Исследование вероятностей КММ-переходов Оже, сопровождающих распад радиоактивных ядер тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.16 ВАК РФ

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА. I. МЕТОДИЧЕСКИЕ ВОПРОСЫ.

§ I.I. Экспериментальная установка.

1.1.1. Бета-спектрометр с регулируемым угловым расстоянием между источником и детектором для исследований спектров К-электронов Оже.

1.1.2. Новый блок многоленточного бета-источника

1.1.3. Устройство для изменения используемого телесного угла бета-спектрометра.

§ 1.2. Бета-источники.<Приготовление радиоактивных источников для прецизионной ядерной спектроскопии методом фракционной возгонки

1.2.1. Обзор результатов применения метода фракционной возгонки.

1.2.2. Некоторые вопросы механизма фракционной возгонки

1.2.3. Оборудование для проведения фракционной возгонки

§ 1.3. Обработка электронных спектров с помощью табулированной стандартной линии.

ШВА П. ИССЛЕДОВАНИЕ КММ-ПЕРЕХОДОВ ОЖЕ, СОПРОВОЖДАЮЩИХ РАСПАД РАДИОАКТИВНЫХ ЯДЕР.

§ 2.1. Экспериментальное исследование КММ-переходов Оже в некоторых средних и тяжелых атомах.

2.1.1. КММ- и КМК-переходы в палладии ( Z = 46).

2.1.2. КММ-, KMX- и КХУ-переходы в ксеноне ( Z = 54)

2.1.3. КММ-переходы в самарии ( Z. = 62).

2.1.4. КММ-переходы в тулии ( Z = 69).

2.1.5. КММ-переходы в платине (Z = 78).

2.1.6. КММ-переходы в полонии ( Z = 84).

§ 2.2. Нерелятивистские расчеты вероятностей KMj^Mj^переходов Оже в схеме промежуточной связи с учетом взаимодействия конфигураций (18 ^ Z ^ 54).

§ 2.3. Сравнение результатов экспериментального исследования КММ-переходов Оже и результатов расчетов. Адекватная теория вероятностей КММ-переходов Оже в средних и тяжелых атомах.

2.3.1. Энергии КММ-переходов Оже.

2.3.2. Относительные интенсивности КММ-переходов Оже. Адекватная теория вероятностей КММ-переходов Оже в средних и тяжелых атомах.

§ 2.4. Обсуждение результатов экспериментального исследования относительных интенсивностей KMX- и КХУ-переходов Оже.

1ЖАВА Ш. ИССЛЕДОВАНИЕ ВЕРОЯТНОСТЕЙ KLL- и Ш-ПЕРЕХОДОВ

ОЖЕ В НЕКОТОРЫХ СРЕДНИХ И ТЯЖЕЛЫХ АТОМАХ.

§ 3.1. KLL-переходы Оже.

3.1.1. А7Х-переходы в палладии (Z = 46).

3.1.2. KLL -переходы в платине ( Z = 78).

3.1.3. KLL-переходы в полонии ( Z = 84).

§ 3.2. ULX-переходы Оже.

3.2.1. KLM- и KLH'-переходы в палладии ( Z = 46).

3.2.2. AT,/-переходы в платине (Z = 78).

Безрадиационная перестройка электронных оболочек атома, вызванная вакансией во внутренней оболочке, обнаружена в 1925 г. П.Оже. Этот процесс впоследствии был назван эффектом Оже. История его открытия описана в недавно вышедшей статье П.Оже [i].

Актуальность исследования эффекта Оже определяется традиционными потребностями ядерной физики [2], фундаментальной ролью этого явления в физике атома [з] и весьма широким применением Оже-спектроскопии в качестве метода исследования [4, б].

В ядерной физике интерес к эффекту Оже обусловлен тем, что знание основных величин, характеризующих его, позволяет определять относительные вероятности электронного захвата и испускания позитронов, находить коэффициенты внутренней конверсии, мульти-польности низкоэнергетических гамма-переходов и др. [2]. Часто случается, что исследование спектров электронов внутренней конверсии (~100 кэВ и ниже), накладывающихся на Оже-спектры, может быть проведено лишь при наличии точной информации об энергиях и интенсивностях переходов Оже [б].

Вероятности Оже-переходов являются более чувствительными к деталям волновых функций электронов, чем многие другие измеряемые атомные величины [7]. Поэтому результаты экспериментального исследования переходов Оже представляют собой основу для проверки существующих атомных моделей, включая сюда и взаимодействие атомных электронов.

Значительный интерес к эффекту Оже определяется также и тем, что он является примером широко распространенного в природе способа распада квазистационарных состояний Ферми-систем [в].

Наконец, необходимость в расширении методических возможностей Оже-спектроскопии настоятельно требует более глубокого понимания этого эффекта.

В настоящей работе всё внимание будет сосредоточено на К-переходах Оже, исследование которых, на наш взгляд, имеет решающее значение для создания адекватной теории эффекта Оже. Главными причинами этого являются следующие: во-первых, незначительное влияние химического состояния атомов на волновые функции К-, L- и М-электронов, участвующих в К-переходах Оже (по крайней мере для средних и тяжелых атомов), поскольку учет этого влияния усложнил бы и без того крайне громоздкие расчеты; во-вторых, существенная роль в К-переходах Оже релятивистских и корреляционных эффектов; в-третьих, относительно простая структура К-спект-ров, которая позволяет достаточно точно измерять энергии и интенсивности переходов Оже.

Как в экспериментальном, так и в теоретическом плане сейчас наиболее полно исследованы AXL-переходы Оже. Спектр KLL-электронов имеет сравнительно простую структуру (девять линий согласно схеме промежуточной связи) и обладает наибольшей интенсивностью среди Оже-спектров К-серии. Для вероятностей KLL -переходов в области средних и тяжелых атомов установлены эмпирические зависимости [9]. Выполнение теоретических расчетов для Оже-переходов К-серии также наименее сложно в случае KLL -переходов. В последнее время в теоретическом описании вероятностей ULL -переходов достигнут существенный прогресс. Проведение двух независимых и хорошо согласующихся между собой расчетов в схеме промежуточной связи с учетом взаимодействия конфигураций [10, II] резко улучшило согласие теории с экспериментом. Однако, здесь обнаружились не вполне понятные трудности в описании интенсив-ностей компонент АХ,/^-дублета.

Далеко не так подробно исследованы KLX -переходы Оже, хотя они представляют не меньший интерес, чем KLL-переходы. Более сложная структура KLX-спектров (так теория промежуточной связи предсказывает в АШ-группе 36 линий [12]) и несколько меньшая их интенсивность создают дополнительные трудности при изучении этих спектров. Поэтому количество работ, посвященных экспериментальному исследованию /(X/-спектров, значительно меньше, чем в случае KLL-группы. Немногочисленная экспериментальная информация о KLM- и KLU -переходах позволила установить только характер зависимостей относительных интенсивностей этих переходов от атомного номера в области средних и тяжелых атомов [13]. Релятивистские расчеты вероятностей KLX-переходов проводились лишь в схеме JJ -связи 1б].

Весьма актуальны исследования других групп К-переходов Оже, в частности, не изучавшейся ранее экспериментально (из-за чрезвычайной сложности проведения таких исследований) группы КММ-пе-реходов. Как и в случае KLX-спектра, вероятности КШ-переходов вычислялись релятивистски только в приближении Jj -связи [14, IS3®)]. Естественно, необходима экспериментальная проверка этих расчетов. Но это лишь небольшая часть основной цели настоящей работы. В целом, исследование КММ-переходов Оже (экспериментальное и теоретическое) позволило бы понять,как изменяется роль релятивистских эффектов, типа связи и взаимодействия конфигураций по мере приближения к "периферии" атома и сформулировать требования к адекватной теории КММ-переходов Оже в средних и тяжелых атомах.

Для представления о сложности экспериментального исследования КММ-переходов Оже в области средних и тяжелых атомов дадим краткий обзор известных сведений об этих переходах.

По мере вовлечения в К-переходы Оже электронов более верхних оболочек структура спектров сильно усложняется. Так, если KLL

Расчеты f14j выполнены только для KLM-переходов Оже.

Расчеты [15] проведены для КММ-, KMX- и КХУ-переходов Оже. группа содержит только девять линий, то,согласно предсказаниям теории промежуточной связи [1б],КММ-спектр включает в себя уже 35 переходов. Часть КММ-спектра, в формировании которого участвуют Mj-, Mg- и М3-подоболочки, состоит из десяти линий, шесть из которых, как и в KLL-группе, образуют три тесных дублета -КМХМ2( 'Р,, 3Р0 ), Ш:М3( 3Р1, % ) И Ш3М3( Зр0 a KMjMjC ) и КМ2М2( -линии являются одиночными. Б отличие от AZL-спект-/ ра, где AZ2A3( )-линия является одиночной, здесь мы имеем очень тесный дублет Ш2М3(!#2, 3Л )• Оставшиеся 25 линий КММ-грушы составляют пять дублетов - MjM4( D2, J)i ), KMjMgC Z>3), KM2M4(^ , 3i)2 ), KM2M5( и M4M4('s, ,3A>), один триплет

KM5M5(3P0 ,ЪГ2,%) и три квартета - Ш3М4(3^, 3В, /Р0 ), КМ3М5( JPi, 3/г , , % ) и М4М5(У^, 3Р1 , 'д, , ).

На рис.1 показано расположение линий в КММ-спектре3^, следующее из полуэмпирических расчетов Ларкинса [1б], выполненных в схеме промежуточной связи. Относительный энергетический интервал между EMjMj( )- и КМ2М3( )-линиями, содержащий семь переходов, составляет лишь 1,1$ для Z = 45 и увеличивается до 1,4$ для Z = 85. Оставшиеся 28 переходов расположены на несколько большем интервале.

На рис.1 нанесены лишь крайние компоненты КМ3М4~ и КМ3М5-мультиплетов. Группа КМ4 gM4 5-лЛиний не приводится, потому что при Z< 54 на неё накладываются линии КМД/-спектра, нанесение которых сильно усложнило бы верхнюю часть рис.1. Наконец,

Нормирование положений на разность энергий KM2M3(yZ>2)- и EMjMj( *S0 )-линий обусловлено тем, что для всех атомных номеров Z эти линии не пересекаются с другими, т.е. в измеренных спектрах они являются одиночными.

5

2 у

Ld Ы t • n

V S* V

Lii Ы

2.00

1.50

1.00

0.50 0 кМзМЛХЖо ктхъм щмдлу км3м/РЛ щм3(3р0) кмдГРД)

КМДО)Д) кмд(1д,3ц) тмъЮ кмд(\) кмд(3р2) кмдСр.)

КМД(50) кмм2(3Р0) кмдГц)

КМДГ50)

50

60

70

80 z

Рис.1. Зависимость энергетических положений линий EMM-спектра, отнесенных к разности между энергиями KMgMgCi^)- и KM-j-Mj () -линий, от атомного номера Z . Размеры заштрихованных областей вдоль оси ординат соответствуют естественным энергетическим ширинам КММ-переходов.

5555552545555555055555555555555555555555 группу Ш4 ^ 5М4 ^ плиний удалось наблюдать только для двух тяжелых элементов (Z = 69 и 84), где границы ММ- и Ш //'-спектров уже достаточно сильно раздвинуты. Её интенсивность оказалась весьма низкой и составила лишь от интенсивности всей ШМ-группы.

Размеры заштрихованных областей вдоль оси ординат на рис.1 соответствуют естественным энергетическим ширинам КММ-переходов Оже. Для построения их использованы экспериментальные данные по ширинам К- и М-уровней, собранные в [9, 17]. Видно, что в области атомов с Z>45 расстояния между компонентами мультиплетов почти всюду не превышают естественных энергетических ширин КММ-линий (в большинстве случаев эти расстояния значительно меньше). Это обстоятельство делает практически невозможным исследование структуры мультиплетов.

При переходе от схемы промежуточной связи к схеме jj -связи каждый из приведенных на рис.1 мультиплетов вырождается в одну линию, т.е. получается спектр, состоящий только из 15 линий. Однако и в этом случае плотность КММ-спектра высока, а значительные естественные энергетические ширины линий лишь усложняют ситуацию.

Представление об экспериментальных трудностях,с которыми приходится сталкиваться при измерениях КММ-спектров электронов Оже,можно получить из сравнения этих спектров с KLL-группой, исследование которой, как известно, представляет далеко не тривиальную задачу. Рассмотрим наиболее простую и интенсивную часть КММ-спектра, которая "подобна" KLL-группе, а именно переходы. Относительный энергетический интервал, занимаемый ^1-А-3~линиями> Б 4 * 5 раз меньше ( соответственно для Z = 45 и Z = 85) того же интервала для АТа/а-линий, хотя количество линий в том и другом спектрах в случае jj-связи одинаково, а для случая промежуточной связи отличается на единицу.

Однако,не только высокая плотность расположения линий в КММспектре определяет сложность его экспериментального исследования. Крайне низкая интенсивность КММ-линий создаёт скорее более значительные трудности. Так суммарная интенсивность КММ-переходов примерно в 20 4- 30 раз меньше (соответственно для Z= 85 и Z= 45) суммарной интенсивности КLL-переходов. Измерение столь слабых спектров является весьма сложной задачей. Дополнительно в измеренных КММ-спектрах будет иметь место значительное ухудшение отношения сигнал-фон.

В случае MX- и КХУ-спектров ситуация ещё более усложняется - плотность линий увеличивается, а их интенсивность падает.

Таким образом, проведение экспериментальных исследований КММ-переходов Оже представляет собой задачу несоизмеримо более сложную, чем изучение KLL-переходов. Этим объясняется то, почему ранее никому не удалось экспериментально исследовать структуру ШМ-спектров в области средних и тяжелых атомов '.

Один из крупнейших специалистов в ядерной спектроскопии Д.Гейгер (Чок-Ривер) в своём обзорном докладе на 1-ой Международной конференции по явлениям ионизации внутренних оболочек (Атланта, США, 1972) следующим образом охарактеризовал трудности таких исследований: "Отсутствие в настоящее время экспериментальных сведений о КММ-спектрах вызвано как высокой плотностью линий в этих спектрах, так, в ещё большей степени, и их весьма низкой интенсивностью. Здесь эксперимент в любом случае даст согласующуюся проверку расчетов" [20].

В области легких атомов спектры КММ-электронов Оже исследовались для двух элементов: магния ( Z = 12) [18] и аргона ( Z = 18) [l9]. Однако, в случае магния КММ-спектр состоит только из одной KMjMj-линии, тогда как в КММ-спектре аргона удалось выделить лишь KMjMj-, KMjMg 3- и КМ2 дМ2 3-линии.

Поскольку в настоящей работе экспериментальные исследования ШМ-переходов ограничены областью средних и тяжелых атомов, то в качестве источников К-электронов Оже наиболее удобно использовать радиоактивные источники. Б этом случае начальные.вакансии в К-оболочке образуются в результате ядерных процессов - К-за-хвата и внутренней конверсии на К-оболочке. Создание начальных К-вакансий внешними излучениями (ионизация рентгеновскими лучами, электронным или ионным ударом) в указанной области атомов наталкивается на трудности принципиального характера, обусловленные тем, что одновременно с ионизацией К-оболочки с большой вероятностью ионизируются и более высокие оболочки. Перечисленные выше трудности экспериментального изучения КММ-переходов Оже в средних и тяжелых атомах можно преодолеть только при решении ряда методических задач. Прежде всего, для измерений спектров КММ-электронов необходимо использовать бета-спектрометры, обладающие приборным разрешением лучше 0,1$ по импульсу и как можно большей светимостью, т.е. для этого нужен прибор, который по своим рабочим параметрам не уступал бы лучшим существующим бета-спектрометрам. Поскольку светимость бета-спектрометров не беспредельна , особо важное значение здесь приобретают вопросы, связанные с резким повышением удельной и абсолютной активности бета-источников. Наконец, необходима строгая статистическая обработка измеренных спектров электронов Оже с помощью быстродействующих ЭШ.

Как уже отмечалось, основной целью настоящей работы является исследование КММ-переходов. Однако, не меньший интерес представляют ранее экспериментально не изучавшиеся KMX- и КХУ-пере-ходы Оже. Поэтому мы исследовали также расположенные сразу за КММ-группой спектры KMX- и КХУ-электронов Оже.

Наконец, поскольку спектры КММ-электронов Оже по сравнению с KLL -спектрами состоят из значительно более тесно расположенных компонент с интенсивностями во много раз меньшими, чем в случаях A'LL- и Л2Л/-спектров, то ясно, что выполнение достаточно точных и подробных исследований спектров КММ-переходов предопределяет и проведение прецизионных исследований KLL- и KLX-спектров. Поэтому в тех случаях, где представлялась возможность значительно дополнить или уточнить имеющиеся экспериментальные данные по KLL- и /^-переходам, такие исследования нами прово-ж)

ДШШСЬ*' .

Настоящая работа выполнялась по научному плану Института ядерной физики АН КазССР 1976-1980 г.

Остановимся на основных моментах настоящей диссертационной работы.

Успешное проведение экспериментальных исследований КММ-пе-реходов Оже потребовало использования всех достижений спектроскопии электронов низких энергий. Связанные с этим вопросы подробно рассматриваются в первой главе работы.

Для измерения спектров К-электронов Оже применялся построенный ранее магнитный бета-спектрометр с двойной фокусировкой и регулируемым угловым расстоянием между источником и детектором [9], впоследствии снабженный блоком многоленточного бета-источника [13]. Этот бета-спектрометр, имея в исследуемой здесь области энергий следующие основные характеристики - приборное разрешеq О ние 0,06% по импульсу и светимость 1,0*10"° см , соответствует лучшим существующим бета-спектрометрам. Для расширения круга радиоактивных ядер, при распаде которых испускаются электроны Оже, нами был создан новый блок многоленточного бета~источника, позволяющий использовать подложки из радиационностойких и термостой

Таким образом, нами измерялись спектры электронов Оже с энергиями от 17 до ~ 100 кэВ. ких материалов, В настоящей работе многоленточные бета-источники применялись уже во всех измерениях, тогда как ранее при исследовании Оже-спектров такие источники использовались лишь эпизодически» Дополнительно, для прохождения отдельных участков спектров или с повышенным разрешением или же с большей статистикой бета-спектрометр был снабжен устройством, позволяющим без нарушения вакуума регулировать телесный угол.

Так как светимость применяемого бета-спектрометра близка к предельной, то методическая часть настоящей работы главным образом была связана со значительным повышением качества приготавливаемых для измерений бета-источников. Особое внимание при этом уделялось использованию метода фракционной возгонки. Проведена систематизация существующих результатов по применению этого метода для получения радиоактивных изотопов высокой удельной активности и приготовления из них источников для прецизионной яцер-ной спектроскопии. Рассмотрен механизм процесса фракционной возгонки, что позволяет оценить возможности применения этого метода к конкретным парам мишень-продукт реакции. Для отработки методик и приготовления бета-источников в хорошо защищенном тяжелом химическом боксе нами создан комплекс оборудования, управляемый копирующими манипуляторами.

В настоящей работе измеренные электронные спектры были лишь частично разрешены или вообще не разрешены, поэтому большое значение имела тщательная математическая обработка результатов измерений с помощью быстродействующих ЭШ. Обработка измеренного спектра состояла в его аппроксимации по методу наименьших квадратов линиями, представляющими собой свертку приборной линии и естественных энергетических распределений соответствующих электронных линий. Предполагалось, что последние являются распределениями Лоренца. Приборная же линия соответствовала реальной линии бета-спектрометра и задавалась в виде таблицы чисел. Этот метод использовался ранее в работе [13]. С целью ускорения проведения обработки спектров электронов Оже нами осуществлен переход на более быстродействующую машину БЭСМ-6/7 (по сравнению с БЭСМ-4 в [l3]), позволивший сократить время обработки более чем на порядок.

Вторая глава настоящей работы начинается с детального описания получения экспериментальных результатов по КММ-, KMX- и КХУ-переходам Оже в атомах с Z = 46, 54, 62, 69, 78 и 84. Параллельно с этим даётся довольно подробное описание как методов приготовления соответствующих бета-источников, так и особенностей математической обработки измеренных электронных спектров. Полученные экспериментальные данные по энергиям и относительным интенсивно стям КММ-переходов имеют высокую для такого рода измерений точность. Следует отметить значительную ширину диапазона изученных элементов и их достаточно равномерное распределение в этом диапазоне.

Затем, во второй главе, проводится анализ всей совокупности полученных экспериментальных результатов по КММ-переходам Оже.

Сравнение данных релятивистских расчетов энергий КММ-пере-ходов, выполненных Ларкинсом в приближении промежуточной связи с учетом взаимодействия (3s и (Зр)^- конфигураций "дырок" [1б], с нашими экспериментальными результатами по относительным ( Z = 54, 69 и 84) и абсолютным (Z = 54 и 69) энергиям этих переходов показало, что расчеты хорошо согласуются с экспериментом. Таким образом,здесь впервые была продемонстрирована высокая надежность полуэмпирических расчетов [1б] энергий КММ-переходов Оже в средних и тяжелых атомах.

На основе экспериментального материала по относительным ин-тенсивностям КММ-переходов Оже впервые установлен характер зависимостей этих интенсивностей от атомного номера в области 46<Z< 84 для каящого из MjgMj3-nepex0fl0B. Подобные зависимости найдены и для групп MjM4j5-, KMgM^g-, КМ3М4 5- и КМ4 5М4 ^переходов.

Впервые обнаружена достаточно близкая аналогия в распределениях экспериментальных интенсивностей между линиями KM и KLL-спектров. Близки между собой также характер и величина отклонений результатов измерений от результатов релятивистских расчетов в приближении JJ-связи для относительных интенсивностей КМ^М^з-переходов (Балла и др. [14]) и АТ/А-переходов (Балла и Рамздал [21] ).

Сравнение результатов нерелятивистских расчетов вероятностей KMjgMj3-nepex0fl0B, выполненных нами в схеме промежуточной

9 о связи с учетом и без учета взаимодействия (3s) - и (Зр) -конфигураций "дырок1,1 и найденных экспериментальных зависимостей относительных интенсивностей этих переходов впервые показало, что роль релятивистских эффектов и взаимодействия конфигураций в KMjgMj ^-переходах приблизительно такая же, как и в случае KLL-переходов.

Всё это позволило впервые сформулировать требования к адекватной теории вероятностей КММ-переходов Оже в средних и тяжелых атомах. Соответствующие расчеты должны базироваться на релятивистской теории и строится в схеме промежуточной связи с учетом взаимодействия конфигураций.

Сравнение как экспериментальных относительных интенсивностей групп KMjM4^5~, Ш2М4^ 5- и KMgM4 ^-переходов с данными релятивистских расчетов, выполненных в приближении JJ-связи [l4, 15], так и этих расчетов между собой, позволило нам сделать вывод о необходимости повышения точности вычислений волновых функций 3af-электронов в области формирования амплитуд К-переходов Оже.

После опубликования сформулированных выше требований к адекватной теории вероятностей КММ-переходов Оже в средних и тяжелых атомах соответствующие расчеты были выполнены Ченом и др. [22]. Их результаты подтвердили справедливость наших выводов.

Завершается вторая глава обсуждением результатов впервые проведенного экспериментального исследования относительных интен-сивностей KMX- и КХУ-переходов Оже. Сравнение результатов релятивистских расчетов, выполненных Ченом и др. в приближении JJ-связи [l5],с нашими данными35^ показало, что эти расчеты неправильно описывают относительные интенсивности KMX-переходов в атомах с Z~50. Что касается КХУ-переходов Оже, то лишь для Z = 54 в КХУ-спектре удалось выделить определенные линии и группы линий. Б частности, мы смогли измерить относительные интенсивности К}^-переходов. При сравнении распределения экспериментальных интен-сивностей между компонентами KXj^Nj^-cneKTpa с соответствующими распределениями в KMjgMjg- и KLL-спектрах обнаружено, что они аналогичны. По-видимому, всё сказанное выше о КММ-переходах может быть перенесено и на К^-переходы.

Для относительных интенсивностей KMX- и КХУ-групп впервые установлен характер зависимостей этих интенсивностей от.атомного номера в области 46 < Z < 84. И здесь расчеты Чена и др. [15] в основном неверно предсказывают относительные интенсивности.

Проведенный анализ позволил нам предположить,что, как и в случае КММ-переходов, причиной расхождения расчетов [15] с экспериментом для относительных интенсивностей KMX- и КХУ-переходов в атомах с 46 < Z < 84 является недостаточная точность вычисления волновых функций электронов М-, 0- и Р-оболочек в области формирования амплитуд К-переходов Оже.

Только для двух элементов (Z = 46 и 54) в KMX-спектрах удалось выделить линии, соответствующие определенным группам переходов.

Третья глава посвящена прецизионным исследованиям KLL- и KLX -переходов Оже в некоторых средних и тяжелых атомах.

Впервые изучен спектр KLL-электронов Оже палладия (Z = 46). Измерены с высокой точностью относительные энергии и интенсивности всех девяти /СЛЛ-линий. Точнее и подробнее исследованы KLL-спектры платины (Z = 78) и полония ( Z = 84), в которых впервые удалось определить относительные интенсивности сателлитного

Рг)-перехода. Полученные результаты существенно дополняют имеющиеся прецизионные экспериментальные данные по относительным интенсивностям А7,/,-переходов Оже в средних и тяжелых атомах.

Сравнение данных двух хорошо согласующихся между собой релятивистских расчетов вероятностей HLL-переходов, проведенных в схеме промежуточной связи с учетом взаимодействия конфигураций Асаадом и Петрини [ю] и Ченом и др. [п], с полученными здесь результатами даёт хорошее согласие,за исключением случая KL1LZ-дублета в области тяжелых атомов, где эти расчеты, правильно описывая суммарную относительную интенсивность АХ,/^-дублета, интенсивности его компонент предсказывают неверно. Такие же выводы следуют из сравнения этих расчетов со всей совокупностью прецизионных экспериментальных данных.

Намного точнее и подробнее исследованы относительные интенсивности KLX-переходов Оже в палладии (Z =46) и платине (Z = 78). Полученные результаты, благодаря своей высокой точности и детальности, существенно дополняют весьма немногочисленный прецизионный экспериментальный материал по относительным интенсивностям KLX-переходов в средних и тяжелых атомах.

Наконец, проведенное сравнение результатов релятивистских расчетов вероятностей АХУ^-переходов (Балла и др.[14]) и KLX-переходов (Чен и др. [15]), выполненных в приближении jj-связи, как между собой, так и с нашими экспериментальными данными, позволило сделать следующее заключение: для атомов с z>46 jj-связь является достаточно хорошим приближением при описании относительных интенсивностей К-переходов Оже, оставляющих атом ионизированным в разных оболочках. Однако, для АХМ-переходов в области атомов с Z ~ 46 начинают проявляться отклонения от теории с JJ -связью, и адекватное рассмотрение вероятностей этих переходов для Z <. 46 должно основываться на схеме промежуточной связи. Как и в случае КММ-переходов, отмечается недостаточная точность расчетов волновых функций Зя'-электронов в области формирования амплитуд К-переходов Оже.

В заключении подведены основные итоги выполненных нами исследований.

Основные результаты настоящей работы были опубликованы: в материалах XXIX-, XXX- и ХХХП-Всесоюзных совещаний по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра (1979, 1980, 1982) - [46, 50, 66, 69, 72, 76, 78, 82, 86, 90], 2-ой Международной конференции по явлениям ионизации внутренних оболочек (Фрейбург, ФРГ, 1976) - [67]; в международных физических журналах "Physics Letters" - [45], "Journal of Physics" - [449 47], "Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena" - [70]; в республиканском научно-техническом сборнике "Проблемы ядерной физики и космических лучей" - [*28, 49J; в препринте Института ядерной физики АН КазССР - [зз]. Автор выносит на защиту:

1. Методические разработки, позволившие впервые провести экспериментальное исследование КММ-, KMX- и КХУ-переходов Оже в атомах с 46 < Z < 84.

2. Экспериментальные результаты исследования КММ-переходов Оже в некоторых средних и тяжелых атомах (Z =46, 54, 62, 69,

78 и 84).

3. Установленные экспериментальные зависимости относительных интенсивностей КММ-переходов Оже от атомного номера в области 46 < Z < 84.

4. Обнаруженную аналогию в распределениях экспериментальных интенсивностей между линиями и KLL -спектров электронов Оже в области 46^ Z < 84.

5. Результаты нерелятивистских расчетов вероятностей KMjJW-j-^g-переходов Оже, впервые проведенных в схеме промежуточной связи с учетом и без учета взаимодействия конфигураций для атомов с 18 < Z < 54.

6. Сравнение результатов экспериментального исследования.КММ-пе-. реходов Оже и данных имеющихся теоретических расчетов.

7. Требования к адекватной теории вероятностей КММ«переходов Оже в средних и тяжелых атомах, сформулированные на основе выполненных исследований.

8. Экспериментальные результаты исследования относительных интенсивностей KMX- и КХУ-переходов Оже в некоторых средних и тяжелых атомах.

9. Обнаруженную аналогию в распределениях экспериментальных интенсивностей между линиями KKj^l/j^g-, KMjgMjg- и KLL-спектров электронов Оже ксенона (Z = 54).

10. Экспериментальные результаты исследований относительных интенсивностей АУХ-переходов (Z = 46 , 78 и 84) и KLX-переходов ( Z = 46 и 78), существенно дополнивших уже имеющиеся прецизионные результаты таких исследований.

11. Выводы, полученные при сравнении найденных здесь экспериментальных относительных интенсивностей ЛХ/-переходов и имеющихся теоретических расчетов.

Сравнение данных двух хорошо согласующихся между собой релятивистских расчетов вероятностей ALL-переходов, проведенных в схеме промежуточной связи с учетом взаимодействия конфигураций Асаадом и Петрини [ю] и Ченом и др. [п], с полученными нами результатами по относительным интенсивностям даёт хорошее согласие теорий с экспериментом,за исключением компонент kL1L2-дублета в области тяжелых атомов. Такие же выводы следуют из сравнения этих расчетов со всей совокупностью прецизионных экспериментальных данных. Однако, более точное заключение о соответствии расчетов [ю] и [п] эксперименту, особенно в случае слабых A'LL-переходов, требует дальнейшего накопления прецизионного экспериментального материала.

14. Значительно точнее и подробнее исследованы относительные интенсивности ^/-переходов Оже в палладии ( Z = 46) и платине ( Z = 78). Полученные результаты существенно дополняют весьма немногочисленный прецизионный экспериментальный материал по относительным интенсивностям KLX-переходов в средних и тяжелых атомах.

15. Проведенное сравнение результатов релятивистских расчетов вероятностей KLM-переходов Оже (Балла и др. [14]) и KLX-переходов (Чен и др.[15]), выполненных в приближении ^/'-связи, как меящу собой, так и с нашими экспериментальными данными, позволило сделать следующее заключение: для атомов с Z > 46 jj-связь является достаточно хорошим приближением при расчетах относительных интенсивностей К-переходов Оже, оставляющих атом ионизированным в разных оболочках. Однако, можно предположить, что для А^Л/-первходов в области атомов с z ~ 46 начинают проявляться отклонения от теории с jj-связью и адекватное рассмотрение вероятностей А2А/-переходов для 2 46 должно базироваться на схеме промежуточной связи. Для более определенного заключения необходимы дальнейшие прецизионные экспериментальные исследования интенсивностей Л^/^-переходов в атомах с Z < 46. Как и в случае КММ-переходов, отмечается недостаточная точность вычислений волновых функций З^-электронов в области формирования амплитуд К-переходов Оже.

В заключение выражаю искреннюю благодарность научному руководителю Бабенкову М.И. за постановку задачи и существенную помощь в выполнении настоящих исследований, заведующему лабораторией Бобыкину Б.В. за внимание и участие в работе, а также МНС Петухову В.К. за помощь в проведении ряда измерений и отладке программ, лаборанту Родионовой И.М. за участие в обработке результатов измерений.

1. Auger P. The Auger effect. - Surf.Sci., 1975, v.48, n.l, p.1-8.

2. Бергстрём И., Нордлинг К. Некоторые внутренние процессы, сопровождающие распад ядра: Эффект Оже, В кн.: Альфа-, бета- и гамма-спектроскопия. Под ред.К.Зигбана, М.: Атомиз-дат, 1969, вып.4, с.199-221.

3. Burhop E.H.S., Asaad W.N. The Auger effect. Adv.At.Mol. Phys., 1972, v.8, p.163-284.

4. Зигбан К. и др. Электронная спектроскопия. М.: Мир, 1971.493 е., ил.

5. Карлсон Т.А. Фото-электронная и Оже-спектроскопия. Л.: Машиностроение, 1981 - 431 е., ил.

6. Григорьев Е.П., Гусева И.С., Харитонов Ю.И. Структура изомерных состояний 158Но, 160Но и I52Eu. Изв.АН СССР. Сер. физ., 1979, т.1, № 43, с.104-106.

7. Bambynek W. et al. X-Ray fluorescence yields, Auger, and Coster-Kroning transition probabilities. Rev.Mod.Phys., 1972, v.44, n.4, p.716-813.

8. Парилис Э.С. Эффект Оже. Ташкент: Фан, 1969. - 210 с.

9. Бабенков М.И. Исследование вероятностей KLL-переходов Оже в области средних и тяжелых атомов. Дис. . канд.физ.-мат.наук. - Алма-Ата, 1972. - 139 с.

10. Asaad W.N., Petrini D. Relativistic calculation of the K-LL Auger spectrum. Proc.R.Soc.London A, 1976, v.350, n.1662, p.381-404.

11. Chen M.H., Crasemann В., Mark H. Relativistic K-LL Auger < spectra in the intermediate-coupling scheme with configuration interaction. Phys.Rev.A, 1980, v.21, n.2, p.442-448.

12. Asaad W.N., Burhop E.H.S. The К Auger spectrum. Proc.Phys. Soc., 1958, v.71, n.459, p.369-582.

13. Петухов Б.К. Вероятности испускания ЛХЛ^У-электронов Оже при распаде радиоактивных изотопов. Дис. . канд.физ.-мат.наук. - Алма-Ата, 1976. - 133 с.

14. Bhalla С.P., Rosner H.R., Ramsdale D.J. Relativistic Auger effect probabilities for K-LM and K-MM transitions. J. Phys.B, 1970, v.3, n.9, p.1232-1238.

15. Chen M.H., Crasemann В., Mark H. Relativistic radiationless transition probabilities for atomic K- and L-shells. At. Data Nucl.Data Tables, 1979, v.24, n.l, p.13-37.

16. Larkins F.P. Semiempirical Auger-electron energies for elements 10<Z«gl00. At.Data Nucl.Data Tables, 1977, v.20, n.4, p.311-387.

17. Sevier K.D. Low Energy Electron Spectrometry. New York etc.: Wiley-Interscience, 1972. - 397 p.

18. Breuckmann B. The K-Auger spectrum of free Mg atoms, including K-LM and K-MM transitions. J.Phys.B, 1979, v.12, n.20, p.L609-L6l3.

19. Schneider D., Roberts K., Hodge W., Moore C.F. High-resolution Ar К Auger spectrum produced in 4-MeV H+ on argon collisions. Phys.Rev.Lett., 1976, v.36, n.17, p.l065-1067.

20. Geiger J.S. K-shell Auger electron spectra: a review. In: Proc.Int.Conf.on Inner Shell Ionization Phenomena and Future Applications. Editor: R.W.Fink et al., Atlanta, 1973, p.523-547.

21. Bhalla C.P., Ramsdale D.J. Relativistic KLL Auger transition rates. Z.Phys., 1970, b.239, h.2, s.95-102.

22. Chen M.H., Crasemann В., Mark H. K-MM Auger-intensity peaks from double-hole energy-level crossings. Phys.Rev.A, 1983, v.27, n.2, p.1213-1216.

23. Бобыкин Б.В., Бабенков М.И. Бета-спектрометр типа Свартхоль-ма-Зигбана с регулируемым угловым расстоянием между источником и детектором. ЖТФ, 1966, т.36, № 5, с.931-936.

24. Svartholm N., Siegbahn К. An inhomogeneous ring-shaped magnetic field for two-directional focusing of electrons. Ark. Mat.Astron.Fys., 1946, Ъ.ЗЗА, n.21, s.1-28.

25. Bergkvist K.E. Possibilities of, and experiments on a combined electrostatic and magnetic B-spectrometer for high resolution spectrometry. Ark.Fys., 1958, b.13, n.22, s.256-257.

26. Backstrom G., Backlin A., Holmberg N.E. A magnetic spectrometer for neutron capture experiments. Nucl.Instr.Meth., 1962, v.16, n.2, p.199-213.

27. Бобыкин Б.Б. Исследование /-излучения долгоживущих изотопов1. Т Я? Т

28. Ей и ЕиХОЧ: по электронам внутренней конверсии. Дис. . канд.физ.-мат.наук. - Лениград, 1958. - 163 с.

29. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Жданов B.C., Петухов В.К. KLX-, KMX- и ККХ-переходы Оже в "^Цхе. В научно-техн.сб.: Проблемы ядерной физики и космических лучей. Харьков: Высшая школа, 1978, вып.8, с.36-45.

30. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Петухов В.К. Спектр K-LL-элек-тронов Оже теллура и ксенона. Изв.АН СССР. Сер.физ., 1971, т.35, № 8, с.I586-1592.

31. Lane R.O., Zaffarano D.J. Transmission of 0-40 KeV electrons by thin films with application to beta-ray spectrometry. -Phys.Rev., 1954, v.94, n.4, p.960-964.

32. Паркер В., Слэтис Г., Гоулдинг Ф., Аллен Р. Некоторые вопросы техники эксперимента. В кн.: Альфа-, бета- и гамма-спектроскопия. Под ред.К.Зигбана, М.: Атомиздат, 1969, вып.1, с.380-456.

33. Bergstrom I. et al. On the electromagnetic separation method of preparing radioactive sources for precision JB-spectrosco-py. Nucl.Instr.Meth., 1963, v.21, n.2, p.249-274.

34. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Дцанов B.C., Петухов В.К. Приготовление радиоактивных источников для прецизионной ядерной спектроскопии методом фракционной возгонки. Алма-Ата, 1983. - 26 с. (Препринт/Институт ядерной физики АН КазССР: 13-83).

35. Sherwin C.W. Vacuum evaporation of radioactive materials. -Rev.Sci.Instr., 1951, v.22, n.5, p.339-341.

36. Sherwin C.W. The conservation of momentum in the beta-decay of Y90. Phys.Rev., 1948, v.73, n.10, p.1173-1177.

37. Fink: R.W., Wiig E.O. Neutron-deficient mercury isotopes. -J.Am.Chem.Soc., 1952, v.74, n.10, p.2457-2460.

38. Parker W. A method for the separation of gold irradiated mercury isotopes. Nucl.Instr.Meth., I960, v.8, n.4, p.354.

39. Appelman E.H. The radiochemistry of astatine. Nucl.Sci. Series, I960, v.3012, p.1-30.

40. Hull R.J., Stroke H.H. Hyperfine-structure separations, isotope shifts, and nuclear magnetic moments of the radioactive isotopes Tl1", Tl200, Tl201, Tl202, and Tl204. J.Opt.Soc. Am., 1961, v.51, n.ll, p.1203-1212.

41. Samos G., Finston H.L. quod vide Finston H.L., Miskel J. Radiochemical separation techniques. Ann.Rev.Nucl.Sci., 1955, v.5, p.269-295.

42. Bradly R.F., London L.F., Gibson G.W. Contract AT-(07-2)-l, 1970.

43. Parker W.C., Grunditz Y. Rapid carrier free separation technique. Nucl.Instr.Meth., 1961, v.14, n.l, p.71-75.

44. Gasior M., Lizurej H.I., Niewodniczanski H., Potempa A.W. Szybkie rozdzielanie pierwiastkow promieniotworczych metodaodparowywania w prozni. Nucleonika, 1968, t.13, 11.6, s.635-643.

45. Babenkov M.I., Bobykin B.V., Zhdanov V.S., Petukhov V.K.

46. К Auger spectrum of palladium. J.Phys.B, 1982, v.15, n.l, p.35-46.

47. Babenkov M.I., Bobykin B.V., Zhdanov V.S., Petukhov V.K. KMM-Auger transitions in "^Xe. Phys.Lett., 1976, V.56A, n.5, p.363-365.

48. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Жданов B.C. KLX- и КММ-перехо1. T94-^i Т 94. т. mды Оже в 7gPt при распаде 79AU . В кн.: Тезисы докладов

49. ХХХП Совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомногоядра. Л.: Наука, 1982, с. 261.

50. Babenkov M.I., Bobykin B.V., Zhdanov V.S., Petukhov V.K. Probabilities of KMM Auger transitions in heavy atoms: 84Po. J.Phys.B, 1982, v.15, n.6, p.927-931.

51. Бабенков М.И., Бобыкин Б.Б., Чеботников В.А. Выделение радиоактивных изотопов теллура и цезия методом фракционной возгонки. В сб.статей: Прикладная ядерная спектроскопия. М.: Атом-издат, 1972, вып.З, с.156-160.

52. Nyman В., Sieniawski J., Pettersson Н. Internal conversion and gamma-ray studies of the decay of Phys.Scr., 1972, v.5, n.l, p.13-21.

53. Oelsner G., Forsling W. Rapid radiochemical separations of polonium isotopes from wolfram targets bombarded by cyclotron-accelerated neon ions. Ark.Kemi, b.ll, n.38, s.349-360.

54. Andersen M.L., Nielsen O.B., Scharff B. Diffusion of rare earths through tantalum. Nucl.Instr.Meth., 1965, v.38, p.303-305.

55. Бокштейн Б.С. Диффузия в металлах. -М.: Металлургия, 1978.248 с.

56. Handbook of Chemistry and Physics/Editor: R.C.Weast. 56th edition. - USA: CRC Press, 1975-1976.

57. Menzel D. Desorption phenomena. In: Interactions of Metal Surfaces. Editor: R.Gomer, Berlin etc.: Springer-Verlag, 1975, p.101-142.

58. Данилин Б.С. Вакуумное нанесение тонких пленок./Под общ.ред. Р.А.Нилендера. -М.: Энергия, 1967, 312 е., ил.

59. Справочник химика. 2-ое изд.перераб. и доп. - Л. - М.: ГНТИХЛ, 1962, т.1, - 1072 с.

60. Нормы радиационной безопасности НЕБ-76 и основные санитарные правила работы с радиоактивными веществами и другими источниками ионизирующих излучений 0СП-72/80. 2-оеизд.,перераб. и доп. -М.: Энергоиздат, 1981. - 95 с.

61. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Жданов B.C., Петухов В.К.

62. Влияние аппаратурных нестабильностей на точность измерений ув- и /-спектров. Изв.АН СССР. Сер.физ., 1975, т.39, А* 3, с.591-596.

63. Кабина Л.П. и др. Автоматический анализ спектра электронов внутренней конверсии. В сб.докладов семинара: Применение призменных бета-спектрометров. Под ред.Р.А.Калинаускаса, Вильнюс, 1974, с.101-106.

64. Жиргулявичюс Р.К. Программа полуавтоматической обработки спектров электронов конверсии, регистрируемых ^-спектрометром. В сб.докладов семинара: Применение призменных бета-спектрометров. Под ред.Р.А.Калинаускаса, Вильнюс, 1974, с.107-112.

65. Hennecke H.J., Manthuruthil J.С., Bergman 0., Cothern C.R.1331.ternal-conversion-electron study of the decay of Ba ^ to Cs153. Phys.Rev., 1967, v.159, n.4, p.955-968.

66. Худсон Д. Статистика для физиков. М.; Мир, 1967. - 243 с.

67. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Жданов B.C., Петухов В.К. Обработка сложных линейчатых электронных спектров. В кн.: Тезисы докладов XXX Совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. Л.: Наука, 1980, с.542.

68. Babenkov M.I., Bobykin B.V., Zhdanov V.S., Petukhov V.K. K131

69. Auger spectrum 54X6. " Second International Conference on Inner Shell Ionization Phenomena: Abstracts of Contributed Papers. Freiburg, 1976, p.131-133.

70. Table of Isotopes/Editors: C.M.Lederer, V.S.Shirley. 7th edition. - New York etc.: Wiley-Interscience, 1978. - 1599 p.

71. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Жданов B.C. КММ-переходы Оже1. Т AQтулия, возникающие при распаде rfflb, В кн.: Тезисы докладов ХХХП Совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. Л.: Наука, 1982, с.263.

72. Babenkov M.I., Bobykin B.V., Zhdanov V.S. KMM Auger transitions in atoms having 46<Z^84. J.Electron Spectrosc.Relat. Phenomena, 1983, v.31, n«4, p.307-315.

73. Sevier K.D. Atomic electron binding energies. At.Data Nucl. Data Tables, 1979, v.24, n.4, p.323-371.

74. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Жданов B.C., Петухов В.К. Инртп ртттенсивности КММ-переходов Оже в ' g|Po. В кн.: Тезисы XXIX Совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. Л.: Наука, 1979, с.257.

75. Johnson G.L., Leininger R.F., Segre Е. Chemical properties of astatine. I. J.Chem.Phys., 1949, v.17, n.l, p.1-10.

76. Babenkov M.I., Petukhov V.K. Applicability of non-relativis-tic К Auger transition probability calculations. J.Phys.B, 1977, v.10, n.4, p.L85-189.

77. Walters D.L., Bhalla C.P. Nonrelativistic K-shell Auger rates and matrix elements for 4<Z<54. At.Data, 1971, v.3, n.4, p. 301-315.

78. Chen М.Н., Crasemann В. KLL-Auger transition probabilities for elements with low and intermediate atomic numbers. -Phys.Rev.A, 1973, v.8, n.l, p.7-13.

79. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Жданов B.C., Петухов В.К. Аналогия между относительными интенсивностями КММ- и KLL-nepe-ходов. В кн.: Тезисы докладов XXX Совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. Л.: Наука, 1980, с.285.

80. Kostroun V.O., Chen M.H., Crasemann B. Atomic radiation transition probabilities to.the Is state and theoretical K-shell fluorescence yields. Phys.Rev.A, 1971, v.3, n.2, p.533-545.

81. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Петухов В.К. Зависимость относительных вероятностей ALL-переходов Оже от атомного номера,29 4Z<94. Часть I. Изв.АН СССР. Сер.физ., 1972, т.36, № 10, с.2139-2149.

82. Измерение характеристик ядерных реакций и пучков частиц. Под ред.: Люк К.Л.Юан, By Цзянь-сюн.- М.: Мир, 1965. 416 с.

83. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Жданов B.C., Петухов В.К. ALL1. ТП6переходы Оже в 4gPd. В кн.: Тезисы докладов XXIX Совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. Л.: Наука, 1979, с.255.

84. Briancon Ch. Electrons Auger KLL: theorie et experience. -Ann.Phys., 1970, t.5, n.2, p.151-167.

85. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Петухов В.К. Зависимость абсолютных вероятностей ALL-переходов Оже от атомного номера,30 < 94. Часть П. Изв.АН СССР. Сер.физ., 1972, т.36, № 10, с.2150-2156.

86. Toburen L.H., Albridge R.G. The K-, L- and M-Auger and L~ Coster-Kroning spectra of platinum. Nucl.Phys., 1967, v.A90, n.3, p.529-544.

87. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Жданов B.C. Интенсивности ALL-переходов Оже в ^gPt. В кн.: Тезисы докладов ХХХП Совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. Л.: Наука, 1982, с.259.

88. Krause М.О., Oliver J.H. Natural widths of atomic К and L levels, K^X-ray lines and several KLL Auger lines. J.Phys. Chem.Ref.Data, 1979, v.8, n.2, p.329-338.

89. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Петухов В.К. Спектр K-LL-электронов Оже полония ( Z = 84). Изв.АН СССР. Сер.физ., 1970, т.34, № 8, с.1686-1688.

90. Gizon J. Intensites relatives des raies d'electrons Auger К du thulium. Nucl.Phys., 1968, V.A108, n.2, p.425-433.

91. Бабенков М.И., Бобыкин Б.В., Дданов B.C. Относительные интенсивности KLM- и KLW-переходов Оже в средних и тяжелых атомах. В кн.: Тезисы докладов ХХХП Совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. Л.: Наука, 1982, с.260.