Эмиссионная мёссбауэровская спектроскопия облучаемых нейтронами конструкционных материалов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

ВВЕДЕНИЕ

Глава I. ИЗУЧЕНИЕ РАДИАЦИОННЫХ ПОВРЕЖДЕНИЙ В ТВЁРДЫХ ТЕЛАХ МЕТОДОМ МЁССБАУЭРОВСКОЙ СПЕКТРОСКОПИИ

1.1. Влияние дефектов кристаллического строения на параметры мёссбауэровских спектров

1.2. Некоторые вопросы теории радиационных повреждений

1.3. Тепловая и кинетическая гипотезы рассеяния кинетической энергии ядра отдачи .II

1.4. Некоторые экспериментальные работы по обнаружению тепловых пиков.

Глава II. МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА

2.1. Формирование нейтронного пучка

2.2. Мёссбауэровский спектрометр на пучке нейтронов

2.3. Регистрация мёссбауэровского излучения в условиях интенсивного высокоэнергетического гамма-фона

2.4. Проточный многосекционный пропорциональный детектор.

2.5. Резонансный низкофоновый пропорциональный счётчик

2.6. Высокоэффективный резонансный детектор.

2.7. Детектор конверсионных электронов и рентгеновского излучения.

2.8. Обработка мёссбауэровских спектров.

Глава III. ИЗУЧЕНИЕ РАДИАЦИОННЫХ ПОВРЕЖДЕНИЙ В КОНСТРУКЦИОННЫХ СТАЛЯХ

3.1. Проблема радиационной стойкости металлов и сплавов

3.2. Деформационное мартенситное превращение в аустенитных сталях.

3.3. Радиационный отжиг мартенсита деформации в реакции 5бРе(п. ,тг)57Ре.

3.4. Исследование поверхности деформированной аустенитной стали после облучения дейтонами

3.5. Радиационные дефекты в углеродистых сталях.

Глава 1У. ИССЛЕДОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ КРИСТАЛЛИЗАЦИИ АМОРФНЫХ СПЛАВОВ ПРИ РАДИАЦИОННОМ ЗАХВАТЕ НЕЙТРОНОВ

4.1. Аморфные сплавы - новый перспективный класс материалов.

4.2. Радиационная стойкость аморфных сплавов

4.3. Кристаллизация аморфных сплавов в (п,г)-реакции

4.4. Оценка параметров кристаллизации аморфных сплавов вследствие радиационного захвата нейтронов

4.5. Возбуждение резонансного уровня на пучке нейтронов касательного канала

Расширение космических исследований и развитие реакторо-строения вызвало появление целого комплекса сложных проблем, связанных с изменением свойств конструкционных материалов при облучении.

Отсутствие в настоящее время хорошо согласующейся с экспериментальными данными теории радиационных повреждений металлов и сплавов не позволяет полностью предсказать их поведение при облучении. Выяснение механизмов образования дефектов при облучении нейтронами, гамма-квантами, заряженными частицами приведет к пониманию путей повышения радиационной стойкости конструкционных материалов и эффективному использованию их в реакторостроении и космической технике. Кроме того, развитие теории радиационных повреждений должно способствовать созданию принципиально новой отрасли металлообработки - радиационной обработки металлов и сплавов для придания им таких физических и механических свойств, которые нельзя получить традиционными методами.

Широкие возможности изучения радиационных повреждений в твердых телах открываются с применением эффекта Мессбауэра -гамма-резонансной спектроскопии (ГРС) / I /. В обычно применяемом варианте ГРС - абсорбционной мессбауэровской спектроскопии - с помощью стандартного источника исследуется облученный поглотитель. Промежуток времени между образованием радиационных дефектов и мессбауэровскими измерениями при этом составляет несколько часов или дней. За это время может произойти заметный отжиг короткоживущих радиационных повреждений.

Для изучения локальных и временных эффектов применяется эмиссионный вариант ГРС. В этом случае вид гамма-резонансного спектра характеризует состояние мессбауэровского источника излучения, который образуется в исследуемом веществе либо вследствие радиационного распада материнского ядра, либо в результате тех или иных ядерных реакций. При этом моменты образования и распада источника разделены весьма коротким интервалом порядка времени жизни мессбауэровского уровня

7 РчО

С = 1,4*10" с для Ре), так что открывается возможность изучения даже весьма быстро релаксирующих постэффектов радиационного распада и дцерных реакций в твердом теле. Кроме того,• поскольку информация получается только от тех ядер, которые претерпели ядерное превращение с образованием мессбауэровского уровня, эмиссионная мессбауэровская спектроскопия гораздо более чувствительна к радиационным повревдениям, чем абсорбционный вариант ГРС.

В данной работе для возбулвдения мессбауэровского уровня ядра ^Ре используется реакция )^Ре. Источником нейтронов является исследовательский реактор ИРТ МИФИ, тепловая мощность которого достигает 2500 квт.

Целью диссертационной работы является разработка и создание резонансных детекторов гамма-излучения для исследования ранних стадий радиационных повреждений кристаллических и аморфных сплавов на основе железа и изучения постэффектов неупругого рассеяния и радиационного захвата нейтронов в соединениях редкоземельных элементов методом эмиссионной мессбауэровской спектроскопии на пучке нейтронов.

На защиту выносятся следующие основные положения, обоснованные в диссертации:

1. Резонансные низкофоновые пропорциональные детекторы, способные избирательно регистрировать мессбауэровское излучение изотопа Ре в присутствии интенсивного гамма-фона.

2. Детектор конверсионных электронов и рентгеновского излучения с защитой от стеночного фона, позволяющий исследовать поверхность железосодержащих материалов на глубину ~ (5.1СГ7 *2-КГ3) см.

3. Применение созданных детекторов мессбауэровского излучения в эмиссионном варианте гамма-резонансной спектроскопии конструкционных материалов впервые позволило обнаружить радиап ционные повреждения через время 1,4 «10 с после реакции, а именно:

- радиационный отжиг мартенсита деформации в хромоникеле-вых аустенитных сталях ;

- распад цементита Ре^С с образованием свободного железа ;

- образование кристаллических фаз оС-Ре и PegB в аморфных железосодержащих сплавах. уст

4. Реакции неупругого рассеяния нейтронов на ядрах и радиационного захвата нейтронов ядрами можно использовать для возбуждения мессбауэровского уровня ядра с целью изучения радиационных повреждений в соединениях, содержащих редкоземельные элементы.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах / 24, 25, 30, 36, 44, 45, 55 /.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В результате работы над диссертационной темой получены следующие основные результаты:

1. Разработаны и созданы резонансные низкофоновые пропорциональные детекторы для избирательной регистрации мессбауэ

47 ровского излучения Ре в присутствии интенсивного фона широкого энергетического диапазона. Эффективность регистрации резонансных гамма-квантов составляет в зависимости от варианта детектора (2 +20)%, полуширина линии поглощения равна (0,27 * 0,30) мм/с. Максимальная наблюдаемая величина эффекта резонансного поглощения с источником ^Со(Сг) достигает 430 %.

2. Создан детектор конверсионных электронов и рентгеновского излучения с защитой от стеночного фона, позволяющий исследовать поверхность железосодержащих материалов на глубину от о о

50 А до 2*10 см. С помощью этого детектора обнаружен радиао ционный отжиг мартенсита деформации на глубине до 1000 А в хромоникелевой аустенитной стали после облучения ее дейтонами.

3. Применение созданных детекторов мёссбауэровского излучения в эмиссионном варианте гамма-резонансной спектроскопии конструкционных материалов впервые позволило обнаружить радиагу ционные повревдения через время ci 1,4*10" с после (к. )-реакции, а именно:

- радиационный отжиг мартенсита деформации в хромоникеле-вых аустенитных сталях ;

- распад цементита FegC с образованием свободного железа;

- образование кристаллических фаз с^-Ре и FegB в аморфных железосодержащих сплавах.

4. Сравнение абсорбционных мёссбауэровских спектров отожженных образцов исследованных кристаллических и аморфных сплавов с эмиссионными мессбауэровскими спектрами, полученными на пучке нейтронов, а также выполненные на основе макроскопической теории теплопроводности расчеты позволяют предположить, что в результате радиационного захвата нейтрона вблизи ядра, претерпевшего (л)-реакцию, образуются области с высокой локальной температурой (тепловые пики).

Т/2Т

5. Реакции неупругого рассеяния нейтронов на ядрах и радиационного захвата нейтронов ядрами Qrdi можно использовать для образования мессбауэровского уровня на нейтронном пучке довольно низкой интенсивности с целью исследования радиационных повреждений в соединениях, содержащих редкоземельные элементы.

Полученные результаты позволяют дать рекомендации по расширению области применения эмиссионной мёссбауэровской спектроскопии в (1 , тО-реакции и использования резонансных низкофоновых детекторов гамма-излучения:

I. Эмиссионная мёссбауэровская спектроскопия может успешно применяться для исследования ранних стадий радиационных повреждений в конструкционных материалах с целью повышения их радиационной стойкости.

2. Изучение кристаллизации аморфных сплавов вследствие п )-реакции способствует созданию частично кристаллизованных структур с оптимальными свойствами, которые нельзя получить как в полностью аморфном, так и кристаллическом состояниях.

3. Использование реакций неупругого рассеяния нейтронов на ядрах ^•fev и радиационного захвата нейтронов ядрами G-cf

TAT в качестве способов возбувдения мессбауэровского уровня <0у дает возможность исследовать радиационные повреждения в редкоземельных соединениях через 10""® с после неупругого рассеяния или радиационного захвата нейтрона.

4. На основе созданных резонансных детекторов можно изготовить резонансные низкофоновые счетчики с использованием мёссбауэровских изотопов, имеющих достаточно большую вероятность резонансного поглощения при комнатной температуре, например, 119Sn> 161 и т.д.

5. Резонансные низкофоновые детекторы могут оказаться полезными в возможных экспериментах по поиску легких нейтральных частиц - аксионов в реакциях резонансного возбуждения изомерных состояний мёссбауэровских ядер / 56 /. Высокая интенсивность предполагаемых аксионных изомерных переходов может быть осуществлена в (Л ,7Г)- или (я ,п1)-реакциях на высокопоточном реакторе. Чувствительность экспериментов по поиску аксионов может на несколько порядков превысить достигнутую другими методами.

Автор выражает глубокую благодарность и признательность Л.А.Корытко, Н.С.Медведевой, А.Н.Толстикову за неоценимую помощь на многих этапах совместного сотрудничества ;

О.К.Алексеевой, Ю.Н.Девятко, Ю.В.Штоцкому, И.В.Сидорину, Ф.Г.Кулиджанову за участие в постановке экспериментов и обсуждение результатов ;

А.П.Крюкову и сотрудникам ИРТ МИ® за помощь в проведении экспериментов ;

Н.О.Елютину за.постоянную поддержку работы; * Б.В.Соболеву за внимательное ознакомление с рукописью и ценные замечания. t

Сердечная благодарность моему научному руководителю Виталию Иосифовичу Гольданскому.

1. Химические применения мёссбауэровской спектроскопии. Сб. статей под ред. В.И.Гольданского, Л.М.Крижанского, В.В.Храпова. Пер. с англ. М., "Мир", 1970.

2. HAannaford P., Wignall I. Messbauer Studies of Tin II9m Recoil Atoms in Some Mixed Oxides of Tin. "Phys.State Solids", 1969, v. 35, N 2, p. 809 - 812.3# Berger W.G., Pink I., Obeshain Р.Б. Observation of the57 56

3. Mossbauer effect with Fe following neutron capture, in Fe.- "Phys. Lett.", 1967, v. 25a, N 6, p. 466 471.

4. Czisek G., Berger V/.G. Hyperfine interactin at the final position of 56Fe(n,Y)57Fe Recoil Nuclei in bcc Fe-Al alloys. "Phys. state sol.», 1970, v. BI, N 3, p. 957 - 961.

5. Seregin P.F., Nasredinov F.S., Vasilev L.N. A Study of Radiation Eefects in Solids by Means of Mossbauer Spectroscopy.- "Phys. state sol.», (a), 45., II (1978), p. II 45.

6. Шалаев A.M., Адаменко А.А. Радиационно стимулированное изменение электронной структуры. М., "Атомиздат", 1977.

7. Хенли Э., Джонсон Э. Радиационная химия. Пер. с анг.- М., "Атомиздат", 1974.

8. Несмеянов Ан.Н. Радиохимия. М., "Химия", 1972.

9. Чалмерс Б. Физическое металловедение. Пер. с анг., Государственное научно-техническое издательство литературы по чёрной и цветной металлургии. - М., 1963.

10. Ленченко В.М., Пугачёва Т.О. К теории активации диффузии в металлах с о.ц.к.-решёткой. В кн.: Радиационные эффекты в твёрдых телах. - Ташкент, Изд-во АН УзССР, 1963, с.78.

11. Siegal s. Влияние бомбардировки нейтронами на упорядоченность структуры сплавов Cu^Au. "Phys. Rev.", 1949, v. 75, p. 1823 - 1824.

12. Wender S.A., Hershkowits N., Jacobs C.C. Mossbauer-Effect Observation of Becoil Radiation Damage Following Coulomb

13. Excitation in Various Hf Compounds.-"Phys.Rev.",B,v.I,N2,p.839.57

14. Mossbauer Effect Following Coulomb Excitation of Fe. P.W.Keaton, Y.K.Lee, R.R.Stevens, J.S.Walker. "Physical Review", v. 154, N 2, 1970, p. 287 - 291.

15. Кимель JI.P., Машкович B.H. Защита от ионизирующих излучений. М., "Атомиздат", 1972.

16. ЕС ЭВМ на линии с экспериментальной установкой. -Е.В.Грузинова, В.А.Канцеров, Н.С.Медведева, В.Н.Сомов, А.Н.Толстиков. "Автоматизация физического эксперимента", -М., "Энергоиздат", 1981, с. 94-98.

17. Богатов Е.П., Залмазо Ю.Е. Проточный пропорциональный счётчик с большим входным окном. "Ядерное приборостроение". - М., "Атомиздат", 1973, вып. 20, с. 45 - 49.

18. Fenger I. A Mossbauer-Beam Experiment and its Possible Application in Study of chemical Effects on the

19. Reaction. "RisoReport", К 255, 1971, p. 79 - 86.

20. Проточный многосекционный пропорциональный счётчик для гамма-резонансной спектроскопии. Л.А.Корытко, Ф.Г.Кулиджанов, Н.С.Медведева, В.Н.Сомов, А.Н.Толстиков. - ПТЭ, 1977,5, с. 70 72.

21. Бабиченко С.И., Гоганов Д.А., Ильин Б.А. "Ядерное приборостроение. Вопросы атомной науки и техники". М., "Атомиздат", 1975, вып. 28, с. 21 - 26.

22. Резонансный низкофоновый пропорциональный счётчик для мёссбауэровских исследований./ Н.С.Медведева, В.Н.Сомов, Л.А.Корытко, А.Н.Толстиков, Е.К.Тощаков, В.А.Созинов. -ПТЭ, 1981, К» I, с. 50 53.

23. Гамма-резонансный пропорциональный детектор. -Н.С.Медведева, В.Н.Сомов, Л.А.Корытко, А.Н.Толстяков, Е.К.Тощаков, В.А.Созинов. "Экспериментальные методы ядерной физики" - М., "Атомиздат", 1980, вып. б, с. 59 - 64.

24. Spijkerraan J.J. Coversion electron Mossbauer spectroscopy. American Laboratory, 1971, v. 3, N II, p. 29 - 35.

25. Риккер Ж.P., Гомес Дж. Время нарастания импульсов в пропорциональном счётчике. "Приборы для научных исследований", 1969, № 2, с. 25 - 27.

26. Terrell J.H., Spijkerman J.J. Analysis of thin surface compound formation by backscatter Mossbauer spectroscopy. -"J.Appl.Phys.% 1968, v. 13, N I, p. II 13.

27. Swanson K.R., Spijkerman J.J. Analysis of thin surface layers by Fe-57 Mossbauer backscattering spectrometry. -"J.Appl.Phys.% 1970, v. 41, N 7, p. 3155 3158.

28. Индексный алгоритм формирования аппроксимирующей функции в МНК. А.К.Чураков, Н.Г.Волков, Г.А.Конопенко, В.М.Цупко-Ситников. - Препринт ОИЯИ,' Дубна, 1982.

29. Ибрагимов Ш.Ш. Радиационные дефекты упрочнения металлов. В кн.: Радиационные дефекты в металлах. Алма-Ата, "Наука", 1981, с. 187 - 192.

30. Новиков И.И. Теория термической обработки металлов. М., "Металлургия", 1978.

31. Ибрагимов Ш.Ш., Жетбаев А.К., Верещак М.Ф. Исследование влияния «/-частиц на состояние цементита в железоуглеродистых сплавах. В кн.: Радиационные дефекты в металлах Алма-Ата, "Наука", 1981, с. 249 - 253.

32. Ибрагимов Ш.Ш., Йетбаев А.К., Верещак М.Ф. Мёссбауэровские исследования воздействия нейтронов и заряженных частиц на состояние цементита. Известия АН КазССР, 1979, № б, с. 41 - 45.

33. Чин К.Л., Хасегава Р. Мёссбауэровское исследование стеклообразного ферромагнетика Pegging. В кн.: Магнетизм аморфных систем. Пер. с анг. М., "Металлургия", 1981.

34. Ковнеристый Ю.К. Основные направления исследованийв области физикохимии аморфных (стеклообразных) металлических сплавов. Тезисы докладов Всесоюзного Совещания "Физикохимия аморфных (стеклообразных) металлических сплавов" М., 1982.

35. Исследование условий получения и кристаллизации аморфных сплавов. В.Т.Борисов, А.И.Духин, В.М.Качалов, Н.Д.Маркелов, Г.А.Сребрянский. - Сб. статей "Аморфные прецизионные сплавы" - М., "Металлургия", 1981, с. 54 - 58.

36. ZfO. Doi М., Imura Т. Mosshauer Stadies of solute atom associated with lattice defects in metals. "Jour, of the Mater. Sci.", v. 15, 1980, p. 2867 - 2870.

37. Andonard A. The influence of the electron radiation of the Pe-Mo-B alloys. "Rad.Eff.Lett.", v.50, IT9, 1979, p.635-639.

38. Арцишевский M.A., Зусман А.И., Улманис У.A. Подавление атомного упорядочения при облучении магнитомягких сплавов. В кн.: "Аморфные прецизионные сплавы" М., "Металлургия", 1981, с. 72 - 77.

39. Hayashi N., Sacamoto J. Irradiation Effects in Amorphous alloy I,e80B20 "Phys.lett.", v.88a, N6, 1982, p.299-302.

40. Vincse I., Kemeny Т., Arajs S. Short-range order in transition metal-metalloid glasses. "Physical Review", В., N21, 1980, p. 937 - 948.

41. Ok H.F., Morrish A.H. Amorphous-to-crystalline transformation of Fe^B-^Sig. "Physical Review", В., IT 22, v. 7, 1980, p. 3471 - 3480.

42. Хлыщёв В.П. Изучение кристаллизации металлического стекла. ФММ, т.51, вып.6, 1981, с. 254 - 259.

43. Shcilling V/. The physics of radiation damage in metals. "Hyperfine Interaction", v. 4, 1978, p. 636 - 644.

44. Shecter H. Diffusion and melting of adsorber monolayers by Mossbauer Spectroscopy. "Le Journ. de Phys.", v. 40,1979, p. 467 452.

45. Скляревский В.В., Самойлов Б.Н., Степанов Е.П. Температурная зависимость величины сверхтонкого расщепления уровней -^Ду в парамагнитной окиси диспрозия. 1ЭТФ, 1961, т. 40, с. 1874 - 1878.

46. Лукашевич И.И., Скляревский В.В., Алёщин К.П. Эффект Мёссбауэра на примесных ядрах "^Ду в металлическом гадолинии. Письма ЖЭТФ, 1966, № 3, с, 81-85.т£ т

47. Mossbauer effect in XOJDy in Metallic dysprosium, DyFe2 and DyAl. S.Offer, M.Rakavy, E.Segal, B.Khurgin. "Physical Review", 1965, v. 138, F IA, p. 241 246.

48. Медведева H.C., Сомов B.H., Толстиков A.H. Эффект Мёссбауэра в соединении Ду£03. "Экспериментальные методы ядерной физики" М., "Энергоиздат", 1981, вып. 9, с. 45-47.

49. Покотиловский Ю.Н. Возможные эксперименты по поиску аксионов. Препринт ОИЯИ. Дубна, 1982.- UU JW ) i*. i.г»—« » --Wi.1. УТБГ?ЗДАЮ v if1. Заместителе директора^*1. НИШ?ф,М.Черкаиов /n -i tt1983г/

50. УТВЕЙВДАЮ / V llpo ректор по научной работеi, t ■. -1. АКТвнедрения реэонан:ного проточног<4 многосекционного пропорционального детекторп дли гамыА-реэом&нсноЛ спектроскопии.

51. Настоя^ П акт составлен в том , что результаты работы , выполненной и Ш£И по теме 81—1—0^—12 применяются а НИКИЭТ при исследовании процессов переноса и накопления радиоактивных продуктов коррозии в технологических контурах АХ.

52. Настоящий акт не является основанием для финансовых расчетов.1. Ст НИКИЭТ1. От МИЛИ