Прецизионная время-пролетная масс-спектрометрия для прямых измерений масс короткоживущих нуклидов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ПЕТЕРБУРГСКИЙ ИНСТИТУТ ЯДЕРНОЙ ФИЗИКИ им. Б. П. КОНСТАНТИНОВА

УДК 621.039; 621.3.615 На правах рукописи

ЕЛИСЕЕВ Сергей 'Александрович

ПРЕЦИЗИОННАЯ ВРЕМЯПРОЛЁТНАЯ МАСС-СПЕКТРОМЕТРИЯ ДЛЯ ПРЯМЫХ ИЗМЕРЕНИЙ МАСС КОРОТКОЖИВУШИХ НУКЛИДОВ

01.04.01 -приборы и методы экспериментальной физики

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург 2006

Работа выполнена- в Петербургском институте ядерной физики им. Б. П. Константинова РАН и Научно-исследовательском центре ГСИ (Дармштадг, Германия).

Научные'руководители:

доктор физико-математических наук, профессор

Ю.Н. Новиков,

доктор физико-математических наук

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

кандидат физико-математических наук

Д.М. Селиверстов,

М.И. Явор, В.Ф. Ежов.

Ведущая организация:

Научно-исследовательский институт физики им. В. А. Фока Санкт-Петербургского государственного университета.

Защита состоится « Овк^Иар 3 » 2006 г. в :00 час. на заседании диссертационногосовета Д-002.115.01 при Петербургском институте ядерной физики им. Б. П. Константинова РАН по адресу; 188300, г. Гатчина; Ленинградской области, Орлова роща.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ПИЯФ РАН. Автореферат разослан « 20 Я О ДБ р^ » 2006 г. Ученый секретарь

диссертационного совета /А, > ИЛ. Митропольский

Актуальность проблемы

Создание масс-спектрометров на базе ловушки Пеннинга привело к возможности проведения прецизионных измерений (с точностью порядка нескольких кэВ) масс радиоактивных нуклидов, удаленных от полосы р-стабильности, имеющих малые сечения образования и малые времена жизни. Подобные масс-спектрометры обычно состоят из нескольких ключевых элементов: прибора, который служит для согласования эммитанса входящего в систему пучка с аксептансом ловушки Пеннинга, системы проводки пучка и собственно ловушки Пеннинга.

Одним из таких примеров является установка SHIPTRAP [1], представляющая собой систему ионных ловушек, установленных после селектора скоростей SHIP [2]. Комплекс SHIP, базирующийся на ускорителе тяжёлых ионов UNILAC (ГСИ, Дармштадт), предназначен главным образом для синтеза тяжёлых и сверхтяжёлых элементов. Поэтому система ловушек SHIPTRAP позволит проводить уникальные и пока ещё единственные в мире измерения масс сверхтяжёлых нуклидов. Установка предназначена также для измерений масс экзотических ядер на границах их существования (протонных излучателей, нуклидов, принимающих участие в астрофизических процессах и т. д.). Кинетическая энергия продуктов реакции "слияния-испарения", используемой в SHIP, находится в пределах 20-500 А-кэВ. Диаметр пучка на выходе SHIP равен примерно 5 см при ширине энергетического распределения на полувысоте, равного примерно 10%.

Наилучшим способом согласования параметров пучка из SHIP с аксептансом ловушки Пеннинга является использование газонаполненной камеры [3], в которой продукты реакции замедляются и термализуются в соударениях с молекулами газа. Такие важные параметры масс-спектрометра SHIPTRAP, как эффективность и быстродействие, в основном определяются газонаполненной камерой. Таким образом, всестороннее исследование параметров газонаполненной камеры является ключевым шагом дня оптимизации работы всего масс-спектрометра.

Для исследования параметров газонаполненной камеры необходимы диагностирующие приборы. Одним из таких приборов является времяпролетный масс-спектрометр с ортогональным извлечением ионов (Орто-ВП МС). Применение данного масс-спекгрометра как диагностического прибора для вышеупомянутых целей обусловлено его относительной простотой при высокой

разрешающей способности, быстродействием и достаточной чу ств ительностью.

Актуальность диссертации состоит в том, что она посвящена исследованию важнейшего блока системы SHTPTRAP, обеспечившего прецизионные измерения масс экзотических ядер, представляющих интерес как для ядерной физики слабо связанных систем, сверхтяжёлых элементов, так и для астрофизики.

Цель работы

Основными целями данной работы являются:

1, создание варианта время пролетного масс-спектрометра с ортогональным извлечением ионов, предназначенного для ядерно-физических исследований; проведение детального, как экспериментального, так и теоретического, исследования таких параметров Орто-ВП МС, как его эффективность, разрешающая способность по массе, а также чуствительность для двух режимов работы: непрерывного режима и режима банчировашш;

2. использование Орто-ВП МС для исследования параметров газонаполненной камеры SHTPTRAP;

3. проведение всестороннего исследования ключевых параметров газонаполненной камеры SHIPTRAP, таких как время и эффективность извлечения ионов, в зависимости от давления гелия, градиента осевого электрического поля и положения ионов в газонаполненной камере; исследование влияния химических процессов, обусловленных наличием примесей в камере, на вышеперечисленные параметры;

4, проведение первых on-line измерений на установке SHIPTRAP масс радиоактивных нуклидов в области протонного излучателя 147Тш.

Научная новизна работы,

В работе создан времяпролётный масс-спектрометр с ортогональным извлечением ионов (Орто-ВП МС) для ядерно-физических исследований. Проведено детальное теоретическое и экспериментальное исследование эффективности, разрешающей способности по массе, а также чуствительности для двух режимов работы: непрерывного режима и режима банчирования.

Измерено значение эффективности Орто-ВП МС,которое равно и 3% в непрерывном и дискретном режимах, соответственно. Максимальная разрешающая способность по массе, достигнутая на

этом приборе, равна ~ 20000. Чуствительность прибора достигает 0.2 иона в секунду.

Орто-ВП МС был впервые использован в качестве диагностического прибора для исследования параметров газонаполненной камеры SHIPTRAP.

Впервые проведено детальное исследование ключевых параметров газонаполненной камеры SHIPTRAP и влияния на них химических процессов, возникающих от примесей в камере.

Проведены первые on-line измерения на установке SHIPTRAP масс радиоактивных нуклидов из области, непосредственно примыкающей к протонным излучателям. Были измерены массы следующих нуклидов: 143-147ТЬ, i42-14SDy, |4+148Но, |4б-'48Ег, I47'H8Tm. Погрешность определения масс для основной массы нуклидов лежит в районе 10 кэВ.

Практическая ценность

Созданный для целей ядерной физики Орто-ВП МС демонстрирует большие возможности данного класса масс-спектрометров в качестве измерительных и диагностирующих приборов. Они эффективно могут быть использованы для исследования газонаполненных систем, функционирующих в качестве трансформатора параметров ионного пучка.

Результаты, полученные при исследовании газонаполненной камеры SHIPTRAP, демонстрируют высокую эффективность и быстродействие подобного рода систем, что способствует дальнейшему их развитию.

Система SHIPTRAP эффективно может быть использована для индикации и ультравысокой сепарации весьма слабых радиоактивных источников (со скоростью счёта до нескольких Бк). В ядерно-физических экспериментах она служит идеальным инструментом, когда требуются высокопрецгоионные измерения масс короткоживущих нуклидов с временами жизни до 0.5 с, образуемых с сечениями вплоть до — 60 микробарн.

Структура, содержание и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, 8 глав, заключения, 4 приложений и включает 14 таблиц и 83 рисунка.

Во введении представлен обзор современного состояния и тенденций развития масс-спектрометров как на основе методики времени пролета, так и на базе ловушек Пеннинга. Поставлена общая задача исследований.

В первой главе представлены теоретические основы работы составных частей времяпролетного масс-спектрометра Орто-ВП МС: (1) ионные источники трех видов: электроспрей, ионный источник поверхностной ионизации и нерезонансный лазерный ионный источник, (2) линейная газонаполненная РЧ ловушка и (3) время пролетная база.

Вторая ¿лава посвящена описанию основных принципов работы масс-спектрометров на базе ловушки Пеннинга. Дано описание метода удержания ионов в ловушке Пеннинга и различные методы определения массы иона в ловушке Пеннинга.

В третьей гцаве приведено описание установки ЗН1РТЯАР. Дано описание ее составных частей: газонаполненной камеры, радиочастотного газонаполненного квадруполя, ловушки Пеннинга и Орто-ВП МС. Так как одной из задач автора являлось построение Орто-ВП МС, то в данной главе упор делается на подробное описание Орто-ВП МС и его составных частей. Установка БНГРТЛАР схематично приведена на Рис.1.

Газонаполненная

камера Банчер Ловушки Пеннинга

Рнс. 1. Схема установки ЗШРШАР

Четвертая глава посвящена экспериментальному исследованию свойств линейной газонаполненной РЧ ловушки и основных параметров Орто-ВП МС.

Представлена новая конструкция линейной РЧ ловушки, основанной на РЧ квадруполе ЬШАС II (РЕ ЗС1ЕХ патент). Было проведено детальное исследование её свойств для двух режимов

работы: непрерывного режима и режима баичирования. Исследовались следующие параметры: 1) энергетическое распределение ионов Св+, извлечённых из РЧ ловушки, как функция давления гелия в ней и как функция амплтуды РЧ поля, 2) время пролёта ионов Сб+ через РЧ ловушку как функция давления гелия, 3) вместимость РЧ ловушки и 4) энергетическое распределение ионов Сз\ извлечённых из РЧ ловушки, как функция их количества в ловушке. На Рисунках 2-6 результаты

данного исследования изображены графически.

ш

■г

Рис.2. Измеренная средняя кинетическая энергия ионов (левый график) и ширина (на полу высоте) энергетического распределения ионов (правый график), извлечённых из РЧ ловушки в непрерывном режиме, в зависимости от давления буферного газа в РЧ ловушке. Ошибки измерения меньше размера точек

0,2 0.3 04 0.1 0,в 0,7 ОД

Рнс.3. Измеренная средняя кинетическая энергия ионов (левый трафик) и ширина энергетического распределения ионов после охлаждения (правый график), извлечённых из РЧ ловушки в непрерывном режиме, как функция РЧ потенциала, приложенного к РЧ квадруполю. Ошибки измерения меньше размера точек

01.....■..... ...................1

5,0*10"1 1,0x10"1 1.5x10'2 2,0x1 ОТ* 2,5x102

давление гелия, мбар

Рис.4. Измеренное время пролета ионов через РЧ ловушку в зависимости от давлении* гелия в РЧ ловушке. Ошибки измерения меньше размера точек

1*10* 2x10° ■ 3x10°

число ионов цезия, инжектированных в РЧК

Рис.5. Экспериментальная зависимость числа ионов, накопленных в РЧ ловушке, от числа ионов, инжектированных в РЧ ловушку. Ионная вместимость РЧ ловушки (максимальное число ионов, которое можно накопить в РЧ ловушке) равна примерно 1.4*105 ионов и ограничивается влиянием пространственного заряда ионов в РЧ ловушке

0.0 4.0*10' 6.0x10' 1,2*10" 1,6x10'

число ионов цезия в ловушке

0,0 5,0x104 1,0x10* 1.5x10"

число ионов цезия в ловушке

Рис.б. Измеренные значения средней кинетической энергии (левый график), ширины энергетического распределения (правый график, непрерывная линия), а также результаты расчетов в коде ЙМКВД ширины энергетического распределения (пунктирная линия) ионов, извлечённых из РЧ ловушки в режиме банчнрования, как функция числа ионов в РЧ ловушка

Измеренное значение ширины энергетического распределения ионов Сэ* в непрерывном режиме равно примерно 0.1 эВ. В режиме банчнрования ширина энергетического распределения ионов Са* равна примерно 1.5 эВ и растёт с ростом числа ионов. Ёмкость РЧ ловушки равна — 105 ионов Сз+, время пролёта ионов Сз+ лежит в пределах 1 мс.

Исследование основных параметров Орто-ВП МС включало в себя исследование эффективности, массовой разрешающей способности и чуствительности Орто-ВП МС. В результате данного исследования было показано, что максимальная эффективность Орто-ВП МС равна ~ 3% в режиме банчнрования и ~ 1% в непрерывном режиме. Полученное максимальное массовое разрешение Орто-ВП МС составило 20000. Минимальная интенсивность пучка ионов на входе Орто-ВП МС, при которой отношение сигнала к шуму становится больше 2, равна примерно 0.2 иона в секунду (чуствительность Орто-ВП МС).

Пятая глава посвящена теоретическому исследованию свойств Орто-ВП МС. Изучалось влияние различных частей Орто-ВП МС на массовую разрешающую способность, эффективность и чувствительность масс-спектрометра и проводилось сравнение расчетных значений вышеупомянутых параметров масс-спектрометра с измеренными значениями, приведенными в четвертой главе. Было

показано, что расчетные значения хорошо согласуются с измеренными значениями.

Шестая глава посвящена детальному исследованию газонаполненной камеры установки 8Н1РТКАР. Были измерены эффективность и время извлечения радиоактивных нуклидов из газонаполненной камеры, а также влияние примесей в буферном газе (гелий) на эти параметры. Для этого использовались ионы отдачи 219Кп от а-распада откалиброванного, точечного радиоактивного источника изНа, установленного внутри нее. Для измерений эффективности и времени извлечения продуктов из газонаполненной камеры использовался поверхностно-барьерный детектор, смонтированный позади извлекающего РЧ квадруполя (РЧК). Для исследования примесей, извлечённых из газонаполненной камеры, записывались массовые спектры с помощью времяпролётного масс-спектрометра с ортогональным вытягиванием (Орто-ВП МС). На Рисунках 7—11 результаты данного исследования изображены графически.

расстояния (1 от источника до сопла (при г » 0). Прямая линия является результатом фитирования экспериментальных точек. Пунктирная линия представляет время извлечения, рассчитанное на основании формализма подвижности ионов (приведённая подвижность для в Не равна 18.5

см2/(сВ) )

5. £

1.1 1Л-0.90.9 -0.Т-О.в 0.5 0,4

Давление 1виия о камер«: ■ 40 мбэр * 65 мбар л 90 мОар

1 г з 4 в г. см <а»1бсм)

В 10 12 14 16

(1, СМ (г»0)

10 20 22 24

Рис. 3. Относительная эффективность извлечения ионов как функция

аксиального расстояния <1 источника ^Ла от выходного сопла (верхний график) и как функция радиального расстояния г (нижний график) от оси. Осевое электрическое поле было равно 10 В/см

0ч £ X Ф 1Г

о

т х л

б

0 X £0

1 <1> -8-9-О

32 30 28

1412-

{ *

1 1

1

100

40 50 60 70 80 90

Давление гелия, мбар

Рис. 9. Абсолютная эффективность извлечения ионов г19Пп как функция давления гелия в газонаполненной камере. Осевое электрическое поле равнялось 10 В/см

6000-

60 ao ioo 120 140 ieo iso гоо 220 Массовое число

Рис. 10. Типичный массовый спектр ионов, извлечённых из газонаполненной камеры перед тем, как она была отогрета. Изотопы ксенона поступают в газонаполненную камеру вместе с гелием

100 so

m О х

О 60 S

о

rizo

(20 130 140 150 <60 170 130 190 200 210 220 2Э0 240

Массовое число

Рис. П. Типичный массовый спектр нонов, извлечённых нз газонаполненной камеры после того, как камера была прогрета в течение 20 часов при 150°С. Использовался обычный гелий 4.6. Массовые области с А<120 и с А>240 не показаны, так как в них отсутствуют пики

Результаты показывают, что извлечение ионов из камеры происходит достаточно быстро по сравнению со скоростью нейтрализации, и нуклиды с периодами полураспада, превышающими 10 мс, доступны на установке SHIPTRAP для различного рода экспериментов.

Ожидаемая полная эффективность газонаполненной камеры, определяемая как произведение рассчитываемой эффективности остановки ионов в газе и измеряемой эффективности извлечения, равна примерно 10%. Данное значение можно сравнить со значением, измеренным в on-line режиме и равным примерно 5% [3]. Полная эффективность ограничивается низкой эффективностью остановки ионов при низких давлениях гелия и уменьшением эффективности извлечения ионов при высоком давлении. Усовершенствование РЧ воронки и извлекающего РЧК позволит увеличить рабочее давление гелия в газонаполненной камере с 50 мбар до 80-90 мбар для того, чтобы увеличить эффективность остановки с нынешних -25% до -80% без значительного уменьшения эффективности извлечения. Таким образом, можно увеличить полную эффективность газонаполненной камеры с 10% до 25-30%.

В режиме низкой интенсивности входного пучка, когда пространственный электрический заряд не оказывает воздействия на функционирование газонаполненной камеры, ионно-молекулярные реакции не ограничивают эффективность газонаполненной камеры. Прогревание камеры в течение 20 часов при температуре 150°С является достаточным для очистки камеры от органических соединений, таких как гидрокарбонаты и вода. Применение в газовой линии холодной ловушки, охлаждённой до температуры жидкого азота, позволяет существенно уменьшить концентрацию благородных газов в газонаполненной камере.

В присутствии интенсивного on-line пучка степень ионизации гелия может значительно отличаться от той, которая создавалась радиоактивным источником M3Ra. Это может приводить к существенно большим временам извлечения в связи с экранированием осевого электрического поля пространственным зарядом [4] и, как результат, к более низкой эффективности извлечения [3]. Таким образом, влияние эффектов нейтрализации и обмена зарядом на характеристики газонаполненной камеры необходимо исследовать в условиях on-line измерений на пучке установки SHIP.

В седьмой главе приводятся результаты первого on-line измерения массы 107Ag с помощью Орто-ВП МС. Оно было призвано показать способность Орто-ВП МС проводить измерения масс нуклидов в on-line режиме с относительно большой точностью. Статистическая точность определения массы ie7Ag в данном эксперименте равнялась примерно 5*10"7, что соответствует примерно 50 кэВ.

Восьмая глава посвящена описанию первых on-line измерений масс радиоактивных нуклидов, выполненных на установке SHIP TRAP. Исследовались нуклиды I44"I48Ho, ,46"14iEr, I47",4ifTm, 143-I4gDy, МЗТЬ и U7Tb. Массы нуклидов 144-14iHo, '^'^Er, 147Tm, l48Tm и U3Dy были впервые измерены в данном эксперименте, массы нуклидов 1 7"шНо, l44~l4SDy, 143ТЬ и 147ТЬ, известных ранее, измерялись в данном эксперименте для определения систематической ошибки. Исследуемые нуклиды были получены в реакции слияния-испарения на установке SHIP:

58Ni+А Мо->5S+A Yb'+xp+yn.

Мишень состояла на 95% из изотопа 92Мо и на 5% из остальных стабильных изотопов Мо. Сечения слияния-испарения для различных выходных каналов были подсчитаны с использованием компьютерного кода HIVAP [5]. Максимальным сечением порядка 100 мбарн обладает выходной канал t47Ho + Зр при энергии налетающего пучка примерно 4.36 А-МэВ (данная энергия использовалась в эксперименте). Остальные нуклиды образуются с сечениями порядка от одного до нескольких десятков миллибарн.

Интенсивность пучка 58Nil4+ равнялась 100 чнА (частиц наноАмпер). Толщина мишени 92Мо равнялась 670 мг/см2. При данных условиях на вход в газонаполненную ячейку SHIPTRAP поступало порядка 1000 полезных нуклидов в секунду (измерено с помощью кремниевого детектора перед газовой ячейкой). Так как SHIP не является масс-фильтром, то в газовую ячейку попадал коктейль из всех продуктов реакции.

Дефект масс для исследованных нуклидов представлен в Табл. Он рассчитывался по формуле

ME Ш[МЯШШ - А},

где А — атомное число нуклида, М^^и, — его атомная масса в аем (атомная массовая единица = 931.494 МэВ).

143Но, |47Ег и ,43ТЬ имеют долгоживущие изомерные состояния, масса которых отличается от массы основных состояний примерно на 100 кэВ. Эти два состояния не были разрешены в данном эксперименте, что привело к большой ошибке определения их масс.

Таблица

Значения масс исследуемых нуклидов (первая колонка), измереных в данном эксперименте. В третьей колонке приводится их сравнение с литературными значениями [б]. Значения, помеченные являются экстраполированными в [б]. В скобках указаны статистические погрешности измерений. Индексы СБ и К обозначают основное и изомерное состояния, соответственно

Нуклид Еэкспсрнмгн|7 кэВ А^^лвтсрятур» КЭВ МЕЭКСП£р"

,44Но -44610(9) -45196 (298) # 586(298)

'«Но -49121(8) -49183 (298)# 62(298)

'"Но -51239(8) -51568(196)# 329(196)

шНо -55759(6) -55837 (28) 78(29)

шНо -57969(62) ■ -58015 (129) 46(143)

146ЕТ -44323(8) -44712 (298) # 389(298)

147Ег -46609(38) -47050(298)# 441(300)

ШЕг -51486(12) -51651(196) # 165(196)

Ы7Тт -35975(7) -36365 (298) # 390(298)

|4*Тт -38772(12) -39272(40 Щ 500(401)

-52178(16) -52300 (200) # 122(201)

'«Оу1* -51851 (13) -51990 (200) # 139(200)

ШОу -56571(8) -56585(31) 14(32)

-58244(8) -58288 (46) 44(47)

-62556(8) -62554 (27) -2(28)

-64188(13) -64188(20) 0(24)

147Су15 -63451(9) -63438(20) -13(22)

<«Оу -67862 (9) -67860(11) -2 (14)

-60420 (51) -60434 (60) 14(78)

,47ТЬ -70750 (9) -70752 (12) 2(15)

Массы 148Но, |44"148Ву, 143ТЪ и И7ТЬ, измеренные в данном эксперименте, совпадают в пределах погрешности со значениями, полученными другими методами [6]. Значение массы 147Но, измеренной в данном эксперименте, отличается больше, чем на три стандартных отклонения, от значения, полученного в [7]. Массы девяти изотопов ""-'«Но, 146"|48Ег, 143Бу и 147-148Тт были измерены впервые.

В заключении приводится краткое описание полученных результатов, выносимых на защиту.

В приложениях даны подробные выводы формул, содержащихся в главах диссертации.

На защиту выносятся следующие результаты:

1. Создание времяпролбтного масс-спектрометра с ортогональным извлечением ионов, предназначенного для ядерно-физических исследований. Проведение детального экспериментального и теоретического исследования параметров Орто-ВП МС: его эффективности, разрешающей способности по массе, а также чувствительности для двух режимов его работы: непрерывного режима и режима банчирования.

Измеренное значение эффективности Орто-ВП МС равно - 1% и 3% в непрерывном режиме и режиме банчирования, соответственно. Максимальная разрешающая способность по массе, достигнутая на этом приборе, равна —20000. Чувствительность прибора достигает 0.2 иона в секунду. Измеренные значения находятся в хорошем согласии с расчетными значениями.

Использование Орто-ВП МС для исследования параметров газонаполненной камеры ЗН1РТКАР,

2. Проведение детального исследования ключевых параметров газонаполненной камеры ЭШРТЯАР, таких как время и эффективность извлечения ионов, в зависимости от давления гелия, градиента осевого электрического поля и положения ионов в камере. Исследование влияния химических процессов, обусловленных наличием примесей в камере, на характеристики камеры.

Полученное время извлечения ионов меньше, чем 10 мс. Эффективность извлечения ионов достигает значения 30%.

3. Проведение на установке SHIPTRAP первых on-line измерений масс радиоактивных нуклидов в области, непосредственно примыкающей к протонным излучателям. Были измерены массы следующих экзотических нуклидов: lb, JJy, Но, ы, 1т. Массы девяти из них измерены впервые. Статистическая погрешность определения масс лежит ниже значения 10 кэВ, что является типичным для ионных ловушек радиоактивных пучков последнего поколения и относится к сверхпрецизионным значениям для прямых измерений масс радиоактивных нуклидов.

Апробация работы

Результаты данной работы были представлены и доложены на следующих конференциях и семинарах:

1. Летняя физическая школа Ecole de Physique Les Houches, Франция, 2002.

2. Конференция немецкого физического общества (DPG)Hannover 2003.

3. Proceedings of the 51st ASMS Conference of Mass Spectrometry and Allied Topics, Montreal, Canada, 8.-12. June 2003.

4. HITRAP-Ioncatcher-Nipnet 4th joint collaboration meeting, Munich, 2005.

5. Конференция немецкого физического общества (DPG) Berlin, 2005.

6. Научный семинар отделения физики высоких энергий ПИЯФ РАН, 2006.

7. Научный семинар кафедры ядерной физики СПбГУ, 2006.

8. Конференция немецкого физического общества (DPG) Frankfurt, 2006,

9. International Workshop on Stopping and Manipulating of Ions, Gronmgen SMI-2006.

Публикации полученных результатов

Основные результаты, полученные в данной работе, опубликованы в следующих изданиях: 1. М. Weidenmflller, S.A. Elisseevetal., "Study of Cooling and Storage Properties of a Gas-Filled Linear Paul Trap Coupled to a Time-of-Flight Mass Spectrometer for Mass Measurements of Exotic Nuclei.",

Hyperfine Interactions 146/147 (2003) 219-224.

2. J.B. Neumayr, SA. Eliscev et а!.,

"The ion-catcher device for SHIPTRAP," Nucl.Inst.Meth. В 244 (2006) 489-500.

3. CA. Елисеев, M. Блок, А. Чодхури, 3. Ди, Ф. Херфурт, Х.-Ю. Клуге, Ю.Н. Новиков, В. Пласс, К. Раут, Г. К. Воробьёв. "Исследование извлечения радиоактивных продуктов из

газонаполненной камеры установки SHIPTRAP." ПрепринтПИЯФ-2663, Гатчин^2006, 13с.

4. С.А. Елисеев и А.Ф. Додонов.

"РЧ-квадруполь с геометрией электродов LINACII для охлаждения и банчирования пучков ионов." Препринт ПИЯФ-2664, Гатчина,2006, 17с.

Список цитированной литературы:

[1] J. Dilling et al., Hyperfine Interactions 127 (2000) 49M96.

[2] G. Münzenberg et al., Nucl. Instr. Meth. 161 (1979) 65-82.

[3] J.B. Neumayr, S.A. Eliseev et al., NIMB 244 (2006) 489-500.

[4] M. House et al., Nucl. Instr. Meth. В 187 (2002) 535-547.

[5] W. Reisdorf and M. Schaedel, Z. Phys. A343 (1992) 47-57.

[6] GAudi et al., Nuclear Phys. A729 (2003) 3-128.

[7] Y. A. Litvinov, PhD Thesis, Basic Nuclear Properties of Neutron-

Deficient Nuclei Investigated via High Precision mass measurements in the Element Range 36<Z<92, University of Gießen, Germany, May 2004.

Отпечатано в типографии ПИЯФ РАН

188300, Гатчина Ленинградской обл., Орлова роща Зак. 386, тир, 100, учгизд. л. 1; 31.10.2006 г.'

Введение.

Глава 1 Время-пролетные масс-спектрометры: теория.

1.1 Время-пролётная масс-спектрометрия.

1.2 Радиочастотный квадруполь: охлаждение и накопление ионов.

1.2.1 Введение.

1.2.2 Теория захвата и охлаждения.

1.3 Источники ионов.

1.3.1 Электроспрей.

1.3.2 Источник ионов щелочных и щёлочно-земельных металлов.

1.3.3 Лазерный источник иоиов.

Глава 2 Ловушки Пеппннга: Теория.

2.1 Основные принципы.

2.2 Возбуждение движения ионов.

2.2.1 Дипольное возбуждение.

2.2.2 Квадрупольное возбуждение.

2.2.3 Квадрупольное возбуждение с буферным газом.

2.3 Методики измерения масс.

2.3.1 Время-пролётный циклотронный резонанс.

2.3.2 Фурье-трансформ циклотронный резонанс.

Глава 3 Установка SHIPTRAP.

3.1 Экспериментальная установка.

3.1.1 Газонаполненная ячейка.

3.1.2 Газонаполненный РЧ квадруполь.

3.1.3 ПеннингМС.

3.1.4 Орто-ВП МС.

Глава 4 Экспериментальное исследование параметров

Орто-ВП МС.

4.1 Исследование охлаждения и удержания ионов в МС-квадруполе.

4.1.1 Непрерывный режим.

4.1.2 Режим банчирования.

4.2 Точность определения массы.

4.3 Исследование эффективности и массовой разрешающей способности Орто-ВП МС.

4.3.1 Эффективность Орто-ВП МС.

4.3.2 Разрешающая способность Орто-ВП МС по массе.

Глава 5 Теоретическое исследование Орто-ВП МС.

5.1 Разрешающая способность по массе.

5.2 Эффективность.

5.3 Перспективы улучшения характеристик Орто-ВП МС.

Глава 6 Экспериментальное исследование свойств газонаполненной ячейки установки SHIPTRAP.

6.1 Серия тестов, проведённых в ГСИ.

6.2 Серия тестов, проведённых на пучке ионов в режиме on-line.

6.2.1 Эффективность газонаполненной ячейки в зависимости от интенсивности первичного пучка ионов серебра.

6.2.2 Изучение химических реакций, происходящих в газонаполненной ячейке во время торможения первичного пучка ионов серебра.

Глава 7 On-line измерения массы 107Ag.

Глава 8 Первые on-line прецизионные измерения масс на SHIPTRAPe.Ill

8.1 Метод получения исследуемых нуклидов на SHIP.

8.2 Измерения масс в ловушке очистки.

8.3 Измерения масс в измерительной ловушке методом ВПЦР.

8.4 Компиляция результатов эксперимента.

8.5 Обсуждение результатов эксперимента.

Прецезиопные измерения масс нуклидов очень валены во многих научных дисциплинах: в физике, биохимии, медицине, археологии и науке об окружающей среде. В ядерной физике измерения масс нуклидов важны для проверки ядерных моделей. Зная массу нуклида, можно определить энергию связи ядра. Измерения масс обеспечивают более глубокое знание ядерного взаимодействия между нуклонами, составляющими ядро. В ядерной астрофизике измерения масс экзотических нуклидов необходимы для нашего понимания синтеза элементов и процесса энерговыделепия в звёздах. Методы измерения масс широко используются в трэйс-анализе ядовитых веществ в окружающей среде. Течеискатели и анализаторы остаточного газа в вакуумных установках также основаны на принципах измерения масс.

Наиболее прецезионные методы измерения масс, применяемые в ядерной физике основаны на определении времени пролета (ВП), частоты вращения (ЧВ) или циклотронной частоты (ЦЧ) иона в масс-спектрометрах. В паши дни существуют несколько научных центров таких как, например, ГСИ ( GSI), ЦЕРН (CERN), ГАНИЛ (GANIL), AHJI (ANL) и др., в которых используются выше упомянутые методики. ЧВ-метод реализован в ГСИ на накопительном кольце (ESR) (Шотки масс-спектрометрия SMS [1] и изохронная масс-спектрометрия IMS [2]) для продуктов взаимодействия релятивистких ионов с мишенью. В ГАНИЛе ВП-методика применяется на Second Separated-Sector Cyclotron (CSS2) и на Spectrometre a Perte d'Energie du Ganil (SPEG) [3,4]. ЦЧ-методика используется на MISTRAL [5] и в Penning traps ISOLTRAP [6,7] на ISOLDE (CERN), на SHIPTRAP [8,9] в GSI, в Canadian Penning Trap (CPT), спаренным с Argonne Tandem Linac Accelerating System (ATLAS) at ANL [10], и во многих других лабораториях мира. Наибольшая точность измерения масс порядка 10"8 для радиоактивных нуклидов и 10"11 для стабильных ядер достигнута, соответственно, на ISOLTRAP и SMILETRAP.IMS при умеренной разрешающей способности имеет доступ к очень короткоживущим нуклидам.

Кроме выше упомянутых методик, существует класс относительно небольших (транспортабельных) масс-спектрометров, основанных на ВП-методике. Имея точность определения масс экзотических ядер и доступ к короткоживущим нуклидам, сравнимые с методами, упомянутыми выше, данные масс-спектрометры способны проводить измерения одновременно широкого спектра масс. Такие универсальные масс-спектрометры (TOF MS) интенсивно используются во многих научных областях. Первое упоминание TOF MS датируется концом 40-ых годов прошлого века [11]. Вили (Wiley) и МакЛарен (McLaren) в 1955 [12] построили линейную систему с массовым разрешением порядка 100. Низкое массовое разрешение, отсутствие электроники способной работать в наносекундном диапазоне и отсутствие подходящих детекторов явились причинами очень медленного развития TOF MS в течении последующих двух десятилетий. Вторую жизнь в TOF MS в 80-ых годах вдохнули несколько прорывов в дизайне TOF MS, развитие микрокапальных пластинок, усовершенствование электроники и изобретение новых методов ионизации. Применение двухступенчатых ионных рефлекторов Мамыриным [13] и безсеточпых рефлекторов Вольником (Wollnik) и Пядаза (Piyadasa) [14,15] в TOF-MS увеличило массовую разрешающую способность до нескольких тысяч. Изобретение метода ортогональной экстракции Додоновым [16,17] позволило увеличить чуствительность TOF-MS без ухудшения массового разрешения.

Для регистрации ионов в TOF-MS широко используются детекторы на основе микрокапальных пластинок (МКП) [18,19,20]. Такие МКП детекторы обычно обеспечивают ширину пика порядка одной наносекунды для одиночного иона.

Для обработки сигналов с детектора наиболее подходят время-цифровые преобразователи (ВЦП) из-за их высокого временного разрешения порядка 100 пс и малого мертвого времени порядка нескольких наносекунд.

Изобретение МАЛДИ (MALDI: matrix assisted laser desorption/ionization) [21] и электроспрэя ЭСИ (ESI) [22,23] привело к революции в масс-спектрометрии для биологических исследований.

Как отмечалось выше, в последнее время получили широкое распространение ионные ловушки типа Пеннинга, позволяющие производить высокопрецизионные измерения масс нуклидов. Одной из таких установок является SHIPTRAP, представленная в данной диссертации. SHIPTRAP состоит из двух масс-спектрометров: ловушки Пеннинга (Penning trap) и времепи-пролётного масс-спектрометра с ортогональным вытягиванием ионов Орто-ВП МС (Ortho-TOF MS). Целью данной работы явилось:

1. Создание время-пролётного масс-спектрометра с ортогональным извлечением ионов, предназначенного для ядерно-физических исследований. Проведение детального экспериментального и теоретического исследования параметров Орто-ВП МС: его эффективности, разрешающей способности по массе, а также чуствительности для двух режимов его работы: непрерывного режима и режима банчирования. Использование Орто-ВП МС для исследования параметров газонаполненной ячейки SHIPTRAP.

2. Проведение детального исследования ключевых параметров газонаполненной ячейки SHIPTRAP, таких как время и эффективность извлечения ионов, в зависимости от давления гелия, градиента осевого электрического поля и положения ионов в ячейке. Исследование влияния химических процессов, обусловленных наличием примесей в ячейке, на её характеристики.

3. Проведение на установке SHIPTRAP первых on-line измерений масс радиоактивных нуклидов в области, непосредственно примыкающей к протонным излучателям. Были измерены массы следующих экзотических нуклидов: 14 '147Tb, 143"148Dy, 144"148Но, 146" 148Ег, 147'148ТШ.

Представленная диссертация состоит из введения, 8 глав, заключения, 4 приложений и включает 14 таблиц и 83 рисунка.

Вывод:

МС.

Глава 5

Теоретическое исследование Орто-ВП МС

Орто-ВП МС, как и большинство масс-спектрометров, характеризуется четырьмя основными параметрами: (1) разрешающей способностью по массе, (2) полной эффективностью, (3) точностью определения массы и (4) быстродействием.

5.1 Разрешающая способность по массе

Разрешающяя способность по массе Орто-ВП МС Rjyj определяется пространственным распределением ионов в модуляторе. Идеальная разрешающая способность по массе Орто-ВП МС рассчитывалась аналитически на основе Выр.(П110,П115) и Рис.Ш-З (Приложение 1). Рассчетный пакет Mathematica 3.0 использовался для решения данных уравнений. На Рис.П13 (Приложение 1) представлена разрешающяя способность по массе как функция ширины пучка ионов в модуляторе.

Принимая во внимание реальную ширину пучка в модуляторе порядка 2 мм, получаем RMJdear >30000.

Тем не менее такой высокой разрешающей способности по массе Орто-ВП МС нельзя достичь на практике. Факторами, ограничивающими разрешающюю способность по массе, являются: (1) время разворота (Rjyj turn), (2) ограничение разрешающей способности по массе МКП-детектором (Rjvj мер ), (3) стабильность источников питания высокого напряжения ( Rjvip.s.) и (4) ограничение разрешающей способности по массе, вызванное разделяющими сетками ( RMgrids).

Предполагая, что данные ограничивающие факторы независимы друг от друга, можно выразить реальнуюразрешающую способность по массе Rjyj геа| следующим образом: kM real

RMideal, R Mturn ,

RMMCP ) k R Mgrids /

5D

Предел на разрешающюю способность по массе из-за времени разворота можно выразить следующим образом (Выр.(112)): kМ turn t(z0) t(z0)QE|

2At„

4MAv.

52) где t(zo) - время пролета, соответствующее средней позиции zo иона в модуляторе. Все остальные параметры в Выр.(52) определены в Выр.(112). Ширину распределения ионов по скоростям в модуляторе в z-направлении Avz можно выразить через кинетическую энергию ионов в модуляторе и угловое распределение а ионов в накопителе в направлении, перпендикулярном z-направлению:

-- г Щ г V„K, V,K t .-.У

Avz

ГГ— M/Q ^-K*sina (5J)

Так как для a«l sina«a, то кинетическая энергия К» Кх, и Выр.(53) приводится к следующему виду:

Ду2

Комбинируя Выр.(52) и Выр.(54), можно получить t(zp)QE) . 1 (5 5)

Для типичных значений t(zo)( Cs+) = 33700 не, Кх =12 эВ, М =132.9 аме., Q =1.6*10"19 , Е( = 166.67 В/мм, получаем для Rjyj turn'

Начальная ширина углового распределения (рад)

Рис.5.1: Предел на массовое разрешение Орто-ВП МС RM tum из-за наличия у ионов в накопителе распределения по скоростям в z-направлении (Рис.13(с)), рассчитанный по Выр.(55) и Выр.(56).

Ионы, охлажденные в МС-квадруполе, имеют квази-тепловое распределение со средней кинетической энергией порядка 0.1 эВ, и они извлекаются из МС-квадруполя со средней кинетической энергией Кх =12 эВ. Таким образом, угловое распределение ионов после МС-квадруполя равно а =£«0.1 [рад] (57) V

В соответствии с Рис.5.1 при данном значении предел на массовое разрешение из-за наличия у ионов в модуляторе распределения по скоростям в z-направлении RM lum равен примерно 10000. Чтобы увеличить RMmm> между МС-квадруполем и модулятором помещается одиночная линза (Рис.3.5). Одиночная линза конвертирует z-компоненту скорости ионов в пространственную ширину, которая в свою очередь компенсируется до некоторой степени (Рис.П13). Схематично одиночная линза и модулятор представлены на Рис.5.2.

Одиночная линза

Щель 2

Модулятор

Рис.5.2: Схематичный вид одиночной линзы и модулятора в Орто-ВП МС.

Пучок

ИОНОВ

Из ионной оптики [65] известно, что одиночная линза описывается в первом приближении, как тонкая линза. Фокусное расстояние тонкой линзы может быть подсчитано по формуле [65]

1=-U±, (5 8) f 1, 12' где f - фокусное расстояние линзы, - расстояние между объектом и линзой и 12 расстояние между изображением и линзой. Чем длиннее фокусное расстояние линзы, тем меньше угловое распределение пучка после линзы. Из Выр.(56) видно, что RMtum ^ 20000, когда а2 s 0.05 рад.

В данном случае диаметр пучка в модуляторе превышает 5 мм, и идеальное массовое разрешение очень низкое (порядка 2500). Чтобы уменьшить диаметр пучка в модуляторе, перед модулятором помещается щель шириной 2 мм (щель 2). Это приводит к уменьшению эффективности Орто-ВП МС. Таким образом, необходим компромисс между высокой эффективностью и высоким массовым разрешение.

МКП-детектор:

В Орто-ВП МС используется шевронный тип МКП-детектора. Такой детектор состоит из двух микроканальных пластин (МКП). МКП хакрактеризуется двумя геометрическими параметрами: (1) диаметром канала D и (2) углом наклона канала 0. На Рис.5.3 приведен схематичный вид канала МКП.

Рис.5.3: Схематичный вид канала микроканальной пластинки (МКП). D-диаметр канала, 0-угол наклона канала, а-угол соударения ионов с детектором, L-максимальная длина пробега ионов в канале.

Чтобы получить предел на массовое разрешение вследствие применения МКП-детектора, рассмотрим два иона, которые ударяют детектор в разных местах (Рис.5.3), и, как следствие, в разное время. Разница во времени соударения с детектором Atjyfcp можно выразить следующим образом (Рис.5.3):

Ион 1

Ион 2

59) где а - угол, под которым ион соударяется с детектором, Kjon- кинетическая энергия иона при соударении и М - масса иона.

Ионы соударяются с детектором под углом а порядка 0.045 рад.

Угол наклона канала 0 и диаметр канала D для коммерческих МКП лежат в пределах 5 -15° и 5 -15 /лм, соответственно [59,66].

Предел на массовое разрешение вследствие применения МКП-детектора выражается следующим образом: kM МСР =

2М

МСР

510) где t и AtMCP пропорциональны Vm . Таким образом, Rm МСР не зависит от массы иона. На Рис.5.4 приводится рассчитанная зависимость предела на массовое разрешение, вызванного применением МКП, как функция трех параметров: 0, D и Kion

Для МКП, использующихся в Орто-ВП МС, три выше упомянутые параметра имеют следующие значения: 0 = 8°, D=10 /лт, Kjon=600(bB

Подставляя данные значения в Выр.(59), получаем, что предел на массовое разрешение, вызванный применением МКП, примерно равен 30000. Есть три способа увеличить Rm МСР: (0 использование МКП с меньшим диаметром канала, (2) использование МКП с большим углом наклона и (3) увеличение кинетической энергии ионов при соударении к МКП.

В рассматриваемом Орто-ВП МС используются большие квадратные МКП. Ассортимент таких коммерческих МКП ограничен МКП со следующими параметрами: 0 = 8-12° и D=10-15 /хм. Единственным способом увеличить Rm МСР остается увеличение кинетической энергии ионов. При Kjon=20000 эВ предел на массовое разрешение увеличивается до 65000.

9x104 8x104 7x104 о. о 6x104 5x104 4x104 3x104 2x104 1x104 -,

Кио=6000 эВ

--1-1-1- в=бР —1-i-1-1-1—(

10

12

14

1,8x10s-

1,6x10?-

1,4x10s-

CL

О 1,2x10s-

Ц

1 1,0x10s-

8,0x10*

6,0x10* -

4,0x10*-

2,0x10* -

Кион=20000 эВ

D (jiM)

Рис.5.4: Рассчитанная зависимость предела на массовое разрешение, вызванного применением МКП, как функция трех параметров: 0, D и Кион. (Выр.(59) и Выр.(510)).

Стабильность высоковольтных источников питания:

В соответствии с Выр.(113) время пролета ионов в анализаторе зависит от напряжений, приложенных к электродам модулятора, ускорителя и рефлектора. Временная нестабильность данных потенциалов вызывает неопределенность времени пролета ионов, стартовавших в разное время, и, таким образом, приводит к уширению линий времени пролёта, то есть накладывает предел на разрешающую способность по массе Орто-ВП МС. Варьирование электрических полей Ei , Ej, Ез, Е4 в Выр.(113) дает числовое значение предела на разрешающую способность по массе RMp.s., как функцию напряжений U^ U3 и U4 (Ui=lj Ei, U2-I2 ^2, из=1з Ез и U4H4E4). На Рис.5.5 данная зависимость представлена графически [58]. Выше упомянутым методом варьирования можно получить:

5П) где к=2,3 или 4, и

Стабильность источников питания (AU/U)

Рис.5.5: Рассчитаный предел на массовое разрешение, вызванный нестабильностью напряжений, приложенных к электродам анализатора Орто-ВП МС [58]

Источники питания, используемые в Орто-ВП МС имеют стабильность 2*10 что соответствует 50000 для предела на массовое разрешение RMp.s

Сетки:

Как уже было упомянуто, анализатор времени пролета Орто-ВП МС состоит из пяти зон с однородными электрическими полями, разделенными сетками [58]. Из теории ионной оптики [67] известно, что индивидуальная ячейка такой сетки ведет себя как линза с фокальной длиной, равной где Ко - кинетическая энергия ионов, пересекающих сетку, Ej и - силы электрических полей по обе стороны от сетки. Таким образом, сетка искажает движение иона, увеличивая неопределенность времени пролета ионов. Детальный Монте-Карло расчет влияния сетки на движение иона приводится в работе [58]. В данной работе выводится предел на массовое разрешение, накладываемый влиянием сетки на движение иона R.Mgrids, как функция расстояния между ячейками сетки Рис.5.6. В рассматриваемом Орто-ВП МС применяются сетки с расстоянием 0,5 мм. В соответствии с Рис.5.6 Rm grids для рассматриваемого случая примерно равно 240000.

Т 1 ' 1 1 I 1 1 ' 1 I 1 1 ' ' г

0,0 0,5 1,0 1,5 2,0

Расстояние между ячейками сетки (мм)

Рис.5.6: Предел на массовое разрешение, накладываемый влиянием сетки на движение иона RMgrid« как функция расстояния между ячейками сетки.

В Таблице 5.1 приведены все пределы на массовое разрешение, рассмотренные выше. Подставляя числовые значения для пределов на массовое разрешение из Таблицы 5.1 в Выр.(51), получаем, что Rp^ real примерно равно 19000. Измерение массового разрешения Орто-ВП МС, выполненное с изотопами свинца (Ил.(4.15)), дает значение 20000. Рассчитанное и померянное массовые разрешения находятся в согласии друг с другом.

Заключение

Настоящая работа посвящена разработке и развитию методов, позволяющих проводить прецизионные измерения масс нуклидов. Особое место среди них занимает время-пролётная методика, связанная с использованием ионных ловушек для радиоактивных нуклидов. Был создан время-пролётный масс-спектрометр с ортогональным извлечением ионов (Орто-ВП МС). Идея ортогонального время-пролётного анализа по массам, восходящая к молекулярной спектроскопии, была впервые успешно реализована в настоящей работе для целей ядерно-физических исследований. Проведено детальное экспериментальное и теоретическое исследование параметров Орто-ВП МС.

Орто-ВП МС был впервые использован в качестве диагностического прибора для проведения детального исследования ряда важных параметров газонаполненной ячейки SHIPTRAP, обеспечивающих как быстродействие, так и высокую эффективность прибора в совокупности с высоким массовым разрешением. Хотя установка SHIPTRAP, базирующаяся на сепараторе SHIP в GSI, по замыслу предназначена для измерения масс тяжёлых и сверх-тяжёлых нуклидов, проведённые в настоящей работе исследования способствовали прямым измерениям масс средне-тяжёлых нуклидов, в том числе экзотических. На установке SHIPTRAP были проведены первые on-line измерения масс радиоактивных нуклидов в области, непосредственно примыкающей к протонным излучателям.

На защиту выносятся следующие результаты:

1. Создание время-пролётного масс-спектрометра с ортогональным извлечением ионов, предназначенного для ядерно-физических исследований, и проведение детального экспериментального и теоретического исследования его параметров. Исследована эффективность, разрешающая способность по массе, а также чуствительность Орто-ВП МС в непрерывном режиме и режиме банчирования. Измеренное значение эффективности Орто-ВП МС равно ~1% и 3% в непрерывном режиме и режиме банчирования, соответственно. Максимальная разрешающая способность по массе, достигнутая на этом приборе, равна ~20000. Чуствительность прибора достигает 0.2 иона в секунду. Измеренные значения находятся в хорошем согласии с расчетными значениями.

Было показано, что при увеличении разрешающей способности эффективность Орто-ВП МС уменьшается. Выбор между высокой эффективностью и высокой разрешающей способностью зависит от тех целей, которые преследуются в эксперименте.

Минимальная интенсивность пучка ионов, поступающего на вход Орто-ВП МС, работающего в режиме максимальной эффективности, равна примерно 0.2 иона в секунду. Этот предел обусловлен шумовыми отсчётами МКП-детектора, используемого в Орто-ВП МС.

Было проведено детальное исследование основных параметров радиочастотного квадруполя Орто-ВП МС: давления гелия, оптимального для работы Орто-ВП МС, времени пролёта ионов через радиочастотный квадруполь, его ионной ёмкости. Оптимальное давление лежит в области 102 мбар, при котором время пролёта ионов через квадруполь примерно равно 1 мс. Ионная ёмкость превышает 105 однозарядных ионов. Важность данного исследования обуславливается той ключевой ролью, которую выполняет радиочастотный квадруполь в Орто-ВП МС.

2. Проведение детального исследования ключевых параметров газонаполненной ячейки SHIPTRAP с использованием Орто-ВП МС.

Было исследовано время и эффективность извлечения ионов в зависимости от давления гелия, градиента осевого электрического поля и положения ионов в ячейке, а также исследовано влияние химических процессов, обусловленных наличием примесей в ячейке, на её характеристики. Полученное время извлечения ионов меньше, чем 10 мс. Эффективность извлечения ионов достигает значения 30%.

3. Проведение на установке SHIPTRAP первых on-line измерений масс радиоактивных нуклидов в области, непосредственно примыкающей к протонным излучателям.

Были измерены массы следующих экзотических нуклидов: 143,I47Tb, 143'I48Dy, |44" |48Но, 14°'14 Er, I47'I48Tm. Массы девяти из них измерены впервые. Впервые измерена масса протонного излучателя I47Tm. Статистическая погрешность определения масс для большинства нуклидов лежит ниже значения 10 кэВ, что является типичным для ионных ловушек радиоактивных пучков последнего поколения и относится к сверхпрецизионным значениям для прямых измерений масс радиоактивных нуклидов, достигнутых к настоящему времени.

1. В. Franzke, "The heavy ion storage and cooler ring project ESR at GS1., Nucl. Instrum. Methods В 24/25 (1987) 18-25

2. M. Ilausmann et al. "First isochronous mass spectrometry at the experimental storage ring ESR ",Nucl. Inst. And Meth. A 446 (2000) 569-580

3. L. Bianclii, B. Fernandez, J. Gastebois, A. Gillibert, W. Mittig, and J. Barrette,

4. SPEG: An energy loss spectrometer for GANIL ", Nucl.Instrum. Methods A276 (1989) 509520

5. G. Bollen et al., "First absolute mass measurements of short-lived isotopes ", Hyp. Int. 38 (1987) 793-802

6. F. Herfurth et al ."Mass measurements and nuclear physics-recent results from ISOLTRAP", J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 36 (2003) 931-939

7. A. E. Cameron, D. F. Eggers Jr., "An Ion "Velocitron" ", Rev. of Sci. Instrum., Vol. 19 (1948) 605-607

8. W. C. Wiley, I. II. McLaren, "Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution", Rev. of Sci. Instrum., 26(1955) 1 150-1156

9. B. A. Mamyrin, V. I. Karataev, D. V. Shmikk, V. A. Zagulin," The Mass-Reflection, a New Non-Magnetic Time-of-Flight Mass Spectrometer with High Resolution ", Soviet Phys., JEPT, Vol.37 (1973) 45-48

10. A. Casares, A. Kholomeev, N. Nankov, R. Roll, H. Roscnbauer, II. Wollnik, Proc. 47th ASMS Conf., Dallas, (1999)

11. С. K. G. Piyadasa, P. Haakenson, T. R. Ariyaratne, "A high resolving power multiple reflection matrix-assisted laser desorptionJionization time-of-flight mass spectrometer", Rapid Commun. Mass Spectrom., 13(1999) 620-624

12. A. F. Dodonov, I. V. Chernuslievich, T. F. Dodonova, V. V. Raznikov, V. L. Tal'rose, Inventor's Certification No. 1681340A1, USSR, Feb. 15 (1987)

13. A. F. Dodonov, I. V. Chernushevich, V. V. Laiko, "Atmospheric pressure ionization time-of-flight mass spectrometer", 12th-International Mass Spectrometry Conference, Amsterdam, book of abstracts, TuA-D20 (1991) 153

14. J. L. Wiza, "MicroChannel plate detectors", Nucl. Instrum. And Meth., Vol. 162 (1979) 587-601

15. P. Wurz and L. Gublcr, "Impedance-matching anode for fast timing signals", Rev. Sci. Instrum., 65(4) (1994) 871-876

16. С. K. Meng, M. Mann and J. B. Fenn, Zeitschrift fuer Physik D: Atoms, Molecules and Clusters, 10 (1988)361-368

17. J. B. Fenn et al., "Electrospray Ionization for Mass Spectrometry of Large Biomolecules", Science, 246 (1989) 64-7121. "Mass Spectrometry Reviews", Wiley InterScience Vol. 19, Number 2 (2000)

18. J. H. J. Dawson and M. Guilhaus (inventors), Australian Provisional Patent, PI6079 Unisearch Limited, Dec. (1987)

19. J. M. Grundwucrmer, M. Boeniscli, G. R. Kinsel, J. Grotcmeycr and E. W. Sclilag,

20. High-resolution mass spectrometry in a linear time-of-flight mass spectrometer•", Inter. J. of Mass Spectr. and Ion Proc., 131 (1994) 139-148

21. R. B. Opsal, K. G. Owens and J. P. Rcilly, "Resolution in the linear TOF mass spectrometer, Anal. Chem. 57 (1985) 1884-1889

22. W. Paul and H. Steinwcdcl, Z. Naturforsch, 8a (1953) 448-450

23. R. F. Post, Univ. Calif. Radiat. Lab. Rep. U. C. R. L. 2209, 1953

24. P. II. Dawson,ed., "Quadrupole Mass Spectrometry and Its Applications", Elsevier scientific publishing company, North-Holland, Amsterdam, (1976)

25. D. J. Douglas and J. B. French, "Collisional Focusing Effects in Radio Frequency Quadrupoles", J. Am. Soc. Mass. Spectrom. 3 (1992) 398-408

26. R. B. Moore, S. Gulick, "The Transfer of Continuous Beams and Storage Ring Beams into Electromagnetic Traps", Physica Scripta, Vol.T22 (1988) 28-35

27. A. N. Krutchinsky, I. V. Chernushevich, W. Ens, V. L. Spicer, K. G. Standing,

28. Proceedings of the 43rd ASMS Conference of Mass Spectrometry and Allied Topics, (1995) 12')3.'. A. N. Krutchinsky, I. V. Chernushevich, YV. Ens. V. L. Spicer, K. G. Standing,

29. Collisional Damping Interface for an Electrospray Ionization Time-of-Flight Mass Spectrometer", Journal of American Society of Mass Spectrometry, 9 (1998) 569-579

30. V. Kozlovsky, Doctor Thesis, "Development of methods for investigation of ions extractedfrom solutions into gaseous phase with help of a high-resolution time-offlight mass spectrometer ", Chernogolovka, 1999

31. Original: В. Козловский, кандидатская диссертация, "Разработка методов исследования экстрагированных из раствора в газовую фазу ионов с помощью время-пролётного масс-спектрометра высокого разрешения ", Черноголовка, 1999)

32. А. V. Tolmachev, I. V. Chcrnushcvich, A. F. Dodonov, K. G. Standing. "Acollisional focusing ion guide for coupling an atmospheric ion source to a mass spectrometer", Nucl. Instr. And Meth. In Phys. Res., В 124 (1997) 112-119

33. R. E. March and R. J. Hughes, "Quadrupole Storage Mass Spectrometry", Wiley-Interscience, New-York, (1989) 332-333

34. A. V. Tolmachev, I. V. Chernushevich and K. G. Standing, Proceedings of the 45lh ASMS Conference on Mass Spectrometry and Allied Topics, 1997

35. V. L. Talrose, Pure Appl. Chem. 5 (1962) 455

36. J. Gieniec, L. L. Mack, K. Nakamae, C. Gupta, V. Kumar, M. Dole, "Electrospray Mass Spectroscopy of Macromolecules: Application of an Ion-Drift Spectrometer•", Biomedical Mass Spectrometry, (1984) 259-268

37. J. B. Fenn "Ion formation from charged droplets: roles of geometry, energy, and time", Journal of the American Society for Mass Spectrometry, 4 (1993) 524-535

38. L. Rayleigh, Philos. Mag, 14 (1882) 184

39. L. Valyi, "Atom and ion sources", A Wiley-Interscience publication, New-York, (1977) 46-51

40. L. S. Brown, G. Gabriese, "Geonium theory: Physics of a single electron or ion in a Penning trap", Rev. Mod. Phys. 58 (1986) 233-311

41. G. Bollen et al., "The accuracy of heavy-ion mass measurements using time offlight-ion cyclotron resonance in a Penning trap", J. Appl. Phys. 68 (1990) 4355-4374

42. M. Konig ct al., "Quadrupole excitation of stored ion motion at the true cyclotron frequency", Int. J. Mass Spectr. Ion Proc. 142 (1995) 95-116

43. G. Savard ct al., "A new cooling technique for heavy ions in a Penning trap", Phys. Lett. A 158 (1991) 247-252

44. F. Herfurth, PhD Thesis, "A new ion beam cooler and buncher for ISOLTRAP and mass measurements of radioactive argon isotopes", University of Heidelberg, Germany, May 2001

45. M. B. Comisarow and N. M. M. Nibbering, "Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry", Int. J. Mass Spectr. Ion Proc, 72 (1986) 1-2

46. S. Stahl, PhD Thesis, "Aujbau eines Experimentes zar Bestimmiing elektronischer g-Faktoren einzelner wasserstoffahnlicher Ionen", University of Mainz, Germany, 1998

47. Horowitz and Hill, uArt of Electronics" , Cambridge University Press, 1989

48. G. Sikler, PhD Thesis, uMassenspektrometrie kurzlebiger Sr- und Sn-Isotope und Aujbau der SHIPTRAP-Penningfallen", University of Heildelberg, Germany, February 2003

49. J. Neumayr et al., "The ion-catcher device for SHIPTRAPNucl. Instrum. Methods B244 (2006)489-500

50. D. Rodriguez, PhD thesis, "л Radiofrequency quadrupole buncher for accumulation arc! cooling of heavy radionuclides at SHIPTRAP and high precision mass measurements on instable krypton isotopes at ISOLTRAP", University of Valencia, Spain, June 2002

51. A. F. Dodonov and V. V. Laiko "Resolution and spectral-line shapes in the reflection time-of-flight mass spectrometer with orthogonally injected ions", Rapid Comm. In Mass Spectr., Vol. 8(1994) 720-726

52. Zlien Zhou, Doctor Thesis, "A High Mass Resolving Power Time-of-Flight Mass Spectrometer with Orthogonal Extraction and a Gas-Filled Radio Frequency Quadrupole Interface", JLU Giessen, 2000

53. PROXITRONIC, hiip:/Avww.proxitronie.de (9.04.2004)

54. J. U. Hasted, "Physics of atomic collisions", Second Edition, 1972

55. II. S. VV. Masscy, "Collisions between atoms and molecules at ordinary temperatures",Rep. Prog. Phys. 12 (1949) 248-269

56. J. A. Rutherford and D. A. Vroom, "Charge transfer cross sections for Hg +, Xe +, and Cs + in collision with various metals and carbon", J. Chem. Phys. 74 (1981) 434-44163. hllp;//chemlah.pc.mancopa.edu/periodic/delaull.html (9.04.2004)

57. B. S. Dzclepov, "Analysis methods of complex decay schemes", Science, Leningrad 1974

58. Original: Б. С. Джелепов, "Методы разработки сложных схем распада", Наука, Ленинград 1974)

59. II. WoIInik, "Optics of Charged Particles, Academic Press", Inc., 1987

60. Del Mar Ventures. hllp://\v\v\v.scincr.eom/MCP/ (9.04.2004)

61. А. V. Tolmachcv, II. R. Udseth, and R. D. Smith, "Charge Capacity Limitations of Radio Frequency Ion Guides in Their Use for Improved Ion Accumulation and Trapping in Mass Spectrometry",Anal. Chem., 72 (2000) 970-978

62. М. Iluysc, М. Facina, Y. Kudryavtsev, P. Van Duppen, ISOLDE collaboration,1.tensity limitations of a gas cell for stopping, storing and guiding of radioactive ions", Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 187 (2002) 535-547

63. W. Rcisdorf, "Analysis of Fissionability Data at High Excitation Energies", Z. Phys., A 300(1981)227-238

64. G.Audi ct al., "The NUBASE evaluation of nuclear and decay properties", Nuclear Phys, A729 (2003)3-128

65. Y. A. Litvinov, PhD Thesis, "Basic Nuclear Properties of Neutron-Deficient Nuclei Investigated via High Precision mass measurements in the Element Range 36<Z<92", University of GieBen, Germany, May 2004

66. Yu. N. Novikov ct al., "Mass mapping of a new area of neutron-deficient suburanium nuclides'", Nucl. Phys. A697 (2002) 92-106