Исследование магнитных свойств соединений на базе купрата лантана методом ЯКР139 La тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.11 ВАК РФ

рт Б

На правах рукописи

ПОГОРЕЛЬЦЕВ АЛЕКСАНДР ИЛЬИЧ

ИССЛЕДОВАНИЕ МАГНИТНЫХ СВОЙСТВ СОЕДИНЕНИЙ НА БАЗЕ КУПРАТА ЛАНТАНА МЕТОДОМ ЯКР 139Ьа.

01.04.11 - физика магнитных явлений

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Казань -1998

Работа выполнена в Казанском физико - техническом институте имени Е.К. Завойского КНЦРАН

Научные руководители ; доктор физико-математических наук

И.А.Сафин доктор физико-математических наук В.Л.Матухин

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор Ш.Ш.Башкиров кандидат физико-математических наук А.Е.Усачев

Ведущая организация: Институт физики металлов УрО РАН (г.Екагерииоург).

Защита состоится

1998 г. в /' часов на заседании диссертационного Совета Д 003.71.01 в Казанском физико-техническом институте КНЦ РАН по адресу: 420029, Казань, Сибирский тракт 10/7

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Казанского физик технического института КНЦ РАН

Отзывы на автореферат (два заверенных экземпляра) просим направлять по адресу: 420029, Казань, Сибирский тракт, 10/7, КФТИКНЦРАН.

Автореферат разослан "¿2- » О-^^лЛ \99gr. Ученый секретарь диссертационного совета,

доктор физико-математических наук (^¿¿¿/^^^х М.М. Шакирзянов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Интерес к исследованиям высокотемпературных сверхпроводников (ВТСП) определяется в первую очередь перспективностью их использования в различных областях науки и техники. Интенсивные экспериментальные исследования ВТСП показали исключительную физико-химическую сложность этих соединений. Оказалось, в частности, что физические свойства всех известных классов ВТСП чрезвычайно чувствительны к отклонению от стехиометрического состава, в особенности за счет допирования их двухвалентными металлическими элементами или за счет вакансий по кислороду.

В то же время уже на ранних этапах исследования ВТСП были открыты их замечательные магнитные свойства. Это - антиферромагнитное упорядочение в медной подрешетке вблизи составов, при которых возникает сверхпроводимость, сильные флуктуации магнитного параметра порядка при температурах выше точки Нееля или при составах, где дальнего магнитного порядка нет. Вместе с тем необходимо отметить, что исследования критических свойств ВТСП вблизи Т^- немногочисленны, а их результаты противоречивы. Особенно это касается соединений на базе купрата лантана.

Методы ядерного квадрупольного резонанса (ЯКР) в силу своей высокой чувствительности к локальному окружению квадрупольных ядер, являются одними из самых информативных при изучении магнитных свойств ВТСП. В этом смысле, исследования магнетизма систем на базе купрата лантана методом ЯКР 139Ьа представляются весьма актуальными. Целью настоящей работы является использование метода ЯКР 139Ьз для систематического исследования магнитных свойств соединений на базе купрата лантана в зависимости от: содержания лантана, содержания немагнитных примесей ^п), содержания магнитных примесей (№); анализ особенностей разрушения и/или изменения магнитного порядка в этих соединениях.

Научная новизна. В данной работе впервые проведено систематическое исследование методом ЯКР шЬа магнетизма ВТСП соединений допированных как магнитными (№), так и немагнитными примесями (2п), а также соединений с нестехиометрией по лантану, что позволило получить ряд новых результатов.

1. Проведенные исследования соединений с нестехиометрией по лантану Ьа2_хСи04-5 с -0.1< х < 0.3 показали, что характер зависимостей температуры Нееля и скорости ядерной спин - решеточной релаксации от

величины х определяется в первую очередь соотношением между образующимися в этих соединениях подвижными зарядовыми дефектами О" и дефектами в медной подрешетке

2. На основе результатов исследования температурного поведения скорости ядерной спин-решеточной релаксации в соединении Lai.gCuOi+s в области фазового перехода определена константа обменного взаимодействия J ~ 1160К.

3. На основе проведенных концентрационных и температурных исследований ЯКР спектров и релаксации в соединениях типа La2CubxZnx04 выявлена специфика образующихся при допировании цинком магнитных дефектов.

4. Впервые проведены ЯКР исследования фазового перехода АФМ - ПМ в соединении La^Cuo^Zno.iOos, которые, в частности, показали, что данный фазовый переход начинается разрывом межплоскостных связей, и образованием промежуточной магнитной фазы.

5. Впервые проведены исследования концентрационных зависимостей параметров ЯКР спектров в соединениях La2Cui.xNis04 (х=0.0 - 0.08). Обнаружена новая магнитная фаза при концентрациях Ni > 5%. Определены параметры внутренних локальных магнитных полей на ядрах La в данной магнитной фазе.

Практическая ценность работы заключается в том, что продемонстрирована уникальность метода ЯКР для исследования магнитных свойств ВТСП соединений на базе купрата лантана. Кроме того, вся совокупность ЯКР методов, использованных в диссертации для изучения особенностей магнитного упорядочения и анализ экспериментальных результатов представляют собой дальнейшее развитие применения радиоспектроскопических методик к проблеме изученш магнетизма и фазовых переходов. С другой стороны, возможность использования результатов диссертации определяется тем научным и практическим интересом, который вызывают избранные в диссертации обьекты исследования - ВТСП.

Апробация работы. Основные результаты работы были представлены ш III Всесоюзном совещании по высокотемпературной сверхпроводимосп (Харьков, 1991), IV Совещании по ядерно-спектроскопическил. исследованиям сверхтонких взаимодействий, (Ужгород, 1991), XI Всесоюзной школе - симпозиуме по магнитному резонансу (Пермь, 1991) XXIX Совещании по физике низких температур (Казань, 1992), XI Международном Симпозиуме по ЯКР (Zurich, 1993), 4 Совещании ш ядерно-спектроскопическим исследованиям (Ужгород, 1993), XXVI

Конгрессе Ампера (Казань, 1994), XIV Международном Симпозиуме по Ядерным Квадрупольным Взаимодействиям (Пиза, 1997). Структура и обьем работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Работа изложена на 129 страницах машинописного текста, содержит 32 рисунка. Список цитируемой литературы включает 112 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении показана актуальность исследования, сформулированы цели и задачи работы, обоснован выбор объектов.

Первая глава посвящена обзору основных направлений ЯКР исследований и рассмотрению наиболее важных экспериментальных результатов в соединениях на основе купрата лантана. Приведены необходимые сведения по кристаллохимии, магнитной и электронной структуре и физическим свойствам лантановых соединений. Приводится теория ЯКР во внутреннем магнитном поле. Рассматриваются возможные механизмы ядерной спин-решеточной релаксации. Приводится

обоснование использования методов ЯКР для исследования выбранных обьектов.

Вторая глава посвящена описанию методики приготовления образцов, экспериментальной техники для исследований, методики измерения ЯКР. Керамические образцы изготавливались по стандартной технологии твердофазного синтеза либо из оксидов соответствующих металлов, либо из их нитратов - нами были проведены тестовые ЯКР эксперименты и никаких особенностей в зависимости от способа приготовления обнаружено не было. ЯКР исследования проводились на порошках с характерным размером частиц 50 мкм и соответствующей стабилизацией в парафине или пициине. Для тестирования образцов применялся рентгено-структурный анализ.

Третья глава посвящена результатам исследований соединений типа La2-xCu04+s (-0.1<х<0.3). При формальном избытке La (х < 0) стехиометрическая формула изучаемых соединений имеет следующий вид: Ла2Си1.у04+8.7 и, следовательно, появляется возможность исследовать физические свойства данной системы в зависимости от соотношения между подвижными зарядовыми дефектами (кислородные дырки О"1 ) и неподвижными магнитными дефектами (вакансии в медной подрешетке).

У синтезированной системы Laj-xCuO^+s (-0.1<х<0.3) были выполнены измерения температуры Нееля (Tn ) в зависимости от стехиометрического индекса La. Для купрата лантана спектр ЯКР I39La (ядерный спин La 1=7/2)

в антиферромагнитной фазе состоит из 8 резонансных линий на частотах (VI - у8 ) = 5.35, 5.70, 7ЛЗ, 8.08, 12.58, 12.81, 19.02,19.26 МГц (при температуре Т = 4.Ж). Температура Нееля, Т^, определялась из анализа температурной зависимости Зееман-расщепления шЬа ЯКР линий, соответствующих переходу (5/2>-|3/2>. Наблюдается заметный рост TN (Рис. 1) по мере увеличения избытка Ьа (х < 0).

».10

*5

0.95

н2

11111Ч1ЩЦ ЩЧЩЦЦ II 1,114 1

1.15 -0.05 0.« 0.15

Рис.1 Зависимость температуры Нееля от содержания 1_а,х

Рис.2. Зависимость скорости ядерной спин - решеточной релаксации от содержания 1_а,

В данной главе получены выражения для скорости ядерной спин-решеточной релаксации, ТГ1 (случай: ядерный спин Б=7/2 в магнитном поле). Результаты соответствующих измерений ТГ1 в зависимости от стехиометрического индекса Ьа,х, при Т = 77К представлены на рис.2. Как видно из приведенного рисунка, увеличение избытка лантана приводит к заметному уменьшению ТГ1, и обращает на себя внимание тот факт, что зависимости Тк(х) и ТГ'(х) носят обратный характер. На наш взгляд, основную роль здесь играет зависимость концентрации дырок О"1 от температуры: при температурах порядка 77К (при которых были выполнены измерения ТГ1) следует ожидать как заметного уменьшения

концентрации дырок О"1, так и их подвижности. В результате корреляционная длина при данных температурах будет определяться в

основном концентрацией медных вакансий и зависимость Тг'(х) может иметь вид, приведенный на рис.2, т.е. носить обратный Т\(х) характер.

В данной главе приводятся также результаты измерения скорости ядерной спин-решеточной релаксации ТУ1 в области фазового перехода АФМ - ПМ (Рис.3 для соединения Ьа198СиОм)-

Наблюдается резкий пик на кривой скорости ТГ1 (Т) в области температуры Нееля (Тк =145К-150К). Аппроксимация температурной зависимости ТГ1 (Т) (сплошная линия на рис.3) с использованием соответствующих выражений для корреляционной длины дает величину константы обменного взаимодействия 1=1160К, что достаточно хорошо коррелирует с общепринятой величиной этого параметра 1 = 1200К . В температурной области 170-200К также наблюдается монотонный подьем ТГ1 (Т). Скорость ТУ'(Т) оказывается пропорциональной Т4 и ясно, что в данном интервале температур уже нельзя пренебречь квадрупольным вкладом в ядерную релаксацию.

Четвертая глава посвящена изучению системы ЬагСи^г^О,!. Исследования замещения ионов меди в лантановых (а также и в иттриевых) системах на двухвалентные ионы Зс1-металлов выявили ряд особенностей. В частности, было выяснено, что допировании сверхпроводящей системы Ьаг.х5гхСи04 атомами N1, Ре, Со и др., а также 7.п приводит к быстрому подавлению сверхпроводимости. Если в случае №, Бе и Со эффект может быть обьяснен действием на электронное спаривание рассеяния на локализованном магнитном моменте, то подавление за счет примеси 2л

Рис.3 Температурная зависимость скорости ядерной спин-решеточной релаксации в области фазового перехода АФМ - ПМ

является несколько неожиданным. Было также установлено, что допирование Ьа2Си04 цинком вызывает уменьшение температуры Нееля Т^-Цинк является одним из активных допантов несмотря на то, что его ионы имеют конфигурацию ЗсЗ10, то есть немагнитны. В соединении ЬагСиС^ атомы цинка замещают парамагнитные ионы меди Си2+ , спины которых связаны сильным антаферромагнитным взаимодействием. Такое замещение есть способ непосредственного изучения магнитных корреляций в СиСЬ плоскостях, так как при этом происходит исключение части спинов из спиновой подрешетки.

В данной главе приводятся результаты измерений температурных зависимостей скорости ядерной спин-решеточной релаксации и скорости ядерной спин-спиновой релаксации в соединении Ьа2Си1972п().озС>4 (Т = 4.2 -77К). Показано, что допирование Ьа2Си04 атомами ¿п в основном сохраняет аномальный характер ТУ1 (Т) и Т2_1(Т), приводя лишь к заметному уменьшению релаксационных скоростей в низкотемпературной области (Т-5-15К).

Для ряда ЬагСиь^ПзС^ (х = 0.0-0.1) были выполнены исследования

формы и характера расщепления резонансных линий. Измерения

проводились на всех ЯКР переходах. По мере увеличения содержания 7м в

системе Ьа2Си|.х2пх04 наблюдается заметное уширение спектральных

линий. В то же время в „ „ х/ , .. 300 противоположность N1 (гл.5)

введение примесей 7м не 1

приводит ни к смещению 200 1 и^и^&^о»

спектральных лишш, ни к изменению их расщепления. Поэтому, можно заключить, что Н

100

магнитныи порядок в данных соединениях аналогичен в целом

магнитному порядку "чистого" | « купрата лантана. Нами были 0 .]„„,,„,,.........,.„„,„.,,.,.„„■■.„,,д,...п

оог 0.04 о.об асе о.1о

проведены дополнительные Концентраций, X

измерения ЯКР соединения

Ьа2 03СиО4+8 - такая стехиометрия Рис'4 Зависимость температуры Нееля о

^ концентрации 2х\ в системе

соответствует появлению медных

вакансий в магнитной нодрешетке купрата лантана (примерно 2-3%) . У данного соединения как температура Нееля, так и скорость ядерной спин-решеточной релаксации совпадала в пределах ошибки эксперимента с соответствующими значениями для соединения, содержащего двухпроцентную примесь Zn. Однако, никакого заметного уширения спектральных линий в данном соединении не наблюдалось. Следовательно, можно предположить, что несмотря на немагнитный характер, примесь цинка вносит некоторое возмущение в магнитную подрешетку меди, приводя к определенному разбросу во внутренних магнитных полях. Такая ситуация может, в частности, соответствовать возникновению при допировании Ъп комплексов с локализованными магнитными моментами, как это имело место в лантан-стронциевых сверхпроводниках, допированных 2п (В.Е.Катаев, Е.Ф.Куковицкий, Г.Б.Тейтельбаум, А.М.Финкельштеин, "Образование локализованных магнитных моментов в лантан-стронциевых сверхпроводниках при допировании цинком", Письма в ЖЭТФ, т.51, стр.115, 1990)

Для данных концентраций допантов нами были выполнены измерения

температуры Нееля Ъ;(х) и

12.0

10.0

скорости ядерной спин-решеточной релаксации ТГ^х) 8.0 о Измерени проводились на переходах |5/2>-|3/2> и |3/2>- ^ |1/2>. На Рис.4,5 приведена результаты соответствующих измерений. Как видно из рисунков с увеличением концентрации цинка как температура Нееля, так и скорость релаксации заметно падает. Мы полагаем, что в соединениях данного класса, рассеяние магнитных возбуждений

определяется в первую очередь рассеянием на существующих в этих

6.0

4.0

Z0

О - La2Cui-xZnx04 п-Ьа2Си04;Тм= 170К д - La2Cu04; TN = 280К

Hum ).L>!

II mni'n 'I'I чип ч I"" in i и» пнмф'ч ими 0.01 О.Сй 0.DS 0.07 0,03 O.t

Концетрация Zn,x

Рис.5 Зависимость скорости ядерной спин-решеточной релаксации от содержания примеси йч.

соединениях магнитных дефектах. При этом корреляционная длина определяет эффективное расстояние между этими дефектами, и наблюдаемое уменьшение Тц(х) и ТГ'(х) связано непосредственно с уменьшением ¡^о по мере увеличения содержания 7м.В то же время следует отметить, что характер концентрационных зависимостей Т\(х) и ТГ1 (х), полученный в нашем случае, отличается от известных зависимостей, полученных для лантан-стронциевых соединений. Основная причина такого различия на наш взгляд следующая. Изменения, вызванные допированием Б г носят комплексный характер. Образующаяся на кислородной орбитали при допировании Бг дырка О" благодаря синглетной связи Си-0 полностью выбивает медный спин из магнитной подсистемы, с одной стороны, а с другой - такие подвижные зарядовые дефекты приводят к сильному подавлению магнитных возбуждений медных спинов Си++ . В результате, даже при малом количестве примеси Бг наблюдается как резкое уменьшение Ти, так и резкое падение скорости релаксации ТГ1 (уменьшение ¡^б). В противоположность этому, изменения в системе, связанные с допированием Хп, носят локализованный характер. Локализованная немагнитная примесь Ъъ. слабо влияет на подавление антиферромагнитных корреляций в системе, что приводит к незначительному уменьшению корреляционной длины, особенно при малых концентрациях цинка.

. Нами также были проведены исследования фазового перехода АФМ - ПМ в 1л2Сио.9гпол04+8. Необходимо отметить, что до сих пор нет единого мнения в вопросе о характере фазового перехода в соединениях даже чистого купрата лантана. Полученные нами результаты ЯКР исследований концентрационных зависимостей скорости ядерной спин-решеточной релаксации ТГ1 и температуры Нееля Тк в соединениях Ьа2Си1.х7пх04 позволяют предположить иной механизм подавления антиферромагнитного порядка при допировании 2п по сравнению с соединениями, содержащими примеси типа Бг и/или нестехиометричные по кислороду. В этом смысле исследования в критической области предоставляют возможность выявить особенности фазового перехода, связанные с допированием купрата лантана немагнитными примесями 7л .

Для измерений был использован образец

ЬагСио^полО^, приготовленный по стандартной методике. Далее

проводился дополнительный вакуумный отжиг, в результате чего значительно (для соединений данного состава) повысилась температура Нееля Тм ~ 160К (заметим, что обычно при таких концентрациях 7м Тк ~ 4К). Изучение характера фазового перехода в соединении Ьа2Сио.92по. 1О4+5 проводилось посредством исследований ЯКР спектров в диапазоне температур 4.2-300К.

Температурная эволюция спектров ЯКР Ь9Ьа для переходов |3/2>-|3/2>-|1/2> Та = 10% |5/2>-|3/2>|1/2> и |5/2> - |3/2>

приведена на Рис.6 (для перехода |3/2> - |1/2> приведена эволюция одной, наиболее интенсивной

линии). Как следует из проведенных измерений, фазовый переход для исследуемого соединения начинается при Т=165К. При этом для линии,

соответствующей переходу |3/2>-|1/2> нам не удалось зарегистрировать изменения частоты в диапазоне температур 77К-165К (V = 5.8МГц, антиферромагнитная фаза). Наблюдалось только заметное уменьшение ее интенсивности с ростом температуры.Таким образом, можно заключить, что разрушение существующего в исследуемом соединении антиферромагнитного

порядка происходит при некотором ненулевом внутреннем магнитном поле. Однако линия, соответствующая ПМ фазе для данного перехода ( V = 6.4МГц) появляется только при 195К. В температурной области 170 -

. а <

7 II И

Частота, Мгц

Рис.6 Температурная эволюция спектра ЯКР 1391_а в соединении 1а2Си0.92по.104+8

190К наблюдается непрерывное ( по температуре) "размывание" линии по диапазону -5-7 Мгц с соответствующим уменьшением интенсивности сигнала при повышении температуры.

Таким образом, в исследованном нами соединении La2Cuo.9Zno.1O/n-5 не наблюдается сосуществование АФМ и ПМ фаз, более того, существует область температур 170 - 190К с неопределенной в магнитном отношении фазой. В то же время для спектров, соответствующих переходам |7/2>-|5/2> и |5/2>-|3/2> выше Т=165К расщепления отсутствуют, в то время как согласно известным данным для чистого купрата лантана расщепление спектров, соответствующих переходам |7/2>-|5/2> и |5/2>-|3/2>, сохраняются вплоть до ПМ фазы.

Из анализа полного гамильтониана следует, что расщепление ЯКР линий, соответствующих переходам |7/2>-|5/2> и |5/2>-|3/2>, вызывается в основном параллельной (по отношению к главной оси г тензора ГЭП) компонентой внутреннего локального магнитного поля Н, в то время как расщепление ЯКР линий, соответствующих переходу |3/2>-|1/2>, определяется обеими компонентами этого внутреннего магнитного поля. Поэтому можно предположить, что начиная с температур 165К в данном соединении существует магнитное упорядочение только в плоскостях СиСЬ, и расщепление ЯКР линий, соответствующих переходу |3/2>-|1/2>, определяется только перпендикулярной (главной оси тензора ГЭП) компонентой локального магнитного поля Н.

Пятая глава посвящена ЯКР исследованиям системы Ьа2Си|.х№£04 (х=0.0-0.08).

Несмотря на то, что чистый купрат лантана имеет структуру в целом идентичную структуре существует фундаментальное различие в

этих планарных антиферромагнетиках. В Кг№Р4 - магнетике изинговского типа - переход к дальнему порядку имеет существенно двумерный характер. В Ьа2Си04 дальний магнитный порядок формируется за счет межплоскостного взаимодействия. В изоморфных магнетиках ЬагКЮ4 и Ьа2Со04, которые имеют атомные спины 8=1 и 8=3/2 соответственно, фазовый переход к дальнему порядку аналогичен переходу в К2№Р4. Только ЬагСи04 с 8=1/2 проявляет уникальные магнитные свойства: при наличии выраженных квазидвумерных флуктуаций он ведет себя при фазовом переходе как гейзенберговский антиферромагнетик с 8=1/2. Поэтому становится весьма интересным выяснить как меняется магнитная

подсистема по мере допирования Ьа2Си04 никелем. С этой целью был приготовлен и исследован ряд серии ЬагСи^Ш^ (х = 0.0-0.08).

Для переходов |7/2>-|5/2> и |5/2>-|3/2> в спектрах ЯКР шЬа

наблюдается лишь заметное увеличение ширины резонансных линий по мере увеличения концентрации N1 от 0 до 8%. В результате, для концентраций никеля 5% и выше, для каждого из этих переходов наблюдается только по одной резонансной линии с частотами 18.9 и 12.8МГц соответственно.

В отличии от "верхних" переходов, наблюдается заметное изменение в ЯКР спектрах переходов |3/2>-|1/2> для данных концентраций № (рис.7) - наряду с заметным уширением спектров, наблюдается смещение частот "верхнего" дублета данного перехода в сторону их увеличения.

Для определения частот было выполнено с использованием ЭВМ разложение широких спектральных линий, соответствующих переходу |3/2>-|1/2> на дублеты вида А(у) = а;ехр[-(у; -у01 )2/б?3, т.е. предполагалась Гауссова форма линий. Полученные таким образом частоты у0! для Зееман - расщепленного перехода |3/2>-| 1/2> имеют следующие значения: 5.38, 5.75, 8.75, 9.07 Мгц. Для решения вопроса о причине смещения частот при допировании примесями N1 купрата лантана нами было проведено математическое моделирование на ЭВМ гамильтониана вида

Яо=Яч + Ям. (1)

где

Рис.7 Спектры ЯКР 1391.а в зависимости от содержания примеси № в системе (.агСси.хМиОдч

Нв = -А[(31/ -12) + Ф* - I,2)], Ям = - уН(1х БШО СОБф + I, з!пв вШф + 1х СОБ0)

А =

«0?

4/(2/ -1) '

(3)

(4)

и е(3 - скалярный ядерный квадрупольный момент, у - ядерное гиромагнитное отношение, I - оператор ядерного спина (I > 1/2) с компонентами 1х, I, и 1г, б - угол между направлением вектора внутреннего

магнитного поля Н и осью г

ап

0.2

0.15

Ш

0.05

" I 1 I

..I I

а1 аг я*гЩ

ол

тензора ГЭП, ф - азимутальный угол (в плоскости ХУ главных осей тензора ГЭП). Моделирование проводилось для произвольных параметров 6, ф, т], и Я (11= уН/е(^гг), и был также проведен соответствующий анализ

расщеплений (случай уН«е(^гг). На рис.8 приведены результаты расчетов с наиболее подходящими значениями частот. Данные результаты соответствуют

значениям 0 -90°, ф -0°, т] ~ 0.01, Я = 0.168, в то время как для "чистого" Ьа2Си()4, исходя и;

моделирования

аналогичного . 6 -78°, ф -0°, т| ~ 0.01, Я = 0.094 Мы считаем, что особенности полученных ЯКР спектров длз исследуемых соединений < концентрациями примеси N1 г 5°/ связаны как с поворотов внутреннего магнитного поля Н, так и с относительным ростом ел величины. Соответственно, увеличение угла 0 при допировании N

Рис.8 Результаты численного моделирования гамильтониана (1). Пунктирная линия соответствует полученным в эксперименте ЯКР частотам.

§

приводит к "выходу" вектора внутреннего магнитного поля за плоскость ас на угол а ~ 12°. Компонента внутреннего магнитного поля, расположенная в плоскости ас, направлена вдоль оси а, и ее величина Ншр. = Нсояа ~ 1.76кЭ, в то время как компонента, перпендикулярная плоскости ас, Нпер. = Шша -380Э при общей величине поля Н ~ 1.8кЭ. Следовательно, можно говорить,в частности,о возникновении некоторого нескомпенсированного

магнитного момента, направленного перпендикулярно плоскости ас, при введении в купрат лантана относительно малого количества примеси №. Таким образом, характер магнитного упорядочения в исследуемых системах с концентрациями N1 > 5% заметно отличается как от магнитного порядка

Ьа2Си04, так и от магнитного порядка

Ьа2№04, и, как это следует из приведенных

экспериментальных данных, сосуществования разных "исходных" магнитных порядков не наблюдается ( в противном случае мы наблюдали бы непрерывную широкую линию в диапазоне 2-20МГц).

Для данных концентраций N1 нами были выполнены измерения скорости ядерной спин-решеточной релаксации ТГ'(х). Измерения проводились на переходах )3/2>-|1/2> и )5/2>-)3/2> при температуре 4.Ж. Результаты измерений Тг'(х) приведены на рис.9. Как видно из приведенного рисунка, наблюдается резкое увеличение скорости ядерной спин-решеточной релаксации с ростом концентраций № от 0 до 5% с

4.00

3.00

2.00

1.00

0.00

О 0.0« О!

Концентрация

Рис.9. Зависимость скорости ядерной спин-решеточной релаксации Т) от содержания примесей №.

последующим выходом на плато (х > 5%). Такое поведение ТГ^х), по-видимому, подтверждает предположение о наличии переориентационного перехода спинов в медно-кислородных плоскостях при увеличении концентрации № от 0 до 5%.

Основные результаты работы.

1. Метод ЯКР продемонстрировал свою высокую эффективность при исследовании магнетизма соединений класса ВТСП и, в частности, соединений на базе купрата лантана. Действительно, как показано в данной работе, методом ЯКР можно исследовать не только особенности магнитного упорядочения в зависимости от стехиометрии соединения, но также изучать характер фазовых переходов, характер изменения корреляционной длины в зависимости от различных факторов. Особая ценность метода заключается в получении детальной информации о распределении внутренних магнитных полей в исследуемых соединениях и получении значений таких важных параметров, как константа обменного взаимодействия.

2. В данной работе определение температуры Нееля проведено тремя способами - из анализа температурного поведения расщепления ЯКР линий на переходе |5/2>-|3/2> , из аналогичного анализа для перехода |3/2>-|1/2> и из анализа температурного поведения скорости ядерной спин-решеточной релаксации. Несмотря на то, что наиболее информативным является исследование перехода |3/2>-|1/2> , необходимо признать, что для получения наиболее точной (адекватной) картины необходимо использовать все перечисленные выше методы.

3. Проведенные исследования показали определяющую роль кислородной подрешетки как в формировании ГЭП на ядрах Ьа, так и при разрушении магнитного порядка во всех исследуемых в данной работе соединениях.

4. На основе проведенных исследований соединений, содержащих примеси Zn, установлено, что в формировании магнитных свойств этих соединений определяющую роль играет образование комплексов с локализованными магнитными моментами при допировании '¿п, и взаимодействие этих комплексов с подвижными зарядовыми дефектами О".

5. Впервые проведены ЯКР исследования фазового перехода АФМ -ПМ в соединении ЬагСио^По.104+5. Наблюдается затягивание перехода по

температуре и в то же время не наблюдается сосуществование АФМ и ПМ фаз. При этом установлено, что данный фазовый переход начинается разрывом межплоскостных связей, и образованием промежуточной магнитной фазы.

6. Проведены ЯКР исследования концентрационных зависимостей ЯКР спектров в соединениях Ьа2Си1.х"М1х04 (х=0.0 - 0.08). Обнаружена новая магнитная фаза при концентрациях Ni > 5%. Определены параметры внутренних локальных магнитных полей на ядрах La в данной магнитной фазе - угол выхода вектора магнитного поля за плоскость ас а- 12°, компонента внутреннего магнитного поля, расположенная в плоскости ас, Нпар. = Hcosa ~ 1.76кЭ, компонента, перпендикулярная плоскости ас, Нпер. = Hsina -380Э при общей величине поля Н ~ 1.8кЭ.

Основное содержание диссертации отражено в следующих работах:

1. Matukhin V.L., Anashkin V.N., Pogoreltsev A.I., Safin I.A. NQR Investigations of High-Tc Superconducting Oxides, Apl.Mag.Res., 1992, v.3, p.711

2. Pogoreltsev A.I., Matukhin V.L., Anashkin V.N., Safin I.A., Kukovitsky E.F. Study of La2Cui.!!Znl04 System by the NQR of La-139, The NQR Newsletter, 1994,v.l, N3,p.41

3. Матухин В.Л., Анашкин B.H., Погорельцев А.И, Куковицкий Е.Ф., Сафин И.А. Ядерная релаксация 139La в системе La2Cu0.97Zn0.03O4 -Сверхпроводимость: физика, химия, техника. 1991,t.4,N3,c.511

4. Анашкин В.Н.,Матухин В.Л., Куковицкий Е.Ф.,Погорельцев А.И, Сафин И.А. Ядерная релаксация 139La в системе La2.xCu04.y, Физика низких температур, 1991, т. 17, N10, с. 1334

5. Анашкин В.Н.,Матухин В.Л., Куковицкий Е.Ф.,Погорельцев А.И, Сафин И.А. Ядерная релаксация b9La в системе La2-xCu04.y, Сборник материалов 4 Совещания по ядерно-спектроскопическим исследованиям, МГУ, 1993, с.52

6. Matukhin V.L., Anashkin V.N., Pogoreltsev A.I., Safin I. A.,Kukovitsky E.F. La NQR Study of La2Cui-íZns04 - XII International Symposium on NQR, Zurich, July, 1993, p.89

7. Pogoreltsev A.I., Matukhin V.L., Anashkin V.N., Safin I.A., Kukovitsky E.F. La - NQR study of phase transition in La2Cui.s;Zns04 - 27 Congress AMPERE, Kazan, August. 1994, p.999

8. Анашкин В.Н.,Матухин В.Л., Куковицкий Е.Ф.,Погорельцев А.И, Сафин И.А. Ядерная релаксация 139La в системе La2.xCuC)4.y, III Всесоюзное совещание по высокотемпературной сверхпроводимости, Харьков , 1991, т.1, с. 103

9. Анашкин В.Н.,Матухин В.Л., Куковицкий Е.Ф..Погорельцев А.И, Сафин И.А. Ядерная релаксация b9La в системе La2-xCu04.y, - IV Совещание по ядерно-спектроскопическим исследованиям сверхтонких взаимодействий, Ужгород, 1991,с. 46

10. Погорельцев А.И,Матухин B.JI., Сафин И.А. Расчет решеточных сумм для соединения типа La2.xMxCu04.y (М - Sr,Ba),IV Совещание по ядерно-спектроскопическим исследованиям сверхтонких взаимодействий, Ужгород, 1991,с.47

11. Анашкин В. Н.,Мату хин B.JI., Куковицкий Е.Ф.,Погорельцев А.И, Сафин И.А. Ядерная релаксация lj9La в системе Ьаг-хСи04.у, - XII Всесоюзная школа - симпозиум по магнитному резонансу, Пермь, 1991,с. 89

12. Погорельцев А.И,Магухин В.Л., Сафин И.А. Расчет решеточных сумм для соединения типа La2.xMxCu04.y - XII Всесоюзная школа - симпозиум по магнитному резонансу, Пермь, 1991,с.90

13. Анашкин В.Н.,Матухин В.Л., Куковицкий Е.Ф.,Погорельцев А.И, Сафин И.А. Ядерная спин-решеточная релаксация 139La в системе La2Cu04+y, -XXIX Совещание по физике низких температур, Казань, 1992,с.73

14. Pogoreltsev A.I., Matukhin V.L., Anashkin V.N., Safin I.A., Kukovitsky E.F. La - NQR study of phase transition in La2Cui.xZnI04 - The NQI Newsletter, 1995, v.l, N4,p.И

15. Pogoreltsev A.I., Matukhin V.L., Anashkin V.N., Safin I.A., Kukovitsky E.F. La-139 NQR Investigation in Laj^CuO^f - The NQI Newsletter, 1995,v.l, N4,p.12

16. Погорельцев А.И,Анашкин В.Н.,Матухин В.Л., Куковицкий Е.Ф., Сафин И.А., Матухина Л.Е. Особенности магнитного упорядочения в системе La2(Cu1.xTx)04 (Т = Zn,Ni), Письма в ЖЭТФД995, т.62, N7,c.552

17. АЛ. Pogoreltsev , V.L.Matukhin , V.N. Anashkin, I.A.Safin , L.E.Matukhina, E.F.Kukovitsky The NQR 139La Investigations of system La2Cui.xCox04) XIV Международный Симпозиум по Ядерным Квадрупольным Взаимодействиям, Пиза, 1997,с. 173