Акустическое излучение при структурных превращениях в жидких кристаллах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

еИ

о.

На правах рукописи

Г .О

г._ СП ■

к'

КУЗЬМИН Алексей Николаевич

АКУСТИЧЕСКОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ ПРИ СТРУКТУРНЫХ ПРЕВРАЩЕНИЯХ В ЖИДКИХ КРИСТАЛЛАХ

Специальность 01.04.07 - Физика твердого тела

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математаческих наук

Екатеринбург 1997

Работа выполнена в Уральской государственной лесотехнической академии

Научный руководитель

Научный консультант

Официальные оппоненты •

Ведущая организация

доктор технических наук, профессор Крюк В.И.

кандидат физико-математических наук, доцент Аксельрод Е.Г.

доктор физико-математических наук, профессор Купряжкин А.Я. _ кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник Иевлев И.Ю.

Уральский государственный университет им. A.M. Горького

Защита состоится 5 мая 1997 г. в JL

OQ

на заседании

специализированного совета К. 063,14.11 по присуждению ученых степеней кандидатов наук при Уральском государственном техническом университете (УПИ) 5-й учебный корпус, ауд. Ф-419.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке УПИ.

Адрес: 620002, Екатеринбург, К-2, УПИ, Ученому секретарю института.

Автореферат разослан " " ¿Irtft&Afl 1997 г,

Ученый секретарь специализированного совета К.063.14.11, кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник Кононенко Е.В.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Исследование динамики образования и эволюции диссипативных структур (ДС) в системах с дальним трансляционным (ориентационным) порядком относится к современным проблемам ФТТ, имеющим фундаментальные и прикладные аспекты. Существующие методы теоретического описания динамики самоорганизации при структурных превращениях (СП) применимы в основном к модельным и низкоразмерным системам с ограниченным числом степе^ ней свободы (малыми аспектными отношениями) [1]. Актуальной задачей является разработка и реализация экспериментальных методов исследования динамики диссипативных структур и неравновесных фазовых переходов (ФП) в реальной твердотельной (ТТ) системе с распределенными параметрами. В этой связи представляет интерес акустоэмис-сионная (АЭ) спектроскопия, основанная на регистрации волн упругих напряжений, возникающих при динамических локальных изменениях структуры ТТ, и анализе взаимосвязи потока импульсов АЭ с механизмом и кинетикой движения линейных дефектов, доменных и межфазных границ.

Перспективным объектом для изучения динамики ДС и границы раздела фаз (ГРФ) в широком интервале аспектных отношений являются жидкокристаллические (ЖК) системы с дальним ориентационным порядком, которые обнаруживают при СП разнообразные ДС с детально описанной морфокинетикой и обладают развитым термотроп-ным полиморфизмом. Природа АЭ и условия ее проявления в мезо-генах исследованы недостаточно, сведения об АЭ-активности жидкокристаллических ДС отсутствуют. Имеющиеся экспериментальные данные указывают на корреляцию величины АЭ-эффекта с динамикой топологических дефектов, образующихся при изменении симметрии области вырождения параметра порядка в условиях СП [2]. Аналитические возможности метода АЭ для изучения динамики самоорганизации ЖК лимитируются регистрацией ограниченного набора малоинформативных параметров потока событий АЭ и неучетом стохастических свойств последнего.

Цель работа. Экспериментальное исследование АЭ-активности жидких кристаллов при СП в широком интервале аспектных отношений и изучение стохастической динамики возникающих ДС и межфазных границ на основе анализа статистических свойств порождаемого ими случайного потока импульсов акустического излучения. При этом решались следующие задачи:

1. Создание экспериментального комплекса, обеспечивающего одновременную регистрацию параметров АЭ и оптико-морфологических

характерисгик ДС и межфазных границ. 2. Исследование условий проявления АЭ-эффекта при образовании и эволюции ДС в электрическом поле. 3. Установление взаимосвязи частотных и амплитудно-временных параметров АЭ с морфокинетикой и хаотической динамикой стационарных ДС и переходов между ними. 4. Обнаружение акустического излучения и выявление корреляции АЭ-потока с осцилляциями линейной скорости роста межфазной границы ЖК-ТК. 5. Изучение зависимости АЭ-отклика от характеристик дислокационной структуры и описание на этой основе фрактальной динамики ГРФ.

Научная новизна. 1. Обнаружено, что образование и эволюция ДС при электроконвективной неустойчивости (ЭКН) в ЖК-системе с большим аспектным отношением, а также нестационарный рост единичного ТК-сферолита, отвечающий ячейке с эффективно малым аспектным отношением, сопровождаются генерацией низкочастотного акустического излучения. 2. Установлена взаимосвязь амплитудных, частотных, временных и спектрально-корреляционных параметров, а также статистических характеристик потока импульсов АЭ с морфологией стационарной ДС и дислокационной структуры ГРФ. 3. Обоснована принципиальная возможность описания хаотической динамики фронта превращения, связанной с движением ДС или межфазной границы, в пространстве параметров возникающего при этом акустического излучения. 4. На основе расчета стохастических критериев по зависимости АЭ-наблюдаемой от степени надкритичности сделан вывод, что состояние динамической системы при ЭКН и росте единичного ТК-сферолита характеризуется как детерминированный хаос, образом которого в пространстве динамических переменных является низкоразмерный странный аттрактор. 5. Показано, что параметры фрактальной структуры аттрактора, восстановленные по временным рядам активности АЭ, при переходах между ДС претерпевают нелинейные и гистерезисные изменения, имеющие признаки интермиттенса типа "хаос-хаос". 6. В рамках указанного подхода впервые определены стохастические характеристики мультифрактальной динамики свободного роста единичного сферолита.

Практическая ценность. Развитый в работе АЭ-метод исследования структурных превращений в ЖК и полученные экспериментальные результаты создают основу для последовательного описания динамики ДС в реальной ЖК-системе с большим аспектным отношением. 1. Предложены способы регистрации ряда помехоустойчивых параметров, а также интегральных статистических характеристик потока импульсов АЭ (активность, амплитудные и временные распределения, центральные моменты высших порядков). 2. Реализован алгоритм

количественных оценок стохастических критериев (корреляционной размерности, показателей Ляпунова и Херста, степени стохастичнос-ти), описывающих хаотическую динамику структурных превращений в ЖК. 3. Установлена корреляция между типом диссипативных структур и значением соответствующих им статистических и стохастических параметров АЭ, открывающая возможность идентификации сценариев самоорганизации в TT-системе по данным АЭ.

Автор защищает: 1. Программно-схемное обеспечение методики совместного анализа оптико-морфологических и акустоэмиссионых параметров, связанных с хаотической динамикой ДС в мезогенной среде. 2. Результаты экспериментального изучения условий проявления, природы и статистических характеристик АЭ-эффекта при нестационарном движении ДС и межфазных границ в условиях СП. 3. Установленную взаимосвязь параметров акустического излучения с типом, морфологией и динамикой стационарных ДС, а также термокинетикой роста единичного сферолита. 4. Способ описания хаотической динамики фронта СП по временным реализациям активности АЭ, сделанные на этой основе выводы о сценарии перехода между ДС через интермит-тенс "хаос-хаос" и мультифрактальном характере динамики ГРФ.

Апробация работы. Результаты диссертации представлены на И, III и IV Всероссийских физических конференциях молодых ученых (Заречный, 1994, 1995, 1996), VIII Всероссийской конференции по структуре и свойствам расплавов (Екатеринбург, 1994), XVI международной конференции по ЖК (USA, Kent, 1996), Всероссийской научной конференции по химии твердого тепа (Екатеринбург, 1996). Основное содержание изложено в 10 публикациях.

Структура работы. Диссертация состоит из введения, 4-х глав, заключения, списка литературы и приложения; содержит 148 страниц, включая 47 рисунков, 8 таблиц и библиографию из 103 наименований.

Работа выполнена на кафедре прикладной физики и биофизики УГЛТА в рамках госбюджетных тем "ЖК-состояние в биосистемах и их моделях" (гос. per. № 80000160) и "Исследование ЖК-свойств клеточных структур" (гос. per. № 01860014640).

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении сформулированы актуальность темы, цель и научная новизна диссертационной работы, приведены основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе проведен анализ экспериментальных данных по изучению эволюции ДС и динамики межфазных границ при СП. Отмечена важная роль аспектного отношения Г, измеряемого отношением поперечного размера экспериментальной ячейки к ее толщине: величи-

на Г определяет количество структурных элементов, составляющих ДС, а, следовательно, число существенных степеней свободы динамической системы. Сделан вывод, что динамика самоорганизации и сценарии перехода к стохастическому режиму в реальных ТТ-системах исследованы недостаточно. Показано, что для описания хаотической динамики стационарных ДС и закономерностей переходов между ними эффективным является метод АЭ. Обоснована перспективность использования в качестве объектов исследования ЖК-сред, в которых при неравновесных СП обнаружены различные ДС с подробно изученными оптикоморфологическими свойствами. Указано, что основные результаты сводятся к регистрации АЭ-активности при ФП с заметным изменением удельного объема ЖК, а также к ряду косвенных указаний на взаимосвязь природы АЭ-эффекта с динамикой элементарных дефектов в мезофазе. В заключение определены цель и задачи работы.

Во второй главе обоснован выбор ЖК для регистрации АЭ в процессе эволюции ДС и в области ФП: соответственно, нематика - мето-ксибензилиденбутиланилина (МББА) и холестерика - холестерилпелар-гоната (ХП). Изложены способы подготовки образцов.

Подробно описан экспериментальный комплекс для одновременного исследования АЭ- и электрооптического откликов ЖК в условиях СП посредством взаимодополняющих методик. Установка, блок-схема измерительной части которой приведена на рис.1, содержит 4 информационных канала. Оптико-морфологический канал I используется для качественной и количественной идентификации особенностей мезоген-ной среды: типа возникающей ДС, размера и формы образующих ее структурных элементов (дислокаций, дисклинаций, доменных стенок), параметров дислокационной структуры ГРФ, а также измерения скорости движения элементов ДС и межфазной границы. Канал II предназначен для синхронной с АЭ регистрации оптического отклика ЖК локальным световым зондом.

В канале измерения акустического отклика III, как и в II, реализован принцип детектирования спектральной компоненты излучения. ЖК (б) помещался в "сэндвич"-ячешсу, которая вместе с АЭ-датчиком (е) располагалась в термосониметрической камере. Калибровка датчика методом самовзаимности в полосе частот (1-5-25) кГц показала, что неравномерность АЧХ не превышала (3+6) дБ при чувствительности по смещениям в ближней волновой зоне не ниже 0.05 В/А. Канал обеспечивает измерение информативных параметров АЭ в аналоговой и цифровой форме: активности Ыдэ, пиковой амплитуды импульса А*, распределения амплитуд ЖА(), Фурье-спектров 5(<а) и автокорреляционных функций (АКФ) временных рядов активности и мощности АЭ-

измерения: I - морфологических характеристик текстуры, 11 - интенсивности светопропускания, III - параметров АЭ; IV - контроль за состоянием ЖК; а - слюдяная прокладка, б - образец, в - покровное стекло со SnOz, г - нагревательный столик, д - экран, е - пьезопреоб-разователь; 1 - стабилизированное питание; 2 - осветитель; 3 - микрообъектив; 4 - полупрозрачное зеркало; 5 - микрофотонасадка; 6 -монитор; 7 - монохроматор; 8 - ФЭУ; 9,11 - предусилитель; 10 - блок обработки сигнала; 12 - селективный усилитель; 13 - широкополосный усилитель; 14 - дискриминатор; 15 - детектор и согласующий усилитель; 16 - формирователь пиковой амплитуды; 17 - запоминающий осциллограф; 18 - частотомер; 19 - потенциометр; 20 -формирователь средней амплитуды; 21 - генератор прямоугольных импульсов; 22 - генератор линейно изменяющегося напряжения; 23 -линейный пропускатель (ЛП); 24 - нормализатор; 25 - блок временного преобразования; 26 - анализатор импульсов (АИ); 27 - ЦПУ; 28 - цифровой мост; 29 - блок управляющего напряжения; 30 - блок нагрева; 31 - дифференциальная термопара. Вставка: калибровочная характеристика ЛП.

потока, функций распределений временных интервалов (ФРВИ) между АЭ-событиями Ы(Ат).

С целью повышения отношения сигнал/шум предложено схемное решение блока линейного пропускателя 23, посредством которого осуществляется цифровая запись статистических характеристик АЭ-го и светового потоков в память многомерного АИ (26) и далее в дисковый файл. Последующая обработка данных эксперимента и расчет стохастических характеристик проводились в РС с применением прикладных пакетов "БТАТОНАРШСБ", "МАТЬАВ" и специально изготовленных программных продуктов. Реализованы также аппаратурные решения (группирование каналов памяти АИ, суммирование когерентных замеров с поканальным вычитанием фона), обеспечивающие выделение слабого квазипериодического АЭ-сигнала из аддитивного шумового потока.

Основные метрологические характеристики тракта регистрации АЭ: полоса частот - (1103-г2105) Гц; суммарный коэффициент усиления - 130 дБ; уровень собственных шумов, приведенных ко входу предуси-лителя - не более 4.0 мкВ; рабочий интервал частот следования импульсов АЭ - (10°-~103) с1; динамический диапазон измеряемых амплитуд -42 дБ, интервалов времени мевду импульсами - (5-^500) мс; пороговая мощность регистрации событий АЭ ~ 10-' пВт; точность измерения временных реализаций информативных параметров АЭ *в режиме когерентных замеров с поканальным вычитанием фона - не хуже 0.01.

В третьей главе изложены результаты экспериментального изучения АЭ-эффекта при образовании и эволюции ДС в МББА (Г=250). Измерения проводились для стационарных ДС (постоянная разность потенциалов и на ячейке) и при переходах мевду ДС (линейная развертка и со скоростью р=(1-И0) В/мин). ЭКН в мезофазе сопровождается возникновением ряда ДС, последовательность, тип, характерные размеры которых и отвечающие им пороговые напряжения (табл. 1) согласуются с данными [3,4].

Принципиальным является вопрос оптимального выбора частоты регистрации АЭ. Показано, что ориентационные возмущения поля директора п возникают, когда число Эриксена Ег=у-р-с1-У/К (р~103 кг/м3 - плотность, у~1 сП - вращательная вязкость ЖК, К~1012 Н - модуль Франка) принимает критическое значение - 1, которое достигается при скорости конвективного потока V ~ (10410-) мкм/с. Соответственно, характерная частота Г пульсаций скорости при генерации звука, определяемая числом Струхаля ГУ/ё, составляет (Ю'-гЮ1) кГц. Отмечено, что для данного I) распределения V и й являются весьма узкими, что указывает на ограниченную полосу частот АЭ стационарной

ДС. Из рис.2, где приведены спектры акустического излучения при изменении центральной частоты фильтра 12 (рис.1), видно, что при образовании ДС имеет место АЭ, основная мощность которой (до нескольких пВт) приходится на полосу (0.5*7.0) кГц.

Таблица 1

Диссипативные структуры при ЭКН в нематическом ЖК

Тип стационарной ДС Домены Вильяиеа, Ш Флуктуирующие домены Вильяиеа, FDW Полосчатая текстура, GP Мода динамического рассеяния 1, DSM1 Мода динакичес-кого рассеяния 2, DSM2

Схема возмущения волнового вектора ДС f "Si ёЭ • [h

Управляющее напряжете; Ц В 10 12 15 23 30

Характерянп масштаб; <), шаг 80 . 50 30 15 8

Модуляция в системе конвективных валов переход 2D-3D конвекция область 1 переход DSM1-DSM2 область 2

Уровень шума, генерируемого структурными элементами ДС с характерным масштабом d: \Уло«с12-Ур, где скорость пропорциональна степени надкритичности V°c(U2-Un2), а масштаб ДС docU1 (табл.1). Отсюда WA3°c(U2-Un2)n, п=р-2. В эксперименте п«3.9 (рис.2, вставка), что свидетельствует о преимущественно дипольной природе источников АЭ, связанной с нестационарным движением локальных границ СП.

S, o.e. 240 '

Рис. 2. Спектры мощности АЭ стационарных ДС; управляющее напряжение (В): 1 - 10, 2 - 20, 3 - 30. Вставка: зависимость величины эффекта от степени надкритичности. Экспери- ^ ментальная кривая аппроксимируется степенной функцией \УАэ«(и2-ип2)п, пё3.9.

О

На основе совместного анализа акустического и оптического откликов ЖК на изменение управляющего параметра установлено, что

- u 3 ! V

¡..Ж о • nO.T 4 ■ 0 i ; ■

: v : :

■■ Щ ■ m : Q : H00 S0C

.....'."% : Щ. : Ж •■• * ' 1 (U2-U„2), B2

2 "1 5t. -

:: JK i \

"i"."i"i i V ,i 25?!! f ■ v i L ?rY' i"

0 2 4 6 8

f, кГц

ПО—20 п в

А, о.е.

"«Р5

Рис. 3. Информативные параметры АЭ-потока. а - кинетика изменения активности, б - распределения амплитуд кмпульсов. в - АКФ осцилляции скорости фронта перехода в ДС. Перемежаемость.

мплитудиые, частотные, временные и спектрально-корреляционные араметры АЭ-потока связаны с типом, морфологией и динамикой ДС эис.З, табл.1). Существенно, что после узкополосной фильтрации лотности вероятности частот следования и амплитуд импульсов АЭ тклоняются от, соответственно, пуассоновского и нормального аконов распределения. Негауссовский и непуассоновский характер Э-потока обусловлен несимметричным уширением и возникновением ополнительных пиков в высокоамштитудной области в результате оявления в ДС низкочастотных пульсаций V. Последнее подтверж-ается расчетом АКФ осцилляций скорости фронта СП (рис.Зв). Вре-я корреляции Тс экстремально возрастает в переходных областях 1 и 2 :абл.1), что, согласно [5], указывает на возникновение перемежаемос-и в потоке событий АЭ, развивающуюся вследствие временных кор-еляций в работе элементарных источников. Сделан вывод, что АЭ-ктивность стационарных ДС связана с коллективными пространствен-ыми модами, отвечающими формированию крупномасштабных эгерентных структур (КС).

Обнаружено, что при циклической развертке управляющего нап-юкения возникают две области надкритичности, в которых инфор-ативные параметры АЭ и соответствующие статистические моменты >гсших порядков испытывают нелинейные и гисгерезисные изменения шс.4). Эти области соответствуют СП (типа фазового превращения 1 -> рода "зарождение-рост" {4}) от двумерной конвекции к трехмерной ) и возникновению моды вторичного динамического рассеяния (2) габл.1. Существование коллективных возбуждений и отвечающих им тольных источников звука при переходах между ДС определяет ано-шьно высокие значения дисперсии, асимметрии и эксцесса временных [дов активности АЭ (рис.4а), указывающие на развитие перемежае-эсти в поле скоростей элементов переходной текстуры ЖК.

Дополнительная информация о корреляционных эффектах при ¡стационарном движении фронта СП получена из анализа ФРВИ :жду импульсами АЭ. С этой целью разработан и изготовлен время-тлитудный преобразователь (ВАП), основанный на методе последо-тельного пересчета с 10-ти разрядным ЦАП и осуществляющий »еобразование временного интервала в импульсную амплитуду с 1етом частоты следования событий АЭ. Включение блока в тракт гистрации АЭ по схеме с ЯП (рис.8б, вставка) обеспечило линей->сть преобразования не хуже 1 В/с, и требуемый в эксперименте дина-{ческий диапазон временных интервалов до 60 дБ.

Рис. 4. АЭ при эволюции ДС. Аналогия с переходом 1-го рода, а -дисперсия активности. Вставка: анизотропия осцилляции скорости ДС. б - гистерезис мощности АЭ. Вставка: зависимость ширины щели от скорости развертки управляющего параметра.

Установлено, что тенденции изменения параметров ФРВИ при росте степени надкритичности совпадают с увеличением средней активности АЭ (рис.5): центр тяжести распределения сдвигается в область малых Ат, величина смещения связана с типом стационарной ДС. Существенно, что для всех ДС имеет место зависящее от уровня управляющего напряжения и отклонение формы кривой Й(Ат) от экспоненциальной. Это означает наличие в потоке событий АЭ ограниченного

последействия, природа которого определяется степенью коррелиро-ванности в работе элементарных источников АЭ, резко возрастающей в условиях перемежаемости. Отмечено, что эволюция ДС также сопровождается возникновением локального пика ФРВИ, при этом зависимость частоты основного максимума Фурье-спектра коллективных возбуждений от степени надкритичности (рис.5, вставка) обнаруживает две мягкие моды при и=15 и 25 В, что согласуется с ростом тс в переходных режимах 1,2.

8"

с

14

2 О,

■Ж

•1Ы

нИШП^тп

26 и, в

и, в

15

гггг^г^г.-,-,...^" 20 25

Дт, мс

Рис. 5. Распределение интервалов между импульсами непуассоновско-го потока событий АЭ в стационарных ДС. Вставка: зависимость частоты максимума спектра от управляющего параметра.

Корреляция между частотными, амплитудно-временными распределениями импульсов АЭ и осцилляцнями скорости V позволила использовать АЭ-данные для исследования динамики самоорганизации при возникновении и эволюции ДС. Показано, что в динамической системе, образуемой ансамблем элементов ДС-фронтов СП, возникает детерминированный пространственно-временной хаос, связанный со стохастическими автоколебаниями V, образом которых в фазовом пространстве является странный аттрактор. Топологическая структура последнего описана посредством ряда параметров: корреляционной размерности Ос, наибольшего показателя Ляпунова >.1 и уровня порядка Р.

Значения Ос, Я.1 оценивались по временным реализациям одной из координат фазового пространства [1]. При этом в распределенной системе возникает проблема выбора параметра, отвечающего существенной динамической переменной. В наибольшей степени особенности хаотической данамики ДС, связанные с перемежаемостью и пространственно-временными корреляциями, проявляются в изменении уровня" активности АЭ - рис.3,4. Соответственно, для определения фрактальной структуры аттрактора использованы временные ряды Ъ1(т) стационарных ДС.

Величина Вс рассчитывалась по наклону 1пС(г)Лпг корреляционного интеграла С(г), измеряемого относительным числом пар точек в фазовом пространстве с расстоянием не больше г [3]:

N N

С(г) = итЫ-2-ЦН(г-1г,-Г)|) (1)

¡=1

где Н(г) - функция Хевисайда; г, = {п, п+1, ... , п-ны} - псевдовектор, задающий положение отображающей точки на аттракторе в момент времени то-и-т', т' - время задержки; N - длина выборки; т>20с+1 - размерность вложения аттрактора, определяемая числом динамических степеней свободы в ДС. Для оценки минимальной ш значения последней увеличивались до насыщения наклона зависимости 1пС(г) от 1пг -рис.ба. С целью устранения стробоскопических эффектов и йскажений структуры реконструированного аттрактора т1 выбирались несколько меньшими времени пересечения АКФ нулевого уровня (рис.Зв).

В качестве количественного критерия степени стохасгичности динамики ДС при развитии перемежаемости и временных корреляций в движении фронтов СП (переходные области I, II) использован уровень порядка Р=(т-Ос)/(т-1). Наибольший показатель Ляпунова характеризующий скорость разбегания траекторий, хо, XI.....хп с временным шагом т", покрывающих аттрактор в ш-мерном пространстве, рассчитывался согласно [1]:

= 11ш 1/Т • 1п(1 У1(1)| /! у;(0)1) (2),

где Т = п х" - длина АЭ-ряда в эксперименте; п - число итераций; у,(0 = Х| - Х|-1 - расстояние от точки »-1 на базовом участке траектории до

ближайшей точки х; на соседнем; 1=1,2,3.....п. Значение х" определялось

по времени задержки т', а длина базовой траектории хт(0 - по размерности вложения, отвечающей Ос из (1).

Отклонения статистики динамической системы от гауссовой характеризовалось показателем Херста Н, определяемым по АЭ-наблю-даемой: = (т/2)", где Я - размах между максимальным и

0.7 х

^ис. 6. Хаотическая динамика ДС в пространстве параметров АЭ. а -определение корреляционной размерности странного аттрактора, и = 10 В. Вставка: расчет показателя Херста. б - фрактальная структура аттрактора. Интермиттенс "хаос-хаос".

минимальным отклонениями временного ряда х(0 от среднего значения <х>т за время выборки т [4];

т

Б = (1/т I {х«)-<х>1}2)1'2 (3).

1=)

Величина Н описывает персисгентные свойства АЭ-потока, увеличиваясь с развитием перемежаемости и последействия (рис.ба, вставка),

Обнаружено, что параметры Ос, Р, Я.1, Н коррелируют с типом стационарной ДС и претерпевают аномальные изменения с ростом уровня надкритичности (рис.66). Дробные значения Ос означают, что в условиях ЭКН динамика ДС в ячейке с большим аспектным отношением Г имеет фрактальную природу. Существенно, что величина Ос = 2.9 (текстура РО\¥) согласуется со значением Ос = 2.6 для ячейки с Г=2-ь4 [3], а Ос моды динамического рассеяния совпадает с Ос » 5.4, полученной в изотропной среде (Г=1) при сильной униполярной инжекции. Отмечено, что, в отличие от изотропных распределенных систем, где с увеличением надкритичности размерность аттрактора монотонно возрастает, величина Ос в мезогенной среде не только на (1.5-1-2) порядка меньше, но и падает при и>20 В. При этом число НЧ-гармоник Фурье-спектра квадрата осцилляций V совпадает с ш. Сделан вывод, что в фазовом пространстве ДС возникает низкоразмерный стохастический (>.1>0) аттрактор, которому отвечает ограниченное число динамических переменных, управляющих движением фронта СП. Это свидетельствует о том, что хаотическая динамика ДС действительно определяется относительно небольшим числом независимых крупномасштабных возбуждений, остальные жестко связаны с ними, т.е. образуют КС.

Установлено, что переходным режимам I, II свойственно нелинейное экстремальное поведение параметров Ос, Р, Ад, Н (рис.6). Данные переходы сопровождаются резким увеличением времени корреляции и персистентности в потоке событий АЭ (рис.Зв и 66), появлением локального максимума ФРВИ, уменьшением числа действующих мод и НЧ-сдвигом в спектре мощности АЭ (рис.5). Указанные эффекты обусловлены качественными изменениями фрактальной структуры аттрактора, указывающими на реализацию сценария перехода между ДС через интермиттенс "хаос-хаос" [5]. Физический механизм взаимодействия аттракторов при эволюции ДС определяется появлением и развитием крупномасштабных осцилляционных мод скорости фронта СП и соответствующих им дипольных источников АЭ. Показано, что возникновение перемежающегося хаоса при переходах РО\У-ОР (I), 08М1-08М2 (II) приводит к гистерезисному поведению ляпуновского

показателя рассчитанного на основе временных рядов мощности АЭ при циклической развертке управляющего параметра. Это подтверждает идею работы [7] об аналогии между показателем Ляпунова и параметром порядка при неравновесном ФП в реальной динамической системе. Акустическое излучение является следствием нестационарного движения локальных границ, разделяющих в ДС области с различной степенью упорядочения. Это дает основание полагать, что движение межфазной границы при СП 1-го рода типа "зарождение-рост" также может генерировать волны упругих напряжений.

В четвертой главе представлены экспериментальные данные по акустическому излучению при росте единичного кристаллического зародыша. Отмечено, что при сферолигной кристаллизации ХП имеет место низкоамплитудная АЭ, параметры которой определяются термокинетикой вторичной нуклеации и морфологией ГРФ. В условиях ограниченного роста, т.е. в ячейках с эффективно большим Г, действуют факторы, рандомизирующие АЭ-поток, и, соответственно, ограничивающие возможность вероятностного описания динамики ГРФ по АЭ-наблюдаемой. Для исключения этих факторов принципиально важным является изучение АЭ-эффекта в ЖК-ячейке с малым Г, именно, при свободном росте единичного сферолита.

С этой целью при Т=343 К смектик локально деформировался посредством острийного микроиндентора. При Т=338 К в зоне нагру-жения возникает повышенная плотность краевых дислокаций - центров нуклеации и образуется зародыш ТК-сферолита, который к началу массовой кристаллизации вырастает до размеров ячейки - (5*10) мм. Изменение структурного состояния ГРФ проводилось варьированием термической предыстории ЖК, включающей различную последовательность ФП: смектик I (С1) - ТК(351К) -» холестерик1(347К) -> смектик 1(317К) -> ТК1; смектик 2 (С2) - ТК(351К) -> холесте-рик1(362К) -> изофаза(355К) -> холестерик2(346К) -» смектик2(321К) -> ТК2. Межфазные границы С1,2-ТК отличаются параметрами дислокационной структуры: вектор Бюргерса - 3.2 и 4.2-Ю-7 м; расстояние между стенками дислокаций - 5.3 и 4.4-10"6 м; локальная кривизна ГРФ • 1.6 и 0.6-Ю-5 м. Последние определяют кинетику вторичной нуклеации н линейную скорость роста О сферолита. Движение фронта кристаллизации описывает эволюцию низкоразмерной динамической системы в ЖК-ячейке с эффективно малым аспектным отношением Г->1.

Обнаружено, что рост единичного сферолита сопровождается генерацией слабого акустического излучения (Г=25 кГц). Определены информативные параметры АЭ: активность, амплитудное и временное распределения. Поток событий АЭ является непуассоновским, содер-

жит две компоненты: НЧ-тренд и осциллирующую ВЧ-составляющую. Установлено, что период и амплитуда пульсаций коррелируют с кинетикой вторичной нуклеации на ГРФ и осцилляциями линейной скорости роста (рис.7).

в, мм/с 0.02

Ыаэ,с-'

70 50 50

п

■Л

и

1

и ?

А

Ш ¿') л

V к д, '•■у*

I

I

400 О 8 18 24

Т. С т, 104

а б

Рис. 7. Акустическое излучение при росте единичного ТК-сферолита. а - линейная скорость роста, б - активность АЭ. *

Показано, что природа АЭ связана с дилатационным эффектом образования зародышей вторичной нуклеации на ГРФ. Соответственно, НЧ-компонента определяется развитием крупномасштабной морфологической, а ВЧ-составляющая - динамической неустойчивости фронта ФП. Следствием этих процессов является существенно негаус-совский характер функций распределения амплитуд импульсов АЭ и отклонение ФРВИ от экспоненты (рис.8). Отвечающие им статистические моменты высших порядков демонстрируют зависимость от термической предыстории ЖК, условий роста сферолита и во всех случаях имеют ненулевые значения. Указанные тенденции аналогичны обнаруженным при ЭКН и обусловлены коллективным поведением элементарных источников АЭ на движущейся ГРФ. Этот вывод подтверждается анализом Фурье-спектров НЧ-компоненты И(т) (рис.9а), где имеется выраженная осцилляционная мода, обратная частота которой совпадает с периодом тренда на рис.7а. При этом спектр Фурье ВЧ-осцилляций обнаруживает ограниченное число мод, расположенных преимущественно в узкой полосе частот (рис.9б).

Сделан вывод, что хаотическая динамика ГРФ при росте единичного сферолита может быть описана в пространстве параметров гене-

6 г

т ч

о

2 О

8

2

'•' у.

3

: * Ч ; ;

о г ч в

А, В

О

■■■'■■■■■..■■' ' .........•••чК' С2

3

А, В

о £

9 6 3 О

О 0.1 0.2 0.3

Ат, с

о

200 б Ат, мс

С1

Зис. 8. Амплитудно-временные параметры АЭ-потока при нестационарном движении ГРФ. а - плотность вероятности амплитуд. Вставка: массовая кристаллизация, б - распределение временных интервалов'. Вставка: градуировочная характеристика анализатора с ВАП.

о .е.

8р

6 Ч 2 О

а

ХЗ £

и

а

Я--^ О

: Ос=6.12

;..........:..........;.........

:..........•..........

20

15:

. .. ___- . ^ - >>

: к-«-« & ^

т=

г2 -1.6 -\.г

•0.8 -О.Ч ; 1 . 1п г

о.оч

0.12

0.2 С Гц

W, о.е.

В

0

0.1

> —Т--1—т—1—1 Г- 1 —1 1 ' 1 « | 1 11 1 1 | I I >1 |

I;

.ид! 1 -а., 1 II м ■ 1 ...... 1 ■ • ■ 1

0.3

0.5

^ Гц

Рис. 9. АЭ и мультифрактальная динамика фронта превращения, а -спектр НЧ-компоненты активности АЭ. 1'ставка: корреляционная размерность хаотического аттрактора. 5 - спектр ВЧ-компо-ненты активности АЭ.

рируемого ею акустического излучения. На основе временных реализаций активности АЭ по алгоритмам (1*3) рассчитаны стохастические характеристики притягивающего множества в фазовом пространстве динамической системы (табл.2). Обнаружены две области, где наклоны

Таблица 2

Хаотическа динамика ГРФ единичного сферолита

• _неизотермнческии рост __

жк ш Ос Я. Р Н в, мкм/с

С1 8 11 1.47 5.62 0.35 0.64 0.73 6.9±0.4

С2 9 14 1.41 6.12 0.56 0.61 0.63 8.7±0.5

изотермический рост

С1 1а 12 1.45 5.23 0.31 0.68 0.81 1.8±0.2

С2 10 14 1.44 7.68 0.61 0.49 0.58 2.2±0.2

корреляционного интеграла не зависят от ш (рис.9а, вставка). Это означает, что АЭ-наблюдаемая есть суперпозиция сигналов, порожденных двумя динамическими системами с неодинаковыми размерностями соответствующих им аттракторов. Поскольку А.1>0,0<Р<1, оба множества являются хаотическими. Установлено, что меньшее значение Ос ~(1.4* 1.5) связано с развитием морфологической неустойчивости в динамической системе, следствием которой являются фрактальный рост ГРФ и, соответственно, НЧ-тренд временного ряда Ы(т) (рис.7б). Большее значение Ос -(5.2*7.7) определяется динамической неустойчивостью ГРФ, в результате которой возникают ВЧ-осцилляции активности АЭ и сильная зависимость Ос от скорости роста сферолита (табл.2).

Таким образом, динамика нестационарного движения ГРФ при росте единичного сферолита имеет мультифрактальный характер, индуцирующий структурированный персисгентный (Н>0.5) поток импульсов АЭ, образующий в фазовом пространстве низкоразмерный аттрактор. Это согласуется с выводом [8], что реальные системы, испытывающие хаотическую динамику, являются не фрактальными, а мультифрактальными.

В заключении отмечено, что однотипные тенденции изменения АЭ-характеристик в широком интервале аспекгных отношений, обусловлены общей дипольной природой источников звука. Последние локализованы на фронте СП (т.е. линейных дефектах и доменных стенках в ДС или межфазной границе ЖК-ТК) и связаны с локальными осцил-ляциями скорости фронта. Это обстоятельство определяет принципиальную возможность описания хаотической динамики фронта по временным реализациям АЭ-наблюдаемой. Скачкообразное и гистере-зисное поведение количественных критериев детерминированного хао-

са при изменении управляющего параметра (напряжения или темп« туры) позволяет заключить, что фрактальные свойства потока собы АЭ действительно коррелируют с изменением симметрии обла вырождения параметра порядка в процессе самоорганизации результата неравновесного СП.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ

1. Установлено, что образование и эволюция ДС при электрон вективной неустойчивости в ЖК-системе с большим аспектным от шением сопровождаются низкочастотным и узкололосным акусти1 ким излучением дипольной природы. Последняя обусловлена оси ляциями скорости движения элементов ДС (дислокаций, дисклинаи доменных стенок и вихревых структур в поле директора). На осн анализа амплитудно-временных и частотных распределений имп) сов, а также статистических моментов временных рядов активности сделан вывод о негауссовом и нелуассоновском характере потока coi тий АЭ, связанным с возникновением и развитием перемежаемост поле скоростей элементов ДС.

2. Показано, что динамика стационарных ДС может бьпъ опис в пространстве параметров генерируемого при этом акустическ излучения. Результаты расчета стохастических характеристик ДС зависимости АЭ-наблюдаемой от степени надкритичности свидетеш вуют о том, что самоорганизация при ЭКИ реализуется к&к детер: нированный пространственно-временной хаос, образом которой пространстве динамических переменных является низкоразмери странный аттрактор.

3. Переходы между ДС происходят с аномальным увеличен] времени корреляции и персистентности в АЭ-потоке, появлет дополнительных максимумов в спектре временных интервалов уменьшением числа действующих мод в спектре мощности АЭ. Ус новлено, что данные АЭ-эффекты определяются качественными из нениями параметров фрактальной структуры аттрактора (корре ционной размерности, степени стохастичности, показателей Ляпун» и Херста), указывающими на осуществление сценария перехода ме> ДС через интермиттенс "хаос-хаос".

4. Обнаружено, что при нестационарном росте единичного 1 сферолита, отвечающем эволюции динамической системы в ЖК-яче с эффективно малым аспектным отношением, имеет место надпо говая АЭ, природа которой связана с дилатационным эффектом об зования зародышей вторичной нуклеации на ГРФ. При этом перио, амплитуда НЧ-осцилляций активности АЭ коррелируют с кинетга нуклеации и пульсациями линейной скорости роста сферолита.

5. Установлено, что движение ГРФ также может быть изучено посредством анализа стохастических параметров порождаемого ею случайного АЭ-потока. В рамках данного подхода показано, что динамика межфазной границы при росте единичного ТК-сферолита имеет мультифрактальный характер, которому соответствует структурированный (перемежающийся) поток событий АЭ, образующий в фазовом пространстве хаотический аттрактор. Параметры фрактальной структуры последнего демонстрируют зависимость от дислокационной структуры ГРФ и условий роста сферолита.

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ ИЗЛОЖЕНО В РАБОТАХ:

1. Радиационно-стимулированные изменения АЭ-активности ЖК в температурном интервале фазового перехода / Аксельрод Е.Г., Беспалов В.В., Добрин В.А., Зарубин В.А., Крюк В.И., Кузьмин А.Н., Мелехин В.П.//Деп. ВИНИТИ. 1994. № 1211- В94. 29 с.

2. АЭ при фазовом переходе первого рода в жидком кристалле / Аксельрод Е.Г., Беспалов В.В., Добрин В.А., Крюк В.И., Кузьмин

A.Н., Мелехин В.П У/ Доклады РАН. 1995. Т. 345. № 3. С. 320-323.

3. Акустическая эмиссия при нестационарном движении межфазной границы в жидком кристалле / Аксельрод Е.Г., Беспалов В.В., Крюк

B.И., Кузьмин А.Н., Мелехин В.П. // Тез. докл. III Всероссийской физической конф. Екатеринбург: УрГУ, 1995. С. 115.

4. Акустическое излучение при электроконвективной неустойчивости в

нематическом жидком кристалле / Аксельрод Е.Г., Кузьмин А.Н., Крюк В.И., Лыкова О.Б. II Тез. докл. IV Всероссийской физ. конф, Екатеринбург: УрГУ, 1996. С. 67-68.

5. Acoustic radiation at the nematic electroconvection / Axelrod E., Dobrin

V., Kriouk V., Lykova O., Kuzmin A. II Abstr. XVI Intern. Liquid Crystal Conference. USA, Kent. 1996. P-239.

6. Акустическое излучение при кристаллизации анизотропного распла-

ва / Аксельрод Е.Г., Беспалов В.В., Добрин В.А., Крюк В.И., Кузьмин А.Н., Мелехин В.П. ff Тез. докл. VIII Всероссийской конф. по структуре и свойствам расплавов. Екатеринбург: РАН, Российский фонд фунд. пссл., 1994. Т. 2. С. 110.

7. Кузьмин А.Н. Амплитудное распределение акустического излучения при фазовом переходе в жидком кристалле И Тез. докл. II Всероссийской физ. конф. Екатеринбург: УрГУ, 1994. С. 23.

8. Spontaneous Acoustic Emission at the Phase Transition in Smectic / Axelrod E., Bespalov V., Dobrin V., Kriouk V., Kuzmin A., Melechin V. II Abstr. XVI Intern. LC Conference. USA, Kent. 1996. P-241.

9. Spontaneous Acoustic Emission at the Phase Transition in Smectic / Axelrod E., Bespalov V., Dobrin V., Kriouk V., Kuzmin A., Melechin V. // Mol. Cryst. and Liquid Cryst. Dec. 1996. P. 00-05.

10. Экзо- и акустоэмиссионная спектроскопия мезогенных сред для многофункциональных индикаторов на основе жидких кристаллов / Аксельрод Е.Г., Кузьмин А.Н., Добрин В.А., Крюк В.И., Лыкова О.Б. // Всероссийская научн. конф. по химии твердого тела. Екатеринбург, Россия. 1996. J-1. С. 294.

ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА

1. Рабинович М.И., Сущик М.М. Регулярная и хаотическая динамика

структур //УФН. 1990. Т. 160. № 1. С. 3-64.

2. Acoustic emission in liquid crystals / Scudieri F., Papa Т., Sette D., Bertolotti M. //J. Appl. Phys. 1979. Y. 50. № 2. P.660-663.

3. Hidaka Y., Orihara H., Ishibashi Y. The Transition from Quasi-Periodicity to Chaos in the Electro-Hydrodynamic Instability of a Nematic LC // J. Phys. Soc. Jap. 1992. V. 61. № 11. P. 3950-3959.

4. Kai S., Zimmermann W., Andoh M. Local transition to turbulence in

EHD convection // Phys. Rev. Lett. 1990. V. 64. № 2. P. 1111-1114.

5. Анищенко B.C., Нейман А.Б. Увеличение длительности корреляций

при перемежаемости типа "хаос-хаос" // Письма в ЖТФ..1987. Т. 13. Вып. 17. С. 1063-1066.

6. Барьяхтар В.Г., Гончар В.Ю., Яновский В.Е. Природа сложной структуры пятна загрязнений радионуклидами в результате аварии на ЧАЭС // УФЖ. 1993. Т. 38. № 7. С. 967-975.

7. Ланда П.С. О влиянии шума на переходы к хаосу через перемежаемость // Вестник МГУ. Сер. 3.1987. Т. 28, № 5. С. 25-27.

8. Заславский P.M., Сагдеев Р.З., Чайковский Д.К: Хаос и 2D-блуждания в периодических и квазипериодических полях // ЖЭТФ. 1989. Т. 95. Вып. 5. С. 1723-1733.

Подписано к печати 26.03.97 г. Заказ № Jtff, Тираж 50

Усл. пл. 1.3 Отпечатано в УГЛТА