Поляризационная нелинейная оптика нелокальных сред тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК Институт общей физики

РГб, од

А Г т

СВИРКО Юрий Петрович

Поляризационная нелинейная оптика нелокальных сред

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва 1994

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК

Институт общей физики

На правах рукописи УДК 535.56,36:621.373

СВИРКО Юрий Петрович

Поляризационная нелинейная оптика нелокальных сред 01.04.21 - Лазерная физика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва 1994

Работа выполнена в Институте общей физики РАН.

Официальные ошоненты: доктор физико-математических наук

А.З.Грасюк, Физический институт РАН

доктор физико-математических наук М.В.Федоров, Институт общей физики РАН

Специализированного ученого Совета Д-003.49.02 в Институте общей физики РАН по адресу: 117942, ГСП-1, Москва В-333, ул.Вавилова,

38.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИОФАН.

доктор физико-математических наук А.С.Чиркин, МГУ им М.В.Ломоносова

Ведущая организация: Институт физики АН Белоруссии

Защита состоится

Лк ММ Я

1994 г. на заседании

Автореферат разослан

1994.

Ученый секретарь Специализированного Совета, Доктор физико-математических наук

В.П.Быков

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

АКТУАЛЬНОСТЬ ТЕМЫ. Поляризационные нелинейно-оптические эффекты, т.е. зависимость нелинейного отклика среды от состояния поляризации взаимодействующих с ней световых волн, являются одной из существенных составляющих волновой оптики и служат основой реальных методов исследования вещества. Принципы поляризационной нелинейной оптики используются для анализа распространения света в активных лазерных средах, волоконных линиях связи, атмосфере, для обоснования методов поляризационной спектроскопии конденсированных сред. С другой стороны, эти исследования стимулируют создание нелинейно-оптических устройств на основе новых материалов и нетрадиционных механизмов оптической нелинейности.

Одним из наиболее эффективных и развитых методов нелинейной спектроскопии является спектроскопия четырехволнового смешения. В полной мере это относится и к поляризационной нелинейной спектроскопии, различные варианты которой развиваются с 1956 года, когда Букингемом была развита теория оптического эффекта Керра - простейшего проявления вырожденного по частоте четырехволнового взаимодействия в поляризационной нелинейной оптике.

Новые возможности открываются при изучении нелинейных поляризационных эффектов, обусловленных нелокальностью, т.е. пространственной дисперсией нелинейного оптического отклика. Причины этого понятны, если принять во внимание, что тензоры нелокальной и локальной восприимчивости имеют различную симметрию

и, следовательно, описывают различные механизмы формирования оптического отклика. Так нелинейным обобщением естественной оптической активности - поворота плоскости поляризации световой волны в гиротропной среде - является эффект нелинейной оптической активности (НОА), впервые описанный Ахмановым и Жариковым (1967). В простейшем варианте он проявляется как зависимость вращательной способности вещества от интенсивности распространяющейся в нем световой волны. Однако современная трактовка НОА как процесса четырехволнового смешения шире, чем просто поляризационного самовоздействия. Например, эффективным инструментом изучения механизма формирования нелокального оптического отклика является многолучевая НОА, когда слабая пробная волна зондирует изменение вращательной способности среды, индуцированное интенсивной волной накачки.

ЦЕЛЬ РАБОТЫ составляет:

- развитие микроскопической и феноменологической теории процесса четырехволнового смешения в нелокальных средах;

- разработка новых схем поляризационной четырехфотонной спектроскопии конденсированных сред в области сильного поглощения;

развития теории явления вынужденного рассеяния в рассеивающих средах.

НАУЧНАЯ НОВИЗНА работы состоит в том, что:

построена феноменологическая теория нелинейных восприиимчивостей, описывающих нелинейно-оптические эффекты в средах с нелокальным оптическим откликом;

- построена теория изменения состояния поляризации пробной

волны, отраженной от поверхности оптически возбужденной среды и предложена методика измерения тензоров локальных и нелокальных восприимчивостей поглощающих сред методами нелинейной спектроскопии с временным разрешением;

- предложено новое представление для гамильтониана взаимодействия молекулы с электромагнитным полем световой волны в первом порядке пространственной дисперсии и рассчитаны тензоры нелокальных нелинейных Еосприимчивостей;

- развита теория формирования нелинейного оптического отклика органических молекул и разработаны методы изучения временной эволюции структуры молекулы при фотоизомеризации е возбужденном состоянии:

- предложена нелинейно-оптическая методика, которая позволяет провести измерения параметров фазового перехода вне области критической опалесценции.

ПРАКТИЧЕСКАЯ ЦЕННОСТЬ работы заключается в том, что полученные результаты могут быть использованы для:

- разработки нелинейно-оптических поляризационных методик измерения нелинейных восприимчивостей полупроводниковых кристаллов в области межзонного поглощения;

- разработки нелинейно-оптических схем исследования структурной динамики органических молекул;

- реализации нелинейно-оптических экспериментальных методик измерения параметров фазовых переходов в конденсированной среде.

ОСНОВНЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ, выносимые на защиту:

I. Для тензороЕ нелокальных нелинейных восприимчивостей справедливы выведенные частотно-перестановочные соотношения,

которые являются аналогом правил Клейнмана для бездиссипативных сред с пространственной дисперсией и позеоляют установить связь между различными эффектами на нелокальной нелинейности.

2. Состояние поляризации световой волны, отраженной от поверхности оптически возбужденной нелинейной среды, зависит от разности фаз между пробной волной и волной накачки. Поляризационная спектроскопия с временным разрешением позволяет выделить эту зависимость и провести измерение нескольких независимых компонент тензоров локальной и нелокальной восприимчивости в одном эксперименте.

3. Электроквадрупольные и магнитодипольные эффекты могут быть единым образом описаны на основе предложенного представления для гамильтониана взаимодействия молекулы со световой волной, что позволяет получить компактные выражения для тензоров нелинейных восприимчивостей в первом порядке пространственной' дисперсии.

4. В окрестности фазоЕого перехода линейный закон падения критической мощности с температурой сменяется логарифмической зависимостью. При повышении интенсивности возбуждения характерна следующая последовательность режимов рассеяния в предпереходной области: спонтанное рассеяние; экспоненциальный рост интенсивности частично когерентного пучка вынужденного рассеяния; когерентное ВР; разрушение пучков накачки и ВР из-за самофокусировки.

АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ и публикации. Основные материалы работы представлялись в качестве пленарных докладов на Всесоюзных конференциях по когерентной и нелинейной оптике (X - Киев. 1980г., XI - Ереван, 1982г., XIII - Минск, 1988г.), I Всесоюзной

конференции "Оптика лазеров" (Ленинград, 1981г.), Сессии координационого Совета Минвуза СССР по программе "Лазеры" (Симферополь, 1989 г.), Всесоюзном научно-техническом совещании "Взаимодействие лазерного излучения с жидкими кристаллами" (Дилижан, 1978г.), Европейской конференции по квантовой электронике (Познань, ПНР, 1980г.), Второй Европейской конференции по квантовой электронике (Дрезден, ГДР, 1989г.), Пятой конференции по колебательной спектроскопии с временным разрешением (Токио, Япония, 1991г.), Семинаре по спектроскопии с временным разрешением (Канагава, Япония, 1991г.), Конференции по физике конденсированных сред (Шеффилд, Великобритания, 1992), Одиннадцатой национальной конференции по квантовой электронике (Белфаст, Великобритания, 1993), Совещании Американского оптического общества по нелинейным явлениям в световодах (Кембридж, Великобритания, 1993г.), Конференции по динамическим процессам в возбужденных твердых телах (Кембридж, США, 1993г.).

Основные материалы диссертации опубликованы в 29 работах, список которых приведен в конце автореферата. Общий список публикаций включает 72 статьи.

СТРУКТУРА И ОБЪЕМ РАБОТЫ. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Объем работы составляет 232 страницы, включая 2Р рисунков, библиографию из 214 работ и списка основных авторских публикаций по теме диссертации. Каждая глава завершается сводкой основных результатов в форме кратких выводов.

ЛИЧНЫЙ ВКЛАД АВТОРА. В диссертацию вошли исследования, проведенные в Московском государственном университете им.

М.В.Ломоносова и Институте общей физики РАН в 1979-1994 гг. Автору принадлежит выбор научного направления, постановка конкретных теоретических задач, определение метода решения, получение основных результатов и их интерпретация. Постановка задачи по развитию осцилляторной модели формирования нелокального оптического отклика принадлежит С.А.Ахманову. Постановка задачи по самофокусировке и вынужденному рассеянию света в окрестности фазового перехода осуществлена под руководством Г.А.Ляхова, расчетная часть работы выполнена совместно с Е.Р.Сатыевым. Разработка теории поляризационных нелинейно-оптических явлений при отражении от поверхности поглощающих кристаллов проведена в тесном сотрудничестве с экспериментальной группой под руководством Н.И.Желудева.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

ВО ВВЕДЕНИИ обоснован вывод направления исследований, показана актуальность поставленных задач. Проведен обзор развития оптики сред с нелокальной нелинейностью, сформулированы основные цели исследований, приведено краткое содержание работы и положения, выносимые на защиту.

В ПЕРВОЙ ГЛАВЕ развито последовательное феноменологическое описание нелинейного оптического отклика в средах с пространственной дисперсией.

Уравнения Максвелла лежат в основе математического аппарата, позволяющего установить связь между электромагнитным воздействием на среду (т.е. электрическим и магнитным полем световой волны) и откликом среды (например, микроскопической плотностью тока в среде

под действием света), а также описать обратную реакцию отклика на воздействие. Однако одних уравнений Максвелла для решения этой задачи недостаточно, поскольку эти уравнения не замкнуты. На микроскопическом уровне дополнительную связь отклика и воздействия можно получить из уравнений движения заряженных частиц среды.

Если среда состоит из боровских атомов, имеющих радиус

то естественную границу оптического диапазона можно связать с

о

потенциалом ионизации такого атома, и1оп = е/21^, где е - заряд электрона. Таким образом, оптический диапазон ограничен снизу длиной волны ионизации Лта1п = 1гс/и1оп, т.к. более коротковолновое излучение разрушает атом. При этом характерный атомный размер и предельная длина волны оптического диапазона связаны постоянной тонкой структуры 1а1;/\п1п = е2/21гс = 1/137, т.е. в оптическом

_5>

диапазоне « 10 или менее.

Приведенная оценка оправдывает переход к усредненным уравнениям Максвелла, когда вместо истинной напряженности электрического поля и магнитной индукции можно оперировать усредненными величинами Ё и В, "сглаживая" микроскопические свойства среды. Теперь для замыкания уравнений Максвелла можно использовать "сглаженную" связь между плотностью тока и напряженностями полей - материальное уравнение.

Благодаря связи § и Й через уравнения Максвелла вектор индукции магнитного поля может быть исключен из материального уравнения и в общем случае нелинейной пространственно неоднородной среда материальное уравнение в спектральном представлении может быть записано в виде:

Б1(Г,С0) = ;<1р ф{^р,ы;г-р)Е3(1>р,(о) + (1)

со

+Хйр,[с1р1 ф|^(р, со-со, ;р, ,со, ;2г-р-р, )Е.|(г-р,со-со, )Е1(г-р1 .со, )+

-00

Здесь считается, что функции отклика зависят от разностных

переменных р = г - г*, р, = г - г" и т.д., а не координат точки наблюдения г и точки приложения воздействия г'. Зто позволяет учесть изменение амплитуды светового поля в пределах области формирования оптического отклика разложением ф{^ по малому параметру пространственной дисперсии Для неоднородных

сред необходимо учесть дополнительную зависимость от

линейно-независимой комбинации г, г'и г", в качестве которой в (I) выбрана г' + г".

Разложение по параметру пространственной дисперсии 1а-(/\п1п позволяет представить электрическое смещение на световой частоте (I) в виде ряда по степеням напряженности электрического поля и ее пространственных производных, зависящие от частоты и координат коэффициенты которого называются оптическим восприимчивостями:

Ю1(г,ш) = е.ц(со,г)Е^(г,со) + Уп[г|1^(ш,г)Е;}(г,а))] + (2)

00 . ^ ^ + /Ло, (ш, со - со, ,(0,; г)Е^Т,(0 - со, )Е2 (г,со,) +

+ /бы, _ со, ; г(г,со - со,)] Е^г.со,) +

00 со ~

+ ;ско, Хйсо2 со - со, -о^.со, ,С02; г)

Е^г.ш - ш, -ш2)Е1(г,ш, )Ет(г,со2) +

х

00 00 т

+ Х<3ш1 [Г^£тп(ш,ш-ш1-ш2,ш1 ,ш2; гЭЕ-^г.со - ш1 - ш2)]

х Е1(г,ш1)Ет(г,шг).

Представление материального уравнения в форме (2) позволяет описывать нелинейно-оптические эффекты в однородных и неоднородных (например, в присутствии границ раздела) средах.

На основе закона сохранения энергии можно показать, что в однородной среде вне области поглощения для тензоров нелокальных восприимчивостей справедливы следующие частотно-перестановочные соотношения:

[Г1Дп(ш1 ™2'ш1 .«2)3*+ГЛ1т(ш1' "ш2 'Ш1 +ц)2) +Г11 (ш2 • Ш1 +ш2< )=0"

(3)

+ + Гш1]т(-шЗ'-й)1-<02-иЗ'ш1'ш2) =

В эффектах поляризационного самовоздействия света, когда в среде распространяется единственная световая волна на частоте ы, нелокальный оптический отклик третьего порядка по полю задается тензором

г131шп(1,))яг133тп(ш'ш'и*-й,>+1,113шп (4)

вне области поглощения справедливо соотношение Г^пщ^) = = КОТОР°б является частным случаем (3).

Аналогичные выражения получены и для нелокальных нелинейных восприимчивостей высших порядков.

ВО ВТОРОЙ ГЛАВЕ исследованы поляризационные эффекты при нормальном отражении световой волны от поверхности нелинейной среды в области межзонного поглощения, когда затруднено использование традиционных нелинейно-оптических методик. Наиболее перспективным здесь представляется использование спектроскопии с временным разрешением, когда задержанная пробная волна зондирует возмущения, которые создаются в среде интенсивной волной накачки.

В §2.2 для введения в круг задач, решаемых в этой главе, проведен анализ возможностей спектроскопии обратного эффекта Фарадея в изотропной среде, оптический отклик которой ошсывается материальным уравнением В = еЕ + + (%1+х2)где

= ^ххуу 'У-2 = %хуух ~ *ххуу в схеме возбуждение-зондирование со средой взаимодействуют два световых импульса одинаковой частоты, но с существенно различающимися амплитудами, Ё = 1ехрС1кг} + 6ехр{1кг} + с.с., где |А|«|&|. В спектроскопии обратного эффекта Фарадея накачка имеет круговую поляризацию, что дает основание говорить о создании эффективной намагниченности в кубичной среде.

Задача определения амплитуды отраженной волны решается из условия непрерывности тангенциальных компонент электрического и магнитного полей на границе среды. Если пробная волна линейно поляризована вдоль оси х лабораторной системы координат, то амплитуда отраженной волны ортогональной поляризации равна а^ =

? о Р *

(п/Ю+п) 3 {%21А+1а1 ~ Х-|А+а1}» а Угол поворота плоскости поляризации при отражении равен

= [п(1-п2)] 1 |а2| 1т£ хг ' Х^хр^ф) } (5)

где ф = аг£(А+а*) задает разность фаз между волной накачки и пробной волной. Связанное с первым слагаемым в (5) изменение состояния поляризации пробной волны пропорционально интенсивности возбуждения и обусловлено некогерентным обратным эффектом 'Фарадея, в то время как второе слагаемое в (5), связано с когерентным четырехфотонным процессом.

В спектроскопии с временным разрешением разность фаз между накачкой и пробной волной задается временем задержки т,' т. е. ф = сот. Поэтому корреляционная функция угла поворота плоскости поляризации и интенсивности пробной волны промодулирована со световой частотой, а ее огибающая повторяет корреляционную функцию импульса накачки. Амплитуда модуляции сигнала пропорциональна (Х-||, а среднее значение - 1ш{%2>, что позволяет в одном эксперименте получить информацию о различных компонентах тензора нелинейной восприимчивости.

В §2.3 задача поляризационной спектроскопии в геометрии нормального отражения от границы раздела решена для произвольных поляризаций возбуждающего и пробного импульсов. Линейная по амплитуде пробной волны часть оптического отклика может быть найдена из соотношения = (ЗБ^/аБ^)атехр(1к2) + (АБ^/ЗЕ^)

а^ехр(-1кг), где по повторяющимся индексам подразумевается суммирование. Последнее слагаемое здесь показывает, что и отраженная, и прошедшая волны будут иметь обращенную компоненту, что приводит к зависимости амплитуда пробной волны от разности фаз между ней и волной накачки.

Коэффициенты отражения и пропускания пробной волны можно найти из условия непрерывности тангенциальных составляющих

напряженностей электрического и магнитного полей на границе раздела. В линейном по интенсивности накачки приближении поправки Ах и Ау к френелевским амплитудам отраженной и преломленной волн ортогональных поляризаций совпадают. Однако обусловленные нелинейностью поправки к амплитудам прошедшей через нелинейную среду и отраженной от ее поверхности волн оказываются сдвинутыми по фазе на ти/2 друг относительно друга, если толщина кристалла превышает длину волны. Поэтому изменение эллиптичности 17 отраженной волны (г) происходит одновременно с поворотом азимута ф плоскости поляризации прошедшей волны (1;) и наоборот:

г(фг- ф±) + КЛУтсЬИф^ ф±) = 3/(Б^ + Б^), (6)

(\/%Ъ)Сг)г- т]1) - 1г(т}г -т^) = <1/(Бд^ + Б^).

где Б01 - Б31 - параметры Стокса падающей волны, J = (а^ + а*у)(а1хАу - а1уАх), г =(1-п)/(1+п) - френелевский коэффициент отражения.

В этом параграфе изучена поляризационная спектроскопия с временным разрешением в геометрии обратного эффекта Фарадея и оптического эффекта Керра. Изменение поляризационных параметров пробной волны в обоих случаях имеет когерентную, т. е. зависящую от разности фаз между накачкой и пробной волной, и некогерентную составляющие. Если время корреляции фдуктуаций фазы значительно меньше постоянной времени используемого приемника оптического излучения, эффект Фарадея имеет место только в полосе поглощения. Однако некогерентный вклад в светоиндуцированное двупреломление (эффект Керра) имеет место как для прозрачных, так

и для поглощающих сред.

Предложенная методика измерения локальных нелинейных восприимчивостей реализована экспериментально. Когерентный и некогерентный обратный эффект Фарадея "на отражение" наблюдался для кристаллов йаАв и 1п5Ъ при использовании в качестве пробного и

, о

возбуждающего излучения второй гармоники N<1 УАС-лазера. На рис I показана зависимость угла поворота плоскости поляризации пробной волны от_ времени задержки: (а) полный угол поворота плоскости поляризации; (Ь) некогерентная составляющая сигнала; (с) зависимость угла поворота

плоскости поляризации от интенсивности. Развитая теория позволяет получить следующие значения

компонент тензора

1т (%■

ххуу ^хуух'

= 3 10 -.-6

-7

СГС, Хххуу = 2.7 10 и СГС для СаАз, ^(Хда-Хда)

= 3.8 10 -5

гб

СГСЕ,

ххуу СГС для 1пБЪ.

300

200

100

-200 а

впш задержки ш>

гоо о__

интенсивность

МВт см "»

1.5 10

Когерентный и некогерентный вклады в сигнал обратного эффекта Фарадея были выделены также при исследовании высокотемпературного сверхпроводника УВа2СиО^_д. Измеренные значения нелинейной восприимчивости составляют 1гп(%ххуу-ххуух) = 8.4 10~9 СГСЕ, Хх^уу = 2 Ю-8 СГС.

В §2.4 развитое в первой главе описание нелинейного нелокального отклика использовано для расчета изменения состояния

поляризации линейно поляризованной световой волны, отраженной от поверхности кристаллов симметрии цинковой обманки, таких как СаАз и 1пйЬ. Спектроскопия нелинейной оптической активности является сегодня мощным инструментом изучения эффекта нелокальности нелинейного оптического отклика. Здесь необходимо отметить, что слабо связанный электрон является сильно нелинейным объектом и поэтому нелокальность оптического отклика как правило проявляется в средах с сильной электронной нелинейностью. Однако вполне естественно, что заметные величины нелинейных восприимчивостей достигаются в условиях резонанса, т.е. в области сильного поглощения. Представляется обоснованным поэтому все возрастающий интерес в последнее время к использованию методов спектроскопии нелинейной оптической активности (НОА) на отражение.

Материальное уравнение для задачи самовоздействия световой волны Й(г) = 1ехрС1кг} в неоднородной нелокальной среде следует из (2) и амплитуда смещения Ъ на частоте падающей волны равна:

В{3>(г) = [%Шт(г) + З^Г131тп(г)1 А^ ехра5г> +• (7) + [Г?;|1тп<?)] А3А1Ат ехР{1Й?}

где последнее слагаемое обусловлено пространственной неоднородностью среды,

(8)

Таким образом, в неоднородной среде появляется дополнительный вклад в оптический отклик на частоте падающей волны (Макаров, 1989), описывающийся отличным от введенного в (3) тензора

восприимчивости Г^тп' который описывает эффекты самовоздействия в нелокальной среде с кубической нелинейностью.

На границе раздела остается непрерывной тангенциальная составляющая вектора напряженности электрического поля, однако вектор магнитной индукции терпит разрыв, величина которого задается тензором и интенсивностью волны. Из решения

граничной задачи следует, что отражение от границы раздела определяется линейной комбинацией = 2Г^1тп - Г1дтп. Если

падающая на кристалл волна линейно поляризована и Ф задает азимут плоскости поляризации, то в кристаллах симметрии 43т изменение азимута поляризации при отражении пропорционально Кеа^хххх-2хххуу-ххуу2)/2п2]з1п4ф + 1кг£ууу2со32Ф}. Полученное соотношение отражает известный факт наличия двух механизмов нелинейной оптической активности в кристаллах симметрии цинковой обманки, первый из которых обусловлен анизотропией нелинейного поглощения, а второй - нелокальностью, нелинейного оптического отклика.

В заключительном параграфе этой главы рассмотрена задача спектроскопии НОА на отражение в схеме "возбуждение-зондирование", когда интенсивная линейно поляризованная волна создает возмущение, которое затем зондируется пробной волной той же поляризации. Изменение поляризационных характеристик отраженной пробной волны определяется здесь следующим выражением:

бфг - 1ет7г= 14п30р/(1-п2)(1+п)2] (9)

{ [(%хххх- 2Хххуу-^уух)/2п2]з1п4Ф + 21кГхууу3соз2Ф + +СГ(Ххххх- 3%Е£уу)/4п2]з1п4Ф + ИсГ^ууу^соэгФ} ехр(21ф)}

Как следует из (9) сигнал поляризационной спектроскопии здесь также имеет когерентную и некогерентную составляющие. Отметим, что в области дисперсии связанные с локальной кубической нелинейностью некогерентный и когерентный вклады в состояние поляризации отраженной волны определяются различными линейными комбинациями тензора .

Эксперимент по наблюдению светоиндуцированного вращения плоскости поляризации при отражении был проведен для йаАа и ййЬ на длине волны 532 нм. Как следует из , (9), разделение вкладов локальной и нелокальной нелинейности в угол поворота плоскости поляризации возможно благодаря их различной зависимости от Ф. На рис 2 приведены зависимости от времени задержки полного угла поворота (а), его некогерентной (Ь) составляющей и зависимости угла поворота от интенсивности.

В ТРЕТЬЕЙ ГЛАВЕ в рамках элементарных осцилляторных моделей развита теория формирования нелокального оптического отклика молекулярных сред. Молекулы среды представляются здесь как совокупности взаимодействующих нелинейных осцилляторов, т.е. электрических зарядов конечной массы, упруго связанных с остовом молекулы. Световая волна вызывает колебание 1-того заряда около

600 400 200

С п

в.

г

о и

во

■ а) Зк СаАз •» Г 1

/ *

/ : 1

/ Г 1

:ь> д п 1 г -г"' 1 1 1 1 1 1 1—н

-160 -И 50 1Е0 ВРЕМЯ ЗАДЕРЖКИ во

Г 1С

0.1 1 ИНТЕНСИВНОСТЬ КВт <аг»

положения равновесия Амплитуда этих колебаний й^ = г^ - г^

считается малой по сравнению с размером системы, и потенциальную энергию осцилляторов можно разложить в ряд по степеням и^ в окрестности Решение уравнения движения осцилляторов

позволяет найти микроскопическую плотность тона, а для расчета полного оптического отклика просуммировать токи отдельных молекул.

В §3.1 оптический отклик молекулы описывается с помощью эффективного дипольного момента р , связанного с плотностью тока 1 соотношением <Эра/^ = /<Та(г)с1г. В первом порядке пространственной дисперсии р можно выразить через дипольный 3, магнито-дипольный т и квадрупольный момент д молекулы. Однако, когда оптические свойства молекулы моделируются движением точечных зарядов, более удобным в описании оптического отклика является использование эффективного дипольного момента р, а не мультипольных моментов 3, qaP и т молекулы. Если оптические электроны локализованы, т.е. амплитуда их вынужденных колебаний меньше линейных размеров молекулы, то р = Зе^Си^- (г^0^)^), где суммирование проводится по всем оптическим электронам.

В §3.2 проведено решение системы уравнений движения в нормальных переменных методом последовательных приближений. Это позволяет получить в §3.3 гармоники эффективного дипольного момента в виде ряда по степеням напряженности электрического поля и волнового вектора световой волны.

Тензоры локальных эе^ и нелокальных

гиперполяризуемостей молекулы определяют коэффициенты этого ряда и связаны с коэффициентами энгармонизма колебаний оптических

электронов. Нелокальные поляризуемости зависят от расстояния между положениями равновесия осцилляторов в молекуле г^ -и, следовательно, пропорциональны ее линейному размеру. Отметим, что тензор т^1 ^ отличен от нуля только если хотя бы одна пара нормальных колебаний непараллельна.

Развитая модель формирования оптического отклика позволяет получить приближенные формулы частотной дисперсии локальных и нелокальных поляризуемостей, а также установить связь между резонансными локальными и нелокальными гиперполяризуемостями различных порядков.

В §3.4 рассчитана квадратичная нелинейная восприимчивость молекулярных сред с различными ориентационными функциями распределения молекул. Показано, в частности, если у системы молекулярных осцилляторов отсутствует плоскость и центр симметрии, то квадратичная нелинейность изотропного раствора таких молекул не равна нулю, хотя процесс удвоения частоты запрещен.

В нематическом жидком кристалле, где молекулы имеют преимущественную • ориентацию вдоль направления Пд, макроскопическая симметрия описывается предельными группами со и оо/т для раствора из некиральных и киральных молекул соответственно. В последнем случае коллинеарная генерация второй гармоники возможна (Ляхов, 1981) и усреднение по ориентациям тензора квадратичной гиперполяризуемости дает %^(2и))

Л-У ¿л

(Ы/4) (ае||^-ае|^)<Зсо8^9 -1>, где угловые скобки в отмечают усреднение по ориентациям.

В §3.5 для описания явления нелинейной оптической активности в изотропной среде использована простейшая модель оптически активной молекулы, образованной парой нелинейных взаимодействующих осцилляторов, которые колеблются в разных направлениях (Кун, 1930). Развитое описание позволяет найти собственные частоты и нормальные колебания молекулы, а усреднение эффективного дипольного момента по ориентациям дает в свою очередь электрическое смещение на частоте внешнего поля:

3 = ей - 1Г0[Й » 5] + х1 + х2(Й*)Ё -

- 1г{3)[Мз(11*) - 1Г^3)(£([М*])£ . (Ю)

В бездиссипативной изотропной среде первое слагаемое описывает поворот эллипса поляризации световой волны, а третье -нелинейную оптическую активность. Эти две восприимчивости, хотя и имеют различную частотную дисперсию, связаны между собой через характерный размер молекулы. В простейшем случае отношение локальной и нелокальной восприимчивостей изотропной жидкости зависит от частоты, и пропорционально размеру молекулы и константе взаимодействия осцилляторов, ~ 2Г0/(е-1)

(Ахманов, 1982). Т.е. по величине линейной гиротропии и значению восприимчивости, ответственной за самовращение эллипса поляризации, можно оценить масштаб эффекта нелинейной оптической активности. Однако в общем случае отсутствие линейной гиротропии (Гд = 0) не запрещает, вообще говоря, нелинейные нелокальные эффекты.

В §3.6 осцилляторные модели использованы для описания явления самовоздействия света в ЫЮ3 и СаАз.

Если световая волна распространяется вдоль оси шестого порядка кристалла ЫЮд, то оптический отклик структурной единицы среды можно моделировать двенадцатью попарно взаимодействующими осцилляторами, т.е. шестью куновскими молекулами. Потенциальная энергия колебаний осцилляторов есть сумма потенциальных энергий отдельных молекул, что обеспечивает инвариантность системы относительно поворота на угол кратный %/3 вокруг оси ъ при указанных выше направлениях колебаний. Эффективный дипольный момент теперь будет определяться суммой по всем двенадцати осцилляторам, что приводит к результату аналогичному усреднению по ориентациям в изотропной жидкости. Это обстоятельство отражает известный в кристаллофизике факт совпадения структур материальных тензоров низших рангов для гексагональной и предельных систем. Поэтому при распространении света вдоль оси шестого порядка выражение для вектора электрической индукции на частоте ш совпадает с (10), т.е. соответствует изотропной жидкости. При этом для тензоров локальной и нелокальной голяризуемостей справедливы соотношения ае^ = а^ + =

Тхххуя + 2Тххухг- кРоме того, ае(3 Симметричен, а антисимметричен относительно замены х на у. В отсутствие резонанса выполняется соотношение т|^1т= "Тдх^щ» следующее из закона сохранения энергии.

Кубические кристаллы симметрии ?3т весьма интересны с точки зрения изучения явления НОА, поскольку в них имеет место и

анизотропия нелинейного поглощения, и пространственная дисперсия кубической нелинейности. Инвариантная относительно группы преобразований 33т колебательная система представляет собой четыре одинаковых осциллятора, расположенных в вершинах куба и колеблющихся вдоль его главных диагоналей (Желудев, 1990). В рамках этой модели ненулевые компоненты тензора могут быть

выражены через единственную линейную комбинацию компонент тензора локальной гиперполяризуемости, Т^хх = а^^хххх ~ 2®ххуу + Таким образом, развитый подход позволяет по величине нелинейного вращения плоскости поляризации и кубической восприимчивости кристалла симметрии цинковой обманки оценить характерный масштаб нелокальности оптического отклика. Последнее для негиротропных кристаллов представляется особенно важным, поскольку оценка параметра пространственной дисперсии по величине линейной гиротропии здесь невозможна.

В ЧЕТВЕРТОЙ ГЛАВЕ развита квантовая теория нелокального оптического отклика и проведен расчет локальных и нелокальных гиперполяризуемостей.

В §4.2 получены выражения для гамильтониана взаимодействия и оператора плотности тока в первом порядке пространственной дисперсии. В отсутствии коллективных эффектов пространственную гармонику оператора плотности тока 3(4) можно представить как сумму вкладов от каждой из молекул 3(4) = 2 3(<1>?д) (Адлер, 1964), где суммирование производится по координатам молекул ?0.

Разделение нелокального вклада в плотность тока на электроквадрупольный и магнитодипольный сводится к введению

симметричной и антисимметричной относительно перестановки декартовых индексов частей этого оператора. Если информация о симметрии молекулы отсутствует, нелокальный вклад в плотность

Гамильтониан взаимодействия молекулы, находящейся в точке г0, с электромагнитным полем световой волны в первом порядке пространственной дисперсии может быть представлен в виде:

У(г0) = - (1 /с)[ дЪ/дг + ИаРурАа] -

- £ (е2/2тсг)[12 + 1(гкУ)2 + гк(ВД + ((гку)1)2] (11 )

Т.е. с точностью до квадратичных по вектор-потенциалу 2 слагаемых вклад эффектов нелокальности оптического отклика в гамильтониан взаимодействия У(г0) тоже определяется оператором Поэтому

линейные нелокальные поляризуемости зависят только от матричных элементов этого оператора. Однако при расчете гиперполяризуемостей высших порядков необходим учет квадратичных по 2 слагаемых в (II) (Бломберген, 1965).

В §4.3 построено представление для гамильтониана взаимодействия, которое позволяет заметно упростить вычисление нелокальных гиперполяризуемостей. Для этого использована инвариантность функции Лагранжа Ъ системы относительно добавки полной производной произвольной функции времени и координат.

Так преобразование вида Ь' = Ь - (е/с) сКг^ + (1/2)?к(гкУ)2}/<11; приводит к традиционному разложению по

тока следует определять линейной комбинацией операторов 0аР и I -оператором мультипольного взаимодействия

мультиполям V = - ЗЙ - о^М'бР- мё (Фьютак, 1962), котороэ лежит в основе большинства работ по исследованию эффектов ПД первого порядка в нелинейной оптике. Здесь благодаря различной симметрии квадрупольных и магнитодипольных взаимодействий плотность тока будет определяться несколькими тензорами различной симметрии, что затрудняет расчет нелинейного отклика.

Поэтому в задачах - нелинейной нелокальной оптики удобно использовать другое представление, переход к которому возможен с помощью преобразования Ь' = Ь - (е/с) (Кг^/сИ;, преобразующего гамильтониан взаимодействия к виду

У(г0) = (1/сН ъЪк/дг -йаРурАа } (12)

Здесь взаимодействие связанных электронов с полем световой волны описывается линейной комбинацией операторов электроквадрупольного и магнито-дипольного моментов. В отсутствие внешних статических полей выделить один из механизмов нелокальности невозможно, так как они дают аддитивные вклады одинакового масштаба в любой процесс нелинейного взаимодействия световых волн.

В §4.4 проведено вычисление линейных поляризуемостей молекулы в первом порядке пространственной дисперсии. Показано, что и мнимая, и действительная части локальной поляризуемости могут иметь как симметричную ае^1', так и антисимметричную ае^1^относительно перестановки декартовых индексов составляющие. Существование эе^1^(ш) обусловлено наличием мнимой части у комбинации , что требует комплексности волновых функции

системы. В отсутствие "магнитной структуры" (т.е. не равного нулю спина в основном состоянии) такая ситуация возможна, если невозмущенный гамильтониан молекулы учитывает спин-орбитальное взаимодействие. Это же условие является необходимым для существования симметричной части нелокальной поляризуемости Т^д» появление которой возможно лишь если комбинация +

Благодаря сильному спин-орбитальному взаимодействию заметного вклада симметричной части нелокальной восприимчивости в формирование оптического отклика следует ожидать в кристаллах симметрии цинковой обманки. Существование 7^ приводит к известному для магнитных материалов явлению гиротропного линейного двулучепреломления и дихроизма. Проведенный расчет показал, что уголы поворота плоскости поляризации отраженной и преломленной волн для ваАз равны

Оу = (4х/А.) 1ш(7^/(б - 1)) соз2ф, с^ = (г-А/Л2) Ие(7^у2) соз2ф

где Ь - толщина образца, а ф задает ориентацию плоскости поляризации падающей волны относительно оси четвертого порядка кристалла. Проведенные эксперименты показали, что указанная угловая зависимость поляризации отраженной волны действительно имеет место. Кроме того, сравнение результатов по измерению поворота плоскости поляризации при проходе волной образца в прямом и обратном направлении показало, что угол поворота

плоскости поляризации удваивается, что служит подтверждением невзаимной природы эффекта.

В §4.5 получены компактные выражения для нелокальных гиперполяризуемостей второго и третьего порядков. Расчет проведен на основе представления (12) гамильтониана взаимодействия, которое аддитивно учитывает магнитодипольные и квадрупольные взаимодействия. При этом волновые функции считаются действительными, и полученные выражения для тензоров локальной и

л 10 \ л (О \

нелокальной квадратичной поляризуемости эек 'и 74 ' удовлетворяют требованиям симметрии, полученным в предыдущей главе на основе осцилляторных моделей: эе^ = = Т^^цГ Вне шлосы

поглощения тензор зе^ симметричен относительно любой

л(2) (2) перестановки индексов, а для 7^' справедливо соотношение +

(2) (2) _ 0

Нелинейная плотность тока на частоте внешнего воздействия рассчитывается в третьем порядке теории возмущений. Тензор локальной гиперполяризуемости эе^ симметричен относительно перестановки второго и третьего индексов, а тензор нелокальной кубической гиперполяризуемости 7^ вне области поглощения удовлетворяет соотношениям симметрии 7<^р1 = ~ 7|1а|3г>1; Т^|31 = 1аУ|1(31' которые были получены ранее из энергетических соображений.

В ПЯТОЙ ГЛАВЕ явление четырехволнового смешения использовано для исследования динамики структуры органических молекул и нелинейного рассеяния на флуктуациях параметра порядка в окрестности фазового перехода.

В §5.1 развита теория нестационарного четырехволнового смошения и проведен расчет фурье-компоненты дипольного момента молекулы р(ша) на антистоксовой частоте = + а^ - ш2 (Шен, 1984):

Р1(ша)=-(1Л.3)^ Е^Щ зе^(ша)ек +00 ,

^т'ЧФ^)! (е1$в(т№))> ехрао^т" - Гет"} +00

^йт'ехрЩш., - и^И'- г2§т,}Е3(г+ т') (13)

где Б^, шт, ет и ^ задают амплитуды, частоты, орты поляризации и волновые г^ктора взаимодействующих световых полей, Ге - ширина электронна перехода, = <®08>уб|,

|ехр(-1^/Ь)Й»ов >, а

ае^(ша)=+^йт <ф||ф^(т)> ехр{1шат: - Гет> (14)

- тензор резонансного комбинационного рассеяния (Хеллер, 1975).

Развитая теория позволила связать отклик молекулы на антистоксовой частоте с временной эволюцией волновых пакетов, т.е. процессами внутримолекулярной динамики. Здесь проанализированы две схемы фемтосекундной спектроскопии с временным разрешением (Йошихара, 1991). В первой схеме импульсы на частотах и много меньше времени дефазировки электронного возбуждение, Тр« 1/Ге, а длительность импульса на частоте ш2 значительно больше. При задержке между импульсами КХ < 1/Ге

оптический отклик молекулы на антистоксовой частоте определяется интегралом от волнового пакета.

Во второй схеме все три импульса имеют фемтосекундную длительность и зависимость амплитуды когерентного отклика от временной задержки между первым и вторым импульсом At2 прямо определяется временной эволюцией волнового пакета |<E>g(t)>.

В §5.2 методы поляризационной КАРС спектроскопии использованы для изучения процесса транс-цис изомеризации молекулы стильбена. Показано, что степень деполяризации сигнала

п АТЗС

стационарного РКР и КАРС связаны соотношением р0""0 _ -j /3 s П/гИр™ - 1/3) при рШ s 1/3.

ПАРС

В настоящее время проведены независимые измерения р

RR —Т

(Камалов, 1991) и р (Хамагучи, 1989) для линии II8I см

rr паяя

транс-стильбена. Полученные значения р = 0.42 и р s 0.39

хорошо согласуются с приведенным выше соотношением.

§5.3 посвящен постановке задачи о стационарном четырехволновом взаимодействии в окрестности фазового перехода (ФП). Здесь - наряду с ростом сечения линейной и нелинейных восприимчивостей среды - имеет место и уменьшение ширины линии рассеяния Аш. В результате эффективный коэффициент усиления может с подходом к точке ФП даже уменьшаться, если ширина линии накачки Ао)р > Ао). Это приводит к появлению в окрестности ФП температурного интервала, в котором параметры лазерного пучка при самофокусировке слабо зависят от температуры (Ляхов, 1991).

Развитое описание основано на разложении Ландау для свободной энергии по степеням параметра порядка т] в световом

поле. В параболическом приближении удается определить коэффициент экстинкции h = 8gkgTkln (1 + т ), где т - нормированная отстройка от точки ФП, g - инкремент вынужденного рассеяния. Из теоремы о равнораспределении можно найти также и коэффициент обратного рассеяния г, который задает мощность распределенного по длине источника спонтанного рассеяния.

Пространственная эволюция частично когерентных пучков накачки и рассеяния описывается системы уравнений для корреляционных функций накачки и рассеяния (Ляхов, 1992):

(дГр/Sz) + №р + (i/2k) (<Э2Гр/<ЭЙ<Эр) = (15)

= - (21g/t) [Ip(fi+p) - 1р(Й-р)] Гр , -(ЭГд/dz) + hTs + (i/2k) (52Г3/аЙЗр) = rlp +

= - igc^ [1р(Й+р) - 1р(Й-р)]Г8 - gag С1р(Й+р) + 1р(Й-р)3 Га.

Здесь 1р(Й) -интенсивность накачки, а^ - lag = (1 + t +1г>)~1 + 1 , v - нормированная частотная отстройка. В этой главе решение этой системы уравнений проведено в безаберрационном приближении, т.е. найдены законы пространственной эволюции радиуса пучка и радиуса когерентности пучков накачки и рассеяния.

В §5.4 развита теория самофокусировки пучка в рассеивающей среде, которая описывается первым уравнением (15). В рамках безаберрационного приближения уравнение для нормированного радиуса пучка имеет вид:

u"u3 = 1 - (4p0f0/Tr0)exp(-o£), (16)

u(0) = 0, и'(0) = 1.

где - нормированная интенсивность, а Гд, р0 - радиус пучка и радиус когерентности накачки на входе в рассеивающую среду, 1й = кг0рд/2 - дифракционная длина, а = Ы. , штрихами отмечено дифференцирование по £ = г/1^.

Приближенное решение (16) получено усреднением по длине рассеивающей среда, что эквивалентно введению эффективной дифракционной длины и сводит (16) к стандартному уравнению теории дифракции. В результате критическая мощность Рс, соответствующая компенсации дифракционной расходимости нелинейной фокусировкой (1~2 = 0) равна

рсг = Рп т1п(1 + т_1)/и - (1 + (17)

3

где Рп не зависит от параметров фазового перехода, р. = 8§ЬквТк .

При т » 1 критическая мощность СФ линейно растет с температурной

отстройкой от точки ФП (рис. 3).

Наклон зависимости РСГ(ЛТ) «

£

определяется коэффициентом в »ио

разложении свободной энергии, |

Э

что позволяет предложить | методику его измерения вне | 10 области аномальных флуктуаций. В | области 1 < т < (л пороговая 3 мощность СФ практически постоянна, Рсг « Рп. Такой ход зависимости Р~_(АТ) наблюдался в эксперименте, в котором

изучалась СФ в окрестности ФП "изотропная жидкость - ЖК".

В §5.5 уравнение для корреляционной функции волны вынужденного рассеяния решалось в безаберрационном приближении. При этом считалось, что на дальнем конце рассеивающего объема радиусы пучков накачки и рассеяния совпадают, а радиус корреляции волны рассеяния определяется поперечным радиусом корреляции гармоники параметра порядка с волновым вектором -2Йр.

Решение полученной системы уравнений для параметров пучка рассеяния показывает, что вкспоненциальное нарастание мощности пучка ВР возможно только при превышении порога СФ, причем т =» О порог 1е экспоненциального ВР стремится к критическому для СФ уровню накачки когда разрушение пучка происходит в

рассеивающем объеме.

Порог когерентного

рассеяния Гс, который задается

естественным условием равенства

радиуса корреляции и радиусом

пучка ВР на входном торце

кюветы, равен Гс<* т/3 при 1 « р.

« т. В этом же температурном

диапазоне 1& <* (т/4) + р./412 и,

таким образом, при т = Зр./!2

справедливо равенство 1=1-

пороги когерентного и экспонециального ВР совпадают (рис. 4). При о

т < Зц/1 порог 1 всегда ниже Г , следовательно, ВР полностью

9

¥ У У

V / / о

/ - /

т

когерентно.

Таким образом, для ВР в предпереходной области характерна возможность реализации качественно различных режимов Это, во-первых, режим спонтанного рассеяния (область I на рис. 4). При более высоких уровнях накачки должен наблюдаться обычный режим параметрической генерации частично когерентной стоксовой волны (II) и режим когерентного BP (III). В области (IV) реализуется режим когерентного рассеяния с большим усилением, и, наконец, в области (V) пучок ВР разрушается из-за разрушения пучка накачки.

Границы этих достаточно четко различающихся областей лежат на периферии критической области, что делает разрешимой задачу измерения характеристик пучка ВР. Координаты границ этих областей в плоскости "мощность накачки - температура" выражаются через параметры фазового перехода. Поэтому исследование геометрических и корреляционных параметров ВР дает основу для практичной методики их определения.

ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ проведенного теоретического исследования нелинейно-оптических поляризационных эффектов в средах с нелокальным оптическом откликом состоят в следующем:

1. Для тензоров нелокальных нелинейных восприимчивостей справедливы выведенные частотно-перестановочные соотношения, которые в отсутствие частотной дисперсии позволяют сформулировать для нелокальных восприимчивостей аналог правила Клейнмана.

2. Нелинейная поляризационная спектроскопия "на отражение" с временным разрешением в рамках схемы "возбуждение-зондирование" позволяет проводить измерение действительных и мнимых частей

тензора нелинейной восприимчивости. В нелинейной поляризационной спектроскопии обратного эффекта Фарадея, оптического эффекта Керра и нелинейной оптической активности вклады когерентного, т.е. зависящего от разности фаз между зондирующей и пробной волной, и некогерентного четырехволнового рассеяния могут быть разделены. Это позволяет измерить независимые компоненты тензора локальной кубической восприимчивости в условиях сильного поглощения.

3. Спектроскопия нелинейной оптической активности кубических кристаллов в схеме "возбуждение-зондирование" на отражение позволяет проводить одновременное измерение локальной и нелокальной кубических восприимчивостей. Когерентный и некогерентный вклад в угол поворота плоскости поляризации допускает измерение действительной и мнимой частей тех компонент тензора нелокальной восприимчивости, которые не могут быть получены в рамках традиционных методик. В отличие от локальной оптической нелинейности, явление нелинейной оптической активности при отражении и преломлении интенсивной световой волны на поверхности кристалла описывают различные линейные комбинации компонент тензора нелокальной восприимчивости.

4. Эффекты пространственной дисперсии нелинейности имеют адекватное описание в рамках осцилляторных моделей формирования нелокального оптического отклика. Такие модели позволяют получить соотношения симметрии для локальных и нелокальных гиперполяризуемостей молекул, а также дают возможность для приближенного расчета тензоров нелокальных восприимчивостей

молекулярных сред.

5. Осцилляторные модели позволяют построить последовательное описание нелокального оптического отклика молекулярных сред и кристаллов. Так явление нелинейной оптической активности в ориентэционно упорядоченных жидкостях может быть описано в рамках простой модели, когда оптический отклик молекулы задается парой взаимодействующих ангармонических осцилляторов. Эта модель может быть использована для исследования эффектов распространения интенсивной се6т0в0й волны едоль поворотных осей симметрии гиротропных кристаллов. Моделирование системой осцилляторов кристаллов структуры- цинковой обманки позволяет установить связь мевду локальной и нелокальной кубическими восприимчивостями и оценить параметр пространственной дисперсии.

6. Для построения квантово-механической теории нелинейного оптического отклика молекулярных сред в первом порядке пространственной дисперсии эффективно предложенное представление для гамильтониана взаимодействия молекулы с электромагнитным полем севтоеой волны. Развитая теория позволила единым образом описать еклэд магнитодипольных и электроквадрупольных эффектов в оптический отклик и получить компактные выражения для тензоров нелокальных восприимчиЕостей.

7. Нестационарная нелинейная спектроскопия с Еременным разрешением позволяет проводить эффективное исследование структурной динамики сложных органических молекул. Развитое описание позволило показать связь степени деполяризации сигналов РКР и КАРС в стационарных экспериментах. На примере

фотоизомеризации молекулы стильбена показано, что процессы внутримолекулярной динамики могут быть исследованы методами поляризационной нелинейной спектроскопии с временным разрешением.

8. В окрестности фазового перехода существует температурный интервал, е котором линейный закон падения критической мощности самофокусировки по мере приближения к критической точке сменяется логарифмическим. Верхняя граница этого температурного интервала, а также скорость падения критической мощности при более высоких температурах определяется коэффициентами в разложении свободной энергии е окрестности фазового перехода, что дает способ измерения последних вне области критической опалесценции.

Э. При повышении интенсивности возбуждения для ВР в прадпереходной области характерна следующая последовательность рекимов: спонтанное рассеяние; экспоненциальный (с длиной среда) рост интенсивности частично когерентной стоксовой . волны, когерентное ВР (радиус корреляции совпадает с радиусом пучка); разрушение пучков ВР и накачки из=за сзмофокусироЕки. Пороги этих режимов лежат на периферии критической области, что делает разрешимой задачу измерения по характеристикам пучка ВР •параметров фазового перехода.

Основные результаты диссертации опубликованы е следующих работах:

1. Ляхов Г.А., СЕирко Ю.П. Генерация второй гармоники оптического излучения в ориентационно упорядоченных жидкостях. // ЖЭТФ. I9SI. Т.80. C.I307-I3I6.

2. Ляхов Г.А., Свирко Ю.П. Генерация второй оптической

гармоники в ориентационно упорядоченных растворах нецентросимметричных молекул. // Известия АН СССР. 1981. Т.45. С.917-923.

3. Arakelyan S.M., CiiilIngaryan Yu.S., Grlgoryan G.L., Lyakhov G.A., Nersisyan S.T., Svirko Yu.P. Second Harmonie generation In nematic liquid crystals: effect of molecular symmetry» nonlinear susceptibility and phase-matching. // Molecular Crystals and Liquid Crystals. 1981. V.71. P.137-156.

4. Ахманов С.А., Жариков В.И., Ляхов Г.А., Макаров В.А., Свирко Ю.П. Феноменологическая теория нелинейного вращения поляризации света в изотропных жидкостях и кристаллах. / В кн.: "Взаимодействие лазерного излучения с жидкими кристаллами"// Под ред. С.А.Ахмнова и Ю.С.Чилингаряна. Ереван: ЕГУ. 1982. ЧД. С.133-153.

5. Ахманов С.А., Желудев H.A., Свирко Ю.П. Неустойчивость поляризации световой волны в сильно нелинейной среде. // Известия АН СССР. 1982. Т.46. C.I070-I074.

6. Ляхов Г.А., Свирко Ю.П. Флуктуационный механизм удвоения частоты оптического излучения -в жидких кристаллах. // Квантовая электроника. 1983. С.1343-1348.

7. Желудев Н.И., Макаров В.А., Матвеева A.B., Свирко Ю.П. Структура хаоса при возбуждении нелинейного осциллятора гармонической внешней силой. //Вестник МГУ. Сер.З, физика, астрономия. 1984. Т.25. С.106-109.

8. Желудев Н.И., Петренко А.Д., Свирко Ю.П., Филиппова Г.С. Нелинейная оптическая активность в слабо- и сильнонелинейных

средах; прямые и каскадные процессы; бистабильность и стохастичность. // Известия АН СССР. Сер. физическая. 1984. Т.48. С.189-194.

9. Ляхов Г.А., Свирко Ю.П. Теория лазера на красителе в мезогенной матрице вблизи перехода в жидкокристаллическую фазу. // Квантовая электроника. 1985. Т.12. С. 2059-2064.

10. Ляхов Г.А., Свирко Ю.П. Преобразование частоты, самовоздействие света и лазерная генерация в ориентационно упорядоченных жидкостях. / В кн: "Нелинейная оптика и нелинейная акустика жидкости"// Под ред. Ф.В.Бункина (Труды ИОФАН. Т.6). М.: Наука, 1987. С.24-102.

11. Свирко Ю.П. Нелинейно-оптические восприимчивости сред с пространственной дисперсией. - Краткие сообщения по физике ФИАН. 1988. JHI. С.20-22.

12. Ляхов Г.А., Свирко Ю.П. Нелинейно-оптические методики определения класса кристаллической симметрии. // Известия АН СССР. Сер. физическая. 1989. Т. 53. С.1581-1585.

13. Желудев Н.И., Попов C.B., Свирко Ю.П. Внутренняя симметрия тензора нелокальной кубической восприимчивости для кристаллических и предельных групп. // препринт ИОФАН №94. Москва. 1990.

14. Желудев Н.И., Свирко Ю.П. локальный и нелокальный нелинейный оптический отклик кубических кристаллов: классическая модель. // Кристаллография. 1990. Т.35. С.279-283.

15. Желудев Н.И., Свирко Ю.П. Нелинейная поляризационная спектроскопия полупроводников. / В кн: "Современные проблемы

лазерной физики. Т.2" // Под ред С.А.Ахматова и Н.И.Желудева. М: ВИНИТИ, 1990. С. 82-183.

16. Bunkin P.V., Lyakhov G.A., Svirko Yu.P., Shipilov K.F. self-action of light beams in stratifying solutions. // Optical & Acoustical Review. 1990. V.1. N.2. P.156-163.

17. Makovetakaya L.A., Popov S.V., Semenikhin A.S., Svirko Yu.P., Tarasenko V.V., Zheludev N.I. Intensity-activated, birefringence zero crossing shift in CuAlSe crystal. // Optics Letters. 1990. P.993-995.

18. Ляхов Г.А., Сатыев E.P., Свирко Ю.П. Самовоздействие света в условиях критическолй экстинкции. - Краткие сообщения по физике ФИАН. 1990. Ш1. С.16-18.

19. Ляхов Г.А., Сатыев Е.Р., Свирко Ю.П. Влияние экстинкции на эффективность вынужденного рассеяния света флуктуациями параметра порядка. // Краткие сообщения по физике ФИАН. 1991. Ю. С.25-30.

20. Kamalov V.P., Svirko Yu.P. Femtosecond time-resolved resonance CARS spectroscopy: theory. /In: "Time-Resolved Vibrational Spectroscopy V" // Ed. by H.Takahashi (Proceedings of the 5th International Conference on Time-resolved. Vibrational Spectroscopy, Tokyo, June 3-7, 1991). Sprlnger-Verlag Berlin Heidelberg 1992. P. 318-319.

21. Kamalov V.F., Svirko Yu.P. Femtosecond time-resolved resonance CARS theory. // Chemical Physics Letters. 1992. V.194. P.13-20.

22. Камалов В.Ф., Свирко Ю.П. Нелинейная спектроскопия

процессов сверхбыстрой структурной динамики органических молекул. // ЖЭТФ. 1992. Т.102. С.47-58.

23. Ляхов Г.А., Сатыев Е.Р., Свирко Ю.П. Теория самовоздействия и вынужденного рассеяния на светоиндуцированных флуктуациях параметра порядка вблизи фазового перехода. // Оптика и спектроскопия. 1992. Т.72. C.II78-II84.

24. Bungay A.R., Svirko Yu.P., Zheludev N.I. The equivalency of the Casimir and. the Landau-Lifshitz approaches to the continuóse media electrodynamics and optical activity on reflection. // Physical Review B. 1993. V.47. P.11730-11735.

25. Bungay A.R., Svirko Yu.P., Zheludev N.I. Broken symmetry of the kinetic coeffitients and specular optical activity. // Physical Review B. 1993. V.47. P.16141-16147.

26. Lyakhov G.A., Svirko Yu.P. The laser amplifier with a stimulated scattering mirror. // Journ. Mod. Optics. 1993. V.40. P.991-996.

27. Ляхов Г.А., Свирко Ю.П., Суязов Н.В. Динамическая и стохастическая распределенная обратная связь в лазерах. // Квантовая электроника. 1993. Т.20. ШО. С.941-956.

28. Popov S.V., Svirko Yu.P., Zheludev N.I. Coherent and incoherent specular inverse Faraday effect: measurements in opaque materials. // Opt.Lett. 1994. V.19. P.1-4.

29. Bungay A.R., Popov S.V., Svirko Yu.P., Zheludev N.I. Time-non-invariant linear birefringence and dichroism due to spin-orbit interaction. // Chem.Phys.Lett. 1994. V.217. P.249-253.