Вклад (α,n)-реакции в интенсивность нейтронного излучения облучённого керамического ядерного топлива тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

На правах рукописи

4

Беденко Сергей Владимирович

ВКЛАД (а,п)-РЕАКЦИИ В ИНТЕНСИВНОСТЬ НЕЙТРОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ ОБЛУЧЁННОГО КЕРАМИЧЕСКОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

Специальность 01.04.01 -Приборы и методы экспериментальной физики

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

2 2 июл ,0ш

ТОМСК-2010

004607238

Работа выполнена в Государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования

«Национальный исследовательский Томский политехнический университет».

Научный профессор, доктор физико-математических наук

руководитель: Шаманин Игорь Владимирович

Официальные профессор, доктор технических наук,

оппоненты: Былкин Борис Константинович

профессор, доктор физико-математических Крючков Юрий Юрьевич

наук

Ведущая ОАО «Сибирский химический комбинат»,

организация: г. Северск Томской области

Защита состоится «¿¿»ИЮИ9 2010 г. в 1430 на заседании совета по защите докторских и кандидатских диссертаций ДС 212.025.01 при Томском политехническом университете по адресу: 634050, г. Томск, Томская обл., пр. Ленина, 2, ауд. 228 т/ф: +7 (382-2) 52-83-94.

С диссертаций можно ознакомиться в научно-технической библиотеке ТПУ по адресу: 634050, г. Томск, ул. Белинского, 55.

Автореферат разослан «6 » ММ 2010 г.

Ученый секретарь совета по защите докторских и кандидатских диссертаций ДС 212.025.01

канд. физ.-мат. наук, доцент О.Ю. Долматов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Диоксид урана - самое распространенное химическое соединение, используемое в качестве ядерного топлива отечественных и зарубежных энергетических реакторов. Однако уже сегодня основное внимание уделяется монокарбиду (UC) и нитриду урана (UN). Проводимые сегодня ядерные, физические и теплофизические исследования говорят о том, что UN наряду с UC являются перспективными керамическими урановыми топливными материалами, способными заменить традиционное оксидное топливо (U02).

Ядерное топливо легководных реакторов постоянно совершенствуется с внедрением новых технических решений, учётом новых эксплуатационных требований для обеспечения надежности и конкурентоспособности. Все усовершенствования осуществляются на фоне доминирующего условия -обеспечение максимально экономичного топливного цикла. К настоящему времени сформировались требования в виде двух топливных циклов. Первый 5х 1 (пять лет с ежегодной перегрузкой) и 3х 1,5 (три по полтора года).

Переход на более продолжительные топливные циклы приведет к повышению глубины выгорания топлива. Это с одной стороны увеличивает экономическую эффективность использования топлива. С другой - приведет к повышению концентрации продуктов деления, активации и трансурановых элементов в ядерном материале, что повлечёт за собой изменения параметров поля ионизирующих излучений вблизи отработавшей тепловыделяющей сборки (ОТВС). При этом следует ожидать увеличения интенсивности потоков нейтронного и гамма-излучения, что может вызвать неопределенность в отношении возможности обеспечить необходимую степень защиты ОТВС с повышенной глубиной выгорания с помощью имеющихся сегодня транспортных средств.

Перевозка ОТВС реакторов ВВЭР-1000 осуществляется в транспортном контейнере ТК-13, сертифицированного для ОТВС, с глубиной выгорания 40...50МВт сут/кги и выдержкой в специальных бассейнах от 180 суток до 3-х лет. Сегодня конструкция TBC должна быть обоснована до выгорания 60...70МВт-сут/кгU. В России существуют 4 основные модификации TBC, которые удовлетворяют выдвигаемым требованиям. Это сборки следующих типов - УТВС, ТВСА, ТВС-2 и ТВС-2М. Возможности транспортного контейнера ТК-13 обеспечить защиту от составляющей, обусловленной гамма-излучением, для ОТВС с повышенным уровнем выгорания пока не вызывают сомнений, так как согласно действующим нормативным требованиям их проектирование выполнялось с коэффициентом запаса по защите от ионизирующего излучения, равным 2. Под сомнением оказываются возможности ТК-13 в части обеспечения защиты от нейтронного излучения, так как вопрос о параметрах нейтронного излучения ОЯТ менее изучен по сравнению с гамма-излучением.

Ввод в эксплуатацию новых видов топлива ((U, Pu)02, UC, UN) потребует разработки новых конструкций не только твэл и TBC, но и

транспортных контейнеров (ТК) для транспортировки этого керамического облучённого ядерного топлива (ОЯТ). По этой причине необходимо знать радиационные характеристики облученных (и, Ри)02, иС и 1Ж, для того чтобы дать необходимые рекомендации по обращению с этими видами ОЯТ.

Рассмотрены десятки работ, посвященных исследованию различных каналов формирования поля нейтронного излучения на различных стадиях ядерного топливного цикла. Установлено, что дополнительным и значимым источником нейтронов в керамическом ОЯТ являются нейтроны (а-п-нейтроны) от реакции (а, п) на ядрах кислорода, углерода и азота и на некоторых легких ядрах-продуктах деления, вызываемые альфа-частицами Ри, Ат и Ст.

В связи с этим изучение вопроса защиты от нейтронного излучения керамического облучённого топлива (1ГО2, (И, Ри)02, ЧС и 1Ж), с возросшей глубиной выгорания представляет значительный практический интерес. Для выполнения подобных расчетов особенно важным представляется определение вклада реакции (а, п) на лёгких ядрах этого топлива.

При проектировании радиационной защиты ТК полагалось, что основными источниками нейтронного излучения в ОЯТ являются спонтанно делящиеся изотопы Ри, Ат и Ст. Сегодня детальный учёт протекания (а, п)-реакции проводится, в основном, при решении задач аналитического контроля делящихся веществ в растворах. Не смотря на то, что (а, п)-реакция может осложнить радиационную обстановку вблизи ОЯТ, её вклад в интенсивность нейтронного излучения определялся экспериментально только в случае диоксида плутония. В случае керамического ОЯТ перечень актиноидов, испытывающих альфа-распад, более обширен и не ограничен одним лишь плутонием, что существенно изменяет условия задачи.

Таким образом, изучение основных каналов формирования нейтронного поля вблизи керамического ОЯТ с повышенной глубиной выгорания является важной задачей.

В связи с этим целью работы являлось определение вклада (а, п)-реакций в интенсивность нейтронного излучения облучённого керамического ядерного топлива 1ГО2, (и, Ри)02, иС и 1Ж

Диссертационная работа включает теоретические исследования, направленные на совершенствование экспериментальных процедур определения радиационных характеристик нейтронного излучения керамического ОЯТ путём учёта протекания (а, п)-реакций на лёгких ядрах и зависимости их вклада в общее нейтронное излучение от состава и глубины выгорания ОЯТ. В работе также приводятся результаты радиометрических измерений по регистрации уровней нейтронного излучения вблизи ОТВС и ТК, полученные в совместных экспериментах по оценке эффективности защиты ТК от нейтронного излучения.

Ранее (2008 г.) специалистами ГНЦ РФ «Институт физики высоких энергий» (г. Протвино) были проведены эксперименты по измерению нейтронных спектров в различных помещениях предприятия ядерного

топливного цикла. При этом определения вкладов отдельных источников нейтронного излучения в общий нейтронный поток не проводилось.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Провести анализ ядерно-физических процессов, протекание которых приводит к образованию поля нейтронного излучения вблизи керамического ОЯТ, а именно: анализ изотопного состава альфа-излучателей; анализ теоретической и экспериментальной информации по (а, п)-реакциям; анализ источников нейтронов спонтанного деления и источников нейтронов, образующихся при протекании (у, п)-реакций.

2. Провести обработку имеющихся в литературе расчетных данных и получить аналитические зависимости концентраций актиноидов от глубины выгорания ОЯТ.

3. Провести обработку имеющихся в литературе экспериментальных данных по выходам нейтронов при взаимодействии альфа-частиц с легкими ядрами и получить соответствующие аналитические зависимости.

4. Создать аналитическую модель процессов, протекание которых приводит к формированию нейтронного поля облучённого в реакторе ВВЭР-1000 ядерного топлива, а также провести моделирование физических процессов, приводящих к формированию нейтронного поля вблизи облученных и02, иС и 1Ж, для того чтобы дать необходимые рекомендации по обращению с этими видами топлива.

5. Выполнить расчетную оценку интенсивности нейтронного излучения вблизи ОТВС реактора ВВЭР-1000, что обеспечило возможность верификации полученных аналитических зависимостей концентрации актиноидов от выгорания, разработанной методики определения микросечений и модели формирования поля нейтронного излучения путем сравнения результатов расчетов и результатов радиометрических экспериментов.

Научная новизна диссертационной работы заключается в том, что:

1. Разработана методика определения значений микросечений (а, п)-реакций на легких ядрах, которая по существу является методом обработки экспериментальных результатов по выходам нейтронов при действии альфа-частиц на легкие ядра и позволяет достаточно точно и без неоправданного привлечения дорогостоящих программных продуктов и вычислительных средств определять значения микросечений (а, п)-реакций.

2. Установлены закономерности, определяющих зависимости интенсивности отдельных каналов формирования суммарного поля нейтронного излучения от состава и глубины выгорания керамического ОЯТ.

3. Показано, что значимым источником нейтронов в керамическом ОЯТ является (а, п)-реакция на ядрах кислорода, углерода и азота, вызываемая

альфа-частицами от распада Pu, Am и Ст. В зависимости от выгорания, выдержки и начального обогащения вклад (а, п)-реакции может изменяться от 20% до 80% от общей нейтронной активности ОЯТ. Вклад (у, п)-реакции при идентичных режимах облучения ОЯТ изменяется от 2 % до 5 %.

4. Установлено, что результирующая нейтронная активность облучённых U02, UN и UC при идентичных значениях глубины выгорания и режимах облучения соотносится как 1,2:1:2 соответственно, а нейтронная активность МОХ-топлива составляет значительную величину и превышает таковую для облучённого U02 в 10... 14 раз при глубинах выгорания более 40 МВт-сут/кг.

5. Установлено, что причиной значимости вклада (а, п)-реакций в интенсивность нейтронного излучения облучённых UO2, UN, UC является сравнительно высокий выход нейтронов от реакции (а, п) на следующих нуклидах: О17, О18, N14 и С13. Более того, реакции (а, п) на О17 и С13 экзотермические, по этой причине вклад (а, п)-реакции в нейтронную активность облучённых UO2 и UC значительно больше, чем для облученного UN.

Количественные результаты по вкладам (а, п)-реакций на легких ядрах в интенсивность нейтронного излучения керамического ОЯТ получены автором и опубликованы впервые.

Практическая значимость результатов работы состоит в разработке процедуры расчета интенсивности нейтронного излучения ОТВС в зависимости от выгорания, что позволит:

1. Определять нейтронную активность TBC новых модификаций (УТВС, ТВСА, ТВС-2, ТВС-2М и МОХ-TBC) при различной глубине выгорания, выдержки и начальном обогащении.

2. Оценить эффективность нейтронной защиты транспортного контейнера ТК-13 при размещении в нём ОТВС с повышенной глубиной выгорания.

3. Позволит повысить эффективность нейтронной защиты путем:

• изменения условий перевозки ОТВС разных модификаций;

• регулирования порядка размещения ОТВС с различной глубиной выгорания в ТК, что позволит использовать эффект экранирования ОТВС друг другом;

• внесения конструктивных изменений, позволяющих изменять массогабаритные и защитные параметры ТК в зависимости от модификации ОТВС.

На защиту выносятся.

1. Аналитическая модель, объединяющая ядерно-физические процессы, ответственные за формирование нейтронного поля вблизи ОТВС реактора ВВЭР-1000.

2. Методика (алгоритм) расчета сечений (а, п)- и (у, п)-реакций, протекающих в облучённом топливе и экспериментальное обоснование найденных значений сечений.

3. Процедура расчета радиационных характеристик (нейтронная составляющая) облучённого керамического ядерного топлива (1Ю2, (и, Ри)02> иС и Ш).

4. Расчетные значения радиационных характеристик (интенсивность нейтронного излучения, плотность потока нейтронов) ОЯТ с повышенной глубиной выгорания.

5. Расчетные и экспериментально установленные значения дозовых характеристик (плотность потока нейтронов, мощность дозы) вблизи транспортного контейнера.

Апробация работы. Основные положения, результаты и рекомендации, отражающие исследования автора, докладывались на 8 Международных, Всероссийских и Отраслевых научно-технических и научно-практических конференциях. В том числе: на 1-ой Открытой научно-практической конференции молодых работников ГХК (ГХК, Железногорск, 2006); на 4-ой Молодежной научно-практической конференции «Ядерно-промышленный комплекс Урала: проблемы и перспективы» (ПО «Маяк», Озёрск, 2007); на 13-ой Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых (АСФ, Ростов-на-Дону, 2007); на 13-ой Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых «Современные техника и технологии» (ТПУ, Томск, 2007 и 2008); на Научно-практической конференции молодых специалистов и аспирантов «Молодежь ЯТЦ: наука и производство» (СГТА, Северск, 2007); на 5-ой Курчатовской молодежной научной школе (РНЦ «Курчатовкий институт», Москва, 2007 и 2008); на 11-ой международной молодежной научной конференции «Полярное сияние 2008». Ядерное будущее: технологии, безопасность и экология» (МИФИ, Санкт-Петербург, 2008).

Достоверность основных результатов и выводов базируются на использовании общепринятых методик и моделей, на согласованности полученных автором расчетных данных с результатами совместных радиометрических экспериментов, выполненных со специалистами ФГУП «Горно-химический комбинат», и с экспериментальными значениями микросечений (а, п)-реакций на легких ядрах, полученными другими исследователями.

В настоящее время результаты работы успешно используются при радиометрии ОЯТ на ФГУП «Горно-химический комбинат» (имеется соответствующая справка). Разработанная в диссертации модель позволяет получать результаты, согласующиеся с реально наблюдаемыми значениями нейтронной составляющей радиационных характеристик ОЯТ.

Объем и структура диссертационной работы. Диссертация состоит из

введения, четырех глав, заключения, приложения и списка цитируемой литературы. Материал работы изложен на 121 странице, включая 27 рисунков и 30 таблицы. Библиографический список включает 104 наименования.

Личный вклад автора в работу, выполненную в соавторстве, состоит в непосредственном участии в разработке методик, проведении расчетов и анализе полученных результатов, в проведении совместных радиометрических экспериментов.

Публикации. Основное содержание диссертационной работы отражено в 17 печатных работах, в том числе в 5-х статьях, опубликованных в рецензируемых научных журналах по профилю работы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении содержится обоснование и актуальность темы диссертационной работы, сформулирована цель и показаны основные направления исследований, приведены сведения, характеризующие научную новизну и практическую значимость работы, приведены основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе проведен анализ совокупности ядерно-физических процессов, протекание которых приводит к образованию поля нейтронного излучения вблизи облучённого керамического топлива (U02, (U, Pu)02, UC, UN).

Установлено, что основными источниками нейтронного излучения в ОЯТ являются:

1. Нейтроны, образующиеся в результате (а, п)-реакций на легких ядрах, входящих в состав керамического ядерного топлива.

2. Спонтанное деление ядер урана и трансурановых элементов, содержащихся в облученном керамическом топливе.

3. Фотонейтроны, образующиеся в результате (у, п)-реакций на диоксидах урана и трансурановых элементов, присутствующих в облучённом керамическом топливе.

Наиболее эффективно (а, п)-реакция протекает на ядрах с высотой кулоновского барьера меньше, чем кинетическая энергия альфа-частиц. Значение величины кулоновского барьера для легких ядер с 10<Л<50 изменяется от 1до10МэВ; для средних ядер с 50<Л<150 - от 10 до 15МэВ; для тяжелых ядер с 150 <А <250 - от 15 до 25 МэВ. Средние и тяжелые ядра имеют высокий кулоновский барьер, величина которого значительно превышает кинетическую энергию даже наиболее быстрых альфа-частиц, имеющихся в ОЯТ, Еа(Стш) = 6,3 МэВ и £„(Ст244) = 5,8 МэВ. Очевидно, что под действием таких альфа-частиц ядерные реакции могут проходить только на легких ядрах. Сечения (а, п)-реакций на тяжелых ядрах пренебрежимо малы. Из материалов, присутствующих в облученном

керамическом топливе в значительных концентрациях присутствует только кислород, азот и углерод.

Анализ отечественных и зарубежных публикаций показал, что на сегодня существует дефицит экспериментальной информации о значениях микроскопических сечений для (а, п)-реакций на лёгких ядрах для энергий а-частиц, характерных для условий а-распада актиноидов, накапливающихся в ОЯТ, а известные сегодня расчетные методики позволяют определять значения сечений с неоправданно высокой точностью при привлечении сложного математического аппарата.

Для определении параметров нейтронного излучения, образующегося в ОЯТ при протекании (а, п)-реакций на легких ядрах, была разработана методика, позволяющая на основе базовых положений ядерной физики и экспериментальной информации о выходах нейтронов в реакции взаимодействия а-частиц с изотопными смесями определять значения микроскопических сечений.

Микроскопическое сечение (а, п)-реакции определяется соотношением:

(1)

где Щ - концентрация ядер у в веществе, У/Е) - выход нейтронов на одну а-частицу с энергией Е, с1У/Е)/с!Е - производная от полуэмпирической функции У/Е), /(£■) = (-с1Е1ск) - ионизационные потери энергии а-частицы при взаимодействии с атомами вещества.

Функциональная зависимость выхода нейтронов У/Е) от энергии а-частиц Е получается при полиномиальной или степенной аппроксимации экспериментальных данных, а функциональная зависимость ионизационных потерь /(£") представлена во многих классических работах по экспериментальной ядерной физике. Например, можно использовать формулу Бете-Блоха для ионизационных потерь тяжелых заряженных частиц.

Средняя энергия альфа-частиц смеси актиноидов в ОЯТ равна Еа ~ 5,13 МэВ. Ионизационные потери а-частицы при этой энергии на ядрах кислорода: | (1Е!с1х | ~ 1,046 МэВ/см; выход нейтронов по реакции (а, п) на кислороде, состоящего из природной смеси изотопов, на 106 а-частиц составляет У =0,05 нейтронов; значение производной от экспериментальной функции У(Е) при энергии а-частиц Еа = 5,13 МэВ, равно с1УШЕ~ 0,014'10~6, МэВ-1. Точность определения а{Е) будет зависеть от того, насколько точно была восстановлена зависимость У(Е).

С помощью разработанной в ходе диссертационных исследований методики были определены микроскопические сечения (а, п) реакций на ядрах кислорода, углерода и азота (для их естественных изотопных смесей). Расчетное значение сечения реакции на ядрах кислорода составляет от 0,18 до 0,26 мбарн в зависимости от экспериментальных данных о выходе нейтронов. Значения микроскопических сечений (а, п)-реакций на ядрах углерода для различных экспериментальных данных о выходе равны

<Та,п(С) = 0,62 мбарн и 0,30 мбарн (для У= 0,18-10 6 и Г=0,11-10"6, соответственно). Для ядер азота сечение (а, п)-реакции составляет величину, равную 0,034 мбарн.

Таким образом, установлено, что сравнительно небольшое сечение (а, п)-реакции на ядрах азота делает облучённое нитридное топливо с точки зрения ядерной и радиационной безопасности более приемлемым ядерным материалом. Выход нейтронов при энергии а-частиц от 5,13 до 6,10 МэВ не превышает 1...2 нейтронов на 108 а-частиц.

Анализ данных о гамма-излучении, сопутствующем процессам альфа- и бета- распада продуктов деления и активации, присутствующих в керамическом ОЯТ, позволил сделать заключение, что в их спектре практически отсутствует высокоэнергетическая составляющая, превышающая порог (7, п)-реакций на ядрах облученного топлива.

В работе показано, что основными источниками высокоэнергетичных гамма-квантов в ОЯТ является процесс спонтанного деления ядер актиноидов. При этом вероятность образования гамма-квантов высоких энергий (8...10МэВ) составляет величину ~0,4%. Учитывая вероятность образования гамма-квантов высоких энергий и сравнительно большую концентрацию актиноидов, на которых может идти реакция (у, п), образование вторичных нейтронов по этому каналу необходимо учесть.

Имеющиеся на сегодняшний день экспериментальные данные существенно отличаются друг от друга, причем расхождения сечений (у, п)-реакций оказываются, во-первых, значительными (до 20...30%) по величине, во-вторых, направлены как в сторону больших, так и меньших значений. Данные о характеристиках эффективных сечений (у, п)-реакций имеются в основном для гамма-квантов определенных энергий, поэтому значения сечений реакции предлагается оценивать с использованием Боровского механизма при описании образования промежуточного ядра с последующим вылетом продуктов деления.

Энергетическая зависимость полных и парциальных сечений взаимодействия гамма-квантов с ядрами содержит широкие максимумы (резонансы). Они характеризуются энергией максимума резонанса Еа и его амплитудой <70, шириной на половине высоты (полушириной) Г и интегральным сечением

Сечения (у, п)-реакций рассчитывались с использованием следующих двух подходов. Первый подход основан на использовании экспериментальных значений параметров резонанса. Так как справочный материал не всегда содержит полную информацию о параметрах резонанса, поэтому в работе использован второй подход определения сечения (у, п)-реакций. Во втором подходе полуширина резонанса Г определялась по соотношению Г = 0,026-£'о1'91, МэВ.

Результаты расчетов сечений (у, п)-реакций на ядрах II235 и и238, полученные автором, а также экспериментальные зависимости, построены по данным [1], приведены в графическом виде на рис. 1 и 2.

•У* о

// \\ ■

V ч-

•" У с'

ч

1 '4-

/

/

/

•У

у/

/ ч\\

• -Vj

£, MiB

—^экспериментальные шачениа сеченнЛ реакции (7, о) приведенные в [1| • рмулыаты первого варианта расчета сеченнЛ реакции (*, в), автор -»■ результаты «торого варианта расчета сеченнй реакции (/, ■), автор

Рис. 1. Расчетные и экспериментальные значения сечений (у, п)-реакций на ядрах

и215.

ЕДЬЕ

1й реакции (г, п), приведенные l [1]

■ * результаты первого варианта расчета сеченнй реакции о) автор результаты второго варианта расчета сеченнй реакции (т, ■), автор

Рис. 2.

значения ядрах U23".

Расчетные i сечений

экспериментальные (у, п)-реащий на

Найденные двумя способами значения сечений удовлетворительно согласуются между собой, а также с погрешностью не хуже 30 % описывают экспериментальные зависимости значений сечений от энергии у-квантов. Предложенная процедура расчета сечений (у, п)-реакций позволяет проводить оценки значений сечений на ядрах с А > 200 при наличии экспериментальных данных о параметрах резонанса, а также в случае отсутствия одного из них. При этом точность определения сечения вблизи резонанса находится в пределах от 3 % до 30 %.

Во второй главе описываются особенности и преимущества таких перспективных керамических урановых топлив как соединения иС, 1Ж и (и, Ри)02, способных заменить и02.

Проведено исследование ОТВС, как источника ионизирующего излучения. На основании результатов исследования сформулирована, аналитическая модель сборок с ОЯТ. В разработанной модели отдельная ОТВС рассматривалась как подкритическая размножающая система, в объеме которой равномерно распределены топливо; конструкционные материалы - сталь марки 12Х18Н10Т, циркониевый сплав Э-110; выгорающий поглотитель 0с1203 и источники нейтронов, образующиеся по реакциям (а, п), (у, п) и в результате спонтанного деления ядер урана и трансурановых элементов.

Для определения зависимостей концентраций ядерных материалов С,(2) от глубины выгорания были использованы данные о концентрациях основных долгоживущих актиноидов присутствующих в ОЯТ реактора ВВЭР-1000 [2]. Зависимости С,(7) получены путем аппроксимации этих данных с помощью полиномов второй степени, степенных и показательных функций. Погрешность аппроксимации составляет 8... 12% (в том числе и для младших актиноидов: Ир, Аш и Сш). Примеры таких зависимостей для облучённого в реакторе ВВЭР-1000 оксидного топлива показаны на рис. 3 и 4. Необходимо отметить, что проведенные в работе [3] исследования

показали, что большинство современным специализированных расчетных программ «занижают» значение концентрации на 18...20%. Полученные в ходе исследований зависимости С,(2Г) позволяют определять концентрации актиноидов с погрешностью не превышающей 30...32% (в самом худшем случае).

Знание концентраций С,{2) основных долгоживущих актиноидов в ОЯТ позволило с удовлетворительной точностью определить вклад каждого актиноида в выход нейтронов за счет спонтанного деления, протекания реакций (у, п) и (а, п), а также найти результирующую интенсивность нейтронного излучения ОТВС в зависимости от выгорания, выдержки и начального обогащения топлива.

1 1

I [У

-|C(Z)=5-IQ"'-Z}-0,0055-Z+18,88J^

•¡C(Z) = S, 783«V"*":

лею зшю 3SWM да*» акки «ию

г МВгсу.'ИШ

• дачные о концентрациях Ри-242, приведенные в [2]

— степененэя аппроксимация

— - экспоненциальная апгфоксимация -полкеюмиапьнэя аппроксимация

Рис. 3. Зависимость концентрации Ри' от выгорания ядерного топлив начальным обогащением по U2114,4%.

1 1 и *

\ C(Z)= 210

'•lff'Z' - 10029Z*24,327: ■')

= 0,0207 •

СЮ 15 м го 00 д оо за 00 35 ™ J т «

2. МВГСЦНМ

• дакеные о концентрациях Спь244, приведежые в [2]

-степенная аппроксимация

— экспоненциальная аппроксимация ---полиномиальная аппроксимация

Рис. 4. Зависимость концентрации Ст244 от выгорания ядерного топлива с начальным обогащением по У235 4,4%.

Полученные автором расчетные данные о вкладах основных каналов формирования нейтронного поля в результирующую интенсивность нейтронного излучения ОЯТ приведены в диссертационной работе. Результаты расчётов представлены для следующих характеристик ОЯТ: выгорание от 10 до 60 МВт-сут/кг U, выдержка-180 сут; начальное обогащение по U235 - 4,4 %. Измерения, выполненные на ФГУП «ГХК» в «микромом хранилище» с использованием штатной радиометрической аппаратуры показали, что плотность потока быстрых нейтронов ОТВС ВВЭР-1000 с начальным обогащением 4,4%, средней глубиной выгорания 40 МВт-сут/кг U и выдержкой 3 года составляет величину в пределах (1,1...1,6)-105 нейтр./(см2-с), что удовлетворительно согласуется с полученными с использованием разработанной методики расчётными данными.

Вклады (а, п)-реакций для облученного в реакторе ВВЭР-1000 карбидного и нитридного топлив приведены для выгораний не более 30 МВт-сут/кг (топлива). Вклад (а, п)-реакции и удельная интенсивность нейтронного излучения облученного UC равны: 36,48% и 1,85-108 нейтр./(с-т(иС)). Для облученного UN получены следующие значения вклада и удельной интенсивности - 6,42% и

1,12-108 нейтр./(с-т(ЦЫ)). Аналогичные значения для облучённого 1ГО2 соответственно равны: 32,05% и 1,44-108 нейтр./(с-т(иС>2)).

Выяснено, что вклад (а, п)-реакций для облученного значительно меньше (более чем в 5 раз по сравнению с облученными Ь'СЬ и ИС), в то время как результирующая интенсивность нейтронного излучения имеет один и тот же порядок. Существенное различие по вкладам приведет к тому, что (а, п)-реакция внесет существенную добавку по нейтронам в случае работы с большими партиями необлученного иС. В случае облученного ИЫ вклад (а, п)-реакции при небольших и средних глубинах выгорания не превысит 7%.

На базе разработанной методики было получено отношение интенсивности генерации нейтронов по каналу протекания реакции (а, п) к интенсивности генерации нейтронов при спонтанных делениях QaSlIQ¡¡„ для двуокиси плутония (Ри02). Состав изотопной композиции при этом задавался в соответствии с тем, который был использован в независимых экспериментах [4]. В табл. 1 приведены радиационные характеристики Ри02 и Qm/Qcп, полученные с использованием разработанной методики. Расчетное отношение 2™''2сп сравнивалось с результатами независимых экспериментов, выполненных в Физико-энергетическом институте

им. А.И. Лейпунского [4].Методика экспериментального определения доли выхода (а-п)-нейтронов из Ри02 основана на использовании метода Росси-а (метод нейтрон-нейтронных совпадений). Значения отношения 2„П/<2СП были определены для образцов Ри02 различной массы и с различным изотопным составом. В этих экспериментах использовались различные детекторы (стильбен, Не3-счетчик).

Нуклид А'",, (с-г)"' чГ, (ст)"' ОТ;, гр уГ (ст) ' Ю о асп, с"1 ^ап^сп

Ри238 1,10-Ю3 6,43-10" 0,06 2,33 1,06-10" 2,15-Ю3 5,22-Ю2 0,73

ри239 1,00-10'2 2,33-10' 19,22 2,80 3,40-Ю1 7,93-102 6,53-10"'

Ри240 4,10-Ю2 8,55-10® 4,14 2,15 9,80-10' 7,21-Ю2 6,50-103

Ри241 0,00 3,87-Ю12 0,56 0,00 8,60-10"' 1,27 0,00

Ри242 8,00-102 1,47-108 0,25 2,13 1,23 1,13 1,57-103

Аш241 4,80-10"' 1,29-10" 0,46 3,00 2,12-103 2,59-103 1,76

Сумма 2,31-Ю3 4,65-1012 24,68 1,28-104 6,26-103 8,59-103

Так, по результатам этих экспериментальных исследований значение отношения составляет 0,75 ±0,01 для стильбена и 0,790 ±0,019 для

Не3, а значение, полученное по разработанной методике, составляет 0,73 (см. Табл. 1), что удовлетворительно согласуется с результатами экспериментов [4]. Экспериментальные исследования [4] были проведены с целью проверки результатов полученных другими методами [5] и правильности получаемых результатов с помощью различных программ.

В третьей главе проведены исследования источников нейтронов в ОТВС с повышенными глубинами выгорания в присутствии (а, п)-реакции на ядрах кислорода.

Показано, что при повышенных глубинах выгорания топлива основной вклад в его нейтронную активность вносит процесс спонтанного деления изотопов кюрия: Ст242 и Ст244, а вклад (а, п)-реакции приблизительно равен 16%. Установлено, что при определении параметров нейтронного поля вблизи ОТВС (у, п)-реакция при небольших глубинах выгорания (13420. ..26940 МВт сут/т и) может не учитываться, так как выход нейтронов по этому каналу не превышает 106 нейтр./(с-тЦ), что составляет около 0,6 % от общей нейтронной активности ОЯТ. Последующий рост глубины выгорания (более 40 МВт-сут/кг и) приведёт к росту интенсивности генерации нейтронов по данному каналу и вклад этой реакции в общую нейтронную активность составит 2 %.

Радиационные характеристики смеси актиноидов на момент выгрузки топлива из реактора определяются в основном тремя короткоживущими нуклидами: и239, Ир239 и и237. Через 10 суток после остановки реактора и239 и Ыр239, а также частично и237 распадаются, в результате чего активность смеси актиноидов уменьшается в 25...30раз. Через полгода после окончания облучения, когда практически весь и237 распадется, активность уменьшится более чем в 10 раз. Аналогичные характеристики смеси основных долгоживущих актиноидов (изотопы плутония, америция и кюрия) спадают со временем медленнее.

Проведенный в работе анализ данных о концентрациях изотопов плутония (Ри238, Ри240, Ри242), америция (Ат241, Ат242, Ат242т) и кюрия (Ст242, Ст244 и Ст246) показал, что радиационные характеристики ОТВС с глубиной выгорания 58...60 МВтсут/кг и будут соответствовать радиационным характеристикам ОТВС с параметрами: 2= 50МВт сут/кг и, выдержка от 3-х лет, только после выдержки этих ОТВС в течении 8-ми... 10-ти лет. Причем основным нейтронным излучателем будет являться Ст244 в количестве 220г/т11 с выходом нейтронов по каналу спонтанного деления ~109нейтр./с на тонну урана начальной загрузки, а вклад (а, п)-реакции не будет превышать 6 %.

При определении радиационных характеристик МОХ-топлива особенно важным является определение с удовлетворительной точностью нуклидного состава облученного МОХ-топлива. Изменения концентраций N,{1) ядер урана и трансурановых элементов в топливе со временем (с выгоранием) описывались системой дифференциальных уравнений первого порядка. При решении дифференциальных уравнений принималось, что скорости реакции постоянны, а система линейна, поэтому использовался рекомендуемый в таких случаях метод Рунге-Кутта 4-го порядка с фиксированным шагом интегрирования.

Как и в случае облучённого и02 рост глубины выгорания МОХ-топлива приводит к увеличению интенсивности генерации нейтронов в результате протекания следующих ядерно-физических процессов: спонтанное деление

ядер актиноидов; протекание (а, п)-реакций на ядрах кислорода; протекание (у, п)-реакций на ядрах актиноидов. Вклад (у, п)-реакции, идущей на ядрах урана и трансурановых элементов в результирующую нейтронную активность облученного МОХ-топлива составляет около 5 % в отличие от облученного диоксида урана, для которого вклад (у, п)-реакции не превышает 2 % при глубине выгорания 58 МВт-сут/кг. Это обстоятельство объясняется тем, что источниками высокоэнергетических гамма-квантов являются изотопы Ри и Cm, которых в облученном МОХ-топливе значительно больше, чем в облученном диоксиде урана.

В четвертой главе проведен сбор и анализ информации о конструкции ТК, описаны методы транспортировки ОЯТ, конструкция и технические характеристики ТК. Хотя в отрасли имеется парк достаточно новых современных контейнеров ТК-13 спроектированных в конце 80-х годов для вывоза ОТВС реактора ВВЭР-1000, переход на использование TBC с четырех- и пятилетней кампанией и перспектива использования карбидного, нитридного и МОХ-топлива требует уточнения условий при проектировании конструкции ТК.

В этой связи в работе проведена оценка эффективности нейтронной защиты контейнера ТК-13 при загрузке в него ОТВС с повышенной глубиной выгорания. Оценка эффективности защиты произведена по значениям мощности доз, создаваемых нейтронами за слоями защиты.

Известно, что спектр нейтронов спонтанно делящихся нуклидов сплошной и подобен спектру нейтронов вынужденного деления. Он близок по форме к максвелловскому спектру с температурой Т= 1,592 МэВ. Для качественной оценки можно воспользоваться спектром нейтронов одного из спонтанно делящихся актиноидов, дающего наибольший вклад в

„ 244

интенсивность нейтронного излучения, а именно Cm .

В диссертационной работе автором получены расчетные значения уровней нейтронного излучения на поверхности ТК и суммарные мощности дозы вблизи ТК при размещении в нём стандартного оксидного и МОХ-топлива с повышенной глубиной выгорания (см. Рис. 5).

Анализ результатов расчетов показал, что эффективность защиты ТК-13 с ростом глубины выгорания ОТВС существенно снижается. При больших глубинах выгорания происходит многократное уменьшение эффективности защиты. Увеличение времени выдержки ОЯТ с повышенной глубиной выгорания не обеспечивает значительного снижения мощности дозы по быстрым нейтронам за пределами ТК по сравнению со случаем загрузки в него ОТВС с глубиной выгорания до 50 МВт сут/кг U.

рх^; ;[ Выгорание 58000 МВгсут/ти

Выгорание 50000 МВгсутМ! Выгорание 40480 МВтсу-г'ти Р' ' ''' ' 1 Выгорание 26940 МВт сут-ти горание 13420 МВт-сут/ти

|

Рис. 5. Расчетные значения мощности доз за слоями защиты ТК-13 в зависимости от времени выдержки и выгорания ОЯТ (автор).

Дозовые характеристики вблизи ТК-13 с ОТВС ВВЭР-1000 измерялись с помощью радиометров-дозиметров МКС-01Р и ДКС-96, укомплектованными детекторами фотонного и нейтронного излучения. ТК-13 был полностью загружен ОТВС с начальным обогащение по и235 4,4%, средней глубиной выгорания 40 МВт-сут/кг и и выдержкой 3 года.

ТК-13

о о г ц к Г я ^ Я о я 40 -----1 2

4000 4000

13000

Рис. 6. Точки измерения мощности дозы нейтронов вблизи транспортного контейнера ТК-13В

Измерения выполнены на расстоянии 5 см и 4 метра в точках, установленных в НП-053-04 (см. Рис. 6). Результаты совместных радиометрических экспериментов приведены в табл. 2.

Табл. 2. Мощность дозы нейтронов, измеренная с помощью МКС-01Р иДКС-96.

Точки измерения Мощность дозы, мкЗв/час

МКС-01Р ДКС-96 Расчёт (автор)

1 0,172 0,180 0,22

2 0,068 0,072

В заключении констатировано достижение поставленной цели диссертационной работы, сформулированы ее основные результаты и выводы. Отражена их научная и практическая значимость.

Основные результаты и выводы диссертационной работы следующие:

1. На основе разработанных методик определены значения микросечений и произведены оценки вкладов (а, п)- и (у, п)-реакций в результирующую интенсивность нейтронного излучения (нейтронную активность) ОЯТ. Это позволило получить количественные характеристики процесса образования нейтронов в результате протекания (а, п)-реакций на ядрах О, С и N и (у, п)-реакций на ядрах урана и трансурановых элементов в керамическом ОЯТ. В зависимости от выгорания, выдержки и начального обогащения вклад (а, п)-реакции может изменяться от 20% до 80% от общей нейтронной активности ОЯТ. Вклад (у, п)-реакции при идентичных режимах облучения ОЯТ изменяется от 2 % до 5 %.

2. Значения микросечений (а, п)-реакций на ядрах О, С и N с удовлетворительной точностью могут быть получены на основе экспериментальных данных по выходам нейтронов, полученных при действии а-частиц на естественные изотопные смеси этих элементов, и экспериментальных или теоретических данных по удельным ионизационным потерям а-частиц при взаимодействии с ними.

3. Анализ результатов расчётов нейтронной активности облучённых 1Ю2, 1М и иС показал, что вклад (а, п)-реакций для облученного 1Ж существенно ниже (более чем в 5 раз) в сравнении с облученными 1ГО2 и иС. Результирующая нейтронная активность облучённых 1Ю2, ТЛ^ и иС соотносится как 1,2:1:2 соответственно.

4. Установлено, что при малых и средних глубинах выгорания (у, п)-реакция может не учитываться, так как выход нейтронов по этому каналу не превышает 106 нейтр./(с-т и), что составляет приблизительно 0,6 % от общей

нейтронной активности ОЯТ. При глубинах выгорания более 40 МВт-сут/кг U необходимо учесть вторичное образование нейтронов по этому каналу.

5. Анализ данных о концентрациях изотопов плутония (Pu238, Pu240, Pu242), америция (Am241, Am242, Am242"1) и кюрия (Cm242, Cm244 и Cm246) показал, что основными нейтронными излучателями в ОТВС с глубиной выгорания топлива 40...50МВт-сут/кгU и выдержкой от 180суток будут являться спонтанно делящиеся изотопы кюрия: Cm242 и Cm244, а вклад (а, п)-реакции не будет превышать 18 %.

6. Установлено, что в случае повышения глубины выгорания до 58.. .60 МВт-сут/кг U и выдержкой этих ОТВС в специальных бассейнах от 3-x лет основным нейтронным излучателем будет являться Cm244 в количестве 220 г/tU с выходом нейтронов по каналу спонтанного деления ~109 нейтр./(с-ти). Вклад (а, п)-реакции незначителен и составляет величину равную 6 %.

7. Время выдержки ОТВС с глубиной выгорания 58. ..60 МВт-сут/кг U и начальном обогащении 4,4 % должно составлять не менее 8... 10 лет. Только в этом случае радиационные характеристики ОТВС с повышенными глубинами выгорания будут соответствовать характеристикам, на которые рассчитан ТК-13.

8. Предварительные оценки показывают, что конструкция ТК-13 обеспечит требуемую защиту от нейтронного излучения в случае загрузки в него МОХ-топлива с глубиной выгорания не более 26...30МВт-сут/кг(U-Pu) и выдержкой не менее 3-х.. .4-х лет.

Полученные по модели автора расчетные данные с точностью не хуже 18...20% согласуются с результатами экспериментальных исследований, выполненных совместно со специалистами ФГУП «Горно-химический комбинат», а также с результатами расчётов с помощью прецизионных программ, таких как CARE и ORIGEN (SCALE) и являются основой для дальнейших исследований.

Литература.

1. Горбачев В.М., Замятнин Ю.С., Лбов A.A.. Взаимодействие излучений с ядрами тяжелых элементов и деление ядер. Справочник.-М.: Атомиздат, 1996.-464 с.

2. Колобашкин В.М., Рубцов П.М., Ружанский П.А., Сидоренко В.Д. Радиационные характеристики облученного ядерного топлива. Справочник, -М.: Энергоатомиздат, 1983. - 384 с.

3. К. Okumara, Т. Mori. Validation of a continuous-energy Monte-Carlo burn-up code MVP-BURN and its application to analysis of post irradiation experiment. Journal of Nuclear Science and Technology. Vol. 37, N2, 2000.

4. Дулин В.В., Забродская С.А. О вкладе (а, п) реакции в интенсивность нейтронного излучения двуокиси плутония // Известия ВУЗов. Ядерная энергетика, 2005, №4, С. 18 - 24.

5. Райлли Д., Энсллин Н., Смит мл. X., Крайнер С. Пассивный неразрушающий анализ ядерных материалов. - М.: БИНОМ, 2000.

Основные результаты диссертационной работы представлены в следующих публикациях:

1. Беденко C.B., Басаргин Е.Ю., Проскуряков К.Ю., Шелепов E.H. Интенсивности каналов формирования нейтронной активности отработавшего ядерного топлива как функции глубины выгорания. Ядерно-промышленный комплекс Урала: проблемы и перспективы: Тезисы докладов 4-й молодежной научно-практической конференции - Озерск, 18-20 апреля 2007. - Озерск: ПО «Маяк», 2007. - с. 161-163.

2. Шаманин И.В., Беденко C.B. Физическая модель формирования нейтронного поля ОТВС ВВЭР-1000 //1 Открытая научно-практическая конференция молодых работников ГХК: Сборник докладов - Железногорск, 28-29 сентября 2006. - Железногорск: ГХК, 2006, С. 17-20.

3. Беденко C.B., Басаргин Е.Ю., Проскуряков К.Ю., Шелепов E.H., Расчетно-экспериментальное определение значения сечения (а, п)-реакции на ядрах кислорода // Тринадцатая Всероссийская научная конференция студентов-физиков и молодых ученых: Тезисы докладов - Ростов-на-Дону, 29 марта-2 апреля 2007. - Ростов-на-Дону: АСФ России, 2007, С. 320-321.

4. Беденко C.B., Мельников К.В., Шелепов E.H. Расчетно-экспериментальное определение сечений (у, п)-реакций, протекающих в облучённом ядерном топливе // Современные техника и технологии: Труды XIII Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых - Томск, 26-30 марта 2007. - Томск: ТПУ, 2007.-с. 16-18.

5. Шаманин И.В., Беденко C.B., Мартынов В.В. Оценка вклада реакции (а, п) в нейтронную активность ОТВС реактора ВВЭР-1000 // Известия вузов. Ядерная энергетика, 2007, №3, выпуск 2, С. 40-47.

6. Шаманин И.В., Гаврилов П.М., Беденко C.B., Мартынов В.В. Нейтронная активность отработавшего ядерного топлива при повышенных глубинах выгорания // Физико-технические проблемы атомной энергетики: Сборник тезисов докладов IV Международной научно-практической конференции - Томск, 7-8 июня 2007. - Томск: ТПУ, 2007, С. 22-23.

7. Беденко C.B., Басаргин Е.Ю., Проскуряков К.Ю., Шелепов E.H. Особенности формирования поля нейтронной активности облученного МОХ-топлива // Молодежь ЯТЦ: наука и производство: Материалы научно-

практической конференции молодых специалистов и аспирантов - Северск, 14-17 ноября 2007. - Северск: СГТА, 2007, - С. 94-98.

8. Беденко C.B., Басаргин Е.Ю., Проскуряков К.Ю., Шелепов E.H. Нейтронная активность облученного МОХ-топлива при различных глубинах выгорания // V Курчатовская молодежная научная школа: Сборник аннотаций работ - Москва, 19-21 ноября 2007. - Москва: РНЦ «Курчатовкий институт», 2007, С. 49.

9. Шаманин И.В., Гаврилов П.М., Беденко C.B., Мартынов В.В. Нейтронная активность отработавшего ядерного топлива при повышенных глубинах выгорания // Известия вузов. Ядерная энергетика, 2008, №1, С. 68 - 74.

10. Шаманин И.В., Гаврилов П.М., Беденко C.B., Мартынов В.В. Нейтронная активность облученного МОХ-топлива при различных глубинах выгорания. // Известия вузов. Ядерная энергетика, 2008, №1, С. 60-67.

11. Беденко C.B., Проскуряков К.Ю., Шелепов E.H. Радиационные характеристики облучённого в реакторе ВВЭР-1000 МОХ-топлива // Сборник материалов XIV Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых (ВНКСФ-14) - Уфа, 27 марта - 3 апреля 2008. -Екатеринбург-Уфа: АСФ России, 2008. - с. 282-283.

12. Беденко C.B., Шелепов E.H., Царёв Я.А. Сравнение радиационных характеристик облученных стандартного оксидного и МОХ-топлива. Современные техника и технологии // Труды XIV Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых -Томск, 24-28 марта 2008. - Томск: ТПУ, 2008. - с. 23-25.

13. Беденко C.B., Лызко В.А., Шелепов E.H. Расчетно-экспериментальная оценка эффективности нейтронной защиты транспортного контейнера ТК-13. Конкурс научных работ студентов ФГУП концерн «Росэнергоатом «Знания молодых ядерщиков - атомным станциям»: тезисы докладов итоговой конференции. - Обнинск: ИАТЭ, 2008. - 88 с.

14. Шаманин И.В., Беденко C.B., Шелепов E.H., Муратов A.A., Жирников Д.В. Влияние глубины выгорания ядерного топлива на параметры радиационной обстановки вблизи транспортного контейнера // Сборник тезисов докладов XI международной молодежной научной конференции «Полярное сияние 2008. Ядерное будущее: технологии, безопасность и экология» Санкт-Петербург, 28 января - 1 февраля 2008. с. 82-84.

15. Шаманин И.В., Гаврилов П.М., Беденко C.B., Мартынов В.В. Нейтронно-физические аспекты проблемы обращения с облучённым ядерным топливом с повышенной глубиной выгорания. Известия Томского политехнического университета, 2008. Т. 313., № 2. - с. 62-66.

16. Беденко C.B., Белошицкий К.А., ГнетковФ.В., Кадочников С.Д., Мельников К.В. Вклад (а, п)-реакции в нейтронную активность облучённых

UN и UC // VI Курчатовская молодежная научная школа: Сборник аннотаций работ - Москва, 17-19 ноября 2008. - Москва: РНЦ «Курчатовский институт», 2008, С. 12.

17. Шаманин И.В. Гаврилов П.М., Беденко C.B., Мартынов В.В. (а, п)-реакции и поле нейтронного излучения облучённого керамического ядерного топлива //Известия Томского политехнического университета, 2009. - т.315 -№ 2. - с. 75-78.

ISO 9001

Подписано к печати 29.04.2010. Формат 60x84/16. Бумага «Снегурочка».

Печать XEROX. Усл.печ.л. 1,4. Уч.-изд.л. 1,26. _Заказ 729 -10. Тираж 50 экз._

Томский политехнический университет Система менеджмента качества Томского политехнического университета сертифицирована NATIONAL QUALITY ASSURANCE по стандарту ISO 9001:2008

издательство^ тпу. 634050, г. Томск, пр. Ленина, 30

Тел./факс: 8(3822)56-35-35, www.tpu.ru