Спектроскопические и генерационные характеристики кристаллов лейкосапфира с центрами окраски, образованными в результате нейтронного облучения и термообработки тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

АКАДЕМИЯ НАУК БЕЛАРУСИ ИНСТИТУТ ЙИЗИКИ КМ.В.И.СТЕПАНОВА

На правах рукописи

ГРИНКЕЕИЧ Валерий Эдуардович

СПЕКТРОСКОПИЧЕСКИЕ И ГЕНЕРАЦИОКаЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ КРИСТАЛЛОВ ЛЕЙКОСАПЖРА С ЦЕНТРАМИ ОКРАСКИ, ОБРАЗОВАННЫМИ В РЕЗУЛЬТАТЕ НЕЙТРОННОГО ОБЛУЧЕНИЯ И ТЕРМООБРАБОТКИ

(0i.C4.21 - лазерная физика)

Афтореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математичэских наук

(7

МИНСК - 1963

I ¡'•■'^ ■ ^Работа выполнена" в1'Институте молекулярной и атомной физики АНБ.

Научные руководители: доктор физико-математических

наук, член-корр. АНБ, профессор ВОИТОБИЧ А.П.

кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник МИХНОЗ С.А.

Официальные оппоненты:

доктор физико-цате«аткчзских наук МИХАЙЛОВ В.П.

кандидат физико-штеыатичаских наук Сильдос И.Р.,

Водуцая организация:

Белорусский государственный университет

Защита состоится "/7" 1983 г. в /9 часов на засе-

дают специализированного совета К 006.01.01 по заците диссертаций на соискание ученой степени кандидата наук в Институте физики им.Б.И. Степанова АНБ (220072, Беларусь, г.Минск, пр.С.Скорины, 70).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института физики

АНБ.

Афтореферат разослан

1993 г.

Ученый секретарь специализированного совета кандидат физико-математических наук

Кунцевич Б.Ф.

ОБЩАЯ ХАРШЕЭДСТИКА PAEQTU

АКТУАЛЬНОСТЬ ТЕШ. При создании перестраиваемых твердотельных лазеров, в дозиметрии и других областях науки и техники используются Матрицы с центрами окраски (ЦО). При этом значительный интерес представляют собственные радиационные ЦО п кристаллах. Детальные исследования таких ЦО были проведены d щэлочно-галоидных' кристаллах (ЩГК). Значительно меньше поучены оксидные кристаллы. Из ряда оксидных кристаллов уникальными физико-химическими свойствами обладает лейкосалфир (большая теплопроводность и твердость, химическая инарт-ность, высокая лучевая и радиационная стойкость). Промышленностью освоен выпуск монокристаллов высокого оптического качества и в достаточном количества. Такой комплекс свойств дает основание рассматривать лейкосалфир как удобный объект для изучения закономерностей радиационного дефектообразовния в оксидных кристаллах и как перспективный материал для лазерной физики.

Создание перестраивамых по длинам волн лазеров - одна из ванных проблем современной лазерной физики. Сфера применений перестраиваемых лазорев в настоящее время чрезвычайно еирока: спектроскопия твердого тела, газа, еидкости, контроль атмосферных загрязнений, детектирование следов элементов методом внутрирезонаторной спектроскопии, разделение изотопов и др. Каждое применение предъявляет специфические требования к параметрам используемых лазеров, таким как спвктралымй диапазон, мощность и энергия в импульсе, КПД преобразовали излучения, ширина лиши, область перестройки, долговечность и т.д.

Широкое распространение получили перестраиваемые лазеры на основе сложшх органических соединений. Однако лазеры на красителях на оОзспечивапт высокую стабильность параметров генерируемого излучения, а в ряда случаев имеют невысокий КПД. Псзгому поиск новых лазерных сред и исследование их характеристик весы,© актуальны.

В последние года возникли новые возможности получения перестраиваемого по частоте излучения, и в первую очередь на основе кристаллических активных сред. Это лазеры на ЩГК с ЦО, лазеры на примесных кристаллах. Значительный прогресс был достигнут в полупроводниковых лазерах. Твердотельные лазеры надежны и компактны, что очень вагно, например, для оборудования, использующегося в космических летательных аппаратах, полевых условиях и т.д.

ЦЕЛЬЮ диссертационной работы являлось исследование свойств и характеристик радиационных ЦО в оксидных кристаллах на примере лей-

косапфира, а также изучение возможностей получения перестраиваемой по частоте генерации в ближней ИК-области спектра.

В процессе исследований решались ЗАДАЧИ:

1. Исследование вакономерностей образования и преобразования ЦО при облучении быстрыми нейтронами, термообработка, световом и у-облучении.

2. Изучение спектральных и люминесцентных характеристик ЦО.

3. Идентификация радиационных ЦО.

4. Исследование параметров лазеров с активными элементами из лейкосапфира с ЦО, имеющими полосы поглощения с максимумами при 680 и 850 ни.

5. Выяснение возможностей повышения КПД лазеров.

НАУЧНАЯ НОВИЗНА работы состоит в следующем:

1. Найдено, что изотермический отжиг рвакторно-облучзнных образцов приводит к изменению отношения показателей поглощения при зондировании излучением со взаимно ортогональными ориентацияыи электрического вектора, обусловленного переориентацией структурных дефектов и образованием новых слоеных дефектов.

2. Измерены значения квантового выхода для ЦО, лсминвсцирувщих в ИК области спектра, и с учетом этих значений определены величины радиационного и безызлучательного времени еизни, вероятности спонтанных и безызлучательных переходов, концентрации ЦО.

3. Еыявлено изменение структуры спектра широкополосного поглощения, образующегося при у-облучении образцов из кристалла лейкосапфира, в процессе изотермического отиига, что mosst быть обусловлено слиянием френкелевских пар, образавшихся при у-облучении.

4. Показано наличие максимума в зависимости КПД лазера на кристалле лейкосапфира с ЦО от температуры изотермического отжига, обусловленного образованием новых сложных дефектов и сниманием неактивных потерь генерируемого излучения.

5. Установлено, что КПД лазера, генерирующего излучение в области 770-830 нм, увеличивается после дополнительного у-облучения подвергнутых отжигу реакторно-облученных образцов и повторного отжига. Указанная обработка позволяет достигнуть КПД более 30% при накачке излучением лазера на рубине. Сделано предположение, что в в результате дополнительного у-облучения происходит ионизация уже имеющихся электронных ЦО и образование при этом свободных вакансий. В результате повторного отжига происходит присоединение свободных вакансий к простым ЦО с образованием сложных ЦО.

В. Выявлено возрастание КПД лазера, генерирующего d области около i.Q мкм, при увеличении потока нейтронного облучения от 101в до 10*' н/см2.

7. Показана возмояность непрерывной перестройки дойны волны генерируемого излучения от 750 до 11СХ) им а лазере с одним активным элементом из кристалла лейкосапфира с ЦО при накачке' излучением лазера на рубине. Еыдвинута гипотеза, согласна которой непрерывная перестройка а указанной области возможна как в результата перепоглощения излучения центрами окраски, поглощающими в области 850 им, так и перэдачи энергии возбуждения от центров, поглощающих в области 680 км, к центрам, поглощающим в области 650 нм.

9. Установлена возможность стабилизации генерационных характеристик лазера на кристалле лейкосапфира с ЦО, генерирующего излучение в области спектра 770-830 нм, при охлавдении активного элемента до температуры кипения жидкого азота.

ПРАКТИЧЕСКАЯ ЗНАЧИМОСТЬ работы:

1. Получена генерация на кристалле лейкосапфира с радиационными ЦО в области 770-930 нм с КПД преобразования более 30/» при накачке излучением лазера на рубине.

2. Получена генерация на кристалле лейкосапфира с радиационными ЦО в области 870-1100 нм с КПД преобразования более 17% при накачке излучением лазера на красителе.

3. Получена генерация на кристалле лейкосапфира с радиационными ЦО о области 750-1100 нм с КПД преобразования около 10% при накачка излучением лазера на рубине.

4. Выявлены условия и экспериментально показана возможность сохранения неизменной энергии генерируемого излучения лазера на кристалла лейкосапфира с радиационными ЦО в процессе эксплуатации.

На ЗА1ЭДТУ выносятся следующие Л0Л03ЕНИЯ:

1. Отжиг облученных нейтронами образцов из кристалла лейкосапфира в интервале температур 250-Б00°С изменяет соотношение концентраций ЦО и при определенных значениях температуры и длительности отжига приводит к увеличению интенсивности и контраста полос поглощения в видимой и ИН областях спектра, что обеспечивает увеличение КПД генерации излучения с длинами волн в диапазонах 770-830 и 870-1100 юл.

2. Дополнительное у-&блУчвние и повторный отжиг активного элемента из лейкосапфира, облученного нейтронами, приводят к увеличению интенсивности полос поглощения с максимумами при 650 и 850 ни

с

и КПД лазера, генерирующего d области 770-S30 ны.

3. Интенсивность широкополосного поглощения в облученный нейтронами образцах из кристалла лейкосапфира увеличивается при y-0®-лучении и снижается при световом воздействии и отвдгв.

4, Возможна непрерывная Перестройка длины волны генерируемого излучения от 750 до 1100 кы в лаоера с одним активным элементом из кристалла сапфира о ЦО при накачке о области полосы поглощзния с максимумом при 680 нм.

АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ. Результата, изложенные в диссертации были представлены и обсуждались на следующих конференциях и семинарах:

XII Всесоюзной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Москва, 1985), 5th International Conference on Laser and their Applications (Dresden, 1985), Всесоюзной научно-техничесноЯ школе-семинаре no лазерному оптическому и спектральному приборостроению (Минск, 1885), VII Советско-западногерманском семинаре по лазерной спектроскопии (Баку, 1085), Секции "Лазерные люминофоры" (Москва, 1986), УНI Республиканской конференции молодых ученых по спектроскопии и квантовой эектронике (Вильнюс, 1967),. II Республиканской конференции по физике твердого тела (Ош, 1989), VIII Всесоюзной конференции по радиационной физике и химии неорганических материалов (Рига, 1989), IX Республиканской конференции молодых ученых по спектроскопии и квантовой электронике (Вильнюс, 1689), V международной конференции "Перестраиваемые лазеры1' (Новосибирск, 1089), 5th International school on laser application in atomic, molecular and nuclear physics (Vilnius, 1890).

Материалы диссертации опубликованы в Í1 статьях и препринтах, 1 авторском свидетельстве на изобретение и 8 тезисах докладов.

ЛИЧНЫЙ ВКЛАД АВТОРА состоит в следующем:

- постановка задачи совместно с руководителями;

- участие в разработке и реализации методик экспериментов;

- проведение экспериментов и обработка полученных результатов;

- участие в интерпретации полученных результатов и выдвижение физических гипотез;

- обсуждение и оформление результатов.

СТРУКТУРА И ОВЬЕМ ДИССЕРТАЦИИ

Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Объем диссертации составляет 147 страниц текста. Она содержит 48 рисунков, 8 таблиц и список литературы, насчитывающий 88 наименований.

S

СОДЕРНАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

ВВЕДЕНИЕ содержит характеристику актуальности теш. Здесь т сформулирована цель, научная новизна и практическая значимость работы, приведены защищаемые положения, указан личный вклад соискателя.

В ПЕРВОЙ главе приведены результаты изучения анизотропии изменения спектров поглощения кристаллов лейкосапфира в области 400-1100 нм в зависимости от потока нейтронного облучения, температуры откига и Y-облучения.

1.1. Центры окраски, поглощающие излучение в видимой и блинней ИК-областях спектра, создавались при облучении лейкосапфира потокам! быстрых нейтронов (н) с энергией более 100 кэВ а реактора ВВРМ. Мощность реактора составляла 1014 нусм"2хо_1. Температура облучения составляла порядка 50°С (образцы находились в мокром канале). Для обрезания тепловых нейтронов, которые разогревают образцы, использовалась кадмиевая фольга толщиной 1 мм. Образцы облучались потоками 1017, 101в, 1019 и Ю20 н/см2. Спектры поглощения регистрировались на спектрофотометрах UV 527С Bsckman и СФ-46 в области от 400 до 1100 км.

Спектр поглощения обрацов на кристалла лейкосапфира, облученных потоками быстрых нейтронов и не подвергнутых дополнительному отжигу, имеет вид бесструктурной полосы с длинноволновым ниспадающим крылом при зондировании неполяризованным излучением. При увеличении потока нейтронного облучения от 1017 до Ю20 к/см2 интенсивность бесструктурной полосы поглощения в области 400-1000 нм возрастает, по-крайней мере, на несколько порядков и насыщения при дозе Ю20 н/см2 не наблюдается. На длине волны 600 нм интенсивность поглощения при увеличении дозы нейтронного облучения от 101В до 1019 н/см2 увеличивается приблизительно в 3 раза. Обнарунено, что данное бесструктурное поглощениа анизотропно, а степень анизотропии, определяемая как отношение показателей поглощения света с ориентацией электрического Еектора перпендикулярно и параллельно кристаллографической оси кристалла, изменяется по спектру и может превышать величину 3.0. Причем, степень анизотропии моавт также принимать отрицательное значение, т.е. показатель поглощения света с ориентацией электрического света перпендикулярно кристаллографической оси больше , чем показатель поглощения света с параллельной ориентацией электрического вектора.

1.2. При исследовании трансформации спектров поглощения при отяиге нейтронно-облученных кристаллов лейкосапфира отмечено, что в

результате теплового воздействия происходит преобразование дефектов, в частности ЦО, ответственных за поглощение на длинах волн 580, 680 и 850 нм. Температура отжига, при которой интенсивность поглощения в максимуме полос является наибольшей, зависит от природы самого дефекта. Б частности, для полос поглощения с максимумами при 660 и £50 нм данная температура составляет приблизительно 450 и 475°С, соответственно.

После часового отжига образцов лейкосапфира при температуре 450°С бесструктурная полоса с длинноволновым ниспадающим крылом трансформируется в спектр, имевщий полосы поглощения с максимумами при 450, 580, 680 и 650 нм. Интенсивность полосы поглощения при 580 нм отличается для образцов, облученных потоками нейтронов 10is и 1019 н/см2 почти в 6 раз, а полосы.при Б80 hxi - в 4 раза.

Следует отметить, что при этом сильно выражена анизотропия в полосах поглощения при 450, 580 и 680 нм. Бо всем спектральном интервале степень анизотропии становится полонительный, т.е. поглощение света с ориентацией электрического вектора параллельно кристаллографической оси больше, чем при перпендикулярной ориентации. Отношение показателей поглощения для ортогонально ликеЛяо поляризованных волн может превыаать величину 3.0. Интенсивность указанных полос уменьшается при увеличении длины волны.

1.3. В результате у-облучения термообработакных кристаллов лейкосапфира с ЦО происходит "замазывание" характерных полос поглощения в области 400-1000 нм со значительным с: ;иениеи степени анизотропии поглощения и изменением ее знака, что связывается не только с перераспределением электронов мевду дефектами кристалла, но и с образованием новых дефектов. При этом вид спектра поглощения очень сильно похож на спектры поглощения исходных реакторно-облучен-ных кристаллов, не подвергавшихся отжигу. Повторный отжиг после y-облучения восстанавливает вид спектра поглощения, получаемый после первого отжига. Кроме того, повторный отииг позволяет повысить по сравнении с первоначальным интенсивность полос с максимумами при 680 и 850 нм, что может быть связано с образованием при y-облучекии свободных вакансий в результате ионизации ЦО и последующим их движением по кристаллу в процессе отжига.

Во ВТОРОЙ главе изложены результаты исследований влияния светового, y-облучения и изотермического отжига на спектры поглощения и лшинесцекции облученного нейтронами лейкосапфира.

2.1-2.2. Обнаружено, что у~°блучэние кроне перераспределения

интенсивности полос поглощения ЦО создает дополнительное широкополосное поглощение а ультрафиолетовой и видимой областях спектра. Поглощение, наводимое у-излучением в облученной нейтронами лейко-сапфирэ, обладает возрастающей при уменьшении длины волны интенсивностью. Оптическая плотность наведенного поглощения может быть уменьшена до нулевых значений как при воздействии излучением ртутной лампы, так и при изотермическом отяиге. Она восстанавливается при повторном у-облучении. Наиболее вероятное объяснение такого поведения состоит в том, что широкополосное поглощение связано с дефектами решетки, число которых возрастает при нейтронном облучении. В результате у-облучения имеет место образование френкелевских пар в микрообластях, имеющих отличную от идеального кристалла структуру. Одной компонентой пар Френкеля являются вакансии кислорода, а при захвате вакансией' одного или нескольких электронов - центры окраски. Другая компонента пар - пустотные атомы или ионы кислорода, находящиеся вне узлов кристаллической рзшетки. При световом воздействии происходит ионизация одной френкелевской компоненты (центры окраски) с последующим исчезновением самой френкелевской пары в результате слияния компонент при двияении свободной вакансии кислорода в данной микрсобласти при комнатной температуре. Исчезновение фрснкелввской пары в результате теплового отз!га при определенной температуря происходит в результате движения другой френкелевской компоненты (пустотные атомы и ионы кислорода). Для доказательства такого предположения необходимы дальнейшие исследования.

2.3. Результат воздействия у-облучения зависит от температуры отжига, прэдиествопаощэго у-облучешвэ. Характерно, что в результате у-облучения и после дополнительного отжига наблюдается увеличение интенсивности полос при ЗС5 и 2£0 км. Интенсивность и контраст полосы с максимумом при 450 нм при этом снижаются. Интенсивность не полосы при £60 нм возрастает в случае первоначального отаига при температуре 300°С и уменьшается при температуре отжига 500°С. На основания полученных результатов сделан вывод, что в процессе отжига происходят преобразования ЦО, не связанные с перераспределением электронов.

2.4. Как известно, ыноговакантные ЦО могут образовываться в результате протекания двух процессов. Первый, концентрационный, ;шеет место при температуре, когда, применительно к лейкосалфиру, кислородные двухсакантные центры могут возникать в результате образования новых вакансий вблизи уже имеющихся одксвакаигкых ЦО. Чтобы

вероятность этого процесса Сшта заметной, необходима достаточно большая концентрация одновакантных ЦО. Для протекания второго процесса необходимо повысить температуру образца настолько, чтобы кислородные вакансии приобрели подвижность. В результате движения вакансии могут присоединяться к одновакантным ЦО и образовывать двух-Еокантные и т.д. Если температуру образца поднять еще выше, то при определенной температуре начнут распадаться двухвалентные центры, имеющие в своем составе лиаь один электрон. При этом образуются одновакантные центры и свободные вакансии. Последние присоединяются к термически более стабильным центра).!, повызая их вакантность. Дальнейшее повышение температуры вызовет распад двухвакантных центров, имеющих два электрона, с протеканием реакции присоединения вакансий к термически более стойким центрам. Естественно, что при отжиге кристалла происходит также рекомбинация вакансий с ионами кислорода, находящимися вне узлов кристаллической решетки.

Описанную схему процессов подтверждают результаты исследований спектров поглощения кристаллов лейкосапфира при изотермическом отаи-ге.

2.5. Для более детального изучения структуры центров были проведены исследования спектров люминесценции образцов, подвергнутых отжигу различной длительности при разных температурах и лучению. Было установлено, что полоса с максимумом около 450 нм обусловлена поглощением ЦО двух типов. Центры одного типа обладают люминесценцией с максимумом около 570 км, другого - около 640 нм. При измерениях спектров поглощения образцов наблюдаетя перегиб около 420 км. Это позволяет Предполагать, что полоса поглощения с максимумом около 450 нм состоит из двух полос: более интенсивной с максимумом около 450 км и менее интенсивной с максимумом около 420 нм. Максимум полосы люминесценции центров, поглощающих при 450 км, находится около 570 нм, а центров, поглощающих при 420 км - около 640 нм. Полоса поглощения при 360 нм также обусловлена центрами двух типов, имещих полосы люминесценции с максимумами около £90 нм и 650 нм.

В ТРЕТЬЕЙ главе рассмотрены спектры люминесценции и возбуаде-ния люминесценции в ближней ИК-области спектра, Приведены результаты измерений величин времени жизни и квантового выхода люминесценции, рассчвтов вероятности излучательных и Сезызлучатэльных переходов ЦО, имеющих полосы поглощения при 660 и 650 нм.

3.1. Спектры люминесценции и возбуждения люминесценции изме-

рены на спектрофлуоримзтрической установке с монохроматорами МДР-3 (возбуждение) и МДР-23 Срэгистрацкя).■ Источником Еозбуздэния служила ксеноновая лампа ДКсИ-3000. В качества приемника излучения использован фотоумножитель ФЭУ-83, охлаздаеный термоэлектрическим микрохолодильником ТЭХФ-2 до 240 Н. Усиление сигнала S3У осуществлялось методом синхронного детектирования. Световой поток люминесценции модулировался механическим модулятором с частотой 500 Гц. Корректировка спектральной чувствительности системы регистрации выполнялась с помощью бандлампы. Результаты измерений выводились на самописец ЛКС4-003. При регистрации спектров возбуздения использовалась галогенная лампа накаливания КГМ-90. Спектры Возбуждения люминесценции не нормировались на квантовую Еффективность системы.

В экспериментах по измерению спектров люминесценции и возбуждения люминесценции использовался образец лойхссалфира, подвергнутый нейтронному облучению флюэнсом 1019 н/см2 и последующему отжигу при температуре 450°С в течение одного часа. Данный режим температурной обработки обеспечивал близкие к максимальным значения интенсивно™ полос поглощения в ближней ИК-обявстк спектра. При этом спектр поглощения такого образца э области 275-1100 ш шел 7 полос с максимумами на длинах волн 303, 355, 450, 57С, eSO, 650 и 1060 км.

При возбуждении в максимумы полос поглощения зарегистрирована люминесценция различной интенсивности. При изучении спектров возбуждения отмечено совпадение полос люминесценции, имеющих максимумы при 650 и 1000 км, при созбуздении в полосы поглощения, имеющие максимумы при 355 и 680 год, 450 и 650.юл, соотвественно.

3.2. Одним из необходимых условий для того, чтобы сделать вывод о возмоаности получения генерации как при ламповой, так и при лазерной накачке, является знание величины времени лизни системы в возбужденном состоянии. Измеренные'значения времени жизни для ЦО, имеющих полосы поглощения с максимумами при 680, 650 и 1060 ны составили 100, 55 и 35 не, соответственно.

3.3. Для вычисления радиационных времен затухания люминесценции необходимо знать такяе величины квантового выхода люминесценции. В наиих исследованиях использовался относительный метод определения абсолютных квантовых еыходов, основанный на сравнении с квантовым выходом эталонного вещества в стандартных условиях.

Максимальным квантовым выходом люминесценции обладают ЦО, имеющие полосы поглощения при 680 и 650 нм (0.72 и 0.82, соответственно). Меньшее значение квантового выхода люминесценции при воз-

Суждении ЦО, шеодих полосу поглощения с максимумом при езо нм, может быть обусловлено как природой самого ЦО, так и тем обстоятельством, что максимум полосы люминесценции при возбуждении ЦО, имеющих полосу поглощения с максимумом при 680 нм совпадает с максимумом полосы поглощения при 650 км. В случае возбуждения ЦО, имеющих полосы поглщения с максимумами при 360 и 450 км, квантовый выход люминесценции составляет 0.40 и 0.20, соответственно. Значительный квантовый выход люминесценции при возбуждении ЦО, имеющих полосы поглощения при 360, 450, 630 и Б50 нм, свидетельствует о возможности получения генерации на данных ЦО в ближней ИК-области спектра.

На основании полученных значений времени жизни и квантового выхода были рассчитаны вероятности радиационных и безызлучательных переходов, величины радиационного и Сезызлучательного времени низки этих переходов, а также величины силы осцилляторов абсорбционных и люминесцентных переходов.

Вычисленные значения радиационного времени жизни превышают измеренные величины времени лязни люминесценции. Радиационное время кизни при возбуждении ЦО, ответственных за поглощение на длине волны при 450 нм, превышает измеренное по затуханию люминесценции время кизни в пять раз, а при возбуждении ЦО, ответственных за поглощение на длине волны при 1060 нм, - в два раза. Эти различия необходимо учитывать при расчете оптических характеристик ЦО. На основании полученных результатов Сил сделан вывод о том, что максимально благоприятными возможностями получения генерации обладают ЦО, ответственные за поглощение на длинах волн при 6-60, Б50 и 1060 нм.

3.4. С использованием рассчитанных значений сил осцилляторов абсорбционных и люминесцентных переходов, а такяе измерешшх величин коэффициентов поглощения к ширин полос поглощения были найдены концентрации ЦО и сечения поглощения для полос поглощения, имеющих максимумы на длинах волн при 680, 650 и 1060 нм.

Максимальное значение силы осциллятора абсорбционных переходов получены для ЦО, ответственных за поглощение при 1060 нм. Значения концентраций ЦО уменьшаются при располокенки максимума полосы поглощения в более длинноволновой области, в соответствии со значениями показателя поглощения. Однако максимальные значения сечений поглощения получены для полос, имеющих максимумы на длинах волн при 680 и 850 км: 8.4х10~1й и 5.9х10~17 см2. На основании полученных результатов могло предположить, что данные ЦО, имеющие полосы поглощения при £50, 850 и 1060 нм, обладают максимально благоприятными оптичес-

кю.ш характеристиками для получения генерации в ближней ИК-области спектра. Концентрации данных ЦО равны 2.0xi017, 1.7х101й, 3.8xi015 см-3, соответственно.

В ЧЕГЕЕРТОЙ главе приводятся результаты исследования генерационных характеристик лазеров на кристаллах лейкосапфира с ЦО, обеспечивающими генерацию перестраиваемого по длинам волн излучения в области 770-930 и 870-1100 ш.

4.1. Накачка активного элемента при получении генерации осуществлялась излучением лазера на рубине, работавшего как в режиме свободной генерации, тек и в моноимпульсном режима при использовании пассивного затвора из лейкосапфира с радиационными ЦО. В последнем случае КПД лазера был примерно втрое выэе, чем при возбуждении излучением свободной генерации.

Исследованы квазипродолышй и поперечный варианты возбувдения. Наибольшее значение КПД преобразования излучения получено при квазипродольном варианте.

Энергия моноимпульсного излучения лазера накачки составляла 0.54 Да. Ориентация активного элемента с ЦО выбиралась такой, чтобы обеспечить наибольшее поглощение радиации накачки. При использовании в качестве активного элемента образца, облученного потоком нейтронов 1019 н/см2 и подвергнутого термообработке при температуре 450°С, максимальная энергия генерируемого излучения составила 0.17 Дл, что дает значение к.п.д. преобразования 0.31. Длительность импульса генерации по полувысоте составляла 20 не при длительности импульса накачки 00 не (по полувысоте).

В неселективном резонаторе со стопой в качестве выходного зеркала максимум интенсивности в спектре генерируемого излучения наблюдается около 818 нм. Спектр представляет собой совокупность из в эквидистантно располоиенных через интервал 5 гол полос шириной 3.5 нм, так что общая ширина спектра достигает 28 нм.

Замена зеркала на дифракционную решетку с числом штрихов 1200 мм позволила осуществить суаение спектра генерации до О.В-2.5 нм и плавную перестройку в пределах от /70 до 830 нм. Некоторые колебания ширины спектра в процессе перестройки, видимо, обусловлены интерференционными эффектами в стопа. Максимальное значение интенсивности излучения, примерно на порядок меньшее, чем в случае неселективного резонатора, имеет место на длине волны 650 нм.

Следует отметить, что в случае использования данных образцов до термообработки получить генерацию перестраиваемого по частоте

излучения не удалось. При последовательном изохронном отжиге данных образцов рост энергии генерируемого излучения в области 780-930 нм коррелирует с увеличением интенсивности полос поглощения при 660 и 850 нм и уменьшением неактивных пртерь о области генерации.

4.2. В процессе работы лазера на кристалла сапфира наблюдается уменьшение энергии генерации в случае возбуждения активного элемента излучением свободной генерации лазера на рубине. Скорость уменьшения энергии генерации слабо зависит от того, при какой температуре отжигался образец. Увеличение вдвое плотности энергии накачки, падающей на образец, приводит к росту скорости падения энергии также вдвое. При возбуждении кристаллов сапфира излучением лазера на рубине, работающего а режиме модулированной добротности, скорость уменьшения энергии генерации в зависимости от чиола импульсов накачки практически такая Ее, как и в случае возбуждения излучением свободной генерации. В спектре поглощения кристалла после получения нескольких десятков импульсов генерации происходят существенные изменения. Сделано предположение, что под воздействием излучения накачки происходит преобразование центров, обладающих поглощением в области 680 нм, в ЦО, ответственные за поглощение в полосе 450 нм.

Падение анергии генерации в зависимости от числа импульсов возбуждения существенно возрастает при увеличении потерь в резонаторе. Это, очевидно, связано с тем, что при больших потерях в резонаторе лазер работает вблизи порога генерации с небольшим превышением' усиления над потерями и небольшое изменение этого превышения очень сильно влияет на мощность генерации.

Следует отметить, что с помощью комплекса технологических операций, таких как повторный отжиг или дополнительное т-облучеиие и отжиг, возможно почти полное восстановление интенсивности полосы поглощения с максимумом 680 нм после падения энергии генерации в процессе работы почти до нуля.

4.3. Генерация излучения в области спектра около 1.0 мкм была получена при возбуждении ЦО, имеющих полосы поглощения с максимумами на 680 и 825 нм. При возбуждении ЦО, имеющих полосу поглощения с максимумом на 450 км, с плотностью энергии накачки 0.2 Да/см3 генерация излучения в области около 1000 нм отсутствовала.

В качестве источника излучения накачки использовался лазер на основе полиметинового красителя. Возбуждение красителя осуществлялось излучением лазера на рубине с пассивным затвором из лейкосап-фира с радиационными ЦО. Лазер на красителе генерировал излучение с 14

максимумом интенсивности на длина волны 600 нм. Резонатор лазера на лейкосапфира о радиационными ЦО был образован глухим зеркалом с радиусом кривизны 1 м и выходным зеркалом с коэффициентом отраяения В3%. Активный элемент шел длину 1 см.- Энергия генерации лазера на рубина составляла 0.5 Да при длительности импульса 60 не, а энергия генерации лазера на красителе - 0.15 Дж. Плотность энергии излучения накачки в кристалле лейкосапфира в результате фокусировки достигала 8.5 Дж/см3. Энергия генерации существенным образом зависит от температуры, при которой отиигался образец, и имеет максимальное значение при температуре отияга около 473"С.

Экспериментальноэ исследований КПД преобразования излучэния показало существенные изменения КПД при испольвовании активных элементов, облученных различными потоками нейтронов. Например, для образцов, подвергнутых отяигу при температура 475°С, КПД составляет 2.5% и 15$ при использовании активных элементов, облученных потоком нейтронов 101а и 1019 н/см3, соответственно.

Спектр генерации лазера с неселентивным резонатором занимает область шириной 40 нм с максимумом излучения около Х-1010 нм. Замена одного из зеркал резонатора дифракционной решеткой 1200 штрих/мм позволила сузить спектр генерации лазера до 6 нм и получить плавную перестройку в пределах 670-1100 нм. Максимум интенсивности при генерации узкополосного излучения примерно на порядок меньше, чем в случае неселективного резонатора. Спектр перестройки по полугёысоте занимает область 130 нм в пределах 830-1060 нм с максимумом на длине волны 1000 нм.

В процессе работы исследуемого лазера энергия генерации оставалась неизменной после 3000 импульсов накачки с плотностью 2.5 Дж/см3. Это свидетельствует о том, что ЦО, отватственные за полосу поглощения с максимумом 850 нм, более фотоустойчивы, чем ЦО с максимумом поглощения на длине волны 680 нм.

При возбуждении активной среды излучением рубинового лазера с А=6Э4 нм в релимэ модуляции добротности получена генерация в области 1.0 мкм с максимальным КПД 0.1 (10#) при плотности энергии накачки 2.5 Дг/см3. Энергия генерации в области около 1.0 мкм за 1000 импульсов уменьшилась в 10 раз.

Одним из возможных путей повышения фотостабильности ЦО в лейко-сапфире оказалось снижение теыларатуры кристалла при световом воздействии. Проведенные Експеримэнты показали, что спектральные и генерационные характеристики кристалла лейкосапфира с радиационными

ЦО, охлажденного до температуры кипения видного азота, не изменялись после воздействия на него излучением рубинового лазера в режиме свободной генерации (плотнооть энергии в лейкосапфире 40 Дж/см3, 200 импульсов) или в режиме модуляции добротности (плотность энергии 7.5 Дж/см3, 160 импульсов). Эти результаты указывают на возможность создания условий, при которых фотодеградация активных элементов на основе лейкосапфира с радиационными ЦО будет несущественной.

Получение генерации в области 1.0 мкм при накачке излучением рубинового лазера показывает, что в лазере на лейкосалфире с ЦО возможна перестройка длины волны генерируемого излучения непрерывно примерно от 750 до 1100 нм при использованию« одного источника накачки.

4.4. Для исследования возможностей получения генерации с ламповой накачкой и других практических целей были проведены системные исследования фотопреобразований ЦО при воздействии интенсивным излучением с различными длинами волк.

Фотовоздействне осуществлялось излучением с длинами волн 263, 308, 355 и 458 км, генерируемым лазерами различных типов. При этом регистрировалось изменение интенсивности полос поглощения, расположенных в спектральном диапазоне 275-1000 нм.

Изменения в спектрах поглощения обусловлены процессами фотоионизации ЦО и переноса электронов. Одновременное протекание двух этих процессов осложняет возмоншость использовать результаты фотопреобразований для получения однозначных выводов о зарядовом состоянии различных ЦО. Однако полученные результаты позволяют получить практические рекомендации по оптимизации генерационных характеристик лазеров на кристаллах лейкосапфира с ЦО.

Б ЗАКЛЮЧЕНИИ сформулированы основные ВЫВОДЫ диссертационной работы:

1. Изучены спектры поглощения образцов кристалла лейкосапфира с радиационными ЦО при зондировании поляризованным излучением. Установлено, что при увеличении потока нейтронного облучения от 1017 до Ю20 н/см2 интенсивность бесструктурной полосы поглощения в области 400-1000 ны возрастает на несколько порядков. Бесструкурное поглощение анизотропно и имеет отрицательную степень анизотропии (показатель поглощения света с ориентацией электрического вектора перпендикулярно кристаллографической оси больше, чем для параллельной ориентации).

2. Исследована трансформация спектров поглощения подвергнутых отжигу нейтронно-облученных кристаллов. Установлено, что в результате теплового воздействия происходит образование новых сложных дефектов, ответственных за поглощение на длинах волн 680 и 650 нм. Обнаружено, что значения температуры отжига, при которых интенсивность данных полоо максимальна, составляют 450 и 475°С. При этом анизотропия поглощения становится положительной, а степень анизотропии может превышать 3.0.

3. Установлено, что в результате у-облучения терыообработанных кристаллов лейкосапфира с ЦО в области 400-1000 нм происходит "замазывание" характерных полос поглощения со значительным снижением степени анизотропии и изменением знака самой анизотропии, в розультате ионизации ужо имеющихся электронных ЦО и других дефектов. При этом спектр поглощения по форме очень noxos на спектры поглощения исходных рэакторно-облученных кристаллов, однако содержит под своим контуром спектры сложных дефектов, образованных ранеэ при температурном отжига. Повторный отжиг, проведенный поело у-облучения, позволяет повысить по сравнению с первоначальным интенсивность полос с максимумами при 650 и 650 нм примерно на SO'», что обусловлено возможным образованием при у-облученик свободных вакансий.

4. Исследованы изменения спектров поглощения кристаллов лейкосапфира, облученных быстрыми нейтронами в неохлаядаемом и охлаждаемом водой каналах реактора, после воздействия излучением ртутной лампы, отжига при различных температурах и у-облучения. Ео всех исследованных кристаллах у-облучениа вызывает возникновение широкополосного поглощения, имеющего максимумы около 225 и 400 нм. Интенсивность наведенного g-лучани поглощения гораздо выше в кристаллах, облученных нейтронами. Данное широкополосное поглощение устраняется при воздействии излучением ртутной лампы. При изотермическом отжиге изменение интенсивности наведенного поглощения происходит с различной скоростью в разных областях спектра.

,5. Обнаружено, что при регистрации на длине волны 650 нм спектр возбуждения содержит полосы с максимумами при 360 и 680 нм, а при 1000 нм - полосы с максимумами при 450, 680 и 850 нм. Измерены значения времени жизни люминесценции и квантового выхода люминесценции ЦО с максимумами излучения на длинах волн 650, 1000 и 1270 нм. Для этих ЦО расчитаны значения радиационного и безызлуча-тельного времени жизни, вероятности спонтанных и безызлучательных переходов, силы осцилляторов абсорбционных и люминесцентных перехо-

дов и концентрации ЦО. На основании полученных результатов сделан вывод, что наиболее благоприятными оптическими характеристиками для получения генерации в ближней ИИ-области спектра обладают ЦО, имеющие полосы поглощения при 630, В50 И 1060 км.

8. Исследованы характеристики лазеров на кристалле лейкосап-фира с радиационными ЦО, генерирующими перестраиваемое по частоте излучение в области 770-830 и 870-1100 нм. Максимальный КПД таких лазеров составляет 31 и 17%, соответственно. Установлена возмоя-ность генерации излучения в спектральном диапазоне от 770 до 1100 нм при возбуждении одного типа ЦО, имеющих полосу поглощения с максимумом при 680 км. * Экспериментально осуществлена стабилизация энергии генерации при понижении температуры активной среды до 80 К. Изучено взаимное преобразование ЦО при фотовоздейстиях лазерным излучением различной длины волны.

ПУБЛИКАЦИИ, ОТРАЖАЮЩИЕ СОДЕРЙАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ 1. Войтович А.П., Гринкевич В.Э., Кононов В.А., Кромский Г.И., Михнов С,А. Особенности генерации излучения в близней ИК области спектра лазером на кристалле сапфира с радиационными центрами окрас-ки//ШПС. 1065. Т.43, Ш. C.G32-937.

2. Михнов С.А., Войтович А.П., Кононов В.А., Усков В.И., Гринкевич В.Э. Генерация перестраиваемого по частоте излучения на кристалле сапфира с центрами окраски. Минск, 1955. (Препринт/Ин-т физики AHB:387).

3. Михнов С.А., Войтович А.П., Коконов В.А., Усков В.И., Гринкз-вич В.Э. Генерация перестраиваемого по частоте излучения на кристалле сапфира с центрами окраски//КП Всесоюзная конференция по когерентной и нелинейной оптике: Тез. докл. М., 1085. С.41-42.

4. Voitovich А.Р., Mikhnov S.A., Grinksvich V.E., Kor.onov V.A. Color-center sapphire-crystal laser tuned in the spectral region of 770 to 830 na//5th International Conference on Laser and their applications: Abstr. Dresden, 1SS5. P.5-7.

5. Михнов С.А., Войтович А.П., Кононов В.А., Кромский Г.И., Усков В.И., Гринкевич В.Э. ^азер на кристалле сапфира с центрами окраски/УйТ®. 1986. Т.58, ii3. С.533-600.

6. Еилан О.Н., Войтович А.П., Гринкевич В.Э., Кононов В.А., Михнов С.А., Усков В.И, Черенда Н.Г. Способ получения активной среды лазера: A.c. 1308131 СССР: МКИ Н Ol S 3/16.

7. Гринкевич В.Э. Новый активный элемент для квантовой злект-ронккн//УШ Республиканская конференция молодых ученых по спект-

1В

росколии и квантовой электронике. Тез. докл. Вильнюс, 1887. С. 192.

8. Войтович А.П., Гринкевич В.Э., Калинов B.C., Кононов В.А., Михнов С.А. Спектроскопические и генерационные характеристики кристаллов сапфира с ЦО в области 1.0 шш//Квант. электр. 19S3. Т. 15, !Я2. С.31В-320.

9. Гринкевич В.Э.. Кузмич A.B., Поринёв П.И. Спектрально-люми-несцентныо характеристики кристаллов лейкосалфира с центрами окрас-ки//1Х Республиканская конференция молодых ученых по спектроскопии и квантовой электронике. Тез. докл. Вильнюс, 1889. С.30.

10. Войтович А.П., Гринкевич В.Э., Калинов B.C. Фотонеустойчивость радиационных центров окраски з лейкосапфиро//П республиканская конференция по физике твердого тела. Тез. докл. Ош, 1989. С.101.

11. Войтович А.П., Гринкевич В.Э, Калинов B.C. Оотопреобразова-ния радиационных центров окраски в монокристаллах лейкосапфира //YIII Всесоюзная конференция по радиационной физике и химии неорганических материалов. Тез. докл. Рига, 1989. С.48.

12. Гринкевич В.Э., Калинов B.C., Михнов С.А., Райченок Т.Ф. Определенно сил осцилляторов и концентраций радиационных центров окраски в лейкосапфире/ДПС. 1990. Т.52, !Е2. С.320-321.

13. Войтович А.П., В.Э.Грзшкевич, В.С.Калинов, Т.5.Райченок. Спектральные и люминесцентные характеристики активных сред на основе радиационных ЦО в лейкосапфире//Труды V мегздународной конференции "Перестраиваемые лазеры". Новосибирск, 1990. С.154-158. (20-22 сентября 18S9, Байкал).

14. Гринкевич В.Э. Спектроскопические характеристики и фотоп-рэобразования радиационных центров окраски з лейкосапфирэ. Минск, 1891. (Препринт/Ин-т физики АНБ:628).

15. Михнов С.А., Гринкевич В.Э. О структуре центров окраски в облучонном нейтронами лейкосапфире. Минск, 1091. (Препринт/Ин-т физики АКБ:633).

18. МихнооС.А., Гринкевич В.Э. Широкополосное поглощение в облученном нейтронами лейкосапфире//Ш1С. 1992. Т.58, 151. С.101-106.

17. Михнов С.А., Гринкевич В.Э. Термическое преобразование центров окраски в облученном нейтронами сапфире//ШПС. 1992. Т.58, IE2. С.268-273.

18. Михнов С.А., Гринкевич В.Э. Спектры люминесценции облученного нейтронами сапфира, подвергнутого у-облучению и отаигу при различных темлвратурах//йПС. 1892. Т.58, )i3. С.415-418.