Спектроскопические проявления электрон-фононного взаимодействия в полупроводниковых гетероструктурах A III B V с пониженной размерностью тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

. , .} • *

Козин Игорь Эдуардович

СПЕКТРОСКОПИЧЕСКИЕ ПРОЯВЛЕНИЯ ЭЛЕКТРОН-ФОНОННОГО ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ В ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ ГЕТЕРОСТРУКТУРАХ АШВУ С ПОНИЖЕННОЙ РАЗМЕРНОСТЬЮ.

Специальность: 01.04.07 - физика твердого тела

АВТОРЕФЕРАТ на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург - 2000

Работа выполнена в Санкт-Петербургском Государственном Университете (СПбГУ).

Научный руководитель -

доктор физико-математических наук, профессор Агекян В. Ф. Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук Баранов А. В. доктор физико-математических наук Вывенко О. Ф.

Ведущая организация -

Физико-Технический Институт им. А. Ф. Иоффе РАН.

Защита диссертации состоится " " ¿¿¡¿у^л_ 2000 г. в

часов на заседании диссертационного совета Д 063.57.32 по защите диссертаций на соискание ученой степени доктора наук в Санкт-Петербургском Государственном Университете (СПбГУ) по, адресу: 199034, Санкт-Петербург, Университетская набережная, д. 7/9, ауд. 85.

Отзывы на автореферат просьба отправлять по адресу: 198904, Санкт-Петербург, Ст. Петергоф, Ульяновская, д. 1, секретарю диссертационного совета Семеновой Е. С.

С диссертацией можно ознакомится в библиотеке университета.

Реферат разослан " 2000 г.

диссертационного совета

Ученый секретарь

доктор физ.-мат. наук, профессор Соловьев В. А.

ЬЫ-9, /33 - 03

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Актуальность темы. Данная работа посвящена исследованию фонноных процессов в кваптово-размерных эпитаксиальных полупроводниковых структурах элементов III-V групп (так называемые соединения AmBv).

Интерес к таким системам обусловлен несколькими серьезными причинами. Прежде всего, они являются практически идеальными объектами для изучения разнообразных физических проявлений эффекта размерного квантования. При этом, совершенная технология молекулярно-пучковой эпитаксии (Molecular Beam Epitaxy - МВЕ) позволяет направленно создавать структуры с различной топологией, с помощью которых можно моделировать не встречающиеся в природе, но хорошо изученные в теоретической физике двумерные, одномерные и нуль-мерные объекты.

Не менее важным является и прикладной интерес к исследованию GaAs и им подобных эпитаксиальных структур. Во-первых, используемые сегодня в электронной промышленности размеры полупроводниковых приборов постепенно приближаются к порогу, за которым необходимо будет учитывать квантовые эффекты. Поэтому изучение физических свойств квантоворазмерных систем позволяет учитывать их особенности при моделировании и разработке перспективных микроэлектронных приборов. Во-вторых, электронные элементы на основе GaAs теоретически имеют значительное преимущество по сравнению с элементами на основе Si, ввиду существенно большей подвижности носителей в GaAs.

Уже сейчас, на основе специфических свойств структур с пониженной размерностью разработаны и широко используется широкий спектр полупроводниковых приборов: полупроводниковые лазеры на квантовых ямах и квантовых точках, инфракрасные фотоприемни-

ки, сверхвысокочастотные полупроводниковые диоды, транзисторы и логические микросхемы.

Процессы экситон-колебательного взаимодействия играют существенную роль в оптике полупроводниковых гетероструктур. Они формируют спектры комбинационного рассеяния света, определяют яркость люминесценции и эффективность работы полупроводниковых гетеролазеров. Экспериментальные и теоретические исследования последних 10-15 лет позволили сформулировать основные положения физики электронно-колебательного взаимодействия в квантово-размерных полупроводниках, что создало основу для изучения экситон-колебательных процессов в конкретных структурах.

Цель данной работы состояла в исследовании спектроскопическими методами нестандартных проявлений экситон-колебательного взаимодействия в квантово-ограниченных структурах на основе полупроводниковых соединений элементов третьей-пятой групп (СаАз. ваР).

Научная новизна представленных в работе результатов заключается в следующем:

• Впервые произведен расчет частот и интенсивностей линий комбинационного рассеяния света на аккустических фоноиах для сверхрешеток СаЛк/А1АБ, ориентированых в произвольном направлении.

• Обнаружены ЬО-фононные резонансы в спектрах фотолюминесценции 1пР квантовых точек при приложении электрического поля. Установлена природа этих резояансов.

• Впервые экспериментально оценена глубина потенциальной ямы для дырок в 1пР квантовых точках.

• Обнаружен, не наблюдавшийся ранее, эффект анти-Стоксовой люминесценции при протекании электрического тока через

образец с InP квантовыми точками.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Наличие упорядоченного рельефа гетерограниц в сверхрешетках GaAs/AlAs, выращенных на поверхности [113], приводит к проявлению в спектрах комбинационного рассеяния света линий, соответствующих аккустическим фононам, распространяющимся вдоль слоев сверхрешетки.

2. В InP квантовых точках существенное различие в скоростях тер-мализации возбужденных носителей с участием аккустическлх и оптических фононов может приводить к возникновению специфических резонансов в спектрах люминесценции и возбуждения люминесценции. Условием их возникновения является наличие эффективного канала безызлучательных потерь. Потери могут быть обусловлены наличием дефектов и примесей в структуре или индуцированы внешним электрическим полем.

3. Наблюдение узких фононных резонансов на фоне неоднородно уширенной полосы может быть использовано как специфический метод селективной внутриконтурной спектроскопии.

4. В структурах с InP квантовыми точками протекание электрического тока в условиях резонансного оптического возбуждения сопровождается появлением низкотемпературной антистоксовой люминесценции. Люминесценция обусловлена рекомбинацией захваченных квантовыми точками электронов, поставляемых электрическим током, с фоторожденными дырками. Необходимым условием возникновения анти-Стоксовой люминесценции является наличие глубоких уровней в барьерном слое в окрестности квантовых точек.

5. Повышение температуры в интервале от 5 К до 150 К сопровождается ростом интегральной интенсивности люминесценции

InP и InGaAs квантовых точек, что указывает на существование в этих структурах локализованых слабоизлучающих состояний.

Апробация результатов работы. Основные результаты работы докладывались на Международных симпозиумах "Nanostruc-tures: Physics and Technolodgy" (St. Petersburg, Russia) в 1994 и 1999 гг. и на международной конференции "International Conference on Luminescence and Optical Spectroscopy of Condensed Matter" (Osaka, Japan) в 1999 г.

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 9 работ. Из них 2 статьи и 7 тезисов на международных конференциях. Их перечень приведен в конце реферата.

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Общий объем диссертации 139 страниц. Работа содержит 46 рисунков.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Во введении обоснована актуальность выполненных в работе исследований, сформулированы цель и задачи работы, ее научная новизна и научные положения, выносимые па защиту.

Первая глава содержит описание методов, использовавшихся для получения экспериментальных данных. Среди методик, использовавшихся при проведении исследований, можно назвать:

1. спектроскопия комбинационного рассеяния света.

2. исследование спектров фотолюминесценции и спектров возбуждения люминесценнции в нерезонансном и резонансном режимах.

3. исследование кинетики люминесценции с пикосекундным временным разрешением.

Дано краткое описание и приведены технические характеристики спектральных установок, использовавшихся в экспериментах.

Описано оригинальное програмное обеспечение, позволившее полностью автоматизировать сбор экспериментальных данных и существенно облегчить их численную обработку.

Вторая глава посвящена исследованию комбинационного рассеяния света (КРС) на аккустических фононах в сверхрешетках (СР) СаАз/А1Аз, выращенных вдоль различных кристаллографических направлений.

а) б)

Рис. 1: а) - спектры КРС на акустических фононнах для СР, выращенной на поверхности [112]. Толщины слоев 54 Â/45 Â. б) - спектры КРС для СР, выращенной на поверхности [113]. Толщины слоев 27 Â/27 А.

Предложена модель, проведен анализ и создана вычислительная программа, позволяющие связать частоты КРС на акустических фононах с толщинами слоев AlAs и GaAs, входящих в СР, для структур, выращенных вдоль произвольного кристаллографического направления. Расчет ведется исходя из упругих постоянных материалов, образующих СР.

Показано, что для СР выращенных на низкосимметричных направлениях ([111], [112], [ИЗ]), понижение симметрии, приводит к появлению в спектрах КРС линий не только продольного LA-фонона (как в [100] СР ), но и поперечных ТА-фононов. Проведены измерения спектров КРС для таких СР (см. Рис. 1а) и экспериментально полученые частоты сопоставлении с расчетом.

Для различных направлений роста СР произведены вычисления интенсивности КРС при использовании различных комбинаций поляризации возбуждающего и рассеяного излучения. Установлено хорошее соответствие расчетных и экспериментальных данных.

Показано, что максимальный сигнал КРС должен наблюдаться для СР, у которых соотношение толщин слоев AI As и GaAs составляет 1:1.

Теоретически показано, что периодический микрорельеф, существующий на гетерогранице в СР, выращенной на поверхности [113], должен приводить к появлению в спектрах КРС линии, соответствующей фонону, распространяющемуся вдоль слоя СР. Частота этой линии определяется периодом микрорельефа. Путем расчета оценена интенсивность этой линии, которая составляет 4% и 12% от интенсивности линии LA-фонона в зависимости от значений поляризации возбуждающего и рассеяного света.

На СР, выращенной на поверхности [113] с толщинами слоев 27 Ä/27 Ä проведены измерения с целью зарегистрировать сигнал от LA-фонона, распространяющегося вдоль слоя. Интенсивность и положение линии, обозначенной ljLAj-J на Рис. 16, соответствует расчетным.

Третья глава посвящена исследованию процесса тушения фотолюминесценции (ФЛ) InP квантовых точек (KT) в электрическом поле.

а)

НО1

Е,

б)

п

1650

1700

Энергия фотона (мсВ)

1750

О

40

80

120

Время (пс)

Рис. 2: а) Зависимость спектра Ф Л 1пР КТ от приложенного к образцу напряжения (Т=5 К), б) Кинетика люминесценции 1пР КТ в различных частях полосы ФЛ КТ: ЬО - в области, отстоящей на энергию одного ЬО-фонона от энергии возбуждения, ЬА - отстоит на энергию одного ЬА-фонона, 2АС - на энергию, которой соответство-вует релаксация несколькими акустическими фононами.

Исследования проводились при низкой (5 К) температуре в условиях возбуждения в пределах полосы ФЛ КТ (кавзирезонансное возбуждение). Установлено, что в условиях квазирезонансного возбуждения при приложении напряжения 1 В к образцу содержащему 1пР КТ, на фоне общего ослабления ФЛ КТ наблюдается относительное увеличение интенсивности на определенных участках полосы ФЛ КТ (см. Рис. 2а). Расстояние от по шкале энергий от длины волны возбуждения до указаных особенностей совпадает с энергиями оптических продольных (ЬО) фононов в 1пР и Ino.5Gao.5P. Указа-ные особенности синхронно сдвигаются вместе с изменением часто-

ты возбуждающего света. Кроме того, при достаточно высокой энергии возбуждающего фотона, наблюдается особенность отстоящая на энергию, соответствующую удвоенной энергии ЬО-фонона.

Путем прямого измерения показано хорошее совпадение формы указаных особенностей со спектром КРС, измеренным при 300 К и высокочастотном возбуждении. Сделан вывод о том, что данные особенности спектра связаны с LO-фононами в KT и барьере. Прямым измерением кинетики ФЛ в различных спектральных точках контура ФЛ KT продемонстрировано существенное сокращение фронта наростания ФЛ при регистрации временной зависимости в области LO-резонанса (см. Рис. 26).

Рассмотрены различные механизмы с участием LO-фононов, могущие приводить к появлению узких особенностей в спектре ФЛ. Среди них:

1. Резонансное комбинационное рассеяние света (КРС).

2. Фононные повторения резонансной люминесценции.

3. Конкуренция между процессами релаксации фотовозбужденных носителей в нижайшее состояние и безызлучательной потерей энергии возбуждения.

На основании анализа соотношения интенсивностей ILO и 2LO особенностей, температурной зависимости интенсивности ILO особенно-

зона проводимости

^фононая релаксация

излучение ТФЛ квантовы; точек

Oh

туннелироваяие . валентная зона

Рис. 3: Модель, объясняющая появление фонон-ных резонансов в спектрах 1пР ФЛ КТ

сти и кинетических зависимостей ФЛ сделан вывод, что первые два процесса не могут быть ответственны за рассматриваемый эффект.

Для объяснения наблюдаемого явления предложена модель, представленная на Рис. 3. В качестве канала безызлучательной потери рассматривается туннелирование дырок из KT в барьер при искажении зонной структуры образца электрическим полем. В полуклассическом приближении скорость туннелирования (jt) свободной частицы сквозь треугольный барьер описывается формулой [1]:

lt(U) = Ъ ■ е~и°>и, где (1)

i/o = (2)

U - приложенное напряжение, т - эффективная масса носителя, Ei - глубина залегания соответствующего уровня энергии, d - эффективная толщина слоя, к которому приложено внешнее напряжение.

Чтобы объяснить малую спектральную ширины LO-фононных особенностей, предполагается что некоторая часть (а) KT релакси-рует по экситонному механизму, т.е. электрон и дырка теряют энергию одновременно с испусканием одного LO-фонона. Такое предположение позволяет описать кинетику ФЛ в одночастичном приближении, рассматривая динамику трехуровневой экситонной системы, имеющей два возбужденных состояния 1 (leih) и 0 (OeOh).

При рассмотрении такой модели получены формулы, описывающие зависимости интегральной интенсивности ФЛ (1фд) и времени затухания ФЛ (тфл) от приложенного напряжения.

1фл(и) = т-Д--у (3)

И + ^л.е-щ/и\ h + lodg-E/i/tM

Тфл(Г/) = 1+(гФл7по)е-с/,' w

где 7п и г«) времена жизни дырок на уровнях lh и Ор в пределе сильного поля соответственно, т.рд - время затухания ФЛ в отсутствии

внешнего поля и т,.,; - время релаксации электронно-дырочной пары из сотояния 1 в состояние 0. Значения Щ и 11\ для энергетических уровней ОН и могут быть опредены по формуле 2.

Проведены измерения зависимостей интегральной интенсивности ФЛ и кинетики ФЛ КТ от приложенного напряжения.

Анализ формы импульсов люминесценции позволил определить характерное время затухания люминесценции тфл и 400 пс, время релаксации с участием акустических фононов тас и 40 пс и время релаксации с участием одного оптического ЬО-фонона - тю < 3 пс.

Численная обработка полученных данных с использованием формул 3 и 4 позволила определить расстояние от верха валентной зоны барьера (Ino.5Gao.5P) до нижайшего 0к и первого возбужденного дырочного уровня 1Н в 1пР КТ. Полученные величины равны 13 мэВ для уровня 0к и 8 мэВ для уровня 1Н. Это совпадает с тем, что для 1пР КТ теоретически предсказала [2] малая глубина потенциальной ямы для дырок.

Четвертая глава, в основном, посвящена факту наблюдению люминесценции 1пР и 1пСаАБ КТ в анти-Стоксовой области при квазирезонансном возбуждении.

Установленно, что при повышении температуры образца в диапаз-не температур 5-150 К в условиях квазирезонансного возбуждения в структурах с 1пР и ГпваАя КТ наблюдается появление люминесценции КТ с энергией излучаемых фотонов, превосходящей энергию фотона возбуждения (в анти-Стоксовой области). Интегральная интенсивность такой люминесценции может превосходить интенсивность ФЛ КТ в стоксовой области при низкой температуре. Одновременно с этим при нагревании наблюдается возрастание интегральной интенсивности в стоксовой области спектра. При возбуждении выше полосы люминесценции КТ эффект возрастания инетнсивности

практически не наблюдается.

Для объяснения эффекта выдвинуто предположение о наличии в КТ локализованых неизлучающих состояний для возбужденных носителей. Температура переводит часть таких носителей в оптически активные состояния.

Обнаружен эффект комбиниро-ваного воздействия оптической накачки и электрического тока через образец, приводящий к появлению интенсивной низкотемпературной (при 5 К) анти-Стоксовой ФЛ. Установлено, что люминесценция КТ при протекании через образец тока с плотностью 1 мА/мм2, детектируется вплоть до энергии фотона возбуждения около 1300 мэВ, т.е. в область прозрачности образца. Показано, что эффект не связан с нагревом образца, электролюминесценцией и двухступенчатым оптическим возбуждением. Экспериментально проверено, что интенсивность анти-Стоксовй ФЛ линейно зависит от плотности электрического тока и плотности мощности оптической накачки в пределах, использовавшихся в эксперименте.

Предлагаемый механизм возникновения этого эффекта проиллюстрирован на Рис. 4. Часть электронов, создающих электрический ток через образец, захватываются КТ (на рисунке обозначен как Р(.). Модель предполагает наличие в барьере глубоких уровней (см.

зона проводимости

^электрический ток (1)'

глубокие _

уровни —'

возбуждение Р

■ захват электронов из эл. тока

излучение квантовых точек

валентаая зона

Рис. 4: Модель, объясняющая возникновение антиСтоксовой ФЛ в присутствии электрического тока через образец.

например [3]), локализованых в окрестностях КТ. При поглощении света переходом "валентная зона - глубокие уровни" (Р) образуются дырки, которые захватываются КТ (Р/,) и затем рекомбинируют с электронами (7фл) с излучением фотона в полосе частот, характерной для излучения КТ. Кроме того, в такой модели должны существовать процесс безызлучателыюй рекомбинации с участием глубоких уровней (7е и 7/,), позволяющий предотвратить их бесконечную зарядку.

С учетам описанной модели были составлены кинетические уравнения для населенностей электронных и дырочных состояний КТ. Решение этих уравнений в условиях стационарного возбуждения дает следующее выражение для интенсивности ФЛ КТ:

/фл = Р*Р>' (5)

7е7л/7ФЛ + Ри + Ре - 1фЛ Это выражение не является линейным по Ре и Т\. Для соответствия экспериментальным данным Цфл ~ Ре и 1фл ~ Рн) необходимо предположить, что:

1фЛ •с Ре

1фП Ри

Ри < 7е7л/7ФЛ

ре « Ъ1п/7фл

Указаные неравенства позволяют оценить сверху время перехода электрона (дырки) локализованого в КТ на глубокий уровень. Проведенные вычисления показывают, что хотя бы одно из времен (7;, или 7с) не превосходит 10 не. Это позволяет удверждать, что глубокие уровни находятся в окрестности КТ. Кроме того, неравенства 6 позволили оценить снизу сечение захвата квантовой точкой свободного электрона, движущегося поперек слоя КТ: ае > 2-Ю-12 см2.

В заключении диссертации сформулированы наиболе важные результаты работы:

1. Разработана и опробована методика определения по данным КРС локального периода А1Аз/СаА5 СР, выращенных на поверхностях несовпадающих с плоскостью [001].

2. Зарегистрирован сигнал КРС на ЬА фононах, распространяющихся вдоль слоя СР. Доказано, что его причиной является кор-ругированость интерфейса СР, выращенной на поверхности [113]

3. Предложен метод регулирования безызлучательных потерь в структурах с КТ, за счет приложения электрического поля к образцу. Показано, что метод позволяет проводить разделение (селектирование) 1пР КТ по скоростям релаксации.

4. Установлен механизм формирования узких резонансов в спектрах люминесценции 1пР КТ.

5. Продемонстрирована существенная роль барьерных фононов в релаксации возбужденных носителей внутри 1пР КТ.

6. Определены скорости термализации возбужденных носителей в 1пР КТ для разных случаев фононной релаксации (быстрая, с участием одного ЬО фонона и медленная, с участием одного и более аккустических фононов).

7. На основании анализа динамики люминесценции 1пР КТ в электрическом поле произведена оценка глубины потенциальной ямы для дырок.

8. Обнаружен эффект возникновения низкотемпературной антистоксовой люминесценции в структурах с 1пР КТ при протекании через образец электрического тока.

9. Показано, что причиной появления анти-Стоксовой люминесценции 1пР КТ при протекании электрического тока является наличие глубоких уровней в окрестностях КТ. Их глубина оценивается в 400-600 мэВ от дна зоны проводимости барьера Ino.5Gao.5P-

10. Оценено сечение захвата а,, квантовой точкой свободного электрона из барьера.

ЦИТИРУЕМАЯ ЛИТЕРАТУРА.

1. Л. Д. Ландау, Е. М. Лифшиц, Теоретическая физика, издание четвертое, М., "Наука", 1989, том III, стр. 223.

2. S. Raymond, S. Fafard, P. J. Poole, A. Wojs, P. Hawrylak, S. Charbonneau, D. Leonard, R. Leon, P. M. Petroff, J. L. Merz, Phys. Rev. В 54, 11548 (1996).

3. P. C. Cercel, Al. L. Efros, and M. Rosen, Phys. Rev. Lett., 83, 2394 (1999).

ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ.

1. Белоусов М.В., Давыдов В.Ю., Козин И.Э., Копьев П.С., Леденцов Н.Н, "КРС на ТА и LA-фононах в GaAs/AlAs сверхрешетках, выращенных вдоль [111], [112] и [113] направлений", Письма в ЖЭТФ, т.57, в.2, с. 112-115, (1993)

2. M.V. Belousov, К.М. Grigoriev, V.Yu. Davydov, I.V. Ignatiev, I.E. Kozin, P.S. Kop'ev and N.N. Ledentsov, "Raman scattering in GaAs/AlAs quantum well and wire heterostructures grown on [113] GaAs", Abstracts of invited lectures and contributed papers of International Symposium "Nanostructures: Physics and Technolodgy", St. Petersburg, 20-24 June, 1994. p. 139-141.

3. I.V. Ignatiev, I.E. Kozin, S. Nair, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumo-to, "LO phonon mediated relaxation in InP self assembled quantum dots in electric field.", Proceedings of the 7th International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology", St. Petersburg, Russia, June 14-18, 1999. p. 22-27.

4. V. Davydov, I.V. Ignatiev, I.E. Kozin, J.-S. Lee, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumoto, "Unususal temperature behavior of the photolu-

minescence of the InP and InGaAs quantum dots under quasireso-nance excitation", Proceedings of the 7th International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology", St. Petersburg, Russia, June 14-18, 1999. p. 46-49.

5. H.-W. Ren, I.V. Ignatiev, I.E. Kozin, S. Sugou, Y. Masumoto, "Cold anti-Stokes photoluminescence of InP self-assembled quantum dots in the presence of electric current.", Proceedings of the 7th International Symposium "Nanostructures: Physics and Technology", St. Petersburg, Russia, June 14-18, 1999. p. 54-57.

6. I.V. Ignatiev, I.E. Kozin, S. Nair, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumoto, "LO phonon resonances in photoluminescence spectra of InP self assembled quantum dots in electric field.", 1999 International Conference on Luminescence and Optical Spectroscopy of Condensed Matter, Osaka, Japan, August 23-27, 1999, p.121-123.

7. I.V. Ignatiev, I.E. Kozin, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumoto, "Photo- and electric-current-induced anti-Stokes photoluminescence of InP self-assembled quantum dots.", 1999 International Conference on Luminescence and Optical Spectroscopy of Condensed Matter, Osaka, Japan, August 23-27, 1999, p.128-130.

8. I.V. Ignatiev, V. Davydov, J.-S. Lee, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumoto, "Unusual" temperature behavior of the photoluminescence of the InP and InGaAs quantum dots under quasiresonance excitation", 1999 International Conference on Luminescence and Optical Spectroscopy of Condensed Matter, Osaka, Japan, August 23-27, 1999, p.222-225.

9. I. Ignatiev, I. Kozin, H.-W. Ren, S. Sugou, Y. Masumoto, "Anti-Stokes photoluminescence of InP self-assembled quantum dots in the presence of electric current.", Phys. Rev. B, 60, R14001, 1999

ЛР№ 040815 от 22.05.97.

Подписано к печати 26.01.2000 г. Формат бумаги 60X90 1/16. Бумага офсетная. Печать ризо графическая. Объем 1 п.л. Тираж 100 экз. Заказ 1181. Отпечатано в отделе оперативной полиграфии НИИХ СПбГУ с оригинал-макета заказчика. 198904, Санкт-Петербург, Старый Петергоф, Университетский пр. 2.

Введение »

1 Экспериментальная установка

1.1 Измерение спектров комбинационного рассеяния

1.2 Измерение спектров люминесценции (ФЛ) и возбуждения люминесценции (ВЛ)

1.2.1 Установка для регистрации спектров ФЛ (ВЛ) с перестраиваемым Тл:сапфировым лазером.

1.2.2 Установка для регистрации спектров ФЛ (ВЛ) с галогеновой лампой.

1.3 Установка для измерения кинетики люминесценции

1.4 Програмно-аппаратное обеспечение эксперимента

1.4.1 БрЬаЬ - программа управления спектральным экспериментом. а) Поддержка различных спектральных приборов б) Представление спектров в энергетической шкале и в терминах длин волн. в) Многократное сканирование. г) Накопление участка спектра. д) Темновой ток фотоприемников. е) Предварительная обработка данных. ж) Встроенный калькулятор спектров.

1.4.2 Установка КРС.

1.4.3 Установка ФЛ, ВЛ на базе ТкэаррЫге лазера

1.4.4 Установка ФЛ, В Л на базе двух монохроматоров

1.4.5 Кинетика люминесценции

2 Акустические фононы в сверхрешетках СаАз/А1А8, выращенных вдоль направлений [111], [112], [113]

2.1 Введение.

2.2 Расчет частоты КРС на акустических фононах.

2.2.1 Определение скорости звука для произвольного направления в объемном материале.

2.2.2 Результаты расчетов.

2.3 Расчет интенсивности КРС в корругированых СР.

2.3.1 Интенсивность КРС в сверхрешетке.

Влияние корругированости на интенсивность КРС

2.3.2 Результаты расчетов.

2.4 Экспериментальные результаты

3.2 Образец.63

3.3 Электрическое поле как метод управления безызлуча-тельными потерями.67

3.4 Спектры ФЛ КТ при отрицательном смещении.69

3.5 Модель и ее обсуждение.79

3.5.1 Импульсное возбуждение .90

3.5.2 Случай стационарного возбуждения.93

3.6 Основные результаты и выводы.99

4 Анти-Стоксова фотолюминесценция в структурах с

1пР и ГпСаАв квантовыми точками. 101

4.1 Введение.101

4.1.1 Влияние дефектов на свойства квантовых точек. 101

4.1.2 Анти-Стоксова люминесценция.103

4.2 Экспериментальные результаты .104

4.2.1 Температурная анти-стоксова люминесценция. . 104

4.2.2 Анти-Стоксова люминесценция в присутствии электрического тока.108

4.3 Модель и ее обсуждение.116

4.4 Выводы.126

Заключение 128

Литература 131

Введение

Данная работа посвящена исследованию фонноных процессов в квантово-размерных эпитаксиальных полупроводниковых структурах на основе полупроводников AinBv (GaAs, GaP).

Интерес к таким системам обусловлен несколькими серьезными причинами. Прежде всего, они являются практически идеальными объектами для изучения разнообразных физических проявлений эффекта размерного квантования. При этом, совершенная технология молекулярно-пучковой эпитаксии (Molecular Beam Epitaxy - МВЕ) позволяет направленно создавать структуры с различной топологией, с помощью которых можно моделировать не встречающиеся в природе, но хорошо изученные в теоретической физике двумерные, одномерные и нуль-мерные объекты.

Не менее важным является и прикладной интерес к исследованию GaAs и им подобных эпитаксиальных структур. Во-первых, используемые сегодня в электронной промышленности размеры полупроводниковых приборов постепенно приближаются к порогу, за которым необходимо будет учитывать квантовые эффекты. Поэтому изучение физических свойств квантоворазмерных систем позволяет учитывать их особенности при моделировании и разработке перспективных микроэлектронных приборов. Во-вторых, электронные элементы на основе GaAs теоретически имеют значительное преимущество по сравнению с элементами на основе Si, ввиду существенно большей подвижности носителей в GaAs.

Уже сейчас, на основе специфических свойств структур с пониженной размерностью разработаны и широко используется широкий спектр полупроводниковых приборов: полупроводниковые лазеры на квантовых ямах и квантовых точках, инфракрасные фотоприемники, сверхвысокочастотные полупроводниковые диоды, транзисторы и логические микросхемы.

Процессы экситон-колебательного взаимодействия играют существенную роль в оптике полупроводниковых гетероструктур. Они формируют спектры комбинационного рассеяния света, определяют яркость люминесценции и эффективность работы полупроводниковых гетеролазеров. Экспериментальные и теоретические исследования последних 10-15 лет позволили сформулировать основные положения физики электронно-колебательного взаимодействия в квантово-размерных полупроводниках, что создало основу для изучения экситон-колебательных процессов в конкретных структурах.

Диссертационная работа посвящена исследованию нестандартных проявлений экситон-колебательного взаимодействия в квантово-ограниченных структурах на основе полупроводниковых соединений элементов III-V групп (так называемые соединения АШВУ).

Диссертация состоит из четырех глав. Первая глава содержит описание методики и техники эксперимента. При исследовании применялись различные оптические методики, требующие использования сложной современной аппаратуры. Дано подробное описание установок, на которых производились измерения.

Все результаты, приводимые в работе, были получены путем достаточно сложной численной обработки экспериментальных данных. Это стало возможным благодаря поддержке эксперимента собственным оригинальным програмным обеспечением. Оно также описано в этой главе.

Во второй главе приводятся результаты исследования поведения аккустических фононов в сверхрешетках GaAs/AlAs, выращенных на поверхностях с различными индексами Миллера. Решена задача определения частоты комбинационного рассеяния света по известным структурным параметрам сверхрешетки. Показана возможность решения обратной задачи.

Третья глава посвящена исследованию фононной релаксации возбужденных носителей в системах с 1пР квантовыми точками. Показано, что возникновение фононных резонансов в спектрах люминесценции вызывается различием в скоростях релаксации с участием аккустических и оптических фононов. Показана эффективность использования электрического поля, как метода воздействия на систему квантовых точек.

В четвертой главе обсуждаются эффекты возникновения антиСтоксовой люминесценции в системах с 1пР и 1п0аАз квантовыми точками. Предложены механизмы объясняющие эти явления.

В работе впервые:

• Произведен расчет частот и интенсивностей линий комбинационного рассеяния света на аккустических фононах для сверхрешеток СаЛя/ЛЬА^, ориентированых в произвольном направлении.

• Обнаружены ЬО-фононные резонансы в спектрах фотолюминесценции 1пР квантовых точек при приложении электрического поля. Установлена природа этих резонансов.

• Дана экспериментальная оценка глубины потенциальной ямы для дырок в 1пР квантовых точках.

• Обнаружен, не наблюдавшийся ранее, эффект анти-Стоксовой люминесценции при протекании электрического тока через образец с 1пР квантовыми точками.

Основные положения, выносимые на защиту;

1. Наличие упорядоченного рельефа гетерограниц в сверхрешетках СаАв/А^в, выращенных на поверхности [113], приводит к проявлению в спектрах комбинационного рассеяния света линий, соответствующих аккустическим фононам, распространяющимся вдоль слоев сверхрешетки.

2. В 1пР квантовых точках существенное различие в скоростях тер-молизации возбужденных носителей с участием аккустических и оптических фононов может приводить к возникновению специфических резонансов в спектрах люминесценции и возбуждения люминесценции. Условием их возникновения является наличие эффективного канала безызлучательных потерь. Потери могут быть обусловлены наличием дефектов и примесей в структуре или индуцированы внешним электрическим полем.

3. Наблюдение узких фононных резонансов на фоне неоднородно уширенной полосы может быть использовано как специфический метод селективной внутриконтурной спектроскопии.

4. В структурах с 1пР квантовыми точками протекание электрического тока в условиях резонансного оптического возбуждения сопровождается появлением низкотемпературной анти-Стоксо-вой люминесценции. Люминесценция обусловлена рекомбинацией захваченных квантовыми точками электронов, поставляемых электрическим током, с фоторожденными дырками. Необходимым условием возникновения анти-Стоксовой люминесценции является наличие глубоких уровней в барьерном слое в окрестности квантовых точек.

5. Повышение температуры в интервале от 5 К до 150 К сопровождается ростом интегральной интенсивности люминесценции 1пР и 1пСаАз квантовых точек, что указывает на существование в этих структурах локализованых слабоизлучающих состояний.

Апробация результатов работы:

Основные результаты работы докладывались на Международных симпозиумах "Nanostructures: Physics and Technolodgy" (St. Petersburg, Russia) в 1994 и 1999 гг. и на международной конференции "International Conference on Luminescence and Optical Spectroscopy of Condensed Matter" (Osaka, Japan, August 1999), Публикации:

По теме диссертации опубликовано 9 печатных работ. Из них 2 статьи и 7 тезисов докладов на международных конференциях.

Основные результаты работы можно сформулировать следующим образом:

1. Разработана и опробована методика, определения локального периода СР А1Аз/СаАз, выращенных на поверхностях несовпадающих с плоскостью [001], по данным КРС.

2. Зарегистрирован сигнал КРС на ЬА фононах, распространяющихся вдоль слоя СР. Доказано, что его причиной является что корругированость интерфейса СР, выращенной на поверхности [ИЗ]

3. Предложен метод регулирования безызлучательных потерь в структурах с КТ, за счет приложения электрического поля к образцу. Показано, что метод позволяет проводить разделение (селектирование) 1пР КТ по скорости релаксации.

4. Установлен механизм формирования узких резонансов в спектрах люминесценции 1пР КТ.

5. Продемонстрирована существенная роль барьерных фононов в релаксации возбужденных носителей внутри 1пР КТ.

6. Определены скорости термолизации возбужденных носителей в 1пР КТ для разных случаев фононной релаксации (быстрая, с участием одного ЬО фонона и медленная, с участием одного и более аккустических фононов).

7. На основании анализа динамики люминесценции 1пР КТ в электрическом поле произведена оценка глубины потенциальной ямы для дырок.

8. Обнаружен эффект возникновения низкотемпературной антиСтоксовой люминесценции в структурах с InP КТ при протекании через образец электрического тока.

9. Показано, что причиной появления анти-Стоксовой люминесценции InP КТ при протекании электрического тока является наличие глубоких уровней в окрестностях КТ. Их глубина оценивается в 400 600 мэВ от дна зоны проводимости барьера Ino.5Gao.5P.

10. Оценено сечение захвата сге квантовой точкой свободного электрона из барьера.

В заключение хочу выразить глубокую признательность всем, без чьего участия не состоялась бы эта работа:

- Агекяну Вадиму Фадеевичу - за общее руководство работой.

- Белоусову Михаилу Вольфовичу - за постановку задачи и помощь при проведении работы, посвященной сверхрешеткам.

- Герловину Илье Яковлевичу - за помощь при обсуждении результатов и написании данной работы.

- Игнатьеву Ивану Владимировичу - за большую помощь при постановке задачи, измерениях, анализе и обсуждении результатов, связаных с квантовыми точками.

- Професору Yasuaki Masurnoto и всем сотрудникам "Single Quantum Dot project" - за предоставленное прекрасное оборудование, образцы и участие в обсуждении результатов, посвященных квантовым точкам.

Заключение

1. Ч. Киттель, "Введение в физику твердого тела", М. "Наука", 1978 (стр. 173).

2. Y. Yu Peter. М. Cardona, в "Fundamentals of Semiconductors" Springer-Verlag, Berlin 1996

3. J. F. Scott, Phys. Rev. Lett, 24, 1107-1110 (1970)

4. R. S. Katiyar, J. F. Ryan, J. F. Scott, Phys. Rev. B, 4, 2635-2638 (1971)

5. Т. Г. Мигин, В. С. Горелик, М. М. Сущинский, ФТТ, т. 17, в. 8, 2422-2425 (1975)

6. М. В. Белоусов, Д. Е. Погарев, ФТТ, т. 17, в. 9, 2832-2834 (1975)

7. Е. I. Rashba "Electronic and Vibronic spectra of Impurity Molecular Crystals I. Theory." в кн.: Физика примесных центров в кристаллах, Таллин, стр. 415-430 (1972)

8. Е. F. Sheka "Electronic and Vibronic spectra of Impurity Molecular Crystals II. Experiment." в кн.: Физика примесных центров в кристаллах, Таллин, стр. 431-453 (1972)

9. М. В. Белоусов, Д. Е. Погарев, А. А. Шултин, ФТТ, т.20, 14151419 (1978)

10. В. Jusserand and М. Cardona, In: Light Scattering in Solids, V, Eds M. Cardona and G. Giintherodt. Heidelberg: Springer-Verlag, 1989, p.49

11. R. Nötzel, N. N. Ledentsov, L. Daweritz and K. Ploog, Phys. Rev. В, 45, 3507 (1992)

12. Z. V. Popovic, M. Cardona, E. Richter, et al, Phys. Rev. В, 40, 3040 (1989)

13. Z. V. Popovic, M. Cardona, L. Tapfer, et al., Appl. Phys., 54, 846 (1989)

14. A. J. Shields, R. Nötzel, M. Cardona, et al., Appl. Phys., 60, 2537 (1992)

15. R. Vacher and L. Boyer, Phys. Rev. В, 6, 639 (1972)

16. Рытов и др. ЖЭТФ, 29, №5, 603 (1955)

17. Z. V .Popovic, J. Spitzer, Т. Ruf, M. Cardona, R. Nötzel, and K. Ploog, Phys. Rev. В, 48, 1659 (1993)

18. S. Adachi, J. Appl. Phys., 58, R1 (1985)

19. C. Colvard, et al, Phys. Rev. Lett., 45, 298 (1980)

20. M. В. Белоусов, В. Ю. Давыдов, И. Э. Козин, П. С. Копьев.

21. H. Н. Леденцов, Письма в ЖЭТФ, т. 57, 112-115 (1993)

22. М. V. Belousov, К. М. Grigoriev, V. Yu. Davydov, I. V. Ignatiev,

23. E. Kozin, P. S. Kop'ev, N. N. Ledentsov, International Simposium "Nanostructures: Physics and Technology", St. Peterburg, 139-141 (1994)

24. M. V. Belousov, A. Yu. Chernyshov, I.V. Ignatev, I. E. Kozin, A. V. Kavokin, H. M. Gibbs and G. Khitrova, lor. of Nonlinear Optical Physics & Materials, 7, No. 1, 13-35 (1998)

25. M. V. Belousov, I. Ya. Gerlovin, H. M. Gibbs, I. V. Ignatev, A. V. Kavokin, G. Khitrova, and I. E. Kozin. 23rd Int. Symp. Compound

26. Semiconductors (1996% IOP Publishing 1997, Inst. Phys. Conf. Ser. No 155: Chapter 12, p.885-888.

27. M. V. Belousov, A. Yu. Chernyshov, I. E. Kozin, H. M. Gibbs and G. Khitrova 6th International Symposium "Nano structures: Physics and Technology", St Petersburg, June 22-26, 1998

28. M. V. Belousov , A. Yu. Chernyshov, I. E. Kozin, K. Ell, H.M. Gibbs, G. Khitrova MRS Spring Meeting, San Francisco, CA, April, 1999

29. V. V. Lutskii, Phsy. St. Sol. (a), 1, 199 (1970)

30. J. S. Roberts, G. B. Scott, J. P. Gowers, J. Appl Phys., 52, 4018 (1981)

31. D. Gammon, Science 280, 225 (1998)

32. Y. Arakawa, H. Sakaki, Appl. Phys., 40, 939 (1982)

33. M. V. Maximov, et al., 23rd Int. Symp. Compounds Semiconductors, St.Petersburg, Russia, 809 (1996)

34. D. Bimberg, N. Kirstaedter, N. N. Ledentsov, Zh. I. Alferov, P. S. Kop'ev, and V. M. Ustinov, IEEE Journal of Selected Topics in Quantum Electronics 3, 196 (1997).

35. N. N. Ledentsov "Quantum Dot Lasers: Experimental Results and Future Trends" in "Future Trends in MicroelectronicsEd. by: S. Luryi, J. Xu, A. Zaslavsky, John Wiley & Sons, pp. 223-236, (1999).

36. D. Bimberg, M. Grundmann, and N. N. Ledentsov, "Quantum Dot Heterostructure", Wiley, (1999).

37. B. Ohnesorge, M. Albrecht, J. Oshinowo, A. Forchel, and Y. Arakawa, Phys. Rev. B, 54, 11532 (1996).

38. Vollmer M., Mayer E. J., Rulle W. W., Kurtenbach A., Eberl K. Phys. Rev. B, 54 R17292 (1996).

39. C. Pryor, M-E. Pistol, and L. Sarnuelson, Phys. Rev. B, 56, 10404 (1997).

40. Y. Masuinoto et al., Japn. J. Appl. Phys. 38, 563 (1999).

41. C. Pryor, Phys. Rev. B, 57, 7190 (1998).

42. Zimin L., Nair S., Masumoto Y., Phys. Rev. Lett., 80 3105 (1998).

43. U. Bockelmann and G. Bastard, Phys. Rev. 5, 42, 8947 (1990).

44. H. Benisty, C. M. Sotomayor-Torres, and C. Weisbuch, Phys. Rev. B, 44, 10945 (1991).

45. T. Inoshita and H. Sakaki, Phys. Rev. B, 46, 7260 (1992).

46. S. Fafard, R. Leon, D. Leonard, J. L. Merz, and P. M. Petroff, Phys. Rev. B, 52, 5752 (1995).

47. R. Heitz, M. Grundmann, N. N. Ledentsov, L. Eckey, M. Veit, D. Bimberg, V. M. Ustinov, A. Yu. Egorov, A. E. Zhukov, P. S. Kop'ev, and Zh. I. Alferov, Appl. Phys., 68, 361 (1996).

48. M. Vollmer, E. J. Mayer, W. W. Rühle, A. Kurtenbach, and K. Eberl, Phys. Rev. B, 54, 17292 (1996).

49. M. J. Steer, D. J. Mowbray, W. R. Tribe, M. S. Skolnick, M. D. Sturge, M. Hopkinson, A. G. Cullis, C. R. Whitehouse, and R. Murray, Phys. Rev. B, 54, 17738 (1996).

50. R. Heitz, M. Veit, N. N. Ledentsov, A. Hoffmann, D. Bimberg^. M. Ustinov, P. S. Kop'ev, and Zh. I. Alferov, Phys. Rev. B, 56, 10435 (1997).

51. T. S. Sosnowski, T. B. Norris, H. Jiang, J. Singh, K. Kamath, and P. Bhattacharya, Phys. Rev. B, 57, R9423 (1998).

52. Hin-Qi Li, H. Nakayama, and Y. Arakawa, Phys. Rev. B, 59, 5069 (1999).

53. U. Bockelmann and T. Egeler, Phys. Rev. B, 46, 15574 (1992).

54. A. L. Efros, V. A. Kharchenko, and M. Rosen, Solid State Commun., 93, 281 (1995).

55. M. Brasken, M. Lindberg, M. Sopanen, H. Lipsanen, and J. Tulkki, Phys. Rev. B, 58, R15993 (1998).

56. S. Nair and Y. Masumoto, J. Lumin. to be published; Phys. Status Solidi (b) to be published.

57. P. C. Sercel, Phys. Rev. B, 51, 14532 (1995).

58. D. F. Schroeter, D. J. Griffiths, and P. C. Sercel, Phys. Rev. B, 54, 1486 (1996).

59. Y. Toda, 0. Moriwaki, M. Nishioka, and Y. Arakawa, Phys. Rev. Lett., 82, 4114 (1999).

60. A. A. Sirenko, M. K. Zundel, T. Ruf, K. Eberl, M. Cardona, Phys. Rev. B, 58, 12633 (1998).

61. S. Raymond, S. Fafard, P. J. Poole, A. Wojs, P. Hawrylak, S. Char-bonneau, D. Leonard, R. Leon, P. M. Petroff, J. L. Merz, Phys. Rev. B 54, 11548 (1996).

62. I.V.Ignatiev, V.Davydov, I.E.Kozin, J.-S.Lee, H.-W.Ren, S.Sugou, Y.Masumoto "1999 International Conference on Luminescence and Optical Spectroscopy of Condensed MatterOsaka, Japan, August 1999.

63. V. Davydov, I. Ignatiev, H.-W. Ren, S. Sugou, and Y. Masumoto, Appl. Phys., 74, 3002 (1999).

64. Landolt-Bornstein, Numerical Data and Functional Relationships in Science and Technilogy (Springer-Verlag, 1987), New Series, Group III, vol. 22a, pp. 120, 141, 351.

65. JI. Д. Ландау, Б. M. Лифшиц, Теоретическая физика, издание четвертое, М., "Наука", 1989, том III, стр. 223.

66. Р. С. Cercel, Al. L. Efros, and М. Rosen, Phys. Rev. Lett., 83, 2394 (1999).

67. D. S. Kim et al., J. Opt. Soc. Am. В, 13, 1210 (1996).

68. Z. P. Su, K. L. Teo, P. Y. Yu, and K. Uchida, Solid State Commun., 99, 933 (1996).

69. R. Hellmann et al., Phys. Rev. B, 51, 18053 (1995).

70. Yong-Hoon Cho et al., Phys. Rev. В, 56, R4375 (1997).

71. J. Zeman, G. Martinez, P. Y. Yu, and K. Ushida, Phys. Rev. B, 55, R13428 (1997).

72. T. Kita et al., Phys. Rev. B, 59, 15358 (1999).

73. F. Auzel, Compt. Rend. 262b, 1016 (1966); ibid. 263b, 819 (1966).

74. V. V. Ovsyankin and P. P. Feofilov, Письма в ЖЭТФ, 3, 322 (1966); ibid. 4, 317 (1966).

75. F. A. J. M. Driessen et al., Phys. Rev. £, 54, R5263 (1996).

76. W. Seidel et al., Phys. Rev. Lett., 73, 2356 (1994).

77. C. Pryor, M.-E. Pistol, and L. Samuelson, Phys. Rev. В, 56, 10404 (1996)

78. О. Stier, М. Grundmann, and D. Brimberg, Phys. Rev. B, 59, 5688 (1999)

79. A. J. Williamson and A. Zunger, Phys. Rev. B, 59, 15819 (1999)

80. Работа набрана и напечатана с использованием издательской системы IATj^X.