Фоторефрактивная оптическая нелинейность жидких кристаллов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.08 ВАК РФ

МИНИСТЕРСТВО ОБЦЕГО И ПРОФЕССИОНАЛЬНОГО ОБРАЗОВАНИЯ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ

МОСКОВСКИЙ ФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ (ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ)

РУДЕНКО ЕВГЕНИИ ВАЛЕРЬЕВИЧ

ФОТОРЕФРАКТИВНАЯ ОПТИЧЕСКАЯ НЕЛИНЕЙНОСТЬ ЖИДКИХ КРИСТАЛЛОВ

01.04.0В - физика и хмикя ппозин

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Косква-1937

N

Работа выполнена в Институте проблем механики РАН.

Научный руководитель: доктор физико-математических наук

старший научный сотрудник Сухов Андрей Владимирович

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук профессор

Бельдюги» Игорь Михайлович; кандидат физико-математических наук Куликов Олег Леонидович.

Ведущая организация:

Институт Элекгрофизики Уральского отделения РАН

Защита состоится "JJo" ^JCqS^JU 1997г. в час, на заседании днссергационною совета К063.91.06 при Московском Физнко-Техническоы Пнсппуто по адрссу:141700, Московская обл., г. Долгопрудный, Московский Физнко-Техническин Инст >пуг.

С диссертацией можно ознакомишь в библиотеке Института.

Автореферат разослан "JJ/ " MM^JU 1997г.

Учёный секретарь диссертационного coueia

Брагнн B.I

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуавшизълкмы,

В последнее время нелинейно-оптические явления в жидких кристаллах привлекают все больший интерес. Как известно, жидкие кристаллы, в особенности ¡тематики, обладают рядом механизмов оптической кубичной нелинейности, приводящих к чрезвычайно высоким значениям эффективных восприимчивостен третьего порядка Это обусловлено свойством жидких кристаллов легко переориентироваться внешними электрическими полями, что, в сочетаний с большой анизотропией показателя преломления, позволяет создавать всевозможные электрооптичсскне модуляторы (дисплеи). В случае переориентирующего электрического поля световой волны речь идёт о так называемой орнеатанионпой оптической нслннеймсстн немзтиков.

Высокие значения кубичных воспрнимчнвосгей позволяют-ре.инкмип, такгс нелинейно - оптические явления, как самофокусировка, вынуждент-и-рассеяния сгета, четмрёхволновое смешение, несмотря на мачую (сЮОмкм) -¡чипу взаимодействия, доступную экспериментально для ошнчсскнх 1! сс.! л ов ?л ш й мезефаз.

Так. экспериментально была обнаружена орпентацноннпя счиофскусирозочиая нелинейность нематнкоп в ноле «-гпиш, распространяющейся наклонно к директору. Кроме того, был обнаружен сь;" один эффект - пороговая по интенсивности возбуждающего пучка. переориентация директора нематика, так называемый светонндуннроманпиГ: переход Фредернкса.

Кроме того, в ряде случаев оказывается возможным реализован, указанные явления при чрезвычайно нижих нлогноаях моишосш возбуждающего излучения, вплоть до непрерывных гаювых пч-р,' милливатгаой мошносш. Последнее весьма нрив-темге-н ьо как с «■.•!•.

зрения технического упрощения нелинейно-оптических исследований, так и для создания иединейно-оптических устройств с очень низкими мощностями срабатывания.

Диссертационная . работа носвящена теоретическому п экспериментальному исследованию фотопроводимости и фоторсфракции в нематике, приводящим к новому механизму чрезвычайно сильной оптической нелинейности, названной фоторефрактивной нелинейностью.

Для решения задачи предполагалось:

1. Проверить возможность фоюиошшщш и фошпроиодимоеш в смеси жидкий кристалл-лазерный краситель, и подобрать оптимальный (.слип и концентрацию смеси. Кроме того, необходимо било- уЗедигьса, чго фотопроводимость лревосходиг чемноьую хота бы на порядок.

2. Исследовать эффект сам ^дифракции лазерною излучения н;ший мощности (до 400 мВт/см") ьилнмон. 'напазона (аргоновый лазер с длиной волны 0.4880 мкм) при наклон:.и-. .-.'и »"-волны к директору нематика.

3. Разработать математическую модель раси,"лення зарядов и потенциалов в образце. На основе решения эгой задачи сде;н.».'".оды о дальнейшей оптимизации состава и концентрации смеси жидкий кристалл-лазерный краситель.

Б диссертационной работе впервые предсказан; обнаружен н исследован теоретически и экспериментально новый механизм оптической нелинейности третье ю порядка нематческой мезофазы жидкого кристалла фогорефрактпвный механизм нелинейности, приводящий к чрезвычайно

высоким значениям эффективной нелинейной восприимчивости трети-го порядка. Получен целый ряд новых важных результатов:

• экспериментально доказана возможность фотопроводимости в смеси нематик 5СВ-родамин 60; исследована зависимость этой проводимости от концентрации смеси; доказано, что при оптимальных параметрах фотопроводимость превосходит темновую на порядок и более;

• проЕсде1КГэксперименты по записи динамических дифракционных решёток при помошн маломощного непрерывного газового лазера; экспериментально и теоретически- исследована переориентация нематика полем пространственного заряда, во::буждге:?е-го в образце интерференционной картиной е-волн, распространяющихся наклонно к директору;

• показано, что переориентация происходит при чрезвычайно низких плотностях мощности излучения (100-400 мВт/см2), что делает возможным применение в экспериментах маломопшых непрерывных пзовых лазеров;

• дифракционная -фиктивность решёток достигала 207с; кроме того, п ко:к-эксперимент« пьысничпсь иуги тальненшет усиления га и/и ш -, пиления мощное! и срабатывания;

• теоретические предсказания, сделанные на основе разрабогинк'ч. математически* модели оораша, полностью подтвердились эксперимента*:" и могут служить основанием для дальнейшего изучения фоторефрактивною

. механизма пелиненноетп нематнков.

Пг^иаал враетическаалецайтл-. расо гы

Оонарухепнач и исследованная к насгочшен .И!сс;'р|.-1и:|г фоюрсфрактивиде нелинейность килкчх кристлалов шчпе шет ..<>.

широкий спектр нелинейно-оптически»; я в земли при ч| с :>чл" I.» ■ (ч.> ни.> мощностях взанмоденси.\юпшх световых то ш, тем >: • ..:ч . •.•и/« к .

упрощая экспериментальные исследования указанных явлении. Кроме того, на основе фоторефрактнвиого механизма нелинейности MOiyr быть созданы различные нелинейно-оптические устройства, как то: оптические переключатели, бистабильные элементы, динамические голсграфнческнс корректоры, ycTpoiicTBa обращения волнового фронта - имеющие чрезвычайно низкие мощности срабатывания (непрерывное излучение газовых лазеров, свободная генерация твердотельных лазеров) — что весьма ценно в задачах оптической связи, обработки информации и лазерной технологии.

Осшйшше доаоження. выносимые па зяишту, 1. Экспериментально исследована возможность фотононнзашш смеси жидкий кристалл-лазерный краситель при помощи лазерного нзлучешш видимого диапазона, т.е. с энергией къанга, недостаточной для прямой номизацни. Доказано, чго фоюироводимость таких смесей может обладать достаточной величиной н яокальжсп-ю для обеспечения записи динамических решёток орнсшацни а.идкош in-'a.

i'aipafioraiiu Kiineri»-iecKiu 'м.. пжоннзицпи смеси t cOpajne. Построена

маюмагичсскат модель распредел..-.;: . -ило», uoj.ei'i и тнеицнажш с ячейке с образцом. . Выведены формчли а;.. -teiixtt дифракционной эффективности решетки, записанной при номопш ф>;ч-.;:.-фрактнвно№ механизма нелинейное iи. 3. Экспериментально нсслсдоиана самодифракциа излучения арсоносоги лазера в обрате со смесыо нематика 5Cli и родамина 6G. Измерена зависимость дифракционной £*{х[>сктивиосзи or концентрации смеси, напряженна смещения, угла сселения пучков. Покаино, что результаты экспериментов находятся в хорошем соответствии с теоретическими предсказаниями.

4. Получено параметрическое численное решение задачи о распределении зарядов, потенциалов и полей в образце, разрабогзма методика моделирования поведения смесп при изменении параметров с пелыо дальнейшего улучшения характеристик смеси и усиления эф<|>екта фоторефракцни в образцах.

AnpoSajiffii.pafiünijLpeayjib'niibL

Осногиые результаты работы ипожены на следующих международных конференциях: CLEOEurope'94 (Амстердам, Нидерланды) и ()1.Г'95 (Jle-Туке, Франция), а такхе на семинарах Инсппуп проблем мех.шмкн 1'ЛН и Института физики ЛИ Украины.

Основное содержание диссертации изложено п шли нлунии публикациях, список которых приведён в конце амор^фер ил.

Сг.гу .гтур ал. wv i с м ш t ccepra« t '■ s u.

Д|" ccpi;:niiH очлоиг из пледемич. ip'.:x 1:1.1», заклмчешм, iipiuio.t fhn.¡ ¡1 снис».а ^¡п-рлтурн и »пложена на 80 страницах, гкчычал И pncviikort. < '¡пю>к лнтер;.ту.ч,! содержи: [И наименования.

Сшп:р.лашш_ рабй: и,

1Ш1ШЕ1ЛiLi» Но «ведении обсужзена актуальней. т<-шi .(m--«yi»míiiih. приведём RpiTKiiri обк.-р основных ревучи.нов ко нелиишыо:! шнии' ан.и »• :;рнста:шов, прсиккл иоваяишх д.ншон днссеришш. >.ссь сформулированы основные цели нсс.ки.ц-.лннч >■ ..р.ино они.'..iu . i|-..i . ■диссертационной patioii.i по ьчавам.

ГЛАВА 1. штшАити мг.ллпп.иит пинт ШШОПИМОСШД ЦБМАШЩСКОМ^Ш^МХШСХАЛйЕ.

В §1 содержится описание кинетической схемы процесса, оценил стационарной концентрации фотоиндуцироЕанцых иосите.'!си ззрада и фотопроводимости. Стационарная концентрации носителе;1, осреде^стск равенством скорости квадратичной рекомбинации нокск \У, скорости 1енерацин \УС: 1УГ -¡п'п , / «< 1)Н3, Я, -е2 /{¿¡Т. Здесь у - константа рекомбинации, происходящей в жидкости в диффузионно:-! режиме, оцененная обычным образом, ыричем радиус сферу Сиолухо&скот А'? оцениваете® из соображений равенства кинетической анергии ионоз ¡;х шгтгшщалытй ■.терпи; парною взаимодействия; п* - концентрации иолохшычтх ¡; (нрицлслышл иоиаз, б цространстсенно-однораином случие п*->Лр.. Тогци

уравнение баланса ионов имеет вид: ——+>нп =Ы, и е стационарном ре&иые

Т^ТТ^^'-• ше ° - *03ФФимиеит диффу*«. Пр.

типичных значенная пар.М'П оценки дают значение концентрации л~(2-1011 1[Ао/Й. ,])"1 «.2.10"/1Г' к^.-; '-200 мВт/си2, проводимость

а 2епр _ ■ ■ ■«. ю"(/ /)"'. Такие значения а * 'М раз иревоехсм*» оа

хорошо очшценних образцов нематикоа. ьиасии",;' в хсие

экспериментов, оценки - концентрации фотошщуцнрованиих з^.р-ооа существенно занижены. Па границах ячейки накапливались заряды, эьраинру*.; ноле впуари образца - следовательно, дни пиддерг<аш:я того же ток.а реальная концентрация дочжна быть существенно выше. Далее в §1 приводите» уточнённая с учётом экранирования схема расчеи концентрации зарядов.

(

Полетам яя известные нз эксперимента величины и константы (Я « ЗОМРч, С, • 1мхф), окончательно получаем по » 2-1015 см"3.

В §2 приводится теоретический расчёт поля постранственного заряда в пематаке. Рассмотрим случай, когда интенсивность излучения в среде неоднородна: 1=1о(1+пгшп(чх)). Используя уравнение Станса ионов с учетом возможных диффузионных и дрейфовых потоков, выражение для плотности

тока в среде и уплывая, что среда в целом алектронейтральна, получаем нелинейную даже в стационарном режиме систему, которая в явном виде не решается. После упрощений, сделанных в рамках некоторых допущений, получаем 'систему

= а/„[1 + /яяп(<рс)],

О'^п*-О-др +Е{»'п' I п

е * '

*< Л

¡(п -п >Лг'=0.

Зд-п, добавлено уравнение Пуассона для д,Е. Система ( 2.5 ) опять-таки нелинейна, и решение находи 1-ся в рамках теории возмущений по малому параметру ц-^'У-.Уг. Окончательно для попя пространственного зарч п получаем:

тк„Т а -и. 1Т - й"

а - ал -- е(/Г г )ч/а/,. [1 +/пап(.рг)]//- . Опенка отношения разности возмущений зарядов разных знаков пространственно-неоднородной части по1 подтверждает допустимое гь выбранного нулевого приближения и тем самым справедливость прикедс'нмг.п! выше выражения.

В §3 приводится расчёт переориентации иематика полей пространственного заряда н расчёт дифракционной эффективности ргш£ткн. Приводится геометрия взаимодействия волы в эксперименте. Расчёт переориентации в одноковстантном приближении для франкокской энергии i'ii = K^Bpían^ проводится сталдарптыыц вариационными ыггидгш« и приводит в стационарно« режиме к уравнению дла утла ориентации

директора 0: --f- - £¿0 --——-- А. coj^ co^qr). Здесь мы пренебрегли с-" ti 2дЛ 2лл

членом К2в по сравнению с Ео20, i таыке членом Е2созч>:шц> по срздиеиия) с

l'oüeoóv-

Кроме roí о, дни цростоты мы не учитываем граничные vcjiosl-í (НО, х) = 1ч I.. \ ) - U, и* ках последние вносят ехлад, шш но шциистру ( qL У1. 'Ut ич об'и ¡о:, смраиичыешсь части им решение!:, получасы

Ü - О^осд qr ), 0,. =-- ' ,--rr.

Tarxi решёт&А иер.-ориентации прцг.иаиг к . ыодулгшии оатичесьои дихи'кзричссшп (tpoiimu^Ww-M для сходи. возбуждающих ее коли cl = ещ. +

tico.n цл т q,; ),

С| = &Li4' - -bjt бйЛ Лб^О^Ш^.ОЗЦ).

JUcib t,,i -- дцзлекгрпчеси.и пр-. '-^юсть Л.Ш тш, распространяющихся иод у ni ом <¡» и oe:¡, - а.шзот'р^с..... ¿.¡еетрическс-й проницаемое'пат cbotoboú частоте. Отворимся, что здесь ни upe-г-брсгасм слабой ненонеречшхтьх) волн Е».ь- Считаем. ч:о амплитуда. рещйтса дооатчно мала, чтобы пренебрем:. вторыми иорядками дифращиц (пк згго а 4 быт.' лчеиеримеигхтыю). Расчет дифракциошкш зфи^ктнаностй т} для тахоа ^.ьмодкф'ракцни s тк'рчын порядок вполне традишюнен, ио/гиму мы его !>;.ч\'а1-. не бу,см, приведем лишь результат. В борнолском приближен»,;

ЁЛ

ап(ЛЛ/2) Д£/2

, здесь А = (1с, + q - к.)г « о>р

расстройка (-1)-гг> порядка дифракции по отношению к возбуждающей его пространственпой компоненте поляризации среды, определяемая, как обычно, нз условия (к,+>]-к-)х5:0. Оценки показывают, что для ] 00 мкм, X ~ 0.5 мкм, фактор Ыпа / аг в ( 3.6 ) несуществен (порядка единицы) вплоть до |3~610'2 рад; такой диапазон углов и использовался в эксперименте. Поэтому окончательно получаем

Ч-

е,еляпрсо?уЕ^ /. п>Ту о - а, \+ £,£;,/ 2яАУ 1'К'<1 а

Далее в этом параграф приводятся основные функциональные зависимости дифракционной эффективности от I, Ео, <1- Там же пля I равнений приведены анатопгшыс ~ависимости для самодифракцнн на обычной орнентационпон нелинейности, которая может иметь ;.:ссго в ц'омс|р и нашего эксперимента, правда, при гораздо больших (на два-три порядка) пнтенсисностях нгпучения.

Г;.' *\ВА 2. Э К С ПТ: РIIМ Г;[ 1Г А Л Ь И ОII П '1У < [ Г;Ш IС «'сОШРЕП/ЕЛК'ШШЮП. НЕЛШШПНОСГИ и

СЛМШИФРДКШШ ЛЛ1Ш АШКГи

В §4 приводится описание экспериментов но нссчелопгши'о фоточчдуцироваинои проводимоеги. В этих экспериментах мы мснользовп !.ч •пенки, состоящие из двух стеклянных, подложек с наносённы;':! стандартными прозрачными электродами из .ЧпОг; на этих пол:нг,,ка>. постигалась юмеочропная ориентация нсматика без кам.й-л.и • дополнительной обработки поверхности. Подложки разделяли!тофтпнчж- л сепараторами гошшшой <100 мкм, которые обеспечивали ив I

> ■ 12.

незаполненной ячейки свыше 2 ГОм. Сопротивление образца измерялось тераомметром Е6-13А. Ячейка заполнялась раствором родамина 60 в нематнке 5СВ с концентрацией 0+10' моль/л. К электродам прикладывалось постоянное напряжение ио=1В. Образец освещался излучением непрерывного аргонового лазера (Х-0,4880 мкм) с однородной по всему образцу интенсивностью. Интенсивность излучения варьировалась в пределах 10;400 мВ|/см2 ирн помощи поляризатора, стоящего перед призмой Г'ланя, которая обеспечивала поляризацию излучения в одной и той же плоскости. При проведении экспериментов прежде всего была изучена зависимость проводимости чистого немдтнка 5СВ от интенсивности излучении. Как ¡: ожидалось, зависимость такого рода отсутствует.

Дшгс бь.ли ироадены исследоышня зависимости (цюб.'-.имоеи р«с1вора родамина 60 в немал икс 5СВ от концентрации крдешеле при фиксированном значе ни интенсивности излучения. Имело место монотонное возрастание а(С) иллоть до концентрации, соо1вгтси»)КЛцих концентрационному ту^епцм тюыанесцешшц И60. Такой ни зависимость' в сочетании г мО!.::.. 1 единиц - десяткоз сек>нд) «¡¡«менами

установления а указывает на дрейфоьа» "•■ниый (а не, скажем, обмеиций) характер проводимости. Тем боле., что при об. "г сроводимосш в о(С) должен был бы существовать перколяцношшй предел при ы<ы:>х С, погорим в эксперименте не наблюдался.

Затем были исследованы зависимости проводимости от интенсивное! и излучения. Эти зависимости линейны в пределах экспериментальной точности, а абсолютные значения а вполне удовлетвори гелию согласуются с оценками. Качественные результаты эксперимента сводятся к следующему. Было зарегистрировано увеличение проводимости образца при вышеуказанных параметрах более чем в 10 раз по отношению к темповой проводимости

rij* 1.5-10"10 (Омск)'1. Указанные изменения наступали для образцов с thkoí концентрацией R6G, при которой доля поглощённой энергии составляла величину порядка 40%.

С целью проверки, не является он указанное увеличение норпоинмости результатом нагрева образца при погюшснни излучения, образец был пометён в термостат и бы.'га снята зависимость ею сопротивления от тслиюрагу^ча вплоть до перехода Ж 1С в изотропную фазу. Образец при'этом не освещался. Результат г.ока!ал г пределах 5%-кон точности независимость с,| оз температуры.

Таг им с^рзюм, эксперименты доказали существование фотонилучиронаиноя проводимости в растворе R6G я нематнке 5СН, н её существеннее ¡превосходство над темнотой проводимостью, Кроме гои>, эксперименты иоказглн, что существует (дпим;1дьиая концентрации смеси. Очевидно, что ^IxJk'kthiihocti. процесса монотонно ьозрлстает, видом, до наступления концентрационного тушения люминесценции, и особенно pen.mi рост провочнмссп! в зависимости ог концентрации í<6G иабл.одлегея и диапазоне 0.65:0.85 мыоть/л. В дальнейших экспериментах мы i-iapa шсь ианлль^мть смеси с концентрацией « пределах этого диапазона.

Особо следует ошетить, что измерения, а проаодншсь на погнанном токе. Попытки повторить измерения на переменном токе потерпели неудачу iu-за аномально большой (%|мкФ) эффективной ёмкости освешённой ячейки, шунтирующей её активное сопротивление даже при частотах порядка 20+ 100Гц. Такого рода шунтирование указывает на существенную роль вышеуказанного прнэлектродпого экранирования: обычная "диэлектрическая" расчетная емкость нашей ячейки составляет порядка 200иФ, что н соответствует измеряемым значениям для ячеек с чистым нематнком.

Следовательно, ячейка с легированным К60 нематнком ведет себя в отношении накопления зарядов как электролитический конпенеятор.

§ 5 посвящен экспериментам по наблюдению самодифракции лазерного излучения. Для наблюдения самоднфракции мьг применяли гомеотропные

образны толщиной Ь = 100 мкм смеси родамина 60 с нематнком 5СВ с

С;,

концентрацией ~7-10"4 моль/л. -Как. видно из ■ экспериментов, описанных в предыдущем п.:рафафе, эта концентрация соответствует максимальной проводимости ' о при данной нигснсиБиосги 1о. В экспериментам использовались два пучка излучения аргонового лазера (X = 0.4880 мкм), пересекавшихся под малым углом р ^ 610"2 рад. Суммарная плотность мощности пучков достигала 400 мВт/см2. Угол падения излучения на образец парьнроп.шея о г 0 до 60", т.е. угол преломления составлял 04-35°. К нрофачиым электродам ячейки прикладывалось напряжение до ~ЗВ (11^- для данной смеси). .Исследовался угловой спектр прошедшего через образец излучения. Основные качественные результаты экспериментов сводятся к следующему.

С'амоднфрлкция, т.е. волны Е\ наблюдалась только при наклонном падении г-волн на образец, и только при наличии напряжения Ыо на образце. Дифракционная эффективность достигала 20% нрн малых ф ~ 2-Ю"2 рад) углах пересечения волн.

Чюбы достичь таких величия дифракционной эффективности посредством орнеигацпонной или тепловой нелинейности иематнка, требуются на два-три порядка большие плотности мощности излучения.

'Гот факт, что самоднфракция наблюдается лишь при наклонном падении излучения, однозначно указывает на орчентационный механизм записи решеткь сь так как означает, что тарные значения тензора щ. >\>сыш (в 'прошеном случае самодифракция имела бы место и при

нормалмюм падении). Таким образом, отпадает и возможность самолмфрахшш за счёт весна сильной конформацноннон нелинейности нсм.ттнков.

Необходимость внешнего напряжения 1_'о для самолнфракннн ь сочгтаиип с орисятацнонным характером записи реш^ысн приводит к выводу, •по переориентация происходит именно под ленскшем етагпчесмго (вероятно, пространственно-неоднородного) паля, г пе оптического.

Представлены зависимости дифракционной лфф'ктнкн;;-.: п> ог суммарной плотности мощности нгтучгния. При малых 1о она линейна, но рост витеисигности выше ~400 иБг/см2 еывлшг днфрлкшьлнпю эффегтиаиость на постоянное значение. Это сммно с гем, чю чрч та ни л зааченкях нетепсивностк ст » а.ь н г) практически перестает за висеть . еелячшш промлки ости. Данные эксперименты нрояо.мьшсь при о-ин' -л »гяраженич и« - 1.75В, приложенном к >.1«*»родам «гюйм», и >1.» I Пересечения ллюрчих пучки» ¡5 о.-еллкллл 1,9 И) 2 рдд.

Затем 6e-.ni про ледени э&сперимсити но ¡нучеи.ч-) л^гск'ш-гн дифракционной эффехтавиостп ог золио-зоп; ча^.!.1. }•£«:>>:< ни. Нал ли злвненмиои находится а потом о-'/грсг; гвии с (х-ыпс^миш нредскд;лнк*ми. В этих экспериментах иолзерки-ыД'-сь г:.ч-т«,..ич. напряжение на электродах 1.41В, н применя мсь пуш» суммлгшч

плотностью моищостч [.) = 2(Х) чВ 1/см".

Ешй одна серия экспериментов сила ¡и-.глн* • < ¡пучения» йиис.пич.!« знфраышоцнои эффекгоеносга от нрлыоленшло ». ълсчциыил я««-1»»ш напряженна. Она динеида вплоть ли I.,) - 1.'ь и нлш пл.ие" отх.ь.исни.» ог линейности в ггороиу увеличения при приаш.ксин» Гц к В ли\

экспериментах применял «с ь пучхи суммарщ п.мтлосп.а, мышь-оти 1~0 нНт.'см", пересев амчциссл под углом |! = 1/' 10 " р.и.

Наконец, отметим, что из экспериментальных данных нами было оценено значение v для данной смеси: М » 410"2, что соответствует отношению подвижностей положительных и отрицательных ионов (или наоборот - этого в данной постановке эксперимента установить нельзя), равному 0,92.

Здесь видны значительные, возможности для увеличения дифракционной эффективности и вообще значительного усиления всей фоторефрактивной нелинейности. -Для этого необходимо подобрать пару веществ краситель-растворитель, у которых подвижности фотоивдуцнрованных ■ носителей различаются более существенно.

Таким образом, мы имеем все основания полагать, что наблюдавшееся нами явление самодифрлкцин маломощного лазерного излучения в легированных ьематиках обусловлено ни чем иным как вышеописанным механизмом т.н. фоторефрактнвной нелинейности нематиков. Функциональные зависимости проводимости среды и дифракционной .эффективности наблюдаемых решеток от параметров эксперимента совпадают с теоретическими в пределах экспериментальной точности, а получаемые нз эксперимента числовые параметры явления соответствуют теории в. рамках ряда разумных допущений о микроскопических свойствах молекул среды.

ГЛАВА 3. ИЗ£ШШ11ити1ШЫЖКАШ1ЮВА1ШЯ.

§6 посвяшен постановке задачи и выводу основной системы уравнений. Оцененные, из экспериментально наблюдаемою эффективного значения емкости образца коэффициенты рекомбинации ионов на электродах оказались ч)>езвычлйно низкими. Эго должно приводить к накоплению зарядов вблизи электродов - созданию зарядовых слоев с гораздо более высокой концентрацией носителей, чем в остальном объеме образца. Эга зарядоше

«

слон зчра<нфук>т приложенное внешнее иоле, сильно искажая данные но ?лектропроводности н истинном значении внешне пиложепнош электростатическою ноля п объеме образна. Для тот, чтобы найти истинную проьадимссгь, необходимо определить стационарное распределение плотности яоеителен заряда г. обрате. Дш:нмш;а разделения зарляоп и устамоплинн-.: сгшаонарас-ю р-юцкдечения полей л обьйне образца ош'сыеаюгся системой

аг , ¿>( -ir í!L ' л' = aJ;

л ât ~L> ¿ir ci'

il-» i — = 4 ф )ls;

Первые два уравнении системы - материальные уравнения, лчч плолчкпгй голожнгелышх :: отрицательных прджов соогр.етсibciihd, ц' • и>. иивеижсости, ') - конста.ч;а рекомбинации, al - светоннлуцнрованшш пего'шн:. r.oüot, однородный но всему обьСму обрата. Последнее из этик уравнении - ураиненне Пуассона для катя к срс:;е.

05рги»*сл г. ргссмоф.-нин) грэинчки;. условий. Самым очевидным и ¿•(«фсктивным способом ат-ести ураикении ли» граничны* условий било ñi; з.чшеап. Ki-Hti нчеекп? уравнения для пропесеоа разрядки пинов на поверхности злешроаос. Но дело я iчто соогветствующне приэлектрояиые процессы могут происходить но нескольким каналам, ни одни из которых не изучен шщробно для нашего случая илектродов из SnCb и неизвестной пары конов. Поэтому мы предпочли чисто феноменологический подход. Мы зафиксировали жеперлме.чтальные значения тока на элекродах и приписали i:x потоку ноноя соответствующею знака (а самом деле, в стационарном режиме, грг. сгг.б.илы:ом распределении зарядов, это действительно так).

Пшик попов "неправильною" знака в этом случае положим равным нулю. Выражение для безразмерного тока имеет вид

./ , сУ (П> л

I ~

%>кр1г1 ~ ^ , у * С ^ ' "ос,"е простых преобразований получим

1-{ ¿Ь ¿«Л

^'Ч-я-'ТёГ*

л

Л--' ¿Зд "

аI е (- ш ,

сь лч а,с оц

¿рф

В—-г = (1-с\

граиичйые условия: сФ Л, .¿Ф Я,

¿Ц> Л-, ¿№ ¿XI |

Последние дпа граничных условия - изьестште из эксперимента значении потенциала на граница*: Ф(-1) = -Ф(1) - (е\'(/кв'П/2. Итак, у нас ее а снсн-ма 6-го порядка и 6 граничных условии. Но в системе присутствует параметр В, поэтому она не поддаётся решению "г. лоб" - можно получить лини, параметрическое семейство решепий.

Данная система, так же, как и фапичные услоьия, нелинейна и не мил.ез (5„пь решена аналитически в обшгы случае. Ню I ому с §7 приводится иднелрн »овашчаа модель и решение линеаризованной системы ураьнешш. ЧгоСы линеаризован, её, дополнни-лыш необходимо потребовать, но меньшей

{)Ф//\ - 0(1).- Но совершенно очевидно, что ¡г>ФЩ1 = О > Фц/2 »близи 1р.иП1п яченм) (ем. рис.9). Таким образом, мы должны потребовать О» « I. По при типичных экспериментальных значениях напряжения на удсктрощ Фо - .((;. К1. Тик чго даже линеаризованная модель не даёт немедленного решения -. ..«'«а. По, зная о независимое 141 В от напряжения, мы можем получить

истинную зависимость В от I из линеаризованной модели, что требул дополнительных измерений зависимости тока от интенсивности излучения при низких значениях напряжения на электродах. Затем, получив зависимость В(Г), мы можем решить численно нелинейную систему при истинных значениям положенных к ячейке напряжений, необходимых, для наблюдения фоторефрактивной нелинейности, - и, таким образом, получить распределенн > зарядов н полей в объёме при реальных экспериментальных условиях.

Итак, положим Фц «1. Тогда немедленно получаем

О1 с' <"Ф Л'|

В-рг-2С--0; —+ -1,-0,

и <

. о ">

Ф(1 I) - 1<1>„/2;

Здесь опушено уравнение для (Г, поскольку с!'(4) = с'(-£,)- Учитывая, что 0(1) - нечётная функция, и дФ/о1,(0) - -//2, получаем

1-Ф

7 ф;)

Здесь = (2/В)"2, р = с' и', - безразмерна« шюшоеи, знрлда и экранирующих слолх.

Мы пола.аем, что методика, описанная и лом иарлцмфе, ¡кмио/пи получить истинную зависимость И от I, хота и требует зиачшелмн,. \ усилий в экспериментальной части. Результаты предварительных шмерепнп показывают, что обьёмная плотность носителей заряда но мен).шел мерс втрче выше (и, соответственно, поле в объеме ¡¡тр<" ниже), чем раесчтанные и пренебрежении эффектом поверхностном экранирования.

В §8 приводится описание метода численного решения нелинейной

системы. Общий анализ показывает, что интерес представляют сравнительно

тонкие зарядовые слои, толщшш которых не превышает «10В1/2 (т.е. около

0,1 толщины образца) на каждый слой, тогда как в остальных 80% объема

c«d«l, градиенты с хорошей точностью равны нулю, поле G = const. Поэтому

очень привлекательны "поточечные" методы с беременным шагом. Но

i

|раннчные условия заданы в таком виде, что практически единственным пригодным методом становится мен.» прогонки. Им мы и воспользовались, несмотря на крайне неэффективное расходование ресурсов компьютера. Чрезвычайно высокие градиенты концентрации, поля и потенциала в экранирующем слое требуют очень высокой плотности сетки в этих областях. Л невозможность изменения шага сетки в методе прогонки неизбежно приводит к необходимости расчётов с такой плотностью по всему объёму образца. В ходе решения обнаружилось, что приемлемая точность достигается (для типичных значений В - Ю^-тЮ'5) лишь при 200-300 тыс. точек на образец, из которых 807г, как уже говорилось, не представляют особого интереса. Само по себе это не' страшно, однако, учитывая необходимость терацнн п весьма медленную сходимость решения, суммарное время расчётов стано'чтся недопустимо большим. Как указывалось выше, разработанная методика заключается в том, чтобы при низких напряжениях на образце (Фо « 1) получить зависимость В от интенсивности излучения п линеаризованной' модели, а затем, воспользовавшись независимостью В от напряжения на образце, нслсгш.ить найденные значения В и численное решеш" нелинейной системы при реалышх значениях U а экспериментах по нследовлшю

ф|'10|>ч'фраКИШ1.

Ноекоп.к\ мо нервен част плана па настоящий момент выполнены .ч:>.ю ире.'л'ори'.ельные измерения, истинная зависимость В от 1 нам

неизвестна. Поэтому ми построили параметрическое семейаво решении с(?,), с!(^), Ф(£), в®. Как, только нужные значения параметра В будут определены, достаточно будет выбрать соответствующий набор фафиков (или подставить В в готовую программу, если подходящего набора не найдется).

В ходе расчётов также обнаружилось, что концентрация носителей в экранирующих слоях в среднем з десятки раз выше, чем в объёме, что. и свою очередь, приводит к чрезвычайно сильному экранирующему нолю в эшх областях.

Таким образом, численное решение подтверждает правильность теоретических г.ыводов. На данный момент стационарное состояние образна можно считать описанным достаточно хорошо, поскольку найдено решение указанной еыш.: нелинейной системы с ей фаничнымн условиями. В дальнейшем, после выполнения шагов, описанных в парфафе 7, ;?е(ко можно получить истинные зависимости концентрации носителей заряда и проводимости в объеме от интенсивности излучения.

заключении сл|к>рмулнрованы основные |>е|улиа1м и вывчач диссертации:

1. предсказана теоретически и обнаружена экспериментально фотопроводимость слабых растворов красителя К60 в нематике;

2. выяснено, что фотопроводимость носит ионный характер, доминирующий механизм рекомбинации - квадратичный (ион-ионная рекомбинация; именно слабость линейной рекомбинации на стенках ячейки является причиной появления цршраннчных зарядовых слоев), при шшпнктних мощностях зависимость проводимости от интенсивности достаточно локальна (в пределах г^ ~ 1мкм);

. предсказана теоретически и реализована экспериментально переориентация директора нематика полем пространственного заряда, образующегося при пространственно-неоднородном освещении образца за счёт диффузии неосновных носителей; I. получено аналитическое решение задачи о распределении полей и зарядов в

обьёме образца для случая слабого напряжения смещения; Л. численно решена задача ездцтнар^ого распределен™ полей и зарядов в объёме в общем случае (Ф0 »1).

Приложение содержит алгоритм численного решения задачи о распределении зарядов, потенциалов и нолей в образце и окончательный вид результатов при южеиня использованной разностной схемы к нашей системе уравнений с граничными условиями.

Оашвшадоуд^щахх-рабшшагожй^^ ). Рудепко Е.В., Сухов Л.В. "Фотоппдуцированная электропроводность и

фозорефракцня в иематнке", - Письма в ЖЭТФ, 1994, т.59, N2, с.133-136 1\ Гулснг-о Ii.В., Сухой A.B. - "Оптически индуцированное пространственное ра ¡деление зар^чов в немагике и обусловленная им ориентациоиная нллшенноезт-", - ЖЭТФ, 1994, т.105, N6, с.1621-1634

3. ¡¡ufkiiko E.V., Sukliov A.V. - "Photorefractive effect in neinatic liquid crystals. Ion-diffusion approach", - MCÄ.LC, 1996, v.282, p.125-138

4. Utidcnko .E.V., Sukliov A.V. -"Pliotorefractive effect in neinatic liquid crystals", - Abstracts, CI.EO/Europe'94, Amsterdam, Sept., 1994, p.64

x Kudeiiko E.V., Sukhov A.V. -"Photorefractive nonliiiearity in ncmatic Lquid crystal", • Ab^tacis, OL.C'95, Le Touquet, Sept., 1995, p.2.

Ротапринт МФТИ Заказ N ^¡1)2. Тираж 6£>экз.

Введение

Глава 1. Возможные механизмы фотоиндуцированной проводимости в нематическом жидком кристалле.

§1. Кинетическая схема процесса. Оценки концентрации 17 фотоиндуцированных носителей заряда и фотопроводимости.

§2. Расчёт поля пространственного заряда в нематике.

§3. Переориентация нематика полем пространствен- 28 ного заряда и обусловленная ею самодифракция волн. Расчёт дифракционной эффективности решётки.

Глава 2. Экспериментальное изучение фоторефрактивной 36 нелинейности и самодифракции в нематике.

§4. Эксперименты по исследованию фотоиндуцирован- 36 ной проводимости.

§5. Фоторефрактивная нелинейность нематиков. Наблю- 42 дение самодифракции лазерного излучения.

Глава 3. Изучение проблемы экранирования.

Постановка задачи. Вывод основной системы уравне- 50 ний.

§7. Линеаризованная модель.

§8. Численное решение нелинейной системы.

В последнее время нелинейно-оптические явления в жидких кристаллах привлекают все больший интерес. Как известно, жидкие кристаллы, в особенности нематики, обладают рядом механизмов оптической кубичной нелинейности, приводящих к чрезвычайно высоким значениям эффективных восприимчивостей третьего порядка х(3). Это обусловлено свойством жидких кристаллов легко переориентироваться внешними электрическими полями, что, в сочетании с большой анизотропией показателя преломления, позволяет создавать всевозможные электрооптические модуляторы (дисплеи) [1]. В случае переориентирующего электрического поля световой волны речь идет о так называемой ориентационной оптической нелинейности нематиков [2].

Физическая причина чрезвычайно большой ориентационной нелинейности нематиков состоит в том, что переориентация молекул жидкого кристалла в мезофазе носит коллективный характер, а не индивидуальный, как в изотропной жидкости. Качественно картина светоиндуцированной переориентации ЖК может быть понята, исходя из следующей оценки.

Пусть в нематике с исходно однородной ориентацией директора п° присутствует некоторое пространственно-неоднородное (для простоты - одномерное) поле Е(х)ехр(чсо1) световой частоты. Оно вызывает переориентацию директора (если исходное направление поля не коллинеарно и не перпендикулярно директору) такую, чтобы момент обобщённой силы МЕ от взаимодействия поля Е с индуцированным дипольным моментом единицы объёма компенсировался упругим моментом франковских сил МР (см. [1]). Приравняем их друг другу. М

5РЯ аa\Ef асо$а с1г.

КЧ2в, V тогда е~8а|Е|2/Кд2. Здесь РЕ,Р - плотности электромагнитной и франковской частей свободной энергии, 8а=5ц - - анизотропия диэлетрйческой проницаемости нематика на световой частоте, К -некоторое "типичное" значение констант Франка, д=2тг/с1 - волновое число, а с1 — характерный размер неоднородности е по х, а - угол между направлением поля и невозмущенным директором п°, 9 - угол переориентации директора. Масштаб с1 может быть (в случае пространственно-однородного поля |Е|2(х)=соп81) навязан границами ячейки с жесткой ориентацией директора на краях, или же совпадать с масштабом пространственной неоднородности поля. Поворот оси нематика на угол 0 вызовет, в соответствии с уравнением Френеля, изменение эффективной диэлектрической проницаемости для возбуждающего поля Е(х), что и составляет механизм кубичной оптической нелинейности с %{3)~Еа2/Кц2 (подробнее см. [3]).

Рассмотрим теперь то же поле Е(х)ехр(чсо1), приложенное к изотропной фазе того же вещества. Картина переориентации и качественный профиль 9(х) в этом случае носят хаотический характер. Проинтерпретируем этот случай как предельный для деформационной нелинейности нематика с масштабом неоднородности сГ=а, где а -длина молекулы. Именно такой подход используется для простейших оценок порядка величины констант Франка. В таком случае, повторив все те же рассуждения, что и для ЖК, получим хиж(3)~£а2/Кр2, где цх2п/а. Не следует опасаться использования еа для изотропной жидкости, так как в масштабе длины одной молекулы, о котором идет речь, среда остаётся анизотропной, причём анизотропия диэлектрической проницаемости совпадает с таковой для нематического ЖК с точностью до параметра порядка последнего.

Ж Е(х)ехр(нсй1:) а) ж Е(х)ехр(-Ш) б)

Рис.1. Структура переориентации молекул а) в нематике; б) в изотропной жидкости [3].

Таким образом, мы получаем следующую оценку : хнжк(3)/хиж(3Цс1/а)2. При всей своей грубости, эта оценка дает правильное, с точностью до порядка величины, отношение указанных нелинейностей: для сМООмкм, а«10А, отношение нелинейностей составляет Ю10, что наблюдалось экспериментально.

Несколько более аккуратный способ получения подобной оценки состоит в стандартном молекулярно-статистическом расчёте ориентационной хиж(3) в приближении разреженной среды и затем выражении хнжк(3) через те же параметры - анизотропию молекулярной поляризуемости, концентрацию частиц N. с использованием традиционной оценки К~кБТа. Однако такой способ менее нагляден [3].

Высокие значения кубичных восприимчивостей позволяют реализовать такие нелинейно - оптические явления, как самофокусировка [4-7], вынужденные рассеяния света [8-10], четырёхволновое смешение [11], несмотря на малую (<100мкм) длину взаимодействия, доступную экспериментально для оптических исследований мезофаз.

Впервые ориентационная самофокусировочная нелинейность нематиков в поле е-волны, распространяющейся наклонно к директору экспериментально была обнаружена в работах [12-16]. Кроме того, в работах [14, 17], а также несколько позднее [18-21] был обнаружен и исследован экспериментально ещё один эффект - пороговая по интенсивности возбуждающего пучка переориентация директора нематика, так называемый светоиндуцированный переход Фредерикса. Теория этого явления была впоследствии изложена в работах [22, 23], и частично - в работе [27], содержащей также подтверждение экспериментальных результатов [12, 15, 17].

Ориентационная оптическая нелинейность нематиков в поле наклонной е-волны (т.н. "гигантская оптическая нелинейность") в дальнейшем была исследована, в частности, в пределе нестационарной возбуждённой переориентации в поле одиночных наносекундных импульсов [25, 26], а также последовательности таких импульсов [27, 28]. Результаты этих работ не выявляют каких-либо отклонений от чисто вязкостного режима ориентационной релаксации при гигантской оптической нелинейности, и полностью вписываются в теоретические предсказания работ [29-33].

Следует упомянуть здесь также большой цикл работ различных авторов, посвящённый применению ГОН для реализации ряда нелинейно-оптических явлений и модельных устройств, действующих при весьма низких плотностях мощности (в поле излучения непрерывных аргоновых лазеров мощностью порядка ватта). Так, в работах И.Ч.Ку с соавторами реализовано четырёхволновое смешение с обращением волнового фронта (хотя и слаборасходящегося пучка) [34-36], усиление слабого пучка при динамической самодифракции излучения, обусловленной механизмом ГОН [37-40], в том числе при возбуждении субмиллисекундными импульсами [41-42]. Возможность реализовать ряд явлений при низких плотностях мощности весьма привлекательна как с точки зрения технического упрощения нелинейно-оптических исследований, так и для создания различных устройств с низкими мощностями срабатывания.

В дальнейшем была обнаружена и исследована экспериментально ещё одна возможность беспороговой переориентации директора жидкого кристалла электрическим полем оптического излучения. Она состоит в переориентации под действием поляризационно интерферирующих в нём обыкновенной и необыкновенной волн [43], распространяющихся почти коллинеарно либо нормально к директору (пленарные образцы), либо под малым углом к нему (гомеотропные образцы). Возбуждаемая в такой геометрии ориентационная деформация воспроизводит пространственную структуру интерференционной картины волн, т.е. является, в отличие от ГОН, существенно неоднородной по толщине образца твист- (планарные образцы) или бенд- (гомеотропные образцы) решёткой с пространственным периодом, определяемым разностью волновых чисел о- и е-волн. Модуляция перекрестных компонент тензора диэлектрической проницаемости среды, обусловленная такой решёткой, приводит к перерассеянию волн друг в друга (т.е. в зависимости от фазовых соотношений волн их фазовой взаимомодуляции или энергообмену). Нелинейность, основанная на описанном механизме, была названа решёточной оптической нелинейностью жидкого кристалла (РОН) и обнаружила ряд существенных преимуществ перед ГОН. Именно, несмотря на то, что РОН уступает ГОН 3-4 порядка велчины по эффективной константе нелинейности, она всё же вполне достаточна для реализации в поле маломощных импульсов свободной генерации твердотельных лазеров, а также непрерывных аргоновых лазеров субваттной мощности. При этом она, в отличие от ГОН, не обременена непременной самофокусировкой участвующих во взаимодействии волн - в планарной геометрии таковая вообще отсутсвует, а в гомеотропной -отсутствует для о-волны. Кроме того, время её установления существенно короче, чем для ГОН, и составляет десятки-сотни микросекунд.

Указанные свойства РОН позволили реализовать на ней ряд нелинейно- оптических явлений при весьма низких мощностях возбуждающего излучения. Так был обнаружен новый тип вынужденного рассеяния света - вынужденное ориентационное рассеяние в нематиках [44-46], и холестериках [47-50]; релизовано четырёхволновое взаимодействие [51], в том числе с обращением волнового фронта спекл-пучка [52], а также в петлевой схеме с оптической обратной связью [53,54]; исследована динамика нестационарного энергообмена попутных волн на РОН с учетом сопутствующего лазерного нагрева среды [55-57]. Кроме того, оказалось, что описанные решёточные ориентационные деформации нематиков оказывают весьма существенное влияние на пороговую мощность и надпороговую динамику светоиндуцированного перехода Фредерикса в ряде его нетрадиционных геометрий [58-60]. Заслуживает отдельного упоминания обнаруженная и исследованная в работах [61,62] возможность возбуждать в нематиках посредством решёточной В-деформации ориентации решётки квадратичной оптической восприимчивости, которая отсутствует в исходном невозмущённом нематике, - и управлять пространственным периодом этих решёток.

Резюмируя сказанное, можно отметить, что проведённые в течение предшествующих полутора десятилетий исследования со всей убедительностью продемонстрировали эффективность применения переориентации жидкого кристалла полем световой волны в различных нелинейно-оптических исследованиях и устройствах.

С другой стороны, чтобы оптически индуцировать переориентацию нематика, необязательно добиваться её именно под действием поля самой волны. Достаточно, например, при помощи излучения управлять внешним, приложенным к слою нематика, статическим или радиочастотным полем, что и используется в так называемых оптически управляемых ЖК-транспарантах [63]. Другая возможность состоит в индуцировании излучением статического поля в самой среде. Такого рода поля в твёрдых фотополупроводниках (фоторефрактивных кристаллах) широко известны [64]. Причиной образования таких полей является оптически индуцированное разделение зарядов при пространственно-неоднородном освещении ФРК. Основных механизмов такого разделения два [65]. Первый из них связан с так называемым фотовольтаическим эффектом, требующим для своего осуществления как минимум нецентросимметричной среды. Второй связан просто с диффузией неосновных носителей при пространственно-неоднородной их генерации излучением и вполне может быть реализован даже в изотропной среде. Фактически, в среде любой симметрии. Для его осуществления необходима лишь фотопроводимость с достаточно локальной зависимостью концентрации носителей от интенсивности (чтобы пространственно-неоднородная интенсивность создавала пространственно-неоднородное же распределение концентрации носителей). Кроме того, сама концентрация носителей должна быть достаточной, чтобы проводимость а существенно превышала темновую (ст»^), а дебаевский радиус экранирования носителей г0 был много меньше характерного размера неоднородности интенсивности (реально -периода интерференционной картины с волновым числом р) - т.е. ЯГ0«1, см. [64, 66].

При этом известно, что указанное статическое поле может на несколько порядков превосходить амплитуду самой возбуждающей его оптической волны. Поэтому разумно попытаться возбудить такого сорта поля в нематике, что должно привести к очень сильной оптической нелинейности, превосходящей на несколько порядков ориентационную нелинейность. В виду этого, остановимся подробнее на механизме фоторефракции.

Фоторефракция была обнаружена в 1965г. в электрооптических кристаллах, использовавшихся в качестве элементов нелинейной оптики, по искажению волновых фронтов проходящих через кристалл маломощных лазерных пучков [67]. Вскоре с помощью фоторефракции в кристалле ниобата лития удалось записать фазовые объёмные голограммы [68], а затем и осуществить энергообмен между пучками на записываемой ими динамической решётке [69].

Запись диамических решёток в ФРК происходит в результате следующей цепочки процессов [70]:

• возбуждение под действием световой решётки периодического распределения свободных носителей (в нашем случае, забегая вперед - ионов легирующей примеси и нематического растворителя);

• перемещение носителей по кристаллу вследствие диффузии, а также под действием внешнего и внутреннего электрических полей;

• захват носителей ловушками и формирование решётки пространственного заряда (т.к. молекулы нематика и возможных легирующих веществ, не разрушающих жидкокристаллического упорядочения растворителя, имеют примерно одинаковые массы, то никаких ловушек в ЖК нет; решётка пространственного заряда в равновесии обусловлена несколько иными процессами, подробнее см. гл.1);

• модуляция показателя преломления кристалла полем пространственного заряда с формированием динамической решётки.

Неоднородное распределение интенсивности в интерференционной картине взаимодействующих пучков порождает также неоднородное распределение фотоиндуцированных носителей. Диффузия стремится сгладить эту неоднородность. Возникает диффузионный ток, пропорциональный градиенту концентрации носителей, который переносит заряд из освещённых областей кристалла в неосвещённые. Стационарное состояние достигается, когда диффузионный ток компенсируется встречным током, связанным с полем пространственного заряда. В этом случае предельное значение изменения показателя преломления определяется значением диффузионного поля [71]:

2яЛ)*в77е, где А - период топографической решётки, Езр - поле пространственного заряда, модулирующее показатель преломления. Как видно, диффузионное поле зависит только от температуры и

Рис.2. Пространственные распределения интенсивности света 1(х), объёмного заряда р(х) и поля Е5С(х), модулирующего показатель преломления Ап(х), при диффузионном механизме разделения зарядов [46]. пространственного масштаба неоднородности. При Т=300К и Л=10"4см диффузионное поле составит «1600 В/см.

Итак, представляется весьма перспективным попытаться возбудить при помощи излучения такого рода поля в жидком кристалле (нематике), и с их помощью записывать в среде ориентационные решётки показателя преломления. Для этого необходимо прежде всего выяснить, возможна ли в нематике фотопроводимость с достаточно локальной зависимостью концентрации носителей от интенсивности, и достаточной самой указанной концентрацией, чтобы дебаевский радиус экранирования носителей был существенно меньше характерного размера неоднородности интенсивности излучения (реальный пространственный масштаб такой неоднородности имеет порядок нескольких микрон). Кроме того, поскольку интерес представляют эксперименты с применением маломощных непрерывных лазеров с длиной волны видимого диапазона спектра, энергии кванта которых заведомо недостаточно для прямой ионизации нематиков (в работах [65, 72] применялся аргоновый лазер, Х=4880А, и нематик 5СВ), то необходимы некоторые дополнительные меры.

До недавнего времени сведения по фотоиндуцированным изменениям электропроводности нематиков были достаточно скудны [73,74], поэтому в работах [65, 72] мы решили обратить внимание на следующую возможность. Как известно [75], многие лазерные красители в полярных растворителях (к которым относится использованный нами нематик 5СВ) подвержены обратимой гетеролитической диссоциации. Основные механизмы этого явления состоят в существенно различной кислотности основного и возбуждённого состояний молекулы красителя, позволяющей осуществить либо протолитические реакции, либо комплексообразование с молекулами растворителя, сопровождающееся гетеролитической диссоциацией комплекса после перехода его в основное состояние. Подробнее кинетика этих явлений будет рассмотрена в п. 1.

Таким образом, данная работа посвящена теоретическому и экспериментальному исследованию фотопроводимости и фоторефракции в нематике, приводящим к новому механизму чрезвычайно сильной оптической нелинейности, названной фоторефрактивной нелинейностью.

Диссертация состоит из введения, трёх глав, заключения, приложения и списка литературы и изложена на 80 страницах, включая 12 рисунков. Список литературы содержит 84 наименования.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ.

Итак, в наших работах впервые предсказана, обнаружена и исследована фоторефрактивная нелинейность нематических жидких кристаллов. Кратко результаты работ сводятся к следующему:

- предсказана теоретически и обнаружена экспериментально фотопроводимость слабых растворов красителя Р6С в нематике;

- выяснено, что фотопроводимость носит ионный характер, доминирующий механизм рекомбинации - квадратичный (ион-ионная рекомбинация; именно слабость линейной рекомбинации на стенках ячейки является причиной появления приграничных зарядовых слоев), при милливаттных мощностях зависимость проводимости от интенсивности достаточно локальна (в пределах г0 ~ 1 мкм);

- предсказана теоретически и реализована экспериментально переориентация директора нематика полем пространственного заряда, образующегося при пространственно-неоднородном освещении образца за счёт диффузии неосновных носителей;

- получено аналитическое решение задачи о распределении полей и зарядов в объёме образца для случая слабого напряжения смещения;

- численно решена задача стационарного распределения полей и зарядов в объёме в общем случае (Ф0 » 1).

Как было указано выше, отношение подвижностей ионов в наших экспериментах составляло 0,92. Подбор красителя, распадающегося на ионы, подвижности которых различаются более существенно, позволит заметно усилить данную нелинейность. Кроме того, ещё примерно на порядок можно усилить её за счёт а при использовании красителей с меньшим квантовым выходом.

Для дальнейших исследований большой интерес представляет поведение раствора при и0, близких к переходу Фредерикса; поведение при больших интенсивностях возбуждающего излучения и малых концентрациях красителя; при малых ц (больших Л) и наоборот. Особое внимание следует уделить динамике развития процессов: появление и выход на стационар фотопроводимости (а также её исчезновение при выключении освещения), время установления решётки переориентации и время стирания при отключении возбуждающего излучения и/или внешнего постоянного поля. Кроме того, необходимо изучить кинетику фотодиссоциации и разделения зарядов в фоторефрактивной решётке.

Итак, исследования обнаруженной в настоящей диссертации фоторефрактивной нелинейности нематического жидкого кристалла со всей очевидностью сулят богатые перспективы как с точки зрения фундаментальной науки, так и для всевозможных приложений в области создания нелинейно-оптических устройств с чрезвычайно низкими мощностями срабатывания.

Поэтому целесообразно завершить изложение формулировкой ряда существенных вопросов, требующих дальнейшего исследования и возможных путей их разрешения. Основными из указанных вопросов являются следующие:

1. На настоящий момент ясно, что фотопроводимость дрейфовая ионная и, в силу обратимости процесса, механизм сводится к образованию полярных комплексов возбуждённых молекул красителя с нематическим растворителем, гетеролитически диссоциирующих после дезактивации. Разработанные методы учёта поверхностного экранирования (см. выше) позволяют провести тестирование различных сценариев процесса на совпадение с экспериментальными результатами и установить истинную кинетическую схему, - что и следует проделать в первую очередь.

2. Установленная таким образом кинетическая схема нуждается в дополнительной проверке спектроскопическими методами дополнительные полосы поглощения от полярных комплексов и молекулярных ионов).

3. Существенной проблемой является оптимизация состава смесей с целью увеличения поля пространственного заряда еще примерно на один-два порядка. Таковое может быть достигнуто за счет двух факторов - либо увеличение путём соответствующего выбора состава смеси квантового выхода комплексообразования, что требует, во-первых, вышеуказанных знаний о кинетике процесса, а во-вторых, дополнительных спектроскопических исследований; либо же увеличение разности подвижностей образующихся положительных и отрицательных ионов также правильным подбором компонентов смеси. Указанное увеличение поля пространственного заряда позволило бы использовать фоторефрактивную нелинейность для взаимодействия встречных оптических волн путем отказа от использования внешнего статического поля для переориентации и, тем самым, устранения пространственной дисперсии нелинейности.

4. Открытым остаётся вопрос о спектральных зависимостях эффекта и связанный с ним вопрос поиска смесей, проявляющих указанную нелинейность в различных частях оптического спектра.

В соответствии с вышеизложенным основное внимание следует сосредоточить на нижеследующих дополнительных исследованиях:

1. Провести детальные экспериментальные измерения зависимости истинных объёмных концентрации носителей и электростатического поля от концентрации легирующего красителя, интенсивности излучения и приложенного внешнего напряжения. Провести сравнение результатов с расчётами в рамках возможных кинетических схем и установить истинную схему.

2. На основе знания указанной схемы путём варьирования состава и концентрации легирующего красителя добиться вышеописанного

67

Автор считает своим приятным долгом выразить глубокую благодарность своему руководителю Андрею Владимировичу Сухову за постоянное внимание и поддержку в работе, Александру Владимировичу Мамаеву и Владимиру Васильевичу Шкунову за плодотворные обсуждения ряда аспектов исследований, а также всему коллективу Лаборатории оптических средств информатики и управления ИПМ РАН, в которой выполнена настоящая работа.

1.деЖен П. Физика жидких кристаллов, ~М., Мир, 1977.

2. Tabirijan N.V., Sukhov A.V., Zel'dovich B.Ya. M.C.&L.C. v. 136 - N1 -1986.

3. Сухов A.B. Нелинейные взаимодействия оптических волн при светоиндуцированной переориентации жидкого кристалла, -Докторская диссертация М. -1991.

4. Пилипецкий Н.Ф., Рустамов А.Р. Наблюдение самофокусировки света в жидкостях, Письма в ЖЭТФ - т.2 - N2 - с.88-90 - 1965.

5. Аскарьян Г.А. Воздействие градиентного поля интенсивного электромагнитного излучения на электроны и атомы, -- ЖЭТФ т.42 -N7 - с. 1567-1573 - 1962.

6. Chiao R.Y., Garmine Е., Townes С.Н. Self-trapping of optical beams, -Phys. Rev. Lett. v.9 - N11 - pp.455-457 - 1962.

7. Kelley P.L Self-focusing of optical beams, -- Phys. Rev. Lett. v. 15 - N26 - pp. 1005-1008 - 1965.

8. Kaiser W., Garret G.C Two-Photon Excitation in CaF2:Eu3+, Phys. Rev. Lett. - v.7 - N6 - p.229-231 - 1961.

9. Eckhardt G., Hellwarth R., McClung F., Shwarz S., Woodbury E., Weiner P. Stimulated Raman Scattering from Organic Liquids, -- Phys. Rev. Lett. -v.9-N11 pp.455-457- 1962.

10. Ю.Маш Д.И., Морозов В.В., Старуков B.C., Фабелинский И.Л. Вынужденное рассеяние света крыла линии Рэлея, Письма в ЖЭТФ - т.2 - N1 - с.41-45-1965.

11. H.Yariv A., Pepper D.M. Amplified Reflection, Phase Conjugation and Oscillating in Generate Four-Wave Mixing, -- Opt. Lett. v11 - N1 - pp. 1618 - 1977.

12. Зельдович Б.Я., Пилипецкий Н.Ф., Сухов А.В., Табирян Н.В. Гигантская оптическая нелинейность в мезофазе НЖК, Письма в ЖЭТФ- т.31 - N5 - с.287-292 - 1980.

13. Зельдович Б.Я., Пилипецкий Н.Ф., Сухов А.В. Зависимость гигантской оптической нелинейности планарно ориентированных нематиков от толщины образца,- Кв.эл-ка,- т.Ю,- N5,- с. 1022-1024,1983.

14. Khoo I.C. Optically Induced Molecular Reorientation and Third-Order Processes in Nematic Liquid Crystals, -- Phys. Rev. A v.23 - N4 -pp.2077-2081 - 1981.

15. Durbin S.D., Arakelian S.M., Shen Y.R. Strong Optical Diffraction in Nematic Liquid Crystal with High Nonlinearity, -- Opt. Lett. v.7 - N4 -pp.145-147- 1982.

16. Durbin S.D., Arakelian S.M., Shen Y.R. Optical Field-Induced Birefringence and Fredericksz Transition in Nematic Liquid Crystal, -Phys. Rev. Lett. v.47 - N19 - pp.1411-1414-'1981.

17. Зельдович Б.Я., Табирян Н.В., Чилингарян Ю.С. Переход Фредерикса под действием световых полей, -- ЖЭТФ т.81 - N1 -с.72-83 - 1981.

18. Зельдович Б.Я., Табирян Н.В. Теория светоиндуцированного перехода Фредерикса (СПФ), -- ЖЭТФ т.82 - N4 - с.1126-1146 - 1982.

19. Галстян С.Р., Гарибян О.В., Табирян Н.В., Чилингарян Ю.С. Светоиндуцированный переход Фредерикса в жидком кристалле, -Письма в ЖЭТФ т.ЗЗ - N9 - с.457-458 - 1981.

20. Khoo I.C., Normandin R. Nonlinear Optical Amplyfication in Nematic Liquid Crystal, -- IEEE J. QE v.21 - N4 - pp.329-335 - 1985.

21. Khoo I.C., Normandin R. Nanosecond-laser-induced optical wave mixing and ultrasonic wave generation in the nematic phase of liquid crystals, -Opt. Lett. v.9 - N7 - pp.285-287 - 1984.

22. Пахалов В.Б., Тумасян А.С., Чилингарян Ю.С. Гигантская самофокусировочная нелинейность нематического жидкого кристалла, Изв. АН СССР, сер. физ. -т.45 - N8 - с.1384-1388 - 1981.

23. Гарибян О.В., Аракелян С.В., Караян А.С., Чилингарян Ю.С. Ориентационные эффекты в мезофазе в поле коротких лазерных импульсов: накопление нелинейности, Письма в ЖЭТФ - т.8 - N17 -с.1051-1056 - 1982.

24. Tabiryan N.V., Zel'dovich B.Ya. The Orientational Optical Nonlinearity of Liquid Crystals. I. Nematics, -- M.C.&L.C. v.62 - N3 - pp. 237-250 - 1981.

25. Tabiryan N.V., Zel'dovich B.Ya. The Orientational Optical Nonlinearity of Liquid Crystals. II. Cholesterics, M.C.&L.C. - v.62 - N1 - pp.19-30 -1981.

26. Tabiryan N.V., Zel'dovich B.Ya. The Orientational Optical Nonlinearity of Liquid Crystals. III. Smectics, -- M.C.&L.C. v.62 - N1 - pp.31-43 - 1981.

27. Акопян P.C., Зельдович Б.Я. Законы сохранения и интегрирование уравнений равновесия жидких кристаллов, -- ЖЭТФ т.83 - N6 -С.2137-2145 - 1982.

28. Зельдович Б.Я., Табирян Н.В. Светоиндуцированная гиротропия мезофазы жидкого кристалла, Письма в ЖЭТФ - т.34 - N2 - с.72-75 -1981.

29. Khoo I.C. Degenerate Four-Wave Mixing In A Nematic Phase Of Liquid Crystal, --Appl. Phys. Lett. v.36 - N3 - pp. 123-124 - 1981.

30. Khoo I.C., Zhuang L.S. Wavefront Conjugation in Nematic Liquid Crystal Films, IEEE J. QE - v.18 - N2 - pp.246-249.

31. Khoo I.C. Dynamic gratings and the associated self diffractions and wavefront conjugation in nematic liquid crystals, IEEE J. QE - v.22 - N6 - pp. 1268-1276 - 1986.

32. Khoo I.C., Zhuang L.S. Nonlinear optical amplification in a nematic liquid crystal above Fredericks transition, Appl. Phys. Lett. - v.37 - N1 - pp.3-4 -1981:

33. Khoo I.C Nonlinear light scattering by laser- and dc-field induced molecular reorientation in nematic-liquid-crystal films, -- Phys. Rev. A -v.25 N2 - pp.1040-1048 - 1982.

34. Khoo I.C., Zhuang L.S. Nonlinear optical amplification in a nematic liquid crystal using low power cw laser, JOSA - v.70 - N11 - pp. 1400-1401 -1980.'

35. Khoo I.C. Optically induced molecular reorientation and third-order nonlinear optical processes in nematic liquid crystals, -- Phys. Rev. A -v.23 N4 - pp.2077-2086 - 1981.

36. Khoo I.C., Shepard S. Submillisecond Grating Diffraction in Nematic Liquid Crystal Films, J. Appl. Phys. - v.54 - N9 - pp.5491-5493 - 1983.

37. Tabiryan N.V., Sukhov A.V., Zel'dovich B.Ya. The orientational optical nonlinearity of liquid crystals, M.C&L.C. - v. 136 - N1 - p.1-139 - 1986.

38. Зельдович Б.Я., Мерзликин С.К., Пилипецкий Н.Ф., Сухов А.В. -Наблюдение вынужденного ориентационного рассеяния света в планарном нематике, Письма в ЖЭТФ - т.41 - N10 - с.418-421 -1985.

39. Sukhov A.V., Tabiryan N.V., Zel'dovich B.Ya. Theory and experiment on stimulated scattering of light in nematics, - M.C&L.C. - v. 143 - p.7-15 -1987.

40. Зельдович Б.Я., Мерзликин С.К., Пилипецкий Н.Ф., Сухов А.В., Табирян Н.В. Наблюдение ориентационного вынужденного рассеяния света в мезофазе нематического жидкого кристалла, -ДАН СССР - т.273 - N5 - с.1116-1118 - 1983.

41. Pilipetsky N.F., Sukhov A.V., Zel'dovich B.Ya. The orientational optical nonlinearuty of planarly aligned long-pitch cholesterics, - M.C&L.C. Lett. -v.92 - N6 - p.157-163 - 1983.

42. Галстян T.B., Сухов А.В. Наблюдение вынужденного ориентационного рассеяния света назад в холестериках, - Оптика и спектроскопия - т.66 - N6 - с. 1324-1327 - 1989.

43. Галстян Т.В., Сухов А.В., Тимашев Р.В. Энергообмен встречных оптических волн в холестерическом жидком кристалле, - ЖЭТФ - т.95 - N5 - с. 1737-1742 - 1989.

44. Sukhov A.V. Snimulated orientational backscattering and attendant phenomena in cholesteric liquid crystal, - M.C&L.C. - v.185 - N2 - p.227-237- 1990.

45. Зельдович Б.Я., Пилипецкий Н.Ф., Сухов А.В. Наблюдение объемного четырехволнового взаимодействия на решетках ориентации в жидком кристалле, - Оптика и спектроскопия - т.56 - N3 -с.569-571 - 1984.

46. Зельдович Б.Я., Пилипецкий Н.Ф., Сухов А.В. Переориентация с микронным пространственным периодом при нестационарном оптическом четырехволновом смешении в нематике, - Письма ЖЭТФ, т.43 - N3 - с. 122-126 - 1986.

47. Галс+ян Т.В., Сухов А.В. Динамика нестационарного самообращения волнового фронта в жидком кристалле, - ЖТФ - т.60 - N12 - с.81-86 - 1990.

48. Галстян Т.В., Сухов А.В. Эволюция сигнала обратного рассеяния в нематке в петлевой схеме, - В кн.: "Физические основы твердртельных устройств обработки информации" - Изд.МФТИ -1989 -с. 102-108.

49. Галстян Т.В., Зельдович Б.Я., Немкова Е.А., Сухов А.В. -Нестационарное оптическое возбуждение объемных короткопериодических решеток ориентации в нематике, ЖЭТФ -т.93 - N5 - с.1737-1749 - 1987.

50. Галстян Т.В., Зельдович Б.Я., Немкова Е.А., Сухов А.В. -Нестационарная самодифракция попутных волн на объемных решетках ориентации в нематике, ЖТФ - т.58 - N1 - с.212-217 - 1988.

51. Зельдович Б.Я., Мерзликин С.К., Пилипецкий Н.Ф., Сухов A.B., Табирян Н.В. Светоиндуцированный переход Фредерикса (СПФ) в поле наклонной о-волны, - Письма в ЖЭТФ - т.37 - N12 - с.568-571 -1983.

52. Зельдович Б.Я., Пилипецкий Н.Ф., Сухов A.B. Ориентационное воздействие обыкновенной волны на гибоидно ориентированный нематик, - Кв.эл-ка - т. 14 - N1 - с.202-203 - 1987.

53. Никишкин В.А., Пилипецкий Н.Ф., Сухов A.B. Наблюдение пороговой преориентации нематика в поле двух наклонных е-волн, -Оптика и спектрскопия - т.65 - N2 - с.339-341 - 1988.

54. Сухов A.B., Тимашев Р.В. Оптически индуцированная нецентросимметричность и решетки квадратичной нелинейной восприимчивости в нематике, - Письма в ЖЭТФ - т.51 - N7 - с.356-359- 1990.

55. Сухов A.B. Пространственно неоднородная квадратичная восприимчивость в нематиках со светоиндуцированными ориентационными решетками, - ЖЭТФ - т.98 - N3 - с. 919-930 - 1990.

56. Компанец И.Н., Парфёнов A.B., Попов Ю.М. Пространственная модуляция света в структурах МДПДМ-жидкий кристалл, Препр. ФИАН - N114 - 1979.

57. Белиничер В.П., Стурман Б.И. УФН т. 130 - N3 - с.415-458 - 1980.

58. Руденко Е.В., Сухов A.B. Оптически индуцированное пространственное разделение зарядов в нематике и обусловленная им ориентационная нелинейность, -- ЖЭТФ т. 105 - N6 - с. 1621-1634- 1994.

59. Стурман Б.И., Фридкин В.М. Фотогальванический эффект в средах без центра инверсии и родственные явления, -- М. Наука - 1992.

60. Ashkin A., Boyd G.D., Dziedzic J.M. е.а. Appl. Phys. v.9 - N1 - pp.72-74- 1966.

61. Chen F.S., La Macchia J.T., Fraser D.B. Appl. Phys. Lett. v.13 - N7 -pp.223-224 - 1968.

62. Staebler D.L., Amodei J.J. J. Appl. Phys. v.47 - N3 - pp.1042-1049 -1979. •

63. Одулов С.Г., Соскин М.С., Хижняк A.M. Лазеры на динамических решётках, М. - Наука - 1990.

64. Amodei J.J. Appl. Phys. Lett. - v.18 - N1 - pp.22-24 - 1971.

65. Руденко E.B., Сухов А.В. Фотоиндуцированная электропроводность и фоторефракция в нематике, Письма в ЖЭТФ - т.59 - N2 - с.133-136 - 1994.

66. Kamei Н., Katayama Y., Osawa Т. Jap. J. Appl. Phys. - v.11 - p.1385 -1972. ^

67. Sato S. Jap. J. Appl. Phys. - v.20 - p.1989 - 1981.

68. Ред. Шефер Ф.П. Лазеры на красителях, -- М. Мир - 1976.

69. Вистинь Л.К., Казлаускас П-А.В., Паеда С.И., Яковенко С.С. -Кристаллография т.ЗО - с. 136 - 1985.

70. Rudenko E.V., Sukhov A.V. Photorefractive Effect in Nematic Liquid Crystal: Ion-Diffusion Approach, M.C.&L.C. - v.282 - pp. 125-138 - 1996.

71. Зельдович Б.Я., Пилипецкий Н.Ф., Сухов А.В., Табирян Н.В. -Письма в ЖЭТФ т.31 - с.287 - 1980.

72. Кольер Р., Беркхарт К., Лин Л. Оптическая голография, -- М. Мир -1983,

73. Калиткин H.H. Численные методы, M. - Наука - 1978.80

74. Rudenko E.V., Sukhov A.V. -"Photorefractive effect in nematic liquid crystals", Abstracts, CLEO/Europe'94, Amsterdam, Sept., 1994, p.64

75. Rudenko E.V., Sukhov A.V. -"Photorefractive nonlinearity in nematic liquid crystal", Abstracts, OLC'95, Le Touquet, Sept., 1995, p.2.