Поляризационные оптические эффекты в нелинейных и гиротропных кристаллах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ
Петренко, Александр Дмитриевич
АВТОР
|
||||
доктора физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Донецк
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
1994
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.07
КОД ВАК РФ
|
||
|
РГ6 од АКАДЕМИЯ НАУК УКРАИНЫ ^ОНЕЦКЦ^ ФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ
На правах рукописи
ПЕТРЕНКО Александр Дмитриевич
ПОЛЯРИЗАЦИОННЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ В НЕЛИНЕЙНЫХ И ГИРОТРОПНЫХ КРИСТАЛЛАХ
Специальность 01.04.07 — «Физика твердого тела»
АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук
ДОНЕЦК — 1994
Диссертация являатся рукописью.
РаОота выполнена в Донецком государственном техническом университете.
Официальные одиоааиты: член-корреспондент Академии Нау.к-
Украины, доктор физико-математичеоки:
наук, профессор
Толхшго Кирилл Борисович
доктор физико-математических наук,
профессор
Высочанский Юлиан Шроноьич доктор физико-математических наук, профессор
Фекешгази Иштван Винцеввич
Ведущая организация - Институт физики АН Украиш *
Защита состоится " 7^"- 1994г. ь ^^ ~часон
на заседаний специализированного совета Д 016,32.01 при Донецком физико-техническом института АН Украины /340114, Доыецк-114, ул.Р.Люксембург, 72/.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотека Донецкого
физико-технического института АН Украины. #
Автореферат разослан " ^^ " 19941..
Ученый секретарь специализированного совета Д 016.32.01 кандидат физико- „ математических наук
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
г:
АКТУАЛЬНОСТЬ ТЕШ. Диссертационная работа посвящена теоретическому исследованию новых поляризационных эффектов нелинейной оптики твердых тел, как основы методов нелинейной поляризационной спектроскопии кристаллов и разработки новых устройств квантовой электроники для управления световыми пучками.
До сравнительно недавнего времени "поляризационной степени свободы" электромагнитной волны / в отличие от других ёе характеристик - амплитуды и частоты / в нелинейной оптика уделялось шло внимания. С одной стороны это связано с тем, что для ряда нелинейных эффектов их особенности, обусловленные характером поляризаций взаимодействующих / нормальных / волн, не лежат на поверхности и могут быть не замечены. В то же время, как показывают исследования, в том числе и выполненные в настоящей работе, речь здесь может идти не только об учете тонких аспектов известных эффектов нелинейной оптики, но и существенном изменении характера их протекания. С другой стороны некоторые поляри- п зационные эффекты являются сравнительно малыми и могут наблюдаться при значительных / десятки мегаватт на квадратный сантиметр / интеасивностях лазерного излучения. Поэтому их измерение стало возможны,« лишь в последние годы в связи о успехами, достигнуты,'® в развитии техники эксперимента, и.в особенности с применением мощных пикосекундных источников света.
Поляризационные эффекты в нелинейной оптике, в частности, изучаемые в данной работа, мо.тао разделить на три группы.
К первой из них относятся явления нелинейного преобразования поляризации овета, обусловленные самовоздействием / самоиндуцированные. эффекты / или гзаимодействием / светоиндуда-
рощнныа эффекты / световых волн. Наиболее известное из них состоит в садаоиндуцированиом вращении эллипса соляризации света / П.Иейкер, Р.Терхьюн, С.Сэвадж, 1964г. /. В интенсивных световых полях -жожет происходить изменение тензора естественной гирации среди, что соответствует эффекту нелинейной оцтическай активности /НОА/ / С.А.Ахманов, В. 11.Ийриков, 1967 г.; С.Келих, 1967 г.; П.Аткинс, Л.Баррон, 1968 г.; Б.В.Бокуть, . А.Н.Сердюков, 1971 г./, проявляющейся, в частности, в зависящем от интенсивности излучения вращении плоскости поляризации волны. Дальнейшие исследования / М.И.Дыкман, Г.Г.Тарасов, 1979 г. / показали, что нелинейное оптическое вращение в кристаллах может быть связано также с анизотропией нелинейного поглощения света.
Ко второй группе вопросов относятся поляризационные аспекты известны* нелинейных эффектов, например, таких, как генерация гармоник, комоинационное рассеяние света, двухфотон-ное поглощение. Конкретно речь идет об их зависимости от поляризаций внешних электромагнитных волн и в осооенности от состояний нормальных волн в среде. Особый интерес в этом плане представляют естественно гиротропные кристаллы, где линейное вращение плоскости поляризации модулирует пространственное распределение анизотропии.
Третью группу составляй1 поляризационные эдикты, свя-
9
занные с взаимодействием света с возбуждениями кристалла несветовой природы. К ним относятся тепловое оптическое вращение -.зависимость гиротропных свойств кристалла от температуры среды / Д.В.Власов, В.Н.Зайцев, 1971 г. /, вращение плоскости поляризации света на ультразвуковой волне, нелинейное оптическое вращение /НОВ/ ь магнитных кристалла* и другие.
Приведенная классификация поляризационных эффектов в нелинейных средах в известной степени является условной и ряд из них находится в тесной связи. Например, анизотропия двух-фотонного поглощения /ДФД/ - один из механизмов НОВ, а естественная гирогропия не только приводит к немонотонной зависимости угла нелинейного вращения плоскости поляризации от длины кристалла, но и дает дополнительный аддитивный вклад в эффект.
Даже кубические нелинейные кристалла оптически анизотропны, поэтому по сравнению с линейной оптикой поляризационные" эффекты нелинейной оптики значительно более информативны. Это делает их привлекательными с точки зрения использования как одного из методов диагностики физических свойств кристаллов. Сочетание методов нелинейной оптики с прецизионными измерениями поляризации света позволяет получать уникальную информацию об электронных свойствах кристаллов, которую зачастую либо затруднительно, либо невозможно получить иными методам. Все это позволяет говорить о становлении в последнее время нового перспективного направления в физике твердого тела - нелинейной поляризационной спектроскопии кристаллов. Кроме того, нелинейные поляризационные эффекты могут служить основой при создании практически безынерционных быстродействующих устройств управления- светом мощными, но возможно низкоэнергетическпми лазерными источниками.
Успэхи, достигнутые в этом направлении, а также открывающаяся перспектива практического использования нелинейных поляризационных явлений определяют актуальность настоящего исследования. ч'
- б -
диссертационной работы состоит в теоретическом изучении эффектов нелинейного оптического вращения и других явлений иоляризационного самовоздеЬсгвия и взаимодействия света в кристаллах в том числе и постранственной дисперсией первого порядка, поглощением, нелинейной анизотропией, с акустическими фононами и магнитных.
ОСНОВНЫЕ ЮЛ01ИМл, вшосише на защиту:
1. В поглощающих кристаллах с анизотропным нелинейным откликом и пространственной дисперсией угол нелинейного вращения плоскости поляризации света определяется четырьмя основными физическими механизмам;!: нелинейном оптической активностью, анизотропией двухфотопного поглощения, анизотропией нелинейного преломления в естественно гиротропных крпста;аах и нелиней • ним двулучепреломленпе.и в линейно поглощаьщшс крис!аллах.
2. При отражении поляризованной волчи от границ нелинейного кристалла происходит изменение ее поляризации - поворот азимута зллипса поляризации и деформация его формы.
3. Поляризационной взаимодействие света ь кристаллах мо-«ет оить и писано в квазичастичном формализме, представляйте,.) сооой наиболее иоследоьатвльний подход в квантовой теории этих пвллщй.
4. Вращение плоскость полчр^ац»;и света 1. кристаллах с.у-цеств-зышм уоразом зависит от температуры среды.
5. Фото}¡¡ругоз взаимодействие в-кристаллах ооус «овладеет з*Н«)кти йалутц оыаыого аьуковой волно» оптического виэдвшш и . оьетокидуцирииаанок вкует »маской актвнаооти. ■' -
6. Ь «агшишгх кристаллах линем,ы!: зфрекг приведет к судеинимн.- >;, измени», характера протекания эФхскта" .ий-линеиио!о ц 1..:.'.!|»1 нлоскостр иоллр/.за.,,!!". свата.
НАУЧНАЯ НОВИЗНА работы:
1. Построе.ш феночанолс»'.: iet кая теория э{>£екта нелинейного оптического вращения в кристи;not со слабой нелинейность!). Учтя новлеыы физические механизмы взаимодействия световых волн, обк ловливающие это явление, связанны» с "быстрыми" электронными но. линейностями кристаллов.
2. Построена феноменологическая теория поляризационного с?' човоздействия световой волны при ее отражении от кри галлов, л том числе с естественной и нелинейной гиротропией.
3. Разработана квантовая теория поляризационного самовоздействия света в экситоннои области спектра естественно гиротро дных диэлектрических и полупроводниковых крис^ллов, основанная на представлении о лоляритонах.
4. Изучены эффекты оптического и акустического вращения, обусловленные фотоупругим взаимодействием, а именно: тепловое оптическое вращение, вращение плоскости поляризации световой волны на ультразвуковой накачке и акустическая активность кристалла, индуцированная световой волной.
5. Разработана теория эффектов вращения плоскости поляризации света в магнитных кристаллах в схемах "на просвет" и "нч отражение".
; ПРАКТИЧЕСКАЯ ЦЕННОСТЬ работы:
I. Развитая теория эффекта НОВ в кристаллах стимулировал* постановку соответствующих первых экспериментов. Последние, з свою очередь, заложили основу нового высокочувствительного метода - нелинейной поляризационной спектроскопии кристаллов. Выполненная систематизация фиг ческих механизмов поляризациЗн-ного взаимодействия световых волн позволяет интерпретировать результата измерений эффекта и тем самым идентифицировать ос-
ношше механизмы формирования эффективной оптической кубической нелинейности в гиротропных кристаллах.
2. Предложенный оптический фильтр нашел применение в конструкции корректора пространственно-временного распределения ¿атенсивнисти лазерных пучков, осуществляющих стаоилизацию пульсаций лазерного излучения.
3. Развитый квазичастичный подход к теоретическому исследованию поляризационного взаимодействия света может быть использован для решения широкого круга задач нелинейной оптики гиротропных сред.
4. Изученные поляритон-фононные поляризационные эффекты могут найти применение при создании акустооптических элементов управления поляризациями света и звука.
5. Разработанная теория эффектов НОВ в магнитных кристаллах позволяет уточнить интерпетацию результатов соответствую-мх измерений, .а также использовать эти явления как один из но-ьых методов нелинейной спектроскопии магнетиков.
АПРОЪАШШ РАШШ.
Основные результаты раооты докладывались на IX /Лс,11,;цград, 1978 г./, X /Киев, 1980 г./, XI /Ереван, 1582 г./ Всесоюзных и 1III /Ишок, 11-88 г./ Мездународной конференциях по когерентной л нелинейно]! оптике, XIII /Вроцлав, Польша, 197? г./ Европейским конгресса но молекулярной спектроскопии, Всесоюзных конференции /Харьков, 1975 г./ и семинаре /Черноголовка, 1984 г./ "Экситоны в кристаллах", II Ьсесокхшом симпозиуме по акустический спектроскопии и X Б^есоызнок; конференции по квантовой акустике и акустооптике /'1мкен1, 1978 г./, Реопуоллканской школе -семинаре "Спектроскопия молекул и кристаллов" /Полшм, 1Ь(П г./,
XX Всесоюзном съезда по спектроскопии /Киев, 1038 г-./, ХУШ Всесоюзной конкуренции по физике магнитных явлений- /КалишЛ, 1288 г./. Всесоюзных семинарах по оптика анизотропных сред /Москва, 1988 г.,1990 г./, XII Европейской кристаллографической конференции /Москва, 1989 г./, Х1У Всесоюзном /пекаров-ском/ совещании по теории полупроводников /Донецк, 1993 г./, ¿1 научном семинаре "Физика магнитных явлений" /Донецк, 1993 г./, II Международной конференции по магнитоэлектрическим
взаимодействиям в кристаллах /Аскона, Швейцария, 1993 г./, заседании сессии научного совета АН Украины по проблеме "Квантовая электроника" /Киев, 1991 г./, совещаниях-семинарах, проводила« в рамках программ ШЮ СССР "Лазеры" и "Лазеры-2" /Москва, 1985 г.,1908 г.; Алушта, 1989 Г.; Киев, 1989 г./,'а также на научных семинарах в Донецком политехническом институте, ИФП АН Украины, МГУ, МЯ'И. ФИ АН СССР, Гюстровском/ГДР/ педагогическом институте, ДФТИ АН Украины и институте физики АН Украины.
ПУБЛИКАЦИИ. По материалам диссертации опубликовано 38 ра- г
бот и получено авторское свидетельство на изобретение. Перечень основных публикаций приведен в конце автореферата.
СТРУКТУРА И ОБЪЕМ ДИССЕРТАЦИИ. Диссертация состоит из введения, шести глав и заключения. Она содержит 332 страницы машинописного текста, 16 рисунков, 4 таблицы и список литературы из 268 наименований.
СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.
В первой главе диссертации /Феноменологическая теория поляризационного взаимодействия света в естественно гиротропных кристаллах/ построена феноменологическая теория эффекта са"ло-
.и-л/ц^р^ьгни^Уа пй.'мнеиного ьращанзя плоскости поляризации п;\)-4 0,дя4и1'0 через гаротрошшк кристалл света, а также решены с.'.гз.-сише задачи ио осоСепностях эффекта (ЛЛжери-Терхъша-СэБад-и естественно гиритрошшх кристаллах, индуцированном свегоа НоВ и анизотропии двухфотоаного поглощения в естественно и нелинейно гиротрошшх кристаллах.
Рассмотрении основано на классическом подходе, согласно, оралу поляризация волны в кристалле известным образом находится через компоненты вектора электрического поля, определяемого из волнового уравнения. Для стандартной схемы распространения плоской электромагнитной волны вдоль оси ¿г , совпадающей с кристаллографической осью куоического или одноосного кристалла, векторное волновое уравнение ь циркулярных коорди-
натах представляется в вида системы двух уравнений решения которой дил шы удовлетворять условиям: Е^ (
= Е+ Со) Ит Е+Сг)=*0.
— 3 СХ^ - „ *
•г
В система /I/ Л"/-- Ы. = -¿7 1т I/=
= —т . с? и / - соответственно тензоры диэлвктри-
С п^г
ческой проницаемости и естественной гирации, И (с) - нелинейная часть поляризации кристалла, в которой для рассматриваемых четырехфотонных процессов достаточно сохранить только кубические по электрическому полю члены:
В эффективные кубические нелинейные восприимч^и-..;,.; ¿1 .1 »•
л (и /
¿С включены так «а вклады от трехволноыи взаимодействий,
учитывающие каскадные процесса.
В кристаллах со слабой нелинейностью система /I/ можз?1
г
быть решена и приближении заданного поля, когда правые частя . ее уравнений считаются зависящими от полей - Е+ Со) *
, являющихся решениями соответствующей линейной задачи. При этом циркулярные компонента вектора нелинейной поляризации кристалла можно представить следующим образом:
, л
"2 '
, _± .ело ¿(9с,т)+1;£х)г
= в ' 2 . /3/
— тч
В этом выражении } ^>= Л*_ } <? к7 ~
ф = 2К+ - , к1. » К0 ± /М } °с/к0 , а параметры А± не зависят от координаты, выражаются через нелинейные восприимчивости кристалла и определяются его симметрией.
В указанном приближении решения системы /I/ имеют вид: . о
/4/
где
Е± С г) = Е± (г) (¿А± (г)) = [Е± Со) +
* ; ¿ф
С* ф * • Ч'Г- ]е '
Поляризационные характеристики волны в кристалла - ориентация азимута поляризации ФСг)^ степень' эллиптичности В Сг) находятся по. известному полю /4/ и определяются выражениями:
Ф(г) = Фсо) ^ * £ агсЦ (?)},
ЕГг) = &(о)+(ВгСо)-1)1т (л+Ъ)-А_Сг)}. ¡-о
Нелинейная относительно С^ (?) часть поля /4/ приближенно представляется в виде суммы слагаемых четырех различных 1"и-пов.' В соответствии с этим молено горср«"";» " открех основных физических механизмах НОВ: I. Гг одтич<ои.- ■••'тиин.т ъ.
состоит в зависящем от интенсивности свата эллиптическом диулучепреломлении, которое, в частности, проявляется в нелинейном вращении плоскости поляризации волны. При этом угол поворота определяется восприимчивостью учитывающий пространственную дисперсию нелинейности кристалла; он отличен от нуля в кристаллах 16 классов, на содержащих центра инверсии.
2. Анизотропия двухфотонного поглощения света. Соответствующий
л (л)
Угол НОВ описывается мнимой частью восприимчивости^ и не ра-вьн нулю в 17 из 24 кристаллических классов высшей и средней сингоний. 3. Нелинейное двулучепреломление в естественно гиро-трошшх кристаллах. Данный механизм проявляется в кристаллах, допускающих естественное оптическое вращение вдоль оси г , и
Ч л.
определяется действительной частью восприимчивости .4. Анизотропия нелинейного двулучепреломления в линейно поглощающих кристаллах. Соответствующий угол отличен от нуля в средах с линейным поглощением излучения и анизотропией керроьокой нелинейности. Относительные вклады в эффект, связанные с эти.-.м меха-¡шзмами, вообще говоря, сравнив между собой.
Выполнен симматрийный анализ НОВ в кристаллах высшей и средней сингоний. Определены его зависимости от длины кристалла и от ориентации линейной поляризации падащаго света относительна кристаллографических осей.
В соответствии с основными результата..^ разлитой теории
в первых экспериментах / В.Ь,Борщ, М.Н.Лисида, П.Е.Мозоль, И.В.Фекешгази, 1978 г.; С.А.Ахманов, В.В.Дрлшш, Н. П. ± ^ удеь, А.И.Ковригин, В.И.Кузнецов, .1979 г.; И.С.Гороань, 1 .„мгчсн-ко, А.В.Слободяига, 19(Ю г./ били устаьовле;и ^оиорпрпп-.'и ность угла вращения плоское!и поляризации «¡..-.чч-к^ .чи гзлуче-ния и его резонансный характер в области двух^ошииги поглощения, и в последуют* /С.Л.Ах.-.инсв, И.Л.Д-злуцеш, Г.С.^ншил.
1984 г./ - доминирующий вклад электронного механизма нелинейности кристалла, связь с диссипативными и реактивными нелгР
л
нейностями, гигантское НОВ в окрестности однофотонного экси-тонного резонанса, ориентационная зависимость.
В рамках указанного подхода в этой.ке главе рассмотрены особенности эффекта вращения эллипса поляризации, связанные с естественной гиротропией кристаллов. Это явление представляет как самостоятельный интерес, так и потому, что в экспериментах с линейно поляризованным светом реально получаемое излучение ■обладает конечной эллиптичностью. Установлено, что:
1. В отличие от изотропных сред, где угол вращения эллипса поляризации пропорционален степени эллиптичности падапцей волны и определяется действительной частью кубической оптической нелинейной восприимчивости, в кристаллах высшей и средней сингоний возможно также дополнительное оптическое вращение за счет анизотропии нелинейного поглощения света и не связанное о конечной эллиптичностью падающего излучения.
2. Отношение осей эллипса поляризации волны в кристалле о становится зависящим от интенсивности излучения.
3. В естественно гиротрошшх кристаллах классов 3, 4, 6, 32, 432, 622, 23 и 422 нелинейные угол оптического вращения и степень эллиптичности волны немонотонным образом зависят от длины образца. ■
4. Поляризация прошедшей через кристалл волны существенно зависит от ориентации ее азимута на передней границе кристалла.
В данной главе также исследован эффект индуцированного мощной лазерной накачкой НОВ слабой электромагнитной волны в* следующей схеме: направления распространения зондирующей и интенсивной волн коллинеарны, а их частоты и поляризации различ-
»и. Рассмотрен цросюЬ случай кристалла с керроиской нелинейностью, определявший действительной частьи нелинейной оптической кубической восприимчивости. Получены выражения для нелинейных угла оптического вращения и степени эллиптичности слабой волны и изучена их зависимость от поляризаций взаимодействующих волн. Установлено, что в указанной геометрии НОВ зондирующей волны'возможно лижь в случае, если поляризация хотя ои одной из этих двух вола отлична от линейной.. При круговой поляризации накачки.имеет место оптически индуцированный эффект Фарадея, а соответствующий угол оптического вращения слабого сигнала пропорционален ее интенсивности. Линейным по интенсивности является также эффект вращения эллипса поляризации свата на линейно поляризованной накачке, а в случае, когда обе волны поляризованы по эллипсам, эффект зависит от произведений их циркулярных" компонент. Угол НОВ оказывается максимальным, если азимуты поляризации взаимодействующих полей коллинеарнц либо ортогональны; при этом зондирующая волна распространяете!: в кристалле без изменения форьш эллипса шляризащп.
Как указывалось выше, анизотропия двухфотонного поглощения представляет один из возможных механизмов НОВ в кристаллах. С другой сторона нелинейное поглощение света является одши из хороша известных эффектов нелинейной оптики, имеющим широкое применение. Б настоящей главе изучены его осооешюсти в кристаллах с естественной и нелинейной гиротронией.
В естественно гиротропных кристаллах, для света с поляризацией, отличной от циркулярной, понятие коэффициента двухсотой иого поглощения, как константы вещества, теряет смысл. Поэтому в качестве характеристики нелинейного поглощения света ь чаких
Кристаллах в работа вводится некоторая интегральная величина на основе следующих соображений. В средах с двухфотонным гЙгло-■цением интенсивность волны в кристалле находится из следующего дифференциального уравнения:
сИГз)
•х1(Ю ~ 1(о)-10.
/в/
с/г
Здесь Ж - коэффициент линейного поглощения, а коэффициент а негиротропных средах не зависит от координаты и определяет двухфотонноа поглощение света.
Приближенное решение уравнения /6/ дает:
/7/
где величину
Х^.Л-^ЧгМг'
О /в/
и можно выбрать в качестве искомой характеристики нелинейного поглощения излучения.
Показано, что для волн с противоположным направлениями вращения круговых поляризаций коэффициенты ДОП оказываются различным, что соответствует нелинейному циркулярному дихроизму / нелинейный эффект Коттона /. ЭДзкт связан как с пространственной дисперсией нелинейности кристалла, так и с комбинированными эффектами естественной гиротропии, линейного поглощения и керровского взаимодействия волн. В кристаллах с симметрией 32 , 622,- 422 и 23 его величина порядка параметра пространственной дисперсии, а в кристаллах классов 3, 4, 6 - порядка отношения
В случае линейно поляризованного света величина АТ^опре-дехяется как реактивными, так и дисскпативными нолинейностями
кристалла и достаточно сложным образом зависит от ориентации плоскости поляризации падающей волны относительно кристаллографических осей и от длины кристалла.
Бо второй главе диссертации / Отражение поляризованной волны от границы нелинейного кристалла. Нелинейная оптическая активность "на отражение" / предложена феноменологическая теория эффекта НОВ световой волны, отраженной от Гранину полубесконечного нелинейного кристалла. Отдельно исследовано отражение от негиротропиого и гирртропного кристаллов.
Для негиротропных сред рассмотрен случай падения волны под произвольным углом к поверхности раздела изотропной линейной среды и нелинейного кристалла. Из решения соответствующей граничной задачи найдены иоле отраженной волны и далее ее поляризационные характеристики: степень эллиптичности и ориентация азимута поляризбции. В общем случае выражения для них оказываются достаточно громоздкими, поэтому рассмотрены наиболее интересные с точки зрения эксперимента случаи нормалык'о падения и падения под углом Брюстера.
Для случая нормального падения волны установлен, .то.
1. 0траяен1шя волна оказывается эллиптически поляризован ной с азимутом поляризации повернутым относительно плоскости падения. Нелинейные степень эллиптичности и угол НОВ пропорциональны интенсивности падающего излучения.
2. В противоположность аналогичному эффекту для проходящего света угол НОВ определяется анизотропией нелинейной рефракции, а степень эллиптичности - анизотропией двухфотонного поглощения. В изотропных средах эффект отсутствует.
3. Отношение углов НОВ "на отражение" и "на просвет" -порядки отношиния длины волны света к длине кристалла.
Если световая ваяна падает иод углом Брюстара, а ее линейная поляризация ориентирована в плоскости падения^ азимут поляризации отраженной волны оказывается повернутым относительно отой плоскости. Данный эффект по сути является нелинейным, поскольку связан с взаимодействием световых волн, однако в этом случае угол нелинейного оптического вращения на зависит от интенсивности. Подобние аналоги в нелинейной оптике "на просвет" на известны.
Для гиротрошшх кристаллов рассмотрен случай нормального отражения волны с произвольной эллиптической поляризацией. Показано, что в прозрачных кристаллах угол НОВ связан с четырьмя основными физическими механизмам;-, взаимодействия световых волн. Три из них являются аналогами соответствующих механизмов в эффекте "на просвет" с взаимной заменой действительных и мнимых частей нелинейных оптических восприимчивостей. Четвертый маха-низм вращения азимута эллипса поляризации волны обусловлен разл^чиел линейнпх коэффициентов отражения гиротрошшх кристаллов для правой и лавой циркулярно поляризованных волн. В кристаллах с симметрией 6т2, 32, 422 и 622 соответствующий угол может быть измерен в чистом виде.
Эффект нелинейного вращения плоскости поляризации света, отраженного от границы кристалла арсенида галлия, обнаружен экспериментально /Н.И.Желуде в, З.М.Костов, 19в8 г./.
'1ретья глава /Квантовая теория поляризационного самовоздействия света н естественно гиротрошшх кристаллах/ посвящена разработке квазичастичного подхода к теории нелинейных поляризационных эффектов и исследованию нп этой основе явления нелинейного преобразования поляризации света, проходящего черзз гирогрошшй кристалл.
Традиционный, наиболее распространенный подход к построению микроскопической теории нелинейных оптических эффектов основан на решении даух самостоятельных задач. В первой из них проводится феноменологическое рассмотрение явления, результат которого выражается через соответствующие нелинейные восприимчивости среды, являющимися параметрами теории. На втором этапе эти восприимчивости связываются с микроскопическими характеристиками среди с помощью квантовомеханического расчета. Другой, по-видимому, более последовательный подход состоит в использовании квазичастичного формализма, когда в экси-тошюй области спектра диэлектрических и полупроводниковых кристаллов нелинейные поляризационные эффекты могут быть рассмотрены как процессы рассеяния поляритонов с соответствующими поляризациями.
Для рассматриваемой задачи самовоздействия света гамильтониан системы, состоящей из кристалла и поля излучения поперечных фотонов, может быть выбран в виде:
H =f тЦ Й +¿2= X 4, /9/
у: J
где , - операторы рождения и уничтожения поляритона с (, -й поляризацией электрического поля в поляритоннон волне, для простоты записи опущены фиксированные номер ветви и —>
волновой вектор ^ заполненных внешние источником света по-ляритонных мод, _ объем кристалла, - поляритонный спектр. В амплитуду четырехполяритонного взаимодействия V(k), наряду с процессами прямого рассеяния квазт^стиц, с помощью соответствующего канонического пресбразозн'-чя ■ амильтониана включены такте вклады от трехполяритонни* -'--жадных првцес-
СОЛ.
Д.иыризация водки в кристалле описывается с.помощью парь-метров Стикса, являющихся квантовомеханйчэскими средними от соответствующих стоксових операторов, построенных на операторах , • Усреднение стоксивых операторов выполнено в I I
гейзенберговском представлении. При этом для естественно гиро-тропннх кристаллов эволюция поляритониых операторов должна рассматриваться в связи с координатой в направлении распространения света:
с! ¿¿(г) ¿Н; Г., , 7
После решения этого уравнения в линейном приближении по взаимодействию поляритонов, вычисления на этих решениях операторов Стикса и усреднения их по начальному состоянию системы
= 0^/о} определяются нелинейные поляризационные харак теристики волны в кристалла - угол нелинейного оптического
а/¿- ' . VI,
ьрывшшя г (г) и степень эллиптичности у (г) :
Г, «»./Г, ,/ Г'.", / у » /п/
/ ( А-0 * У(к^) - ¿ - V (А, г.>]с/в. ■ Здесь л^ - плотность числа поляритонов, создавас-дах в кристалле внешней волной, индекс "Г" определяет направление линейной поляризации падающего света, а "2" - направленна, ортогональное к нему,
(в)1 /12/
' л ' "к г<
СО* У (-г) б'тУ(г) - -5Чл Ч>(1) см УГг)
- матрица перехода от вращающегося Оазиса к базису •
Основные результаты, полученные в данном рассмотрении, а именно: возможные физические механизмы НОВ, угловая и координатная зависимости эффекта - идентичны полученным в главе I. Это позволяет, в частности, путем сравнения соответствующих выражений, найденных в классическом и квантовомеханическом подходах, установить связь мевду амплитудой четырехполяритон-ного взаимодействия и кубической нелинейной восприимчивостью, которая имеет достаточно простой вид:
Таким образом, в рамках развитого подхода наблюдаемые физические величины можно выразить непосредственно через параметры гамильтониана нелинейного кристалла.
Ддя модели полупроводника эта задача решена в четвертой главе диссертации. Одной из основных целей этой главы является последовательный вывод гамильтониана системы взаимодействующих поляритонов "из первых принципов". Всюду, где это возможно, рассматриваются простейшие случаи, не меняющие сути теории.
Рассматривается квантовомеханическая система, состоящая из двух взаимодействующих подсистем - кристалла и электромагнитного поля, опиоываемая гамильтонианом:
/14/
/1Ь/
- /Л -
Через иолярвтишше оператор;! эти! га'лилътоиы»! ьира-^к!!-ся с помощью следующей ирои^.ури. От электронных /Л / й
^ г Д О Л (Г
дырочных опортиЬов осуществляется перни;/! к экой-
тинным операторам о помощьи соотношения:
где оС" т^/пг^ ,уЗ= те+тк • //г» И 'кк ~ со"
ответственно массы электрона и дырки, У (о)- волновая функция
г
относительного движения электрона и дырки и экслтоно с дискретными квантовыми числами, ооизначешшми одним индексов Д , К - волновой вектор центра грести зкиь-юиа. коэффициенты ¿•„'учитывают четырехкратное вырождение электронно-дырочной лары но спину; их выОором мо.шо построить четир.а волновых фун кщш экситона: одну для параэкоич она с результирующим спином 5' -0 и три для ортоэкснтона с ¿'=1 и - + 1.0-'
Г ? У /17/
Дачяв экоитонные и фотонные /с. / операторы известным оОра-
■<< V
30,/. разлагаются по операторам родоизя и уничтожения гюлирню-
у ■/• ' ^ ' у /1в/
В сю = . Гу) I ГА-' - V. . <->) /р Г-О.
^ у У ' V/
Б результата получен иокоглый гг-./пльтониан системы а виде с у л ми кя''лр:-лти'(п011 час гг., 'соотытстгунцей попьимодваствугщим 1к,.;,.ритонам, и слыаемих тр.лк^'о ¡^-л ¡¡ертого порядков по со-
:>е - «»зуитудам УрСЮя (к). и;..! эго I д;,т> первое решение
/
'¿¿ваш о ,ц>лярктончл » есггкаам»»} пь шцл.ич* к{!.к галаах.
11)3
Показано, чю эффективное четырехполяритонное взаимодействие в полупроводниках определяется как взаимодействием поля излучения с зарядами кристалла, так и кулоновским взаимодействием в кристаллической подсистеме.
Выполнены оценки относительных вкладов в эффект нелинейного оптического вращения от указанных взаимодействий. При этом показано, что, если частота падающего света расположена вдали от экситонных полос поглощения, эффект в основном обусловлен энгармонизмом в кулоновской подсистеме, а в окрестности резонанса становится также существенной роль взаимодействия поля поперечных фотонов с кристаллом.
Установлено, что вклады в НОВ от прямых и каскадных процессов' -сравнимы между собой.
Найдена частотная зависимость эффекта в окрестностях одно- и двухфотонного разонансов.
В пятой глава диссертации /Поляризационные эффекты, связанные с участием акустических фононов/ теоретически исследованы явления теплового оптического вращения, вращения плоскости поляризации света на ультразвуковой волне и акустического вращения, индуцированного мощной оптической пакачкой. Все эти задачи рассматриваются на основе единого квантовомеханического подхода, исходя из поляритон-фононного гамильтониана, полученного в рамках модели деформационного потенциала.
< . Тепловые нелинейности кристалла, в отличие от электронных, более инерционны, однако по сравнению с ними могут быть значительно больше. Поэтому при экспериментальном изучении эффектов НОВ с использованием световых импульсов с длительностью большей, чем время установления температуры в поперечном сечении
- 2о -
пучка, возникает известная лроолзма разделения теплового и электронного эффектов. Целы) исследования, выполненного в ра~ Ооте, являлось установление температурной зависимости теплового оптического вращения в кристаллах, а такяе оценка его величин!».
Показано, что эффект возможен только в кристаллах с естественной гиротропиай, где он связан как с температурной зависимостью тензора линейной гирации, так и с температурным изменением тензора диэлектрической проницаемости кристалла. Отношение углов теплового и естественного оптического вращения оказывается равным:
% / Т»9Л,
Г, 7 Ч-Ю^Сгра^Т] Т«дЛ1 /1э/
где - температура Деоая. Опенка для высоких температур находится в согласии с результатами эксперимента /Н.И.Жвлудев, и.С.Ыдлок, Р.Иллингворс, 1ЭЬ7 г./.
Оптическое вращение на Когерентных акустических фононах, ьозОучаемых в кристалле ультразвуковой волной, возможно как в гииоари.шых, так л в негпротрошшх кристаллах, причем в последних аффект имеет место, если поляризация акустической волны отлична от линейной, при зюм константа удельного оптического вращения составляет примерно 30 см-ьт~^.
¡¡011.001-щм ооразом рассмотрен аналогичный эффект акустичес-Ьи.'и врыцеиая, индуцированного поляризованной оптической накачкой. Угол нелинейного акустического вращения оказывается проиоры'¡овальном параметру поляритоп-фононного взаимодействия, интенсивности световой волны и длине образца. Отношение углов свегоиндуцкрованного и естественного поворота плоскости поля-риза^ш акустической волны порядка 10" а, оледова-
тельно, доступен для измерения при сравнительно небольших ин-генсивностях лазерного излучения.
В шестой главе диссертации /Поляризационное взаимодействие света в магнитных кристаллах/ предложена феноменологическая теория эффектов НОВ в'схемах "на просвет" и "на отражение" в магнитных кристаллах.
Нелинейное оптическое вращение в магнетиках обычно связывают с нелинейным эффектом $ирадея-нелцнвйным аналогом извес-ного естественного эффекта. При этом угол поворота плоскости поляризации свата считается пропорциональным нелинейной магнитооптической восприимчивости кристалла, его длине и величине
магнитного поля. В работе показано, что подобным образом эффект протекает лишь в кристаллах с большим линейным двулуче-
преломлением. Принципиально иная ситуация имеет место в средах, где естественная гиротропия больше двулучалреломлешш. В частности, установлено, что, в отличие от известных исследований, угол нелинейного вращения плоскости поляризации оказывается здесь:
1. Связанным с различными физическими мзханиэмами, среди которых нелинейный эффект Фарадея, зависящее от намагниченности нелинейное поглощение света, нелинейное двулучепреломление н кристаллах с линейным фарадеевским вращением, а так*е конечная эллиптичность излучения, используемого в-реальных экспериментах с линейно поляризованным светом;
2. Немонотонным образом зависящим от длины кристалла;
3. Нелинейным относительно напряженности магнитного поля.
Согласно оценкам, в кристаллах с анизотропным нелинейным
откликом основной вклад в угол НОВ связан с'двухфотонным поглощением свата, а нелинейный эффект Фарадея существенен ляль
в оптически изотропных нелинейных средах. Поэтому, как показано в работе, ут в первых соответствующих эксперимента^/J.Fgeij. . R.Fzey., С. Fey-lianis, R.Tziboutei . 1991 г. / возможна неверная интерпретация полученных результатов.
В данной глава также впервые исследован нелинейный эффект Керра - изменение поляризации интенсивной световой волны при отражении от магнитного кристалла. Показано, что НОВ отраженной волны представляет собой комбинированный эффект линейной гиротрошаи и керровского взаимодействия волн, описываемого чисто оптической кубической нелинейной восприимчивостью кристалла, а угол поворота азимута аоляризации пропорционален линейной магнитооптической восприимчивости среды. Как и в немагнитных кристаллах, отношение углов HUB "на отражение" и "на просвет" определяется отношением длины волны света к длина кристалла.
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ.
I. Разработана феноменологическая теория поляризационного взаимодействия света в нелинейных гиротрошшх кристаллах. В ее рамкак:
- исследован эффект вращения плоскости поляризации интен -санной световой полны в кристаллах с анизотропией нелинейного отклика, гиротропией и иоглодашем. Выполнена систематизация электронных физических механизмов взаимодействия вода, обусловливающих эго явление, и приведен его симметрийнна анализ в кристаллах высшей и средней сиигиний;
- рассмотрен эффект КОВ слабой световой волны, индуцировав• ного мошной лазерной накачкий;
- хассмотреа эффект двухфотиш.ого погли^енпя в кристаллах
с естественной rtir.oipomieii. i!p ыскбэан л|-{с«т нвлииеЛного ¡шрк»-
дярного дихроизма;
- изучен эффект нелинейною вращения эллипса поляризации в естественно гиротропных кристаллах. Установлена его зависимость от ориентации поляризации падающей волны относительно кристаллографических осей и от длины кристалла;
- предложена теория самоиндуцированного изменения поляризации световой волны, отраженной от границы нелинейного кристалла ;
2. Развита квантовая теория поляризационного взаичодей-стьия света в эксигонной области спектра диэлектрических и полупроводниковых кристаллов. В ее рамках:
- для модели полупроводникового кристалла построена микротеория нелинейного вращения плоскости поляризации света;
- установлена связь мечду феноменологическими нелинейными восприимчивостями кристалла и соответствующими параметрами энгармонизма системы взаимодействующих поляритонов;
- решена задача о поляритонах в естественно гиротропных кристаллах;
3. Разработана квантовая теория поляризационного взг мо-действия света с акустическими фононами кристалла. При этом впервые:
- предложена теория теплового оптического вращения;
- пред.' .жена теория вращения плоскости поляризации света на ультразвуковой волне;
- пред/'о.гзна теория акустической активности кристллчов, йН-''цироваш'сЙ ультразвуковой волной.
4. Разработана теория эффектов нелинейного оптического вращения проходящей и отраженной световые волн ь №1гт;тн1« к£металлах.
Лак следует лз полученных ъ расчл'а тии^етич'^аих р^зуяь • 1йг'оз и соответствующих экспериментов, рассмотренные эфоякти .лл'ут с( ставлять основу одного из новых методов «¿следовании ^из^чйских свойств твердых тел - нелинейной поляризашюннол сИйСТри-лсопли кристаллов.
'•ЛйОЬШЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИОСЕРТА^Ш ОДОШШЬАШ 11 СлЗДУЩИ'А ! ¡1Ь; '" АХ:
1. Оваьдвр Ji.ll., Петренко А.Д. К теории генерации второй гармоь'ики с учетом оптической активности. ЖПС. - 1974. -- т.21, * 4. - о. 621 - 626.
2. Овандер Л.Н., Петренко А.Д. Теория нелинейной оптичес кои активности молекулярных кристаллов. аПС. - 1975. - т.22, Но, - с. ЬЬ? - 892.
3. Оьандер Д.П., Петренко А.Д. Теория нелинейной оптической активности молекулярных кристаллов. -ИТ. - 1975. •-- т. 17, »8. - с. 226о - 2267.
4. Овандер Л.Н., Па гренки А. Ц. Нелинейное вращение залип са поляризации в кубических кристаллах. Оптика и спектроскопия. - 15375. - т. 39, * 6. - с. П61 - ПС9.
5. Ованцер Л.Н., Петренко А.Д. Нелинейное оптическое в^я'чние в молекулярных кристаллах. ОТ. - 1977. - т. 19,* 2. - с. 340 - 3-16.
6. Петренко А.Д. Теория теплового оптического в{атония. ¿11- - 1978. - г. :-и, И 3. - с. '¡»5 - 791.
7. Овандер л'. К., Лэтрвнко д.Д. иптичаский фильтр. Авторское сы;иьтвл1.сты К 6Ь0161 /СССР/ ,
8. Петренко А.Д. Оптическое ираяеиие, индупированноа уль-•[рнзиуково., «плпой. У1 л. - 1:)!>0. - г Л" о, К 6. - с:, о.:. | ¡0',.:.
9. Петренко А.Д. Акустическая активность кристаллов, индуцированная ультразвуковой волной. УЗД. - 1981. - т. 26, И> 2. - с. 216 - 220.
Ю. Желудев Н.И., Петренко А.Д., Свирко Ю.П., Филиппова Г.С. Нелинейная оптическая- активность в слабо и сильно нелинейных средах; прямые и каскадные процессы; бистабильность и стохастичность. Известия АН СССР. Сер. физика. - 1984. -т. 48, 3. - с. 603 -'610.
11. Желудев Н.И., Петренко А.Д. Физические механизмы нелинейной оптической активности в кристаллах. Кристаллография. 1984. - т. 29, № 6. - с. Ю45 - 1053.
12. Pe-iienko A.B^Zetuc/ev ML Pkysieai mecia-
ftcsnts oj. nontineas op-iicai üdiuHij Ln aysiüls.
Opiica. Ada.. - /9t4.~v. 31\ rf 10. -p. 1177- 11*4.
13. Петренко А.Д., Труш Г.И. Нелинейная оптическая активность, связанная о двухфотонным поглощением. УФЖ. 1985. -
. т. 30, Я 12. - с. 1779 -1781.
14. Петренко А.Д., Резник H.H. Двухфотонное поглощение в гиротропяых кристаллах. Оптика и спектроскопия. 1987. - т. 62, № 3. - с. 711 - 713.
15. Желудев Н.К., Петренко А.Д., 1руш Г.К. Нелинейная оптическая активность на отражение. Анизотропия нелинейного преломления. Кристаллография. - 1987. - т. 32, ^ 2. - с. 3S9 -405. • i '
16. Борисов С.Б., Любчанский И.Л„ Петренко А.Д. Нелинейный эффект Фарадея в редкоземельных ортоферритах. Оптика и спектроскопия. 1988. - т. 64, Ä 6, - с. 1379 - 1360.
1?. Борисов С.Ь., Люсчанский И.Л., Петренко А.Д. Нелинейное, оптическое вращение, обусловленное, намагпичашюстью. Вкн.: Оптика анизотропных сред; 'ЛЙ'И, - 1SÖ8. -г с. 52—54.
18. Борисов С.Б..Зельтцер A.C., Любчанский И.Л., Пагран-ко А.Д. Нелинейное фарадаевскоо вращение в редкоземельных ортоферритах при спин.-переориантационном перехода. Оптика и спектроскопия. - I9Ö9. - т. 67, К I. - с. 228 - 230.
19. Петренко А.Д. Теория поляризационного- самовоздействпя свата а слабо нелинейных кристаллах. Оптика и спектроскопия.
- 1989. - т. 67, И 3, - с. 622 - 625.
20. Петренко А.Д. О нелинейном оптическом вращении в поглощающих кристаллах. Кристаллография. 19Ö9. - т. 34, № 6. -с. 1561 - 1562.
21. Петренко А.Д. Вращение эллипса поляризации света в естественно, гиротрошшх кристаллах. Оптика и спвктраскшшь IS9U. - т. 69, Ü 1. - с. 234 -
22. Петренко А.Д. Самоинду ияроштиио оптическое вращзипэ в нелинейных кристаллах /оозор/. Ииашовая электроника /Киев/.
- 1989. - * 36. - с. 34 - 44.
23. Петренко А.Д., 1рущ Г.И. Пространственная дисперсия нелинейности в эффекте аьлисмйи^и оптической активности на отражение. Кристаллография. 1992. - т. 3?, И. - о. 159 - 163.