Разработка катодолюминесцентных методов изучения физических свойств прямозонных полупроводниковых материалов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ
Поляков, Андрей Николаевич
АВТОР
|
||||
кандидата физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Калуга
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
2011
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.07
КОД ВАК РФ
|
||
|
На правах рукописи
Л*/
Поляков Андрей Николаевич
РАЗРАБОТКА КАТОДОЛЮМИНЕСЦЕНТНЫХ МЕТОДОВ ИЗУЧЕНИЯ ФИЗИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ПРЯМОЗОННЫХ ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ МАТЕРИАЛОВ
Специальность 01.04.07 физика конденсироиапного состояния
Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук
1 1 АВГ 2011
Москва 2011
4851997
Работа выполнена в государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования „Калужский государственный университет им. К. Э. Циолковского"
Научный руководитель доктор физико-математических наук,
профессор Степович Михаил Адольфович
Официальные оппоненты: доктор технических наук,
профессор Стрельчеико Станислав Сергеевич
доктор физико-математических наук, профессор Якимов Евгений Борисович
Ведущая организация: Учреждение Российской академии наук
Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе РАН
Защита состоится 14 сентября 2011 г. в 14 час. 30 мин. на заседании диссертационного совета Д 212.141.17 при ГОУ ВПО ..Московский государственный технический университет им. Н.Э. Баумана" по адресу: 248600, г. Калуга, ул. Баженова, д. 2, Калужский филиал МГТУ им. Н.Э. Баумана.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Калужского филиала МГТУ им. Н.Э. Баумана.
Автореферат разослан 01 августа 2011 ]
Ученый секретарь диссертационного совета, канд. техн. наук, доцент
Общая характеристика работы
Актуальность работы. Особенностью современного этапа развития микро- и наиоэлектроники является переход к промышленному использованию микроструктур с размерами элементов в десятые, а в некоторых измерениях и в сотые доли микрометра. Существующие в настоящее время наиболее совершенные методы изучения и локальной диагностики физических свойств таких материалов (растровая электронная микроскопия, рентгеноспектральный микроанализ, масс-спектрометрия вторичных ионов и некоторые др.) базируются на физических явлениях взаимодействия заряженных частиц и жёсткого электромагнитного излучения с твердым телом. Возможности дальнейшего совершенствования этих методов во многом ограничиваются физическими параметрами этих процессов (длинами пробегов частиц, глубиной выхода вторичных излучений и т.д.), а размер области, из которой регистрируется информативный сигнал, по порядку величины совпадает с минимальными размерами элементов, свойства которых следует изучить. В силу этого для получения корректных результатов измерений физических параметров таких материалов важную роль играют как условия реализации экспериментальных измерений, так и способы обработки полученных при этом данных.
При изучении материалов полупроводниковой микро- и наиоэлектроники одним из наиболее широко применяемых методов электроннозондового анализа является метод катодолюминесцентпой (КЛ) микроскопии, позволяющий получать информацию (как качественную состав материала, наличие или отсутствие определённых центров излучательной или безызлуча-тельиой рекомбинации, кристаллическая структура, степень деформации и
др.; гак и количественную........значения физических параметров материала,
толщины слоев, температура и др.) о физических свойствах объекта исследования, которую зачастую затруднительно или невозможно получить иными способами. Дополнительными преимуществами этого метода являются относительная простота реализации измерений (например, нет необходимости в установке на образец дополнительных электрических контактов) и во многих случаях низкий уровень деформации и разрушения образцов ввиду малости испытываемого воздействия. Поэтому совершенствование КЛ методов изучения физических свойств материалов микро- и наиоэлектроники является актуальной задачей как в научном, так и в прикладном аспектах, поскольку это не только способствуют расширению наших знаний о фундаментальных физических свойствах новых полупроводниковых соединений, перспективных для прикладных приложений, но и содействуют разработке технологии получения высококачественных материалов с заданными свойствами.
Целью работы является разви тие и разработка количественных методов изучения свойств прямозонных полу проводи иковых материалов и структур на основе анализа их КЛ сигнала. Для достижения этой цели были решены следующие задачи:
— рассмотрены информативные возможности математической модели, описывающей КЛ излучение, возбуждаемое в прямозонном полупроводниковом материале, для случая генерации неосновных носителей заряда (ННЗ) широким электронным пучком и их последующей линейной излучательной рекомбинации. С использованием этой модели проведено сравнение теоретических и экспериментальных результатов для классических нрямозонпых материалов (СаАя, СсГГе и др.) и оценены возможности ее применения для одновременной идентификации нескольких электрофизических параметров мишеней. Показано, что модель физически адекватно позволяет провести одновременную оценку диффузионной длины ННЗ и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда;
— разработана и исследована математическая модель КЛ излучения эк-ситопов, генерированных в прямозонном полупроводниковом материале остро сфокусированным электронным пучком, основанная на количественном описании их двумерной диффузии. Показано, что эта модель позволяет провести оценку коэффициента диффузии и подвижности экситонов в нрямозонпых полупроводниковых материалах. На основе результатов проведенных экспериментальных измерений получены оценки этих электрофизических параметров в перспективных прямозонных полупроводниковых материалах (СаК и ZnO), для которых реализуются условия разработанной модели;
— выполнена программная реализация полученных моделей, позволяющая оптимизировать условия эксперимента и получать оценки электрофизических параметров материалов в КЛ микроскопии прямозонных полупроводников.
Методы исследований, реализованные для достижения цели работы, основаны на развитии существующих и создании новых, адекватных рассматриваемым физическим явлениям и процессам, математических моделей, связанных с количественной КЛ микроскопией прямозонных полупроводниковых материалов.
Основой экспериментальных исследований явились методы количественной КЛ микроскопии прямозонных полупроводниковых материалов.
Для анализа экспериментальных данных, количественных соотношений и моделей использованы математические методы решения поставленных задач, опирающиеся на теорию аппроксимации, аппарат решения дифферен-
циальных уравнений в частных производных, методы интерполирования с наименьшей квадратичной погрешностью, численное и аналитическое интегрирование.
В качестве объектов исследований были выбраны прямозонные полупроводниковые материалы: однородные СаАв и ва1\т, многослойная гете-роструктура ZnMgO/ZnO с ЪпО квантовой ямой.
Достоверность полученных результатов обеспечена детальным рассмотрением физических процессов, связанных с возбуждением сигнала КЛ в прямозонных полупроводниковых материалах, корректностью постановки решаемых задач и их физической обоснованностью, применением современных методов расчёта, хорошим согласием между результатами расчётов и проведёнными экспериментальными исследованиями.
Часть исследований проведена в рамках грантов Российского фонда фундаментальных исыедований и правительства Калужской области (проекты К'- 09-02-99027, № 07-02-96406).
Научная новизна работы определяется следующими основными результатами:
— для случая генерации ННЗ широким электронным пучком и реализации их линейной рекомбинации разработана методика одновременного определения оценок электрофизических параметров полупроводникового материала с использованием математической модели, описывающей зависимость интенсивности КЛ от энергии электронов пучка;
— получена математическая модель кинетики слада КЛ излучения экси-тонов, генерированных остро сфокусированным электронным пучком в прямозопном полупроводниковом материале, основанная на количественном описании их двумерной диффузии, а также исследованы её информативные возможности для изучения физических свойств прямозонных полупроводников и разработана методика определения оценок электрофизических параметров полупроводниковых мишеней;
— основываясь на результатах экспериментальных КЛ исследований, с применением разработанных методик получены оценки электрофизических параметров полупроводниковых материалов: диффузионной длины ННЗ и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда (ваАв), коэффициента диффузии и подвижности экситонов (СаК и ZnO).
Практическая значимость работы. Выполненная программная реализация полученных моделей позволяет оптимизировать проведение эксперимента в КЛ микроскопии прямозонных полупроводников!,IX материалов, для которых осуществляются условия применения этих моделей. Разработанные методы изучения электрофизических свойств прямозонных
полупроводниковых объектов могут быть использованы для создания физических основ промышленной технологии получения новых материалов с определёнными свойствами для orrro-, микро- и ианоэлектроники (фотоприемных и свечой злу чающих структур, сверхвысокочастотных (СВЧ) полевых транзисторов и др.).
На защиту выносятся:
— разработанные К Л методы изучения электрофизических свойств пря-мозонных полупроводниковых материалов огтто- и микроэлектроники, основанные на использовании зависимост и интенсивности КЛ от энергии электронов пучка (для широкого электронного пучка) и кинетики спада КЛ (для остро сфокусированного электронного пучка);
— результаты использования разработанных моделей и методов для оценки электрофизических параметров полупроводниковых материалов: диффузионной длины ННЗ и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда (GaAs, CdTe и др.), коэффициента диффузии и подвижности экситоиов (GaN и ZnO);
— программная реализация разработанных методов и моделей.
Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы были доложены ка следующих научных конференциях: VIII X всероссийских семинарах „Проблемы теоретической и прикладной электронной и ионной оптики" (г. Москва, 2007, 2009 и 2011 гг.); VII международной научно-технической конференции „Математическое моделирование, обратные задачи, информационно-вычислительные технологии" (г. Пенза, 2007 г.); XV XVII российских симпозиумах по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твердых тел (г. Черноголовка, 2007, 2009 и 2011 гг.); XVIII XXI международных совещаниях ..Радиационная физика твердого тела" (г. Севастополь, 2008 2011 гг.); 15 18-ой всероссийских 11 ау ч но-тех п и чес к и х конференциях студентов н аспирантов „Микроэлектроника и информатика" (г. Зеленоград, 2008, 2009 и 2011 гг.); 4-й и 5-й международных конференциях „Математические идеи П. Л. Чебышева и их приложение к современным проблемам естествознания" (г. Обнинск, 2008 и 2011 гг.); XXII и XXIII российских конференциях по электронной микроскопии (г. Черноголовка, 2008 и 2010 гг.); 3rd international conference „Physics of electronic raaterials" (г. Калуга, 2008 г.); 3-й всероссийской научно-практической конференции „Математика в современном мире 2008" (г. Калуга, 2008 г.); XVI международной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых „Ломоносов" (г. Москва, 2009 г.); II всероссийской школе-семинаре студентов, аспирантов и молодых ученых по направлению „Наноматериалы" (г. Рязань,
2009 г.); второй и третьей всероссийских школах-семинарах студентов, аспирантов, молодых ученых по направлению „Наноинжеперия" (г. Москва, 2009 и 2010 гг.); XVIII международной иаучно-технической конференции „Прикладные задачи математики и механики" (г. Севастополь, 2010 г.); 74 75..Jahrestagung der Deutsche Physikalische Gesellschaft und Deutsche Physikalische Gesellschaft Frühjahrstagung (Германия, г. Регенсбург, 2010 г. и г. Дрезден, 2011 г.), International Workshop „Fimctionality of oxide interface and multiferroic materials" (г. Аугсбург, Германия, 2010 г.); the llth édition of the international conférence„Physics of light-matter coupling in nanostruetures" (г. Куернавака (Мехико), Мексика, 2010 г.); научном семинаре кафедры физики твердого тела и кафедры полупроводниковой эпитаксии Университета им Отто фон Герикс (г. Магдебург, Германия, 2010 г.); на научном семинаре кафедры полупроводниковых материалов Университета г. Лейпцига (г. Лейпциг, Германия, 2010 г.); 53-й научной конференции Московского физико-технического института ..Современные проблемы фундаментальных и прикладных паук' (г. Долгопрудный, 2010 г.); 8-й всероссийской конференции „Нитриды галлия, индия и алюминия структуры и приборы" (г. Санкт-Петербург, 2011 г.), XXXXI международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (г. Москва, 2011 г.); на научном семинаре лаборатории диффузии и дефектообразования в-полупроводниках и лаборатории диагностики материалов и структур твердотельной электроники Физико-технического института им. А.Ф. Иоффе РАН (г. Санкт-Петербург, 2011 г.).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 25 работ. Основные результаты диссертационной работы изложены в 17 статьях, из них 4 статьи опубликован!,] в журналах из Перечня ВАК Минобрнауки РФ.
Личный вклад автора заключается в участии в постановке целей, задач и в выборе методов исследования; в получении поных и доработке имеющихся математических моделей, описывающих процессы диффузии носителей заряда и экситопо» и процесс формирования КЛ излучения, возбуждаемого зондом растрового электронного микроскопа (РЭМ), а также анализе и исследовании этих моделей; в реализации математических моделей и методов идентификации параметров функциональных зависимостей в виде алгоритмов, программ и программных модулей; в получении оценок электрофизических параметров прямозонных полупроводниковых материалов с использованием полученных моделей и программ; в участии в проведении необходимых экспериментальных исследований и в интерпретации их результатов; в анализе и обобщении полученных результатов.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, списка цитируемой литературы из 152 наименований. Работа изложена на 120 страницах машинописного текста и содержит 26 рисунков.
Основное содержание работы
Во введении обоснована актуальность темы, научная новизна и практическая значимость полученных результатов, сформулированы основные защищаемые положения.
Первая глава диссертации носит обзорный характер. В ней рассмотрены основные представления о физической природе взаимодействия электронов с конденсированным веществом и модели, описывающие эти процессы, а также особенности использования метода KJI для изучения физических свойств твердого тела. На основании анализа литературных данных сформулированы задачи исследования.
Во второй главе диссертации рассматриваются некоторые вопросы, касающиеся изучения физических свойств мишеней в КЛ микроскопии пря-мозоинмх полупроводников с использованием зависимости интенсивности КЛ I от энергии электронов зонда РЭМ Ео в случае возбуждения КЛ излучения широким электронным пучком. Исследуются информативные возможности применения этой модели для одновременной оценки нескольких электрофизических параметров материала мишени.
Зависимость интенсивности КЛ I от энергии пучка электронов Щ и параметров материала 0 описывалась на основе так называемой модели независимых источников1. Согласно этой модели интенсивность КЛ в случае широкого электронного пучка и низкого уровня возбуждения при реализации линейной рекомбинации может быть получена как сумма вкладов от рекомбинации ННЗ, генерированных бесконечно тонкими источниками, находящимися на глубине so, для всех го € (0, оо)2:
ос ОС
1(Е0, ©) S 0,155 [l - ехр (-J)] JdzQ j Ap{z, z0) exp (~az) dz. (1)
о i,
Здесь zc центр тяжести области генерации; г координата, отсчитываемая от поверхности вглубь полупроводника; Лр(г, го) функция, описыва-
'Van Roosbroeck W. Injected current carricr transport in a semi-infinite semiconductor and the determination of lifetimes and surface recombination velocities /,/ J. Appl. Pliys. 1955. Vol. 26, 4. P. 380 -391.
2Михеев H. H., Пстрон В. И., Степович М. Л. Об использовании модели независимых источников неравновесных носителей заряда при расчёте интенсивности катодолюми-иссценции, возбуждаемой в полупроводниковом материале ,// Изв. РАН. Сер. физ. 1992. Т. 56. №3. С. 176-182.
гощая распределение но глубине г генерированных в полупроводнике ННЗ после их диффузии от планарного бесконечного источника, находящегося на глубине z<j. В качестве параметров 0 в формулу (1) (с учетом выражения для Ap(z, го)) входят 1а глубина приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда, а коэффициент поглощения излучения, L диффузионная длина ННЗ, т время жизни ННЗ, S приведённая скорость поверхностной рекомбинации ННЗ, а также средний заряд ядра мишени Z и его средний атомный вес А.
Математическое моделирование, проведённое в данной работе, выявило ряд проблем, проявляющихся при реализации численного интегрирования при вычислении выражения (1). Прежде всего это значительная величина времени, затрачиваемого ira проведение расчёта I{Eq) на персональной электронно-вычислительной машине (ПЭВМ) (порядка десятков секунд на одно значение 1{Еу)), а также вопросы устойчивости и точности численного приближения. Анализ результатов моделирования позволил определит!. некоторые возможности и предложить способы решения возникающих проблем. Для 1(Ео) путем аналитического интегрирования (1) было получено выражение, содержащее функции ошибки, которые при реализации расчётов было предложено аппроксимировать степенными рядами, что позволяет достигнуть относительной погрешности вычислений не более Ю-7 при использовании только десяти первых членов ряда. Показано, что применение такого подхода для вычисления I(Eq) даёт возможность значительно (на порядок) снизить затрачиваемое при расчётах время и избавиться: от некоторых проблем, характерных для численного интегрирования выражения (1).
Исследовались информативные возможности применения модели, описывающей зависимость /(£о)> для одновременной оценки нескольких электрофизических параметров полупроводниковых мишеней как с применением стандартного метода наименьших квадратов (МНК), так и при помощи сравнительно нового метода конфлюентного анализа (МКА)3. По результатам проведённого математического моделирования и сравнения полученных теоретических результатов с экспериментальными для классических прямозонных материалов (GaAs, CdTe и др.) установлено, что разработанная модель в случае применения МКА позволяет физически корректно провести одновременную оценку двух электрофизических параметров материала (диффузионной длины ННЗ и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда) с учетом погрешности измерения как в значении интенсивности КЛ, гак и в значении энергии электронов пучка. Некоторые результаты математического моделирования, получен-
3Грошшюн .4. А. Анализ и синтез стохастических систем. Параметрические модели и конфлюентный анализ. М.: Радио и связь, 1990. 3'20 с.
а б
Рис. 1. Результаты математического моделирования для зависимости 1(Ео) (а для ОаАв, б для Сс1Те). Точки значения интенсивности КЛ, полученные в результате наложения случайных ошибок с нулевым математическим ожиданием и дисперсией = 0,1/,; на вычисленные значения 1{Ео). Для квадратов точность измерения энергии электронов пучка Е(> при расчётах принималась 0,1 кэВ, для треугольников 0,3 кэВ, для кружков 0,5 кэВ. Сплошная линия оптимальная зависимость 1(Е(,), полученная в результате применения МКА
ные с использованием МКА, представлены па рис. 1.
Экспериментальная проверка полученных результатов моделирования осуществлялась для хорошо изученного монокристаллического СаАз*. Впервые в КЛ микроскопии с использованием МКА была проведена одновременная оценка диффузионной длины ННЗ Ь и глубины 1Я приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда. Обработка экспериментальных данных при помощи МКА для доверительного интервала 7 = 0,95 дала следующее значения искомых параметров: Ь =
"'Эксперименты проводились М. А. Стеновичем в лаборатории кафедры физической электроники физического факультета Московского государственного университета им. М. В. Ломоносова.
0,4±0,03 мкм и 0 < 1я < 0,007 мкм. Абсолютная ошибка в измерении Eq составляла не более 0,5 кэВ, а для I 0,15/,-, i = 1 ,п. Анализ полученных результатов показал хорошее согласие с экспериментальными данными классических работ, что позволило сделать вывод о перспективности использования предложенного метода для изучения электрофизических свойств полупроводниковых нрямозонных материалов.
В третьей главе диссертации рассматриваются возможности опенки коэффициента диффузии D и подвижности ц экситонов, генерированных остро сфокусированным электронным пучком в полупроводниковом материале. Была разработана модель кинетики спада интенсивности КЛ излучения и проведены экспериментальные исследования5 широкозонных полупроводниковых материалов и гетероструктур (GaN и ZnMgO/ZnO), часто применяющихся (GaN) или являющихся наиболее перспективными кандидатами (ZnO) для создания новых устройств опто- и микроэлектроники, которые могут работать, в том числе, при высоких напряжениях и в неблагоприятных условиях внешний среды. Работа была направлена на изучение специфических механизмов рассеяния, вызванных наличием границ гетеропереходов, в гетероструктурах с одиночными квантовыми ямами (КЯ). Такие гетероструктуры находя т свое применение, например, в современных СВЧ полевых транзисторах, фотоприемных и светоизлучающих устройствах, поэтому полученная информация интересна не только с точки зрения изучения свойств конденсированного вещества, но и может быть использована для совершенствования промышленной технологии создания новых материалов и гетероструктур для производства подобных устройств.
Информация о механизмах рассеяния, характерных для данного исследуемого материала, может быть получена из анализа температурной зависимости подвижности носителей заряда и экситонов. В этом случае могут быть непосредственно выделены рассеяние на ионизированных примесях, фопоиах, границах доменов и рассеяние за счет влияния границ гетеропереходов (механические шероховатости, дипольные моменты, поляризация) и др. Механизмы рассеяния, характеризующие влияние границы гетероперехода, наиболее выпукло проявляют себя при низких температурах (до десятков Кельвинов), когда фононм „замерзают". Для носителей заряда ¡три таких температурах доминирует рассеяние на ионизированных примесях, поэтому при анализе результатов их исследований четко выделить влияние рассеяния на границах становится затруднительно или невозможно. Такая информация может быть получена при изучении (с последующим опреде-
"■Эксперлменты, описанные в третьей главе, проводились М. Нолтемасром (М. Noltemeyer) в Otto-von-Guericke-UmVersität Magdeburg (Магдебург, Германия) под руководством профессора Ю. Христена (J. Christen). Автор диссертации принимал непосредственное участие в некоторых из описанных экспериментов.
лением корреляции с результатами, полученными для носителей заряда) транспорта экситопов, которые испытывают рассеяние на ионах примесей в гораздо меньшей мере из-за своей электрической нейтральности. В силу последнего, электрические измерения, традиционно применяющиеся для исследований носителей заряда, в этом случае не могут быть использованы, а так как экситоны рекомбинируют излучательио, то для их исследования можно эффективно применять КЛ измерения.
Для экспериментальных исследований рассеяния экситопов предлагается использовать образцы, покрытые непроницаемой для КЛ излучения маской, имеющей круглые отверстия различного диаметра. КЛ излучение возбуждается в центре такого отверстия при помощи пульсирующего электронного пучка и регистрируется в области спектра, харак терной для рекомбинации свободных экситоиов. После того, как в образце установится равновесие между процессами генерации и рекомбинации, возбуждение прекращается: электронный пучок отклоняется системой бланкирования. Характер следующего за этим спада кинетики КЛ зависит в общем случае только от известного радиуса отверстия Л, времени жизни экситопов т, которое может быть получено из измерений в открытой области образца вдали от края маски, и коэффициента диффузии £>, характеризующего их движение под маску.
В результате аналитического решения двумерного уравнения диффузии экситопов было получено следующее выражение для кинетики КЛ, регистрируемой из круглого отверстия в непроницаемой для излучения маске:
где
г ОС
п(г) = Ко (I) I Ф(го)/о (у) гойго + /о | Ф(г0)А'0 (у) г0 йг0. (3)
'о г
Здесь г полярный радиус; ( время, прошедшее с момента отклонения электронного пучка; 1о(х), Ко{х) модифицированные функции Бесселя нулевого порядка первого и второго рода;
Л -- у/Пт диффузионная длина экситопов; Ф(х,у) = С?оФ{х,-у) - функция источника генерации экситоиов, которая определяется характером возбуждения и свойствами материала, где Со частота генерации экситоиов, а ф(х, у) в нашем случае плотность двумерного нормального распределения Гаусса; £,го переменные интегрирования. В предельном случае при Л -»• оо формула (2) переходи т в выражение 1(Ь) = Лгосхр(—*/т), где Лго общее число генерированных экситоиов, характерное для открытой области образца.
Было проведено математ ическое моделирование, которое показало, ч то эта модель корректно описывает изучаемые явления и позволяет определять значения коэффициента диффузии экситонов в широком диапазоне температур. Также показано, что в силу зашумленности регистрируемого сигнала и особенностей эксперимента (применение бланкирования) для получения корректных оценок желательно использовать методы, позволяющие учесть ошибки измерения (например, МКА). Искомая температурная зависимость подвижности экситонов /t(T) может быть непосредственно получена при помощи соотношения Эйнштейна из тем пера тур пой зависимости D(T).
Экспериментальная проверка модели проводилась для довольно хорошо изученного монокристаллического нитрида галлия, покрытого золотой маской. При выбранных условиях эксперимента (низкое ускоряющее ¡гапряже-ние равное Ец = 5 кэВ) с учетом коэффициента поглощения излучения в исследуемой части спектра вклад от излучательной рекомбинации экситонов, диффундирующих вглубь образца, был сравнительно малым и результаты измерений характеризовали преимущественно их транспорт, протекающий параллельно поверхности образца.
Результаты расчётов и экспериментальные данные, полученные при температуре 5 К и 300 К, очень хорошо согласуются между собой (см. рис. 2). Интервальные оценки коэффициента диффузии экситонов (D(5 К) = 1,22 ±0,21 см2/с и D(300 К) — 1,45 ± 0,18 см2/с) и подвижности экситонов (/*(5 К) = 2361 ± 487 см2/Вс и //(300 К) = 56 ± 7 см2/Вс) соответствуют характерным значениям этих величин в GaN, что позволяет сделать вывод о возможности использования описанной модели кинетики спада. KJI для оценки коэффициента диффузии и подвижности экситонов при изучении физических свойств прямозониых полупроводниковых материалов.
Были проведены исследования широкозонной полупроводниковой гете-роструктуры ZnMgO/ZnO с ZnO квантовой ямой. Образец был покры т титановой маской. Потенциальный барьер КЯ в данном случае обеспечивает диффузию экситонов только в горизонтальном направлении, параллельном поверхности образца. Экспериментальные КЛ измерения проводились в широком диапазоне температур: от 4,8 до 180 К. Полученная по результатам оценки коэффициента диффузии зависимость D(T) возрастает от D = 0,25 см2/с при 4,8 К до D = 1,4 см2/с при 180 К. Показано, что соответствующая ей зависимость fi(T) (см. рис. 3) имеет вид, типичный для КЯ полупроводниковых ма териалов, и хорошо описывается кривой // ~ Т-1/2, что характерно для рассеяния на акустических фононах (пьезоэлектрический механизм).
1,2 1,0 0,8
ш
Е 0,6
О
¿0,4 0,2 0,0
0,0 0,2 0,4 0,6 НС
Рис. 2. Кинетика спада КЛ ваКт из отверстия радиусом В. = 0,425 мкм в непроницаемой для КЛ излучения маске при температуре 5 К и 300 К (сдвинута вверх на 0,2 усл. ед.). Точки экспериментальные данные, кривые рассчитанные оптимальные зависимости 1(1)
Рис. 3. Зависимость подвижности экситонов от температуры в ХпО КЯ. Точки получет,1 в результате обработки эксперимен тальных данных, кривая соо тветствует зависимос ти ц ~ Т-1/2
В заключении сформулированы основные результаты и выводы диссертационной работы.
Основные результаты и выводы
1. Определены возможности и предложены способы реализации вычислений зависимости интенсивности КЛ от энергии электронов зонда РЭМ для случая генерации ННЗ широким электронным пучком и их последующей линейной рекомбинации, позволяющие получать математически корректные результаты расчётов и значительно (на порядок) снизить затрачиваемое на них время. Методами математического моделирования изучены информативные возможности этой модели для получения оценок одновременно нескольких электрофизических параметров материала мишени на основе применения МКА. Установлено, что разработанная модель позволяет физически адекватно провести одновременную оценку диффузионной длины ННЗ и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда, для прямозонных полупроводников, описана методика получения таких оценок, а также рассмотрены некоторые возможности применения математического моделирования для оптимизации необходимых для этого К Л измерений;
'2. Разработана и исследована математическая модель КЛ излучения эк-ситонов, генерированных в нрямозонпом полупроводниковом материале остро сфокусированным электронным пучком, основанная на количественном описании их двумерной диффузии. Решение двумерного уравнения диффузии экситонов 6е,1ло получено аналитически. Показано, что эта модель позволяет проводить корректную оценку коэффициента диффузии и подвижности экситонов;
3. С использованием предложенных методов и моделей определены значения некоторых электрофизических параметров прямозонных полупроводником»« материалов и гстсроструктур: а) душ однородного GaAs впервые проведена совместная оценка диффузионной длины ННЗ и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда; б) для однородного GaN получены оценки коэффициента диффузии и подвижности экситонов; в) для гетероструктуры ZnMgO/ZnO впервые определены температурные зависимости (для Т = 4,8... 180 К) коэффициента диффузии и подвижности экситонов и сделано предположение о доминирующих механизмах рассеяния в ZnO КЯ. Полученные результаты могут быть использованы для создания и совершенствования промышленной технологии получения
новых прямозонных полупроводниковых материалов и гетерострук-тур онто- и микроэлектроники.
Основные результаты работы отражены в следующих
статьях
1. О выборе начального приближения в задаче идентификации параметров прямозонных полупроводников методом катодолюминесцеитной микроскопии / А. Н. Поляков [я др.] // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2008. № 9. С. 35-41.
2. Проблема идентификации параметров прямозонных полупроводников по зависимости интенсивности монохроматической катодолюминесцен-ции от энергии электронов пучка / А. Н. Поляков [и др.] // Прикладная физика. 2009. № 3. С. 119 126.
3. Михеев Н. Н., Поляков А. Н., Степович М. А. О возможности использования коифлюентного анализа в катодолюминесцентиой микроскопии для интервального оценивания диффузионной длины неосновных носителей заряда и глубины приповерхностной области, обедненной основными носителями заряда. Результаты математического моделирования // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2009. № 10. С. 8793.
4. Об одной возможности математического моделирования зависимости интенсивности катодолюминесценции от энергии электронов пучка при идентификации параметров полупроводниковых материалов с использованием аппроксимации степенными рядами / А. Н. Поляков [и др.] //' Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и ней тронные исследования. 2010. № 9. С. 95 100.
5. О некоторых аспектах использования методов коифлюентного анализа для оценивания параметров функции / А. Н. Поляков [и др.] // Научные труды КГПУ им. К.Э. Циолковского. Естественные науки. Калуга, 2007. С. 51 55.
6. Поляков А. Н., Степович М. А. Об одной математической проблеме, возникающей при расчетах катодолюминесценции, возбуждаемой в Планерной полупроводниковой структуре широким электронным пучком // Математическое моделирование, обратные задачи, информационно-вычислительные технологии: Сборник статей VII международной научно-технической конференции. Пенза, 2007. С. 48-51.
7. Polyakov A. N., Stepovich М. A. About a choice of initial approach in a problem of identification of parameters of homogeneous direct-gap semiconductors on dependencies of the intensities monochromatic cathodolumines-
cence from electron beam energy // Physics of electronic materials: Proc. 3rd International Conference. Kaluga, 2008. Vol. 1. P. 248 252.
8. Поляков А. H., Степович М. А. Об одной проблеме оценивания электрофизических параметров нрямозонных полупроводников методом ка-тодолюминесцентной микроскопии // Радиационная физика твердого тела: Труды XVIII международного совещания. М, 2008. С. 483 490.
9. Поляков А. Н., Степович М. А. О выборе допустимого отклонения адаптивных квадратурных формул при расчете распределения неосновных iгасителей заряда, генерированных электронным пучком в полупроводниковом материале // Математика в современном мире 2008: Труды 3-й всероссийской научно-практической конференции. Калуга, 2008. С. 65 70.
10. Поляков А. Н. О математическом моделировании зависимости интенсивности катодолюмипесценции от энергии электронов зонда растрового электронного микроскопа в задачах идентификации параметров полупроводниковых материалов с субмикронпым разрешением //' Наноматериалы-2009: Сборник трудов II всероссийской школы-семинара студентов, аспирантов и молодых ученых по направлению „Наноматериалы". Рязань, 2009. Т. I. С. 64 69.
11. Костенко А. В., Ковтупова Т. И., Поляков А. Н. Об одной возможности интегрирования функции типа Гаусса с переменным аргументом в задаче вычисления интенсивности катодолюмипесценции /7 Научные труды КГПУ им. К.Э. Циолковского. Естественные науки. Калуга, 2009. С. 56 62.
12. Ковтупова Т. П., Поляков А. Н., Степович М. А. О некоторых возможностях математического .моделирования зависимости интенсивности катодолюмипесценции от энергии электронов пучка для однородных полупроводниковых материалов // Радиационная физика твердого тела: Труды XIX международного совещания. М., 2009. С. 209 216.
13. Поляков А. Н. Одно решение стационарного уравнения диффузии эк-ситонов, генерированных электронным пучком в полупроводниковом материале /'/ Напоинженерия-2010: Сборник трудов 'третьей всероссийской школы-семинара студентов, аспирантов, молодых ученых по направлению „Наноинжеиерия". М., 2010. С. 359 365.
14. Поляков А. Н., Степович М. А. Исследование некоторых свойств математической модели катодолюмипесценции экситонов, возбуждаемой в круглой области на поверхности нитрида галлия // Сборник научных работ лауреатов областных премий и стипендий. Выпуск 6. Калуга: КГУ им. К.Э. Циолковского, 2010. С. 127 133.
15. Математическое моделирование катодолюминесценции, возбуждаемой в круглой области на поверхности нитрида галлия / А. Н. Поляков [и др.] /'/ Радиационная физика твердого тела: Труды XX международного совещания. М., 2010. Т. 1. С. 118 125.
16. Оценивание коэффициента диффузии в нитриде галлия но результатам катодолюмииеецентных измерений / А. Н. Поляков [и др.] //' Научные труды КГУ им. К.Э. Циолковского. Естественные науки. Калуга, 2011. С. 102 106.
17. Ковтунова Т. И., Поляков А. Н., Серегина Е. В. О некоторых особенностях вычисления зависимости интенсивности катодолюминесценции от энергии электронов пучка //' Научные труды КГУ им. К.Э. Циолковского. Естественные науки. Калуга, 2011. С. 46 50.
Поляков Андрей Николаевич
Рг1зработка катодолюминесцентных методов изучения физических свойств прямозоиных полупроводниковых материалов
Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук
Подписано в печать 14.Об.2011 г. Формат бумаги 60x84 1/16. Бумага типографская №2. Печать офсетная. Усл. печ. л. 1.0. Тираж 100 экз. Зак. Л* 75/13
Отпечатано „Наша полиграфия", г. Калуга, Грабцевское шоссе, д. 126. Лиц. ПЛД № 42-29 от 23.12.1999.
Введение.
1. Катодолюминесцентные методы изучения физических свойств материалов (обзор литературы).
1.1. Формирование катодолюминесцентного излучения и некоторые расчётные модели.
1.2. Экспериментальная реализация методов катодолюминес-центной микроскопии и их использование для изучения полупроводников
1.3. Некоторые методы получения оценок параметров моделей физических процессов и явлений.
1.4. Выводы к главе 1 и постановка задач исследования.
2. Оценка электрофизических параметров прямозонных полупроводниковых материалов в катодолюминесценцент-ной микроскопии при возбуждении излучения широким электронным пучком.
2.1. Математическое моделирование
2.1.1. Выбор начального приближения в задаче получения оценок одновременно нескольких электрофизических параметров прямозонных полупроводников.
2.1.2. Реализация вычислений при расчёте зависимости интенсивности катодолюминесценции от энергии электронов пучка.
2.1.3. Одновременная оценка диффузионной длины неосновных носителей заряда и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда.
2.2. Экспериментальные исследования арсенида галлия.
2.2.1. Экспериментальная установка
3 Стр.
2.2.2. Оценка электрофизических параметров монокристаллического арсенида галлия.
2.3. Выводы к главе 2.
3. Оценка электрофизических параметров прямозонных полупроводниковых материалов в катодолюминесцентной микроскопии при возбуждении излучения остро сфокусированным электронным пучком.
3.1. Математическое моделирование диффузии и катодолюми-несценции экситонов.
3.1.1. Постановка задачи.
3.1.2. Распределение экситонов в материале в стационарном случае.
3.1.3. Распределение экситонов в материале в нестационарном случае
3.1.4. Кинетика катодолюминесценции из круглого отверстия в непроницаемой для излучения маске.
3.2. Экспериментальные исследования полупроводниковых материалов
3.2.1. Экспериментальная установка
3.2.2. Оценка электрофизических параметров нитрида галлия
3.2.3. Оценка электрофизических параметров многослойной гетероструктуры ZnMgO/ZnO
3.3. Выводы к главе 3.
Актуальность работы. Особенностью современного этапа развития микро- и наноэлектроники является переход к промышленному использованию микроструктур с размерами элементов в десятые, а в некоторых измерениях и в сотые доли микрометра. Существующие в настоящее время наиболее совершенные методы изучения и локальной диагностики физических свойств таких материалов (растровая электронная микроскопия, рентгеноспектральнын микроанализ, масс-спектрометрия вторичных ионов и некоторые др.) базируются на физических явлениях взаимодействия заряженных частиц и жёсткого электромагнитного излучения с твёрдым телом. Возможности дальнейшего совершенствования этих методов во многом ограничиваются физическими параметрами этих процессов (длинами пробегов частиц, глубиной выхода вторичных излучений и т.д.), а размер области, из которой регистрируется информативный сигнал, по порядку величины совпадает с минимальными размерами элементов, свойства которых следует изучить. В силу этого для получения корректных результатов измерений физических параметров таких материалов важную роль играют как условия реализации экспериментальных измерений, так и способы обработки полученных при этом данных.
При изучении материалов полупроводниковой микро- и наноэлектроники одним из наиболее широко применяемых методов электроннозондового анализа является метод катодолюминесцентной (КЛ) микроскопии, позволяющий получать информацию (как качественную — состав материала, наличие или отсутствие определённых центров излучательной или безыз-лучательной рекомбинации, кристаллическая структура, степень деформации и др.; так и количественную — значения физических параметров материала, толщины слоев, температура и др.) о физических свойствах объекта исследования, которую зачастую затруднительно или невозможно получить иными способами. Дополнительными преимуществами этого метода являются относительная простота реализации измерений (например, нет необходимости в установке на образец дополнительных электрических контактов) и во многих случаях низкий уровень деформации и разрушения образцов ввиду малости испытываемого воздействия. Поэтому совершенствование КЛ методов изучения физических свойств материалов микро-и ианоэлектроники является актуальной задачей как в научном, так и в прикладном аспектах, поскольку это не только способствуют расширению наших знаний о фундаментальных физических свойствах новых полупроводниковых соединений, перспективных для прикладных приложений, но и содействуют разработке технологии получения высококачественных материалов с заданными свойствами.
Целью работы является развитие и разработка количественных методов изучения свойств ирямозонных полупроводниковых материалов и структур на основе анализа их КЛ сигнала. Для достижения этой цели были решены следующие задачи: рассмотрены информативные возможности математической модели, описывающей КЛ излучение, возбуждаемое в прямозонном полупроводниковом материале, для случая генерации неосновных носителей заряда (ННЗ) широким электронным пучком и их последующей линейной излучательной рекомбинации. С использованием этой модели проведено сравнение теоретических и экспериментальных результатов для классических ирямозонных материалов (СаАв. СсГГе и др.) и оценены возможности ее применения для одновременной идентификации нескольких электрофизических параметров мишеней. Показано. что модель физически адекватно позволяет провести одновременную оценку диффузионной длины ННЗ и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда; разработана и исследована математическая модель КЛ излучения эк-ситонов, юнерированных в прямозонном полупроводниковом материале остро сфокусированным электронным пучком, основанная на количественном описании их двумерной диффузии. Показано, что эта модель позволяет провести оценку коэффициента диффузии и подвижности экситонов в ирямозонных полупроводниковых материалах. На основе результатов проведенных экспериментальных измерений получены оценки этих электрофизических параметров в перспективных ирямозонных полупроводниковых материалах (GaN и ZиO), для которых реализуются условия разработанной модели; выполнена программная реализация полученных моделей, позволяющая оптимизировать условия эксперимента и получать оценки электрофизических параметров материалов в КЛ микроскопии прямозон-ных полупроводников.
Методы исследований, реализованные для достижения цели работы, основаны на развитии существующих и создании новых, адекватных рассматриваемым физическим явлениям и процессам, математических моделей, связанных с количественной КЛ микроскопией нрямозонных полупроводниковых материалов.
Основой экспериментальных исследований явились методы количественной КЛ микроскопии нрямозонных полупроводниковых материалов.
Для анализа экспериментальных данных, количественных соотношений и моделей использованы математические методы решения поставленных задач, опирающиеся на теорию аппроксимации, аппарат решения дифференциальных уравнений в частных производных, методы интерполирования с наименьшей квадратичной погрешностью, численное и аналитическое интегрирование.
В качестве объектов исследований были выбраны прямозоиные полупроводниковые материалы: однородные СаАэ и СаЫ, многослойная гетероструктура ZnMgO/ZnO с ZnO квантовой ямой.
Достоверность полученных результатов обеспечена детальным рассмотрением физических процессов, связанных с возбуждением сигнала КЛ в прямозонных полупроводниковых материалах, корректностью постановки решаемых задач и их физической обоснованностью, применением современных методов расчёта, хорошим согласием между результатами расчётов и проведёнными экспериментальными исследованиями.
Часть исследований проведена в ■рамках грантов Российского фонда фундаментальных исааедований и правительства Калужской области (проекты № 09-02-99027, № 07-02-96406).
Научная новизна работы определяется следующими основными результатами: для случая генерации ННЗ широким электронным пучком и реализации их линейной рекомбинации разработана методика одновременного определения оценок электрофизических параметров' нолуироводникового материала с использованием математической модели, описывающей зависимость интенсивности КЛ от энергии электронов пучка; получена математическая модель кинетики спада КЛ излучения эк-ситонов, генерированных остро сфокусированным электронным пучком в прямозонном полупроводниковом материале, основанная на количественном описании их двумерной диффузии, а также исследованы её информативные возможности для изучения физических свойств прямозонных полупроводников и разработана методика определения оценок электрофизических параметров полупроводниковых мишеней; основываясь на результатах экспериментальных КЛ исследований, с применением разработанных методик получены оценки электрофизических параметров полупроводниковых материалов: диффузионной длины ННЗ и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда (ОаАэ), коэффициента диффузии и подвижности экситонов (СаК и ZnO).
Практическая значимость работы. Выполненная программная реализация полученных моделей позволяет оптимизировать проведение эксперимента в КЛ микроскопии прямозонных полупроводниковых материалов, для которых осуществляются условия применения этих моделей. Разработанные методы изучения электрофизических свойств прямозонных полупроводниковых объектов могут быть использованы для создания физических основ промышленной технологии получения новых материалов 1 с определёнными свойствами для опто-, микро- и наноэлсктроники (фотоприемных и светоизлучающих структур, сверхвысокочастотных (СВЧ) 1 полевых транзисторов и др.).
На защиту выносятся: разработанные К Л методы изучения электрофизических свойств прямозонных полупроводниковых материалов опто- и микроэлектроники, основанные на использовании зависимости интенсивности К Л от энергии электронов пучка (для широкого электронного пучка) и кинетики спада К Л (для остро сфокусированного электронного пучка); результаты использования разработанных моделей и методов для оценки электрофизических параметров полупроводниковых материалов: диффузионной длины ННЗ и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда (GaAs, CdTe и др.), коэффициента диффузии и подвижности экситонов (GaN и ZnO); программная реализация разработанных методов и моделей.
Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы были доложены на следующих научных конференциях: VIII-X всероссийских семинарах „Проблемы теоретической и прикладной электронной и ионной оптики" (г. Москва, 2007, 2009 и 2011 гг.); VII международной научно-технической конференции „Математическое моделирование, обратные задачи, информационно-вычислительные технологии" (г. Пенза, 2007 г.); XV-XVII российских симпозиумах по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел (г. Черноголовка, 2007, 2009 и 2011 гг.); XVIII-XXI международных совещаниях „Радиационная физика твёрдого тела" (г. Севастополь, 20082011 гг.); 15-18-ой всероссийских научно-технических конференциях студентов и аспирантов „Микроэлектроника и информатика" (г. Зеленоград, 2008, 2009 и 2011 гг.); 4-й и 5-й международных конференциях „Математические идеи П. Л. Чебышева и их приложение к современным проблемам естествознания" (г. Обнинск, 2008 и 2011 гг.); XXII и XXIII российских конференциях по электронной микроскопии (г. Черноголовка, 2008 и
2010 гг.); 3rd international conference „Physics of electronic materials" (r. Kai' луга, 2008 г.); 3-й всероссийской научно-практической конференции „Ма-, тематика в современном мире-2008" (г. Калуга, 2008 г.); XVI международной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых „Ломоносов" (г. Москва, 2009 г.); II всероссийской школе-семинаре студентов, ас-5 пирантов и молодых ученых по направлению „Наноматериалы" (г. Рязань, 2009 г.); второй и третьей всероссийских школах-семинарах студентов, аспирантов, молодых ученых по направлению „Наноинженерия" (г. Москва, 2009 и 2010 гг.); XVIII международной научно-технической конференции .„Прикладные задачи математики и механики" (г. Севастополь, 2010 г.); 74-75.Jahrestagung der Deutsche Physikalische Gesellschaft und Deutsche Physikalische Gesellschaft Frühjahrstagung (Германия, г. Pel. ,J гснсбург, 2010 г. и г. Дрезден, 2011 г.), International workshop „Functionality of oxide interface and multiferroic materials" (г. Аугсбург, Германия, 2010 г.); the 11th edition of the international conference „Physics of light-matter coupling in nanostructures" (г. Куернавака (Мехико), Мексика, 2010 г.); научном семинаре кафедры физики твёрдого тела и кафедры полупроводниковой эпи-таксии Университета им Отто фон Герике (г. Магдебург, Германия, 2010 г.); на научном семинаре кафедры полупроводниковых материалов Университета г. Лейпцига (г. Лейпциг, Германия, 2010 г.); 53-й научной конференции Московского физико-технического института „Современные проблемы фундаментальных и прикладных наук" (г. Долгопрудный, 2010 г.); 8-й всероссийской конференции „Нитриды галлия, индия и алюминия — структуры и приборы" (г. Санкт-Петербург, 2011 г.), XXXXI международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (г. Москва, 2011 г.); на научном семинаре лаборатории диффузии и дефектообразования в полупроводниках и лаборатории диагностики материалов и структур твёрдотельной электроники Физико-технического института им. А.Ф. Иоффе РАН (г. Санкт-Петербург, 2011 г.).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 25 работ. Основные результаты диссертационной работы изложены в 17 статьях, из них 4 статьи опубликованы в журналах из Перечня ВАК Минобрнауки РФ.
Личный вклад автора заключается в участии в постановке целей, задач и в выборе методов исследования; в получении новых и доработке имеющихся математических моделей, описывающих процессы диффузии носителей заряда и экситонов и процесс формирования КЛ излучения, возбуждаемого зондом растрового электронного микроскопа (РЭМ), а также анализе и исследовании этих моделей; в реализации математических моделей и методов идентификации параметров функциональных зависимостей в виде алгоритмов, программ и программных модулей; в получении оценок электрофизических параметров прямозонных полупроводниковых материалов с использованием полученных моделей и программ; в участии в проведении необходимых экспериментальных исследований и в интерпретации их результатов; в анализе и обобщении полученных результатов.
Общие выводы и заключение
1) Определены возможности и предложены способы реализации вычислений зависимости интенсивности КЛ от энергии электронов зонда РЭМ для случая генерации ННЗ широким электронным пучком и их последующей линейной рекомбинации, позволяющие получать математически корректные результаты расчётов и значительно (на порядок) снизить затрачиваемое на них время. Методами математического моделирования изучены информативные возможности этой модели для получения оценок одновременно нескольких электрофизических параметров материала мишени на основе применения МКА. Установлено, что разработанная модель позволяет физически адекватно провести одновременную оценку диффузионной длины ННЗ и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда, для ирямозонных полупроводников, описана методика получения таких оценок, а также рассмотрены некоторые возможности применения математического моделирования для оптимизации необходимых для этого КЛ измерений;
2) Разработана и исследована математическая модель КЛ излучения эк-ситонов, генерированных в прямозонном полупроводниковом материале остро сфокусированным электронным пучком, основанная на количественном описании их двумерной диффузии. Решение двумерного уравнения диффузии экситонов было получено аналитически. Показано, что эта модель позволяет проводить корректную оценку коэффициента диффузии и подвижности экситонов;
3) С использованием предложенных методов и моделей определены значения некоторых электрофизических параметров ирямозонных полупроводниковых материалов и гетероструктур: а) для однородного СаАв впервые проведена совместная оценка диффузионной длины ННЗ и глубины приповерхностной области, обеднённой основными носителями заряда; б) для однородного СаК получены оценки коэффициента диффузии и подвижности экситонов; в) для гетерострук-туры ZnMgO/ZnO впервые определены температурные зависимости для Т = 4,8. 180 К) коэффициента диффузии и подвижности эк-ситонов и сделано предположение о доминирующих механизмах рассеяния в ZnO КЯ. Полученные результаты могут быть использованы для создания и совершенствования промышленной технологии получения новых прямозонных полупроводниковых материалов и гетеро-структур опто- и микроэлектроники.
Благодарности
В заключении автор хотел бы выразить благодарность и признательность своему научному руководителю доктору физико-математических наук, профессору М. А. Степовичу за общее научное руководство, методическую и общечеловеческую помощь, кандидату технических наук A.A. Ви-рюс за возможность ознакомиться с техникой эксперимента в лаборатории Института экспериментальной минералогии РАН, профессору Ю. Христе-ну (Prof. Dr. rer. nat. J. Christen) и сотрудникам его научной группы: доктору Т. Хемпелю, М. Нолтемейеру, О. Август за возможность провести научную стажировку и гостеприимство в Университете им. Отто фон Герике, г. Магдебург (Otto-von-Guericke-Universität Magdeburg), кандидату физико-математических наук A.B. Романову за полезные советы, а также всем сотрудникам Калужского государственного университета им. К. Э. Циолковского и отдельно сотрудникам кафедры математического анализа за поддержку и интерес к моей работе.
Хотелось бы от всего сердца поблагодарить мою семью, а также H.H. Петренко, за терпение, понимание и за всестороннюю поддержку во время работы над диссертацией.
1. Гоулдстейн Д., Яковиц X. Практическая растровая электронная микроскопия / Под ред. Д. Гоулдстейна, X. Яковица. М.: Мир, 1978. 656 с.
2. Спивак Г. В., Петров В. И., Антошин М. К. Локальная катодолю-мииесценция и её возможности для исследования зонной структуры твердых тел // Успехи физических наук. 1986. Т. 148, К2 4. С. 689-717.
3. Стенович М. А. Количественная катодолюминесцентная микроскопия прямозонных материалов полупроводниковой оптоэлектроники: Дис. . докт. физ.-мат. наук. М., 2002. 340 с.
4. Петров В. И. Катодолюминесцентная микроскопия // Успехи физических наук. 1996. Т. 166, № 8. С. 859-871.
5. Бронштейн Б. М., Фрайман В. С. Вторичная электронная эмиссия. М.: Наука, 1969. 408 с.
6. Исследования катодолюминесценции цинксульфидных и некоторых других катодолюминофоров / В. Л. Левшин и др. // Труды ФИАН им. П. Н. Лебедева СССР. 1963. Т. 23. С. 64-135.
7. Гуро Г. Характеристические времена электронных процессов в полупроводниках // Успехи физических наук. 1960. Т. 72, № 4. С. 711-740.
8. Мосс Т., Баррел Г., Эллис Б. Полупроводниковая оитоэлектроника. М.: Мир, 1976. 431 с.
9. Панков Ж. Оптические процессы в полупроводниках. М.: Мир, 1973. 384 с.
10. Ю П., Кордона М. Основы физики полупроводников / Под ред. Б. П. Захарчени. М.: Физматлит, 2002. 560 с.
11. Смит Р. Полупроводники. М.: Мир, 1982. 560 с.
12. Бонч-Бруевич В. Л., Калашников С. Г. Физика полупроводников. М.: Наука, 1990. 685 с.
13. Шалимова К. В. Физика полупроводников. М.: Энергоатомиздат, 1985. 392 с.
14. Капауа К., Okayama S. Penetration and energy-loss theory of electrons in solid targets // J. Phys. D. 1972. Vol. 5, № 1. P. 43-58.
15. Kyser D., Wittry D. Spatial distribution of excess carriers in electron-beam excited semiconductors // Proc. IEEE. 1967. Vol. 55, № 3. P. 733-734.
16. Van Roosbioeck W. Injected current carrier transport in a semi-infinite semiconductor and the determination of lifetimes and surface recombination velocities // J. Appl. Phys. 1955. Vol. 26, № 4. P. 380-391.
17. Михеев H. H., Дорогова Ю. Г. Измерение диффузионной длины неосновных носителей заряда и скорости поверхностной рекомбинации в арсениде галлия катодолюминесцентным методом // Электронная техника. Материалы. 1988. № 4. С. 44-51.
18. Катодолюминесценция полупроводников в условиях высокого уровня возбуждения / Н. Н. Михеев и др. // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1990. Т. 54, № 2. С. 267-270.
19. Hackett W. Н. Electron-beam excited minority-carrier diffusion profiles in semiconductor // J. Appl. Phys. 1972. Vol. 43, № 4. P. 1649-1654.
20. Murata K., Matsukawa Т., Shimizu R. Monte-Carlo calculations on electron scattering in a solid target // Jap. J. Appl.Phys. 1971. Vol. 10, № 6. P. 678-686.
21. Reimer L., Krefting E. The effects of scattering models on the results of Monte-Carlo calculations // NBS, Spec. Publ. 1976. № 460. P. 46-50.
22. Михеев H. H., Петров В. PL, Стеиович M. А. Количественный анализ материалов полупроводниковой оптоэлектроники методами растровой электронной микроскопии // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1991. Т. 55, № 8. С. 1474-1482.
23. Van Roosbroeck W., Shockley W. Photon-radiative recombination of electrons and holes in germanium // Phys. Rev. 1954. Vol. 94, № 4. P. 15581570.
24. Уханов Ю. И. Оптические свойства полупроводников. М.: Наука, 1977. 368 с.
25. Wu К. F., Czekaj J., Shaw М. P. Study of submicron InP transferred electron devices // J. Appl. Phys. 1993. Vol. 74, № 1. P. 315-326.
26. Norris С. В., Barnes С. E., Beezhold W. Depth-resolved cathodolumines-cence in indamaged and ion-implanted GaAs, ZnS and CdS //J. Appl. Phys. 1973. Vol. 44, № 7. P. 3209-3221.
27. Cathodoluminescence method of n- and p-GaAs investigations / F. Koch et al. // Phys. Stat. Sol. (A). 1988. Vol. 109, № 1. P. 261-272.
28. Hildebrandt S. Cathodoluminescence microscopy of direct — gap semiconductors // Scanning Microscopy 1996 Meeting. Scanning Microscopy and Semiconductors: Summaries. Chicago, 1996. P. 2-16.
29. Steyn J. В., Giles Р., Holt D. В. An afficient spectroscopic detection system for cathodoluminescence mode scanning electron microscopy //J. Microscopy. 1976. Vol. 107, № 1. P. 107-128.
30. Balk L. J., Kubalek Е. Use of phase sensitive-(look-in)-aplication with scanning electron microscope // Beitr. Elektronenmikroskop. Direktabb. Oberfl. 1974. Vol. 6, № 3. P. 551-558.
31. Слуев В. И. Развитие локального катодолюминесцентного анализа в растровой электронной микроскопии: Дис. . канд. физ.-мат. наук. М., 1997. 164 с.
32. Новиков Ю. А., Раков А. В. Разрешающая способность растрового электронного микроскопа // Труды ИОФАН. 1995. Т. 49. С. 66-80.
33. Новиков Ю. А., Раков А. В. Вторичная электронная эмиссия рельефной поверхности твердого тела // Труды ИОФАН. 1998. Т. 55. С. 3-99.
34. Эльтеков В. А., Гвоздовер Р. С., Петров В. И. Применение метода Мойте Карло для расчёта предельного пространственного разрешения в режиме локальной катодолюминесценции // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1988. Т. 52, № 7. С. 1376-1379.
35. Yakimov Е. Election beam induced current investigations of electrical in-homogeneities with high spatial resolution // Scanning Microscopy. 1992. Vol. 6, № 1. P. 81-96.
36. Donolato С. A note on the spatial resolution of cathodoluminescence images // Phys. Stat. Sol. (A). 1994. Vol. 141, № 2. P. K131-K132.
37. Sze S. M. Physics of semiconductor devices. N. Y.: Willey-Interscience, 1969. 764 p.
38. О свойствах люминесцентного излучения, возбуждаемого в малом объеме электронным лучом / Г. В. Спивак и др. // Письма в ЖЭТФ. 1975. Т. 21. С. 38-40.
39. Klein С. A. Spontaneous radiative recombination in semiconductors // IEEE J. Quantum Electronics. 1968. Vol. QE-4, № 1. P. 186-194.
40. Иванников П. В. Новые методы исследования люминесцирующих материалов в растровой электронной микроскопии: Дне. . канд. физ.-мат. наук. М., 2006. 162 с.
41. Хохлов А. Г., Снопова М. Г., Степович М. А. Использование модели независимых источников для расчёта распределения неосновных носителей заряда, генерированных в двухслойном полупроводнике электронным пучком // Прикладная физика. 2004. № 3. С. 61-65.t
42. Hendry D. F., Morgan М. S. A re-analysis of confluence analysis // Oxford Economic Papers. 1989. Vol. 41, № 1. P. 35-52.
43. Грешилов А. А. Анализ и синтез стохастических систем. Параметрические модели и конфлюентный анализ. М.: Радио и связь, 1990. 320 с.
44. Грешилов А. А., Стакун В. А., Стакун А. А. Математические методы построения прогнозов. М.: Радио и связь, 1997. 112 с.
45. Christen J. Cathodoluminescence imaging of semiconductor interfaces // JEOL News. 1988. Vol. 26E, № 1. P. 12-17.
46. Optical characterization of lateral epitaxial overgrown GaN layers / J. A. Freitas et al. // Appl. Phys. Lett. 1998. Vol. 72, № 23. P. 29902992.
47. Direct determination of the ambipolar diffusion length in strained In^Gai-ajAs/InP quantum wells by cathodoluminescence / R. B. Lee et al. // Appl. Phys. Lett. 1993. Vol. 62, № 19. P. 2411-2413.
48. Imaging transport for the determination of minority carrier diffusion length / D. R. Luber et al. // Appl. Phys. Lett. 2006. Vol. 88, № 16. P. 3509-3512.
49. Direct determination of the ambipolar diffusion length in GaAs/AlGaAs heterostructures by cathodoluminescence / H. A. Zarem et al. // Appl. Phys. Lett. 1989. Vol. 55, № 16. P. 1647-1649.
50. Spatiotemporal dynamics of quantum-well excitons / H. Zhao et al. // Phys. Rev. В. 2003. Vol. 67, № 3. P. 035306.
51. Optical investigations on the mobility of two-dimensional excitons in GaAs/Gai-a-ALcAs quantum wells / H. Hillmer et al. // Phys. Rev. B. 1989. Vol. 39, № 15. P. 10901-10912.
52. Two-dimensional exciton transport in GaAs/GaAlAs quantum wells / H. Hillmer et al. // Appl. Phys. Lett. 1988. Vol. 53, № 20. P. 1937-1939.
53. Interface-roughness-controlled exciton mobilities in GaAs/ Alo.37Gao.63As quantum wells / H. Hillmer et al. // Phys. Rev. B. 1990. Vol. 42, № 5. P. 3220-3223.
54. Hillmer H., Forchel A., Tu C. W. Enhancement of electron-hole pair mobilities in thin GaAs/ALcGax-^As quantum wells // Phys. Rev. B. 1992. Vol. 45, № 3. P. 1240-1245.
55. High resolution studies of 2D plasma transport in GaAs/GaAlAs quantum wells / H. Hillmer et al. // Solid-State Electronics. 1988. Vol. 31, № 3-4. P. 485-488.
56. Aldyama H., Matsusue Т., Sakaki H. Carrier scattering and excitonic effects on electron-hole-pair diffusion in nondoped and p-type-modulation-doped GaAs/Ala.Gaix As quantum-well structures // Phys. Rev. B. 1994. Vol. 49, № 20. P. 14523-14530.
57. Свидетельство конденсации экситонов в двойных квантовых ямах / Л. В. Бутов и др. // Успехи физических наук. 1996. Т. 166, № 7. С. 801-803.
58. Optical measurement of the ambipolar diffusion length in a ZnCdSe-ZnSe single quantum well / F. P. Logue et al. // J. Appl. Phys. 1997. Vol. 81. P. 536-538.
59. Time-of-flight measurements of negative differential velocity and electron heating in GaAs/AlAs superlattices / C. Minot et al. // Phys. Rev. B. 1993. Vol. 47, № 15. P. 10024-10027.
60. Айвазян С. А., Енюков И. И. Прикладная статистика. Основы моделирования и первичная обработка данных. М.: Финансы и статистика, 1983. 428 с.
61. Пытьев Ю. П. Методы математического моделирования измерительно-вычислительных систем. М.: Физматлит, 2004. 400 с.
62. Смирнов Н. В., Дунин-Барковский И. В. Курс теории вероятностей и математической статистики для технических приложений. М.: Наука, 1969. 512 с.
63. Пугачев В. С. Теория вероятностей и математическая статистика. М.: Наука, 1979. 496 с.
64. Пшеничный Б. Н., Данилин Ю. М. Численные методы в экстремальных задачах. М.: Наука, 1975. 320 с.
65. О выборе начального приближения в задаче идентификации параметров ирямозонных полупроводников методом катодолюминесцентной микроскопии / А. Н. Поляков и др. // Поверхность. Рентгеновские, синхротропные и нейтронные исследования. 2008. № 9. С. 35-41.
66. Гагарин Ю. Е., Петров В. И., Степович М. А. Интервальное оценивание диффузионной длины неосновных носителей заряда в катодолюминесцентной микроскопии. Результаты математического моделирования // Изв. РАН. Сер. физ. 2004. Т. 68, № 9. С. 1338-1341.
67. Мэтьюз Д. Г., Финк К. Д. Численные методы. Использование MATLAB. М.: Вильяме, 2001. 720 с.
68. Калиткин Н. Н. Численные методы. М.: Наука, 1978. 512 с.
69. Gander W., Gautschi W. Adaptive quadrature — revisited // BIT Numerical Mathematics. 2000. Vol. 40, № 1. P. 84-101.
70. Проблема идентификации параметров прямозонных полупроводников по зависимости интенсивности монохроматической катодолюминесценции от энергии электронов пучка / А. Н. Поляков и др. // Прикладная физика. 2009. № 3. С. 119-126.
71. Градштейн И. С., Рыжик И. М. Таблицы интегралов, сумм, рядов и произведений. М.: Физматгиз, 1963. 1100 с.
72. Абрамовиц М., Стиган И. Справочник по специальным функциям с формулами, графиками и математическими таблицами. М.: Наука, 1979. 832 с.
73. Ковтунова Т. И., Поляков А. Н., Серегина Е. В. О некоторых особенностях вычисления зависимости интенсивности катодолюминесценции от энергии электронов пучка // Научные труды КГУ им. К.Э. Циолковского. Естественные науки. Калуга, 2011. С. 46-50.
74. Ковтунова Т. И. Свойства функции распределения неосновных носителей заряда, генерированных в полупроводнике электронным пучком // Научные труды КГПУ им. К.Э. Циолковского. Естественные науки. Калуга, 2009. С. 51-55.
75. Катодолюминесценция монокристаллического теллурида кадмия / Н. Н. Михеев и др. // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1990. Т. 54, № 2. С. 332-335.
76. Катодолюминесценция арсенида индия, легированного теллуром / Н. Н. Михеев и др. // Изв. АН СССР. Сер. физ. 1990. Т. 54, № 2. С. 362-365.
77. Степович М. А. К оптимизации измерений диффузионной длины нря-мозонных полупроводниковых материалов катодолюминесцентным методом // Поверхность. Рентгеновские, синхротнонные и нейтронные исследования. 2000. № 5. С. 69-74.
78. Макс Ж. Методы и техника обработки сигналов при физических измерениях: Техника обработки сигналов. Применения. Новые методы. М.: Мир, 1983. Т. 2. 296 с.
79. Springer handbook of crystal growth / Ed. by G. Dhanaraj et al.. Berlin: Springer. 2010. 1818 p.
80. Hwang C. J. Quantum efficiency and the radiative lifetime of the „band-to-band" recombination in heavily-doped p-type GaAs // Phys. Rev. 1979. Vol. 6, № 4. P. 1355-1364.
81. Milnes A. G. Deep impurities in semiconductors. N.Y.: John Wiley&Sons, 1973. 544 p.
82. Фистуль В. И. Сильно легированные полупроводники. М.: Наука, 1967. 415 с.
83. Blakemore J. S. Gallium arsenide. N.Y.: American Inst, of Physics, 1989. 424 p.
84. Dargys A., Kundrotas J. Handbook on physical properties of Ge, Si, GaAs and InP. Vilnius: Science and Encyclopedia Publishers, 1994. 262 p.
85. Levinshtein M. E., Rumyantsev S. L. Handbook series on semiconductor parameters / Ed. by M. Levinshtein et al.. London: World Scientific, 1996. Vol. 1. 218 p.
86. Properties of group III nitrides / Ed. by J. H. Edgar. London: INSPEC, 1994. 302 p.
87. Properties, processing and application of GaN and related semiconductors / Ed. by J. H. Edgar. London: INSPEC, 1999. 830 p.
88. Акчурии P. X., Мармалюк А. А. Нитрид галлия перспективный материал электронной техники. I. Фундаментальные свойства нитрида галлия // Материаловедение. 1999. Я® 9. С. 950-962.
89. Morkoc Н. Nitride semiconductors and devices. Berlin: Springer-Verlag, 1999. 512 p.
90. Nakamura S., Fasol G., Davies I. The blue laser diode: GaN based light emitters and lasers. Berlin: Springer-Verlag Telos, 1997. 343 p.
91. Yu E., Manasreh M. III-V nitride semiconductors: Applications and devices. N.Y.: Taylor&: Francis Group, 2002. 714 p.
92. ZnO as a material mostly adapted for the realization of room-temperature polariton lasers / M. Zamfiresc.il et al. // Phys. Rev. B. 2002. Vol. 65, № 16. P. 161-205.
93. Recent progress in processing and properties of ZnO / S. J. Pearton et al. // Progress in Materials Science. 2005. Vol. 50, № 3. P. 293-340.
94. Zhong L. W. Zinc oxide nanostructures: growth, properties and applications //J. Phys.: Condens. Matter. 2004. Vol. 16, № 25. P. R829-R858.
95. Nanostructural zinc oxide and its electrical and optical properties / С. X. Xu et al. // J. Appl. Phys. 2004. Vol. 95, № 2. P. 661-666.
96. Физика полупроводников и металлов: Учеб. пособие для втузов / Под ред. В. В. Горбачева, JI. Г. Спицыной. М.: Металлургия, 1976. 368 с.
97. Нокс Р. Теория экситонов. М.: Наука, 1966. 219 с.
98. Агранович В. М. Теория экситонов. М.: Наука, 1968. 382 с.
99. Агранович В. М., Галанин М. Д. Перенос энергии электронного возбуждения в конденсированных средах. М.: Наука, 1978. 393 с.
100. Будак Б. М., Самарский А. А., Тихонов А. Н. Сборник задач но математической физике. М.: Наука, 1979. 685 с.
101. Тихонов А. Н., Самарский А. А. Уравнения математической физики. Наука, 1977. 735 с.
102. Polyanin A. D. Handbook of linear partial differential equations for engineers and scientists. Boca Raton London: Chapman&Hall/CRC Press, 2002. 800 p.
103. Бейтмен Г., Эрдейи А. Высшие трансцендентные функции: Функции Бесселя, функции параболического цилиндра, ортогональные многочлены. М.: Наука, 1966. Т. 2. 295 с.
104. Ватсон Г. Н. Теория бесселевых функций. М.: ИЛ, 1949. Т. 1,2. 798 с.
105. Зорич В. А. Математический анализ. М.: Наука, 1981. 544 с.
106. Ильин В. А., Позняк Э. Г. Основы математического анализа. М.: Физматлит, 2005. 648 с.
107. Толстов Г. П. Ряды Фурье. М.: Наука, 1980. 381 с.
108. Polyanin A. D., Manzhirov А. V. Handbook of integral equations. Boca Raton: CRC Press, 1998. 796 p.
109. Gaskill J. D. Linear systems, fourier transforms and optics. N.Y.: John Wiley&Sons, 1978. 554 p.
110. Олвер Ф. Введение в асимптотические методы и специальные функции. М.: Наука, 1978. 376 с.
111. Group III nitride semiconductor compounds / Ed. by B. Gil. Oxford: Oxford Univcisity Press, 1998. 492 p.
112. Юнович А. Э. Ключ к синему лучу или о светодиодах и лазерах, голубых и зеленых // Химия и Жизнь. 1999. № 5-6. С. 46-48.
113. Nakamura S., Fásol G., Pearton S. J. The blue laser diode: The complete story. Berlin: Springer-Verlag, 2000. 368 p.
114. Nakamura S., Chichibu S. F. Nitride semiconductor blue lasers and light emitting diodes. Boca Raton: CRC Press, 2000. 372 p.
115. Юнович А. Э. Свет из гетеропереходов // Природа. 2001. № 6. С. 3846.
116. Kavokin A., Malpuech G., Gil В. Semiconductor microcavities: towards polariton lasers // The Materials Research Society: Internet Journal of Nitride Semiconductor Research. 2003. Vol. 8, № 3. P. 3-7.
117. Васильев А., Данилин В., Жукова Т. Новое поколение полупроводниковых материалов и приборов. Через GaN к алмазу // Электроника: НТВ. 2007. № 4. С. 68-76.
118. Спектры и квантовый излучения светодиодов на основе гетерострук-тур InGaN/AlGaN/GaN с множественными квантовыми ямами — зависимость от тока и напряжения / В. Е. Кудряшов и др. // Физ. и техн. полупроводн. 2001. Т. 35, № 7. С. 861-868.
119. Транзистор на GaN пока самый „крепкий орешек" / В. Данилин и др. // Электроника: НТВ. 2005. № 4. С. 20-29.
120. Математическое моделирование катодолюминесценции, возбуждаемой в круглой области на поверхности нитрида галлия / А. Н. Поляков и др. // Радиационная физика твердого тела: Труды XX международного совещания. М., 2010. Т. 1. С. 118-125.
121. Absorption coefficient, energy gap, exciton binding energy and recombination lifetime of GaN obtained from transmission measurements / J. F. Muth et al. // Appl. Phys. Lett. 1997. Vol. 71, № 18. P. 2572-2574.
122. Шмидт H. M., Якимов E. Б. Диффузионная длина неравновесных носителей заряда и ее связь со структурной организацией нитридов Ill-группы // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2006. Т. 101, № 9. С. 61-66.
123. Free excitons in GaN / В. Monemar et al. // MRS Internet J., Nitride Semicond. 1996. Vol. 1, 2, № 2. P. 70-82.
124. Intrinsic optical properties of GaN epilayers grown on SiC substrates: Effect of the built-in strain / I. A. Buyanova et al. // Appl. Phys. Lett. 1996. Vol. 69, № 9. P. 1255-1257.
125. Некоторые оптические свойства объемных кристаллов нитрида галлия, выращенных газофазным методом в хлоридной системе / А. С. Зубрилов и др. //' ФТП. 1999. Т. 33, № 10. С. 1173-1178.
126. Dielectric functions (1 to 5 eV) of wurtzite Mg^Zni-xO (x < 0,29) thin films / R. Schmidt et al. /,/ Appl. Phys. Lett. 2003. Vol. 82, № 14. P. 2260-2262.
127. О некоторых аспектах использования методов конфлюентного анализа для оценивания параметров функции / А. Н. Поляков и др. // Научные труды КГПУ им. К.Э. Циолковского. Естественные науки. Калуга, 2007. С. 51-55.