Закономерности изменения микроструктуры и распределения ксенона в UO2 при высоком выгорании в условиях ВВЭР тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

о

О

На правах рукописи

004633730

Никитин Олег Николаевич

ЗАКОНОМЕРНОСТИ ИЗМЕНЕНИЯ МИКРОСТРУКТУРЫ И РАСПРЕДЕЛЕНИЯ КСЕНОНА В 1Ю2 ПРИ ВЫСОКОМ ВЫГОРАНИИ В

УСЛОВИЯХ ВВЭР

Специальность: 01.04.07 - физика конденсированного состояния

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

1 О ИЮН 2010

Ульяновск-2010

004603780

Работа выполнена в ОАО «Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов» (ОАО «ГНЦ НИИАР»)

Научный руководитель: доктор физико-математических наук,

Крюков Федор Николаевич

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор

Лиханский Владимир Валентинович

доктор физико-математических наук, профессор

Светухин Вячеслав Викторович

Ведущая организация: ОАО "Институт реакторных материалов"

Защита диссертации состоится « 17 » июня в 10 часов на заседании диссертационного совета Д 212.278.01 при ГОУ ВПО Ульяновский государственный университет по адресу: г. Ульяновск, ул. Набережная реки Свияги, 106, корп.1, ауд.703.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке Ульяновского государственного университета, с авторефератом на сайте вуза www.uni.ulsu.ru.

Автореферат разослан « У » мая 2010 г.

Отзывы на автореферат просим направлять по адресу: 432000, г. Ульяновск, ул. Л. Толстого, 42, Ульяновский государственный университет, Управление научных исследований.

Ученый секретарь диссертационного совета, к.ф.-м.н.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Диоксид урана в виде спечённых таблеток используется в качестве топлива в ядерных энергетических реакторах на тепловых нейтронах. Эффективность использования топлива определяется уровнем достигнутого выгорания иОг, и его повышение является одной из актуальных задач ядерной энергетики. Современные конструкции тепловыделяющих элементов (твэлов) реакторов с водой под давлением типа ВВЭР должны обеспечивать выгорание более 70 МВт-сут/кг и. При изменении условий эксплуатации требубтся определение допустимых пределов работоспособности элементов активной зоны в стационарных, переходных и аварийных режимах. Ядерное топливо представляет собой такой компонент реактора, состояние и свойства которого изменяются при эксплуатации наиболее динамично. Повышение выгорания топлива инициирует физические процессы, которые обусловливают не только количественное изменение его характеристик, но и качественно новое его состояние, не наблюдавшееся ранее при проектном выгорании. Поэтому определение допустимых пределов работоспособности твэлов при повышении выгорания основывается на глубоком изучении процессов, происходящих в топливе, и их влиянии на состояние твэлов.

Два основных фактора определяют состояние высоковыгоревшего топлива энергетических реакторов на тепловых нейтронах: реструктуризация в низкотемпературной внешней области топливного сердечника и накопление газообразных продуктов деления. При увеличении среднего по радиусу твэла выгорания выше 40 МВт-сут/кг и начинается реструктуризация топлива во внешней кольцевой области таблетки - образование пористой и мелкозернистой зоны, распространяющейся от периферии вглубь топливного сердечника. Этот краевой эффект (/»«-эффект) наблюдается в условиях низкой рабочей температуры при превышении предельного значения локального выгорания, которое увеличивается вдоль радиуса к краю таблетки вследствие неравномерного накопления плутония.

Одной из особенностей топлива в краевой зоне (пот-зоне) является уменьшение способности матрицы удерживать образующиеся газообразные продукты деления. Поэтому явление реструктуризации топлива следует рассматривать вместе с анализом поведения газообразных продуктов деления, накапливающихся в большом количестве и во многом определяющих состояние и эксплуатационные характеристики топлива - распухание, теплопроводность, давление газов в твэле, механическое взаимодействие с оболочкой.

Как следует из литературного обзора, явление реструктуризации топлива и поведение газообразных продуктов деления (ГПД) в стационарных и переходных режимах с повышением мощности интенсивно исследуются за рубежом в рамках интернациональных и национальных проектов с целью поиска способов управления процессами, определяющими изменение состояния топлива, учёта при проектировании и эксплуатации твэлов, разработки и верификации моделей и расчётных кодов. Конструктивные особенности отечественных топливных таблеток и отличие условий облучения в отечественных водо-водяных энергетических реакторах (ВВЭР) от условий в иностранных реакторах вызывают необходимость исследовать эти процессы применительно к отечественным материалам и условиям. В России разработка моделей физических процессов в ядерном топливе под облучением и твэльных кодов осуществляется в РНЦ «Курчатовский институт», ФГУП ВНИИНМ, ФГУП РФ ТРИНИТИ, ИБРАЭ РАН, МИФИ. Основой для разработки и верификации моделей и кодов являются экспериментальные результаты послереакторных исследований топлива и твэлов, осуществляемых, в частности, в ГНЦ НИИАР.

Цель и задачи работы. Цель работы - выявление закономерностей распределения ксенона и изменения микроструктуры оксидного топлива в тепловыделяющих элементах отечественных водо-водяных энергетических реакторов на тепловых нейтронах, вызванных радиационно-индуцированными процессами при высоком выгорании.

Для достижения поставленной цели были поставлены и решены следующие задачи:

1. Выявление и анализ экспериментальных закономерностей наработки и накопления ксенона в различных микроструктурных составляющих топливных таблеток 1ГО2 со средним выгоранием до 71 МВт-сут/кг и.

2. Выявление закономерностей изменения микроструктуры 1Ю2 по радиусу топливных таблеток при различных уровнях выгорания.

3. Усовершенствование и верификация методик количественного электронно-зондового рентгеноспектрального микроанализа неодима и ксенона применительно к высоковыгоревшему топливу реакторов ВВЭР.

4. Разработка и верификация методик расчета локального выгорания топлива и наработки ксенона при облучении в реакторах ВВЭР.

Научная новизна:

1. Разработана физико-математическая модель выгорания, учитывающая неравномерность скорости образования плутония за счёт резонансного захвата

нейтронов ядрами 238и.

2. Показано, что в низкотемпературной краевой зоне топливных таблеток при достижении локального выгорания 1Ю2 55 МВт-сут/кг и происходит гетерогенный процесс зарождения, роста и объединения реструктурированных микрообластей с размером субзёрен 200+400 нм,' что сопровождается частичным выходом ксенона из твёрдого раствора и формированием пористости. При локальном выгорании и02 более 120 МВт-сут/кг и весь объём топлива имеет субзёренную структуру с массовой долей ксенона в твёрдом растворе 0,2 % и объёмной долей газонаполненных пор со средним диаметром 0,9 мкм около 25 %.

3. Показано, что в центральной высокотемпературной области топливных таблеток с выгоранием 70 МВт-сут/кг и реструктуризация 1Ю2 происходит по границам исходных зёрен с образованием субзёрен размером 200+400 нм и газонаполненных пор со средним значением диаметра 0,5 мкм.

4. Доказано, что формирование пористости и перераспределение ксенона в высокотемпературной области таблетки и02 с выгоранием 60 МВт-сут/кг и при номинальном режиме облучения в реакторе ВВЭР-1000 связано с термодиффузией ксенона из твёрдого раствора в поры диаметром от 0,3 до 2 мкм.

Практическая значимость:

1. Получены новые экспериментальные закономерности влияния облучения в реакторах на тепловых нейтронах на поведение ксенона и изменение микроструктуры топлива, которые необходимы для разработки и обоснования работоспособности топлива и твэлов с повышенными эксплуатационными характеристиками.

2. Разработаны, физически обоснованы и метрологически аттестованы экспериментальные и расчётные методы исследования высоковыгоревшего топлива, которые используются при выполнении научных программ Росатома.

3. Результаты исследования поведения ксенона и микроструктурных изменений топлива использованы для обоснования работоспособности твэлов при повышении выгорания в реакторах ВВЭР-1000 и ВВЭР-440 соответственно до 60 и 70 МВт-сут/кг и, для разработки и верификации физических моделей и расчётных кодов.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Зависимость локального выгорания 1Ю2 от координаты вдоль радиуса топливной таблетки определяется уровнем достигнутого среднего выгорания и

скоростью образования плутония из ши. Неравномерность локального выгорания по радиусу топливной таблетки увеличивается с ростом среднего выгорания.

2. Закономерности поведения ксенона во взаимосвязи с изменением микроструктуры и02 в высоковыгоревшем топливе реакторов ВВЭР при различных уровнях локального выгорания.

3. При среднем выгорании в топливной таблетке 70 МВт-сут/кг и явление реструктуризации диоксида урана, распространяясь от внешнего края по границам исходных зёрен, достигает центрального отверстия.

4. Механизм выхода ксенона из матрицы топлива в высокотемпературной области высоковыгоревших топливных таблеток ВВЭР-1000 связан не только с реструктуризацией 1ГО2, но и с термодиффузией ксенона во внутризёренные и межзёренные поры.

5. Разработанные методики расчёта локального выгорания по содержанию неодима и наработки ксенона в высоковыгоревшем оксидном топливе реактора типа ВВЭР доказали свою достоверность и метрологическую состоятельность в течение нескольких лет применения. Усовершенствованные методики электронно-зондового микроанализа облучённого высокорадиоактивного топлива позволяют определить содержание неодима и ксенона в и02 с массовой долей более 0,02 %.

Апробация работы. Основные результаты диссертации были доложены и обсуждены: на международном семинаре «Поведение газовых продуктов деления в топливе водоохлаждаемых реакторов», Кадараш, Франция, 26-29 сентября 2000 г.; Европейской рабочей группе "Горячие лаборатории и дистанционное обслуживание", г. Сакле, Франция, 22-24 сентября 2003 г.; международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению 6-11 сентября 2004 г., г.Алушта; 6-ой Международной конференции "Ядерная и радиационная физика" 4-7 июня 2007 г. Алматы, Казахстан; Российских конференциях по реакторному материаловедению г. Димитровград, 11-15 сентября 2000 г., 8-12 сентября 2003 г., 14-18 сентября 2009 г.; XII и XIII Российских симпозиумах по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, ИПТМ РАН, 4-6 июня 2001 г. и 2-4 июня 2003 г.; XIX Российской конференции по электронной микроскопии, Черноголовка, ИПТМ РАН, 28-31 мая 2002 г.; Российских научных конференциях «Материалы ядерной техники (МАЯТ-2)» 19-23 сентября 2005 г. и МАЯТ-ОФИЭ 3-7 октября 2006 г, г. Туапсе; отраслевых семинарах: «Вопросы создания новых

методик исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации», г. Димитровград, 12-13 ноября 2001 г.; «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях», г. Троицк, ГНЦ РФ ТРИНИТИ, 24-25 апреля 2000 г. и г. Заречный, ИРМ, 14-15 мая 2003 г.

Лнчный вклад автора. Основной объём экспериментальных результатов, зависимостей и закономерностей, использованных в диссертации, получен лично автором, ряд результатов получен при участии научного руководителя. Исследования методом сканирующей электронной микроскопии выполнены с участием Кузьмина СБ. Соискателю принадлежит участие в постановке задач, разработке и усовершенствовании методик электронно-зондовых исследований, в получении и анализе основных результатов.

Достоверность полученных результатов подтверждается:

- воспроизводимостью экспериментальных данных на большом количестве исследованных образцов;

- верификацией методов исследований по результатам измерений другими методами и сравнением с литературными данными;

- метрологической аттестацией методик исследования;

- наличием системы обеспечения качества в ГНЦ НИИАР в соответствии с государственной аккредитацией научной организации, свидетельство № 3656 от 29 января 2002 г., серия AHO 002246, а также лицензиями на осуществление деятельности по данному тематическому направлению: ГН-08-115-0815 от 29.04.2002 г., ГН-08-115-0815 от 29.04.2002 г., ВО-09-501-0817 от 18.12.2002 г. и аттестатом аккредитации испытательной лаборатории (центра) № ИК 0008 (РОСС RU 0001 01Аэщ00. 73.22.0008) от 19.02.2001 г.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 23 работы, из них 6 статей в рецензируемых журналах, входящих в список изданий, рекомендованных ВАК РФ, 16 докладов в сборниках и трудах международных и российских научных конференций, 1 монография.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Общий объем работы составляет 109 страниц, включая 71 рисунок и 12 таблиц. Список литературы содержит 63 наименования.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении дана общая характеристика диссертационной работы, обоснована актуальность темы, изложены научная новизна и практическая

значимость работы, сформулированы основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе проведен анализ литературы, посвященный современному состоянию экспериментальных и теоретических исследований, касающихся изменения состава и микроструктуры топлива энергетических реакторов на тепловых нейтронах при высоком уровне выгорания. На основании анализа состояния проблемы высоковыгоревшего топлива реакторов на тепловых нейтронах определены цель и задачи настоящей работы применительно к отечественным материалам.

Во второй главе представлены характеристики топливных композиций и методы их исследования.

В качестве топлива российских реакторов ВВЭР используется обогащенный до 3,6 + 4,4 % по 235и диоксид урана в виде таблеток с центральным отверстием. В качестве оболочек твэлов в настоящее время используется сплав 2г-1%ЫЬ. Для эксплуатации твэлов в активных зонах ВВЭР характерно постепенное снижение уровня линейной мощности с выгоранием. Так в исследованных твэлах ВВЭР-440 линейная тепловая мощность снижалась с 250 Вт/см в начале периода эксплуатации до 100 Вт/см в его конце, в твэлах ВВЭР-1000 соответственно с 300-320 до 100+150 Вт/см. Для изучения свойств топлива при повышенном выгорании наряду с исследованием твэлов после штатной эксплуатации в энергетических реакторах в НИИАР была реализована программа дооблучения в исследовательском реакторе МИР отработавших штатных твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 с последующими послереакторными исследованиями (табл. 1).

Изучение распределения в облучённых таблетках ЧЮг продуктов деления осуществлялось методом электронно-зондового рентгеноспектрального микроанализа на модернизированном микроанапизаторе МАР-4.

Для обеспечения работ с высокорадиоактивными материалами, каковым является облучённое топливо, аналитическая часть прибора с электронной оптикой, спектрометрами и вакуумной системой размещена в защитной камере, разработанной в соответствии с нормами радиационной безопасности, а рабочее место исследователя с системами управления и обработки данных - в операторском помещении. Возможность дистанционного обслуживания и управления на всех этапах исследования обеспечена изменениями конструкции прибора и высоким уровнем автоматизации.

Требование обеспечения работоспособности прибора в условиях воздействия ионизирующих излучений выполнено путем выбора радиационно-

стойких материалов и электронных элементов, изменением и введением дополнительных элементов конструкции.

Таблица 1

Основные характеристики исследованных твэлов

Обогащение Длительность Максимальное

Реактор ТВС/ твэл топлива по эксплуатации, выгорание,

235и, % топливный цикл МВт'сут/кги

ВВЭР-440 198/96 3,6 4 50,6

ВВЭР-440 228/68 3,6 5 60,8

ВВЭР-440 228/34 3,6 5 60,2

ВВЭР-440 222/111 4,4 5 59,2

ВВЭР-440 222/35 4,4 5 58,6

ВВЭР-440 46879/7 4,4 6 70

ВВЭР-1000 ЕД1352/97 3,6 4 46,8

ВВЭР-1000 ЕК6393/40 4,4 3 47

ВВЭР-1000 325/148 4,4 4 57,8

ВВЭР-1000 325/96 4,4 4 54

ВВЭР-1000 ЕДК 7713 4,4 5 • 60

ВВЭР-1000 СВ 0013/4 4,4 6 70

ВВЭР-1000 4108/177 4,4 3+дооблучение в 59,5

реакторе МИР

МИР ЭТВС 4,4 Не регламенти- 46

ровалось

Технические возможности прибора и программное обеспечение позволяют кроме измерений по выбранным точкам осуществлять измерения при сканировании по определенному маршруту с заданным шагом с преобразованием значений интенсивности аналитической линии в массовые доли. В процессе преобразования учитываются интенсивность рентгеновского и радиационного фона, результаты измерений на стандартном образце, возможный дрейф и отличие величины тока зонда на исследуемом и стандартном образцах и матричные эффекты.

Исследование микроструктуры облучённого топлива осуществлялось на шлифах и изломах вдоль радиуса таблеток методом сканирующей электронной микроскопии на электронном микроскопе Philips XL 30 ESEM-TMP, установленном в защитной камере. Микроскоп оснащён спектрометром волновой дисперсии для осуществления микроанализа, что позволило кроме характеристик микроструктуры получать карты распределения ксенона по площади микрошлифов с привязкой к конкретным элементам микроструктуры.

Третья глава посвящена разработке и усовершенствованию методик исследования высоковыгоревшего топлива на основе электронно-зондового

микроанализа. Представлено описание, и метрологические характеристики методик определения массовой доли урана, плутония, неодима и ксенона. Разработан способ расчёта выгорания по содержанию неодима. Предел обнаружения массовой доли неодима СПо для силы тока зонда 600 нА и времени измерения 30 с рассчитанный по формуле

СПо = 3-С-(Мф.обр.)°'5/Нст, (1)

где С - массовая доля элемента в стандартном образце, Ист - число импульсов при измерении пика линии на стандартном образце, N ф. 0бР- - число импульсов при измерении фона на исследуемом образце, равен 0,02 %.

Методика расчёта выгорания по содержанию неодима учитывает доли

235 239 241 23 В

делений и, Ри, Ри и и, их изменение с выгоранием, суммарный выход изотопов N<1 и эффекты трансмутации, приводящие к наработке 142Ш и 144Ш. Методика верифицирована по данным масс-спектрометрических измерений.

Определение содержания ксенона в облученном топливе методом электронно-зондового микроанализа имеет особенности, связанные с тем обстоятельством, что часть газа может находиться в порах с максимальным диаметром порядка микрометра. Глубина зоны возбуждения характеристического рентгеновского излучения Хе Ьа] в 1Ю2 в процессе анализа (Хг) при энергии первичного пучка электронов 15, 20, 30 и 50 кэВ, рассчитанная по формуле

Хг = 0,06НЕот-ЕКРш)/р, (2)

где Ео - энергия электронов зонда (кэВ), ЕКР - критическая энергия возбуждения рентгеновской линии (кэВ), р - плотность материала образца (г/см3), равна около 0,5; 0,8; 1,7 и 4,3 мкм соответственно. Это позволяет использовать возможности микроанализа как структурно чувствительного метода для исследования поведения ксенона. При энергии электронов микрозонда до 20 кэВ можно регистрировать и проводить количественные измерения части ксенона, находящейся в матрице топлива в твёрдом растворе и в мелких порах диаметром до 10 нм. При более высокой энергии можно также регистрировать ксенон, находящийся в более крупных порах. При этом возможно получение картины распределения ксенона в приповерхностных (на шлифе) порах. Для определения массовой доли ксенона в облучённом 1ГО2 разработана методика на основе электронно-зондового микроанализа, использующая в качестве стандартного образца сравнения чистый теллур. Содержание ксенона (Схе) определяли по формуле:

J Xt{u3M)-F{Xi) (3)

где JXe(u3M) и JTe>(u3M) - измеренные интенсивности Lai - линии ксенона в исследуемом образце U02 и чистого теллура соответственно, F(Xe) и F^'* -поправочные факторы для ксенона в UO2 и для чистого теллура соответственно. Поправочные факторы учитывают различие условий взаимодействия электронного зонда с U02 и Те, генерирования характеристического рентгеновского излучения Lai Хе в U02 и Lai Те в чистом теллуре и его взаимодействия с указанными веществами. Коэффициент корреляции между интенсивностями Lai-линии ксенона и теллура (кХе) находили из графика зависимости к, от атомного номера элементов в ряду от индия до неодима:

J°\u3M)-Fw

где J1)(h3m) и

- измеренные интенсивности Lai - линии и поправочные факторы элементов в ряду от индия до неодима. Необходимые для этого экспериментальные значения изм) получены путем измерений на чистых элементах или их химических соединениях. Значения поправочных факторов для указанных элементов рассчитывали по разработанной программе ZAF-коррекции. Предел обнаружения Спо для ксенона в UO2, определяемый по формуле (1) равен 0,03 %. Таким образом, методики электронно-зондового микроанализа обеспечивают возможность определения содержания неодима и ксенона в облучённом U02 с массовой долей более 0,02 %.

Для расчёта образовавшегося количества ксенона в облучённом топливе и его радиального распределения разработана методика, учитывающая локальное

235Г1 239« 241—

выгорание топлива, выход изотопов ксенона при делении ядер U, Ри, Ри 238

и U, изменение их долей делений с выгоранием, трансмутационные эффекты, связанные с большими сечениями захвата тепловых нейтронов изотопами 133Хе и 135Хе. Сравнительный расчёт накопления ксенона при выгорании с использованием разработанной модели и по коду CASMO показал хорошее совпадение результатов (различие менее 0,3 %).

Четвертая глава посвящена исследованию закономерностей поведения ксенона при облучении топлива ВВЭР в номинальном режиме.

Исследования с помощью электронно-зондового микроанализа начинаются с измерения значений локального содержания неодима в образцах топлива, которые затем используются для расчёта локального выгорания и построения радиального профиля локального выгорания В(г/г0), аппроксимируя его функцией вида

В{Пг0) = Вмю+В1

доб

■г/г0 +{Вмакс -ЯЛ1И)-ехр|

(5)

где г/го - относительный радиус от 0 до 1; Вмш - минимальное выгорание по таблетке, МВт'сут/кг и; Вмакс - максимальное выгорание по таблетке, МВт'Сут/кг и; ВДОб - линейная добавка, учитывающая депрессию тепловых нейтронов, МВт-сут/кг II; Ь - характерная глубина поглощения резонансных нейтронов, отн.ед.; Вдоб и Ь подбираются методом наименьших квадратов. Интегрированием распределения выгорания по радиусу можно получить его среднее значение. Ниже представлены результаты, полученные при исследовании образцов из твэлов реактора ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 с различным выгоранием (рис. 1 и 2).

♦ N(1

0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0

Радиус, отн.ед.

•Выгорание

0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0

Радиус, отн.ед.

-Выгорание

а

Рис. 1. Радиальные распределение неодима и локального выгорания в топливных таблетках ВВЭР-440 после облучения до среднего по сечению

выгорания 51 (а) и 70 (б) МВт-сут/кг и ?

♦ N<3

0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0

Радиус, отн.ед.

-Выгорание

♦ ыа

0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0

Радиус, отн.ед.

•Выгорание

а

Рис. 2. Радиальные распределение неодима и локального выгорания в топливных таблетках ВВЭР-1000 после облучения до среднего по сечению выгорания 44 (а) и 70 (б) МВт-сут/кг и

На рисунках представлены распределения неодима вдоль радиуса топливных таблеток и соответствующие им распределения выгорания.

Получаемые одновременно с радиальным распределением неодима, как монитора выгорания, массовые доли урана и плутония позволяют определить не только их радиальное распределение, но и оценить радиальное распределение полного количества образовавшегося плутония. Пример рассчитанных значений нарабатываемого плутония и измеренных значений оставшегося после деления плутония представлен на рис. 3.

Рис. 3. Радиальные распределение урана (□), плутония наработанного (■) и оставшегося(») в топливной таблетке ВВЭР-440 после облучения до среднего по сечению выгорания 71 МВт-сут/кг U

Таким образом, полученные экспериментальные данные устанавливают количественную связь между неоднородностью выгорания топлива по радиусу таблетки и, как физической причиной этого, - разной скоростью наработки плутония, которая, в свою очередь, вызвана блокировкой резонансного захвата нейтронов ядрами 238U. Неравномерность выгорания увеличивается с ростом среднего выгорания, при среднем по таблетке выгорании 71 МВгсут/кг U его локальное значение на внешней поверхности равно 150 МВт-сут/кг U.

Радиальные распределения выгорания используются для получения радиальных распределений наработки ксенона в результате деления и трансмутационных процессов. Сравнение расчетных данных по образованию ксенона- с измеренными значениями даёт информацию об его перераспределении в рабочих условиях при различной глубине выгорания U02 (рис.4).

з? 90

14 *

0

l -J-,-,-1-,-1-,-,-1- 0

0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0

Радиус, отн.ед.

0,75 1 Радиус, отн. ед.

0,6 0,8 1 Радиус, отн. ед.

Рис. 4. Распределение ксенона по радиусу топливных сердечников штатных твэлов ВВЭР-440, облученных до выгорания 51 (а) и 71 МВт-сут/кг и (б)-. --расчет образования; о, А, о, ш - эксперимент

Распределение ксенона по радиусу твэлов имело следующие особенности. Во-первых, измеренное содержание ксенона в наружной части топливных сердечников намного меньше расчетного накопления, что обусловлено образованием характерной пористой структуры краевой зоны и выходом атомов ксенона из матрицы топлива в газонаполненные поры. Во-вторых, измеренное содержание ксенона в центральной высокотемпературной части топливных таблеток твэлов ВВЭР-1000 также меньше по сравнению с массовой долей образовавшегося ксенона в результате облучения (рис. 5).

1,4 1,2 1 0,8

0,6 0,4 -0,2 О

58 МВт-сут/кг и

¡Й*53

Термический выход газа

0,25

0,5

0,75 1 Радиус, отн. ед.

0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 Радиус, отн.(

а б

Рис. 5. Радиальное распределение ксенона в твэле ВВЭР-1000 со средним радиусу выгоранием 54 (а) и 70 (б) МВт-сут/кг II. Стрелкой показано радиальное положение и указано значение локального выгорания, соответствующее началу реструктуризации топлива

по

Количество ГПД в свободном объёме, определённое после прокола твэлов ВВЭР-1000, составляет 2 + 4 % от наработанного количества. Следовательно, перераспределение ксенона не сопровождалось существенным выходом газа из топлива в свободный объем твэла.

При среднем выгорании 54 МВт-сут/кг и в ВВЭР-1000 зоны реструктуризации и термического выхода ксенона ещё не перекрываются, в кольцевой части таблетки, находящейся между 0,7 и 0,9 относительного радиуса, ксенон находится в твёрдом растворе оксида урана и внутризёренных порах диаметром менее 0,01 мкм. Для образца с выгоранием 70 МВт-сут/кг и реструктурированная зона с пониженным содержанием ксенона распространяется в глубь таблетки и соединяется с зоной термически активированной пористости в центральной области сердечника.

Начало формирования новой структуры высоковыгоревшего топлива в краевой зоне можно идентифицировать по отклонению измеренных значений содержания ксенона от расчётных значений. Рассчитав радиальное распределение выгорания по содержанию наработанного неодима, можно определить его локальное предельное значение, соответствующее началу формирования структуры краевой зоны.

Практическое значение для анализа состояния облученного топлива и твэла в целом имеет информация об остаточном содержании газовых продуктов деления в реструктурированной матрице краевой зоны топливного сердечника (рис.6).

О 25 50 75 100 125 150 Локальное выгорание, МВт-сут/кг

0 25 50 75 100 125 150 Локальное выгорание, МВт-сут/кг

Рис. 6. Содержание ксенона в низкотемпературной зоне топливных сердечников между г/г0 = 0,7 и внешним краем таблеток в зависимости от локального выгорания: а, б - топливо реакторов ВВЭР-440, ВВЭР-1000 соответственно. Сплошной линией показано расчетное образование ксенона в зависимости от выгорания

Из полученных данных следует, что с увеличением локального выгорания массовая доля ксенона уменьшается примерно до 0,2 %. Представленные результаты демонстрируют кроме содержания ксенона значение локального порогового выгорания, соответствующего началу реструктуризации краевой зоны. Из совокупности полученных результатов следует, что формирование структуры краевой зоны начинается при локальном выгорании 55 60 МВт-сут/кг и, при этом наблюдается гетерогенный процесс реструктуризации. В кольцевой зоне таблетки с локальным выгоранием от ~55 до ~120 МВт-сут/кг и имеются участки с исходной структурой, где измеренное содержание ксенона соответствует произведенному, и участки с новой структурой, где измеренное содержание ксенона меньше произведенного. Результаты электронно-микроскопических исследований показали, что это связано с особенностями состояния микроструктуры.

В пятой главе рассмотрено влияние облучения в реакторах ВВЭР на микроструктуру уранового оксидного топлива.

Изучение взаимосвязи изменения структуры оксидного топлива с содержанием и распределением ксенона проводились на образцах, приготовленных из поперечных сечений твэлов реактора ВВЭР-440, облученного на 3-м блоке Кольской АЭС в составе РК № 144-46879 до максимального расчётного выгорания топлива 70 МВт-сут/кг и, и ВВЭР-1000, облучённого на 3-м блоке Балаковской АЭС в составе ТВС № ЕДК 7713 ВВЭР-1000 до максимального расчётного выгорания топлива 60 МВт-сут/кг и.

На рис. 7 показаны радиальные профили выгорания (рис.7 а), распределения наработанного и оставшегося в матрице топлива ксенона (рис.7 б) вдоль радиуса топливной таблетки ВВЭР-440 с выгоранием 71 МВт-сут/кг и.

0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 Радиус, отн.ед.

а

0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 Радиус, отн. ед.

Рис. 7. Распределения локального выгорания (а), наработанного и оставшегося в матрице топлива ксенона (б) вдоль радиуса топливной таблетки

Измеренное с помощью электронно-зондового микроанализа локальное содержание ксенона в большинстве микрообластей по всему радиусу таблетки ниже расчётного накопления при облучении. Результаты исследования микроструктуры и распределения ксенона на шлифе вблизи поверхности таблетки методом электронно-зондового микроанализа при разных значениях энергии первичных электронов, обеспечивающих разную глубину анализируемой зоны, показало, что уменьшение содержания ксенона в матрице топлива во внешней зоне таблетки обусловлено образованием характерной для структуры краевой зоны пористости с выходом атомов ксенона из зерен в поры (рис. 8).

в г

Рис. 8. Микроструктура топлива ВВЭР-440 (сканирующая электронная микроскопия) (а) и карты распределения ксенона вблизи поверхности таблетки со средним выгоранием 71 МВт-сут/кг и, при энергии первичного пучка электронов 15; 20 и 30 кэВ и глубине зоны возбуждения рентгеновского излучения Ьа]-линии Хе в 1Ю2 соответственно 0,5 (б); 0,8 (в) и 1,7 мкм (г)

Одной из задач, которая ставилась при исследовании микроструктуры топлива методом сканирующей электронной микроскопии, было определение причикы пониженного содержания ксенона в матрице топлива и механизма

формирования пористости вне краевой зоны топливной таблетки: связано ли это с реструктуризацией топлива или обусловлено термически активируемой диффузией ксенона с образованием газонаполненных пор внутри и на границах зёрен без микроструктурных изменений самих зёрен.

Полученные с помощью сканирующей электронной микроскопии изображения микроструктуры свежих изломов таблетки ВВЭР-440 представлены на рис. 9.

д е

Рис. 9. Фрактография топлива ВВЭР-440 по радиусу таблетки, облученной до среднего выгорания 71 МВт-сут/кг и: а,б- 0,995;в- 0,95;г- 0,9; д- 0,6; е -

0,22 радиуса

В полностью реструктурированной краевой зоне вблизи поверхности

таблетки в интервале локальных выгораний от 120 до 150 МВт-сут/кги находятся микронные поры и однородные субмикронные зерна (рис. 9, а, б). Этой зоне полностью реструктурированного топлива соответствуют значения массовой доли ксенона около 0,2 % на координате относительного радиуса от 0,99 до 1 на рис. 7. В верхней части рис. 9 (а) виден фрагмент шлифа поперечного сечения таблетки.

По соседству с краевой зоной располагается относительно широкая переходная зона, представляющая собой совокупность реструктурированных участков и фрагментов исходной структуры (рис. 9 в, г).

Содержания ксенона в матрице топлива на участке 0,6 + 0,99 относительного радиуса варьируются от значений, соответствующих полностью реструктурированному топливу (около 0,2 масс.%), до значений равных наработке ксенона за время облучения.

Количество реструктурированных участков уменьшается по мере удаления от края таблетки, причем во внутренней области таблетки (менее 0,6 относительного радиуса) они располагаются, как правило, по границам первичных зерен (рис. 9 д, е). Эти локализованные участки неизменно связаны с субмикронными и микронными порами и распространяются вплоть до центрального отверстия топливной таблетки (см. рис. 9 е). Наличие реструктурированных приграничных зон с низким содержанием ксенона в виде твёрдого раствора (то есть в доступном для микроанализа состоянии) объясняет пониженные по сравнению с расчётной наработкой значения экспериментальных данных по содержанию ксенона на участке относительного радиуса таблетки от 0,2 до 0,6 (см. рис. 7). Таким образом, было установлено, что пониженное содержание ксенона в матрице топлива и формирование пористости вне краевой зоны топливной таблетки связаны с гетерогенным характером реструктуризации топлива.

На рис. 10 показано радиальное распределение выгорания, наработанного и содержащегося в матрице топлива ксенона в таблетке ВВЭР-1000 с выгоранием 60 МВт-сут/кг и, а изменение микроструктуры диоксида урана от поверхности этой таблетки к её центру представлено на фрактографических снимках изломов (рис.11-13).

а 6

Рис. 11. Микроструктура топлива в области 0,995 относительного радиуса на изломе топливных таблеток ВВЭР-1000 с выгоранием 60 МВт-сут/кг и (а) и ВВЭР-440 с выгоранием 71 МВт сут/кг и (б)

0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 Радиус таблетки, ота.ед. а

ксенон в матрице топлива; ксенон образовавшийся

0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 Радиус таблетки, отн.ед.

Рис. 10. Распределения выгорания (а), наработанного и оставшегося в матрице топлива ксенона (б) вдоль радиуса топливной таблетки ВВЭР-1000 с выгоранием 60 МВт-сут/кг и

В полностью реструктурированной краевой зоне вблизи поверхности таблетки при локальном выгорании от 120 до 140 МВт-сут/кг и микроструктура топлива такая же, как и в таблетке с более высоким выгоранием и характеризуется наличием микронных пор и однородных субмикронных зерен (рис. 11 а, б).

Переходная зона соответствует интервалу локального выгорания от 58 до 120 МВт-сут/кг и и координатам вдоль радиуса таблетки г/г0 от 0,8 до 0,99. При значениях г/г0 от 0,6 до 0,8 измеренные значения ксенона в топливе соответствуют его наработанному количеству (рис. 10), а микроструктура топлива не имеет признаков реструктуризации (рис. 12 а) в отличие от топлива

с более высоким выгоранием (рис. 12 б).

Рис. 12. Микроструктура топлива в области 0,7 относительного радиуса на изломе топливных таблеток ВВЭР-1000 с выгоранием 60 МВтсут/кг и (а) и ВВЭР-440 с выгоранием 71 МВт сут/кг и (б)

Тщательное исследование микроструктуры топлива на участке с координатами вдоль радиуса от 0,6 до 0,8 показало практически полное отсутствие крупных пор, обусловленных выходом газообразных продуктов деления из матрицы топлива в результате термически активируемых диффузионных процессов.

Таким образом, прямые наблюдения с помощью сканирующей электронной микроскопии подтверждают результаты электронно-зондового микроанализа ксенона, свидетельствующие о том, что в этой части таблетки не происходили процессы, обусловливающие выход ксенона из матрицы топлива и образование газонаполненных пор.

В центральных областях таблеток (при г/г0 < 0,6) микроструктура высоковыгоревшего топлива для ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 существенно отличалась. Во-первых, в топливе ВВЭР-1000 не было зернограничной реструктуризации (рис. 13), как это было при более высоком выгорании (см. | рис. 9).

Во-вторых, в центральной части таблетки ВВЭР-1000 имеется пористость, | вид и механизм образования которой иные, нежели в рассмотренном выше примере топливной таблетки ВВЭР-440 с выгоранием 71 МВт сут/кг и (см. рис. 9 д, е и 13). В рассмотренном выше случае пористость сформирована в результате процесса реструктуризации топлива по границам исходных зёрен. В настоящем случае исходные зёрна не имеют признаков реструктуризации, а наблюдаемые поры обусловлены термически активированной диффузией атомов газообразных продуктов деления.

Рис. 13. Микроструктура топлива при разном увеличении на изломе центральной части таблетки ВВЭР-1000 с выгоранием 60 МВт-сут/кг U

Таким образом, образование пористости в центральной области таблетки объясняет особенность на графике распределения ксенона (см. рис. 10), характеризующуюся пониженным его содержанием в матрице топлива по сравнению с расчётной наработкой. Следует подчеркнуть важное обстоятельство: при исследовании образцов топлива из твэлов, облучавшихся при номинальных режимах эксплуатации, ни в одном случае не наблюдалось открытой пористости, обусловливающей выход газообразных продуктов деления из топлива в свободный объём твэла.

Эти наблюдения коррелируют с экспериментальными данными по количеству и составу газовой фазы под оболочкой твэлов, полученными методом прокола и масс-спектрометрического анализа, в соответствии с которыми выход газообразных продуктов деления при номинальной эксплуатации твэлов обусловлен в основном атермическими явлениями и составляет несколько процентов от образовавшегося количества.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Распределение локального выгорания коррелирует с повышенным содержанием плутония в поверхностном слое топливного сердечника вследствие более высокой скорости его образования за счёт резонансного захвата нейтронов ядрами 238U. Зависимость локального выгорания В(г/г0) от координаты г/г о вдоль радиуса топливной таблетки описывается функцией вида:

В{Пгй) = В„т+Вдоб т/г0 + (Вшкс j

2. Выявлены закономерности реструктуризации топлива реакторов ВВЭР и её влияние на перераспределение ксенона в низкотемпературной краевой зоне топливных таблеток. При достижении локального выгорания TJ02

55 МВт-сут/кг U происходит гетерогенный процесс зарождения, роста и объединения реструктурированных микрообластей с размером новых субзёрен 200+400 нм, что сопровождается частичным выходом ксенона из твёрдого раствора во вновь образуемые поры. При локальном выгорании U02 более 120 МВт-сут/кг U весь объём топлива характеризуется субзёренной структурой с массовой долей ксенона в твёрдом растворе 0,2 % и объёмной долей газонаполненных пор со средним диаметром 0,9 мкм около 25 %.

3. С увеличением среднего по топливной таблетке U02 выгорания от 46 до 70 МВт-сут/кг U процесс реструктуризации топлива распространяется от поверхности к центру таблетки. Во внутренней высокотемпературной зоне топливной таблетки UO2 процесс реструктуризации происходит преимущественно по границам исходных зёрен с образованием субзёрен размером 200+400 нм и газонаполненных пор со средним значением диаметра 0,5 мкм.

4. Экспериментально установлено, что при высоком выгорании физические причины выхода ксенона из твёрдого раствора с образованием газонаполненных пор диаметром от 0,3 до 2 мкм в высокотемпературной зоне топливных таблеток ВВЭР-440 - это частичная реструктуризация микрообластей топлива, а в таблетках ВВЭР-1000 - ещё и термодиффузия ксенона во внутризёренные и межзёренные поры.

5. Разработанные и усовершенствованные расчётно-экспериментальные методики на основе электронно-зондового микроанализа позволили получить необходимую для оценки состояния топлива информацию о распределении локального выгорания, о локальной наработке и фактическом содержании ксенона в топливной таблетке реакторов на тепловых нейтронах со средним выгоранием от 46 до 71 МВт-сут/кг U. Разработанные методики верифицированы по результатам измерений масс-спектрометрическим и гамма-спектрометрическим методами, по результатам расчёта по известному коду и сравнением с литературными данными.

Публикации по теме диссертации:

1. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кашкиров С.П. Аналитический комплекс на основе рентгеноспектрального микроанализатора МАР-4 для исследования облученных материалов // Известия РАН. Серия физическая. - 2004. - Т. 68.-№9.-С. 1349-1351.

2. Крюков Ф.Н., Кузьмин C.B., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов В.П. Структура и распределение газовых продуктов деления топлива после

облучения в реакторе ВВЭР-440 до выгорания 70 МВт-сут/кг U // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Материаловедение и новые материалы. -2006.-№2(67).-С. 155-160.

3. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов В.П., Четвериков А.П. Радиальное распределение выгорания и содержания плутония в топливных таблетках ВВЭР // Атомная энергия. - 2006. - Т. 100. Вып. 1. С. 3-8.

4. Крюков Ф.Н., Кузьмин C.B., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов В.П. Рентгеноспектральный микроанализ ксенона в облучённом топливе тепловых реакторов // Атомная энергия. - 2006. - Т. 100. - Вып. 2. - С. 9296.

5. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кузьмин C.B., Лядов Г.Д., Смирнов В.П. Исследование структуры и состава топлива после облучения в ВВЭР-440 до выгорания 70 МВт-сут/кг // Атомная энергия. - 2006. - Т, 101. - Вып. 4. -С. 286-288.

6. Электронно-зондовый рентгеноспектральный микроанализ топливных композиций ядерных энергетических реакторов: Монография / Ф.Н. Крюков, В.Н. Голованов, C.B. Кузьмин, О.Н. Никитин. Ульяновск: Изд-во УлГУ, 2006. - 143 с. - ISBN 5-88866-259-3.

7. Гончаренко Ю. Д., Евсеев Л.А., Казаков В.А., Крюков Ф.Н., Никитин О.Н. Применение метода ВИМС для исследования облученного ядерного оксидного топлива // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. - 2003. - №3. - С. 104-107.

8. Крюков Ф.Н., Кунгурцев И.А., Кузьмин В.И., Кузьмин C.B., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов A.B. Результаты исследования радиального распределения ксенона в твэлах ВВЭР // Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях: Реф. докл. сем. 24-25 апреля 2000 г. - Димитровград: ГНЦ РФ НИАР. - 2000. - С. 12-13.

9. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н. Возможности рентгеноспектрального микроанализа в исследовании облученного топлива энергетических реакторов // Вопросы создания новых методик исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации: Реф. докл. отрасл. семинара 12-13 ноября 2001 г. - Димитровград: НИИАР, 2002. - С. 14-16.

10. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кашкиров С.П. Аналитический комплекс на основе рентгеноспектрального микроанализатора МАР-4 для исследования облученных материалов // XIII Российский симпозиум по растровой

электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, 2-4 июня 2003 г.: Тез. докл.- Черноголовка: ИПТМ РАН, - 2003. - С. 21.

П.Крюков Ф.Н., Лядов Т.Д., Никитин О.Н., Четвериков А.П. Результаты исследования накопления и радиального распределения плутония в топливе реакторов ВВЭР // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР, 2005. -Вып. 1,-С. 3-13.

12. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кашкиров С.П., Лядов Т.Д. Применение рентгеноспектрального микроанализа для определения локального выгорания облученного топлива ядерных реакторов // XIII Российский симпозиум по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, 2-4 июня 2003 г.: Тез. докл. - Черноголовка: ИПТМ РАН. - 2003. - С. 79.

13. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кашкиров С.П. Применение метода Монте-Карло для расчета параметров генерирования характеристического рентгеновского излучения в диоксиде урана // XIII Российский симпозиум по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, 2-4 июня 2003 г.: Тез. докл-Черноголовка: ИПТМ РАН,- 2003. - С.77.

14. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Четвериков А.П. Применение рентгеноспектрального микроанализа для определения локального выгорания топлива реакторов ВВЭР // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. -2003.-Вып. 4.-С. 3-13.

15. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н. Метод количественного электронно-зондового микроанализа ксенона в облученном топливе ядерных реакторов // XII Российский симпозиум по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, 4-6 июня 2001 г.: Тез. докл. - Черноголовка: ИПТМ РАН. - 2001. - С. 63.

16. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н. Методика рентгеноспектрального микроанализа содержания ксенона в облученном оксидном топливе // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. - 2002. - Вып. 4. - С. 19-29.

17. Никитин О.Н. Применение методики рентгеноспектрального микроанализа количественного содержание неодима для определения локального выгорания топлива // Сб. реф. и статей: Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства / ГНЦ РФ НИАР. - 2003. — Вып. 6. - С. 108-113.

18. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н. Способ расчета накопления

газовых продуктов деления в топливе реакторов на тепловых нейтронах // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. -2004. - Вып. 1. - С. 3 -10.

19. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н. Применение рентгеноспектрального микроанализа для оценки состояния топлива и твэлов реакторов ВВЭР // VII Российская конференция по реакторному материаловедению, Димитровград, 8-12 сентября 2003 г.: Сб. докл. - 2004. -Т.2.-Ч. 4. -С.135 - 153.

20. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н. Анализ состояния газовых продуктов деления в облучённом топливе реакторов ВВЭР// Сборник трудов. - Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 2005. - Вып. 1 - С. 14-25.

21. Никитин О.Н. Количественный анализ массовой доли плутония в облученном топливе ядерных реакторов // Сб. реф. и статей: Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства / ГНЦ РФ НИАР. - 2005. - Вып. 7. - С. 51-58.

22. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Лядов Г.Д., Кузьмин C.B. Закономерности поведения ксенона и изменений микроструктуры топлива энергетических реакторов при облучении до выгорания 70 МВт-сут/кг U // Тез. докл. 6-ой Международной конференции "Ядерная и радиационная физика" 4-7 июня 2007 г. Алматы, Казахстан, ИЯФ НЯЦ PK. С. 260.

23. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кузьмин C.B. Особенности микроструктуры высоковыгоревшего топлива ВВЭР в корреляции с распределением ксенона // IX Российская конференция по реакторному материаловедению" Димитровград' 14-18 сентября 2009 г.: Тез. докл. - Димитровград: НИИАР. -2009.-С. 15-18.

Подписано в печать 04.05.2010 г. Формат 60x84/1/8. Печ. л. ~1. Тираж 100 экз. Заказ № ЦЪЪ Отпечатано в ОАО «ГНЦ НИИАР» 433510, г. Димитровград - 10, Ульяновская обл.

Актуальность темы. Диоксид урана в виде спечённых таблеток используется в качестве топлива в ядерных энергетических реакторах на тепловых нейтронах. Эффективность использования топлива определяется уровнем достигнутого выгорания U02, и его повышение является одной из актуальных задач ядерной энергетики. Современные конструкции тепловыделяющих элементов (твэлов) реакторов с водой под давлением типа ВВЭР должны обеспечивать выгорание более 70 МВт-сут/кг U. При изменении условий эксплуатации требуется определение допустимых пределов работоспособности элементов активной зоны в стационарных, переходных и аварийных режимах. Ядерное топливо представляет собой такой компонент реактора, состояние и свойства которого изменяются при эксплуатации наиболее динамично. Повышение выгорания топлива инициирует физические процессы, которые обусловливают не только количественное изменение его характеристик, но и качественно новое его состояние, не наблюдавшееся ранее при проектном выгорании. Поэтому определение допустимых пределов работоспособности твэлов при повышении выгорания основывается на глубоком изучении процессов, происходящих в топливе, и их влиянии на состояние твэлов.

Два основных фактора определяют состояние высоковыгоревшего топлива энергетических реакторов на тепловых нейтронах: реструктуризация в низкотемпературной внешней области топливного сердечника и накопление газообразных продуктов деления. При увеличении среднего по радиусу твэла выгорания выше 40 МВт-сут/кг U начинается реструктуризация топлива во внешней кольцевой области таблетки — образование пористой и мелкозернистой зоны, распространяющейся от периферии вглубь топливного сердечника. Этот краевой эффект (Wm-эффект) наблюдается в условиях низкой рабочей температуры при превышении предельного значения локального выгорания, которое увеличивается вдоль радиуса к краю таблетки вследствие неравномерного накопления плутония.

Одной из особенностей топлива в краевой зоне (Wm-зоне) является уменьшение способности матрицы удерживать образующиеся газообразные продукты деления. Поэтому явление реструктуризации топлива следует рассматривать вместе с анализом поведения газообразных продуктов деления, накапливающихся в большом количестве и во многом определяющих состояние и эксплуатационные характеристики топлива - распухание, теплопроводность, давление газов в твэле, механическое взаимодействие с оболочкой.

Как следует из литературного обзора, явление реструктуризации топлива и поведение газообразных продуктов деления (ГПД) в стационарных и переходных режимах с повышением мощности интенсивно исследуются за рубежом в рамках интернациональных и национальных проектов с целью поиска способов управления процессами, определяющими изменение состояния топлива, учёта при проектировании и эксплуатации твэлов, разработки и верификации моделей и расчётных кодов. Конструктивные особенности отечественных топливных таблеток и отличие условий облучения в отечественных водо-водяных энергетических реакторах (ВВЭР) от условий в иностранных реакторах вызывают необходимость исследовать эти процессы применительно к отечественным материалам и условиям. В России разработка моделей физических процессов в ядерном топливе под облучением и твэльных кодов осуществляется в РНЦ «Курчатовский институт», ФГУП ВНИИНМ, ФГУП РФ ТРИНИТИ, ИБРАЭ РАН, МИФИ. Основой для разработки и верификации моделей и кодов являются экспериментальные результаты послереакторных исследований топлива и твэлов, осуществляемых, в частности, в ГНЦ НИИАР.

Цель и задачи работы. Цель работы - выявление закономерностей распределения ксенона и изменения микроструктуры оксидного топлива в тепловыделяющих элементах отечественных водо-водяных энергетических реакторов на тепловых нейтронах, вызванных радиационно-индуцированными процессами при высоком выгорании.

Для достижения поставленной цели были поставлены и решены следующие задачи:

1. Выявление и анализ экспериментальных закономерностей наработки и накопления ксенона в различных микроструктурных составляющих топливных таблеток UO2 со средним выгоранием до 71 МВт-сут/кг U.

2. Выявление закономерностей изменения микроструктуры UO2 по радиусу топливных таблеток при различных уровнях выгорания.

3. Усовершенствование и верификация методик количественного электронно-зондового рентгеноспектрального микроанализа неодима и ксенона применительно к высоковыгоревшему топливу реакторов ВВЭР.

4. Разработка и верификация методик расчета локального выгорания топлива и наработки ксенона при облучении в реакторах ВВЭР.

Научная новизна:

1. Разработана физико-математическая модель выгорания, учитывающая неравномерность скорости образования плутония за счёт резонансного захвата нейтронов ядрами 238U.

2. Показано, что в низкотемпературной краевой зоне топливных таблеток при достижении локального выгорания UO2 55 МВт-сут/кг U происходит гетерогенный процесс зарождения, роста и объединения реструктурированных микрообластей с размером субзёрен 200-Н-00 нм,' что сопровождается частичным выходом ксенона из твёрдого раствора и формированием пористости. При локальном выгорании UO2 более 120 МВт-сут/кг U весь объём топлива имеет субзёренную структуру с массовой долей ксенона в твёрдом растворе 0,2 % и объёмной долей газонаполненных пор со средним диаметром 0,9 мкм около 25 %.

3. Показано, что в центральной высокотемпературной области топливных таблеток с выгоранием 70 МВт-сут/кг U реструктуризация U02 происходит по границам исходных зёрен с образованием субзёрен размером 200^-400 нм и газонаполненных пор со средним значением диаметра 0,5 мкм.

4. Доказано, что формирование пористости и перераспределение ксенона в высокотемпературной области таблетки U02 с выгоранием 60 МВт-сут/кг U при номинальном режиме облучения в реакторе ВВЭР-1000 связано с термодиффузией ксенона из твёрдого раствора в поры диаметром от 0,3 до 2 мкм.

Практическая значимость:

1. Получены новые экспериментальные закономерности влияния облучения в реакторах на тепловых нейтронах на поведение ксенона и изменение микроструктуры топлива, которые необходимы для разработки и обоснования работоспособности топлива и твэлов с повышенными эксплуатационными характеристиками.

2. Разработаны, физически обоснованы и метрологически аттестованы экспериментальные и расчётные методы исследования высоковыгоревшего топлива, которые используются при выполнении научных программ Росатома.

3. Результаты исследования поведения ксенона и микроструктурных изменений топлива использованы для обоснования работоспособности твэлов при повышении выгорания в реакторах ВВЭР-1000 и ВВЭР-440 соответственно до 60 и 70 МВт-сут/кг U, для разработки и верификации физических моделей и расчётных кодов.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Зависимость локального выгорания UO2 от координаты вдоль радиуса топливной таблетки определяется уровнем достигнутого среднего выгорания и скоростью образования плутония из U. Неравномерность локального выгорания по радиусу топливной таблетки увеличивается с ростом среднего выгорания.

2. Закономерности поведения ксенона во взаимосвязи с изменением микроструктуры UO2 в высоковыгоревшем топливе реакторов ВВЭР при различных уровнях локального выгорания.

3. При среднем выгорании в топливной таблетке 70 МВт-сут/кг U явление реструктуризации диоксида урана, распространяясь от внешнего края по границам исходных зёрен, достигает центрального отверстия.

4. Механизм выхода ксенона из матрицы топлива в высокотемпературной области высоковыгоревших топливных таблеток ВВЭР-1000 связан не только с реструктуризацией UO2, но и с термодиффузией ксенона во внутризёренные и межзёренные поры.

5. Разработанные методики расчёта локального выгорания по содержанию неодима и наработки ксенона в высоковыгоревшем оксидном топливе реактора типа ВВЭР доказали свою достоверность и метрологическую состоятельность в течение нескольких лет применения. Усовершенствованные методики электронно-зондового микроанализа облучённого высокорадиоактивного топлива позволяют определить содержание неодима и ксенона в U02 с массовой долей более 0,02 %.

Апробация работы. Основные результаты диссертации были доложены и обсуждены: на международном семинаре «Поведение газовых продуктов деления в топливе водоохлаждаемых реакторов», Кадараш, Франция, 26-29 сентября 2000 г.; Европейской рабочей группе "Горячие лаборатории и дистанционное обслуживание", г. Сакле, Франция, 22-24 сентября 2003 г.; международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению 6-11 сентября 2004 г., г.Алушта; 6-ой Международной конференции "Ядерная и радиационная физика" 4-7 июня 2007 г. Алматы, Казахстан; Российских конференциях по реакторному материаловедению г. Димитровград, 11-15 сентября 2000 г., 8-12 сентября 2003 г., 14-18 сентября 2009 г.; XII и XIII Российских симпозиумах по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, ИПТМ РАН, 4-6 июня 2001 г. и 2-4 июня 2003 г.; XIX Российской конференции по электронной микроскопии, Черноголовка, ИПТМ РАН, 28-31 мая 2002 г.; Российских научных конференциях «Материалы ядерной техники (МАЯТ-2)» 19-23 сентября 2005 г. и МАЯТ-ОФИЭ 3-7 октября 2006 г, г. Туапсе; отраслевых семинарах: «Вопросы создания новых методик исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации», г. Димитровград, 12-13 ноября 2001 г.; «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях», г. Троицк, ГНЦ РФ ТРИНИТИ, 24-25 апреля 2000 г. и г. Заречный, ИРМ, 14-15 мая 2003 г.

Личный вклад автора. Основной объём экспериментальных результатов, зависимостей и закономерностей, использованных в диссертации, получен лично автором, ряд результатов получен при участии научного руководителя. Исследования методом сканирующей электронной микроскопии выполнены с участием Кузьмина С.В. Соискателю принадлежит участие в постановке задач, разработке и усовершенствовании методик электронно-зондовых исследований, в получении и анализе основных результатов.

Достоверность полученных результатов подтверждается:

- воспроизводимостью экспериментальных данных на большом количестве исследованных образцов;

- верификацией методов исследований по результатам измерений другими методами и сравнением с литературными данными;

- метрологической аттестацией методик исследования;

- наличием системы обеспечения качества в ГНЦ НИИАР в соответствии с государственной аккредитацией научной организации, свидетельство № 3656 от 29 января 2002 г., серия АНО 002246, а также лицензиями на осуществление деятельности по данному тематическому направлению: ГН-08-115-0815 от 29.04.2002 г., ГН-08-115-0815 от 29.04.2002 г., ВО-09-501-0817 от 18.12.2002 г. и аттестатом аккредитации испытательной лаборатории (центра) № ИК 0008 (РОСС RU 0001 01Аэщ00. 73.22.0008) от 19.02.2001 г.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 23 работы, из них 6 статей в рецензируемых журналах, входящих в список изданий, рекомендованных ВАК РФ, 16 докладов в сборниках и трудах международных и российских научных конференций, 1 монография.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Общий объем работы составляет 109 страниц, включая 71 рисунок и 12 таблиц. Список литературы содержит 63 наименования.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

значимость работы, сформулированы основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе проведен анализ литературы, посвященный современному состоянию экспериментальных и теоретических исследований, касающихся изменения состава и микроструктуры топлива энергетических реакторов на тепловых нейтронах при высоком уровне выгорания. На основании анализа состояния проблемы высоковыгоревшего топлива реакторов на тепловых нейтронах определены цель и задачи настоящей работы применительно к отечественным материалам.

Во второй главе представлены характеристики топливных композиций и методы их исследования.

В качестве топлива российских реакторов ВВЭР используется обогащенный

235 до 3,6 + 4,4 % по U диоксид урана в виде таблеток с центральным отверстием. В качестве оболочек твэлов в настоящее время используется сплав Zr-l%Nb. Для эксплуатации твэлов в активных зонах ВВЭР характерно постепенное снижение уровня линейной мощности с выгоранием. Так в исследованных твэлах ВВЭР-440 линейная тепловая мощность снижалась с 250 Вт/см в начале периода эксплуатации до 100 Вт/см в его конце, в твэлах ВВЭР-1000 соответственно с 300 + 320 до 100+150 Вт/см. Для изучения свойств топлива при повышенном выгорании наряду с исследованием твэлов после штатной эксплуатации в энергетических реакторах в НИИАР была реализована программа дооблучения в исследовательском реакторе МИР отработавших штатных твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 с последующими послереакторными исследованиями (табл. 1).

Изучение распределения в облучённых таблетках UO2 продуктов деления осуществлялось методом электронно-зондового рентгеноспектрального микроанализа на модернизированном микроанализаторе МАР-4.

Для обеспечения работ с высокорадиоактивными материалами, каковым является облучённое топливо, аналитическая часть прибора с электронной оптикой, спектрометрами и вакуумной системой размещена в защитной камере, разработанной в соответствии с нормами радиационной безопасности, а рабочее место исследователя с системами управления и обработки данных - в операторском помещении. Возможность дистанционного обслуживания и управления на всех этапах исследования обеспечена изменениями конструкции прибора и высоким уровнем автоматизации.

Требование обеспечения работоспособности прибора в условиях воздействия ионизирующих излучений выполнено путем выбора радиационностойких материалов и электронных элементов, изменением и введением дополнительных элементов конструкции;

Таблица 1

Основные характеристики исследованных: твэлов.

Реактор ТВС/твэл Обогащение топлива по 235и,% ■ . Длительность эксплуатации, топливный цикл. Максимальное выгорание, МВтхут/кги,

ВВЭР-440 198/96 3,6 ' 4 50,6

ВВЭР-440 228/68 3,6 5 60,8

ВВЭР-440 228/34 . 3,6 5 60,2

ВВЭР-440 . 222/111 4,4 - 5-.:. 59,2

ВВЭР-440 222/35 . : 4,4 ' 5 58,6

ВВЭР-440 46879/7 • 4,4 6 70 .

ВВЭР-1000 ВВЭР-1000 ВВЭР-1000 ВВЭР-1000 ВВЭР-1000 ВВЭР-1000 ВВЭР-1000 МИР ЕД1352/97 ЕК6393/40 325/148; 325/96 ЕДК 7713 СВ0013/4 • 4108/177 этве 3,6 4,4 4,4 .4,4 ' 4,4 4,4 : 4,4 ' 4,4 ; 4 3 ■ 4 ' 4 5 • 6 3+дооблучение в реакторе МИР Не регламентировалось 46,8 ■■ 47 57,8 54 ' 60 70 : 59,5 ' 46

Технические возможности прибора:и программное обеспечение позволяют кроме измерений по выбранным точкам осуществлять ; измерения при сканировании по определенному . маршруту с заданным шагом с преобразованием значений интенсивности аналитической; линии в массовые доли: В процессе преобразования учитываются интенсивность рентгеновского и радиационного фона, результаты измерений на стандартном, образце, возможный . дрейф и отличие величины тока зонда на исследуемом и стандартном образцах и матричные эффекты.

Исследование микроструктуры облучённого топлива осуществлялось на шлифах и изломах вдоль радиуса таблеток методом сканирующей электронной микроскопии на электронном микроскопе Philips XL. 30 ESEM-TMP, установленном ; в защитной камере. Микроскоп оснащён спектрометром волновой: дисперсии для осуществления микроанализа, что позволило кроме характеристик микроструктуры получать карты распределения ксенона по площади микрошлифов с привязкой к конкретным элементам микроструктуры.

Третья глава посвящена- разработке и усовершенствованию методик исследования высоковыгоревшего топлива на основе электронно-зондового микроанализа. Представлено описание, и метрологические характеристики методик определения массовой доли урана, плутония, неодима и ксенона. Разработан способ расчёта выгорания по содержанию неодима. Предел обнаружения массовой доли неодима Спо для силы тока зонда 600 нА и времени измерения 30 с рассчитанный по формуле

Спо = 3-C(N(}) обр.)0-5/Ncm) (1) где С - массовая доля элемента в стандартном образце, Ncm — число импульсов при измерении пика линии на стандартном образце, N ф, 0ср■ — число импульсов при измерении фона на исследуемом образце, равен 0,02 %.

Методика расчёта выгорания по содержанию неодима учитывает доли

235 239 241 238 делений U, Ри, Ри и U, их изменение с выгоранием, суммарный выход изотопов Nd и эффекты трансмутации, приводящие к наработке 142Nd и 144Nd. Методика верифицирована по данным масс-спектрометрических измерений.

Определение содержания ксенона в облученном топливе методом электронно-зондового микроанализа имеет особенности, связанные с тем обстоятельством, что часть газа может находиться в порах с максимальным диаметром порядка микрометра. Глубина зоны возбуждения характеристического рентгеновского излучения Хе Lai в UO2 в процессе анализа (Хг) при энергии первичного пучка электронов 15, 20, 30 и 50 кэВ, рассчитанная по формуле 0,064-С^1'68 - ЕКРш)/р, (2) где Е0 - энергия электронов зонда (кэВ), ЕКР - критическая энергия возбуждения рентгеновской линии (кэВ), р - плотность материала образца о г/см ), равна около 0,5; 0,8; 1,7 и 4,3 мкм соответственно. Это позволяет использовать возможности микроанализа как структурно чувствительного метода для исследования поведения ксенона. При энергии электронов микрозонда до 20 кэВ можно регистрировать и проводить количественные измерения части ксенона, находящейся в матрице топлива в твёрдом растворе и в мелких порах диаметром до 10 нм. При более высокой энергии можно также регистрировать ксенон, находящийся в более крупных порах. При этом возможно получение картины распределения ксенона в приповерхностных (на шлифе) порах. Для определения массовой доли ксенона в облучённом U02 разработана методика на основе электронно-зондового микроанализа, использующая в качестве стандартного образца сравнения чистый теллур. Содержание ксенона (Схе) определяли по формуле: jVei(u3M)-F{Te)-KXe где JXe(u3M) и ^^(изм) — измеренные интенсивности Lai — линии ксенона в исследуемом образце 1Ю2 и чистого теллура соответственно, F(Xe) и F^e) — поправочные факторы для ксенона в UO2 и для чистого теллура соответственно. Поправочные факторы учитывают различие условий взаимодействия электронного зонда с U02 и Те, генерирования характеристического рентгеновского излучения Lai Хе в U02 и Lai Те в чистом теллуре и его взаимодействия с указанными веществами. Коэффициент корреляции между интенсивностями Lai-линии ксенона и теллура (кХе) находили из графика зависимости к,- от атомного номера элементов в ряду от индия до неодима:

J0) (изм) ■ F{,) Ki~ J™(U3M)-F™' (4) где /1)(изм) и - измеренные интенсивности Lai — линии и поправочные факторы элементов в ряду от индия до неодима. Необходимые для этого экспериментальные значения У^(изм) получены путем измерений на чистых элементах или их химических соединениях. Значения поправочных факторов для указанных элементов рассчитывали по разработанной программе ZAF-коррекции. Предел обнаружения Спо для ксенона в U02, определяемый по формуле (1) равен 0,03 %. Таким образом, методики электронно-зондового микроанализа обеспечивают возможность определения содержания неодима и ксенона в облучённом U02 с массовой долей более 0,02 %.

Для расчёта образовавшегося количества ксенона в облучённом топливе и его радиального распределения разработана методика, учитывающая локальное

235 239 241 выгорание топлива, выход изотопов ксенона при делении ядер U, Ри, Ри

238 и U, изменение их долей делений с выгоранием, трансмутационные эффекты,

I ^ связанные с большими сечениями захвата тепловых нейтронов изотопами Хе и 135Хе. Сравнительный расчёт накопления ксенона при выгорании с использованием разработанной модели и по коду CASMO показал хорошее совпадение результатов (различие менее 0,3 %).

Четвертая глава посвящена исследованию закономерностей поведения ксенона при облучении топлива ВВЭР в номинальном режиме.

Исследования с помощью электронно-зондового микроанализа начинаются с измерения значений локального содержания неодима в образцах топлива, которые затем используются для расчёта локального выгорания и построения радиального профиля локального выгорания В(г/г0), аппроксимируя его функцией вида

B(r/r0) = Вмт + Вдоб -r/r{)+ {Вмакс - Вмт) • ехр

1-г/г^ L У

5) где г/го - относительный радиус от 0 до 1; Вмин - минимальное выгорание по таблетке, МВт-сут/кг U; Вмакс - максимальное выгорание по таблетке, МВт-сут/кг U; ВДОб - линейная добавка, учитывающая депрессию тепловых нейтронов, МВт-сут/кг U; L - характерная глубина поглощения резонансных нейтронов, отн.ед.; ВДОб и L подбираются методом наименьших квадратов. Интегрированием распределения выгорания по радиусу можно получить его среднее значение. Ниже представлены результаты, полученные при исследовании образцов из твэлов реактора ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 с различным выгоранием (рис. 1 и 2).

Nd

2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0

Радиус, отн.ед.

- 140

- 120 >> о + 1

-- 100 ш

-- 80 CD S

-- 60 X го о.

-- 40 о л

-- 20 CD

-1-|-1-г

2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9

•Выгорание

Nd

Выгорание

1,0

Радиус, отн.ед. а б

Рис. 1. Радиальные распределение неодима и локального выгорания в топливных таблетках ВВЭР-440 после облучения до среднего по сечению выгорания 51 (а) и 70 (б) МВт-сут/кг U

Z) ^ 1,8 ч к с; 1,6

О + t- о ч: 1,4 ш 2 к га ш 1,2

0) S о о 1,0

X П] о га 08 о. о | ^ л со 0,4 -0,2 -0,0

0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0

Радиус, отн.ед.

Nd

• Выгорание Nd

0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0

Радиус, отн.ед.

•Выгорание а

Рис. 2. Радиальные распределение неодима и локального выгорания в топливных таблетках ВВЭР-1000 после облучения до среднего по сечению выгорания 44 (а) и 70 (б) МВт-сут/кг U

На рисунках представлены распределения неодима вдоль радиуса топливных таблеток и соответствующие им распределения выгорания.

Получаемые одновременно с радиальным распределением неодима, как монитора выгорания, массовые доли урана и плутония позволяют определить не только их радиальное распределение, но и оценить радиальное распределение полного количества образовавшегося плутония. Пример рассчитанных значений нарабатываемого плутония и измеренных значений оставшегося после деления плутония представлен на рис. 3.

5s -> С ц о ч к га m о о о га 2 к с, о Ч а: га ш

8 о га

0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7

0,8 0,9 1,0 Радиус, отн.ед.

Рис. 3. Радиальные распределение урана (□), плутония наработанного (■) и оставшегося(Ф) в топливной таблетке ВВЭР-440 после облучения до среднего по сечению выгорания 71 МВт-сут/кг U

Таким образом, полученные экспериментальные данные устанавливают количественную связь между неоднородностью выгорания топлива по радиусу таблетки и, как физической причиной этого, — разной скоростью наработки плутония, которая, в свою очередь, вызвана блокировкой резонансного захвата нейтронов ядрами U. Неравномерность выгорания увеличивается с ростом среднего выгорания, при среднем по таблетке выгорании 71 МВт-сут/кг U его локальное значение на внешней поверхности равно 150 МВт-сут/кг U.

Радиальные распределения выгорания используются для получения радиальных распределений наработки ксенона в результате деления и трансмутационных процессов. Сравнение расчетных данных по образованию ксенона с измеренными значениями даёт информацию об его перераспределении в рабочих условиях при различной глубине выгорания U02 (рис.4). 1

1,6 #1,4 f 12 £

О) 2

0,8 о со а 0,2 О J j J с

0,25 0,5 0,75 1 Радиус, стн. ед. а га х о X

0 ж те 1 к <0 m

8 о га

0,2 0,4 0,6 0,8 1 Радиус, отн. ед.

Рис. 4. Распределение ксенона по радиусу топливных сердечников штатных твэлов ВВЭР-440, облученных до выгорания 51 (а) и 71 МВтсут/кг U (б): --расчет образования; о, А - эксперимент

Распределение ксенона по радиусу твэлов имело следующие особенности. Во-первых, измеренное содержание ксенона в наружной части топливных сердечников намного меньше расчетного накопления, что обусловлено образованием характерной пористой структуры краевой зоны и выходом атомов ксенона из матрицы топлива в газонаполненные поры. Во-вторых, измеренное содержание ксенона в центральной высокотемпературной части топливных таблеток твэлов ВВЭР-1000 также меньше по сравнению с массовой долей образовавшегося ксенона в результате облучения (рис. 5).

1,4

1,2 -.

58 МВт сут/кг U га х о х d> о it g 0,8 о

Ct

ГС

1 о

8 л

0,6 0,4 0,2 0

HIH*1 1,8 1,6 1,4 1,2 1,0 0,8

Термический выход газа га X о

X § к с § к га ш

8 0.6 i о та 0,4

0,2 0,0

ИНН i * * i *

0,25

0.5

0,75 1 Радиус, отн. ед.

0.2 0,3 0.4 0,5 0,6 0,7 0,8 0Т9 1,0 Радиус, отн.ед.

3 б

Рис. 5. Радиальное распределение ксенона в твэле ВВЭР-1000 со средним по радиусу выгоранием 54 (а) и 70 (б) МВт-сут/кг U. Стрелкой показано радиальное положение и указано значение локального выгорания, соответствующее началу реструктуризации топлива

Количество ГПД в свободном объёме, определённое после прокола твэлов ВВЭР-1000, составляет 2-5-4 % от наработанного количества. Следовательно, перераспределение ксенона не сопровождалось существенным выходом газа из топлива в свободный объем твэла.

При среднем выгорании 54 МВт-сут/кги в ВВЭР-1000 зоны реструктуризации и термического выхода ксенона ещё не перекрываются, в кольцевой части таблетки, находящейся между 0,7 и 0,9 относительного радиуса, ксенон находится в твердом растворе оксида урана и внутризёренных порах диаметром менее 0,01 мкм. Для образца с выгоранием 70 МВт-сут/кг U реструктурированная зона с пониженным содержанием ксенона распространяется в глубь таблетки и соединяется с зоной термически активированной пористости в центральной области сердечника.

Начало формирования новой структуры высоковыгоревшего топлива в краевой зоне можно идентифицировать по отклонению измеренных значений содержания ксенона от расчётных значений. Рассчитав радиальное распределение выгорания по содержанию наработанного неодима, можно определить его локальное предельное значение, соответствующее началу формирования структуры краевой зоны.

Практическое значение для анализа состояния облученного топлива и твэла в целом имеет информация об остаточном содержании газовых продуктов деления в реструктурированной матрице краевой зоны топливного сердечника (рис.6). то х о х а> a к с; о СС гк то ш О то s

0 25 50 75 100 125 150 Локальное выгорание, МВтсут/ кг

0 25 50 75 100 125 150 Локальное выгорание, МВт-сут/кг а о

Рис. 6. Содержание ксенона в низкотемпературной зоне топливных сердечников между г/г0 = 0,7 и внешним краем таблеток в зависимости от локального выгорания: а, б - топливо реакторов ВВЭР-440, ВВЭР-1000 соответственно. Сплошной линией показано расчетное образование ксенона в зависимости от выгорания

Из полученных данных следует, что с увеличением локального выгорания массовая доля ксенона уменьшается примерно до 0,2 %. Представленные результаты демонстрируют кроме содержания ксенона значение локального порогового выгорания, соответствующего началу реструктуризации краевой зоны. Из совокупности полученных результатов следует, что формирование структуры краевой зоны начинается при локальном выгорании 55 60 МВт-сут/кг U, при этом наблюдается гетерогенный процесс реструктуризации. В кольцевой зоне таблетки с локальным выгоранием от ~55 до -120 МВт-сут/кг U имеются участки с исходной структурой, где измеренное содержание ксенона соответствует произведенному, и участки с новой структурой, где измеренное содержание ксенона меньше произведенного. Результаты электронно-микроскопических исследований показали, что это связано с особенностями состояния микроструктуры.

В пятой главе рассмотрено влияние облучения в реакторах ВВЭР на микроструктуру уранового оксидного топлива.

Изучение взаимосвязи изменения структуры оксидного топлива с содержанием и распределением ксенона проводились на образцах, приготовленных из поперечных сечений твэлов реактора ВВЭР-440, облученного на 3-м блоке Кольской АЭС в составе РК № 144-46879 до максимального расчётного выгорания топлива 70 МВт-сут/кг U, и ВВЭР-1000, облучённого на 3-м блоке Балаковской АЭС в составе ТВС № ЕДК 7713 ВВЭР-1000 до максимального расчётного выгорания топлива 60 МВт-сут/кг U.

На рис. 7 показаны радиальные профили выгорания (рис.7 а), распределения наработанного и оставшегося в матрице топлива ксенона (рис.7 б) вдоль радиуса топливной таблетки ВВЭР-440 с выгоранием 71 МВт-сут/кг U.

Г) z еГ га а> з: х со а.

8 5 СО

0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0.6 0,7 0,8 0,9 1,0

Радиус, отн.ед.

0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,6 0,9 1,0

Радиус, отн. ед. а

Рис. 7. Распределения локального выгорания (а), наработанного и оставшегося в матрице топлива ксенона (б) вдоль радиуса топливной таблетки

Измеренное с помощью электронно-зондового микроанализа локальное содержание ксенона в большинстве микрообластей по всему радиусу таблетки ниже расчётного накопления при облучении. Результаты исследования микроструктуры и распределения ксенона на шлифе вблизи поверхности таблетки методом электронно-зондового микроанализа при разных значениях энергии первичных электронов, обеспечивающих разную глубину анализируемой зоны, показало, что уменьшение содержания ксенона в матрице топлива во внешней зоне таблетки обусловлено образованием характерной для структуры краевой зоны пористости с выходом атомов ксенона из зерен в поры (рис. 8). в г

Рис. 8. Микроструктура топлива ВВЭР-440 (сканирующая электронная микроскопия) (а) и карты распределения ксенона вблизи поверхности таблетки со средним выгоранием 71 МВт-сут/кг U, при энергии первичного пучка электронов 15; 20 и 30 кэВ и глубине зоны возбуждения рентгеновского излучения Lcti-линии Хе в U02 соответственно 0,5 (б); 0,8 (в) и 1,7 мкм (г)

Одной из задач, которая ставилась при исследовании микроструктуры топлива методом сканирующей электронной микроскопии, было определение причины пониженного содержания ксенона в матрице топлива и механизма формирования пористости вне краевой зоны топливной таблетки: связано ли это с реструктуризацией топлива или обусловлено термически активируемой диффузией ксенона с образованием газонаполненных пор внутри и на границах зёрен без микроструктурных изменений самих зёрен.

Полученные с помощью сканирующей электронной микроскопии изображения микроструктуры свежих изломов таблетки ВВЭР-440 представлены на рис. 9.

Рис. 9. Фрактография топлива ВВЭР-440 по радиусу таблетки, облученной до среднего выгорания 71 МВт-сут/кг U: а,б - 0,995;в - 0,95;г- 0,9; д- 0,6; е

0,22 радиуса

В полностью реструктурированной краевой зоне вблизи поверхности таблетки в интервале локальных выгораний от 120 до 150 МВт-сут/кг U находятся микронные поры и однородные субмикронные зерна (рис. 9, а, б). Этой зоне полностью реструктурированного топлива соответствуют значения массовой доли ксенона около 0,2 % на координате относительного радиуса от 0,99 до 1 на рис. 7. В верхней части рис. 9 (а) виден фрагмент шлифа поперечного сечения таблетки.

По соседству с краевой зоной располагается относительно широкая переходная зона, представляющая собой совокупность реструктурированных участков и фрагментов исходной структуры (рис. 9 в, г).

Содержания ксенона в матрице топлива на участке 0,6 0,99 относительного радиуса варьируются от значений, соответствующих полностью реструктурированному топливу (около 0,2 масс.%), до значений равных наработке ксенона за время облучения.

Количество реструктурированных участков уменьшается по мере удаления от края таблетки, причем во внутренней области таблетки (менее 0,6 относительного радиуса) они располагаются, как правило, по границам первичных зерен (рис. 9 д, ё). Эти локализованные участки неизменно связаны с субмикронными и микронными порами и распространяются вплоть до центрального отверстия топливной таблетки (см. рис. 9 ё). Наличие реструктурированных приграничных зон с низким содержанием ксенона в виде твёрдого раствора (то есть в доступном для микроанализа состоянии) объясняет пониженные по сравнению с расчётной наработкой значения экспериментальных данных по содержанию ксенона на участке относительного радиуса таблетки от 0,2 до 0,6 (см. рис. 7). Таким образом, было установлено, что пониженное содержание ксенона в матрице топлива и формирование пористости вне краевой зоны топливной таблетки связаны с гетерогенным характером реструктуризации топлива.

На рис. 10 показано радиальное распределение выгорания, наработанного и содержащегося в матрице топлива ксенона в таблетке ВВЭР-1000 с выгоранием 60 МВт-сут/кг U, а изменение микроструктуры диоксида урана от поверхности этой таблетки к её центру представлено на фрактографических снимках изломов (рис.11-13).

Z)

140

0 120

1 100 u" 80

1 60

Q.

2 40 л о -о а о

Рис. 10. Распределения выгорания (а), наработанного и оставшегося в матрице топлива ксенона (б) вдоль радиуса топливной таблетки ВВЭР-1000 с выгоранием 60 МВт-сут/кг U

В полностью реструктурированной краевой зоне вблизи поверхности таблетки при локальном выгорании от 120 до 140 МВт-сут/кг U микроструктура топлива такая же, как и в таблетке с более высоким выгоранием и характеризуется наличием микронных пор и однородных субмикронных зерен (рис. 11 а, б).

-I-1-1-г

2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0.8 0,9 1,0

Радиус таблетки, отн.ед.

0.2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 Радиус таблетки, отн.ед.

2 мкм vmfz***: t:

- \ ^г а б

Рис. 11. Микроструктура топлива в области 0,995 относительного радиуса на изломе топливных таблеток ВВЭР-1000 с выгоранием 60 МВт-сут/кг U (а) и ВВЭР-440 с выгоранием 71 МВт-сут/кг U (б)

Переходная зона соответствует интервалу локального выгорания от 58 до 120 МВт-сут/кг U и координатам вдоль радиуса таблетки г/г0 от 0,8 до 0,99. При значениях г/г0 от 0,6 до 0,8 измеренные значения ксенона в топливе соответствуют его наработанному количеству (рис. 10), а микроструктура топлива не имеет признаков реструктуризации (рис. 12 а) в отличие от топлива с более высоким выгоранием (рис. 12 б).

Рис. 12. Микроструктура топлива в области 0,7 относительного радиуса на изломе топливных таблеток ВВЭР-1000 с выгоранием 60 МВт сут/кг U (а) и ВВЭР-440 с выгоранием 71 МВт-сут/кг U (б)

Тщательное исследование микроструктуры топлива на участке с координатами вдоль радиуса от 0,6 до 0,8 показало практически полное отсутствие крупных пор, обусловленных выходом газообразных продуктов деления из матрицы топлива в результате термически активируемых диффузионных процессов.

Таким образом, прямые наблюдения с помощью сканирующей электронной микроскопии подтверждают результаты электронно-зондового микроанализа ксенона, свидетельствующие о том, что в этой части таблетки не происходили процессы, обусловливающие выход ксенона из матрицы топлива и образование газонаполненных пор.

В центральных областях таблеток {при г/г0 < 0,6) микроструктура высоковыгоревшего топлива для ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 существенно отличалась. Во-первых, в топливе ВВЭР-1000 не было зернограничной реструктуризации (рис. 13), как это было при более высоком выгорании (см. рис. 9).

Во-вторых, в центральной части таблетки ВВЭР-1000 имеется пористость, вид и механизм образования которой иные, нежели в рассмотренном выше примере топливной таблетки ВВЭР-440 с выгоранием 71 МВт-сут/кг U (см. рис. 9 д, е и 13). В рассмотренном выше случае пористость сформирована в результате процесса реструктуризации топлива по границам исходных зёрен, В настоящем случае исходные зёрна не имеют признаков реструктуризации, а наблюдаемые поры обусловлены термически активированной диффузией атомов газообразных продуктов деления.

Рис. 13. Микроструктура топлива при разном увеличении на изломе центральной части таблетки ВВЭР-1000 с выгоранием 60 МВт сут/кг U

Таким образом, образование пористости в центральной области таблетки объясняет особенность на графике распределения ксенона (см. рис. 10), характеризующуюся пониженным его содержанием в матрице топлива по сравнению с расчётной наработкой. Следует подчеркнуть важное обстоятельство: при исследовании образцов топлива из твэлов, облучавшихся при номинальных режимах эксплуатации, ни в одном случае не наблюдалось открытой пористости, обусловливающей выход газообразных продуктов деления из топлива в свободный объём твэла.

Эти наблюдения коррелируют с экспериментальными данными по количеству и составу газовой фазы под оболочкой твэлов, полученными методом прокола и масс-спектрометрического анализа, в соответствии с которыми выход газообразных продуктов деления при номинальной эксплуатации твэлов обусловлен в основном атермическими явлениями и составляет несколько процентов от образовавшегося количества.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Распределение локального выгорания коррелирует с повышенным содержанием плутония в поверхностном слое топливного сердечника вследствие более высокой скорости его образования за счёт резонансного захвата нейтронов ядрами 238U. Зависимость локального выгорания В(г/г0) от координаты г/г о вдоль радиуса топливной таблетки описывается функцией вида:

В(г / г(Ь) = + В^ ■ г / г0 + {Вмакс - ВмиJ - expf

2. Выявлены закономерности реструктуризации топлива реакторов ВВЭР и её влияние на перераспределение ксенона в низкотемпературной краевой зоне топливных таблеток. При достижении локального выгорания U02

55 МВт-сут/кг U происходит гетерогенный процесс зарождения, роста и объединения реструктурированных микрообластей с размером новых субзёрен 20СК400 нм, что сопровождается частичным выходом ксенона из твёрдого раствора во вновь образуемые поры. При локальном выгорании UO2 более 120 МВт-сут/кг U весь объём топлива характеризуется субзёренной структурой с массовой долей ксенона в твёрдом растворе 0,2 % и объёмной долей газонаполненных пор со средним диаметром 0,9 мкм около 25 %.

3. С увеличением среднего по топливной таблетке UO2 выгорания от 46 до 70 МВт-сут/кг U процесс реструктуризации топлива распространяется от поверхности к центру таблетки. Во внутренней высокотемпературной зоне топливной таблетки U02 процесс реструктуризации происходит преимущественно по границам исходных зёрен с образованием субзёрен размером 200-^-400 нм и газонаполненных пор со средним значением диаметра 0,5 мкм.

4. Экспериментально установлено, что при высоком выгорании физические причины выхода ксенона из твёрдого раствора с образованием газонаполненных пор диаметром от 0,3 до 2 мкм в высокотемпературной зоне топливных таблеток ВВЭР-440 - это частичная реструктуризация микрообластей топлива, а в таблетках ВВЭР-1000 — ещё и термодиффузия ксенона во внутризёренные и межзёренные поры.

5. Разработанные и усовершенствованные расчётно-экспериментальные методики на основе электронно-зондового микроанализа позволили получить необходимую для оценки состояния топлива информацию о распределении локального выгорания, о локальной наработке и фактическом содержании ксенона в топливной таблетке реакторов на тепловых нейтронах со средним выгоранием от 46 до 71 МВт-сут/кг U. Разработанные методики верифицированы по результатам измерений масс-спектрометрическим и гамма-спектрометрическим методами, по результатам расчёта по известному коду и сравнением с литературными данными.

Публикации по теме диссертации:

1. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кашкиров С.П. Аналитический комплекс на основе рентгеноспектрального микроанализатора МАР-4 для исследования облученных материалов // Известия РАН. Серия физическая. - 2004. - Т. 68.-№9.-С. 1349-1351.

2. Крюков Ф.Н., Кузьмин С.В., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов В.П. Структура и распределение газовых продуктов деления топлива после облучения в реакторе ВВЭР-440 до выгорания 70 МВт-сут/кг U // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Материаловедение и новые материалы. — 2006. - №2 (67). -С. 155-160.

3. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов В.П., Четвериков А.П. Радиальное распределение выгорания и содержания плутония в топливных таблетках ВВЭР // Атомная энергия. - 2006. - Т. 100. Вып. 1. С. 3-8.

4. Крюков Ф.Н., Кузьмин С.В., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов В.П. Рентгеноспектральный микроанализ ксенона в облучённом топливе тепловых реакторов // Атомная энергия. - 2006. - Т. 100. - Вып. 2. - С. 9296.

5. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кузьмин С.В., Лядов Г.Д., Смирнов В.П. Исследование структуры и состава топлива после облучения в ВВЭР-440 до выгорания 70 МВт-сут/кг // Атомная энергия. - 2006. - Т. 101. - Вып. 4. - С. 286-288.

6. Электронно-зондовый рентгеноспектральный микроанализ топливных композиций ядерных энергетических реакторов: Монография / Ф.Н. Крюков, В.Н. Голованов, С.В. Кузьмин, О.Н. Никитин. Ульяновск: Изд-во УлГУ, 2006. - 143 с. - ISBN 5-88866-259-3.

7. Гончаренко Ю. Д., Евсеев Л.А., Казаков В.А., Крюков Ф.Н., Никитин О.Н« Применение метода ВИМС для исследования облученного ядерного оксидного топлива // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. — 2003. — №3. — С.104-107.

8. Крюков Ф.Н., Кунгурцев И.А., Кузьмин В.И., Кузьмин С.В., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов А.В. Результаты исследования радиального распределения ксенона в твэлах ВВЭР // Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях: Реф. докл. сем. 24-25 апреля 2000 г. — Димитровград: ГНЦ РФ НИАР. - 2000. - С. 12-13.

9. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н. Возможности рентгеноспектрального микроанализа в исследовании облученного топлива энергетических реакторов // Вопросы создания новых методик исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации: Реф. докл. отрасл. семинара 12-13 ноября 2001 г. - Димитровград: НИИАР, 2002. - С. 14-16.

10. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кашкиров С.П. Аналитический комплекс на основе рентгеноспектрального микроанализатора МАР-4 для исследования облученных материалов // XIII Российский симпозиум по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, 2-4 июня 2003 г.: Тез. докл.— Черноголовка: ИПТМ РАН, - 2003. - С. 21.

П.Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Четвериков А.П. Результаты исследования накопления и радиального распределения плутония в топливе реакторов ВВЭР // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР, 2005. -Вып. 1.-С. 3-13.

12. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кашкиров С.П., Лядов Г.Д. Применение рентгеноспектрального микроанализа для определения локального выгорания облученного топлива ядерных реакторов // XIII Российский симпозиум по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, 2-4 июня 2003 г.: Тез. докл. - Черноголовка: ИПТМ РАН. - 2003. - С. 79.

13. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кашкиров С.П. Применение метода Монте-Карло для расчета параметров генерирования характеристического рентгеновского излучения в диоксиде урана // XIII Российский симпозиум по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, 2-4 июня 2003 г.: Тез. докл.— Черноголовка: ИПТМ РАН.- 2003. - С.77.

14. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Четвериков А.П. Применение рентгеноспектрального микроанализа для определения локального выгорания топлива реакторов ВВЭР // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. -2003.-Вып. 4.-С. 3-13.

15. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н. Метод количественного электронно-зондового микроанализа ксенона в облученном топливе ядерных реакторов // XII Российский симпозиум по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, 4-6 июня 2001 г.: Тез. докл. - Черноголовка: ИПТМ РАН. - 2001. - С. 63.

16. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н. Методика рентгеноспектрального микроанализа содержания ксенона в облученном оксидном топливе // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. - 2002. - Вып. 4. - С. 19-29.

17. Никитин О.Н. Применение методики рентгеноспектрального микроанализа количественного содержание неодима для определения локального выгорания топлива // Сб. реф. и статей: Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства / ГНЦ РФ НИАР. - 2003. - Вып. 6. - С. 108-113.

18. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н. Способ расчета накопления газовых продуктов деления в топливе реакторов на тепловых нейтронах // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. -2004. - Вып. 1. - С. 3 - 10.

19. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н. Применение рентгеноспектрального микроанализа для оценки состояния топлива и твэлов реакторов ВВЭР // VII Российская конференция по реакторному материаловедению, Димитровград, 8-12 сентября 2003 г.: Сб. докл. - 2004. — Т.2. — Ч. 4.-С.135- 153.

20. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н. Анализ состояния газовых продуктов деления в облучённом топливе реакторов ВВЭР// Сборник трудов. - Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 2005. - Вып. 1 - С. 14-25.

21. Никитин О.Н. Количественный анализ массовой доли плутония в облученном топливе ядерных реакторов // Сб. реф. и статей: Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства / ГНЦ РФ НИАР.-2005. -Вып. 7.-С. 51-58.

22. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Лядов Г.Д., Кузьмин С.В. Закономерности поведения ксенона и изменений микроструктуры топлива энергетических реакторов при облучении до выгорания 70 МВт-сут/кг U // Тез. докл. 6-ой Международной конференции "Ядерная и радиационная физика" 4-7 июня 2007 г. Алматы, Казахстан, ИЯФ НЯЦ РК. С. 260.

23. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кузьмин С.В. Особенности микроструктуры высоковыгоревшего топлива ВВЭР в корреляции с распределением ксенона // IX Российская конференция по реакторному материаловедению' Димитровград' 14-18 сентября 2009 г.: Тез. докл. - Димитровград: НИИАР. -2009.-С. 15-18.

ОТКРЫТОЕ АКЦИОНЕРНОЕ ОБЩЕСТВО «ГОСУДАРСТВЕННЫЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР -НАУЧНО-ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ИНСТИТУТ АТОМНЫХ

РЕАКТОРОВ»

УДК 621.039.54

На правах рукописи

НИКИТИН Олег Николаевич

ЗАКОНОМЕРНОСТИ ИЗМЕНЕНИЯ МИКРОСТРУКТУРЫ И РАСПРЕДЕЛЕНИЯ КСЕНОНА В 1Ю2 ПРИ ВЫСОКОМ ВЫГОРАНИИ

В УСЛОВИЯХ ВВЭР

Специальность 01.04.07 — Физика конденсированного состояния

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель: д. ф.-м. н. Крюков Ф.Н.

Димитровград - 2010

ОГЛАВЛЕНИЕ

Общая характеристика работы.3

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Распределение локального выгорания коррелирует с повышенным содержанием плутония в поверхностном слое топливного сердечника вследствие более высокой скорости его образования за счёт резонансного

238 захвата нейтронов ядрами U. Зависимость локального выгорания В(г/г0) от координаты г/г0 вдоль радиуса топливной таблетки описывается функцией вида:

B(r/rQ) = Вмин+Вдоб-г/г0+(ВЛ1акс -Влши)• ехр

1-г/г0Л L

2. Выявлены закономерности реструктуризации топлива реакторов ВВЭР и её влияние на перераспределение ксенона в низкотемпературной краевой зоне топливных таблеток. При достижении локального выгорания U02 55 МВт-сут/кг U происходит гетерогенный процесс зарождения, роста и объединения реструктурированных микрообластей с размером новых субзёрен 200-И00 нм, что сопровождается частичным выходом ксенона из твёрдого раствора во вновь образуемые поры. При локальном выгорании U02 более 120 МВт-сут/кг U весь объём топлива характеризуется субзёренной структурой с массовой долей ксенона в твёрдом растворе 0,2 % и объёмной долей газонаполненных пор со средним диаметром 0,9 мкм около 25 %.

3. С увеличением среднего по топливной таблетке U02 выгорания от 46 до 70 МВт-сут/кг U процесс реструктуризации топлива распространяется от поверхности к центру таблетки. Во внутренней высокотемпературной зоне топливной таблетки U02 процесс реструктуризации происходит преимущественно по границам исходных зёрен с образованием субзёрен размером 200-^-400 нм и газонаполненных пор со средним значением диаметра 0,5 мкм.

4. Экспериментально установлено, что при высоком выгорании физические причины выхода ксенона из твёрдого раствора с образованием газонаполненных пор диаметром от 0,3 до 2 мкм в высокотемпературной зоне топливных таблеток ВВЭР-440 - это частичная реструктуризация микрообластей топлива, а в таблетках ВВЭР-1000 - ещё и термодиффузия ксенона во внутризёренные и межзёренные поры.

5. Разработанные и усовершенствованные расчётно-экспериментальные методики на основе электронно-зондового микроанализа позволили получить необходимую для оценки состояния топлива информацию о распределении локального выгорания, о локальной наработке и фактическом содержании ксенона в топливной таблетке реакторов на тепловых нейтронах со средним выгоранием от 46 до 71 МВт-сут/кг U. Разработанные методики верифицированы по результатам измерений масс-спектрометрическим и гамма-спектрометрическим методами, по результатам расчёта по известному коду и сравнением с литературными данными.

1. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. В 2 т. Т.1. / Ф.Г. Решетников, Ю.К. Бибилашвили, И.С. Головнин и др. М: Энергоатомиздат, 1995. - 316 с.

2. Оландер Д. Теоретические основы тепловыделяющих элементов ядерных реакторов / Пер. с англ. В 3 ч. Ч. 1. / Под ред. И.И. Федика, А.С.Гонтаря. — М., ЦНИИатоминформ, 1982. 612 с.

3. Materials Science and Technology. A Comprehensive Treatment. — V. 10A. / Ed. B.Frost. Weinheim-New York-Basel-Cambridge-Tokio: VCH, 1994. 558 p.

4. Федеральная целевая программа «Развитие атомного энергопромышленного комплекса России на 2007—2010 годы и на перспективу до 2015 года», утверждена постановлением Правительства Российской Федерации от 06 октября 2006 года № 605.

5. Lassmann K.S. et al. Modeling the high burnup U02 structure in LWR fuel // J. Nuc. Mater. 1995. - V.226. - P. 1-8.

6. Tverberg Т., Wiesenack W. Fission gas release and temperature data from instrumented high burnup LWR fuel // Technical and economic limits to fuel burnup extension. Vienna: IAEA. - 2002. - P. 7-16.

7. Ichikawa M. High burnup fuel R&D activities in Japan // Technical and economic limits to fuel burnup extension. Vienna: IAEA. - 2002. - P. 126-135.

8. Bleiberg M.L., Berman R.M. and Lustman B. Proc. Symp. on Radiation Damage in Solids and Reactor Materials (IAEA, Vienna, 1963) p. 319.

9. Вотинова B.B., Громов В.И., Кузьмин В.И., Лебедев И.Г. Электронно-микроскопическое изучение пористости в облученных U02, Pu02 и (0,2Pu-0,8Pu)02// Радиационная физика твердого тела и реакторное материаловедение. М.: Атомиздат, 1970. С.158-163.

10. Hj. Matzke. "On the rim effect in high burnup U02 LWR fuels", J. Nucl. Mater. 189(1992) 141-148.

11. Matzke Hj., Spino J. Formation of the rim structure in high burnup fuel// J.Nucl.Mater., 1997. V. 248. P. 170-179.

12. Walker C.T. Assessment of the radial extent and completion of recrystallisation in high burn-up U02 nuclear fuel by EPMA// J. Nucl. Mater.,1999, V. 275. P. 56-62.

13. Ray I.L., Matzke Hj, Thiele H.A., Kinoshita M. An electron microscopy study of the RIM structure of a UO2 fuel with a high burnup of 7,9% FIMA // Journal of Nuclear Materials, 1997. V. 245. P. 115-123.

14. Spino J., Vennix K., Coquerelee M. Detailed characterization of the rim microstructure in PWR fuels in the burn-up range 40-67 GWd/tM// J. Nucl. Mater., 1996. V.231.P. 179-190.

15. M. Coquerelle, J. Spino. Limits and Prospects for High Burn-up LWR fuels// ITU Annual Report 1996. (EUR 17296).

16. Safety of Nuclear Fuels // ITU Annual Report. 1995 (EUR 16368).

17. K. Nogita, and K. Une, "Irradiation-induced recrystallization in high burnup U02 fuel", J. Nucl. Mater. 226 (1995). P. 302-310.

18. Walker C.T. Measurement of retained Xe in fuels// Journal of Nuclear Materials, 80, (1979), 190-193.

19. Mogensen M., Pearce J.H., Walker C.T. Behavior of fission gas in the rim region of high burnup U02 fuel pellets with particular reference to results from an XRF investigation, J. Nucl. Mater., 264 (1999) 99-112.

20. Manzel R., Walker C.T. EPMA and SEM of fuel samples from PWR rods with an average burn-up of around 100 MWd/kgHM// Journal of Nuclear Materials 301 (2002) 170-182.

21. K. Une, K. Nogita, S. Kashibe,-M. Imanura, "Microstructural change and its influence on fission gas release in high burnup U02 fuel", J. Nucl. Mater., 188 (1992) 65.

22. J. Spino, D. Baron, M. Coquerelle, A.D. Stalios, "High burnup structure: evidences that xenon depletion, pore formation and grain subdivision start at different local burnups", J. Nucl. Mater., 256 (1998) 189.

23. K. Une, S. Kashibe, "Fission gas release during post irradiation annealing of BWR fuels", J. Nucl. Sci. Techn. 27 (11), (1990) pp 1002-1016.

24. M. Kinoshita, T. Matsumura, T. Kameyama, S. Kitajima, E. Kolstad, and Hj. Matzke. "High Burnup Rim Project, Irradiation Program to Study Rim Structure Formation, Outline and Preliminary Analysis", EHPG meeting, Bolkesj0, Norway, Oct. 31 - Nov. 4, 1994.

25. M. Kinoshita, "High Burnup Rim Project, (II) Progress of Irradiation and

26. Preliminary Analysis", Proc. of Enlarged HPG Meeting, Loen, Norway, 19-24 May 1996. HPR-347, OECD Halden Reactor Project.

27. S. Kitajima, M. Kinoshita, and Hj. Matzke, "High Burnup Rim Project (III), Examinations to verify attainment of the target irradiation conditions", EHPG meeting, Lillehammar, Norway, March 1998.

28. T. Sonoda , Hj. Matzke, and M. Kinoshita, "High Burnup Rim Project (IV) Threshold Burnup of Rim Structure Formation", EHPG meeting, Loen, Norway, May 1999.

29. Nogita K., Une K., Hirai M., Ito K., Shirai Y. Effect of grain size on recrystallization in high burnup fuel pellets// J.Nucl.Mater., 1997. V. 248. P. 196203.

30. S. Kashibe, K. Une. Effect of external restraint on bubble swelling in U02 fuels// J.Nucl.Mater., 1997. V. 247. P. 138-146.

31. A. Fukazawa, Y. Shirai, H. Harada, T. Furuya, N. Itagaki, Y. Yuasa and Y. Mozumi, "Development of Ultra High Burnup Fuel For BWR", Proc. International Topical meeting on Light Water Reactor FuelPerformance, P240, Portland, USA, 1997.

32. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кашкиров С.П. Аналитический комплекс на основе рентгеноспектрального микроанализатора МАР-4 для исследования облученных материалов // Известия РАН. Серия физическая. 2004. — Т. 68. -№9.-С. 1349-1351.

33. Perrot М. Microanalyse d'echantillons irradies par la microsonde de castaing application au combustible nucleaire MOX. Saclay: Centre d'Etudes Nucleaires, 1995.- 182 p.

34. Гоулдстейн Дж., Яковиц X. Практическая растровая электронная микроскопия. М.: Мир, 1978. - 656 с.

35. Рид С. Электронно-зондовый микроанализ. М.: Мир, 1979. - 424 с.

36. Электронно-зондовый рентгеноспектральный микроанализ топливных композиций ядерных энергетических реакторов: Монография / В.Н. Голованов, Ф.Н. Крюков, С.В. Кузьмин, О.Н. Никитин. Ульяновск: Изд-во, УлГУ, 2006. 143 с. - ISBN 5-88866-259-3.

37. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Четвериков А.П. Применение рентгеноспектрального микроанализа для определения локального выгорания топлива реакторов ВВЭР // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. 2003. - Вып. 4.-С. 3-13

38. Радиационные характеристики облученного ядерного топлива: Справочник / В.М. Колобашкин, П.М. Рубцов, П.А. Ружанский, В.Д. Сидоренко. — М.: Энергоатомиздат. 1983. 384 с.

39. Nuclear Data Library of Fission Products, second version / Ed. M. Yoshikawa/ Japanese Nuclear Data Committee. - Japan Atomic Energy Research Institute, 1990.-253 p.

40. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов В.П., Четвериков А.П. Радиальное распределение выгорания и содержания плутония в топливных таблетках ВВЭР // Атомная энергия. 2006. - Т. 100. Вып. 1. С. 3-8.

41. White R.J., Fisher S.B., Cook P.M.A., et al. Measurement and analysis of fission gas release from BNFL's SBR MOX fuel // J. Nucl. Mater. 2001. - V. 288.-№ 1.-P. 43-56.

42. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н. Методика рентгеноспектрального микроанализа содержания ксенона в облученном оксидном топливе // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. 2002. - Вып. 4. - С. 19-29.

43. Ukai S., Hosokawa Т., Shibahara I. and Enokido Y. Evaluation of the fission gas release behavior from fast reactor mixed oxide fuel based on local concentration measurement of retained xenon // J. Nucl. Mater. 1988. V. 151. -P. 209-218.

44. Блохин M.A., Швейцер И.Г. Рентгеноспектральный справочник. М.: Наука, 1982.-376 с.

45. Курчатов С.Ю., Лиханский В.В., Сорокин А.А., Хоружий О.В. Моделирование кодом РТОП радиальных профилей тепловыделения и накопления изотопов плутония в оксидном топливе высокого выгорания // Атомная энергия. 2002. - Т. 92. - Вып. 4. - С. 317-324.

46. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н. Способ расчета накопления газовых продуктов деления в топливе реакторов на тепловых нейтронах // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. -2004. Вып. 1. - С. 3 - 10.

47. Walker С. Electron probe microanalysis of irradiated nuclear fuel: an overview //J. Anal. At. Spectrom. 1999. -V. 14. - P. 447-454.

48. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н. Анализ состояния газовых продуктов деления в облучённом топливе реакторов ВВЭР// Сборник трудов. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 2005. - Вып. 1 - С. 14-25.

49. Крюков Ф.Н., Кузьмин С.В., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов В.П. Рентгеноспектральный микроанализ ксенона в облучённом топливе тепловых реакторов // Атомная энергия. 2006. - Т. 100. - Вып. 2. - С. 92-96.

50. Гончаренко Ю. Д., Евсеев Л.А., Казаков В.А., Крюков Ф.Н., Никитин О.Н. Применение метода ВИМС для исследования облученного ядерного оксидного топлива // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2003. - №3. - С. 104-107.

51. Кузьмин В.И., Голованов В.Н., Маершина Г.И. и др. Изменение состояния топлива в твэлах ВВЭР при выгорании 40-60 МВт сут/кг11/ Доклад на 5-ой Межотраслевой конференции по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 8-12 сентября 1997 г., с. 59-71.

52. Ronchi С. Extrapolated equation of state for rare gases at high temperatures and densities // J.Nucl. Mater. 1981. - V. 96. - P. 314-322.