Устойчивость магнитных состояний металлических наносистем тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

На правах рукописи

БЕССАРАБ ПАВЕЛ ФЕДОРОВИЧ

УСТОЙЧИВОСТЬ МАГНИТНЫХ СОСТОЯНИИ МЕТАЛЛИЧЕСКИХ НАНО СИСТЕМ

Специальность 01.04.02 — теоретическая физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

3 П млп 2013

005060533

Санкт-Петербург - 2013

005060533

Работа выполнена на кафедре статистической физики физического факультета Санкт-Петербургского государственного университета.

Научный руководитель: Уздин Валерий Моисеевич,

доктор физико-математических наук, профессор, ведущий научный сотрудник кафедры статистической физики физического факультета СПбГУ

Официальные оппоненты: Аристов Дмитрий Николаевич,

доктор физико-математических наук, ведущий научный сотрудник отделения теоретической физики ПИЯФ им. Б.П. Константинова

Попов Игорь Юрьевич,

доктор физико-математических наук, профессор, заведующий кафедрой высшей математики естественнонаучного факультета СПбНИУ ИТМО

Ведущая организация: Саровский физико-технический институт

НИЯУ МИФИ

Защита состоится 13 июня 2013 г. в 15 часов 00 минут на заседании совета Д 212.232.24 по защите докторских и кандидатских диссертаций при Санкт-Петербургском государственном университете по адресу: 199004, Санкт-Петербург, Средний пр. ВО, д. 41/43, ауд. 304

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Санкт -Петербургского государственного университета.

Автореферат разослан 30 апреля 2013 года.

Ученый секретарь диссертационного совета

Аксенова Е.В.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Проблема устойчивости магнитных состояний наноструктур относительно температурных флуктуаций пажна как для фундаментального магнетизма, так и для приложений. Характерным примером, где она имеет принципиальное значение, может служить разработка устройств магнитной памяти, в которых необходимо осуществлять управляемое изменение (запись информации) и поддержание неизменным (хранение информации) намагниченности структурных элементов. Уменьшение размеров элементов памяти и времени их переключения качественно увеличивает эффективность современных компьютеров. Однако при уменьшении размеров до ианомасштабов необходимо гарантировать устойчивость магнитных состояний относительно тепловых флуктуаций, а при очень низких температурах - и относительно процессов квантового тупнелироваиия.

Магнитные переходы, индуцированные тепловыми флуктуациями, экспериментально наблюдались в различных системах па различных пространственных масштабах [1, 2, 3]. Несмотря на разнообразие, во всех системах рсализовывались два или более устойчивых магнитных состояния, характеризующиеся различной пространственной ориентацией магнитных моментов. В настоящее время методами сканирующей туннельной микроскопии с разрешением по спину удается экспериментально исследовать такие состояния даже на уровне отдельных атомов.

Развитие последовательного теоретического подхода, который позволил бы единым образом описывать активациоппые магнитные переходы в различных системах, актуально как с точки зрения интерпретации экспериментальных данных, так и для понимания физических свойств системы, ответственных за формирование и устойчивость магнитных состояний. В принципе, активациоппые переходы можно исследовать путем прямого моделирования динамики магнитной системы при конечной температуре и подсчета количества траекторий, начинающихся в одном устойчивом состоянии и заканчивающихся в другом. Однако характерное время между переходами от одного метастабильного состояния к другому па много порядков больше времени осцилляций моментов около положения равновесия. Поэтому на временном масштабе периода осцилляций магнитных моментов переход между различными состояниями является чрезвычайно редким событием, и стандартное моделирование таких процессов на этих временах не представляется возможным. Схожая проблема возникает при моделировании химических реакций и процесса эпитаксиального роста [4|. Разделение временных масштабов осцилляций магнитных моментов около положения равновесия и собственно скачков между положениями равновесия даст

возможность применить статистический подход, исключающий "быструю" динамику из прямого рассмотрения. Такой подход был предложен для оценки среднего времени жизни реагентов в химических реакциях и получил название теория переходного состояния (ТПС). Хотя ТПС использовалась для описания переходов и в магнит-пых системах, она строилась в предположении об однородной намагниченности всей системы [5, б]. Однако это не всегда так. Как было экспериментально показано в работе [1], перемагпичивапие даже очень маленьких магнитных островков происходит посредством формирования и движения доменной границы, и намагниченность в процессе перехода не является однородной.

Таким образом, большой интерес представляет разработка многомерной ТПС, которая позволила бы описывать магнитные переходы в системах с большим числом степеней свободы. При этом важно учитывать неэквивалентность путей перехода в многомерном пространстве конфигурационных параметров. Среди всех возможных путей, соединяющих начальное и конечное состояние, наибольшим статистическим весом обладает путь с минимальным перепадом энергии (ПМПЭ), который определяет величину активациоипого барьера и превалирующий механизм перехода. Вместе с тем возникает задача самосогласованного расчета магнитной структуры системы не только в основном и метастабилышм состояниях, но и в промежуточных неравновесных состояниях в процессе перехода.

Помимо большого научного значения, заключающегося в углублении понимания механизмов магнитных активационных переходов в сложных прострапственно-псоднородпых магнитных структурах, расчеты в рамках ТПС для магнитных степеней свободы важны при разработке новых элементов магнитной памяти и других устройств микроэлектроники.

Целью работы является разработка многомерной теории активационных магнитных переходов, обобщающей теорию переходного состояния на магнитные степени свободы, развитие теоретического подхода к описанию магнитной структуры систем в процессе перехода, а также проведение расчетов времени жизни магнитных состояний в конкретных системах.

Научная новизна. В работе впервые получены следующие результаты:

• Развита многомерная теория переходного состояния для магнитных систем. Получено выражение для константы скорости магнитных переходов в системах с произвольным числом степеней свободы.

• Разработаны алгоритмы для поиска ПМПЭ в многомерном конфигурационном

прострапстпс, локализации седловых точек иа многомерной энергетической поверхности и расчета времен жизни магнитных состояний.

• В рамках пеколлинеариого обобщения модели Алсксапдсра-Апдсрсона (АА) доказана "магнитная теорема о силах", с помощью которой получены аналитические выражения для градиента энергии в произвольной точке конфигурационного пространства, что позволило качественно сократить характерное время самосогласованных расчетов.

• Дана, интерпретация экспериментальным зависимостям времени жизни магнитных состояний островков железа па поверхности вольфрама [1| от их формы и размера.

Достоверность результатов. Развитый в диссертации статистический подход к исследованию активациоппых магнитных переходов получен путем обобщения ТПС, которая является стандартным и хорошо развитым методом описания химических реакций, процессов диффузии и эпитаксиалыюго роста. Справедливость ТПС для магнитных степеней свободы в рамках границ ее применимости основана, на использовании фундаментальных законов магнетизма. Разработанный метод применялся при расчетах температурной устойчивости магнитных состояний реальных наноструктур; получено хорошее количественное согласие с результатами экспериментов, выполненных методами сканирующей туннельной микроскопии с разрешением по спину. Результаты диссертационного исследования опубликованы в ведущих рецензируемых журналах, докладывались па научных семинарах, российских и международных конференциях.

Научная и практическая значимость:

• Разработанный теоретический подход может быть использован для изучения факторов, влияющих на устойчивость магнитных состояний в сложных пространственно-неоднородных системах, что имеет большое значение для разработки и создания новых микроэлектроппых устройств, в частности, эффективных устройств магнитной памяти.

• Развитую многомерную ТПС для магнитных степеней свободы можно применять совместно с теорией микромагнетизма и изучать активациоппые магнитные переходы в системах, число степеней свободы в которых достигает десятков тысяч.

• Результаты теоретического исследования температурной устойчивости магнитных состояний малых островков железа па поверхности вольфрама, выявившие несколько различных механизмов их перемагничивапия, важны для понимания

магнитных переходов в папосистемах на основе 3 J-элсмсптов и для интерпретации экспериментальных данных.

• Созданные эффективные алгоритмы самосогласованных расчетов в рамках пеколлииеарпого обобщения модели коллективизированных электронов совместно с разработанной ТПС могут применяться для объяснения формирования сложных магнитных структур с большим числом неэквивалентных атомов, таких как волна спиновой плотности в хроме [7], магнитных скирмионов в мо-нослос железа [8] и др.

Положения, выносимые на защиту:

1. Многомерная ТПС для магнитных степеней свободы, развитая в диссертационном исследовании, позволяет единым образом описывать характеристики ак-тивационпых переходов в магнитных системах различного типа.

2. На основе развитой ТПС объяснена зависимость времени перемагпичивапия островков железа на поверхности вольфрама от их формы и размеров. Дана новая интерпретация экспериментальных данных спин-поляризовапиой туннельной микроскопии.

3. "Магнитная теорема о силах", доказанная в рамках неколлинеарного обобщения модели АА (НКАА), позволяет вывести аналитическое выражение для градиента энергии по конфигурационным параметрам. Это качественно сокращает характерное время самосогласованных расчетов магнитных структур, возникающих в процессе перехода между устойчивыми магнитными состояниями.

4. Разработанные методы самосогласованных расчетов магнитных папосистем с коллективизированными электронами позволяют находить не только основное и метастабильпые состояния, но и оптимальные пути перехода из одного устойчивого состояния в другое.

5. Расчеты в рамках модели НКАА обосновали применимость гамильтониана локализованных магнитных моментов для описания магнитных состояний островков железа па поверхности вольфрама в процессе их перемагпичивапия.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на XI международном симпозиуме "Напофизика и Напоэлектропика", 10-14 марта 2007г., Нижний Новгород; XII международном симпозиуме "Напофизика и Напоэлектропика", 10-14 марта 2008г., Нижний Новгород; международном симпозиуме "Metal-Hydrogen Systems", 24-28 июня 2008г., Рейкьявик; 2-й гумбольдтовской конференции "Technologies of the 21st century: biological, physical, informational and social aspects"

7-9 октября 2008г., Санкт-Петербург; XIII международном симпозиуме "Напофизика и Наиоэлсктроппка", 16-20 марта 2009г., Нижний Новгород; XXXIII международной зимней школе физиков-теоретиков "Коуровка", 22-28 февраля 2010г.,Екатеринбург; 45-й школе ФГБУ "ПИЯФ" НИЦ КИ по физике конденсированного состояния, 14-19 марта 2011г., Санкт-Петербург; 1-й международной школе по физике поверхности "Technologies and Measurements он Atomic Scale", 28 сентября - 2 октября 2011г., Великий Новгород; XVI международном симпозиум!! "Напофизика и нанозлек гроника", 12-16 марта 2012г., Нижний Новгород; международной конференции "Ordering and dynamics in magnetic nanostructures", 7-8 июня 2012г., Санкт-Петербург; XVII международном симпозиуме "Нанофизика и Нанозлектроника", 11-15 мар та 2013г., Нижний Новгород.

Личный вклад автора. Во всех совместных работах автором диссертации выполнена основная часть исследований. Автором разработаны, воплощены программно и тщательно протестированы алгоритмы расчета магнитной структуры в системах с коллективизированными электронами, поиска путей с минимальным перепадом энергии в многомерном пространстве конфигурационных параметров, локализации ссдловых точек па многомерной энергетической поверхности, а также проведены все аналитические и численные расчеты. Во всех совместных публикациях автор также принимал участие в постановке задачи и обсуждении результатов.

Публикации. Результаты по теме диссертации изложены nil печатных изданиях, 4 из которых изданы в журналах, рекомендуемых ВАК для опубликования основных научных результатов диссертаций, 7 — в сборниках трудов конференций. Список публикаций автора приведен в конце автореферата.

Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и двух приложений. Общий объем диссертации составляет 110 страниц, включая 31 рисунок. Список цитируемой литературы содержит 108 наименований.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Введение содержит обоснование актуальности темы исследования, формулировку целей работы, положения, выносимые на защиту, а также список публикаций по теме диссертации.

В первой главе представлена статистическая ТПС для описания активацион-ных магнитных переходов. Вследствие разделения временных масштабов осцилля-

ций магнитных моментов около положения равновесия и собственно переходов между устойчивыми состояниями, путем статистического усреднения из прямого рассмотрения исключается быстрое случайное движение, вызванное температурными флуктуациями. Количественной характеристикой переходов в рамках такого подхода является среднее время жизни устойчивого состояния г или обратная величина -константа скорости перехода к.

В разделе 1.1 приведен обзор работ, в которых статистическая теория использовалась для описания активационных переходов в системах массивных частиц - химических реакций, процессов диффузии, эпитаксиалыгого роста, а также в магнитных системах. Существенным ограничением магнитной ТПС являлась одномерность. В се рамках можно было рассматривать лишь системы с одной степенью свободы (приближение макроспина).

В разделе 1.2 сформулирована и развита многомерная ТПС для магнитных степеней свободы. Произвольная магнитная система представляется в виде совокупности Р взаимодействующих между собой магнитных моментов. Выделяется набор фазовых переменных, которые способны полностью задать состояние системы. В качестве таких переменных удобно использовать набор углов {0,ф} = {О и ••■, ^и, Ф\) 02, ■■•, Фр}, задающий ориентацию всех магнитных моментов Mi в системе. Состояние системы, таким образом, описывается точкой в фазовом пространстве размерности О — 2Р.

Энергия системы является многомерной функцией переменных в, ф. Будем считать се заданной: Е = Е(в, ф).

Пусть в системе имеется два или более устойчивых состояния. Они соответствуют областям фазового пространства, которые содержат минимумы энергии (см. Рис. 1). Границы между областями представляют собой поверхности размерности В — 1, проходящие через седловые точки первого порядка на энергетической поверхности между устойчивыми состояниями. Константа скорости перехода из состояния А в состояние В определяется как усредненный ноток изображающих точек через разделяющую поверхность, в который основной вклад вносят окрестности ссдлобых точек. Если разделяющая поверхность задана уравнением /(ж) = 0, где х = {в, ф} -полный набор фазовых переменных, тогда

ки^л = <д" !/(*)] МаО^М®)]), (1)

где их (ж) = V/(ж) • ж является проекцией скорости на нормаль к разделяющей поверхности в точке х. Наличие функции Хэвисайда Ь [и| (ж)] в (1) отражает центральное предположение ТПС, заключающееся в том, что если в точке па разделяющей

поверхности динамическая траектория направлена в сторону от начального состояния, то она дает вклад в константу скорости перехода. Таким образом, в приближении ТПС никак не учитывается то, что динамические траектории могут несколько раз пересечь разделяющую поверхность, прежде чем достигнуть конечного состояния, или вообще возвратиться в начальное состояние, не достигнув конечного (см. Рис. 1, траектории 'и' и 'Ш'). Только динамические траектории, пересекающие разделяющую поверхность один раз, учитываются точно (см. Рис. 1, траектория V).

Рис. 1: Схематическое изображение поверхности энергии для магнитной

системы.

Нормальная проекция скорости у±(0, ф) должна быть вычислена в каждой точке па разделяющей поверхности. Для этого использовались уравнения движения магнитных моментов, которые в адиабатическом приближении имеют вид:

ф = 7 дЕ в - 7 дЕ

М^ \n6id6i' М{ эт й; дф1 ' (2)

где 7 - гиромагнитное отношение. Таким образом, скорость зависит от положения точки в конфигурационном пространстве. Это отличие магнитных систем от систем массивных частиц приводит к определенным трудностям при описании активациоп-ных магнитных переходов и расчете времен жизни магнитных состояний, особенно в случае многих переменных.

В гармоническом приближении ТПС (ГТПС), когда энергия системы в окрестности седловой точки и точки минимума аппроксимируется квадратичной функцией, для константы скорости перехода удается получить аналитическое выражение:

1.НТ8Т _ 1

А

„2

Е",- 1аеълт ( Е" — Е"- \

Здесь 1гп, Js и с1е1Я.„, и с1е1 Н„ - якобианы преобразования к сферическим координатам и определители матрицы вторых производных, вычисленные в точке минимума и

ссдловой точке, соответственно. Определители Нт и ёй Я., задаются через произведение собственных чисел ет,{ и и штрих в формуле означает, что единственное отрицательное собственное число (признак ссдловой точки), е.,д, в произведение не включено. Параметры а^ являются коэффициентами линейной формы для нормальной компоненты скорости. Е" и Ет - энергия системы в ссдловой точке и точке минимума, соответственно.

Формула (3), впервые полученная в ходе диссертационного исследования, согласуется с законом Аррсииуса, в котором активационпый барьер определяется разностью энергий в ссдловой точке и точке минимума, а не зависящий от температуры предэкспоненциальный множитель - кривизной энергетической поверхности.

Вторая глава посвящена описанию моделей, используемых для описания магнитных состояний рассматриваемых систем. В разделе 2.1 дан обзор моделей, в рамках которых возможно квазиклассичсскос представление о вращении магнитных моментов, явно используемое в ТПС. Отмечены достоинства и недостатки конкретных моделей. В частности, пеэмпирическис расчеты на основе метода функционала плотности сопряжены с большими вычислительными затратами, что существенно ограничивает число неэквивалентных атомов в исследуемых системах. Поэтому метод функционала плотности не может быть использован совместно с ТПС для изучения магнитных переходов в сложных пространственно-неоднородных структурах. Классическая модель типа Гсйзснбсрга, в которой энергия и се производные как функции углов, определяющих направление магнитных моментов, заданы аналитически, напротив, даст возможность исследовать системы с большим числом неэквивалентных атомов. Однако в этой модели величины магнитных моментов и параметры взаимодействия (обмен, анизотропия) фиксированы. Они могут быть вычислены и для систем, в которых за магнетизм ответственны коллективизированные электроны, по только в одной точке конфигурационного пространства, соответствующей коллине-арной конфигурации магнитных моментов. Тот факт, что тс же значения параметров используются и в случае псколлиисарного упорядочения, является приближением, которое существенно ограничивает возможности модели при описании реальных Зй-систсм.

В разделе 2.2 представлена модель НКАА, в рамках которой появляется возможность последовательного описания магнетизма в системах с коллективизированными электронами. Уравнение для функции Грина (¿-электронов в приближении самосогласованного поля имеет вид:

[и, - Н(в,ф)\в{и) = I, 10

где Н(в,ф) - гамильтониан ¿-электронов, матричные элементы которого зависят от ориентации магнитных моментов, задаваемых углами в и ф, а также от величины магнитных моментов М и числа (¿-электронов N. Величины и Ми соответствующие атому г, вычисляются самосогласованно с помощью соотношений:

о

М = - Нш J <1и [1т + (и - ¡г) + 1т (ш - к)], (5)

— оо

О

М{ = ^ Ит J 11ш [1т - ¡г) - 1т вЦ' {и} - ¡г)] соэ в{

— оо

(6)

+ ^ 1пп J (1и [1т - к) ехр (-¡00 + 1т Си + (и) - к) ехр (¡0.;)] в!" 0,.

—оо

Здесь индексы + и — соответствуют разным проекциям сиииа на ось квантования. Когда самосогласование достигнуто, вычисляется энергия системы для заданных в и ф:

о

Е(в, Ф) = ^ Нт I <1иы 1т Тг в (и - к) - ^ Щ (ЛГ? - М?). (7)

— ста 1

В формулах (5)-(7) энергия отсчитывается от уровня Ферми. Параметрами модели являются зависящие от химического элемента в узле г положение затравочного <1-уровпя энергия кулоновского отталкивания ¿-электронов с разной проекцией спина, локализованных па узле г, Ui, а также параметры перескока между узлами г и з, Уц, эффективно определяющие геометрию системы.

Раздел 2.3 посвящен описанию эффективного метода вычисления матричных элементов функции Грина, основанный па трехдиагонализации исходного гамильтониана. Полюса функции Грина определяются численно, после чего для величии N1 и Л'Д удается получить аналитические выражения.

В разделе 2.4 доказывается "магнитная теорема о силах", позволяющая получить для производной от энергии по углам и ф, аналитические выражения. Быстрый и точный способ вычисления этих производных важен для поиска устойчивых состояний и седловых точек па энергетической поверхности.

"Магнитная теорема о силах" в рамках модели НКАА утверждает, что при выполнении условий самосогласования (5), (6) полная производная от энергии по конфигурационным параметрам совпадает с частной производной. Далее, заметив, что функция Грина определенная уравнением (4), является резольвентой операто-

ра Н(9, ф), можно показать, что

о

<1Е(0, ф) _ дЕ(в,ф) _ \ (1\ ЗА я-

— Пш

7Г с-* О

— ос

где за Л обозначена одна из переменных 0г, Входящий в формулу (8) интеграл вычисляется аналитически, что существенно увеличивает точность и качественно уменьшает характерное время расчетов.

В третьей главе обсуждаются вопросы поиска седловых точек на многомерных энергетический поверхностях. В разделе 3.1 приведен обзор методов локализации седловых точек с обсуждением их достоинств и недостатков. В разделе 3.2 особое внимание уделено методу "подталкивания упругой ленты" (ПУЛ), который с высокой степенью точности и надежности позволяет найти не только седловую точку между минимумами энергии, но и ПМПЭ, дающий детальное представление об оптимальном механизме перехода.

В рамках метода ПУЛ между устойчивыми состояниями системы задастся цепочка образов системы, соединенных между собой пружинками. Цепочка подвергается особой процедуре оптимизации сил, действующих на каждый образ. Учитывается поперечная компонента градиента энергии и продольная компонента упругой силы:

Здесь индекс г нумерует образы в цепочке, т\ - единичный вектор касательной к пути в точке i, = VЕ{х{) - (УЕ(х{) ■ т4)т1, а упругая сила ^ дается равенством

где к - коэффициент жесткости пружины. Последовательными итерациями, минимизирующими силы (9), достигается равновесное распределение образов. При этом для каждого образа цепочки справедливо равенство УЕ(х{)\± — 0, то есть образы лежат на ПМПЭ. С другой стороны, поскольку только упругая сила действует вдоль пути, образы в цепочке будут распределены равномерно, и равновесное распределение образов задаст дискретное представление ПМПЭ для данной пары устойчивых состояний.

Автором было показано, что п стандартном методе ПУЛ можно исключить из рассмотрения упругие силы, которые нужны для того, чтобы распределять образы равномерно вдоль пути: делать это можно и автоматически па каждом таге процедуры оптимизации после сдвига образов под действием поперечной компоненты реальной силы.

(9)

= К (х,+ 1 + Х{-1 - 2Хг) ,

В последней четвертой главе продемонстрировано, как изложенный в предыдущих главах теоретический подход может быть использован для изучения устойчивости магнитных состояний относительно температурных флуктуаций в конкретных системах. Во всех представленных примерах этот подход был реализован единым образом. Оп включает три этапа. На первом этапе в рамках конкретной модели находятся устойчивые состояния системы, которым соответствуют минимумы энергии в конфигурационном пространстве. Далее для каждой пары устойчивых состояний, одно из которых полагается начальным, а другое - конечным, рассчитывается ПМПЭ и определяется положение седловой точки на энергетической поверхности, которая в свою очередь задаст величину активационпого барьера, разделяющего состояния. Наконец, по формуле (3) вычисляется константа скорости соответствующего перехода.

В разделе ¿.1 приведено сравнение предсказаний ТПС с результатами расчетов магнитной динамики при конечной температуре. В качестве тестовой системы была выбрана модель трех магнитных моментов, энергия взаимодействия которых описывается гамильтонианом типа Гейзсиберга с введенной анизотропией. Значения параметров гамильтониана и температура выбирались таким образом, чтобы переходы между устойчивыми состояниями, с одной стороны, были достаточно частыми для накопления хорошей статистики при моделировании динамики, а, с другой стороны, были достаточно редкими, чтобы между переходами успевало установиться распределение Больцмана в окрестности минимумов энергии. Временная эволюция магнитных моментов при конечной температуре моделировалась при помощи численного решения связанных стохастических уравнений Ландау-Лифишца-Гильбсрта. Предсказания ТПС хорошо согласуются с результатами численного эксперимента в широком диапазоне значений параметра затухания а. Это свидетельствует об адекватности развитой многомерной ТПС для магнитных систем.

В разделе 4-2 представлен анализ процессов перемагпичивапия кластеров Ре па поверхности \У(110), которые ранее изучались экспериментально в исследовательской группе университета Гамбурга [1]. Полная энергия системы, как и для магнитного тримера, описывалась классической моделью Гейзсиберга. Рассматривались моиослойпые островки прямоугольной формы, количество атомов в которых варьировалось от 40 до 304. Длина островков вдоль осей [001] и [110], N[001] и Л^по], лежит в пределах от 9 до 27 атомных рядов. У островков имеется два вырожденных магнитных состояния, соответствующих упорядочению всех спинов в кластере вдоль оси анизотропии, ориентированной по направлению [110]. Рассмотрение магнитных

островков на масштаб« индивидуальных магнитных моментов позволило выявить три возможных механизма перемагничивания: когерентное вращение магнитных моментов для относительно небольших островков, а также нуклеация и перемещение доменных границ, ориентированных параллельно или перпендикулярно оси анизотропии, для более крупных островков.

Получено хорошее количественное согласие с экспериментальными результатами дли неличин актива.ционного барьера и прсдэкспонснциального множителя (см. Рис. 2). Основываясь на результатах расчетов, была дана новая интерпретация экспериментальных данных. В частности, максимум прсдэкспонснциального множителя для квадратных островков объясняется тем, что они соответствуют кроссоверу между двумя механизмами с образованием доменных границ разной ориентации. Это увеличивает энтропию переходного состояния, что в свою очередь ведет к увеличению предэкспопснциалыюго множителя.

Рис. 2: (а) Зависимость величины активациоиного барьера (в мл В) от размеров островка Ие в направлении вдоль и поперек оси анизотропии (в атомных рядах). (Ъ) Зависимость величины пред-экспопепциалмюго множителя (и с'1) от размеров островка. Отмечены области, соответствующие различным механизмам перемагничивания: I - однородное вращение магнитных моментов; нуклеация и перемещение доменных границ, ориентированных параллельно (И) или перпендикулярно (III) оси анизотропии К.

В разделе 4.3 па примере трехатомного кластера железа на металлической поверхности, магнитные состояния которого описываются в рамках модели НКАА, показано, как развитый подход на основе ТПС может применяться для изучения магнитных переходов в системе с коллективизированными электронами.

Раздел 4-4 также посвящен процессам перемагничивания кластеров Ре на поверхности \У(110), однако энергия обменного взаимодействия между магнитными моментами здесь описывается па основе модели НКАА. Рассматриваются прямоугольные островки, количество атомов в которых варьируется от 12 до 72. Результаты в целом соответствуют рассмотрению в рамках модели Гейзенберга: также наблюдались три

механизма перемагничивания, получены схожие значения для величин активацион-ного барьера и предэкспопенциального множителя. Однако анализ в рамках модели НКАА показал, что распределение величин магнитных моментов в островках неоднородно: на границе островков магнитные моменты на 10% больше по величине по сравнению с магнитными моментами внутри кластеров. Тем не менее, величина магнитного момента каждого отдельного атома практически не меняется при его вращении в процессе перехода, что свидетельствует об адекватности описания в рамках модели локализованных магнитных моментов.

Заключение содержит описание основных результатов, полученных в работе, их научной новизны и практической значимости.

В приложении А представлен вывод формулы (3) для константы скорости магнитного перехода в рамках ГТПС.

В приложении В при помощи диаграммной техники для функции Грина в рамках модели НКАА приведено доказательство вспомогательных утверждений, необходимых Для доказательства "магнитной теоремы о силах".

Список публикаций по теме диссертации

AI P.F. Bessarab, V.M. Uzdin, H. Jönsson, "Size and shape dependence of thermal spin transitions in nanoislands", Physical Review Letters 110, 020604/1-5 (2013).

A2 P.F. Bessarab, V.M. Uzdin, H. Jönsson, "Harmonic transition state theory of thermal spin transitions", Physical Review В 85, 184409/1-4 (2012).

A3 П.Ф. Вессараб, B.M. Уздин, "Слоисто-неоднородные магнитные состояния в металлических наносистемах", Физика твердого тела 51, 141-146 (2009).

A4 П.Ф. Вессараб, М.Г. Дудник, В.М. Уздин, "Нсколлииеа.рное магнитное упорядочение в магнитном димере на металлической подложке", Известия РАН. Серия физическая 77, 64-68 (2013).

А5 П.Ф. Вессараб, В.М. Уздин, "Коллективизированные электроны в металлических наносистемах и формирование упорядоченных магнитных структур", Сборник трудов XI международного симпозиума "Нанофизика и наноэлектро-ника", 10-14 марта 2007г., Нижний Новгород, т.1, с. 204-205.

А6 П.Ф. Вессараб, В.М. Уздин, А. Арнальдсон, X. Йонссон, "Устойчивость метаста-бильных состояний магнитных кластеров при конечной температуре", Сборник трудов XII международного симпозиума "Нанофизика и наноэлектроника", 1014 марта 2008г., Нижний Новгород, т.2, с. 281-282.

А7 V.M. Uzdin, P.F. Bessarab, Н. Jönsson, "Transition state theory in magnetism. Application to the hydrogen storage problem", Proceedings of the 2nd St.-Petersburg

Humboldt-Kolleg conférence "Technologies of tlie 21st century:biological, physical, infonnational and social aspects", 7-9 октября 2008г.. Санкт-Петербург, с. 50-51.

А8 П.Ф. Бессараб, D.M. Уздин, А. Арчальдсон, X. Йонссоп, "Основное и метаста-бильные состояния в металлических магнитных наноструктурах", Сборник трудов XIII международного симпозиума "Напофизика и наноэлектроника", 16-20 марта 2009г., Нижний Новгород, т.2, с. 515-516.

А9 П.Ф. Бессараб, В.М. Уздин, X. Йонссон, "Магнетизм З^-кластсров на металлической поверхности и теория переходного состояния", Сборник трудов XXXIII международной зимней школы физиков-теоретиков "Коуровка", 22-27 февраля

2010г., Екатеринбург, с. 14.

А10 П.Ф. Бессараб, М.Г. Дудник, В.М. Уздин, "Обменное взаимодействие и неколли-неарная магнитная структура наносистем", Сборник трудов XVI международного симпозиума "Напофизика и наноэлектроника", 12-16 марта 2012г., Нижний

Новгород, т.1, с. 171-172.

АН П.Ф. Бессараб, В.М. Уздин, X. Йонссон, "Активационные переходы и квантовое туннелирование магнитных состояний", Сборник трудов XVII международного симпозиума "Нанофизика и наноэлектроника", 11-15 марта 2013г., Нижний Новгород, т.1, с. 88-89.

Цитированная литература

[1] S. Krause, G. Herzog, T. Stapelfeldt, L. Berbil-Bautista, M. Bode, E. Y. Vedmedenko, R. Wiesendanger, Phys. Rev. Lett. 103, 127202 (2009).

[2] I. Tudosa, C. Stamm, A.B. Kashuba, F. King, H.C. Siegmaim, .1. Stolir, G.Ju, B.Lu, D. Weiler, Nature 428, 831 (2004).

[3] S. Loth, S. Baumann, C.P. Lutz, D.M. Eigler, A.J. Heinrich, Science 335, 196 (2012).

[4] L. Xu. G. Henkelmaii, C.T. Campbell, H. Jônsson, Phys. Rev. Lett. 95, 146103 (2005).

[5] W.F. Brown, Phys. Rev. 130, 1677 (1963).

[6] D.M. Apalkov, P.B. Visscher, Phys. Rev. В 72, 180405(R) (2005).

[7] H. Zabel, J. Phys.: Condens. Matter 11, 9303 (1999).

|8| S. Heinze, K. Bergmann, M. Menzel, J. Brede, André Kubetzka, 11. Wiesendanger, G. Bihlmayer, Stefan Blügel, Nature Phys. 7, 713 (2011).

Подписано к печати 29.04.12. Формат 60x84 Vie.

Бумага офсетная. Гарнитура Тайме. Печать цифровая. Печ. л. 1,00.

Тираж 100 экз. Заказ S781.___

Отпечатано в Отделе оперативной полиграфии химического факультета СПбГУ 198504, Санкт-Петербург, Старый Петергоф, Университетский пр., 26 Тел.: (812) 428-4043, 428-6919

САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

На правах рукописи

БЕССАРАБ ПАВЕЛ ФЕДОРОВИЧ

устойчивость магнитных состоянии металлических наносистем

Специальность 01 04.02 — теоретическая физика

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

I I I

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, профессор ;

Уздин В М

Санкт-Петербург - 2013

Оглавление

Введение • 4

1 Теория активационных переходов для магнитных систем 10

1.1 Статистическое описание магнитных переходов..............................10

1.2 Теория переходного состояния для магнитных степеней свободы..........16

2 Моделирование неколлинеарных магнитных состояний 23

V

2.1 Обзор методов....................................................................23

2.2 Неколлинеарная модель Александера-Андерсона: приближение среднего поля и процедура самосогласования............................................28

2.3 Метод рекурсий и расчет матричных элементов функции Грина..........33

2.4 Магнитная теорема о силах и эффективный алгоритм расчета градиента энергии............................................................................41

3 Поиск седловых точек на многомерных поверхностях 47

3.1 Обзор методов....................................................................47

3.2 Метод "подталкивания упругой ленты" для поиска пути с минимальным перепадом энергии................................................................51

4 Применение теории переходного состояния для описания магнитных активационных переходов в металлических наносистемах 56

4.1 Сравнение с результатами моделирования динамики........................57

4.2 Температурное перемагничивание островков Ре на поверхности \\^(110) (модель локализованных магнитных моментов)..............................61

4.3 Магнитные переходы в тримере железа на металлической поверхности . 72

4.4 Температурное перемагничивание островков Ре на поверхности \¥(110) (модель коллективизированных электронов)..................................75

Заключение 86 Приложения

А Вывод формулы (1.10) для константы скорости 88

В Доказательство утверждений (2.51) и (2.52) 93

Литература 100

Благодарности 110

Введение

Физика магнитных наноструктур представляет собой один из наиболее динамично развивающихся разделов современной физики, где за последние годы был сделан целый ряд открытий, важных как с точки зрения фундаментальной науки, так и приложений. Среди них осцилляции обменного взаимодействия в магнитных сверхрсшетках [1], неколлинеарный магнетизм кластеров [2] и слоистых систем [3, 4] на основе Зй-металлов, гигантское магнетосопротивление [5], спин-зависящие транспортные свойства [6] и другие. Достаточно упомянуть, что за открытие гигантского магнетосопротивления в металлических магнитных сверхрешетках в 2007 году П. Грюнбергу и А. Ферту была присуждена Нобелевская премия по физике [7, 8].

Изучение факторов, ответственных за формирование сложных пространственно-неоднородных магнитных структур, имеет большое значение при создании новых магнитных материалов с заданными свойствами. Энергетическая зонная структура нано-систем на основе 3(¿-металлов характеризуется наличием двух зон, отвечающих Зо(- и 4з(р)-электронам. Зс?-электроны являются локализованными, и именно они формируют магнитные моменты. Электроны 4й(р)-зоны коллективизированы, и связанный с ними магнитный момент не велик. Тем не менее, они могут быть ответственны за магнитное упорядочение локализованных спинов. Например, как было показано в работе [9], осцилляции межслойного обменного взаимодействия в металлических магнитных сверхрешетках и стабилизация структур типа волны спиновой плотности в переходных металлах и сплавах могут быть объяснены на основе представления о зависимости энергии й(р)-электронов проводимости с разными проекциями спина от потенциала, создаваемого локализованными магнитными моментами ¿-электронов.

Проблема устойчивости магнитных состояний наноструктур относительно температурных флуктуаций имеет особую практическую значимость в связи с разработкой устройств магнитной памяти, в которых необходимо осуществлять управляемое изменение (запись информации) и поддержание неизменным (хранение информации) намагни-

чеппости структурных элементов. Уменьшение размеров элементов памяти и времени их переключения качественно увеличивает эффективность современных компьютеров. Однако при уменьшении размеров до наномасштабов необходимо гарантировать устойчивость магнитных состояний относительно тепловых флуктуаций, а при очень низких температурах - и относительно процессов квантового туннелирования.

Магнитные переходы, индуцированные тепловыми флуктуациями, экспериментально наблюдались в различных системах от нанокластеров, состоящих всего из нескольких атомов, до массивных образцов [10. 11, 12, 13, 14, 15]. Несмотря на разнообразие, во всех системах реализовывались два или более устойчивых магнитных состояния, характеризующиеся различной пространственной ориентацией магнитных моментов. В настоящее время методами сканирующей туннельной микроскопии с разрешением по спину удается экспериментально исследовать такие состояния даже на уровне отдельных атомов [16].

Развитие последовательного теоретического подхода, который позволил бы единым образом описывать активационные магнитные переходы в различных системах, актуально как с точки зрения интерпретации экспериментальных данных, так и для понимания физических свойств системы, ответственных за формирование и устойчивость магнитных состояний. В принципе, активационные переходы можно исследовать путем прямого моделирования динамики магнитной системы при конечной температуре и подсчета количества траекторий, начинающихся в одном устойчивом состоянии и заканчивающихся в другом. Однако характерное время между переходами от одного метастабильного состояния к другому на много порядков больше времени осцилля-ций моментов около положения равновесия. Поэтому на временном масштабе периода осцилляций магнитных моментов переход между различными состояниями является чрезвычайно редким событием, и стандартное моделирование таких процессов на этих временах не представляется возможным. Схожая проблема возникает при моделировании химических реакций и процесса эпитаксиального роста [17]. Разделение временных масштабов осцилляций магнитных моментов около положения равновесия и собственно скачков между положениями равновесия дает возможность применить статистический подход, исключающий "быструю" динамику из прямого рассмотрения. Такой подход был предложен для оценки среднего времени жизни реагентов в химических реакциях и получил название теория переходного состояния (ТПС). Хотя ТПС использовалась для описания переходов и в магнитных системах, она строилась в предположении об однородной намагниченности всей системы [18. 19, 20]. Однако это не всегда так. Как

было экспериментально показано в работе [10]. перемагничиваиие даже очень маленьких магнитных островков происходит посредством формирования и движения доменной границы, и намагниченность в процессе перехода не является однородной.

Таким образом, большой интерес представляет разработка многомерной ТПС, которая позволила бы описывать магнитиые переходы в системах с большим числом степеней свободы. При этом важно учитывать неэквивалентность путей перехода в многомерном пространстве конфигурационных параметров. Среди всех возможных путей,

/

соединяющих начальное и конечное состояние, наибольшим статистическим весом обладает путь с минимальным перепадом энергии (ПМПЭ), который определяет величину активационного барьера и превалирующий механизм перехода. Вместе с тем возникает задача самосогласованного расчета магнитной структуры системы не только в основном и метастабильном состояниях, но и в промежуточных неравновесных состояниях в процессе перехода.

Помимо большого научного значения, заключающегося в углублении понимания механизмов магнитных активационных переходов в сложных пространственно-неоднородных магнитных структурах, расчеты в рамках ТПС для магнитных степеней свободы важны при разработке новых элементов магнитной памяти и других устройств микроэлектроники.

Целью работы является разработка многомерной теории активационных магнитных переходов, обобщающей ТПС на магнитные степени свободы, развитие теоретического подхода к описанию магнитной структуры систем в процессе перехода, а также проведение расчетов времени жизни магнитных состояний в конкретных системах.

Положения, выносимые на защиту:

1. Многомерная ТПС для магнитных степеней свободы, развитая в диссертационном исследовании, позволяет единым образом описывать характеристики активационных переходов в магнитных системах различного типа.

2. На основе развитой ТПС объяснена зависимость времени перемагничивания островков железа на поверхности вольфрама от их формы и размеров. Дана новая интерпретация экспериментальных данных спин-поляризованной туннельной микроскопии.

3. Магнитная теорема о силах, доказанная в рамках неколлинеарного обобщения модели Александера-Андерсона (НКАА), позволяет вывести аналитическое выражение для градиента энергии по конфигурационным параметрам. Это качественно

сокращает характерное время самосогласованных расчетов магнитных структур, возникающих в процессе перехода между устойчивыми магнитными состояниями.

4. Разработанные методы самосогласованных расчетов магнитных наносистем с коллективизированными электронами позволяют находить не только основное и ме-тастабильные состояния, но и оптимальные пути перехода из одного устойчивого состояния в другое.

5. Расчеты в рамках модели НКАА обосновали применимость гамильтониана локализованных магнитных моментов для описания магнитных состояний островков железа на поверхности вольфрама в процессе их перемагничивания.

Достоверность результатов. Развитый в диссертации статистический подход к исследованию активационных магнитных переходов получен путем обобщения ТПС, которая является стандартным и хорошо развитым методом описания химических реакций, процессов диффузии и эпитаксиального роста. Справедливость ТПС для магнитных степеней свободы в рамках границ ее применимости основана на использовании фундаментальных законов магнетизма. Разработанный метод применялся при расчетах температурной устойчивости магнитных состояний реальных наноструктур; получено хорошее количественное согласие с результатами экспериментов, выполненных методами сканирующей туннельной микроскопии с разрешением по спину. Результаты диссертационного исследования опубликованы в ведущих рецензируемых журналах, докладывались на научных семинарах, Российских и международных конференциях.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на XI международном симпозиуме "Нанофизика и Наноэлектроника", 10-14 марта 2007г., Нижний Новгород; XII международном симпозиуме "Нанофизика и Наноэлектроника", 10-14 марта 2008г., Нижний Новгород; международном симпозиуме "Metal-Hydrogen Systems", 24-28 июня 2008г., Рейкьявик; 2-й гумбольдтовской конференции ''Technologies of the 21st century: biological, physical, informational and social aspects" 7-9 октября 2008г., Санкт-Петербург; XIII международном симпозиуме "Нанофизика и Наноэлектроника", 16-20 марта 2009г., Нижний Новгород; XXXIII международной зимней школе физиков-теоретиков "Коуровка", 22-28 февраля 2010г.,Екатеринбург; 45-й школе ФГ-БУ "ПИЯФ" НИЦ КИ по физике конденсированного состояния, 14-19 марта 2011г., Санкт-Петербург; 1-й международной школе по физике поверхности "Technologies and Measurements on Atomic Scale", 28 сентября - 2 октября 2011г., Великий Новгород; XVI международном симпозиуме "Нанофизика и наноэлектроника", 12-16 марта 2012г.,

Нижний Новгород; международной конференции "Ordering and dynamics in magnetic nanostructures", 7-8 июня 2012г.. Санкт-Петербург; XVII международном симпозиуме "Нанофизика и Наноэлектроника", 11-15 марта 2013г., Нижний Новгород.

Список публикаций по теме диссертации

Al P.F. Bessarab, V.M. Uzdin, Н. Jonsson, Size and shape dependence of therm,al spin transitions in nanoislands, Physical Review Letters 110. 020604 (2013).

A2 P.F. Bessarab, V.M. Uzdin, H. Jonsson, Harmonic transition state theory of thermal spin transitions, Physical Review В 85, 184409 (2012).

A3 П.Ф. Бессараб, B.M. Уздин, Слоисто-неоднородные магнитные состояния в металлических наносистемах, Физика твердого тела 51, 141 (2009).

А4 П.Ф. Бессараб, М.Г. Дудник, В.М. Уздин. Неколлинеарное магнитное упорядочение в магнитном димсре на металлической подлоэ/ске, Известия РАН. Серия физическая 77, 64 (2013).

А5 П.Ф. Бессараб, В.М. Уздин, Коллективизированные электроны в металлических наносистемах и формирование упорядоченных магнитных структур, Сборник трудов XI международного симпозиума "Нанофизика и наноэлектроника", 10-14 марта 2007г., Нижний Новгород, т.1, с. 204.

А6 П.Ф. Бессараб, В.М. Уздин, А. Арнальдсон, X. Йонссон, Уст,ойч,ивост,ъ метает,а-бильных состояний магнитных кластеров при конечной температуре, Сборник трудов XII международного симпозиума "Нанофизика и наноэлектроника", 10-14 марта 2008г., Нижний Новгород, т.2, с. 281.

А7 V.M. Uzdin, P.F. Bessarab, Н. Jonsson, Transition state theory in magnetism. Application to the hydrogen storage problem, Proceedings of the 2nd St.-Petersburg Humboldt-Kolleg conference "Technologies of the 21st century:biological, physical, informational and social aspects", 7-9 октября 2008г., Санкт-Петербург, с. 50.

А8 П.Ф. Бессараб, В.М. Уздин, А. Арнальдсон, X. Йонссон, Основное и метаста-билъные состояния в металлических магнитных наноструктурах, Сборник трудов XIII международного симпозиума "Нанофизика и наноэлектроника", 16-20 марта 2009г., Нижний Новгород, т.2, с. 515.

А9 П.Ф. Бессараб, В.М. Уздин, X. Йонссон, Магнетизм Sd-кластеров на металлической поверхности и т,еория переходного состояния,, Сборник трудов XXXIII международной зимней школы физиков-теоретиков "Коуровка", 22-27 февраля 2010г., Екатеринбург, с. 14.

А10 П.Ф. Бессараб, М.Г. Дудник. В.М. Уздип, Обменное взаимодействие и неколлине-арная магнитная структура наносившем, Сборник трудов XVI международного симпозиума "Нанофизика и наноэлектроника", 12-16 марта 2012г., Нижний Новгород, т.1, с. 171.

All П.Ф. Бессараб, В.М. Уздин, X. Йонссон, Активационные переходы и квантовое туннелирование магнитных состояний, Сборник трудов XVII международного симпозиума "Нанофизика и наноэлектроника", 11-15 марта 2013г., Нижний Новгород, т.1, с. 88.

Глава 1

Теория активационных переходов для магнитных систем

1.1 Статистическое описание магнитных переходов

Как было отмечено во введении, разделение временных масштабов позволяет применять статистический подход для описания активационных переходов в магнитных системах. Количественной характеристикой переходов между состояниями в рамках такого подхода является среднее время жизни устойчивого состояния или обратная величина - константа скорости перехода. При этом путем статистического усреднения из прямого рассмотрения исключается быстрое случайное движение около положения равновесия, вызванное температурными флуктуациями.

Исторически теория активационных переходов была впервые сформулирована в связи с изучением химических реакций. Анализируя экспериментальные данные, Аррениус и Вант-Гофф в 1880-х годах установили, что константа скорости реакции, определяющая количество образующегося в единицу времени в результате химической реакции вещества, подчиняется закону [21]

который получил название закона Аррениуса. Здесь кв и Т. соответственно, постоянная Больцмана и температура, АЕ - активационный барьер для данного процесса и и -предэкспоненциальный множитель, имеющий размерность обратного времени.

Впоследствии сложилась концепция описания химических реакций как перераспределения частиц от одной стабильной конфигурации к другой [22, 23, 24]. Взаимодейству-

(1.1)

ющие между собой частицы в начальный момент времени находятся в потенциальной яме А (см. Рис. 1.1), которая соответствует реагентам в начальном состоянии, и отделены от остальной области пространства параметров, определяющих состояние системы, потенциальным барьером С.

Рис. 1.1: Модель потенциальной ямы. Энергия системы как функция координаты реакции х. Простейший пример активационного процесса. В начальный момент времени частицы находятся в потенциальной яме А и отделены от остальной области пространства высоким потенциальным барьером С (АЕ квТ). Частицы в потенциальной яме находятся в состоянии теплового равновесия с термостатом. За счет тепловых флуктуаций небольшая доля частиц получает достаточное количество энергии, чтобы преодолеть барьер С и оказаться в области В. Таким образом, высота барьера предполагается достаточно большой, чтобы гарантировать медленную утечку частиц из потенциальной ямы. Область барьера С называется переходным состоянием, поскольку частицы из начального состояния А, достигнув состояния С, начинают формировать новую устойчивую конфигурацию, соответствующую области В.

Частицы приведены в тепловой контакт с термостатом, вследствие чего в системе быстро устанавливается распределение Больцмана по энергиям. Высота потенциального барьера велика по сравнению с