Размерно-селективная оптическая спектроскопия электронных и колебательных состояний полупроводниковых квантовых точек

Кручинин, Станислав Юрьевич

Автореферат диссертации на тему "Размерно-селективная оптическая спектроскопия электронных и колебательных состояний полупроводниковых квантовых точек"

Санкт-Петербургский государственный университет информационных, технологий, механики и оптики

На правах рукописи

Кручинин Станислав Юрьевич

Размерно-селективная оптическая спектроскопия электронных и колебательных состояний полупроводниковых квантовых точек

01.04.05 - оптика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург - 2008

003450688

Работа выполнена в Санкт-Петербургском государственном университете информационных технологий, механики и оптики.

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук Федоров Анатолий Валентинович,

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук Данилов Владимир Васильевич, кандидат физико-математических наук Рождественский Юрий Владимирович

Ведущая организация:

Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова.

Защита состоится 11 ноября 2008 г. в^"часов 50 минут на заседании диссертационного совета Д 212.227.02 при Санкт-Петербургском государственном университете информационных технологий, механики и оптики, расположенном по адресу: 197101, г. Санкт-Петербург, Кронверкский пр., д. 49.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке СПбГУ ИТМО.

Автореферат разослан 10 октября 2008 г.

Отзывы и замечания по автореферату в двух экземплярах, заверенные печатью, просьба высылать по вышеуказанному адресу на имя ученого секретаря диссертационного совета.

Ученый секретарь диссертационного совета,

д. ф.-м. н., профессор

С. А. Козлов

Общая характеристика работы

Актуальность работы. В настоящее время большое внимание уделяется исследованию структур с квантовыми точками. Интерес к этим объектам обусловлен их уникальными физическими свойствами и возможностью изготовления на их основе оптоэлектронных приборов, например, высокоэффективных инжекционных гетеролазеров и светодиодов для волоконно-оптических систем связи.

Во многих случаях объектами экспериментального исследования являются структуры с квантовыми точками, обладающие большим неоднородным уширением оптических переходов. При описании таких систем вероятности однофотонных переходов и сечения рассеяния необходимо усреднять по соответствующему размерному распределению. Следовательно, несомненный интерес представляют методы оптической спектроскопии, позволяющие устранить влияние неоднородного уширения на параметры исследуемых систем. Одним из таких методов, хорошо зарекомендовавшим себя при изучении молекулярных систем, является спектроскопия выжигания долгоживущих провалов в неоднородно уширенном контуре поглощения света. В настоящее время он достаточно широко используется для экспериментального изучения ансамблей квантовых точек [1], однако теоретическое описание этого метода, применительно к квантовым точкам, нуждается в дальнейшей разработке.

Другим методом, позволяющим устранить неоднородное уширение, является спектроскопия одиночной квантовой точки. Случай одиночного нанокри-сталла тривиален с теоретической точки зрения, и значительно больший интерес представляет исследование спектра ансамбля небольшого числа близко расположенных квантовых точек. Одним из наиболее интересных эффектов, проявляющихся в подобных объектах, является безызлучательный перенос энергии [2]. В последние годы исследования этого явления интенсивно развивались в системах с нанокристаллами [3-5]. Подобный интерес обусловлен прежде всего перспективами их использования в различных приложениях, например, при разработке люминесцентных меток и сенсоров, устройств для сбора энергии солнечного излучения, при создании низкопороговых лазеров [6], квантовых компьютеров [7, 8] и клеточных автоматов [9]. Кроме того, нанокристаллы являются хорошим модельным объектом для детального изучения физических основ безызлучательного переноса энергии. Благодаря эффекту размерного квантования можно осуществить резонанс между любыми электронными уровнями квантовой точки донора энергии и квантовой точки акцептора путем подбора соответствующих размеров нанокристаллов. Таким образом, можно исследовать зависимость эффективности переноса энергии от свойств электронных состояний, участвующих в этом процессе.

Наиболее простым и в то же время наиболее наглядным проявлением пе-

Л

I-

реноса энергии является тушение люминесценции резонансно возбуждаемой квантовой точки донора и сенсибилизация люминесценции квантовой точки акцептора. Несмотря на очевидную важность этой проблемы для интерпретации экспериментальных данных, она, насколько нам известно, до настоящего времени не решалась в рамках единого подхода.

Теория резонансного переноса энергии в системах с квантовыми точками в настоящий момент активно разрабатывается и еще далека от своего завершения. В частности, остаются открытыми вопросы о критериях применимости широко используемого диполь-дипольного приближения и теории Ферстера, о влиянии формы нанокристалла на величину мультипольных взаимодействий и создании количественного описания люминесценции. Решение этих задач, безусловно, представляет интерес как с точки зрения фундаментальной физики, так и для технических приложений.

Цель диссертационной работы состоит в теоретическом исследовании размерно-селективных методов оптической спектроскопии квантовых точек. В частности, исследован метод выжигания долгоживущих провалов в спектрах поглощения ансамблей квантовых точек. Другим объектом исследования является стационарная фотолюминесценция двух квантовых точек, электронные подсистемы которых связаны электростатическим взаимодействием.

Для достижения поставленных целей были решены следующие задачи:

• Расчет энергетического спектра электронных и поляроноподобных состояний, определение вероятностей переходов, происходящих в квантовых точках в результате воздействия резонансного излучения.

• Разработка модели, описывающей кинетику населенностей в системе «квантовые точки-матрица», над которой проводится эксперимент по выжиганию спектральных провалов.

• Исследование модификации энергетического спектра, волновых функций и спектра скорости генерации электрон-дырочных пар в сильном электрическом поле, в случае когда нарушаются условия применимости стационарной теории возмущений.

• Изучение зависимости энергетического спектра от ориентации вектора напряженности электрического поля относительно осей симметрии квантовой точки.

• Вывод выражений, описывающих форму дифференциального спектра ансамбля квантовых точек вблизи края фундаментального поглощения для рассмотренных процессов возбуждения.

• Вычисление вероятности переноса энергии фотовозбуждения вследствие электростатического взаимодействия электронных подсистем квантовых точек. При этом предполагалось, что взаимодействие описывается ку-лоновским потенциалом, что позволило корректно рассмотреть случаи дипольно-запрещенных оптических переходов и перенос энергии вследствие мультипольных взаимодействий.

• Исследование температурной зависимости вероятности переноса энергии, появляющуюся вследствие изменения населенности в колебательной подсистеме нанокристаллов и изменения характера взаимодействия электронной и колебательной подсистем.

• Создание модели процесса резонансной фотолюминесценции системы двух квантовых точек с учетом эффекта безызлучательного резонансного переноса энергии.

Научная новизна

1. Развита теория эффекта выжигания спектральных провалов в неоднородно уширенном контуре поглощения ансамбля квантовых точек, учитывающая взаимодействие их электронной и колебательной подсистем.

2. Рассчитаны дифференциальные спектры ансамблей квантовых точек для бесфононных переходов, переходов с участием акустических фононов и однофононных переходов в случае колебательного резонанса.

3. Исследовано влияние локального электрического поля, создаваемого пространственно разделенными носителями, на форму дифференциального спектра в окрестности пика фундаментального поглощения.

4. Развита теория эффекта безызлучательного переноса энергии между квантовыми точками. Получено выражение для вероятности переноса в предположении о том, что взаимодействие между носителями заряда донора и акцептора описывается кулоновским потенциалом. Это позволило адекватно рассмотреть случаи, когда квантовые точки находятся на расстояниях, сопоставимых с их размерами, и когда межзонные переходы являются дипольно-запрещенным.

5. Показано, что в рамках двухзонной модели диполь-дипольное приближение адекватно даже на малых расстояниях между квантовыми точками, если межзонные переходы между состояниями, участвующими в процессе переноса, являются дипольно-разрешенными. Обнаружено, что вероятность переноса с переходом акцептора в дипольно-запрещен-ное состояние в квантовых точках существенно выше, чем в атомных

или молекулярных системах. Получены аналитические выражения правил отбора межзонных переходов, происходящих вследствие переноса энергии.

6. Выполнен анализ температурной зависимости скорости переноса энергии. Обнаружено, что при низких температурах скорость переноса может значительно превышать скорость внутризонной релаксации энергии в квантовой точке. Это означает, что следует учитывать обратный перенос энергии от акцептора к донору.

7. Получены выражения, описывающие форму спектров дифференциального сечения люминесценции системы двух взаимодействующих квантовых точек при комнатной температуре. Рассмотрена зависимость формы спектров от расстояния между донором и акцептором.

Практическая ценность работы. Результаты, изложенные в диссертации, могут быть использованы для анализа экспериментальных данных, полученных методами спектроскопии выжигания долгоживущих провалов. В частности, показано, что фононные крылья в дифференциальном спектре и спектре генерации электрон-дырочных пар в одиночной квантовой точке имеют одинаковую форму. Таким образом, анализируя дифференциальные спектры с помощью предложенной модели, можно получить информацию о фонон-ном спектре квантовых точек и матрицы. Используя полученные выражения можно идентифицировать поляроноподобные состояния и исследовать их размерную зависимость. Описание процесса выжигания провалов, учитывающее наличие локального электрического поля в образце, позволяет оценить время воздействия возбуждающего излучения, при котором не происходит существенных изменений энергетического спектра и правил отбора оптических переходов. Расчет формы дифференциальных спектров позволяет идентифицировать спектральные особенности, возникающие вследствие квантовораз-мерного эффекта Штарка, которые могут быть ошибочно интерпретированы как результат электрон-фононного взаимодействия.

Исследование эффекта безызлучательного переноса энергии, выходящее за рамки диполь-дипольного приближения, позволило получить выражение для вероятности переноса, применимое для случая, когда межзонный переход в квантовых точках является запрещенным в дипольном приближении. Найдены аналитические выражения для правил отбора межзонных переходов вследствие переноса энергии. Эти результаты имеют существенное значение для проектирования устройств, основанных на данном эффекте, поскольку позволяют количественно оценить вероятность переноса энергии.

В зависимости от ориентации дипольных моментов межзонных переходов в доноре и акцепторе друг относительно друга и относительно радиус-вектора, соединяющего центры квантовых точек, вероятность переноса может

обращаться в нуль либо достигать максимального значения. Это открывает принципиальную возможность создания сложных разветвленных сетей переноса энергии в системах квантовых точек с достаточно плотной упаковкой.

На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:

1. Описание эффекта фотофизического выжигания долгоживущих провалов в неоднородно уширенном спектре ансамбля квантовых точек.

2. Энергетический спектр и собственные функции поляроноподобных состояний, появляющихся в случае резонанса электронной подсистемы с продольными оптическими фононами.

3. Выражения, описывающие форму дифференциального спектра в области пика фундаментального поглощения для следующих типов переходов:

• электронные переходы (с учетом и без учета электрического поля, возникающего вследствие пространственного разделения носителей);

• переходы с участием акустических фононов;

• переходы в случае колебательного резонанса на продольных оптических фононах.

4. Выражение вероятности безызлучательного переноса энергии в системе двух квантовых точек, взаимодействие которых рассматривается в приближении экранированного кулоновского взаимодействия. Анализ ори-ентационной и температурной зависимостей вероятности переноса энергии.

5. Правила отбора межзонных переходов, происходящих вследствие переноса энергии.

6. Описание фотолюминесценции двух взаимодействующих точек в рамках теории приведенной матрицы плотности.

Апробация работы. Основные результаты диссертации докладывались на следующих конференциях:

• Конференция «Фундаментальные проблемы оптики - 2004» (Санкт-Петербург, 2004);

• III всероссийская межвузовская конференция (Санкт-Петербург, 2006);

• VI международная конференция «Лазерная физика и оптические технологии» (Белоруссия, Гродно, 2006);

• Конференция «Фундаментальные проблемы оптики - 2006» (Санкт-Петербург, 2006);

• Всероссийский симпозиум «Нанофотоника» (Москва, 2007);

• IV международная конференция «Фундаментальные основы лазерных микро- и нанотехнологий» FLAMN-07 (Санкт-Петербург, 2007);

• V всероссийская межвузовская конференция (Санкт-Петербург, 2008);

Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 10 печатных работах, из них 4 статьи в рецензируемых журналах списка ВАК [Al, А2, A3, A4] 4 статьи в сборниках трудов конференций [А5, А6, А7, А8] и 2 тезиса докладов [А9, А10].

Личный вклад автора. Содержание диссертации и основные положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора в опубликованные работы. Подготовка к публикации полученных результатов проводилась совместно с соавторами, причем вклад диссертанта был определяющим. Все представленные в диссертации результаты получены лично автором.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, обзора литературы, шести глав, заключения и библиографии. Общий объем диссертации 159 страниц, из них 143 страницы текста, включая 37 рисунков. Библиография включает 110 наименований на 13 страницах.

Содержание работы

Во Введении обоснована актуальность диссертационной работы, сформулирована цель и аргументирована научная новизна исследований, показана практическая значимость полученных результатов, представлены выносимые на защиту научные положения. Представлен обзор основных подходов к описанию физических явлений, рассмотренных в диссертации.

В первой главе излагается кинетическая модель фотофизического механизма формирования долгоживущих провалов, основанная на уравнениях баланса населенностей в трехуровневой схеме (см. рис. 1, а), а также проведен анализ временной зависимости населенностей уровней системы.

Пусть электромагнитное излучение накачки с частотой щ, попадающей в полосу поглощения ансамбля, воздействует на исследуемый образец в течение времени В результате часть электронов, для которых частота перехода oj¡ =

Рис. 1. Схема, описывающая кинетику населенностей (а) во время действия излучения накачки с частотой со/,; (б) после выключения излучения накачки.

Е,/Л близка к а>ь, перейдет из основного |1) в возбужденное |2) состояние, поглотив фотоны с энергией Ьщ (см. рис. 1, а).

Затем электрон из состояния |2) может вернуться в состояние |1) либо перейти на уровень ловушки |3), а затем в состояние |1). Таким образом под воздействием излучения с частотой щ возникнет некоторое распределение населенностей уровней |1), |2) и |3), отличающееся от распределения, существовавшего в равновесном состоянии. Если теперь записать спектр поглощения ансамбля квантовых точек, используя слабое зондирующее излучение, то в контуре поглощения можно обнаружить спектральные провалы. Эти провалы соответствуют тем подансамблям квантовых точек, для которых произошло заметное изменение населенностей электронных уровней.

В результате обнаружено, что при условиях типичных для эксперимента, кинетика населенностей характеризуется тремя временными интервалами. В первом из них происходит быстрое изменение населенностей, во втором — относительно медленная временная эволюция, а в третьем наступает стационарный режим. Установлены значения времен выжигания \/у\ < Ь < 2/у</, при которых распределение населенностей имеет наиболее простой вид и линейно зависит от скорости генерации электрон-дырочных пар или экситонов.

Результаты данной главы опубликованы в работе [А1] и используются в трех последующих главах для вычисления дифференциальных спектров.

Во второй главе исследованы переходы с участием акустических фононов и их влияние на форму дифференциального спектра. Расчеты проводились в рамках модели общего фононного спектра, которой соответствуют условия непрерывности вектора смещений и и нормальной компоненты тензора механических напряжений N<7 на поверхности раздела квантовой точки и матрицы.

В разделе 2.2 получены аналитические выражения, описывающие форму спектра генерации электрон-дырочных пар в одиночной квантовой точке вблизи края фундаментального поглощения.

В разделе 2.3 были найдены выражения дифференциальных спектров по-

глощения. Установлены условия, при которых спектроскопия выжигания провалов может быть использована для изучения взаимодействия электронной подсистемы нанокристаллов с акустическими фононами. Показано, что при выполнении этих условий антистоксова часть дифференциального спектра поглощения наиболее близка к спектру фононного крыла однофотонного поглощения одиночной квантовой точки.

Результаты этой главы были опубликованы в статье [А1].

В третьей главе диссертации рассмотрен случай колебательного резонанса, когда расстояние между энергетическими уровнями совпадает с частотой продольного оптического фонона. В отсутствие электрон-фононного взаимодействия можно говорить о вырождении энергетических уровней в системе «электроны + фононы». Электрон-фононное взаимодействие снимает это вырождение и в квантовой точке появляются гибридные (поляроноподобные) состояния, являющиеся сложной комбинацией электронных и фононных состояний. Схема перестройки энергетического спектра в случае взаимодействия электронной подсистемы квантовой точки с продольными оптическими фононами при нулевой температуре показана на рис. 2. В этом случае вместо пары

Рис. 2. Схема образования гибридных состояний \£\) и |£2) при нулевой температуре вследствие колебательного резонанса между двумя электронными состояниями и \Е\).

вырожденных электрон-фононных состояний с энергиями £2 и Е\ воз-

никают невырожденные поляроноподобные состояния с энергиями £\ и £2-Следует заметить, что при достаточно высоких температурах, когда число заполнения для фононной моды Шьо больше единицы, возникает вторая пара поляроноподобных состояний с энергиями £3 и £4, близкими к Е\.

Для нахождения энергетического спектра этих возбуждений с помощью метода канонических преобразований проведена диагонализация гамильтониана электронной и колебательной подсистем квантовой точки. В результате, энергетический спектр Е' новых возбуждений оказывался смещенным относительно спектра исходных электронных возбуждений на величину Бр, т. е.

Е'р = Ер-Ор.

(1)

Далее проведено исключение электрон-фононного взаимодействия, связывающего состояния, находящиеся в колебательном резонансе, и получена размерная зависимость энергии поляроноподобных возбуждений вблизи колебательного резонанса.

ьГ

3.25

3.24

3.23

3.22

3.21

1 1 4/¿2 1 1 1

^^^ /у ^ // у Я. :

1 1 1 1 Г . . .

3.24

3.23

3.22

3.21

4 6 8 R z (10~12 см"2)

10 0.00 0.01 0.02 0.03 АК (произв. ед.)

Рис. 3. Схема образования провалов в неоднородно уширенном спектре поглощения ансамбля квантовых точек вблизи колебательного резонанса. Слева показаны размерные зависимости энергии экситонных и поляроноподобных состояний. Справа изображен дифференциальный спектр. Стрелками показано соответствие между положением пиков дифференциального спектра и энергетическими уровнями возбуждаемых подансамблей квантовых точек.

На рис. 3 изображена такая зависимость, когда колебательный резонанс реализуется между экситонными состояниями |£^00) и \Е'200) при взаимодействии с одной модой продольных оптических фононов А^2оо в квантовых точках СиС1. Видно, что имеет место антипересечение уровней энергии.

В разделе 3.4 приведено выражение и результаты расчетов дифференциального спектра с учетом перенормировки энергетического спектра квантовой точки.

Основные результаты третьей главы опубликованы в работе [А2].

В четвертой главе развита теория эффекта выжигания долгоживущих провалов, учитывающая наличие локального электрического поля в образце. Оно возникает вследствие пространственного разделения электронов и дырок, когда часть носителей, возбужденных излучением накачки, совершает безызлу-чательный переход на ловушки и локализуется вблизи поверхности квантовой точки. Действие поля проявляется в изменении формы потенциального барьера, действующего на электроны внутри квантовой точки, что приводит к красному смещению и снятию вырождения энергетического спектра (кванто-воразмерный эффект Штарка) [10]. Более того, при больших напряженностях поля существенно нарушается внутренняя симметрия потенциала квантовых

точек и изменяются правила отбора оптических переходов, поэтому в спектре могут появиться особенности, связанные с запрещенными переходами.

В разделе 4.2 найден энергетический спектр кубической квантовой точки во внешнем электрическом поле. Эта проблема является простым обобщением известной задачи о квантовой яме [10], однако, поскольку энергетический спектр квантовых точек дискретен, то взаимодействие электрического поля с их электронной подсистемой приведет к существенно другим результатам. Отличие, прежде всего, состоит в зависимости кратности вырождения дискретных энергетических уровней от направления поля. Для примера рассмотрим, состояния с квантовыми числами {1,1,5}, {1,5,1}, {5,1,1} соответствующие одинаковой энергии 27й2тг2/(2т^Ь1}. Нетрудно убедиться, что этому же значению будет соответствовать состояние {3, 3,3}. В данном случае имеет место «случайное» вырождение. Показано, что кратность вырождения энергетического спектра существенно зависит от пространственной ориентации вектора напряженности относительно осей симметрии нанокристалла. Например, если все три компоненты Р одинаковы (поле направлено вдоль диагонали куба), то «случайное» вырождение снимается. Например, уровень {3,3,3} при наличии такого поля расщепляется на трехкратно вырожденный {1,1,5} и невырожденный {3,3,3}. Когда компоненты вектора напряженности различны, будет наблюдаться полное снятие вырождения.

о

-0.05 —1-1-1-1-'-1-'

1.6 1.8 2.0 2.2 2.4 2.6 2.8

/¡со (эВ)

Рис. 4. Дифференциальный спектр, нормированный на высоту спектра поглощения образца, с учетом локального электрического поля.

В разделе 4.4 получено выражение, описывающее форму дифференциального спектра с учетом локального электрического поля. Пример такого спектра приведен на рис. 4. Показано, что в окрестности пика фундаментального поглощения (•) появляются дополнительные спектральные особенности (сателлиты), обозначенные на рис. 4 черными квадратами. Это обусловлено изменением правил отбора межзонных переходов в резонансно возбуждаемых

квантовых точках. Следует заметить, что сателлиты от «запрещенных» переходов могут накладываться на спектральные особенности переходов с участием оптических фононов. Их можно отличить по результатам многократных измерений дифференциальных спектров, выполняемых при различных временах действия выжигающего излучения, а также путем сопоставления с результатами других экспериментальных методов. Электрическое поле, действующее на нефотоионизованные точки, приводит к смещению контура поглощения всего образца, в результате чего в дифференциальном спектре появляются протяженные искажения (О). Все перечисленные особенности наблюдаются в экспериментальных спектрах, что свидетельствует об адекватности предложенной модели.

Результаты данной главы опубликованы в статье [АЗ]. В пятой главе развита теория безызлучательного резонансного переноса энергии в системе двух квантовых точек, электронные подсистемы которых связаны электростатическим взаимодействием. Эта задача решена в рамках исследования другого размерно-селективного метода—спектроскопии фотолюминесценции одиночных квантовых точек.

В разделе 5.2 вычисляется матричный элемент переноса энергии, в предположении о том, что межточечное взаимодействие имеет вид экранированного кулоновского потенциала

/•' /-'1тл • а е2 /Ьз ,73

МСА = К = — // ¿'Го^Гл----,

£ Л/ |г + гв-гд|

(2)

где Фал.,(га) — волновая функция электрона донора а — £> (акцептора а = А), находящегося в зоне ] = с,ь в состоянии с квантовыми числами / = /, Г (донор) или I — /, /' (акцептор). Функции Фах/(га) имеют в общем случае вид линейных комбинаций произведений блоховской амплитуды их и огибающих волновых функций \jfaxt- Обменный интеграл не учитывается в силу малости его вклада.

В результате, для нанокристаллов сферической формы в рамках двухзон-ного и длинноволнового приближений было получено следующее выражение

МВА = £ [/«^ - /<2>3(п,г£>)(п,г£))], (з)

где — межзонный матричный элемент оператора координаты, а функции характеризуют вклад всех мультипольных членов электростатического взаимодействия. В дипольном приближении матричный элемент (3) имеет вид

МГ = - 3(п,0(п,г^)], (4)

где символы Кроиекера показывают, что перенос энергии возможен лишь между теми состояниями, межзонное оптическое возбуждение которых разрешено в дипольном приближении. Видно, что выражение (3) формально подобно (4). Однако, в отличие от последнего, в (3) фигурируют амплитуды которые равны 1, если переходы разрешены в дипольном приближении, либо некоторым комплексным числам, если хотя бы один из межзонных переходов дипольно-запрещенный. Таким образом, возможен перенос энергии между состояниями, межзонное оптическое возбуждение которых запрещено в дипольном приближении (/ ф V и / Ф /')• Исследование /(О

позволило получить правила отбора. Помимо дипольных переходов, когда «в = п'вЛв = = т'п и пА = п'л,1А = 1А'тл = т'А, разрешены пе-

реходы для которых одновременно выполнены следующие условия: проекции углового момента электронов и дырок равны (то — т'0, тл = т'А), и суммы ¿о + и 1а + 1'А обладают противоположной четностью. Также существуют и другие ограничения, которые обусловлены свойствами коэффициентов Клебша-Гордана, входящих в выражение У*7'. Более подробно они обсуждаются в тексте диссертации.

Далее проанализирована анизотропия квадрата модуля матричного элемента. Показано, что в зависимости от ориентации дипольных моментов межзонных переходов в доноре и акцепторе друг относительно друга и относительно радиус-вектора, соединяющего центры квантовых точек, вероятность переноса может обращаться в нуль либо достигать максимального значения.

Для нижайших по энергии переходов анализируется зависимость квадрата модуля матричного элемента переноса, усредненного по направлениям, от расстояния между центрами квантовых точек. Показано, что относительная величина квадрата модуля матричного элемента для дипольно-запрещенных переходов может достигать ~ 20% от соответствующей величины для ди-польно-разрешенных переходов при малых расстояниях между квантовыми точками.

Обсуждается обобщение полученных результатов на случай квантовых точек с потенциальными стенками конечной высоты. При этом межзонные переходы возможны не только между состояниями с одинаковыми, но и с различными главными квантовыми числами (па ф п'а).

В разделе 5.3 получено выражение скорости переноса энергии. Она существенно зависит от скорости релаксации когерентности начального и конечного состояний донора и акцептора, которая в свою очередь определяется температурой системы. В результате анализа температурной зависимости скорости переноса энергии, установлено, что при низких (гелиевых) температурах она может принимать значения порядка 1012 с-1, т.е. сопоставима по величине со скоростью внутризонной релаксации и даже может превышать ее. Таким образом, при низких температурах и малых межточечных расстояниях суще-

ственное значение имеют процессы обратного переноса энергии от акцептора к донору.

В шестой главе диссертации, на основе результатов предыдущей главы, построена теория стационарной люминесценции двух взаимодействующих квантовых точек. В основе предложенного описания лежит формализм приведенной матрицы плотности, адаптированный для расчета вторичного свечения квантовых точек.

Эволюцию состояний несвязанных друг с другом квантовых точек можно описать кинетическими уравнениями для приведенных матриц плотности

& = Tñ p(a\fa+«Л/. £ brJSr. - у$Аг.- W

ШФк

где й — скорость релаксации населенности fa~го состояния, обратно про-

(0) t (0) , (0) ч /» . -(0) Г, /

порциональная его времени жизни; уу^ = + У)а/а)/2 + У/>/а при j¿ ф , " _(0) " а -(0)

ja — скорость релаксации когерентности; Yf<fa = У/а/'~ скорость чистои де-фазировки перехода; — скорость перехода из состояния fa в /„'.

Возбуждения и рекомбинации электрон-дырочных пар в доноре и акцепторе вследствие переноса энергии учитываются в рамках феноменологического подхода. В уравнениях, описывающих изменение населенностей, были введены дополнительные члены, связанные с рождением и уничтожением электрон-дырочных пар в доноре и акцепторе благодаря переносу энергии. Кроме того, в уравнениях, описывающих эволюцию когерентности, для состояний, участвующих в процессе переноса энергии, переопределяются скорости релаксации когерентности у^ —>■ у/>/а — + Yda/2.

В разделе 6.2 рассмотрена люминесценция взаимодействующих квантовых точек при комнатной температуре, когда скорость внутризонной релаксации существенно превышает скорость переноса энергии. Соответствующая схема уровней изображена на рис. 5.

Пусть монохроматическая световая волна с напряженностью электрического поля El и частотой oj¿ резонансно возбуждает донор в нижайшее по энергии состоянии |г'1д), переход в которое считается дипольно-разрешенным. Внешнее излучение попадает в резонанс также и с состоянием \Í2a) акцептора, поэтому возможны два варианта: оптический переход в это состояние является разрешенным или такой переход запрещен (взаимодействием с излучением можно пренебречь). Полагаем, что скорость излучательной рекомбинации состояния \Í2a) много меньше скорости внутризонной релаксации. Таким образом, можно пренебречь вторичным свечением акцептора на частоте перехода |(2/t). V донора есть три пути перехода в основное состояние: 1) рекомбинация электрон-дырочной пары благодаря взаимодействию с термостатом,

К) •

■4-

1Гп

!

1_I

Уйл

со..

УГ.

Рис. 5. Схема переходов в системе двух взаимодействующих квантовых точек. Сплошными линиями показаны переходы, сопровождающиеся излучением или поглощением фотонов с частотами шак и а>ь, а пунктирными линиями переходы со скоростями вызванные взаимодействием с термостатом.

2) рекомбинация электрон-дырочной пары с испусканием фотона на частоте а>пк, 3) рекомбинация электрон-дырочной пары с передачей энергии акцептору (переход \1\0) -»■ |г2которые характеризуются скоростями и Уоа, соответственно. В результате переноса энергии акцептор переходит в возбужденное состояние |г'2л). Предполагается, что скорость внутризонной релаксации носителей велика по сравнению со скоростями переноса и межзонной рекомбинации, т. е. выполняется условие

ЪiA.ilА » УолЛнс.и. (6)

и, следовательно, акцептор быстро попадает в нижайшее по энергии состояние |г и), которое считается дипольно-разрешенным для оптических переходов. Условие (6) обеспечивает отсутствие обратного переноса энергии от акцептора к донору.

В результате расчета в нижайшем порядке теории возмущений по взаимодействию с внешним классическим оптическим излучением и квантовым электромагнитным полем вакуума получены аналитические выражения для дифференциального сечения люминесценции донора и акцептора.

На рис. 6 представлены зависимости формы спектров сечения люминесценции от расстояния между поверхностями квантовых точек К = г — (Ко + я а) в случае переноса энергии, сопровождающегося дипольно-разрешенным и дипольно-запрещенным переходами, соответственно. В случае разрешенных оптических переходов в акцепторе внешнее излучение возбуждает как донор, так и акцептор, поэтому в спектре наблюдаются два пика. Перенос энергии в этом случае эффективен на достаточно больших расстояниях: уже при Я = 12 нм донор и акцептор излучают с одинаковой интенсивностью, а при К < 5 нм происходит практически полное тушение люминесценции донора. В случае дипольно-запрещенного перехода полоса люминесценции акцеп-

2.2 2.4 2.6 2.8 Энергия (эВ)

(а)

■ 5 нм ■ 3.75 нм —г- -— 2.5 нм

-л-1.25 нм

--Д = 0.5 нм

1.8 2.0 2.2 2.4 2.6 2.8 3.0 Энергия (эВ) (б)

Рис. 6. Зависимость спектра дифференциального сечения люминесценции донора (правые пики) и акцептора (левые пики) от расстояния Я = г — (Яо + Ял) между поверхностями квантовых точек, (а) Дипольно-разрешенный переход. Донор: ¡' = I' = {1,0,0}, акцептор: / = /' = {1,1,0}. Яо = 2 нм, Лл = 2.9 нм. (б) Дипольно-запрещенный переход. Донор: 1 = ¡' = {1,0,0}, акцептор: / = /' = {1,1,0}. Яв = 2 нм, ЯА = 2.9 нм.

тора на аналогичных расстояниях отсутствует, однако при близком контакте (Я < 2 нм) квантовых точек можно наблюдать сенсибилизацию люминесценции акцептора и тушение люминесценции донора. Подобное различие между двумя рассмотренными случаями объясняется тем, что матричный элемент кулоновского взаимодействия обладает разными зависимостями от межточечного расстояния. В случае дипольно-разрешенных переходов в доноре и акцепторе выполняется закон г-6. Если оптические переходы дипольно-запре-щены, ведущую роль играют мультипольные взаимодействия, вклад которых пропорционален более высоким степеням г.

Результаты пятой и шестой глав опубликованы в работах [А4, А10].

В Заключении сформулированы основные результаты и выводы диссертационной работы:

1. Предложено описание кинетики населенностей состояний системы «квантовые точки-матрица» при проведении эксперимента по выжиганию дол-гоживущих провалов. Установлены значения времен выжигания, при которых распределение населенностей имеет наиболее простой вид и линейно зависит от скорости генерации электрон-дырочных пар или экси-тонов.

2. Исследована спектроскопия выжигания долгоживущих провалов в том случае, когда межзонные оптические переходы в квантовой точке происходят с участием акустических фононов. Расчеты проводились в рамках

модели общего фонониого спектра. Установлены условия, при которых данный метод может быть использован для изучения взаимодействия электронной подсистемы нанокристаллов с акустическими фононами. Показано, что при выполнении этих условий антистоксова часть дифференциального спектра поглощения наиболее близка к спектру фононного крыла однофотонного поглощения одиночной квантовой точки.

3. Рассмотрена ситуация, когда расстояние между энергетическими уровнями совпадает с частотой продольного оптического фонона, т.е. исследуемый подансамбль квантовых точек находится в условиях колебательного резонанса. Определен энергетический спектр квантовой точки в условиях колебательного резонанса. Получено выражение, описывающее дифференциальный спектр с учетом перенормировки энергетического спектра квантовых точек. Показано, что, варьируя частоту выжигания провалов и анализируя полученные спектры, можно экспериментально установить размерную зависимость поляроноподобных состояний.

4. Предложена модель фотофизического процесса выжигания долгоживу-щих провалов в спектре поглощения ансамбля квантовых точек, учитывающая воздействие локального электрического поля, создаваемого пространственно разделенными носителями. Показано, что снятие вырождения энергетического спектра зависит от ориентации вектора напряженности электрического поля относительно осей симметрии нанокри-сталла. Получены выражения, описывающие форму спектра генерации электрон-дырочных пар при наличии электрического поля и дифференциального спектра ансамбля квантовых точек. На примере квантовых точек кубической формы показано, что учет эффекта Штарка приводит к появлению тонкой структуры в окрестности основного пика поглощения, а также к уширению спектральных провалов засчет возникновения множества близко расположенных сателлитов. Более того, при достаточно большом значении напряженности локального поля, резонансно возбуждаемым может оказаться переход, ранее являвшийся запрещенным. Тонкая структура, соответствующая запрещенным переходам, может маскировать переходы с участием оптических фононов. Это означает, что для однозначной идентификации спектральных полос следует проводить серию экспериментов, варьируя время воздействия выжигающего излучения.

5. Исследовано явление резонансного переноса энергии в системе двух квантовых точек сферической формы. Получено выражение для вероятности переноса в предположении о том, что взаимодействие между

носителями заряда донора и акцептора описывается кулоновским потенциалом. Это позволило адекватно рассмотреть случаи, когда квантовые точки находятся на расстояниях, сопоставимых с их размерами, и когда межзонный переход в акцепторе является дипольно-запрещенным. Показано, что диполь-дипольное приближение адекватно даже на малых расстояниях между квантовыми точками, если для состояний, участвующих в процессе переноса, межзонные переходы в доноре и акцепторе являются дипольно-разрешенными.

6. Проведен анализ анизотропии процесса переноса энергии. Показано, что в зависимости от ориентации дипольных моментов межзонных переходов в доноре и акцепторе друг относительно друга и относительно радиус-вектора, соединяющего центры квантовых точек, вероятность переноса может обращаться в нуль либо достигать максимального значения. Выполнен анализ температурной зависимости скорости переноса энергии, в результате которого обнаружено, что при низких температурах скорость переноса может превышать скорость внутризонной релаксации энергии в квантовой точке.

7. Получены аналитические выражения, описывающие форму спектров люминесценции системы двух точек с учетом переноса энергии при комнатной температуре. Перенос энергии учитывается феноменологически, с помощью модификации уравнений для диагональных частей матриц плотности донора и акцептора. Численные расчеты показывают, что при контакте квантовых точек перенос энергии существенным образом меняет спектр люминесценции системы даже если межзонный переход в акцепторе является дипольно-запрещенным.

Список публикаций

[А1] А. В. Федоров, С. Ю. Кручинин. Акустические фононы в системе «квантовые точки-матрица»: спектроскопия выжигания долгоживущих провалов И Опт. и спектр. - 2004. - Т. 97, № 3. - С. 420-429.

[А2] С. Ю. Кручинин, А. В. Федоров. Перенормировка энергетического спектра квантовых точек в условиях колебательного резонанса: спектроскопия выжигания долгоживущих провалов // Опт. и спектр. — 2006. — Т. 100, №81.-С. 47-55.

[АЗ] С. Ю. Кручинин, А. В. Федоров. Спектроскопия выжигания долгоживущих провалов в системе «квантовые точки-матрица»: квантово-размер-

ный эффект Штарка и электропоглощение // Физика твердого тела,— 2007. - Т. 49, № 5. - С. 917-924.

[А4] S. Yu. Kruchinin, А. V. Fedorov, А. V. Baranov et al. Resonant Energy Transfer in Quantum Dots: Frequency-Domain Luminescent Spectroscopy // Phys. Rev. Д.-2008.-Vol. 78, no. 13.-P. 125311.

[A5] С. Ю. Кручинин, А. В. Федоров. Спектроскопия выжигания долгоживу-щих провалов в системе «квантовые точки-матрица»: полосы акустических фононов // Сборник трудов конференции «Фундаментальные проблемы оптики - 2004» / СПбГУ ИТМО.- Санкт-Петербург: 2004,-С. 103-105.

[А6] С. Ю. Кручинин, А. В. Федоров. Фотофизический механизм выжигания долгоживущих провалов в спектре поглощения системы «квантовые точки-матрица»: квантоворазмерный эффект Штарка // Сборник трудов III Всероссийской межвузовской конференции / СПбГУ ИТМО. — Санкт-Петербург: 2006,- С. 351-361.

[А7] А. В. Федоров, С. Ю. Кручинин. Исследование энергетического спектра квантовых точек методом выжигания долгоживущих провалов // Сборник трудов конференции «Фундаментальные проблемы оптики - 2006» / СПбГУ ИТМО. - Санкт-Петербург: 2006. - С. 86-88.

[А8] А. В. Федоров, С. Ю. Кручинин. Исследование энергетического спектра квантовых точек методом выжигания долгоживущих провалов // Материалы VI Международной конференция «Лазерная физика и оптические технологии» / Гродненский государственный университет им. Янки Ку-палы. — Белоруссия, Гродно: 2006. — С. 248-249.

[А9] А. В. Федоров, А. В. Баранов, С. Ю. Кручинин. Электролюминесценция полупроводниковых квантовых точек с учетом безызлучательно-го переноса энергии фотовозбуждений // Симпозиум «НАНОФОТОНИ-КА»: сборник тезисов докладов / Институт проблем химической физики РАН. — Черноголовка, Московская область: 2007. — С. 160.

[А10] А. V. Fedorov, S. Yu. Kruchinin, А. V. Baranov et al. Energy transfer of electronic photo-excitations in semiconductor quantum dots / A. V. Fedorov, S. Yu. Kruchinin, A. V. Baranov et al. // International Conference «Fundamentals of Laser Assisted Micro- and Nanotechnologies» (FLAMN-07) / ITMO. — St. Petersburg: 2007. - P. 248.

Цитированная литература

[1] Y. Masumoto, Т. Kawazoe, Т. Yamamoto. Observation of persistent spectral hole burning in CuBr quantum dots // Phys. Rev. B. — 1995. — Vol. 52, no. 7. — Pp. 4688-4691.

[2] В. M. Агранович, M. Д. Галанин. Перенос энергии электронного возбуждения в конденсированных средах, — Москва: Наука, 1978.

[3] A. Nazir, В. IV. Lovett, S. D. Barrett et al. Anticrossings in Förster coupled quantum dots II Phys. Rev. В. - 2005. - Vol. 71. - P. 045334.

[4] G. D. Scheies, D. L. Andrews. Resonance energy transfer and quantum dots // Phys. Rev. B. - 2005. - Vol. 72. - P. 125331.

[5] G. Allan, C. Delerue. Energy transfer between semiconductor nanocrystals: Validity of Förster's theory // Phys. Rev. B. - 2007. - Vol. 75. - P. 195311.

[6] S. Nöda. Seeking the Ultimate Nanolaser // Science. - 2006.- Vol. 314. — Pp. 260-261.

[7] B. W. Lovett, J. H. Reina, A. Nazir, G. A. D. Briggs. Optical schemes for quantum computation in quantum dot molecules // Phys. Rev. В. — 2003,— Nov. - Vol. 68, no. 20. - P. 205319.

[8] J. M. Taylor, H.-A. Engel, W. Dür et al. Fault-tolerant architecture for quantum computation using electrically controlled semiconductor spins // Nature Physics. — 2005. — Vol. l.-Pp. 177-183.

[9] A. Imre, G. Csaba, L. Ji et al. Majority Logic Gate for Magnetic Quantum-Dot Cellular Automata // Science. - 2006. - Vol. 311. - Pp. 205-208.

[10] D. A. B. Miller, D. S. Chelma, Т. C. Damen et al. Electric field dependence of optical absorption near the band gap of quantum-well structures // Phys. Rev. В.- 1985,- Vol. 32, no. 2.- Pp. 1043-1060.

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Кручинин, Станислав Юрьевич

Введение.

Обзор литературы.

1. Спектроскопия выжигания долгоживущих провалов

2. Безызлучательный перенос энергии фотовозбуждения

Глава 1. Фотофизический механизм формирования спектральных провалов

1.1. Кинетическая модель.

1.2. Выводы

Глава 2. Фононные крылья в спектрах выжигания провалов

2.1. Введение.

2.2. Однофотонные переходы вблизи края фундаментального поглощения

2.3. Дифференциальный спектр

2.4. Выводы

Глава 3. Колебательный резонанс в квантовых точках

3.1. Введение.

3.2. Перенормировка энергетического спектра

3.3. Вероятности однофотонных переходов с учетом перенормировки энергетического спектра

3.4. Дифференциальный спектр

3.5. Выводы

Глава 4. Квантоворазмерный эффект Штарка и электропоглощение

4.1. Введение.

4.2. Энергетический спектр квантовой точки при наличии электрического поля.

4.3. Поглощение света при наличии электрического поля.

4.4. Дифференциальный спектр

4.5. Выводы

Глава 5. Безызлучательный резонансный перенос энергии фотовозбуждения

5.1. Введение.

5.2. Матричный элемент кулоновского взаимодействия.

5.3. Вероятность переноса энергии

5.4. Выводы

Глава 6. Фотолюминесценция системы двух квантовых точек с учетом переноса энергии

6.1. Общий формализм

6.2. Люминесценция системы взаимодействующих квантовых точек

6.3. Выводы

Введение диссертация по физике, на тему "Размерно-селективная оптическая спектроскопия электронных и колебательных состояний полупроводниковых квантовых точек"

Диссертационная работа посвящена теоретическому исследованию двух широко используемых методов размерно-селективной оптической спектроскопии систем с квантовыми точками. Первый из них — спектроскопия выжигания долгоживущих провалов. Получены аналитические выражения, описывающие форму дифференциальных спектров в случае резонансного возбуждения различных состояний электронной и колебательной подсистем: переходы с участием акустических фононов, гибридные электрон-фононные состояния. Исследован квантоворазмерный эффект Штарка, вызванный фотоионизацией квантовых точек интенсивным лазерным излучением, а также его влияние на спектры поглощения одиночных квантовых точек и дифференциальные спектры их ансамблей.

Вторым из рассмотренных методов является стационарная люминесцентная спектроскопия двух квантовых точек, электронные подсистемы которых связаны электростатическим взаимодействием. Вследствие этого взаимодействия происходит безызлучательный резонансный перенос энергии от возбужденной квантовой точки к невозбужденной, что приводит к существенной модификации их спектров люминесценции. В рамках предположения о том, что взаимодействие описывается экранированным кулоновским потенциалом, найдена вероятность переноса энергии между нанокристаллами прямозонного полупроводника и установлены правила отбора. Предложена модель кинетики переноса фотовозбуждения, получены аналитические выражения дифференциальных сечений спектров люминесценции в случае возбуждения системы стационарным излучением.

В диссертации изложены результаты исследований, проведенных автором в Санкт-Петербургском государственном университете информационных технологий, механики и оптики с 2004 по 2008 г.

Актуальность работы. В настоящее время большое внимание уделяется исследованию структур с квантовыми точками. Интерес к этим объектам обусловлен их уникальными физическими свойствами и возможностью изготовления на их основе оптоэлектронных приборов, например, высокоэффективных инжекционных гетеролазеров и светодиодов для волоконно-оптических систем связи.

Во многих случаях объектами экспериментального исследования являются структуры с квантовыми точками, обладающие большим неоднородным уширением оптических переходов. При описании таких систем вероятности однофотонных переходов и сечения рассеяния необходимо усреднять по соответствующему размерному распределению. Следовательно, несомненный интерес представляют методы оптической спектроскопии, позволяющие устранить влияние неоднородного уширения на параметры исследуемых систем. Одним из таких методов, хорошо зарекомендовавшим себя при изучении молекулярных систем, является спектроскопия выжигания долгоживущих провалов в неоднородно уширенном контуре поглощения света. В настоящее время он достаточно широко используется для экспериментального изучения ансамблей квантовых точек [1], однако теоретическое описание этого метода, применительно к квантовым точкам, нуждается в дальнейшей разработке.

Другим методом, позволяющим устранить неоднородное уширение, является спектроскопия одиночной квантовой точки. Случай одиночного нанокри-сталла тривиален с теоретической точки зрения, и значительно больший интерес представляет исследование спектра ансамбля небольшого числа близко расположенных квантовых точек. Одним из наиболее интересных эффектов, проявляющихся в подобных объектах, является безызлучательный перенос энергии [2]. В последние годы исследования этого явления интенсивно развивались в системах с нанокристаллами [3-5]. Подобный интерес обусловлен прежде всего перспективами их использования в различных приложениях, например, при разработке люминесцентных меток и сенсоров, устройств для сбора энергии солнечного излучения, при создании низкопороговых лазеров [6], квантовых компьютеров [7, 8] и клеточных автоматов [9]. Кроме того, нанокристаллы являются хорошим модельным объектом для детального изучения физических основ безызлучательного переноса энергии. Благодаря эффекту размерного квантования можно осуществить резонанс между любыми электронными уровнями квантовой точки донора энергии и квантовой точки акцептора путем подбора соответствующих размеров нанокристаллов. Таким образом, можно исследовать зависимость эффективности переноса энергии от свойств электронных состояний, участвующих в этом процессе.

Наиболее простым и в то же время наиболее наглядным проявлением переноса энергии является тушение люминесценции резонансно возбуждаемой квантовой точки донора и сенсибилизация люминесценции квантовой точки акцептора. Несмотря на очевидную важность этой проблемы для интерпретации экспериментальных данных, она, насколько нам известно, до настоящего времени не решалась в рамках единого подхода.

Теория резонансного переноса энергии в системах с квантовыми точками в настоящий момент активно разрабатывается и еще далека от своего завершения. В частности, остаются открытыми вопросы о критериях применимости широко используемого диполь-дипольного приближения и теории Ферстера, о влиянии формы нанокристалла на величину мультипольных взаимодействий и создании количественного описания люминесценции. Решение этих задач, безусловно, представляет интерес как с точки зрения фундаментальной физики, так и для технических приложений.

Цель диссертационной работы состоит в теоретическом исследовании размерно-селективных методов оптической спектроскопии квантовых точек. В частности, исследован метод выжигания долгоживущих провалов в спектрах поглощения ансамблей квантовых точек. Другим объектом исследования является стационарная фотолюминесценция двух квантовых точек, электронные подсистемы которых связаны электростатическим взаимодействием. Для достижения поставленных целей были решены следующие задачи:

• Расчет энергетического спектра электронных и поляроноподобных состояний, определение вероятностей переходов, происходящих в квантовых точках в результате воздействия резонансного излучения.

• Разработка модели, описывающей кинетику населенностей в системе «квантовые точки-матрица», над которой проводится эксперимент по выжиганию спектральных провалов.

• Исследование модификации энергетического спектра, волновых функций и спектра скорости генерации электрон-дырочных пар в сильном электрическом поле, в случае когда нарушаются условия применимости стационарной теории возмущений.

• Изучение зависимости энергетического спектра от ориентации вектора напряженности электрического поля относительно осей симметрии квантовой точки.

• Вывод выражений, описывающих форму дифференциального спектра ансамбля квантовых точек вблизи края фундаментального поглощения для рассмотренных процессов возбуждения.

• Вычисление вероятности переноса энергии фотовозбуждения вследствие электростатического взаимодействия электронных подсистем квантовых точек. При этом предполагалось, что взаимодействие описывается кулоновским потенциалом, что позволило корректно рассмотреть случаи дипольно-запрещенных оптических переходов и перенос энергии вследствие мультипольных взаимодействий.

• Исследование температурной зависимости вероятности переноса энергии, появляющуюся вследствие изменения населенности в колебательной подсистеме нанокристаллов и изменения характера взаимодействия электронной и колебательной подсистем.

• Создание модели процесса резонансной фотолюминесценции системы двух квантовых точек с учетом эффекта безызлучательного резонансного переноса энергии.

Научная новизна

1. Развита теория эффекта выжигания спектральных провалов в неоднородно уширенном контуре поглощения ансамбля квантовых точек, учитывающая взаимодействие их электронной и колебательной подсистем.

2. Рассчитаны дифференциальные спектры ансамблей квантовых точек для бесфононных переходов, переходов с участием акустических фононов и однофононных переходов в случае колебательного резонанса.

3. Исследовано влияние локального электрического поля, создаваемого пространственно разделенными носителями, на форму дифференциального спектра в окрестности пика фундаментального поглощения.

4. Развита теория эффекта безызлучательного переноса энергии между квантовыми точками. Получено выражение для вероятности переноса в предположении о том, что взаимодействие между носителями заряда донора и акцептора описывается кулоновским потенциалом. Это позволило адекватно рассмотреть случаи, когда квантовые точки находятся на расстояниях, сопоставимых с их размерами, и когда межзонные переходы являются дипольно-запрещенным.

5. Показано, что в рамках двухзонной модели диполь-дипольное приближение адекватно даже на малых расстояниях между квантовыми точками, если межзонные переходы между состояниями, участвующими в процессе переноса, являются дипольно-разрешенными. Обнаружено, что вероятность переноса с переходом акцептора в дипольно-запрещен-ное состояние в квантовых точках существенно выше, чем в атомных или молекулярных системах. Получены аналитические выражения правил отбора межзонных переходов, происходящих вследствие переноса энергии.

6. Выполнен анализ температурной зависимости скорости переноса энергии. Обнаружено, что при низких температурах скорость переноса может значительно превышать скорость внутризонной релаксации энергии в квантовой точке. Это означает, что следует учитывать обратный перенос энергии от акцептора к донору.

7. Получены выражения, описывающие форму спектров дифференциального сечения люминесценции системы двух взаимодействующих квантовых точек при комнатной температуре. Рассмотрена зависимость формы спектров от расстояния между донором и акцептором.

Практическая ценность работы. Результаты, изложенные в диссертации, могут быть использованы для анализа экспериментальных данных, полученных методами спектроскопии выжигания долгоживущих провалов. В частности, показано, что фононные крылья в дифференциальном спектре и спектре генерации электрон-дырочных пар в одиночной квантовой точке имеют одинаковую форму. Таким образом, анализируя дифференциальные спектры с помощью предложенной модели, можно получить информацию о фонон-ном спектре квантовых точек и матрицы. Используя полученные выражения можно идентифицировать поляроноподобные состояния и исследовать их размерную зависимость. Описание процесса выжигания провалов, учитывающее наличие локального электрического поля в образце,- позволяет оценить время воздействия возбуждающего излучения, при котором не происходит существенных изменений энергетического спектра и правил отбора оптических переходов. Расчет формы дифференциальных спектров позволяет идентифицировать спектральные особенности, возникающие вследствие квантовораз-мерного эффекта Штарка, которые могут быть ошибочно интерпретированы как результат электрон-фононного взаимодействия.

Исследование эффекта безызлучательного переноса энергии, выходящее за рамки диполь-дипольного приближения, позволило получить выражение для вероятности переноса, применимое для случая, когда межзонный переход в квантовых точках является запрещенным в дипольном приближении. Найдены аналитические выражения для правил отбора межзонных переходов вследствие переноса энергии. Эти результаты имеют существенное значение для проектирования устройств, основанных на данном эффекте, поскольку позволяют количественно оценить вероятность переноса энергии.

В зависимости от ориентации дипольных моментов межзонных переходов в доноре и акцепторе друг относительно друга и относительно радиус-вектора, соединяющего центры квантовых точек, вероятность переноса может обращаться в нуль либо достигать максимального значения. Это открывает принципиальную возможность создания сложных разветвленных сетей переноса энергии в системах квантовых точек с достаточно плотной упаковкой.

На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:

1. Описание эффекта фотофизического выжигания долгоживущих провалов в неоднородно уширенном спектре ансамбля квантовых точек.

2. Энергетический спектр и собственные функции поляроноподобиых состояний, появляющихся в случае резонанса электронной подсистемы с продольными оптическими фононами.