Исследование УВа2Сu3О7-х методом эллипсометрии сходящегося пучка в дальнем ИК-диапазоне тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.09 ВАК РФ

РГ ь

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ ФИЗИЧЕСКИХ ПРОБЛЕМ имени П.Л.КАПИЦЫ

ИССЛЕДОВАНИЕ УВа2Си307-х МЕТОДОМ ЭЛЛИПСОМЕТРИИ СХОДЯЩЕГОСЯ ПУЧКА В ДАЛЬНЕМ

ИК- ДИАПАЗОНЕ

Специальность 01.04.09 - Физика низких температур и криогенная техника

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

на правах рукописи

СУШКОВ Андрей Борисович

УДК 538.975

МОСКВА 1994

Работа выполнена в Институте Физических Проблем имени П.Л.Капицы РАН

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук Э.А.Тищенко Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук В.М.Бурлаков кандидат физико-математических наук О.В.Долшв Ведущая организация: Институт Общей Физики РАН

Защита состоится 5 октября 1994 года в 10 часов на заседании Специализированного ученого совета Д 003.04.01 при Институте Физических Проблем им.П.Л.Капицы РАН по адресу: 117334, Москва, ул. Косыгина 2.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института Физических Проблем им. П.Л.Капицы РАН.

Автореферат разослан 5 сентября 1994 года.

Ученый секретарь Совета, доктор физико-математических наук

Л.А. Прозорова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы

Открытие высокотемпературной сверхпроводимости вызвало огромный интерес у исследователей и положило начало интенсивным исследованиям этого тления практически всеми методами современной физики. Исследование сверхпроводников с помощью электромагнитного излучения дает важную информацию о механизме сверхпроводимости. Так как величина щели классических сверхпроводников соответствует СВЧ диапазону, то и эксперименты ставились с помощью волноводно-резонаторной техники. Повышение критической температуры сверхпроводников переносит предполагаемую величину сверхпроводящей щели в дальний инфракрасный диапазон.

Наиболее общей физической величиной, характеризующей взаимодействие электромагнитного поля с данным веществом, является комплексная диэлектрическая проницаемость, которая по современным представлениям является тензорной функцией, зависящей от частоты, волнопого вектора, температуры, давления и т.д. Одним из методов измерения комплексной диэлектрической проницаемости является эллипсометрия. В этом методе комплексная диэлектрическая проницаемость измеряется по изменению состояния поляризации излучения в результате отражения от поверхности исследуемого вещества.

Наиболее распостраненным на сегодняшний день оптическим методом является, по-видимому, измерение коэффициента отражения при нормальном падении в широком диапазоне частот излучения с последующим извлечением комплексной диэлектрической проницаемости с помощью преобразования Крамерса-Кронига. В интересующих нас ВТСП материалах на частоте 100 см-1 коэффициент отражения меняется от 94 % при комнатной температуре до 100 % при 30 К. Полученные из таких экспериментальных данных изменения комплексной диэлектрической проницаемости на несколько порядков нуждаются в дополнительном обосновании. Эллипсометрия, являясь нулевым методом, позволяет гораздо точнее измерять именно комплексную диэлектрическую проницаемость, но только на фиксированной частоте излучения.

Эллипсометрия является хорошо развитым методом измерения оптических констант различных веществ. Несмотря на то, что эллипсометрия известна с начала века, ее бурное развитие началось лишь с середины шестидесятых годов благодаря появлению лазеров и компьютеров. К этому же времени относятся и первые работы по эллипсометрии в дальнем ИК диапазоне. В настоящее время интерес к эллипсометрии в дальнем ИК сильно возрос в связи с открытием систем с тяжелыми фермионами и, особенно, с открытием высокотемпературной сверхпроводимости. Однако, для проведения эллипсометрических измерений на высокоотражающих образцах малых размеров метод нуждался в существенном развитии для случая такого сочетания параметров.

Целью данной работы было развитие злипсометрического метода для случая высокоотражающих образцов и длинноволнового излучения и исследование этим методом высокотемпературного соединения УВа2Сиз07_х в виде керамики и ориентированных пленок.

Научная новизна работы

Найдено оригинальное решение прямой задачи эллипсометрии сходящегося пучка для произвольной длины волны основанное на свойстве линзы выполнять преобразование Фурье, справедливое в приближении параболического уравнения или интеграла Френеля.

Предложена и осуществлена разновидность метода вращающегося анализатора (метода Аспнеса), предназначенная для измерения высоких значений оптических констант.

Предложен, обоснован теоретически и опробован экспериментально метод частичной компенсации анизотропии окон.

Впервые получены температурные зависимости комплексной диэлектрической проницаемости для ориентированных пленок 1-2-3, относящиеся к плоскости аЬ и оси 6, на частотах 84, 119 и 357 см-1 порядка сверхпроводящей щели для этого соединения.

Практическая ценность

Развитый в работе метод эллипсометрии сходящегося пучка для случая длинноволнового излучения и малых образцов имеет большое значение для спектроскопии твердого тела и открывает широкие возможности для исследования ВТСП-сосдинений, систем с тяжелыми фермионами, диэлектриков с "мягкими" модами и др.

Созданный в ходе работы зллипсометр (установка и методы измерения/обработки) является уникальным по своим возможностям.

Написан пакет программ по решению прямых и обратных задач эллипсометрии сходящегося пучка.

Полученные значения оптических констант имеют большое практическое значение для расчета квазиоптических устройств на основе ВТСП-соединсний.

Апробация работы.

Результаты изложенные в диссертации докладывались на:

• 16 Международной конференции по инфракрасным и миллиметровым полнам (Лозанна, Швейцария, 1991)

• 18 Международной конференции по инфракрасным и миллиметровым полнам (Колчестер, Великобритания, 1993)

Результаты диссертации опубликованы в статьях:

• Шаплыгин И.С., Коновалова И.А., Лазарев В.Б., Тищснко Э.А., Бажан А.И., Сушков А.Б. "Электрические и магнитные свойства твердых растворов со структурой K2NiF4n Письма в ЖЭТФ, 1987, т. 46(Приложение), стр. 152-155.

• Сушков А. Б., Тищенко Э. А. "Эллипсометрия сходящегося пучка в дальнем ИК диапазоне" Опт. и спектр. 1992. Т. 72, В. 2, С. 491-496. [Opt. Spectrosc. (USSR) 1992. V. 72, P. 265-268.]

• Sushkov A.B. and Tishchenko E.A., "Low-temperature far-infrared ellipsometry of convergent beam" Int. J. Infrared and Millimeter Waves 1993. V. 14, No. 12, pp. 2555-2568

• Sushkov A.B. and Tishchenko E.A. "Far infrared ellipsometric study of HTSC gap in ab- and c-oriented epitaxial YBaCuO films" 18 Int. Conf. on IR&MMW, 1993, Colchester, UK, SPIE vol. 2104, pp. 571-572.

• Sushkov A.B. and Tishchenko E.A. "Ellipsometric measurement of superconductive transition in УВа2Сиз07_х ab-oriented film at wavelength 119 /дп" Письма в ЖЭТФ 1993. T. 58, В. 9, С. 722-726.

• Сушков А. Б., Тищенко Э. А. "Развитие эллипсометрии на случай высокоотражающих малых образцов и длинноволнового излучения" Опт. и спектр., 1994, Т.76, В.З, С.456-462.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения. Общий объем работы составляет 84 страниц и включает в себя основной текст, список литературы из 60 наименований и 26 рисунков.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы, определена цель работы, изложены научная новизна и практическая значимость, кратко изложено содержание диссертации.

Первая глава посвящена решению прямой задачи эллипсометрии сходящегося пучка. В начале обосновывается необходимость фокусировки пучка на образец. В результате фокусировки пучка мы избегаем дифракционных эффектов от краев образца, но должны учесть влияние сходимости пучка. Решение задачи разбито на несколько этапов. Вначале указывается как найти спектр плоских волн (СПВ) падающего пучка. Главная идея состоит в том, чтобы воспользоваться свойством линзы выполнять преобразование

Фурье. На рис. 1 изображена принципиальная схема эллипсоме-тра сходящегося пучка. Пусть задано распределение комплексных амплитуд в плоскости — передней фокальной плоскости линзы ¿1, тогда поле в плоскости т2 — задней фокальной плоскости линзы — есть Фурье-образ входного распределения. Возьмем от него Фурье-преобразование, чтобы получить СПВ, и получим в результате повторного Фурье-преобразования ту же входную функцию поля с простой заменой переменных. Полученный результат означает, что СПВ, соответствующий распределению комплексной амплитуды поля в задней фокальной плоскости линзы получается из распределения поля в передней фокальной плоскости этой линзы простой заменой переменных. Затем решается задача об отражении парциальной поляризованной плоской волны от отражающей системы. Здесь же получено выражение для сигнала детектора.

Во второй глапе описан выбор измеряемых эллипсомстричсских параметров. В эллипсометрической схеме мы отказались от компенсатора для обеспечения широкого спектрального диапазона и упрощения работы со сходящимся пучком. Бсскомпснсаторный эл-липсомстр известен как ЯАЕ — эллипсометр с вращающимся анализатором. Однако этот метод хорош для образцов с небольшими оптическими константами, когда кривая 1ц (Л) имеет отношение 1тах/1тт не более, скажем, 10. Для высокоотражающих образцов мы предложили иную процедуру измерения. В случае сходящегося пучка мы измеряем усредненные по сечению пучка азимут X и эллиптичность у. В эксперименте измеряется угол поворота анализатора Лт1П, при котором детектируемый сигнал име-

ет минимальное значение, и отношение минимального сигнала к максимальному:

С другой стороны, эти же параметры могут быть вычислены с помощью решения прямой задачи, что делает возможным решение обратной задачи эллипсометрии.

Далее излагается решение обратной задачи, которое состоит в подборе таких констант отражающего материала которые миними-

1.т2(7) - 10(АтЫ)/10(АтЫ±*/г)

X ЛтхП

(1) (2)

зируют функцию ошибки:

^ = (Х(т) - Х(с))2 + (Т(т) - У^)2 (3)

где и обозначают измеренные углы, а н —

вычисленные.

Самой сложной системой, для которой решена нами обратная задача, является двухосная пленка на изотропной подложке.

Одной из главных проблем в эллипсометрии высокоотражающих образцов является проблема влияния окон криостата. В нашем случае окна должны были быть прозрачными в видимой и в дальней ИК областях, работать при температуре 4 К и иметь малую по сравнению с фокусным расстоянием линзы толщину. В случае сходящегося пучка окна должны быть тонкими, чтобы все пучки, многократно отраженные в пластине окна, сходились в одной точке. Мы выбрали 20 мкм майлар в качестве материала для теплых и холодных окон криостата. Мы решили свести к минимуму влияние анизотропии пленочных окон и фильтров путем их компенсирующей ориентации. Остается учесть влияние наклонного падения пучка на окна. Мы описываем воздействие всех окон и фильтров на поляризацию пучка комплексным коэффициентом пропускания Туу, который вычисляется из измерений на данном образце с окнами и без них. Этот коэффициент затем используется при обработке данных низкотемпературных измерений.

В третьей главе описывается экспериментальная установка. Согласно схеме рис. 1 нами был собран эллипсометр сходящегося пучка. На рис. 2 изображена блок-схема экспериментальной установки. Излучение монохроматического источника Ь прерывается обтюратором СЬ с частотой 80 Гц для последующего синхронного детектирования сигнала. Линза Ьх фокусирует излучение на поверхность образца Б. Поляризатор Р обычно выставляется в фиксированное положение по углу поворота и задает линейную поляризацию падающего пучка. То, что поляризатор и анализатор работают в сходящемся пучке, не влияет на измеряемые параметры. Это проверялось экспериментально. Образец Б помещается в оптический криостат с непрерывной прокачкой хладоагента через рабочую камеру. Отраженный ог образца расходящийся пучок проходит через анализатор А, линзу Ь2, апертуру Ар и линзой с

Ь3 фокусируется на охлаждаемый жидким гелием детектор, находящийся в собственном металлическом криостате.

Поляризатор и анализатор состоят из двух различных металлических решеток каждый. Одна решетка представляет собой квазидвумерную никелевую сетку с ячейкой 20 x 400 мкм и шириной проволоки 10 мкм. Другая решетка — это тефлоновая реплика с дифракционной решетки периодом 0.8 мкм, на одну из сторон треугольного штриха которой напылен алюминий. Две решетки мы поставили для достижения высокого уровня гашения сигнала на выходе эллипсометра, а разные они потому, что других не было. Пара поляризаторов первого типа показала гашение 1:500, а пара из тефлоновых реплик дает 1:1000 по интенсивности на длине волны 119 мкм. Измеренное гашение с двойными поляризаторами оказалось не хуже 5х105. Измерить точнее эту величину шм уже не позволяет отношение сигнал/шум.

В четвертой главе приводятся результаты вспомогательных измерений. Некоторые экспериментальные результаты — полученные при комнатной температуре, без окон, 1И длине волны 119 мкм — представлены в Таблице 1. Ожидаемая величина для золота составляет \ ~ 45° - 0.36° и 1ап2(7) = 9.64 х Ю-5. Для иВеп мы вычислили в модели Друде \МР = 14600 см-1 и \УТ ~ 670 см-1. Вычисленная из этих величин концентрация свободных носителей (при тс »1) ЛГе = 2.35 х 1021 находится в хорошем согласии с измеренной в эффекте Холла.

Таблица 1: Некоторые экспериментальные результаты

С)Г>ра:и'Ц Игшер. Угол попорота 11()Л<1[ш;)атора, Р

велпчина -45° 0° +45° +90°

Беи образца, пропускание 1ан1(е) +0.13" 5 х Ю'в +0.25° 5 х 10"6 -0.10° 5 х 10"6 0° 5 х 10"в

Ли плешеа д 1аа2(е) +0.39° 4.14 х 10 -О.ОГ 4 9 х 10 6 -0.60° 0.28 х 10 4 0° 7 х 10 6

иПс13 монокристалл д 1ап2(е) +3.53° 4.74 х 10 3 -3.41" 4.53 х 10 3

В пятой главе изложены и обсуждены основные результаты работы. Вначале описаны характеристики пленочных образцов. В данной работе исследовались пленки УВагСиз07_х двух различных ориентаций осей: с осью с, лежащей в плоскости подложки, и с осью с, перпендикулярной подложке, на подложках из титаната стронция. На пленках второй ориентации мы проводили измерения в геометрии 1) ось с лежит в плоскости падения и 2) ось с перпендикулярна плоскости падения пучка, и затем обрабатывали совместно полученные данные, согласно алгоритму, изложенному в Главе 2 для анизотропных пленок. На рис. 3 представлены результаты обработки экспериментальных данных. Здесь представлены оптические константы, относящиеся к объемному материалу пленки. Влияние сходимости пучка, конечная толщина пленки, температурная зависимость констант подложки и основная часть эффекта окон исключаются при обработке данных. Пользуясь полученными значениями е мы вычислили температурно-частотные зависимости плазменной частоты и частоты столкновений в модели Друде, которые сравниваются с соответствующими зависимостями из литературы. Наши результаты хорошо согласуются с литературными данными. Сравнивая наши данные с результатами расчетов в модели сильного элсктрон-фононного взаимодействия, мы нашли, что последняя правильно описывает температурный ход е в данном диапазоне частот. Установлено также, что температурная зависимость глубины проникновения электромагнитного поля имеет вид:

6'2(Т) = ¿-2(0) - Г2(0) - 6-2(Тс)](Т/Тс)\ (4)

что так же совпадает с предсказанием теории сильного элсктрон-фононного взаимодействия. На рис. 4 представлены экспериментальные данные и кривые ур. 4.

В заключении указаны направления совершенствования метода и перечислены основные результаты полученные в диссертации.

Таким образом п диссертации получены следующие основные результаты:

• решена прямая задача эллнпсометрии сходящегося пучка для произвольной длины волны излучения;

• решена обратная задача эллипсометрии сходящегося пучка для

следующих отражающих систем: изотропное полупространство, изотропная пленка на изотропной подложке, 2-осная пленка на изотропной подложке;

• обоснована теоретически и успешно применена в эксперименте оригинальная методика измерения эллипсометрнческих параметров;

• обоснована теоретически и успешно применена в эксперименте компенсированная ориентация анизотропных пленочных окон и фильтров;

• собрана экспериментальная установка с Н20-лазером в качестве источника излучения, крностатом непрерывной прокачки хладоагента для охлаждения образца и охлаждаемыми жидким гелием детекторами излучения;

• проведены измерения температурных зависимостей в интервале 5- 300 К комплексной диэлектрической проницаемости для БгТЮз , керамики и ориентированных пленок ВТСП соединения УВа2Си307_! (ось с перпендикулярна или параллельна пленке) на подложках из титаната стронция на нескольких длинах волн дальнего ИК диапазона;

• Установлено, что температурный ход проводимости и глубины проникновения электромагнитного поля на частотах 84, 119 и 357 см-1 для аЬ-плоскости находится в качественном согласии с предсказаниями теории сильного электрон-фононного взаимодействия; динамическая проводимость вдоль оси с имеет металлический характер; при Т —» 0 отношение плазменных частот ш^/шр » 2 для всех трех частот излучения; значения еаьу измеренные на аЬ-пленке и с-иленке, находятся в хорошем согласии.

Рисунок 1: Принципиальная схема эллипсометра сходящегося пучка. Li,Li,L) — Л11мг)ы с фокусными расстояниями /1,/2,/j, соответственно, S - образец, Dot — детектор, тп — rs — принципиальные плоскости, во — угол падения пучка, поляризатор и анализатор дальнего ИК лучше псего поместить между лнн:>амн Li и Ьг, \/а + 1/0 = 1 //з.

■1 V -ГТ-. S А др; в I)

СИ

Ч

_Vl_

V2

С

SD

Рисунок 2: Ьлок-схема установки.

1< - лазер, (!|| — оСлюратор, Ь|, Ьг, Ьз — линзы, Р — поляризатор, Я образец, Л — анализатор, Лр — апертура, Б — детектор излучения, VI,У2 — вольтметры, .41) синхронный детектор, С — компьютер.

3000

л в) со

-3000

2000

л

«в о со

-2000

-4000 300

Л

со* 0

: . . (а) С2 ло £2 ^^-^

л 4 Ъ —о ?© ов ов® 0 ■ о* • ы=84ст ■ 1 • » » '. А »» Ех о=В4ст"'

А.. ' • ^ £г Д..о. . # . Ц!> (е> е2 , . . .

о а • <я° » С» * »•""у ».*. ы=119ст"' е' * * и=119ст"1

Сг ■ (с) сг * * * . ... а)

£1 . » ы=357ст"'

о

со

-1500 О

Й «О

-1000

о

со

100 200 Т, К

О 100 200

т, К

■150

Рисунок 3: Комплексная диэлектрическая проницаемость УБагСизОт.» как функция температуры для трех длин волн: кружки — из измерений на аЬ-пленке, треугольники — из измерений на с-пленке.

Рисунок 4: Температурные ааписимости глубины проннкнопения для двух низких частот, нмчиглонныг н:} данных рис. 3.