Индуцированное излучение рассеивающих сред. Активированных неодимом тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКЛДЗ.П«! НАУК ОРДЕНА ТРУ.ЯОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ ШКЖТУТ РАДИОТЕХНИКИ \\ ЭЛЕКТРОНИКИ

'■"{ДУЗГЛРС^^ННО1^ УПЛУЧЕЕЗК ^4СС1!Г£ВЛЗ!Т?1!!Х СРДЦ АКТИВИРОВАННЫХ НЕОИ!

АВТОРЕФЕРАТ диссертации ев сспсгсжяо ученей степаап кандидата Спзгосо-матзматпческих Езутс

Спош&львость 01.04.21 - лазэраая Зизгсеа

На правах руксгасп

Тер-Ггбряэлян Нехолзй Эдуардович

Москва. 1992 г.

-г -

Работа выполнена в Институте радиотехника в электроники АН СССР

НаучянВ руководитель: доктор фвзико-матемаппескях н^ук

в.н.с., профессор В.Ф.Золш

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

В«Н*С •

В.А. Смврвое,

кандидат физико-математических наук, С*В«С •

М.А. ДубинсквК.

Ведущая организация: НИК информатики 1ИРЭА

оп

Защита состоятся "22" мая 1992 г. в и часов на заседании специализированного совета Д0027404 в Институте радиотехники ■ электроники РАН по адресу: 103907 Москва. ГСП-З. Моховая, д. б, ИРЭ РАН.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИРЭ АН СССР. Автореферат разослан -ах» апреля 1992 г.

УченнВ секретарь специализированного совета

к.ф.-м.н. ^угпх^ БУхтиаР0Ва

- з -

: Актуальность^

, -.•! I

.^Проблема изучения индуцированного излучения (ИИ) порошкообразных люминофорах, активированных неодимом, возникла при поисках материалов для лазеров, микролазеров и катодолюминесцент-ных приборов с высокой яркостью и монохроматичностью. Связь этой проблемы с прикладными задачами свидетельствует об ее актуальности. Хотя теоретическое описание лазерной генерации в рассеивающих средах было впервые развито в 60-х годах, [ЛИ, на основе представления о диффузионном характере распространения фотонов в активной среде, а на возможность ее получения указывалось еще в [Л21, соответствующий аффект в порошках люминофоров, активированных неодимом, впервые наблюдался лишь в 1985 г. в ИРЭ АН СССР, [ЛЗ.Л4]. До настоящего времени этот эффект не был достаточно полно исследован экспериментально. В частности, предстояло выяснить к какому классу явлений - усиленному спонтанному излучению (УСИ), суперфлюоресценции или генерации относится экспериментально наблюдаемый эффект возбуждения ИИ.

Целью работы является получение спектрально-кинетических и пороговых характеристик ИИ в рассеивающих средах, анализ механизмов его возникновения и возмоЕНоетей практического использования. Научная_новизна_работы_1

1. Впервые экспериментально исследованы спектрально-кинетические и пороговые характеристики индуцированного излучения в рассеива-щнх средах, активированных неодимом.

2. Разработана экспериментальная методика исследования генерации излучения в порошках.

3. Проведен качественный анализ применимости различных глодолаС. списыважЕщх наблвдаекые явления.

- А -

Практическая значимость работы___ '

1. Подзона возмо.зюсть создания нового тша беззаркалышх лазерных генераторов на основа рассекваща! ланшофоров, ьктшш-ровзыап поодакои - порошсоаых лазорев - источников с ьнссжсй яркость», монохроматичностью и малой длительностью свечения.

2. Предложены пути практического искшъзобшсш короаковах лазэроа:

- для экспресс-анализа применимости новых лазершх материалов без вирпццизвшп; монокристаллов;

- в оптических системах отображения и обработки информации;

- в системах, требущих получения равномерного распределения энергии лазерного излучения на мшена.

На защиту выносятся следукщке основные подозрения:

1. Индуцированное излучение в рассеиваших средах - поликристаллических люминофорах. акткЕироващшх неодимом, - является усиленным спонганнш излучением, которое щгл ашюлнешш условий баланса числа роздаздихся и покидакцих накачшшуы рассеивающую область фотонов может рассматриваться как эффект возбузденкя поросковэго лазэра - генератора с широкополосной положительной обратной связью.

2. Порог возбуждения и кинетика спектра генерации зависят от концентрации активатора, показателя преломления материала, размеров, Формы и объемной концентрации активированных микрочастиц, составляющих активную среду, а также от протяженности са»оВ среда.

3. Генерация з рассеивеодей среда - одно»ьстогная и протекает в правалыгск кинетическом рохзмв (в вздз регулярное исследователь-косее иыгулаызих хмпуяьсов), характером дг.я дазвриыг систем с сильным частотным и пространственным перекрытием большого числа

мод примерно одинаковой добротности, когда условия самовозбуждения для отдельных микрочастиц не выполняются и их резонансные свойства в спектре генерации не проявляются.

4. Полное внутреннее отражение на границах частиц является причиной увеличения времени жизни (задержки) фотонов в рассеивающей, активной среде, и приводит к преимущественному развитию мод ПВО в отдельных добротйп частицах-никрорезонаторах.

Апробация работы Основные результаты работы докладывались на IV Всесоюзном симпозиуме по световому эхо и путям его практических применений, Куйбышев, май 1989; на Всесоюзном Феофиловском симпозиуме по спектроскопии кристаллов, активированных редкоземельными и переходными элементами, Ленинград, май 1990; на Европейской конференции по квантовой электронике, Эдинбург, август 1991; на XIX Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике, сентябрь 1991; на Московском семинаре по спектроскопии кристаллов в ИКАН СССР, а также изложены в семи опубликован»® работах автора.

Структура и объем работы Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, двух приложений и списка литературы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ Во введении обоснована актуальность темы, проведен обзор ряда работ, связанных с использованием нерезонансной обратной связи в лазерах и возможностью генерации в различных рассеивающих средах. Сформулированы цели работы и основные защищаемые положения.

В первой главе описаны изучаемые материалы, а также экспериментальные установки и методики исследования ИИ.

Все образцы можно разделить на две основные группы, отличающиеся степенью совершенства содержащихся в них микрокристаллов. Порошки первой группы состоят из бесформенных частиц с размерам;! от единиц до нескольких десятков микрометров, тогда как в порошках второй группы - образцах полифосфатов неодама - находятся крупные (до 200 мкм) частицы "правильной" формы в виде тонких пластин или призм. Характеристики материалов собраны в таблице 1 Главной особенностью образцов первой группы является сравнительно высокий показатель преломления материалов п - 1.9 - 2.2.

Индуцированное излучение возбуждалось резонансной накачкой

i п

неодима на уровни G5/2 и ^7/2 га'пУЛЬС1ШМ перестраиваемым лазером на красителе'(родамин 6Ж или С). Экспериментальная установка, рис. 1, позволяет вести наблюдение генерации непосредственно из возбуждаемого объема, что значительно ослабляет искажения сигналов, вносимые рассеянием. Спектральное и временное разрешение составили около 0.03 нм и менее 100 пс соответственно.

Таблица 1

Первая группа La3Nb0T Na5La(Mo04)4 La202S

(NLNM)

(LOS)

Вторая группа LlNd(P03)4 "

(LNP)

NdP50u (NPP)

Ш [*] Nq(CM ~3] ä [мкм] n

a*10_1?cM2] t Cmkc ]

X [мкм] АХ [нм]

100 100 4.4«1021 4*10' 10 - 100 1.6 1.6 0.19(300K) 3.16

,21

1.048 "0.4

1.051 1.054 v0.4

^-концентрация ш, а- сечение перехода; й-средний размер микрочас тиц;т-время затухания люминесценции; ДХ-ширина линии на уровне 0.5 Во второй_главе приводятся экспериментальные результаты, по лученные в ходе исследований спектрально-кинетических и пороговых

характеристик ПИ.

Генерация образцов первой группы представляет собой регулярную последовательность затулвюпет по амплитуде гсагульсов с длительностью от долей до нескольких не, рис.2а. Число и длительность импульсов зависит ст превышения накачки над порогом. Пороговая энергия пакачкп уяоныгаэтея с увеличением концентрации активатора; увеличивается при разбавлении агстнвировашшх лкзно-фороа нбпкттшрозатапла! п прт укепьпетт среднего размера геперо-

чаепщ. Са-лый низкий порог возбузденпя при резонансной накачке

р

неодима составляет мепее 0,1 Дз/см . Внзе порога возбуждения генерация наблюдается линейная завпскмость пнтепсшшостп ИИ от г.тоязюстл накачки.

В случав образца Кч^Оз3 переход к накачке непоерэдетвепно на зерхгай лазерный уровень коод™мз, позволяет проде-

монстрировать зависимость гашетпкл гепоращш от скорости релаксации вс2бу~дога:я с й-уровней пеодслз, заселявших щэ накачке лазером на красителе.

Спектральная стршга тпульсов ИИ составляет гганее 0.1 ем. Прл любых условиях з образцах первой группы ПЕблюдается одпочас-тотная генерация, соответствующая центру линии рабочего перехода, рис.26.

Генерация Еозбуэдается п з тенхта, одно-двуслсЗных образцах первой группы. Однако, в это;л случае пороговая энергия сольно возрастает по сравнению с порогом возбузденпя многослойного образца, при зтс?д порог генерации в последнем практически но запасти- от места расположения пятна накачка на поверхности образца. Пра уменьшили объокноЭ концентрации активированных микрочастиц (разбавление поактивпровашзьгм порсстсм) порог возбуадепия Ш! возрастает.'

- а -

I N<1 ■ У ас I-1 20) I—I родамин бж[-

/\.20нс,10-20мВт,560-600нм л . х» > э м

фотодиод

скоростная камера "Агат-СФЗМ"

спектрограф ДФС-8; 0.3 нм/мм

Ллл_ ш

9Ш

дыоар—

Рис.1 Блок-схема экспериментальной установки

Рис. 2 Динамика (а,в) и спектры (б,г) генерации образцов 1ШШ и ЛРР

^ни.о ТН. во.

106 7,27

или НМ

.1067,11 оЪрлЪЪА М.Л/М сХ=0,/5"

^ии смесн

Рис. 3 Зависимость длины волны Ш смеси образцов Щ<Ш с х = 0.15

и 0.85 (1:1 по объему) от длины волны накачки.- кривая 1

Спектры возбуждения ИИ образца На^Ьа^^Ш^СМоО^д; кривая 2 - х = 0.85; кривая 3 - х = 0.15;

Поведение генерации в порошках вторе« группы сильно отлича ется от предыдущего случая. Правильный кинетический ре гам наблюдается лишь при небольших превышениях уровня.накачки над порогом, затем яаблвдаются хаотические пульсации ИИ. рис.2в. Это объясняется тем, что при увеличении интенсивности накачки спектр IGÎ ста-новхгтея ?«ногочастотным и представляет собой сера импульсов, воз-някзецях па разных частотах в пределах контура лпяшесценции рабочего перехода. Прн дальнейшем увелпчеппи накачка неблвдается перестройка частоты ИИ серии ишульсов в ходе генерации, рас. 2г. Наблвдаемая кинетика спектров ИИ в значительной степени завнехгг ст местоположения волокна накачки, погружаемого в тогцу образца, п от. взаимного расположения инкрачастпц в области возбуздения, что не характерно для порошков первой группы. Скорость перестройки длины волны увеличивается с ростом интенсивности накачки и обычно уменызается с увеличением задержи высвечивания серии.

При размельчении частиц в порепках второй группы спектралъ-яо-кинетачеекке характеристики ИИ становятся неотличимым! от характеристик генерации порошков первой группы - сирзпа и длина волны линии ИИ не меняются во всем диапазоне вариации мощности накачки и с точностыэ до ошибок эксперимента но зависят от поло-кения волокна накачки в тоще порозка.

Пороговая плотность энергии накачки для возбуздения ИИ по-репков соединений полифосфатов неодима в значительной мэре зависит от размеров зерен. Так, в образцах NPP порог минимален при зредних размерах зерен (до 40 мкм) и составляет менее 0.2 - 0,3 Is/см2. На образце с малыми размерами частиц (1-5 мкм) порог доставляет примерно 0.7 - 0.9 Дв/см^.

Для выяснения механизма возникновения генерации исследуется

ИИ смесей образцов ГОЖ с различными концентрациями неодима. Центры рабочих переходов компонент смеси слегка различны, но линии усиления перекрываются. Генерация наблюдается на промэгуточ-ной частоте, положение которой зависит от длины волны накачки и от обьешюго соотношения кошонент смоси, рис. 3, кривая 1.

Исследуются также спектры возбуждения ИИ при накачке вызе и ниже порога генерации. Обнаружено, что з центрах интенсивных линий возбуждения как УСИ, так и генерации в образцах ШШ с содержанием пршеси неодима более 40%, наблюдаются не максимумы, как в спектрах возбуждения лшшесценщш, а минимумы - "провали", рис.З, кривая 2. При этом возрастает порог генерации, что свидетельствует об ухудшении обида условий усиления в рассеивающей активной среде при накачке в области центра линии поглоцежя.

Зкспертшентальные результаты, подчеркивающие важность роли задержи фотонов в рассеивающей среде, позволяют утверждать, что возбуждение Ш. в пороэках, состоящих из босфорлатшых частиц, алых по сравнению с диаметром пятна накачкз;, определяется не свойствами отдельных микрочастиц, а всем объемом активной среда. Ест в тоеде порошка найдутся зоряа, в которьж пороговые условий возбуждения ИИ выполняются легче к раньше, чем достигается порог генерации в рассеивающем объеме, определяется сачовозбугдаии-е:-.: аерпо-пжрорэзонатора н усилением в рассеиващей активной среде.

1С допо^штелышм результатам, описанным во второй главе, следует отнести наблюдение двухчастотной генерации в смесях разнотипных порошков с перекрывающимися полосами возбуждения: Ка5Ьа(Мо04)4:К1 и Ьа3ШХ)7:Ш, МЬКМ и ШР, НТЖ и МРР.

- 11 -

В тр§тьей_глаБ§ анализируется распределение накачки в об разцах к описывается ряд известных методов исследования распространения излучения в гаютноупакованных рассеивающих средах. Использование модифицированного подхода Меламеда-Стгмонса, [Л5], в котором порошковая среда представляется совокупностью слоев диффузно отражахщих сферических частиц одинакового диаметра, показывает, что ютогократкое рассеяние излучения накачки пртзодэт к тему, что средние плотности возбуждения в 1.5-3 раза превышают плотности возбуждения в нерассеиващих образцах при одинаковых мощностях накачки. Оценка уровня населенности возбугхл.соно-го состояния показывает, что при достигнутых в экспериментах уровнях накачки на верхний лазерный уровень - ^3/2 ~ меггат быть переведено но более четверти ионов активатора. Поэтому при анализе механизма возникновения и развитая ИИ можно пренебречь эффектом просветления.

В четвертой_главв анализируются результаты экспериментов и рассматриваются возможные методы описания процесса возникновения и развития ИИ. Рассматривается диффузионная модель ш пределы ее применимости, модель связанных резонаторов, возможные причины сдвигов частоты ИИ смесей образцов и ее перестройки в ходэ ИИ.

При анализе применимости диффузионного описания порошковой генерации показано, что получаемые пороговые условия качественно соответствуют экспериментально наблюдаемой зависимости генерации от среднего размера микрочастиц, толщины образца и концентрации активатора, но для количественногр совпадения с экспериментальными результатами требуется введение поправочных коэффициентов к постоянной диффузии фотонов.

Применение диффузионного подхода к анализу причин возникло-

вения "провалов" в спектрах возбуждения ИИ плодотворно при ис пользовании модели Симмонса-Меламеда для описания распространения накачки. Расчеты показывают, что при определенных условиях, при накачке в область центра интенсивных линий поглощения, рост среднего коэффициента усиления активной среды не компенсирует уменьшения средней суммарной длины пути фотонов. Поэтому общий показатель усиления в активной области падает.

Использование модели генерации большого числа мод с сильным пространственным и частотным перекрытием позволяет анализировать кинетику генерации с помощью обычных балансных уравнений. Проведенное в работе численное моделирование процесса развития генерации показывает, что время жизни фотонов в генераторе достаточно хорошо соответствует экспериментально наблюдаемой ширине спектра ИИ.

Для описания генерации в образцах второй группы недостаточность диффузионного подхода очевидна и требуется привлечение моделей, учитывающих существование высокодобротных резо-нансов в отдельных микрочастицах. Рассматривается ряд работ по микролазерам и микрочипам на различных кристаллах, например СЛ61. Демонстрируется возможность представления порошкообразной среды в виде набора оптически связанных резонаторов, с использованием приближений, описанных в (ЛТ].

Рассматриваются причины смещения длины волны ИИ в объемных смесях образцов, имещих различные концентрации активатора. С помощью модели Симмонса-Меламеда показано, что причиной наблюдаемого эффекта может быть изменение соотношения инверсии населенности внутри частиц, относящихся к различным компонентам смеси, при перестройке длины волны накачки от крыльев к центру линии

поглощения. Для более точного списания генерации, неблюдащзйся . на прстлезутс-птсЗ частою, иоосзздщго учитывать как,разницу ен-тенстптсостой сигналов внутри частиц разных сортоз, так и неоднородность распрэдзлепля возбуждения внутри отдэлыюй макрочастицы с высокой концентрацией неодима.

В заключение четвертой главн рассматривается эффект перзст-ройки частоты ИИ в полифосфатах неодима. Показано, что нагрев "".ирочастщ излучояпсм накачки и резкие иггданенпя населенности верхнего лазерного уровня могут быть причинами наблюдаемых ЯВДЗЯГЕЙ.

В плтсй__главе сбсуздэктся пути практического применения порошковых лазеров. В частности, приводится оценка возможности перехода чорэз порог генэрзщш с помощью дополнительной накачки ка-пучком при подведении лггятофора к порогу возбуждения оп-тггшекей накачке:'! и приводятся результаты численного моделирования комбинированного возбуждения на основе балансных уравнений.

Обсуждаются возможности пепользованпя поропконого лазера для экспрессного анализ пр?:г;енимостп новых материалов в лазерной тохнпке без вирзпцшания монокристаллов, непосредственно на пороглпх. Однако, следует отметать, что пезбуздедае генерации з пороетсо является достаточна:*, но не необходимом признаком прягод-кэстя мококрисгадгов соотво тстзугацаго материала для создания лязара.

Поролтсовий лазер может бьть использован в качестве первичного некогерентного источника, совместимого с существувгдаа йольспз,от усилительными система;,лазерного поджкга тэр-сядерныт. реа?.1дай для получения равномерного распределения энергии ка ?н:сзнпх, [Л8].

- 14 -

Возможно использование порошкового лазера в системах отоб ражения и обработки информации, например, в катодных экранах или системах импульсного кодирования амплитуды излучения накачки.

Учитывая то, что недавно генерация в полихристаллическом образце пентафосфата неодима и порошке хлорида неодима была получена при комнатной температуре, (Л8), работа по практическому использованию порошкового лазера представляется достаточно перспективной.

В заключении приводятся основные результаты работы:

Экспериментально продемонстрирована возможность создания квазимонохроматических ярких источников излучения на тонкодисперсных порошках люминофоров. Пороговые эффекты возбуждения, сужение спектра люминесценции при прохождении порога, резкое снижение длительности высвечивания - свидетельствуют о возбуждении порошковых лазеров при резонансной оптической накачке.

Генерация в порошкообразных образцах, состоящих рз бесформенных частиц, малых по сравнению с диаметром пятна накачки, определяется рассеивающей активной средой. Возбуждение порошка, состоящего из более крупных и совершенных кристаллов, в которое пороговые условия возбуждения ИИ выполняются раньше, чем достигается порог генерации в рассеивающем объеме, определяется самовозбуждением зерен-микрорезонаторов и усилением в активней рассеивающей среде.

Наличие тонкой структур» спектра генерации и наблюдаемая временная зависимость спектров объяснятся участием отдельных монокристаялическкх зерэн в процесса развития ИИ.

- 15 -ЛИТЕРАТУРА

Л1. Ambartsumyan R.V., Baeov И.О., Kryukov P.G., Letokhor V.S. Man-resonant feedback In lasers. // Progress in quantun electronics, V. 1, 1970.

J2. Varsanyl P. Surface Lasers. // Appl.Phye.Lett., 1971, V. 19, N 6, pp. 169-171.

ЛЗ. Ыаредюв B.M., Золнн В.Ф., Брнскнна 4.11. Лшинесцешда в индуцированное излучение неодима в пороиках двойного молибдата натрия - лантана. // Квантовая электроника, 1966, т. 13, N 2, с. 427-429.

Л4. Маркуаев В.М., Завив В.Ф.. Брискина Ч.М. Порошковый лазер. // ЮС. 1966, Т. 45, М 5, с. 487-490.

Л5. Simons E.L. Diffuse reflectance spectroscopy: a comparison of the theories. // Appl.Opt. 1976, V. 14, N 6, pp. 1380-1384. Л6. Brodln U.S., Vitrikhowskli N.I., Kypen A.A. et al. Spatial and spectral characteristics and new model of laser generation for GdS - type single crystals under one-photon ezltatlon. // Phys.Stat.Sol.(a), 1983, V. 78, N 1, pp. 349-363. Л7. Лиханскив В.В., Капартович А.Г. Излучение оптически связанных лазеров. // УФН, 1990, т. 160, М 3, с. 101 - 143. Л8. Klgus A., Husson D., Gouedard С. et al. Superfluorescent highly doped neodymlum materials as smooth sourses for fusion lasers. // IAEA Conference on Drivers for Inertlal Confinement Puslon, Osaka, Japan, April 15-19. 1991.

- 16 -

Список работ по тэмэ диссертации:

1. Ыархувев B.U., Тер-Габриэлян Н.Э., Брискнна Ч.М. и др. linia-ттса генерации неодимовых nopocscoBus лазеров. // КЕаптсвая электроника, 1990, г. 17, N 7, с. 854-858.

2. Тер-Габриэлян Н.Э., Ыаркушев В.Ы., Белан В.Р. и др. Спэктрн индуцировашого излучения порошков двойного тетрамолпбдата нат-рия-лантапа. // Квантовая электроника, 1991, т.18, Н 1, с.38-39.

3. Тер-Габриэлян Н.Э., Ыаркушев В.М., Белан В.Р. к др. Индуцированное излучение в порошках тетрафосфата лития-неодима к пента-фосфата неодима. // Квантовая электроника, 1991, т. 18, N8, с. 928-930.

А. Белан В.Р., Золен В.Ф., Маркушэв В.КЗ., Тер-ГаОриэляя Н.Э. Порссковый лазер. // Тезисы докладов 17 Всосозззного сплозина по световому эхо. Куйбыаев, 1989, с. 27.

5. Белан B.Pl, Тер-Габриэлян Н.Э. Спектры возбуадения пороскошх лазеров. // Тезисы докладов IX Всесоюзного симпозиума по спектроскопии кристаллов, активированных ионами редкоземельных и переходных металлов. Ленинград, 1990, с. 178.

6. Тер-Габриэлян Н.Э., Ыаркуиев В.М., Болан В.Р. и др. Индуцированное излучение в рассеивающих средах, активированных неодимом. // Тезисы докладов XIX Ыеэдгнародной конференции по когерентной и нелинейной оптике. Ленинград, 1991, т.З, с. 62.

7. N.E. Ter-Gabrlelyan, V.M. Markushev, V.R. Belan et al. Stimulated emission of radiation In powdered media doped with neody-mlum. // European quantum electronics conference. Technical digest. Edinburgh, 1991, p. 31.

Подписано к печати 06.09.1992г. Формат 60x84/16.

Объем 0,93 усл.п.л. Тирад 100 экз. Ротапринт 1-1РЭ РАН. Залс.Зс.