Интерпретация данных рентгеновской и нейтронной рефлектометрии тонких пленок с применением глобальной минимизации тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.18 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ КРИСТАЛЛОГРАФИИ им. А.В.ШУБНИКОВА

на правах рукописи

САМОЙЛЕНКО Иван Иванович

Интерпретация данных рентгеновской и нейтронной рефлектометрии тонких пленок с применением глобальной

минимизации

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

(специальность 01.04.18 - кристаллография, физика кристаллов)

Научные руководители:

доктор физ.-мат. наук, Сал^О^^^^О профессор Л.А.Фейгин

доктор физ.-мат. наук, профессор Б.М.Щедрин

Москва - 1999

Интерпретация данных рентгеновской и нейтронной рефлектометрии тонких пленок с применением глобальной минимизации

СОДЕРЖАНИЕ

Содержание................................................................................................................................2

Введение........................................................................................................................................4

Глава 1. Принципы рефлектометрического исследования..............................7

1.1 Методы расчета коэффициента отражения ............................10

1.1.1 Метод рекуррентных соотношений..........................И

1.1.2 Матричный подход........................................14

1.1.3 Расчет коэффициента отражения от слоистых систем с плавным профилем

границ раздела........................................ 16

1-2 Измерение коэффициента отражения...................... 17

1.3 Обратная задача рефлектометрии........................... 22

1.3.1 Параметризация модели.................25

1.3.2 Критерий качества моделирования.............. 26

1.3.3 Оценивание точности значений параметров модели.................................................... 29

1.3.4 Использование априорной информации при решении обратной задачи.......................... 31

1.4 Методы оптимизации............................................ 32

1.4.1 Методы, основанные на вычислении 35 интегралов..............................................

1.4.2 Методы спуска........................................ 38

1.4.3 Методы, основанные на решении дифференциальных уравнений................................. 43

1.4.4 Методы покрытий.................................... 45

1.4.5 Методы, основанные на сглаживании

целевой функции..................................... 47

1.4.6 Метод последовательного спуска по системе локальных минимумов.............................. 49

1.5 Использование рефлектометрии в структурных исследованиях..................................................... 49

Глава 2 Использование метода последовательного спуска для

глобальной минимизации.............................................. 52

2.1 Концепция последовательного спуска...................... 52

2.2 Построение вспомогательной целевой функции..................57

2.3 Особенности спуска по вспомогательной целевой............63

2.4 Алгоритмическая реализация..................................................................68

2.5 Тестирование алгоритмов..................................................................79

2.5.1 Минимизация полиномиальных функций............79

2.5.2 Моделирование имитационных 81 реф лектограмм..........................................

2.6 Привлечение дополнительных методов........................................90

2.7 Применимость для интерпретации................................................92

Глава 3 Статистические гипотезы как инструмент анализа

значимости параметров структурной модели........................................94

3.1 Критерии интерпретируемости модели..........................................94

3.2 Линейные модели..................................................................................................95

3.3 Проверка значимости параметров в рефлектометрии.. 102

3.4 Заключение..................................................................................................................104

Глава 4 Интерпретация реальных данных...................106

4.1 Пакет программ для интерпретации рефлектометрических данных КЕРЬАЫ......................................106

4.2 Алгоритм интерпретации..............................................................................110

4.3 Построение модели..............................................................................................112

4.4 Исследование фазовых переходов в свободно 122 висящих пленках..................................................

4.5 Заключение..................................................................................................................128

Выводы........................................................................................................................................................................130

Список цитированной литературы......................................................131

Приложение................................................................................................................144

Введение

В последние десятилетия наблюдается бурное развитие рентгеновской и нейтронной рефлектометрии. Этот дифрактометрический метод используется для исследования структуры различных слоистых систем с разрешением деталей в диапазоне размеров 0.1-1000 нм. Неразрушающий характер рефлектометрии позволяет применять ее для изучения широкого класса объектов, в который входят поверхности жидкостей и твердых тел, а также тонкие пленки. Прогресс в рефлектометрических исследованиях в значительной мере обусловлен развитием дифрактометрического инструментария для получения экспериментальной информации, с одной стороны, и программных и аппаратных средств, необходимых для восстановления структуры, с другой. Сочетание этих факторов позволило расшифровать структуру многих слоистых систем.

Информацию об объекте обычно получают путем моделирования экспериментальных данных. Значения параметров модели отыскиваются как координаты положения глобального минимума некоторой целевой функции, характеризующей качество моделирования. Оптимизация значений параметров в рефлектометрии осложняется многоэкстремальностью целевой функции. Для решения проблемы глобальной минимизации в литературе не было предложено регулярной процедуры.

Другая проблема рефлектометрии, не получившая должного освещения, - доверительное оценивание параметров, которое дает информацию об адекватности модели экспериментальным данным. Количество независимых параметров должно быть достаточно большим, чтобы хорошо описать экспериментальные данные. Однако модель не может быть и слишком сложной из-за влияния неизбежных погрешностей эксперимента. Для простых систем информативность рефлектограмм во многих случаях надежно определяется эмпирически по визуально наблюдаемым особенностям кривых рассеяния (частота осцилляций Киссига, положение критического угла). Однако для сложных систем необходим анализ, основанный на объективных

количественных критериях. В публикациях по рефлектометрии такого анализа не проводилось.

Очевидная актуальность решения изложенных проблем стала причиной продолжительных дискуссий Л.А.Фейгина и Б.М.Щедрина о путях преодоления сложившейся ситуации, в результате чего были сформулированы цели настоящей работы, в ходе которой планировалось решить следующие задачи:

1. Разработка метода глобальной оптимизации для решения задачи оценивания параметров модели по рефлектометрическим данным;

2. Формулировка количественных критериев значимости параметров;

3. Алгоритмизация построения модели на основе априорной информации об объекте и более ранних результатов интерпретации ;

4. Программное воплощение разработанных методов и алгоритмов для практического применения;

5. Применение разработанного аппарата для исследования модельных образцов.

Реализация этого плана отражена в 7 публикациях, список которых помещен помещен в Приложении. Часть результатов докладывалась на специализированных научных семинарах и международных конференциях в виде стендовых и устных докладов. Помимо инициаторов этой работы, весомый вклад в разработку методик и получение результатов внесли О. В. Коновалов, Л. Г. Яну сова и С.Ф. Борисова. Хотелось бы также отметить помощь В.В. Волкова и С.Б. Астафьева при создании программного обеспечения. Исследование свободно висящих пленок жидких кристаллов проводилось при активном взаимодействии с Б.И. Островским, а также W. de Jeu и A. Fera (AMOLF, Амстердам).

В настоящей диссертации изложение материала организовано

следующим образом:

• Глава 1: Обзор концепций и методов, используемых при восстановлении структуры по рефлектометрическим данным.

• Глава 2: Метод глобальной минимизации для оценивания параметров модели. Разработка и тестирование.

• Глава 3: Критерии значимости параметров.

• Глава 4: Интерпретация данных. Построение моделей и анализ адекватности.

• Выводы

Глава 1. Принципы рефлектометрического исследования

Для определения одномерного профиля рассеивающей плотности р(г) слоистых систем в рентгеновской и нейтронной рефлектометрии используется связь между коэффициентом отражения плоской волны Я(0), падающей под углом 0 на исследуемую систему, и профилем показателя преломления п (г). В диапазоне длин волн X ~ 1-ь10 А показатель преломления п материала вдали от краев поглощения линейно связан с рассеивающей плотностью р [ 1 ]:

I2 _ (1-0)

о = ---р г .

2п

Здесь р - объемная плотность компонент с длиной рассеяния г . Усреднение проводится по всем компонентам. Для рентгеновского излучения р - электронная плотность материала, а г = 2.82-10 ~15 м -классический радиус электрона. /5 учитывает поглощение излучения в материале. Характерные значения 8 и ¡3 для длины волны X ~ 1 А лежат в диапазонах 110_6-ь5 10"5 и 1Ю~8-н5Ю~6 соответственно.

Восстановление профиля п(г) по известной амплитуде рассеяния может быть проведено методом Марченко [2]. При этом кроме коэффициента отражения 11(6) необходима фаза амплитуды отражения (р(0), для получения которой необходимо проведение дополнительных исследований после съемки рефлектограммы 11(0). Для определения фазы были предложены различные варианты вариации рассеивающей способности исследуемой системы [3,142], а также аналитическое продолжение вещественно-значной функции 6) в комплексную плоскость [4, 5]. При использовании последнего подхода к определению ср(0) приходится решать проблему выбора одного из множества допустимых продолжений (фазовая проблема).

Более распространенным в рефлектометрических исследованиях является применение косвенных методов восстановления п(г) ,не использующих информацию о <р(0). В косвенных методах восстановления

неизвестный профиль п(г) представляют в виде разложения по некоторой базисной системе функций от г (параметризация п(г)) и затем ищут параметры р этого разложения путем минимизации некоторого функционала Ф(р), характеризующего близость измеренной рефлектограммы и кривой, рассчитанной для модельного профиля. Этот этап исследования обычно называют подгонкой экспериментальных данных.

В литературе подробно разработаны вопросы моделирования экспериментальных данных, методы поиска минимума Ф(р) и оценки точности получаемых параметров. Вместе с тем, продолжается исследование как различных видов параметризации п(г) , так и методов нахождения решения обратной задачи рефлектометрии при выбранной параметризации. Следует отметить, что решением обратной задачи является не любой минимум Ф(р), а лишь глобальный, т.е. доставляющий ей наименьшее значение. Нелинейный характер зависимости Я( в) от п(г) приводит к множественности минимумов и других особых точек в профиле Ф(р), что затрудняет отыскание решения. Кроме того, вследствие отсутствия фазовой информации в рефлектометрических данных решение обратной задачи может оказаться неединственным. В некоторых простых случаях была показана единственность решения обратной задачи при незашумленных данных Я( в) для систем с бесконечно толстой подложкой [6]. Однако минимумы различной глубины могут оказаться эквивалентными из-за влияния экспериментальных погрешностей. Эту проблему можно решить либо отыскав все глобальные минимумы Ф(р) и затем выбрав один из них на основе дополнительной информации, либо проводя минимизацию в области, содержащей единственный глобальный минимум. Разумеется, выбор такой области потребует некоторой априорной информации об искомом решении.

В рефлектометрическом исследовании можно выделить следующие

этапы:

1. Планирование эксперимента. На основании имеющейся информации о структуре образца и аппаратных характеристик используемого дифрактометра выбираются параметры проведения съемки рефлектометрической кривой (угловой диапазон съемки, шаг съемки, время экспозиции).

2. Проведение эксперимента. В результате проведения эксперимента исследователь получает набор измеренных интенсивностей {Я( в{)} с соответствующим набором оценок погрещностей этих измерений {Л(в^} .

3. Предварительная обработка данных. Проводится анализ кривой {К( в{)} . По характерным особенностям кривой отражения (периодичность осцилляций Киссига, положение брэгговских пиков и т.п.) уточняется априорная информация о строении последуемого объекта (общая толщина пленки, размер ячейки повторения и т.п.). На основании этой информации выбирается параметризация искомого профиля рассеивающей плотности, область поиска значений неизвестных параметров и начальные приближения к этим значениям. Для решения прямой задачи рефлектометрии (расчета коэффициента отражения от профилей, представимых выбранной параметризацией) строится алгоритм, учитывающий аппаратные характеристики измерительного прибора. Выбирается целевая функция минимизации, количественно оценивающая согласие экспериментальной и расчетной кривой.

4. Подгонка. В результате минимизации целевой функции отыскивается модель в выбранной параметризации.

5. Доверительное оценивание параметров модели. Проводится оценивание точности найденных значений структурных параметров и их значимости. На основании этого анализа делается заключение о согласии модели со сделанными предположениями или же о необходимости усложнения или упрощения выбранной структурной модели.

Как видно из приведенной схемы, для успешного проведения рефлектометрического исследования необходимо иметь теоретические, экспериментальные и вычислительные инструменты, позволяющие реализовать ее отдельные этапы. Поэтому в этой главе рассмотрены

аспекты рефлектометрии, проработка которых оказалась необходимой

о и /

для достижения целей настоящей работы:

• расчет коэффициента отражения (раздел 1.1);

• учет экспериментальных факторов при выделении зеркальной компоненты и ее численной имитации (раздел 1.2);

• постановка обратной задачи рефлектометрии (раздел 1.3);

• методы оптимизации, необходимые для решения обратной задачи (раздел 1.4);

• приложения рефлектометрии в структурных исследованиях (раздел 1.5).

1.1. Методы расчета коэффициента отражения

Существует целый ряд методов, первоначально разработанных для оптики видимого диапазона, которые позволяют рассчитать численно оптические параметры произвольной многослойной структуры для любых значений диэлектрических проницаемостей составляющих ее веществ и любых углах падения. Это в первую очередь методы рекуррентных соотношений [7] и характеристической матрицы, которые непосредственно используются при расчетах многослойных систем [8]. Кроме того, наряду с общими подходами широко используется и ряд специфических методов, либо основанных на том обстоятельстве, что диэлектрические проницаемости всех веществ в рентгеновском диапазоне близки к единице (метод медленных амплитуд [9]), либо использующих аппарат, разработанный для описания дифракции рентгеновского излучения в кристаллах [10]. Приближенные зависимости коэффициента отражения от структурных параметров рассеивателя, получаемые в рамках этих методов, гораздо проще для анализа, чем точные рекуррентные соотношения. Однако большинство используемых приближений не обеспечивают достаточную точность во всем диапазоне в, представляющем интерес в рефлектометрическом исследовании. Поэтому в этом разделе будут рассмотрены только методы рекуррентных соотношений, обычно именуемый методом Парратта, и характеристической матрицы. Кроме того, будут приведены

и

модификации полученных выражений для случая шероховатых границ раздела слоев. Вывод соотношений взят из работы [11].

1.1.1 Метод рекуррентных соотношений

Рассмотроим многослойную структуру, состоящую из М плоскопараллельных и изотропных слоев (Рис. 1.1). Обозначим через 8) = п] диэлектрическую проницаемость (комплексную) /-го слоя, а

через с/у ( с1 ] = г] - г¿-т) его толщину. Будем считать, что с одной стороны рассеивающая система граничит с вакуумом (который формально можно рассматривать как (М+1)-ый слой структуры), а с другой стороны - с подложкой (1-ый слой бесконечной толщины). Предположим, что границы раздела между слоями абсолютно гладкие и введем систему координат так, как показано на рис. 1.1.

Пусть на многослойную структуру падает из вакуума плоская монохроматическая волна (угол скольжения 0, длина волны в вакууме Я):

,Н(г,0/

Следует, вообще говоря, рассмотреть два вида поляризации падающего излучения: ¿-поляризацию, когда ненулевыми компонентами электромагнитного поля являются Еу, IIх, Н2У и р-поляризацию с ненулевыми компонентами Ну, Ех, Ег . Рассмотрим оба вида поляризации, для чего введем функцию и(г):

ГЕу (г) для э-поляризации,

}Ну(2) для р-поляризации. (1.1.2)

Внутри/-го слоя функция и(г) удовлетворяет волновому уравнению:

и" (г) +Ъ) и (г) = О, Ъ] = т20-(1(1 1 3) / = 1,...,М + 1.

Условия непрерывности тангенциальных компонент Е(г) и Н(г) приводят к следующим соотношениям, которые должны выполняться на любой границе раздела:

ехрО'йхсов^Л = — = ��