Исследование широкозонных халькогенидных кристаллов для параметрических генераторов света среднего ИК диапазона тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи

Тяжев Алексей Владимирович

ИССЛЕДОВАНИЕ ШИРОКОЗОННЫХ ХАЛЬКОГЕНИДНЫХ КРИСТАЛЛОВ ДЛЯ ПАРАМЕТРИЧЕСКИХ ГЕНЕРАТОРОВ СВЕТА СРЕДНЕГО ИК ДИАПАЗОНА

01.04.05 - оптика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

1 8 ОПТ 2012

Краснодар - 2012

005053509

005053509

Работа выполнена на кафедре теоретической физики и компьютерных технологий федерального государственного бюджетного образовательного учреждения высшего профессионального образования "Кубанский государственный университет"

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук, профессор Чижиков Владимир Иванович

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, профессор

Копытов Геннадий Филиппович, кандидат физико-математических наук, доцент Васильченко Александр Анатольевич

Ведущая организация:

Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Новосибирский государственный технический университет"

Защита состоится "2" ноября 2012 г. в 14 часов на заседании диссертационного совета Д212.101.07 по специальности 01.04.05 - "оптика" в здании ФГБОУ ВПО "Кубанский государственный университет" по адресу: 350040, г. Краснодар, ул. Ставропольская, д. 149, ауд. 231.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГБОУ ВПО "Кубанский государственный университет", по адресу: 350040, г. Краснодар, ул. Ставропольская, д. 149, с авторефератом - на сайте http://www.kubsu.ru/

Автореферат разослан "1" октября 2012 года Ученый секретарь диссертационного совета

М.С. Капустин

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы.

Исследование эффектов воздействия оптического когерентного излучения на различные вещества стимулирует как развитие физики наблюдаемых явлений, так и развитие технологий, использующих эти эффекты, формирует новые требования к самому излучению по его энергетическим, спектральным и временным характеристикам. Большая востребованность источников когерентного излучения в средней инфракрасной области спектра обусловлена тем, что в этой области находятся окна прозрачности атмосферы и, кроме того, в этом диапазоне длин волн молекулы многих веществ имеют интенсивные колебательно-вращательные линии поглощения. В связи с этим излучение среднего инфракрасного диапазона нашло применение в таких сферах как дистанционное зондирование, мониторинг окружающей атмосферы, линейная и нелинейная спектроскопия, малоинвазивные хирургия и диагностика в медицине, прецизионные измерения частоты, системы инфракрасного направленного противодействия, атмосферные оптические линии связи. Все эти области приложения требуют малогабаритных, надежных в эксплуатации и эргономичных источников когерентного оптического излучения. По этой причине твердотельные лазерные системы остаются наиболее привлекательными источниками такого излучения.

На сегодня практическое использование доступных кристаллических лазеров ограничено длиной волны 5 мкм. Квантово-каскадные лазеры, покрывая всю среднюю инфракрасную область спектра 3-24 мкм, не могут, однако, генерировать импульсное излучение, имея в своем арсенале лишь квазинепрерывный режим. Кроме того, продемонстрированная до сих пор средняя мощность квантово-каскадных лазеров в диапазоне длин волн более 5 мкм не превышает 3 Вт [1, 2]. Таким образом, единственной альтернативой для приложений в среднем ИК диапазоне, требующих импульсного режима с высокой плотностью энергии и высокой средней мощностью, остаются системы параметрического преобразования частоты в нелинейных оптических кристаллах: параметрические генераторы света (ПГС) и генераторы разностной частоты (ГРЧ). При этом излучатели, основанные на ПГС и ГРЧ, дают возможность реализовать в одном устройстве непрерывную перестройку, перекрывающую широкий диапазон длин волн [3].

Область прозрачности оксидных нелинейных кристаллов со стороны инфракрасной части спектра ограничена 3—4 мкм. Далее следует полоса интенсивного фононного поглощения. Для получения излучения в среднем инфракрасном диапазоне от 4 мкм до 15 мкм необходимо использовать неоксидные кристаллы, такие как сульфиды, селениды, теллуриды, фосфиды и арсениды.

В качестве источников излучения накачки для параметрических генераторов целесообразно использование твердотельных лазерных систем на Ы(13+, излучающих вблизи 1 мкм. Эти системы являются технологически наиболее разработанными источниками излучения с высокой средней мощностью. С применением диодной накачки на них можно предложить наилучшее сочетание высокой средней мощности излучения и высокой энергии одиночного импульса. Кроме того, подавляющая часть известных на сегодня неоксидных кристаллов обладает такой шириной запрещенной зоны, что накачка на длине волны 1 мкм является самой

коротковолновой, при которой еще возможно избежать эффектов двухфотонного поглощения, чего нельзя сказать о Тьсапфировых системах, излучающих в окрестности 800 нм.

К настоящему времени значительное развитие получили двухкаскадные параметрические генераторы, позволяющие обойти проблемы двухфотонного поглощения. В первом каскаде таких ПГС излучение от Ш:УАО лазера преобразуется в оксидном кристалле в излучение диапазона 1.8-3.7 мкм, которое далее используется как излучение накачки неоксидного кристалла во втором каскаде. Использование в двухкаскадных ПГС и в ГРЧ нескольких ступеней преобразования частоты излучения усложняет общую схему и принцип работы излучателя, ухудшает массогабаритные характеристики и увеличивает общие потери. Более того, эффективность параметрического преобразования тем выше, чем лучше качество пучка накачки. Это накладывает дополнительные требования на излучение первого каскада.

При наличии подходящего нелинейного оптического кристалла гораздо предпочтительнее построение ПГС с одним каскадом преобразования, когда нелинейный неоксидный кристалл накачивается одномикронным лазерным излучением. Поиску и исследованию нелинейных материалов, пригодных для построения таких параметрических источников света, и посвящена настоящая работа. В ней продемонстрирована реализация подобных ПГС, измерены параметры полученного на выходе инфракрасного излучения.

До сих пор импульсные наносекундные параметрические генераторы с накачкой одномикронным излучением были продемонстрированы на 8 соединениях: АЕзА58з [4], А8Оа82 [5], Н§Оа284 [6], Н§1.хСс1хОа284 [7], 1л1п8е2 [8], С(1ЫР2 [9], Вава^у [10], ЬЮа82 [11]. При этом преобразование одномикронного излучения в область среднего ИК диапазона за 5 мкм было реализовано на AgзAsSз [12], А§ва82 [3], Н§Оа284 [13], Сс151Р2 [9], 1л1п8е2 [14], ВаОа487 [10], и на 1лСа82 [11]. На элементах из кристаллов 1л1п8е2, ВаОа487 и 1лОа82 такое преобразование впервые было реализовано в ходе настоящих диссертационных исследований.

Представленные в диссертации результаты показывают перспективность применения однокаскадного ПГС с накачкой одномикронным излучением для получения излучения в среднем инфракрасном диапазоне. Характеристики исследованных в работе материалов вместе с результатами, достигнутыми при их применении в ПГС, дают основания предполагать появление новых материалов аналогичных классов, но с улучшенными характеристиками, которые позволят достигнуть более высоких показателей по мощности и энергии. Кроме того, дальнейшее улучшение энергетических характеристик ПГС возможно также за счет увеличения стойкости оптических поверхностей нелинейных элементов к падающему на них излучению и за счет совершенствования их оптического качества.

Цель работы.

Цель диссертационных исследований состояла в поиске и изучении свойств широкозонных халькогенидных нелинейных кристаллов для однорезонаторных параметрических генераторов с накачкой высокоэнергетическим импульсно-периодическим одномикронным излучением наносекундной длительности и в создании на основе таких кристаллов параметрического генератора указанного

типа, излучающего в диапазоне 5.5-6.5 мкм.

При этом решались следующие основные задачи:

- с помощью процессов несинхронной генерации второй гармоники в ромбическом кристалле BaGa4S7 (BGS) с точечной группой симметрии mm2 определить соответствие между осью симметрии второго порядка и кристаллоопти-ческой системой координат;

- провести эксперименты по синхронной генерации второй гармоники в кристалле BGS для определения величин и взаимного знака коэффициентов квадратичной восприимчивости d]2 и dn относительно коэффициента d36 тиогалла-та серебра;

- экспериментально найти пороги оптической стойкости элементов из кристаллов LiInSe2 (LISe), LiGaS2 (LGS) и BGS на длине волны излучения накачки 1064 нм в режиме наносекундных импульсов с частотой следования 100 Гц;

- создать и апробировать однорезонаторные ПГС с двухпроходной накачкой на кристаллах LISe, LGS, BGS и достичь максимально возможных энергетических характеристик при работе в импульсно-периодическом режиме с частотой следования импульсов излучения накачкиЮО Гц и генерацией излучения в диапазоне 5.5-6.5 мкм.

В качестве объектов исследования в работе были выбраны кристаллы LiInSe2, LiGaS2, принадлежащие к группе халькогенидов со структурой типа вюрцита, и новый нелинейно-оптический кристалл BaGa4S7. Перечисленные соединения кристаллизуются в структуру ромбической сингонии с точечной группой симметрии mm2 и по совокупности своих оптических свойств наиболее оптимальны для параметрических генераторов света среднего ИК диапазона с накачкой импульс-но-периодическим одномикронным лазерным излучением наносекундной длительности.

Научная новизна.

1. Впервые в новом оптически двуосном кристалле BGS с точечной группой симметрии mm2 установлено соответствие между осью симметрии второго порядка и кристаллооптической системой координат. Положение этой оси определено путем регистрации излучения несинхронной генерации второй гармоники в главных плоскостях кристалла. Наряду с ранее установленным соответствием между кристаллооптической и кристаллографической системами координат и измеренной дисперсией показателей преломления [6] (XYZ = cab, обозначения осей X, Y и Z даны в общепринятой установке пх < щ < , где и - показатели преломления, с, а, Ъ - периоды идентичности структуры, с < а < b , [6] - основные публикации по теме диссертации), это позволило установить в данном кристалле возможные типы трехчастотных нелинейных процессов н указать углы фазового согласования для реализации ПГС среднего ИК диапазона с накачкой одномикронным лазерным излучением.

2. Впервые определены абсолютные значения коэффициентов квадратичной восприимчивости dn и dn кристалла BGS и их относительный знак, позволяющие установить энергетически наиболее оптимальное направление в кристалле для реализации ПГС среднего ИК диапазона с накачкой одномикрон-

ным лазерным излучением.

3. Впервые определены пороги лучевой стойкости кристаллов LISe, LGS, BGS и BaGa4Se7 (BGSe) на 1.064 мкм в режиме импульсно-периодического излучения наносекундной длительности, а для кристалла LISe и в режиме непрерывного излучения.

4. Впервые в результате параметрической генерации в кристалле LISe было получено импульсно-периодическое (100 Гц) излучение в области среднего инфракрасного диапазона (5.5-6.5 мкм).

5. Впервые продемонстрирована параметрическая генерация света на кристалле LGS с накачкой высокоэнергетическим импульсно-периодическим (100 Гц) излучением наносекундной длительности. Получена энергия 130 мкДж на 5.5 мкм.

6. Впервые реализован параметрический генератор света на кристалле BGS. При этом на 6.2 мкм получена энергия 0.5 мДж в импульсе, сравнимая с рекордной энергией, достигнутой ранее в [9] на кристалле CdSiP2 (CSP). Средняя мощность излучения составила 50 мВт в окрестности 6.2 мкм и также является рекордной для однокаскадных ПГС с одномикронной накачкой. Основные положения, выносимые на защиту:

1. Ось симметрии второго порядка в двухосном кристалле с точечной группой симметрии mm2 может быть определена при наблюдении несинхронной генерации второй гармоники в главных плоскостях кристалла. При помощи несинхронной ГВГ возможно также определить точечную группу симметрии не-центросиметричного двухосного кристалла.

2. Абсолютные значения коэффициентов квадратичной восприимчивости d12 и dn кристалла BGS имеют значения d!2 = (5.1 ± 0.3) пм/В и di3 = (5.7 ± 0.3) пм/В на длине волны 2300 нм, а их относительный знак d]2 /di3> 0.

3. Пороги лучевой стойкости кристаллов LGS и BGS на 1.064 мкм в режиме импульсно-периодического излучения наносекундной длительности составляют соответственно 3.33 и 3.7 Дж/см2.

4. Реализованные параметрические генераторы света среднего ИК диапазона (с накачкой импульсно-периодическим одномикронным лазерным излучением наносекундной длительности) на нелинейных кристаллах LGS и BGS с высоким порогом лучевой стойкости и низкими коэффициентами квадратичной восприимчивости, энергетически не менее эффективны, чем генераторы на кристаллах с низким порогом лучевой стойкости и высокими коэффициентами квадратичной восприимчивости.

Научная и практическая значимость.

Предложен и экспериментально продемонстрирован метод установления соответствия между осью симметрии второго порядка и кристаллооптической системой координат в кристаллах с точечной группой симметрии mm2 путем регистрации излучения несинхронной генерации второй гармоники в главных плоскостях кристалла. Предложен метод определения точечной группы симметрии нецентро-симметричного двухосного кристалла с помощью несинхронной ГВГ.

В ходе диссертационных исследований было показано, что кристаллы LGS и BGS могут быть использованы для создания высокоэнергетических твердотель-

ных источников лазерного излучения среднего инфракрасного диапазона. Эти источники могут строиться как однокаскадные параметрические генераторы света, а в качестве источника накачки в них могут быть выбраны технологически наиболее развитые мощные твердотельные лазерные системы на Nd:YAG.

Личный вклад автора.

Все эксперименты, описанные в диссертации, были проведены автором. Публикации по результатам экспериментов с кристаллами LISe, LGS, BGS и BGSe подготовлены при активном участии автора диссертации.

Апробация работы.

Основные результаты исследований представлены в 11 работах, опубликованных в изданиях, рекомендованных ВАК, а также докладывались и обсуждались на международной конференции по источникам излучения среднего инфракрасного диапазона MICS'2009 (г. Трувиль, Франция, 2009); на международной конференции по безопасности, обороне SPIE Europe Security, Defence (г. Берлин, Германия, 2009); на международном симпозиуме по лазерам и их применению в науке и технике SPIE Photonics West Symposium, LASE 2010 (г. Сан-Франциско, США, 2010), на 14-ой международной конференции по лазерной оптике LO-2010 (г. Санкт-Петербург, Россия, 2010), на международной конференции по когерентной и нелинейной оптике и лазерам ICONO/LAT 2010 (г. Казань, Россия, 2010), на международной конференции по оптическим материалам Advances in Optical Materials (г. Стамбул, Турция, 2011), на международной конференции по лазерам и электрооптике CLEO'11 (г. Балтимор, США, 2011), на европейской конференции по лазерам и электрооптике CLEO Europe 2011 (г. Мюнхен, Германия, 2011), на международной конференции по лазерам и электрооптике CLEO: Science and Innovations (г. Сан-Хосе, США, 2012).

Объем и структура диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, раздела "Заключение", содержит 132 страницы, 21 таблицу, 19 рисунков и библиографический список из 80 наименований.

Автор выражает глубокую благодарность людям, способствовавшим проведению исследований и написанию данной диссертации: В. И. Чижикову, В. Петрову, В. В. Бадикову, Л. И. Исаенко, В. Л. Панютину, Д. Б. Колкеру, В. Н. Веденя-пину и Г. Марчеву.

Образцы кристаллов для исследований были предоставлены Лабораторией роста кристаллов №447 Института геологии и минералогии СО РАН (LiInSe2, LiGaS2), Лабораторией новейших технологий Кубанского государственного университета (BaGa4S7, BaGa4Se7), a CdSiP2 - Институтом нелинейной оптики и коротко-импульсной спектроскопии имени Макса Борна (MBI, Берлин).

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во ВВЕДЕНИИ обосновывается актуальность темы диссертации, формулируются цели и задачи исследований.

ПЕРВАЯ ГЛАВА носит обзорный характер. В ней описывается состояние исследований в области твердотельных источников когерентного оптического излучения среднего инфракрасного диапазона кристаллических, волоконных и кван-тово-каскадных лазеров, а также параметрические преобразователи частоты. Дан обзор нелинейно-оптических материалов для среднего ИК диапазона, используемых для параметрического преобразования.

К настоящему времени существует несколько типов устройств для получения когерентного излучения среднего ИК диапазона на основе твердотельных источников. Для приложений, использующих излучение из коротковолновой части средней ИК области до 5 мкм, могут быть использованы полупроводниковые, кристаллические и волоконные лазеры, системы с нелинейно-оптическими кристаллами, в том числе и с периодической доменной структурой. В остальной части диапазона выбор ограничивается квантово-каскадными лазерами и схемами ПГС и ГРЧ на неоксидных двулучепреломляющих нелинейных кристаллах. Ни один из используемых сейчас нелинейных кристаллов не удовлетворяет сразу всем предъявляемым требованиям: достаточно широкая запрещенная зона, высокий нелинейный коэффициент, широкая полоса пропускания в среднем ИК диапазоне и низкие остаточные потери в ней, достаточное двулучепреломление, высокий уровень лучевой стойкости, высокая теплопроводность и изотропность теплового расширения, механическая твердость, технологическая возможность массового производства объемных образцов. Выбор кристалла для поставленной задачи должен осуществляться с учетом его преимуществ и недостатков. При этом, если говорить о ПГС для среднего ИК диапазона с одномикронной накачкой, то выбор ограничивается продемонстрированными до сих пор максимальной полосой перестройки 3.9-11.3 мкм (AgGaS2), максимальной выходной энергией 3.3 мДж около 4 мкм (HgGa2S4) и 0.47 мДж на 6.2 мкм (CdSiP2), максимальной выходной мощностью 67 мВт около 4 мкм (HgGa2S4) и 24 мВт на 6.1 мкм (CdSiP2 с накачкой 1-нс импульсами). И если такая полоса перестройки удовлетворяет большинству требований, то энергетические характеристики излучения остаются низкими.

Во ВТОРОЙ ГЛАВЕ на основе литературных источников [15-18] приводятся некоторые сведения из теории трехчастотных параметрических процессов и элементы теории параметрических генераторов света.

В ТРЕТЬЕЙ ГЛАВЕ приводится описание и результаты экспериментальных исследований оптических свойств кристаллов LiInSe2 (LISe), LiGaS2 (LGS) и BaGa4S7 (BGS).

Подробно излагается методика определения оси симметрии второго порядка в ромбических кристаллах с точечной группой симметрии mm2, основанная на реализации процессов несинхронной генерации второй гармоники в главных плоскостях двуосного нецентросимметричного кристалла в окрестности его главных диэлектрических осей с последующей регистрацией видимого излучения второй

гармоники. Для кристаллов указанной симметрии достаточно процессов двух поляризационных типов: ее-е и ее-о. В таблицах (1)-(3) приведены выражения эффективных нелинейностей для этих процессов в главных плоскостях при различной ориентации оси симметрии второго порядка С2 в кристаллооптической системе координат. Четыре других возможных процесса несинхронной генерации второй гармоники в главных плоскостях двуосного нецентросимметричного кристалла (оо-о, оо-е, ео-о и ео-е) могут быть подавлены поляризатором, помещаемым перед испытуемой пластинкой. Из таблиц в столбце "ГВГ" можно видеть, обращается (символ "О") или не обращается (символ "1") коэффициент эффективной нелинейности (а, следовательно, и интенсивность излучения второй гармоники) в ноль при заданных направлении распространении излучения основной волны и её поляризации. Из представленных в таблицах данных следует, что вторая гармоника на выходе кристалла будет отсутствовать только в том случае, если основное излучение распространяется вдоль оси симметрии второго порядка.

Таблица 1.

Основное излучение с линейной поляризацией распространяется вдоль оси X и вектор его поляризации лежит в плоскости ХУ_

Тип процесса ГВГ сЬв ГВГ Ориентация оси симметрии второго порядка С2

<1п 8Ш^ + 0.5-(2Й?26 +с1п -с1п)5ш2(р спъ(р 0 С2||Х

ее-е -<122 соз^-0.5(*/21 +2{116 — <111')&ш2<р-%т<р 1 С2||У

0 0 см

0 0 с2цх

ее-о 0 0 С2||У

йз, БП\2 <р + (132 СОБ2 (р 1 с2||г

Таблица Основное излучение с линейной поляризацией распространяется вдоль оси У и вектор его поляризации лежит в плоскости ХУ

Тип процесса ГВГ сЬа ГВГ Ориентация оси симметрии второго порядка С2

с1и бш^> + 0.5-(2^,6 +с1Х1 -*/п)5ш2р-со8^> 1 С2||Х

ее-е -<11г соь<р-0.5 • ((/21 + 2с/,6 -(/22)зт 2<р-&т<р 0 С2||У

0 0 с2\\г

0 0 с2цх

ее-о 0 0 с2||У

<1 з, БШ2 (р + й?з2 СОЭ2 (р 1 с2цг

Таблица 3.

Основное излучение с линейной поляризацией распространяется вдоль оси Z и вектор его поляризации лежит в плоскости XZ

Тип Ориентация оси

процесса ¿cff ГВГ симметрии вто-

ГВГ рого порядка С2

-dn cos <9 - 0.5 • (2di5 + du - du )sin 20 ■ sin в 1 С2||Х

ее-е 0 0 c2||Y

d„ sin в + 0.5 • (2dis + dM - dn) sin W ■ cos в 0 C2||Z

0 0 C2IIX

ее-о d21 cos2 0 + d21 sin2 в 1 C2IIY

0 0 C2IIZ

Отметим, что результаты наблюдения несинхронной ГВГ при распространении излучения вдоль оси X с вектором линейной поляризации, лежащим в плоскости XZ, а не XY, должны повторить результаты, описываемые таблицей (1). При распространении излучения вдоль оси Y с вектором линейной поляризации, лежащим в плоскости YZ, результаты наблюдения повторят таблицу (2), а при распространении вдоль оси Z излучения с вектором поляризации, лежащим в плоскости YZ, должны воспроизводиться результаты таблицы (3).

В реальном эксперименте по определению оси симметрии второго порядка в ромбическом кристалле BGS с точечной группой симметрии mm2 отдельно регистрировали процессы несинхронной ГВГ ее-е и ее-о. Процессы были реализованы в образце в виде прямоугольной призмы с размерами 9.29х7.47><8.97 мм3. Нормали к граням призмы с точностью до 1° совпадали с главными диэлектрическими осями кристалла. Соответствие между нормалями к граням призмы и диэлектрическими осями (осями оптической системы координат X, Y и Z) было предварительно установлено по коноскопическим картинам и данным об измерении главных значений показателей преломления пх, Иу и и2. Обозначения осей X, Y и Z даны в общепринятой установке пх < nY < nz . Перед началом каждого эксперимента образец тщательно настраивался между двумя скрещенными поляризаторами так, чтобы падающее на него линейно поляризованное излучение накачки распространялось в одной из главных плоскостей (XY, XZ или YZ) кристалла. В эксперименте диапазон вращения образца вокруг оси, ортогональной одной из главных плоскостей, ограничивался углами ~10° в обе стороны от нормали к входной грани образца.

В качестве основного излучения использовалась последовательность фемтосе-кундных импульсов на 1300 нм. Излучение второй гармоники регистрировалось за анализатором. Если вторая гармоника наблюдалась в ходе всего вращения кристалла, то регистрировался результат "1". Результат "0" отмечался, если вторая гармоника вообще отсутствовала во время вращения кристалла или интенсивность излучения второй гармоники уменьшалось на два порядка при уменьшении угла между нормалью к входной грани и падающим на элемент пучком накачки

от 10° до 1°. Напомним, что интенсивность излучения второй гармоники пропорциональна (i/cff)2.

Из сопоставления полученных в эксперименте результатов с данными таблиц (1-3) следует, что в кристалле BGS ось симметрии второго порядка соответствует главной диэлектрической оси X.

Отметим, что в кристалле BGS при условиях nx<ny<nzuc<a<b соответствие между кристаллооптической и кристаллографической системами координат имеет вид XYZ = cab.

В следующем разделе главы показано, как, используя эксперименты по наблюдению несинхронной ГВГ, возможно определить точечную группу симметрии двухосного кристалла. Из приведенных далее таблиц (4-7) следует, что при наблюдении процесса ГВГ типа оо-о в главных плоскостях кристалла можно различить точечные группы симметрии шш2, 2, m и 222. Для идентификации групп шш2 и 2 необходимо дополнительно реализовать в главных плоскостях процесс несинхронной ГВГ типа ее-о. В этих экспериментах достаточно настроить исследуемый образец так, чтобы основное излучение распространялось в одной из его главных плоскостей как о-волна или е-волна.

Таблица 4.

Выражения г/^для процесса оо-о в главных плоскостях кристалла _с точечной группой симметрии 222_

Процесс X0Y Y0Z X0Z

00-0 0 0 0

Таблица 5.

Выражения с!^ для процессов оо-о и ее-о в главных плоскостях кристалла __с точечной группой симметрии шш2_

Процесс С2||Х c2||y C2||Z

X0Y Y0Z XOZ XOY YOZ XOZ XOY YOZ XOZ

оо-о 0 du 0 0 0 d22 d33 0 0

ее-о 0 hyz(X) 0 0 0 hxz(Y) hxy(Z) 0 0

в таблице (5)

hy2(X) = d]2cos29 + d13sin29; h„(Y) = d21cos2G + d23sin2e; hxy(Z) = d31sin> + d32cos>.

Таблица 6.

Выражения ¿/^для процесса оо-о в главных плоскостях кристалла _с точечной группой симметрии ш_

Процесс mlX mlY m-LZ

XOY YOZ XOZ XOY YOZ XOZ XOY YOZ XOZ

oo-o d33 0 d22 d33 d„ 0 0 dn d22

Таблица 7.

Выражения для процессов оо-о и ее-о в главных плоскостях кристалла __с точечной группой симметрии 2_

Процесс С2||Х c2||Y C2||Z

X0Y Y0Z xoz X0Y Y0Z XOZ X0Y Y0Z xoz

00-0 0 du 0 0 0 d22 d33 0 0

ее-о MX) MX) MX) MY) MY) MY) MZ) MZ) MZ)

в таблице (7)

Мх) = -í/36sin2<p; hyz(x) = d12cos20 + d13sin20 - d14 sin 20; ЬЫ(Х) = - d25 sin W; hxy(Y) = - dM sin 2<p; hyz(Y) = - du sin 20; h„(Y) = d21cos20 + dHsin20 - d25 sin 29; MZ) = sin2 (p + d32 eos2 <p - d36 sin 2(p ; hy2(Z) = -¿14sin2ö; h^Z) = - í/25 sin 20.

Таким образом, для определения точечной группы симметрии двухосного кристалла необходимо вырезать исследуемый кристалл в виде прямоугольной призмы так, чтобы ее ребра были параллельны главным диэлектрическим осям, и провести описанные эксперименты по несинхронной генерации второй гармоники.

В следующем разделе третьей главы описаны эксперименты по определению величины коэффициентов квадратичной восприимчивости du и do кристалла BGS относительно коэффициента d36 кристалла AgGaS2 (AGS). В дальнейшем будем называть образец, для которого определяется коэффициент нелинейной восприимчивости, "исследуемым". Образец, относительно коэффициента нелинейной восприимчивости которого, определяется коэффициент исследуемого кристалла, будем называть "тестовым".

В качестве основного излучения в экспериментах использовалась последовательность фемтосекундных импульсов. Источником в эксперименте служила установка, в которой импульсно-периодическое излучение регенеративного Ti-сапфирового усилителя преобразовывалось в излучение на 2260 нм и на 4620 нм. В итоге получалась последовательность импульсов с частотой следования 1 кГц, которые были растянуты во времени до -300 фс на 4620 нм и до ~60 фс на 2260 нм и одновременно спектрально сужены.

Выражения для эффективных нелинейных коэффициентов в главных плоскостях кристалла BGS имеют вид:

в плоскости XY для процесса оо-е: deff= di3sin(cp), в плоскости YZ для процесса ее-о: defr= di3sin2(0) + di2cos2(0), в плоскости XZ при 0 < V для процесса оо-е: defr = di2cos(0) (коэффициенты и углы даны в кристаллооптической системе координат, угол V есть угол между оптической осью кристалла и осью Z).

Для экспериментов были приготовлены 3 тонкие пластинки. Две из них имели толщины 0.40 мм и 0.41 мм и были вырезаны в направлениях 0 = 90°, ф = 35.5° для реализации процесса ГВГ оо-е в плоскости XY и 0 = 38.4°, ф = 90° для реализации процесса ГВГ ее-о в плоскости YZ, соответственно. Эксперименты с этими пластинками проводились на длине основной волны 2260 нм, и эффективность преобразования в них сравнивалась с эффективностью преобразования в кристал-

ле AGS, который имел толщину 0.20 мм и был вырезан в направлении 0 = 45°, (р = 45° для реализации процесса ГВГ оо-е. В экспериментах с этими образцами рассчитанные спектральные ширины синхронизмов для исследуемых пластинок были равны с погрешностью в пределах 10% спектральной ширине процесса в тестовой пластинке и сравнимы с шириной спектра фемтосекундных импульсов основного излучения.

Третья пластинка BGS имела толщину 0.82 мм и была вырезана в направлении 0 = 15.5°, ф = 0° для реализации процесса ГВГ оо-е в плоскости XZ. Тестовой для этого образца была выбрана пластинка тиогаллата серебра толщиной 0.85 мм, вырезанная в направлении 0 = 32°, ф = 45° (процесс ГВГ оо-е). С этими образцами измерения проводились на длине волны основного излучения 4620 им. Для этих пластинок рассчитанные спектральные ширины синхронизмов имели разные значения, но в то же время были гораздо меньше ширины спектра фемтосекундных импульсов основного излучения.

Выбор указанной ориентации пластинок обусловлен доступными в эксперименте длинами волн излучения накачки, известной до эксперимента дисперсией показателей преломления кристалла BGS и возможностью измерить (по методу сравнения) при реализации перечисленных процессов ГВГ как абсолютные значения компонент тензора нелинейной восприимчивости dn и du , так и знак их отношения.

При использовании фемтосекундных импульсов необходимо учитывать групповую расстройку взаимодействующих излучений, которая в квазистатическом приближении приводит к ограничению на длину (толщину) образца:

L < Tpuhe

О)

Л ^2!

где Ь - длина кристалла, три1!е - длительность более продолжительного из двух рассматриваемых импульсов, и\ и иь — групповые скорости рассматриваемых излучений. Применявшиеся пластинки удовлетворяли этому условию в экспериментах с излучением на 4620 нм. В экспериментах с излучением на 2260 нм это условие не выполнялось, но расхождение взаимодействующих импульсов на длине кристалла имело близкие значения для исследуемого и тестового кристаллов. Использование пластинок толщиной менее миллиметра давало возможность при анализе экспериментальных результатов и расчетах коэффициентов нелинейной восприимчивости не учитывать эффект линейного поглощения в материале.

Дополнительно излучение основной волны фокусировалось линзой. Учет эффекта сноса необыкновенной волны в кристалле производился в соответствии с выражением для эффективной апертурной длины Ьр = где р - угол сноса,

(¡ч/ - диаметр излучения в фокусе, сформированном линзой. Оцененные эффективные апертурные длины были больше толщины пластинок в 5 раз в экспериментах с 4620 нм и в 10 раз в экспериментах с 2260 нм.

Для каждой пластинки было проведено по 8-15 экспериментов, в которых измерялись энергия второй гармоники и угол поворота при подстройке кристалла на

направление синхронизма. Эффективность преобразования, рассчитанная для энергий основного излучения и второй гармоники внутри кристалла, составляла меньше 10%. Это дало возможность рассчитывать нелинейные коэффициенты в приближении заданного поля основного излучения. В этом случае сравнение энергий второй гармоники, полученных в экспериментах с исследуемым и тестовым кристаллами, приводит к соотношению

rf („w

) cA )ÍEÁm) L\u) п\т) (1 -R(u)f ' (2)

где и, т обозначают исследуемый и тестовый кристаллы, соответственно; Eh — измеренные в эксперименте энергии второй гармоники; п - показатель преломления кристалла, который в случае процесса ГВГ 1-ого типа имеет одинаковые значения для основного излучения и для второй гармоники, в общем же случае вместо п необходимо записывать прпрщ\ R - коэффициент отражения кристалла, на который необходимо корректировать измеренные энергии второй гармоники и основного излучения, в случае процесса ГВГ 2-ого типа член (1-R)3 по аналогии с п должен записываться как (1-Rß)(l-Rß)(l-Rh).

Вследствие преломления луча при прохождении границы воздух-кристалл его линейный размер, лежащий в плоскости падения, увеличится на фактор

L sin2 а

S(.g) = i =C0S^ (3)

< 1-sin a cosa

где пП1 — показатель преломления пластинки для падающего излучения с данной длиной волны и поляризацией, a и ß - углы падения и преломления. Линейный размер пучка в направлении, перпендикулярном плоскости падения, останется неизменным. В этом случае мощность второй гармоники, генерируемой в кристаллической пластинке, будет равна

l7r2d2L2P2

р __w f_

£0Cnflnf2nhÄ2hA-S{a)'

а выражение (2) изменится на фактор ^{аи)1 S(am)^ где s(a„) и S(am) - факторы увеличения площади поперечного сечения пучка основного излучения при преломлении в исследуемом и в тестовом кристаллах, соответственно.

При введении обозначений

Е„(и) /2 _ Ь2(т) 2=и3(м) (1-ВД)3 = S(aJ Eh(m)> L2(u)'r п3(т)'(l-R(u))3 ' S(am) выражение (2) для расчета коэффициентов нелинейной восприимчивости принимает вид

deff(u) = deff(m)-k-l-y-S ш (4)

На первом этапе из экспериментальных данных по процессам ГВГ в плоскостях XY и XZ кристалла BGS и тестовых пластинок из кристалла AGS были получены оценки абсолютных величин коэффициентов du и di3. Поскольку в этих плоскостях эксперименты были проведены на различных длинах волн излучения

накачки, то была учтена дисперсия коэффициентов по правилу Миллера. Знак отношения d12td13 был определен нз экспериментальных данных по процессу ГВГ в плоскости YZ. Далее численные значения коэффициентов dí2 и di3 были уточнены по методу наименьших квадратов:

x\d12,£/„) = (dl3 sin (р-deffl(AGS) .kl-ll-y1-Slf +

+ (dl2 cos в2-deff2(AGS)-k2-l2-r2-S2f +

+ (rf12 cos2 въ + d,J sin2 въ -deff3(AGS) .

Окончательно рассчитанные относительно коэффициента квадратичной восприимчивости d36 кристалла AGS (процесс ГВГ с накачкой излучением 2260 нм, die (AGS) = 13.9 пм/В) абсолютные значения коэффициентов квадратичной восприимчивости du и du кристалла BGS составили

du = (0.37 ± 0.02)d36 (AGS) = (5.1 ± 0.3) пм/В, d13 = (0.41 ± 0.01)í/36 (AGS) = (5.7 ± 0.3) пм/В, du/du > 0.

Далее в главе описываются эксперименты по определению порогов лучевой стойкости исследовавшихся кристаллов LISe, LGS и BGS, а также кристаллов CSP и впервые выращенного кристалла BGSe.

Для измерений порогов лучевой стойкости кристаллов LISe, LGS, BGS и BGSe в режиме импульсно-периодического излучения длительностью 14 не использовался Nd:YAG лазер с диодной накачкой и электрооптической модуляцией добротности резонатора, который излучал на 1.064 мкм импульсы длительностью 14 не (по уровню 0.5) на частоте следования 100 Гц с энергией 100 мДж. Изменение энергии от импульса к импульсу не превышало ±1%. Пучок диаметром 3.8 мм (по уровню е"2) имел близкое к гауссовскому распределение интенсивности в поперечном сечении и параметр качеством М2 <1.5.

Для уменьшения частоты следования импульсов излучения до 10 Гц использовался механический прерыватель, работа которого управлялась при помощи импульсов синхронизации от лазера. Энергия излучения изменялась с помощью системы, состоявшей из полуволновой фазовой пластинки на 1.064 мкм и призмы Глана.

Исследуемые образцы устанавливались на расстоянии 1.3-1.5 м от лазера и ориентировались так, чтобы лазерное излучение падало на них нормально. Эксперимент с каждой из исследовавшихся пластинок состоял из серии экспозиций равной продолжительности. В течение одной экспозиции образец подвергался облучению лазерными импульсами с заданной энергией. С каждой следующей экспозицией энергия импульсов увеличивалась. Весь эксперимент проводился при одной выбранной частоте следования импульсов - 10 Гц или 100 Гц. При появлении видимого разрушения на одной из поверхностей пластинки эксперимент прекращался. Этот момент фиксировался визуально. В экспериментах с кристаллами LISe, BGS и BGSe фиксировалось также время, прошедшее от начала последней экспозиции до момента появления разрушения. Все результаты измерений даны в терминах поверхностной плотности энергии и интенсивности на оси пучка.

Порог оптического пробоя кристалла LISe определялся на четырех тонких пла-

стинках и на одном из образцов, использовавшихся в ПГС. Все четыре кристаллические пластинки имели апертуру 8><8 мм2, толщину 1 мм и были вырезаны в направлении 9 = 90°, ср = 34°. Две из них, LISePl и LISeP2, имели на одной из поверхностей однослойное просветляющее покрытие YF3 с высоким коэффициентом пропускания на 1.064 мкм и 1.15-1.35 мкм и максимумом пропускания на 1.25 мкм. Аналогичное покрытие было нанесено и на кристаллы для ПГС. Вторая поверхность этих пластинок была отполирована и не имела никакого покрытия. Поверхности двух других пластинок, LISeP3 и LISeP4, были только отполированы. Все пластинки были приготовлены из одной були. Длительность экспозиции в этих экспериментах была выбрана равной 5 минутам.

На частоте повторения импульсов 100 Гц пробой пластинок наступал при плотностях энергии 0.78-0.92 Дж/см2 (56-66 МВт/см2) в течение первых двух минут экспозиции (до 12-Ю3 импульсов). При более низких энергиях в пяти случаях из семи появлению пробоя предшествовало появление на непросветленной поверхности белесого пятна. Самое низкое значение энергии, при котором это повреждение было зафиксировано - 0.50 Дж/см2 (36 МВт/см2). Это значение энергии было получено в одном эксперименте с пластинкой LISeP2 и в обоих экспериментах с пластинкой LISeP4. Вероятно, эта энергия может считаться порогом оптической стойкости для кристалла без просветляющих покрытий.

Образцы кристаллов, использовавшихся в экспериментах по параметрической генерации, получили повреждения поверхностей внутри ПГС при более низких интенсивностях излучения накачки на 1064 нм. Порог лучевой стойкости одного из образцов был измерен также вне ПГС. Кристалл ставился неповрежденной поверхностью к падающему излучению и облучался в течение 1 минуты при частоте 100 Гц (6-10 импульсов). При пиковой плотности энергии на входной поверхности кристалла в 0.32 Дж/см2 (23 МВт/см2) на задней, поврежденной, поверхности снова появилось белесое пятно. Входная поверхность осталась целой. При дальнейшем повышении энергии импульсов излучения это пятно немного увеличилось в размерах, и при 0.63 Дж/см2 (45 МВт/см2) появился пробой на задней поверхности в виде кратера. При этой интенсивности на передней поверхности кристалла также появилось белесое пятно небольшого размера.

Причиной различия порогов лучевой стойкости могут служить несовершенства рабочих поверхностей элементов. При повышении качества напыления можно надеяться на увеличение максимальной энергии накачки.

В экспериментах с пластинками LGS, BGS и BGSe длительность одной экспозиции составила 1 минуту (6 103 импульсов). Порог лучевой стойкости определялся в терминах пиковой плотности энергии на входной поверхности исследуемого образца. После каждой экспозиции образцы осматривались для выявления каких-либо изменений. Порог лучевой стойкости определялся как \|/лс = (Убп + Уп)/2, где \|/бп - плотность энергии излучения в последней экспозиции, завершенной без каких-либо изменений в тестируемом образце, Yn - плотность энергии, при которой в образце появлялись первые изменения. После фиксирования момента появления этих изменений эксперимент продолжался дальше до появления пробоя. Момент появления пробоя фиксировался визуально. С каждой пластинкой было проведено по одному эксперименту. Аналогичным образом по-

рог лучевой стойкости определялся и в экспериментах с 1-нс импульсами, описанными далее в тексте.

В экспериментах по определению порога оптической прочности кристалла LGS в режиме напосекундных импульсов использовались 3 пластинки. Бесцветные пластинки обладали одинаковой толщиной в 1.25 мм и были вставлены в металлические держатели с апертурой диаметром 7 мм. Одна из пластинок не имела покрытий на своих поверхностях. У второй пластинки одна из поверхностей имела просветляющее покрытие, аналогичное покрытию на пластинках LISe. Третья пластинка имела просветляющие покрытия с двух сторон. Ориентация пластинок была неизвестна. Измеренный коэффициент отражения па 1.064 мкм для поверхностей с покрытием составил 1.7 % а для поверхностей без покрытия — 13 %.

Также был исследован порог оптического пробоя образца LGS. Отожженный бесцветный элемент был вырезан в направлении 0 = 90°, ф = 41°, имел апертуру 5x6 мм2, толщину 3 мм и не имел никаких покрытий. Поверхности образца были покрыты мелкими царапинами.

Излучение Nd:YAG лазера, описанного выше, было сфокусировано с помощью длиннофокусной линзы (фокусное расстояние ~60 см). Исследовавшиеся образцы устанавливались и облучались на некотором расстоянии от линзы, перед фокусом, где площадь поперечного сечения пучка составила 17.9-10"3 см2. Мощность излучения контролировалась при помощи измерителя мощности Gentec UP 19К-1 SS-WS. Для этого часть излучения отводилась тонкой плоскопараллельной пластинкой из К8, установленной перед линзой. С каждым образцом было проведено по одному эксперименту на частоте следования лазерных импульсов 100 Гц.

В экспериментах с кристаллами LGS зафиксированные изменения представляли собой области помутнения. В случае с образцом LGS заметить какие-либо области помутнения не представлялось возможным из-за многочисленных царапин на его поверхностях, поэтому для него был зафиксирован лишь момент появления пробоя.

В итоге для кристаллов LGS были получены следующие результаты: порог лучевой стойкости для пластинки без покрытия составил 3.33 Дж/см2 (238 МВт/см2), пробой появился при 4.70 Дж/см2 (336 МВт/см2); для пластинки с покрытием на одной поверхности эти уровни имели значения 3.44 Дж/см2 (246 МВт/см2) и 3.71 Дж/см2 (265 МВт/см2), соответственно; для пластинки с покрытиями на обеих поверхностях — 3.84 Дж/см2 (274 МВт/см2) и 4.45 Дж/см2 (318 МВт/см2), соответственно. На образце толщиной 3 мм пробой появился при 3.61 Дж/см2 (258 МВт/см2).

Для определения порога лучевой прочности кристалла BGS использовалась полированная пластинка без просветляющих покрытий с апертурой 8x8 мм2 и толщиной 2.2 мм. Ориентация пластинки была неизвестна.

Для определения порога лучевой стойкости кристалла BGSe использовались две пластинки BGSePl и BGSeP2 с апертурой 8x8 мм2, которые также не имели просветляющих покрытий. Пластинка BGSePl имела толщину 2.3 мм и была сориентирована следующим образом: нормаль к ее поверхности была направлена вдоль главной диэлектрической оси кристалла Y (N||Y). Пластинка BGSeP2 имела толщину 2.2 мм и нормаль к ее поверхности была направлена вдоль главной ди-

электрической оси кристалла Z (N||Z).

В этих экспериментах энергия излучения измерялась пироэлектрическим детектором Coherent J-50MB-YAG непосредственно перед тестируемым образцом. Для достижения порога лучевой стойкости пластинок BGS и BGSeP2 излучение дополнительно фокусировалось линзой с фокусным расстоянием 250 мм. Образцы устанавливались на некотором расстоянии от линзы, за фокусом, где площадь поперечного сечения излучения составляла 2.99-10"2 см2.

Во всех трех случаях до пробоя никаких изменений в образцах BGS и BGSe не наблюдали. Пороги лучевой стойкости составили: для кристалла BGS - 3.7 Дж/см2 (264 МВт/см2), для пластинки BGSePl (N||Y) - 1.2 Дж/см2 (86 МВт/см2), для пластинки BGSeP2 (N||Z) - 1.4 Дж/см2 (100 МВт/см2).

Для кристаллов BGS и BGSe на тех же пластинках был измерен порог лучевой стойкости в режиме импульсов длительностью 1 не. Для измерений в этом режиме использовалась система с диодной накачкой, состоявшая из задающего Nd:YV04 микролазера, Nd:YV04 регенеративного усилителя и оконечного усилителя на Nd:YAG. Выходное излучение системы представляло последовательность 1-нс импульсов (по уровню 0.5) на длине волны 1.064 мкм с частотой следования 500 Гц и диаметром 3 мм. Максимально доступная энергия одиночного импульса составляла 1.4 мДж. Средняя мощность излучения изменялась комбинацией фазовой полуволновой пластинки на 1.064 мкм и призмы Глана и контролировалась непосредственно перед образцом измерителем мощности Gentec UP19K-15S-W5.

Дополнительно излучение фокусировалось линзой с фокусным расстоянием 250 мм. Исследовавшиеся образцы устанавливались и облучались на некотором расстоянии от линзы, за фокусом. Измеренная в этом месте площадь поперечного сечения пучка составила 1.46-103 см2 (по уровню е"2). Одна экспозиция облучения образца в этих экспериментах имела длительность 12 секунд (6-103 импульсов), пауза между двумя последовательными экспозициями - 1 минута. Определенные таким образом пороги лучевой стойкости образцов в режиме 1-наносекундных импульсов составили: для кристалла BGS - 2.90 Дж/см2 (2.90 ГВт/см2), для пластинки BGSePl(N||Y) - 0.48 Дж/см2 (0.48 ГВт/см2) и для BGSeP2(N||Z) - 0.68 Дж/см2 (0.68 ГВт/см2).

Полученное повреждение в кристалле BGS представляло собой пробой в виде кратера на задней поверхности. Для образцов BGSe повреждения проявились в виде пятна небольшого размера, имеющего более высокую, чем остальная часть кристалла, прозрачность в видимом свете. В следующих экспозициях с образцом BGSePl это пятно стало более различимым и после экспозиции при 0.60 Дж/см2 (0.60 ГВт/см2) потемнело в центре. Образец BGSeP2 был протестирован еще раз на новом месте до появления пробоя. Определенный в этом эксперименте порог лучевой стойкости составил 1.02 Дж/см2 (1.02 ГВт/см2).

Был также измерен порог лучевой стойкости кристалла LISe в непрерывном режиме на длине волны 1.064 мкм. Среднее значение порога пробоя, определенное из двух экспериментов, для пластинки толщиной 1 мм, вырезанной в направлении 0 = 90°, ф = 34°, составило 6 МВт/см2 в терминах пиковой интенсивности.

Для определения порога лучевой стойкости кристалла CSP использовалась система лазер-усилитель на кристалле Nd:YAG, которая излучала последователь-

ность импульсов длительностью ~8 не (по уровню 0.5) на 1.064 мкм с частотой следования 100 Гц. Излучение фокусировалось линзой с фокусным расстоянием 250 мм. Распределение интенсивности в поперечном сечении пучка имело профиль, близкий к гауссовому. Пластинки устанавливалась на некотором расстоянии от линзы, за фокусом, где площадь поперечного сечения составляла 5.2-10~4 cm2. Энергия падающего излучения изменялась при помощи фазовой полуволновой пластинки на 1.064 мкм и поляризатора и измерялась непосредственно перед образцом пироэлектрическим детектором Gentec QE25LP-H-MB-D0.

Эксперимент проводился согласно процедуре, основанной на методе S-on-1, рекомендованном Международной организацией по стандартизации [19, 20]. На поверхности образца случайным образом были выбраны 24 участка - 10 участков на одной поверхности и 14 участков на другой. Каждый из выбранных участков облучался в последовательности экспозиций, в которых энергия облучения дискретно увеличивалась от некоторого начального значения до значения, при котором происходил пробой. Начальное значение энергии для всех участков выбиралось одним и тем же. Таким образом, вероятность появления пробоя при данной энергии могла быть рассчитана как отношение числа всех участков, которые пробились при энергиях, меньших или равной этой, к числу всех испытанных участков. В результате было получено распределение вероятностей в зависимости от плотности энергии облучения. Аппроксимация этого распределения линейной функцией давала точку пересечения координаты плотности энергии для вероятности пробоя 0%. Это значение плотности энергии и принималось за порог лучевой стойкости материала.

Образец кристалла представлял собой тонкую пластинку с апертурой 9.6x12.2 мм2 и толщиной 2.2 мм. Поверхности ее не имели никаких покрытий, а были только отполированы. Ориентация пластинки была неизвестна.

Длительность экспозиции в этих экспериментах была выбрана 1 минута при частоте следования импульсов 100 Гц (6-103 импульсов). Образец выставлялся под нормальное падение излучения. Появление пробоя фиксировалось визуально, для чего образец осматривался после каждой экспозиции. Определенный таким образом для кристалла CSP порог лучевой стойкости составил 0.27 Дж/см2 или 34 МВт/см2.

Далее в главе проводится сравнение эффективностей преобразования одномикронного излучения в 6.45 мкм в нескольких кристаллах. Для этого сравниваются значения произведений показателя качества материала и его порога лучевой стойкости на длине волны накачки 1.064 мкм. Показатель качества рассчитывался

как П = -п 3 - А,2, где п - средний показатель преломления кристалла для трех взаимодействующих волн, /, = 6.45 мкм. Коэффициенты эффективной нелинейности для всех кристаллов, за исключением кристалла BGS, были взяты из источника [21]. Результаты сравнения приведены в таблице 15, где порог лучевой стойкости Id дан в единицах интенсивности.

Таблица 8.

Кристалл Процесс и плоскость с1ф пм/В Id, МВт/см2, режим тю12,в-2 //•id-io6, BT-CM"2-B"2

AgGaS2 eo-e 13.65 20, 15 не [221 0.32 6

HgGa2S4 eo-e 21.18 57*, 15 не 0.74 42

LiGaS2 eo-e в XY 5.50 238, 14 не 0.08 19

LilnSe-» eo-e в XY 10.57 56", 14 не 0.22 12

BaGa4S7 oo-e в XZ 5.10 [101 264, 14 не 0.05 13

CdSiP2 oo-e 90.99 24"*, 16 не 6.73 162

- в работе [23] порог, определенный для режима с длительностью импульсов 30 не, составил 40 МВт/см2. Приведенное в таблице значение для импульсов длительностью 15 не получено умножением этой пороговой интенсивности на 21/2 [17];

- взято наименьшее из измеренных в настоящей работе значений, при котором

появлялся пробой на пластинках; ***

- значение интенсивности порога лучевой стойкости для 8 не, полученное выше, было разделено на 21/2 [17].

Из сравнения приведенных в таблице данных можно сделать заключение, что использование в однокаскадных параметрических генераторах света среднего ИК диапазона в качестве нелинейных элементов широкозонных кристаллов LiGaS2, LiInSe2 и BaGa4S7 может быть достаточно эффективным, благодаря возможности применения более интенсивного излучения накачки. Эти кристаллы, имея более низкие значения эффективной квадратичной нелинейности по сравнению с кристаллом AgGaS2, могут показать большую энергетическую эффективность преобразования за счет своего более высокого порога лучевой стойкости. Это и было продемонстрировано в наших дальнейших исследованиях, результаты которых отражены в четвертой главе.

ЧЕТВЕРТАЯ ГЛАВА посвящена реализации на кристаллах LISe, LGS и BGS однокаскадных параметрических генераторов света среднего ИК диапазона с накачкой импульсно-периодическим лазерным излучением на 1.064 мкм.

Для накачки ПГС на кристалле LISe использовался Nd:YAG лазер, излучавший импульсы длительностью 14 не (по уровню 0.5) и энергией 100 мДж при частоте следования 100 Гц. Ширина спектра излучения была 1 см"1, показатель качества пучка М < 1.5, расходимость меньше 0.5 мрад. Измеренная нестабильность энергии от импульса к импульсу не превышала ±1%. Диаметр пучка накачки был равен 3.8 мм (по уровню е~2).

Эксперименты проводились с двумя образцами кристалла LISe, вырезанными для процесса ео-е в плоскости XY. Образец А был вырезан под углом ср = 41.6° для генерации излучения на 6.5 мкм и имел апертуру 5(вдоль оси Z)x6.5 мм2 и длину 17.6 мм. Образец В был вырезан под углом ф = 34° для генерации излучения на « 8.8 мкм, имел апертуру 5(вдоль оси Z)x7 мм2 и длину 24.5 мм. Рабочие поверхности обоих образцов имели однослойные просветляющие покрытия YF3 с высоким коэффициентом пропускания на 1.064 мкм и на 1.15-1.35 мкм. Рассчи-

тайные для данных взаимодействий коэффициенты эффективной нелинейности составили deff= 10.6 пм/В для образца А и deff = 11 пм/В для образца В.

Линейный резонатор ПГС был образован двумя плоскими зеркалами. Входное зеркало резонатора в области перестройки ПГС имело 18%-22% пропускания на длине сигнальной волны и 73%-84% на длине холостой волны. Вторым зеркалом резонатора служило серебряное зеркало. Таким образом, был реализован одноре-зонаторный ПГС с двухпроходной накачкой. Для отделения излучения холостой волны от отраженной назад накачки и сигнальной волны служили дихроичное поворотное зеркало, отражавшее излучение накачки, и тонкий полупроводниковый фильтр, который начинал пропускать с 2.5 мкм.

Энергия излучения накачки изменялась при помощи комбинации фазовой полуволновой пластинки на 1.064 мкм и призмы Глана. Энергия выходного излучения холостой волны измерялась пироэлектрическим детектором Newport 818J-09, дополнительно собираясь на чувствительной площадке детектора линзой из MgF2 с фокусным расстоянием 10 см.

Для образца А при длине резонатора 18.5 мм измеренный порог генерации составил 6.8 мДж (4.3 МВт/см2 или 0.06 Дж/см2 в терминах среднего значения). Для образца В при длине резонатора 25.5 мм измеренный порог генерации составил 7.9 мДж (5 МВт/см2 или 0.07 Дж/см2 также в терминах среднего значения). Измеренные зависимости выходной энергии излучения на длине холостой волны показаны на рисунке 1(a). Максимальные значения энергии и мощности были получены на образце А и составили 282 мкДж и 28 мВт на 6.514 мкм.

300 -250 200 150 10Q 50

10

20

мДж

(а) (б)

Рис. 1. Зависимость выходной энергии импульса холостой волны от энергии импульса накачки для ПГС с образцами А и В (а). Перестроечные зависимости энергии импульса выходного излучения от длины волны для этих образцов (б)

Перестроечные зависимости выходной энергии холостого излучения от длины волны, показанные на рисунке 1(6), измерялись при удлиненных резонаторах: 20.5 мм для образца А и 27.5 мм для образца В, при вращении кристаллов вокруг оси Ъ, ориентированной вертикально. Энергия накачки была установлена 11.8 мДж для образца А и 16.9 мДж для образца В. Таким образом, в ПГС на кристалле ЫБе может быть осуществлена перестройка в широком диапазоне его прозрачности при накачке излучением на 1.064 мкм. Но для увеличения длинноволновой

границы излучения на холостой длине волны необходимо уменьшить поглощение в кристалле.

С помощью эталона Фабри-Перо была измерена ширина спектра сигнальной волны на 1.272 мкм (образец А), которая составила 58 ГГц (~1.9 см"1). Измеренная на максимальном уровне, нестабильность энергии импульса выходного излучения холостой волны на 6.514 мкм составила ±5%. Длительность импульса сигнальной волны на 1.272 мкм, измеренная с помощью быстрого (время отклика 0.7 не) 1п-GaAs фотодиода и осциллографа Lecroy Wavepro960 с шириной полосы пропускания в 2 ГГц, составила 7 не (по уровню 0.5).

В экспериментах по параметрической генерации с кристаллами LGS и BGS для накачки ПГС использовалась система лазер-усилитель на кристалле Nd:YAG, которая излучала последовательность импульсов длительностью ~8 не (по уровню 0.5) на 1.064 мкм с частотой следования 100 Гц. Измеренный показатель качества пучка системы составил М2 ~ 1.4. В обоих экспериментах для достижения максимально возможной выходной энергии пучок накачки расширялся при помощи телескопа.

Кристалл LGS был вырезан в направлении 0 = 90°, ф = 40.6° для процесса ео-е в плоскости XY и имел апертуру 5 (вдоль оси Z) х 7 мм2 и длину 8 мм. Обе рабочие поверхности имели однослойное просветляющее покрытие YF3 с максимумом пропускания на 1.25 мкм.

Образец BGS имел апертуру 9.8 (вдоль оси Y) х 9.5 мм2, длину 14.05 мм и был вырезан под углом 0 = 12° для процесса оо-е в плоскости XZ. Входная и выходная поверхности кристалла имели однослойные просветляющие покрытия А120з с максимумом пропускания в области перестройки сигнальной волны.

В экспериментах с кристаллом LGS пучок накачки после расширения покрывал всю апертуру кристалла, имея площадь поперечного сечения 0.28 см2. В экспериментах с кристаллом BGS его диаметр в горизонтальном направлении составил —5.5 мм и в вертикальном ~8.8 мм. Соответствующая площадь поперечного сечения была равна -0.38 см2.

В качестве входного зеркала в ПГС на LGS служило сферическое зеркало на подложке из ZnS с радиусом кривизны 2 м, которое пропускало -94% энергии холостой волны и отражало -70% энергии сигнальной волны. В ПГС на BGS входным зеркалом служило плоское зеркало на ZnSe, которое имело пропускание 18%-22% в области перестройки сигнальной волны и 73%-84% в области перестройки холостой волны. Задним зеркалом линейного резонатора в обоих экспериментах служило плоское серебряное зеркало. После выхода из резонатора излучение холостой волны отделялось от излучения отраженной назад накачки дихро-ичным поворотным зеркалом и полупроводниковым фильтром, который начинал пропускать с 3.6 мкм. Излучение холостой волны дополнительно собиралось при помощи линзы, и энергия пучка измерялась с помощью пироэлектрического детектора Newport 818J-09.

На рисунке 2 приведены зависимости энергии (за резонатором) импульса излучения холостой волны на 5.457 мкм для кристалла LGS и на 6.217 мкм для кристалла BGS от энергии импульса накачки. Максимальная достигнутая энергия излучения холостой волны на 5.457 мкм составила 134 мкДж. Максимальная дос-

тигнутая энергия на 6.217 мкм составила 483 мкДж, что немного выше рекордных 0.47 мДж, продемонстрированных в работе [9] на кристалле CSP. Соответствующая этой энергии максимальная достигнутая мощность ~50 мВт является на сегодня рекордной, для однокаскадных ПГС с одномикронной накачкой, продемонстрированной за пределами 6 мкм.

Максимальная энергия накачки в этих экспериментах ограничивалась порогами разрушения зеркал, формировавших резонаторы. Для кристалла LGS эта энергия составила 1.4 значения энергии на пороге генерации, а для BGS - утроенное значение энергии на пороге генерации. При использовании более стойких зеркал можно ожидать увеличения выходной энергии. К увеличению выходной энергии также привело бы использование образца LGS больших размеров. При этом, судя по приведенной зависимости, это увеличение может достигнуть высоких значений.

(а) (б)

Рис. 2. Зависимость выходной энергии холостого излучения на 5.457 мкм от энергии импульса накачки для кристалла LGS (а). Зависимость выходной энергии холостого излучения на 6.217 мкм от энергии импульса накачки для кристалла BGS (б).

Так как излучение накачки имело поперечное сечение, равное апертуре кристалла LGS, то перестроечная характеристика ПГС не измерялась. Снятая для кристалла BGS перестроечная зависимость выходной энергии холостого излучения от длины волны показана на рисунке 3. Измерение проводилось при удлиненном до 20.мм резонаторе и при энергии накачки 58 мДж путем вращения кристалла вокруг оси Y. Диапазон перестройки составил 5.6-7.3 мкм.

Ех> мкДж

300 " \ \ Ч * ( k ■

200 -

100 \ \ -

п

° 5.5 6.0 6.5 7.0 7.5

Лх, мкм

Рис. 3. Перестроечная зависимость выходной энергии излучения холостой волны от длины волны холостого излучения для ПГС на кристалле BGS.

Длительности импульсов излучений холостой и сигнальной волн на выходе ПГС были измерены с помощью осциллографа Lecroy Wavepro960 с шириной полосы пропускания 2 ГГц. Для измерения длительности импульсов накачки (1.0642 мкм) и сигнальной волны (1.322 мкм для LGS и 1.284 мкм для BGS) применялся InGaAs фотодиод с постоянной времени 70 пс, для измерения импульсов холостой волны (5.457 мкм для LGS и 6.217 мкм для BGS) применялся (HgCdZn)Te фотодиод с постоянной времени < 2 не. В итоге измеренные на полувысоте полные длительности импульсов составили для LGS: 4.3 не для сигнальной волны 1.322 мкм и 5.4 не для холостой волны 5.457 мкм; для кристалла BGS: 4 не для импульса сигнальной волны на 1.284 мкм и 6.2 не для импульса холостой волны на 6.217 мкм. Полученные усреднением 102-103 измерений профили импульсов приведены на рисунке 4.

Р, ОШ. СЭ. А ОГН. СЛ.

(а) (б)

Рис. 4. Измеренные временные профили импульсов: черная кривая - импульс накачки, синяя кривая - импульс излучения сигнальной волны, красная кривая -импульс излучения холостой волны. Импульсы на выходе ПГС на LGS (а); импульсы на выходе ПГС на BGS (б).

Измеренные при помощи эталона Фабри-Перо ширины спектров сигнальной волны составили: для кристалла LGS —1.9 см"1 или 56 ГГц на 1.322 мкм, для кристалла BGS ~2 см'1 или ~60 ГГц на 1.284 мкм.

Измеренные при помощи эталона Фабри-Перо ширины спектров сигнальной волны составили: для кристалла LGS —1.9 см"1 или 56 ГГц на 1.322 мкм, для кристалла BGS -2 см"1 или -60 ГГц на 1.284 мкм.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Путем реализации процессов несинхронной генерации второй гармоники в специально ориентированной прямоугольной призме из кристалла BGS, в которой каждая из граней совпадает с одной из главных плоскостей диэлектрической системы координат, установлено, что в кристалле BGS ось симметрии второго порядка направлена вдоль главной диэлектрической оси X. Предложена методика определения точечной группы симметрии двухосного нецентро-симметричного кристалла при помощи несинхронной ГВГ в главных плоскостях его диэлектрической системы координат.

2. Определены абсолютные значения коэффициентов квадратичной восприимчивости кристалла BGS на 2300 им и их относительный знак:

dn = (5.1 ± 0.3) пм/В, du = (5.7 ± 0.3) пм/В и dn/d13> 0.

3. Установлено, что пробой тонких пластинок LISe, вырезанных из одной були, при облучении последовательностью импульсов длительностью 14 не с частотой следования 100 Гц на 1.064 им наступает при пиковых плотностях энергии 0.78-0.92 Дж/см2. В некоторых случаях пробою предшествует появление белесых пятен при более низких плотностях энергии, самая низкая из которых составила 0.51 Дж/см2.

4. Определенны пороги лучевой стойкости для пластинок LGS и BGS без покрытий в режиме 14-нс импульсов с частотой следования 100 Гц, которые составили 3.33 Дж/см2 и 3.7 Дж/см2, соответственно. Таким образом, показано, что эти кристаллы с близкими ширинами запрещенных зон имеют близкие порогами разрушения и значениями коэффициентов квадратичной восприимчивости.

5. Реализован ПГС среднего инфракрасного диапазона на кристалле LISe с накачкой наносекундными импульсами на 1.064 мкм с частотой следовании 100 Гц. На разных образцах кристалла получена перестройка выходного излучения в областях 4.7-7.5 мкм и 5.5-8.7 мкм. Максимальные достигнутые выходные энергия и мощность составили 282 мкДж и 28 мВт на 6.514 мкм.

6. Реализован параметрический генератор света среднего ИК диапазона на кристалле LGS с накачкой высокоэнергетическими наносекундными импульсами на 1.064 мкм с частотой следования 100 Гц. Максимальная достигнутая энергия составила 134 мкДж на 5.457 мкм. Достижение больших значений энергии в этих экспериментах сдерживалось порогом лучевой стойкости зеркал, формировавших линейный резонатор ПГС, и небольшими размерами образца кристалла 5><7><8 мм3. Из полученной зависимости энергии импульса вы-

ходного излучения холостой волны от энергии импульса излучения накачки следует, что на элементе из кристалла LGS возможна генерация гораздо более высоких энергий в среднем ИК диапазоне.

7. Реализован параметрический генератор света на новом нелинейном кристалле BGS (элемент с апертурой 9.8x9.5 мм2 и длиной 14.05 мм). Достигнутые максимальные энергия и мощность составили 483 мкДж и ~50 мВт на 6.2 мкм. Энергия 0.48 мДж сравнима с рекордной энергией 0.47 мДж, достигнутой ранее на кристалле CSP, а мощность в 50 мВт является на сегодня рекордной мощностью для однокаскадных ПГС с одномикронной накачкой, полученной в области ИК диапазона более 5 мкм. Область перестройки инфракрасного излучения составила 5.6-7.3 мкм. Работа ПГС в этих экспериментах, также как и в экспериментах с LGS, сдерживалась порогом лучевой стойкости одного из зеркал резонатора. Тем не менее, максимальная энергия накачки в три раза превысила энергию порога генерации, что также относится к рекордным результатам. Таким образом, кристалл BGS является перспективным материалом для ПГС среднего ИК диапазона.

8. Из представленных характеристик широкозонных халькогенидов LISe, LGS и BGS и результатов проведенных экспериментов следует, что эти кристаллы могут эффективно работать в ПГС среднего ИК диапазона с накачкой высокоэнергетическими одномикронным излучением с частотой следования импульсов 100 Гц, а по энергетической эффективности кристалл BGS, за счет более высокой лучевой стойкости, не уступает таким кристаллам как AgGaS2 и CdSiP2.

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Tyazhev A., Kolker D., Marchev G„ Badikov V., Badikov D., Shevyrdyaeva G., Panyutin V., Petrov V. Midinfrared optical parametric oscillator based on the wide-bandgap BaGa4S7 nonlinear crystal // Opt. Lett., 2012, v. 37, № 20, p. 2141-2146.

2. Tyazhev A., Kolker D., Marchev G., Vedenyapin V., Yelisseyev A., Isaenko L., Starikova M., Lobanov S„ Petrov V., Zondy J.-J. Singly-resonant LiGaS2 mid-IR optical parametric oscillator // Europhoton2012.

3. Petrov V., Tyazhev A., Kolker D„ Marchev G., Badikov V., Badikov D„ Shevyrdyaeva G., Panyutin V. Mid-infrared optical parametric oscillation in the wide-bandgap BaGa4S7 nonlinear ciystal // in CLEO: Science and Innovations, OSA Technical Digest (online), 2012, paper CThlB.4.

4. Marchev G„ Tyazhev A., Panyutin V., Petrov V., Noack F„ Miyata K., Griepen-trog M. Some properties of the mixed GaSo.4Se06 nonlinear crystal in comparison to GaSe // Proc. SPIE, 2011, v. 7917, p. 79171G/1-10.

5. Petrov V., Panyutin V.L., Tyazhev A., Marchev G„ Zagumennyi A.I., Rotermund F., Noack F., Miyata K., Iskhakova L.D., Zerrouk A.F. GaS0.4Seo.6: relevant properties and potential for 1064 nm pumped mid-IR OPOs and OPGs operating above 5 цт // Laser Phys., 2011, v. 21, № 4, p. 774-781.

6. Badikov V., Badikov D., Shevyrdyaeva G„ Tyazhev A., Marchev G„ Panyutin V., Petrov V., Kwasniewski A. Phase-matching properties of BaGa4S7 and BaGa4Se7: wide-bandgap nonlinear crystals for the mid-infrared // Phys. Status Solidi RRL,

2011, v. 5, № 1, p. 31-33.

7. Badikov V., Badikov D., Shevyrdyaeva G., Tyazhev A., Marchev G., Panyutin V., Noack F., Petrov V., Kwasniewski A. BaGa4S7: wide-bandgap phase-matchable nonlinear crystal for the mid-infrared // Opt. Mater. Express, 2011, v. 1, № 3, p. 316-320.

8. Petrov V., Zondy J.-J., Bidault O., Isaenko L., Vedenyapin V., Yelisseyev A., Chen W., Tyazhev A., Lobanov S., Marchev G., Kolker D. Optical, thermal, electrical, damage, and phase-matching properties of lithium selenoindate // J. Opt. Soc. Am. B, 2010, v. 27, № 9, p. 1902-1927.

9. Tyazhev A., Marchev G., Vedenyapin V., Kolker D., Yelisseyev A., Lobanov S., Isaenko L., Zondy J.-J., Petrov V. LiInSe2 nanosecond optical parametric oscillator tunable from 4.7 to 8.7 |лп // Proc. SPIE, 2010, v. 7582, 75820E/1-11.

10. Marchev G., Tyazhev A., Vedenyapin V., Kolker D., Yelisseyev A., Lobanov S., Isaenko L., Zondy J.-J., Petrov V. Broadly tunable LiInSe2 optical parametric oscillator pumped by a Nd:YAG laser // Proc. SPIE, 2009, v. 7487, 74870F/1-9.

11. Marchev G., Tyazhev A., Vedenyapin V., Kolker D., Yelisseyev A., Lobanov S., Isaenko L., Zondy J.-J., Petrov V. Nd:YAG pumped nanosecond optical parametric oscillator based on LiInSe2 with tunability extending from 4.7 to 8.7 цт // Opt. Exp., 2009, v. 17, № 16, p. 13441-13446.

ЦИТИРУЕМАЯ ЛИТЕРАТУРА

1. Godard A. Infrared (2-12 |im) solid-state laser sources: a review // Comptes Rendus Physique, 2007, v. 8, № 10, p. 1100-1128.

2. Curl R.F., Capasso F., Gmachl C., Kosterev A.A., McManus В., Lewicki R., Pusharsky M., Wysocki G., Tittel F.K. Quantum cascade lasers in chemical physics // Chemical Phys. Lett., 2010, v. 487, № 1-3, p. 1-18.

3. Vodopyanov K.L., Maffetone J.P., Zwieback I., Ruderman W. AgGaS2 optical parametric oscillator continuously tunable from 3.9 to 11.3 цт // Appl. Phys. Lett., 1999, v. 75, № 9, p. 1204-1206.

4. Ammann E.O., Yarborough J.M. Optical parametric oscillation in proustite // Appl. Phys. Lett., 1970, v. 17, № 6, p. 233-235.

5. Fan Y.X., Eckardt R.C., Byer R.L., Route R.K., Feigelson R.S. AgGaS2 infrared parametric oscillator // Appl. Phys. Lett., 1984, v. 45, № 4, p. 313-315.

6. Бадиков B.B., Дон A.K., Митин K.B., Серегин A.M., Синайский В.В., Щебето-ва Н.И. Оптический параметрический генератор на кристалле HgGa2S4 // Квант, эл., 2003, т. 33, № 9, с. 831-232.

7. Бадиков В.В., Дон А.К., Митин К.В., Серегин A.M., Синайский В.В., Щебето-ва Н.И. Оптический параметрический генератор на кристалле Hg1.xCdxGa2S4 // Квант, эл., 2005, т. 35, № 9, с. 853-856.

8. Zondy J.-J., Vedenyapin V., Yelisseyev A., Lobanov S., Isaenko L., Petrov V. Li-InSe2 nanosecond optical parametric oscillator // Opt. Lett., 2005, v. 30, № 18, p. 2460-2462.

9. Petrov V., Schunemann P.G., Zawilski K.T., Pollak T.M. Noncritical singly resonant optical parametric oscillator operation near 6.2 fim based on a CdSiP2 crystal pumped at 1064 nm // Opt. Lett., 2009, v. 34, № 16, p. 2399-2401.

10. Tyazhev A., Kolker D., Marchev G., Badikov V., Badikov D., Shevyrdyaeva G.,

Panyutin V., Petrov V. Mid-infrared optical parametric oscillation in the wide-bandgap BaGa4S7 nonlinear crystal / CLE02012.

11. Tyazhev A., Vedenyapin V., Marchev G., Yelisseyev A., Isaenko L., Starikova M.,

Lobanov S., Petrov V. Mid-IR optical parametric oscillator based on LiGaS2 // in CLEO/Europe and EQEC 2011 conference digest, OSA Technical Digest (CD), 2011, paper CD_P15.

12. Hanna D.C., Luther-Davies В., Smith R.C. Singly resonant proustite parametric

oscillator timed from 1.22 to 8.5 цт //Appl. Phys. Lett., 1973, v. 22, p. 440-442.

13. Бадиков B.B., Дон A.K., Митин K.B., Серегин A.M., Синайский В.В., Щебето-

ва Н.И., Щетинкина Т.А. Оптический параметрический генератор среднего ИК диапазона на кристалле HgGa2S4 с накачкой импульсно-периодическим Nd:YAG^a3epoM // Квант, эл., 2007, т. 37, № 4, с. 363-365.

14. Tyazhev A., Marchev G., Vedenyapin V., Kolker D., Yelisseyev A., Lobanov S.,

Isaenko L., Zondy J.-J., Petrov V. LiInSe2 nanosecond optical parametric oscillator tunable from 4.7 to 8.7 цт // Proc. SPIE, 2010, v. 7582, p. 75820E.

15. Кузьмин O.B., Мартынов A.A., Панютин B.JI., Чижиков В.И. Введение в при-

кладную нелинейную оптику. Кубан. гос. ун-т, 1999, 280 с.

16. Shen Y.R.The principles of nonlinear optics. A John Wiley & sons inc., 2003, 576

P-

17. Boyd R.W. Nonlinear optics. Academic press, 2008, 640 p.

18. Brosnan S.J., Byer R.L. Optical parametric oscillator threshold and linewidth stud-

ies // J. Quant. Electron., v. 15, № 6, 1979, p. 415^30.

19. ISO Standard 11254-2, Determination of laser-induced damage threshold of optical

surfaces - part 2: S-on-1 test. 2001.

20. Частная переписка с Штёплером Г., Айхорном М. и Хильденбранд А.

21. Petrov V. Parametric down-conversion devices: the coverage of the mid-infrared

spectral range by solid-state laser sources // Opt. Mater., 2012, v. 34, № 3, p. 536-554.

22. Chemla D.S., Kupecek P.J., Robertson D.S., Smith R.C. Silver Thiogallate, a new

material with potential for infrared devices // Opt. Comm., 1971, v. 3, № 1, p. 29-31.

23. Бадиков В.В., Кузьмин Н.В., Лаптев В.Б., Малиновский A.JL, Митин К.В.,

Назаров Г.С., Рябов Е.А., Серегин A.M., Щебетова Н.И. Исследование оптических и теплофизических свойств нелинейных кристаллов тиогаллата ртути // Квант, электрон., 2004, т. 34, № 5, с. 451-456.

Подписано в печать 26.09.2012. Формат 60 х 84 1/16. Печать цифровая. Тираж 100 экз. Заказ № 998.

Издательско-полиграфический центр КубГУ. 350040, г. Краснодар, ул. Ставропольская, 149.

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ИСТОЧНИКИ КОГЕРЕНТНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ И НЕЛИНЕЙНЫЕ КРИСТАЛЛЫ В СРЕДНЕМ ИК ДИАПАЗОНЕ СПЕКТРА

1.1. Твердотельные источники лазерного излучения в среднем инфракрасном диапазоне.

1.2. Оптические нелинейные кристаллы для среднего инфракрасного диапазона.

ГЛАВА 2. ЭЛЕМЕНТЫ ТЕОРИИ НЕЛИНЕЙНОЙ ОПТИКИ И ПАРАМЕТРИЧЕСКОЙ ГЕНЕРАЦИИ СВЕТА

2.1. Модель ангармонического осциллятора.

2.2. Тензор оптической восприимчивости среды.

2.3. Эффективные нелинейные коэффициенты.

2.4. Параметрический генератор света.

ГЛАВА 3. ИССЛЕДОВАНИЕ СВОЙСТВ МАТЕРИАЛОВ LISe, LGS, BGS

3.1. Определение оси симметрии второго порядка в кристалле с точечной группой симметрии mm2.

3.2. Установление соответствия оси симметрии второго порядка и кристаллооптической системы координат в кристалле BGS.

3.3. Определение точечной группы симметрии двухосного кристалла при помощи несинхронной ГВГ.

3.4. Эффективность ГВГ в кристалле BGS.

3.5. Расчет нелинейных коэффициентов и результаты.

3.6. Пороги лучевой стойкости кристаллов в режиме наносекундных импульсов (14 не).

3.7. Пороги лучевой стойкости кристаллов в режиме наносекундных импульсов (1 не).

3.8. Порог лучевой стойкости кристалла LISe в непрерывном режиме.

3.9. Порог лучевой стойкости кристалла CdSiP2 и сравнение эффективностей преобразования в различных кристаллах.

3.10 Измерение коэффициентов отражения поверхностей кристалла и эффективного коэффициента его остаточных потерь.

ГЛАВА 4. ПАРАМЕТРИЧЕСКАЯ ГЕНЕРАЦИЯ ИЗЛУЧЕНИЯ СРЕДНЕГО ИНФРАКРАСНОГО ДИАПАЗОНА

4.1. Кристалл LISe из группы литиевых халькогенидов.

4.2. Параметрический генератор света на кристалле LISe с накачкой 14-наносекундными импульсами на частоте следования 100 Гц.

4.3. Широкозонный кристалл LGS.

4.4. Параметрическая генерация света в кристалле LGS с накачкой 8-нс импульсами.

4.5. Новый нелинейно-оптический материал для среднего

ИК диапазона BGS.

4.6. Параметрическая генерация в кристалле BGS.

Актуальность темы.

Исследование эффектов воздействия оптического когерентного излучения на различные вещества стимулирует как развитие физики наблюдаемых явлений, так и развитие технологий, использующих эти эффекты, формирует новые требования к самому излучению по его энергетическим, спектральным и временным характеристикам. Технологии в процессе своего развития, приближаясь к конечному пользователю, предъявляют все более жесткие требования к источникам излучения, которые могут быть использованы вне лабораторий для решения поставленных задач.

Большая востребованность источников когерентного излучения в средней инфракрасной области спектра является следствием двух особенностей: в этой области находятся окна прозрачности атмосферы и, кроме того, в этом диапазоне длин волн молекулы многих веществ имеют интенсивные колебательно-вращательные линии поглощения. В связи с этим излучение среднего инфракрасного диапазона нашло применение в таких сферах как дистанционное зондирование, мониторинг окружающей атмосферы, лазерная локация, линейная и нелинейная спектроскопия, обнаружение следов газов и паров, ма-лоинвазивные хирургия и диагностика в медицине, прецизионные измерения частоты, системы инфракрасного направленного противодействия, атмосферные оптические линии связи. При этом в различных областях применения к излучению предъявляются разные требования: узость спектральной линии излучения, требуемое качество пучка и его минимальная расходимость, высокая средняя мощность, высокая энергетика и необходимая частота следования импульсов и др.

На сегодня практическое использование доступных кристаллических лазеров ограничено длиной волны 5 мкм. Квантово-каскадные лазеры, покрывая всю среднюю инфракрасную область спектра 3-24 мкм, не могут, однако, генерировать импульсное излучение, имея в своем арсенале лишь квазинепрерывный режим. Кроме того, продемонстрированная до сих пор средняя мощность квантово-каскадных лазеров в диапазоне длин волн более 5 мкм не превышает 3 Вт [1, 2]. Таким образом, единственной альтернативой для приложений в среднем РЖ диапазоне, требующих импульсного режима с высокой плотностью энергии и высокой средней мощностью, остаются системы параметрического преобразования частоты в нелинейных оптических кристаллах: параметрические генераторы света (ПГС) и генераторы разностной частоты (ГРЧ). При этом излучатели, основанные на ПГС и ГРЧ, дают возможность реализовать в одном устройстве непрерывную перестройку, перекрывающую широкий диапазон длин волн [3].

Область прозрачности оксидных нелинейных кристаллов со стороны инфракрасной части спектра ограничена 3-4 мкм. Далее следует полоса интенсивного фононного поглощения. Для получения излучения в среднем инфракрасном диапазоне от 4 мкм до 15 мкм необходимо использовать неоксидные кристаллы, такие как сульфиды, селениды, теллуриды, фосфиды и арсениды. При этом имеет место закономерность, в соответствии с которой, чем дальше в инфракрасную область сдвинута длинноволновая граница спектра пропускания, тем уже становится запрещенная зона материала, а значит, для интенсивной накачки такого материала необходим источник с длинноволновым излучением во избежание эффектов двухфотонного поглощения.

В качестве источников излучения накачки для параметрических генераторов целесообразно использование лазерных систем на Кс13+, излучающих вблизи 1 мкм. Эти системы являются технологически наиболее разработанными твердотельными источниками излучения с высокой средней мощностью. С применением диодной накачки на них можно предложить наилучшее сочетание высокой средней мощности излучения и высокой энергии одиночного импульса. Кроме того, подавляющая часть известных на сегодня неоксидных кристаллов обладает такой шириной запрещенной зоны, что накачка на длине волны 1 мкм является самой коротковолновой, при которой еще возможно избежать эффектов двухфотонного поглощения, чего нельзя сказать о Тл-сапфировых системах, излучающих в окрестности 800 нм. При этом к настоящему времени значительное развитие получили двухкаскадные параметрические генераторы, позволяющие обойти проблемы двухфотонного поглощения. В первом каскаде таких ПГС излучение от лазера на Nd3+ преобразуется в оксидном кристалле в излучение диапазона 1.8-3.7 мкм, которое далее используется как излучение накачки неоксидного кристалла во втором каскаде.

Использование в двухкаскадных ПГС и в ГРЧ нескольких ступеней преобразования частоты излучения усложняет общую схему и принцип работы излучателя, ухудшает массогабаритные характеристики и увеличивает общие потери. Более того, эффективность параметрического преобразования тем выше, чем лучше качество пучка накачки. Это накладывает дополнительные требования на излучение первого каскада. При наличии подходящего нелинейного оптического кристалла гораздо предпочтительнее построение ПГС с одним каскадом преобразования, в котором нелинейный неоксидный кристалл накачивается одномикронным лазерным излучением. Поиску и исследованию нелинейных материалов, пригодных для построения таких параметрических источников света, и посвящена настоящая работа. В ней продемонстрирована реализация подобных ПГС, измерены параметры полученного на выходе инфракрасного излучения.

В работе продемонстрирован ПГС на кристалле riInSe2 (USe) с частотой следования импульсов накачки 100 Гц. На разных образцах была реализована перестройка в областях 4.7-7.5 мкм и 5.5-8.7 мкм.

Получена генерация в ПГС на кристалле LiGaS2 (LGS) с накачкой в нано-секундном режиме на частоте следования импульсов 100 Гц. При длине образца 8 мм, апертуре 5x7 мм и эффективной нелинейности ~5.5 пм/В максимальная энергия выходного излучения на 5.5 мкм составила более 130 мкДж.

Исследованы свойства нового нелинейно-оптического материала для среднего инфракрасного диапазона BaGa4S7 (BGS), продемонстрирован ПГС с наносекундной импульсно-периодической накачкой на частоте следования 100 Гц. Благодаря высокой лучевой стойкости этого материала стало возможным достичь таких же уровней выходной энергии, которые были достигнуты на кристалле CdSiP2 (CSP) [4], обладающем эффективной нелинейностью, более чем в 15 раз превышающей нелинейность BGS. На этом ПГС была получена рекордная для таких схем средняя мощность излучения в РЖ области дальше 5 мкм.

В ходе диссертационных исследований было выяснено, что можно достигнуть высоких уровней энергии и мощности излучения внутри резонатора ПГС, при которых исследуемые изоструктурные кристаллы LGS и BGS еще были способны работать без каких-либо разрушений, в то время как для зеркал, формировавших резонатор, порог лучевой стойкости уже достигался. Эти результаты указывают на два возможных в дальнейшем усовершенствования технологии таких генераторов: повышение лучевой стойкости покрытий применяемых зеркал; или, обозначая наихудшую ситуацию, они могут ориентировать дальнейшие поиски нелинейно-оптических материалов в сторону увеличения нелинейных коэффициентов, ответственных за эффективность преобразования, которое будет сопровождаться неизбежным во многих случаях понижением лучевой стойкости материала.

Представленные в диссертации результаты показывают перспективность применения однокаскадного ПГС с накачкой одномикронным излучением для получения излучения в среднем инфракрасном диапазоне. Характеристики исследованных в работе материалов вместе с результатами, достигнутыми при их применении в ПГС, дают основания предполагать появление новых материалов аналогичных классов, но с улучшенными характеристиками, которые позволят достигнуть более высоких показателей по мощности и энергии. Между тем, работа ПГС на уже имеющихся материалах в одних случаях может быть улучшена за счет усовершенствования техники полировки оптических кристаллов, а также улучшения наносимых на них покрытий. В других случаях требуется совершенствование технологий выращивания, которые позволили бы получать более объемные кристаллы оптического качества.

Цель и задачи работы.

Цель диссертационных исследований состояла в поиске и изучении свойств широкозонных халькогенидных нелинейных кристаллов для одноре-зонаторных параметрических генераторов с накачкой высокоэнергетическим импульсно-периодическим одномикронным излучением наносекундной длительности и в создании на основе таких кристаллов параметрического генератора указанного типа, излучающего в диапазоне 5.5-6.5 мкм. При этом решались следующие основные задачи:

- с помощью процессов несинхронной генерации второй гармоники в ромбическом кристалле BGS с точечной группой симметрии mm2 определить соответствие между осью симметрии второго порядка и кристаллооптиче-ской системой координат;

- провести эксперименты по синхронной генерации второй гармоники в кристалле BGS для определения величин и взаимного знака коэффициентов квадратичной восприимчивости 6.\2 и dt3 относительно коэффициента d36 тиогаллата серебра;

- экспериментально определить пороги оптической стойкости элементов из кристаллов LISe, LGS и BGS на длине волны излучения накачки 1064 нм в режиме наносекундных импульсов с частотой следования 100 Гц;

- создать и апробировать однорезонаторные ПГС с двухпроходной накачкой на кристаллах LISe, LGS, BGS и достичь максимально возможных энергетических характеристик при работе в импульсно-периодическом режиме с частотой следования импульсов излучения накачки 100 Гц и генерацией излучения в диапазоне 5.5-6.5 мкм.

В качестве объектов исследования в настоящей работе были выбраны кристаллы LiInSe2, LiGaS2, принадлежащие к группе халькогенидов со структурой типа вюрцита, и новый нелинейно-оптический кристалл BaGa4S7. Перечисленные соединения кристаллизуются в структуру ромбической сингонии с точечной группой симметрии mm2 и по совокупности своих оптических свойств наиболее оптимальны для параметрических генераторов света среднего ИК диапазона с накачкой импульсно-периодическим одномикронным лазерным излучением наносекундной длительности. Научная новизна.

1. Впервые в новом оптически двуосном кристалле BGS с точечной группой симметрии mm2 установлено соответствие между осью симметрии второго порядка и кристаллооптической системой координат. Положение этой оси определено путем регистрации излучения несинхронной генерации второй гармоники в главных плоскостях кристалла. Наряду с ранее установленным соответствием между кристаллооптической и кристаллографической системами координат и измеренной дисперсией показателей преломления [6] (XYZ = cab, обозначения осей X, Y и Z даны в общепринятой установке пх < nY < nz , где п - показатели преломления, с, a, b - периоды идентичности структуры, с < а < Ъ, [6] - основные публикации по теме диссертации), это позволило установить в этом кристалле возможные типы трехчастотных нелинейных процессов и указать углы фазового согласования для реализации ПГС среднего ИК диапазона с накачкой одномикронным лазерным излучением.

2. Впервые определены абсолютные значения коэффициентов квадратичной восприимчивости di2 и do кристалла BGS и их относительный знак, позволяющие установить энергетически наиболее оптимальное направление в кристалле для реализации ПГС среднего ИК диапазона с накачкой одномикронным лазерным излучением.

3. Впервые определены пороги лучевой стойкости кристаллов LISe, LGS, BGS и BaGa4Se7 (BGSe) на 1.064 мкм в режиме импульсно-периодического излучения наносекундной длительности, а для кристалла LISe и в режиме непрерывного излучения.

4. Впервые в результате параметрической генерации в кристалле LISe было получено импульсно-периодическое (100 Гц) излучение в области среднего инфракрасного диапазона (5.5-6.5 мкм).

5. Впервые продемонстрирована параметрическая генерация света на кристалле LGS с накачкой высокоэнергетическим импульсно-периодическим

100 Гц) излучением наносекундной длительности. Получена энергия 130 мкДж на 5.5 мкм.

6. Впервые реализован параметрический генератор света на кристалле BGS. При этом на 6.2 мкм получена энергия 0.5 мДж в импульсе, сравнимая с рекордной энергией, достигнутой ранее в [4] на кристалле CSP. Средняя мощность излучения составила 50 мВт в окрестности 6.2 мкм и также является рекордной для однокаскадных ПГС с одномикронной накачкой.

Научная и практическая значимость.

Предложен и экспериментально продемонстрирован метод установления соответствия между осью симметрии второго порядка и кристаллооптической системой координат в кристаллах с точечной группой симметрии mm2 путем регистрации излучения несинхронной генерации второй гармоники в главных плоскостях кристалла. Предложен метод определения точечной группы симметрии нецентросимметричного двухосного кристалла с помощью несинхронной ГВГ.

В ходе диссертационных исследований было показано, что кристаллы LGS и BGS могут быть использованы для создания высокоэнергетических твердотельных источников лазерного излучения среднего инфракрасного диапазона. Эти источники могут строиться как однокаскадные параметрические генераторы света, а в качестве источника накачки в них могут быть выбраны технологически наиболее развитые мощные твердотельные лазерные системы на Nd:YAG.

Основные положения, выносимые на защиту.

1. Ось симметрии второго порядка в двухосном кристалле с точечной группой симметрии mm2 может быть определена при наблюдении несинхронной генерации второй гармоники в главных плоскостях кристалла. При помощи несинхронной ГВГ возможно также определить точечную группу симметрии нецентросиметричного двухосного кристалла.

2. Абсолютные значения коэффициентов квадратичной восприимчивости d12 и do кристалла BGS имеют значения d)2 = (5.1 ± 0.3) пм/В и d]3 = (5.7 ± 0.3) пм/В на длине волны 2300 нм, а их относительный знак d12/d13 > 0.

3. Пороги лучевой стойкости кристаллов LGS и BGS на 1.064 мкм в режиме импульсно-периодического излучения наносекундной длительности составляют соответственно 3.33 и 3.7 Дж/см .

4. Реализованные параметрические генераторы света среднего ИК диапазона (с накачкой импульсно-периодическим одномикронным лазерным излучением наносекундной длительности) на нелинейных кристаллах LGS и BGS с высоким порогом лучевой стойкости и низкими коэффициентами квадратичной восприимчивости, энергетически не менее эффективны, чем генераторы на кристаллах с низким порогом лучевой стойкости и высокими коэффициентами квадратичной восприимчивости.

Личный вклад автора.

Все эксперименты, описанные в диссертации, были проведены автором. Публикации по результатам экспериментов с кристаллами LISe, LGS, BGS и BGSe подготовлены при активном участии автора диссертации.

Обоснованность и достоверность результатов, представленных в диссертационной работе, подтверждается их обсуждением на ряде международных научных конференций, а также статьями, опубликованными в рецензируемых научных журналах.

Апробация работы.

Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на международной конференции по источникам излучения среднего инфракрасного диапазона MICS'2009 (г. Трувиль, Франция, 2009); на международной конференции по безопасности, обороне SPIE Europe Security, Defence (г. Берлин, Германия, 2009); на международном симпозиуме по лазерам и их применению в науке и технике SPIE Photonics West Symposium, LASE 2010 (г. Сан-Франциско, США, 2010), на 14-ой международной конференции по лазерной оптике LO-2010 (г. Санкт-Петербург, Россия, 2010), на международной конференции по когерентной и нелинейной оптике и лазерам ICONO/LAT 2010 (г. Казань, Россия, 2010), на международной конференции по оптическим материалам Advances in Optical Materials (г. Стамбул, Турция, 2011), на международной конференции по лазерам и электрооптике CLEO' 11 (г. Балтимор, США, 2011), на европейской конференции по лазерам и электрооптике CLEO Europe 2011 (г. Мюнхен, Германия, 2011), на международной конференции по лазерам и электрооптике CLEO: Science and Innovations (г. Сан-Хосе, США, 2012).

Основные публикации по теме диссертации.

1. Tyazhev A., Kolker D., Marchev G., Badikov V., Badikov D., Shevyrdyaeva G., Panyutin V., Petrov V. Midinfrared optical parametric oscillator based on the wide-bandgap BaGa4S7 nonlinear crystal // Opt. Lett., 2012, v. 37, № 20 (в печати).

2. Tyazhev A., Kolker D., Marchev G., Vedenyapin V., Yelisseyev A., Isaenko L., Starikova M., Lobanov S., Petrov V., Zondy J.-J. Singly-resonant LiGaS2 mid-IR optical parametric oscillator // Europhoton2012.

3. Tyazhev A., Kolker D., Marchev G., Badikov V., Badikov D., Shevyrdyaeva G., Panyutin V., Petrov V. Mid-infrared optical parametric oscillation in the wide-bandgap BaGa4S7 nonlinear crystal // in CLEO: Science and Innovations, OS A Technical Digest (online), 2012, paper CThlB.4.

4. Marchev G., Tyazhev A., Panyutin V., Petrov V., Noack F., Miyata K., Griepentrog M. Some properties of the mixed GaS0.4Se0.6 nonlinear crystal in comparison to GaSe // Proc. SPIE, 2011, v. 7917, p. 79171G/1-10.

5. Petrov V., Panyutin V.L., Tyazhev A., Marchev G., Zagumennyi A.I., Rotermund F., Noack F., Miyata K., Iskhakova L.D., Zerrouk A.F. GaS0.4Se0.6: relevant properties and potential for 1064 nm pumped mid-IR OPOs and OPGs operating above 5 |im // Laser Phys., 2011, v. 21, № 4, p. 774-781.

6. Badikov V., Badikov D., Shevyrdyaeva G., Tyazhev A., Marchev G., Panyutin V., Petrov V., Kwasniewski A. Phase-matching properties of BaGa4S7 and BaGa4Se7: wide-bandgap nonlinear crystals for the mid-infrared // Phys. Status Solidi RRL, 2011, v. 5, № 1, p. 31-33.

7. Badikov V., Badikov D., Shevyrdyaeva G., Tyazhev A., Marchev G., Panyutin

V., Noack F., Petrov V., Kwasniewski A. BaGa4S7: wide-bandgap phase-matchable nonlinear crystal for the mid-infrared // Opt. Mater. Express, 2011, v. 1, № 3, p. 316-320.

8. Petrov V., Zondy J.-J., Bidault O., Isaenko L., Vedenyapin V., Yelisseyev A., Chen W., Tyazhev A., Lobanov S., Marchev G., Kolker D. Optical, thermal, electrical, damage, and phase-matching properties of lithium selenoindate // J. Opt. Soc. Am. B, 2010, v. 27, № 9, p. 1902-1927.

9. Tyazhev A., Marchev G., Vedenyapin V., Kolker D., Yelisseyev A., Lobanov S., Isaenko L., Zondy J.-J., Petrov V. LiInSe2 nanosecond optical parametric oscillator tunable from 4.7 to 8.7 |im // Proc. SPIE, 2010, v. 7582, 75820E/1-11.

10. Marchev G., Tyazhev A., Vedenyapin V., Kolker D., Yelisseyev A., Lobanov S., Isaenko L., Zondy J.-J., Petrov V. Broadly tunable LiInSe2 optical parametric oscillator pumped by a Nd:YAG laser // Proc. SPIE, 2009, v. 7487, 74870F/1-9.

11. Marchev G., Tyazhev A., Vedenyapin V., Kolker D., Yelisseyev A., Lobanov S., Isaenko L., Zondy J.-J., Petrov V. Nd:YAG pumped nanosecond optical parametric oscillator based on LiInSe2 with tunability extending from 4.7 to 8.7 pm // Opt. Exp., 2009, v. 17, № 16, p. 13441-13446.

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, раздела "Заключение", содержит 132 страницы, 21 таблицу, 20 рисунков, библиографический список из 80 наименований.

Выводы

Продемонстрирован ПГС на кристалле 1Л8е с накачкой импульсно-периодическим излучением на 1.064 мкм на частоте следования импульсов 100 Гц. В ПГС с образцом А максимальная достигнутая энергия составила 282 мкДж на 6.514 мкм, соответствуя средней мощности «28 мВт. Энергия накачки в экспериментах с двумя образцами была ограничена порогом лучевой стойкости поверхности кристалла. У образца А этот порог для одной из поверхностей оказался, как было отмечено в главе 3, в два раза ниже, чем для

118 другой. При решении проблем воспроизводимости порога лучевой стойкости можно ожидать получения более высоких показателей выходной энергии и мощности.

Область перестройки ПГС с образцом А длиной 17.6 мм, вырезанным для генерации на 6.5 мкм, составила 4.7-7.5 мкм. При этом на ПГС с образцом В длиной 24.5 мм, вырезанным для генерации на 8.428 мкм, была получена область перестройки от 5.5 мкм до 8.7 мкм. Ограниченность области перестройки ПГС с образцом А длиной волны 7.5 мкм может быть объяснена высокими остаточными потерями, присутствовавшими в образце, которые в области максимальной прозрачности у LISe могут доходить до 0.1 см"1. При решении проблемы остаточных потерь в материале можно ожидать и расширения диапазона перестройки в более глубокую среднюю ИК область, а также и увеличения выходной энергии.

Продемонстрирован параметрический генератор света на кристалле LGS. Эта демонстрация стала первой, в которой кристалл накачивался последовательностью высокоэнергетических импульсов на 1.064 мкм, в отличие от демонстрации первого ПГС в работе [30], в которой энергия накачивающих импульсов не превышала 1 мДж. Максимальный уровень энергии накачки, в противоположность ПГС на LISe, был ограничен порогом лучевой стойкости зеркал, формировавших линейный резонатор ПГС. Достигнутая максимальная энергия на 5.457 мкм составила 134 мкДж при пиковой интенсивности накачЛ ки 78 МВт/см . При использовании зеркал с большим порогом лучевой стойкости, судя по дифференциальной эффективности при максимальных энергиях накачки, можно ожидать выходной энергии > 1 мДж.

Продемонстрирован первый параметрический генератор света на новом нелинейно-оптическом кристалле для среднего ИК диапазона BGS. При максимальной энергии накачки 82 мДж, которая соответствует 54 МВт/см пиковой интенсивности, была достигнута энергия 483 мкДж на 6.217 мкм. Эта энергия сравнима с энергией 0.47 мДж на 6.2 мкм, достигнутой ранее на кристалле CSP в работе [4] и являющейся рекордной для однокаскадных ПГС с одномикронной накачкой в области спектра за пределами 5 мкм. Максимальная достигнутая средняя мощность -50 мВт на 6.217 мкм является на сегодня также рекордной для таких ПГС в области спектра за пределами 5 мкм. Энергия накачки в этом эксперименте также как и в эксперименте с кристаллом LGS, была ограничена порогом лучевой стойкости металлического зеркала резонатора. Кристалл BGS имеет, как было показано в главе 3, одинаковые характеристики с кристаллом LGS (ширина запрещенной зоны, коэффициент квадратичной нелинейности, порог лучевой стойкости), но при этом технология его выращивания позволяет получать более объемные образцы оптического качества. Полученная область перестройки ПГС составила 5.6-7.3 мкм.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В диссертации исследованы характеристики нелинейно-оптических материалов для среднего ИК диапазона, широкозонных халькогенидов, LISe, LGS и BGS. Определены пороги их лучевой стойкости в режиме импульсно-периодического излучения наносекундной длительности на 1.064 нм. Для кристалла LISe порог лучевой стойкости на 1.064 нм был определен также в непрерывном режиме. С помощью несинхронной генерации второй гармоники найдено соответствие оси симметрии второго порядка и кристаллооптиче-ской системы координат в ромбическом кристалле BGS с точечной группой симметрии mm2, что дало возможность измерить его коэффициенты квадратичной восприимчивости d\2 и d\3. На этих кристаллах были реализованы од-норезонаторные ПГС с двухпроходной накачкой импульсно-периодическим излучением наносекундной длительности на 1.064 мкм и продемонстрирована генерация в среднем инфракрасном диапазоне спектра. Основные результаты и выводы.

1. Путем реализации процессов несинхронной генерации второй гармоники в специально ориентированной прямоугольной призме из кристалла BGS, в которой каждая из граней совпадает с одной из главных плоскостей диэлектрической системы координат, установлено, что в кристалле BGS ось симметрии второго порядка направлена вдоль главной диэлектрической оси X. Предложена методика определения точечной группы симметрии двухосного нецентросимметричного кристалла при помощи несинхронной ГВГ в главных плоскостях его диэлектрической системы координат.

2. Определены абсолютные значения коэффициентов квадратичной восприимчивости кристалла BGS на 2300 нм и их относительный знак: d\2 = (5.1 ± 0.3) пм/В, du = (5.7 ± 0.3) пм/В и dl2/d13> 0.

3. Установлено, что пробой тонких пластинок LISe, вырезанных из одной були, при облучении последовательностью импульсов длительностью 14 нс с частотой следования 100 Гц на 1.064 нм наступает при пиковых плотностях энергии 0.78-0.92 Дж/ем . В некоторых случаях пробою предшествует появление белесых пятен при более низких плотностях энергии, самая низкая из которых составила 0.51 Дж/см .

4. Определены пороги лучевой стойкости для пластинок LGS и BGS без покрытий в режиме 14-нс импульсов с частотой следования 100 Гц, которые

2 2 составили 3.33 Дж/см и 3.7 Дж/см , соответственно. Таким образом, показано, что эти кристаллы с близкими ширинами запрещенных зон имеют близкие пороги разрушения и значениями коэффициентов квадратичной восприимчивости.

5. Реализован ПГС среднего инфракрасного диапазона на кристалле LISe с накачкой наносекундными импульсами на 1.064 мкм с частотой следовании 100 Гц. На разных образцах кристалла получена перестройка выходного излучения в областях 4.7-7.5 мкм и 5.5-8.7 мкм. Максимальные достигнутые выходные энергия и мощность составили 282 мкДж и 28 мВт на 6.514 мкм.

6. Реализован параметрический генератор света среднего ИК диапазона на кристалле LGS с накачкой высокоэнергетическими наносекундными импульсами на 1.064 мкм с частотой следования 100 Гц. Максимальная достигнутая энергия составила 134 мкДж на 5.457 мкм. Достижение больших значений энергии в этих экспериментах сдерживалось порогом лучевой стойкости зеркал, формировавших линейный резонатор ПГС, и небольшими размерами образца кристалла 5><7><8 мм3. Из полученной зависимости энергии импульса выходного излучения холостой волны от энергии импульса излучения накачки следует, что на элементе из кристалла LGS возможна генерация гораздо более высоких энергий в среднем ИК диапазоне.

7. Реализован параметрический генератор света на новом нелинейном кристалле BGS (элемент с апертурой 9.8x9.5 мм и длиной 14.05 мм). Достигнутые максимальные энергия и мощность составили 483 мкДж и ~50 мВт на 6.2 мкм. Энергия 0.48 мДж сравнима с рекордной энергией 0.47 мДж, достигнутой ранее на кристалле CSP, а мощность в 50 мВт является на сегодня рекордной мощностью для однокаскадных ПГС с одномикронной накачкой, полученной в области ИК диапазона более 5 мкм. Область перестройки инфракрасного излучения составила 5.6-7.3 мкм. Работа ПГС в этих экспериментах также как и в экспериментах с LGS сдерживалась порогом лучевой стойкости одного из зеркал резонатора. Тем не менее, максимальная энергия накачки в три раза превысила энергию порога генерации, что также относится к рекордным результатам. Таким образом, кристалл BGS является перспективным материалом для ПГС среднего ИК диапазона.

8. Из представленных характеристик широкозонных халькогенидов LISe, LGS и BGS и результатов проведенных экспериментов следует, что эти кристаллы могут эффективно работать в ПГС среднего ИК диапазона с накачкой высокоэнергетическим одномикронным излучением на частоте следования импульсов 100 Гц, а по энергетической эффективности кристалл BGS за счет более высокой лучевой стойкости не уступает таким кристаллам как AgGaS2 и CdSiP2.

1. Godard A. 1.frared (2-12 |im) solid-state laser sources: a review // Comptes Rendus Physique, 2007, v. 8, № 10, p. 1100-1128.

2. Curl R.F., Capasso F., Gmachl C., Kosterev A.A., McManus В., Lewicki R., Pusharsky M., Wysocki G., Tittel F.K. Quantum cascade lasers in chemical physics // Chemical Phys. Lett., 2010, v. 487, № 1-3, p. 1-18.

3. Vodopyanov K.L., Maffetone J.P., Zwieback I., Ruderman W. AgGaS2 optical parametric oscillator continuously tunable from 3.9 to 11.3 fj,m // Appl. Phys. Lett., 1999, v. 75, № 9, p. 1204-1206.

4. Petrov V., Schunemann P.G., Zawilski K.T., Pollak T.M. Noncritical singly resonant optical parametric oscillator operation near 6.2 (im based on a CdSiP2 crystal pumped at 1064 nm // Opt. Lett., 2009, v. 34, № 16, p. 2399-2401.

5. Kaminskii A.A. Laser crystals and ceramics: recent advances // Laser & Photon. Rev., 2007, v. 1, № 2, p. 93-177.

6. Mirov S., Fedorov V., Moskalev I., Martyshkin D., Kim C. Progress in Cr and Fe doped mid-IR laser materials // Laser & Photon. Rev., 2010, v. 4, № 1, p. 21-41.

7. Mirov S.B., Fedorov V.V., Martyshkin D.V., Moskalev I.S., Mirov M.S., Gapontsev V.P. Progress in mid-IR Cr and Fe doped II-VI materials and lasers Invited. // Opt. Mat. Express, 2011, v. 1, № 5, p. 898-910.

8. Sorokin E., Sorokina I.Т., Mirov M.S., Fedorov V.V., Moskalev I.S., Mirov S.B. Ultrabroad continuous-wave tuning of ceramic Cr:ZnSe and Cr:ZnS lasers // Technical digest on CD-ROM, Advanced Solid State Photonics, San Diego, CA, USA, 2010, paper AMC2.

9. Boulon G. Fifty years of advances in solid-state laser materials // Opt. Mat., 2012, v. 34, №3, p. 499-512.

10. Doroshenko M.E., Basiev T.T., Osiko V.V., Badikov V.V., Badikov D.V., Jelinkova H., Koranda P., Sulc J. Oscillation properties of dysprosium-doped lead thiogallate crystal // Opt. Lett., 2009, v. 34, № 5, p. 590-592.

11. Бадиков В., Бадиков Д., Дорошенко М. Лазер среднего ИК-диапазона накристалле PbGa2S4:Dy3+ 11 Фотоника, 2010, № 2, с. 8-10.

12. Faist J., Capasso F., Sivco D.L., Sirtori C., Hutchinson A.L., Cho A.Y. Quantum cascade laser// Science, 1994, v. 264, № 5158, p. 553-556.

13. Bai Y., Slivken S., Darvish S.R., Haddadi A., Gokden В., Razeghia M. High power broad area quantum cascade lasers // Appl. Phys. Lett., 2009, v. 95, № 22, p. 221104/1-3.

14. Gökden В., Bai Y., Bandyopadhyay N., Slivken S., Razeghia M. Broad area photonic crystal distributed feedback quantum cascade lasers emitting 34 W at436 (im // Appl. Phys. Lett., 2010, v. 97, № 13, p. 131112/1-3.

15. Razeghi M., Slivken S., Bai Y., Gokden В., Darvish S.R. High power quantum cascade lasers // New Journal of Physics, 2009, v. 11, p. 125017/1-13.

16. Hugi A., Terazzi R., Bonetti Y., Wittmann A., Fischer M., Beck M., Faist J., Gini E. External cavity quantum cascade laser tunable from 7.6 to 11.4 fim // Appl. Phys. Lett., 2009, v. 95, № 6, p. 061103/1-3.

17. Lee B.G, Zhang H.A., Pflugl C., Diehl L., Belkin M.A., Fischer M., Wittmann A., Faist J., Capasso F. Broadband distributed-feedback quantum cascade laser array operating from 8.0 to 9.8 (im // IEEE Photon. Technol. Lett., 2009, v. 21, № 13, p. 914-916.

18. Zhang S.Y., Revin D.G., Cockburn J.W., Kennedy K., Krysa A.B., Hopkinson M. |im room temperature InGaAs/AlAsSb/InP quantum cascade lasers // Appl. Phys. Lett., 2009, v. 94, № 3, p. 031106/1-3.

19. Qin G., Yan X., Kito C., Liao M., Chaudhari C., Suzuki Т., Ohishi Y. Ul-trabroadband supercontinuum generation from ultraviolet to 6.28 jim in a fluoride fiber// Appl. Phys. Lett., 2009, v. 95, № 16, p. 161103/1-3.

20. Giordmaine J.A., Miller R.C. Tunable coherent parametric oscillation in LiNb03 at optical frequencies // Phys. Rev. Lett., 1965, v. 14, № 24, p. 973976.

21. Ebrahim-Zadeh M. Continuous-wave optical parametric oscillators // chapter in Handbook of optics, Volume IV: Optical properties of materials, nonlinear optics, quantum optics (Set). McGraw-Hill Professional, 2009, 1152 p.

22. Douillet A., Zondy J.-J. Low-threshold, self-frequency-stabilized AgGaS2 continuous-wave subharmonic optical parametric oscillator // Opt. Lett., 1998, v. 23, № 16, p. 1259-1261.

23. Chen W., Cousin J., Poullet E., Burie J., Boucher D., Gao X., Sigrist M.W., Tittel F.K. Continuous-wave mid-infrared laser sources based on difference frequency generation // Comptes Rendus Physique, 2007, v. 8, № 10, p. 1129— 1150.

24. Petrov V. Parametric down-conversion devices: the coverage of the mid-infrared spectral range by solid-state laser sources // Opt. Mater., 2012, v. 34, № 3, p. 536-554.

25. Chen W., Mouret G., Boucher D. Difference-frequency laser spectroscopy detection of acetylene trace constituent // Appl. Phys. B, 1998, v. 67, № 3, p. 375-378.

26. Pasiskevicius V., Stromqvist G., Laurell F., Canalias C. Quasi-phase matched nonlinear media: progress towards nonlinear optical engineering // Opt. Mat., 2012, v. 34, №3, p. 513-523.

27. Tyazhev A., Vedenyapin V., Marchev G., Yelisseyev A., Isaenko L., Starikova

28. М., Lobanov S., Petrov V. Mid-IR optical parametric oscillator based on Li-GaS2 // in CLEO/Europe and EQEC 2011 conference digest, OS A Technical Digest (CD), 2011, paper CDP15.

29. Jackson A.G., Ohmer M.C., LeClair S.R. Relationship of the second order nonlinear optical coefficient to energy gap in inorganic non-centrosymmetric crystals // Infrared Phys. & Technol., 1997, v. 38, № 4, p. 233-244.

30. Dmitriev V.G., Gurzadyan G.G., Nikogosyan D.N. Handbook of nonlinear optical crystals. Springer, 1999, 413 p.

31. Давыдов А.А., Кулевский JI.А., Прохоров A.M., Савельев А.Д., Смирнов B.B. Параметрическая генерация на кристалле CdSe с накачкой от лазера на CaF2:Dy2+ // Письма в ЖЭТФ, 1972, т. 15, в. 12, с. 725-727.

32. Allakhverdiev K.R., Yetis М.О., Ozbek S., Baykara Т.К., Salaev E.Yu. Effective nonlinear GaSe crystal. Optical properties and applications // Las. Phys., 2009, v. 19, №5, p. 1092-1104.

33. Allakhverdiev K.R., Baykara Т., Joosten S., Giinay E., Kaya A.A., Kulibekov (Gulubayov) A., Seilmeier A., Salaev E.Yu. Anisotropy of two-photon absorption in gallium selenide at 1064 nm // Opt. Comm., 2006, v. 261, № 1, p. 60-64.

34. Petrov V., Badikov V., Panyutin V. Quaternary nonlinear optical crystals for the mid-infrared spectral range from 5 to 12 |um // chapter in Mid-infrared coherent sources and applications, Ebrahim-Zadeh M., Sorokina I.T., 2007, Spinger, 625 p.

35. Voronin E.S., Solomatin V.S., Cherepov N.I., Shuvalov V.V., Badikov V.V., Pivovarov O.N. Conversion of infrared radiation in an AgGaS2 crystal // So. J. Quant. Electron., 1975, v. 5, № 5, p. 597-598.

36. Schunemann P.G. Improved NLO crystals for mid-IR laser applications // Proc. SPIE, 2007, v. 6455, p. 64550R/1-7.

37. Dergachev A., Armstrong D., Smith A., Drake Т., Dubois M. High-power, high-energy ZGP OPA pumped by a 2.05-(im Ho:YLF MOPA System // Proc. SPIE, 2008, v. 6875, p. 687507/1-10.

38. Smith A.V., Armstrong D.J. Nanosecond optical parametric oscillator with 90° image rotation: design and performance // J. Opt. Soc. Am. B, 2002, v. 19, № 8, p. 1801-1814.

39. Dergachev A., Armstrong D., Smith A., Drake T., Dubois M. 3.4-|um ZGP RISTRA nanosecond optical parametric oscillator pumped by a 2.05-|j.m Ho:YLF MOP A system // Opt. Express, 2007, v. 15, № 22, p. 14404-14413.

40. Armstrong D.J., Smith A.V. 90% pump depletion and good beam quality in a pulse-injection-seeded nanosecond optical parametric oscillator // Opt. Lett., 2006, v. 31, №3, p. 380-382.

41. Lee H.R., Yu J., Barnes N.P., Bai Y. High pulse energy ZnGeP2 singly resonant OPO // Advanced solid-state photonics, OSA technical digest, 2004, paper TuC3.

42. Pomeranz L.A., Ketteridge P.A., Budni P.A., Ezzo K.M., Rines D.M., Chicklis

43. E.P. Tm:YA103 laser pumped ZGP mid-IR source // Advanced solid-state photonics, OSA Trends in optics and photonics, 2003, v. 83, p. 142-156.

44. Allik T.H., Chandra S., Rines D.M., Schunemann P.G., Hutchinson J.A., Utano R. Tunable 7-12-|im optical parametric oscillator using a Cr,Er:YSGG laser to pump CdSe and ZnGeP2 crystals // Opt. Lett., 1997, v. 22, № 9, p. 597-599.

45. Segura M., Mateos X., Tyazhev A., Pujol M.C., Carvajal J.J., Aguilo M., Diaz

46. F., Griebner U., Petrov V. Passive ^-switching of a diode-pumped (Tm,Yb):KLu(W04)2 laser near 2-(i,m with a Cr :ZnS saturable absorber // Proc. SPIE, 2012, v. 8235, paper 82351U.

47. Terry J.A.C., McEwan K.J., Payne M.J.P. A tandem OPO route to the mid-IR // Advanced solid state lasers, OSA trends in optics and photonics series, 1998, v. 19, paper FC4.

48. Arisholm G., Lippert E., Rustad G., Stenersen K. Efficient conversion from 1 to 2 |im by a KTP-based ring optical parametric oscillator // Opt. Lett., 2002, v. 27, № 15, p. 1336-1338.

49. Phua P.B., Tan B.S., Wu R.F., Lai K.S., Chia L., Lau E. High-average-power mid-infrared ZnGeP2 optical parametric oscillator with a wavelengthdependent polarization rotator // Opt. Lett., 2006, v. 31, № 4, p. 489-451.

50. Lancaster D.G. Efficient Nd:YAG pumped mid-IR laser based on cascaded KTP and ZGP optical parametric oscillators and a ZGP parametric amplifier // Opt. Comm., 2009, v. 282, № 2, p. 272-275.

51. Vodopyanov K.L., Schunemann P.G. Broadly tunable noncritically phase-matched ZnGeP2 optical parametric oscillator with a 2-|iiJ pump threshold // Opt. Lett., 2003, v. 28, № 6, p. 441^143.

52. Henriksson M., Sjoqvist L., Stromqvist G., Pasiskevicius V., Laurell F. Tandem PPKTP and ZGP OPO for mid-infrared generation // Proc. SPIE, 2008, v. 7115, p. 711500/1-10.

53. Ammann E.O., Yarborough J.M. Optical parametric oscillation in proustite // Appl. Phys. Lett., 1970, v. 17, № 6, p. 233-235.

54. Fan Y.X., Eckardt R.C., Byer R.L., Route R.K., Feigelson R.S. AgGaS2 infrared parametric oscillator// Appl. Phys. Lett., 1984, v. 45, № 4, p. 313-315.

55. Бадиков B.B., Дон A.K., Митнн K.B., Серегин A.M., Синайский В.В., Ще-бетова Н.И. Оптический параметрический генератор на кристалле HgGa2S4 // Квант, эл., 2003, т. 33, № 9, с. 831-232.

56. Бадиков В.В., Дон А.К., Митин К.В., Серегин A.M., Синайский В.В., Ще-бетова Н.И. Оптический параметрический генератор на кристалле Hgi xCdxGa2S4 // Квант, эл., 2005, т. 35, № 9, с. 853-856.

57. Zondy J.-J., Vedenyapin V., Yelisseyev A., Lobanov S., Isaenko L., Petrov V. LiInSe2 nanosecond optical parametric oscillator // Opt. Lett., 2005, v. 30, № 18, p. 2460-2462.

58. Hanna D.C., Luther-Davies В., Smith R.C. Singly resonant proustite parametric oscillator tuned from 1.22 to 8.5 (im // Appl. Phys. Lett., 1973, v. 22, p. 440-442.

59. Tyazhev A., Marchev G., Vedenyapin V., Kolker D., Yelisseyev A., Lobanov S., Isaenko L., Zondy J.-J., Petrov V. LiInSe2 nanosecond optical parametric oscillator tunable from 4.7 to 8.7 (im // Proc. SPIE, 2010, v. 7582, p. 75820E.

60. Isaenko L., Yelisseyev A., Lobanov S., Krinitsin P., V. Petrov V., Zondy J.-J. Ternary chalcogenides LiBC2 (B = In, Ga; С = S, Se, Те) for mid-IR nonlinear optics // J. Non-Crystalline Solids, 2006, v. 352, № 23-25, p. 2439-2443.

61. Кузьмин O.B., Мартынов A.A., Панютин В.JI., Чижиков В.И. Введение в прикладную нелинейную оптику. Кубан. гос. ун-т, 1999, 280 с.

62. Shen Y.R. The principles of nonlinear optics. A John Wiley & sons inc., 2003, 576 p.

63. Boyd R.W. Nonlinear optics. Academic press, 2008, 640 p.

64. Brosnan S.J., Byer R.L. Optical parametric oscillator threshold and linewidthstudies // J. Quant. Electron., v. 15, № 6, 1979, p. 415-430.

65. Федоров Ф.И., Филиппов B.B. Отражение и преломление света прозрачными кристаллами. Минск: Наука и техника, 1976, 224 с.

66. Кузьмин О.В., Мартынов А.А., Панютин В.Л., Чижиков В.И. Основы кристаллооптики. Линейные эффекты. Краснодар, 1997, 176 с.

67. ISO Standard 11254-2, Determination of laser-induced damage threshold of optical surfaces part 2: S-on-1 test. 2001.

68. Zawilski K.T., Setzler S.D., Schunemann P.G., Pollak T.M. Increasing the laser-induced damage threshold of single-crystal ZnGeP2 // J. Opt. Soc. Am. B, 2006, v. 23, № 11, p. 2310-2316.

69. Частная переписка с Штёплером Г., Айхорном М. и Хильденбранд А.

70. Chemla D.S., Kupecek P.J., Robertson D.S., Smith R.C. Silver thiogallate, a new material with potential for infrared devices // Opt. Comm., 1971, v. 3, № l,p. 29-31.

71. Isaenlco L., Vasilyeva I., Yelisseyev A., Lobanov S., Malakhov V., Dovlitova L., Zondy J.-J., Kavun I. Growth and characterization of LiInS2 single crystals // J. Crystal Growth, 2000, v. 218, № 2-4, p. 313-322.

72. Petrov V., Yelisseyev A., Isaenko L., Lobanov S., Titov A., Zondy J.-J. Second harmonic generation and optical parametric amplification in the mid-IR with orthorhombic biaxial crystals LiGaS2 and LiGaSe2 // Appl. Phys. B, 2004, v. 78, № 5, p. 543-546.

73. Lin X., Zhang G., Ye N. Growth and characterization of BaGa4S7: a new crystal for mid-IR nonlinear optics // Cryst. Growth & Design, 2009, v. 9, № 2, p. 1186-1189.