Использование ядерных реакций для определения концентрации и нуклидного состава азота активационным методом тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.16 ВАК РФ

Работа выполнена в Отделе физики космических лучей Института финики ЛИ Республики Грузия.

Научный руководитель: доктор физико-математических наук Д. М. КОТЛЯРЕВСКИЙ

Официальные оппоненты: доктор физико-математических паук 'Г. С. 1ТИГЛЛА11ШИЛИ

кандидат физико-математических наук

II. И. К0СТАНАШ13ИЛИ

Защита состоится "Ал.." 1993 г. в Я часов на заседании Специализи-

рованного Совета Тбилисского Государственного Университета им. И.Джавахишвилп. (г. Тбилиси, просп. И.Чавчавадзе, 3)

С диссертацией можно ознакомиться в Библиотеке ТГУ.

Автореферат разослан " //.С"

1993 г.

Ученый секретарь Специализированного Совета доктор физ.-мат. наук,

—?

профессор (Л -) Д. И. АЛАДАШИШШ

РГ6 од

-- Л Л .'г7

' ¡¿'¿я ака&эжя наук украину

ИНСТИТУТ ЯДЕРНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ

На правах рукописи

ЛЮБИНСКШ Николай Николаевич

УДК 539-172.6

ИСПОЛЬЗОВАНИЕ ЯДЕРНЫХ РЕАКЦИЯ ДЛЯ ОПРЕДЕГЕНИЯ КОНЦЕНТРАЦИИ И НУКЛИДНОГО СОСТАВА АЗОТА АКТИВАШОННЫМ МЕТОДОМ

Специальность 01.04.16 - физила ядра и элементарных частиц

АВТОРЕФЕРАТ дассертащзг на ооиекзние ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководгттел-д-.ф.-м.н. Меленевеки2 А.Э.

Киев 1993

Официальные оппоненты: доктор физикй-к'чтематхгческих наук РУДЧИК Адаи Тихонович (ИЯИ АН Украины)

кандидат физико-математических наук

ПОЯРКОВ Владимир Алексеевич

(Киег чшй Университет им. Т.Г.Шевченко)

Ведущая организация: Институт прикладной физики, г.Сумы

Заяштаигостоится ^ 1993 г.

У/^¿¿-часов на заседании Специализированного совета Д.016.03-01 при"Институте ядерных исследований АН Украины по адресу: Киев, пр.Науки, 47".

Автореферат разослан " ¿¿^О^^/тС-ГЦ 1993г

Учений секретарь •• специализированного Совета

Чеснокова В.Д.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность. Работа представляет собой' дальнейшее совершенствование ядерно-физических методик по определению содержания азота в биологических образцах.

Такие методики незаменимы при выполнении масштабных селекционных программ, направленных на создание продуктивных высокобелковых сортов зерновых культур. Из-за полигенного характера признака высокой белковости на начзлышх этапах отбора необхода- о просматривать такое количеса. о исходил форм, о которыми не. могут справиться традиционные биохимические методики (ме¥од Кьельдаля, например). р,н.од из этой ситуации представляет применение физических и, особенно, ядерно-физических методик, обладающих высоко^ производительность при сохранении приемлемой точности получаемых результатов. ,,

Выбор конкретной методики определяется с одной стороны типом решаемой задача, а с другой стороны - имеющимися эксперимгчтальными возможностями.

Проведенный обзор литературных данных и наши лкопериыенталвные результата указывают на целесообразность и • перспективность использования ядерных реакций (d,p) на ядрах :омов элементов из состава растительного образца для определения содера-иия азота. Наряду п несомненными достоинствами методики, ' ^новотюй не использс>чтш ядерной реакции " 14N(dj.)1BN, им( лея, проблемы, без решения которых получение корректных результатов затрушено. Главная из етих пробам •- налггле в составе растительных образцов так называет . примесных или зольных влементоп (На, Р,. S, 01, К, Сч). Протекание ядерной реакции (dp), на ядрах от^х элементов может приводить к и почтрс -?руемому вкладу п регистрируем»?} пртотгне спектры, и, как следствие, к глсаяению Пилучзеэт* результатов.

Ипедлогюио .тполнит^ пряму» "етодяку определения концентрация апота, осчог-тог" о на ядерной реакция t' 4N(dp)актип&ционной

1 г 1'

метод;!!' >й !in ещнве ядгрной реакции 7?(dp) ¡1. Отъединение прямой и йкп» уциг.цп'!! чг'мерич :ыпл методик кроме решёзшя главней задачи 'jKtTip',r.' 'ом yio'i влияния зольных элементов на получаемы" 1'.;<уя«-т'!г. .мет. •лявт получить информацию о нукяилнед госте ае азоте, .) тягу" и-яш' концет® .чшш азота по глуйте зерновки. В •«'«••, r'-vcü :v\iK":r'i;u рогультчти исследований, проведенных в

период. 1980-1990 гг. в рамках ряда тем по заказу Г1ШТ СССР, соисполнителем и ответственным исполнителе! которых бил автор.

Цель работы. Целью данной работы Ь'ло изучение возможности использования ядерной реакции (йр) на имтопе N-15 атомов азота естественной смеси из состава растительных образцов, выбор оптимальных условий вшолнишя измерений, создание универсальной высокопроизводительной измерительной системы и апробации предложенных методик в действующа селекционных программах.

Для достижения поставленных целей

- проведено изучение некоторых особенностей протекания ядерной реакции 18И(с1р)16И, и разработана методика проведения измерений на толстых мишенях;

7' изучены мешающие ^ .кторц и выбраны оптимальные условия проведения анализов;

- разработана универсальная измерительная система, объединяющая прямую и активационную методика.;

- предложен способ выявления метки "тяжелого" азота . при использовании метода меченых атомов с меткой 1еИ;

- предложена методика оце.иси изменения концентрации азота по глубине зернозки;

- проведена апробация . азработанных методик совместно с исполнителями селекционных программ.

Новизна, научная1 и практическая ценность.

1. Впервые предложено использовать реакцию 1ЕМ(с1р) для определения концентрации азота.

2. В интервале, энергий дейтронов 4,5 - 13,6 Мов измерена (энергетическая зависимость интегрального выхода нуклида 1в ядерной реакции 1ЕН((1р)<6Н и мешающей ядерной реакции '"оЫсО'^М,

3. Оценен-' абсолютная величина выхода нукш да в ядерной реакции 1БЩйр)16И при енорпш дейтронов 1>,6 Мов.

4. Доказана возможность использования ядех.иой реакции ' 140(йп),7У для оценки изменения содержания кислорода в исследуемых

образцах. ■

5. Реализована методика измерения отношения концентраций нукли, ж 141< и 1БН для использования в методе "мечеиих" атомов с меткой "тяжело,'о" аз<- а.

6. Разработана методика оценки изменения концентрации азота по гл; ~ине зерн ж:г.

7. Создана высокопроизводительная измсрителт ''ая система для определения концентрации азота, изотопного состава его и распределения концентрации по глубине зерновки.

Практическая ценность. Объединение прямой и актквациошто!. измерительных методик на основе ядерных реакций 14N(dp)!BN и lsN(dp/6N позволило устранить недостатки, присуще прямой методике, сохранив в значительной степени такие ее важные свойства, как высокая экспрессность и простота пробоподготовки. Применение активационной методики повысило • достоверность и надежное-*» получаемых результатов.

Создшшая на базе предложенной методики измерительная, система позволяет выполнять большой объем анализов в рамках масштабных селекционных программ, что может вы. зсти-их на качественно новый уровень- Описанная методика может быть применена при : чедренш интенсивных технологий в растениевод пве.

Предложенная методика оценки распределение азота по';.' глубине зерновки позволяет ввести дошшттельные критерии отбора по генотипическому признаку высокой белковости растений и, благодаря втому, сокращает сроки выведения новых высокобелкс ых сортов.

Апробация полученных р°зультатов. Результаты . исследований, положенных в основу предлагаемой работы, были г едстогоюти на 30, 35, 36, 38, 39 Совещаниях по ядерной еппктропкот17*, нп ц Всесоюзной конференции по сельхозрадиолопет (Обкинс., 1984 п.), докладывались автором на III ^сесоюзн м совещг по анализу на микропучках. Основные результата отражены в. 12 публикациях, по дачной теме защищено 1 пвгорсксо свидетельство.

Объем и с чуктура работы. Диссертация состоим из введения, ., глав и заключения и составлю? 96 страниц печатного текста (в том числе 16 рисунГл'В и "м таблиц). Спи •'« литературы включает 57 названий. Приложено 2 акта использования результатов ПИР.

СОДЕРКАРлЕ РАБОТ!'.

Во введении дается обоснование актуально; и чг-дас-онноЯ теми, сформулыровпны цели и ре-эемые п процессе работ; задачи. Дается описание структуры диссертации. Сформулированы основные положения. втяюсиш.'г1 на ? гонгу.

ряссмотрсс?! сч ойствп раститодып;х образце, ^i, как объекта иесл'.-.-^ания, отмечается наличие факторов, пилящихся

мешающими при использовании ядери^ <£таачооких методик. Дается обзор представленных в литературе методик. Производится их разделение по основным признакам на 2 группы: пря^ш методы, активационяые методы. Делается сравнительная оценка птих групп, и приведена кроткая характеристика каждой- из мотс.дше, отмечаются наиболее ;шрспертивные для.целей селекции. Обосновывается выбор методик на основе использования ядерных реагадай с дейтронами на ядрах елементов из состава биологических образцов. Показано, что разработка измерительной методики, использующей ядерные реакции, вызываемые дейтронами, на ядрах l4N, 1BN из состава естественной смеси изотопов в биологических образцах, позволяет наиболее полно реализовать такие основные преимущества ядерно-физических методик, как высокая производители!*- чть при выполнении анализов, простота пробоьодготовки. А объединение тямой и активациогуой методик в дной измерительной системе позволяет минимизировать искажающий вклвд мешающих элементов, пови'эть точность и надеяаюсть получаемых результатов, расширить возможности применения измерительной системы.

В заключите этой гла: i делается вывод о перспективности использования при определении содержания азот . ядерных реакций под действием дейтронов при уелг ии дополнения прямой измерительной методики активзционной и решении связанных с этим методических задач.

Во второй главе изучаются возможности . предложенной д..л определения содержания азота ядерной реакции ,вН(ар)1ÛN. Отмечается, что возникающий в процессе дсйтрошюП активации радионуклид 16N имеет наибольшую из вссх возмоаашх. гр.ишчную энергию бета-распада - 10,44 Мэв. Идентификацию этого радионуклид» можно вести также с помощью регистрации ьгооко-оперготических у-квантов, испускаемых при разрядке высокйвозбувдетшх состояний. Однако, в реальных условиях работы ускорителя наличие мощного 7-фона делает предпочтительным использование первой возможности -регистрации продуктов распада. Необходимо при отом иметь в виду малую концентрацию идентифицируемого нуклида 1SH в изучаемых образ* IX, а также возълкность образования рпд-.онуклида 1ÉN в конкурирующих дернит реакциях, каковичи являются ,00(da)'*N и 60(np)leN.

Для выясония оптимальных условий проведения измерений чила

изучена зависимость выхода радионуклида t6N в области вноргий 1.1.; -13.6 Mob. Изменение анергий п указанном шюргог.гшеком дипла.. осуществлялось о помощью набора поглотителей. iv. ir-i-j" ¡¡ля наработанного радионуклида 14И осуществлялись сдантих' яцичкшм ^-спектрометром на основе кристалла етильбеня ф 80x40 и фотоумножителя ФЭУ-97. Были приготовлены насыпные мишени из меламмна (CJI.N.) и лактозы (С J естоствошю:^1 изотопного

Г) & £ 61312

состава. Для нормирования использовалась регистрация :;uotci н . из ядерной реакции (dp) на ядрах атомов мишени и поглотителя. Производилась запись поеекундного числа протонных отсчетов в памяти информационно-вычислительного комплекса ИВК. Дейтронный пучок мониторировался о помощью учета шшигиляциоштх гамма- квантов из f)4-распада радионуклида 13Ы, образовавшегося в ' ядерной роакции 1 яС (¿Ln)13N. Были лроведепы оценки оне_т"тачеекой зависимости их выхода при использовании графитовой мишени. Показано, что Mosaic пренебречь искажающими вкладами ядерных реакций 160(пр)16N и ,4N(n2n),3N.

Из полученных результатов делается вывод о том что о ростом енергии в изучаемом енергетичесхом интервале выход радионуклида 1ÉN в ядерной реакции 1БН(<1р) "'N растет быстрее, чем в ядерной реакции le0(da)16N. И ото различие достигает максимума при наиболее возможной в наших условиях энергии дейтронов 13,6 Мэв.

Била произведена оценка абсолюта- 1 величины выхода радионуклида |ЛИ при пнергии дейтронов 13,6 Мов. Измерения выполнялись с поморю стандартного Се(1>1)-детоктора ДГДК-80. Измерялись у-гаанти с энергией 1,765 Mdi, соответствующие ^-переходам из состояния 8,872 Мен в состояние 7,117 Мвв конечного ядра 1Л0. Вероятность заселения состояния 8,872 Мвв при /¡"-распаде оценивалась величиной

(1,0*0,2)%. Оф|иктивность регистрации '/-детектора оценивалась по измерениям на стандартном образцовом источнике eoCo. Л энергетическая зависимость эффективности регистрации была определена с помощью дополнительных измерений о использованием ядорной реакции 23Na(dp)a4№i по сравнению 2 пиков 1.369 Мзв и 2,754 Мрв.

Для создания оптимальных условий проведения измерений был; предприняты усилил по снижению уровня фопопых я я грузок у-иэлучения. С этой целью были внесены изменения в систему транспортщювет ионного пучка. Эги изменения ь основном вводились к тому, что

ç

коллимирующие ели-.енты и систо.'^; прй.чгаышя были максимально разнесены с облучаемой мишенью. Кроме того, реакционная камера била изготовлена из конструкционных материалов, имеющих малое значение Ъ (алюминий, тефлон). Для устранения адсорбированных в материале мишени газов и воды предусмотрен подогрев мншеней с помощью электронагревателя непосредственно в обдучателыюй камере.

Получение максимального выхода радионуклида 14М и, следовательно, минимальной статистической ошибки обеспечивается правильным подбором со отношешш временных интервалов. Это достигается при равенстве времени активации и времени измерений и при минимальном времени отстоя. При периоду полураспада Т1/2=7е условия насыщения достигаются через 60 с, а за 30 с наактивируется около' нуклидов 1ВМ. Поэтому было выбрано 29 о при

ьреме! :т отстоя 2 с. Минимизация времен!' активации снижает вклад сопутствующих радионуклидов.

Большое .лиимаие уделено проблемам мониторирования дейтронного пучка, . вызывающего активацию образцов. Мопиторирование осуществляется с помощью Регистрации протонов из ядорной реакции (<1р) не ядрах атомов 0 и -С из состава мишеней и поглотителей. Оценено слияние нестабильности д^Атронного "око при посекундной записи показаний протонных спектрометров на величину ошибки в оценке приведенного .нейтронного потока и, следовательно, выхода продуктов активации .'Так, ошибка в величине приведенного дейтронного потока 1,556 достигается при колебании величины тока дейтрошю"о пучка на 20%. Такая величина заведомо обеспечивается имеющимися на ускорителе системами стабилизации.

Поскольку изменение содержания азота происходит главным образом г,а счет изменения содержания кислорода, а основным мешающим фактором, как уже отмечалось, является наличие тяжелого кислорода 1В0, необходимо осуществлять '> :спресаний конт])Сль за изменением концентрации кислорода. Такой контроль можно вести, используя амплитудный анализ суммарного бета-спектра и интервале энергий 4,270 - 4,601 Мев, 1ДО 4,270 - граничная опертая р"-распада "'II п первое возбужденное состояние 160, а 4,601 Мэв - граничная онпргил Р -рампада ,90. Из-за ра' пичия диодов полураспь- • фо[«п споктрп будет меняться, что позволяем дать оценку исходному количеству сислорода. Другой возможный могод учета основан на использовании различия в изменении дифференциальных сечений реакции ((1;0 им ядрах

ь

атомов 0 и О. Однако, первый метод иыеиг недостаточную экспресеность, а второй - малую точность. Поэтому для решения указанной задачи било предложено использовать ядерную реокци" IÉ0((ln)I7P. Показано, что в данных экспериментальных условиях свыше 90%' зарегистрированных в совпадении ашшгиляциошшх 7-квантов отвечают <J+-pa опаду образовавпегося в этой ядерноЛ реакции радионуклида 17F. Измерения проводились на модельных образу .х с . составом, близким к составу растительных образцов. Регистрация j-y-совпэдений осуществлялась с • помощью сцянтилляционного спектрометра совпадений.

Были определены пределы обнаружения идентифицируемо <а нуклида 16N. Как изь.отно, для выбранного дпгерителъного уровня а предал обнаружения Ьр, т.е., минимальная концентрация определенного нуклида, при котором-сигнал с Сложностью р(а) превышает фон, имеет вид

Хр = К Sat(a,n-1),

где R - эффективность регистрирующего устройва: Sa - выборочное среднеквадратичное отклонеьле; t(«,n-1) - коэффициент Стыодонм. Оцененный таким образом предел обнярудения для подготовлр'ших

моделышх образцов составил 5х10"2% естественней cvej;; изотопов

■

азота п{ р=0,95, что соотвс'стует концентрации нуюшдя fí о..оло 27.Ю'*%. Понижения этой величины мокни достичь • за счет повышения точности установки пмеряемнх образцов в 0-споктромотро.

D третьей главе описано универсальна.. автоматизироошшя" измерительная система для гределетш концентрации и изотопного состава азота в биологически!- образцах растительного происхождения. Указанная ciicTt-MD еск ¿твещп:?; образом о*год,м:г--:"г две изм^ритслмшо методики: пряную и 21стивацио1!чую. На персом этапе определяется относ тельное г^держа'ше азот; ,4М о помоиыо ядерной реакции 1 *N(dp),sN и №:овремсшо происходит акт1.„ац''т ¡•»одйпто п состав отрази; нуклидч !nN в ядерной р'^кции 1GN('Jp)1 *{¡, "íú итогом втапе производится оценка н<1р:-мотяшюго радионуклид;) :í/J.

В состо > •'рито.мьиой c:tcv«mu входят: узел фэрм!фояпиия • .. тган"!ю;тпфп! ¡а; уошюго пу'£3, узел зпгрузгеи (рпзгру.<?з0, узел .-/•¡;;уч,чг i и и• 'и1 х !!:;" чнчшЯ. узел измерения ишчдояппЯ пктипяоети, ■ M'M'V.T'.ПЫ1Г1 катя .•«';. Для узла форкировпния wm'iro

пучка разработана конструкция системы дистанцкснно-регулируемых дипфрагм. Предусмотрено несколько устройств прерывания пучка. С помощью ртих систем осуществляется оперативный вывод, и на мишени формируется дойтрогашй пучок необходимой конфигурации и плотности. Конструкционное выполнение диафрагм и прерывателей пучка позволяет осуществлять оперативную диагностику ионного пучка вдоль всей его траектории. Узел формирования отделен от остальной части измерительной системы вакуумной перегородкой, и его объем составляет одно целое с вакуумным объемом ускорителя. Такое секционирование вькуумных объемов • при работе • с воздушно-сухими pt гителыпдш образцами существенно уменьшает непроизводительный расход ускорительного времени, связанный с откачкой объемов. Узел загрузки аналогичен по '"лютрукции узлу разгрузки и обеспечивает разовую зарядку 500 образцов, помещенных'в кассету (5 рядов по 100 образцов в каждом ряду). В узле прямых измерений производится определение концентрации азота с помощью , ядерной реакции iaN(dp)lnN с одновременной наработкой в процессе ективации радионуклида 16N. Приемно-сканирующее устройство обеспечивает приемку очередного кг-'тейнера с материалом образца, его фиксацию и облучение в нужном режиме в зависимости от выбранной программы. Детектирующая система узла прямых измерении состоит из 10 сцинтилляционных спектрометров, которые регистрируют продукты ядерных реакций, протекающих при облучении образца пучком ускоренных дейтронов. 4 детектора под углом 165° и 2 детектора под углом 135° регистрируют протоны из ядерной реакции (dp) на азоте, а 4 детектора - под углами 120° и 150°.являются нормировочными, группа детекторов 135° служит для определения величины аддитивной добавки за счет наличия в образце примесей зольных элементов. А с -юмощью дополнительной грушш нормировочных детекто1 jb (150°) контролируется. изменение .соотношения 0 и 0 в образцах.

Выделение требуемы- областей суммарного протонного спектра осуществляется подбором толщин кристалла и поглотителя перед каждым из детекторов. Величины телесных углов каждой грушш спектрометров подбирались таким образом, чтобы оЗеелечить рабочие сьхрузки 10я и ЗхЮ3 1/с и азотных и нормировочных каналах, соответственно. I* качестве сцт!тил.г гороп использовались кристаллы OpJ(TL). Ия гиоор обусловлен малой гигроскопичность») втого материала и ниякчч сучением тстштции оыстркми -цитронами.

я

Режим прямых измерений имеет 2 продолжительности единичных циклов - 3 с (экспрессный ^)жим) и 2а с (активационннй режим). В первом случае происходит только определение концентрации ' 4И, и образец транзитом, минуя узел активациошшх измерений, поступает на разгрузку, я во втором - образец устанавливается в положении измерений в актнвационном узле, где определяется концмг,рация 1Б.Ч.

В узле активационных -"Измерений устройство фиксации об. азца конструктивно сопрягалось о бета-спектрометром и. спектрометром 7-7-совпадений. В бета-спектрометре был использован кристалл стильбена, а для гвмма-детек ^ров - пластические ствштилляторы. К устройству фиксации предъявлялись особые требования, .так как неточность установки образца дяет главный езслвд в ошибку измерений. Система прижимов-фиксаторов обеспечивали точность ± 0,1 мм.

Отбор фотоумноуеттелей длг всех спектромстричесютх трактов производился по критерию амплитудной стабильности не хуже при частотных загрузках 10s1/e. Испэль: вались стандартные вЛе'ктрошше блоки усилителей предусилителей, интегральных дискри?.' -наторов, быстрых усилителей и время-амплитудных конверторов.

■ Предусмотрен контроль стабильности работы спектрометрических трактов посредством зосгк .ira каждого фотоумножителя с помощью свотодиодсш, запитываемых генератором ст^ильной амплитуды. Дополнительная засветка в спектрометрических трактах п, едусмотрени также г время перекрытия пучка и других возможных пауг в измерительной программе, с целью повышения стабильности работы, отих трактов. . . р

.Узел разгрузки л, соответственно, ра: грузочная кпееетп конструкции аналогичны зг рузочным. Это позволяет сберогать соответствие нумерации образцов до и после анализа. Такая сохранность нсЬбходе: .п при проведении дополнительных повторнчх анализов, или если требуете-? возврат анчлиоиру'-мнх образцов селе!' ионору.

Вся спектрометрическая информация ч; норг'олизовтпюм виде поступ' та • в '-тформпционно-управлярхглй компас (ЦЖ), где произгодилпеь еу обраос л, получение конечны* рл ультатов анализа, а такте- iÇoTvr сос.петствующта команд управления при работе чттсмпнуиэеком jk-xoïmp при вобранной программе. К<--*итл»;<п с° огметрован лч би» 'w fffPA-KAUAX i./00. л ксл'анди управлет' " ьырьЗа гнчгфтсч р

f.n,V",n'ilï.!!-'l!!T'.'', кг гор!/? СОСТОИТ ИЗ двух СуСбЛОКОЬ. ОДИН - В

стандарте RAMАК - расположен в измерительном помещении и осуществляет непосродстпешюе упра юшю от ИВК. Другой находится в реакционном зале и предназначен для управления системой в ручном режиме при выполнении процесса настройки. При работе команда первого субблока имеют приоритет перед аналогичными командами второго субблока.

Измерительная система имеет.две программы работы: режим прямых измерений (RI!) и режим полних измерений, включающий активационпыэ 'RA). В первой - вкспрессно (за 3 с) проанализированный в узле прямых измерений образец транзитом через узел ак^.шэциош.'нх измерений поступает на разгрузку. Во второй - время работы узла прямых измерений составляет 29 с, а затем образец фиксируется в узле ективацио! их измерений, которые также выполняются в течение 29 о. В процессе прямых измерений предусмотрена работа в колебательном режиме, но возможен анализ образца в одно;,, из стационарных положений "верх", "середина", "газ", а после поворота образца в каретке-держателе на 180° производится анализ со стороны второй его поверхности. Во время измерений ведется посекундная з: ись информации от каждого спектрометрического канала с одновременным сравнением с массивом данных, записанных в памяти ИВК в процессе настройкн системы. При получеши расхождений, превышающих заданную величину, программа делает паузу для вмешательство оператора. После каждого 100-го образца (колец ряда в кассете) ¡гроизводитоя контрольная обработка одного образца по полной прелфвммо. После каждого 10-го вместо исследуемых . образцов облучатся эталонные, и также производится сравнение а записанными предварительно в памяти ИВК значениями.

Измеряемая,величин» - кинцентря: я азота 1,4N - определяется ктс отношение суммарных тгак:...-аний группы азотных детекторов 165° к показаниям нормировочных каналов 1;20° после вычитинн" усредненной велич'/ны аддитивной дт'звки о- зольных влеме'пов, полученной предварительно в процессе настрой'®.

При работе по полной программ--' - режим уктивацгш - но порно,v . втане (прямые измерен!'") производите), оценка однородности услогий активации по введенному при нзетройке критерию. При випо.г'ношш Brtсо критерия че, ■ < 2 о после завершения актигэш".1 начинают рмОо"? счетчики активоциотшх кттлои. В течение 28 с чер'.-г кагдм" о записывается промежуточны' 3 показания. Прпкрлчюет»- рлбогн

ю

активационного узла оценуваето.ч по вычисленным отношениям первого 7-секундного замера к трем последующим. Результат .ечпт^итси корректным (после исправления на экспоненту и временной сдвиг), о ели полученные отношения отличаются на величину не оолее двоТл^й суммарной статистической ошибки. Вычисляется 'гасло у-у-совпаденай с помощью ковоффициента, вводимого при настройке. Число этих совпадений и число отсчетов /(-канала нормируется величину приведенного дейтронного потока. Оценивается и вычитае-: . в к ад. п число .^спадов радионуклида 1ЙН, образовавшегося в ядерной реакции ' а0(с1а)1 Затем путем сравнения со стандартными образцами оценивается концентрация азота в исследуемом образце. Эта величина сравнивается также с данными прямых измерений. При наличии расхождений, превышающих суммарную оимбку измерений, их следует приписать наличию аддитивной добавки за с^т сопутствующих зольных елементов. Это требует введения соответствующего критерия, определяемого заново.

Настройка измерительной системы производится в два вТапа. На первом - производится настройка всох споктрометр'-чсских каналов, начиная с капали у-у-совпадечий. Процедура поканальной настройки сводится к рьгулировко напряжения питания фотоумножителей. На следующем итале проводились градуировочние измерения с помощью набора настроечных образцов. Эти образцы представляли собой гомогенные смеси гиотидшш о лактозо* и графитом. С помощью таких смесей М'.'и-лиротшли весь возможный при тботэ с рпстительн.-ми образцами диапазон изменений концентрации определяемого азота. Были оценены пределы!' определяемые концентрации азота, которые составили (при токе дейтронного пучки 0,2 мкА и р = 0,95) для прямой методики при времени измерений 3 с (3-5)х10"а$ и для актипационной (7-10)х10~2$ (время измерений 28 с).

Для оценки вариации получаемых результатов вследствие изменения величины аддитивной добавки проводились дополнительные измеретш на настроечных образцах-смесях с добавлшвюм сопутствующих елементов. Показано, что в имегицемся диапазоне изменений птих концентраций величина отношени показаний двух групп азотных'детекторов (165° / 135П) в 3 раза чувствительное к этим изменениям, чем нормировштаь ¿.'•личина показаний для детекторов рабочей группы (165°). Таким опра-ч'м, вклад в результаты измерен».!! из-за вариации сопутствующих елементов правомерно оценивать по отношению показаний двух групп

азотных детекторов 1б5°/13 5°. С помойка набора градуировочных настроечных образцов была оценена величина случайной состашгякицей ошибки анализа, которая составила 1,Y;Î для прямой методики и 2,0% -для активациопной (р - 0,95). Оценка величины систематической составляющей ошибки производилась посредством пересчета данных щерногфизичеоких. измерений в абсолютные величины с помощью сравнения ' с данными измерений, дпюаул абсолютные значения измеряемых величин (в нашем случае - биохимических). Лия методики прямых измерений рта величина составила 0.16& (относительно маеou углерода р образце), и 0,2% для активациониой .методики. Методика выполнения измерений (МВМ) аттестована метрологаческой службой АН Украины в соответствии о ГОСТ 8.505-54.

Четвертая глава посвяигча возможным применениям предложенной актив- .донной методам». Оямвчиътся ьмрокие ьсом-чнооти ев при ^пользовании в методе ''мечокых" атомов в качество метки изотопа взота ,SN. Традиционно при-очяемие в отом случае методы масс-спектрометрии реализуются в_два этапа: . выделение элементного азота в газообразной фо/ме по. методу Къельдаля, а затем уже раздельная оценка изотопов а.-чта о помощью масс-спектрометрии. Это осложняет широкое применение' ; ишого ме ода из-за высокой трудоемкости процессов пробог «готовки и самих анализов. К этому следует добавить низкую чувствительность собственно методов мэсс-спект; >метрии, что требует создания высокой концентрации метки в образце. Предложенный' нами способ основан на определен, н отношения концентрации 1SN,- 14Л. Достигнутая производительность измеритель): Й системы - 1400. 1/сут, а пределы обнаружения (2,6 -3»8)x10~4X позволяют примонять предложешую методику в .масштабных исследовательских программах, использующих метод "меченых" атомов с меткой тяжелого азота. Одним из возможных направлений таких исследований может быть' изучение топкой структуры механизмов азотного Г"тания растений. Совме шо с ИФ№Г был постпилив опыт по изучению особенностей поступления азота в растения, нозмояюстой его усвоения и накопления, а тякже влияния на oui процессы наличия микроколичеств некоторых элементов (например, L1). Цель отого иссле-ования - повыше ¡ие .. Лщей урокайноет! и белковая продуктивности рэстср'/й. Всего было проанализировано 500 образцов, редстпвлявших собой гомогенизироввниыЛ материал гя.-рновок и волетативноР массы растений. Другой возможной областью применении

вгой методики является внедрение интенсивных технологий возделывания зерновых, где требуется оперативное и i"часе определение количества и' сроком внесения удобрений ' ¡ v.'i. азотных).

Информация о распределении концентрации азота по глубине зерношен является существенной при отборе растений по признаку повышенного содержать белка (его генотипической компоненте). Ранне нами предложен способ оценки изменения концентрац: (ini i . ¡ю глубине ь^рновки, позволяющий получать надежную информацию до глубины 450 мкм.- При етом внутренние области зерновки, т.н. ындосперм, остаются информационно недоступными. Объединение в одной измерительной системе прямой и активацнонной методик позволяет решить указанную задачу. При работе прямой методики одновременно о получением результатов происходит актиггг 'я под действием пучка дейтронов на всю глубину пробега дейтронов в маторивле зерновки (примерно 1,5 мм при имеющейся енергии дейтронов). Сравнение данных прямой и активационной методик по предложенному критерию

К = прямые измерения (конц.пз.до 150 тем) пктивац.измерения Тконц.аз.до '1,5 мм)

позволяет отделять перспективные-для селекции пищевых сортов формы (высокая концентрация азота во внутрешшх областях зерновки) "т фугпжнчх сортов, где много азота в наружных слоях зерновки. С номощьп п^лдложгщюй методики было проаипттмрованб 1000 образцов контрастных по распределении концентрации азота сортов (пищевых и фуряяяшх), предос: пленных Укрпинским университетом аграрных нпук. Отмечено, что такой аспект применения денной измерительной методики предоставляет новые возможности для селекции продуктивных ниг-'Ч'сбелкових сортов.

я заключении изложены основные результаты проделанной работы.

На защиту выносятся:

1. Лктивпционная методика измерения концентрации азоти с помощью ядерной реакции 1 sN(dp)'''H.

2. Установка экспрессного анализа концентрации озоти в растительных образцах, вклмчпхздая автоматизированное облучательно;. ¿'•тройство, устройство транспортировки и формирования ионного пучка, систему регистрации продуктов ядпрных реакций, систему упряглрния и обработки информации. Производительность установки до

10 ООО анализов в сутк .

3. Способ определения изототой метки тяжелого азота 1BN методом измерения соотношения 1GN/'4N.

4. Оценка распределения концентрации азота по глубине образца с использованием сравнительных данных прямой и активационной методики.

5. Результаты апробации предложенной методшси.

Основные результаты диссертации опубликованы в еледукшдах работах:

.. Кривошеев В.Г., Любинский H.H., Меленевекий А.Э. Игмерепие распределения белка в зернз ядерным методом//Ядерная спектроскопия и структура атомного ядра//Тезисы докладов 30 совещания. Л. 1900, с.58/}.

2. A.c. 856064. Способ икспресс-отборэ высокобелковых зерновок злаков. Любинский H.H., Моленезский А.Э», Немец О.Ф., Тихий'В.". 5с.

3. Любинский H.H., Меланевмсий А.Э., Немыкин В.И. Изучение аффективности индуцирования высокобелковых мутаций у озимой пшеницы с помощью мутагенов различной Природы и . ЛПЭ//Вторэя Всесоюзная конференция по сельхозрадиологаи. Тез.докл. т.З. Обнинск 1984, с.с. 16-17.

4. Любинский H.H., Меленевекий А.Э., Немыкин В.И., Тихий В.А. Устройство для измерения содержания белка в средней пробе с помощью ядерной реакции 14N)(ip)lsN//BTopafl всесоюзная конференция но сельхозрадиологаи-. Тез.докл., т.З, Обнинск, 1984, с.с. 13-14.

5. Меленевекий А.Э., Люс некий H.H.. Немыкин В.И., Тихий В.А. Ускоренное определение белка в селекционном материале//Вторая псеьоюэная конференция по сельхозрэдиологии. Тезисы докладов,' .3, Обнинск, 1984, ,с.с. 14-15.

6. Любинский H.H., Ыеле'^вский A.D., Немыкин В.И., -Тихий В.Л. Применение ядерной реакции 14N!dp),GN для определения содержания Солка в пробах большой массы//Ядерная спектроскопия и структура атомного ядра. Тез.д^кл. Л созси, лил - Л., 1985', с.500.

7. Меленевекий А.Э., Любинский H.H., Немшат а., ы..а1\ В.А. 01гредрленир содержания азота в биообъектах до • дейгрончей активации/,/Ядерная оп ■'троекопия ■ и структура атомного ядра. Тез.докл. 36 совег чин - Л., 1986, с.535.

8. Меленевекий А.Э., Лх-бкнсккй Н.Н:, Немыкин Ь.й.. lv.-мЧ В.А.

Кэмчрпше 1»'0.чрвдвл>яжл owsi '.о глубине зерна и помощью рц- •-•'щй,

о

М

вызываемых дейтронами//Ядерная спектроскопия и структура мто: /от ядра. Тез.докл. 36 совещания - Л., 1936, с.536.

9. Виноградова Т.И., Любинский H.H., МеленевскиЙ А.Э., Неыы-v.... H.H. Ядерное экспрессное измерение изотопной метки 1БН в биол.тчеекнх образцах//Ядерная спектроскопия и структура атомного ядра. Тез.докл. 36 совещания - Л., 1986, с.567.

10. Любинский H.H., (Делвновский А.Э., Номшсин В.й.г Ш-" але-ментьиЗ анализ растительных образцов методом дейтрошюй актив.; .,.;1//Ядерная спектроскопия ц структура атомного ядра. Тез.докл. 39 совещания -Л., 1989. с.557. •

11. Любаросий В.А., Любинский H.H., МеленевскиЙ А.Э., Немыкин В.И. Измереш>е выхода нуклида 16N в ядерных реакциях, вызываемых дейтронами//Ядерная спектроскопия и структура атомного ядра. Тез.докл. 39 совещания - л., 1909, e.56u.

12. Любинский H.H., Любарский В.А., МеленевскиЙ А.Э. Измерите изотопной метки )SN в биологических образцах//Тез. докл. III Всесоюзного совещания по микроанализу на ионных пучках: Сумы, 1990, с.69.

13. Любинский H.H., Любарский В.А., МеленевскиЙ А.Э. Измерение распределения ааота по глубине образца//Тоз. докл. III Всесоюзного совещания по микроанализу на ионных пучках. Сумы, 1990. с.68.

ЛЮБШ1СКИЙ Николай Николаевич

ИСПОЛЬЗОВАНИЕ ЯДЕРНЫХ РЕАКЦИЙ ДЛЯ ОПРЕДЕЛЕНИЯ КОНЦЕНТРАЦИИ И НУК/ВДНОГО СОСТАВА АЗОТА АКТИВАЩШНЬМ МЕТОДОМ

(Автореферат диссертации на соискание ученой степени к. .!ДИД1 /а Зизико-математических наук)

БФ 16769 Подписано в -печать 07.06.1993 г. Усл.-печ.л. 1 Тип.заказ N /СО Тираж 100

СКТБ о ЭП Чиституто ядерных исследований ЛИ Украины 252028, ГСП, Киев-28, проспект Науки, 47