Исследование корреляционных эффектов в процессах двойной и тройной фотоионизации атомов благородных газов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

(

. ■ РГ6 ОД

- -Н.Ш 2000 1

На правах рукописи

Лазарев Денис Александрович

Исследование корреляционных эффектов

в процессах двойной и тройной фотоионизации атомов благородных газов

Специальность 01.04.02 - теоретическая физика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Томск - 2000

Работа выполнена на кафедре общей физики Томского государственного педагогического университета.

Научные руководители:

кандидат физико-математических наук, доцент Килин В.А.

кандидат физико-математических наук, профессор Зеличенко В.М.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор Самсонов Б.Ф.

кандидат физико-математических наук,

доцент Васильева Н.Ю.

Ведущая организация:

Ростовский ордена Трудового Красного Знамени государственный университет путей сообщения

Защита состоится 19 декабря 2000 г. в 15 ч. 00 мин. на заседании диссертационного совета К.113.77.01 при Томском государственном педагогическом университете по адресу: 634041, г. Томск, пр. Комсомольский, 75, ауд. 335.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Томского государственного педагогического университета.

Автореферат разослан 18 ноября 2000 г.

Ученый секретарь Совета,

кандидат физико-математических наук, ____

доцент ^ г/3 Разина Г.К.

Общая характеристика работы

Работа посвящена исследованию многоэлектронных эффектов в процессах двойной и тройной фотоионизации атомов инертных газов в рамках теории возмущений (ТВ). Особое внимание уделено выбору потенциала, в котором вычисляются базисные волновые функции. Представлены результаты расчета сечений и энергетических спектров фотоэлектронов при двойной фотоионизации (ДФ) неона с использованием потенциалов У^-1 и V""2. Предложен новый потенциал вида где 1 < д < 2,

и разработан метод его использования. Предложен критерий выбора параметра с/, позволяющий добиться совпадения сечений двойной фотоионизацин в формах длины и скорости. В рамках описанной модели проведены детальные расчеты дифференциальных и интегральных сечений всех каналов ДФ внешних оболочек неона с излучением фотоэлектронов с орбитальными моментами I вплоть до 1=5.

В рамках многочастичной теории возмущений вычислены парциальные ширины 3(¿-вакансии в атоме Кг относительно всех возможных канатов двойного Оже-распада этой вакансии, а также относительно Оже-распада, сопровождающегося возбуждением одного из электронов на дискретный уровень. Указанные процессы являются одними из возможных механизмов тройной и двойной фотоионизации.

Актуальность темы. Существует довольно широкий круг атомных процессов, в которых роль относительно малого остаточного, то есть неучтенного в рамках одноэлектронного приближения, взаимодействия велика или даже является определяющей. При этом вероятность таких процессов может быть весьма значительной. К таковым, в частности, относится множественная (фото)ионизация атома. Так, для тяжелых атомов отношение сечения двойной фотоионизации к сечению однократной фотоионизации может достигать десятков процентов [1|. Поэтому теоретическое исследование многоэлектронных эффектов важно для правильной интерпретации радиационных и атектронных спектров как излучения, так и поглощения. Практическое применение получаемых при этом результатов довольно широко: от лабораторного анализа химического состава веществ до астрофизических исследований плазмы.

Исследование двойной ионизации атомов одиночным фотоном ироводится с середины 60-х годов. Несмотря на большое количество как экспериментальных, так и теоретических работ, остается ряд существенных вопросов даже для наиболее полно исследованных атомов. Так, для атома неона имеется довольно широкий разброс в экспериментальных данных. Полученные ранее теоретические сечения ДФ неона

также плохо согласуются как друг с другом, так и с экспериментом. Поэтому теоретическое исследование ДФ остается актуальной задачей.

С развитием техники и методов эксперимента расширяется количество параметров, которые можно измерить. Например, метод фотон-идуцированной флюоресцентной спектроскопии (ФИФС) позволил измерить не полные, а парциальные сечения двойной фотоионизации атомов в состояния, которые впоследствии могут флюоресцировать. Новые данные требуют теоретического подтверждения. Актуальны и предварительные теоретические вычисления, которые позволяют оценить целесообразность проведения экспериментов и параметры экспериментальных установок. Например, на основании полученных в данной работе ширин З^-вакансии в Кг относительно всех возможных каналов ее двойного Оже-распада можно оценить вероятность тройной ионизации Кг в различные конечные состояния и, следовательно, предсказать возможные электронные и радиационные спектры после образования такой вакансии.

Повышение разрешающей способности эксперимента выявило сложную структуру сечений фотононизации и электронных спектров, ранее считавшихся гладкими. Наличие этих структур, в основном, определяется различными сателлитными переходами. В настоящей работе получены вероятности безызлучательного распада 3(1-вакансии в Кг в различные состояния, что дает возможность описать сателлитные Оже-спектры.

Наконец, прогресс вычислительной техники требует усовершенствования методов расчета для увеличения их точности и эффективности. Программный комплекс, разработанный для решения представленных в диссертации задач, может быть использован при исследовании других многоэлектронных процессов.

Основная научная цель работы заключается в систематическом изучении многоалектронных эффектов, ответственных за множественную ионизацию атомов. Задачи научного исследования определены в соответствии с целью работы и заключаются в следующем: разработка методики расчета сечений ДФ и энергетического распределения фотоэлектронов; изучение влияния выбора потенциала, в котором движутся фотоэлектроны, на расчетные параметры ДФ; разработка метода построения и критериев выбора оптимального потенциала для исследования ДФ в рамках низшего неисчезающего порядка ТВ; изучение двойного Оже-распада субвалеитных вакансий как второй ступени тройной фотоионизации и изучение двойной фотоионизации с возбуждением третьего электрона в рамках многоступенчатой модели множественной ионизации.

Основные научные положения, выносимые на защиту.

1. Для удовлетворительного описания сечений и фотоэлектронных спектров в процессе прямой двойной фотоионизации п рамках низшего порядка теории возмущений необходим учет не только остовных корреляций, но и корреляций в движении двух фотоэлектронов. Частично такой учет достигается в новом методе расчета, основанном на применении хартри-фокопского потенциала

с дробными значениями параметра ? для случаев q = const и q = <j(w). Предложен неэмпирический критерий для определения параметра q, обеспечивающий совпадение сечений двойной фотоионизации в форме длины и в форме скорости.

2. Предложенный метод применен в исследовании двойной фотоионнзации 2s- и 2р-оболочек неона: получены правила отбора; вычислены полные и парциальные сечения в формах дайны и скорости для хартри-фоковских потенциалов у(лг-i)j и уС7"«^)). Результаты вычислений устанавливают предпочтительность использования потенциала К'"-''1"", как наиболее потно описывающего среднее взаимодействие фотоэлектронов между собой и с остовом. Поведение дифференциальных сечений двойной фотоионизации неона в околопороговой области энергия фотона подтверждает данные, полученные ранее на основании квазиклассического анализа движения фотоэлектронов. Обнаружено смешивание двукратно возбужденных синглетных и триплетных состояний непрерывного спектра.

3. Вычисления показывают, что ширина 3d- вакансии в Кг относительно двойного и сателлитного Оже-распадов довольно велика, поэтому имеет место каскадный двухступенчатый механизм тройной фотоионнзации и, соответственно, двойной фотоионизации с возбуждением третьего электрона; сечения тройной фотоио-низацик и двойной фотоионизации с возбуждением могут оцениваться в рамках каскадной модели.

4. Методика расчетов процессов возбуждения атомов, приводящих к одновременному излучению двух электронов и комплекс компьютерных программ, обеспечивающий автоматизацию этих расчетов.

Научная новизна основных результатов к выводов исследования заключается в том, что в работе впервые:

- разработан метод расчета сечений ДФ с использованием параметризованного потенциала где параметр q может принимать дробные значения.

- а рамках единого подхода рассчитаны сечения двойной фотоионизации с использованием потенциалов 1/'(Л_2), и уС^-'М) и установлена зависимость сечений ДФ от параметра д в широком диапазоне энергий возбуждающих фотонов.

- предложены неэмпирические критерии выбора значений параметра (?, основанные либо (¡) на минимизации интегрального квадрата разности сечений в форме длины и форме скорости, либо (н) на минимизации квадрата разности сечений в форме длины и форме скорости отдельно для каждого значения энергии фотона. Критерий (11) приводит к практически точному совпадению этих форм и устанавливает зависимость параметра q от энергии фотона и, д = д[и).

- вычислены ширины Зс^вакансии в Кг относительно всех возможных каналов ее двойного Оже-распада и получены энергетические спектры Оже-электронов.

- вычислены ширины Зй-вакансни в Кг относительно всех возможных каналов Оже-распада, сопровождающегося возбуждением одного из электронов на различные дискретные уровни и получены ее сателлитные Оже-спектры.

Научная и практическая ценность данного исследования состоит в систематическом исследовании влияния выбора потенцила на результаты расчета сечений ДФ и выявлении других факторов, оказывющих значительное влияние на получаемые результаты, таких как способы коррекции энергетических знаменателей диаграмм ТВ, приближение, использованное для расчета волновых функций и пр. Результаты исследования углубляют понимание коллективных процессов, происходящих при взаимодействии электромагнитного излучения с веществом и являются очередным шагом на пути изучения взаимодействия электронов в многоэлектронной системе. Предложенная модель учета корреляций с помощью потенциала мо-

жет быть использована для описания других процессов, в которых в непрерывный спектр излучаются два и белее электронов.

Практическая ценность работы состоит также в том, что в процессе ее выполнения разработана эффективная методика расчетов и создана библиотека программ, которые могут быть использованы для решения многих задач теоретической атомной спектроскопии.

Личный вклад автора. Лично автором получены основные результаты, которые легли в основу положений, выносимых на защиту и выполнены все конкретные расчеты. Разработан программный комплекс, позволяющий проводить чрезвычайно

громоздкие вычисления в полуавтоматическом режиме, что, в свою очередь, позволило накопить большой фактический материал. Автором освоен комплекс программ АТОМ [2] и программа расчета вероятностей двухэлектроиных Оже-распадов [3]. Для расчета волновых функций дискретного спектра использовалась также программа MCHF [4|. Автором также разработана многоцелевая программа QAMT автоматизации аналитических вычислений с объектами квантовой теории углового момента [АЗ,А9].

Автор считает своим прятиым долгом выразить глубокую благодарность научным руководителям: доц. Килину В.А.(Томский политехнический университет) и проф. Зеличенко В.М. (Томский государственный педагогический университет). Автор также признателен проф. Шартнеру К.-Х.(университет г. Гиссеи, Германия), проф. Шморанцеру X.(университет г. Кайзерслаутерн, Германия) и их сотрудникам за предоставленную возможность выполнения части работы в кооперации с экспериментаторами. Работа поддержана грантом Л> 3533 фонда "Университеты России".

Апиробация работы. Результаты, положенные в основу дисссертации, обсуждались

- на научных семинарах кафедры общей физики Томского государственного педагогического университета,

- на научных семинарах физического факультета университета г. Кайзерслаутер-на под руководством проф. X. Шморанцера.

а также докладывались иа следующих конференциях:

- 6th EPS Conference on Atomic and Molecular Physics, Siena, Italy, 14-18 of July 1998.

- Российско-корейская научная конференция KORUS, Томск, 15-17 мая 1998 г.

- XVI Конференция "Фундаментальная атомная спектроскопия" Москва, ФИАН, 8-11 декабря 1998 г.

- 31-th Conference of European Group for Atomic Spectroscopy (EGAS), Marseille, 6-9-th of July 1999.

Матернаты, изложенные в диссертации, опубликованы в 4 статьях и 7 тезисах, список которых приводится ц конце автореферата.

Основное содержание диссертации

Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, трех приложений и списка цитируемой литературы из 101 наименования. Общий объем составляет 112 страниц.

Во введении сделан обзор работ по теме диссертации, дана общая характеристика работы, сформулированы цеди и задачи исследования. Сформулированы основные научные положения, выносимые на защиту, представлен личный вклад автора в диссертационную работу. Приводится также краткое описание структуры диссертации.

В первой главе рассматривается процесс двойной фотоионизации на примере атомов с заполненными оболочками.

В первом разделе, носящем вводный к главе характер, качественно рассматриваются возможные физические механизмы двойной фотоионизации атома в зависимости от энергии ионизующего фотона.

В относительно легких атомах основным механизмом ДФ является одновременное выбивание фотоном двух электронов за счет внутри- и межоболочечных коррелляций (механизм прямой, или корреляционной ДФ),

А+ш-Ь Л++ + 2е~.

Если энергия о» ионизующего излучения превышает потенциал ионизации промежуточной или внутренней оболочки, двойная фотоионнзация может протекать через реальное промежуточное состояние как последовательность (каскад) двух шагов: (¡) фотоионизации глубокой оболочки с испусканием первого фотоэлектрона н (11) Оже-распада образовавшейся глубокой вакансии с ихтучением второго электрона (Оже-электрона.)

А + и -V А+ +- е~ А++ + 2е~.

Возможность каскадного механизма ДФ не исключает действия механизма прямой ДФ. В случае, если один из этих механизмов доминирует, можно говорить, соответственно, о каскадной или прямой ДФ. В достаточно широком диапазоне энер-

гии, от потенциала двойной ионизации и до потенциала ионизации первой субвалентной ободочки, каскадная ДФ вышеуказанного типа невозможна. Для неона, с его единственной субвалентной оболочкой ls2 (потенциал ионизации /,+3 ~ 800 эВ), этот диапазон составляет ~ 750 эВ над порогом двойной ионизации 2р-подоболочки (/+-Г = 62.5 эВ).

В конце 80-х годов большое внимание экспериментаторов привлекли каскадные процессы ДФ, протекающие через возбужденные состояния однократного иона Д+' л двукратно возбужденные состояния атома А". II те, и другие состояния вида ns'np^~'[LS]ri'V и ns'np$~'\LS]n'l'n"l", i = 0,1,2, могут автоиони-зационно распадаться в нижележащие состояния ns'np^lL'S' 1, j = 0,1,2,

А + о; A+'nl + е" -+ А++ + 2е~, А + ы -> A"nln'l' А++ 4- 2е~.

:-VM'5]n'"С

^Zs'Wnl__

2r2ff ('S]

Nel

2s'2pi[-V]

Ne III

, I_г - - ----- . .'г.ут

при у сю пни выполнения правил отбора.

В экспериментах с высоким разрешением в сечениях наблюдаются слабые структуры, связанные с такими механизмами ДФ (5, 6), однако их вклад в полное сечение обычно незначителен по сравнению с вкладом механизма прямой

ДФ.

На рис. 1 показана схема энергетических уровней атома Ме. В приближении £5-связи имеется шесть состояний 1$22$22р4(3Р,' £>,' .У),

Ь22812р5[3Р,1 Р] и 1з22з°2р6[15'] двукратного иона N6, которые хорошо отождествляются с реальными состояниями (возбужденные состояния вида 1522$22р3п1, \з22з1'2р4п1, ръп1 и конфигурации с вакансиями в 15-ободочке здесь не рас-

сматриваются). К уровням энергии этих состояний сходятся ридберговскне серии возбужденных ионных состояний 2з'2р5_'и серии двукратно возбужденных

9

Ne II Рис. 1.

атомных состояний 2s'2ps~'[LS]nIn'l', i — 0,1,2. Описание каскадных переходов через такие состояния выходит за рамки низшего проядка ТВ, используемого в данной работе.

Во втором разделе изложены основные положения теории, применяемой для описания двойной фотоионизации и вводится необходимая терминология. В работе используется атомная система единиц (h = е = тпе = 1).

Ниже через i я j обозначены вакантные состояния, образующиеся при ДФ атома с заполненными оболочками, а через man- состояния фотоэлектронов. Для построения волновой функции конечного состояния выбрана LS-схема связи и принят следующий порядок сложения угловых моментов

{Ш^СШ&.З'«!}1* (1)

Здесь полный орбитальный момент конечного состояния системы равен единице — моменту, переданному атому фотоном. Для краткости обозначим через ее совокупность угловых моментов, описывающих состояние пары фотоэлектронов, ее г (1т1п) [I<«See], а через ic = ns'nps~' [i.S'j — набор квантовых чисел, характеризующий состояние конечного иона (ionic core).

Полное дифференциальное сечение ДФ атома фотоном с энергией w вычисляется по формуле [7]

= ^ £ e.)|ai(W - - - е„) (2)

Ойщ ЫС f—

ic.ee

здесь с = 137 - скорость света, а ет и е„ - энергии фотоэлектронов. Дельта-функция обеспечивает выполнение закона сохранения энергии: часть энергии кванта, равная потенциалу двойной ионизации затрачивается на образование иона в состоянии ic, а избыток энергии Е'*с уносится фотоэлектронами. Избыток энергии Ef" = sm + е„ распределяется между фотоэлектронами произвольным образом, поэтому полное интегральное сечение есть

£МС

= Е (з)

ic.ee % °~т

В выражениях (2) и (3) предполагается, что волновые функции непрерывного спектра нормированы на дельта-функцию от энергии.

10

("7

} .....

т (у,

■ь

/

п

п

(в) ^у (г)

Рис. 2.

В дальнейшем каналам ДФ будем называть совокупность переходов в конкретное конечное состояние гс = пв'пр6-1 [!,,?] двукратного иона. Сечения фотопогло-

щения при таких переходах будем называть сечениями каналов ДФ. Компонентами сечений каналов будем называть сечения (х^Ды) для конкретных переходов, определяемых совокупностью квантовых чисел гс и ее.

В первом порядке теории возмущений по остаточному взаимодействию в базисе хартри-фоковсховсковсхих одночастичных волновых функций полная амплитуда перехода равна сумме вкладов, графически представленных фейнмаковскими диаграммами на рис. 2. Штриховая линия обозначает фотон, частицы изображены линиями со стрелкой вправо, дырки - линиями со стрелкой влево, волнистой линией обозначено кулоновское взаимодействие электронов. В расчет включены также все диаграммы, обменные к изображенным на рис.2.

В этом же разделе, по аналогии с обычно используемым и хартри-фоковскими потенциалами и У*1*'-2), вводится новый потенциал более общего вида,

в котором параметр д может принимать дробные значения. Традиционно |8]-(11|, одноэлектронные волновые функции Рт(г) возбужденных состояний в приближении замороженного атомного остова получаю г из решения уравнения

Здесь Р — оператор проектирования на подпространство остовных волновых функций атома с п подоболочками, определенный следующим образом

[Ь+У + О -Р)П(1 - Р))Рп=етРт.

т

И)

a h — однозлектронный оператор

1 d* L(lm + l) Z = 2t» "7- (6)

Оператор V описывает кулоновское и обменное взаимодействия m-того электрона с каждым из д, электронов всех подоболочек i — 1,.. ,,п

п

V = ]Г ^QM™k)Ik(i, г) -Ь d(imk)Kh(i, ш)], (Г)

где

/*(м)Рго(г) =. Pr„(r)i j JgLp*(r')dr', (8)

(9)

о

¡Ск(г,тп)Рт(г) = Р,(г)1-1 ^РЛг')Рт(г')Ф\ о ? г< = т!п(г, г'),

г> = тах(г,г').

В приближении среднего терма коэффициенты с(гтк) и с1(т1к) определяются выражениями [12|

с(хтк) = 5(к, 0), (10)

¿(Шк) = ( к V (И)

0 0 0 /

Оператор Г2 описывает наличие дырок подоболочке ), уменьшая взаимодействие (7) возбужденного атектрона т с соответствующей подоболочкой

П = 5>С7П>*)/*Ц ]") + ¿итк)Кки,т)\. (12)

*

Значения параметра д = 1 и д = 2 соответствуют потенциалам V'*'4'1' и У*"-2'. В настоящей работе предпшагается и обосновывается, что параметр <? может принимать дробные значения, определяя тем самым параметризованный потенциал более общего вида уС-«).

Этот потенциал используется при вычислении волновых функции фотоэлектронов и промежуточных одноэлектронных возбужденных состояний дискретного и непрерывного спектров. Сечения ДФ, рассчитанные с использованием потенциала У^-4', будем обозначать через ^^(ш,^).

к 1-1

Третий раздел содержит результаты расчетов сечений ДФ неона.

Выбор одночастичного потенциала, в котором вычисляются волновые функции фотоэлектронов и промежуточных состояний, определяет величину остаточного взаимодействия, и следовательно, скорость сходимости ряда теории возмущений. Первые расчеты сечения одноэлектрошюй фотоионизации с использованием многочастичной теории возмущений проводились в базисе одночастичных волновых функций, в котором функции непрерывного спектра вычислялись в поле нейтрального атома (так назывемое приближение 1'Л', соответствующее (2 ■ - 0 в (4)). Впоследствии было показано, что при использовании базиса, физически более соответствующего специфике задачи, а именно, базиса в котором волновые функции непрерывного спектра вычисляются в пале однозарядного иона (приближение сходимость ряда теории возмущений значительно улучшается. Таким образом, оказывается весьма желательным использование волновых функций, наиболее полно соответствующих физическим условиям решаемой задачи.

При расчете параметров двойной фотоионизации на основе ХФ базиса строгое определение потенциала, в котором движутся фотоэлектроны, оказывается затруднительным в силу структуры системы уравнений Хартри-Фока. При малых расстояниях между фотоэлектронами потенциал более близок к Т/С"-1', но по мере удаления электронов от ядра и друг от друга он стремится к виду то есть каждый элек-

трон на асимптотике движется в пате двухзарядного иона. К тому же, фотоэлектроны могут оказаться в различных ситуациях в зависимости от их кинетической энергии. Медленный электрон экранирует поле двухзарядного иона, в результате чего быстрый электрон движется в поле с потенциалом, более близким к Напро-

тив, потенциал поля, в котором движется медленный электрон, более близок к Ситуация усложняется еще и анизотропией углового распределения фотоэлектронов [5]. Основной трудностью в этой задаче является учет взаимного отталкивания фотоэлектронов, так как их состояния принадлежат непрерывному спектру, в котором оператор кулоновского взаимодействия не имеет определенного значения.

В настоящей работе предпринята попытка обойти эту трудность за счет эффективного учета экранировки поля ядра каждым из фотоэлектронов. А именно, предполагается, что каждый фотоэлектрон движется в некотором эффективном поле с потенциалом вида где ц может принимать дробные значения от единицы до

двух. Сечения в форме длины и форме скорости совпадают при использования точных волновых функций. Этот же результат достигается и в рамках приближения случайных фаз с обменом [7] при расчете сечения одноэлектронной фотоионизации. В настоящей работе минимум разности сечений ДФ в этих двух формах выбран в качестве критерия для определения значений параметра д.

В следующих параграфах этого раздела приводится описание результатов четырех различных вариантов расчета, включенных в настоящую диссертацию. Два первых расчета используют потенциалы К"""1 и В третьем используется ба-

зис волновых функций, полученный в потенциале вида где д есть некоторая

константа. Параметр д выбирается из условия минимума итегрального квадрата разности сечений, вычисленных в формах длины и скорости, во всем рассматриваемом диапазоне энергии фотона. Наконец, в последнем варианте расчета предполагается, что параметр ¡) зависит от энергии фотона. В работе показано, что в этом случае существует такая функция д(ш), что сечения, полученные в форме длины и форме скорости, совпадают.

В параграфе 1.3.1 приводится информация о деталях вычислений, таких как число учтенных фотоэлектронных пар, число волновых функций, использованных при суммировании и интегрировании по промежуточным состояниям, характеристика сетки по радиальной переменной и т.п., общих для всех вариантов расчета.

В параграфах 1.3.2 и 1.3.3 подробно рассматриваются результаты расчетов сечений каналов ДФ и их парциальных компонент, полученные с использованием потенциалов и 1Л'Л,~21. Сечения каналов, ведущих к образованию ионов, содержащих по крайней мере одну вакансию в 25-оболочке, сравниваются с экспериментом [14]. На рис. 3 представлены результаты расчета этих сечений с использованием потенциала

Вычисленное сечение ^^»^¡(ш,? = 2) почти идеально совпадает с данными эксперимента ¡14]. Как качественно, так и количественно имеет место соответствие теоретических VI экспериментальных сечений = 2) в области энергий

между порогами и 3Р (от и = 87.93 эВ до и = 98.42 эВ). За 2$ 12р5[1Р]-порогом наблюдается значительное расхождение экспериментальных и теоретических данных. Следует отметить, что отличия вычисленного ст^^рч^ч от эксперимента начинаются именно с порога (98.42 эВ), а для <т;+/Г2р<мГ| несоответствие имеет место

Энергия фотона, эВ Рис. 3.

сразу после порога. Это указывает на смешивание двукратно возбужденных Т.Б-состояний 2.512р3(1Р.3 /'¡(¿ь (2). которое не учитывается в рамках низшего порядка ТВ. В пользу этого предположения говорит и то, что сумма теоретически вычисленных сечений ст^Т^р и согласуется с суммой соответствующих экспериментальных сечений (см. рис. 3). В области энергии выше 2512р°[' Р]-порога взаимное влияние каналов (смешивание конечных ¿5-состояний) можно оценить, решая следующую систему уравнений

— гт++ Х- "(л.'/* + °(л.'г (13)

'ГеЛ.Т (14)

итсса1с.'Г = ГСГ(1С" г- (15)

где параметру т можно придать смысл вероятности неупругого рассеяния гсрЯ](е\ е2) ['£) -> ¡с[3Р] (е1,е2)[3Ц, вследствие которого ионный остов и фотоэлектронная пара изменяют свои спиновые моменты и энергии. Индексами и "еагр." помечены теоретические и экспериментальные значения сечений соотпетственно. Индекс "геса/с." отмечает сечения, пересчитанные в соответствии с предложенной моделью. Вычисления показывают, что решение т(и) системы (13,14,15) слабо меняется в рассматриваемом диапазоне значений ш относительно своего среднего значения г01,. = 0.36.

Величина га„. = 0.36 показывает весьма сильное синглетно-триплетное смешивание

15

двукратно возбужденных состояний 2я12р5[1Р](11 ¿] и 12р5(3 Р](I ^, )[3, что косвенно подтверждается многоконфигурационными дирак-фоковскими расчетами ¡16]. Сечения, пересчитанные а соответствии с (14) и (15), приведены на рис.3. Даже рассмотренная выше простая модель, пренебрегающая взаимодействием с другими каналами, дает весьма удовлетворительное согласие с экспериментальными данными.

В параграфе 1.3.4 сравниваются полные интегральные и дифференциальные сечения ДФ, полученные в рассмотренных выше К'"-1) и расчетах.

На рис. 4 представлены латные сечения, вычисленные в обоих вариантах расчета как в форме длины, так и в форме скорости. Для сравнения приведены сечения, вычисленные в работах [25, 26], а также все экспериментальные данные ¡17-24], опубликованные на данный момент в литературе.

Полные сечения + (и, ц = 1) и ц — 1) почти совпадают в окодопорого-

вой области энергии ионизующего излучения, по в области максимума различаются примерно на 20%. Далее с ростом энергии фотона это различие сохраняется почти постоянным. Сечения о£+(и1, ? = 2) я = 2), напротив, начинают сильно раз-

личаться сразу после порога двойной ионизации, а после достижения максимумов при и = 100 - 110 эБ различие начинает уменьшаться, и при и = 300 эВ оно не превышает 10%.

Следует отметить, что во всем рассмотренном диапазоне энергии фотона выполняются соотношения

Вычисленное сечение а~1\,{(л1,д = 1) лучше всего согласуется с результатом работы (25), но сильно отличается от сечений, представленных в работе (26). Заметное различие результатов этих трех расчетов может быть связано с различием некоторых деталей вычислений, таких как: учет диаграмм высших порядков (в том числе, косвенным путем посредством выбора потенциала); использование экспериментальных потенциалов ионизации при коррекции энергетических знаменателей диаграмм; выбор потенциала, в котором вычисляется базис ТВ (приближение ЬЭ-связи или среднее пате); число учтенных фотоэлектронных пар и промежуточных одноэлек-тронных состояний.

(16) (17)

Дифференциальное сечение ДФ. Мб/эВ

Сечение ДФ, Мб

о о • го м о>

О и» о с* о «л о

ш 12

10

ю

¡5 8

О 6

¡J 4

2

и

у

Í1

и

V 60

X

л

é 40

а

X

20

V ■я-

•в- s

ч 060

V

о

£

Q.40

и:

0 20

1 2 3 4 5 6 7

6.0.

sp"s|

. z 130 »V. V

2s' 2p 'P|

|2s°2p"S......

2¿ 2ps 'P|

■¿p"D| I " =1

|2p"S

2p"P|

1 2 3 4 5 6 7 l I <o = 130 eV, Vм I 2p"p|

<■> г 300 «V, V

= 300 »v, v"

I 10 20 30 40 50 60 060P 10 20 3Ú 40 SO 60

1 2p* 'o|

j 2p"s|

2s zí 'p| 0 4Q-

2s'2"s,pl & ; 2S'2p"s| ЛИ 'A a 20-

Zp"Pl

] V'D|

2P"S| 2S>"P| ¿j 2S1 2ps 'Pj Л

2p Pj

50 100 150 200 O 50 100 150 200

Энергия одного из фотоэлектронов, эВ

Рис. 6. Полные диффреренциальные сечения ДФ неона (фотоэлектронные спектры), вычисленные при различных энергиях фотона (энергия фотона и и тип потенциала, использованного при расчете для каждого случая указаны на рисунке). Сплошные и пунктирные кривые соответствуют сечениям, полученным в формах длины и скорости, соответственно.

Отметим, что и экспериментальные данные различных авторов имеют очень существенный разброс. Однако видно, что почти все экспериментальные сечения лежат между сечениями, полученными при использовании потенциалов К'"-1' и К'"-2'. Таким образом установлено, что использование потенциала У'*'-1' переоценивает, а использование потенциала напротив, недооценивает сечение ДФ, по крайней

мере, для атома Хе.

Дифференциальные сечения, необходимые для вычисления обсуждавшихся выше интегральных сечений, получены для каждой парциальной компоненты всех рассмотренных каналов. В качестве примера на рис.5 представлено трехмерное дифференциальное сечение ¿а^с+сс(1х>,е, ц = 1 )/<к для гс = 2з22р4[10), ее = (р, ¿)[3Л>]. Кривые = сош1, е) ¡йе при постянном и имеют характерную и-образную форму, свидетельствующую о том, что излучение двух электронов тем более вероятно, чем быстрее один из них по отношению к другому. Вблизи порога сечения становятся

почти плоскими, что соответствует выводам, полученным в работе ¡27] на основании квазиклассического анализа движения электронов.

На рис.б представлены полные диффреренциальные сечения ДФ неона (фотоэлектронные спектры) при различных энергиях ионизующего излучения.

В параграфе 1.3.5 представлен метод и приведены результаты расчета сечений ДФ с использованием потенциала У*"-'' с дробным д. Как отмечено ранее, сечения полученные в Ч- и У'"-2^-расчетах, ограничивают область, в которой лежат сечения Это дает основание предполагать, что при некотором промежуточном потенциале вида

у("-?)1 где 1 < ? < 2, сечения в формах длины и скорости лежат наиболее близко друг к другу или даже совпадают. Нами предложен критерий выбора параметра д,

5яР((с, ее, я) = <5, ^ [<+,¿(^,9) - о+%у{и,д)\Чш = 0, (18)

Ч*

основанный на условии минимума функционала F(гc, ее, ?). Решения </ = уравнений (18) были усреднены в пределах каждого канала 1С пропорционально относительному вкладу соответствующей парциальной компоненты в области максимума

</.с = -4+ £ °Тс!геШс,се- (19)

и

1С ее

Вычисленные таким образом параметры д^ использованы затем при нахождении сечений каналов и полного сечения ДФ. Результаты расчета описаны ниже.

В параграфе 1.3.6 сформулирован критерий построения потенциала У"-«^) и представлены результаты вычисления сечения ДФ с этим потенциалом.

Функции д(и) определяются из условия минимума квадрата разности сечений ДФ в форме длины и в форме скорости для каждого значения энергии фотона,

¿^(¿с, ее, q) - ч) - ч)? = О, V«. (20)

На рис.7 показаны поверхности ст++ = и 1Т++ = Оу*с(ш,д) для канала

гс = 1«22522р4[1£>]. Линия пересечения этих поверхностей образована точками, в которых = Проекция этой линии на плоскость (д, и) определяет совокупность значений д{и>), при которой реализуется такое равенство.

Набор функций 9;с(ш), полученный усреднением «^.«(ы) подобно тому, как это делалось в (19), представлен на рис.8. Среди шести функций д;с(ш) можно выделить

19

в форме длины

- -

2а 2р* 'Б

линия пересечения

200

2.0

Рис. 7.

Энергия фотона, эВ

Рис. 8. 20

Энергия фотона, эВ Рис. 9.

три пары подобных функций. Функции первой пары, g.ptpsj(cj) и <j4f,»¡iг,|(ш), начинают медленно возрастать от значения q = 1 сразу после порога и до ы ~ 10 - 15 эВ выше порога. Затем на промежутке порядка 50 эВ они возрастают довольно быстро, достигая значения q = 1.40. После этого скорость возрастания снова замедляется, и обе функции плавно подходят к значению q = 1.48 при ш = 320 эВ. Функции второй пары, <?4Р<[эр](¿j) и </4i4ps[)р] (ш), на порогах имеют локальные максимумы, после чего, пройдя через минимумы, также плавно возрастают до значений q = 1.46 и q = 1.38 при и = 320 эВ. Первый максимум функции ^ир'рр^ш) (q = 1,99) лежит значительно выше, чем первый максимум функции д4р«рр](ш). Причина этого возможно состоит в том, что в канале 414р5[3Р] кулоновское отталкивание электронов в доминирующих три плен ных парах (i, ¡)[3Lec] усиливается эффектом "фермиевской дырки". Поведение функций 74Мр»[1Р](ш) и похоже на поведение функций

второй пары, однако их первые локальные максимумы слегка сдвинуты от порогов в сторону больших энергий фотона.

Видио, что все функции д,с(щ) демонстрируют стремление к значению д = 1,5 при увеличении энергии фотона. В этой области энергии дифференциальные сечения имеют выраженную и-образность, что означает, что один из электронов преимущественно движется быстро (потенциал пат я близок к у(л,~1>)г а другой — медленно, (напротив, потенциал поля близок к Среднее значение д = (1 + 2)/2 = 1.5,

единое для обоих электронов, по-видимому, наиболее оптимально учитывает эти два противоположных эффекта при больших энергиях фотона.

На рис. 9 представлены результаты расчетов сечения ДФ в во всех рассмотренных приближениях. Для сравнения приведены только данные наиболее поздних экспериментов [23, 24] и теоретических расчетов других авторов [25, 26]. Вычисленные сечения <Гу+(ш, 1), д) и Оу+{а!, д{ы)) лежат весьма близко друг к другу и, при

этом, наиболее близки к экспериментальным данным. Наилучшее согласие с данными эксперимента имеет место в области ~ 25 эВ выше порога. В области максимума сечения результаты настоящих расчетов завышены примерно на 20% по сравнению с экспериментом. При ш > 160 эВ, напротив, вычисленные сечения несколько занижены, что, возможно, связано с заметным вкладом в полное сечение, который дают неучтенные пары фотоатектронов с орбитальными моментами 1\, ¡2 > 5.

Сравнительно недалеко от вычисленных в настоящей работе сечений лежат результаты расчетов [25], в то время как сечения, полученные в [26], сильно отличаются от всех приведенных данных.

Во второй главе рассматривается двойной Оже-распад 3(¿-вакансии в Кг.

Множественная ионизация атома за счет столкновения с ускоренными частицами (электронами, ионами) или фотонами высокой энергии в ряде случаев может рассматриваться как (много)ступенчатый процесс, первая ступень которого соответствует возбуждению (ионизации) глубокой оболочки атома. В случае ионизации, последующий Оже-распад (каскад распадов) образовавшейся внутренней вакансии может привести к образованию ионов различной кратности. В частности, трехкратные ионы могут образоваться при распаде первоначальной внутренней вакансии, сопровождающемся одновременным излучением двух электронов. Такой процесс впервые был обнаружен в работах (28] и получил название двойного Оже-эффекта. Там же были представлены теоретические оценки вероятности двойных Оже-переходов в так

Е,эВ 96

-4э'4р\г3}

=4$'4р'['Р)

4$4рХгО)

92

Э0:1

7)

78

76

Кг"

Л-4вг4рХЗ)

Кг"

Рис. 10. Схема энергетических уровней з Кг в области 75 эВ - 98 эВ и возможные каналы двойного Оже-распада З^-вакаясии. Пунктирными линиями показаны статистически усредненные энергии мультиплетов |29].

называемой модели встряски. Первые строгие расчеты вероятности двойных Оже-переходов в многоэлектронных атомах были представлены в работах [30, 31].

Исследование двойного Оже-распада 3¿-вакансии в Кг стимулировано, в частности, обнаружением ряда новых линий слабой интенсивности в радиационных спектрах, полученных методом фотон-индуцированной флюоресцентной спектроскопии

[32] посте облучения атома Кг фотонами с энергией от 90 эВ до 100 эВ. Наблюдаемые новые линии могут быть идентифицированы по энергии с дипольными переходами в ионе Кг3+, а именно, с переходами между состояниями конфигураций 4з14р4 и 4.з24р3. Однозначная интерпретация спектров дополнительно требует знания сечений тройной фотоионизации флюоресцентных состояний конфигурации 4в14р4 криптона. Строгий расчет такого трехзлектронного процесса весьма затруднителен. В работе

[33] предположено, что одним из возможных механизмов образования 4з14р4 может являться двухступенчатый механизм тройной фотоионизации, первая ступень которого есть ионизация 3в. -оболочки, а вторая — двойной Оже-распад 3(1 -вакансии. В настоящей диссертации представлены результаты теоретического исследования только второй ступени, а именно, следующих каналов двойного Оже-распада 3(1 -вакансии п Кг: (I) 3<Р 4**4р3[20], (II) 3сР -» 4Лр3[2Р], (III) -> 4Лр3[45] и (IV) З^9 -> 4з14р4[2П] (рис.10). Канал (V) Зйэ —> 4з14р4['1Р] ранее подробно рассмотрен в работе [33] и поэтому здесь не обсуждается.

В первом разделе кратко излагается теория изучаемого процесса и вводится необходимая терминология. При двойном Оже-распаде внутренней вакансии в атоме с заполненными оболочками начальная вакансия г заполняется одним из электронов наружной оболочки /ь а освобождающаяся энергия идет на удаление сразу двух внешних электронов из оболочек /2 и /3. В результате образуется трехкратный ион с вакансиями в оболочках Д, /2, /3 и два электрона Сь е2 в непрерывном спектре. Энергия перехода АЕ1^ = Ei — Ек, где Ei, Е1С - энергии начального и конечного ионов, соответственно, может распределяться между вылетающими электронами произвольным образом подобно тому, как это происходит при ДФ. Поэтому вероятность перехода (ширина вакансии г относительно этого перехода) определяется интегралом

Л£,с

1\о«= I 7<С,«(£■)&, (21)

о

где есть плотность вероятности обнаружить один из электронов с энергией £,

в то время как энергия другого равна (АЕ^ — е). Здесь ¿с — набор квантовых чисел, характеризующий состояние конечного иона, а ее — набор дискретных квантовых чисел, описывающих состояние пары фотоэлектронов. Плотность вероятности

Ъс,«(е) = 2^|М1С)„(е)|2Й(Е, - Е1С - АЕК) (22)

пропорциональна квадрату модуля амплитуды М^е(е) безызлучательного перехода из начального состояния Ф, в конечное состояние Фу.

Расчет ширины каналов распада и энергетического спектра Оже-электронов выполнен на основе выражений, получеяных в рамках низшего неисчезающего порядка ТВ в базисе хартри-фоковских ват новых функций в приближении ЬЯ -схемы связи. Фейнмановские диаграммы низшего неисчезающего порядка ТВ, описывающие двойной Оже-переход ¿- > /1/2/3 + + е2, приведены на рис.11. Полная амплитуда перехода, точная в указанном порядке ТВ, равна М = М\ + М2 + ... + Л/9. В ЬБ -схеме связи для рассматриваемого перехода терм начального состояния однозначно определяется орбитальным моментом начальной вакансии. В конечном состоянии выбран следующий порядок сложения моментов

Ь = \А/2МЦс51С]е,е2[ЬееЗ„}) (23)

Здесь - терм, характеризующий состояние конечного трехкратного иона, а

£ее£ее - терм пары Оже-электронов. Таким образом, парциальные амплитуды Л/\,..., Л/9

24

. < —*—i ." < —«—i —«——<—f,

—*—,—*—/, ——<—I —*____/,

i ■

ki,

Рис. 11.

зависят от двух наборов квантовых чисел: гс = ns;inp5'"-'[iiCSii:] (j = 0,1,2) и ее = (ii,i2)[i'!e5'ee]- Плотность вероятности, определенная согласно (22), описывает энергетическое распределение Оже-электронов, первый из которых имеет орбитальный момент ij, а второй - i2. Если орбитальные моменты Оже электронов не регистрируются в эксперименте, то вместо (22) плотность вероятности перехода следует определить выражением

7ic,(i,M£„A.l(s) = 2T(|A/lc,(,li(2)[I„i5iel|2+ (24)

+- - Е,с - АЕ)

В зависимости от того, какие из остальных угловых моментов регистрируются в эксперименте, двойной Оже-распад описывается плотностями вероятности 7«c,(!i,[2)(£)> 7ic(e) и 7(e), такими, что

7(0 = = = EL Е 7ic,(/i,ij)(z,««,5„](i) (25)

"С ic (Ii« (li.lj)

Подобно плотностям вероятности, конкретизируем соответствующие обозначения для ширин (21) переходов: Г¡c,(iij2)< и Г.

Во втором разделе выделяются модельные механизмы, которые могут служить для оценки ширины внутренней вакансии относительно двойного Оже-распада в зависимости оттого, какие диаграммы рис. 11 или их комбинации дают доминирующий вклад в полную амплитуду перехода. Обычно это доминирование обусловлено тем, что определенный физический механизм перехода, который можно сопоставить таким диаграммам, преобладает над другими возможными механизмами. Для двойного Оже-перехода можно выдатить, по крайней мере, три приближения, включенные в диаграммы М\,..., как частные случаи:

1) Модель встряски, в которой обычный (одиночный) Оже-распад начальной вакансии приводит к внезапному изменению самосогласованного поля атома, вследствие чего еще один электрон из внешней оболочки может перейти в непрерывный спектр. Можно показать что, например, сумма парциальных амплитуд Мх{к = /2) + М2(к /1) + Мя(к = г) описывает "стряхивание' электрона е2 из оболочки /3 при Оже-распаде <— > /1/2 4- е.\.

2) Каскадная модель, в которой двойной Оже-распад реализуется через два последовательных Оже-перехода:

I -> ¿'Л + в! -> (/1/2/3 + е2) + в1.

3) Модель резонанса в непрерывном спектре, согласно которой первичный быстрый Оже- электрон е выбивает второй электрон из наружной оболочки (неупругого рассеяние Оже-электрона)

< -»■ /1/2 + е -*■ /1/2/3 + е2 + еь

В работе проведен анализ роли этих приближенных механизмов в конкретных двойных Оже-нереходах. Показано, что использование модельных приближений для оценки ширин переходов может приводить как к существенно завышенным, так и заниженным значениям. Это свидетельствует о важности наиболее полного учета электронных корреляций в подобных расчетах.

В параграфе 2.3.1 описаны детали вычислений.

В параграфе 2.3.2 приводятся результаты расчетов ширины З^-вакансии в Кг относительно каналов 1-1У двойного Оже-распада и плотности вероятности (энергетического спектра) электронов.

7(e) 'ÎO4 4.00

7(E)'Ю4

0.00 Y(e) 10 3.5

8е,ЭВ

Рис. 12.

7(е)-Ю4 12.0

0.89 4.03

15.06 19.01 16.81 е,ЭВ

Рис. 13.

№ канала Конечный ион ДЕ, эВ , г,эВ

IV 4з14р4[20\ 0,89 7.34- ю-4 12

V 4я14р4[4Р] 4,03 4.45- ю-5 <1

II 4з24р3[2Р] 15,06 4.02 • 10"4 7

I 4524р3рС] 16,81 4.93- 10"3 80

III 4з24р3[45] 19,01 4.15- Ю"6 <1

Г 6.15- ю-1 100

На рис. 12 представлены плотности вероятности 7,с(1,,!2)(е) и их суммы 7,с(е) (показаны только левые половины симметричных кривых) для четырех каналов (1-1У), рассмотренных в работе. Кривые 7и'1.12)(£)> за редким исключением (что может быть связано с погрешностями вычислений), имеют характерную и-образную форму, свидетельствующую о том, что излучен не двух электронов при безызлучателыюм распаде 3(1- вакансии в тем более вероятно, чем быстрее один из них по отношению к другому. С увеличением угловых моментов Оже-электронов ширины у^ьм существенно уменьшаются, поэтому для расчета 7,с(е) и 7,с мы ограничились учетом электронных пар с моментами < 5.

На рис. 13 представлен суммарный энергетический спектр Оже-электронов. Показаны и-образные спектры у1С (е) для канатов I, II, III, IV и V, образующие суммарное энергетическое распределение 7(е).

В табл. 1 приведены энергии переходов ДЕ,С и ширины Г1С каналов I, II, III, IV и V, а также относительные вклады 7} = 1\С/Г ■ 100% в суммарную ширину Г Зй -вакансии относительно двойного Оже-распада.

Вычисления показывают, что наиболее вероятными являются каналы I и IV, в которых терм начального и конечного ионов совпадают. Интересно отметить, что полная ширина Г/ почти на порядок больше Г ¡у за счет значительно большей энергии перехода, в то время как 7/(е) < 7/к(е). (ср. рис. 12.1 и 12.IV). Канал IV дает существенный вклад в низкоэнергетическую (до 0,89 эВ) часть спектра Оже-электронов (рис. 13). Следующий заметный по величине вклад (~ 7%) в суммарную ширину Г = X] дает канал II, в котором орбитальный момент иона изменяется

1С

на единицу. Наименее вероятны каналы распада, приводящие к квартетным термам конечного иона, т.е. к 4р3['*5] и 4514р4[4Р]. Это связано, отчасти, с запретом на из-

лучение синглетных пар электронов, хотя в других рассмотренных каналах вклад синглетных пар в полную ширину каната заметно меньше, чем триплетных.

Таким образом, наиболее вероятно двойной Оже-распад 3((-вакансии в Кг приводит к 4s24p3 -конфигурации. Однако и переходы в возбужденную конфигурацию 4s4p4 достаточно вероятны. Последующий радиационный распад возбужденных состояний трехкратного иона Кг наблюдался экспериментально [33].

В третьей главе представлен расчет ширины Зй-вакансии в Кг относительно всех возможных каналов Оже-распада, сопровождающегося возбуждением еще одного электрона из наружной оболочки на дискретный уровень.

В первом разделе изложены основные отличия рассматриваемого процесса от изучавшегося во второй главе двойного Оже-распада. В рассматриваемом переходе начальная вакансия i заполняется одним из электронов наружной ободочки, а освобождающаяся энергия идет на удаление одного внешнего электрона и возбуждение другого на дискретный уровень. В результате образуется ион с вакансиями в оболочках /i, /¡, /з, возбужденным электроном п, а электрон е в непрерывном спектре. Энергия Оже-электрона равна е = Et — Е,с п, где Е,, Ejc,„- энергия начального и конечного ионов, соответственно. Уровни энергии Е,сп располагаются между уровнями i?4jJ4p«[3p] и ^аЧр'рs]- Таким образом, в электронном спектре присутствуют дополнительные сателлитпные ливни, лежащие ниже по энергии, чем линия одиночного Оже-распада 3d9 —^ 4s24p4[3P]+e~ и накладывающиеся на непрерывный спектр электронов, испускаемых при двойном Оже-распаде вакансии 3d9. Ширина перехода

пропорциональна квадрату модуля амплитуды М безызлучательного перехода из начального состояния Ф; в конечное состояние Ф/. Выбран следующий порядок сложения моментов в конечном состоянии

Здесь Ь^Би - терм, характеризующий состояние остова конечного иона, а £5 полный терм возбужденного двукратного иона. Обозначим через Г£.,с51С|„г-,£, ширину вакансии г относительно конкретного перехода ! -> Л/г/з^с^сМ+е- Суммарная ширина вакансии i относительно перехода в конечное состояние с определенным

Г = 2*\М\25(Е< - EiCtn - е)

(26)

= l/l/ï/3[A«Sie]n[LS]e).

(27)

Ионный остов Til E, ЭВ Г, мкэВ V,%

<1s'JV I'D) 4f 'P 22.867 518.700 7.532

5f 'P 21.834 158.346 2.299

4F 3P 24.429 156.033 2.266

6f lP 20.295 72.307 1.050

5p[lP] 31.888 71.090 1.032

5f(3P] 21.781 53.449 .776

7!ilP] 19.365 39.482 .573

Г,с 1469.364 21.335

As'LAps ['Pj 4d 35.441 176.967 2.570

5f W] 19.992 148.651 2.158

4f 24.995 148.318 2.154

5p 1P 29.638 125.852 1.827

4d 1P 28.394 62.718 .911

4d *D 34.492 61.190 .888

5f [F) 20.083 58.609 .851

6f 18.484 57.812 .839

4f >F] 23.115 53.130 .771

4f Щ 25.833 47.429 .689

5pllD] 29.655 44.532 .647

5f[5D] 20.094 43.793 .636

7VD] 17.577 29.334 .426

ric 1481.564 21.513

AsHp6 l4S) 4dl4D] 37.545 32.760 .476

Г,c 59.712 .867

ЬзЧр" pßj 4d[l5 16.677 1662.430 24.139

9.184 375.904 5.458

4f[3P 9.237 195.985 2.846

5d ['5 9.544 195.087 2.833

5f[ P 6.271 82.843 1.203

6d['5 6.415 70.466 1.023

5fl3P 6.313 42.421 .616

4d['P] 16.594 39.089 .568

6filP] 4.689 34.895 .507

7d '■si 4.770 34.729 .504

4d 3p] 17.917 33.051 .480

4d 35] 17.956 32.755 .476

4d lG] 18.237 30.034 .436

Г,Ъ 3544.217 51.463

4sl4p4 [4Р] 4f 11.612 211.864 3.076

5f Ю 8.910 32.497 .472

332.128 4.823

Г 6886.986 100.000

термом ионного остова /.,с5,с равна

s,c = (28)

ULS

Во втором разделе описываются детали вычислений.

В третьем разделе представлены результаты проведенных расчетов ширин относительно переходов 3<i9 -» 4s24p3[4S,2 Р,2 D]n[LS)+e и 3(fJ -> 4s4p4[4P,2 D]n[LS) + e со значением главного квантового числа п возбужденного электрона вплоть до п = 9. Всего рассмотрено более 450 переходов. Из-за ограниченности объема автореферата в таблице 2 приведены лишь ширины, превышающие 30 мкэВ. Представлены также ширины Г\с51е и суммарная ширина Зс£-вакансии Г относительно Оже-распада, сопровождающегося возбуждением электрона на дискретный уровень. В последней колонке показаны относительные вклады т) — Г;с„/Г каждого перехода в суммарную ширину Г. Вычисления показывают, что особенно интенсивными являются четыре линии, связанные с переходами в состояния 4s24p3[2D]4/[lP], 4s14p4[2D]4(f[lS], 4s24p3[JP]4/[1D] и 4s24p3[JD]4Д3Р]. Вклады других переходов значительно меньше, но в сумме составляют ~ 40% вычисленной ширины Г. С ростом главного квантового числа тг ширины Г1С1„ быстро убывают, однако уменьшается и скорость этого убывания. Поэтому суммарная ширина Г несколько недооценена. Из таблицы 2 видно, в основном образуются ионы в состояниях с дублетным термом остова, в то время как вероятность образования состояний с квартетным термом не превышает 6% от полной вероятности процесса. Расчеты показывают, что суммарная ширина 3d-вакансии относительно рассмотренного процесса довольно значительна и составляет в.69 мэВ. Полученные данные могут быть использованы при интерпретации спектров Оже-электронов и при оценке вероятности двойной фотоионизацин с возбуждением электрона на дискретный уровень.

В Заключении кратко сформулированы основные работы.

В Приложении I приводятся выражения для угловых множителей диаграмм рис.2, полученные в работе и определяющие правила отбора при ДФ атома с замкнутыми оболочками; в Приложении II приведено описание программы QAMT, позволяющей проводить преобразования выражений квантовой теории углового момента в аналитическом виде; в Приложении III представлено краткое описание комплекса программ, разработанного для вычисления сечений ДФ.

31

Список опубликованных работ по теме диссертации

А1. Килин В А., Лазарев ДА. Двойной Оже-распад М-вакансии в Кг // Изв. ВУЗов. Физика,- 1997,- К'10.- с.54-63.

А2. Kilin V.A., Lazarev D.A., Lazarev Dm.A., Amusia M.Ya., Mentzel G., Schartner K.H. and Schmoranzer H. The single-photon double-ionization of Ne valence shell // Вестник ТГГГУ,- 1998.- Вып.6.- c.26-34.

A3. Лазарев ДА., Лазарев Дм.А., Килин В.А., Зеличенко В.М. Автоматизация работы с объектами квантовой теории углового момента // Вестник ТГПУ,- 1998-Вып.6 - с.34-40.

А4. Kilin V.A., Lazarev D.A., Lazarev Dm.A., Amusia M.Ya., Schartner K.-II., Ehresmann A. and Schmoranzer H. State selective single-photon double-ionization of Ne indicating singlet-triplet mixing of doubly-excited LS-States //J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys- 2000- Vol.33.- No.22.- P.4989-5005.

A5. Kilin V.A., Lazarev D.A., Zelichenko V.M., Ehresmann A., Vollweiler F., Schmoranzer H., Schartner K.-H. Perturbation theory study of double Auger decay channels of 3d-vacancy in Kr. // Abstracts of 6th EPS Conference on Atomic and Molecular Physics.- Siena, 1998- Pl-70.

A6. Kilin V.A., Lazarev D.A., Lazarev Dm.A., Zelichenko V.M., Ehresmann A., Vollweiler F., Schmoranzer H. and Schartner K.-H. Auger decay of 3[¡-vacancy in Kr with resonant excitation of electron // Abstracts of 6th EPS Conference on Atomic and Molecular Physics- Siena, 1998- Pl-69.

A7. Kilin V.A., Lazarev D.A., Lazarev Dm.A., Zelichenko V.M., Ehresmann A., Vollweiler F., Schmoranzer H., and Schartner K.-H. Perturbation theory study of singlephoton double-ionization process in atoms // Abstracts of Second Russian-Korean International Symposium On Science And Technology.- Tomsk, 1998- P. 172.

A8. Kilin V.A., Lazarev D.A., Lazarev Dm.A., Zelichenko V.M., Ehresmann A., Vollweiler F., Schmoranzer H., and Schartner K.-H. Auger-like decay of 3d-vacaricy in Kr followed by resonant excitation of an electron // Abstracts of Second Russian-Korean International Symposium On Science And Technology- Tomsk, 1998.-P.173.

A9. Лазарев Д.А., Лазарев Дм.А., Килин В.А., Зеличенко В.М. Работа с объектами квантовой теории углового момента в автоматическом режиме. // Тез. докл. ФАС-XVI- 1998- с. 29-30.

А10. Лазарев Д.А., Лазарев Дм.А., Килин В.А., Зеличенко В.М. Двойная фотоионизация 2s и 2р оболочек неона // Тез. докл. ФАС-XVL- 1998.- с.29-30.

All. Kilin V.A., Lazarev D.A., Lazarev Dm.A., Amusia M.Ya., Schartner K.-H., Ehresmann A. and Schmoranzer H. New approach in use of potential in calculations of single-photon double-ionization cross sections // Abstracts of 31-th EGAS conference.- Vol.P2-46.- P.387-388.

Список литературы

(1) El Sherbini Th.M. and Van der Wiel M.J. //Physica- 1972,- Vol. 62- P.119.

[2j Chernysheva L.V. and Amusia M.Ya. Automation System for Atomic Structure Researches.- Leningrad: Nauka, 1983.

[3] Чернышева JI.B., Килин В Л., Амусья М.Я., Ли И.С. препринт 944 ФТИ.- Л.: РТП ЛИЯФ, 1985.

[4] Froese-Fischer Ch. //Comput. Phys. Commun.- 1972,- Vol. 4.- P.107.

[5] Lablanquie P., Eland J.H.D., Nenner I., Morin P., Delwiche J. and Hubin-Franskin M-J. // Phys. Tlev. Lett.- 1987.- Vol.- 58,- P.992-995.

|6] Price S.D., Eland J.H.D. //J. Phys. В.- 1989- Vol. 22,- P.L153-L158.

[7] Амусья М.Я. Атомный фотоэффект.- M.: Наука, 1987.- 272с.

[8] Чеглоков Е.И., Зеличенко В.М. // Изв. ВУЗов, Физика.- 1974.- №3.- С.65-68.

[9] Зеличенко В.М. // Изв. ВУЗов, Физика.- 1990.- №8.- С.18-33.

(10) Huzinaga S., Arnau С. // Phys. Rev. А- 1970,- Vol.1.- No.5.- P. 1285-1288.

[11| Huzinaga S., Arnau C. // Journal of Chem. Phys.- 1971,- Vol.54.- No.5.- P.1948-1951.

[12] Lindgren I., Morrison J. Atomic Many-Body Theory.- Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 1986.

[13| Lablanquie P., Ito K., Morin P., Nener I., Eland J.H.D. // Z.Phys. D Atoms, Molecules and Clusters.- 1990.- Vol.16.- P.77-79.

[14] Moebus В., Schartner K-IL, Ehresmann A. and Schmoranzer II. // Z. Phys. D.-1990.- Vol.30.- P.285.

(15) Sell art пег K-H., Mentzel G., Magel В., Moebus В., Ehiesmann A., Vollweiler F. and Schmoranzer H. // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys- 1993.- Vol-26.- P.L445-L450.

|16] Tulkki J., Aberg Т., Mantykentta A., Aksela H. // Phys. Rev. A.- 1992- Vol.46.-No.3- P.1357-1366.

[17] Carlson T.A. and Krause M.O. // Phys. Rev.- 1967- Vol.158.- P.18-24.

[18] Samson J.A.R. and Haddad G.N. // Phys. Rev. Lett- 1974- Vol.33.- P.875-878.

[19] Wight G.R. and Van der Wiel M.J. // 3. Pliys. B: Atom. Molec. Phys- 1976- Vol.9.-P.1319-1327.

[20] Schmidt V., Sander N., Kuntzemueller H., Dhez P., Wuilleumier F. and Kaellne E. /( Phys. Rev.A.- 1976,- Vol.13.- P.1748-1755.

[21] Holland D.M.P., Codling K., West J.B. and Marr G.V. // J. Phys. B: Atom. Molec. Phys- 1979- Vol.12.- P.2465-2484.

[22] Samson J.A.R. and Angel G.C. // Phys. Rev. A- 1990- Vol.42- P.5328.

[23] Barlett R.J., Walsh P.J., He Z.X., Chung Y., Lee E-M. and Samson J.A.R. // Phys. Rev. A- 1992- Vol.46.- P.5574-5579.

[24| Bizau J.M. and Wuilleumier F.J. // J. Electr. Spectr. Rel. Phenomena.- 1995-Vol.71- P.205-224.

[25] Chang T.N. and Рое R.T. // Phys. Rev. A- 1975- Vol.12.- P.1432.

¡26] Carter S.L. and Kelly H.P. // Phys. Rev. A.- 1977- Vol.16.- P.1525-1534.

¡27] Wannier G.H. // Phys. Rev- 1953- Vol. 90- P.817.

¡28] Carlson T.A., Krause M.O. // Phys. Rev. Lett- 1965- Vol.14.- No.ll.- P.390-392.

¡29] Sugar J., Musgrove A. // J. Phys. Chem. Ref. Data- 1991- Vol.20. P.5.

¡30] Амусья М.Я., Килин B.A., Ли И.С. // Тез. IX ВК ФАЭС. Рига. 1984. С.8.

¡31] Килин В.А., Ли И.С. // Изв. вузов, Физика- 1989- №.7- С.78-82.

132] Schartner K.N., Mobus В. Schmoranzer Н., Wildberger М. // Phys. Rev. Lett-1988- Vol.61.- P .2744-2747.

¡33] Kilin V.A., Ehresmann A. et al. // J. Phys. В.: Atom. Mol. Opt. Phys- 1997-Voi.30.-P.5715-5727.

Введение

1 Двойная фотоионизация

1.1 Общие сведения о процессе ДФ.

1.2 Основные положения теории двойной фотоионизации атомов

1.3 Результаты и обсуждение.

1.3.1 Методика расчетов.

1.3.2 Результаты расчета сечения ДФ N6 с использованием потенциала У^"1^

1.3.3 Результаты расчета сечения ДФ Ые с использованием потенциала

1.3.4 Дифференциальные и интегральные сечения, полученные при использовании потенциалов У^-1) иУМ.

1.3.5 Расчет сечений ДФ с использованием потенциала

1.3.6 Результаты расчета с потенциалом У^^Н)

2 Двойной Оже-раепад вакансии в Кг.

2.1 Общие сведения о процессе двойного Оже-распада

2.2 Модельные механизмы двойного Оже-распада внутренней вакансии.

2.3 Результаты расчета.

2.3.1 Детали вычислений.

2.3.2 Результаты вычислений и обсуждение.

3 Оже-распад Зс1-ваканеии в Кг, сопровождающийся возбуждением электрона на дискретный уровень

3.1 Основные характеристики процесса.

3.2 Детали вычислений.

3.3 Результаты расчета

Теоретическое изучение процессов фотопоглощения уже в течении многих десятилетий остается актуальной задачей, поскольку сопоставление его результатов с экспериментальными данными дает возможность получить полную и достоверную информацию о структуре изолированных атомов. Последнее объясняется тем обстоятельством, что взаимодействие атома с фотоном, в отличие от рассеяния электронов и более тяжелых частиц, не вызывает заметной деформации электронных оболочек. Поглощение фотона приводит только к переходам между атомными состояниями, причем энергия перехода указывает, в какое конечное состояние перешел атом из начального состояния. Анализ сечений ионизации и сил осцилляторов, наряду с другими характеристиками процессов фотопоглощения, позволяет получить информацию о волновых функциях атома и оставшегося иона.

Вплоть до середины 60-х годов основным при описании взаимодействия электромагнитного излучения с атомом являлось одноэлек-тронное приближение. Оно основывается на предположении о независимом движении электронов в некотором среднем поле, создаваемом ядром и другими атомными электронами. Различные варианты одноча-стичных моделей отличаются выбором конкретного вида среднего поля, в котором осуществляется независимое движение электронов.

В основанном на этой идее приближении Хартри-Фока (ХФ) [1] атомная волновая функция представляет собой антисимметризованное произведение одноэлектронных волновых функций. В рамках ХФ приближения успешно описаны основные и возбужденные состояния многих атомов [2]. Однако существует довольно широкий круг атомных процессов, в которых роль относительно малого остаточного, то есть неучтенного в рамках одноэлектронного приближения, взаимодействия велика или даже является определяющей. При этом вероятность таких процессов может быть весьма значительной. К таковым, в частности, относится множественная (фото)ионизация атома. Так, для тяжелых атомов отношение сечения двойной фотоионизации к сечению однократной фотоионизации может достигать десятков процентов [3]. Поэтому теоретическое исследование многоэлектронных эффектов важно для правильной интерпретации радиационных и электронных спектров как излучения так и поглощения. Практическое применение получаемых при этом результатов довольно широко: от лабораторного анализа химического состава веществ до астрофизических исследований плазмы.

Рис. 1. Схематическое изображение исследуемых в работе процессов: (а) прямая двойная фотоионизация атома — процесс одновременного выбивания двух электроном одним фотоном; (б) механизм каскадной тройной фотоионизации, в котором за обычной фотоионизацией следует двойной Оже-распад образовавшейся вакансии; (в) каскадная двойная фотоионизация с возбуждением, в которой за обычной фотоионизацией следует Оже-распад образовавшейся вакансии, сопровождающийся возбуждением еще одного электрона на дискретный уровень.

Настоящая Диссертация посвящена исследованию многоэлектронных эффектов в процессах двойной и тройной фотоионизации атомов инертных газов. В работе рассматриваются: (а) прямая двойная фотоионизация атома; (б) двойной Оже-распад внутренней вакансии в атоме как один из возможных механизмов тройной фотоионизации в рамках каскадной модели; (в) Оже-распад, сопровождающийся возбуждением одного из электронов на дискретный уровень, как возможный механизм двойной фотоионизации с возбуждением (см. рис. 1).

Для описания процессов двойной и тройной фотоионизации атомов в настоящей работе используется нестационарная теория возмущений. Особое внимание уделено выбору потенциала, в котором вычисляются базисные волновые функции. Представлены результаты расчета сечений и энергетических спектров фотоэлектронов при двойной фотоионизации (ДФ) неона с использованием потенциалов ТА^-1) и Предложен новый потенциал вида где 1 < д < 2, и разработан метод его использования. Предложен критерий выбора параметра д, позволяющий добиться совпадения сечений двойной фотоионизации в формах длины и скорости. В рамках описанной модели проведены детальные расчеты дифференциальных и интегральных сечений всех каналов ДФ с излучением фотоэлектронов с орбитальными моментами I вплоть до 1 = 5. В рамках многочастичной теории возмущений вычислены парциальные ширины Зб?-вакансии в атоме Кг относительно всех возможных каналов двойного Оже-распада этой вакансии, а также относительно Оже-распада, сопровождающегося возбуждением одного из электронов на дискретный уровень.

Исследование двойной ионизации атомов одним фотоном проводится с середины 60-х годов. Впервые этот процесс рассматривался в работе [5] в рамках модели встряски [6]-[8], в которой предполагается, что выброс второго электрона из ионизируемого атома происходит из-за внезапного изменения самосогласованного поля ионного остова, релак5 сирующего после образования в нем первой вакансии. Показано, что сечение двойной фотоионизации Не, Ме и Аг, предсказываемое приближением встряски, при низких энергиях фотона оказывается в несколько раз меньше, чем сечение, полученное в эксперименте [5]. Особенно сильно недостатки модели встряски проявляются при описании испускания двух электронов из одной и той же атомной оболочки.

Другим подходом к изучению процесса ДФ является использование параметрических вариационных волновых функций, что дает относительно хорошее согласие с экспериментом для простейших атомов, таких, как гелий. Расчет с использованием таких волновых функций был представлен в [9]. Авторы, используя вариационный метод, учли корреляции в начальном состоянии атома. В качестве волновой функции конечного состояния использовано антисимметризованное произведение некореллированных кулоновских волн для заряда ядра Z — 2. Расчетное сечение <т++ ДФ в форме скорости согласуется с данными [5] в рамках погрешности эксперимента. Вычисления [9] продемонстрировали важность учета корреляций в основном состоянии: при замене коррелированной волновой функции хартри-фоковской отношение а++/<т+ становится меньше в шесть раз. Подобные вычисления [10] при использовании шестипараметрической функции Хилерааса [11, 12] для описания основного состояния также дали хорошее согласие с экспериментом. Однако оба результата примерно на 35% меньше, чем более поздние экспериментальные данные [13, 14].

Амусья и Казачков [15] в рамках теории возмущений впервые представили резонансный механизм двойной фотоионизации. Сечения и угловое распределение для двойной фотоионизации, и однократной фотоионизации, сопровождаемой возбуждением второго электрона на дискретный уровень, для гелиеподобных атомных систем были иссле6 дованы в пределе высоких энергий фотона [16] в низшем неисчезаю-щем порядке теории возмущений. Асимптотическое поведение отношения а++/а+ при очень больших энергиях фотона исследовано в [16, 17], где для гелия получено постоянное значение 1.66%.

В конце 60-х гг. была развита многочастичная теория возмущений в приложении к малым системам [18]-[20], в том числе, к атомам [21]-[24]. Впоследствии теория возмущений (ТВ) стала одним из наиболее эффективных подходов при исследовании сложных атомных процессов. Она позволяет проводить анализ электронных корреляций, представленных вкладами отдельных диаграмм. Каждой диаграмме сопоставляется некоторый модельный процесс в атоме, поэтому можно говорить об относительной роли этих процессов.

Первые расчеты сечения ДФ в с полным учетом вкладов всех диаграмм низшего неисчезающего порядка рамках ТВ представлены в работах [25, 26], где рассматривается двойная фотоионизация внешней 2р-оболочки неона. В этих работах также впервые проведен детальный анализ вкладов диаграмм низшего неисчезающего порядка в амплитуду ДФ.

Двойная фотоионизация внешних оболочек атомов N6 и Аг также при использовании ТВ изучалась Картером и Келли [27]. При вычислении сечения ДФ неона специально для сравнения с результатами [26] авторы ограничились учетом вкладов диаграмм только низшего неисчезающего порядка ТВ. Рассчитанное сечение ДФ сильно отличается как от результатов [26], так и от экспериментальных данных, особенно в околопороговой области энергии фотона, где оно значительно занижено. При расчете сечения ДФ аргона в [27] учтены также вклады некоторых диаграмм высших порядков ТВ, в частности, некоторых диаграмм, соответствующих приближению случайных фаз с обменом [28]. Это при7

Таблица 1. Ссылки на экспериментальные работы по двойной фотоионизации различных атомов.

Не Ке N Ма О Ва Аг Ъп са Н8 Кг Хе

35] [35] [41] [33] [41] [53] [35] [38] [38] [46] [47] [48[

45] [41] [39] [39] 147] 138]

42] [47] 114]

51| |49|

14] [50]

43] [42]

54] [51] [14] [52] [43] вело не только к хорошему согласию с экспериментом, но и значительно улучшило соответствие между сечениями ДФ, вычисленными в формах длины и скорости. В работах [27, 29] также обсуждается вопрос о выборе потенциала, в котором вычисляются одноэлектронные волновые функции. Дальнейшие исследования [30] в этом направлении показали, что, по крайней мере для гелия путем использования корректного потенциала можно добиться блестящего согласования вычисленного сечения ДФ с экспериментальными данными.

Теория возмущений использована также рядом других авторов при изучении ДФ гелия [31, 32], и атомов с открытыми оболочками [33]. В работе [34] методом ТВ исследовано угловое распределение фотоэлектронов при двойной фотоионизации Аг.

К настоящему времени получен широкий спектр экспериментальных данных по двойной фотоионизациии атомов. Сечение ДФ неона и аргона в околопороговой области впервые было измерено в работе [5] и, далее, в [35]-[37] для нескольких значений энергии ионизующего фотона. Несколько позднее, в середине 70-х гг в работах [14, 38] получены данные со значительно лучшим разрешением по энергии фотона, и в 8 глубокой оболочки атома. В случае ионизации, дальнейший распад образовавшейся вакансии может привести к образованию ионов различной кратности. В частности, трехкратные ионы могут образоваться при распаде первоначальной внутренней вакансии с одновременным излучением двух электронов. Такой процесс впервые был обнаружен в работе [56] и получил название двойного Оже-эффекта. Там же были представлены теоретические оценки вероятности двойных Оже-переходов в модели встряски. Первые строгие расчеты вероятности двойных Оже-переходов в многоэлектронных атомах были представлены в работах [4]. В настоящее время теоретическое изучение многоэлектронных процессов в атомах (двойная и тройная фотоионизация, двойная автоионизация, процессы е — 2е, и т.п.) представляет большой интерес. Они демонстрируют важную роль электронных корреляций в интерпретации радиационных и электронных спектров, особенно слабой интенсивности, и довольно интенсивно и различными методами исследуются экспериментально [57, 58].

Несмотря на большое количество как экспериментальных, так и теоретических работ, остается ряд существенных вопросов даже для наиболее полно исследованных атомов. Как уже упоминалось ранее, для атома неона имеется довольно широкий разброс в экспериментальных данных по двойной фотоионизации. Полученные ранее теоретические сечения ДФ неона также плохо согласуются как друг с другом, так и с экспериментом. Поэтому теоретическое исследование ДФ остается актуальной задачей.

С развитием техники и методов эксперимента расширяется количество параметров, которые можно измерить. Например, метод фотон-идуцированной флюоресцентной спектроскопии (ФИФС) позволил измерить не полные, а парциальные сечения двойной фотоионизации ато

10 мов в состояния, которые впоследствии могут флюоресцировать [49, 50]. Новые данные, полученные этим методом, требуют теоретического подтверждения. Актуальны и предварительные теоретические вычисления, которые позволяют оценить целесообразность проведения экспериментов и параметры экспериментальных установок. Например, на основании полученных в данной работе ширин Зй-вакансии в Кг относительно всех возможных каналов ее двойного Оже-распада можно оценить вероятность тройной ионизации Кг в различные конечные состояния и, следовательно, предсказать возможные электронные и радиационные спектры после образования такой вакансии.

Повышение разрешающей способности эксперимента выявило сложную структуру сечений фотоионизации и электронных спектров, ранее считавшихся гладкими. Наличие этих структур, в основном, определяется различными сателлитными переходами. В настоящей работе получены вероятности безызлучательного распада Зс^-вакансии в Кг в различные состояния, что дает возможность описать сателлитные Оже-спектры.

Наконец, прогресс вычислительной техники требует усовершенствования методов расчета для увеличения их точности и эффективности. Программный комплекс, разработанный для решения представленных в диссертации задач, может быть использован при исследовании других многоэлектронных процессов.

Основная научная цель работы заключается в систематическом изучении многоэлектронных эффектов, ответственных за множественную ионизацию атомов. Задачи научного исследования определены в соответствии с целью работы и заключаются в следующем: разработка методики расчета сечений ДФ и энергетического распределения фотоэлектронов; изучение влияния выбора потенциала, в котором

11 движутся фотоэлектроны, на расчетные параметры ДФ; разработка метода построения и критериев выбора оптимального потенциала для исследования ДФ в рамках низшего неисчезающего порядка ТВ; изучение двойного Оже-распада субвалентных вакансий как второй ступени тройной фотоионизации и изучение двойной фотоионизации с возбуждением третьего электрона в рамках многоступенчатой модели множественной ионизации.

Основные научные положения, выносимые на защиту

1. Для удовлетворительного описания сечений и фотоэлектронных спектров в процессе прямой двойной фотоионизации в рамках низшего порядка теории возмущений необходим учет не только остов-ных корреляций, но и корреляций в движении двух фотоэлектронов. Частично такой учет достигается в новом методе расчета, основанном на применении хартри-фоковского потенциала с дробными значениями параметра q для случаев q — const и q = q(co). Предложен неэмпирический критерий для определения параметра q, обеспечивающий совпадение сечений двойной фотоионизации в форме длины и в форме скорости.

2. Предложенный метод применен в исследовании двойной фотоионизации 2s- и 2р-оболочек неона: получены правила отбора; вычислены полные и парциальные сечения в формах длины и скорости для хартри-фоковских потенциалов Vи y(N~q(uj)) ^ ре3уЛЬтаты вычислений устанавливают предпочтительность использования потенциала как наиболее полно описывающего среднее взаимодействие фотоэлектронов между собой и с остовом. Поведение дифференциальных сечений двойной фотоионизации неона в околопороговой области энергии фотона

12 подтверждает данные, полученные ранее на основании квазиклассического анализа движения фотоэлектронов. Обнаружено смешивание двукратно возбужденных синглетных и триплетных состояний непрерывного спектра.

3. Вычисления показывают, что ширина Зс£- вакансии в Кг относительно двойного и сателлитного Оже-распадов довольно велика, поэтому имеет место каскадный двухступенчатый механизм тройной фотоионизации и, соответственно, двойной фотоионизации с возбуждением третьего электрона; сечения тройной фотоионизации и двойной фотоионизации с возбуждением могут оцениваться в рамках каскадной модели.

4. Методика расчетов процессов возбуждения атомов, приводящих к одновременному излучению двух электронов и комплекс компьютерных программ, обеспечивающий автоматизацию этих расчетов.

Научная новизна основных результатов и выводов исследования заключается в том, что в работе впервые:

- разработан метод расчета сечений ДФ с использованием параметризованного потенциала , где параметр q может принимать дробные значения.

- в рамках единого подхода рассчитаны сечения двойной фотоионизации с использованием потенциалов уФ-о) и у(лг-дМ) и уСтаН0ВЛена зависимость сечения ДФ от параметра д в широком диапазоне энергий возбуждающих фотонов.

- предложен неэмпирический критерий выбора значения параметра д, основанный либо (Т) на минимизации интегрального квадрата

13 разности сечений в формах длины и скорости, либо (11) на минимизации квадрата разности сечений в формах длины и скорости отдельно для каждого значения энергии фотона. Критерий (11) приводит к практическому совпадению этих сечений и устанавливает зависимость параметра q от энергии фотона и, д = д(ш).

- вычислены ширины Зб?-вакансии в Кг относительно всех возможных каналов ее двойного Оже-распада и получены энергетические спектры Оже-электронов.

- вычислены ширины 3¿¿-вакансии в Кг относительно всех возможных каналов Оже-распада, сопровождающегося возбуждением одного из электронов на дискретный уровень и получены сателлит-ные Оже-спектры.

Научная и практическая ценность данного исследования состоит в систематическом исследовании влияния выбора потенциала на результаты расчета сечений ДФ и выявлении других факторов, оказывающих значительное влияние на получаемые результаты, таких как способ коррекции энергетических знаменателей диаграмм ТВ, приближение, использованное для расчета волновых функций и пр. Результаты исследования углубляют понимание коллективных процессов, происходящих при взаимодействии электромагнитного излучения с веществом и являются очередным шагом на пути изучения взаимодействия электронов в многоэлектронной системе. Предложенная модель учета корреляций с помощью потенциала У^-«) может быть использована для описания других процессов, в которых в непрерывный спектр излучаются два и более электронов.

Практическая ценность работы состоит также в том, что в процессе ее выполнения разработана эффективная методика расчетов и со

14 здана библиотека программ, которые могут быть использованы для решения многих задач теоретической атомной спектроскопии.

Личный вклад автора. Лично автором получены основные результаты, которые легли в основу положений, выносимых на защиту и выполнены все конкретные расчеты. Разработан программный комплекс, позволяющий проводить чрезвычайно громоздкие вычисления в полуавтоматическом режиме, что, в свою очередь, позволило накопить большой фактический материал. Автором освоен комплекс программ АТОМ [61] и программа расчета вероятностей двухэлектронных Оже-распадов [62]. Для расчета волновых функций дискретного спектра использовалась также программа MCHF [63]. Автором также разработана многоцелевая программа QAMT [64] автоматизации аналитических вычислений с объектами квантовой теории углового момента.

Результаты, положенные в основу дйсссертации, обсуждались

- на научных семинарах кафедры общей физики Томского государственного педагогического университета,

- на научных семинарах физического факультета университета г. Кайзерслаутерна под руководством проф. X. Шморанцера. а также докладывались на следующих конференциях:

- 6th EPS Conference on Atomic and Molecular Physics, Siena, Italy, 14-18 of July 1998.

- Российско-корейская научная конференция KORUS, Томск, 16-17 мая 1998 г.

- XVI Конференция "Фундаментальная атомная спектроскопия" Москва, ФИАН, 8-11 декабря 1998 г.

- 31-th Conference of European Group for Atomic Spectroscopy (EGAS), Marseille, 6-9-th of July 1999.

Материалы, изложенные в диссертации, опубликованы в 4 статьях и 7 тезисах (см. список литературы [64]-[74]).

Структура Диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, трех приложений и списка цитируемой литературы из 101 наименования. Общий объем составляет 112 страниц.

Заключение

В настоящей диссертации исследуются корреляционные эффекты в процессах двойной и тройной фотоионизации атомов. Разработан метод расчета сечений двойной фотоионизации, основанный на применении хартри-фоковского потенциала с дробными значениями параметра q для случаев q = const и q = qioS). Предложен неэмпирический критерий выбора параметра q, основанный на оценке близости сечений, полученных в форме и в форме скорости. Получены и представлены результаты исследования двойной фотоионизации 2s- и 2р-оболочек неона: правила отбора; полные и парциальные сечения в формах длины и скорости для хартри-фоковских потенциалов V^N~2\ и y(iV-<?M) j дифференциальные сечения двойной фотоионизации неона и фотоэлектронные спектры. Разработанный метод является одним из способов эффективного учета корреляционных эффектов без выхода за рамки низшего неисчезающего порядка теории возмущений.

Исследован двойной Оже-распад 3d- вакансии в Кг как последняя ступень (в рамках каскадной модели) тройной фотоионизации. Вычислены ширины Оже-распада, сопровождающегося возбуждением одного из электронов на дискретный уровень. Суммарный вклад этих процессов в полную ширину З^-вакансии составляет, согласно проведенным расчетам ~ 12.8 мэВ.

Разработана методика расчета процессов возбуждения атомов, сопровождающегося излучением двух электронов и комплекс программ, обеспечивающий автоматизацию этих расчетов.