Спиновые возбуждения и ЭПР сильно-коррелированных систем: купраты Y1-yYbyBa2Cu3O6+x и кондо-решётки YbRh2Si2 тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

На правах рукописи

Вишина Алёна Андреевна

СПИНОВЫЕ ВОЗБУЖДЕНИЯ И ЭПР СИЛЬНО- ^

КОРРЕЛИРОВАННЫХ СИСТЕМ: КУПРАТЫ УьуУЬуВагСизОб^ И КОНДО-РЕШЁТКИ УЬШІ28І2

01.04.02 - Теоретическая физика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

1 3 ДЕК 2012

005057254

На правах рукописи

Вишина Алёна Андреевна

СПИНОВЫЕ ВОЗБУЖДЕНИЯ И ЭПР СИЛЬНОКОРРЕЛИРОВАННЫХ СИСТЕМ: КУПРАТЫ У,.уУЬуВа2Сіі3Ос+І И КОНДО-РЕШЁТКИ УЬКЬ28і2

01.04.02 — Теоретическая физика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Работа выполнена на кафедре теоретической физики Казанского (Приволжского) федерального университета

Научный руководитель: доктор физико-математических наук,

профессор Кочелаев Борис Иванович

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор Жихарев Валентин Александрович

доктор физико-математических наук, профессор Тагиров Ленар Рафгатович

Ведущая организация: Казанский физико-технический институт

им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН

Защита состоится 27 декабря 2012 г. в 14:30 на заседании диссертационного совета Д.212.081.15 при Казанском (Приволжском) федеральном университете по адресу: 420008, г. Казань, ул. Кремлевская, 18.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке имени Н.И. Лобачевского Казанского (Приволжского) федерального университета.

Автореферат разослан ноября 2012 г.

Ученый секретарь диссертационного совета д. ф.-м. н., профессор

Ерёмин М. В.

Общая характеристика работы

Актуальность темы исследования. Предлагаемая вниманию читателя работа посвящена соединениям, которые обладают рядом чрезвычайно интересных свойств - соединениям с сильными электронными корреляциями. Одними из наиболее известных среди них являются высокотемпературные сверхпроводящие (ВТСП) купраты. Несмотря на огромное количество экспериментальных и теоретических работ, посвященных этим соединениям, пока не существует общепринятой модели, объясняющей механизм возникновения в них сверхпроводимости.

В данной работе мы рассматриваем ВТСП купраты УВа2Си306+х (УВСО), анализируя результаты одного из эффективных методов исследования локальной структуры и свойств таких соединений — электронного парамагнитного резонанса (ЭПР). В качестве ЭПР-пробы используются ионы УЬ3+, замещающие ионы иттрия (УЬуУЬуВа2Си3Об4Х), что практически не отражается на свойствах УВСО. Анализ изменения данных ЭПР [1] с допированием соединения кислородом х позволяет нам изучить эволюцию свойств соединения.

Помимо ВТСП часть работы посвящена ещё одному интересному соединению с сильными электронными корреляциями — кондо-решётке с тяжёлыми фермионами УЬКЬ2512. Соединение обладает рядом необычных свойств: это кондо-эффект, неферми-жидкостное поведение, аномальные температурные зависимости удельного сопротивления, восприимчивости и других характеристик. Оно привлекло особое внимание исследователей, когда в 2003 г. в нём был обнаружен сигнал ЭПР [2,3], что прежде считалось невозможным вследствие эффекта Кондо, приводящего к экранировке магнитных моментов электронами проводимости. Как и для соединения УВСО, мы изучаем свойства соединения на основе анализа данных ЭПР.

Цели работы и постановка задачи. Целью представленной работы в части, посвященной соединению УВСО, является изучение эволюции антиферромагнитного (АФ) состояния соединения с допированием его кислородом путём анализа характеристик спектров ЭПР при низком содержании кислорода и их изменения в процессе допирования.

В указанной части были поставлены следующие задачи: 1) Расчёт энергетических щелей антиферромагнитных спиновых волн плоскостей Си02, возникающих вследствие диполь-дипольного взаимодействия ионов меди, лежащих в этих плоскостях и внешнего магнитного поля, используемого во всех экспериментах ЭПР; 2) Получение гамильтонианов взаимодействия ионов УЪ3+ с АФ спиновыми волнами и косвенного спин-спинового взаимодействия ионов иттербия через поле магнонов; 3) Расчёт вклада последнего взаимодействия в характеристики спектров ЭПР и сравнение этого вклада с экспериментальными данными; 4) Анализ вклада релаксации магнитных моментов ионов УЬ3+ вследствие их взаимодействия с ионами меди в ширину линии ЭПР, вклада этого взаимодействия в зависимость ¿'-фактора от температуры и сравнение полученных результатов

с экспериментальными данными; 5) Объяснение изменения характеристик спектров ЭПР при допировании соединения УВСО кислородом на основе модели расслоения его на области, где АФ порядок уже разрушен и те, где он ещё сохраняется.

Целью второй части работы, посвященной кондо-решётке с тяжёлыми фермионами УЬИ^^г, было объяснение сужения линии ЭПР, компенсирующего вклады в ширину, превышающие её экспериментально полученное значение.

Здесь были поставлены задачи: 1) Расчёт стандартных вкладов в ширину линии вследствие диполь-дипольного взаимодействия ионов иттербия, РККИ-взаимодействия, несовершенств кристалла и сравнения их с экспериментальными данными; 2) Оценка сужения линии, к которому может привести диффузия /■электронов по узлам решётки.

Научная новизна результатов. С помощью анализа изменения спектров ЭПР по мере допирования соединения кислородом, из множества предлагаемых различными авторами [4,5] прежде сценариев искажения дальнего антиферромагнитного порядка плоскостей Си02 выбран сценарий, наиболее адекватно объясняющий подобное изменение — формирование в соединении доменных стенок. Этим объяснено наличие в спектрах ЭПР двух линий. Кроме того, показано, какие взаимодействия дают вклад в ширину линии ЭПР в слабодопированном соединении, когда АФ в плоскостях Си02 ещё сохраняется. Выводы об изменении вида спектров с изменением направления внешнего магнитного поля, а также полученная температурная зависимость ^-фактора хорошо согласуются с экспериментальными данными. Кроме того, на основе анализа ширины линии ЭПР удалось оценить величину обменного взаимодействия между ионами иттербия и меди.

Для кондо-решётки УЬЯЬ^г предложен возможный механизм сужения линии - диффузия /-электронов по узлам решётки. Показано, что в дополнение к механизму сужения, предложенному другими авторами [6] для уширения линии, вызванного кондо-взаимодействием, диффузия / электронов также может привести к сужению линии, достаточному для компенсации вклада в ширину линии диполь-дипольного и РККИ-взаимодействия, который превышает ширину линии, наблюдаемую экспериментально.

Научная и практическая значимость результатов работы определяется востребованностью полученных результатов для развития теории свойств веществ с сильными электронными корреляциями и ВТСП, возможностью выбора сценария искажения АФ порядка плоскостей Си02 (эллиптических доменных стенок) на основе экспериментальных данных, а не численного моделирования, как это делалось прежде.

Личный вклад автора. Постановка задач принадлежит научному руководителю. Все расчёты, проделанные с целью решения задач, и изложенные в диссертации, выполнены соискателем. Сравнение с

экспериментальными результатами частично выполнялось совместно с научным руководителем. Экспериментальные данные были любезно предоставлены группами X. Келлера (Институт физики Университета Цюриха, Швейцария) и Й. Зихельшмидта (институт Макса Планка, Дрезден, Германия).

Положения, выносимые на защиту:

1. Для соединения YBCO получены гамильтонианы взаимодействия ионов Yb3+ с АФ спиновыми волнами плоскостей Си02 и косвенного спин-спинового взаимодействия ионов иттербия через поле магнонов (взаимодействие Сула-Накамуры) в антиферромагнетике.

2. Вычислены вклад в ширину линии ЭПР, обусловленный взаимодействием Сула-Накамуры и g-факторы линии при допировании соединения кислородом л: <0.15, когда в плоскостях Си02 сохраняется идеальный АФ порядок. Показано, что зависимость этого вклада от направления внешнего магнитного поля и значения g-факторов хорошо согласуются с экспериментальными данными.

3. Оценен вклад в ширину линии релаксации магнитных моментов ионов Yb вследствие их взаимодействия с АФ спиновыми волнами, получена зависимость ^-факторов линии ЭПР от температуры, хорошо согласующаяся с экспериментальной.

4. Показано, что эволюция сигнала ЭПР с допированием соединения кислородом хорошо согласуется с представлением о фазовом расслоении в плоскостях Си02 на области, богатые дырками, и области, где дырок нет, и АФ порядок ещё сохраняется. На основании экспериментальных данных показано, что образование эллиптических доменных стенок является наиболее вероятным сценарием искажения АФ порядка в плоскостях Си02 с допированием YBCO кислородом.

Апробация работы. Результаты работы были представлены на семинарах кафедры теоретической физики Казанского федерального университета; итоговых конференциях по научно-исследовательской деятельности Казанского федерального университета за 2010 и 2011 гг.; доложены на международных конференциях: «Резонансы в конденсированных средах», Казань, Россия, 21-26.06.2011; «3rd International Workshop on Statistical Physics and Mathematics for Complex Systems SPMCS'2012», Казань, Россия, 25-30.08.2012.

Данные исследования проведены при поддержке Министерства образования и науки РФ, Швейцарского национального научного фонда, гранта SCOPES № IZ73Z0J28242, а также в рамках госзадания КФУ 2012 г.

Публикации. Основное содержание работы опубликовано в 4 статьях и 2 тезисах конференций.

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения, списка цитируемой литературы из 54 наименований. Работа изложена на 103 страницах, содержит 31 рисунок и 4 таблицы.

Краткое содержание работы

Во введении обосновывается актуальность выбранной темы, формулируются задачи и цель исследования, даётся общее описание работы и её составных частей.

Первая глава является обзорной и посвящена описанию основных свойств высокотемпературных сверхпроводников YBCO и кондо-решёток с тяжелыми фермионами YbRh2Si2. Особое внимание здесь уделяется эволюции свойств YBCO с допированием, а также механизмам разрушения антиферромагнитного состояния плоскостей Cu02> предлагаемым различными авторами. Отдельно описываются данные ЭГТР для обоих соединений, поскольку именно спектры ЭПР будут анализироваться в последующих главах. Завершается глава описанием нескольких вычислительных методов, которые используются в дальнейшем.

Прежде, чем перейти к рассмотрению эволюции свойств YBCO с допированием, в главах со второй по четвёртую мы рассматриваем соединение при допировании кислородом х < 0.15, когда в плоскостях Си02 сохраняется чистый АФ порядок.

Вторая глава посвящена расчёту энергетических щелей АФ спиновых волн в плоскостях Cu02, полученных благодаря учёту диполь-дипольного взаимодействия ионов меди и внешнего магнитного поля. Без учёта указанных взаимодействий подобные вычисления были проделаны в работе Ü1

Плоскости Си02 в YBCO сгруппированы в пары и характеризуются огромным обменным интегралом для ионов меди, лежащих внутри плоскостей [8] J = 1700 K, довольно сильным обменом между ионами лежащими в плоскостях, составляющих пару J¡ {S = У, //>4-1 (Г [8,9]), и слабым взаимодействием между ближайшими парами плоскостей (J2/J»2-10"5 -З-КГ* [8,9]), которым в дальнейших расчётах мы пренебрегаем. Кроме того, в плоскостях имеется слабая анизотропия, равная av = MIJ~ 2-10^-7-Ю"4 [9].

Для пары плоскостей Cu02 можно записать следующий гамильтониан обменного взаимодействия ионов меди

~f~ = Г 2 [S*;S";+/> + КР%*р ~ а'У {SniS*j+P + S»tS**p)\ +

"=U (1)

¡ j

Символы а и b здесь относятся к двум антиферромагнитным подрешёткам, номера и = 1,2 - к двум плоскостям Cu02, составляющим пару, р пробегает по ионам меди, соседним с /-м.

Чтобы учесть внешнее магнитное поле (которое используется для получения спектров ЭПР), мы предполагаем, что оно поворачивает магнитные моменты обеих магнитных подрешёток к направлению поля на

малый угол <р (помимо основной составляющей моментов, перпендикулярной полю, возникает составляющая вдоль магнитного поля). В этом случае удобно сделать следующее преобразование, направив новые оси вдоль изменившегося направления намагниченности:

Sx = S'x cos <р - S' sin <p, S° = S'x sin <p + S'y eos ¡p,

Sx = S'x eos (p + S'y sin <p, Shy = -S'x sin <p + Sj eos ç, (2)

S2=SZ'.

Кроме того, необходимо учесть зеемановскую энергию ионов меди

= + By=gcilMBHn. (3)

j

Здесь gCu — g-фактор иона меди, ¡лв — магнетон Бора, Н0 — внешнее магнитное поле.

После поворота осей мы производим преобразование Холстейна-Примакова, которое позволяет перейти от спиновых операторов к бозе-операторам рождения и уничтожения частиц а* и а; согласно соотношениям [10]

1 / ч 1/2 _ / \ 1/2

\ (4)

и, кроме того, преобразование Фурье

а, = N-^e^a,, < = N-^e'^a]-,

bq=N-V2Ze-'4% к = N-^ч;. (5)

J ¡

Из условия минимума энергии для основного состояния спиновой системы (приравнивая к нулю коэффициент пли линейных слагаемых в полном гамильтониане //,„, = II сх + HZCu ), получаем значение угла поворота магнитных моментов внешним полем

(6)

Затем мы диагонализуем полученный гамильтониан преобразованием Боголюбова [11]. Для этого переходим к новым операторам рождения и уничтожения частиц а*, /Г, т}*, к*, aq рч, r¡q, кч, полученным из

уравнений вида \ач,Н= Ea¡¡aq. В результате имеем выражения для

собственных значений энергий и собственных операторов четырёх мод АФ спиновых колебаний в плоскостях СиСь — двух акустических и двух оптических:

1 ) Акустические моды:

'VI-

и

и

1 + Уч+--аху7ч

= | К («„ + + ¿2,) - % (а,:, + Я2% + + Ь1Ч)}, Ря=\{"ря К+°2, - К -ъ1ч)- уРч (а;_ч+я2% - - ь;_я)}.

Здесь коэффициенты преобразования имеют следующий вид:

J + а*>Гя

4 2

J + а у

4 2

Г.+

<5

* 4

2.7

2) Оптические моды:

-

и

1 +

с коэффициентами преобразования J

1 +

л I ' ? 4

4 2 Г"1 ? 4

и

8\ Е,

п.«

и

(8)

(9)

(10)

(П)

(12)

Таким образом, в отсутствие магнитного поля а-мода в центре зоны д = (0,0) и л'-мода в точке q=(я^ / а,ж / а) не имеют щелей. В результате учёта магнитного поля возникают энергетические щели, величина которых хоть и невелика Еа0 ~ 0.27 К, но сравнима с зеемановской энергией Д.о ~ ,./ я 8с„Мв^(\ ■ Р~ и -7-моды имеют существенно большие щели.

Несмотря на то, что магнитное поле даёт вклад в значения энергетических щелей АФ спиновых волн в плоскостях Си02, этот вклад мал. Это заставляет нас также оценить щели, возникающие вследствие учёта диполь-дипольного взаимодействия между ионами меди. Кроме того,

известно, что основной вклад в акустические ветви определяется локальным полем, которое, в свою очередь, связано с диполь-дипольным взаимодействием. Спиновый гамильтониан диполь-дипольного

взаимодействия имеет следующий вид (считаем, что выбрана форма образца, при которой вклад диполь-дипольного взаимодействия, зависящий от формы, не важен):

"&<=£ ^вЪ-^-■ (13)

ч

Мы рассматриваем только второе слагаемое, поскольку первое по форме совпадает с изотропным обменным гамильтонианом, а по значению значительно меньше обменного ^/ П У.

Наши расчёты показывают, что ближайшие соседи не дают вклад в энергетические щели, поэтому мы рассматриваем следующие за ними ионы меди. В этом случае диполь-дипольный гамильтониан имеет вид

Н1 ~ -3(1^,Х^/) /~ —За1 + + +где я„ = а4г.

В слагаемых вида Б? Б^ присутствуют линейные члены. Чтобы исключить их мы производим поворот системы координат на угол ж 14:

Как и в случае внешнего магнитного поля мы используем преобразования Холстейна-Примакова (4) и Фурье (5). Тогда полный гамильтониан, состоящий из обменного и диполь-дипольного, учитывающего вторых ближайших соседей имеет вид:

•^+уЧЧО +7 >фл.+<К+ьи++

й с/, 4

+1 Т"Т ШаЛяг + + а,2+ «>;,) +

+ +А+> + +

» „

+■+ «Г. + +

» ,

+ <1а,2 + + (14)

здесь с/, = иа\ ¿2=3§2ц\ /Л\ ¿3 =Ъ%г

с1А = З^а2 /Л5,аЛ = Л2+с2 , = со%{Чуа).

Для диагонализации гамильтониана, как и в случае магнитного поля, применим преобразование Боголюбова. Получаем выражения для собственных значений энергий: 1) Акустические моды:

Е

и

2 ^

У

4 2 2 3 2 4 >? 8 4 34 и

4 2 2 3 2 4 ^ 8 4 2.7

2) Оптические моды:

и

А =—- + —+ 2с/, +—, Д = 2«?,. " 2 4 3 2

J 1 + 8_

- —+

Е 4

П.1С

У 1 +

- —+

4

А . Л,

(¡■у <1.

2 2 3 2 4 " 8 4 27

2 2 2 4 8 4 2J

(15)

(16)

(17)

(18)

Можно видеть, что диполь-дипольное взаимодействие приводит к возникновению энергетических щелей, и а-ветвь в центре зоны Бриллюэна ц = (0,0), как и к-мода в точке ц = {л / а,я / а), теперь имеют щель, значение которой существенно превышает зеемановскую энергию ¿'оо ~ ~ Ясу/^в^о ■ Таким образом, антиферромагнитный резонанс

ионов меди для стандартных спектрометров ЭПР наблюдаться не может.

В следующей, третьей главе, мы рассматриваем ионы УЬ3+, лежащие между плоскостями Си02. В частности, мы анализируем их взаимодействие с

АФ спиновыми волнами в плоскостях, и косвенное взаимодействие ионов друг с другом через спиновые волны.

Начнём с гамильтониана обменного взаимодействия иона УЬ и восьми ближайших к нему ионов Си2+, который можно записать в виде

п-1,2

где А - постоянная обменного взаимодействия, \] - спину-ого иона УЬ3+, и

даёт суммирование по двум плоскостям.

Как и в предыдущей главе, мы производим поворот координатных осей, чтобы направить ось х вдоль нового направления спинов меди (2), затем преобразования Холстейна-Примакова (4) и Фурье (5), и, наконец, с помощью преобразования Боголюбова переходим к новым операторам рождения и уничтожения (8) и (11), в результате чего гамильтониан взаимодействия ионов иттербия с АФ спиновыми волнами плоскостей Си02 преобразуется к виду

Нпси=Н\ъс* + Н%с»+Н%Си, (20)

где перенормированная зеемановская часть

= 4АЪСи¥^п - АЪсХЫ~уг^1 + + Уг„ + (21)

линейное по магнонам слагаемое

"Як = 2+уяа)(ач + + -<,)] +

ч

Квадратичное по магнонам слагаемое будет рассмотрено далее.

Здесь Уа"-У-' - Фурье-преобразования для 1\'с и - форм-факторы акустической и оптической мод

ГС = С05ЗЛС05Ь1, (23)

' 2 2 2 2 Таким образом полный гамильтониан теперь можно переписать в виде:

Н = Нш + + + £«ЛЧ + ЕчУл)+нпс«- (24)

ч

Обмен между ионами УЬ через АФ магноны приводит к косвенному спин-спиновому взаимодействию, известному как взаимодействие Сула-Накамуры (СН). Эффективный спиновый гамильтониан такого взаимодействия можно получить с помощью унитарного преобразования, позволяющего исключить операторы магнонов. Используя полученный выше гамильтониан обменного взаимодействия ионов УЬ и Си (20), проделаем следующее преобразование

Й = е*Не~* - Н0 + Нпо, + [5, Н0 + Нж„ ] + ±|>>[Б,Н0 + ЯЙС„ ]] + ... (25)

Здесь 5— некоторый, пока неопределённый линейный оператор взаимодействия УЬ-Си. Чтобы исключить линейные слагаемые, положим

Здесь мы использовали собственные состояния невозмущённого гамильтониана.

Тогда эффективный гамильтониан можно получить с помощью формулы

Посчитав матричные элементы и воспользовавшись формулами для коэффициентов преобразования Боголюбова (16) и (18), мы получаем гамильтониан косвенного спин-спинового взаимодействия ионов иттербия через АФ спиновые волны в следующем виде

О А1 (г°р)2

(27)

Численным расчётом преобразования Фурье для / получена

зависимость взаимодействия СН от расстояния (см. Рис. 1). На том же графике показано убывание с расстоянием диполь-дипольного взаимодействия. Можно видеть, что взаимодействие СН не только существенно превышает диполь-дипольное по величине, но и значительно

Я (т)

Рис. 1. Зависимость от расстояния взаимодействия Сула-Пакамуры (сплошная линия), и диполь-дипольного взаимодействия (пунктирная линия). Следует обратить внимание, что каждая из линии имеет свою ось ординат.

Аналитически мы показали, что в координатном представлешм зависимость СН от расстояния между ионами УЬ можно грубо считать пропорциональной /(Л)сс.),(/?)/ Л, где - функция Бесселя.

На основе проделанных вычислений мы анализируем спектры ЭПР для соединения УВСО. Спектры ЭПР были получены для образца У0Р8УЬ002Ва2Си,Ом [1] при допировании кислородом у = 0.1 и температуре Т = 40 К. Внешнее магнитное поле направлено перпендикулярно кристаллографической оси с, переменное поле лежит в плоскости ху. При таком допировании кислородные дырки ещё не попадают в плоскости Си02.

Эксперименты [Ошибка! Источник ссылки не найден.] показали, что ширина линии ЭПР в образце У^У^^Ва^и^, является сильно анизотропной. Как и в экспериментах с концентрацией кислорода у = 0.4 (где АФ состояние уже подавлено, хотя симметрия всё ещё остаётся тетрагональной и =3.49,^° =3.13) ¿»-фактор также является

анизотропным gx=3.54,g¡í =3.23 [12].

Можно ожидать, что при достаточно низких температурах уширение линии ЭПР вызвано спин-спиновыми взаимодействиями: стандартным магнитным диполь-дипольным взаимодействием и взаимодействием СН между ионами УЬ3+. Их вклад рассчитан с помощью метода моментов. Мы оценили вклад в ширину линии ЭПР диполь-дипольного взаимодействия ионов УЬ3+ для концентрации .г = 0.02, посчитав второй и четвертый моменты линии, и используя экспериментальные значения g-фaктopoв. Для внешнего магнитного поля, направленного перпендикулярно кристаллографической оси с, было получено значение АВ^ = 8 мТл, для поля, направленного параллельно оси с оно немного больше (А=8.2 мТл). Экспериментальные значения ширины линии отличаются от полученных для вклада диполь-дипольного взаимодействия: для перпендикулярной ориентации внешнего магнитного поля рассчитанная диполь-дипольная ширина практически совпадает с экспериментальной

= 7.8 мТл, но для параллельной ориентации экспериментальная ширина

линии превышает диполь-дипольную в несколько раз (Аб^ = 41.3 мТл).

Подобное поведение может быть объяснено анизотропией взаимодействия СН. Для внешнего поля, не превышающего критического значения, АФ намагниченность практически перпендикулярна внешнему магнитному полю. Это означает, что если Н0 направлено вдоль оси у, а переменное поле направлено вдоль х (переменное поле в анализируемых экспериментах ЭПР лежит в плоскостях Си02), вклад во второй момент определяется коммутатором полного спина К0Г с Пхы. Однако, как можно видеть из формулы (27), вследствие операторной структуры этот коммутатор

[СЯет] = 0, то есть для этой ориентации магнитного поля взаимодействие

СН не даёт вклада в ширину линии.

Ситуация меняется, если поле направлено вдоль кристаллографической оси с. В этом случае переменное поле направлено произвольно в плоскости ху. В высокотемпературном приближении второй момент может быть рассчитан по формуле:

8р([г,-,Я„][СЯ„]) Л4«1'?. ,, ...А"

у± т,г + .у,

*а 1а -'-'о ■

я/а я/а

Интеграл здесь был посчитан численно. Четвёртый

о о

момент определяется по формуле

8р([[«.*,я„],я„][[^,н„],я„]) Л,4=-—-—~' <29)

С помощью численных расчётов мы получаем выражение

й Л8 л2 ",а А8

м^Цг^ к 1^/; = °-051тт- (3°)

Л о о и

Для разбавленной спиновой системы (концентрация иттербия х = 0.02) ширина линии ЭПР в случае параллельной ориентации магнитного поля

Полученный результат позволяет нам оценить значение постоянной взаимодействия ионов иттербия с ионами меди А, если предположить, что основной вклад в ширину линии для параллельной ориентации поля даёт взаимодействие Сула-Накамуры. Воспользовавшись экспериментальным значением ширины линии ЭПР ДВ||хр=41.3 мТл, и вычитая из него

рассчитанный вклад диполь-дипольного взаимодействия 8.2 мТл, мы приписываем оставшуюся часть вкладу взаимодействия Сула-Накамуры. Используя значение У = 1700 К [8] и концентрацию иттербия л: = 0.02, мы получаем \А\ = 120 К. Знак пока остаётся неопределённым.

Кроме того, мы можем оценить сдвиг значений §-факторов в результате взаимодействия ионов иттербия и меди. Согласно формулам (21) и (6) перенормированная зеемановская энергия записывается в виде

з \У2

ВП=МвН1

ёуь 8си уМ

Сумма в V*, была рассчитана численно.

В качестве исходных значений ¿'-факторов мы берём экспериментальные значения для парамагнитного состояния: = = 3.13 для параллельной ориентации и = ,§-"= 3.49 для перпендикулярной ориентации магнитного поля [12]. Типичные значения ^-факторов для ионов меди в тетрагональном поле с основным орбитальным состоянием вида {х2~У2) Равньг£& = 2.4 и gcu «2.1 для параллельной и перпендикулярной

ориентации внешнего магнитного поля, соответственно [13]. Воспользовавшись полученным выше значением постоянной обменного взаимодействия и считая её знак отрицательным Л = -120 К, используя ^1700 К, для антиферромагнитного состояния мы получаем следующие теоретические значения ^-факторов ^ = 3.27 и =3.61. Небольшие дополнительные поправки к ^-фактору, вызванные вкладом в гамильтониан слагаемого Н{^Си, квадратичного по бозонам, рассмотрены в главе 4.

В четвёртой главе мы рассматриваем вклад в ширину линии релаксации магнитных моментов ионов иттербия вследствие взаимодействия с ионами меди плоскостей Си02 и зависимость g-фaктopoв от температуры.

Во второй главе показано, что диполь-диполыюе взаимодействие ионов меди приводит к образованию огромных, по сравнению с частотами ЭПР, энергетических щелей в спектре АФ спиновых волн, таким образом, вследствие закона сохранения энергии, одномагнонные процессы не дают вклад в релаксацию магнитных моментов УЪ. Поэтому, оценивая скорость релаксации магнитных моментов, мы рассматриваем лишь двухмагнонные процессы.

Гамильтониан двухмагнонного взаимодействия УЬ-Си после преобразования Боголюбова и перехода к операторам рождения и уничтожения магнонов (8) и (11) имеет вид

Нпс=АЬСи £ Г^Ы^аХ+

1 1 7 ^ ; (33)

Чтобы оценить вклад двухмагнонных процессов в релаксацию ионов УЬ, мы используем метод функций Грина [14] и теорию возмущений, предложенную Изюмовым и др. [15]. Мнимая часть получаемой этим методом величины, называемой собственно энергетической частью, даёт вклад двухмагнонных процессов в ширину линии ЭПР. Собственно энергетическая часть определяется по формуле

Ц£) = -(([Г,Яет]|[Ясг,Г-])). (34)

После вычисления коммутаторов мнимая часть Е(£) имеет вид

%-ь

+(«,„«* + )2 и,, (1 + л,, ) «У (£ - (£;,, -£?ж)) + + ^ V)2 V{1 + -" ЕЯ*)) +

+ ",/>(! + - К* - £</0)+

+ Б1П

(35)

Здесь пцд — распределение Бозе-Эшшггейна для магнонов

Для того, чтобы получить аналитическое выражение для собственно-энергетической части, мы используем линейный закон дисперсии для собственных энергий ветвей спиновых колебаний Е;1/ и где и = \flJa. Это

вполне оправдано тем, что эксперименты ЭПР проводились на низких температурах, при которых частоты ещё магнонов достаточно малы, и можно использовать линейное приближение, типичное для антиферромагнетиков. Таким образом, воспользовавшись формулами (35) и (16), мы получаем

1тЕ(£) = -

ли

-

1 + -

иУ

ехр -

Щ

К?;

16А2(кпТ\2

лЗ V J

.(36)

Рассчитывая 1т £(Е) для температуры Т = 40 К (это самая низкая температура, использовавшаяся в экспериментах ЭПР для У1_хУЪхВа2Си30б+у [1]), мы видим, что на низких температурах вклад в ширину линии двухмагнонных процессов пренебрежимо мал 1гп Е »1 О. Однако он существенно возрастает с повышением температуры, см. Рис. 2.

Рис. 2. Вклад двух-магнонных процессов в ширину линии ЭПР. Сплошная линия получена численными расчётами по формуле (35), пунктир - по аналитической формуле (36).

Кроме того, используя гамильтониан Н^ап полученный выше (33), можно рассчитать его вклад в ^-факторы линии ЭПР для ионов УЬ. Последнее слагаемое гамильтониана Н^Си, которое не зависит от операторов магнонов, уже учтено в формуле (32). Мы рассмотрим другую его часть, квадратичную по магнонным операторам. Именно она даст вклад в ¿»-фактор, зависящий от температуры. Положив д = д', мы получаем поправку к

зеемановской энергии с учётом двухмагнонных процессов:

(

А

Вуь = /'«1 {а

8гь ~8си —

(37)

Для того, чтобы рассчитать сумму в (37), мы используем те же приближения, что были сделаны выше при оценке собственно-энергетической части 1тЕ(Г). Это позволяет получить приближённую аналитическую формулу для значения резонансного поля

. о _ А

' о УЬ J

(38)

4 лЗ

ехр

£,(0,0)

4гк,т

+ ехр

Д>(0.0)

л/2кйТ

При температуре Т - 40 К вклад поправки, зависящей от температуры, пренебрежимо мал и слабо растёт с повышением температуры.

Значение g-фaктopa, рассчитанное для Г = 40 К, равно £*=3.61, что немного превышает экспериментальное значение =3.54. Для удобства сравнения температурной зависимости, мы сдвинули теоретические точки выше, что никак не отразится на форме температурной зависимости. Для этого выберем в (37) и (38) gn=gl=ЗA вместо ¿¡ъ = = 3.49, см. Рис. 3.

190,25

190,20

1цз

«л а

осГ 190,15

25 50 75 „100 125

т, К

Рис. 3. Температурная зависимость резонансного поля (для Н X с) в УВС061 с 2% УЬ: экспериментальные точки (и), пунктиром показан численный расчёт по формуле (37), сплошной линией - расчет по аналитической формуле (38).

Как можно видеть, теоретическая температурная зависимость фактора хорошо согласуется с экспериментальной.

В пятой главе мы рассматриваем эволюцию антиферромагнитного состояния плоскостей Си02 с допированием, анализируя изменения спектров ЭПР.

Экспериментальные данные ЭПР в У1.уУЬуВа2Си3Об»х лучше всего описываются наложением двух линий, с близкой резонансной частотой, но различными ширинами. Причём при допировании кислорода х = 0.1 амплитуда узкого сигнала существенно превышает амплитуду широкого. При х = 0.2 сигнал явно состоит из двух линий, а с увеличением допирования до л- = 0.3 остаётся лишь широкая линия ЭПР. Затем, при х > 0.4 широкая линия пропадает [16]. Интенсивность широкой линии с допированием меняется следующим образом: сначала она медленно растёт дох к 0.15, затем резко увеличивается, достигает максимума к х к 0.3 и спадает до нуля при приближении к л- = 0.4. То же происходит и с её шириной.

С изменениями в спектрах ЭПР коррелируют экспериментальные данные о концентрации дырок в плоскостях Си02, которая нелинейно связана с допированием УВСО кислородом. При .г < 0.15 дырки в плоскостях отсутствуют, и в экспериментах ЭПР видна лишь узкая линия. При 0.15 < а* <0.4 небольшое количество дырок (менее 2%) начинает попадать в

плоскости СЮ2. Здесь спектры состоят из двух линий. При х>0.4 дырки полностью разрушают АФ порядок, широкая линия ЭПР не наблюдается.

Мы предполагаем, что появление второй линии (широкой) можно объяснить локальным нарушением АФ порядка в плоскостях Си02. Наличие двух линии говорит о том, что, скорее всего, в веществе происходит расслоение на области с различными магнитными свойствами.

Теоретические работы предлагают большое число сценариев, по которым может происходить разрушение АБ состояния купратов с допированием: возникновение в них поляронов, скирмионов, вихрей, доменных стенок и др. Эксперименты ЭПР позволяют определить, какой из них выполняется в действительности.

Возникновение скирмионов или вихрей, описываемое некоторыми авторами [17], не дало бы двух линий ЭПР. Необходимое расслоение наиболее естественным образом возникает в случае доменных стенок: на области, богатые дырками (доменные стенки) и области между ними, где в отсутствие дырок всё ещё сохраняет АФ порядок.

Авторы различных теоретических работ предлагают 2 вида доменных стенок: коллинеарные и эллиптические. В первом случае намагниченность АФ подрешёток при приближении к доменной стенке изменяется лишь по модулю [18], во втором — также по направлению [17]. Попробуем на основе данных ЭПР определить, какие стенки образуются в соединении УВСО.

а) Коллинеарная доменная стенка. Рассмотрим геометрическую ситуацию, когда в отсутствие магнитного поля намагниченности подрешеток в плоскости Си02 направлены вдоль оси х. В случае возникновения коллинеарной доменной стенки электронные дырки заполняют все узлы плоскости С11О2 вдоль границы между доменами (ось_у).

При этом в результате возникновения коллинеарной доменной стенки намагниченность подрешеток по мере приближения к границе изменяется по следующему закону [4]

{¿Г ) = |(5?)|гапь(хя / £), ф») = }|(апЬ(^ /<?). Здесь х„ - координата узла решетки, £ характеризует ширину стенки, К^о )| "

амплитуда намагниченности вдали от стенки. При включении внешнего магнитного поля вдоль оси у возникает составляющая намагниченности подрешеток вдоль магнитного поля как в доменной стенке, так и вне ее (магнитные моменты поворачиваются на угол <р):

(¿Г) = ) = М5,п^апЬ(х„ /£); (зд)

smíp = gC!l^xвHJ и.

Эта составляющая намагниченности приводит к вкладу в энергию обменного взаимодействия между УЬ и Си /[пСи, который не содержит операторов рождения и уничтожения магнонов (21):

н%Си =%лъ\п<р\(81)\^г;шь(х„ц). (40)

и

Методом моментов можно оценить вклад подобного взаимодействия в ширину линии.

Л/2 = 0.5(4Л ею <»)''; Л/4 = 0.35(4Лэтр)4;

ДЯ-21-^-1 я4.8/*зтр«90Гс.

Однако, экспериментальная ширина "широкой" линии (которую, как мы считаем, дают доменные стенки), заметно больше Л//сч,»1200 Гс. Малость этого вклада связана с малостью угла, на который магнитное поле поворачивает моменты - бни?. Это заставляет нас предположить, что мы имеем дело с эллиптическими стенками.

б) Эллиптическая доменная стенка. Впервые возникновение эллиптических доменных стенок было предложено в работе [19]. В работе Сэйболда на основе гамильтониана Хаббарда [17] для такого вида стенок были численно рассчитаны спиновые структуры. Мы строим феноменологическую модель эллиптического домена на основе этих численных вычислений. Предполагаем, что в доменной стенке чередуются пары узлов, где находятся кислородные дырки и пары узлов, где таких дырок нет, что является, согласно [17], наиболее энергетически выгодным.

Считаем, что ^-компоненты спина изменяются при приближении к доменной стенке по следующему закону:

а) на узле имеется дырка:

¡/соэЬ] Ь-];

Г \ (\

б) дырка на узле отсутствует:

(43)

где а определяет эллиптичность доменной стенки и была введена авторами [17]. Рис. 4 показывает, что наша модель адекватно описывает численные расчёты работы Сейболда [17] (длина стрелки указывает на величину локальной намагниченности подрешётки). Здесь мы пренебрегаем поворотом магнитных моментов, обусловленным внешним магнитным полем, поскольку было показано, что он даёт небольшой вклад в ширину линии.

Часть гамильтониана, дающая вклад в ширину линии имеет вид

= ^апЪ(/сохЬ—1апЬ{-34£)/со5ь(Ь±£ (44)

= 5,„8ша1апЬ|

= ^бш а /собЬ

£

К *

-1/С05Ш — 1 + 1 / С05Ь

и;

С её помощью получаем

х„ + а

Л/, =0.034Í—sina) ; M.= 3.026-10"3Í—siiicr) ;

U ) U )' (45)

АН = 0A32\A\sma.

Отсюда, воспользовавшись полученным в третьей главе значением |л| = 120 К, а также экспериментальным значением для ширины линии (Л/7 ~ 1200 G, из которых 100 G — вклад диполь-дипольного взаимодействия), можно получить значение эллиптичности, достаточное для возникновения необходимой ширины линии - sin а ~ 0.016.

9 9

8 . *—S, Í ✓ *** *—- —» в «--\ ' ' / >» *--

7 ■ —><— N. i у 7 ■ —*■ \ , « —* «—

е ■ • --» "V - ✓ «—» в «— —► К / *— —►

S ■ —+«■— Ч и te" » •>- Б —к— N

4 - Ч Т 4 <--» \ ' ¿ *—■ —»

3 . * \ i у ^— .—f ♦—■ 3 *--* \ , , /> 4f- -* Щ—

а - ✓ 2 к \ / ---->

1 ' —N * —► ч- 1 \

п

1) 0 2 4 в в 10 2) 2 4 6 8

Рис. 4. Спиновая структура эллиптической доменной стенки: 1) полученная численно в работе [17]; 2) построенная согласно нашей феноменологической модели по формулам (42) и (43), для = а.

Последняя, шестая глава, посвящена соединению УЬШ^г- Зная структуру соединения, мы рассчитали вклад диполь-дипольного взаимодействия в ширину линии. Например, для внешнего поля, направленного под углом ц/ = 90° к кристаллографической оси с, диполь-дипольная ширина линии равна Д//,;, » 1200 О и 0.081 К , в то время, как экспериментальное её значение Л//схр и 100 в существенно меньше [2].

Анизотропное РККИ-взаимодейтвие также даёт вклад в ширину. Следовательно, должен существовать некий механизм сужения линии.

Известно, что движение спинов приводит к сужению линии магнитных резонансов, например, в случае ЯМР [13]. Поэтому мы рассмотрели механизм, который может привести к сужению линии: трансляционную диффузию квази-локализованных /-электронов. Оценки показывают, что с учётом диффузии сужении диполь-дипольной ширины приводит к значению АНм »17 О, и этого вполне достаточно для получений результатов, близких к экспериментальным.

Основные результаты работы

1. Получены выражения для энергетических щелей АФ спиновых волн в плоскостях Си02 соединений YBCO, возникающие при учёте внешнего магнитного поля и диполь-дипольного взаимодействия между ионами меди;

2. Получены гамильтонианы взаимодействия ионов Yb3+ с АФ спиновыми волнами и косвенного спин-спинового взаимодействия ионов Yb через поле магнонов (взаимодействие Сула-Накамуры);

3. Вычислен вклад в ширину линии, обусловленный взаимодействием Сула-Накамуры. Из сравнения его с шириной линии ЭПР, полученной экспериментально, оценена постоянная обменного взаимодействия ионов Yb и Си, получены выражения для g-факторов ионов Yb при допировании соединения кислородом д:<0.15, когда в плоскостях Си02 сохраняется идеальный АФ порядок;

4. Вычислен вклад в ширину линии, обусловленный спиновой релаксацией ионов иттербия вследствие двухмагнонных процессов, получена зависимость ^-факторов ионов Yb от температуры;

5. Вычислена неоднородная ширина линии ЭПР, обусловленная локальным искажением АФ порядка. Показано, что экспериментально наблюдаемая ширина линии ЭПР при наличии искажения хорошо объясняется на основе представления о возникновении антифазных эллиптических доменов, образованных дырками в плоскости СиОг;

6. Оценены стандартные вклады в ширину линии ЭПР для соединения YbRh2Si2: диполь-дипольное взаимодействие, РККИ-взаимодействие, несовершенства кристалла. Эти вклады заметно превышают экспериментально наблюдаемую ширину линии;

7. Предложен механизм сужения линии: диффузия ^электронов по узлам решётки.

Список работ автора по теме диссертации

1. Vishina, A.A. Motional narrowing of EPR line in Kondo-lattice with heavy fermions / A. A. Vishina // Journal of Physics: Conference Series. - 2011. — Vol. 324.-P. 012018-1-6.

2. Vishina, A.A. Spin excitations and electron paramagnetic resonance in two-layer antiferromagnetic system Yi_xYbxBa2Cu306+y / A.A. Vishina, A. Maisuradze, , A. Shengelaya, B.I. Kochelaev, H. Keller // Journal of Physics: Conference Series.-2012.- Vol. 394.-P. 032014-1-11.

3. Vishina, A.A. Spin-magnon relaxation of Yb3+-ions in antiferromagnetic cuprate Yi.xYbxBa2Cu306+y / A.A. Vishina, A. Maisuradze // Magn. Resonance in Solids. EJ.-2012.-Vol. 14.-P. 12101-1-9.

4. Maisuradze, A. Inhomogeneous broadening of the EPR signal of the Yb3+ ions in domain walls of lightly doped antiferromagnetic cuprates / A. Maisuradze, A.A. Vishina, A. Shengelaya, B.I. Kochelaev, H. Keller// Magn. Resonance in Solids. EJ. - 2012. - Vol. 14. - P. 12102-1-5.

5. Vishina, A.A. Motional narrowing of EPR line in Kondo-lattice with heavy fermions / A.A. Vishina // International conference "Resonances in condenced matter": Abstracts -21-25 June 2011. - Kazan, Russia.

6. Vishina, А.Л. Collective spin excitations in lightly doped cuprates Yj_ xYbxBa2Cu306+y / A.A. Vishina, A. Maisuradze, A. Shengelaya, B.l. Kochelaev // International conference "3rd International Workshop on Statistical Physics and Mathematics for Complex Systems SPMCS'2012": Abstracts - 25-30 August 2012. - Kazan, Russia.

Цитируемая литература

1. Vishina, A.A. Spin excitations and electron paramagnetic resonance in two-layer antiferromagnetic system Yi.xYbxBa2Cu306+y / A.A. Vishina, A. Maisuradze, A. Shengelaya, B.I. Kochelaev, H. Keller // Journal of Physics: Conference Series. - 2012. - Vol. 394. -P. 012014-1-11.

2. Sichelschmidt, J. Low temperature electron spin resonance of the Kondo ion in a heavy fermion metal: YbRh2Si2 / J. Sichelschmidt, V.A. Ivanshin, J. Ferstl, C. Geibel, F. Steglich // Phys. Rev. Lett, -2003. - Vol. 91. - P. 156401-1-4.

3. Sichelschmidt, J. Spin dynamics of YbRh2Si2 observed by electron spin resonance / J. Sichelschmidt, J. Wykhoff, H-A. Krug von Nidda, J. Ferstl, C. Geibel, F. Steglich // J. Phys.: Condens. Matter. - 2007. - Vol. 19. -P. 116204-1-6.

4. Giamarcbi, T. Variational Monte Carlo study of incommensurate antifeiTomagnetic phases in the two-dimensional Hubbard model / T. Giamarchi, C. Lhuillier. II Phys. Rev. B. - 1990. -Vol. 42. - P. 10641-10647.

5. Seibold, G. Vortex, Skyrmion, and elliptical domain-wall textures in the two-dimensional Hubbard model / G. Seibold, // Phys. Rev. B. - 1998. - Vol. 58. cP. 15520-15527.

6. Kochelaev, B.I. Why could electron spin resonance be observed in a heavy fermion Kondo lattice? / B.I. Kochelaev, S.I. Belov, A.M. Skvortsova, A.S. Kutuzov, J. Sichelschmidt, J. Wykhoff, C. Geibel, F. Steglich // Eur. Phys. J. B. - 2009. - Vol. 72. - P. 485-489.

7. Tranquada, J.M. Neutron scattering study of magnetic excitations in УВа2Си306Ъ[/ J.M. Tranquada, G. Shirane, B. Keimer, S. Shamoto, M. Sato // Phys.Rev.B. - 1998. - Vol. 40. -P. 4503-4516.

8. Rossat-Mignod, J. Investigation of the spin dynamics in YBa2Cu306+x by inelastic neutron scattering/ J. Rossat-Mignod, L.P. Regnault, C. Vettier, P. Burlet, J. Y. Henry, G, Lapertot1! Physica B. - 1991. - Vol. 169. - P. 58-65.

9. Vettier, C. Neutron Scattering Studies of Magnetism in High Tc Superconductors / C. Vettier, P. Burlet, J.Y. Henry, M.J. Jurgens, G. Lapertot, L.P. Regnault, J. Rossat-Mignod // Phys. Scr. T. - 1989. - Vol. 29. - P. 110115.

10.Holstein, T. Field Dependence of the Intrinsic Domain Magnetization of a Ferromagnet / T. Holstein, H. Primakoff // Phys.Rev. - 1940. - Vol. 58. - P. 1098-1113.

11. Киттель, Ч. Квантовая теория твердых тел / Ч. Китгель. - М.: Наука. -1967.-492 с.

12. Maisuradze, A. Probing the Yb3+ spin relaxation in Yo.ssYbo огВа2Си3Ох by electron paramagnetic resonance / A. Maisuradze, A. Shengelaya, B.I.

Kochelaev, E. Pomjakushina, K. Conder, H. Keller, and K.A. Müller // Phys.Rev. В.-2009,-Vol. 79.-P. 054519-1-8.

13. Абрагам, А. Электронный парамагнитный резонанс переходных ионов, в 2 т. / А. Абрагам, Б. Блини. - М.: Мир. - Т. 1. -1972. - 652 с. - Т. 2. -1973. -351 с.

14. Зубарев, Д.Н. Неравновесная статистическая термодинамика / Д.Н. Зубарев. - М.: Наука. -1971. - 416 с.

15. Изюмов, Ю.А. Магнетизм коллективизированных электронов / Ю.А. Изюмов, М.И. Кацнельсон, Ю.Н. Скрябин. - М.: ФизМатЛит. - 1994. -367 с.

16. Shengelaya, А. 2012. Unpublished.

17. Seibold, G. Vortex, Skyrmion, and elliptical domain-wall textures in the two-dimensional Hubbard model / G. Seibold // Phys. Rev. B. - 1998. - Vol. 58. -P. 15520-15527.

18. Giamarchi, T. Variational Monte Carlo study of incommensurate antiferromagnetic phases in the two-dimensional Hubbard model / T. Giamarchi, C. Lhuillier. // Phys. Rev. B. - 1990. - Vol. 42. - P. 10641-10647.

19. Zachar, O. Landau theory of stripe phases in cuprates and nickelates / O. Zachar, S. A. Kivelson, V. J. Emery // Phys.Rev.B. - 1998. - Vol. 57. - P. 1422-1426.

Подписано к печати 23.11.2012 г. Формат 60х84\16. Усл. печ. л. 1,5.3аказ12/23. Тираж 100 экз. Оперативная типография ООО «Арт-Фортис». 420126, Казань, Лаврентьева, 8А, оф. 1

Казанский (Приволжский) федеральный университет Институт физики

На правах рукописи ^ЦМ^и^Ос.

ВИШИНА АЛЁНА АНДРЕЕВНА

СПИНОВЫЕ ВОЗБУЖДЕНИЯ И ЭПР СИЛЬНО-КОРРЕЛИРОВАННЫХ СИСТЕМ: КУПРАТЫ У,_уУЬуВа2СизОб+х И КОНДО-РЕШЁТКИ УЬЮ^г

01.04.02 - теоретическая физика

Диссертация на соискание учёной степени Кандидата физико-математических наук

ю см

(ф Научный руководитель -

Ю ^

О доктор физико-математических

^ СМ

(£> наук, профессор Б.И. Кочелаев

О я СМ 00

3 °

Казань - 2012

Оглавление

Введение...................................................................................................................4

Глава I. Основные свойства антиферромагнитных ВТСП купратов и кондо-решёток с тяжёлыми фермионами........................................................................9

1. ВТСП купраты. Соединение УВагСизО/.......................................................9

2. ЭПР в ВТСП купратах...................................................................................21

3. Кондо-решётки с тяжёлыми фермионами. Соединение УЬКЬ2812...........22

4. ЭПР в кондо-решётках УЬЮ12812..................................................................23

5. Методы, используемые в теории ЭПР.........................................................24

а) Функции Грина...........................................................................................24

б) Метод моментов.........................................................................................26

в) Операторы Хаббарда.................................................................................28

Глава II. Влияние магнитного поля и диполь-дипольного взаимодействия на антиферромагнитные спиновые волны в плоскостях Си02.............................30

1. Введение.........................................................................................................30

2. Учёт магнитного поля, направленного вдоль оси у...................................31

3. Учёт магнитного поля, направленного вдоль оси г...................................39

4. Учёт диполь-дипольного взаимодействия..................................................42

5. Выводы к главе II...........................................................................................49

Глава III. Взаимодействие ионов УЬ3+ с АФ спиновыми волнами и косвенное спин-спиновое взаимодействие через поле магнонов.......................................50

1. Введение.........................................................................................................50

2. Взаимодействие ионов УЪ3+ с АФ спиновыми волнами...........................50

а) Магнитное поле направлено вдоль оси у................................................50

б) Магнитное поле направлено вдоль оси г................................................52

3. Взаимодействие Сула-Накамуры.................................................................53

а) Гамильтониан взаимодействия Сула-Накамуры....................................53

б) Спектр ЭПР ионов УЬ3+ в соединении УВСО........................................56

в) Анализ ширины линии ЭПР......................................................................58

г) Анализ значений ^-факторов линии ЭПР................................................60

4. Частоты совместных колебаний ионов иттербия с АФ спиновыми

волнами...............................................................................................................61

5. Выводы к главе III.........................................................................................62

Глава IV. Релаксация магнитных моментов ионов иттербия вследствие их взаимодействия с АФ спиновыми волнами. Зависимость ^-факторов от температуры...........................................................................................................63

1. Введение.........................................................................................................63

2. Вклад двухмагнонных процессов в ширину линии ЭПР..........................63

3. Температурные поправки к g-фaктopy........................................................67

4. Выводы к главе IV.........................................................................................69

Глава V. Эволюция антиферромагнитного состояния при допировании купратов кислородом............................................................................................70

1. Введение.........................................................................................................70

2. Влияние допирования на спектры ЭПР.......................................................70

3. Эволюция антиферромагнитного состояния в плоскостях С11О2 с допированием кислородом...............................................................................74

а) Коллинеарная доменная стенка................................................................75

б) Эллиптическая доменная стенка..............................................................77

4. Заключение.....................................................................................................81

Глава VI. Кондо-решётки с тяжелыми фермионами УЪЯЬ^г........................83

1. Введение.........................................................................................................83

2. Вклады спин-спиновых взаимодействий в ширину линии.......................83

а) Диполь-дипольное взаимодействие.........................................................83

б) РККИ-взаимодействие..............................................................................88

в) Несовершенства кристалла.......................................................................89

3. Сужение линии ЭПР вследствие диффузии ^электронов по узлам решётки...............................................................................................................91

4. Выводы к главе VI.........................................................................................93

Заключение............................................................................................................95

Библиографический список.................................................................................98

Введение.

Актуальность. Предлагаемая вниманию читателя работа посвящена соединениям, которые обладают рядом чрезвычайно интересных свойств -соединениям с сильными электронными корреляциями. Одними из наиболее известных среди них являются высокотемпературные сверхпроводящие (ВТСП) купраты, которые переходят в сверхпроводящее состояние при допировании кислородом. Несмотря на огромное количество экспериментальных и теоретических работ, посвященных этим соединениям, ещё не существует общепринятой модели, объясняющей механизм возникновения в них сверхпроводимости.

В данной работе мы рассматриваем ВТСП купраты УВа2СизОб+х (УВСО), анализируя результаты одного из эффективных методов исследования локальной структуры и свойств таких соединений -электронного парамагнитного резонанса (ЭПР). В качестве ЭПР-пробы

о I

используются ионы УЪ , замещающие ионы иттрия (У1_уУЬуВа2СизОб+х), что практически не отражается на свойствах УВСО.

Изменение данных ЭПР с допированием УВСО кислородом позволяет сделать выводы об эволюции магнитных и других свойств соединения.

Помимо ВТСП, часть работы посвящена ещё одному интересному соединению: кондо-решётке с тяжёлыми фермионами УЪШ12812. Соединение обладает рядом необычных свойств: это кондо-эффект, неферми "жидкостноб поведение, аномальные температурные зависимости удельного сопротивления, восприимчивости и других характеристик. В этом случае мы также исследуем соединения УЪШ12812 с помощью данных экспериментов ЭПР.

Цели работы и постановка задачи. Целью представленной работы в части, посвященной соединению УВСО, является изучение эволюции антиферромагнитного (АФ) состояния соединения с допированием его

кислородом путём анализа характеристик спектров ЭПР при низком содержании кислорода и их изменения в процессе допирования.

В указанной части были поставлены следующие задачи: 1) Расчёт энергетических щелей антиферромагнитных спиновых волн плоскостей Си02, возникающих вследствие диполь-дипольного взаимодействия ионов меди, лежащих в этих плоскостях и внешнего магнитного поля,_ используемого во всех экспериментах ЭПР; 2) Получение гамильтонианов взаимодействия ионов УЪ3+ с АФ спиновыми волнами и косвенного спин-спинового взаимодействия ионов иттербия через поле магнонов; 3) Расчёт вклада последнего взаимодействия в характеристики спектров ЭПР и сравнение этого вклада с экспериментальными данными; 4) Анализ вклада в ширину линии ЭПР релаксации магнитных моментов ионов УЪ3+ вследствие двухмагнонных процессов, зависимости ^-фактора от температуры и сравнение полученных результатов с экспериментальными данными; 5) Объяснение изменения характеристик спектров ЭПР при допировании соединения УЪСО кислородом на основе модели расслоения его на области, где АФ порядок уже разрушен и те, где он ещё сохраняется.

Целью второй части работы, посвящённой кондо-решётке с тяжёлыми фермионами УЫ^Ъ^Ь, было объяснение сужения линии ЭПР, компенсирующего вклады в ширину, превышающие её экспериментально полученное значение.

Здесь были поставлены задачи: 1) Расчёт стандартных вкладов в ширину линии вследствие диполь-дипольного взаимодействия ионов иттербия, РККИ-взаимодействия, несовершенств кристалла и сравнения их с экспериментальными данными; 2) Оценка сужения линии, к которому может привести диффузия/-электронов по узлам решётки.

Структура диссертации. Первая глава является обзорной и посвящена описанию основных свойств высокотемпературных сверхпроводников УВСО и кондо-решёток с тяжелыми фермионами УЪШ12812. Особое внимание здесь уделяется эволюции свойств УВСО с допированием, а также механизмам

искажения дальнего антиферромагнитного (АФ) порядка плоскостей С11О2, предлагаемым различными авторами. Кроме того, в первой главе приводится описание некоторых основных теоретических методов, используемых в расчётах в следующих главах.

Главы со второй по пятую посвящены соединению У1_уУЬуВа2СизОб+х. Прежде чем перейти к рассмотрению эволюции свойств УВСО с допированием, в главах со второй по четвёртую мы рассматриваем слабодопированное состояние соединения х < 0.15, когда плоскости С11О2 находятся в антиферромагнитном состоянии.

В частности, во второй главе анализируется влияние внешнего магнитного поля и диполь-дипольного взаимодействия ионов меди на антиферромагнитные спиновые волны, возникающие в плоскостях Си02 в родительском соединении УВагСизОб+х- Вычислены возникающие вследствие этого энергетические щели спектра АФ колебаний.

Третья глава посвящена взаимодействию ионов УЪ3+, замещающих ионы иттрия и располагающихся между плоскостями С11О2, с антиферромагнитными спиновыми волнами вследствие обменного взаимодействия ионов УЪ и Си, а также выводу гамильтониана косвенного спин-спинового взаимодействия ионов УЬ3+ через спиновые волны в плоскостях Си02 (взаимодействия Сула-Накамуры). Здесь также исследуется влияние этих взаимодействий на ширину линии и ^-факторы электронного парамагнитного резонанса.

1 г

В четвёртой главе мы рассматриваем вклад релаксации ионов иттербия в ширину линии ЭПР вследствие двухмагнонных процессов и зависимость g-факторов от температуры.

В пятой главе по данным ЭПР исследуется эволюция локального АФ порядка плоскостей Си02 с допированием соединения кислородом, предлагается наиболее вероятный механизм искажения дальнего антиферромагнитного порядка плоскостей Си02, который может объяснить изменение в спектрах ЭПР.

Последняя, шестая глава, посвящена другому соединению с сильными электронными корреляциями: УЪИ12812. В ней приводятся расчёты стандартных вкладов в ширину линии ЭПР, таких как диполь-дипольное взаимодействие, РККИ-взаимодействие, вклад несовершенств кристалла и предлагается один из возможных механизмов сужения линии ЭПР.

Последний раздел будет посвящен заключению, основным выводам, сделанным в работе, и положениям, выносимым на защиту.

Научная новизна результатов. С помощью анализа изменения спектров ЭПР по мере допирования соединения кислородом, из множества предлагаемых различными авторами [22, 24] прежде сценариев искажения дальнего антиферромагнитного порядка плоскостей Си02 выбран сценарий, наиболее адекватно объясняющий подобное изменение - формирование в соединении доменных стенок. Этим объяснено наличие в спектрах ЭПР двух линий. Кроме того, показано, какие взаимодействия дают вклад в ширину линии ЭПР в слабодопированном соединении, когда АФ в плоскостях Си02 ещё сохраняется. Выводы об изменении вида спектров с изменением направления внешнего магнитного поля, а также полученная температурная зависимость ^-фактора хорошо согласуются с экспериментальными данными. Кроме того, на основе анализа ширины линии ЭПР удалось оценить величину обменного взаимодействия между ионами иттербия и меди.

Для кондо-решётки УЬКЬ2812 предложен возможный механизм сужения линии - диффузия ^электронов по узлам решётки. Показано, что в дополнение к механизму сужения, предложенному другими авторами для уширения линии, вызванного кондо-взаимодействием, диффузия электронов также может привести к сужению линии, достаточному для компенсации вклада в ширину линии диполь-дипольного и РККИ-взаимодействия, который превышает ширину линии, наблюдаемую экспериментально.

Личный вклад автора. Постановка задач принадлежит научному руководителю. Все расчёты, проделанные с целью решения задач, и изложенные в диссертации, выполнены соискателем. Сравнение с экспериментальными результатами частично выполнялось совместно с научным руководителем. Экспериментальные данные были любезно предоставлены группами X. Келлера (Институт физики Университета Цюриха, Швейцария) и Й. Зихельшмидта (институт Макса Планка, Дрезден, Германия).

Данные исследования проведены при поддержке Министерства образования и науки РФ, Швейцарского национального научного фонда, гранта SCOPES № IZ73Z0_128242, а также в рамках госзадания КФУ 2012 г.

Глава I. Основные свойства антиферромагнитных ВТСП купратов и кондо-решёток с тяжёлыми фермионами

1. ВТСП купраты. Соединение УВа2Си307

Первое соединение из класса высокотемпературных сверхпроводящих

(ВТСП) купратов, Ьа2.хВахСи04, было открыто Карлом Мюллером и Георгом Беднорцем в 1986 г [1]. Общей структурной особенностью таких соединений является наличие хорошо разделённых плоскостей, образованных медью и кислородом. Одним из подобных ВТСП купратов является УВагСизОб+х, также известный как УВСО, полученный в Университете Хьюстона в 1987 [2], температура сверхпроводящего перехода которого (ТС=93К) впервые превысила температуру кипения жидкого азота. К настоящему моменту можно найти огромное количество теоретических и экспериментальных работ, касающихся ВТСП купратов, тем не менее, исчерпывающего объяснения механизма сверхпроводимости в них пока не найдено.

УВСО переходит в сверхпроводящее состояние при определённом значении допирования кислородом х > 0.35. Поэтому интересным является изучение изменений свойств соединения с допированием.

В работе [3] методом дифракции нейтронов на порошке УВа2Си3Об+х были исследованы структурные свойства соединения для области допирования 0.09 < х < 0.93 . Структурные параметры соединения, включая длину связи Си-О, плавно меняются с изменением х, но их поведение различно для сверхпроводящей и несверхпроводящей фаз. Сверхпроводимость исчезает в момент фазового перехода от орторомбической к тетрагональной симметрии при х да 0.35. Кроме того, авторы наблюдали плато в зависимости температуры сверхпроводящего перехода Тс от значения х. Тс резко возрастает с нуля до порядка 60 К в промежутке 0.4 < х < 0.5, затем практически не изменяется в области

0.5<х<0.7, снова резко возрастает до 90 К при 0.7<х<0.8 и выходит на плато при допировании 0.8 < х < 1.

X

Рис. 1. Зависимость температуры сверхпроводящего перехода Тс от допирования кислородом х в соединении УВа2СизОб+х [3].

К моменту выхода работы [3] было высказано предположение, что связи Си-О, соединяющие одномерные цепочки Си-О с двумерными плоскостями Си02 (т.е. связи между Си(1)-0(4) и Си(2)-0(4')), могут служить чувствительным зондом количества заряда, переданного от цепочек плоскости [4]. Авторы [3] подтвердили это предположение и показали, что структурные изменения зависят от х в соответствии с так называемой моделью "переноса заряда", согласно которой Тс возрастает с переходом носителей (дырок) в двумерные плоскости Си02 с образованием вакансий в цепочках Си-О.

УВа2Си307.х оііЬогЬотЬіс Рттт

(а)

® ф

УВа2Си307.х іеігадопаї Р4/ттт

® ©

ТгФ—V

Рис. 2. (а) орторомбическая и (Ь) тетрагональная структура УВа2Сиз07.х [3].

Методом нейтронной дифракции на порошке УВа2Сиз06+х в [3] авторами были получены следующие параметры структуры соединения:

Таблица 1. Структурные параметры соединения УВа2СизОб+х. Позиции

атомов определены следующим образом: У

III 2 2 2

, Си(2) (0,0,г), 0(2)

1

1 Ї

-,0,*,0(3) 0,—,г , 0(4) (0,0,г)) [3].

\2 ) \ 2 )

8 0.07 0.27

а (А) 3.8227(1) 3.8275(1)

Ь(А) 3.8872(2) 3.8875(1)

с (А) 11.6802(2) 11.7063(2)

Си(2), ъ 0.3556(1) 0.3569(1)

0(2), г 0.3779(2) 0.3788(2)

О(З), 2 0.3790(2) 0.3780(2)

0(4), 2 0.1590(2) 0.1572(2)

Температура сверхпроводящего перехода Тс в УВСО (и прочих купратах) и другие его свойства, в отличие от обычных сверхпроводников, практически не изменяются при замещении иттрия парамагнитными редкоземельными ионами, что часто используется для изучения их свойств.

Для определения потенциала кристаллического поля редкоземельных ВТСП-материалов Ьа2Си04 и УВа2Си307, допированных редкоземельными ионами, в [5] использовалась нейтронная спектроскопия. В УВСО, как и в большинстве подобных ему материалов, редкоземельные ионы расположены близко к сверхпроводящим плоскостям Си02, в которых, как считается, и возникают сверхпроводящие носители. Таким образом, кристаллическое поле на этих ионах является идеальным зондом [5] как локальной симметрии, так и локального распределения заряда в сверхпроводящих плоскостях Си02 и позволяет следить за изменением концентрации носителей, вызванным, например, приложенным давлением или допированием, что и было продемонстрировано авторами в работе [5] на примере соединения ЕгВа2Си3Ох (6<х<7). Кроме того, при уровне допирования, недостаточном дл