Исследование параметров нестационарной плазмы в электроотрицательных газах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.08 ВАК РФ

т ^ '''

•' *' * 1 ■•м\ С!-'-'

САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ ГОРНЫЙ

ИНСТИТУТ им. Г.В. Плеханова (Технический Университет)

На правах рукописи

ГУЦЕВ Сергей Анатольевич

ИССЛЕДОВАНИЕ ПАРАМЕТРОВ НЕСТАЦИОНАРНОЙ ПЛАЗМЫ В ЭЛЕКТРОООТРИЦАТЕЛЬНЫХ ГАЗАХ.

01.04.08 - физика и химия плазмы

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико - математических наук

Санкт - Петербург 1998

Работа выполнена в Санкт - Петербургском государственном горном институте им. Г. В. Плеханова (Технический университет) и Научно -исследовательском институте физики Санкт - Петербургского государственного университета.

Научные руководители: доктор физико - математических наук, профессор СКРЕБОВ В.Н.

кандидат физико - математических наук КУДРЯВЦЕВ А.А.

Официальные оппоненты:

доктор физико - математических наук, профессор ДЮЖЕВ Г.А.

доктор физико -М математических наук, профессор ЦЕНДИН Л.Д.

Ведущая организация: ВНЦ Государственный оптический институт им. С.И. Вавилова

Защита диссертации состоится " "__1998 года в___

час. на заседании диссертационного совета К 063.57.10 по защите диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук в Санкт - Петербургском государственном университете по адресу: 199304, Санкт - Петербург, Университетская наб., 7/9 .

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Санкт-Петербургского государственного университета.

Автореферат разослан " "_ 1998 г.

Ученый секретарь диссертационного совета, кандидат физико - математических наук

ТИМОФЕЕВ НА

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность темы. В последнее время плазма электроотрицательных газов (ЭОГ) находит многочисленные применения в различных устройствах и научных приложениях. Наибольшее распространение она получила в плазмохимии [1-2], газовых лазерах [3] и других газоразрядных приборах, которые широко используются в промышленности, медицине, для различных методических целей. Как известно, наличие отрицательных ионов в плазме газового разряда существенно усложняет характер происходящих в ней процессов [4]. В частности, форма пространственного распределения концентрации заряженных частиц в положительном столбе в плазмы ЭОГ может иметь более сложный вид, чем в электроположительных газах [5-6].

В настоящее время существует ряд работ посвященных изучению стационарного разряда плазмы ЭОГ; процессам, происходящим в нестационарной уделено существенно меньше внимания [7].

Вышесказанное определяет актуальность темы диссертации, посвященной исследованию нестационарной плазмы ЭОГ.

Целью настоящей работы являлось:

1. Разработка и реализация системы зондовой диагностики плазмы, позволяющей регистрировать вольт-амперные характеристики (ВАХ) и их вторые производные Г'(У), пропорциональные функциям распределения частиц по энергиям (ФРЭ), обладающей высокой чувствительностью и временным разрешением.

2. Экспериментальное исследование ВАХ, функций распределения по энергиям и профилей концентраций заряженных частиц в нестационарной плазме ЭОГ, распад которых определяется диффузионными процессами.

3. Теоретическое описание эволюции параметров распадающейся плазмы и сопоставление с полученными в эксперименте данными.

Научная новизна и практическая ценность работы заключаются в следующем:

1. Разработана и реализована оригинальная зондовая схема, позволяющая проводить быстрые измерения временных зависимостей токов при фиксированном потенциале в распадающейся насыщения в нестационарной плазме. Выявлено наличие двух стадий распада плазмы: электрон - ионной и ион - ионной.

2. Экспериментально исследовано явление быстрого ухода электронов из разрядного объема в распадающейся плазме кислорода, воздуха, смесей М2+ 02 и Ые + О, в диапазоне давлений 0.04<Р<0.5 тор. Выявлено наличие двух стадий распада плазмы: электрон - ионной и ион - ионной.

3. Представлены экспериментальные результаты измерений ВАХ и вторых производных в распадающейся плазме кислорода. По

полученным В АХ и I", определены плотности и температуры заряженных частиц. Характерные значения концентраций составили 108 - 109 см 3, диапазон температур 330 - 1400 К.

4. Проведен анализ обнаруженного явления, представлены результаты численного моделирования и построена аналитическая модель эволюции параметров плазмы полесвечения в ЭОГ. Найдена зависимость времени ухода электронов от давления нейтральной компоненты, степени электроотрицательности и температур заряженных частиц.

5. Выяснены причины завышения температуры, ионов обоих знаков, определяемых методом логарифмирования I"(V), полученных в эксперименте и имеющихся в литературе. Проведены модельные расчеты, позволяющие производить количественную оценку погрешностей в определении температуры и плотности ионов.'

6. Предложены перспективы создания ион-ионных источников на базе исследованного явления.

Апробация работы и публикации. Материалы, вошедшие в диссертацию были представлены на Всероссийской конференции по физике низкотемпературной плазмы (Петрозаводск, 1995г.), на 11 международной конференции по газовому разряду (Токио, 1995г.), а также опубликованы в двух статьях.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырехглав и заключения, содержит 148 страниц машинописного текста, включая 51 рисунок и 5 таблиц. Список цитированной литературы содержит 68 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ Во введении кратко обоснован выбор темы диссертации, её связь с проблемами, представляющими в настоящее время научный и практический интерес, сформулированы цели работы, дана ее краткая общая характеристика и изложены основные результаты.

В первой главе проводится обзор литературы по теме диссертации, а также рассмотрены экспериментальные методы, применявшиеся в данной работе.

Во второй главе описывается принципиальное устройство зондовой схемы, а также экспериментально полученные характеристики. Регистрирующая схема позволяла измерять В АХ и I" (V) с момента 10 мке после разрядного импульса. Кромеэтого, была разработана и реализована оригинальная схема, позволяющая производить измерения временных зависимостей токов при фиксированном потенциале в распадающейся плазме. При этом временное разрешение прибора составляло 7 мке, а чувствительность по току порядка ЮнА.

Измерения ВАХ на оси трубки в различные моменты времени выявили картину (см.рис.1), которая существенно отличается от аналогичной в электроположительной плазме. На начальной стадии распада, зондовая

характеристика имеет обычный вид. Затем, в момент 1;0 происходит резкое уменьшение тока отрицательных частиц и ВАХ становится симметричной, т.е. плазма практически не содержит электронов. Подобную зависимость имеют зондовые ВАХ в различных точках радиуса трубки. Анализ экспериментальных данных согласуется с выводами работы [6], в которой показано, что на первой стадии распада происходит уменьшение концентрации электронов и положительных ионов за счет их диффузии к стенкам трубки при неизменной плотности отрицательных ионов. В силу большей подвижности электронов самосогласованное поле тормозит движение отрицательных частиц к стенкам, поэтому отрицательные ионы, в силу их низкой температуры, остаются запертыми в плазменном объеме. В конце стадии радиальное поле перестает удерживать электроны и они практически мгновенно уходят из объема к стенкам. Дальнейший распад плазмы определяется совместной диффузией положительных и отрицательных ионов.

Температура электронов, определяемые по наклону прологарифмированной Г'(У),оказалась близкой к комнатной. Анализ показал, что в этом случае электроны и отрицательно заряженные частицы имеют больцмановское распределение по радиусу и тогда справедливы формулы для эффективных коэффициентов диффузий для каждой из трех компонент заряженных частиц, приведенных в [4,7]. На основании этих формул был выполнен расчет временного поведения плотностей всех трех компонент. Для исследуемых условий процессами ионизации и диссоциативного прилипания, имеющими большой энергетический порог, пренебрегалось. Начальные условия выбирались исходя из экспериментальных данных: пп/ пс = 3, Те = Тп =Тр =300 К. Результаты вычислений приведены на рис.2. По оси ординат отложены логарифмы нормированных плотностей: 1 - электронов, 2 -положительных и 3 - отрицательных ионов. По оси абсцисс отложено время распада, приведенное к характерному времени диффузии положительных ионов. Из рис. видно, что распад плазмы можно условно разбить на две стадии, что согласуется с экспериментальными данными. Для каждой из этих стадий были получены аналитические выражения. На первой стадии, время которой ^ меньшее та - характерного времени отлипания, можно пренебречь всеми плазмохимическими процессами. Тогда уменьшение плотностей определяется уравнением баланса:

¿пг = ¿пр = пр

Л Л тар

где тар = Л2Юр (1+Т/Гр) - характерное время амбиполярной диффузии положительных ионов, Л= 11/2.4, - коэффициент диффузии. Его решение дает следующее временное поведение плотностей электронов и положительных ионов:

п(1) = п(0)ехр(-^ар) (2)

п(1) = пс(0) - пр(0) + пр(1) = п(0) - пр(0) (1 - ехр(-1/тар». (3) При этом плотность отрицательных ионов остается практически постоянной. Можно показать, что при п >пе концентрация электронов равна нулю при

1в = тч>1п(1+1/а0) (4)

где а0 = пп0/пе0 - начальное отношение концентраций отрицательных ионов и электронов. Из формулы (4) следует, что при а0 > 1,10 = та /а0« тар , т.е. уход электронов происходит за время меньшее характерного для амбиполярной диффузии положительных ионов. При этом концентрация положительных ионов уменьшается на величину 1/а0.

Физический смысл того факта, что уход всех электронов из объема происходит при малых изменениях концентрации ионов связан с тем, что в реализуемых условиях пр<< п , пп и для обеспечения равенства электронного и ионного потоков на стенку должно выполняться п /Г,«п /т , (5)

е 0 р ар ' 4 7

откуда при п « п необходимо, чтобы выполнялось соотношение I < т. .

Рис. 1. Вах на оси трубки в различные моменты времени: 1 - т = 50 мкс, 2 - т = 100 мкс, 3 - т = 150 мкс, т = 300 мкс.

Рис. 2. Распад тока насыщения отрицательных частиц в зависимости от времени.

На второй стадии распад плазмы определяется ион - ионной амбиполярной диффузией

пра) = пп(1) = пД,)ехр(-1/т). (6)

где та=Аг (Оп - ир) / - характерное время ион - ионной амбиполярной диффузии.

В работах [8-10] авторы также наблюдали уход электронов из плазменного объема и образование ион-ионной плазмы. Однако, исчезновение электронов в них связывают либо с прилипанием [8-9], происходящим в послесвечении разряда, что не согласуется с оценками плазмохимических реакций. Либо наблюдаемый рост плотности отрицательных ионов относят за счет выключения отлипания, которое, по мнению авторов [10], происходит благодаря разрушению отрицательных ионов высокоэнергетичными электронами при неизменной частоте прилипания. По нашему мнению, наблюдаемое в этих публикациях явление, аналогично исследуемому в датой работе и имеет

диффузионную природу.

В третьей главе представлены результаты экспериментального исследования параметров плазмы на первой стадии распада.

Проведенные оценки показали, что в наших условиях низких концентраций заряженных частиц реализовался режим орбитального движения частиц на зонд [11]. В этом случае зависимость Р(У) при еУ » кТ для цилиндрического зонда представляет собой прямые линии, по наклону которых определяют концентрации заряженных частиц. Необходимо подчеркнуть, что при линейной зависимости 12(У) плотности и температуры ионов могут быть определены независимо друг от друга [11] и не требуют знания потенциала пространства..

Для примера приведем результаты обработки экспериментальных данных для условий: давление кислорода Р = 0.07 гора, разрядный ток I = 80 мА, время задержки 40 и 150мкс:

1:, мкс п,см_3 п,см_3 р, см3

' е' п

40 1.86 * 10' 6.1 * 109 7.96 * 10'

150 3.6 * 108 5.5 * 10' 6.0 * 10'

при токе Юм А:

I, мкс п,см_3 п,см_3 р, СМ'3

' е' п ^ „

50 5.5 * 108 1.9 * 109 2.45 * 10'

220 1.8 * 108 1.32 * 10' 1.5 * 10'.

Таким образом в процессе распада кислородной плазмы приведенная концентрация а = пп/пе возрастает на несколько порядков. При этом плотности ионов меняются слабо.

По В АХ были построены радиальные распределения электронов, положительных и отрицательных ионов, которые оказались близки к бесселевским.

По нулям вторых производных зондовых токов были построены профили потенциала. Его эволюция определяется соотношением между плотностями отрицательных ионов и электронов. Так, на ранних стадиях распада, радиальный потенциал определяется электронами: Ф(г) = Те 1п(пе(0)/пе(г)) и имеет значение 60-100мВ. По мере исчезновения электронов, величина потенциала падает, и на стадии ион-ионной плазмы составляет 7 - ЮмВ. Такое падение потенциала является следствием близких значений коэффициентов диффузий положительных и отрицательных ионов кислорода: Ф(г) = Т1п(пп(0)/пп(г))/5.4 где Тп - температура отрицательных ионов.

В четвертой главе описывается исследование параметров ион -ионной (безэлектронной) плазмы, которая образуется на второй стадии распада. Подобный объект в настоящее время практически не изучен. Кроме того, эффект ухода электронов может быть использован для создания ион-ионных источников, поскольку импульсный разряд

позволяет формировать безэлектронную плазму.

Первые же измерения выявили наличие симметричной ВАХ и Г'(У). Изучение литературы показало, что Г'ОО естественно отождествить с функциями распределения положительных и отрицательных ионов [12]. При этом температура ионов определяемая методом логарифмирования Г'ОО имеет характерные значения 0.1-0.4 эв. В данной работе температура ионов Т*, также определённая по методу логарифмирования Г'ОО, оказалась равной 800-1400 К. С другой стороны, оценка по полной мощности вкладываемой в разряд показывает, что истинная температура ионов имеет значение близкое к комнатной. Измерение стенки трубки подтвердило этот вывод.

В то же время Т , Тп, определяемые по пересечению графика функции 1200 с осью задерживающего потенциала [11] составило 370-450 К, что согласуется с ожидаемым значением. Таким образом, следовало выяснить причину имеющихся расхождений в температурах, определяемых разными методами.

Известно, что даже в случае обычной плазмы Г'ОО положительных ионов может существенно искажать информацию о ФРЭЭ в высокоэнергетической области. В случае ион-ионной плазмы такое искажение должно быть существенно больше из-за близких значений масс и температур ионов обоих знаков. Для иллюстрации этого эффекта был выполнен модельный эксперимент. По формулам орбитального движения были построены одночастичные ВАХ для положительных и отрицательных ионов (см. рис.3).

Рис. 3. Модельные ВАХ: одночастичные отрицательных (а) и полжительных (Ь); (с) - суммарная характеристика.

Из рис. видно, что суммарный ток складывается из экспоненциально убывающего тока одного сорта ионов и тока притяжения другого, причем в силу сравнимых масс ионов эти токи также сравнимы. При двойном дифференцировании ВАХ на ФР отталкивающихся ионов накладывается Г'(У) тока притягивающихся, см. рис.4. В этом случае определяемая по суммарной Г(У) значение Т* не является реальной температурой ионов. В численной модели также анализировалось влияние конечной величины амплитуды дифференцирующего сигнала АУ. Известно, что при условии е АУ » кТ происходит существенное искажение Г'(У). Как показали расчеты в этом случае происходит не только сужение области линейного участка функции 1п(Г'(У)), но и изменяется коэффициент наклона, что приводит к увеличению Т*.

Рис.4. Модельные Г'(У): одночастичные отрицательных (а) и положительных (Ь); (с) - суммарная характеристика.

После анализа экспериментальных данных и разбора модельных задач становится ясным, что методика определения температуры по 1п(Г'(У)) требует своей модификации. Можно предложить следующий алгоритм выделения ФР, в основу которого было положено вычитание

0.04

еУ кТ

-10

10

второй производной тока притягивающих частиц из суммарной I"(V). Будем считать, что вторую производную тока притягивающих частиц можно аппроксимировать следующей зависимостью [8]:

I"(V) = const / (1+л)3/2, (7)

где r| = ± eV/kT - безразмерный потенциал. Для конкретной экспериментальной кривой определяют const по величине I" при возможно большем т)ш , величина которого составляет 14 -16 кТ. Далее строится зависимость (7) при л<г)„> которую вычитаем из экспериментальной I"(V). Полученную кривую отождествляем с ФР, логарифмируя которую определяем температуру отталкивающих частиц.

Определяемое таким образом значение температуры составило Т=0.04эв, что достаточно близко к "лучшим" экспериментальным результатам. С другой стороны следует отметить, что подобная процедура принадлежитк классу некорректных задач, а кроме того, из-за неопределенности ряда параметров существует широкий произвол в выборе const, что может в ряде случаев существенно отклонять значение температуры как в одну, так и в другую стороны.

Таким образом, проведенный анализ находится в хорошем согласии с проведенным экспериментом. В заключении сформулированы

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ

1. Проведен анализ возможности зондовой диагностики в электроотрицательных газах и разработаны их модификации для исследования нестационарной плазмы.

2. Создана экспериментальная установка для зондовой диагностики плазмы в электроотрицательных газах. Она позволяет:

а) измерять зондовые вольт-амперные характеристики в зависимости от времени и положения зонда по радиусу трубки;

б) регистрировать 1"(V) с высокой чувствительностью и энергетическим разрешением.

3. Разработана и реализована оригинальная схема для быстрых измерений токов насыщения частиц разного знака.

4. Проведены измерения токов насыщения в распадающейся плазме импульсного разряда в кислороде, воздухе и смесях N2 + 02 и Ne + 02.

5. Обнаружено явление быстрого ухода электронов из объема в паузах импульсного разряда и образования ион - ионной (безэлектронной) плазмы, на временах меньших характерных времен диффузии ионов.

6. Проведена комплексная зондовая диагностика параметров плазмы на обеих стадиях распада.

а) найдены концентрации электронов, положительных и отрицательных ионов от времени при различных точках радиуса;

б) определены функции распределения электронов по энергиям с временным и пространственным разрешением, по ним найдены температура электронов и радиальный профиль потенциала Ф(г);

7. Разработана теоретическая модель эволюции параметров плазмы импульсного разряда в электроотрицательных газах. Дан количественный анализ явления ухода электронов из разрядного объема.

8. Представлены результаты численного моделирования на примере распада кислородной плазмы. Выполнен сравнительный анализ экспериментальных и аналитических результатов, с результатами численного моделирования.

9. Показано, что наличие второй стадии, при которой существует ион-ионная плазма, позволяет проводить измерения В АХ и вторых производных токов частиц обоих знаков и получать информацию о параметрах ионной плазмы.

10. Выполнено численное моделирование предельно-орбитального движения ионов на зонд. На основе численных расчетов выяснены причины завышения температуры и концентрации заряженных частиц, что позволяет производить количественную оценку погрешностей в определении температуры и плотности ионов.

Цитированная литература.

1. Габовйч Н.Д. Плазменные источники ионов. // Киев, "Наукова думка", 1964, 223с.

2. Плазменная технология в производстве СБИС. Под ред. Айнспрука Н„ Брауна Д. // М„ Мир, 1987, 472 с.

3. Райзер Ю.П. Физика газового разряда. // Москва,Наука,1992,536с.

4. Thompson J.B. Electron energy distribution in plasmas. 4. Oxigen and nitrogen.//Proc. Roy. Soc., 1961, V.A262, p.503-518.

5. Цендин Л.Д. Расслоение газоразрядной плазмы в электроотрицательных газах. IIЖТФ, 1989, т. 59, вып. 1,с. 21-28.

6. Рожанский В.А., Цендин Л.Д. Столкновительный перенос в частично-ионизованной плазме. // М., Энергоатомиздат, 1988, 248 с.

7. Месси Г. Отрицательные ионы. // Мир, М., 1979,760 с.

8. Smith D., Dean A. G., Adams. N. G. Space charge fields in afterglow plasmas. // J. Phys. D: Appl. Phys., 1974, v. 7, p. 1944 - 1962.

9. Pucket L. J., Kregel M. D., Teague M. W. New technique for the measurment of electron attachment in afterglow. // Phys. Rev., 1971, v. A4, p. 1659- 1673.

10. Katsch H-M., Quandt E. Production of negative hydrogen ions in a pulsed low pressure volume discharge. // J. Phys. D: Appl. Phys., 1992, v. 25, p. 430 -435.

11. Чен Ф. Электрические зонды. // В кн. Хаддлстоун Р., Леонард С. Диагностика плазмы. М.: Мир, 1967, с. 94 - 164.

12. Amemiya Н. Plasmas with negative ions-probe probe measurements and charge equilibrium. // J. Phys. D: Appl. Phys., 1990, v. 23, p 999 -1014.

Основные материалы диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Гуцев С.А., Кудрявцев А.А., Романенко В.А. Образование ион-ионной плазмы в результате убегания электронов в паузах импульсного разряда в кислороде. // ЖТФ, 1995, Т11, с. 71-78.

2. Гуцев С.А., Кудрявцев А.А., Скребов В.Н. Экспериментальное исследование эволюции параметров кислородной плазмы импульсного разряда. // Сборник трудов молодых ученых СПбГГИ (технический университет), 1996 г, с. 87-91.

3. Беденков Н.В., Гуцев С.А., Кудрявцев А.А., Лазарюк С.Н., Романенко В.А., Хромов Н.А. Убегание электронов и образование ион - ионной плазмы в импульсно - периодическом разряде в электроотрицательных газах. // Всероссийская конф. по ФНТП, Петрозаводск, 1995, т.1, с. 45- 46.

4. Gutsev S.A., Khromov N.A., Kudryavtsev А.А., Romanenco V.A. Probe measurements of positive and negative ions distribution function in ion - ion oxygen plasma. // Proceeding of 11th Intern. Conf. on Gasdicharge and their Applications. Tokio, 11-15 Sept., 1995.