Светоиндуцированные нелинейнооптические явления в кристаллах и газовых смесях тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

П D ил

■ 1 OKI wi!3

Национальная Академия Наук Республики Армения Институт Физических Исследований

На правах рукописи УДК 535.375; 535.21.218.

Оганисян Арусяк Андраниковна

Сватоиндуцированные нелинеянооптические явления в кристаллах и газовых смесях.

01.04.05 - огггика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Аштарзк - 1993

Работа выполнена в Институте Физических Исследования Национальной Академии Наук Республики Армения

Научный руководитель: кандидат физико-математических наук,

Мовсесян P.E.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

Костанян Р.Б.

кандидат физико-математических наук,

UuKCdLK ?/k . О.

Ведущая организация: -Кафедра Квантовой Радиофизики

Радиофизического факультета Ереванского Государственного Университета.

Защита состоится "Л £ " bUiXdcfr* 1993г. в часов на заседании специализированного совета К 005.01.01 по присуждению ученой степени кандидата физико-математических наук в Институте Физических Исследований Национальной Академии Наук Республики Армения по, адресу 378410, Аштарак-2, КФИ HAH РА.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке Института Физических Исследований HAH РА.

Автореферат разослан " " 1993г.

Ученый секретарь Специализированного совета, кандидат физ.-мат. наук Саркисян Д.Г.

' "Го, к . ■::"•-: "-п......гг ";

::с "с........ '

'•.".его

iL.:-;"

тг; -::.гс;:::.:• с.".,"::/-

!"уг:;т б'гь г,-:'.*: "о."" -: ,"'-::■ ^тги-о.:.:; ......

Л-",' :: * : " г.""."^ " : т:

эз-rz с:*эсях, г;:; гг~. „'.yv.

язя л , r.zTc-m ч г. г. -•->'

" ат'ЛС? : яг ."•.""г-" - -■;.:: егт, ".Ол^злстр;/.:; еяет.: ■

гл-чз ": , rr^v-!:-~.rc.ï ргсуллг:, r:y..: _ "c~lto íp'.-VT" :: f,:;. ''т<" :г"*о г::^";: т;*:™" : .

.у.'-т,":.*: "'.r^.'ViiocT7- ■: -

;vTfp;:rcr: '.::. íir.v.í!", ■ с":'.с>. :>-; г;':": r-<v..: -

-J:..;: ..о . ,"!.''. .т .......с-: •'..•;i ." -

Цель работы

1.Исследование светоиндуцированного намагничивания в легированном кристалле ниобата лития без внешнего магнитного поля.

2.Исследование светоиндуцированного изменения намагниченности в легированном кристале ниобата лития во внешнем магнитом поле.

3.Изучение сильных оптических нелинейностей, обусловленных цепными фотохимическими реакциями в смеси газов.

Научная новизна

1.Впервые зарегистрировано и исследовано светоиндуцирован-ное намагничивание в JIeгиpaвaннoм кристалле ниобата лития.

2.Впервые зарегистрировано и исследовано светоиндуцирован-ное изменение намагниченности кристаллов ниобата лития во внешнем постоянном магнитном поле.

3.Впервые предлагается новый механизм сильных оптических нелинейностей, обусловленных цепными фотохимическими реакциями в газовых смесях.

4. Впервые теоретически изучены эффекты самовоздействия света и вынужденного рассеяния в фотохимических цепных'реакциях в смеси газов а, с с^.

Практическая ценность

Результаты экспериментальных исследований по светоиндуциро-ванному намагничиванию кристаллов ниобата лития могут быть использованы в ряде фундаментальных и прикладных исследований взаимодействия интенсивного лазерного излучения с полярными кристаллами, открывающих возможность их применения в оптических вычислительных машинах.

Полученные теоретические результаты по оптической нелинейности газов, обусловленные фотохимическими цепными реакциями, могут быть использованы для создания нелинейных сред, а также для исследования самих цепных реакций.

Оснсзные защищаемые положения

I. Экспериментально показано, что возбуждение кристалла

ниобата лития, легированного примесными ионами железа, никеля и меди, линейно поляризованным излучением рубинового лазера приводит к его намагничиванию.

Сделанные временные, амплитудные и поляризационные оцзнки показывают, что механизмом появления ЭДС лвгировзнного кристалла ниобата лития является его намагничивание.

2. Экспериментально показано, что намагничивание кристалла ниобата лития, легированного ионами железа и никеля во внешнем постоянном магнитном поле, изменяется при облучении кристалла линейно поляризованным излучением импульсного рубинового лазера.

Обсуждается возможный механизм изменения намагниченности во внешнем магнитном полэ.

3. Обнаружен новый механизм сильных оптических нелинейнос-тей, обусловленных цепными фотохимическими реакциями в смеси газов. Теоретически показано, что цзпные реакции могут привести к сильным неливейноогггическим явлениям.

Апробация работы

Основное содержание работы было представлено и доложено нз vm Всесоюзной конференции по взаимодействию оптического излучения с веществом (Ленинград, 1990), ш Всесоюзной конференции молодых ученых и специалистов (Ленинград, IS88), Международной Школе "Лазеры и их применение" (Саянагорск, 1889), 5-ой Международной Школе "Применение лазеров на атомной, молекулярной и ядерной физике" "isla-5" (Вильнюс, 1990), Международной конференции по лазерам "iLS-vn" (Монтерэй, Калифорния, 1991) а также обсуждались на общеинститутских семинарах ИФИ HAH РА.

Публикации

По материалам диссертации опубликовано IG работ, список которых приведен в конце автореферата.

Структура и объем работа

Диссертация состоит га введения', четырех глав и заключения. Она изложена на IG5 страницах машинописного текста, включая 9 рисунков, содержит список цитируемой литературы из ИЗ названий.

Краткое содержание диссертэцш

Во введении обоснована актуальность темы, изложены цели работы, сформулированы основные защищаемые положения, отмечены новизна и практическая значимость работы, описана структура диссертации.

Первая глава посвящена, в основном, обзору экспериментальных и теоретических работ,.в которых исследуются светоиндуциро-ванное намагничивание в газах, жидкостях и кристаллах (§1) и индуцированные лазером цепные химические реакции в газах и жидкостях (62).

В ёЗ сделан вывод по литературному обзору и изложена задача диссертации.

Вторая глава посвящена описанию используемых экспериментальных установок, методике проведения эксперимента и измерений. Эксперименты проводились с линейно поляризованным излучением импульсного рубинового лазера с длительностью импульса 25нсек и энергией 125^250мДк, что соответствует плотности мощности излучения Б^-ЮМВт/см2. Изменение намагниченности легированного кристалла ниобата лития регистрировалось с помощью приемной катушки, расположенной вокруг образца. Геометрическая ось катушки совпадала с направлением распространения лазерного излучения. Катушка с образцом экранировалась от внешних помех. Сигнал с катушки подавался на осциллограф С1-75 через широкополосный усилитель УЗ-ЗЗ. Регистрирующая система обеспечивала полосу пропускания не менее 200МГц.

Исследовались монодоменные кристаллы ниобата лития конгруэнтного состава (1^. /ыь=о.945), выращенные методом Чохральского во внешнем электрическом поле. Концентрации легирующей примеси составляли 0.01вес.% железа, 0.1вес% железа, 1вес.% никеля, 0.01вес.% меди в расплаве.

Образцы кристахтов ниобэта лития представляли собой параллелепипеды размером 8х9х10ммэ, ориентированные по осям х, у, 2 соответственно. Измерения проводились при комнатной температуре.

Внешнее магнитное поле создавалось электромагнитом, в котором помещался каркас с образцом кристалла ниобата лития. Магнит

создавал постоянное магнитное поле до 1500 эрстед.

Для выяснения природа (магнитной или электрической) ЭДС сигналы подзвались на осциллограф с разных концов катушки. Это приводило к изменению полярности наблюдаемого сигнала, что указывало на магнитную природу сигнала. Магнитная природа сигнала проверялась дополнительно с помощью специального разделительного трансформатора (84).

В третьей главе изложены результаты экспериментальных исследований светоиндуцированного намагничивания легированного кристалла пиобэтз лития без внешнего магнитного поля и при наличии внешнего магнитного поля. Исследовалось намагничивание кристаллов при распространении лазерного излучения вдоль осей х и 2 кристалла. Для всех исследованных обрззцов наблюдался сигнал ЭДС. Регистрируемый сигнал по времени и длительности совпадал с лазерным импульсом, а по форме являлся производной от огибающей интенсивности лазерного излучения.

В 91 приведены результаты экспериментальных исследований сигнала ЭДС без внешнего магнитного шля. При распространении лазерного ишульса вдоль оси z кристалла амплитуда сигнала ЭДС возрастает линейно при увеличении интенсивности лазерного излучения' и существенно зависит от концентрации и вида примесных ионов. При распространении лазерного импульса вдоль оси z кристалла амплитуда сигнала практически не зависит от поляризации (линейной или круговой) возбуждающего лазерного излучения. При повороте на 180° вокруг оси х, т.е. при изменении направления распространения излучения лазера с +z на -z сигнал меняет свою полярность (за +z принято нацравление ускоренного роста кристалла). При распространении линейно поляризованного .света вдоль оси х кристалла величина сигнала ЭДС имеет ярко выраяйнную зависимость от направления поляризации лазерного излучения относительно оси z кристалла. Амплитуда сигналз ЭДС зависит от угла между плоскостью поляризации волна и осью z кристалла как функция (A+BSin2©), где айв- постоянные, характеризующие кристалл.

В 52 приведены результаты исследования сигнала ЭДС во внешнем магнитном поле. При распространении лазерного импульса вдоль

оси х образца, сигнал ЭДС существенно зависит от напряженности внешнего магнитного поля, когда магнитное поле параллельно оптической оси г кристалла (й||2_1_&). В этом случае регистрируется изменение намагниченности вдоль оси х кристалла, т.е. Дйх.

Светоивдуцированное изменение намагниченности по оси х кристалла (Дйх) регистрировалось также в случае, когда внешнее магнитное пола перпендикулярно оптической оси г образца <й]_2{й). В этом случае наблюдалось изменение полярности сигнала ЭДС по сравнению с предыдущим случаем.

Зависимость амплитуды сигнала ЭДС (Дйг) от напряженности магнитного поля й для образцов кристалла ниобата лития, когда магнитное полз перпендикулярно оптической оси а образца, а излучение лазера параллельно этой же оси г образца (й]2]|Е), практически отсутствует.

В §3 приводится обсуждение экспериментальных результатов.

Феноменологическое уравнение для светоиндущ-фованной намагниченности кристалла, связанной с поглощением примесей, записывается в виде -

о

где т - время релаксации, ку - значение интенсивности излучения в данный момент времени, а - коэффициент поглощения, ц. -изменение магнитного момента, шо - частота лазерного излучения. Когда характерное время излучения лазерного импульса т,. -намного больше времени релаксации т, то йа>= ацтцъ), а ЭДС

£ _ _ глУьздт лщ ^ (2)

СЕ '

где а-радаус светового пучка, к-радаус_ катушки, ь-длина образца. Из выражения (2) видно, что ЭДС прямо пропорционально амплитуда лазерного излучения, концентрации примесных ионов, зависит от их вида и имеет форму производной от лазерного импульса. Такие зависимости соответствуют полученным экспериментальным. результатам.

Необходимо заметить, что образцы, легированные железом 0,1 и 0,01вес.% (в расплаве) дают сигналы ЭДС, отличающиеся друг от друга, как и коэффициенты поглощения, примерно в три раза.

Поглощение на длине волны рубинового лазера кристаллом ниобата лития с примесью железа обусловлено ионами Fez+. Исходя ira этого, можно предположить, что намагничивание кристалла с примесью железа связано с наличием ионов Fe2+.

Что касается зависимости величины ЭДС от угла поляризации волны с осью z, то это, по-видимому, возможно связано с тензором нелинейной восприимчивости примесных ионов в одноосном кристалле .

Обсуждается возможный механизм светоиндуцироваиного изменения намагниченности легированного кристалла ниобата лития во внешнем магнитном поле.

Четвертая глава посвящена теоретическому изучению сильных оптических нелинейностей, обусловленных цепными фотохимическими реакциями в смеси газов. Такие реакции из-за больших значений квантовых выходов могут привести к образованию значительного количества прореагировавшего вещества за такие короткие отрезки времени, что даже в газах диффузия не успевает "размыть" неоднородное распределение показателя преломления.

В §1 рассматривается развитие теории фотохимических цепных реакций. Характерная особенность фотохимических цепных реакций заключается в том, что при поглощении одного кванта свата (напр., в спзси Н2 с с^) образуется 10= молекул НС1, т.е. реакция н имеет громадный квантовый выход.

В §2 рассматривается "цепная" оптическая нелинейность газов. Имеется в. виду рассмотрение таких реакций, которые протекает, например, в смеси с ci2.

Наблюдение в газах стационарных нелинейнооптических эффектов, связанных с пространственными градиентами показателя преломления, невозможно из-за сильной диффузии молекул. Поэтов рассматриваются явления, протекающие за времена релаксации короче т=Ю"вс, в течение которых молекулы продиффундируют на расстояния не более длины волны света (при наблюдении BP) или поперечного размера пучка (при осуществлении самофокусировки света). Обсуждаемому механизму нелинегпости газов присуща нестационарность.

Изменение показателя преломления вследствие образования

молекул продукта реакции (ыэ) есть

бпю = 2пиэа) [«.- «а^-к^уг] ,

где «^среднее значение поляризуемости молекул 1.-й компоненты газа.

В 63 рассмотрен эффект самовоздействия света и приведены численные оцэнки. Самодефокусировка света имеет место, когда на сре.ду падает пучок с конечными поперечными размерами. Формула (3), в которой II определено с помощью уравнения

где /3=1^/1^, дает изменение показателя преломления скзси газов е световом пола. Для реакции Цг+ся2=2нс1, возбуждаемой пучком света с длиной волны Х=0,45мкм, получено Дп(г)=-зо-г*яэ(ъ). Существенный не.яинейный набег фазы световой волны Д? ад1Дп/2спо^1 рад в кюветах длиной ь=ю2см достигается при образовании * нз^ю17см~э молекул.

В 64 рассматривается эффект вынужденного рассеяния света (ВР) и приводятся численные оценки для классической цепной реакции н2 с С12. Получен коэффициент усиления в сем"1] сигнальной волны й. в поле

гда 3=1 , П=ш, есть частота каких-либо собственных колеба-

ь. & ь в

ниа среду, к - константы скорости разных этапов цепной фотохимической реакции, ып .(см"э) - число молекул продукта, ^ -интенсивность накачки (квантд;мгс), у - коэффициент поглощения (см"'), о - коэффициент диффузии.

для реакции ц^ся^на на длине среда ь-=Ю2см усиление слабого сигнала в е раз достигается при интенсивности накачки ^ -0, ОТ ■ 102оквант/смгс=0, 1Вт/см2. Оценивая пороговую интенсивность для развития ВР из спонтанных шумов с помощью соотношения . получаем 11_=4-10гоквант/смгс % 40Вт/смг. В 85 приведены сравнительные оценки появления тепловой

нелинейности. Показано, что тепловой эффект реакции H2+C1Z=2HC1 составляет сз=45ккал/?юль, а нагрев среда Дт^йград. При этом, константы скоростей элементарных реакций не будут существенно меняться.

В заключении сформулированы основные результаты работы.

1. Исследована светоиндуцированная намагниченность кристалла ниобата лития, легированного ионами железа, никеля и меди. Экспериментально показано, что оптическое возбуждение легированного кристалла ниобата лития .линейно поляризованным излучением импульсного рубинового лазера приводит к светоиндуцированному намагничиванию последнего. Получены зависимости намагниченности от интенсивное™, поляризации и направления распространения оптического излучения в кристалле, концентрации и вида примесных ионов.

2. Исследованы светоиндуцируемые изменения намагниченности импульсным рубиновым лззером в легированном кристалле ниобата лития во внешнем постоянном магнитном поле. Экспериментально показано, что намагничивание кристалла ниобата лития, легированного ионами железа и никеля во внешнем постоянном магнитном поле изменяется при облучении кристалла линейно поляризованным излучением рубинозого лазера. Получены зависимости изменения намагниченности от внешнего магнитного поля, интенсивности и направления распространения оптического излучения в кристалле, вида примесных ионов.

3. Изучена оптическая нелинейность гззов, обусловленная фотохимическими цепЕыми реакциями. На примере реакции и^ с ,схг показано, что фотохимические цепные реакции могут привести к сильным нелинеанооитическим явлениям: самоЕоздействию и вынужденному рассеянию. Исследование нелинейкооптических процессов позволит изучить динамику цепных реакций, в особенности для быстропротекающих процессов.

Основные результаты диссертации.опубликованы в рзботах:

I. Оганисян A.A. Оптическая нелинейиость газов, обусловленная фотохимическими ценными реакциями. Химическая Физика. 1988,

Т.7, N6, с.727-730.

2. Оганисян A.A. Оптическая нелинейность газов, обусловленная фотохимическими цепными реакциями. Тезисы докладов ш Всесоюзной конференции молодых ученых и специалистов "Теоретическая и прикладная оптика" Ленинград, 1988, с.109.

3. Movsecyan RJE., Oßaniciar AJÍ., Khahbekyan A-H. Laser -Ir-iuoed Maßnitization of Doped Litiuo liiobate Crystal. International School "Lasera and Applications". Sayanoßorcli,

1989, pJ.8.

4. Мовсесян P.E., Оганисян A.A., Ханбекян A.M. Светоиндуци-рованная намагниченность кристалла ниобата лития, легированного ионами железа. ФТТ. 1989, т.31, с.283-284.

Б. Оганисян A.A. Фотохимические цепные реакции, наведенные лазерным излучением. Тезисы докладов vm Всесоюзной конференции по взаимодействию оптического излучения с вецзством. Ленинград,

1990, с.100.

6. Мовсесян P.E., Оганисян A.A. Намагничивание легированного кристалла ниобата лития под действием лазерного излучения. Тезисы докладов vm Всесоюзной конференции по взаимодействию оптического излучения с веществом. Ленинград, 1990. с.259.

7. Ogonisian AJL Induced Ligth Scattering in Gases caused by Photochemical Chain Reactions. Europhyoica School 'Ъаоег Application in Atomic, Molecular end Nuclear Physics" ("ISLA-5"), Vilims, 1ЭЭО.

8. Oganisian A-A- "Laser Induced Ию tocho idcjil Chain Reaction". Seventh Interdisciplinary Laser Science Conference ("ILS7VH"). Montery, СЛ. Bulletin of American Ifryeieal Society,

1991, v.36, K7, P-153L

9. Мовсесян P.E., Оганисян A.A. Изменение намагниченности легированного кристалла ниобата лития световым импульсом. Изв.АН. Армении, Физика. 1991, т.26, в.З, с.137-142.

10. Мовсесян P.E., Оганисян A.A. Светоиндущрованное изменение намагниченности в лзпфованном кристалле ниобата лития во Енешем магнитном полз. Деп. в АрмНИИНТИ, 11.06.83, Nl0-Ap93.