Зондирование изотопологов водяного пара и углеродсодержащих парниковых газов в атмосфере наземными ИК Фурье-спектрометрами высокого разрешения тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи

Рокотян Никита Валерьевич

ЗОНДИРОВАНИЕ ИЗОТОПОЛОГОВ ВОДЯНОГО ПАРА И УГЛЕРОДСОДЕРЖАЩИХ ПАРНИКОВЫХ ГАЗОВ В АТМОСФЕРЕ НАЗЕМНЫМИ ИК ФУРЬЕ-СПЕКТРОМЕТРАМИ ВЫСОКОГО РАЗРЕШЕНИЯ

Специальность 01.04.05 — оптика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Томск-2014

005566688

005566688

Работа выполнена на кафедре общей и молекулярной физики и в лаборатории физики климата и окружающей среды Института естественных наук ФГАОУ ВПО «УрФУ имени первого Президента России Б.Н.Ельцина»

Научный руководитель: доктор физико-математических наук

Захаров Вячеслав Иосифович

Официальные оппоненты:

Надеждинский Александр Иванович, доктор физико-математических наук, профессор, Институт общей физики им. A.M. Прохорова Российской академии наук, заведующий отделом

Онопенко Галина Александровна, доктор физико-математических наук, профессор, Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Томский государственный архитектурно-строительный университет»

Ведущая организация: Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования «Национальный исследовательский Томский государственный университет»

Защита состоится 27 февраля 2015 года в 14 ч 30 мин на заседании диссертационного совета Д 003.029.01 в Институте оптики атмосферы им. В.Е. Зуева СО РАН по адресу: 634021, г. Томск, пл. Академика Зуева, 1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке и на сайте Института оптики атмосферы им. В.Е. Зуева СО РАН, http://www.iao.ru/ru/theses

Автореферат разослан «_» декабря 2014 года

Ученый секретарь диссертационного совета, доктор физико-математических наук

Веретенников В.В.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность

Палеоклиматические исследования, позволившие восстановить температурный режим Земли за последние 820 тысяч лет (Petit et al.; 1999; MacFarling Meure et al.; 2006; Jouzel et al., 2007; Jouzel, 2013) выявили аномально быстрый рост концентрации ключевых парниковых газов в атмосфере (диоксида углерода СОг и метана СШ), который продолжается с начала индустриальной эры. Одновременно наблюдается изменение температурного режима Земли, характеризующееся заметным ростом среднегодовой температуры приземного воздуха нашей планеты. Диоксид углерода СОг и метан СШ являются двумя наиболее важными парниковыми газами, участвующими в процессе глобального потепления (Solomon et al., 2007). За последнее столетие наблюдается стремительный рост атмосферных концентраций СОг и СШ, что приводит к росту температуры на планете и глобальному изменению климата (Rigby et al., 2008; Dlugokencky et al., 2009; Schneising et al., 2011, 2013; Francey et al., 2012; Olivier et al., 2012). Согласно данным прямых приземных измерений в обсерватории Mauna Loa на Гаваях, только за 50 лет наблюдений концентрация СОг в атмосфере выросла на 25%, при этом скорость роста его количества в атмосфере непрерывно росла и составляет сейчас более 2 ррш в год. Проблема аномально быстрого роста концентрации углекислого газа и метана в современной атмосфере делает актуальной задачу мониторинга углеродсодержащих парниковых газов в атмосфере Земли (Ciais et al., 2014).

Технологии дистанционного зондирования атмосферы в инфракрасном диапазоне с целью мониторинга атмосферного состава получили активное развитие начиная со второй половины XX века в работах Российских (Кондратьев К.Я. и Тимофеев Ю.М., 1970; Зуев В.Е., 1970, 1990, 1992; Малкевич М.С., 1973) и зарубежных исследователей (Chahine et al., 1968, 1970; Beer et al., 1992, 1994; Chedin et al., 1994).

Для прямых измерений вертикального профиля концентрации парниковых газов в атмосфере используются зондовые и самолетные измерения (Аршинов и др., 2006, 2009, 2013; Кухарский и др., 2009, 2010; Успенский и др., 2011; Calbet et al, 2011; Tanaka et al., 2012; Klonecki et al., 2012; du Piesanie et al., 2013; Inoue et al., 2013; Chen et al., 2014), число которых ограничено из-за сложности и высокой стоимости подобных измерительных кампаний. На территории России самолетные измерения проводятся группой ученых Томского Института оптики атмосферы СО РАН с целью накопления временных рядов данных и валидации спутниковых данных над территорией Западной Сибири (Аршинов и др., 2006, 2009,2013).

С начала 1990-х годов за рубежом активно начали развиваться методы наземного дистанционного зондирования с использованием ИК Фурье-спектрометров высокого разрешения для слежения за изменением атмосферного состава и для валидации спутниковых данных (Notholt et al., 1994; Hannigan et al., 2009; Wunch et al., 2010,2011; Schneider et al., 2010,2012). В последнее десятилетие данная техника ИК зондирования атмосферы начала применяться в России в Санкт-Петербургском государственном университете (Поберовский, 2010; Gavrilov et al., 2014), Институте

оптики атмосферы СО РАН (Васильченко С.С. и др., 2012; Пеннер И.Э. и др., 2014) и Уральском федеральном университете (Грибанов и др., 2011; Gribanov et al., 2013; Рокотян и др., 2014). Также для задач зондирования атмосферных газов (включая их изотопологи) перспективными являются методы диодной лазерной ИК спектроскопии, которые в России активно развиваются в Институте общей физики РАН (На-деждинский и др., 2005, Григорьев Г.Ю. и др., 2005).

Другой важной задачей современной климатологии является мониторинг относительного содержания изотопологов водяного пара и углеродсодержащих парниковых газов в атмосфере (Jouzel et al., 1987; Ciais et al., 1995; Hoffinann et al., 1998; Battle et al., 2000; Lassey et al., 2000, 2007; Keeling et al., 2011, Noone et al., 2002; MikalofF Fletcher et al., 2004; Yoshimura et al., 2008). В геофизике принято изотопический состав исследуемого образца представлять в виде 5-величин. Эта величина в общем случае определяется следующим выражением:

где А — атомный символ, х — атомное число, (ftx/UaJsample - ОТНОШеНИв KOH-

центрации менее распространенного изотополога к концентрации наиболее распространенного, (rix/па)standard — стандартное отношение, которое является различным для различных атомов. Так, например, при определении относительного содержания дейтерия SD или кислорода-18 318О в образце, используются стандарты VSMOW (Vienna Standard Mean Ocean Water), равные 2005.2*106и 155.76X10-6 соответственно (Craig, 1961). При определении относительного содержания ушерода-13 6'3С используется стандарт PDB (Pee Dee Belemnite) (Craig, 1957).

Мониторинг изотопического состава водяного пара позволяет получить важную информацию об атмосферном водном цикле. Тяжелые изотопологи воды, HDO и Нг180, конденсируются более активно и испаряются менее активно, чем основной изотополог Нг1бО. Каждый цикл испарения и конденсации приводит к обеднению водяного пара в воздухе тяжелыми изотопологами HDO и Нг180. Процесс обеднения затрагивает как 5'80, так и 5D, но с небольшими отличиями, связанными с существованием дополнительных кинетических эффектов из-за различной диффузив-ности молекул воды в воздухе. В свою очередь, изотопический состав водяного пара может быть использован для понимания изменений происходящих в атмосферном водяном цикла в процессе изменения климата, тогда как совместные измерения 8180 и 5D могут пролить свет на кинетические процессы, связанные с испарением и конденсаций (Jouzel et al., 1987; Hoffmann et al., 1998; Noone et al., 2002; Yoshimura et al., 2008; Risi et al., 2010; Werner et al., 2011).

Мониторинг изотопного состава углеродсодержащих атмосферных газов предоставляет информацию об источниках их эмиссии и стоках, и механизмах переноса в атмосфере. Например, отношение 13СО2/12С0г характеризует углеродный цикл интересуемой экосистемы, поскольку растения с меньшей эффективностью поглощают более тяжелый изотоп углерода ,3С. Различные растения отличаются по степени поглощения углекислого газа, исходя из его изотопного состава, следовательно, информация о стоках и источниках СОг может быть получена посредством его изотопного анализа (Van Pelt et al., 2008). Измерения отношения 13CH<t/12CH4 и

0)

13С0г/12С02 в атмосфере используются для оценки вкладов в глобальный бюджет метана и углекислого газа антропогенных источников, таких как угольная и нефтегазовая промышленность (Quay et al., 1991; Stevens et al., 1998; Brenninkmeijer et al., 2003; MikalofF Fletcher et al., 2004). Таким образом, мониторинг изотопного состава углеродсодержащих парниковых газов в атмосфере может сыграть важную роль в более глубоком понимании процессов углеродного цикла.

Актуальным является дальнейшее развитие методов дистанционного мониторинга изотопического состава атмосферы, что позволит улучшить наши знания о водном и углеродном циклах атмосферы и предоставить новые количественные данные для валидации моделей общей циркуляции атмосферы.

Основной целью работы является разработка методов дистанционного зондирования изотопологов водяного пара и углеродсодержащих парниковых газов наземными ИК Фурье-спектрометрами, регистрирующими спектры пропускания атмосферой прямого солнечного излучения в ближнем ИК диапазоне с высоким разрешением и отношением сигнал/шум.

Задачи диссертации:

1. Проведение натурных экспериментов по измерению ИК спектров пропускания безоблачной слабоаэрозольной атмосферы с высоким разрешением с использованием наземного ИК Фурье-спектрометра Bruker IFS 125М на Уральской атмосферной станции (УАС) в Коуровке;

2. Решение обратной задачи по определению концентрации основных парниковых газов (СОг и СН4) в атмосфере среднего Урала и накопление временных рядов данных;

3. Проведение экспериментов по валидации результатов зондирования спутника GOSAT атмосферы над Уральским регионом. Оценка амплитуды сезонного цикла СОг;

4. Разработка и программная реализация метода минимизации ошибок решения обратной задачи зондирования газового состава атмосферы, связанных с неточным знанием вертикального профиля температуры в атмосфере;

5. Исследование возможности дистанционного зондирования относительного содержания изотопологов водяного пара и углеродсодержащих парниковых газов (трассеров гидрологического и углеродного циклов) в атмосфере. Ха-рактеризация продуктов решения обратной задачи.

Методы исследования

Для решения поставленных задач использовались: модель переноса излучения в безоблачной слабоаэрозольной атмосфере (когда многократным рассеянием можно пренебречь) в ближнем ИК диапазоне; математические методы решения некорректных обратных задач; методы математической статистики и линейной алгебры; статистический анализ; обработка больших объемов информации; проведение численных расчетов на ЭВМ.

На защиту выносятся следующие положения:

1. Использование спектральных линий ушеродсодержащих парниковых газов СОг (в интервале 6050 - 6520 см"1) и СН4 (в интервалах 4210 - 4670 см"1, 5960 — 6060 см-1), интенсивность которых слабо зависит от вариаций температуры в тропосфере, позволяет минимизировать ошибки, связанные с неопределенностью вертикального профиля температуры, и повысить точность определения концентрации искомых газов для единичных измерений в среднем на 3-5%;

2. Метод Фурье-спектрометрии высокого спектрального разрешения в ближнем ИК дапазоне (4000 - 7100 см-1) с высоким отношением сигнал/шум позволяет зондировать относительные концентрации изотопологов водяного пара НЕЮ и Нг,80 в атмосфере с точностью, достаточной для валидации изотопических версий моделей общей циркуляции атмосферы;

3. Использование новых спектральных интервалов в диапазоне 4030 - 5060 см"1 (в дополнении к стандартному набору сети ТССОИ), содержащих линии поглощения НПО, позволяет увеличить точность решения обратной задачи зондирования 5Б в атмосфере на 25%.

Достоверность

Достоверность представленных в диссертационной работе результатов основывается на использовании хорошо апробированных физических моделей и математических методов. Хорошее согласие результатов зондирования атмосферы наземным ИК Фурье-спектрометром высокого разрешения на Уральской атмосферной станции с данными зондирования спутника ООБАТ и результатами симуляций изотопической модели общей циркуляции атмосферы ЕСНАМ5-'Ш5о также подтверждает достоверность получаемых результатов.

Научная новизна

1. Впервые получены временные ряды концентрации СОг и СН4 за 2010-2014 гг. в атмосфере Урала методом наземной ИК Фурье-спектрометрии высокого разрешения; и определена амплитуда сезонных колебаний СОг;

2. Предложен метод дистанционного зондирования изотопологов ушеродсодержащих парниковых газов ,3СОг и 13СН4;

3. Впервые, для минимизации ошибок зондирования, связанных с неопределенностью вертикального профиля температуры, предложено использовать спектральные линии, интенсивность которых слабо зависит от вариаций температуры в тропосфере;

4. Впервые предложен метод дистанционного зондирования отношения концентрации изотопологов Нг|80/Нг160 в атмосфере наземными ИК Фурье-спектрометрами высокого разрешения и представлен временной ряд 5,80 за 20102012 гг., определенный из ИК Фурье-спектров пропускания атмосферы, зарегистрированных на эталонной станции Бременского университета;

5. Произведен анализ ошибок в дистанционном зондировании 5Б и 5180 из спектров пропускания атмосферы в ближнем ИК диапазоне; и показано, что зондирование НБО и Ш180, не смотря на их высокую корреляцию со концен-

трацией Н21бО, позволяет получить дополнительную информацию об атмосферном водном цикле.

Научная значимость

1. Полученные путем решения обратной задачи ряды данных концентрации СОг и СШ в атмосфере позволяют производить валидацию данных спутникового зондирования атмосферы и моделей углеродного цикла;

2. Предложенный метод дистанционного зондирования относительного содержания изотопологов углеродсодержащих парниковых газов наземными ИК Фурье-спектрометрами высокого разрешения позволит, в перспективе, получить дополнительную информацию об углеродном цикле; стоках и источниках углеродсодержащих парниковых газов и их происхождении;

3. Анализ результатов определения 513СОг и 513СН4 из ИК Фурье-спектров пропускания атмосферы и анализ спектроскопических неопределенностей выявили необходимость уточнения спектроскопических параметров для получения дополнительной информации об углеродном цикле в атмосфере;

4. Предложенный метод дистанционного зондирования относительного содержания изотопологов водяного пара Нг'Ю/Нг'Ю позволил впервые получить временной ряд данных о параметре 5180 в атмосферном столбе;

5. Характеризация продуктов дистанционного зондирования ШЮ и Нг180 наземными ИК Фурье-спектрометрами высокого разрешения в ближнем ИК диапазоне показала, что апостериорно вычисленные величины ГО и 8180 содержат дополнительную информацию о водном цикле и могут быть использованы для кроссвалидации изотопических моделей общей атмосферной циркуляции.

Практическая значимость работы

1. Полученные временные ряды концентрации СОг и СШ в атмосфере были использованы для первых экспериментов по валидации данных зондирования спутника СОБАТ над территорией Урала и могут быть использованы для валидации данных сенсоров 1А81 на спутниках Ме1ор;

2. Предложенный метод минимизации ошибок дистанционного зондирования связанный с неопределенностью вертикального профиля температуры позволит получать более точные результаты решения обратной задачи и отбраковывать меньшее количество измерений;

3. Полученные временные ряды 5Б и 5180 были использованы для кроссвалидации изотопической модели общей циркуляции атмосферы ЕСНАМб-тл^о;

4. Предложенные дополнительные спектральные интервалы, позволяющие увеличить точность зондирования параметра 8Б в ближнем ИК диапазоне будут включены в новую версию программного пакета ОРГГ, используемого в сообществе ТСССЖ для решения обратной задачи;

Связь с плановыми работами

Работа над данной диссертацией выполнялась в рамках плановых и инициативных научно-исследовательских проектов в Институте естественных наук Ураль-

ского федерального университета в соответствии с программой: «Исследование влияние изменения климата на водный и углеродный циклы в зоне таяния вечной мерзлоты Западной Сибири», а также при финансовой поддержке РФФИ (гранты №09-01-00474 и №12-01-00801 -а), Минобрнауки РФ (госконтракты П1151 и П1571) и Правительства РФ (договор № 11.G34.31.0064).

Апробация работы

Основные результаты диссертационной работы докладывались на: совещаниях рабочей группы «Аэрозоли Сибири» (Томск, Россия, 2010, 2011, 2012, 2013), международном симпозиуме «Оптика атмосферы и океана. Физика атмосферы» (Томск, Россия, 2011), международном симпозиуме стран СНГ «Атмосферная радиация и динамика» (Санкт-Петербург, Россия, 2011, 2013), международной конференции «Алгоритмический анализ неустойчивых задач» (Екатеринбург, Россия, 2011), Генеральной ассамблее Европейского геофизического общества (Вена, Австрия, 2012, 2013, 2014), совещаниях по дистанционному зондированию атмосферы наземными ИК Фурье-спектрометрами групп TCCON и IRWG/NDACC (Венген, Шейцария, 2012; Бад Зульца, Германия, 2014), международном симпозиуме по молекулярной спектроскопии высокого разрешения «HighRus» (Санкт-Петербург, Россия, 2012), международной конференции «Обратные и некорректные задачи математической физики» (Новосибирск, Россия, 2012), международной конференции по зондирования парниковых газов из космоса «IWGGMS» (Йокогама, Япония, 2013), совещании международной рабочей группы по мониторингу, моделированию и разработке методов измерения изотопического состава водяного пара в атмосфере (Жиф-сюр-Иветг, Франция, 2013), семинарах проекта «Влияние изменения климата на водный и углеродный циклы в зоне таяния вечной мерзлоты Западной Сибири (WSIBISO)» под руководством ведущего ученого Жана Жузеля (Жиф-сюр-Иветг, Франция, 2013; Екатеринбург, Россия, 2012), XI международной школе молодых ученых «Физика окружающей среды» им. А.Г. Колесника (Томск, Россия, 2014), международной конференции «Наука будущего» (Санкт-Петербург, Россия, 2014).

Публикации

Материалы диссертационной работы опубликованы в научных изданиях, в том числе: в иностранных рецензируемых журналах (2 публикации); в журналах, определенных ВАК (5 публикаций); в изданиях SPIE (1 публикация); одна глава в коллективной монографии издательства Института оптики атмосферы СО РАН; в трудах международных и российских конференций; в проектных отчетах.

Так же на основе предложенных в работе методов был разработан и зарегистрирован программный продукт «Программа расчета температурной зависимости спектральных линий молекулярного поглощения».

Вклад автора

Личный вклад автора заключается в: проведении экспериментов по измерению ИК Фурье-спектров пропускания атмосферы на Уральской атмосферной станции в Коуровке; разработке методов дистанционного зондирования изотопологов

водяного пара и углеродсодержащих парниковых газов в атмосфере и их реализации в виде алгоритмов и программ; решении обратных задач для получения временных рядов данных концентрации искомых газов; сравнении получаемых результатов с результатами изотопической модели общей циркуляции атмосферы и с данными спутникового зондирования.

Направление исследований и постановка задач обсуждались с В. И. Захаровым и К. Г. Грибановым. Обсуждение полученных результатов осуществлялось совместно Ж. Жузелем, М. Буцином, Ф.-М. Бреоном и М. Шнайдером.

Объем и структура диссертации

Диссертационная работа состоит из введения, 3 глав, заключения и списка литературы, включающего 171 наименование. Полный объем диссертации 109 страниц, в том числе 47 рисунков, 5 таблиц.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обсуждается актуальность темы диссертации, сформулированы цель и задачи исследований, изложена структура и краткое содержание работы, перечислены выносимые на защиту положения.

В первой главе описывается модель переноса ближнего ИК излучения в безоблачной слабоаэрозольной атмосфере; приведена схема ИК Фурье-спектрометра Bruker IFS 125М, описаны принцип его работы, контроль за качеством измерений и техника произведенной модернизации. Приведен использованный в диссертационной работе метод решения обратной задачи по определению атмосферных параметров из измеренных ИК спектров пропускания атмосферы; и описана Уральская атмосферная станция в Коуровке, на базе которой проводились измерения.

Уравнение переноса излучения в безоблачной слабоаэрозольной атмосфере (коща многократным аэрозольным рассеянием можно пренебречь) в ближнем ИК диапазоне имеет вид:

я

I(y) = h{v)e-T', т„ = ¡kv(h)dh

о , (2)

где I(v) — интенсивность приходящего на вход спектрометра солнечного излучения, Io(v) — интенсивность излучения на входе в атмосферу, tv — оптическая толщина атмосферы на частоте v, kv(h) — коэффициент поглощения на высоте h, Н — верхняя граница атмосферы на пути пучка солнечного света.

Коэффициент поглощения ЫИ) обычно рассчитывается с помощью line-byline модели (с использованием базы спектральных параметров HITRAN, GEISA, ATM и др.):

k„{h) = К + - u,1[h),p{h))

i=1 * , (3)

где Ni — концентрация /'-го атмосферного газа на высоте h, Sg и Фу — интенсивность и контур у-ой спектральной линии «-го газа соответственно, p(h) и T(h) —

давление и температура молекул в атмосфере на высоте h. Коэффициент к\ учитывает дополнительные эффекты, такие как континуальное поглощение водяного пара, поглощение атмосферным аэрозолем, а также эффекты смешения спектральных линий. Метод суммирования line-by-line для приложений атмосферного зондирования был впервые предложен Кондратьевым КЛ. и Тимофеевым Ю.М. (1970) и модернизирован Фоминым Б.А. (1995) для проведения сверхбыстрых расчетов.

Для моделирования измеряемых ИК спектров атмосферы необходимо также учитывать аппаратный контур конкретного спектрометра (в данной работе используется спектрометр с аппаратной функцией вида sin(x)/x). Результирующий спектр W(v) получается путем свертки рассчитанного спектра пропускания высокого разрешения с аппаратным контуром FuJy):

W(v) = I(V)*Fils(V). (4)

Аппаратный контур должен удовлетворять условию нормировки:

/

FiLs{v)dv = 1

(5)

Задача определения атмосферных параметров из измеряемых спектров пропускания атмосферы в общем случае является некорректной обратной задачей, решение которой может был. неоднозначным и неустойчивым (Rodgers, 2000). В данной работе для решения обратной задачи по определению атмосферных концентраций искомых газов применяется программный комплекс GFIT (Wunch et al., 2010, 2011), используемый в международной сети TCCON по слежению за средним содержанием углеродсодержащих парниковых газов в атмосферном столбе. Алгоритм восстановления средней концентрации искомого газа в атмосферном столбе, реализованный в программном пакете GFIT, использует устойчивый метод решения обратной задачи, основанный на методе оптимального оценивания (Rodgers, 2000). Подгонка производится путем масштабирования профиля начального приближения искомого газа и базируется на минимизации следующей целевой функции: j _ у-> (у. — Ща,Р, Vj + 8,та))2

< , (6) где W— спектр, рассчитанный прямой моделью, у — измеренный спектр, а и /? — значения уровня и наклона континуальной подложки, <5 - частотный сдвиг измеренного спектра, у - вектор коэффициентов масштабирования профилей начального приближения, с - неопределенность значения в /-ом спектральном канале.

В качестве источника информации о параметрах линий молекулярного поглощения используется собственная спектроскопическая база данных ATM, основанная на банке спектроскопических параметров HITRAN 2008 (Rothman et al., 2009) с добавлениями и эмпирическими корректировками. В качестве априорных вертикальных профилей давления, влажности и температуры используются данные реанализа NCEP/NCAR (Kalnay et al., 1996), скорректированные с помощью локальных метеорологических измерений.

Измерение спектров пропускания производилось на Уральской атмосферной станции, расположенной на территории Коуровской астрономической обсерватории Уральского федерального университета. Станция оборудована ИК Фурье-интерфе-

рометром Bruker IFS 125M (сопряжённым с солнечным трекером Bruker А547) и производит регулярные измерения спектров пропускания атмосферой прямого солнечного излучения в ближнем ИК диапазоне (4000-11000 см-1, разрешение 0.02 см-1) с целью дистанционного мониторинга атмосферного состава, соответствующего требованиям точности, установленными стандартом TCCON. Станция располагается в лесном массиве с фоновой атмосферой (57.036° с.щ., 59.546° в.д., 297 м над уровнем моря).

Измерение спектров на станции производится на регулярной основе (в каждый солнечный день года, при наличии технической возможности). Исключение составляют зимние месяцы (с середины ноября до середины февраля), когда высота Солнца над уровнем леса не позволяет получить его изображение на диафрагме спектрометра.

С 2009 года на Уральской атмосферной станции было зарегистрировано около 9200 атмосферных ИК-Фурье измерений, приблизительно 900 из которых были отбракованы из-за сильных вариаций солнечного излучения (при измерении в облачную погоду). Коррекция или отбраковка интерферограмм в зависимости от силы вариаций солнечного излучения происходит автоматически с использованием ПО I2S, входящего в состав пакета GFIT2014 и модифицированного нами под условия Уральской атмосферной станции.

Контроль за состоянием интерферометра производится посредством измерения аппаратной функции. Для измерения аппаратной функции используется спектр излучения лампы, прошедшего через кювету, содержащую НС1 под низким давлением (5.1 hPa). Спектральные линии НС1 в кювете оказываются достаточно узкими, чтобы сделать возможным определение аппаратной функции посредством специально разработанного алгоритма подгонки (Hase et al., 1999).

В работе (Gribanov et al., 2014), с помощью моделирования общей атмосферной циркуляции с помощью ECHAM5-wiso, было показано, что измерения, проводимые на Уральской атмосферной станции, является репрезентативными, в том числе и для региона Западной Сибири.

Вторая глава посвящена разработке методов зондирования изотопологов уг-леродсодержащих парниковых газов СОг и СЩ из наземных ИК Фурье-спектров пропускания. Изложена концепция метода минимизации ошибок решения обратной задачи, связанных с неточностью вертикального профиля температуры.

Измерения, зарегистрированные на Уральской атмосферной станции с 2010 года были использованы для решения обратной задачи по определению среднего содержания СОг и СШ в атмосферном столбе. Решения обратной задачи проводилось согласно стандартной процедуре сообщества TCCON с использованием ПО GFIT. Подгонка спектров в каждом из спектральных окон осуществляется независимо. Усреднение результатов по спектральным окнам осуществляется с учетом качества подгонки в том или ином окне. При усреднении производится коррекция систематическою сдвига результатов между различными спектральными интервалами, обусловленного неопределенностями спектроскопических параметров. При подгонке определяется полное содержание молекул искомого газа в атмосферном

400

I 390 т

380 -

V 'V ■

1.80-I 1-75 -5 1.70 -

370

Янв Июль Яге Июль Янв Июль Янв Июль Яш 2010 2010 2011 2011 2012 2012 2015 2015 2014

5:

1.65

Янв Июль Яна Июль Янв Июль Яна Июль Янв 2010 2010 2011 2011 2012 2012 2015 2013 2014

Рис. 1. Временные ряды ХСОг и ХСН4, полученные путем решения обратной задачи, из измеренных спектров пропускания атмосферы на Уральской атмосферной станции в Коуровке с

2010 гола.

столбе. Определенное полное содержание искомого газа затем преобразуется в молярные доли по отношению к сухому воздуху:

у _ ^даз сЫитп _ No2

9а* ~ Ndryaircolum% Kdryaircclumn = (у)

где Xgas — молярная доля, Nga, ыитп —- кол-во молекул искомого газа в атмосферном столбе, Mjry „¡г coiumn — кол-во всех молекул в атмосфернул столбе за вычетом кол-ва молекул водяного пара, N02 — кол-во молекул кислорода в вертикальном столбе.

Временные ряды среднедневных значений ХСОг и ХСН4, определенные из измеренных на Уральской атмосферной станции ИК Фурье-спектров пропускания атмосферы приведены на рис. 1. На временных рядах отчетливо виден тренд в сторону увеличения атмосферного содержания СО2 и СН4 со скоростью около 2 ррт/ год и 9 ppb/год соответственно.

С использованием полученных результатов, была произведена попытка вали-дации измерений спутника GOSAT в окрестности ±800 км от Уральской атмосферной станции в Коуровке. Как в наземных, так и в спутниковых результатах определения средней концентрации СО2 в атмосферном столбе наблюдается отчетливо выраженный сезонный цикл глубиной 14-15 ррт. Также наблюдается тренд в сторону увеличения концентрации СОг в атмосфере со скоростью приблизительно 2 ppm/год. Что касается результатов определения относительной концентрации СНд, в районе УАС четко выраженного сезонного цикла ХСШ не наблюдается, однако за последние два года в спутниковых данных наблюдается тренд роста относительной концентрации СШ, который составляет в среднем около 7 ppb в год (против 9 ppb/год, наблюдаемых на УАС). Результаты атмосферного содержания СО2 полученные спутниковым и наземным зондированием хорошо коррелируют между

Среднедневные результаты

, LB2

Среднемесячные результаты

, LH

1.7 1.74 L78 182

й 1.74

Корр«ляцнв

37S 380 390 400

L7 1.74 1.78 1.82

хсн/^®

Рис. 2. Диаграммы рассеяния между результатами наземного и спутникового зондирования атмосферного содержания СОг и СШ.

-40 -30 -20 -10 0 10 20 30 40 Данные реанализаМСЕР Рис. 3. Диаграмма рассеяния значений температуры воздуха у поверхности по данным реанализа и по данным прямых измерений на Уральской атмосферной станции в Коуровке.

собой с коэффициентом корреляции г = 0.82 Температура, "С

для среднедневных значений и г = 0.98 для 40 г Стандартное откл.= зк среднемесячных, что говорит о достоверности определяемых значений. Результаты определения ХСЩ коррелируют заметно хуже с коэффициентом корреляции г = 0.66 для среднедневных значений, тогда как между среднемесячными результатами корреляция вовсе отсутствует (рис. 2). Точная причина отсутствия согласия между среднемесячными результатами не известна, однако, подобная картина наблюдается на многих станциях ТССОЫ (ЦсЫпо с1 а1., 2014).

При решении обратных задач по определению концентрации искомых газов в атмосфере из ее ИК спектров пропускания, имеет место температурная неопределенность, связанная с неточным знанием вертикального профиля температуры атмосферы. При решении этих задач вертикальный профиль температуры, как правило, берется из модельных данных ретроспективного анализа (Ка1пау е1 а1., 1996). Для большей части земного шара сеть метеорологических обсерваторий очень редкая и данные ретроспективного анализа могут быть недостаточно точны, например ошибка в 2-ЗК в профиле температуры вполне вероятна (рис. 3) для ретроспективного анализа атмосферы над территориями: России, Африки, Южной Америки, Арктики и Антарктики и других регионов.

Колебательно-вращательный спектр поглощения (пропускания) достаточно чувствителен к температурным вариациям, поэтому ошибка в температурном профиле в несколько градусов для слабовариабельных газов (наблюдаемые максимальные вариации полного содержания в атмосферном столбе СОг составляют 2%, а СН4 - 8% (Ъ1акага\\'а с1 а1., 1997) может давать сравнимый или даже больший вклад в функцию пропускания, чем вклад от характерных вариаций средней концентрации искомого газа в атмосфере. Это может привести к существенным ошибкам в результатах решения обратной задачи по определению концентрации парниковых газов из измеренных ИК спектров пропускания атмосферы высокого разрешения. Для устранения такой неопределенности, предлагается использовать линии, обладающие эффектом "температурно-независимого поглощения", коэффициент поглощения которых слабо зависит от вариаций температуры на заданном температурном интервале.

Коэффициент поглощения в линии определяется температурными зависимостями интенсивности 5,у и контура Ф,у спектральной линии (3) (Герцберг, 1949; КоШтап е1 а1., 1996). Для нахождения и отбора линий, интенсивность которых слабо зависит от температуры, в спектрах поглощения ближнего ИК диапазона, была разработана программа, рассчитывающая разность между максимальным и минимальным значениями интенсивности спектральных линий для заданного атмосферного газа в заданном температурном интервале. Из базы данных АТМ2014 (\Vunch е1 а1., 2011) был произведен поиск и отбор линий СЩ и СОг в ближнем ИК диапа-

6364.85 6364.9 6364.95 4311.05 4J11.1 4311.15 4311.2

Волновое число, см*1 Волновое число, см"1

Рис. 4. Изменение профиля температуры на 4-8% (что для приземных значений соответствует широкому интервалу температур 10-25 К) приводит к меньшему изменению функции пропускания в отобранных линиях, чем максимальная вариация концентрации искомых газов в атмосферном столбе: 8% для СН< (верхняя панель), 2% для CCh (нижняя панель).

зона для температурного интервала 250-300 К, вариация интенсивности которых отличается не более чем на 10%. Всего было отобрано 35 спектральных линий СОг (12 из которых обладают отклонением от максимальной интенсивное ти менее 5%) и 56 линий СН4 (27 из которых обладают отклонением от максимальной интенсивности менее 5%). На рис. 4 показано, что такие линии практически не приводят к заметному изменению функции пропускания атмосферы при изменении температуры в заданном температурном интервале. Полный перечень линий приведен в диссертационной работе;

Как уже было упомянуто, знание изотопического состава парниковых газов в атмосфере может предоставить дополнительную информацию об их происхождении, источниках, стоках и механизмах переноса. Однако дистанционный мониторинг изотопического состава является сложной задачей, по причине низкой вариабельности содержания менее распространенных изотопологов (13СОг и 13СШ) относительно содержания основных изотопологов (12СОг и ,2СЩ).

Для определения областей спектра, содержащих спектральные признаки 13СОг и !3СШ, которые могут бьгть пригодны для определения искомых дельта-величин, был произведен анализ базы спектроскопических параметров HITRAN 2008. Были отобраны потенциально-пригодные спектральные интервалы, содержащие линии искомых изотопологов, обладающие достаточной интенсивностью, что бы их можно было наблюдать в атмосферном спектре. Далее, с использованием, было произведено моделирование спектров пропускания атмосферы в выбранных областях, и произведен отбор интервалов, содержащих линии искомых изотопологов, достаточно изолированные от линий поглощения других газов. Оценка снизу точности определения SI3Cco2 и д13Ссн4 из ИК Фурье-спектров пропускания показала, что измерительный шум в рутинных измерениях достаточно высок, однако при усреднении результатов необходимая точность может быть достигнута.

Для апробации отобранных спектральных интервалов были использованы ИК спектры пропускания безоблачной атмосферы, зарегистрированные с 2009 по 2012 гг. в Институте физики окружающей среды Бременского университета, Германия (53.104 с. ш., 8.850 в. д., высота 27 м над уровнем моря, спектрометр: Bruker IFS-125HR - разрешение спектров: 0.005 см-1. Среднесуточные результаты определения д13Ссо2 и Sl3CcH4 представлены на рис. 5. Полученные результаты дистанционного зондирования величин 613Ссо2 и S13Ccm в атмосфере демонстрируют неха-

Рис. 5 Результаты определения д,3Ссо2 и <5,!Сст в атмосфере из спектров Бременского университета.

2009 2009 2010 Янв Июль Янв

2011 Июль

2012 Янв

2012 Июль

Время

ракгерную сезонную изменчивость. Поскольку наблюдаемая вариабильность следует за сезонным ходом температуры, причиной высоких вариаций 8,3Ссо2 и ¿13Ссн4 может являться неопределенность спектроскопических параметров изото-пологов искомых газов. Согласно индексам неопределенности в базе данных спек-тросопических параметров HITRAN 2008, ошибка коэффициента температурной зависимости уширения спектральной линии может составлять до 5%, что вполне может приводить к наблюдаемым вариациям в результатах.

Другим вероятным источником ошибок, является неопределенность априорного профиля температуры. Поскольку различные спектральные линии обладают различной температурной чувствительностью, это может приводить к отклонениям в результатах. Однако, этот источник ошибок может быть минимизирован, путем использовании в зондировании дельта-величин линий, обладающих одинаковой температурной чувствительностью. В таком случае, при расчете дельта-величины, ошибка, связанная с неопределенностью температуры, будет нивелирована. Для нахождения таких спектральных линий, было разработано ПО, позволяющее рассчитывать чувствительность к температуре и отбирать линии с близкой температурной чувствительностью для заданной пары молекул. Из базы спектроскопических параметров HITRAN 2008 был произведен выбор линий 12СОг и |3С02, обладающих близкой температурной чувствительностью, и достаточно изолированных для задачи атмосферного зондирования. На

-6

О -7

"8

о" -9

¿о -10

■ i.....i.....i.....i.....i ■

о •

и

О

зондирования, рис. 6 приведены среднемесячные результаты определения 6'3Ссо2, полученные путем расчета дельта-величин классическим способом, без групировки линий, и новым методом, с группировской

линий, обладающих близкой темпера-юн 2011 2011 2011 2011 2012 2012 2012 2012 г

Март Мзй Июль Сент. Нояб. Ян« Март Май Июль ТурНОИ ЧуВСТВИТвЛЬНОСТЬЮ. ЗнаЧвНИЯ Время

Рис. 6 Результаты определения 3"Ссо2 с использованием спектральных линий с близкой темпе-

О

пищи

О Старый метод | О Новый метод j

■ '.....1.....1.....1.....'■

ратурной чувствительность (черные точки) и классическим способом (окружности).

б'3Сс02, полученные новым методом, как и ожидалось, демостнируют меньшую амплитуду сезонных колебаний равную 3%о (против 4%о стандартным методом). Однако, такая амплитуда до сих пор является не характерной для атмосферных вариаций 8,3Ссо2-

Таким образом, дистанционное зондирование изотопологов ушеродсодержа-щих парниковых газов, с целью получения дополнительной информации об углеродном цикле, возможно, однако видится перспективным только после значительного уточнения параметров спектральных линий этих газов.

Третья глава посвещена разработке методов определения относительного содержания изотопологов водяного пара 3D и S'sO в атмосферном столбе, которые являются трассерами гидрологического цикла; а также детальному документированию вероятных источников ошибок решения обратной задачи и величины их влияния на получаемые результаты.

Выборка спектральных интервалов, содержащих линии поглощения Ш'Ю, Нг180 и HDO проводилась по аналогии с выборкой для ушеродсодержащих парниковых газов: сначала была проанализирована база HITRAN 2008 на предмет наличия спектральных линий искомых газов в исследуемой спектральной области; после, посредством моделирования спектров пропускания атмосферы, были выделены потенциально пригодные спектральные окна. Для дальнейшей селекции было произведено решение обратной здачи по определению средней концентрации искомых газов в атмосферном столбе из спектров пропускания атмосферы высокого разрешения, зарегистрированных в Институте физики окружающей среды Бремен-ского университета (Германия) на эталонном спектрометре Bruker IFS 125HR с 2010 по 2012 гг. Результаты были проанализированы с учетом различных атмосферных условий при которых производились измерения: различные зенитные углы Солнца, широкий диапазон атмосферных влажности и температуры. Селекция спектральных окон производилась эмпирически, на осное полученных результатов. В качестве финального критерия отбора было использовано следующее условие: значения средней концентрации, восстанавливаемые из различных спектральных интервалов, должны коррелировать между собой со значением коэффициента корреляции выше 0.9. В результате анализа был составлен набор спектральных интервалов для зондирования 5|80 и 5D в атмосфере. Полный набор отобранных спектральных интервалов, состоящий из 42 окон Н21бО, 16 окон Нг180 и 11 окон HDO приведен в диссертационной работе.

По причине того, что точность решения обратной задачи при использовании метода масштабирования профиля начального приближения зависит от формы этого профиля, в качестве априорных профилей концентрации Нг1вО в атмосфере традиционно используются данные реанализа. В работе были использованы данные Национального центра прогнозирования погодных условий (National Centers for Environmental Prediction / NCEP )(Kalnay et a!., 1996). Аналогичные источники данных, предоставляющие информацию о вертикальном распределении изотопологов Нг180 и HDO, отсутствуют. Однако, существует высокая корреляция между вертикальным содержанием менее и наиболее распространенного изотопологов водяного пара в атмосфере, которая позволяет приблизительно описывать вертикальные профили Нг180 и HDO и использовать их в качестве начальных приближений при решении обратной задачи.

Для HDO такая взаимосвязь установлена и реализована в программном пакете GFIT:

где x?primo — априорный профиль относительного содержания HDO в атмосфере, x*prH2i60 - априорный профиль относительного содержания Нг1бО, h - высотная ко-

ордината. Тестирование данного уравнения на результатах изотопической модели общей атмосферной циркуляции ECHAM5-wiso демонстрирует, что данное соотношение позволяет описать вертикальное распределение HDO с точностью 35%о.

Аналогичное соотношение, описывающее вертикальное распределение Ш180 в атмосфере в литературных данных отсутствует. Для определения этой взаимосвязи были проанализированы результаты изотопической модели общей атмосферной циркуляции ECHAM5-wiso. Согласно проведенному анализу, вертикальный профиль Нг180 можно выразить через профиль Нг160 с точностью 4%о следующим уравнением:

*5оW = °-008 ■ *Зо<Л> • (1265+ ЧяЗоW)), (9)

где xVmiso - априорный профиль относительного атмосферного содержания Н2|80.

Вышеприведенные уравнения демонстрируют, что большая часть информации о вариациях 5D и 5180 уже представлена в априорной информации до решения обратной задачи. Использование определнных из спектров значений HDO и Нг180 при расчете дельта-величин может привнести дополнительную информацию только в том случае, если значения HDO и Н2180 определены с точностью выше 35%о и 4%о, соотвественно.

Оценка снизу точности определения величин 5lsO и 5D в зависимости от отношения сигнал/шум в спектре показала, что качество спектров, регистрируемых современными спектрометрами назменого базирования, является достаточным для задач изотопического дистанционного зондирования водяного пара в атмосфере. Другим важным случайным источником ошибок при решении оратной задачи является неопределенность вертикального профиля температуры атмосферы. Было выявлено, что ошибка равная 1% (что соответствует 2-3 К в завивисости от высоты на поверхностью) приводит к отклонениям равным 3%о и 10%о в определеяемых значениях 8180 и 5D соответственно.

Помимо неопределенности профиля температуры, также присутствует неопределенность вертикального профиля концентрации водяного пара. Согласно проведенному сравнению данных о содержании водяного пара в приземном воздухе с данными прямых in situ измерений изотопического газоанализатора PICARRO в Коуровке, ошибка в значениях концентрации Нг160 в среднем составляет 19.5%. Оценка чувствительности результатов демонстрирует, что неопределенность в профиле начального приближения Нг,60 в 15% приводит к ошибке в 8%о при определении 5D и 6%о при определении 5180.

Наряду с измерительным шумом и неопределенностью вертикальных профилей температуры и влажности, которые являются источниками случайных ошибок, существуют такие источники, которые систематически влияют на результаты решения обратной задачи. Процедура решения полагается на спектроскопические данные. В то же время, неопределенность этих данных для линий поглощения водяного пара до сих пор остается большой проблемой (Rothman et al., 2013). Тогда как ошибки в интенсивностях и полуширинах спектральных линий приводят, в основном, к систематическому сдвигу в получаемых результатах, неопределенность в коэффициенте температурной зависимости полуширин линий влияет на результаты по разному, в зависимости от атмосферной температуры, при которой производи-

лось измерение спектра. Согласно индексам неопределенности в спектральной базе ШТЯАЫ 2008 (ЛоШтап с1 а1., 2009), неопределенность в интенсивностях линий составляет от 5 до 10%, что может приводить к систематическому отклонению восстанавливаемых дельта-величин на 50-100%о. Неопределенность коэффициента уширения столкновениями с молекулами воздуха составляет от 2% до 5%, что может также приводить к сдвигу результатов на 20-50%о. Учитывая, что вариабиль-ность 5180 в атмосфере в регионе исследования составляет около 30%о, требуется систематическая коррекция результатов решения обратной задачи на величину, зависимую от используемого банка спектроскопических параметров. Благодаря появлению изотопических моделей общей циркуляции атмосферы, коэффициент смещения может быть определен и такая коррекция может быть применена. В то же время, неопределенность коэффициента температурной зависимости полуширин линий варьируется в диапазоне 10-20%, что может приводить к значительному занижению или завышению результатов, полученных из измерений, зарегистрированных в зимний период (когда атмосферная температура значительно ниже опорной температуры, при которой определяются спекгроскпические параметры).

Для оценки влияния спектроскопических неопределенностей на результаты зондирования, было проделано несколько процедур решения обратной задачи с использованием возмущенных спектроскопических параметров. Возмущение производилось в пределах указанных в базе данных НГПШ^ 2008 неопределенностей: Изменение интенсивности спектральных линий на ±5% приводит к сдвигу результатов определеня Ш на +50%о и 5,80 на +50%о, и к изменению коэффициента наклона при аппроксимации прямой на +0.05 в обоих случаях;

- Изменение коэффициента уширения в результате столкновений с молекулами воздуха на ±2% приводит к систематическому смещению значений Я) на ±17%о и 5180 на ±14%о. Коэффициент наклона в данном случае меняется на +0.01 и +0.04 соответственно, что может приводить к завышению или занижению значений 5Б до 1.5%о и значений 5180 до 1%о;

- Изменение коэффициента температурной зависимости на ±15% приводит к изменения коэффициента наклона на ±0.08 для 5Б и ±0.17 для 5180, что может приводить к значительному завышению или занижению значений Ш до 20%о и значений 5180 до 4%о.

Принимая во внимание, что в определении дельта-величин участвуют два изотополога, влияние неопределенности в коэффициенте температурной зависимости на результат может быть значительным. Коррекция данного источника ошибок сейчас является затруднительной, поскольку требует организации одновременных

Шум в спектре 1% (2-3 К) ошибка в профиле температуры 15% ошибка в профиле влажности 5% ошибка в интенсивности спектральных линий 2% ошибка в коэффициенте уширения 15% ошибка в коэффициенте температурной зависимости Итог

1%. 3%0 8%о до 12%» до 1.5%о до 20%о 45.5%«

5180 2%, 10%, 6%о до 2%о ДО 1%о до 4%о 25%«

Таблица 1. Различные источники ошибок при зондировании Ш и в'Ю.

о г. О 96

•С 40

■с

а 0

•о

о 40

а

i -80

ю

-120

г-0.89 коэф наклона- 0.8S '

-80 -40 О CDjccon " CDapriwi

-120 -80 -40 0 40 sdmijsica * ^"»priori

Рис. 7. Сравнение с результатами дистанционного зондирования SD групп TCCON и NDACC (MUSICA).

спектральных и самолетных (или зондовых) измерений изотопического состава водяного пара, но, тем не менее, может быть выполнена в будущем.

В таблице 1 приведено резюме по всем проанализированным источникам ошибок в определении 5D и 5180.

При разработке метода было проанализировано несколько банков спектральных линий водяного пара. В результате было выявлено, что наилучшее согласие с моделью достигается при использовании базы UCL 08 (Shillings et al., 2011) в качестве банка спектроскопических параметров линий водяного пара. База UCL 08 представляет собой компиляцию из экспериментальных данных (Jenouvrier et al., 2007; Mikhailenko et al., 2007, 2008; Coudert et al., 2008; Tolchenov et al., 2008), базы HITRAN 2008 и дополнительных теоретических линий (Barber et al., 2006). В качестве банка спектральных параметров других газов был использована база ATM (Wunch et al., 2010), используемая в сообществе TCCON. Использование модернизированной базы спектроскопических параметров позволило улучшить согласие с модельными значениями 5,80 с г2=0.64 до г2=0.82. В то же время, согласие между значениями 5D осталось неизменным.

Как и ожидалось, в связи с имеющимися неопределенностями спектроскопических параметров, измеренные значения 5D и 5180 оказались систематически смещены относительно модельных симуляций. Величина сдвига составила 58%о для 8180 и -23 %о для 8D.

Метод был апробирован на более чем 6 тыс. спектров пропускания атмосферы, зарегистрированных в Институте физики окружающей среды Бременского университета с января 2010 по май 2012 года. Результаты были отфильтрованы и усреднены согласно неопределенностям на основе качества спектральной подгонки.

Сравнение с результатами дистанционного зондирования 5D группами TCCON и NDACC (проект MUSICA (Schneider et al., 2012)) для Бременской Фурье-станции демонстрирует хорошее согласие: г = 0.96 и г = 0.94, соответсвенно (рис. 7). Однако, как было показано ранее, большая часть вариаций 5D уже представлена в априорной информации, поэтому на правой части рис. 7 приведены результаты за вычетом априорных значений 5D, использованных при решении обратной задачи в данной работе. Наблюдаемая корреляция в таком случае составляет г = 0.89 с измерениями сети TCCON и г = 0.73 с измерениями сети NDACC.

Результаты, усредненные по месяцам, демонстрируют сезонную вариабиль-ность столбовых 5180 и 5D равную 25%о и 200%о соответственно. Как и ожидалось, 5180 и 5D хорошо коррелируют с атмосферной температурой. Коэффициенты кор-

реляции между температурой вблизи по- ,?ИЗ"ЕРЕ^Е

верхности, 5180 и 8D составляют 0.89 и 0.88 соответственно. Коэффициент кор- ; реляции между столбовыми значениями % < 5180 и 8D составляет 0.86.

На рис. 8 изображен временной ряд определенных среднемесячных значений ^ -гс 5180 и 5D совместно с результатами изо- ° ^ топической модели общей циркуляции ^ о!«', я« ^ о«, я'нв. 'лЦ'

атмосферы ECHAM5-wiso (Werner et al., 20,0 2010 2010 2010 2011 20,1 2011 тг 2012

,ч » « Время

2011). Модельные результаты И измерен- Рис.8. Временной ряд измеренных и модель-НИЯ коррелируют СО значениями Г2 = 0.91 ных значений SD и 5,80. Окружностями обозного ■) пал fisr-i гл чены результаты дистанционного зондирования, для 5D, и г2 = 0.81 для 5180. Стандартное цветными кругами - результаты симуляций с отклонение между модельными И восста- использованием модели общей циркуляции ат-новленными 5180 и 6D составляет 17.9%о и мосферы echam5-wíso. 5.3%« соответственно.

Более детальное сравнение результатов представлено на диаграммах рассеяния на рис. 9. Левые панели демонстрируют сравнение значений 5D и 8180, рассчитанных из результатов зондирования Нг160 (без определения HDO и Нг180) с использованием линейных соотношений 8 и 9, с результатами симуляций изотопической модели общей атмосферной циркуляции ECHAM5-wiso. Полученные значения SD коррелируют с г2 = 0.8, значения 8180 с г2 = 0.76. Достаточно высокое согласие таких результатов подтверждает сильную взаимосвязь между атмосферными значениями SD, 8180 и Нг1бО. На правых панелях рис. 9 приведены диаграммы рассеяния уже с использованием измеренныых значений SD и 6180 (полученных при определении атмосферных концентраций HDO и Н2180). Между значениями SD достигается согласие г2= 0.91 (со стандартным отклонением 17.9%о), между значениями 8,80 г2= 0.81 (со стандартным отклонением 5.3%о). Для сравнения, при использовании открытых данных сети TCCON для Бременской Фурье-станции, согласие с моделью составляет г2 = 0.86 со стандартным отклонением 27.3%о. Лучшее согласие с модельными результатами в данной работе достигнуто за счет использования дополнительных спектральных окон HDO, предложенных в работе.

Разделение результатов на «летние» (значение температуры у поверхности выше 15°) и «зимние» (значение температуры у поверхности ниже 15°) позволило эксперементально проанализировать влияние сезонного хода температуры на получаемые результаты. В случае летних измерений, коэффициент наклона при аппроксимации прямой составляет 1.21 и' 1.41 для 5180 и SD соответственно; в то время как для зимних измерений коэффициент меняется до 1.26 и 2.00 соответственно. Если рассмотреть корреляцию между модельными и измеренными результатами отдельно для летних и зимних измерений наблюдается следующая картина: коэффициент детерминации г2 составляет 0.95 для 5D и 0.98 для 8,80 в случае летних измерений, но 0.70 и 0.61 в случае зимних измерений, соответственно. Наиболее вероятной причиной такого поведения результатов является неверная температурная зависимость спектроскопических параметров, связнная с неопределенностями в коэффициенте температурной зависимости. Это также объясняет более сильное из-

Среднемесячные значения 6D

а ю

-100 -

-200

-500

г о ю

-100 -

-200 -

-300

-300

-300

6180

-10 - г2 = 0.76 а = 0.77 -10 -1

-20 - ст. откл. = 2.5 О ¡л са -20 -

2 » 'Лето' е ¡ф^

1/1 О со гН -30 - а = 0.71 г2 - 0.79 1Л ? О -30 -

ю -40 --50 - • 'Зима' а = 0.86 г2 -0.53 1 г— 1 аз Ю -40 --50 -

г = 0.81 а = 1.64 ст. откл. =

-50

-40

-30 -20

-10

-50

518ОЕСНАМ 5180ЕСНАМ

Рис. 9. Сравнение результатов дистанционного зондирования с результатами изотопической модели общей атмосферной циркуляции ECHAM5-wiso. Слева по оси Y представлены значения 8D и 8180 (обозначенные индексом sim), рассчитанные из измеренной концентрации Нг160 по линейным соотношениям 8 и 9, справа — рассчитанные с использованием измеренных концентраций HDO и Нг180 (обозначенные индексом wsibiso). По оси X представлены резльтаты модельных симуляций. Серым цветом на графикак обозначены измерения в «летний» период (значение температуры воздуха у поверхности выше 15°), черным - в «зимний» (значение температуры воздуха у поверхности ниже 15°).

менение в коэффициенте наклона при аппроксимации прямой для 5180, чем для 5D, поскольку 5D в атмосфере значительно более вариабилен (приблизительно в 8 раз), следовательно спектроскопические неопределенности влияют на результат менее сильно. Недавние исследования также указывают на то, что форма линии Фойгта не достаточно хорошо описывает истинную форму спектральных линий водяного пара (Boone et al., 2007; Schneider et al., 2011; Kochanov et al., 2011, 2012) и использование более совершенной модели может привести к улучшению результатов (что на настоящем этапе представляется затруднительным в виду отсутствия соответствующих баз спектроскопических параметров).

В целом, сравнение результатов зондирования с результатами изотопической модели общей атмосферной циркуляции демонстрирует хорошее согласие. Тот факт, что использование определенных из спектров концентраций HDO и Ш180 для расчета 8D и 5180 увеличивает согласие с результатами провалидированных модельных симуляций, позволяет сделать вывод, что дистанционное зондирование

изотопологов водяного пара в ближнем ИК диапазоне позволяет получить дополнительную информацию о водном цикле в атмосфере. Однако, эта данные должны быть использованы с некоторой осторожностью из-за различной вертикальной чувствительности метода к содержанию ГОО, Нг180 и Нг1<50. Анализ влияния неопределенностей имеющихся спектроскопических банков данных на восстанавливаемые параметры показывает, что в случае уточнения параметров линий, разработанный метод является перспективным также и для определения избытка дейтерия в атмосфере, что позволит глубже понять климатические процессы и атмосферный водный цикл.

В заключении сформулированы основные выводы и результаты проведенных исследований:

1. Зарегистрирована серия натурных спектров пропускания безоблачной атмосферой солнечного излучения в ближнем ИК диапазоне 4000-11000 см"1 с разрешением 0.02 см-1 на Уральской атмосферной станции в Коуровке с 2010 по 2014 гг;

2. Решена обратная задача по определению средней концентрации СОг и СШ в атмосферном столбе из измеренных спектров пропускания. Получены временные ряды данных концентрации СОг и СШ в атмосфере среднего Урала за 2010-2014 гг. Определена амплитуда сезонных колебаний СОг. Выявлен тренд в росте концентрации СОг в атмосфере за период 2010-2014 гг.;

3. Проведены первые эксперименты по валидации данных спутникового зондирования СОг и СШ японским сенсором ТАЫЗО-РТЗЮОЗАТ над территорией Уральского региона;

4. Произведена модернизация оборудования и программного обеспечения на Уральской атмосферной станции для увеличения точности получаемых результатов;

5. Предложен и апробирован метод минимизации ошибки определения концентрации утлеродсодержащих парниковых газов, связанной с неточностью вертикального профиля температуры, на основе использования спектральных линий, слабо зависящих от вариаций температуры в тропосфере;

6. Предложены спектральные микроокна для задач зондирования 13СОг и 13СШ в атмосфере наземными ИК Фурье спектрометрами высокого разрешения. Произведена оценка снизу ошибки восстановления от уровня шума в измерении. Произведена апробация метода на измеренных спектрах пропускания;

7. Предложен метод повышения точности восстановления относительного содержания изотопологов утлеродсодержащих парниковых газов и водяного пара с использованием спектральных линий с одинаковой температурной зависимостью;

8. Предложен метод дистанционного зондирования изотопологов водяного пара в ближнем ИК диапазоне наземными Фурье спектрометрами высокого разрешения. Представлен набор спектральных интервалов для зондирования Нг180 в ближнем ИК диапазоне. Представлен набор дополнительных (к используемым в сообществе ТСШЛ) спектральных интервалов для зондирования

Нг160 и HDO в ближнем ИК диапазоне. Произведен анализ неопределенностей определяемых значений 5D и 5180, включая ошибку, связанную с уровнем шума в измерении; ошибку, связанную с неточностью априорной информации и ошибки, связанные с неточностями спектроскопических данных. Представлены оригинальные данные зондирования 5D и 5180 в атмосфере;

9. Благодаря предложенному набору дополнительных спектральных интервалов с линиями HDO, точность определения 5D из спектров ближнего ИК диапазона увеличилась в среднем на 25-30% (по сравнению со стандартным набором сообщества TCCON);

10. Показано, что неопределенности спектроскопических параметров играют ключевую роль в точности изотопического дистанционного зондирования атмосферы. Ошибка зондирования, связанная с неопределенностью спектроскопических параметров, может составить более 34%о для 5D и 7%о для 5180. Дальнейшее уточнение спектроскопических параметров и априорной информации необходимо для получения дополнительной информации об атмосферном водном и углеродном циклах;

11. Разработаны алгоритмы и комплексы программ на основе предложенных в диссертационной работе методов зондирования и постобработки полученных результатов.

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

Статьи, опубликованные в ведущих рецензируемых научных журналах и

изданиях, определенных ВАК:

1. Rokotyan, N. V., Zakharov, V. 1., Gribanov, К. G., Schneider, M., Bréon, F.-M., Jouzel, J., Imasu, R., Werner, M., Butzin, M., Petri, С., Warneke, T., Notholt, J. A posteriori calculation of ô180 and ÔD in atmospheric water vapour from ground-based near-infrared FTIR retrievals of H2160, H2180, and HD'60 // Atmos. Meas. Tech. 2014. V. 7, N 8. P. 2567-2580.

2. Gribanov, K„ Jouzel, J., Bastiikov, V., Bonne, J.-L., Breon, F.-M., Butzin, M., Cattani, O., Masson-Delmotte, V., Rokotyan, N., Werner, M., Zakharov, V. Developing a western Siberia reference site for tropospheric water vapour isotopologue observations obtained by different techniques (in situ and remote sensing) // Atmos. Chem. Phys. 2014. V. 14, N 12. P. 5943-5957.

3. Рокотян HJB., Imasu R., Захаров В.И., Грибанов К .Г., Хаматнурова М.Ю. Амплитуда сезонного цикла С02 в атмосфере Уральского региона по результатам наземного и спутникового ИК зондирования // Оптика атмосферы и океана. 2014. т. 27, № 9. С. 819-825.

4. Скорик Г.Г., Васин В.В., Грибанов К.Г., Жузель Ж., Захаров В.И., Рокотян H .В. Определение высотных профилей изотопов водяного пара в атмосфере

по ее инфракрасным спектрам пропускания солнечного света // Докл. РАН. 2014. Т. 454, № 6. С. 710-714.

5. Рокотян Н.В., Захаров В.И., Грибанов КГ., Jouzel J., Warneke Т., Notholt J. О возможности дистанционного зондирования изотопологов углеродосодержа-щих парниковых газов в атмосфере наземными ИК Фурье-спектрометрами высокого разрешения // Оптика атмосферы и океана. 2013. т. 26, № 1. С. 46-51.

6. Рокотян НЛ., Грибанов К.Г., Захаров ВН. Эффект температурно-независи-мого поглощения и его использование для зондирования парниковых газов в атмосфере // Оптика атмосферы и океана. 2011. Т. 24. № 6. С. 510-515.

7. Грибанов KT., Захаров В Л., Береснев CA., Рокотян НЛ., Поддубный В.А., Имасу Р., Чистяков ПЛ., Скорик ГГ., Васин В .В. Зондирование HD0/H20 в атмосфере Урала методом наземных измерений ИК-спектров солнечного излучения с высоким спектральным разрешением // Оптика атмосферы и океана. 2011. Т. 24, № 2. С. 124-127.

Программные продукты:

8. Рокотян Н. В., Грибанов К. Г., Программный продукт: «Программа расчета температурной зависимости спектральных линий молекулярного поглощения», Свидетельство о государственной регистрации №2013618648 от 12.09.2013.

Публикации в прочих изданиях:

9. Поддубный В.А., Наговицына Е.С., Маркелов ЮЛ., Береснев С.А., Горда CJO., Лужецкая А.П., Захаров В.И., Грибанов КТ„ Рокотян НЛ., Глава 3. стр.180-254, «Исследование характеристик аэрозоля и некоторых парниковых газов по данным спектральных наблюдений атмосферы на Среднем Урале», в коллективной монографии: «Исследование радиационных характеристик аэрозоля в азиатской части России» // Под общей ред. С.М. Сакерина. -Томск: Изд-во Института оптики атмосферы СО РАН, 2012 - 484 с.

10. Gribanov K.G., Rokotyan N.V. Remote sensing and direct measurements of stable atmospheric isotopes at Ural Atmospheric Fourier Station // SPffi Newsroom. 2013. DOI: 10.1117/2.1201306.004940. Available at http://spie.oig/x94824janl, invited paper.

Подписано в печать 17.12.2014.

Бумага офсетная. Гарнитура «Тайме».

Формат 60x84 1/16. Объем 1 автл.

Заказ № 1758. Тираж 100 экз.

Отпечатано в типографии ИПЦ УрФУ 620000, г. Екатеринбург, ул. Тургенева, 4