Взаимодействие ионов дейтерия с вольфрамовыми материалами для термоядерных установок тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.08 ВАК РФ
Голубева, Анна Владимировна
АВТОР
|
||||
кандидата физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Москва
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
2006
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.08
КОД ВАК РФ
|
||
|
4
На правах рукописи
ГОЛУБЕВА Анна Владимировна
ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ ИОНОВ ДЕЙТЕРИЯ С ВОЛЬФРАМОВЫМИ МАТЕРИАЛАМИ ДЛЯ ТЕРМОЯДЕРНЫХ УСТАНОВОК
01.04.08 - физика плазмы
Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук
Автор:
Москва 2006
Работа выполнена в Государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования Московском инженерно-физическом институте (государственном университете) и в Институте физики плазмы общества Макса Планка
(Гархинг, Германия)
Научный руководитель:
доктор физико-математических наук, профессор Курнаев Валерий Александрович
Научный консультант
доктор Рот Иоахим
Официальные оппоненты: доктор химических наук, профессор
Бекман Игорь Николаевич доктор физико-математических наук Шарапов Валерий Михайлович
Ведущая организация: Институт ядерного синтеза Российского научно-
го центра «Курчатовский институт» (ИЯС РНЦ КИ), Москва
Защита состоится «18» октября 2006 г. в 14 час 00 мин. на заседании диссертационного совета Д 212.130.05 в Государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования Московском инженерно-физическом институте (государственном университете) по адресу: 115409 Москва, Каширское шоссе 31, конференц-зал К-608 корпуса «К», тел. 323-91-67,324-84-98
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МИФИ
Автореферат разослан «18» сентября 2006 г.
Просим принять участие в работе совета или прислать отзыв в одном экземпляре, заверенный печатью организации.
Ученый секретарь диссертационного совета
Евсеев И.В.
2.006 В
Общая характеристика работы
Актуальность работы
Термоядерный реактор ИТЭР, соглашение о постройке которого было подписано в июне 2005 года, должен продемонстрировать возможность осуществления управляемой термоядерной реакции в установке с магнитным удержанием плазмы типа токамак. На стенки камеры, в которой будет протекать реакция, помимо нейтронов и электромагнитного излучения будут приходить потоки нейтралов перезарядки, а также заряженных частиц из пристеночной плазмы. Параметры взаимодействия изотопов водорода с обращенными к плазме материалами (ОПМ) определяют рецик-линг топлива в ректоре и важны с точки зрения радиационной безопасности, поскольку тритий радиоактивен.
В качестве ОПМ реактора ИТЭР выбраны бериллий, углерод и вольфрам. Углерод и бериллий выбраны как материалы с малыми атомными номерами, что снижает потери на излучение при попадании атомов этих материалов в плазму. Однако бериллий и не выдерживает тепловых перегрузок при переходных процессах, срывах и периферийных неустойчиво-стях плазмы. Графит устойчив к тепловым нагрузкам, что позволяет использовать его в наиболее энергонапряженных областях дивертора, но он, химически взаимодействуя с водородом и переосаждаясь на других элементах установки, приводит к накоплению большого количества трития в составе углеводородных пленок. Преимуществами вольфрама являются его высокий порог физического распыления и отсутствие химического распыления водородом. Потенциальная опасность использования вольфрама как ОПМ заключается в том, что при попадании в область горячей плазмы он будет вызывать ее охлаждение излучением. Однако недавний опыт использования его на ряде токамаков показывает, что примесь вольфрама в плазме может оставаться существенно ниже критической. Поэтому в настоящее время активно обсуждается вопрос о возможном покрытии вольфрамом всех обращенных к плазме элементов конструкции термоядерного реактора. В связи с этим существует программа исследования материалов с высо-
ким атомным номером, частью которой является постепенная замена на вольфрам всех ОПМ в токамаке ASDEX-Upgrade.
Эксперименты с тритием осложнены из-за его радиоактивности. Поэтому оценки накопления трития в материалах делаются в большинстве своем на основании модельных экспериментов с протаем и дейтерием. Использование дейтерия упрощает анализ экспериментальных результатов, поскольку протий содержится в большинстве материалов и является основной компонентой остаточного газа в высоковакуумных установках.
На сегодняшний день получено большое количество данных по взаимодействию изотопов водорода с вольфрамом. При этом ряд аспектов остается мало изученным, или вовсе не исследованным. В условиях распыления, миграции и переосаждения материалов наблюдается рост различных пленок на поверхности ОПМ. Влияние инородных покрытий на взаимодействие водорода с материалами остается изученным фрагментарно. Данные по взаимодействию изотопов водорода с вольфрамом получены, в основном, в экспериментах с монокристаллическим (SCW) или поликристаллическим (PolyW) вольфрамом. Одним из способов создания вольфрамового покрытия с улучшенными термомеханическими свойствами является на-брызгивание на подложку капель расплавленного металла, вводимого в высокотемпературную плазменную струю (в дальнейшем для краткости плазменное напыление). Структура и свойства осажденных покрытий зачастую очень отличаются от свойств монолитного материала, поэтому для предсказания накопления водорода в покрытиях из плазменно-напыленного вольфрама (PSW) необходимо проведение детальных модельных экспериментов. С целью улучшения механических свойств вольфрама в него может быть добавлен рений в процессе изготовления. Кроме того, Re будет образовываться в вольфрамовом покрытии в результате трансмутации W в реакторе под действием облучения нейтронами. Исследований влияния примеси Re на захват изотопов водорода в W ранее не проводилось. Проницаемость вольфрама при облучении ионами водорода также мало изучена: существующие данные ограничиваются температурным интервалом 550+823 К.
Вышесказанное предопределило цель настоящей работы и решаемые при этом задачи. А именно: цель работы заключалась в исследовании захвата дейтерия, его выделения и проникновения через вольфрам при взаимодействии с вольфрамом ионов дейтерия, а основные задачи работы включали в себя:
- исследование влияния состояния поверхности на внедрение ионов изотопов водорода в материал с большим атомным номером,
- сравнительное исследование захвата дейтерия различными конструкционными вольфрамовыми материалами (монокристаллическим вольфрамом, поликристаллическим вольфрамом, плазменно-напыленным вольфрамом, вольфрамом с добавками рения),
- исследование проницаемости вольфрама при облучении ионами дейтерия и разработку необходимой для этого установки.
На защиту выносятся следующие результаты, содержащие научную новизну:
1) Обнаруженное при компьютерном моделировании сильное влияние тонких углеводородных пленок на поверхности вольфрама на отражение и внедрение ионов водорода.
2) Продемонстрированная на примере отражения дейтерия низких энергий необходимость учета рельефа поверхности при определении коэффициентов внедрения дейтерия в материал с большим атомным номером.
3) Данные о захвате дейтерия в различные вольфрамовые материалы в широком диапазоне доз и температур облучения, свидетельствующие о существенном отличии захвата водорода в плазменно-напыленный вольфрам от захвата в поликристаллический и монокристаллический вольфрам.
4) Результаты впервые проведенного исследования влияния примеси рения в вольфраме на захват ионов дейтерия и обнаруженный при этом эффект «залечивания» микрополостей при ионном облучении.
5) Конструкция и результаты наладки установки для исследования проницаемости металлических мембран с низким коэффициентом прони-
цаемости при облучении пучком ионов и с возможностью ионной чистки обратной стороны мембраны.
6) Впервые экспериментально измеренная в интервале температур 823+1023 К проницаемость мембран из поликристаллического вольфрама при облучении ионами дейтерия.
Достоверность и обоснованность результатов работы базируется на применении адекватных средств проведения и контроля условий экспериментов, воспроизводимости результатов при повторении экспериментов, сравнении с результатами других исследователей.
Научная и практическая значимость работы
Результаты проведенных экспериментальных исследований и компьютерного моделирования:
• позволяют уточнить требования к процедуре удаления трития из элементов термоядерного реактора, покрытых плазменно-напыленным вольфрамом: а именно указывают на необходимость проводить обез-гаживание при температуре -1000 К,
• дают возможность определить параметры накопления топлива в обращенных к плазме элементах термоядерных установок, покрытых плазменно-напыленным вольфрамом, в зависимости от дозы облучения и температуры поверхности,
• показывают, что примесь рения не влияет на захват водорода в вольфраме, а захват в вольфрам-рениевые сплавы определяется их структурой.
Разработанная установка позволяет:
• измерять проникновение водорода через металлы с низким коэффициентом проницаемости при ионном облучении и с возможностью ионной чистки обратной поверхности мембраны,
• определять (в сочетании с результатами термодесорбционных измерений и моделирования) концентрации в материалах ловушек водорода различных типов, а также коэффициенты рекомбинации водорода на
поверхностях металлических мембран в широком диапазоне температур.
Апробация работы
Основные результаты диссертационной работы были представлены на десяти международных конференциях и симпозиумах, двух российских школах молодых специалистов, двух научных сессиях МИФИ:
• Научных сессиях МИФИ 2003, 2004,
• Международных конференциях по взаимодействию плазмы с поверхностью PSI-14,2000, PSI-15,2002, PSI-17,2006,
• Международной конференции по атомным столкновениям в твердом теле ICACS-19,2001, Париж, Франция
• Симпозиуму по рециклингу водорода в обращенных к плазме материалах HW-10, 2001, Чикаго, США
• Международных конференциях по взаимодействию ионов с поверхностью ISS-2001 и ISS-2003, Звенигород, Россия
• XXXII международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами, 2002, Москва
• Международном симпозиуме по водороду в веществе ISOHIM-2, 2005, Упсала, Швеция
• Школе-семинаре «Фундаментальные проблемы приложений ФНТП», 2005, Шотозеро, Карелия
• Симпозиуме по изотопам водорода HW-8, 2006, Хуаньшань, Китай
• Международной школе молодых ученых и специалистов «Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами: методы исследования», 2006, Урозеро, Карелия.
Основное содержание диссертации опубликовано в 11 печатных работах. Их список приведен в конце автореферата.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Работа содержит ^Ч т страниц машинописного текста^ рисунка, таблицы. Список литературы включает № наименований.
Содержание работы
Во введении обосновывается актуальность работы, формулируются цели и задачи исследования, представляются основные положения, выносимые на защиту.
В первой главе рассмотрен опыт использования вольфрама в качестве ОПМ токамаков. Приведены данные об отражении и захвате изотопов водорода вольфрамовыми материалами и проницаемости вольфрамовых мембран при облучении ионами водорода.
Вторая глава посвящена экспериментальному исследованию и компьютерному моделированию влияния состояния поверхности на внедрение водорода в материалы с большим массовым числом. Влияние присутствия на поверхности вольфрама слоев графита и углеводородных пленок (а-С:Н) на внедрение ионов водорода с начальной энергией от ЮэВ до 5 кэВ/атом моделировалось с помощью кода SCATTER, работающего в модели последовательных парных соударений. Были рассмотрены углеродные, мягкие углеводородные (С0 5) пленки плотностью 1.1 г/см3 и твердые (С0 7Но з) пленки плотностью 2.0 г/см3.
Изменение коэффициента внедрения
4=1-R№ (1)
(где Rn - коэффициент отражения) дейтерия с Е0=1ОО эВ в вольфрамовую мишень с ростом толщины пленки на поверхности иллюстрирует рис. 1. Осаждение на поверхности вольфрама даже очень тонкой (20 А) углеродной или углеводородной пленки приводит к более чем двукратному увеличению коэффициента внедрения дейтерия. Зависимости от энергии частиц коэффициента внедрения дейтерия в двухслойную мишень для нескольких толщин углеродной пленки на поверхности вольфра-
=0=-0
Графит
Твердая пленка С0 ,Н0
40 во 80 Толщина пленки, А
Рис. 1. Зависимость коэффициента внедрения дейтерия с ¿<р100 эВ от толщины слоя легкой примеси на поверхности вольфрама. Облучении по нормали к поверхности.
1 75 г
£ 50®
ь
Д. 24
ма приведены на рис. 2. Немонотонность зависимостей Т1(£0) можно объяснить, рассмотрев изменения пробега частиц и профиля их внедрения в двухслойную мишень с ростом начальной энергии частицы. При достаточно малых энергиях, когда пробег частиц меньше толщины пленки, коэффициент внедрения в двухслойную мишень совпадает с коэффициентом внедрения в графит. С ростом энергии частицы начинают достигать вольфрамовой подложки. Распределение частиц по глубине в этом случае имеет скачок на границе пленки и подложки: за счет отражения частиц от тяжелой подложки происходит обогащение углеродной пленки дейтерием. С ростом энергии все большее количество отраженных от вольфрамовой подложки частиц обладает энергией, достаточной для прохождения углеродной пленки и выхода из мишени. На кривой зависимости коэффициента внедрения от начальной энергии наблюдается локальный минимум (рис. 2). При достаточно больших энергиях облучаю-
10
о 20 \
. 100
УУ
.М-Н
V/ - 3 А (С)
10 А (С) • 20 А (С)
Е, зВ
50 А (С) -л- 100 А (С) -»-200 А (С) ♦ - С 1000
Рис. 2. Зависимости коэффициента захвата дейтерия в вольфрам, покрытый углеродной пленкой, от начальной энергии дейтерия.
щих частиц, когда потери энергии в углеродной пленке малы по сравнению с начальной энергией частицы, коэффициент внедрения в двухслойную мишень близок к коэффициенту внедрения в вольфрам.
Экспериментальное исследование влияния шероховатости поверхности на взаимодействие ионов дейтерия с материалами с большим массовым числом проводилось на установке «Медион-2» кафедры «Физика плазмы» МИФИ. В этой установке выходящий из источника пучок сепарируется по массам в секторном магнитном поле, проходит систему отклонения и торможения и попадает на омически нагреваемую мишень, окруженную охлаждаемым медным кожухом и прогреваемым никелевым экраном. Угол облучения может варьироваться. В экспериментах по исследованию
захвата дейтерия для обеспечения интенсивного потока дейтерия низких энергий мишень облучалась ионами АгБ+ с энергиями 100+2500 эВ (5+120 эВ/О). Облучение проводилось при комнатной температуре. Плотность потока ионов на поверхность мишени составляла ~ 51016 ион/м2с. Давление в камере взаимодействия было ~ 10"5 Па. Облучению предшествовали прогрев мишени с одновременной чисткой поверхности пучком ионов Аг+ с Е0- 2.5 кэВ. Состав поверхности в процессе ионной чистки контролировался методом масс-спектрометрии вторичных ионов. Захват ионов дейтерия материалом на установке «Медион-2» определялся методом термодесорбции. При прогреве парциальные давления НЕ) и 02 регистрировались детектирующей камерой гелиевого течеискателя. Максимальная температура нагрева составляла 1500 К, средняя скорость нагрева равнялась 20 К/сек.
При дозах облучения вплоть до 1020 Б/м2 в ниобий захватывается 100 % внедренного дейтерия, что делает этот материал с большим атомным номером удобным для исследования коэффициентов отражения и внедрения и определило выбор исследуемого материала в данных экспериментах. Облучение мишени проводилось под углом 60° к нормали. В этом случае оказалось, что компьютерное моделирование без учета шероховатости поверхности дает заниженные значения коэффициента отражения. Для учета рельефа поверхности было проведено компьютерное моделирование с помощью модифицированного кода БСАТТЕК-Я, учитывающего реальную топографию поверхности. Данные о рельефе поверхности образца были получены с помощью сканирующего туннельного микроскопа ЭММ-2000Т. При наклонном падении частиц на мишень коэффициент внедрения, полученный в результате моделирования с учетом рельефа реальной поверхности, оказывается на 20+30 % больше, чем полученный в моделировании без учета шероховатости, и в области Е > 20 эВ хорошо описывает определенные в эксперименте величины коэффициента захвата. Отсюда следует вывод о необходимости учета рельефа поверхности при определении коэффициентов внедрения ионов водорода в материал с большим атомным номером. Результаты моделирования отражения дейтерия от поверхности вольфрама использовались в главах 3 и 4 настоящей работы.
Третья глава посвящена экспериментальному исследованию захвата ионов дейтерия в следующие вольфрамовые материалы:
• Монокристаллический вольфрам (SCW), произведенный в ГИРЕДМЕТ, Россия. Образцы были нарезаны параллельно плоскости (112).
• Поликристаплический вольфрам (PolyW), фольги толщины чистоты 99.96%, произведенный фирмами Plansee AG и Goodfellow. Материалы представляли собой фольги толщиной 1 мм, не содержащие микрополостей в объеме.
• Плазменно-напыленный вольфрам (PSW). Образцы PSW (99.98%) толщиной 500 мкм (Plansee AG) были вырезаны из лицевой поверхности облицовочной плитки для установки ASDEX-Upgrade. PSW обладает развитой поверхностью и содержит полости, занимающие 8-9% от объема (рис. 3). В объеме материала PSW присутствуют как замкнутые полости, так и открытые поры, соединенные с поверхностью.
Рис. 3. Поверхность (а) и срез (б) PSW. Изображения получены на сканирующем электронном микроскопе (СЭМ) при одинаковом увеличении микроскопа.
• Вольфрам-рениевые сплавы (W-Re) с содержанием рения 1, 5, 10%, производства фирмы Plansee AG. Все три сплава имеют полости в объеме материала размером 1+2 мкм при размерах кристаллитов 5-V-25 мкм. Полости занимают ~ 4 % от объема.
• Волъфрам-рениевый сплав (W-25%Re) с 25% содержания рения, произведенный в ГИРЕДМЕТ. Размер кристаллитов после отжига состав-
ляет 20+50 мкм, размер полостей - 1+10 мкм. Полости занимают менее одного процента от объема.
Материалы нарезались на образцы 12x15 мм толщиной 0.5+1 мм. Все образцы, кроме PSW и некоторых образцов W-Re, подвергались предварительным механической и электролитической полировке и отжигу при Т=1500К в вакууме при давлении остаточного газа 10"3Па. Образцы PSW не подвергались предварительной полировке и длительному высокотемпературному отжигу с целью сохранения свойств покрытия, использовавшегося в токамаке ASDEX-Upgrade.
Основные экспериментальные результаты, представленные в третьей главе диссертации, были получены на установке «Сильноточный ионный источник» отдела материаловедения Института физики плазмы общества имени Макса Планка, Гархинг, Германия. Установка состоит из источника ионов, магнитного масс-сепаратора, камеры облучения и шлюзового объема. Облучение образцов проводилось при нормальном угле падения ионов дейтерия с двумя характерными энергиями: 200 эВ/D - энергия, при которой ионы дейтерия не создают дефектов смещения в вольфраме, и 3 кэВ/D - энергия, при которой дефекты гарантировано создаются. С целью увеличения потока частиц на мишень, мишень облучалась молекулярными ионами дейтерия D2+ или D3+. Для обеих энергий облучения поток дейтерия на мишень был ~ 5-Ю19 D/mV Давление в камере взаимодействия при облучении было менее 105 Па. Облучению предшествовал отжиг образцов в вакууме при Т ~ 1100 К.
Захват дейтерия вольфрамовыми материалами исследовался путем термодесорбционных измерений. Линейный нагрев облученного образца осуществлялся электронным ударом с обратной стороны мишени. Скорость нагрева в большинстве экспериментов составляла ~ 5 К/с. Температура мишени контролировалась инфракрасным пирометром с погрешностью ± 25 К. Парциальные давления выделяемых при прогреве мишени газов HD и D2, а так же ряда компонент остаточного газа регистрировались квадру-польным масс-спектрометром (QMS) с чувствительностью по дейтерию 10"12 Па. Калибровка QMS по потоку дейтерия осуществлялась по захвату в титане ионов дейтерия с начальной энергией 1 кэВ/D, при дозе облучения
<1022 D/m2. В этих условиях все внедренные дейтроны захватываются. Коэффициент внедрения рассчитывался с помощью описанной во второй главе программы SCATTER. Погрешность определения количества захваченного дейтерия составляет не более 30 %.
PSW. Из термодесорбционных спектров (ТДС) плазменно-напыленного вольфрама и поликристаллического вольфрама (рис. 4) видно, что при Т < 800 К максимумы газовыделения при прогреве приходятся на близкие температуры. Первый пик в ТДС PolyW при температуре ~ 450 К связывают с захватом водорода в некие присущие поликристаллическому вольфраму дефекты (дислокационные петли, границы зерен и т.д.), второй пик (при - 650 К) связывают с захватом водорода в дефекты, создаваемые ионным облучением. Последнее подтверждается ростом этого пика после предварительного облучения образца ионами D2+ с энергией 3 кэВ/D, создающими в зоне облучения френкелевские пары. Энергия связи в соответствующих этим пикам ловушках оценивается как ~ 0.8 и 1-1.4 эВ. Причиной уширения пиков в ТДС PSW может быть наличие полостей, частично имеющих связь с поверхностью, и существенно более развитая поверхность этого материала. В ТДС PSW наблюдается дополнительный высокотемпературный пик при ~ 1050 К. Вероятной причиной этого высокотемпературного пика является высвобождение дейтерия, хемосорбированного на стенках микрополостей в объеме образца. Энергия связи дейтерия в этом состоянии согласно литературным данным составляет 1.8-2.1 эВ. Наличие высокотемпературного пика в ТДС PSW важно с точки зрения использования этого материала в термоядерном реакторе, поскольку полное удаление трития из PSW потребует нагрева до температуры не менее 1000 К в отличие от PolyW, для которого достаточен прогрев до 650 К.
т. к
Рис. 4. Термодесорбционные спектры PolyW и PSW, облученных ионами дейтерия энергии 200 эВ/D. Скорость нагрева при регистрации ТДС составляла 0.8 К/с.
В термоядерном реакторе рабочая температура ОПМ дивертора будет повышенной (вплоть до 800-1200 К). При использовании PSW в ди-верторе захват в высокоэнергетичные ловушки, связанные с наличием в материале полостей, может оказаться определяющим накопление трития в этом материале.
При рассмотрении зависимости количества захваченных частиц от дозы облучения Ф(Фо) учитывалось, что количество внедренных частиц, определяемое как
ф _ Jd -RNmmdt (2)
nS
(где j(t) - поток ионов на мишень, п - количество атомов дейтерия в молекулярном ионе, Rn - коэффициент отражения, рассчитанный с помощью кода SCATTER, S- площадь зоны облучения) меньше дозы облучения и зависит от энергии облучающих частиц и шероховатости поверхности.
Сравнение розовых зависимостей удержания дейтерия в плазменно-напыленном, монокристаллическом и поликристаллическом вольфраме (рис. 5) показывает, что в рассмотренном диапазоне доз облучения количество захваченного в PSW дейтерия в четыре - пять раз больше, чем в PolyW. Для начальной энергии 3 кэВ/D разница в захвате дейтерия в эти два материала та же. Это различие связано со способом производства PSW, приводящим к большим концентрациям дефектов кристаллической решетки в материале. В случае использования PSW в термоядерном реакторе накопление трития в вольфрамовых ОПМ окажется существенно выше, чем в поликристаллическом вольфраме (од-
Доза облучения D/m2
Рис 5 Зависимости накопления дейтерия в
различных вольфрамовых материалах от дозы облучения ионами с Е$=200 эВ/О при комнатной температуре. Линии связывают данные, относящиеся к одному материалу.
нако на порядок меньше, чем в углеродных композитах, рекомендованных для реактора ИТЭР).
W-Re. Амплитуды первых двух пиков (при температурах ~ 450 и 650 К) в ТДС W-Re сплавов производства Plansee много больше, чем в ТДС PolyW, что свидетельствует о существенно больших концентрациях соответствующих дефектов в сплавах W-Re. В ТДС образцов W-Re был зарегистрирован отсутствующий в ТДС PolyW высокотемпературный пик при Т ~ 850 К. На рис. 6 приведены зависимости от дозы облучения захвата дейтерия в образцы W-25Re сплава производства ГИРЕДМЕТ и PolyW, предварительно отжигавшиеся в вакууме при 1500 К, и не отжигавшиеся образцы W-Re сплавов Plansee. Захват дейтерия в W-Re материалы производства Plansee больше, чем в PolyW. Разница особенно выражена в области малых доз облучения, где она составляет порядок величины. Высокотемпературный отжиг W-Re сплавов производства Plansee приводит к уменьшению накопления дейтерия в ~ 1.5 раза, поэтому отсутствие отжига не является причиной наблюдавшегося различия в накоплении. Разница в захвате в материалы Plansee с примесью рения в 1, 5 и 10% несущественна (рис. 6). W-25%Re, произведенный в ГИРЕДМЕТ, захватывает количество дейтерия, существенно меньшее, чем W-Re сплавы производства Plansee, и близкое к захвату в PolyW. Таким образом, захват дейтерия в сплавы вольфрама и рения разной микроструктуры оказывается различным, а в сплавы одной микроструктуры, но с разным содержанием рения практически одинаковым. Поэтому более высокий в сравнении с PolyW захват в W-Re сплавы производства Plansee обусловлен
3
а юи d ° £ р ё С (о
1
с * 11 I 10"
О®
V
¥ 3» f Jr , - " *
PolyW
г f 0 w-1Re
¡Иг Plansee ' ® W-5Re
l* W-10R6
ГИРЕДМЕТ а W 25 Re
10й 10я 10" Дозе облучения, D/m2
Рис. 6. Количество дейтерия, захваченного в PolyW, сплавы W-Re с 1, 5 и 10 % содержания Re (производства Plansee), и W-25%Re (ГИРЕДМЕТ). в зависимости от дозы облучения ионами D3+ с Е0=200 эВ/D. Линии проведены для упрощения восприятия.
структурой материалов, а не наличием в них примеси рения.
Был обнаружен интересный эффект изменения структуры W-Re сплавов производства Plansee после отжига в вакууме при температуре 1500 К. Отжиг не приводил к укрупнению размеров кристаллитов. Вместо этого происходили диффузия атомов W и Re в полости и заполнение их кристаллитами с характерным размером ~0.1 мкм. Преимущественной диффузии компонент сплава не наблюдалось. Заполнение полостей материалом происходило медленнее при большем содержании Re в сплаве. Облучение W-Re сплавов ионами дейтерия энергии 200 эВ приводило к тому же результату, что и отжиг материала. Туннельная микроскопия срезов образцов показала, что после облучения W-5%Re ионами дейтерия дозой 1024 D/m2 и энергией 200 эВ/D полости оказались заполненными материалом в области зоны облучения на глубине до нескольких сотен микрон. Последнее может быть проявлением дальнодействия при ионном облучении.
С ростом дозы облучения W-Re сплава (сопровождавшемся заполнением полостей в материале) происходило уменьшение пика в ТДС при 850 К, тогда как амплитуды остальных пиков в ТДС возрастали. Это позволило связать пик при 850 К с наличием полостей в материале, а не с примесью рения. Таким образом, примесь рения, которая появится в вольфрамовом ОПМ термоядерного реактора в результате трансмутации вольфрама, сама по себе не будет оказывать выраженного влияния на накопление изотопов водорода. В случае использования легированных Re вольфрамовых ОПМ накопление изотопов водорода будет определяться концентрациями в них дефектов кристаллической структуры.
Четвертая глава посвящена экспериментальному исследованию проницаемости вольфрамовых фольг при облучении ионами дейтерия. Для проведения исследований проницаемости фольг при ионном облучении автором была разработана и отлажена установка PERMEX, позволяющая проводить исследования проницаемости мембран с толщиной 25 мкм - 1 мм при облучении моноэнергетичным пучком ионов с массой 1^-20 а.е.м. в диапазоне энергий 200 эВ 7 кэВ при температурах 290-н1273 К. В установке реализована возможность чистки обратной поверхности мембраны ионами аргона. Схема установки приведена на рис. 7.
а в
Рис. 7 Схема установки PERMEX: 1 - ионный источник, 2 - магнитный масс-сепаратор, 3 - отклоняющие пластины, 4 - электростатические линзы, 5 - набор сменных диафрагм, 6 - высоковольтные изоляторы, 7 - образец, 8 - прогреваемая область, 9 - калибровочные течи, 10 - квадрупольный масс-анализатор, 11 -затвор,
12 - ионная пушка
Исследуемый образец (7) разделяет два высоковакуумных объема. После разделения в масс-сепараторе (2) ионный пучок попадает в объем А. Расположенная в этом объеме система фокусировки ионного пучка, состоящая из восьми пар отклоняющих пластин (3), цилиндрических электростатических линз (4) и набора сменных диафрагм (5) формирует пучок, попадающий на образец (7). В объеме В с помощью квадрупольного масс-анализатора QMG 422 Preiffer (10) осуществляется регистрация проникающего через мембрану потока водорода. Высокая чувствительность масс-анализатора к водороду и деитерию (~ Ю-12 Па) позволяет исследовать подобные вольфраму мембраны с низким коэффициентом проницаемости F/F0 (отношением проникающего через мембрану потока к падающему потоку) при облучении ионами изотопов водорода. Для калибровки сигнала квадрупольного масс-анализатора использован набор из трех калибровочных дейтериевых течей (9) 1.810"13 моль/с, 1.9-10"12 моль/с и 8.0-10"11 моль/с и управляемый натека-тель М200 MKS, позволяющий получать поток калибровочного газа в диапазоне 1-100% от 1.5107 моль/с. При малом проникающем потоке для снижения погрешности регистрации скорость откачки объема может быть уменьшена с помощью контролируемого затвора (11). На держатель мишени, изолированный от земли с помощью двух высоковольтных изоляторов (6), может подаваться тормозящий потенциал до 5 кВ, что позволяет облу-
чать мембрану низкоэнергетичными ионами. Ионная пушка (12) служит для чистки обратной стороны мембраны потоком ~ Ю'Ъ/м2 ионов Аг+ с энергией 1+3 кэВ. Держатель мишени помещен в нагреватель САИВОЫТ, который обеспечивает длительное поддержание заданной температуры в диапазоне 290-1273 К. Мишень, разделяющая два вакуумных объема, уплотняется прокладками из золота. Камеры А к В имеют раздельные системы откачки. После недельного обезгаживания давление остаточного газа составляет менее чем 5107 Па в камере А и -2107 Па в камере В. При температуре мишени равной 973 К рабочее давление в этих камерах составляет 1-104 Па и 510"7 Па соответственно. Более высокое давление в камере А обусловлено значительным потоком рабочего газа из ионного источника.
Мишень из поликристаллической вольфрамовой фольги чистоты 99.98 весовых процентов толщиной 50 мкм производства фирмы Р1ашее Ав (\V-P1) облучалась молекулярными ионами с энергией 200 эВЛ) и плотностью потока ~ 1017 0/м2с. Предварительный высокотемпературный отжиг образцов не проводился. Анализ методом ядерных реакций, проведенный до экспериментов, показал присутствие на поверхности вольфрама кислорода, соответствующего оксидной пленке \У02 толщиной ~ 4 нм, и около Ю20/м2 атомов углерода. Размер зерен кристаллитов в фольге 1- 5 мкм. Измерения проницаемости фольги проводились в температурном интервале 823+1023 К. От образца к образцу различия в величине потока проницаемости составляли не более 30 %, в пределах одного образца - не более 10%.
Типичную для температур ниже 973 К зависимость проникающего потока от времени можно разделить на три участка: некоторое время после начала облучения проникающий поток отсутствует, затем следует участок роста проникающего потока, после чего поток выходит на стационар. По времени задержки появления проникающего сигнала была произведена оценка эффективного коэффициента диффузии Ц,^ дейтерия в вольфрамовой фольге согласно
где Ь - толщина мембраны, т - разница во времени между началом облучения и точкой пересечения касательной к зависимости нарастающего потока
от времени и временной оси. Найденные значения Ц,^ существенно меньше полученных для вольфрама, насыщенного протием при контакте поверхности с газообразным протием [1]. Это означает, что в интервале температур 823-1023 К в исследовавшееся фольге существуют ловушки водорода, замедляющие процесс переноса. Наличие высокоэнергетичных ловушек подтверждается термодесорбционными измерениями захвата в данную вольфрамовую фольгу. На рис. 8 приведена зависимость стационарного проникающего потока от температуры мишени для двух образцов. Поскольку поток ионов на мишень был в рассматриваемых случаях одинаков, на графике отображен коэффициент проницаемости Р/Г^. Облучение образца а (рис. 8) проводилось без чистки обратной стороны мембраны. В диапазоне температур 875-925 К характерная величина проникающего через мембрану потока составляет ~ 5-10"4 Ро. Чистка обратной стороны мембраны (образец б), приводит к резкому увеличению проницаемости. После чистки в рассмотренном диапазоне температур проницаемость образца остается в 4-5 раз выше, чем образца, обратная сторона которого не подвергалась чистке. Увеличение проницаемости после чистки обратной поверхности мембраны может быть объяснено
удалением поверхностных примесей, которые являются эффективным барьером для поникающего потока, а также созданием вследствие ионного облучения каналов облегченного выхода дейтерия из материала в приповерхностном слое обратной стороны мишени или обеими причинами
I. Я. РгаиепГеИег, 1оигп. оГ уас. яаепсе & (есЬпо^у, 6 (1968) 388-392
0,01:
а
• без чистки обратной стороны о с чисткой обратной стороны мембраны ---_ ЬЗ
1Е-3-
■&
1Е-4 1
05
1.10 1000/т к'
1,15
Рис. 8. Зависимость эффективности проницаемости от температуры- закрашенные кружки - без чистки обратной стороны мембраны, открытые - после чистки обратной стороны мембраны Ео=200 эВЛ>,
г. ^ ,п|7 г,, 7
При использовании в термоядерном реакторе вольфрамовых покрытий примесный барьер на границе вольфрам-подложка может отсутствовать. Поэтому оценки потоков изотопов водорода, проникающих через вольфрамовые покрытия, сделанные на основании измерения проницаемости без удаления примесей с обратной поверхности мембраны могут давать заниженные результаты.
Основные результаты работы
)) Путем компьютерного моделирования
- показано, что осаждение тонких углеводородных пленок на поверхности вольфрама приводит к более чем двукратному увеличению коэффициента захвата ионов водорода низкой энергии,
- определена энергетическая зависимость коэффициента внедрения водорода в вольфрам, покрытый углеродными пленками разной толщины,
- обнаружено немонотонное распределение по глубине дейтерия, внедренного в вольфрам, покрытый слоем легкой примеси.
2) Экспериментальное исследование и компьютерное моделирование отражения дейтерия низких энергий от ниобиевой мишени показало необходимость учета рельефа поверхности при определении коэффициентов внедрения дейтерия в материал с большим атомным номером.
3) Сравнительное исследование захвата водорода в поликристаллический (PolyW) и плазменно-напыленный (PSW) вольфрамовые материалы показало существенно (в 4-5 раз) больший захват дейтерия в PSW.
4) В термодесорбционном спектре PSW зарегистрирован высокотемпературный (при Т-1050 К) пик, что должно быть учтено при разработке процедуры удаления трития из обращенных к плазме покрытий из этого материала.
5) Установлено, что захват дейтерия в легированный (до 1-10 % ) рением вольфрам не зависит от процентного содержания Re, а определяется структурой материала.
6) Обнаружен эффект залечивания микрополостей в объеме сплавов W-Re при их облучении ионами дейтерия низких энергий.
7) Спроектирована, собрана и отлажена установка PERMEX для измерения проницаемости металлических мембран с малым коэффициентом проницаемости при облучении ионами водорода.
8) Впервые получены данные о проницаемости дейтерия через вольфрамовые фольги при ионном облучении в диапазоне температур 823-1023 К.
9) Установлено, что ионная чистка обратной поверхности вольфрамовой мембраны приводит к 4-5 кратному росту проникновения дейтерия.
Список публикаций
1) A.V. Golubeva, V.A. Kurnaev, A.A. Evanov, D.V. Levchuk, A.A.Pisarev, N.N.Trifonov, "Influence of Surface Composition and the Angle of Incidence on Trapping of eV Deuterium Ions" // J. Nucl. Mater., 287-290(2001) 11031106.
2) Голубева A.B., Еванов А.А., Курнаев B.A., Левчук Д.В. "Использование гетероядерных ионов ArD+ для одновременного исследования отражения дейтерия и контроля состояния поверхности облучаемой мишени" // Материалы 15-ой международной конференции по взаимодействию ионов с поверхностью, Звенигород 27-31 августа 2001 г., т. 1, с.240-242.
3) A.V. Golubeva, Е.А. Gridneva, А.А. Evanov, D.V. Levchuk, N.N. Koborov, V.A. Kurnaev, N.N. Trifonov, V.V. Vaitonis, A.V. Zhuravlev, "Target surface microrelief influence on backscattering and sputtering under keV ion irradiation" //19 Internat. Conf of Atomic collision in Solids, Paris, France 29.07-3.08 2001 Book of abstracts, p. 174.
4) Golubeva .A.V., Eanov A.A. Koborov N.N., Kurnaev V.A,.Levchuk D.V, Levchuk S.S .Trifonov N.N., "Surface microrelief influence on hydrogen interaction with materials" // Hydrogen and Helium Recycling at Plasma Facing Materials, Kluwer Academic Publishes. (2002) 57-72.
5) Голубева A.B., Еванов A.A., Курнаев B.A., Левчук Д.В. "Влияние тонких инородных слоев на поверхности обращенных к плазме материалов на захват и отражение водорода" // Тезисы докладов XXXII международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами, Москва, 27-29 июня 2002 г., С. 88.
6) Голубева А.В., Майер М. "Установка для исследования стимулированной ионным облучением проницаемости изотопов водорода через вольфрам" // Сборник трудов на научной сессии МИФИ (2003) т. 4, с. 84-85.
7) Голубева А.В, Курнаев В.А, Левчук Д.В., "О возможности измерения коэффициентов рекомбинации изотопов водорода на поверхности металлов" // Тезисы докл. XVI Международной конференции по взаимодействию плазмы с поверхностью, Звенигород, 25-29 августа 2003 г, Т2 с.340.
8) Golubeva A.V, Kurnaev V.A, Levchuck D.V, Trifonov N.N., "Influence of thin alien layers on hydrogen reflection and trapping by PFM" // J. Nucl. Mater. 313-316 (2003) 219-222.
9) Голубева A.B., Огородникова О. В, Майер М., Рот И. "Уменьшение пористости вольфрама с добавкой рения под действием облучения низ-коэнергетичными ионами дейтерия'7/ Сборник трудов на научной сессии МИФИ (2004) т. 4, с. 88-89.
10) A.V. Golubeva, V.A. Kurnaev, M.Mayer, J.Roth "Hydrogen retention in plasma-sprayed tungsten" in "Hydrogen in matter: A Collection from the Papers Presented at the Second International Symposium on Hydrogen in Matter (ISOHIM)", AIP Conference Proceedings Vol. 837 (2006), pp. 12-21
11) A.V. Golubeva, M. Mayer, J. Roth, V. A. Kurnaev, О. V. Ogorodnikova, "Hydrogen retention in tungsten doped with rhenium" // Book of Abstracts of 17-th conference on Plasma Surface Interactions (PSI-17), Hefei, China, May 2006, p. 283.
Подписано в печать/^ ^ Заказ ^Г^/ Тираж 100 экз. Типография МИФИ. Каширское шоссе,31
H 8425wtír
Оглавление.
Введение.
Глава 1. Обзор литературы.
1.1. ОПМ реактора ИТЭР.
1.2. Опыт использования вольфрама в токамаках.
1.2.1. Загрязнение плазмы тяжелой примесью.
1.2.2. Устойчивость вольфрамовых материалов к тепловым нагрузкам. Механические свойства материалов.
1.2.3. Накопление изотопов водорода.
1.3. Взаимодействие ионов водорода с металлом.
1.4. Взаимодействие ионов водорода с вольфрамом.
1.4.1. Отражение.
1.4.2. Захват водорода в вольфрам.
1.4.3. Проницаемость вольфрама при взаимодействии с водородом.
Глава 2. Влияние состояния поверхности на взаимодействие водорода с материалами с большим массовым числом.
2.1. Код SCATTER.
2.2. Влияние углеводородных пленок на поверхности вольфрама на внедрение водорода.
2.3. Влияние шероховатости поверхности на взаимодействие дейтерия с материалом с большим атомным номером.
2.3.1. Описание установки «Медион-2».
2.3.2. Экспериментальная методика определения коэффициента захвата дейтерия.
2.3.3. Описание экспериментов.
2.3.4. Обсуждение результатов экспериментов и компьютерного моделирования.
2.4. Выводы к главе 2.
Глава 3. Термодесорбционные исследования захвата дейтерия в вольфрамовые материалы.
3.1. Экспериментальная часть.
3.1.1. Описание экспериментальной установки и условий эксперимента.
3.1.2. Описание экспериментов. Экспериментальная методика.
3.1.3. Исследовавшиеся материалы.
3.2. Экспериментальные результаты и их обсуждение.
3.2.1. Поликристаллический и монокристаллический вольфрам.
3.2.2. Плазменно-напыленный вольфрам.
3.2.3. Вольфрам, легированный рением.
3.3. Выводы к главе 3.
Глава 4. Проницаемость вольфрама при облучении ионами дейтерия.
4.1. Экспериментальная часть.
4.1.1. Описание экспериментальной установки.
4.1.2. Описание экспериментов.
4.1.3. Материалы и образцы.
4.2. Апробация установки в экспериментах с никелевыми мембранами.
4.3. Проницаемость вольфрама при ионном облучении.
4.3.1. Задержка появления проникающего потока.
4.3.2. Эффективный коэффициент диффузии.
4.3.2. Влияние температуры на проницаемость.
4.3.3. Влияние чистки обратной поверхности на проницаемость.
4.4. Выводы к главе 4.
Основные результаты работы:.
Список публикаций автора по теме диссертации.
Благодарности.
Список сокращении.
ОПМ- материал (материалы), обращенный (обращенные) к плазме. ТДС - термодесорбционный спектр. ТЯР - термоядерный реактор.
ИТЭР - международный экспериментальный термоядерный реактор.
NRA - метод ядерных реакций.
QMS - квадрупольный масс-анализатор.
СЭМ - сканирующий электронный микроскоп.
SCW - монокристаллический вольфрам.
PolyW - поликристаллический вольфрам.
W-%Re - вольфрам с добавкой рения.
PSW - плазменно-напыленный вольфрам.
VPSW - плазменно-напыленный вольфрам, осажденный в вакууме.
IPSW - плазменно-напыленный вольфрам, осажденный в атмосфере инертного газа.
Актуальность работы.
Сохранение цивилизации западного типа не в последнюю очередь зависит от того, удастся ли человечеству в ближайшие 30-50 лет обеспечить себя источниками энергии, которые компенсировали бы истощение мировых запасов ископаемого топлива и одновременный рост энергопотребления.
Термоядерный синтез - весьма вероятный источник энергии недалекого будущего человечества. Международный термоядерный экспериментальный ректор (ИТЭР) - совместный проект России, стран Европы, США, Канады, Индии и Китая -призван продемонстрировать возможность получения энергии в управляемой термоядерной реакции. В июне 2005 года, после многолетних споров о выборе места строительства, было подписано соглашение о постройке реактора в г. Кадараш, Франция. Согласно оценкам, постройка реактора займет не менее десяти лет, и порядка пяти лет потребуется на отладку установки до получения управляемой реакции. Разработка проекта реактора ИТЭР считается завершенной, однако на деле осталось большое количество так и не решенных вопросов, связанных с функционированием реактора - вопросов, ответы на которые должны быть найдены до начала определенных этапов строительства.
Множество вопросов связано со взаимодействием изотопов водорода с конструкционными материалами реактора, включающим в себя множество процессов, таких как отражение и внедрение, накопление топлива в материале, проникновение частиц топлива через обращенные к плазме материалы (ОПМ) и т.д. Знание же параметров проницаемости и накопления радиоактивного изотопа водорода - трития в материалах дивертора и первой стенки особенно важно в связи с требованиями радиационной безопасностью реактора [1].
Задача оценки накопления водорода в обращенных к плазме материалах не проста. Предполагается, что в реакторе ИТЭР (по крайней мере, на этапе запуска и отладки) в качестве ОПМ будут использоваться графит, бериллий и вольфрам: бериллий - как материал для покрытия первой стенки, углерод и вольфрам - в диверторе [2].
Эксперименты с тритием осложнены из-за его радиоактивности. Поэтому оценки накопления трития в материалах делаются в большинстве своем на основании модельных экспериментов с протаем и дейтерием в предположении, что изотопический эффект мал. Использование дейтерия в качестве рабочего газа упрощает выделение результата взаимодействия исследуемого изотопа с водородом, поскольку протий содержится в большинстве материалов и является основной компонентой остаточного газа в высоковакуумных установках.
На сегодняшний день получено большое количество данных по взаимодействию изотопов водорода с вольфрамом. При этом ряд аспектов остается мало изученным, или вовсе не исследованным. Процессы взаимодействия водорода с материалами ТЯР во многом определятся состоянием и составом поверхности. В условиях распыления, миграции и переосаждения ОПМ наблюдается рост различных пленок на поверхностях материалов. Например, в установке ASDEX при использовании в качестве ОПМ вольфрама и углерода на поверхности вольфрама наблюдался рост углеводородных пленок, вследствие чего накопление водорода в этих областях возрастало на порядок, причем водород захватывался именно в составе углеводородных пленок. Химически активные примеси (кислород, углерод) на поверхности металла обычно играют роль барьера, уменьшающего выделение содержащегося в материале водорода. Влияние инородных покрытий на взаимодействие водорода с материалами остается фрагментарно изученным.
Внушительное количество данных по взаимодействию изотопов водорода с вольфрамом собрано, в основном, в экспериментах с монокристаллическим или поликристаллическим вольфрамом. В диверторе реактора ИТЭР вольфрамовое покрытие площадью ~ 100 м2 будет принимать на себя внушительные потоки энергии (до 20 МВт/м2 в пике нагрузки). Монокристаллический вольфрам не может быть использован в качестве ОПМ по причине невозможности вырастить монокристалл вольфрама соответствующих размеров. Поликристаллический вольфрам обладает не оптимальными термомеханическими свойствами: под действием циклических нагрузок, характерных для дивертора токамака, и в результате эрозии при неустойчивостях плазмы он растрескивается и разрушается. Выходом из ситуации может быть осаждение достаточно толстых (сотни мкм) покрытий из вольфрама. Одним из способов создания вольфрамового покрытия с улучшенными 6 термомеханическими свойствами [3, 4] является набрызгивание на подложку капель металла, расплавляющегося в плазменной струе (в дальнейшем для краткости процесс именуется плазменным напылением). Имеющиеся данные об удержании водорода в плазменно-напыленном вольфраме фрагментарны и ограничены двумя работам, противоречивыми в некоторых аспектах.
Открытым вопросом накопления водорода в вольфраме является и влияние примеси рения на захват водорода вольфрамовыми материалами. Рений может быть добавлен в вольфрам в процессе изготовления с целью улучшения механических свойств этого хладноломкого материала. Кроме того, рений будет образовываться в материале в результате трансмутации вольфрама под действием нейтронного облучения. Исследований влияния примеси рения на захват водорода вольфрамом ранее не проводилось.
Проникновение изотопов водорода через вольфрам вызывает особый интерес в связи с радиационной безопасностью установки. Проницаемость вольфрама при контакте с газообразным водородом изучена относительно широко, данные же о проницаемости при облучении ионами водорода ограничиваются в основном температурным интервалом 610-823 К. Вопрос влияния состояния поверхностей на проницаемость вольфрама при облучении ионами изотопов водорода остается фактически неисследованным.
Вышесказанное предопределило цель настоящей работы и решаемые при этом задачи. А именно: цель работы заключалась в исследовании захвата дейтерия, его выделения при прогреве и проницаемости вольфрама при взаимодействии с вольфрамом ионов дейтерия, а основные задачи работы включали в себя:
- исследование влияния состояния поверхности на внедрение ионов изотопов водорода в материал с большим атомным номером,
- сравнительное исследование захвата дейтерия различными конструкционными вольфрамовыми материалами (монокристаллическим вольфрамом, поликристаллическим вольфрамом, плазменно-напыленным вольфрамом, вольфрамом с добавками рения),
- исследование проницаемости вольфрама при облучении ионами дейтерия и разработку необходимой для этого установки.
На защиту выносятся следующие результаты, содержащие научную новизну:
1) Обнаруженное при компьютерном моделировании существенное влияние тонких углеводородных пленок на поверхности вольфрама на отражение и внедрение ионов водорода.
2) Продемонстрированная на примере отражения дейтерия низких энергий необходимость учета рельефа поверхности при определении коэффициентов внедрения дейтерия в материал с большим атомным номером.
3) Данные о захвате дейтерия в различные вольфрамовые материалы в широком диапазоне доз и температур облучения, свидетельствующие о существенном отличии захвата водорода в плазменно-напыленный вольфрам от захвата в поликристаллический и монокристаллический вольфрам.
4) Результаты впервые проведенного исследования влияния примеси рения в вольфраме на захват ионов дейтерия и обнаруженный при этом эффект «залечивания» микрополостей при ионном облучении.
5) Конструкция и результаты наладки установки для исследования проницаемости металлических мембран с низким коэффициентом проницаемости при облучении пучком ионов и с возможностью ионной чистки обратной стороны мембраны.
6) Впервые экспериментально измеренная в интервале температур 823-^-1023 К проницаемость мембран из поликристаллического вольфрама при облучении ионами дейтерия.
Достоверность и обоснованность результатов работы базируется на применении адекватных средств проведения и контроля условий экспериментов, воспроизводимости результатов при повторении экспериментов, сравнении с результатами других исследователей.
Научная и практическая значимость работы.
Результаты проведенных экспериментальных исследований и компьютерного моделирования:
• позволяют уточнить требования к процедуре удаления трития из элементов термоядерного реактора, покрытых плазменно-напыленным вольфрамом: а именно указывают на необходимость проводить обезгаживание при температуре -1000 К,
• дают возможность определить параметры накопления топлива в обращенных к плазме элементах термоядерных установок, покрытых плазменно-напыленным вольфрамом, в зависимости от дозы облучения и температуры поверхности,
• показывают, что примесь рения не влияет на захват водорода в вольфраме, а захват в вольфрам, легированный рением, определяется структурой материала.
Разработанная установка позволяет:
• измерять проникновение водорода через металлы с низким коэффициентом проницаемости при ионном облучении и с возможностью ионной чистки обратной поверхности мембраны,
• определять (в сочетании с результатами термодесорбционных измерений и моделирования) концентрации в материалах ловушек водорода различных типов, а также коэффициенты рекомбинации водорода на поверхностях металлических мембран в широком диапазоне температур.
Апробация работы.
Основные результаты диссертационной работы были представлены на десяти международных конференциях и симпозиумах, двух российских школах молодых специалистов, двух научных сессиях МИФИ:
• Научных сессиях МИФИ 2003, 2004,
• Международных конференциях по взаимодействию плазмы с поверхностью PSI-14, 2000, PSI-15, 2002, PSI-17, 2006,
• Международной конференции по атомным столкновениям в твердом теле ICACS-19, 2001, Париж, Франция,
• Симпозиуму по рециклингу водорода в обращенных к плазме материалах HW-10, 2001, Чикаго, США,
• Международных конференциях по взаимодействию ионов с поверхностью ISS-2001 и ISS-2003, Звенигород, Россия,
• XXXII международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами, 2002, Москва,
• Международном симпозиуме по водороду в веществе ISOHIM-2, 2005, Упсала, Швеция,
• Школе-семинаре «Фундаментальные проблемы приложений ФНТП», 2005, Шотозеро, Карелия,
• Симпозиуме по изотопам водорода HW-8, 2006, Хуаньшань, Китай,
• Международной школе молодых ученых и специалистов «Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами: методы исследования», 2006, Урозеро, Карелия.
Основное содержание диссертации опубликовано в 11 печатных работах. Их список приведен в конце диссертации.
Основные результаты работы:
1. Путем компьютерного моделирования
- показано, что осаждение тонких углеводородных пленок на поверхности вольфрама приводит к более чем двукратному увеличению коэффициента захвата ионов водорода низкой энергии,
- определена энергетическая зависимость коэффициента внедрения водорода в вольфрам, покрытый углеродными пленками разной толщины,
- обнаружено немонотонное распределение по глубине дейтерия, внедренного в вольфрам, покрытый слоем легкой примеси.
2. Экспериментальное исследование и компьютерное моделирование отражения дейтерия низких энергий от ниобиевой мишени показало необходимость учета рельефа поверхности при определении коэффициентов внедрения дейтерия в материал с большим атомным номером.
3. Сравнительное исследование захвата водорода в поликристаллический (PolyW) и плазменно-напыленный (PSW) вольфрамовые материалы показало существенно (в 4-5 раз) больший захват дейтерия в PSW.
4. В термодесорбционном спектре PSW зарегистрирован высокотемпературный (при Т~1050К) пик, что должно быть учтено при разработке процедуры удаления трития из обращенных к плазме покрытий из этого материала.
5. Установлено, что захват дейтерия в легированный (до 1-10 % ) рением вольфрам не зависит от процентного содержания Re, а определяется структурой материала.
6. Обнаружен эффект залечивания микрополостей в объеме сплавов W-Re при их облучении ионами дейтерия низких энергий.
7. Спроектирована, собрана и отлажена установка PERMEX для измерения проницаемости металлических мембран с малым коэффициентом проницаемости при облучении ионами водорода.
8. Впервые получены данные о проникновении дейтерия через вольфрамовые фольги при ионном облучении в диапазоне температур 823-1023 К.
9. Установлено, что ионная чистка обратной поверхности вольфрамовой мембраны с толщиной 50 мкм приводит к 4-5 кратному росту проникновения дейтерия.
Список публикаций автора по теме диссертации.
1. A.V. Golubeva, V.A. Kurnaev, A.A. Evanov, D.V. Levchuk, A.A.Pisarev, N.N.Trifonov, "Influence of Surface Composition and the Angle of Incidence on Trapping of eV Deuterium Ions" // J. Nucl. Mater., 287-290 (2001) 1103-1106.
2. Голубева A.B., Еванов A.A., Курнаев B.A., Левчук Д.В. "Использование гетероядерных ионов ArD+ для одновременного исследования отражения дейтерия и контроля состояния поверхности облучаемой мишени" // Материалы 15-ой международной конференции по взаимодействию ионов с поверхностью, Звенигород 27-31 августа 2001 г., т. 1, с.240-242.
3. A.V. Golubeva, Е.А. Gridneva, А.А. Evanov, D.V. Levchuk, N.N. Koborov, V.A. Kurnaev, N.N. Trifonov, V.V. Vaitonis, A.V. Zhuravlev, "Target surface microrelief influence on backscattering and sputtering under keV ion irradiation" // 19 Internat. Conf of Atomic collision in Solids, Paris, France 29.07-3.08 2001 Book of abstracts, p. 174.
4. Golubeva .A.V., Eanov A.A. Koborov N.N., Kurnaev V.A,.Levchuk D.V, Levchuk S.S ,Trifonov N.N., "Surface microrelief influence on hydrogen interaction with materials" // Hydrogen and Helium Recycling at Plasma Facing Materials, Kluwer Academic Publishes. (2002) 57-72.
5. Голубева A.B., Еванов A.A., Курнаев B.A., Левчук Д.В. "Влияние тонких инородных слоев на поверхности обращенных к плазме материалов на захват и отражение водорода" // Тезисы докладов XXXII международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами, Москва, 27-29 июня 2002 г., С. 88.
6. Голубева А.В., Майер М. "Установка для исследования стимулированной ионным облучением проницаемости изотопов водорода через вольфрам" // Сборник трудов на научной сессии МИФИ (2003) т. 4, с. 84-85.
7. Голубева А.В, Курнаев В.А, Левчук Д.В., "О возможности измерения коэффициентов рекомбинации изотопов водорода на поверхности металлов" // Тезисы докл. XVI Международной конференции по взаимодействию плазмы с поверхностью, Звенигород, 25-29 августа 2003 г, Т2 с.340.
8. Golubeva A.V, Kurnaev V.A, Levchuck D.V, Trifonov N.N., "Influence of thin alien layers on hydrogen reflection and trapping by PFM" // J. Nucl. Mater. 313-316 (2003) 219-222.
9. Голубева A.B., Огородникова О. В, Майер М., Рот И. "Уменьшение пористости вольфрама с добавкой рения под действием облучения низкоэнергетичными ионами дейтерия"// Сборник трудов на научной сессии МИФИ (2004) т. 4, с. 8889.
10. A.V. Golubeva, V.A. Kurnaev, M.Mayer, J.Roth "Hydrogen retention in plasma-sprayed tungsten" in "Hydrogen in matter: A Collection from the Papers Presented at the Second International Symposium on Hydrogen in Matter (ISOHIM)", AIP Conference Proceedings Vol. 837 (2006), pp. 12-21
11. A.V. Golubeva, M. Mayer, J. Roth, V. A. Kurnaev, О. V. Ogorodnikova, "Hydrogen retention in tungsten doped with rhenium" // Book of Abstracts of 17-th conference on Plasma Surface Interactions (PSI-17), Hefei, China, May 2006, p. 283.
Благодарности.
В заключение мне бы хотелось выразить признательность: Сотрудникам кафедры 21 «Физика плазмы» МИФИ:
B.А. Курнаеву - за руководство, за помощь и советы, и за вдохновляющий пример. А. Еванову за обучение работе на установке «Медион-2».
C. Левчук за исследование поверхностей образцов на микроскопе.
Н. Н. Трифонову за консультации при использовании программы SCATTER. А.А. Писареву и И. В. Визгалову - за консультации.
Сотрудникам научной группы В. А. Курнаева и всему коллективу кафедры - за неповторимую дружественную атмосферу, которая и определила выбор мной специальности.
Сотрудникам отдела материаловедения Института Физики Плазмы общества имени Макса Планка:
Руководителю подотдела физики поверхности И. Роту за внимание к моей работе. Моему непосредственному руководителю М. Майеру за то, что у него всегда находилось время и готовность для решения возникающих проблем. Д. В. Левчуку за консультации, постоянную готовность помочь и огромную моральную поддержку, которые невозможно переоценить.
Инженеру отдела материаловедения Б. Плеклу за консультации при разработке установки PERMEX.
Р. Лангу за помощь в сборке установки PERMEX.
П. Матерну за обеспечение питания установки и автоматизацию системы откачки. Е. Дон Жуан де Падро и О. Огородниковой за обучение работе на установке «Hochstromionenquelle».
Т. Шварц-Зелингеру за консультации относительно квадрупольных масс-анализаторов.
Техникам А. Вегхорну и М. Шузейдеру за помощь при устранении технических неполадок оборудования. Г. Матерн за полировку образцов.
С. Линдигу за помощь в анализе образцов на сканирующем электронном микроскопе.
Ф. Коху и Т. Кёку за осаждение слоев, предохраняющих вольфрам от окисления, и за помощь в проведении экспериментов на установке TESS.
Всему отделу за неизменную доброжелательную готовность помочь.
Моим близким: маме Голубевой В.И и дедушке Голубеву И.Ф, во многом определившим выбор профессии, маме - за поддержку и терпение, и моему мужу
Спицыну А.В. за ожидание, понимание, терпение и поддержку.
1. С.Н. Skinner, G. Federici, "Tritium isues in next step devices", report of Princeton Plasma Physics Laboratory PPPL-3604rev, 2001
2. Technical Basis for the ITER-FEAT Final Design Report, International Atomic Energy Agency (IAEA), Vienna, 2001.
3. K. Tokunaga, N. Yoshida, N. Noda, Y. Kubota, S. Ignaki, R. Sakamoto, T. Sogabe, L. Ploechl // J. Nucl. Mater, Vol. 266-269 (1999), 1224-1229.
4. K. Tokunaga, R.P. Doerner, R. Seraydarian, N. Noda, N. Yoshida, T. Sogabe, T. Kato, B. Schedler // J. Nucl. Mater, Vol. 307-331, (2002), 126-129.
5. G. Federici, J. N. Brooks, D. P. Coster, G. Janeschitz, A. Kukuskhin, A. Loarte, H. D. Pacher, J. Stober and С. H. Wu // J. Nucl. Mater. 290-293 (2001) 260-265.
6. G. Federici et. al, // Nuclear Fusion, Vol. 41 (2001) 1967-2137.
7. H. Okamoto, L.E. Tanner, «Phase Diagrams of Binary Beryllium Alloys», Asm Intl, 1987.
8. G. Federici et. al.// IPP report 9/128 (2001).
9. V. Philipps, A. Pospieszczyk, A. Huber, A. Kirschner, J. Rapp, B. Schweer, P. Wienhold, G. van Oost, G. Sergienko, T. Tanabe et al. // J. Nucl. Mater, 258-263, Part 1, (1998) 858864.
10. D. Naujoks, J. Roth, K. Krieger, G. Lieder and M. Laux, J. Nucl. Mater, Vol. 210, Issues 1-2 (1994) 43-50.
11. K. Krieger, J. Roth, A. Annen, W. Jacob, C. S. Pitcher, W. Schneider, A. Thoma, M. Weinlich and ASDEX Upgrade Team // J. Nucl. Mater, 241-243 (1997) 684-689.
12. K. Ohya, T. Tanabe, M. Wada, T. Ohgo, V. Philipps, B. Unterberg, A. Pospieszczyk, B. Schweer, A. Huber and N. Noda // Nucl. Instr.&Meth. in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms, Vol. 153, Issues 1-4, (1999) 354-360.
13. R. Neu, K. Asmussen, S. Deschka, A. Thoma, M. Bessenrodt-Weberpals, R. Dux, W. Engelhardt, J. C. Fuchs, J. Gaffert, C. Garcfa-Rosales et al. // J. Nucl. Mater, Vol. 241-243, (1997)678-683.
14. K. Krieger, H. Maier and R. Neu, ASDEX Upgrade Team // J. Nucl. Mater, Vol. 266269, (1999), p. 207-216.
15. R. Neu, V. Rohde, A. Geier, K. Krieger, H. Maier, D. Bolshukhin, A. Kallenbach, R. Pugno, K. Schmidtmann, M. Zarrabian and ASDEX Upgrade Team // J. Nucl. Mater, Vol. 290-293, (2001), p. 206-210.
16. A. Tabasso, H. Maier, J. Roth, K. Krieger and ASDEX Upgrade Team // J. Nucl. Mater, Vol. 290-293, (2001), p. 326-330.
17. K. Krieger, A. Geier, X. Gong, H. Maier, R. Neu, V. Rohde and ASDEX Upgrade Team //J. Nucl. Mater, Vol. 313-316, (2003), p. 327-332.
18. K. Krieger, X. Gong, M. Balden, D. Hildebrandt, H. Maier, V. Rohde, J. Roth, W. Schneider and The ASDEX Upgrade Team // J. Nucl. Mater, Vol. 307-313, (2002), p. 139143.
19. M. Laux, W. Schneider, B. Jiittner, S. Lindig, M. Mayer, M. Balden, I. Beilis and B. Djakov // J. Nucl. Mater, Vol. 337-339, (2005), p. 1019-1023.
20. H. Maier and ASDEX Upgrade Team // J. Nucl. Mater, Vol. 335, (2004), p. 515-519.
21. K. Krieger, H. Maier, R. Neu, V. Rohde and A. Tabasso // Fusion Engineering and Design, Vol. 56-57 (2001) p. 189-193.
22. S. Deschka, С. Garcfa-Rosales, W. Hohenauer, R. Duwe, E. Gauthier, J. Linke, M. Lochter, W. Mallener, L. Plochl, P. Rodhammer and A. Salito // J. Nucl. Mater, Vol. 233237, Part 1 (1996), p. 645-649.
23. H. Maier, S. Kotterl, K. Krieger, R. Neu, M. Balden and ASDEX Upgrade-Team // J. Nucl. Mater, Vol. 258-263, Part 1 (1998) p. 921-926.
24. N. Yoshida // J. Nucl. Mater, 266-269 (1999) p. 197-206.
25. R. Pampin, «Tungsten transmutation and resonance self-shielding in PPCS models for the study of sigma-phase formation», UKAEA FUS 525, EURATOM/UKAEA Fusion, 2005.
26. L.R. Greenwood, F.A. Garner, "Transmutation of Mo, Re, W, Hf, and V in various irradiation test facilities and STARFIRE" // J. Nucl. Mater. 212-215(1994) 635.
27. D. Schleufiner, H. Maier, P. Franzen, R. Behrisch, M. Balden, The ASDEX-Upgrade Team, M. Perl, W. Knapp and Chr. Edelmann // J. Nucl. Mater, Vol. 266-269 (1999) p. 1296-1302.
28. D. Hildebrandt, M. Akbi, B. Juttner and W. Schneider // J. Nucl. Mater, Vol. 266-269 (1999), Pages 532-537.
29. E. С, Машкова, В. А. Молчанов, «Применение рассеяния ионов для анализа твердых тел», Энергоатомиздат, Москва, 1995.
30. D. К. Bice, В. L. Doyle // J. Vac. Sci. Technol. A5 (1987) 2311.
31. W. Moeller, J. Roth, "Implantation, retention and release of hydrogen isotopes in solids", in "Physics of plasma-all interaction in controlled fusion" edited by D.E. Post and R. Behrish, 1986.
32. W. Shu, K. Okuno, Y. Hayashi, "Ion-driven permeation of deuterium in metals", Jaeri-M report, 1993.
33. B.A. Курнаев, «Отражение легких ионов от поверхности материалов применительно к проблеме УТС», диссертация на соискание ученой степени доктора физико-матеатических наук, Москва 1992.
34. N.N. Koborov, V.A. Kurnaev, V.M. Sotnikov // J. Nucl. Mater, 128-129 (1984) 691691.
35. A.A. Писарев, «Захват ионов в твердое тело»,Издательство МИФИ, Москва 2003
36. G. Carter, "Termal resolution of desorption energy spectra"// Vacuum 12 (1962) 245254
37. В. M. Oliver, R. Causey, S.A. Maloy//J. Nucl. Mater., 329-333 (2004) 977-981.
38. M. Poon, "Deuterium traping in tungsten materials" // PhD thesises, 2004.
39. A.A. Haasz, J.W. Davis, M. Poon, R.G. Macaulay-Newcombe // J. Nucl. Mater. 258263 (1998) 889-895.
40. A.A. Haasz, M. Poon, R.G. Macaulay-Newcombe, J.W. Davis // J. Nucl. Mater., 290293 (2001) 85-88.
41. A. Van Veen, H.A. Filius, J.D. Vries, K.B. Bijkerk, G.J. Rozing // J. Nucl. Mater. 155157 (1988) 1117-1117.
42. O.V. Ogorodnikova, M. Mayer, J. Roth // J. Nucl. Mater. 290-293 (2001) 459.
43. R.A. Anderl, R.G. Pawelko, S.T. Schuetz // J. Nucl. Mater. 290-293 (2001) 38-41.
44. B. Lipschultz, "Operation of Alcator C-Mod with high-Z plasma facing components and implications", доклад на PSI-17, Китай, май 2006.
45. A.A. Haasz, J.W. Davis // J. Nucl. Mater. 241-243 (1997) 1076.
46. Alimov, V. Kh. and Scherzer, B.M.U., "Deuterium retention and re-emission from tungsten materials" // J. Nucl. Mater Vol. 240 (1996), pp. 75-80.
47. M. Poon, R. G. Macaulay-Newcombe, J. W. Davis and A. A. Haasz // J. Nucl. Mater., 307-311 (2002) 723-728.
48. M. Poon, A.A. Haasz, J.W. Davis, R.G. Macaulay-Newcombe // J. Nucl. Mater., 313316 (2003) 199-203.
49. H. Eleveld, a. Van Veen//J. Nucl. Mater. 212-215 (1994) 1421-1425.
50. H. Iwakiri, K. Morishita, N. Yoshida//J. Nucl. Mater. 307-311 (2002) 135-138.
51. A.A. Haasz, M. Poon, J.W. Davis // J. Nucl. Mater. 266-269 (1999) 520-525.
52. C. Garcfa-Rosales, P. Franzen, H. Plank, J. Roth and E. Gauthier // J. Nucl. Mater. 233237, Part 1,(1996), p. 803-808.
53. V.Kh. Alimov, J. Roth, M. Mayer//J. Nucl. Mater. 337-339 (2005) 619-623.
54. W. Wang, J, Roth, S. Lindug, С. H. Wu, // J. Nucl. Mater. 299 (2001) 124.
55. T. Venhaus, T. Abeln, R. Doerner, R. Causey // J. Nucl. Mater. 290-293 (2001) 505.
56. F.C. Sze, L. Chousal, R.P. Doerner, S. Luckhardt, // J. Nucl. Mater. 266-269 (1999) 1212.
57. S. Nagata, K. Tahkahiro//J. Nucl. Mater. 290-293 (2001) 135-139.
58. H. Eleveld, A. van Veen // J. Nucl. Mater. 191 (1992) 433.
59. S. O'hira, A. Steiner, H. Nakamura, R. Causey, M. Nishi, S. Willims // J. Nucl. Mater. 258-263 (1998) 990-997.
60. R.A. Anderl, R.J. Pawelko, S.T.Schuetz // J. Nucl. Mater. 290-293 (2001) 38.
61. R. Frauenfelder, «Solution and diffusion of Hydrogen in Tungsten» // J. of Vac. Science & Technology, Vol.6, № 3 (1968) 388-392.
62. A.P. Zakharov, V.M. Sharapov, E.I. Evko, Fiz. Khim, Mekh. Mater. 9 (2) (1973) 29.
63. G. Benamati, E. Serra, C.H. Wu // J. Nucl. Mater. 283-287 (2000) 1033.
64. P. Franzen, C. Garcia-Rosales, H. Plank, V.Kh. Alimov // J. Nucl. Mater. 241-243 (1997) 1082-1086.
65. R. A. Causey // J. Nucl. Mater. 300 (2002) 91-117.
66. А. Мазаев и др. // Известия Академии Наук СССР Металлы 6 (1968) 233.
67. R.A. Anderl, D. F. Holland, G. R. Longhurst, R. J. Pawelko, C. L. Trybus, С. H. Sellers //Fus. Technol. 21 (1992) 745-752.
68. M. I. Baskes // J. Nucl. Mater. 92 (1980) 318.
69. M.A. Pick, K. Sonnenberg // J. Nucl. Mater. 131 (1985) 208.
70. D. Levchuk, F. Koch, H. Maier and H. Bolt // J. Nucl. Mater. 328 (2004) 103-106.
71. R.A. Anderl, D. F. Holland, G. R. Longhurst // J. Nucl. Mater. 176-177 (1990) 638-689.
72. R.A. Anderl,R. J. Pawelko, M. R. Hankins, G. R. Longhurst // J. Nucl. Mater. 212-215 (1994) 1416-1420.
73. H. Nakamura, T. Hayashi, M. Nishi // Fus. Technol. 39 (2001) 894-898.
74. H. Nakamura, T. Hayashi, T. Kakuta, T. Suzuki, M. Nishi // J. Nucl. Mater. 297 (2001) 285-291.
75. H. Nakamura, T. Hayashi, M. Nishi, M. Arita, K. Okuno // Fus. Engineering&Design 55 (2001) 513-520.
76. H. Nakamura, W. Shu, T. Hayashi, M. Nishi //J. Nucl. Mater. 313-316 (2003) 679-684.
77. O.V. Ogorodnikova// J. Nucl. Mater. 290-293 (2001) 459-463.
78. H. K. Perkins, T. Noda // J. Nucl. Mater. 71 (1978) 349.
79. D. F. Holland, R. A. Causey, M. L. Sattler // Nucl. Tech., Fusion, 4 (1983) 64.
80. Т. Tanabe, N. Saitoh, Y. Etoh, S. Imoto // J. Nucl. Mater. 103-104 (1981) 483.
81. T. Tanabe, Y. Furuyama, S. Imoto//J. Nucl. Mater. 122-123 (1984) 1563-1567
82. T. Tanabe, Y. Furuyama, S. Imoto, // J. Nucl. Mater. 145-147 (1987) 305.
83. T. Tanabe, M. Takeo, S. Imoto //J. Nucl. Mater. 185 (1991) 286.
84. T. Tanabe, Y. Furuyama, H. Hirano, S. Imoto, // J. Nucl. Mater.128-129 (1984) 641645.
85. A.I. Livshits, M.E. Notkin, A.A Samartsev // J. Nucl. Mater. 170(1990) 74-94.
86. V. Bandurko, K. Ohkoshi, K. Yamaguchi, M. Yamawaki, N. Koborov, V. Kurnaev, D. Levchuk // Vacuum 47, 6-8 (1996) 947-950.
87. D. SchleuBner, Н. Maier, P. Franzen, R. Behrisch, М. Balden, The ASDEX-Upgrade Team, M. Perl, W. Knapp and Chr. Edelmann // J. Nucl. Mater. 266-269, (1999) 1296-1302.
88. N.N. Koborov, A.I. Kuzovlev, V.A. Kurnaev, V.S. Remisovich, N.N. Trifonov // Nucl. Instr. & Meth.B 129 (1997) 5-10.
89. В. Экштайн. «Компьютерное моделирование взаимодействия частиц с поверхностью твердого тела». Москва, Издательство «Мир», 1995 г.
90. В. Хайланд. «Взаимодействие атомов, ионов и молекул низких энергий с поверхностями», Сборник «Взаимодействие заряженных частиц с твердым телом», Москва, «Высшая школа», 1994 г.
91. Фирсов О.Б. // ЖЭТФ 33 (1957) 696
92. Левчук Д. В. «Отражение и захват низкоэнергетичных изотопов водорода при взаимодействии с материалами ТЯР», Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук Москва, 2000 г.
93. Гриднева Е. А., «Молекулярный эффект при взаимодействии водородсодержащих ионов кэвных энергий с веществом», Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук, Москва 2005
94. W.Jacob // Thin Solid Films 326 (1998) 1-42.96. «Приборы и методы диагностики плазмы и поверхности стенок плазменных установок», Энергоатомиздат, 1991г.
95. В. А. Соменков, С. Ш. Шильтитер, "Фазовые превращения водорода в металлах (обзор)", препринт ИАЭ им. Курчатова, Москва, 1978 г.
96. A.I. Livshits, М. Е. Notkin, М. Bacal /FY. of Appl. Phys., Vol 97 No 7 (2002) 41054109.
97. A.A. Evanov, V.A.Kurnaev, D, V. Levchuk, A.A. Pisarev // J. Nucl. Mater. 271-272 (1999)330-332.
98. V.Bandurko, V.A.Kurnaev // Vacuum 44 (1993) 123.
99. W. Eckstein, C. Garcia-Rosales, J. Roth, W. Ottenberger, "Sputtering data", IPP report 9/82, February 1993
100. Gerd Schilling, "High power neutral particle beams for fusion research" // Kerntechnik 16, p. 309.
101. H. H. Anderl, K. L. Bay // J. of Applied Physics, Vol. 46 (1975) 2416.
102. G. Staudenmaier, J.Roth, R. Behrisch et. al. // J. Nucl. Mater, Vol. 84 (1979) p. 149156.
103. H. L. Bay, J. Roth, J. Bohdansky// J. of Applied Physics, Vol. 48 (1977) p.4722.
104. R. Causey, K. Wilson, T. Venhaus, W. R. Wampler // J. Nucl. Mater., 266-269 (1999) 467-471.
105. V. Kh. Alimov, K. Ertl, J. Roth, K. Schmid // J. Nucl. Mater. 290-293 (2001) 389-393108. "Phase Diagrams of Binary Tungsten Alloys ", Ed. S. V. Nagender Naidu, P. Rama Rao, 1991
106. Ф. Шанк, «Структуры двойных сплавов», Металлургия, Москва, 1973
107. E.Y. Ivanov, С. Suryanarayana, B.D. Brvskin // Materials Science and Engineering A251 (1998)255-261.
108. F.H. Froes, B.D. Bryskin, C.R. Clark, C. Suryanarayana, E.G. Baburaj, "Mechanical alloying of W-25 wt.% Re powder" in: B.D. Bryskin (Ed.), Rhenium and Rhenium Alloys, TMS, Warrendale, PA, 1997, pp. 569-583.
109. Ю. В. Мартыненко, «Эффекты дальнодействия при ионной имплантации» // Итоги науки и техники. Пучки заряженных частиц. 19936 т. 7, 82-112.
110. J. Roth, доклад на симпозиуме "Hydrogen in materials 8", 2006, Китай
111. В. Е. Иванов, Е. П. Нечипоренко, JI. Н. Ефименко, М.И. Юрченко, «Защита вольфрама от окисления при высоких температурах», Атомиздат, 1968 г.
112. Т. Nagasaki, R. Yamada, Н. Ohno //J. Vac. Sci. Echnol. A10 (1) (1992) 170.
113. И. H. Бекман, «Математика диффузии», Москва, 1988.
114. G. A. Esteban, A. Perujo, L. A. Sedano and K. Douglas // J. Nucl. Mater. 295-1(2001) 49-56.
115. G. R. Longhurst// J. Nucl. Mater. 212-215 (2001) 1015-1020.
116. R. A. Causey, R. A. Kerst, B.E. Mills //J. Nucl. Mater.(1984) 1547-1552.