Исследование экситонных спектров поглощения в полупроводниковых кристаллах с учетом ангармонизма фононов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

ВВЕДЕНИЕ

Глава I. ДИНАМИКА. КРИСТАЛЛИЧЕСКОЙ РЕШЕТКИ С УЧЕТОМ

АНГАРМОНИЗМА КОЛЕБАНИЙ АТОМОВ

§ I. Общие результаты ангармонического приближения

§ 2. Параметры связи и потенциальная энергия взаимодействия атомов

§ 3. Модели для расчета ангармонических эффектов

Глава П. ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ СВЕТА С ИЗОТРОПНЫМ КРИСТАЛЛОМ В ОБЛАСТИ ОСНОВНОГО ЭКСИТОННОГО ПОГЛОЩЕНИЯ С УЧЕТОМ АНГАРМОНИЧЕСКИХ ВЗАИМОДЕЙСТВИЙ.

§ I. Гамильтониан задачи. Система уравнений для функций Грина

§ 2. Расчет спектральных характеристик экситонной полосы поглощения

§ 3. Форма экситонной полосы поглощения при учете ангармонизма фононов

Глава Ш. ВЛИЯНИЕ АНГАРМОНИЗМА НА ЭКСИТОННЫЕ СПЕКТШ ПОГЛОЩЕНИЯ КРИСТАЛЛОВ С УЧЕТОМ ОСОБЕННОСТЕЙ ИХ ЭНЕРГЕТИЧЕСКОЙ СТРУКТУРЫ И МЕХАНИЗМОВ ПОГЛОЩЕНИЯ

§ I. Исследование влияния ангармонизма фононов на экситонные спектры анизотропных кристаллов

§ 2. Вычисление температурных зависимостей полуширины и сдвига.

§ 3. Исследование поглощения света с участием непрямых "вертикальных" экситонных переходов

§ 4. Температурные аномалии экситонных спектров слоистых кристаллов

Глава 1У. ИНТЕГРАЛЬНАЯ ИНТЕНСИВНОСТЬ ИК-ПОГЛОЩЕНИЯ

В ПРИМЕСНЫХ ИОННЫХ КРИСТАЛЛАХ

§ I. Постановка задачи

§ 2. Расчет интегральной интенсивности ИК-погло-щения с учетом энгармонизма межатомных с и л

ВЫВОДЫ

Прогресс, достигнутый в теоретическом и экспериментальном исследовании оптических свойств твердых тел, во многом связан с исследованием их экситонных спектров, свойств экситонов, с влиянием различных взаимодействий на экситонный спектр. В последнее время возрос интерес к исследованию проблемы экситонов в твердых телах в связи с усовершенствованием техники эксперимента, использованием лазеров и улучшением технологии получения чистых монокристаллов.

Существует два подхода к теоретическому рассмотрению задачи об экситонах в кристалле, соответствующие приближениям сильной и слабой связи. В их рамках и возникли, соответственно,представления об экситонах малого и большого радиусов.

Метод сильной связи в задаче об экситоне широко и успешно применялся при исследовании молекулярных кристаллов [4, 26-31]. В результате проведенных исследований было показано, что в кристалле с Л молекулами в элементарной ячейке невырожденные уровни расщепляются на П экситонных зон (давццовское расщепление). Это позволило экспериментально однозначно определить наличие экситонных состояний в молекулярных кристаллах. Первые убедительные экспериментальные исследования экситонов Френкеля выполнены в работах [п, 87 , 99, 124].

Приближение слабой связи особенно хорошо работает применительно к кристаллам, в которых область возбуждения распространяется на большое число элементарных ячеек. Этот подход первоначально был развит Ванье [152] и Моттом [12б] и развивался далее в работах [22, 32, 38, 39, 58, 69, 83, 84, 90, 147]. В диэлектриках и полупроводниках с большой диэлектрической проницаемостью основные особенности таких экситонов могут быть найдены на основе простейшей модели атома водорода. Спектр поглощения в виде водородоподобной серии полос, характерной для энергетической структуры экситонов Ванье-Мотта, впервые экспериментально обнаружено Гроссом в Cu20 [23 , 24]. В ряде случаев исследование поглощения полупроводниковых кристаллов в области длинноволнового края собственного поглощения обнаруживает тонкую структуру, состоящую из ступенек [l3, 88, 89, 102, 105, 138] и обусловленную непрямыми экситонными переходами. Теорию образования непрямых экситонов с одновременным испусканием или поглощением фононов разработали Дрессельхауз [iOl] и Эллиот [юз].

Важным вопросом в изучении экситонных спектров поглощения является исследование динамики экситона, т.е. взаимодействие эк-ситона с другими квазичастицами и полями. Сюда следует отнести взаимодействие экситонов с фононами, примесями, дефектами кристаллической решетки, экситон-экситонное взаимодействие и др. Результаты, посвященные исследованию экеитон-экситонного и экси-тон-примесного взаимодействия, приводятся в ряде работ £з, 5, 36, 40, 51, 71, 93, 97, 104, 127]. Естественно, что в реальных кристаллах различные механизмы рассеяния экситонов действуют одновременно и поэтому их необходимо рассматривать в рамках одной модели.

Важнейшая роль в формировании полос оптических спектров экситонов, в первую очередь, принадлежит взаимодействию экситонов с колебаниями атомов или молекул решетки. Фононы обеспечивают процессы релаксации с некоторым эффективным временем и тем самым являются ответственными за уширение, форму и сдвиг спектральной полосы. Экситон-фононное взаимодействие и его роль в оптических экситонных спектрах были изучены Давыдовым и его учениками [29, 33, 34^ применительно для молекулярных кристаллов, и другими авторами [7, 59, 69, 73, 95, 106, 120, 145, 147, 148] для ионных и полупроводниковых кристаллов.

Традиционный подход к изучению влияния экситон-фононного взаимодействия на экситонные спектры основывается на гармоническом приближении для динамики кристаллической решетки, при котором в разложении потенциальной энергии в ряд по смещениям атомов или молекул все члены выше второго - отбрасываются. Такой подход позволил объяснить основные закономерности формы линий поглощения экситонных спектров, а также температурного генезиса формы полос поглощения при сравнительно невысоких температурах. Однако ряд экспериментально наблюдаемых явлений нельзя объяснить в рамках гармонической теории. Например, наличие температурной зависимости интегральной интенсивности в области высоких температур [21, 35, 52^, аномальное температурное смещение максимума кривой поглощения [96, 15б], отклонение от линейной зависимости от температуры ряда интегральных характеристик полосы поглощения в области высоких температур [бз]. Модель независимых фоно-нов не полно описывает свойства решетки в равновесном состоянии. Взаимодействие между фононами изменяет свойства кристаллов и является существенным для объяснения ряда аномалий термодинамических свойств. В частности, фонон-фононное взаимодействие приводит к переходам между стационарными состояниями и перераспределению энергии между фононными ветвями, в результате чего расширяется круг возможных механизмов релаксации энергии световой волны в кристалле. Поэтому естественен вопрос о влиянии ангармониз-ма фононов на спектральные свойства экситонов.

Вопросу роли ангармонизма в различных случаях и в различных эффектах посвящено много работ [ю, 56, 62, 91].

В ряде случаев удается построить теорию кристаллов, которая описывает их-свойств лучше, чем гармоническое приближение.

Целый ряд теоретических работ посвящен исследованию роли фонон-фононного взаимодействия в области длинноволнового и собственного поглощения. В работах [63-65, 67] рассматривались поглощение и дисперсия в д/аСе, и? , м3о в инфракрасной области спектра с учетом как ангармоничности решеточных колебаний, так и электрических моментов кристалла высших порядков. Были рассчитаны оптические постоянные и исследован их температурный генезис. Вопрос об оценке относительного вклада ангармонизма 3-го и 4-го порядка рассмотрен в работе [25], где было получено применимое во всем интервале температур выражение для ширины линии основного поглощения с учетом трех и четырех фононных взаимодействий. Были приведены качественные соображения для кристаллов А1аС1 , ¡-.¡Р , основанные на подсчете полного числа переходов, дающих вклад в ширину линии и указывающих на то, что при высоких температурах вклад в ширину линии ангармонизма 4-го порядка сравним или даже превосходит вклад кубического ангармонизма.

В дальнейших работах [14, 116 ] качественные соображения были подтверждены численным расчетом вкладов ангармонизма 3-го и 4-го порядков в ширину линии на основании реалистической модели ионных кристаллов.

Исследование влияния ангармонизма фононов на фотопереходы в примесных центрах твердых тел проводилось в работах [бО, 61]. Показано, что учет фонон-фононного взаимодействия приводит к нарушению зеркальной симметрии спектров поглощения, и излучения света примесными центрами; позволяет получить более точные характеристики спектров: температурное смещение максимумов кривых, изменение формы и полуширины линий при изменении температуры и т.д. Влияние фонон-фононного взаимодействия на уширение спектральной линии поглощения света локальными колебаниями решетки рассмотрено в работах [б2, 43].

С другой стороны, фонон-фононное взаимодействие изменяет и саму фононнуго подсистему в кристаллах. Естественно ожидать, что это должно привести к своеобразиям спектров поглощения света и на фононные частоты. Большой интерес при исследовании оптических свойств кристаллов представляет рассмотрение влияния энгармонизма фононов на экситонные спектра поглощения. Впервые методом спектральных моментов такая задача решалась в работах [46, 74, 76, 129]. Показано, что процессы фонон-фононного взаимодействия приводят к отклонению от линейной температурной зависимости (характерной для гармонической модели колебаний решетки) целого ряда интегральных характеристик экситонной полосы поглощения: немонотонной температурной зависимости интегральной интенсивности экситонного поглощения и аномальному сдвигу экситонных полос. Количественное исследование полуширины линии экситонного поглощения для случая слабого взаимодействия экситонов с оптическими фононами проводилось в работе [47].

В последние годы появились экспериментальные работы, в которых указано на необычное поведение с изменением температуры целого ряда спектральных характеристик экситонов. В работах [в, 55, 9 в] обнаружен рост максимума поглощения с увеличением температуры до некоторой критической, при этом полуширина полосы практически не изменяется. С дальнейшим повышением температуры происходит обычное уширение экситонной полосы, сопровождающееся уменьшением ее интенсивности в максимуме. Это, несомненно, требовало рассмотрения новых механизмов диссипации энергии экситонов и, в частности, учета непрямых фотопереходов под действием света.

Однако многие вопросы в теории экситонных спектров поглощения все же остаются до сих пор не выясненными. Так, окончательно не исследован вопрос влияния ангармонизма оптических и акустических фононов на спектральные характеристики и формы спектров, их температурный генезис. Представляет особый интерес исследовать фонон-фононное взаимодействие в области экситонных ре-зонансов для кристаллов с анизотропной структурой. Не изучен до сих пор вопрос о влиянии ангармонизма фононов на экситонный спектр в области длинноволнового края собственного поглощения, обусловленного непрямыми экситонными переходами и т.п.

Из приведенного выше анализа следует актуальность решаемых в диссертации задач. Все вышеизложенное позволило сформулировать цель настоящего исследования.

Целью диссертационной работы является:

1. Исследование влияния ангармонизма оптических и акустических фононов в формировании сдвига максимума, полуширины и формы экситонной полосы в изотропных и анизотропных кристаллах.

2. Изучение температурного генезиса спектральных характеристик и формы экситонной полосы в широком интервале температур.

3. Выяснение роли ангармонических эффектов в области непрямых переходов.

4. Изучение поглощения света с одновременным учетом механизма прямых и непрямых переходов.

5. Исследование интегральной интенсивности ИК-поглощения в примесных ионных кристаллах с учетом ангармонизма.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, выводов, списка литературы и примечания.

Результаты работы могут быть использованы при исследовании свойств кристаллов в экситонной и ИК-области спектра в Институте ядерных исследований АН УССР, Черновицком отделении полупроводникового материаловедения АН УССР, Институте прикладных проблем математики и механики АН УССР, Институте физики АН УССР, Институте полупроводников АН УССР, Черновицком госуниверситете.