Мп прямыми методами.........................................................................................................53

2.3. Методика исследования намагниченности. Подготовка образцов для проведения магнитных измерений..............................................................60

2.4. Методика исследования электрических и магнитотранспортных свойств 1п8Ь:Мп.............................................................................................62

Глава 3. Магнитные свойства 1п8Ь:Мп...............................................................66

3.1. Ядерный магнитный резонанс в 1п8Ь:Мп............................................66

3.2. Температурные зависимости намагниченности 1п8Ь:Мп..................68

3.3. Магнитополевые зависимости намагниченности образцов 1п8Ь:Мп. .........................................................................................................................81

Глава 4. Электрические и транспортные свойства 1п8Ь:Мп.............................86

4.1. Удельное сопротивление.......................................................................86

4.2. Эффект Холла.........................................................................................93

4.3. Магнитосопротивление.........................................................................99

Основные результаты и выводы Список литературы

Список используемых символов и сокращений Символы

а, Ъ, с параметры кристаллической решетки

I, d, h длина, ширина и толщина образца

Н напряженность магнитного поля

Нвн внешнее магнитное поле

На поле магнитной анизотропии

Не коэрцетивная сила

С постоянная Кюри

Еа энергия активации

g g-фактор

Jpd константа pJ-обменного взаимодействия

К плотность энергии анизотропии

кв (постоянная Больцмана

М намагниченность (статическая)

М0 начальная намагниченность

Meff намагниченность, определенная с помощью анализа результатов измерений магнитосопротивления

Мрм ферромагнитная составляющая намагниченности

МрМ парамагнитная составляющая намагниченности

Мрмо начальная намагниченность парамагнитной подсистемы)

М ом диамагнитная составляющая намагниченности

Ms saturation magnetization of ferromagnetic subsystem (намагниче-

ность насыщения ферромагнитной подсистемы

Mzfc намагниченность, определенная в режиме ZFC (см. ниже)

U н напряжение Холла

NMn общая концентрация марганца в образцах

Пмп концентрация атомов марганца, растворенного в кристалличе-

ской решетке

Прм концентрация пара- (суперпара) магнитных частиц

р спиновая поляризация

р, п концентрации дырок и электронов

7?0н и ЯаН нормальный и аномальный коэффициенты Холла

г, Б радиус и диаметр кластеров, соответственно

г средний радиус кластеров

£5 спин ионов марганца и спин дырки

(О Функция Бриллюена

Т температура

Тар, Т антиферромагнитный и ферромагнитные параметры взаи-

модействия

Ть температура блокировки

Тс температура Кюри

Тст температура Кюри, относящаяся к ферромагнитному переносу в

матрице ТпМпБЬ

эффективная температура

Т -1 пл температура плавления

Ти температура Нееля

Т яиЬ температура подложки

V средний размер частицы

Уш спин - независимая составляющая потенциала внутрикристалли-

ческого поля

Л; химический состав

а, у постоянные функции распределения температур блокировки

о И массовая доля Мп

5 среднеквадратичное отклонение радиуса кластера

Хо магнитная восприимчивость

Хрм магнитная восприимчивость парамагнитной составляющей

Ххрс магнитная восприимчивость, измеренная в (см. ниже) режиме

ц доля ферромагнитной фазы в общем объеме или массе образца

ц подвижность носителей заряда

Имп магнитный момент для атома Мп

магнетон Бора

/лп_ цр подвижность электронов и дырок

V объем элементарной ячейки

и аргумент функции Бриллюена

в угол дифракции

\ длина волны

р удельное сопротивление

Ря Холловское удельное сопротивление

Рон, Ран нормальная и аномальная составляющие Холловского удельного сопротивления Др

— магнитосопротивление Р

(р плотность

ф объемная доля магнитных частиц

М5 намагниченность насыщения

Сокращения

АЭХ аномальный эффект Холла

СЗМ сканирующая зондовая микроскопия

СЭМ сканирующая электронная микроскопия

РФА рентгенофазовый анализ

ГМС гигантское магнетосопротивление

РМП разбавленный магнитный полупроводник

МЛЭ молекулярно-лучевая эпитаксия

МГЭ металлорганическая газофазная эпитаксия ИК инфракрасный

СКВИД - (от англ. Superconducting Quantum Interference Device) сверхпроводящий квантовый интерферометр УИМП установка импульсных магнитных полей ЯМР ядерный магнитный резонанс ФМ ферромагнитный

ОМ оптическая микроскопия

ПМ парамагнитный

СП суперпарамагнитный

ZFC нагрев в присутствие магнитного поля предварительно охлаж-

денного в нулевом магнитном поле образца FC охлаждение образца в присутствии магнитного поля

РККИ - взаимодействие взаимодействие Рудермана-Киттеля-Касуи-Иосиды

Введение

В настоящее время быстро развивается новая ветвь электроники -спинтроника. В спинтронных устройствах манипуляции с информацией происходят посредством спина электрона. Поэтому приборы спинтроники будут обладать меньшим тепловыделением, увеличенным быстродействием и большей устойчивостью к ионизирующим излучениям по сравнению с приборами традиционной электроники. Так, получение структур состоящих из слоев с разными магнитными свойствами, чувствительных к внешнему магнитному полю, поляризующими по спину электрический ток, проходящий через них, и обладающими гигантским магнитосопротивлением, позволило резко увеличить плотность записи информации на магнитных носителях. Такие структуры используются в считывающих головках жестких дисков. Их интеграция непосредственно в элементарные ячейки памяти привела к созданию нового типа памяти — магнитной памяти со случайным доступом (М11АМ), устройства-прототиы которой показали свою эффективность.

Если прогресс спинтроники в хранении информации очевиден, то создание спинтронных устройств для ее обработки сопряжено с большими трудностями. Предполагается, что в таких устройствах особую роль будут играть материалы, обладающие одновременно полупроводниковыми и ферромагнитными свойствами, что позволит одинаково просто управлять как величиной электрического тока, так и спином электронов. Возможность манипуляции двумя параметрами тока вместо одного было бы существенным преимуществом приборов спинтроники перед традиционными электронными приборами. Одним из главных препятствий для активных разработок технологий создания спиновых фильтров, спиновых диодов, различных типов спиновых транзисторов и их широкого распространения служит то, что материалы, используемые в разработанных прототипах, в большинстве случаев имеют низкие значения температуры Кюри (Тс). Поэтому, для сохранения работоспособности при температурах, сопоставимых с комнатной, они требуют

охлаждения. Это подчеркивает важность поиска и глубокого исследования полупроводниковых соединений, обладающих ферромагнетизмом с Тс выше комнатной. Кроме того, для обеспечения высокого быстродействия такие материалы должны обладать высокоподвижными поляризованными по спину носителями тока и быть обеспеченными простыми и недорогими технологиями их получения.

Среди всего разнообразия спинтронных материалов пристальный интерес к полупроводникам, обладающим ферромагнетизмом, был вызван после сообщений в начале 90-х годов прошлого века о том, что некоторые соединения (Аш, Мп)Ву и (Аи,Мп)ВУ| могут быть ферромагнитными и с увеличением в них концентрации магнитных атомов (Мп) Тс может достичь комнатной температуры. К настоящему времени Тс наиболее перспективного в плане технологии получения соединения (Оа,Мп)Аз, относящегося к достаточно широко используемых в электронике материалам группы АШВУ, достигают 200 К. Эти результаты получены для многослойных наноструктур на основе (Са,Мп)А8, выращенных при неравновесных условиях с помощью молеку-лярно-лучевой эпитаксии (МЛЭ) - наиболее совершенного метода получения тонких слоев. Однако использование МЛЭ в широких масштабах затруднено из-за очень высокой стоимости оборудования, его обслуживания, а так же необходимости использования дорогих сверхчистых расходных материалов.

При использовании более дешевых методов для получения (А111, Мп)Ву были синтезированы материалы с высокими температурами Кюри, однако природа возникновения ферромагнетизма в них до конца не ясна и может быть связана, как с наличием обменного взаимодействия (различных типов) между атомами Мп, так и с образованием микро- и наноразмерных преципитатов ферромагнитных полуметаллов МпВу. Такие гибриды, состоящие из слаболегированной марганцем полупроводниковой матрицы, содержащей ферромагнитные включения МпВу со случайным или упорядоченным распределением, относятся к перспективными материалами спинтроники из-за

достаточно высоких значений их Тс. Например, сплавы СаА8:Мп-МпА8 обладают Тс=320 К. А структуры соединений АшВУ-Мп8Ь обладают Тс существенно выше комнатной (585 К).

Из всех полупроводниковых соединений АШВУ подвижность носителей заряда наибольшая у антимонида индия 1п8Ь. Этот материал широко используется в устройствах электронной техники и методы его синтеза разработаны достаточно полно, что обуславливает необходимость получения и исследования структурных, электрических и магнитных свойств сплавов 1п8Ь:Мп и определения степени влияния кластеров Мп8Ь на них, с целью определения перспективности использования гибридов 1п8Ь-Мп8Ь и создания устройств спинтроники.

Цель диссертационной работы

Целью данной диссертационной работы являлось получение сплавов 1п8Ь:Мп с растворимостью Мп в них превышающей равновесные значения и исследование их структурных, электрических и магнитных свойств и определения степени влияния на них преципитатов Мп8Ь.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Разработать методику получения 1п8Ь:Мп с помощью прямого синтеза исходных элементов из расплава.

2. Комплексными методами исследовать структурные, элементные и фазовые свойства, полученных образцов для определения возможности формирования разбавленного магнитного полупроводника 1п1.хМпх8Ь и микро- и нановк-лючений Мп8Ь.

3. Исследовать магнитные свойства в образцах 1п8Ь:Мп и построить качественную модель возникновения в них магнитных взаимодействий.

4. Провести комплекс исследований электрических и транспортных свойств 1п8Ь:Мп, качественно оценить их взаимосвязь с магнитными свойствами.

Научная новизна работы

1. Разработана методика синтеза объемных полупроводниковых поликристаллов InSb:Mn с почти на один порядок превышенным порогом равновесной растворимости Мп в InSb и температурой Кюри около 600 К, состоящих из двух фаз: основная матрица - РМП Ini_xMnxSb, микро- и нановключения - ферромагнитный полуметалл MnSb.

2. Показано, что магнитные свойства полупроводниковых образцов InSb:Mn обусловлены наличием трех подсистем: ферромагнитных и суперпарамагнитных включений MnSb микро- и нанометровых размеров, соответственно, являющихся причиной высокотемпературного ферромагнетизма и сопутствующего ему эффекта Гопкинсона, а также парамагнитных комплексов Мп (преимущественно, димеров), ответственных за возникновение ферромагнитного упорядочения при низких температурах (Т < 5 К) в основной матрице Ini_xMnxSb.

3. Установлено, что в образцах InSb:Mn спиновая поляризация носителей заряда достигает 27% при Т=1,6К и при низких температурах возрастает вклад спинзависимого рассеяния носителей заряда (дырок): наблюдается эффект Кондо, отрицательное магнитосопротивление, аномальный эффект Холла, проводимость реализуется за счет двух типов дырок: легких, с малой концен-

3 2

трацией и подвижностью ~ 10 см /(В с) и тяжелых с высокой концентрацией и подвижностью ~ 10 см2/(В с).

Положения, выносимые на защиту

1. Методика синтеза ферромагнитных полупроводниковых кристаллов InSb с повышенной растворимостью Мп, по сравнению с кристаллами полученными равновесными методами, содержащих микро- и нановключения MnSb.

2. Механизм формирования магнитных свойств образцов InSb:Mn в диапазоне температур 3 - 580 К.

3. Результаты исследований электрических и магнитотранспортных свойств в поликристаллах 1п8Ь:Мп в диапазоне температур 1,6-320 К и магнитных полей до 20 Тл и их анализа с помощью классических моделей проводимости: доминирующий механизм прыжковой проводимости, двух видов носителей заряда одного знака (дырок), спинзависимого рассеяния.

Практическая значимость работы

Режим синтеза полупроводниковых ферромагнитных сплавов 1п8Ь:Мп позволил получить объемные кристаллы с повышенным содержанием, растворенного в полупроводниковой матрице 1п8Ь марганца, и микро- и нановключения-ми высокотемпературного ферромагнетика Мп8Ь при этом других фаз системы 1п-Мп-8Ь, к которым относятся ферримагнетики 1пМп3 и Мп28Ь обнаружено не было. Результаты комплексных исследований магнитных, электрических и магнитотранспортных свойств, показывающие наличие в поликристаллах 1п8Ь:Мп высокоподвижных носителей заряда и появление ферромагнитного упорядочения во всей полупроводниковой матрице и высокой спиновой поляризации при низких температурах, позволяют судить о перспективности 1п8Ь:Мп как гибридных материалов полупроводник-ферромагнетик для создания спинтронных устройств: спиновых инжекторов и спиновых вентилей при условии совершенствования технологии их получения.

Достоверность результатов, представленных в диссертационной работе, обеспечена обоснованностью используемых методов и воспроизводимостью, проведено на представительном количестве экспериментальных данных, получено с использованием современных методик исследования: конфокальная, сканирующая зондовая, сканирующая электронная микроскопии, энергодисперсионный и рентгенофазовый анализ (в том числе с использованием синхро-тронного излучения), СКВИД - магнитометрия, исследования электрических и транспортных свойств в импульсных (до 20 Тл) и постоянных (до 6 Тл) магнитных полях в широком диапазоне температур. Экспериментальные результаты, качественные и количественные оценки основных физических параметров объ-

емных поликристаллов InSb:Mn хорошо согласуются с результатами, полученными ранее как для кристаллов, так и для пленок Ini_xMnxSb, синтезированных отличными от предложенного в диссертационной работе методами.

Апробация результатов работы: Основные положения диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих научно-технических мероприятиях: «Инновационные научно-технические разработки и направления их развития (Инновация - 2010, 2012)» Региональный семинар. Курск, 1314 апреля 2010 г., 18-19 апреля 2012 г., «Moscow International Symposium on Magnetism (MISM - 2011», Международная конференция. Москва, 21-25 августа 2011 г., «Физико-химические процессы в конденсированных средах и на межфазных границах (ФАГРАН-2012)» IV всероссийская конференция. Воронеж, 15-19 октября 2012 г., «Информационно-измерительные, диагностические и управляющие системы (Диагностика - 2013)» III Международная научно-техническая конференция. Курск, 12-14 мая 2013 г.

Личный вклад автора.

В постановке и проведении исследований по определению рационального режима синтеза исследуемых материалов, подготовки образцов к исследованиям, планировании экспериментов по исследованию магнитных, электрических и транспортных свойств, исследованию структурных свойств поликристаллов InSb:Mn, анализе экспериментальных результатов и подготовке работы личный вклад автора является определяющим. Все результаты, содержащиеся в