Электрические и магнитотранспортные свойства гранулированных нанокомпозитов Co-CaF, Co-AlO, Co-SiO тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ
|
Авдеев, Сергей Фёдорович
АВТОР
|
||||
|
кандидата физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
|
Воронеж
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
|
2007
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.07
КОД ВАК РФ
|
||
|
|
||||
Я1
11а правах р\ копией
АВДЕЕВ Сергей Федорович
ЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ И МАГНИТОТРАНСПОРТНЫЕ СВОЙСТВА ГРАНУЛИРОВАННЫХ НАНОКОМПОЗИТОВ Со-СаР, Со-АЮ, Со^Ю
Специальность 01 04 07 - Физика конденсированного состояния
АВТОРЕФЕРАТ
диссертации на саискание ученой степени кандидата физико-математических наук
Воронеж - 2007
□03178018
003178018
Работа вы по шенд в Воронежском государственном техническом \HiiBepcineie
Научный руководитель
доктор физико-математических наук
Стогнеи Опег Впадимирович
Официальные оппоненты
доктор физико-математических наук, профессор Даринский Борис Михайлович, Воронежский государственный технический университет,
доктор физико-математических
наук, профессор
Голев Игорь Михайлович,
Российский государственный
торгово-экономический
университет
Ведущая организация
Воронежский государственный университет
Защита состоится «25» декабря 2007 г в 14 часов в конференц-зале на заседании диссертационного совета Д 212 037 06 Воронежского государственного технического университета по адресу 394026, г Воронеж, Московский просп 14
С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке Воронежского государственного технического университета
Автореферат разослан «23» ноября 2007 г
Ученый секретарь ^^^ и
диссертационного совета Горлов М И
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность темы
В настоящее время одним из наиболее динамично развивающихся направлений современной физики твердого гела является изучение фундаментальных свойств и практическое применение искусственно создаваемых наносред, с масштабом гетерогенности 1-10 нм Связано мо с тем, что наноразмерные струыу-ры многих веществ приобретют новые физические свойства которые не могут быть реализованы в материалах с мезоскопическим или микроскопическим размером неоднородное гей Наногранулированные композиционные материалы металл - диэлектрик (представляющие собой металлические гранулы диаметром несколько нанометров, распределенные в объеме диэлектрическом матрицы) являются одними из наиболее интересных структур такого класса
Нанодискретность металлической фазы композитов обуславливает появление в них новых макроскопических свойств гигантского туннельного магни-тосопротивления, аномального эффекта Холла, аномально высокого значения эффекта Керра, высокого значения коэффициента поглощения СВЧ-излучения и целого ряда других необычных физических свойств Важным аспектом изучения физических свойств этих материалов является исследование электропроводности, величина которой может изменяться на несколько порядков в зависимости от соотношения долей металлической и диэлектрической фаз
Несмотря на интенсивные исследования нанокомлозитов, практически отсутствует сравнительное и систематическое изучение систем, полученных в идентичных условиях, но различающихся материалом диэлектрической фазы, не показана роль и влияние материала диэлектрической фазы на свойства композитов Крайне мало результатов о подробном исследовании концентрационной зависимости физических свойств композитов с небольшим шагом по составу Вместе с тем, такие исследования необходимы для выяснения механизмов реализации физических свойств наногранулированных композитов и их изменении при внешних воздействиях
В настоящее время в ряде публикаций сообщается о наблюдении аномальною положительного магнитосопротивления в нанокомпозитах металл - диэлектрик Объяснения, предлагаемые в этих работах, различны и порой противоречат друг другу Однако перспективы практического применения композитов обуславливают необходимость тщательного исследования этого аномального эффекта, установления физического механизма и определения критериев его появления в гранулированных нанокомпозитах
Тема диссертации соответствует «Перечню приоритетных направлений фундаментальных исследований», утвержденных Президиумом РАН (раздел 1 2-«Физика конденсированного состояния вещества») Диссертационная работа является частью комплексных исследований, проводимых на кафедре физики твердого 1ела Воронежского юсударственного технического университета по грантам РФФИ № 06-02-81035-Бел_а «Нелинейные явления в композитных и муль-
тпслойных магнитных наноструктурах при воздеповим внешних поле»» № 06-08-01045-а «Аномальные магннтофанспортные эффекты в наногранулирован-ны\ композиционных материалах меитл-диэлектрик» № 05-02-17012-а «Магнитоэлектрический эффект » магнигосопротивтение в гранулированных нанокомпозитах и многослойных наноструктурах ферромагнетик - се;нетоэлектрик» № 03-02-%486-р2003цчр а «Магнижыи импеданс и магнитосопрогнвление ферромагнитных гранулированных нанокомпозитов и многослойных наноструктур»
Цель работ ы
Целью работы являлось обнаружение, исследование и установление механизмов положительного магнитосопротивления в гранулированных нанокомпозитах металл - диэлектрик- и изучение влияния материала диэлектрической матрицы (оксидной и неоксидной) на этот эффект и на электрические свойства нанокомпозитов
Для достижения указанной цели были сформулированы следующие задачи
1 Методом ионно-лучевого распыления получить гранулированные нанокомпознты, состоящие их гранул Со и различных оксидных (5Ю2, АЬО?) и неоксидных (СаР2) диэлектрических матриц, в широком интервале составов
2 Провести исследование электрических свойств полученных нано-композитов Определить влияние материала матрицы на механизмы электропереноса в нанокомпозитах
3 Исследовать магниторезистивные свойства композитов и экспериментально определить условия возникновения аномального положительного магнитосопротивления
4 Исследовать влияние температурного фактора на вид и величину магнитосопротивления нанокомпозитов Изучить влияние кислорода на электрические и магнитотранспортные свойства нанокомпозитов
5 Установить критерии возникновения положительного магнитосопротивления в гранулированных нанокомпозитах металл-диэлектрик
Научная новизна
В работе впервые
1 Исследованы электрические и магнитотранспортные свойства гранулированных нанокомпозитов Со-СаР с бескислородной кристаллической диэлектрической матрицей Обнаружено наличие в композитах отрицательного туннельного магнитосопротивления Установлено, что электроперенос в допер-коляционнных композитах Со-СаР осуществляется туннелированием электронов из гранулы в гранулу через диэлектрический барьер и прыжковой проводимостью по локализованным состояниям вблизи уровня Ферми
2 Обнаружено наличие аномального положительного магнитосопротивления в нанокомпозитах Со-АЮ и Со-БЮ в широком концентрационном интервале и отсутствие этого эффекта в системе Со-СаР Экспериментально показано, что наличие кислорода в композитах не является причиной положительного
магнигосопротив 1еиия Предложен механизм возникновения наблюдаемою эффекта
3 Сформулирован количеа венный критерий появления шсиропнот положительного магнигосопротивления в фанулированныч нанокомпозитач металл-ди злектрик
4 Установлено, что положительное магнишсопротивление является температурозависимьш эффектом — охлаждение композитов ниже температуры бифуркации приводит к исчезновению эффекта, что связано с переходом ог суперпарамагнитного состояния композита к состоянию с термической блокировкой магнитных моментов наногранул
Практическая значимость работы
1 Показана практическая возможность получения гранулированных нанокомпозитов с диэлектрической матрицей из фторида кальция и впервые получены гранулированные нанокомпозиты в системе Со-СаР
2 Сформулированы четкие критерии, позволяющие получать нанокомпозиты с положительным магнитосопротивлением
3 Определены температурные интервалы устойчивости наногранули-рованной структуры в композитах Со-БЮ, Со-АЮ и Со-СаР
4 Композиты Со-БЮ и Со-АЮ, одновременно проявляющие положительное и отрицательное магнитосопротивление, могут служить основой для создания новых типов реле, реагирующих на определенное значение магнитного поля
Основные положения и результаты, выносимые на защиту
1 Получение наногранулированной структуры в бескислородной системе Со-СаР Обнаружение отрицательного магнитосопротивления и комбинированного механизма электропереноса (туннелирование между гранулами и тун-нелирование по локализованным состояниям диэлектрической матрицы) в композитах Со-СаР с кристаллической матрицей СаР2
2 Наличие высокой термической устойчивости наногранулированной структуры (до температур 600 - 700 К) в композитах с моноэлементной металлической фазой Со-АЮ, Со-БЮ и Со-СаР и эффект обратимого уменьшения электрического сопротивления композитов Со-8Ю и Со-СаР на 2 -3 порядка при последовательном нагреве до температур, превышающих 700 К
3 Экспериментальное обнаружение аномального, изотропного относительно взаимной ориентации поля и тока положительного магнитосопротивления в композитах Со^Ю и Со-АЮ в широком интервале составов (47 - 65 ат % Со и 55 - 67 ат % Со)
4 Сформулированные условия возникновения положительного магнитосопротивления в нанокомпознтах металл-диэлектрик и количественный критерий, выполнение которого приводит к наличию эффекта при определенных температурах
5 CoisoK)miocib репчьтаюа исследования положительного магнито-сопротивпения показывающих справедливость количественною критерия возникновения положительного магнитосопротивления
Апробация работы Основные положения и научные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на конференциях профессорско-преподавательского состава, сотрудников, аспирантов и студентов (Воронеж 2005 2006, 2007), 10, II ,13 Всероссийских научных конференциях молодых ученых ВНКСФ (Москва, 2004, Екатеринбург, 2005, Ростов-на-Дону, 2007), II Всероссийской научной конференции молодых ученых и студентов (Анапа -Краснодар 2005), Международной конференции «Euro-Asian Symposium "Tiends in Magnetism" EASTMAG-2004» (Красноярск, 2004), Международной конференции «Moscow International Symposium on Magnetism (MISM-2005)» (Москва,
2005), И Научно-практической конференции «Нанотехнологии - производству 2005» (Фрязино, 2005), Международной конференции «Clusters and Nanostruc-tured Materials (CNM 2006)» (Ужгород, 2006), XX Международной юбилейной школе-семинаре «Новые магнитные материалы микроэлектроники» (Москва,
2006), III Всероссийской конференции «Химия поверхности и нанотехнология» (Санкт-Петербург - Хилово, Россия, 2006), II Всероссийской конференции по физике наноматериалов «Нано 2007» (Новосибирск, 2007), IV Международном семинаре «Наноструктурные материалы-2007 Беларусь-Россия» (Новосибирск,
2007), III Международной школе «Физическое материаловедение» (Тольятти, 2007), Международной научной конференции «Актуальные проблемы физики твердого тела» ФТТ-2007 (Беларусь, 2007)
Публикации
По теме диссертации опубликовано 20 научных работ, в том числе 1 - в издании, рекомендованном ВАК РФ В работах, опубликованных в соавторстве и приведенных в конце автореферата, лично соискателю принадлежат [1-20] - подготовка к эксперименту, [1-20] - получение экспериментальных данных, [1-20] -анализ экспериментальных данных, [1-19] - обсуждение полученных результатов и подготовка работ к печати
Структура и объем работы
Диссертация состоит из введения, 4 глав, выводов и списка литературы из 123 наименований Основная часть работы изложена на 138 страницах, содержит 67 рисунков и 2 таблицы
ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ
Во введении обоснована актуальность работы, сформулированы цели и задачи исследования, показаны научная новизна и практическая ценность работы, сформулированы основные результаты и положения, выносимые на защиту, приведены сведения об апробации результатов работы, публикациях, личном вкладе автора, структуре и объеме диссертации
В первой главе прпведеп лигера!урныи обзор по теме диссертации Рассмотрены основные методы получения и стр\м\рные особенности грану-[ированных нанокомпозитов меют т-иплемрик Обсуждены основные мотели электропереноса в диэлектрической области iранулированных нанокомпозитов Показано, что согласно экспериментальным данным в зависимости ог того, какие компоненты формируют металлические гранулы и диэлектрическую матрицу, а также от соотношения этих фаз температурная зависимость электрической проводимости нанокомпозита может следовать либо модели Шенга и Абелеса - туннелирование электронов между соседними металлическими гранулами, либо модели Мотта - прыжковая проводимость по локализованным состояниям вблизи уровня Ферми с переменной длиной прыжка Кроме того, возможны ситуации, когда в пределах одного температурного интервала для гранулированного нанокомпозита выполняется модель Шенга и Абелеса, в то время как для другого - модель Мотта
Описан магниторезистивный эффект наблюдаемый в композиционных материалах Обсуждены основные модели магнитосопротивления туннельного перехода металл/диэлектрик/металл Показано, что рассмотренные модели Жульери и Слончевски не предполагают наличия аномального положительного магнитосопротивления, которое наблюдалось в некоторых нанокомпо-зиционных системах Рассмотрены литературные данные о наблюдении положительного магнитосопротивления в композитах Fe-SiO, Co-SiO, CoFeB-AIO в различных условиях Показано, что физическая причина этого эффекта остается до конца не выясненной, поскольку в каждом случае приводится свой, оригинальный механизм Формулируется основная цель работы - обнаружение положительного магнитосопротивления и исследование его механизма Обосновывается выбор объектов исследования оксидосодержащие (Co-SiO, Со-АЮ) и бескислородные (Co-CaF) нанокомпозиты
Во второй главе содержится описание объектов исследования и методик проведения эксперимента Исследуемые композиты трех систем (Co-SiO, Со-АЮ и Co-CaF) были получены в виде пленок толщиной 3-5 мкм с помощью ионно-лучевого распыления составных мишеней Для распыления применялась оригинальная конфигурация мишени, позволяющая в одном процессе напыления (в одних и тех же условиях) получать композиты с разным соотношением металлической и диэлектрической фаз в широком интервале составов Измерение концентрации химических элементов, входящих в состав образцов, проводилось методом электронно-зондового рентгеноспек-трального микроанализа Структура композитов в исходном состоянии исследовалась с помощью просвечивающей электронной микроскопии Образцы для электронно-микроскопических исследований толщиной не более 100 нм получали в тех же условиях что и «толстые» пленки, но в течении более короткого времени напыления Нагрев композитов вплоть до температуры 1100 К осуществлялся в вакууме 104 Topp Для исследования электрических и магшиотранспоргных свойств нанокомпозитов использовались образцы.
напыленные на ситалловую подложку Измерения удельною электрического сопротивления проводились с использованием 2-\ зонлового потенциометри-ческого метода Магнитосопротивление исследовалось погенциомегрическим методом в магнитном поле с максимальной напряженностью 10 кЭ Магнитное поле было ориентировано параллельно плоскости образцов для минимизации размагничивающего фактора Измерение намагниченности проводилось с помощью вибрационного магнитометра Для исследования свойств композитов в интервале температур 77-300 К использовался криостат Относительная погрешность измерения электрического сопротивления не превышала 5 % Электронно-микроскопические исследования композитов проводились в сотрудничестве с лабораторией РНИЛЭМЭ ВГТУ
В третьей главе приводятся результаты изучения влияния материала диэлектрической матрицы на электрические свойства гранулированных нанокомпозитов Со-БЮ, Со-АЮ и Со-СаР Показано, что концентрационные зависимости удельного электросопротивления являются типичными для наногранулированных композиционных материалов металл - диэлектрик, проявляющих перколяцию по проводимости (рис I) Для системы Со-СаР данный результат не являлся тривиальным, поскольку матрица СаР впервые выбрана для получения наногранулированной структуры Концентрационное положение порога перколяции в системе Со-СаР смещено относительно систем Со-АЮ и Со-БЮ в область с меньшим содержанием металлической фазы, что связано с отсутствием кислорода и, следовательно, с отсутствием оксидной оболочки на поверхностях металлических гранул Прямое подтверждение наногранулированности структуры композитов Со-СаР было получено с помощью просвечивающей электронной микроскопии (рис 2, а) Размер гранул в системе Со-СаР составляет 3-5 нм (в зависимости от доли кобальта), что аналогично системе Со-БЮ (2-4 нм) Морфологические отличия двух исследованных систем заключаются в том, что структура нанокомпозитов Со-БЮ является лабиринтоподобной, причем, не только вблизи порога перколяции, но и вдали от него - в диэлектрической области В структуре нанокомпозитов Со-СаР такие лабиринтоподобные образования практически не наблюдаются
35 40 45 эО 55 60 65 70 75 Во 85
Со ат %
Рис 1 мости
Концентрационные зависи-удельного электрического сопротивление гранулированных нанокомпозигов Сох(А1:Оп)юо-х (а), Сох(5тО„) юо-х (б) и Сох(СаГ„),00-х (в)
ГШ
Х*4*т Щ 109 uní
а)
б)
Рис. 2. Микрофотографии и электронная дифракция гранулированных композитов Co4c)(CaF)5i (а) и Co60(SiOn)40(6)
Анализ электроно-грамм, свидетельствует о том, что наногранулы кобальта являются кристаллическими со структурой ГПУ. Диэлектрическая фаза в нанокомпозитах Co-SiO является аморфной, в то время как структура диэлектрической матрицы композитов Со-CaF - кристаллической: на электронограмме присутствует большое количество дифракционных колец, соответствующих фазе CaFi. Для определения механизмов электропереноса в доперколяционных оксидных и неоксидных композитах проведены исследования температурной зависимости электрического сопротивления композитов Со-АЮ и Co-CaF в интервале 77 - 295 К. Анализ зависимостей на основе известных моделей
(Шенга - Абелеса и Мотта), показал, что в доперколяционных гранулированных нанокомпозитах основными механизмами проводимости являются: электроперенос за счет туннели-рования электронов непосредственно из гранулы в гранулу через диэлектрический барьер и электроперенос посредством термоактивированных прыжков электронов по локализованным состояниям с близкими значениями энергии, находящимся вблизи уровня Ферми диэлектрика. Таким образом, структурное состояние матрицы не влияет на механизмы электропереноса в исследованных нанокомпозитах. Оценка термической устойчивости наноструктуры композитов проведена на основе исследования температурных зависимостей электрического сопротивления нано-композитов Со,(А12О„)|00_х,
Cox(SiO„)io(]_x и Cov(CaFn)|00_х при различных концентрациях металлической фазы (рис.3). Установлено, что электрическое сопротивление компози-
Рис. 3. Температурные зависимости электросопротивления нанокомпозитов Co4{AI20„)ioo-x (a), Cox(SiO„)ioo-x (б). Co4(CaFn)loo-.x (в), цифры указывают содержание металлической фазы
гов слабо изменяется в широком интервале температур, что свидетельствует о высокой термической устойчивости наногранулированной структуры, причем стабильность композитов с оксидными матрицами несколько выше по сравнению с неоксидной. Температурные зависимости электросопротивления исследуемых композитов с малой и большой долей металлической фазы являются типичными для гранулированных композитов металл-диэлектрик: максимум сопротивления в области высоких температур в доперколяционных составах и значительное уменьшение сопротивления (на два - три порядка) в композитах, находящихся на пороге перколяции. Необычный эффект обнаружен в ко.млозита.х Cov(SiO„)|00.v и Cox(CaF„)юо-х в узком интервале составов 46 - 47 ат. % Со и 44 - 46 ат. % Со, соответственно. После нагрева до определенной температуры (например, 870 К для Co46(SiO„)54, рис.4) сопротивление композитов резко уменьшается на три порядка, а затем вновь увеличивается и достигает значений, соизмеримых с сопротивлением композитов, находящихся до порога перколяции. По всей видимости, резкое уменьшение сопротивления связано с образованием проводящих каналов в композитах этой группы. Это подтверждается низкими значениями электросопротивления комлозитов, нагретых до температуры 870 К, а также положительным знаком ТКС при охлаждении композита, структурное состояние которого соответствует низкому сопротивлению (рис.4). Последующий рост сопротивления связан с процессами взаимодействия кобальта с элементами диэлектрической матрицы. При этом формируется высокорези-стивная фаза с неметаллическим типом проводимости, что подтверждается отрицательным знаком ТКС, наблюдаемым при охлаждении композитов (рис.3 б, в, рис.4).
В четвёртой главе приводятся результаты изучения влияния материала диэлектрической матрицы на магнитотранспортные свойства гранулированных нанокомпозитов Co-SiO, Со-АЮ и Co-CaF. Установлено, что практически во всем исследованном концентрационном интервале (х = 36- 68 ат.% для композитов Сох(А12Оп),оо-х, х = 39 - 78 ат.% композитов Cox(SiO„)ioo.x, х = 41 -- 65,5 ат.% для композитов Cox(CaFn)ioo-x) в нанокомпозитах наблюдается отрицательное магнитосопротивление (ОМС). Концентрационные зависимости ОМС для нанокомпозитов Со<(АКО„)н,о.ч и Cov(CaF„)100-.4 являются типичными для гранулированных материалов металл - диэлектрик: с максимумом вблизи порога перколяции (рис.5 а). Несколько иная концентрационная зависимость ОМС наблюдается в композитах Cox(SiO„)i00_x (рис.5 б).
200 300 400 500 600 700 800 900 1000
т. к
Рис. 4. Температурные зависимости электросопротивления нанокомпозита Со46(8Юп)54, измеренные до различных температур: до 870 К (о) и 1000 К (•)
и 5
V
5 50 55 60 65 70 75
Со ат %
35 40 45 50 55 60 65 70 75 80
Со.ат %
Рис. 5. Концентрационная зависимость магнитосоиротивления композитов Сох(А12Оп)юо-х (а) и Сох(5Ю„),оо-х (б)
Тот факт, что максимальное значение ОМС в нанокомпозиге Со^-(5Ю„);-, наблюдается далеко от электрического порога перколяции. а также то, что в широком интервале концентраций величина уменьшенного значения ОМС ( ~ 1,5 %) практически не меняется, свидетельствуют о том, что в структуре данных нанокомпозитов существуют кластеры, несмотря на сравнительно невысокую долю кобальта. Наличие кластеров подтверждается температурными зависимостями электросопротивления композитов Сох(8Ю„)|оо-х (х > 46 ат.%), рис.3, а также наличие положительного магнитосопротив-ления.
Аномальное положительное магнитосопротивление (ПМС) обнаружено в нанокомпозитах Со-А10 и Со-БЮ, характеризуется наличием максимума электросопротивления при увеличении магнитного поля и проявляется при относительно небольших напряженностях поля (рис.5, 6). Положительное магнитосопротивление наблюдается на фоне отрицательного магнитосопротивления, причем наличие ПМС в композитах сразу приводит к уменьшению значений ОМС - наиболее ярко это проявляется в композитах Со-БЮ. В нанокомпозитах
Сох(АЬОп)юо-х ПМС наблюдается в концентрационной области
55 - 67 ат.% с максимальным значением - 1,45 %. В системе Сох(8Ю„)|(Ю.х ПМС наблюдается в концентрационной области
47 - 66 ат.%, а максимальное значение достигает 0,5 %. Следует подчеркнуть две особенности наблюдаемого эффекта. Во-первых, ПМС является обратимым: значение электросопротивления композита при определенном (небольшом) значении внешнего
о
Г к а /Г;
* у
/ 6
■1
-8 -4 0 4 8 Н, КЭ
Рис. 6. Пример положительного магнитосопротивления в нанокомпозите Со58(А1:Оп)4:: а - магнитосопротивление, б - намагниченность
поля одинаково как при увеличении так и при уменьшении поля Во-вторых, отсутствует корреляция между изменением сопрошвления композита во внешнем машитном поле и изменением его намагниченности (рис 6) Отсум-ствпе изменений в виде полевых зависимостей ПМС, измеренных при различной ориентации направления гока и поля (параллельная и перпендикулярная) в композите с максимальным значением положительного эффекта свидетельствует о его изотропности Поскольку ПМС обнаружено в нанокомпози-тах с оксидными диэлектрическими матрицами (SiOn и А120„) и отсутствует в нанокомпозитах с неоксидной матрицей (CaFn) было исследовано влияние кислорода на положительное магнитосопротивление Проведены три напыления нанокомпозитов системы Со-АЮ в различных атмосферах в чистом аргоне и с добавлением в аргон кислорода с различным парциальным давлением (Pow = 3,2*10 3 Topp и Р0х\ = 3,5*10 5 Topp) Установлено, что увеличение парциального давления кислорода при получении композитов приводит к возрастанию удельного электрического сопротивления на несколько порядков, а также к смещению электрического порога перколяции и порога перко-ляции, определяемого по величине ОМС, в область с более высоким содержанием металлической фазы Вместе с тем, значение положительного магни-тосопротивления практически не изменяется при введении кислорода в камеру и изменении атмосферы с чистого аргона на смесь Ar + 02 (Poxy = 3,2 10"5 Topp) Дополнительным аргументом в пользу того, что кислород не является причиной положительного магнитосопротивления, явился следующий эксперимент Известно, что металлические гранулы в оксидных матрицах покрыты слоем окисла - в нашем случае это оксид кобальта Оксид кобальта является
антиферромагнетиком с температурой Не-еля 291 К и если бы он определял появление положительного магнитосопротивления, то этот эффект должен исчезнуть при температурах выше 291 К Однако, проведение сравнительных исследований магнитосопротивления нанокомпозита Со58(А120„)42 при 293 К и 415 К показало, что положительное магнигосопротивление сохраняется в композитах даже при столь высокой температуре (рис 7)
Поскольку композиты, проявляющие положительное магнитосопротивление, характеризуются наличием лабирин-топодобных кластеров было сделано предположение, что возникновение эффекта связано с этими морфологическими особенностями и с диполь-дипольным взаимодействием между кластерами и ближайшими к ним гранулами (рис 8) Когда напряженность внешнего магнитного поля высока магнитные моменты всех гранул и кластеров ориен-
Н, кЭ
Рис 7 Нотевые зависимости MC грану тированного нанокомпозита Со,8(Л1:Оп)42 измеренные при температурах 293 К н 415 К
тированны параллельно дру г дру ту создавая тем самым условия пя максимальной туннельной проводимости и, соответственно для минимального электрического сопротивления (рис 8 а) В случае, когда внешнее поле равно нулю магнитные момешы грану I лолжны ориентироваться вдоль своих осей легкого намагничивания (ОЛН) При малой концентрации метал тическои фазы так и происходит а поскольку ОЛН гранул ориентированы друг относительно друга случайно - в нулевом поле магнитные моменты гранул максимально разориентированы, что обуславливает максиматьное значение сопротивления образца Однако когда в композите появляются кластеры ситуация меняется на ориентацию магнитных моментов гранул, расположенных вблизи кластера, начинает влиять диполь-дипольное взаимолействие, и их магнитные моменты оказываются скорре-лированными с моментами кластеров (рис 8 б) Таким образом в нулевом поле взаимодействие между кластером и ближайшими к нему гранулами приводит к формированию областей с со-направленной ориентацией магнитных моментов, что не соответствует максимальному сопротивлению
Максимальная разориентация моментов реализуется в том случае, когда на гранулы действует внешнее магнитное поле, соизмеримое с полем, создаваемым кластером В этом случае магнитные моменты гранул, находящихся вдали от кластера, ориентируются по полю, а моменты гранул, находящихся вблизи кластера, лишь разворачиваются на такой угол относительно внешнего поля, который обеспечивает минимум свободной энергии гранулы Величина угла обусловлена конкуренцией между энергией магнитного момента гранулы во внешнем поле и энергией диполь-дипольного взаимодействия Таким образом, в этом случае реализуется максимальная разориентация магнитных моментов, что соответствует максимуму сопротивления В случае достоверности описанного механизма увеличение доли металлической фазы должно приводить к росту значений напряженности внешнею магнитного поля, соответствующего максимуму магнитосопротивления Поскольку рост кластера приводит к увеличению его магнитного момента и возрастанию энергии диполь-дипольного взаимодействия Экспериментальные результаты полнослыо подтверждают данный механизм как в Со-АЮ так и в Со-БЮ значение поля соответствующее максимуму сопротивления, увеличивается при увеличении концентрации кобальта (рис 9) Данная модель не объясняет отсутствие положительного магнитосопротивления в нанокомпозитах (СоРеВ,
05 Тик
В
ь
Рис 8 Схемы протекания туннельного тока через композит для различных значений напряженности внешнего магнитного поля
Coí:eZr. СоМЬ'Га) {5(0. А!0) с аморфными гранулами, которые были исследованы ранее в которых также имеет место лабиринтоподобная морфология.
Однако учёт величин энергии анизотропии наногранул, позволяет это сделать. Для возникновения положительного магнитосопротивления необходимо чтобы гранулы, не связанные ди-поль-дипольным взаимодействием с кластерами, находились в суперпарамагнитном состоянии (кТ > £„, где £„ -энергия анизотропии гранулы). При этом моменты гранул, находящихся вблизи кластеров, должны быть «заблокированы», т.е. тепловая энергия кТ должна быть меньше суммы Е„+ £,,„„, где £,,„„ - энергия диполь-дипольного взаимодействия. Численные оценки показали, что энергия анизотропии (т.е. высота энергетического барьера Еа) кристаллических гранул соизмерима с кТ при 300 К и изменение высоты этого барьера вследствие наличия диполь-дипольного взаимодействия действительно может приводить к блокированию моментов гранул в направлении, задаваемом кластером. В случае аморфных гранул энергия анизотропии более чем на порядок меньше кТ и поэтому изменение высоты исходно низкого потенциального барьера такой наногранулы вследствие диполь-дипольного взаимодействия с кластером не может значительно повлиять на переориентацию магнитного момента аморфной наногранулы. Количественно данное условие выражается соотношением:
Еа<кТ<Еа+Е,„т (1)
Справедливость модели и сформулированного количественного критерия (1) проверялась посредством исследования магнитосопротивления в условиях, при которых этот критерий заведомо не выполняется. Таким условием является низкая температура такая, что кТ < £„. Экспериментально было установлено, что значение температуры бифуркации нанокомпозита Со^АЬО,,)-,?, обладающего положительным магнитосопротивлением, находится в интервале 200 - 250 К. Следовательно, для этого композита при 77 К кТ < £„ и критерий (1) не выполняется. Действительно, во всех исследованных композитах положительное магнитосопротивление при этой температуре не наблюдается (рис.10). Гистерезис магнитосопротивления (рис.10 а) имеет совершенно другую природу и является отражением обычного магнитного гистерезиса (рис.10 б), появляющегося в суперпарамагнитных образцах при температуре ниже температуры бифуркации.
Справедливость критерия возникновения положительного магнитосопро-
0 1500[ 8 1200
1 900
0
1 600 § 300
Co (.SiO I
•>■* Со ( AI О.) .
'.-.<-< - - Ю—
35 40 45 50 55 60 65 70 Со, ат.%
Рис. 9. Концентрационная зависимость напряженности магнитного поля, соответствующего максимуму положительного магнитосопротивления в композитах Cox(AUOn)ioo-x и Cox(SiOn)100-x
тивления подтверждается также исследованиями, проведенными при температурах выше 300 К. 11рн этих температурах кТоказывается равной или больше, чем
сумма £„+£„„,. Тогда для возникновения положительного магнитосопротивления необходимо увеличение значения этой суммы. Такое возможно при увеличении размеров гранул и кластеров (при воз-ростании концентрации Со), поскольку энергия анизотропии однодоменных гранул пропорциональна их объему, а энергия диполь-дипольного взаимодействия пропорциональна величине магнитного момента. Следовательно, при более высоких температурах следует ожидать смещения концентрационного интервала, в котором наблюдается ПМС в область богатую металлической фазой, что полностью подтверждается экспериментом.
Отсутствие положительного магнитосопротивления в системе Со-СаР связано с особенностями морфологии данных композитов, а именно с отсутствием лабиринтоподобных кластеров, имеющихся в композитах с оксидными матрицами. Предположительно подобные различия в структуре обусловлены значительной разницей поверхностной энергии оксидных фаз (уЛ10=1,4 Дж/м2, у5Ю=0,75 Дж/м") и фазы СаР2 (у=0,45 Дж/'м2) по сравнению с поверхностной энергией кобальта (у=2,7 Дж/м2). При одновременном формировании металлической и диэлектрической фаз в системе Со-СаР принцип минимизации свободной энергии приводит к реализации механизма, аналогичного механизму Франка - Ван Дер Мерве. известному для роста тонких пленок на поверхности подложек. Вследствие высокого значения уСо, формирующаяся диэлектрическая фаза «обволакивает» гранулы кобальта, не давая им смыкаться и образовывать кластеры вплоть до порога перколяции, когда образование кластеров неизбежно из - за высокой концентрации металлической фазы. В случае оксидных фаз разница поверхностных энергий металлической и диэлектрической фазы не столь высока, следовательно, вероятность образования кластеров вдали от порога перколяции значительно выше.
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ
1. Впервые получены и исследованы бескислородные нанокомпозиты Со-СаР. Установлено, что. в отличие от композитов с оксидными матрицами, ди-
Н. кЭ
Рис. 10. Полевые зависимости МС и намагниченности гранулированного нанокомпозита Со63(А120„)з7 при 77 К
элеырическая фаза танных композитов является кристаллической На основе анализа (емпературных зависимое геи электросопротивления показано что механизмами электронсреносл в нанокомпозитах Со-СаГ с бескислородной кристаллическом матрицей являго1ся непосредственное туннелирование электронов из гранулы в гранулу через диэлектрический барьер и электроперенос посредством термоактивированных прыжков по локализованным состояниям вблизи уровня Ферми В композитач обнаружено отрицательное магнитосопротивление (максимальное значение которого достигает 4 % в поле 10 кЭ), обусловленное спин-зависимым тун-нелированием электронов между металлическими наногранулами
2 Установлено, что наногранулированная структура композитов Со-А10, Co-SiO и Co-CaF с моноэлементной металлической фазой термически устойчива до температур 600 - 700 К Обнаружен эффект обратимого уменьшения электрического сопротивления композитов Co-SiO и Co-CaF на 2 -3 порядка при последовательном нагреве до температур, превышающих 700 К, обусловленный последовательным протеканием процессов образования металлических кластеров и их распадом в результате взаимодействия с диэлектрической матрицей
3 Обнаружено наличие аномального положительного магнитосопро-тивления в композитах Co-SiO и Со-АЮ в широком интервале составов (47-65 ат % Со и 55 - 67 ат % Со, соответственно) Установлено, что положительное магни-тосопротивление является изотропным и обусловлено туннельным механизмом электропереноса через композит Показано, что изменение содержания кислорода в композитах слабо влияет на величину положительного магнитосопротивления
4 Определены условия возникновения положительного магнитосопротивления в нанокомпозитах металл-диэлектрик
- в структуре композита должны сосуществовать как отдельные гранулы, так и кластеры вытянутой формы,
- необходимо наличие диполь-дипольного взаимодействия между кластерами и ближайшими к ним гранулами,
- необходимо выполнение количественного критерия - определенного соотношения между энергией магнитной анизотропии гранулы (£,), энергией диполь-дипольного взаимодействия (£„„,) и тепловой энергией (кТ), выражающегося в виде Е1,<кТ<Еа+Ем„
5 Отсутствие положительного магнитосопротивления в композитах Co-CaF обусловлено невыполнением требуемых условий, а именно отсутствием в структуре композитов одновременного сосуществования отдельных гранул и ла-биринтоподобных кластеров Данная особенность связана с большой разницей в величине поверхностной энергии металлической (уг< =2,7 Дж/м2) и диэлектрической (усаг- =0,45 Дж/'м") фаз При одновременном формировании этих фаз реализуется механизм, аналогичный механизму Франка - Ван Дер Мерве, приводящий к взаимной изоляции металлических наногранул в матрице вплоть до концентраций, соответствующих порогу перколяции
6 Установлено, что при температурах меньших температуры бифуркации аномальное положительное магнитосопротивпение в нанокомпозитах Co-SiO и
Со-АЮ не проявляется что в полном мере соответствует сформулированным критериям (для этих температур /•,„"> LI) Во всех исследованных системах (Co-SiO Со-АЮ и Со-СаГ) при температ\ре 77 К обнаружен гистеретис матнитосопрогив-лення, обусловленный термической блокировкой магнитных моментов нлнотранул
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ ОПУБЛИКОВАНЫ В СЛЕДУЮЩИХ РАБОТАХ
Публикации в изданиях рекомендованных ВАК РФ
1 Изотропное положительное магнитосопротивление гранулированных нанокомпозиционных материалов Со-А12Оп / О В Стогней, А В Ситников, ЮЕ Калинин, СФ Авдеев МП Копытин//ФТТ - 2007 Т49 Вып I -С 158164
Статьи и материалы конференций
2 Исследования магнитных свойств гранулярной системы Со06(А12Оп)04, обладающей эффектом изотропного положительного магнитосопро-тивления / А А Тимофеев, С М Рябченко, А Ф Лозенко, П А Троценко, О В Стогней, А В Ситников, С Ф Авдеев//ФНТ - 2007 Т 33 № 11 С 1282-1297
3 Авдеев С Ф, Стогней О В , Никитин С Н Магнитосопротивление гранулированных нанокомпозитов Co-CaF// И Всероссийской конференции молодых ученых и студентов тр коттф - Анапа 2005 - С 7 - 8
4 Авдеев СФ, Стогней О В, Ситников А В Температурная зависимость электросопротивления наногранулированных композиционных материалов Со-А12Ог// Новые магнитные материалы микроэлектроники тр XX международной школы - семинара - Москва 2006 - С 1025 - 1027
5 Стрельникова В В, Авдеев С Ф, Стогней О В Магнитотранспортные свойства нанокомпозитов Co-SiO,// Всероссийская научная конференция студентов физиков (ВНКСФ-13) мат конф - Ростов-на-Дону (Таганрог), 2007 - С 214-215
6 Авдеев С Ф, Стогней О В, Ситников А В Температурные зависимости электрического сопротивления гранулированных нанокомпозитов Со - SiO,// 111 международная школа «Физическое материаловедение» мат конф - Тольятти, 2007 - С 89-90
7 Магнитотранспортные свойства композиционных материалов Со-CaF/O В Стогней, А В Ситников, Ю Е Калинин, С Ф Авдеев //Системные проблемы надежности, качества, информационных и электронных технологии в инновационных проектах материалы международной конференции it российской научной школы - Москва Радио и связь, 2006 - Т 2 ч 5 - С 94-97
8 Авдеев С Ф, Ситников А В , Стогней О В Положительный магнито-резистивный эффект в гранулированных нанокомпозитах Со-А120„ // Всероссий-
екая научная конференция с г\ центов физиков (ВНКСФ-10) сб тез - Москва 2004 - С 442 - 443
9 Positive magnetoiesibtance m granulai Co-AliO, nanocomposites at room temperature /О V Stognei, S Г Avdeev A V Sitnikov, Yu E Kalinin M N Kopitin' EASTMAG-2004 тез докл - Красноярск 2004 -С 15
10 Investigation of the positive magnetoresistance in Co- Al2On granulai nanocomposites /S F Avdeev Yu E Kalinin M N Kopitin, A V Sitnikov, О V Stognei//MISM сб тез -Москва,2005 -С 471 -472
11 Положительный магниторезистивный эффект в гранулированных на-нокомпозитах Со-А120,/С Ф Авдеев, О В Стогней, А В Ситников, М Н Копытин/ Всероссийская научная конференция студентов физиков (ВНКСФ-11) тез докл -Екатеринбург,2005 -С 234
12 Авдеев С Ф , Ситников А В , Стогней О В Термомагнигные исследования гранулированных нанокомпозитов Со- АЬО,// 45-ая научно-техническая конференция профессорско-преподавательского состава, сотрудников, аспирантов и студентов сб тез - Воронеж, 2005 -С 19
13 Положительный магниторезистивный эффект в гранулированных на-нокомпозитах Со-АЬО,, /С Ф Авдеев, А В Ситников, О В Стогней, Ю Е Калинин // Нанотехнологии производству 2005 тез докл - Фрязино, 2005 - С 4 - 5
14 Авдеев СФ, Стогней О В Температурная зависимость электросопротивления гранулированных нанокомпозитов Co-CaF// 46-ая научно-техническая конференция профессорско-преподавательского состава, сотрудников, аспирантов и студентов сб тез - Воронеж, 2006 -С 19
15 Авдеев С Ф, Стогней О В Влияние температуры на положительное магнитосопротивление наногранулированных композиционных материалов Со-АЬСу/Химия поверхности и нанотехнология тез докл III - й всерос конф (с меж- ■ дународным участием) - Санкт-Петербург (Хилово), 2006 - С 221
16 Magnetoresistance in granular nanocomposites Co-AI2On, Co-SiO,„ Co-CaF, CoFeB-SiO,„ CoTaNb-SiO,//0 V Stognei, A V Sitnikov, S F Avdeev, Yu E Kalinin// CNM2006 сб тез - Uzhgorod, 2006 - С 114-115
] 7 Авдеев С Ф, Стогней О В, Ситников А В Влияние кислорода на положительную составляющую магниторезистивного эффекта в гранулированных нанокопмозитах Со-АЬОп// НАНО-2007 сб тез Второй Всероссийской конференции по наноматериалам - Новосибирск, 2007 - С 95
18 Авдеев С Ф, Стогней О В , Ситников А В Магниторезистивный эффект в гранулированных нанокомпозитах Co-CaF и Со-АЬО,// НАНО-2007 сб тез Второй Всероссийской конференции по наноматериалам - Новосибирск, 2007 -С 94
19 Авдеев С Ф Стогней О В Ситников А В Особенное!и j 1екгрически\ и магпнторезистивных свойав нанокомпозигов Cov(CaF )|(1(|_\ И Co^AbOn),,,,, ч/' Международная научная конференция «Актуальные нроб1емы физики твердого тела» (Ф1 1-2007) тез докл Минск 2007 - С 252 -254
20 Особенности температурных зависимостей сопротивления нанокомпозитов Со-СаР„ и Co-SiO„/А Ю Бушуева В В Стрельникова, С Ф Авдеев О В Сгогнеи/7 47-ая научно-техническая конференция профессорско-преподавательского состава, сотрудников, аспирантов и студентов со тез -Воронеж,2007 - С 3
Подписано в печать 23 11 2007 Формат 60x84/16 Бумага для множительных аппаратов Уел печ л 1,0 Тираж 90 экз Заказ № ¿•¿Г ГОУВПО «Воронежский государственный технический университет» 394026 Воронеж, Московский просп , 14
ВВЕДЕНИЕ.
1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР.
1.1. Методы получения гранулированных нанокомпозитов.
1.2. Структура нанокомпозитов металл-диэлектрик.
1.3. Электрические свойства нанокомпозитов металл-диэлектрик.
1.4. Магниторезистивные свойства нанокомпозитов металл-диэлектрик.
1.5. Выводы, цели и задачи диссертации.
2. МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА.
2.1. Методика получение гранулированных композитов и подготовка образцов.
2.2. Методика измерения магниторезистивных и электрических свойств гранулированных композитов.
2.3. Методика измерения намагниченности нанокомпозитов.
2.4. Методика проведения температурных исследований электрического сопротивления композитов в температурном интервале 295 - 1100 К.
2.5. Анализ структуры образцов.
3. ЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ГРАНУЛИРОВАННЫХ НАНОКОМПОЗИТОВ Со-АЮ, Со-БЮ, и Со-СаБ.
3.1. Концентрационные зависимости удельного электрического сопротивления нанокомпозитов Сох(А120„)юо-х» Сох(8Юп)юо-х> Сох(СаРп)юо-х
3.2. Структура нанокомпозитов Со-СаБ и Со-БЮ.
3.3. Механизмы электропереноса в гранулированных нанокомпозитах Со-АЮ и Со-СаР.
3.4. Влияние нагрева на электрические свойства нанокомпозитов Со-АЮ, Со-БЮ, и Со-СаБ.
4. МАГНИТОТРАНСПОРТНЫЕ СВОЙСТВА ГРАНУЛИРОВАННЫХ НАНОКОМПОЗИТОВ Со-АЮ, Со-БЮ и Со-СаР.
4.1. Отрицательное магнитосопротивление гранулированных нанокомпозитов Со-АЮ, Со-8Ю и Со-СаБ.
4.2 Аномальное положительное магнитосопротивление гранулированных нанокомпозитов Со-АЮ и Со-БЮ.
4.3. Изотропность положительного магниторезистивного эффекта в гранулированных нанокомпозитах Со-АЮ.
4.4. Влияние кислорода на электрические и магнитотранспортные свойства гранулированных нанокомпозитов Со-АЮ.
4.5. Влияние температурного фактора на ПМС гранулированных нанокомпозитов Со-АЮ.
4.6. Модель положительного магнитосопротивления в гранулированных нанокомпозитах металл-диэлектрик.
4.7. Магнитотранспортные свойства гранулированных нанокомпозитов Со-АЮ, Со-БЮ и Со-СаБ при температуре 77 К.
4.8. Влияние нагрева на ПМС гранулированных нанокомпозитов Со-АЮ
4.9 Причины отсутствия положительного магнитосопротивления в системе Со-СаР.
Актуальность темы
В настоящее время одним из наиболее динамично развивающихся направлений современной физики твердого тела является изучение фундаментальных свойств и практическое применение искусственно создаваемых наносред, с масштабом гетерогенности 1-10 нм. Связано это с тем, что наноразмерные структуры многих веществ приобретают новые физические свойства, которые не могут быть реализованы в материалах с мезоскопическим или микроскопическим размером неоднородностей. Наногранулированные композиционные материалы металл - диэлектрик (представляющие собой металлические гранулы диаметром несколько нанометров, распределенные в объеме диэлектрической матрицы) являются одними из наиболее интересных структур такого класса.
Нанодискретность металлической фазы композитов обуславливает появление в них новых макроскопических свойств: гигантского туннельного магнитосопротивления, аномального эффекта Холла, аномально высокого значения эффекта Керра, высокого значения коэффициента поглощения СВЧ-излучения и целого ряда других необычных физических свойств. Важным аспектом изучения физических свойств этих материалов является исследование электропроводности, величина которой может изменяться на несколько порядков в зависимости от соотношения долей металлической и диэлектрической фаз.
Несмотря на интенсивные исследования нанокомпозитов, практически отсутствует сравнительное и систематическое изучение систем, полученных в идентичных условиях, но различающихся материалом диэлектрической фазы, не показана роль и влияние материала диэлектрической фазы на свойства композитов. Крайне мало результатов о подробном исследовании концентрационной зависимости физических свойств композитов с небольшим шагом по составу. Вместе с тем, такие исследования необходимы для выяснения механизмов реализации физических свойств наногранулированных композитов и их изменении при внешних воздействиях.
В настоящее время в ряде публикаций сообщается о наблюдении аномального положительного магнитосопротивления в нанокомпозитах металл - диэлектрик. Объяснения, предлагаемые в этих работах, различны и порой противоречат друг другу. Однако перспективы практического применения композитов обуславливают необходимость тщательного исследования этого аномального эффекта, установления физического механизма и определения критериев его появления в гранулированных нанокомпозитах.
Тема диссертации соответствует «Перечню приоритетных направлений фундаментальных исследований», утвержденных Президиумом РАН (раздел 1.2- «Физика конденсированного состояния вещества»). Диссертационная работа является частью комплексных исследований, проводимых на кафедре физики твердого тела Воронежского государственного технического университета по грантам РФФИ: № 06-02-81035-Бела «Нелинейные явления в композитных и мультислойных магнитных наноструктурах при воздействии внешних полей», № 06-08-01045-а «Аномальные магнитотранспортные эффекты в наногранулированных композиционных материалах металл-диэлектрик», № 05-02-17012-а «Магнитоэлектрический эффект и магнитосопротивление в гранулированных нанокомпозитах и многослойных наноструктурах ферромагнетик - сегнетоэлектрик», № 03-02-96486-р2003цчра «Магнитный импеданс и магнитосопротивление ферромагнитных гранулированных нанокомпозитов и многослойных наноструктур».
Цель и задачи работы
Целью работы являлось обнаружение, исследование и установление механизмов положительного магнитосопротивления в гранулированных нанокомпозитах металл - диэлектрик и изучение влияния материала диэлектрической матрицы (оксидной и неоксидной) на этот эффект и на электрические свойства нанокомпозитов.
Для достижения указанной цели были сформулированы следующие задачи:
1. Методом ионно-лучевого распыления получить гранулированные нанокомпозиты, состоящие их гранул Со и различных оксидных (ЗЮг, АЬОз) и неоксидных (СаБг) диэлектрических матриц, в широком интервале составов.
2. Провести исследование электрических свойств полученных нанокомпозитов. Определить влияние материала матрицы на механизмы электропереноса в нанокомпозитах.
3. Исследовать магниторезистивные свойства композитов и экспериментально определить условия возникновения аномального положительного магнитосопротивления.
4. Исследовать влияние температурного фактора на вид и величину магнитосопротивления нанокомпозитов. Изучить влияние кислорода на электрические и магнитотранспортные свойства нанокомпозитов.
5. Установить критерии возникновения положительного магнитосопротивления в гранулированных нанокомпозитах металл-диэлектрик.
Научная новизна
В работе впервые:
1. Исследованы электрические и магнитотранспортные свойства гранулированных нанокомпозитов Со-СаР с бескислородной кристаллической диэлектрической матрицей. Обнаружено наличие в композитах отрицательного туннельного магнитосопротивления. Установлено, что электроперенос в доперколяционнных композитах Со-СаР осуществляется туннелированием электронов из гранулы в гранулу через диэлектрический барьер и прыжковой проводимостью по локализованным состояниям вблизи уровня Ферми.
2. Обнаружено наличие аномального положительного магнитосопротивления в нанокомпозитах Со-АЮ и Со-8Ю в широком концентрационном интервале и отсутствие этого эффекта в системе Со-СаР. Экспериментально показано, что наличие кислорода в композитах не является причиной положительного магнитосопротивления. Предложен механизм возникновения наблюдаемого эффекта.
3. Сформулирован количественный критерий появления изотропного положительного магнитосопротивления в гранулированных нанокомпозитах металл-диэлектрик.
4. Установлено, что положительное магнитосопротивление является температурозависимым эффектом - охлаждение композитов ниже температуры бифуркации приводит к исчезновению эффекта, что связано с переходом от суперпарамагнитного состояния композита к состоянию с термической блокировкой магнитных моментов наногранул.
Практическая значимость работы
1. Показана практическая возможность получения гранулированных нанокомпозитов с диэлектрической матрицей из фторида кальция и впервые получены гранулированные нанокомпозиты в системе Со-СаБ.
2. Сформулированы четкие критерии, позволяющие получать нанокомпозиты с положительным магнитосопротивлением.
3. Определены температурные интервалы устойчивости наногранулированной структуры в композитах Со-БЮ, Со-АЮ и Со-СаР.
4. Композиты Со-БЮ и Со-АЮ, одновременно проявляющие положительное и отрицательное магнитосопротивление, могут служить основой для создания новых типов реле, реагирующих на определенное значение магнитного поля.
Основные положения и результаты, выносимые на защиту
1. Получение наногранулированной структуры в бескислородной системе Со-СаБ. Обнаружение отрицательного магнитосопротивления и комбинированного механизма электропереноса (туннелирование между гранулами и туннелирование по локализованным состояниям диэлектрической матрицы) в композитах Co-CaF с кристаллической матрицей CaF2.
2. Наличие высокой термической устойчивости наногранулированной структуры (до температур 600 - 700 К) в композитах с моноэлементной металлической фазой Со-АЮ, Co-SiO и Co-CaF и эффект обратимого уменьшения электрического сопротивления композитов Co-SiO и Co-CaF на 2-3 порядка при последовательном нагреве до температур, превышающих 700 К.
3. Экспериментальное обнаружение аномального, изотропного относительно взаимной ориентации поля и тока, положительного магнитосопротивления в композитах Co-SiO и Со-АЮ в широком интервале составов (47 - 65 ат. % Со и 55 - 67 ат. % Со).
4. Сформулированные условия возникновения положительного магнитосопротивления в нанокомпозитах металл-диэлектрик и количественный критерий, выполнение которого приводит к наличию эффекта при определенных температурах.
5. Совокупность результатов исследования положительного магнитосопротивления, доказывающих справедливость количественного критерия возникновения положительного магнитосопротивления.
Апробация работы
Основные результаты работы были представлены на следующих научных конференциях:
Всероссийской научной конференции ВНКСФ-10. - Москва, 2004.
Международной конференции «Euro-Asian Symposium "Trends in Magnetism" EASTMAG-2004». - Красноярск, 2004.
II Всероссийской научной конференции молодых ученых и студентов. -Краснодар, 2005.
Международной конференции «Moscow International Symposium on Magnetism (MISM-2005)». - Москва, 2005.
Всероссийской научной конференции ВНКСФ-11. - Екатеринбург, 2005.
45-ой научно-технической конференции профессорско-преподавательского состава, сотрудников, аспирантов и студентов. - Воронеж,
2005.
Всероссийской научной конференции «Нанотехнологии-производству-2005» - Фрязино,2005.
46-ой научно-технической конференции профессорско-преподавательского состава, сотрудников, аспирантов и студентов. - Воронеж,
2006.
XX Международной юбилейной школе-семинаре «Новые магнитные материалы микроэлектроники». - Москва, 2006.
Третьей всероссийской конференции с международным участием «Химия поверхности и нанотехнология». - Санкт-Петербург, Хилово, 2006.
Международной конференции «Clusters and Nanostructured Materials (CNM 2006)». - Ужгород, 2006.
II Всероссийской конференции по наноматериалам «НАНО-2007». -Новосибирск, 2007.
IV Международном семинаре «Наноструктурные материалы-2007 Беларусь-Россия». - Новосибирск, 2007.
Всероссийской научной конференции ВНКСФ-13. - Ростов-на-Дону-Таганрог, 2007.
47-ой научно-технической конференции профессорско-преподавательского состава, сотрудников, аспирантов и студентов. - Воронеж, 2007.
III международной школе «Физическое материаловедение». - Тольятти,
2007.
Международной научной конференции «Актуальные проблемы физики твердого тела» ФТТ-2007. Минск, 2007.
Публикации
По теме диссертации опубликовано 20 научных работ, в том числе 1 - в издании, рекомендованном ВАК РФ.
Личный вклад автора
Автором выполнены все измерения намагниченности, удельного электрического сопротивления и магниторезистивного эффекта полученных композитов в зависимости от концентрации металла и при различных температурах в исходном состоянии и после отжигов. Проведена обработка экспериментальных результатов средствами вычислительной техники. Автор участвовал в обсуждении результатов эксперимента и проводил подготовку научных публикаций для печати.
Структура и объем работы
Диссертация состоит из введения, 4 глав, выводов и списка литературы из 123 наименования. Основная часть работы изложена на 138 страницах, содержит 67 рисунков и 2 таблицы.
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ
1. Впервые получены и исследованы бескислородные нанокомпозиты Со-СаР. Установлено, что, в отличие от композитов с оксидными матрицами, диэлектрическая фаза данных композитов является кристаллической. На основе анализа температурных зависимостей электросопротивления показано, что механизмами электропереноса в нанокомпозитах Со-СаР с бескислородной кристаллической матрицей являются непосредственное туннелирование электронов из гранулы в гранулу через диэлектрический барьер и электроперенос посредством термоактивированных прыжков по локализованным состояниям вблизи уровня Ферми. В композитах обнаружено отрицательное магнитосопротивление (максимальное значение, которого достигает 4 % в поле 10 кЭ), обусловленное спин-зависимым туннелированием электронов между металлическими наногранулами.
2. Установлено, что наногранулированная структура композитов Со-А10, Со-БЮ и Со-СаР с моноэлементной металлической фазой термически устойчива до температур 600 - 700 К. Обнаружен эффект обратимого уменьшения электрического сопротивления композитов Со-8Ю и Со-СаР на 2 -3 порядка при последовательном нагреве до температур, превышающих 700 К, обусловленный последовательным протеканием процессов образования металлических кластеров и их распадом в результате взаимодействия с диэлектрической матрицей.
3. Обнаружено наличие аномального положительного магнитосопротивления в композитах Со-БЮ и Со-А10 в широком интервале составов (47-65 ат. % Со и 55 - 67 ат. % Со, соответственно). Установлено, что положительное магнитосопротивление является изотропным и обусловлено туннельным механизмом электропереноса через композит. Показано, что изменение содержания кислорода в композитах слабо влияет на величину положительного магнитосопротивления.
4. Определены условия возникновения положительного магнитосопротивления в нанокомпозитах металл-диэлектрик:
- в структуре композита должны сосуществовать как отдельные гранулы, так и кластеры вытянутой формы;
- необходимо наличие диполь-дипольного взаимодействия между кластерами и ближайшими к ним гранулами;
- необходимо выполнение количественного критерия - определенного соотношения между энергией магнитной анизотропии гранулы (Еа), энергией диполь-дипольного взаимодействия (Едип) и тепловой энергией (кТ), выражающегося в виде Еа<кТ< Еа+ Едш.
5. Отсутствие положительного магнитосопротивления в композитах Со-СаБ обусловлено невыполнением требуемых условий, а именно отсутствием в структуре композитов одновременного сосуществования отдельных гранул и лабиринтоподобных кластеров. Данная особенность связана с большой разницей в величине поверхностной энергии металлической (ус0=2,7 Дж/м ) и диэлектрической (уСаг =0,45 Дж/м ) фаз. При одновременном формировании этих фаз реализуется механизм, аналогичный механизму Франка - Ван Дер Мерве, приводящий к взаимной изоляции металлических наногранул в матрице вплоть до концентраций, соответствующих порогу перколяции.
6. Установлено, что при температурах меньших температуры бифуркации аномальное положительное магнитосопротивление в нанокомпозитах Со-БЮ и Со-А10 не проявляется, что в полной мере соответствует сформулированным критериям (для этих температур Еа> кТ). Во всех исследованных системах (Со-БЮ, Со-АЮ и Со-СаР) при температуре 77 К обнаружен гистерезис магнитосопротивления, обусловленный термической блокировкой магнитных моментов наногранул.
В заключение автор хотел бы искренне поблагодарить своего научного руководителя д.ф.-м.н. профессора Стогнея Олега Владимировича за доброжелательное и чуткое внимание к данной работе. А также выражает признательность заведующему кафедрой физики твердого тела ВГТУ профессору Калинину Юрию Егоровичу и к.ф.-м.н. Ситникову Александру Викторовичу за сотрудничество при проведении исследований. Также автор выражает благодарность сотрудникам и аспирантам кафедры ФТТ ВГТУ за помощь и дружескую поддержку.
1. Sheng P., Abeles В. and Arie Y. Hopping conductivity in granular Metals //
2. Phys.Rev.Lett. 1973. - V.31, №.1. - P.44 - 47.
3. Structural and electrical properties of granular metal films / B. Abeles, P. Sheng,
4. M.D. Courts and Y. Arie// Advances in Physics.- 1975. V.24. - P. 407-461.
5. Sankar S., Berkowitz A.E., Smith D.J. Spin-dependent transport of Co-Si02granular films approaching percolation // Phys.Rev.B. 2000. - V.62, №.21. -P. 14273 - 14278.
6. Tunneling giant magnetoresistance in heterogeneous Fe-Si02 granular films / S.
7. Honda, T. Okada, M. Nawate, M. Tokumoto // Phys. Rev.B. 1997. - B.56. -P. 14566- 14573.
8. Granular Fe-Pb-0 films with large tunneling magnetoresistance / Y.-H. Huang,
9. J.-H. Hsu, J.W. Chen, C.-R. Chang // Appl. Phys. Lett. 1998. - V.72. - P. 2171-2173.
10. Холлэнд Л. Нанесение тонких пленок в вакууме. М-Л.: Государственноеэнергетическое издательство, 1963. 378 с.
11. The giant magnetoresistance and domain observation of Co35(Si02)65 nanogranular film / Q.Y. Xu, H. Chen, H. Sang, X.B. Yin, G. Ni, J. Lu, M. Wang, Y.W. Du // J. Magn. Magn. Mater. 1999. - V.204. - P. 73 - 78.
12. Giant magnetoresistance of Co-Al-0 insulating granular films deposited atvarious substrate temperatrures / Z. Zhang, Li Chengxian, Li Chao, S. Ge // J. Magn. Magn. Mater. 1999. - V.204. - P. 73 - 78.
13. Fujimori Н., Mitani S., Ohnuma S. Tunnel-type GMR in metal-nonmetal granularalloy thin films // Material Science and Engineering. 1995. - V.B31. - P. 219 -223.
14. Chien C.L. Granular magnetic solids // J.Appl.Phys. 1991. - V.69. №.8. - P.5267 5272.
15. Spin-dependent electronic transport in granular ferromagnets / A. Milner, A. Gerber,
16. B. Groisman, M. Karpovsky, and A. Gladkih // Phys.Rev.Letters. 1995. - V.76. №.3. - P.475 - 478.
17. Composition Dependence of particle size distribution and giant magnetoresistance in
18. Co-Al-0 granular films / K. Yakashiji, S. Mitani, K. Tananashi, J.-G. Ha, H. Fujimori//J. Magn. Magn. Mater. -2000. V.212. - P. 75 - 81.
19. Magnetic and transport properties of granular cobalt films / S. Barzilai, Y.
20. Goldstein, I. Balberg, and J.S Helman.// Phys.Rev.B. 1981. - B.23, №.4. - P. 1809- 1817.
21. Gittleman J.I., Goldstein Y. and Bozowski S. Magnetic properties of granularnickel films // Phys.Rev.B. 1972. - V.5. №.9. - P. 3609 - 3620.
22. Microstructure of Co-Al-0 granular thin films / M. Ohnuma, К. Hono, E. Abe, and
23. H. Onodera // J. Appl. Phys. 1997. - V.82. №.11. - P. 5646 - 5652.
24. Fujimori H., Mitani S., Takanashi K. Giant Magnetoresistance in insulatinggranular films and planar tunneling junctions // Material Science and Engineering. 1999. - V.A267. - P. 184 - 192.
25. Золотухин И., Калинин Ю., Стогней О. Новые направления физическогоматериаловедения: Учебное пособие. Воронеж: Издательство Воронежского государственного университета, 2000. - 360 с.
26. Гусев А.И. Нанокристаллические материалы методы получения и свойства. - Екатеринбург: УрО РАН, 1998. 200 с.
27. Шпак А.П., Куницкий Ю.А., Карбовский B.JI. Кластерные и наноструктурные материалы. Киев: Издательский дом «Академпериодика», 2001. т.1. 588 с.
28. Александров M.J1., Куснер Ю.С. Газодинамические молекулярные ионныеи кластерные пучки. Л.: Наука, 1989. 412 с.
29. Помогайло А.Д., Розенберг А.С., Уфленд И.Е. Наночастицы металлов вполимерах. М.: Химия, 2000. 676 с.
30. Материалы в приборостроении и автоматики./ Под ред. Пятика Ю.М.
31. М.: Машиностроение, 1982. 528 с.
32. Kodama L.I. Fabrication of amorphous Ni-Si films with small temperaturecoefficient of resistance by new flash evaporating method // J. Electronic Materials. 1995. - V.24, №12. - P. 175 - 180.
33. Физика тонких пленок /Под ред. Г. Хасса, М. Франкомба, Р. Гофмана М.:1. Мир, 1978. т.8. 360 с.
34. Чопра К.Л. Электрические явления в тонких пленках. М.: Мир, 1972. 170с.
35. Готра З.Ю. Технология микроэлектронных устройств. М.: Радио и связь,1991. 527 с.
36. Золотухин И.В., Бармин Ю.В. Методы получения металлических стекол //
37. Физика и химия стекла 1984. - Т. 10, №5. С. 513 - 525.
38. Данилин Б.С., Сырчин В.К. Магнетронные и распылительные системы.
39. М.: Радио и связь, 1986. 176 с.
40. Omata Y., Sakakima Н. Thermal stability of softmagnetic properties of Co
41. Nb,Ta)-(Zr,Hf) films with high saturation magnetization // Transactions on magnetics. 1987. - V.23, № 5. - P. 1005 - 1008.
42. Guzman J.I., Koeppe P.V., Kryder M.N. Magnetic properties of sputteredbilayer and laminated CoZr/SiC^ thin films // Transactions on magnetics. -1988.-V.24, №6.-P. 1095- 1101.
43. Choh K.K., Judy J.H. The effects of an applied magnetic field on the magneticproperties of rf sputtered amorphous CoZrNb thin films // Transactions on magnetics. - 1987. - V.23, №5. P. - 965 - 969.
44. Gurumrugan К., Mangalaraj D., Narayandass K. Magnetron sputtered transparent conducting CdO thin films // J. of Electronic Materials. 1996. -V.25, № 4. - P. 2011 -2023.
45. White H.J., Fenton J. AFM and ТЕМ studies of polymer nanocompositematerials // European Microscopy and Analysis. 2003. №7. - P. 21 - 23.
46. Фельц А. Аморфные и стеклообразные неорганические твердые тела. М.:1. Мир, 1986. 556 с.
47. Spin-dependent tunneling in discontinuous metal/insulator multilayers / B. Dieny, S. Sankar, Mc M.R. Cartney, D.J. Smith, P. Bayle-Guillemaud, A.E. Berkowitz // JMMM -1998. V. 185. - P. 283 - 292.
48. Mitani S., Fujimori H., Ohnuma S. Spin-dependent tunneling phenomena ininsulating granular systems // JMMM 1997. - V. 165. - P. 141 - 148.
49. Frydman A., Kirk T.L., Dynes R.C. Superparamagnetism in discontinuous Nifilms // Solid State Communications 2000. - V.l 14. - P. 481 - 486.
50. Microstructure change in Со46А119Оз5 granular thin films by annealing / M.
51. Ohnuma, К. Hono, H. Onodera, S. Mitani, J.G. Ha, H. Fujimori // NanoStructured Materials -1999. V. 12 - P. 573 - 576.
52. Magnetic properties of granular Co-polymer thin films / C. Laurent, D. Mauri,
53. E. Kay, S.P. Parkin // Journal Application Physics 1989. - V.65, №5. P. -2017-2020.
54. Franco-Puntes V., Batlle X., Labarta A. Domain structures and training effectsin granular thin films // JMMM 2000. - V.221. - P. 45 - 56.
55. Effect of annealing and chemical composition on the giant magnetoresistance ofelectron beam deposited СохСи(юо-х) (П^ X < 45) granular films / A.N. Pohorilyi, A.F. Kravetz, E.V. Shipil, A.Ya. Vovk, C.S. Kim, H.R. Khan // JMMM-1998. V.l86. - P. 87 - 96.
56. Distribution of Co Particles in Co-Al-0 Granular Thin Films / M. Ohnuma, K.
57. Hono, H. Onodera, J.S. Pedersen, S. Mitani, H. Fujimori // Journal of Metastable and Nanocrystalline Materials 1999. - V.l - P. 171 - 176.
58. Honda S., Yamamoto Y. Tunneling magnetoresistance in ultrathin Co-Si02granular films // Journal Application Physics 2003. - V.93, №10. - P. 7936 -7938.
59. Микроструктура и свойства наногранулированных пленок Co-Sm-0 / Г.И.
60. Фролов, B.C. Жигалов, С.М. Жарков, А.И. Польский, В.В. Киргизов // ФТТ 2003. т.45, №. 12. - С. 2198 - 2203.
61. Жигалов B.C., Фролов Г.И., Квеглис Л.И. Нанокристаллические пленкикобальта, полученные в условиях сверхбыстрой конденсации // ФТТ -1998. т.40, №11. - Р. 2074.
62. Powder Diffraction File, JCPDS International Center for Doffraction Data.
63. Swarthmore, PA, USA. Inorganic, card number: 15-0813 (Sm203), 19-1114 (Sm203), 05-0727 (d-Co), 15-0806 (ß-Co).
64. Neugebauer C.A., Web M.B. Electrical conduction mechanism in ultrathin,evaporated metal films// J. Appl. Phys. 1962. - V.33. - P. 74.
65. Hill R.M. // Proc. R. Soc. A. 1969. - V.309. - P. 377.
66. Quantum Mechanics, third edition / L.I.Shriff. New York: MeGraw-Hill Book1. Co., 1968. P. 278.
67. Lin C.-H., Wu G.Y. Hopping conduction in granular metals // Physica B.2000. V.279. - P. 341 -346.
68. Мотт H., Дэвис Э. Электронные процессы в некристаллических веществах М.: Мир, 1982. - т. 1. 368 с.
69. Phisique des Semiconducters / ed. M. Hulin. Paris:Dunod, 1964. P. 417.
70. Губанов А.И. Квантово-электронная теория аморфных полупроводников.- М.-Л.: Изд-во АН СССР, 1963. 463 с.
71. Anderson P.W. Absence of Diffusion in Certain Random Lattices // Phys.Rev.1958.-V. 109.-P. 1492- 1505.
72. Cohen M.H., Fritzshe H., Ocshinsky S.R. Simple Band Model for Amorphous
73. Semiconducting Alloys // Phys.Rev.Lett. 1969. - V.22. - P. 1065.
74. Miller A., Abrahams S. Charge Transport in Solid and Liquid Ar, Kr, and X //
75. Phys.Rev. 1968. - V.166. - P. 871.
76. Kirkpatrick S. 11 Garmish. 1974. P.183.
77. Boff M.A.S., Geshev J., and Schmidt J.E. Bias dependence of magnetoresistansin Fe-Al203 granular thin films // J. Appl. Phys. 2002. - V.91, №.12. - P. 9909-9914.
78. Луцев Л.В., Звонарева Т.К., Лебедев В.М. Электронный транспорт в гранулированных пленках аморфного углерода с наночастицами кобальта // Письма в ЖТФ 2001. - т.27, №. 15. - С. 84 - 89.
79. Глазман Л.И., Шехтер Р.И. Неупругое резонансное туннелирование электронов через потенциальный барьер // ЖЭТФ. 1988. - т.94, №.1. - С. 292 - 306.
80. Глазман Л.И., Матвеев К.А. Неупругое туннелирование через тонкиеаморфные пленки // ЖЭТФ. 1988. - т.94, №.6. - С. 332 - 343.
81. Шкловский Б.И., Эфрос А.Л. Электронные свойства легированных полупроводников. М.: Наука. 1979. 416 с.
82. Bottger Н., Bryksin V.V. Hopping conduction is solids. Berlin: Akademie1. Verlag, 1985. P. 398.
83. Калинин Ю.Е., Ремизов A.H., Ситников A.B. Электрические свойства аморфных нанокомпозитов (Co45Fe45Zrio)x(Al203)i.x // ФТТ. 2004. - т.46, №.11.-С. 2076.
84. Colossal magnetoresistance and spin-glass behavior of perovskite Ndo.67Sro.33Mni.xFex03 / J. Takeuchi, A. Uemura, K. Miyoshi and K. Fujiwara // Physica B. 2000. - V.281. &-282. - P. 489 - 490.
85. Gupta A., Sun J.Z. Spin-polarized transport and magnetoresistance in magneticoxides // JMMM.-1999. V.200. - P. 24 - 43.
86. Giant magnetotransport and magnetostructural phenomena in holedoped manganese oxides / T. Tokura, A. Urishibara, Y. Moritomo et al. // Mater.Sci. & Eng.-1995. B31. - P. 187-191.
87. Колоссальное магнитосопротивление системы SmixSrxMn03 / C.M. Дунаевский, А.Л. Малышев, В.В. Попов и В.А. Трунов // ФТТ,-1997. -т.39, №.10. С. 1831 - 1832.
88. Ibarra M.R., De Teresa J.M. Colossal magnetoresistance in manganese oxideperovskites // JMMM. 1998. - V.l77 -181. - P. 846 - 849.
89. Giant magnetoresistance in heterogeneous Cu-Co alloys / A.E. Berkowitz, J.R.
90. Mitchell, M.J. Carey et al. // Phys.Rev.Lett. 1992. - V.68. - P. 3745 - 3748.
91. Chien C.L. Giant magneto-transport phenomena in granular magnetic systems //
92. Mater.Sci. & Eng. 1995. - B.31. - P. 127 - 131.
93. Xiao G., Wang Q., Xiong P. Giant magnetoresistance and Anomalous Hall
94. Effect in Co-Ag and Fe-Cu, Ag, Au, Pt granular alloys // IEEE Trans. Magn. -1993. V.29, №.6. - P. 2694 - 2699.
95. Xu C., Li Z.-Y. The field dependence of giant magnetoresistance of AuFealloys at low temperature // JMMM. 1999. - V.206. - P. 113 -117.
96. Sato H. Field dependence of transport properties correlated with the giantmagnetoresistance // Mater.Sci. & Eng. 1995. - B31. - P. 101 - 109.
97. Julliere M. Tunneling between ferromagnetic films // Phys.Lett. 1975.1. V.54A, №.3. P. 225 -226.
98. Large magnetoresistance at room temperature in ferromagnetic thin films tunneljunction / J.S. Moodera, L.R. Kinder, T.M. Wong and R. Meservey // Phys.Rev.Lett. 1995. - V74, №.16. - P. 3273 - 3276.
99. Moodera J.S., Mathon G. Spin polarized tunneling in ferromagnetic junctions //
100. JMMM. 1999. - V.200. - P. 248 - 273.
101. Spin-dependent tunneling with Coulomb blockade / L.F. Schelp, A. Fert, F.
102. Fettar et al. // Phys.Rev.B. 1997. - V.56, №.10. - P. R5747 - R5750.
103. Варфоломеев A.E., Седова M.B. Эффект большого положительного магнитосопротивления в слабых магнитных полях в металл -диэлектрических нанокомпозитах // ФТТ 2003. - т.45. №.3. - С. 500 - 504.
104. Инверсное магнитосопротивление в магнитных гранулированных композитах (РеСоВХАЬОз) / А.С. Андреенко, В.А. Березовец, А.Б. Грановский, И.В. Золотухин, М. Инуе, Ю.Е. Калинин, А.В. Ситников, О.В. Стогней, Т. Палевский //ФТТ 2003. - т.45. №.8. - С. 1446.
105. Копытин М.Н. Электроперенос и магнитотранспортные свойства гранулированных нанокомпозитов (Co41Fe39B2o)x(SiOn)ioo -x и Cox(LiNbOn)ioo-x в сильных электрических полях // диссертация на соискание ученой степени к.ф.-м.н. Воронеж. 2006. 162 с.
106. Рогельберг И.Л., Бейлин В.М. Сплавы для термопар // Справочник. М.:1. Металлургия, 1983. 360 с.
107. Авдеев С.Ф., Стогней О.В., Ситников A.B. Электрические и магниторезистивные свойства гранулированных нанокомпозитов Со-SiOn// Вестник 2007. Серия Материаловедение. 2.2. (в печати);
108. Low temperature behaviour of the giant magnetoresistivity in CoFeB-SiO«granular composites / O.V. Stognei, Yu.E. Kalinin, I.V. Zolotukhin, A.V. Sitnikov //J. Phys.: Condens. Matter. 2003. - V. 15. - P. 4267 - 4277.
109. Электронный транспорт в магнитном поле в гранулированных пленкахаморфной двуокиси кремния с ферромагнитными наночастицами / Л.В. Луцев, Ю.Е. Калинин, A.B. Ситников, О.В. Стогней // ФТТ 2002. - т.44, № 10.-С. 1802-1810.
110. Стогней О.В. Электроперенос и магнитные свойства аморфных наногранулированных композитов металл-диэлектрик // Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук. -Воронеж. 2004. 289 с.
111. Magnetic nanostructures / F.J.Himpsel, J.E.Ortega, G.J.Mankey et. al. // Advances in Physics. 1998. - V.47, №.4. - P. 511 - 597.
112. Авдеев С.Ф., Стогней О.В., Ситников А.В. Температурные зависимостиэлектрического сопротивления гранулированных нанокомпозитов Со -SiOn // III международная школа «Физическое материаловедение»: материалы конф. Тольятти, 2007. - С. 89.
113. Change of the electrical properties of the granular CoFeB-SiO nanocompositesafter heat treatment / V.A. Slyusarev, O.V. Stognei, Yu.E. Kalinin, A.V. Sitnikov, M.N. Kopitin // Microelectronics Engineering. 2003. - V.69, №.2 -4.-P. 476-479.
114. Авдеев С.Ф., Ситников A.B., Стогней О.В. Положительный магниторезистивный эффект в гранулированных нанокомпозитах Со-А12Оп // Всероссийская научная конференция студентов физиков (ВНКСФ-10): сборник тезисов. Москва, 2004. -С. 442.
115. Positive magnetoresistance in granular Co-Al2On nanocomposites at roomtemperature / O.V. Stognei, S.F. Avdeev, A.V. Sitnikov, Yu.E. Kalinin, M.N. Kopitin// EASTMAG-2004: тезисы докл. Красноярск, 2004. - С. 36.
116. Investigation of the positive magnetoresistance in Co- AI2On granular nanocomposites / S.F. Avdeev, Yu.E. Kalinin, M.N. Kopitin, A.V. Sitnikov, O.V. Stognei// MISM: сборник тезисов. Москва, 2005. - С. 471.
117. Положительный магниторезистивный эффект в гранулированных нанокомпозитах Со-А12Оп /С.Ф. Авдеев, A.B. Ситников, О.В. Стогней, Ю.Е. Калинин // Нанотехнологии производству 2005: тезисы докладов. -Фрязино, 2005.-С. 4.
118. Magnetoresistance in granular nanocomposites Co-Al2On, Co-SiOn, Co-CaF, CoFeB-SiOn, CoTaNb-SiOn // O.V. Stognei, A.V. Sitnikov, S.F. Avdeev, Yu.E Kalinin//. CNM 2006: сборник тезисов. Uzhgorod, 2006. - С. 114.
119. Стрельникова В.В., Авдеев С.Ф., Стогней О.В. Магнитотранспортные свойства нанокомпозитов Co-SiOn // Всероссийская научная конференция студентов физиков (ВНКСФ-13): материалы конф. -Ростов-на-Дону (Таганрог), 2007. С. 214.
120. Авдеев С.Ф., Стогней О.В., Никитин С.Н. Магнитосопротивление гранулированных нанокомпозитов Co-CaF // II Всероссийской конференции молодых учёных и студентов: труды конф. Анапа, 2005. -С. 7.
121. Положительный магниторезистивный эффект в гранулированных нанокомпозитах Со-А12Оп / С.Ф. Авдеев, О.В. Стогней, A.B. Ситников, М.Н. Копытин/ Всероссийская научная конференция студентов физиков (ВНКСФ-11): тезисы докладов. Екатеринбург, 2005. - С. 234.
122. Авдеев С.Ф., Стогней О.В., Ситников A.B. Магниторезистивный эффект в гранулированных нанокомпозитах Co-CaF и Со-А12Оп // НАНО-2007: сборник тезисов Второй Всероссийской конференции по наноматериалам. Новосибирск, 2007. - С. 94.
123. Magnetoresistance of granular ferromagnets / Gerber A., Milner A., Groisman
124. B. et al // Physical Review B.-1997.-V.55, №.10. P.6446 - 6452.
125. Jen S.U., Liao C.C., Lee J.C. Anisotropic magnetoresistance and electrical resistivity of Co1.5Ni3+5 // JMMM. 1998. - V.188. - P. 367 - 378.
126. Pogorilyi A.N., Kravets A.F., Shypil E.V. // Thin Solid Films 2003. №423, -P. 218.
127. Zhao В., Yan X., Pakhomov A.B. Anisotropic magnetoresistanceand planar Hall effect in magnetic metal-insulator composite films // J.Appl.Phys 1997. - V.81,№.8.-P. 5527.
128. Изотропное положительное магнитосопротивление гранулированных нанокомпозиционных материалов Со-АЬОп / О.В. Стогней, А.В. Ситников, Ю.Е. Калинин, С.Ф. Авдеев, М.Н. Копытин // ФТТ 2007. -т.49, В.1, - С. 158- 164.
129. Калаев В.А., Калинин Ю.Е., Ситников А.В. Магнитные свойства гранулированных нанокомпозитов (Со^Ре^ВгоМАЬОз^оо-х в СВЧ диапазоне // Альтернативная энергетика и экология 2004. - т.5, №19.1. C. 19-22.
130. Hansen M.F., Morup S. Models for dynamics of interacting magnetic nanoparticles //JMMM. 1998. - V.184. - P. 262.
131. Hesse J., Bremers H., Hupe O. Different susceptibilities of nanosized singledomain particles derived from magnetization measurements // JMMM. 2000. - V.212. - P. 153.
132. Helman J.S., Abeles В. Tunneling of Spin-Polarized Electrons and Magnetoresistance in Granular Ni Films // Phys. Rev. Lett. 1976. - V.37, №.21.-P. 1429- 1433.
133. Slonczewski J.C. Conductance and exchange coupling of two ferromagnets separated by tunneling barrier// Physical Review B. 1989. - V.39, №.10. - P. 6995 - 7002.
134. Pomerantz M., Slonczewski J.C., Spiller E. Strongly coupled ferromagnetic resonances of Fe films //J.Appl.Phys. 1987. - V.61. - P. 3747 - 3749.
135. Вонсовский C.B. Магнетизм. M.: Наука, 1971.-1032 с.
136. Brown W.F. Thermal fluctuations of a single-domain particle // Phys. Rev. -1963.-V.130.-P. 1677- 1686.
137. Фролов Ю.Г. Курс коллоидной химии поверхностные явления и дисперные системы. - М.: Химия, - 1982. - 296 с.
