Развитие методики спин-эхо малоуглового рассеяния нейтронов для исследований конденсированного состояния тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ «ПЕТЕРБУРГСКИЙ ИНСТИТУТ ЯДЕРНОЙ ФИЗИКИ им. Б. П. КОНСТАНТИНОВА»

005007451

ЧЕТВЕРИКОВ Юрий Олегович

Развитие методики спин-эхо малоуглового рассеяния нейтронов для исследований конденсированного состояния

01.04.01 - приборы и методыэкспериментальной физики

АВТОРЕФЕРАТ диссертации .на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

12 янв т

Санкт-Петербург 2011

005007451

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении «Петербургский институт ядерной физики им. Б. П. Константинова».

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук

Григорьев Сергей Валентинович.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор

Вахрушев Сергей Борисович,

кандидат физико-математических наук Клементьев Евгений Станиславович.

Ведущая организация:

Лаборатория нейтронной физики им. И. М. Франка, Объединенный институт ядерных исследований.

диссертационного совета Д 002.115.01 при Федеральном государственном бюджетном учреждении «Петербургский институт ядерной физики им. Б. П. Константинова» по адресу: 188300, Ленинградская обл., г. Гатчина, Орлова роща.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГБУ «ПИЯФ».

\

■-71 I / П

. Защита состоится ^ года в 11 часов 00 минут на заседании

2011 года.

Ученый секретарь диссертационного совета

Актуальность проблемы. Малоугловое рассеяние нейтронов (МУРН) несет в себе информацию о структуре вещества на масштабах порядка 1-1000 нм. Такой диапазон измерительных масштабов делает нейтронное рассеяние востребованным методом исследования наноструктур и наноматериалов, определения структурных особенностей биологических молекул, изучения магнитных доменов и др. В настоящее время в мире работают несколько десятков установок МУРН [1].

Применение эффекта спинового эха для регистрации малоуглового рассеяния нейтронов (СЭМУРН) расширяет возможности традиционных методов малоуглового и ультрамалоуглового рассеяния. Высокая светосила нейтронного спин-эха позволяет значительно повысить эффективность решения множества исследовательских задач [2].

Техника спин-эхо эксперимента находится в стадии активного развития [3]. Первая установка СЭМУРН построена в 1998 году [4], и к настоящему моменту в мире работают четыре установки, три из которых расположены на реакторе технического университета г. Дельфта (Нидерланды), одна - на импульсном источнике нейтронов института ISIS (Великобритания). Создание спин-эхо установки в ПИЯФ является особенно актуальной задачей в связи с вводом в эксплуатацию реактора ПИК [5]. Установка входит в проект приборной базы реактора.

Цели настоящей работы - создание экспериментальной установки СЭМУРН на базе реактора ВВР-М в ПИЯФ; исследования крупномасштабных магнитных структур методом спинового эха; развитие представлений о задачах и исследовательских возможностях метода спинового эха, поиск путей улучшения характеристик спин-эхо установок; изучение потенциала многоволнового спинового эха в исследованиях вещества.

Основные положения, выносимые на защиту;

1) На реакторе ВВР-М ПИЯФ создана экспериментальная установка СЭМУРН с диапазоном измерительных масштабов 30-300 нм. Первые

измерения опалоподобных кристаллов 8Ю2 демонстрируют высокий потенциал установки.

2) В экспериментах по магнитному рассеянию никелевыми пленками на медной подложке впервые продемонстрированы возможности метода нейтронного спинового эха в исследованиях магнитных структур.

3) В экспериментах по спиновому эху с двукратным расщеплением нейтронной волны в одном из плеч установки обнаружена квантовая суперпозиция всех четырех волновых состояний, что означает принципиальную возможность реализации четырехволнового спинового эха.

4) В результате дисперсионного анализа характеристик действующих установок СЭМУРН выявлено, что неоднородности магнитных полей прецессии ведут к снижению эффективности на один-два порядка относительно потенциально возможных значений.

5) Сравнением дисперсий модельных спектров спин-эхо установки и стандартной установки МУРН найдена аналитическая зависимость временного выигрыша спин-эхо измерений по сравнению с измерениями на стандартном спектрометре в зависимости от параметров спин-эхо установки и образца.

6) Исследованиями конфигурации спин-эхо установки; распределений магнитных полей; особенностей метода; функциональных зависимостей спин-эхо сигнала предложены новые направления развития методики и техники СЭМУРН.

Научно-практическая значимость. В результате проделанной работы на реакторе ВВР-М в ПИЯФ создана экспериментальная установка СЭМУРН. Показано, что в измерениях на действующих приборах СЭМУРН существуют значительные потери эффективности, обусловленные техническим несовершенством установок. Предложенное в диссертации развитие методики и техники спинового эха позволяет значительно повысить эффективность исследований МУРН. Полномасштабная реализация

методики СЭМУРН поможет расширить границы применения и обеспечит ряд преимуществ перед альтернативными методами исследований.

Полученные результаты будут востребованы при проектировании, строительстве и эксплуатации установки СЭМУРН реактора ПИК. Апробация работы. Научные и методические результаты работы были представлены на следующих конференциях: 3rd European Conference on Neutron Scattering (ECNS-2003, Montpellier, France); Совещание no применению рентгеновских лучей для исследования материалов (РСНЭ-2003, Москва); Central European Training School on Neutron Scattering (CETSNS-2005, Budapest, Hungary); Spin Echo Workshop (NSE2005, Institut Laue Langevin, Grenoble, France); XXI Совещание по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния (РНИКС-2010, Москва).

Структура и обьем диссертационной работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, списка литературы и двух приложений. Работа изложена на 115 страницах и содержит 55 рисунков.

Во введении обосновывается актуальность темы диссертационной работы, сформулированы задачи исследования. Кратко изложено основное содержание работы, дается характеристика полученных результатов.

В первой главе работы приведено последовательное изложение основных принципов комбинированного использования спинового эха и малоуглового рассеяния нейтронов для изучения вещества.

Установка СЭМУРН предназначена для измерения пространственных корреляций в прямом пространстве. В квантово-механическом представлении (рис. 1.) действие спин-эхо прибора заключается в зеемановском расщеплении собственных спиновых состояний нейтрона в магнитном поле с последующим пространственным разведением этих состояний в первом плече спин-эхо установки. Поскольку полная энергия hm нейтрона при входе в однородное магнитное поле В не меняется, то волновые

состояния нейтрона расщепляются на к,; к. , а разница между ними (Ак) находится как

к±=к,±^-,Ак=2

0)

ЙУ ЙУ

где т„, /л„ \л V - масса, магнитный момент и скорость нейтрона

соответственно.

Величина 5 - расстояние

между расщепленными

спиновыми состояниями

нейтрона - вычисляется как

ту„ВП2с<ле,

2пк ' (>

где В - магнитное поле

протяженностью /, в котором

движется нейтрон с длиной волны

Я, а в0 - угол между границами

магнитного поля и осью пучка.

Рис. 1. Установка интерферометр,

СЭМУРН чувствительный

как к

корреляциям в пространстве [6]

Разделенные части нейтрона с различными спиновыми состояниями взаимодействуют с веществом в различных точках образца, после чего они сводятся во втором плече, зеркальном первому, и результат взаимодействий виден как интерференция их двух состояний после акта рассеяния.

Зададим начальную поляризацию вдоль оси х (поле В направлено вдоль оси г) и в результате акта рассеяния нейтрона с переданным импульсом {? на выходе установки получим компоненты поляризации Р

Рх =СО 8(0^), Рг =5

Р7= О,

(3)

где Qs - проекция вектора рассеяния £> на направление 8 (на рис. 1. ось у). Поскольку сечение рассеяния (вероятность) симметрична по <2, то после интегрирования получим Ру = 0, и только компонента Рх будет нести

информацию о рассеянии. Изменение поляризации Рх определяется набором рассеянных и нерассеянных нейтронов:

Р\й) = %- = (1-з) + *{Рх(8)), (4)

"о

где Р0 - поляризация прошедшего без рассеяния пучка, я - доля рассеянных нейтронов, (1-.ч) - доля нерассеянных нейтронов, <Р<;с($> - средняя поляризация рассеянных нейтронов:

(Рх{д)) = } 5(0008(^^6, (5)

-X,

где S(Q)d2Q - доля нейтронов, рассеянных в интервал волновых векторов с? О = ¿0^.

Измеряемая спин-эхо зависимость <Р$с(5)> содержит Фурье-преобразование функции рассеяния 5(0), которую для упругого рассеяния можно записать в виде

= (6)

В свою очередь £(£?) является Фурье-образом от пространственной корреляционной функции <?(/?). Подставляя (6) в (5) получим

I 00 со __

с„(<5) = 11 1(7)

^ Г-м-оо

где Сж{<5) - СЭМУРН корреляционная функция, которая равна приведенной поляризации рассеянного образцом нейтронного пучка <1\:с(8)>. Проинтегрировав по 2", ду и К и приняв = 0, получаем, что для изотропно рассеивающих частиц (^¿{<5) соответствует проекции корреляционной функции образца С7(/г> на направление 8 [7]. Такое представление хорошо сочетается с квантово-механической картиной пространственного расщепления нейтронной волны, показанной на рис. 1.

Во второй главе сделан обзор существующих спин-эхо установок. В рамках обзора представлена установка СЭМУРН ПИЯФ. Проведен анализ

точности измерений и потерь в эффективности современных спин-эхо установок, которые происходят из-за несовершенного технического исполнения. На основе сопоставления спин-эхо установки и стандартной установки МУРН произведена оценка фактора временного выигрыша спин-эхо измерений.

Основным преимуществом метода спинового эха для малоуглового рассеяния является возможность измерения рассеяния на углы в пределах расходимости прямого пучка. Поскольку углы рассеяния тем меньше, чем больше масштаб объекта, то и эффективность установки СЭМУРН по сравнению с традиционными установками будет тем больше, чем больше измеряемый масштаб неоднородностей в образце. Заметим, что техника спинового эха не требует существенной коллимации первичного пучка, поскольку в этой технике качество кодирования угла рассеяния практически

май-а ма£. ь маг.с маг.11

Рис. 2. Схема расположения основных узлов спин-эхо установки [6]: а) поляризатор; Ь) монохроматор, или прерыватель; с) первый л/2-вращатель; с1) магнит поля прецессии; е) ведущее поле; {) флиппер, или токовый экран; £) узел образца; И) второй л/2-вращатель; ¡) анализатор; ^ детектор

не связано с коллимацией. Таким образом, разрушается обратная связь между интенсивностью падающих нейтронов и разрешением установки.

Все действующие установки СЭМУРН реализованы в рамках одной схемы, представленной на рис. 2. В таблице приведены технические характеристики спин-эхо установок. На сегодняшний день для установки ПИЯФ удалось добиться стабильной работы в измерительном диапазоне б = 30 -г 300 нм, при этом планируется увеличение максимального 5 до 3 ООО нм.

Таблица

Технические характеристики спии-эхо приборов

SESANS OffSpec СЭМУРН ПИЯФ

Источник нейтронов Реактор, Дельфт Импульсный источник ISIS Реактор ПИЯФ

Монохроматор / ПГ Дисковый ПГ

прерыватель монохроматор прерыватель монохроматор

к, (им) 0,209 0,2... 1,4 0,22

AUX 0,017 0,05 0,02

В(Т) 0... 0,18 0,017-0,099 0,017; 0,051

L„ (м) 1,33 1 0,6

0о (град.) 5,5 45... 90 45

Диапазон б (им) 20-10 000 50-2 000 50-300

Сканирование б В В0, X.. ©о Во

Сечение пучка н длина 8 х 25 * ~ 4500* 8 х 30 х -6300* 5 х 5 х 3500

пролета Z, Y, X (мм)

Детектор гелиевая трубка 02,5 см полосковый с d = 1,2 мм гелиевая трубка 02,5 см

♦Оценивались визуально по фотографиям.

При создании установки возникает проблема выбора оптимального значения поляризации нерассеянных нейтронов Р0. Максимальное значение Р0 получается в случае существенной коллимации нейтронного пучка, которая уменьшает светосилу. Критерий оптимизации - это точность измерения функции Gsb{S). При ее расчете должно быть учтено совокупное влияние таких параметров эксперимента, как интенсивность падающего пучка Ise, поляризация нерассеянного пучка Р0\ доля рассеянных нейтронов s; предполагаемое значение функции Gsl(ö) в измеряемой точке 8. В работе была аналитически получена дисперсия функции Gsi{S) (случайное отклонение экспериментально наблюдаемой величины Gsi(S) от ее математического ожидания):

П(Г + + ~2Р02)

—ip . (8) 1SEi г0

Потери в точности измерений происходят из-за технического несовершенства современных установок СЭМУРН. Главные причины

падения эффективности - коллимация пучка и низкая поляризация нерассеянных нейтронов Рв. Коллимация пучка в спии-эхо установках обусловлена как большой протяженностью установок, при малых размерах щелей, так и ограничением на размеры щелей из-за заметного уменьшения Р0 при больших сечениях пучков. Общий коэффициент потерь в измерительной точности наиболее эффективной установки (БЕ8А^ ТУ, Дельфта) оценивается значениями от 100 до ~ 1 ООО раз (в диапазоне 6 = 100 * 1 000 нм; 5 = 0,01 + 0,2; С/Ж{<5)= -1 * 1). Наибольшие потери в эффективности реализации метода СЭМУРН связаны с низкой поляризацией Р0■ Особенно это заметно при малых значениях «(порядка 0,01).

Потенциал установки спинового эха можно оценить путем сопоставления со стандартным прибором МУРН с кольцевым либо 20-детектором. Удобно использовать упрощенную модель расчета, представляющую некоторую идеализацию процесса рассеяния, которая заключается в представлении точечного рассеивателя без поглощения и некогерентного рассеяния. Для задачи экспериментального нахождения радиуса разбавленных монодисперсных сфер фактор временного выигрыша спин-эхо измерений по сравнению со стандартной техникой МУРН рассчитывается (по аналогии с [2]) как:

(!ш\=1у__

/ Л'мЛУ-31п(/ / Ы) ■ (1 ■+ («(1 /1 -1) +1)2 (1 - 2 Р02))' (9)

где Я - приблизительная величина измеряемого радиуса; N - число разрешенных экспериментальных точек (хтах/И - расстояние менаду точками по шкале х равно разрешению спектрометра по этой шкале), /2Ж - телесный угол нейтронного пучка спин-эхо прибора (предполагаются одинаковые потоки нейтронов и сечения пучков для СЭ и стандартной установки МУРН с кольцевым или 20-детектором).

Масштаб исследуемой структуры определяет сравнительную эффективность установки. Для параметров эксперимента .у = 0,1, А7 = 10

эффективность лучшего из действующих спин-эхо приборов будет выше, чем у стандартных установок, когда радиус исследуемых частиц больше Reff = 150 нм. Совершенствование спин-эхо техники приведет к значительному снижению Яф При увеличении ÜSE до максимального значения угла расходимости пучка внутри нейтроновода с отражающей способностью т = 2, а значения Р0 до 0,95 порог Reg понизится до 20 нм.

В третьей главе демонстрируются результаты экспериментов СЭМУРН. Исследования магнитного рассеяния на доменной структуре никелевой пленки были проведены на установке SESANS (Дельфта), тогда как исследование опалоподобных кристаллов Si02 сделаны на установке СЭМУРН ПИЯФ.

Для изучения магнитного рассеяния важным является факт переворота поляризации в процессе магнитного рассеяния, что позволяет исключить обычный я-флиппер для наблюдения спинового эха, при условии, что магнитное поле первого плеча сонаправлено с полем второго плеча. Таким образом, производя измерения одного и того же образца с флиппером и без него, можно простым образом разделить вклады магнитного и ядерного рассеяния. Магнитное СЭМУРН-рассеяние описывается следующим образом:

Pn=P0G(S)(xa)e-'\ (10)

где ха - доля нейтронов, рассеянных с переворотом спина, д: - толщина образца.

Установлено, что для всех образцов в режиме ядерного рассеяния измеренная величина P'(S) не изменяется с S, что говорит об отсутствии ядерных неоднородностей.

На рис. За представлена поляризация, измеренная в режиме магнитного рассеяния. Минимальное значение Р' наблюдается при S = 3 мкм, а максимальные значения при S = 0 и 6 мкм. Максимумы и минимумы на рис. 3 показывают, что противоположно направленные намагниченности

соседних доменов коррелируют на расстояниях 6 мкм и 3 мкм соответственно.

Рис. 3. Р' в зависимости от 8 в «магнитном» режиме измерений: а) с образцом и без образца; б) для образцов различной толщины 10, 15 и 21 мкм

На рис. 36 показана поляризация как функция спин-эхо длины 8 для никелевых пленок с толщиной слоя 10, 15 и 21 мкм. Все кривые имеют похожую форму, но по-разному масштабированы по обеим осям Р и 5. Корреляционная длина доменной структуры О (ширина домена) определена как величина 8 при Р '„„„ и демонстрирует линейную зависимость отношения толщины слоя к ширине домена с М) = 5,1. Для образца с толщиной никелевого слоя 21 мкм корреляционная функция измерена при различных температурах: от 300 К до 630 К. Кривые при разных температурах масштабируются по-разному по оси Р, но их форма не меняется. Можно заключить, что ширина домена не изменяется с температурой.

В качестве образцов для первого эксперимента на установке СЭМУРН ПИЯФ выбраны поликристаллы опалоподобных структур, состоящие из монодисперсных сфер ЗЮ2. Сферы образуют трехмерную плотнейшую упаковку, поэтому период кристалла с/ определяется диаметром сфер. Для измерений были выбраны 3 образца с диаметром сфер <1 = 270 ± 26 нм, 405 ± 10 нм и 516 ± 8 нм.

На рис. 4 показаны зависимости Р для трех измеренных образцов. Измерения проводились в режиме ядерного рассеяния. Корреляционная

функция поликристалла содержит в себе угасающие с увеличением Л осцилляции с периодом, близким к периоду кристалла, Поскольку периоды измеряемых образцов больше максимально доступного значения 8, то на приведенных зависимостях модуляций не видно. Только в случае образца с (1 = 270 нм видно возрастание I" при большом 8, что говорит о близости максимума функции С(Я) при 8 ~ 270 нм.

Функцию С(Л) можно

100 150 200 250 6(nm)

Рис. 4. Р' в зависимости от S для образцов опалоподобных кристаллов S1O2

представить как сумму автокорреляционной и парной корреляционной функций. В малых 8 основной вклад в будет давать автокорреляционная функция, поэтому для подгонки экспериментальных данных можно использовать уравнение 6'ж(<5) для МДС, выведенное в работе [7]:

-) 2RJ

ulfi-81л

'-ш

1п

L,

R

2 + J4

(П)

На рис. 4 сплошными линиями показаны кривые аппроксимации зависимостью ехр(л(1 с Д5И7о= 132,4 ± 5,9 нм; 170,0 ± 6,6 нм;

^5£5У6 = 179,8 ± 9,3 нм. Таким образом, результаты аппроксимации демонстрируют, что полученные значения Я5Е для образцов с большими радиусами частиц несколько меньше фактических. Такое несоответствие связано с ограничением измерительной шкалы 8. Тем не менее увеличение при переходе от образца с ¿/ = 270 нм к образцу с с! - 516 нм говорит о чувствительности установки к размеру сфер.

V

Рис. 5. Схема спинового эха

В четвертой главе представлены результаты экспериментов по изучению спин-эхо сигнала для четырехволнового пакета, расщепленного методом разделенных осциллирующих полей. Результаты, описанные в этой главе, получены на реакторе ВВР-М ПИЯФ.

Образец Схема четырехволнового спинового

эха показана на рис. 5. Четыре нейтронные волны, разведенные в первом плече на расстояния (6/„2, б2.з, 5 м, 5!.з, Ь2-4), проникают в образец и рассеиваются в четырех различных четырехволнового точках (гь г2, г3, г4) одновременно После акта рассеяния второе спин-эхо-плечо, аналогичное первому, компенсирует действие первого, так что на выходе установки все четыре волны интерферируют друг с другом.

Двукратное расщепление в такой схеме достигается за счет комбинации режимов спинового эха: классического и резонансного [8, 9]. В классическом режиме разделение волновых векторов к+ и к' происходит в постоянных магнитных полях до и после рассеивающего образца (см. рис. 1). В резонансном спиновом эхо дополнительное расщепление волновых векторов к++ и к., появляется за счет переворота спина нейтрона в резонансной катушке (РК) - системе магнитных полей, состоящей из постоянного поля В0 и радиочастотного поля, настроенного в резонанс с прецессией спина. Причем расщепление происходит на выходе нейтрона из постоянного поля РК. Вторая РК, расположенная по ходу движения нейтрона, способна полностью убрать расщепление волновых векторов. Вероятность дополнительного расщепления р определяется амплитудой радиочастотного поля РК. Если 0 < р < 1, то каждая нейтронная волна, проходящая через РК,

дополнительно расщепляется на две, и в результате число волн удваивается.

Полноценная реализация четырехволнового спинового эха является трудновыполнимой задачей, связанной со множеством технических трудностей. В данной работе была выполнена ее частичная реализация: одно плечо СЭ-прибора работало в классическом режиме, другое в режиме двукратного расщепления. Цель данной работы - демонстрация квантовой природы интерференции четырех волновых состояний расщепленной нейтронной волны.

р = 0

Рис. 6. Схемы расщепления в пространстве к-х для проведенного эксперимента

На рис. 6 показаны схемы расщепления волн, использованные в эксперименте. Возможны три экспериментальных режима:

классическое спиновое эхо (а), если р = 0 (радиочастотное поле выключено); спиновое эхо с одним резонансным плечом (б); спиновое эхо с двукратным расщеплением в одном плече (в).

Зависимость поляризации нейтронов от поля магнитов ВШ(ВМ2) для режима двукратного расщепления с р = 0,5 показана на рис. 7. Экспериментальная кривая состоит из 3 наложенных друг на друга спин-эхо-сигналов, центры которых смещены относительно друг друга. Положения максимумов сигналов слева и справа соответствуют положениям максимумов классического (р = 0) и «резонансного» (р = 1) спин-эхо, полученных при тех же полях (Вш = Вш = 35 мТ). Однако центральный сигнал является новым элементом, обусловленным интерференцией «чистых» состояний.

Волновые состояния классического и «резонансного» спиновых эхо являются взаимоисключающими, поэтому проявление их интерференции является свидетельством квантовой суперпозиции волн, вовлеченных в

образование спиновых эхо. Существование такого сигнала доказывает факт одновременного сосуществования всех четырех состояний внутри одного нейтрона. Отметим, что возможность расщеплять нейтронную волну на множество частей открывает новые перспективы в развитии нейтронного спинового эха. Прежде всего это - потенциальная способность исследования корреляционных функций высокого порядка (трехчастичных и более).

Реализация четырехволнового спинового эха представляется многообещающей техникой эксперимента исследования твердого тела. Однако до сих пор не существует полного понимания механизма взаимодействия между многоволновым нейтронным пакетом и многочастичным ансамблем в образце. Учет многочастичных корреляций в

спин-эхо сигнале является сложной задачей.

В случае учета только парных корреляций результирующий спин-эхо-сигнал многоволновой интерференции представляется как сумма двухволновых спин-эхо-сигналов, но, в отличие от этой суммы, в многоволновом режиме число измеряемых точек и дисперсия величины

д{<5*я) = СМц{8) будут меньше. Фактор временного выигрыша в измерении Д'-волнового сигнала в приближении парных корреляций, по сравнению с суммой сигналов двухволновой интерференции, будет (М2)2. Аналогично (7) можно вывести функцию ймп{5) для случая равных амплитуд волн НУ и

8п= 823= 8}4\

40 50

В(тТ)

Рис. 7. Спин-эхо сигнал двукратного расщепления волн в резонансной катушке с р = 0,5 как функция поля магнитов М1 и М2, при полях Вмз - Вм4= 35 мТ

£(ЛГ-и)С08(1!.<У-е) = -(12)

Интерференция N волн, разнесенных друг от друга на равные промежутки 4,п+/. есть усреднение корреляций на расстояниях, кратных Поэтому многоволновое спиновое эхо может использоваться для более эффективного измерения периодических модуляций корреляционной функции С^Лу.

Отличие в поведении и Сд/г проиллюстрировано на рис. 96, в на примере модели поликристаллического рассеивателя с двумя периодами

= 100 нм и б/г = 70 нм), показанной на рис. 9а.

Рис. 8. Модельные спектры поликристаллического рассеивателя: а) рассеяние на поликристалле как функция р. Корреляционные функции £7щ<<5) приведенной модели рассеяния: б) корреляционная функция СЭМУРН Ож(<5), в) четырехволновая корреляционная функция

В приведенном примере видны особенности многоволнового спинового эхо по сравнению со стандартным двухволновым при измерении периодических модуляций функции С(й). Заостренная форма пиков кривой 0^(8) позволяет определить период модуляций при меньшем количестве измеряемых точек, тогда как разделение пиков по измерительной шкале позволяет наблюдать отдельно поведение каждого пика.

В пятой главе приведен анализ путей увеличения эффективности прибора СЭМУРН и расширения круга решаемых задач.

Основной причиной снижения эффективности существующих приборов является неоднородность магнитного поля по сечению нейтронного пучка. Из-за неоднородности, даже в отсутствие рассеивателя, поляризация на выходе из прибора PF меньше, чем поляризации на входе в прибор Р/.

На рис. 8 построены зависимости Р^/Р/ от интеграла магнитного поля -BL = \B(r)dr. Символы обозначают экспериментальную зависимость с Pj = 0,85, линия - функцию, посчитанную в простейшем предположении о

нормальном распределении

отклонений фазы Дер = y„ABr/v„. Хотя нет точного совпадения экспериментальных точек с расчетной зависимостью, но полученная аппроксимацией величина относительной

погрешности [d(BL)/dr]/(BL) =

1,0 0,9 0.-0,8 а о,7

0,6 0,5 0,00

Рис. 9.

0 Experiment — Calculariotv. (dBL/dr)/BL"5.5*10"®(1/mm)

Ло СО CtfPNs о

0,02 0,04

BL(T*m)

Зависимость

0,06

поляризации

нерассеянного пучка как функция = 6-10"5 1/мм дает представление о величины полевого интеграла ВЬ

порядке величины средней однородности полевого интеграла установки.

Приведенная зависимость соответствует расходимости нейтронного пучка у/ = 0,12°, однако такая угловая расходимость пучка в 5 раз ниже потенциального значения у/ = 0,61° для пучка из нейтроновода с т = 2. Использование всего пучка на порядок повышает требования к однородности полевого интеграла. Минимизировать влияние расходимости на качество поляризации можно уменьшением длины установки (при сохранении ВЬ, т. е. увеличении В).

В соответствии с (8) улучшение качества поляризации Р0 до значений порядка 0,98-0,99 позволит исследовать объекты с малым рассеянием (порядка 0,01-1 % рассеянных нейтронов), что на сегодняшний день недоступно установкам СЭМУРН.

В отличие от традиционных методов в СЭМУРН существует возможность пространственного разрешения рассеяния. Гипотетически спин-эхо установка может использовать все сечение нейтроновода (порядка 3x10 см). Для образцов с большой площадью поперечного сечения (имеется в виду размер образца) использование широкого пучка увеличит эффективность измерений по сравнению с традиционной техникой измерения рассеяния (у стандартных спектрометров характерное сечение пучка порядка 1 см2) и позволит исследовать образцы с пространственно неоднородным распределением структуры (без дополнительных коллимаций достижимо пространственное разрешение порядка 1 см).

В рамках СЭМУРН также возможна высокоэффективная реализация метода нейтронной рефракционной интроскопии [10]. С учетом преломления нормированные компоненты поляризации Рх и Ру из (3) находятся как

Рх/Р0 = РЩс ов(£йс/),

Рг/Р0 = РЩп (13)

где Р'(8) - поляризация рассеянного пучка, задаваемая уравнениями (4>—(7); Яке/ ~ 8 проекция изменения волнового вектора нейтрона за счет преломления. Тепловые нейтроны обладают сравнительно низким показателем преломления в твердом теле, так что величина вектора преломления кКе/ при преломлении на призме с углом встречи ~ 10° 45° будет порядка 510"5*20'10"5 нм"1, что доступно спин-эхо установке с максимальным значением 8порядка 10 мкм.

Для составления двухмерного образа формы необходимо пространственное разрешение. Поскольку в случае преломления <рСС1» <р1са„ пространственное разрешение можно увеличить дополнительной коллимацией пучка. Легко посчитать, что для измерения одной экспериментальной картины с разрешением 0,8 мм время экспозиции составит порядка 1 часа.

В заключении сформулированы основные результаты данной работы.

Выводы

1) Создана экспериментальная установка СЭМУРН в ПИЯФ. Доступный диапазон измерительных масштабов установки 30-300 нм. На созданной установке были произведены измерения опалоподобных поликристаллов, состоящих из монодисперсных сфер 8Ю2 с диаметром с/ = 270 нм, 405 нм и 516 нм. Из проведенных измерений видно, что установка СЭМУРН ПИЯФ является эффективным чувствительным прибором измерения пространственных корреляций.

2) Проведены экспериментальные исследования малоуглового магнитного рассеяния никелевыми пленками на медной подложке. Эксперименты впервые демонстрируют возможности метода СЭМУРН в исследовании магнитных структур. Результаты экспериментов следующие: (¡) получены корреляционные функции пространственного распределения доменов как для образцов с толщинами никелевой пленки от 10 до 21 мкм, так и для образцов, состоящих из нескольких пленок; (11) показана температурная эволюция доменной структуры никелевой пленки в интервале температур от 300 до 630 К.

3) Проведены экспериментальные исследования спинового эха с двукратным расщеплением нейтронной волны в одном плече спин-эхо прибора. Обнаруженный в этом режиме интерференционный сигнал доказывает факт одновременного сосуществования четырех волновых состояний нейтрона. Такое расщепление волновых состояний является необходимым условием реализации многоволнового нейтронного спинового эха.

4) Произведен анализ продуктивности установок СЭМУРН. Получена аналитическая формула, позволяющая рассчитать точность проводимых измерений в зависимости от варьируемых параметров эксперимента. Показано, что для эффективного использования спин-эхо установок в исследовании образцов , с малым сечением рассеяния (< 1 % рассеянных

нейтронов) необходимо добиваться значений поляризации Р0 выше 0,95, тогда как на современных СЭМУРН приборах Р0< 0,85.

5) Выполнен сравнительный анализ эффективности спин-эхо установок со стандартной установкой МУРН. Для модели рассеяния на разбавленных монодисперсных сферах выведена аналитическая формула, позволяющая рассчитать относительную эффективность измерений спин-эхо установки по сравнению со стандартным спектрометром. Продемонстрировано, что эффективность лучшей из действующих спин-эхо установок может быть выше, чем у стандартного спектрометра. При доле рассеянных нейтронов в 10 % такая ситуация реализуется, когда радиус исследуемых частиц R^ больше 150 нм. Улучшение характеристик спин-эхо спектрометров может снизить этот порог до Reff= 20 нм.

6) Дисперсионный анализ корреляционной функции СЭМУРН, анализ параметров магнитного поля и геометрии спин-эхо прибора выявил следующие направления развития методики и техники спинового эхо: (i) повышение однородности поля, уменьшение протяженности установки вдоль нейтронного пучка позволит повысить эффективность установки на 1-2 порядка; (ii) пространственное разрешение установки позволит проводить измерения либо материалов с пространственно неоднородным распределением структурных элементов, либо нескольких образцов одновременно; (iii) возможность измерения преломления на сверхмалые углы в методе СЭМУРН позволит использовать его в рефракционной нейтронной интроскопии; (iv) моделирование многоволнового спинового эха демонстрирует высокую эффективность при выделении периодических модуляций корреляционной функции.

Публикации. Основное содержание данной работы изложено в следующих публикациях:

1. Grigoriev S. V., Chetverikov Yu. О., Syromyalnikov A. V., Kraan IV. H. and Rekveldt M. Th. Neutron-multiwave-interference experiments with many resonance coils Phys. Rev. A. 2003. V. 68. P. 033603.

2. Grigoriev S. V., Chetverikov Yu. O., Kraan W. //., Rekveldt M. Th. Neutron multiwave interference experiments with many resonance coils. Physica B. 2003. V. 335. P. 243-246.

3. Grigoriev S. V., Chetverikov Yu. 0., Axelrod L. A., Syromyalnikov A. V., Kraan W. #., Rekveldt M. Th. Neutron multiwave-interference experiments with many resonant coils: the test experiment. Physica B. 2004. V. 350. P. E1039-E1042.

4. Grigoriev S. V., Chetverikov Yu. O.. Metelev S. V. and Kraan W. H. Multilevel interference of a neutron wave. Phys. Rev. A. 2006. V. 74. P. 043605.

5. Kraan W. H„ Zabenkin V. N.. Chetverikov Yu. O., Rekveldt M. Th., Duif C. P., Grigoriev S. V. Multiple scattering in magnetic SESANS. Physica B. 2007. V. 397. P. 79-81.

6. Grigoriev S. V., Chetverikov Yu. O., Zabenkin V. N„ Kraan IV. H., Rekveldt M. Th. and van Dijk N. Spin-echo small-angle neutron scattering study of the domain structure of an Ni layer on a Cu substrate. J. Appl. Cryst. 2007. V. 40. P. 111-115.

7. Четвериков Ю. О., Пиядов В. В., Аксельрод Л. А., Сумбатян А. А., Григорьев С. В. Нейтронное многоволновое спиновое эхо Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2011. В. 7. Р. 13-19.

Список литературы

[1] World Directory of SANS Instruments available for outside users [электронный

ресурс] Web-мастер Ralf SCHWE1NS. The Large Scale Structures group ILL 2010. - Режим доступа: http://www.ill.eu/instruments-support/instruments-ртоир5/егоир5/155/тогеАуогМ^гес1огу-оР-5ап5-т5№итеп15/,свободный. - Загл. с экрана. Яз. англ.

[2] Bouwman W. G„ Pynn R„ Rekveldt M. Th. Physica В. 2004. V. 350. P. 787-790.

[3] Mezei F. Z. Physik. 1972. V. 255. P. 146.

[4] Rekveldt M. Th. Nucl. Instr. Methods. Phys. Res. B. 1996. V. 114. P. 366-374.

[5] Реактор ПИК Проекты нейтронных исследований, экспериментальных установок и оборудования [электронный ресурс] / под ред. чл.-корр. РАН В. А. Назаренко. ПИЯФ РАН. Гатчина. 2002. - Режим доступа: http://nrd.pnpi.spb.ru/sbornik/sbornik.pagel.htm, свободный. - Загл. с экрана.

[6] Jeroen PLOMP Spin-echo development for a time-of-flight neutron reflectometer. Universal Press. Veenendaal. 2009. P. 130.

[7] Krouglov Т., Schepper I. M. de, Bouwman W. G. and Rebeldt M. Th. J. Appl. Cryst. 2003. V.36.P. 117-124.

[8] Ramsey N. F. Phys. Rev. A. 1993. V. 48. P. 80.

[9] Keller Т., R. Gahler, Kunze П., Golub R. Neutron News. 1996. V. 6. P. 16.

[10] Pfeiffer F. et al, Phys. Rev. Letters. 2006. V. 96. P. 215505.

Благодарности

Автор работы выражает благодарность своему другу и учителю С. В. Григорьеву за многочисленные плодотворные дискуссии, постоянную помощь и поддержку.

Отдельные благодарности автор выражает своим коллегам: Л. А. Аксельроду, В. Краану, В. Н. Забенкину, И. М. Лазебнику, А. А. Сумбатяну, без которых данная работа была бы невозможна. Автор признателен коллективу Отдела исследований конденсированного состояния Г1ИЯФ и лично А. И. Окорокову, В. В. Пиядову, Р. П. Дмитриеву, В. А. Дядькину, А. П. Чумакову за помощь в работе.

Отпечатано в типографии ФГБУ «ПИЯФ»

188300, Гатчина Ленинградской обл., Орлова роща Зак. 355, тир. 100, уч.-изд. л. 1; 28.11.2011 г.

Введение.

I Спиновое эхо и малоугловое рассеяние нейтронов.

Общие замечания о технике измерения малоуглового рассеяния нейтронов.

Рассеяние и пространственно- временные корреляционные функции.

Ларморовская прецессия нейтрона и спиновое эхо.

Корреляционная функция СЭМУРН: поляризация как индикатор рассеяния.

II Установки СЭМУРН.

Выполняемые задачи.

Схема установки.

СЭМУРН установки в мире.

TU Delft и ISIS.

ПИЯФ.

Эффективность установок СЭМУРН.

Светосила.

Сопоставление установок СЭМУРН.

Сопоставление эффективности стандартной и спин- эхо установок МУРН для модели рассеяния на разбавленных монодисперсных сферах.

III Эксперименты на установках СЭМУРН.

Исследование доменной структуры никелевой пленки на медной подложке методом СЭМУРН.

СЭМУРН и магнитное рассеяние.

Эксперимент.

Результаты.

Первые измерения на установке СЭМУРН ПИЯФ.

IV Многоволновая интерференция и спиновое эхо.

СЭМУРН и многоволновая интерференция.

Многоволновое спиновое эхо.

Теория.

Эксперимент.

Результаты.

Модель учета только парных корреляций.

V Перспективные направления развития техники СЭМУР.

Магнитное поле и эффективность прибора.

СЭМУРН для исследования магнитных структур.

Исследование слабо рассеивающих образцов.

Пространственное разрешение СЭМУРН.

Рефракционная интроскопия.

Заключение

В результате проделанной работы достигнуты следующие результаты:

1) Создана экспериментальная установка СЭМУРН в ПИЯФ. Доступный диапазон измерительных масштабов установки 30-300 нм. На созданной установке были произведены измерения опалоподобных поликристаллов, состоящих из монодисперсных сфер 8102 с диаметром с1 = 270 нм, 405 нм и 516 нм. Из проведенных измерений видно, что установка СЭМУРН ПИЯФ является эффективным чувствительным прибором измерения пространственных корреляций.

2) Проведены экспериментальные исследования малоуглового магнитного рассеяния никелевыми пленками на медной подложке. Эксперименты впервые демонстрируют возможности метода СЭМУРН в исследовании магнитных структур. Результаты экспериментов следующие: (1) получены корреляционные функции пространственного распределения доменов как для образцов с толщинами никелевой пленки от 10 до 21 мкм, так и для образцов, состоящих из нескольких пленок; (и) показана температурная эволюция доменной структуры никелевой пленки в интервале температур от 300 до 630 К.

3) Проведены экспериментальные исследования спинового эха с двукратным расщеплением нейтронной волны в одном плече спин-эхо прибора. Обнаруженный в этом режиме интерференционный сигнал доказывает факт одновременного сосуществования четырех волновых состояний нейтрона. Такое расщепление волновых состояний является необходимым условием реализации многоволнового нейтронного спинового эха.

4) Произведен анализ продуктивности установок СЭМУРН. Получена аналитическая формула, позволяющая рассчитать точность проводимых измерений в зависимости от варьируемых параметров эксперимента. Показано, что для эффективного использования спин-эхо установок в исследовании образцов с малым сечением рассеяния (< 1 % рассеянных нейтронов) необходимо добиваться значений поляризации Р0 выше 0,95, тогда как на современных СЭМУРН приборах Р0< 0,85.

5) Выполнен сравнительный анализ эффективности спин-эхо установок со стандартной установкой МУРН. Для модели рассеяния на разбавленных монодисперсных сферах выведена аналитическая формула, позволяющая рассчитать относительную эффективность измерений спин-эхо установки по сравнению со стандартным спектрометром. Продемонстрировано, что эффективность лучшей из действующих спин-эхо установок может быть выше, чем у стандартного спектрометра. При доле рассеянных нейтронов в

10 % такая ситуация реализуется, когда радиус исследуемых частиц Reff больше 150 нм. Улучшение характеристик спин-эхо спектрометров может снизить этот порог до Reff= 20 нм.

6) Дисперсионный анализ корреляционной функции СЭМУРН, анализ параметров магнитного поля и геометрии спин-эхо прибора выявил следующие направления развития методики и техники спинового эхо: (i) повышение однородности поля, уменьшение протяженности установки вдоль нейтронного пучка позволит повысить эффективность установки на 1-2 порядка; (и) пространственное разрешение установки позволит проводить измерения либо материалов с пространственно неоднородным распределением структурных элементов, либо нескольких образцов одновременно; (Ш) возможность измерения преломления на сверхмалые углы в методе СЭМУРН позволит использовать его в рефракционной нейтронной интроскопии; (iv) моделирование многоволнового спинового эха демонстрирует высокую эффективность при выделении периодических модуляций корреляционной функции.

1. М. Th. Rekveldt., Neutron spin-echo technique applied to 3-D neutron polarisation analysis in magnetised media Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 374, 1996, 79-84p.

2. F. Mezei, Neutron spin echo: A new concept in polarized thermal neutron techniques, Z. Phys., 255, 1972,146p.

3. F. Mezei, Concept of Neutron Spin-Echo, Neutron Spin-Echo, Lecture Notes in Physics, edited by F. Mezei Springer, Berlin, 1980, p 8-25.

4. R. Pynn, Neutron Spin-Echo and Three-Axis Spectroscopy, Neutron SpinEcho, Lecture Notes in Physics, edited by F. Mezei Springer, Berlin, 1980, p 30-38.

5. T. Keller, R. Gaehler, H. Kunze, and R. Golub, Features and performance of a NRSE spectrometer at BENSC, Neutron News 6, 1995, 16.

6. R. Gahler, R. Golub, K. Habicht, T. Keller, and J. Felber, Space-time description of neutron spin echo spectrometry, Physica В 229, 1996.

7. N.F. Ramsey, Complementarity with neutron two-path interferences and separated-oscillatory-field resonances, Phys. Rev. A 48, ~1993, 80.

8. Wim G. Bouwman, Roger Pynn, M. Theo Rekveldt, Comparison of the performance of SANS and SESANS, Physica B, 350, 2004, 787-790.

9. W.G. Bouwman, О. Uca, S.V. Grigoriev, W.H. Kraan, J. Plomp, M.T. Rekveldt, Spin-echo small angle neutron scattering in Delft, J. Appl. Phys. A, 74, 2002, 115.

10. Van Hove L. Correlations in Space and Time and Born Approximation Scattering in Systems of Interacting Particles. Phys Rev, 1954, 95-249.

11. Elliot R. J., Stern H., BCHPH, 1961.

12. Timofei Krouglov, Ignatz M. de Schepper, Wim G. Bouwman and M. Theo Rekveldt, Real-space interpretation of spin-echo small-angle neutron scattering, J. Appl. Cryst. 36, 2003. 117-124.

13. Изюмов Ю. А., Озеров P. П., Магнитная нейтронография, M., 1966, pi 25132.

14. Kraan, W. Н. & Rekveldt, М. Th., Analysis of the magnetic domain structure of electrodeposited nickel studied by neutron depolarization, J. Magn. Magn. Mater. 5, 1977, 247-257.

15. Jeroen PLOMP Spin-echo development for a time-of-flight neutron reflectometer, 2009.

16. Grigoriev SV, Kreuger R, Kraan WH, Mulder FM, Rekveldt MT, Neutron wave-interference experiments with adiabatic passage of neutron spin through resonant coils. Physical Review A 64, 2001.

17. J. Major, H. Dosch, G. P. Felcher, K. Habicht, Т. Keller, S. G. E. teVelthuis, A. Vorobiev, Combining of neutron spin echo and reflectivity: a new technique for probing surface and interface order, M. Wahl, PhysicaB 336, 2003, 8.

18. Sergey V. Grigoriev et al., Spin-echo small-angle neutron scattering study of the domain structure of an Ni layer on a Cu substrate, J. Appl. Cryst., 40, 2007, 111-115.

19. Rekveldt et al., Spin-echo small angle neutron scattering in Delft, Rev. Sci. Instrum. 76, 2005, 033901

20. Sergey V. Grigoriev et al., Spin-echo small-angle neutron scattering for magnetic samples, J. Appl. Cryst., 39, 2006, 252-258.

21. Halperin, O. & Holstein, Т., On the passage of neutrons through ferromagnets, Phys. Rev. 59, 1941, 960-978.

22. N.F. Ramsey, Molecular Beams, Oxford University Press, 1990!

23. S.V. Grigoriev, W.H. Kraan, F.M. Mulder, and M.Th. Rekveldt, Neutron-wave-interference experiments with two resonance coils, Phys. Rev. A 62, -2000, 63601.

24. F.M. Mulder, S.V. Grigoriev, W.H. Kraan, and M.Th. Rekveldt, Observation of polarized neutron interference in spin space, Europhys. Lett. 51, 2000, 13.

25. B. Alefeld, G. Badurek, and H. Rauch, Observation of the neutron magnetic resonance energy shift, Z. Phys. B: Condens.Matter 41, 1981, 231.

26. R.Golub, R. Gaehler and T.Keller, Novel SANS instrument using neutron spin echo, Am.J.Phys., 62, 1994, 779-788.

27. R. Golub, R. Gaehler, Phys.Lett.A, 123, 1987,43-48.

28. R.Gaehler, R.Golub, J.Phys. (Paris), Neutron resonance spin echo, bootstrap method for increasing the effective magnetic field, 49, 1988, 1195-1202.

29. S.V. Grigoriev, Yu.O. Chetverikov, A.V. Syromyatnikov, W.H. Kraan, and M.Th. Rekveldt, Neutron-multiwave-interference experiments with many resonance coils, Phys. Rev. A, v. 68, 2003, 033603.

30. S.V. Grigoriev, Yu.O. Chetverikov, S.V. Metelev, and W.H. Kraan, Multilevel interference of a neutron wave Phys. Rev. A, v. 74,2006, 043605.

31. Scientific Software Developed by the ID Group электронный ресурс. Authors : О. Chubar, P. Elleaume, J. Chavanne, ID Group ESRF 2009

32. Режим доступа: http://www.esrf.eu/Accelerators/Groups/InsertionDevices/ Software/Radia/, свободный.— Загл. с экрана, Яз. англ.