Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации возбужденных атомов и молекул

Емелин, Михаил Юрьевич

Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации возбужденных атомов и молекул тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

Емелин, Михаил Юрьевич АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Нижний Новгород МЕСТО ЗАЩИТЫ

2009 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.21 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации возбужденных атомов и молекул»

Автореферат диссертации на тему "Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации возбужденных атомов и молекул"

На правах рукописи

ЕМЕЛИН Михаил Юрьевич

ГЕНЕРАЦИЯ АТТОСЕКУНДНЫХ ИМПУЛЬСОВ ПРИ ЛАЗЕРНОЙ ИОНИЗАЦИИ ВОЗБУЖДЕННЫХ АТОМОВ И МОЛЕКУЛ

01.04.21 - лазерная физика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Нижний Новгород -2009

003473360

Работа выполнена в Институте прикладной физики РАН (г. Нижний Новгород)

Научный руководитель: член-корреспондент РАН, доктор

физико-математических наук, профессор А. М. Сергеев

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор А. М. Попов

доктор физико-математических наук, профессор В. Я. Демиховский

Ведущая организация:

Институт общей физики имени А. М. Прохорова РАН

Защита состоится 22 июня 2009 г. в 1500 часов на заседании диссертационного совета Д 002.069.02 в Институте прикладной физики РАН (603950, Нижний Новгород, ул. Ульянова, 46)

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института прикладной физики РАН.

Автореферат разослан мая 2009 г.

Ученый секретарь диссертационного совета доктор физико-математических наук, профессор Ю. В. Чугунов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Получение ультракоротких импульсов электромагнитного излучения является на протяжении многих лет одной из важнейших задач лазерной физики. Первые лазеры, созданные в начале 60-х г.г., обеспечивали длительности импульсов порядка десятков-сотен микросекунд. К настоящему времени для широко распространенных лазеров ближнего ИК и видимого диапазонов рекордные длительности импульсов составляют около 3.5-4 фемтосекунд [1,2].

Одно из основных применений ультракоротких импульсов - исследование динамики быстропротекающих процессов в веществе. Обычно используемый для этого метод pump-probe (накачка-зондирование) основан на проведении серии измерений, в каждом из которых система подвергается воздействию последовательности двух импульсов - возбуждающего и зондирующего. Импульс накачки играет роль спускового крючка, инициирующего исследуемый процесс, а зондирующий импульс, посылаемый с регулируемой временной задержкой, используется для измерения той или иной физической величины, характеризующей состояние исследуемого образца. Характерные времена колебаний атомов в молекулах изменяются от десятков пикосекунд (в тяжелых молекулах) до примерно 15 фс (в легких молекулах). Именно поэтому фемтосекундные лазеры стали мощным инструментом для исследования процессов в веществе, связанных с движением ядер. О важности таких исследований свидетельствует присуждение в 1999 г. Нобелевской премии по химии Ахмеду Зивейлу за спектроскопию сверхвысокого временного разрешения [3].

Последние несколько лет отмечены значительными успехами в создании источников световых импульсов субфемтосекундной длительности и в разработке методик их применения для зондирования и контроля сверхбыстрых процессов в веществе [4]. Достигнутый в этой области прогресс ознаменовал возникновение нового научного направления - аттосекундной физики [5, 6], которое в настоящее время бурно развивается. К настоящему моменту с помощью аттосекундных импульсов уже удалось прописать временной профиль осцилляций электрического поля лазерного импульса [7], измерить время Оже-процесса в атомах криптона [8], они уже нашли свое применение в аттосекундной туннельной спектроскопии [9].

3 1

ции аттосекундного излучения является одной из актуальных в настоящее время задач. Также значительный интерес вызывают проблемы сокращения длительности аттосекундных импульсов и управления спектральным составом генерируемого излучения. Решению этих важных задач посвящены первые две главы данной работы.

Кроме непосредственного использования уже полученных аттосекундных импульсов для зондирования электронной динамики, сам процесс их генерации (а также процесс генерации высоких гармоник) представляет интерес с точки зрения зондирования ядерной динамики в молекулах со сверхвысоким временным разрешением (так называемого сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга — МДИ [10]), что обусловлено зависимостью характеристик излучения, генерируемого в молекулярных газах, от конфигурации молекул. Достигаемое при этом временное разрешение может приближаться к порогу в 1 фс и даже превышать это значение, позволяя осуществлять мониторинг молекулярной динамики на аттосекундных временных масштабах. Третья глава данной работы посвящена разработке новых методов зондирования молекулярной динамики со сверхвысоким временным разрешением.

Целью работы является:

-разработка методов аналитического описания и численного моделирования процесса генерации аттосекундных импульсов и высоких гармоник оптического излучения при ионизации атомов и молекул фемтосекундным лазерным импульсом;

- применение развитых методов и созданных программ для выявления оптимальных условий взаимодействия фемтосекундного лазерного импульса с ионизуемой частицей с точки зрения эффективности генерации и длительности аттосекундного импульса, а также управления спектральным составом генерируемого излучения;

- разработка на основе развитых аналитических и численных подходов новых методов зондирования ядерной динамики в молекулах со сверхвысоким временным разрешением.

Научная новизна работы заключается в следующем:

1. Построена аналитическая теория, позволяющая описывать динамику свободных электронных волновых пакетов и процесс генерации одиночного аттосекундного импульса при ионизации атома в режиме подавления кулоновского барьера на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса.

2. Предложен метод управления спектральным составом генерируемого аттосекундного импульса, основанный на квантовой интерференции волн де Бройля при ионизации молекулы, находящейся в возбужденном колебательно-вращательном состоянии.

3. Показано, что за счет использования предварительного электронного возбуждения атома или молекулы эффективность генерации атто-секундного импульса может быть существенно повышена, а длительность значительно сокращена.

4. Проведено теоретическое сравнение методов получения одиночного аттосекундного импульса, основанных на тормозном механизме излучения и на рекомбинации электрона с родительским ионом.

5. Предложен метод зондирования долговременной внутримолекулярной динамики, основанный на эффекте генерации высоких гармоник. Метод применим как к тяжелым, так и к легким молекулам, не требует их предварительного выстраивания и обладает временным разрешением в 1-2 фс.

6. Предложен метод мониторинга внутримолекулярной динамики с использованием процесса генерации аттосекундного импульса. Метод позволяет зондировать долговременную ядерную динамику как в тяжелых, так и в легких молекулах с атгосекундным временным разрешением.

Практическая ценность. Предложены способы повышения эффективности генерации аттосекундных импульсов и управления их характеристиками за счет оптимизации начального состояния атомов или молекул газа. Кроме того, в диссертации предложены новые методы зондирования ядерной динамики в молекулах со сверхвысоким временным разрешением. На защиту выносятся следующие основные положения:

1. Использование предварительного электронного возбуждения атомов или молекул позволяет существенно повысить эффективность генерации и значительно сократить длительность аттосекундных импульсов, генерируемых при последующей ионизации газа на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса в режиме подавления кулоновского барьера.

2. Путем предварительного выстраивания и колебательного возбуждения молекул можно осуществлять управление спектральным составом аттосекундных импульсов, генерируемых при ионизации газа на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса, за счет использования интерференции волн де Бройля электронов, испускаемых от различных ядер в молекуле в процессе ее ионизации.

3. Использование молекул, находящихся в возбужденном электронном состоянии и ориентированных перпендикулярно электрическому полю ионизующего лазерного импульса, позволяет компенсировать негативное влияние магнитного поля лазерного импульса на эффективность процесса генерации высокочастотного излучения при возвратном столкновении электрона с родительским ионом.

4. Зависимость эффективности генерации высоких гармоник и зависимость положения характерных особенностей в спектре

генерируемого аттосекундного импульса от конфигурации молекулярной системы могут быть использованы для зондирования ядерной динамики в молекуле со сверхвысоким временным разрешением.

Достоверность полученных результатов подтверждается хорошим согласием аналитически полученных выводов с результатами численных расчетов и экспериментальными данными.

По первой главе — атгосекундные всплески излучения, рассчитанные по формулам, полученным в рамках развитой аналитической теории, хорошо согласуются с результатами численных расчетов как качественно (асимптотическая теория), так и количественно (полная теория). Наблюдаемое в теории повышение эффективности генерации высокочастотного излучения при переходе к возбужденным состояниям подтверждается экспериментальными данными.

По второй главе - аналитически предсказанные положения характерных особенностей в спектрах аттосекундных импульсов хорошо согласуются с результатами численного моделирования. Также наблюдается качественное согласие полученной зависимости эффективности генерации высокочастотного излучения от межьядерного расстояния в молекуле с экспериментальными данными.

По третьей главе - наблюдается согласие спектров высоких гармоник, полученных в результате численного моделирования, с экспериментальными данными. Также имеется хорошее совпадение с экспериментом полученных результатов по зондированию ядерной динамики в молекулярном ионе 02+.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на 36 российских и международных физических конференциях, в том числе лично:

2003 г.: Н. Новгород (Россия), С.-Петербург (Россия), Саратов (Россия).

2004 г.: Н. Новгород (Россия).

2005 г.: Н. Новгород (Россия), Орфорд (Квебек, Канада).

2006 г.: Н. Новгород (Россия), Лондон (Великобритания), Саламанка (Испания), Москва (Россия).

2007 г.: Н. Новгород (Россия), Ираклион (Крит, Греция), Минск (Белоруссия) - приглашенный доклад.

2008 г.: Н. Новгород (Россия).

По теме диссертации опубликовано 46 работ, из которых 7 статей в реферируемых научных журналах и 39 публикаций (в том числе, 2 статьи) в сборниках трудов и тезисов докладов конференций.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, четырех приложений и списка литературы. Общий объем работы - 168 страниц, включая 58 рисунков. Список цитируемой литературы состоит из 162 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность работы, сформулированы ее цели, изложена структура диссертации, приведены выносимые на защиту положения, сделан обзор литературы.

В первой главе детально исследуется процесс генерации аттосекунд-ного всплеска излучения при ионизации атома водорода на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса в режиме подавления кулоновского барьера [11]- Рассматривается ионизация как из основного электронного состояния атома, так и из возбужденных. Данный режим существенно отличается от обычно рассматриваемого режима генерации высоких гармоник. В случае если пиковая интенсивность лазерного импульса намного превышает критическое значение, соответствующее возникновению надбарьерной ионизации, отрыв электрона может происходить за промежуток времени, существенно меньший по сравнению с периодом поля. Волновой пакет освободившихся электронов движется затем вне атома как единое целое и может, будучи ускоренным в электрическом поле лазерного импульса, возвратиться к родительскому иону и столкнуться с ним, вызвав одиночный всплеск излучения аттосекундной длительности [12]. При этом генерация высокочастотного излучения происходит не вследствие рекомбинации электрона и родительского иона, а за счет классического тормозного механизма. Данный механизм генерации аттосекунд-ных импульсов до последнего времени оставался слабо исследованным.

В данной главе развиваются как численные, так и аналитические подходы к решению задачи о генерации одиночного аттосекундного всплеска излучения в описанном выше режиме. Численный подход основан на решении полного уравнения Шредингера для электрона под действием поля иона и лазерного импульса:

й—=— Э? Ъп

г- ш1 р+

(1)

где Д(г) - векторный потенциал лазерного поля. Поэтому в численных расчетах на единой основе описывались все этапы электронной динамики: 1) ионизация; 2) движение электронного волнового пакета в свободном пространстве под действием электрического поля лазерного импульса и кулоновского поля иона; 3) рассеяние волнового пакета на ионе, сопровождающееся генерацией высокочастотного излучения. Поляризационный отклик системы вычислялся с использованием теоремы Эренфеста как нелинейная часть второй производной дипольного момента:

= (2)

При аналитическом подходе используются два основных приближения. Во-первых, используется приближение сильного поля [13], то есть прене-

брегается влиянием поля иона на движение электрона в свободном пространстве. Данное приближение вполне оправдано, так как при характерных значениях интенсивности лазерного поля порядка 1016—1017 Вт/см2, необходимых для реализации исследуемого режима генерации, амплитуда осцилляций электронного волнового пакета после отрыва от атома многократно превосходит атомные размеры. Во-вторых, предполагается, что при отрыве не происходит искажения формы электронного волнового пакета. Данное приближение выполняется с очень хорошей точностью (что подтверждается результатами численных расчетов), так как характерные частоты возбужденных атомных состояний оказываются порядка или меньше частоты лазерного поля (для расчетов используется вторая гармоника ТкБа лазера), а процесс ионизации атома при используемой интенсивности длится много меньше периода поля. В рамках используемых приближений и после перехода в систему отсчета, связанную с центром пакета, уравнение Шредингера (1) сводится к следующему:

ЭТ 1

""эГ^4" (3>

а начальными условиями являются волновые функции стационарных состояний электрона в атоме.

Сначала задача об эволюции волновых пакетов, соответствующих в начальный момент времени Б-состояниям атома водорода, решается в различных асимптотических приближениях. Находится эволюция электронной плотности в центре пакета и форма пакета на больших временах свободной диффузии. Кроме того, в асимптотическом приближении удается аналитически вычислить профиль аттосекундного импульса, генерируемого при столкновении электронного волнового пакета с ядром. Далее строится полная аналитическая теория, описывающая эволюцию волнового пакета из произвольного стационарного состояния атома водорода на любом интервале времени. На основании полученных выражений для формы волнового пакета путем численного интегрирования рассчитываются профили атто-секундных импульсов, генерируемых при столкновении электрона с ядром.

На основе сравнения аналитических и численных моделей показано, что асимптотическая теория дает лишь качественное описание наблюдаемых эффектов, в то время как полная аналитическая теория дает не только качественное, но и хорошее количественное согласие (см. рис. 1) с результатами трехмерного численного моделирования. Отличие численных и аналитических результатов для начального ^-состояния объясняется искажением формы электронного волнового пакета в процессе ионизации, то есть нарушается приближение, используемое для задания начальных условий в аналитической теории. В случае 48-состояния волновой пакет имеет размеры, сопоставимые с амплитудой его осцилляций в свободном пространстве

после отрыва от атома, поэтому на результат оказывает влияние эффект кулоновской фокусировки, который не учитывался в аналитике.

Рис. 1. Фрагменты поляризационного отклика, соответствующие столкновению электрона с родительским ионом после ионизации атома из низших стационарных электронных состояний (слева), и их спектры (справа), полученные из полной аналитической теории и из трехмерных численных расчетов: 155 (а, Ь), 2Э (с, ё), 38 (е, 0. 4Б & Ь).

В рамках как аналитических подходов, так и численного моделирования продемонстрировано существенное повышение эффективности генерации (более, чем на 4 порядка по спектральной плотности мощности в высокочастотной области) и значительное сокращение длительности генерируемых аттосекундных импульсов (вплоть до значений порядка 10 ас) при переходе от невозбужденного атома к возбужденному (см. рис. 1). Данный факт объясняется значительным уменьшением скорости расплыва-ния электронного волнового пакета во время его свободной диффузии вследствие значительно меньшей степени локализации волновой функции электрона, описывающей возбужденное состояние атома. Показано, что для каждой длины волны ионизующего лазерного излучения существует оптимальная степень начального возбуждения атома. В данной главе также исследовано влияние размеров электронного волнового пакета перед столкновением с родительским ядром и влияние магнитного поля лазерного импульса как основных факторов, определяющих фундаментальные физические ограничения на предельные характеристики аттосекундных импульсов, генерируемых при использовании рассматриваемого в работе механизма.

Кроме того, в данной главе проведено сравнение исследуемого механизма с традиционным механизмом генерации высоких гармоник [14,15] с точки зрения проблемы получения одиночного аттосекундного импульса. Показано, что использование первого из механизмов позволяет получать существенно более короткие атгосекундные всплески, при этом значения пиковой интенсивности и энергии, запасенной в аттосекундном импульсе, могут заметно превосходить таковые для второго из механизмов.

Во второй главе продолжается исследование механизма генерации аттосекундных всплесков излучения при ионизации газа на фронте мощного лазерного импульса. В данной главе на примере иона Н2+ исследуются молекулярные структуры, находящиеся в возбужденном электронном или колебательно-вращательном состоянии. При этом активно используются развитые в первой главе численные и аналитические подходы к описанию электронной динамики и процесса генерации аттосекундного импульса.

Сначала рассматривается колебательное возбуждение молекулы, ориентированной поперек электрического поля в лазерном импульсе. Показано, что существует оптимальное расстояние между ядрами, значительно превосходящее равновесное, при котором эффективность генерации аттосекундных импульсов может быть существенно выше, чем в случае невозбужденного атома (см. рис. 2, Б - межъядерное расстояние в боровских радиусах). Это обусловлено присутствием делокализованной компоненты в электронном волновом пакете неравновесных молекулярных состояний, благодаря чему увеличивается число частиц, участвующих в генерации тормозного излучения в процессе возвратных соударений ускоренных лазерным полем электронов с молекулярным остовом.

ю-3 10*

10 0 50 100 1 50 200

Ол>0

Рис. 2. Спектры поляризационных откликов для различных межъядерных расстояний в молекулярном ионе Н2+ и в случае атома водорода.

Далее задача ставится более широко и исследуется произвольная ориентация молекулы по отношению к лазерному полю. При этом, на основе численного моделирования продемонстрирована возможность управления спектром генерируемого одиночного аттосекундного импульса за счет изменения конфигурации молекулы (см. рис. 3, в - угол между осью молекулы и направлением электрического поля в лазерном импульсе).

Как следует из анализа полученных результатов, частотная перестройка аттосекундного излучения может осуществляться за счет использования интерференции волн де Бройля, исходящих при ионизации от разных ядер в молекуле. Для описания наблюдаемого эффекта на основе развитого в первой главе подхода получена аналитическая формула, описывающая зависимость периода интерференционных структур, возникающих в электронном волновом пакете после ионизации молекулы, от ее конфигурации:

Л = 2ят/£, (4)

где г - время свободной эволюции электрона после отрыва от иона Нг+. Выражение (4) позволяет рассчитать положение характерных особенностей в спектре генерируемого излучения в зависимости от молекулярных параметров. Положение максимума в спектре генерируемого (тормозного) излучения задается выражением

шът = 2лУ сое в/А = Уй сое в/т, (5)

где V - скорость электрона при столкновении с ионом, а положения интерференционных минимумов (см. рис. ЗЬ) находятся из условия

£> = (2я + 1)Л/2, « = 0,1,... (6)

При выполнении условия (6) на фоне максимума в спектре излучения наблюдается узкий провал, соответствующий деструктивной интерференции вкладов в излучение от различных ядер в молекуле. Выражения (4)-(б) хорошо согласуются с результатами численных расчетов, представленных на рис. 3.

О 50 100 150 200 250 300 350 400 450 Harmonic number

Рис. 3. Зависимость интенсивности генерируемого излучения при взаимодействии лазерного импульса с молекулярным ионом Н2+: вверху (а) - от номера гармоники и угла ориентации 9 при О = 20; внизу (Ь) - от номера гармоники и межъядерного расстояния О при в = 0°.

В данной главе исследуется также наиболее общий случай - к колебательно-вращательному добавляется электронное возбуждение молекулы. В результате получено, что, независимо от межъядерного расстояния и ориентации молекулы, электронное возбуждение приводит к существенному повышению эффективности генерации аттосекундных импульсов, как это наблюдалось и в случае атома. При этом в спектре излучения пропадает ярко выраженная несущая частота, что связано с более сложным устройством начальной волновой функции возбужденного электронного состояния в молекуле по сравнению с основным.

Кроме этого, в данной главе продемонстрирована возможность компенсации негативного влияния магнитного поля ионизующего лазерного импульса (приводящего к сносу электронного волнового пакета в сторону от родительского иона) на эффективность процесса генерации одиночного аттосекундного импульса. Компенсация может быть достигнута за счет использования молекулярных структур в предварительно возбужденных

электронных состояниях, и ориентированных перпендикулярно электрическому полю ионизующего лазерного импульса. На рис. 4 представлены результаты численного моделирования (как в рамках электродипольного приближения, так и с учетом магнитного поля лазерного импульса) для атома в начальном 28-состоянии и для молекулярного иона Нг+ в возбужденном электронном состоянии. Нижние рисунки (с, с1) наглядно иллюстрируют

нии электрона с родительским ионом, и их спектры (справа), полученные в диполь-ном приближении и с учетом магнитного поля лазерного импульса при ионизации атома водорода из начального 25-состояния (а, Ь) и молекулярного иона Н2+ из возбужденного электронного состояния (с, с!).

Несмотря на то, что в данной и в первой главе исследуется механизм генерации аттосекундного импульса при ионизации атома или молекулы лазерным полем в режиме подавления кулоновского барьера, полученные выражения, описывающие динамику волнового пакета после отрыва от атома, с успехом могут быть использованы и для объяснения ряда эффектов, наблюдаемых при генерации высоких гармоник в молекулярных газах (то есть, когда реализуется туннельный режим ионизации [16-18]).

В третьей главе на основе численного моделирования процесса генерации высоких гармоник в двухъядерной молекуле и на основе результатов, полученных в предыдущей главе, исследуются возможности получения высокоточной информации о структуре молекулы и предлагаются новые методы зондирования внутримолекулярной динамики со сверхвысоким временным разрешением.

Первый из предлагаемых методов основан на измерении суммарной энергии гармоник в определенном спектральном интервале как функции времени задержки между импульсом накачки и зондирующим. В методе используется теоретически обнаруженная резкая зависимость эффективности генерации высоких гармоник от межъядерного расстояния (см. рис. 5). Как показано в работе, такая резкая зависимость обусловлена действием двух факторов: 1) в области Б > 3.5 наблюдается эффект ускоренной ионизации [19,20], вследствие чего электрон с большей вероятностью отрывается от молекулы под действием лазерного поля, а значит, больше электронов участвуют в процессе генерации излучения при возвратном столкновении; 2) при 1.5 < £> < 3 на эффективность генерации гармоник оказывает влияние деструктивная интерференция излучения, исходящего от различных ядер.

-,-,-,-,--,-,-

1 1 5 2 2.5 3 3.5 4 4 5 5 5 5 6 D(a.u.)

Рис. 5. Интегральный сигнал гармоник в спектральном диапазоне 19со„ < со < 49ш0 как функция межъядерного расстояния при различном выстраивании молекул.

В данной главе представлены результаты численного моделирования эксперимента по схеме «накачка-зондирование» для молекул D2 и Н2 при использовании в качестве зондирующего импульса излучения Ti:Sa лазера длительностью 8 фс и пиковой интенсивностью 1014 Вт/см2. Показано, что предлагаемый метод позволяет зондировать долговременную колебательную ядерную динамику как в тяжелых, так и в легких молекулах с временным разрешением примерно в 1-2 фс (см. рис. 6, на вставке видно, что осцилляции с периодом б фс хорошо разрешаются). В работе изучены характерные особенности поведения сигнала гармоник вблизи моментов времени, соответствующих возрождениям [21,22] ядерного пакета. Например, получено, что полное возрождение пакета происходит точно в момент, отмеченный на рис. 6, что хорошо согласуется с результатами численного моделирования колебательной динамики ядер. Проведенные исследования легли в основу предложенного метода получения высокоточной информации о ядерной динамике из анализа pump-probe сигнала.

1.4

1.2

^0.8

-5-§0.6

0.4

0.2

°0 200 400 600 800 1000 1200 t(fs)

Рис. 6. Зависимость интегрального сигнала гармоник в спектральном диапазоне 19а>0< ш <49&>0 от времени задержки между импульсом накачки и зондирующим для невыстроенного ансамбля молекул D2. На вставке более детально изображена область задержек от 70 до 140 фс, в пределах которой видны осцилляции сигнала с периодом 6 фс.

1/10 1/5 1/10 1/5

1/5 1/10 1/5 1/10

N X t—

сг ф

О 200 400 600 800 1000 1200 Delay time / fs

Рис. 7. Спектрограмма интегрального сигнала гармоник W(t) для невыстроенного ансамбля молекул (более темному цвету соответствует большая интенсивность сигнала). Числами вверху помечены кратности возрождений ядерного пакета иона D2+ в соответствующие моменты времени.

Продемонстрирована возможность наблюдения дробных возрождений кратности до 1/5 и 1/10 для иона D2+ (см. рис. 7, на котором представлены результаты вейвлет-анализа сигнала гармоник от времени задержки) и кратности до 1/8 для иона Н2+. Особенностью предложенного метода является возможность зондирования колебательной ядерной динамики без предварительного выстраивания молекул, что также продемонстрировано в ходе численных расчетов.

Второй предложенный в данной главе метод зондирования использует результаты, полученные в предыдущей главе. В основе метода лежит зависимость положений характерных особенностей в спектре аттосекундного всплеска излучения, генерируемого при ионизации молекулы в режиме подавления кулоновского барьера на фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса, от конфигурации молекулярной системы, обусловленная интерференцией волн де Бройля при ее ионизации (см. рис. 3). Показано, что данный метод, так же как и первый, подходит для зондирования долговременной колебательной ядерной динамики как в тяжелых, так и в легких молекулах. Особенностью метода является аттосекундное временное разрешение.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ

1. Построена аналитическая теория, позволяющая описывать динамику электронных волновых пакетов, полученных в результате ионизации атома водорода из произвольного начального электронного состояния мощным фемтосекундным лазерным импульсом в режиме подавления кулоновского барьера. На основе полученных выражений найдены профили аттосекундных импульсов, генерируемых при возвратном столкновении электронного волнового пакета с родительским ядром.

2. Предложен способ повышения эффективности генерации и сокращения длительности одиночных аттосекундных импульсов. Теоретически показано, что при ионизации атомов и молекул в режиме подавления кулоновского барьера на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса использование предварительно возбужденных электронных состояний системы позволяет существенно (более чем на 4 порядка по спектральной плотности мощности) повысить эффективность генерации высокочастотного излучения при возвратном столкновении электрона с родительским ионом, а также сократить длительность генерируемых аттосекундных импульсов вплоть до значений порядка 10 ас. На примере атома водорода показано, что для каждой длины волны ионизующего лазерного импульса существует оптимальная с точки зрения эффективности генерации степень начального электронного возбуждения системы.

3. Показано, что использование механизма генерации излучения при ионизации газа на фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса (генерации на свободно-свободных переходах) позволяет получать одиночные атгосекундные импульсы существенно меньшей длительности и значительно большей интенсивности по сравнению с традиционным режимом генерации высоких гармоник (генерации на свободно-связанных переходах).

4. Показано, что эффективность генерации атгосекундных импульсов и высоких гармоник излучения при ионизации возбужденных молекулярных структур может значительно превосходить эффективность аналогичных процессов в атомных системах.

5. На основе численных расчетов продемонстрирована возможность компенсации негативного влияния магнитного поля ионизующего лазерного импульса на эффективность процесса генерации высокочастотного излучения при возвратном столкновении электрона с родительским ионом за счет использования молекулярных структур, находящихся в предварительно возбужденном электронном состоянии и ориентированных перпендикулярно электрическому полю лазерного импульса.

6. Предложен метод управления спектром одиночного атгосекундного импульса, генерируемого при ионизации молекул мощным оптическим импульсом с малым числом периодов поля в режиме подавления куло-новского барьера. Теоретически показано, что интерференция волн де Бройля электронов, исходящих при ионизации от разных ядер в молекуле, позволяет осуществлять частотную перестройку атгосекундного излучения в широких пределах от ВУФ до рентгеновского диапазона путем предварительного выстраивания и колебательного возбуждения молекул. Показано, что данный эффект также может быть использован для зондирования ядерной динамики в молекулярных структурах с аттосекундным временным разрешением.

7. Предложен метод исследования долговременной эволюции молекулярных колебательных волновых пакетов, основанный на измерении вариаций интенсивности сигнала высоких гармоник лазерного излучения в схеме «накачка-зондирование». В методе используется теоретически обнаруженный эффект резкого (до пяти порядков величины) возрастания эффективности генерации гармоник в заданном спектральном окне с увеличением межъядерного расстояния в молекулах. На основе численного моделирования продемонстрирована возможность наблюдения дробных возрождений высоких порядков ядерного пакета в молекулярных ионах Б2+ и Н2+, что свидетельствует о применимости данного метода для зондирования колебательной динамики молекул, в том числе легких, с временным разрешением в 1-2 фс.

Цитируемая литература

[1] Schenkel В., Biegert J., Keller U., VozziC., NisoliM., SansoneG., Stagira S„ De Silvestri S., Svelto O. Generation of 3.8-fs pulses from adaptive compression of a cascaded hollow fiber supercontinuum // Opt. Lett. 2003. V. 28, № 20. P. 1987-1989.

[2] Cavalieri A.L., Goulielmakis E., HorvathB., HelmlW., SchultzeM., FießM., PervakV., VeiszL, Yakovlev V.S., Uiberacker M., ApolonskiA., KrauszF., KienbergerR. 1.5-cycle near infrared laser waveforms and their use for the generation of ultra-broadband soft-x-ray harmonic continua // New J. Phys. 2007. V. 9, № 7. Art. no. 242.

[3] Грюбеле M., ЗивейлА.Х. Сверхбыстрая динамика химических реакций И УФН. 1991. Т. 161, № 3. С. 69-87.

[4] Agostini P., DiMauro L.F. The physics of attosecond light pulses // Rep. Prog. Phys. 2004. V. 67, № 6. P. 813-855.

[5] Corkum P.B., Krausz F. Attosecond science // Nature Phys. 2007. V. 3, № 6. P. 381-387.

[6] KrauszF., IvanovM. Attosecond physics // Rev. Mod. Phys. 2009. V. 81, № 1. P. 163-234.

[7] Goulielmakis E., [Uberacker M., KienbergerR., Baltuska A., Yakovlev V., ScrinziA., WesterwalbeslohTh., Kleineberg U., Heinzmann U., Drescher M., Krausz F. Direct measurement of light waves // Science. 2004. V. 305, № 5688. P. 1267-1269.

[8] Drescher M., Hentschel M., KienbergerR., Uiberacker M., Yakovlev V., ScrinziA., WesterwalbeslohTh., Kleineberg U., Heinzmann U., KrauszF. Time-resolved atomic inner-shell spectroscopy // Nature. 2002. V. 419, № 6909. P. 803-807.

[9] UiberackerM., Uphues Th., SchultzeM., VerhoefA.J., Yakovlev V., Kling M.F., Rauschenberger J., Kabachnik N.M., Schröder H., LeziusM., KompaKL, Muller H.-G., Vrakking M.J.J., Hendel S., Kleineberg U., Heinzmann U., Drescher M., Krausz F. Attosecond real-time observation of electron tunnelling in atoms // Nature. 2007. V. 446, № 7136. P. 627-632.

[10] LeinM. Molecular imaging using recolliding electrons // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2007. V. 40, № 16. P. R135-R173.

[11] Sergeev A.M., KimA.V., Vanin E.V., Farina D., Lontano M., DownerM.C. Atoms in a superstrong laser field: towards subfemtosecond XUV sources // Proc. SPIE. 1996. V. 2770. P. 36^5.

[12] Ким A.B., РябикинМ.Ю., Сергеев A.M. От фемтосекундных к аттосекундным импульсам // УФН. 1999. Т. 169, № 1. С. 58-66.

[13] Protopapas М., Keitel С.Н., Knight P.L, Atomic physics with super-high intensity lasers // Rep. Prog. Phys. 1997. V. 60, № 4. P. 389-486.

[14] Corkum, P.B. Plasma perspective on strong-field multiphoton ionization // Phys. Rev. Lett. 1993. V. 71, № 13. P. 1994-1997.

[15] KulanderК.С., SchaferK.J., KrauseJ.L Dynamics of short-pulse excitation, ionization and harmonic conversion // Super-Intense Laser-Atom Physics (NATO ASI Series, Series B: Physics V. 316) / Ed. by B.Piraux A'. L'Huillier, K. Rzazewski. N. Y.: Plenum Press, 1993. P. 95-110.

[16] Келдыш, JI.В. Ионизация в поле сильной электромагнитной волны // ЖЭТФ. 1964. Т. 47, № 5. С. 1945-1956.

[17] Переломов A.M., Попов B.C., Терентьев М.В. Ионизация атомов в переменном электрическом поле // ЖЭТФ. 1966. Т. 50, № 5. С. 1393-1409.

[18] Переломов A.M., Попов B.C., Терентьев М.В. Ионизация атомов в переменном электрическом поле II // ЖЭТФ. 1966. Т. 51, №1(7). С. 309-326.

[19] Seideman Т., lvanovM.Y., CorkumP.B. Role of electron localization in intense-field molecular ionization // Phys. Rev. Lett. 1995. V. 75, № 15. P. 2819-2822.

[20] Zuo Т., BandraukA.D. Charge-resonance-enhanced ionization of diatomic molecular ions by intense lasers // Phys. Rev. A. 1995. V. 52, № 4. P. R2511-R2514.

[21] Averbukh I.Sh., Perelman N.F. Fractional revivals: Universality in the long-term evolution of quantum wave packets beyond the correspondence principle dynamics //Phys. Lett. A. 1989. V. 139, № 9. P. 449-453.

[22] Авербух И.Ш., Перелъман Н.Ф. Динамика волновых пакетов высоковозбужденных состояний атомов и молекул // УФН. 1991. Т. 161, №7 С. 41-81.

Основные материалы диссертации опубликованы в работах:

1*. ЕмелинМ.Ю., РябжинМ.Ю., Сергеев A.M., Чернобровцева М.Д., Пфайфер Т., Вальтер Д., Гербер Г. О генерации аттосекундных всплесков и высоких гармоник излучения при ионизации молекул сверхкоротким лазерным импульсом // Письма в ЖЭТФ. 2003. Т. 77, № 5. С. 254-259.

2*. PfeiferT., Walter D., GerberG., Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., Chernobrovtseva M.D., and Sergeev A.M. Transient enhancement of high-harmonic generation in expanding molecules // Phys. Rev. A. 2004. V. 70, № 1. Art. no. 013805.

3*. Емелин М.Ю., Рябикин М.Ю., Сергеев A.M. О возможностях управления процессом генерации аттосекундных рентгеновских импульсов при ионизации молекул фемтосекундным лазерным излучением // Изв. ВУЗов. Радиофизика. 2004. Т. 47, № 10-11. С. 909-924.

4*. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., Sergeev A.M., Chernobrovtseva M.D., Pfeifer Т., Walter D., and Gerber G. High-efficiency generation of attosecond pulses during atomic ionization from excited electronic states // Europhys. Lett. 2005. V. 69, № 6. P. 913-919.

5*. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Emission of extremely short light pulse by electron wave packet detached from excited atom // Laser Physics. 2005. V. 15, № 6. P. 903-908.

6*. Емелин М.Ю., Рябикин М.Ю., Сергеев A.M. Генерация одиночного атто-секундного всплеска при ионизации возбужденных атомов мощным сверхкоротким лазерным импульсом // ЖЭТФ. 2008. Т. 133, № 2. С. 243-259.

7*. Emelin M.Yu., Ryabikin М., and Sergeev A.M. Monitoring long-term evolution of molecular vibrational wavepacket using high-order harmonic generation // New J. Phys. 2008. V. 10, № 2. Art. no. 025026.

8*. Емелин М.Ю., Рябикин М.Ю. Аттосекундные световые импульсы // В кн.: Нелинейные волны'2008 (отв. ред. А.В. Гапонов-Грехов, В.И. Некоркин). Н.Новгород: ИПФ РАН, 2009. С. 60-102.

9*. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Attosecond pulse production using excited atoms and molecules // In: Superstrong Fields in Plasmas: 3rd International Conference on Superstrong Fields in Plasmas (Maurizio Lontano and Dimitri Batani, eds.). AIP Conference Proceedings, 2006. V. 827. P. 418-428.

10 *.Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Generation of attosecond X-ray bursts at ionization of excited molecular structures // Technical Digest of II Int. Conf. on Laser Optics for Young Scientists (LOYS-2003), St. Petersburg, June 30 - July 4, 2003. Paper TuS2-08. P. 56. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., Sergeev A.M., PfeiferT., Walter D., and GerberG. High-harmonic generation in excited atoms and molecules // Book of Abstracts of 12-th Int. Laser Physics Workshop (LPHYS'03), Hamburg, Germany, August 25 - 29,2003. P. 90.

12 *. Emelin M.Yu., Chernobrovtseva M.D., Ryabikin M.Yu., Sergeev A.M., PfeiferT., Walter D., and GerberG. Generation of attosecond X-ray bursts at ionization of aligned molecules: role of initial state // Proc. of Int. Symposium «Topical Problems of Nonlinear Wave Physics» (NWP-2003), Nizhny Novgorod, September 6 - 12, 2003 (NWP-2 High-field Physics and Ultrafast Nonlinear Phenomena, ed. by Alexander M. Sergeev). P. 188-189.

13*. Sergeev A.M., Emelin M. Yu., Ryabikin M. Yu., Chernobrovtseva M.D., Pfeifer Т., Walter D., and Gerber G. High-efficient generation of single attosecond pulses at ionization of excited atoms and molecules // Proc. of Int. Symposium «Topical Problems of Nonlinear Wave Physics» (NWP-2003), Nizhny Novgorod, September 6 - 12, 2003 (NWP-2 High-field Physics and Ultrafast Nonlinear Phenomena, ed. by Alexander M. Sergeev). P. 217-218.

14*. Емелин М.Ю., Рябикин М.Ю., Сергеев A.M. Генерация аттосекундных импульсов при ионизации молекулярных структур: влияние начальных условий // Материалы научной школы-конференции «Нелинейные дни

в Саратове для молодых - 2003». Саратов: Изд-во ГосУНЦ «Колледж», 2004. С. 274-277.

15*.Gonoskov 1.А., Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and SergeevA.M. Control of attosecond pulse production during ionization of excited molecules // Abstracts of II Int. Conf. «Frontiers of Nonlinear Physics», Nizhny Novgorod, July 5 - 12, 2004. P. 147.

16 *.Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Attosecond pulse generation in very strong few-cycle laser field: role of initial state // Book of Abstracts of 13-th Int. Laser Physics Workshop (LPHYS'04), Trieste, Italy, July 12-16,2004. P. 77.

17*. Sergeev A.M., Emelin M.Yu., and Ryabikin M.Yu. Engineering of electron wave packets in atoms and molecules for high-efficient attosecond pulse production // Technical Digest of IV Int. Symposium «Modern Problems of Laser Physics» (MPLP'04), Novosibirsk, August 22 - 27, 2004. P. 44.

18*. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Engineering of electron wave packets in atoms and molecules for highly efficient attosecond pulse production // Summaries of Int. Conf. on Coherent and Nonlinear Optics / Int. Conf. on Lasers, Application, and Technologies (ICONO/LAT 2005), St. Petersburg, May 11 -15,2005. Paper ISN4.

19 *. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Highly efficient, tunable sub-100 attosecond pulse production by electron wave packet detached from excited atom or molecule // Proc. of Int. Symposium «Topical Problems of Nonlinear Wave Physics» (NWP-2005), Nizhny Novgorod, August 2-9, 2005 (NWP-2 High-field Laser Physics, ed. by Alexander M. Sergeev). P. 106-107.

2 0*.Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Attosecond pulse production using excited atoms and molecules // Abstracts of Russian-German Laser Symposium (RGLS-2005), Nizhny Novgorod - Moscow, October 1 - 7, 2005. P. 45.

21 *.Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Extremely short electron and light pulse production in barrier-suppression ionization of excited atoms // Abstracts & Posters of 10th Int. Conf. on Multiphoton Processes (ICOMP 2005), Orford, Quebec, Canada, October 9 - 14, 2005. Paper A-129.

22*. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Frequency tunable attosecond pulse production using quantum interference // Abstracts of 10th Int. Conf. on Multiphoton Processes (ICOMP 2005), Orford, Quebec, Canada, October 9 - 14,2005. Paper A-130.

23 *. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Monitoring of nuclear vibration using high-order harmonic generation in non-aligned D2+ ions // Contributions to SILAP 2006 (Super Intense Laser Atom Physics 2006), Universidad de Salamanca, Salamanca, Spain, June 19 - 23, 2006. P. 108-109.

24*.Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Using transient enhancement of high harmonic generation in expanding molecules for monitoring nuclear vibration // Conference program and abstracts of CCFP'2006 (Coherent Control of the Fundamental Processes in Optics and X-ray-Optics), Nizhny Novgorod - Kazan - Nizhny Novgorod, June 29 -July 3,2006. P. 17.

25 *. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Control of attosecond pulse production from excited molecules // Proc. of the Int. Conf. on High Power Laser Beams (HPLB-2006), Nizhny Novgorod - Yaroslavl - Nizhny Novgorod, July 3-8, 2006 (Alexander Sergeev, Michael Valley, and Oleg Kulagin, eds.). P. 95.

26*. Emelin M.Yu., Gonoskov I.A., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Dynamic imaging of light molecules: effect of nuclear motion during probe pulse // Book of Abstracts of 15-th Int. Laser Physics Workshop (LPHYS'06), Lausanne, Switzerland, July 24 - 28,2006. P. 122.

21*. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Attosecond pulse production from excited molecules // Abstracts of KITP Conference: Attosecond Science: Status and Prospects, Santa-Barbara, CA, USA, Augustl - 4, 2006. http://www.kitp.ucsb.edu//activities/schedule/conf/abstractin.php?id=2184.

28*.Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Attosecond pulse production from excited molecules // Materials of KITP Conference: Attosecond Science: Status and Prospects, Santa-Barbara, CA, USA, August 1-4,2006. http://online.itp.ucsb.ed u/online/atto_c06/sergeev/pdi7 Sergeev_ATTO_KITP.pdf.

29*.Емелин М.Ю., Рябикин М.Ю., Сергеев A.M. Генерация высоких гармоник и зондирование колебательной динамики ядер в молекуле // Тезисы докладов второй международной молодежной школы «Современные проблемы лазерной физики» (LGS 2006), Московская область, 10- 13 октября 2006 г. С. 18.

30*. Emelin M.Yu., Gonoskov A. A., Ryabikin M.Yu., Sergeev A.M. Mechanisms for efficient production of single attosecond pulse: bremsstrahlung versus recombination // Abstracts of European Conference on Atoms, Molecules & Photons (ECAMP IX), Heraklion, Crete, Greece, May 6-11, 2007, paper Mol-10.

31*. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Probing collapses and revivals of molecular vibrational wave packet using high harmonic generation // Abstracts of European Conference on Atoms, Molecules & Photons (ECAMPIX), Heraklion, Crete, Greece, May 6-11, 2007, paper Tu2-9.

32*. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and Sergeev A.M. Monitoring long-term evolution of molecular vibrational wavepacket using high-order harmonic generation // Summaries of Int. Conf. on Coherent and Nonlinear Optics / Int. Conf. on Lasers, Application, and Technologies (ICONO/LAT 2007), Minsk, Belarus, May 28 - June 1,2007, paper I09/II-1.

33*. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and SergeevA.M. Single attosecond pulse production: bremsstrahlung vs. recombination radiation // Summaries of Int. Conf. on Coherent and Nonlinear Optics / Int. Conf. on Lasers, Application, and Technologies (ICONO/LAT 2007), Minsk, Belarus, May 28-June 1, 2007, paper I09/III-3.

34*. Einelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and SergeevA.M. Probing long-term evolution of vibrational wave packet in light-weight molecules using highorder harmonic generation // Schedule, programme and list of abstracts of Photons, Atoms, and Qubits 2007 (PAQ07), London, Great Britain, September 2-5,2007. Paper 55.

35*.Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and SergeevA.M. Probing collapses and revivals of molecular vibrational wave packets using transient enhancement of high harmonic generation // 402nd Wilhelm und Else Heraues-Seminar «Novel Light Sources and Applications», Universitatszentrum, Obergurgl, Austria, February 3-9,2008. Book of abstracts. P. 70.

36*. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and SergeevA.M. Probing collapses and revivals of H2+ vibrational wave packets using high harmonic generation // Proc. of Int. Symposium «Topical Problems of Nonlinear Wave Physics» (NWP-2008), Nizhny Novgorod, July 20 - 26, 2008 (NWP-2: Physics of Extreme Light, ed. by Alexander M. Sergeev), P. 20-21.

31*.Gonoskov A.A., Gonoskov I.A., Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., and SergeevA.M. High-harmonic generation from excited molecules: X-ray spectra control and dynamical imaging // Technical digest of International Conference «Frontiers in Optics 2008/Laser Science XXIV» (FiO/LS 2008), Rochester, New York, USA, October 19 - 24, 2008, paper FTu03.

38*. Gonoskov A. A., Gonoskov I.A., Emelin M. Yu., Ryabikin M. Yu., and Sergeev A.M. Study of high-harmonic generation at excited molecules: from X-ray spectra control to dynamical imaging // Abstracts of International Symposium on Ultrafast Intense Laser Science (ISUILS), Kyoto, Japan, November 24 - 28,2008. P. 5.

ЕМЕЛИН Михаил Юрьевич

ГЕНЕРАЦИЯ АТТОСЕКУНДНЫХ ИМПУЛЬСОВ ПРИ ЛАЗЕРНОЙ ИОНИЗАЦИИ ВОЗБУЖДЕННЫХ АТОМОВ И МОЛЕКУЛ

Автореферат

Подписано к печати 18.05.09. Формат 60 х 90 'А6. Бумага офсетная № 1. Печать офсетная. Усл. печ. л. 1,5. Тираж 100 экз. Заказ № 64(2009).

Отпечатано в типографии Института прикладной физики РАН 603950 Н. Новгород, ул. Ульянова, 46

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Емелин, Михаил Юрьевич

Введение

1. Общая характеристика работы

2. Обзор литературы

Глава 1. Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации атома водорода

1.1. Постановка задачи

1.2. Численное моделирование процесса генерации аттосекундных импульсов

1.2.1. Описание алгоритма

1.2.2. Нахождение стационарных состояний

1.2.3. Дипольное приближение

1.2.4. Результаты численного моделирования процесса генерации аттосекундного импульса

1.2.5. Сравнение результатов двумерного и трехмерного моделирования

1.3. Асимптотическая теория (начальные 8-состояния)

1.3.1. Основные используемые уравнения и приближения

1.3.2. Эволюция электронной плотности в центре пакета

1.3.3. Форма электронного волнового пакета на больших временах

1.3.4. Генерация аттосекундных импульсов

1.4. Полная теория (произвольные начальные состояния атома)

1.4.1. Основные используемые приближения

1.4.2. Эволюция электронного волнового пакета

1.4.3. Генерация аттосекундных импульсов

1.5. Сравнение механизмов генерации одиночных аттосекундных импульсов на свободно-связанных и свободно-свободных переходах

1.6. Обсуждение результатов

Введение диссертация по физике, на тему "Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации возбужденных атомов и молекул"

1. Общая характеристика работы

1 К развивается (1 ас = 10" с).

Данная работа посвящена детальному исследованию процесса генерации атгосекундных всплесков излучения при взаимодействии мощных фемтосекундных лазерных импульсов с атомарными и молекулярными газами. При этом особое внимание в работе уделяется динамике электронных волновых пакетов в процессе их эволюции в континууме после вырывания из атома или молекулы под действием лазерного поля. Для атомарных газов исследуется влияние предварительного электронного возбуждения атомов на характеристики генерируемого излучения. Для молекулярных газов кроме электронного исследуется также влияние предварительного колебательно-вращательного возбуждения молекул. Полученные в работе результаты представляют интерес как с фундаментальной точки зрения, так и с точки зрения их использования для практических приложений.

Актуальность работы. Получение ультракоротких импульсов электромагнитного излучения является на протяжении многих лет одной из важнейших задач лазерной физики. Первые лазеры, созданные в начале 60-х г.г., обеспечивали длительности импульсов порядка десятков-сотен микросекунд. К настоящему времени для широко распространенных лазеров ближнего ИК и видимого диапазонов рекордные длительности импульсов составляют около 3.5—4 фемтосекунд [4, 5].

Одно из основных применений ультракоротких импульсов — исследование динамики быстропротекающих процессов в веществе. Обычно используемый для этого метод ршпр-ргоЬе (накачка-зондирование) основан на проведении серии измерений, в каждом из которых система подвергается воздействию последовательности двух импульсов - возбуждающего и зондирующего. Импульс накачки играет роль спускового крючка, инициирующего исследуемый процесс, а зондирующий импульс, посылаемый с регулируемой временной задержкой, используется для измерения той или иной физической величины, характеризующей состояние исследуемого образца. Характерные времена колебаний атомов в молекулах изменяются от десятков пикосекунд (тяжелые молекулы) до примерно 15 фс (легкие молекулы). Именно поэтому фемтосекундные лазеры стали мощным инструментом для исследования процессов в веществе, связанных с движением ядер. О важности таких исследований свидетельствует присуждение в 1999 г. Нобелевской премии по химии Ахмеду Зивейлу за спектроскопию сверхвысокого временного разрешения и исследование динамики начальных стадий фотосинтеза [6].

Поскольку электрон легче протона примерно в 2000 раз, характерные временные масштабы процессов, обусловленных движением электронов, на порядки величины меньше соответствующих времен для ядерной подсистемы. Это означает, что для зондирования электронной динамики методом pump-probe требуется использование импульсов аттосекундной длительности. К настоящему моменту с помощью аттосекундных импульсов уже удалось прописать временной профиль осцилляций электрического поля лазерного импульса [7], измерить время Оже-процесса в атомах криптона [8], они уже нашли свое применение в аттосекундной туннельной спектроскопии [9].

Однако, в настоящее время эффективность генерации аттосекундных импульсов невысока, что накладывает существенные ограничения на области их возможного применения. Поэтому повышение эффективности генерации аттосекундного излучения является одной из актуальных в настоящее время задач. Также значительный интерес вызывают проблемы сокращения длительности аттосекундных импульсов и управления спектральным составом генерируемого излучения. Решению этих важных задач посвящены первые две главы данной работы.

Кроме непосредственного использования уже полученных аттосекундных импульсов для зондирования электронной динамики, сам процесс их генерации (а также процесс генерации высоких гармоник) представляет интерес с точки зрения сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга [10] (то есть зондирования ядерной динамики в молекулах со сверхвысоким временным разрешением), что обусловлено зависимостью характеристик излучения, генерируемого в молекулярных газах, от конфигурации молекул. Достигаемое при этом временное разрешение может приближаться к порогу в 1 фс и даже превышать это значение, позволяя осуществлять мониторинг молекулярной динамики на аттосекундных временных масштабах, если это необходимо. Третья глава данной работы посвящена разработке новых методов сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга, основанных на процессе генерации аттосекундных импульсов или высоких гармоник оптического излучения в молекулярных газах.

Целью работы является:

- разработка методов аналитического описания и численного моделирования процесса генерации аттосекундных импульсов и высоких гармоник оптического излучения при ионизации атомов и молекул фемтосекундным лазерным импульсом;

Заключение диссертации по теме "Лазерная физика"

3.4. ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

В данной главе исследованы возможности применения процесса генерации высоких гармоник и аттосекундных импульсов для зондирования колебательной динамики молекул со сверхвысоким временным разрешением.

Предложен метод сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга, основанный на регистрации зависимости интегрального сигнала гармоник в спектральном диапазоне 19со0 < со < 49со0 от времени задержки между импульсом накачки и зондирующим, при использовании в качестве последнего импульса излучения ТкЭа лазера длительностью 8 фс и пиковой интенсивностью 1014 Вт/см2. Данный метод позволяет зондировать долговременную колебательную ядерную динамику как в тяжелых, так и в легких молекулах с временным разрешением примерно в 1—2 фс. Особенностью предложенного метода также является возможность проведения эксперимента по динамическому имиджингу без предварительного выстраивания молекул. Работоспособность метода подтверждена на основе численного моделирования эксперимента по схеме «накачка-зондирование» для молекул D2 и Н2. Продемонстрирована возможность наблюдения дробных возрождений кратности до 1/5 и 1/10 для иона Т>2 и кратности до 1/8 для иона Нг+.

На основе результатов, полученных во второй главе, предложен метод сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга с использованием процесса генерации одиночных аттосекундных импульсов. Данный метод, так же как и первый, подходит для зондирования долговременной колебательной ядерной динамики как в тяжелых, так и в легких молекулах. Особенностью метода является аттосекундное временное разрешение.

Заключение

В данной работе получены следующие основные результаты:

3. Показано, что использование механизма генерации излучения при ионизации газа на фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса (генерации на свободно-свободных переходах) позволяет получать одиночные аттосекундные импульсы существенно меньшей длительности и значительно большей интенсивности по сравнению с традиционным режимом генерации высоких гармоник (генерации на свободно-связанных переходах).

4. Показано, что эффективность генерации аттосекундных импульсов и высоких гармоник излучения при ионизации возбужденных молекулярных структур может значительно превосходить эффективность аналогичных процессов в атомных системах.

6. Предложен метод управления спектром одиночного аттосекундного импульса, генерируемого при ионизации молекул мощным оптическим импульсом с малым числом периодов поля в режиме подавления кулоновского барьера. Теоретически показано, что интерференция волн де Бройля электронов, исходящих при ионизации от разных ядер в молекуле, позволяет осуществлять частотную перестройку аттосекундного излучения в широких пределах от ВУФ до рентгеновского диапазона путем предварительного выстраивания и колебательного возбуждения молекул. Показано, что данный эффект также может быть использован для зондирования ядерной динамики в молекулярных структурах с аттосекундным временным разрешением.

7. Предложен метод исследования долговременной эволюции молекулярных колебательных волновых пакетов, основанный на измерении вариаций интенсивности сигнала высоких гармоник лазерного излучения в схеме «накачка-зондирование». В методе используется теоретически обнаруженный эффект резкого (до пяти порядков величины) возрастания эффективности генерации гармоник в заданном спектральном окне с увеличением межъядерного расстояния в молекулах. На основе численного моделирования продемонстрирована возможность наблюдения дробных возрождений высоких порядков ядерного пакета в молекулярных ионах и Нг+, что свидетельствует о применимости данного метода для зондирования колебательной динамики молекул, в том числе легких, с временным разрешением в 1-2 фс.

Список источников диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Емелин, Михаил Юрьевич, Нижний Новгород

1. Agostini P., DiMauro L.F. The physics of attosecond light pulses // Rep. Prog. Phys. 2004. V. 67, №6. P. 813-855.

2. С or кит P. В., KrauszF. Attosecond science // Nature Phys. 2007. V. 3, №6. P.381-387.

3. KrauszF., IvanovM. Attosecond physics // Rev. Mod. Phys. 2009. V. 81, № 1. P.163-234.

4. Schenkel В., BiegertJ., Keller U, VozziC., Nisoli M., Sansone G., Stagira S., De Silvestri S., Svelto O. Generation of 3.8-fs pulses from adaptive compression of a cascaded hollow fiber supercontinuum // Opt. Lett. 2003. V. 28, № 20. P. 1987-1989.

5. Грюбеле M., Зивейл A.X. Сверхбыстрая динамика химических реакций // УФН. 1991. Т. 161, №3. С. 69-87.

6. Goulielmakis Е., Uiberacker М., Kienberger R., BaltuskaA., Yakovlev V., ScrinziA., Westerwalbesloh Th., Kleineberg U., Heinzmann U., Drescher M., Krausz F. Direct measurement of light waves // Science. 2004. V. 305, № 5688. P. 1267-1269.

7. DrescherM., HentschelM., KienbergerR., UiberackerM., Yakovlev V., ScrinziA., Westerwalbesloh Th., Kleineberg U., Heinzmann U., Krausz F. Time-resolved atomic inner-shell spectroscopy //Nature. 2002. V. 419, № 6909. P. 803-807.

8. Lein M. Molecular imaging using recolliding electrons // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2007. V. 40, № 16. P. R135-R173.

9. Sergeev A.M., Kim A. V., Vanin E. V., Farina D., Lontano M., Downer M.C. Atoms in a superstrong laser field: towards subfemtoseeond XUV sources // Proc. SPIE. 1996. V. 2770. P. 36-45.

10. КимА.В., Рябикин М.Ю., Сергеев A.M. От фемтосекундных к аттосекундным импульсам //УФЫ. 1999. Т. 169, № 1. С. 58-66.

11. Емелин М.Ю., Рябикин М.Ю., Сергеев A.M. Генерация одиночного аттосекундного всплеска при ионизации возбужденных атомов мощным сверхкоротким лазерным импульсом // ЖЭТФ. 2008. Т. 133, № 2. С. 243-259.

12. Protopapas М., Keitel С.Н., Knight P.L., Atomic physics with super-high intensity lasers // Rep. Prog. Phys. 1997. V. 60, № 4. P. 389^186.

13. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., Sergeev A.M., Chernobrovtseva M.D., PfeiferT., Walter D., Gerber G. High-efficiency generation of attosecond pulses during atomic ionization from excited electronic states // Europhys. Lett. 2005. V. 69, № 6. P. 913-919.

14. Emelin M.Yu., Ryabikin M.Yu., Sergeev A.M. Emission of an extremely short light pulse by an electron wave packet detached from an excited atom // Laser Physics. 2005. V. 15, № 6. P. 903-908.

15. Corkum, P.B. Plasma perspective on strong-field multiphoton ionization // Phys. Rev. Lett. 1993. V. 71, № 13. P. 1994-1997.

16. Емелин М.Ю., Рябикин М.Ю. Аттосекундные световые импульсы // В кн.: Нелинейные волны'2008 (отв. ред. А.В. Гапонов-Грехов, В.И. Некоркин). Н.Новгород: ИПФ РАН, 2009. С.60-102.

17. PfeiferT., Walter D., GerberG., EmelinM.Yu., Ryabikin M.Yu., Chernobrovtseva M.D., and Sergeev A.M. Transient enhancement of high-harmonic generation in expanding molecules // Phys. Rev. A. 2004. V. 70, № 1. Art. no. 013805.

18. Емелин М.Ю., Рябикин М.Ю., Сергеев A.M. О возможностях управления процессом генерации аттосекундных рентгеновских импульсов при ионизации молекул фемтосекундным лазерным излучением // Изв. ВУЗов. Радиофизика. 2004. Т. 47, № 10-11. С. 909-924.

19. Келдыш, JI.B. Ионизация в поле сильной электромагнитной волны // ЖЭТФ. 1964. Т. 47, № 5. С. 1945-1956.

20. Переломов A.M., Попов B.C., Терентъев М.В. Ионизация атомов в переменном электрическом поле // ЖЭТФ. 1966. Т. 50, № 5. С. 1393-1409.

21. Переломов A.M., Попов B.C., Терентъев М.В. Ионизация атомов в переменном электрическом поле II // ЖЭТФ. 1966. Т. 51, № 1(7). С. 309-326.

22. EmelinM.Yu., Ryabikin М., and Sergeev A.M. Monitoring long-term evolution of molecular vibrational wavepacket using high-order harmonic generation // New J. Phys. 2008. V. 10, № 2. Art. no. 025026.

23. FerrayM., L'Huillier A., LiX.F., Lompre L.A., Mainfray G., Manus C. Multiple-harmonic conversion of 1064 nm radiation in rare gases // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 1988. V. 21, № 2. P. L31-L35.

24. Crane J.K., Perry M.D., HermanS., Falcone R.W. High-field harmonic generation in helium // Opt. Lett. 1992. V. 17, № 18. P. 1256-1258.

25. Miyazaki K., Sakai H. High-order harmonic generation in rare gases with intense subpicosecond dye laser pulses // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 1992. V. 25, № 3. P. L83-L89.

26. MacklinJ.J., KmetecJ.D., Gordon III C.L. High-order harmonic generation using intense femtosecond pulses // Phys. Rev. Lett. 1993. V. 70, № 6. P. 766-769.

27. Ayvazyan V., Baboi N., Bahr J. et. al. First operation of a free-electron laser generating GW power radiation at 32 nm wavelength // Eur. Phys. J. D. 2006. V. 37, № 2. P. 297-303.

28. Ackermann W„ Asova G., Ayvazyan V. et. al. Operation of a free-electron laser from the extreme ultraviolet to the water window // Nature Photonics. 2007. V. 1, № 6. P.336-342.

29. Chang Z., RundquistA., WangH., Murnane M.M., KapteynH.C. Generation of coherent soft X rays at 2.7 nm using high harmonics // Phys. Rev. Lett. 1997. V. 79, № 16. P. 2967-2970.

30. Spielmann Ch., Burnett N.H., SartaniaS., Koppitsch R., Schnürer M., KanC., Lenzner M., Wobrauschek P., KrauszF. Generation of coherent X-rays in the water window using 5-femtosecond laser pulses // Science. 1997. V. 278, № 5338. P.661-664.

31. Seres J., Seres E., Verhoef A.J., TempeaG., Streli Ch., Wobrauschek P., YakovlevV., ScrinziA., Spielmann Ch., KrauszF. Source of coherent kiloelectronvolt X-rays // Nature. 2005. V. 433, № 7026. P. 596.

32. Krause J.L., Schäfer K.J., Kulander КС. High-order harmonic generation from atoms and ions in the high intensity regime // Phys. Rev. Lett. 1992. V. 68, № 24. P.3535-3538.

33. Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M.Yu., L'Huillier A., Corkum P.B. Theory of high-harmonic generation by low-frequency laser fields // Phys. Rev. A. 1994. V. 49, № 3. P. 2117-2132.

34. Платоненко, В. Т. Интерференция электронных траекторий и генерация высоких гармоник света в кулоновской системе // Квантовая электроника. 2001. Т. 31, № 1.С. 55-60.

35. Frolov M.V., Manakov N.L., Sarantseva T.S., Starace A.F. Analytic formulae for high harmonic generation // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2009. V. 42, № 3. Art. no. 035601.

36. Kan C., Capjack C.E., Rankin R., Burnett N.H. Spectral and temporal structure in high harmonic emission from ionizing atomic gases // Phys. Rev. A. 1995. V. 52, №6. P. R4336—R4339.

37. Gaarde M.B., Salin F., Constant E., Balcou Ph., Schafer K.J., Kulander K.C., L'Huillier A. Spatiotemporal separation of high harmonic radiation into two quantum path components // Phys. Rev. A. 1999. V. 59, № 2. P. 1367-1373.

38. Antoine P., L 'Huillier A., Lewenstein M. Attosecond pulse trains using high-order harmonics // Phys. Rev. Lett. 1996. V. 77, № 7. P. 1234-1237.

39. Bellini M., LyngâC., TozziA., Gaarde M.B., HanschT.W., L 'Huillier A., Wahlstrôm G. Temporal coherence of ultrashort high-order harmonic pulses // Phys. Rev. Lett. 1995. V. 81, № 2. P. 297-300.

40. Kim K.T., Kim C.M., BaikM.G., Umesh G., Nam C.H. Single sub-50-attosecond pulse generation from chirp-compensated harmonic radiation using material dispersion // Phys. Rev. A. 2004. V. 69, № 5. Art. no. 051805(R).

41. Gustafsson E., Ruchon T., Swoboda M., Remetter T., Pourtal E., Lôpez-Martens R., Balcou Ph., L'Huillier A. Broadband attosecond pulse shaping // Opt. Lett. 2007. V. 32, № 11. P. 1353-1355.

42. HentschelM., Kienberger R., Spielmann Ch., ReiderG.A., Milosevic N., BrabecT., Corkum P., Heinzmann U., Drescher M., Krausz F. Attosecond metrology // Nature. 2001. V. 414, № 6863. P. 509-513.

43. Goulielmakis E., Schultze M., Hofstetter M., Yakovlev V.S., GagnonJ., TJiberacker M., AquilaA.L., Gullikson E.M., Athvood D.T., Kienberger R., Krausz F., KleinebergU. Single-cycle nonlinear optics // Science. 2008. V. 320, № 5883. P. 1614-1617.

44. Christov I.P., Murnane M.M., Kapteyn H.C. High-harmonic generation of attosecond pulses in the "single-cycle" regime // Phys. Rev. Lett. 1997. V. 78, №7. P.1251-1254.

45. Paulus G.G., Grasbon F., Walther H., Villoresi P., Nisoli M., StagiraS., Priori E., De Silvestri S. Absolute-phase phenomena in photoionization with few-cycle laser pulses //Nature. 2001. V. 414, № 6860. P. 182-184.

46. Kienberger R., Goulielmakis E., Uiberacker M., Baltuska A., Yakovlev V., Bammer F., Scrinzi A., Westerwalbesloh Th., Kleineberg U., Heinzmann U., Drescher M., Krausz F. Atomic transient recorder // Nature. 2004. V. 427, № 6977. P. 817-821.

47. С or кит P. В., Burnett N.H., Ivanov M.Yu. Subfemtosecond pulses // Opt. Lett. 1994. V. 19, №22. P. 1870-1872.

48. Платоненко B.T., Стрелков B.B. Генерация одиночного аттосекундного рентгеновского импульса // Квантовая электроника. 1998. Т. 25, № 9. С. 771-772.

49. Tcherbakoff О., Mével E., Descamps D., Plumridge J., Constant E. Time gated high order harmonic generation // Phys. Rev. A. 2003. V. 68, № 4. Art. no. 043804.

50. Chang Z. Single attosecond pulse and xuv supercontinuum in the high-order harmonic plateau // Phys. Rev. A. 2004. V. 70, № 4. Art. no. 043802.

51. Sansone G., Benedetti E., Calegari F., Vozzi C., Avaldi L., Flammini R., Poletto L., Villoresi P., Altucci C., Velotta R., Stagira S., De Silvestri S, Nisoli M. Isolated single-cycle attosecond pulses // Science. 2006. V. 314, № 5798. P. 443-446.

52. Mashiko H., Gilbertson S., Li C., Khan S.D., Shakya M.M., Moon E., Chang Z. Double optical gating of high-order harmonic generation with carrier-envelope phase stabilized lasers // Phys. Rev. Lett. 2008. V. 100, № Ю. Art. no. 103906.

53. Mauritsson J., Johnsson P., Gustafsson E., L'Huillier A., Schafer K.J., Gaarde M.B. Attosecond pulse trains generated using two color laser fields // Phys. Rev. Lett. 2006. V. 97, № 1. Art. no. 013001.

54. PfeiferT., Gallmann L., Abel M.J., Nagel P.M., NeumarkD.M., Leone S.R. Heterodyne mixing of laser fields for temporal gating of high-order harmonic generation // Phys. Rev. Lett. 2006. V. 97, № 16. Art. no. 163901.

55. Ландау Л.Д., Лифшиц E.M. Квантовая механика. Нерелятивистская теория. («Теоретическая физика», том III) М.: Наука, 1989.

56. Feit M.D., Fleck J. A., Jr., Steiger A. Solution of the Schrodinger equation by a spectral method // Comput. Phys. 1982. V. 47, № 3. p. 412-433.

57. Бабин А.А., Ким A.B., Киселев A.M., Сергеев A.M., Степанов A.H. Взаимодействие сверхсильных лазерных полей с веществом: гипотезы, эффекты, приложения // Изв. ВУЗов Радиофизика. 1996. Т. 39, № 6. С. 713-734.

58. Javanainen J., Eberly J.H., Su Q. Numerical simulations of multiphoton ionization and above-threshold electron spectra // Phys. Rev. A. 1988. V. 38, № 7. C. 3430-3446.

59. Kulander K.C. Multiphoton ionization of hydrogen: a time-dependent theory // Phys. Rev. A. 1987. V. 35, № 1. P. 445-447.

60. Владимиров B.C. Уравнения математической физики. M.: Наука, 1981.

61. Прудников А.П., Брычков Ю.А., Маричев О.И. Интегралы и ряды. Специальные функции. М.: Наука, 1983.

62. Астафьева, Н.М. Вейвлет-анализ: основы теории и примеры применения// УФН. 1996. Т. 166, №11. с. 1145-1170.

63. Fedorov М. V, Peatross J. Strong-field photoionization and emission of light in the wave-packet-spreading regime // Phys. Rev. A. 1995. V. 52, № 1. P. 504—513.

64. Paul P.M., Clatterbuck Т. O., LyngaC., Colosimo P., DiMauro L.F., Agostini P., Kulander K.C. Enhanced high harmonic generation from an optically prepared excited medium // Phys. Rev. Lett. 2005. V. 94, № 11. Art. no. 113906.

65. Зон Б.А., Кацнелъсон Б.Г. Нерезонансное рассеяние интенсивного света в молекулах // ЖЭТФ. 1975. Т. 69, № 4(10) С. 1166-1178.

66. Stapelfeldt Н., Seideman Т. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses // Rev. Mod. Phys. 2003. V. 75, № 2. P. 543-557.

67. VelottaR., HayN., Mason M.B., Castillejo M., Marangos J.P. High-order harmonic generation in aligned molecules // Phys. Rev. Lett. 2001. V. 87, № 18. Art.no. 183901.

68. Friedrich В., Herschbach D.R. Alignment and trapping of molecules in intense laser fields // Phys. Rev. Lett. 1995. V. 74, № 23. P. 4623^1626.

69. Lappas D.G., Marangos J.P. Orientation dependence of high-order harmonic generation in hydrogen molecular ions // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2000. V. 33, №21. P. 4679-4689.

70. LeinM., HayN., VelottaR., Marangos J.P., Knight P. L. Role of the intramolecular phase in high-harmonic generation // Phys. Rev. Lett. 2002. V. 88, № 18. Art.no. 183903.

71. LeinM., HayN., VelottaR., Marangos J.P., Knight P.L. Interference effects in highorder harmonic generation with molecules // Phys. Rev. A. 2002. V. 66, № 2. Art. no. 023805.

72. Seideman T. Revival structure of aligned rotational wave packets // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 83, № 24. P. 4971^1974.

73. Litvinyuk I.V., Lee KR, DooleyP.W., Rayner D.M., Villeneuve D.M., Corkum P.B. Alignment-dependent strong field ionization of molecules // Phys. Rev. Lett. 2003. V. 90, № 23. Art. no. 233003.

74. Seideman T., Ivanov M.Y., Corkum P.B. Role of electron localization in intense-field molecular ionization // Phys. Rev. Lett. 1995. V. 75, № 15. P. 2819-2822.

75. Zuo T„ Bandrauk A.D. Charge-resonance-enhanced ionization of diatomic molecular ions by intense lasers // Phys. Rev. A. 1995. V. 52, № 4. P. R2511-R2514.

76. Moreno P., Plaja L., Roso L. Ultrahigh harmonic generation from diatomic molecular ions in highly excited vibrational states // Phys. Rev. A. 1997. V. 55, № 3. P. R1593—R1596.

77. Kopold R., Becker W, Kleber M. Model calculations of high-harmonic generation in molecular ions // Phys. Rev. A. 1998. V. 58, № 5. P. 4022-4038.

78. Numico R., Giulietti D., GiuliettiA., Gizzi L.A., Roso L. High-order harmonic generation from a linear chain of ions // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2000. V. 33, № 13. P.2605-2615.

79. Bandrauk A.D., YuH. High-order harmonic generation by one- and two-electron molecular ions with intense laser pulses // Phys. Rev. A. 1999. V. 59, № 1. P.539-548.

80. Numico R., Moreno P., Plaja L., Roso L. High-order harmonic generation after photodissociation// J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 1998. V. 31, № 18. P. 4163-4172.

81. Flettner A., König J., Mason M.B., Pfeifer T., Weichmann U., Düren R., Gerber G. Ellipticity dependence of atomic and molecular high harmonic generation // Eur. Phys. J. D. 2002. V. 21, № 1. P. 115-119.

82. Flettner A., König J., Mason M.B., Pfeifer T., Weichmann U„ Gerber G. Atomic and molecular high-harmonic generation: a comparison of ellipticity dependence based on the three-step model // J. Mod. Opt. 2003. V. 50, № 3. P. 529-537.

83. Kreibich T., Lein M„ Engel V., Gross E.K. U. Even-harmonic generation due to beyond-Born-Oppenheimer dynamics // Phys. Rev. Lett. 2001. V. 87, № 10. Art. no. 103901.

84. A Ion O.E., Averbukh V., Moiseyev N. Selection rules for the high harmonic generation spectra // Phys. Rev. Lett. 1998. V. 80, № 17. P. 3743-3746.

85. Talebpour A., ChienC.-Y., ChinS.L. The effects of dissociative recombination in multiphoton ionization of 02 // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 1996. V. 29, № 18. P. L677-L680.

86. Guo C„ Li M., Nibarger J.P., Gibson G.N. Single and double ionization of diatomic molecules in strong laser fields // Phys. Rev. A. 1998. V. 58, № 6. P. R4271-R4274.

87. Guo C. Multielectron effects on single-electron strong field ionization // Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85, № 11. P. 2276-2279.

88. Muth-Bohm J., Becker A., Faisal F.H.M. Suppressed molecular ionization for a class of diatomics in intense femtosecond laser fields // Phys. Rev. Lett. 2000. V. 85, №11. P. 2280-2283.

89. ShanB., TongX.-M., ZhaoZ., ChangZ., LinC.D. High-order harmonic cutoff extension of the O2 molecule due to ionization suppression // Phys. Rev. A. 2002. V. 66, № 6. Art. no. 061401(R).

90. Bhardwaj V.R., Rayner D.M., Villeneuve D.M., Corkum P.B. Quantum interference in double ionization and fragmentation of C6H6 in intense laser fields // Phys. Rev. Lett. 2001. V. 87, № 25. Art. no. 253003.

91. Kjeldsen T.K., Bisgaard C.Z., Madsen L.B., Stapelfeldt H. Role of symmetry in strong-field ionization of molecules // Phys. Rev. A. 2003. V. 68, № 6. Art. no. 063407.

92. LeinM. Antibonding molecular orbitals under the influence of elliptically polarized intense light // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2003. V. 36, № 10. P. L155-L161.

93. ShanB., Ghimire S., ChangZ. Effect of orbital symmetry on high-order harmonic generation from molecules // Phys. Rev. A. 2004. V. 69, № 2. Art. no. 021404(R).

94. Ihee H., Lobastov V.A., Gomez U.M., Goodson B.M., Srinivasan R., RuanC.-Y., Zewail A.H. Direct imaging of transient molecular structures with ultrafast diffraction // Science. 2001. V. 291, № 5503. P. 458 462.

95. NiikuraH., Legare F., Hasbani R., BandraukA.D., Ivanov M.Yu., Villeneuve D.M., Corkum P.B. Sub-laser-cycle electron pulses for probing molecular dynamics // Nature. 2002. V. 417, № 6892. P. 917-922.

96. ZuoT., Bandrauk A.D., Corkum P.B. Laser-induced electron diffraction: a new tool for probing ultrafast molecular dynamics // Chem. Phys. Lett. 1996. V. 259, № 3-4. P.313-320.

97. Lein M., Marangos J.P., Knight P.L. Electron diffraction in above-threshold ionization of molecules // Phys. Rev. A. 2002. V. 66, № 5. Art. no. 051404.

98. Spanner M., Smirnova 0., Corkum P.B., Ivanov M.Yu. Reading diffraction images in strong field ionization of diatomic molecules // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2004. V. 37, № 12. P. L243-L250.

99. Yurchenko S.N., Patchkovskii S., Litvinyuk I.V., Corkum P.B., YudinG.L. Laser-induced interference, focusing, and diffraction of rescattering molecular photoelectrons // Phys. Rev. Lett. 2004. V. 93, № 22. Art. no. 223003.

100. Hu S.X., Collins L.A. Imaging molecular structures by electron diffraction using an intense few-cycle pulse // Phys. Rev. Lett. 2005. V. 94, № 7. Art. no. 073004.

101. YudinG.L., Chelkowski S., BandraukA.D. Coulomb continuum effects in molecular interference // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2006. V. 39, № 2. P. L17-L24.

102. Ciappina M.F., ChirilaC.C., LeinM. Influence of Coulomb continuum wave functions in the description of high-order harmonic generation with H2+ // Phys. Rev. A. 2007. V. 75, № 4. Art. no. 043405.

103. Gonoskov A.A., Gonoskov I.A., Ryabikin M. Yu., Sergeev A.M. Diffraction imaging of a diatomic molecule using recolliding electrons: role of Coulomb potential and nuclear motion // Phys. Rev. A. 2008. V. 77, № 3. Art. no. 033424.

104. Vager Z., Naaman R., Kanter E. P. Coulomb explosion imaging of small molecules // Science. 1989. V. 244, № 4903. P. 426-431.

105. Chelkowski S., Corkum P.B., Bandrauk A.D. Femtosecond coulomb explosion imaging of vibrational wave functions // Phys. Rev. Lett. 1999. V. 82, № 17. P. 3416-3419.

106. ErglerTh., Rudenko A., Feuerstein B„ ZrostK, Schröter C.D., Mo shammer R., Ullrich J. Spatiotemporal imaging of ultrafast molecular motion: collapse and revival of the D2+ nuclear wave packet // Phys. Rev. Lett. 1997. V. 97, № 19. Art. no. 193001.

107. Niikura H., Légaré F., Hasbani R„ Ivanov M.Yu., Villeneuve D.M., Corkum P.B. Probing molecular dynamics with attosecond resolution using correlated wave packet pairs //Nature. 2003. V. 421, № 6925. P. 826-829.

108. TongX.M., Zhao Z.X., Lin C.D. Probing molecular dynamics at attosecond resolution with femtosecond laser pulses // Phys. Rev. Lett. 2003. V. 91, № 23. Art. no. 233203.

109. TongX.M., Zhao Z.X., Lin C.D. Correlation dynamics between electrons and ions in the fragmentation of D2 molecules by short laser pulses // Phys. Rev. A. 2003. V. 68, № 4. Art. no. 043412.

110. Alnaser A.S., OsipovT., Benis E.P., WechA., ShanB., Cocke C.L., TongX.M., Lin C.D. Rescattering double ionization of D2 and H2 by intense laser pulses // Phys. Rev. Lett. 2003. V. 91, № 16. Art. no. 163002.

111. Alnaser A.S., TongX.M., OsipovT., Voss S., Maharjan C.M., RanitovicP., Ulrich B., Shan B., Chang Z., Lin C.D., Cocke C.L. Routes to control of H2 Coulomb explosion in few-cycle laser pulses // Phys. Rev. Lett. 2004. V. 93, № 18. Art. no. 183202.

112. Yu H., Bandrauk A.D. Three-dimensional Cartesian finite element method for the time dependent Schrodinger equation of molecules in laser fields // J. Chem. Phys. 1995. V. 102, №3. p. 1257-1265.

113. Seideman T. Rotational excitation and molecular alignment in intense laser fields // J. Chem. Phys. 1995. V. 103, № 18. P. 7887-7896.

114. SakaiH., Sajvan C.P., LarsenJ.J., Hilligsoe K.M., HaldK., Stapelfeldt H. Controlling the alignment of neutral molecules by a strong laser field // J. Chem. Phys. 1999. V. 110, №21. P. 10235-10238.

115. HayN., Velotta R., LeinM., deNaldaR., Heesel E., Castillejo M., Marangos J.P. High-order harmonic generation in laser-aligned molecules // Phys. Rev. A. 2002. V. 65, № 5. Art. no. 053805.

116. LeinM., Corso P.P., Marangos J.P., Knight P. L. Orientation dependence of highorder harmonic generation in molecules // Phys. Rev. A. 2003. V. 67, № 2. Art. no. 023819.

117. Lein M., de Nalda R., Heesei E., HayN., Springate E., Velotta R„ Castillejo M., Knight P.L., Marangos J.P. Signatures of molecular structure in the strong-field response of aligned molecules // J. Mod. Opt. 2005. V. 52, № 2-3. P. 465-478.

118. Lagmago Kamta G., BandraukA.D. High-order harmonic generation from two-center molecules: time-profile analysis of nuclear contributions // Phys. Rev. A. 2004. V. 70, № 1. Art. no. 011404(R).

119. Lagmago Kamta G., BandraukA.D. Three-dimensional time-profile analysis of highorder harmonic generation in molecules: nuclear interferences in H2 // Phys. Rev. A. 2005. V. 71, № 5. Art. no. 053407.

120. Kanai T., Minemoto S., SakaiH. Quantum interference during high-order harmonic generation from aligned molecules //Nature. 2005. V. 435, № 7041. P. 470-474.

121. Marangos J.P. Ultrafast science: molecular structure in an instant // Nature. 2005. V. 435, №7041. P. 435.

122. VozziC., Calegari F., Benedetti E., Caumes J.-P., SansoneG., Stagira S., Nisoli M. Controlling two-center interference in molecular high harmonic generation // Phys. Rev. Lett. 2005. V. 95, № 15. Art. no. 153902.

123. Lein M. Attosecond probing of vibrational dynamics with high-harmonic generation // Phys. Rev. Lett. 2005. V. 94, № 5. Art. no. 053004.

124. Chirilä C.C., Lein M. High-order harmonic generation in vibrating molecules // J. Mod. Opt. 2006. V. 53, № 1-2. P. 113-124.

125. BakerS., Robinson J.S., HaworthC.A., TengH., Smith R.A., Chirilä C.C., Lein M., Tisch J.W.G., Marangos J.P. Probing proton dynamics in molecules on an attosecond time scale // Science. 2006. V. 312, № 5772. P. 424-427.

126. ItataniJ., Levesque J., Zeidler D., NiikuraH., Pépin H., Kieffer J.C., Corkum P.B., Villeneuve D.M. Tomographic imaging of molecular orbitals // Nature. 2004. V. 432, №7019. P. 867-871.

127. Stapelfeldt H. Electrons frozen in motion // Nature. 2004. V. 432, №7019. P.809-810.

128. LeV.-H., LeA.-T., XieR.-H., LinC.D. Theoretical analysis of dynamic chemical imaging with lasers using high-order harmonic generation // Phys. Rev. A. 2007. V. 76, № 1. Art.no. 013414.

129. HayN., VelottaR., Mason M.B., Castillejo M., Marangos J.P. High-order harmonic generation efficiency increased by controlled dissociation of molecular iodine // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2002. V. 35, № 4. P. 1051-1060.

130. Wagner N.L., WiiestA., Christov I.P., Popmintchev Т., ZhouX., Murnane M.M., KapteynH.C. Monitoring molecular dynamics using coherent electrons from high harmonic generation // Proc. Natl. Acad. Sci. USA. 2006. V. 103, №36. P.13279-13285.

131. Rosca-Pruna F., Vrakking M.J.J. Experimental observation of revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 // Phys. Rev. Lett. 2001. V. 87, № 15. Art. no. 153902.

132. Dooley P.W., Litvinyuk I.V., Lee K.F., Rayner D.M., Spanner M., Villeneuve D.M., Corkum P.B. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules // Phys. Rev. A. 2003. V. 68, № 2. Art. no. 023406.

133. Gonoskov I.A., Ryabikin M.Yu., Sergeev A.M. High-order harmonic generation in light molecules: moving-nuclei semiclassical simulations // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2006. V. 39, № 13. P. S445-S455.

134. Chen Y.-M., HsuM.-Y., HsiehY.-H., LinJ.-Y., Wang J., ChenS.-Y. Enhancement of high-harmonic generation by laser-induced cluster vibration // Opt. Lett. 2007. V. 32, № 18. P. 2714-2716.

135. Parker J., Stroud C.R., Jr. Coherence and decay of Rydberg wave packets // Phys. Rev. Lett. 1986. V. 56, № 7. P. 716-719.

136. Averbukh I.Sh., PerelmanN.F. Fractional revivals: universality in the long-term evolution of quantum wave packets beyond the correspondence principle dynamics // Phys. Lett. A. 1989. V. 139, № 9. P. 449^153.

137. Авербух И.Ш., Перелъман Н.Ф. Динамика волновых пакетов высоковозбужденных состояний атомов и молекул // УФН. 1991. Т. 161, №7 С. 41-81.

138. RobinettR.W. Quantum wave packet revivals // Phys. Rep. 2004. V. 392, №1-2. P. 1-119.

139. Chelkowski S., Conjusteau A., ZuoT., BandraukA.D. Dissociative ionization of Hj + in an intense laser field: charge-resonance-enhanced ionization, Coulomb explosion, and harmonic generation at 600 nm // Phys. Rev. A. 1996. V. 54, № 4. P. 3235-3244.

140. Vrakking M.J.J., Villeneuve D.M., StolowA. Observation of fractional revivals of a molecular wave packet // Phys. Rev. A. 1996. V. 54, № 1. P. R37-R40.

141. Ghosh S., BanerjiJ. A time-frequency analysis of wave packet fractional revivals // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 2007. V. 40, № 17. P. 3545-3553.

142. Göll E., Wunner G., Saenz A. Formation of ground-state vibrational wave packets in intense ultrashort laser pulses // Phys. Rev. Lett. 2006. V. 97, № 10. Art. no. 103003.

143. Прудников А.П., Брычков Ю.А., Маричев О.И. Интегралы и ряды. Элементарные функции. М.: Наука, 1981.