Исследование взаимодействия изотопов водорода с облучгенным бериллием тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

НАЦИОНАЛЬНЫЙ ЯДЕРНЫЙ ЦЕНТР 5 ОД. РЕСПУБЛИКИ КАЗАХСТАН

ИНСТИТУТ ЯДЕРНОЙ ФИЗИКИ

На правах рукописи УДК 669.721+620.17

КЛЕПИКОВ АЛЕКСАНДР ХАЙДАРОВИЧ

Исследование взаимодействия изотопов водорода с облученным бериллием

Специальность: 01.04.07 - Физика твердого тела

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Алматы, 1997 г.

Работа выполнена в отделе ядерной физики НИИЭТФ при Казахском Государственном Университете им. аль-Фараби

Научный руководитель: Кандидат физ.-мат. наук, доцент

Тажибаева Ирина Лашкаровна

Официальные оппоненты Доктор физ.-мат. наук, профессор

Пятилетов Юрий Семенович Доктор физ.-мат. наук, профессор Писарев Александр Александрович

Ведущая организация Институт Физической Химии РАН

Защита состоится 25 сентября 1997 г. в 14.00 часов на заседании диссертационного совета Д60.01.01 при Национальном Ядерном Центре Республики Казахстан по адресу 480082 г.Алматы, 82, Институт Ядерной Физики НЯЦ РК.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института Ядерной Физики НЯЦ РК.

Автореферат разослан "_"_[_1997 г.

Ученый секретарь диссертационного совета, доктор физ.-мат. наук

Косяк Ю.Г.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Интерес к изучению взаимодействия изотопов водорода с различными материалами связан с непрерывно развивающимися программами исследований в области ядерной энергетики и управляемого термоядерного синтеза, которые ставят вопросы выбора, сравнительного анализа и прогнозирования поведения материалов в водородсодержащих средах, особенно в условиях высокоинтенсивных потоков ионизирующего излучения. Эта проблема имеет два аспекта - экологический, из-за возможности выхода удержанного трития из материалов термоядерного реактора в атмосферу, и экономический, из-за высокой стоимости трития, как топлива реактора синтеза. Рассматриваемая в работе проблема совместного воздействия изотопов водорода и реакторного облучения на бериллий при высокой температуре имеет большое значение для оценки накопления и удержания трития в материалах первой стенки термоядерного реактора.

Обоснование выбора объектов исследования и методики. В данной работе в качестве объекта исследований выбран бериллий — материал, который широко используется во многих областях науки и техники, особенно в реакторостроении. Бериллий в настоящее время является основным кандидатным материалом защитного покрытия первой стенки создаваемого международного реактора синтеза ИТЭР. Условия, в которых будет находиться бериллий, предполагают воздействие высокоинтенсивных потоков излучения и наличие изотопов водорода. Для изучения параметров взаимодействия изотопов водорода с бериллием выбран метод термодесорбционной спектроскопии (ТДС), как один из наиболее универсальных, чувствительных и информативных методов для исследования этих параметров у материалов с низкими коэффициентами диффузии изотопов водорода. Применение этого метода позволяет в одном эксперименте выделить основные механизмы взаимодействия

водорода с материалом, включая влияние поверхности и взаимодействие с дефектами, что особенно важно для облученных образцов.

Основная цель работы состояла в исследовании параметров удержания и выделения изотопов водорода для бериллия, насыщенного в процессе облучения, в определении влияния температуры насыщения и условий облучения на эти параметры.

Для достижения указанной цели решались следующие задачи:

1. создание внутриканального устройства для насыщения образцов водородом в процессе реакторного облучения и автоматизированного стенда для измерения характеристик газовыделения;

2. разработка методических приемов, позволяющих измерять параметры удержания и газовыделения изотопов водорода для перспективных конструкционных материалов реакторов деления и синтеза;

3. экспериментальное изучение параметров газовыделения изотопов водорода из бериллия при различных условиях его насыщения, в том числе при воздействии реакторного облучения;

4. создание пакета прикладных программ для управления экспериментом и обработки экспериментальных данных;

5. проведение электронно-микроскопических исследований образцов бериллия для определения корреляции между изменениями в спектрах газовыделения с изменениями структуры и поверхности образцов бериллия;

6. математическая обработка полученных экспериментальных данных, определение энергий активации процессов десорбции, высвобождения из различных ловушек и диффузии;

7. анализ возможных механизмов влияния реакторного облучения на параметры удержания и газовыделения изотопов водорода в бериллии.

Научная новизна данной работы заключается в следующем: 1. впервые определены параметры удержания изотопов водорода в

бериллии, насыщенном из молекулярной фазы в процессе реакторного облучения;

2. показано, что одновременное воздействие молекулярного водорода и реакторного облучения при высокой температуре приводит к большему удержанию изотопов водорода в бериллии, в сравнении с их последовательным воздействием;

3. проведены измерения водородопроницаемости бериллия с одновременным контролем состояния поверхности методом Оже-электронной спектроскопии, определены коэффициенты диффузии изотопов водорода в бериллии;

4. показано, что изменение параметров облучения, таких, как скорость набора флюенса и спектр реакторного излучения, может привести к изменению накопления изотопов водорода в бериллии;

5. обнаружена корреляция между изменениями в состоянии поверхности и количеством удержанного водорода.

Практическая ценность полученных в данной работе результатов

состоит:

• в возможности использования созданной аппаратуры и методики в организациях и предприятиях, занимающихся вопросами накопления изотопов водорода в конструкционных материалах реакторов деления и синтеза, в частности, в ИАЭ и ИЯФ НЯЦ РК, а также в организациях РФ: НИИЭФА им. Ефремова, РНЦ "Курчатовский институт" и МИФИ;

• в использовании полученных данных по накоплению изотопов водорода в бериллии для оценки безопасности и экономичности работ создаваемого реактора ИТЭР.

На защиту выносится:

• экспериментальные результаты по параметрам взаимодействия изотопов водорода с бериллием;

• значения вычисленных коэффициентов диффузии, энергий активации процессов газовыделения изотопов водорода из бериллия, подвергнутого различным видам внешних воздействий;

• методика исследования взаимодействия изотопов водорода с конструкционными материалами в условиях реакторного облучения и экспериментальный автоматизированный комплекс, созданный для этих целей;

• возможные механизмы удержания изотопов водорода в бериллии при воздействии реакторного излучения.

Апробация работы. Результаты исследований, рассмотренные в данной работе, докладывались на IV Международной конференции "Исследование и разработка конструкционных материалов для реакторов термоядерного синтеза", Дубна, 1990; Международной конференции "Ядерная энергетика в космосе. Ядерные ракетные двигатели" (г. Семипалатинск-21, 1992г.), Международной конференции "Ядерная энергетика в космосе. Материалы, топливо" (г. Подольск, 1993). 18-ом симпозиуме по технологиям синтеза, Карлсруэ, Германия; научно-практической конференции "20 лет энергетического пуска реактора ИВГ-1", Семипалатинск, 1995; 7-ой Международной конференции п с материалам реакторов синтеза, Обнинск, Россия, 1995, 6-ой Всероссийской конференции "Инженерные проблемы термоядерньо реакторов", Санкт-Петербург, Россия, 1997.

Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы в If научных работах, список которых приведен в конце автореферата.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения четырех глав, выводов, и списка цитируемой литературы. Работа содержи: 142 страницы, в том числе 104 страницы основного текста, 35 рисунков i список цитируемой литературы из 112 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Первая глава содержит характеристику методов изучения взаимодействия изотопов водорода с материалами, описание методов термодесорбционной спектроскопии и водородопроницаемости, использованных в данной работе, обзор литературы, посвященный вопросам воздействия реакторного облучения на бериллий и взаимодействию изотопов водорода с бериллием. По результатам литературного обзора сформулирована цель работы — изучение возможности радиационного воздействия на процессы взаимодействия изотопов водорода с бериллием.

Во второй главе описаны реакторы "ИВГ.1М" и "РА" ИАЭ НЯЦ РК, использованные для облучения образцов, разработанные внутриканальное облучательное устройство и экспериментальная установка (ЭУ), предназначенная для изучения газовыделения из конструкционных материалов в условиях программированного нагрева, а также установка по исследованию водородопроницаемости. Для анализа парциального давления выделяющихся из образцов газов использовался радиочастотный масс-спектрометр омегатронного типа с хорошей чувствительностью к легким массам. Система автоматизации обеих ЭУ выполнена на базе мини-ЭВМ МЕ11А-660. Описаны программы, используемые для управления экспериментом, условия подготовки образцов и установки к экспериментам по термодесорбции и водородопроницаемости.

В третьей главе приведены результаты экспериментов по термодесорбции, водородопроницаемости и данные электронно-микроскопических исследований.

В термодесорбционных экспериментах использовались образцы бериллия марки ТВ-56, насыщенные при различных условиях, в том числе при облучении, и исходные, не подвергавшиеся дополнительной обработке.

Данные по параметрам облучения образцов бериллия представлены в Таблице 1.

Таблица 1. Условия облучения образцов бериллия

Тип реактора Время облучения Среда облучения Поток н/см2сек/ Флюенс по быстрым нейтронам н/см2 > 0.1 МэВ <10 МэВ Поток, н/см2сек / Флюенс по тепловым и промежуточным нейтронам н/см2 < 0.1 МэВ/ Общий поток/ флюенс

ИВГ.1М 6 часов водород, азот (Р-105 Па) 2.2х1013/ 4.7х1017 1.0х1014/ 2.0х1018 1.2х1014/ 2.5х1018

РА 50 часов дейтерий (Р=105 Па) 2.8х1013/ 5.0х1018 2.0х1012/ З.бхЮ17 ЗхЮ13/ 5.4х10'8

Зависимость удержания водорода от температуры насыщения

Проведенные термодесорбционные эксперименты не показали значительной разницы в газовыделении образцов, насыщенных водородом в процессе реакторного облучения при 920 К по сравнению с контрольными. Насыщение образцов в среде водорода после облучения в азоте также не показало существенной разницы в газовыделении при последующем снятии ТДС кривых (рис. 1).

Данные Таблицы 2 и рис. 1,2 позволяют сделать вывод, что газовыделение водорода нз образцов бериллия, насыщенных при 920К, практически такое же, как и для контрольных. Разница в газовыцелении водорода заметна только для образцов, насыщенных в процессе облучения при Т= 1150 К. Все полученные спектры имеют три области максимума газовыделения при температурах около 500, 800 и 1100 К. Для образцов, облученных при этой температуре в водороде, низкотемпературный максимум сильно изменяется в интенсивности и раздваивается. Необходимо отметить, что образцы, облученные при тех же условиях в

Температура, К

Рис. 1. Типичные спектры газовыделения водорода из образцов бериллия марки ТВ-56, подвергнутых различной обработке при Т=920 К, р=20К/мин.

Температура, К

Рис. 2. Типичные спектры газовыделения водорода из образцов бериллия марки ТВ-56, подвергнутых различной обработке при Т=1150 К, р=20К/мин.

Таблица 2. Количество выделившегося водорода, рассчитанное по спектрам газовыделения в интервале 300... 1200 К (образцы, облучавшиеся на реакторе ИВГ.1М и контрольные)._

Тип обработки образца бериллия Выделившееся количество, молекул/см2

Исходный образец 1.20х1017

Образец, облученный в азоте, Т=920 К 1.05х1017

Образец, облученный в водороде, Т=920 К 1.14х1017

Образец, облученный в водороде, Т=1150 К 2.49х10<7

Образец, насыщенный в водороде Т=1150 К, после облучения в азоте 1.12х1017

азоте, а затем насыщенные в водороде в течение 6 часов при ШОК практически не отличаются от исходных по газовыделению. Это свидетельствует о том, что эффект увеличения удержания водорода наблюдается только при одновременном воздействии молекулярного водорода и реакторного облучения при высокой температуре. Интересным фактом является также то, что водород практически не дегазируется из образцов бериллия при их облучении в азоте при температурах 920 и 1150 К. Это можно объяснить ростом на поверхности образцов (за счет присутствия остаточных кислородсодержащих газов в установке насыщения) пленки ВеО, которая является эффективным барьером для выхода водорода из образцов.

Расчет газовыделения проводился в температурном интервале 300.. .1200 К. Газовыделение водорода при более высоких температурах не принималось в расчет, т.к. образец начинал деформироваться, что приводило к плохой воспроизводимости данных при более высоких температурах. Полученные результаты показывают, что газовыделение водорода для образцов бериллия, облученных в атмосфере водорода, в этом температурном интервале приблизительно в два раза больше, чем для образцов, насыщенных после облучения и для контрольных образцов.

Зависимость удержания водорода от параметров облучения.

Моделирование взаимодействия водорода с бериллием под воздействием облучения проводилось на реакторах деления, спектр излучения которых сильно отличается от расчетного спектра ИТЭР. В связи с этим было желательно проведение экспериментов, позволяющих найти корреляции между параметрами облучения, такими как спектр излучения и его интенсивность. Такой эксперимент был проведен на реакторе РА, облучение в котором проводилось до флюенса, в два раза большего, чем общий флюенс, полученный образцами бериллия в реакторе "ИВГ.1М" (см. Таблицу 1.).

Рис.3. Типичные спектры газовыделения изотопов водорода из контрольных образцов бериллия марки ТВ-56, насыщенных в атмосфере дейтерия в течение 50 часов при Т=1150К, р=20К/мин.

Рис.4. Типичные спектры газовыделения изотопов водорода из образцов бериллия марки ТВ-56, облученных в реакторе "РА" при Т=1150К в течение 50 часов в атмосфере дейтерия, (3=20К/мин.

Таблица 3. Количество выделившегося дейтерия, рассчитанное по спектрам газовыделения в интервале 300...1200 К (образцы, облучавшиеся

Тип обработки образца бериллия Выделившееся количество, молекул/см2

облученные Ог ОН 0.14х1017 ОЛЗхЮ17

контрольные Оз ОН 0.12х1017 0.13х1017

Результаты экспериментов, приведенные на Рис. 1-4 и в Таблицах 2 и 3, показывают сильное отличие в газовыделении из образцов, облученных в изотопах водорода в разных реакторах. Накопление дейтерия в образцах, облученных в реакторе РА, приблизительно в 10 раз меньше, чем для таких же образцов, облученных в реакторе ИВГ.1М при той же температуре, несмотря на больший флюенс и время насыщения. Полученный результат показывает влияние интенсивности набора дозы и спектра излучения реактора на эффективность удержания изотопов водорода в бериллии.

Измерение водородопроницаемости

Перед экспериментами по водородопроницаемости бериллия было проведено исследование изменения элементного состава поверхности бериллиевого образца в области температур 300...1273К, которое показало наличие на поверхности образца оксида бериллия и углерода. При нагреве до температур порядка 973...1073 К углерод практически исчезает, а кислород остается на поверхности в форме оксида бериллия во всем температурном интервале. Следует отметить, что последующее применение метода водородопроницаемости в сочетании с методом высокотемпературного отжига не приводит к изменениям в элементном составе поверхности и удалению этой пленки оксида с поверхности бериллиевого образца, т.е. ВеО не восстанавливается водородом даже при высоких температурах. Оже-спектр исходной поверхности образца, после достижения условий рабочего вакуума (510"7 Па) приведен на рис. 5.

В результате экспериментов по проницаемости были определены эффективные константы проницаемости и дифузии дейтерия е многослойной системе, т.е. в бериллии, содержащем оксидную пленку т поверхности:

п ,-,1 , г.оч ,гн> Г (63.5 ±6.4)кДж/моль\ 2, = (7.1 ± 0.8) • 10 ехр[^- ^-—-^м7/сек ,

Р^ = (1.3±0.2).КГ"ехр

(63.5 ± 6.4)кДж/моль] моль

ЯТ ) м- сек • /7Га

I

-'-г-

■ 11 , 1 < Ч !

и\/ сг270 эв) 0(502 эв)

Ве0(95 эВ)

_I_._1_

I---1

О 10 О 200 300 400 500 600 Е(эВ)

Рис.5. Оже-спектр исходной поверхности бериллиевого образца.

Коэффициенты диффузии в бериллии были затем рассчитаны по методу, предложенному К.Янгом, где эффективный коэффициент диффузии для многослойной системы выражается в виде:

О -_1__

1 1 '

' VI ■ 'Ж,

где Отфф - эффективный коэффициент диффузии в многослойной системе; 1)мет - эффективный коэффициент диффузии в металле; Вокс -эффективный коэффициент диффузии в оксидном слое; сУ- толщина оксидного слоя; / - толщина металла; г (=8+1) - полная толщина мембраны. Пользуясь данными, опубликованными для коэффициентов диффузии трития в монокристаллическом ВеО (пересчитанные для дейтерия), значением г=2-10~4 м и оценочной толщиной слоя оксида бериллия 5/2 = 5 нм, были рассчитаны коэффициенты диффузии дейтерия в бериллии:

п ,„„,„„ ,л.р ( (14.9± 1.6)кДж<моль\ 2

(9-0 ± 0.1) • 10 ехр^- ^-^—--у?/сек .

Данные результаты довольно хорошо согласуются с коэффициентами диффузии для трития в бериллии, измеренными П.Джонсоном и Р.Гибсоном.

Электронно-микроскопические исследования

Исследования морфологии поверхности облученных при различных условиях и исходных образцов бериллия марки ТВ-56 проводились на электронно-зондовом микроанализаторе 1СХА 733 (ЗирегргоЬе 733) фирмы .ШОЬ, Япония, в лаборатории электронно-оптических методов исследований ИГН им.К.И.Сатпаева, АН РК. Используемый метод анализа поверхности - рентгеноспектральный микроанализ (РСМА), режим съемки растровых картин во вторичных электронах (СЭМ).

а) Поверхность б) Поверхность образца в) Поверхность образца

исходного образца бериллия, облученного в бериллия, облученного в бериллия ТВ-56 реакторе "РА" в течение реакторе "ИВГ.1М" в

50 часов, Т= 1150К течение 6 часов Т= 1150К

Рис.6. Морфология поверхности образцов бериллия ТВ-56, подвергнутого различной обработке (Увеличение 400).

На рис. 6а приведена фотография поверхности исходного образца бериллия марки ТВ-56, снятая во вторичных электронах. Насыщение образцов бериллия водородом (или дейтерием) при Т= 1150 К приводит к росту слоя ВеО на поверхности, что особенно заметно для образцов, насыщенных в течение 50 часов дейтерием, рис. 66. Этот рост происходит, по видимому, за счет присутствия остаточных кислородсодержащих газов в установке для насыщения. Подобное же увеличение оксидного слоя заметно и на образцах, облученных в атмосфере водорода в реакторе

ИВГ.1М в течение 6 часов, но, в отличие от образцов, облученных в реакторе "РА", этот слой имеет сильно развитую трещиноватую структуру (рис. 6в).

В четвертой главе проводится анализ полученных данных. Для объяснения обнаруженного эффекта совместного воздействия реакторного облучения и экспозиции в молекулярном водороде проводится расчет образования различного вида дефектов, возникающих под действием различных спектров излучения использованных реакторов. Проведенные расчеты образования в бериллии смещенных атомов, альфа-частиц в результате реакций трансмутации, а также протонов отдачи в газовой фазе показали, что эти процессы не могут отвечать за увеличение удержания водорода. Спектр реактора ИВГ. 1М отличается от спектра реактора "РА" большим потоком (приблизительно в 10 раз), у-квантов и тепловых нейтронов. Влиянием тепловых нейтронов можно пренебречь. По-видимому, объяснение полученных результатов нужно искать в воздействии у-квантов, которые, в случае реактора ИВГ.1М, дают 96% энерговыделения образца. Оцененный вклад процессов непосредственной передачи энергии у-кванта водороду и решетке металла с образованием локальных областей перегрева, незначителен. По видимому, единственное возможное объяснение следует искать в образовании, под воздействием у-квантов, так называемых свободно-мигрирующих дефектов, захвате на них водорода, препятствующего отжигу дефектов и в последующем накоплении водорода в местах стоков с растрескиванием поверхностного слоя.

Расчет энергий активации дегазации проводился с использованием нескольких методов — методу А.Писарева и методу дробного высвечивания Г.Картера. Далее проводилось численное моделирование с использованием метода фитироваиия экспериментальной кривой к вычисленной теоретической. В качестве начальных приближений использовались значения энергий активации, полученные независимо

первыми двумя методами. В методе А.Писарева максимум пика газовыделения может быть записан в виде универсального соотношения:

АтЕ/ГГ-2=ехр(-Е/кТ),

где р - скорость нагрева, К/с, к = 8,62 Ю-3 эВ/К,

Т„, - температура максимума газовыделения, Е - энергия активации процесса газовыделения, А,п - параметр, зависящий от механизма газовыделения. В методе дробного высвечивания термодесорбционная кривая записывается в виде суммы элементарных процессов газовыделения с коэффициентами Р„, которые определяют вклад этих процессов в реальную экспериментальную кривую и, решая полученную систему линейных уравнений, определяют спектр энергий активации газовыделения для этой кривой:

цТджсп = Р^Т,) + Р^(Е2Т,) +...+ Р^(Еп,Т1) ДТ2)'жсп = Р^Е^ + /УГВД +...+ РпДЕп,Т2)

1(Тп>Жп = Р]/(Е]Тп) + р2}(Е2Тп) +...+ РпДЕп,Тп) . Данная система может быть решена матрнчньш методом. В матричной форме систему можно записать в виде:

|¿жсп\ - |^теор| х ¡/>| ^

откуда можно получить искомую матрицу |Р|:

|р| = \Jtncop\-l х |/жсл| .

Энергии активации газовыделения, рассчитанные при помощи указанных методик, приведены в Таблице 4.

Анализируя данные экспериментов по термодесорбции, можно сделать вывод, что для облученного в среде водорода бериллия наблюдается эффект влияния поверхности, который проявляется в образовании под воздействием облучения новых мест адсорбции и, вполне вероятно, новых химических связей на поверхности. Это следует

из подобия энергий активации, полученных из обработки термодесорбционных пиков, энергиям связи различных химических соединений бериллия. Такими соединениями являются гидрид и гидроксид бериллия Ве(Н) и Ве(ОН).

Таблица 4. Энергии активации газовыделения, полученные математической обработкой экспериментальных кривых различными методами. _

№ пика Энергии активации, рассчитанные по методу А.Писарева Энергии активации, рассчитанные по методу Г.Картера Энергии а числе модели] ктивации, иное эование

э В/атом кДж/моль эВ/атом кДж/моль эВ/атом кДж/моль

1 0,70 135 0,70 136 0,70 138

2 0,85 168 0,85 168 0,85 161

3 1,1 212 1,13 218 1,13 218

4 1,3 251 1,3 248 1,30 246

5 1,50 285 1,50 286 1,40 272

6 1,80 347 1,75 340 1,77 342

Действительно, полученные значения энергий активации для первого пика соответствуют энергии диссоциации гидрида бериллия, а второго - гидроксида бериллия. В литературе можно найти аналога и другим энергиям термодесорбционных пиков, которые характерны для высвобождения из различного рода дефектов. В заключении диссертации сформулированы основные результаты работы, сделаны выводы, полученные из анализа этих результатов.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Проведены внутриканалъные эксперименты по насыщению образцов бериллия изотопами водорода в процессе одновременного воздействия реакторного облучения и температуры.

2. Методом термодесорбционной спектроскопии исследованы характеристики газовыделения и накопления изотопов водорода в облученных при различных условиях и контрольных образцах бериллия.

3. Используя метод водородопроницаемости, определены коэффициенты диффузии дейтерия в бериллии с учетом присутствия на поверхности окисной пленки. Элементный состав поверхности образца контролировался в ходе диффузионного эксперимента методом Оже-спектроскопии.

4. Обнаружен эффект совместного воздействия экспозиции в водороде и реакторного облучения, состоящий в значительном увеличении удержания водорода, причем эффект существует только для облучения в реакторе с более высокой интенсивностью потока излучения. Подобный экспериментальный факт имеет важное прикладное значение. Он говорит о неправомерности оценки удержания и накопления трития в реакторе ИТЭР на основе данных, полученных для образцов, насыщенных после облучения. Обнаружена зависимость между удержанием водорода в бериллии при воздействии реакторного облучения различной интенсивности. Показано, что удержание существенно больше при облучении в реакторе с большей интенсивностью потока, при сравнимом флюенсе и одной и той же температуре, даже с учетом меньшего времени облучения.

5. Показано, что за газовыделение отвечает сравнительно тонкий поверхностный слой бериллиевых образцов. Впервые показано, что реакторное облучение до низких флюенсов при одновременном воздействии водорода и высокой температуры, может привести к растрескиванию поверхности бериллия, что приводит к увеличению удержания водорода. Это заключение, изначально основанное на данных термодесорбционной спектроскопии и математического моделирования, затем было подтверждено данными электронно микроскопических исследований.

6. Сделаны предположения о механизмах, ответственных за появление термодесорбционных пиков. Показано, что процессы, ответственные за газовыделение изотопов водорода из бериллия в рассматриваемом

диапазоне температур, могут быть описаны кинетикой химической реакции второго порядка. На основе этого предположения, используя различные методы, в том числе программы численного моделирования, вычислены энергии активации процессов дегазации. Сделаны предположения об образовании, при совместном воздействии реакторного облучения и экспозиции в молекулярном водороде, гидридов и гидроксида бериллия в поверхностной пленке исследованных образцов. Данные процессы наблюдались различными авторами в экспериментах с ионными пучками, но в экспериментах с молекулярным водородом подобный эффект наблюдался впервые.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Shestakov V.P., Romanenko O.G., Tazhibaeva I.L., Klepikov A.Kh., Chikhray E.V., Saksaganskiy G.L., Prokofiev Yu.G., Mazaev S.N. Kinetics of deuterium permeation through beryllium with surface element composition control // Book of Abstracts, 18-th Symposium on Fusion Technology, Karlsruhe, 22-26 August 1994, p.260.

2. Тажибаева И.Л., Клепиков A.X., Романенко О.Г., Шестаков В.П., Чихрай Е.В., Кенжин Е.А., Басов А.В., Зеленский Д.И., Зверев В.Н., Чертков Ю.Б. Исследование накопления и выделения водорода в облученных образцах бериллия и графита // Матер, науч.-пракг. конф. "20 лет энергетического пуска реактора ИВГ-1", Семипалатинск-21, 1995, с. 117.

3. Чихрай Е.В., Шестаков В.П., Романенко О.Г., Тажибаева ИЛ., Клепиков А.Х. Моделирование процессов переноса водорода в экспериментах по термодесорбции и проницаемости в бериллии и графите // Матер, науч.-практ. конф. "20 лет энергетического пуска реактора ИВГ-1", Семипалатинск-21, 1995, с. 122.

4. Shestakov V.P., Chikhray E.V., Romanenko O.G., Tazhibaeva I.L., Klepikov A.Kh., Saksaganskiy G.L., Prokofiev Yu.G., Mazaev S.N. Kinetics of deuterium permeation through beryllium with surface element composition control // Proceedings of the 18-th Symposium on Fusion Technology, Karlsruhe, Germany, 1994, Journal of Fusion Engineering and Design, 1995, v. 30, № 1/2, p. 427-430.

5. Klepikov A.Kh., Shestakov V.P., Chikhray E.V., Romanenko O.G., Tazhibaeva I.L. Hydrogen release of reactor irradiated beryllium // Book of abstracts of 7-th international Conference on Fusion Reactor Materials, Obninsk, Russia, 1995, p. 147.

6. Tazhibaeva I.L., Klepikov A.Kh., Shestakov V.P., Chikhray E.V., Romanenko O.G. Gas release of reactor irradiated RGT graphite // Book of abstracts of 7-th International Conference on Fusion Reactor Materials, Obninsk, Russia, 1995, p. 175.

7. Чихрай E.B., Шестаков В.П., Романенко О Г., Тажибаева И.Л., Клепиков А.Х. Банк моделей диффузии водорода в облученных материалах для ядерных и термоядерных установок // Тезисы докладов Международной конференции "Ядерная энергетика в Республике Казахстан. Перспективы развития", 24-27 июня 1996 года в Актау, с. 109.

8. Тажибаева И.Л., Клепиков А.Х., Шестаков В.П., Романенко О.Г., Чихрай Е.В., Кенжин Е.А., Тихомиров Л.Н. - Исследование влияния интенсивности и спектра нейтронного излучения на параметры газовыделения водорода из облученных образцов бериллия // Тезисы докладов Международной конференции "Ядерная энергетика в Республике Казахстан. Перспективы развития", 24-27 июня 1996 года в Актау, с. 105.

9. Tazhibaeva I.L., Klepikov A.Kh., Shestakov V.P., Romanenko O.G., Chikhray E.V., Kenzhin E.A., Tikhomirov L.N. Study of neutron flux intensity and grain orientation influence on hydrogen isotopes release from beryllium // Book of Abstracts of 19-th Symposium on Fusion Technology, Sept. 16-20, 1996, Lisbon, Portugal, p.278

Ю.Чихрай E.B., Шестаков В.П., Романенко О.Г., Тажибаева И.Л., Клепиков А.Х. - Моделирование процессов переноса водорода в конструкционных материалах в экспериментах по термодесорбции и проницаемости // Вопросы атомной науки и техники, сер. Термоядерный синтез, 1996, вып. 1, с. 42-45

И.Тажибаева И.Л., Клепиков А.Х. Романенко О.Г., Шестаков В.П., Чихрай Е.В., Кенжин Е.А., Басов А.В., Зеленский Д.И., Зверев В.Н., Чертков Ю.Б. Исследование накопления и выделения водорода в облученных образцах бериллия и графита // Вопросы атомной науки и техники, сер. Термоядерный синтез, 1996, вып. 1, с. 29-36.

12.Tazhibaeva I.L., Klepikov A.Kh., Shestakov V.P., Romanenko O.G., Chikhray Y.V., Kenzhin E.A., Cherepnin Yu.S., Tikhomirov L.N, Zverev V.A. Hydrogen release of reactor irradiated RGT-graphite // Journal of Nucl. Mater., v. 233-237, 1996, p. 1198-1201.

13.Klepikov A.Kh., Tazhibaeva I.L., Shestakov V.P., Romanenko O.G., Chikhray Y.V., Kenzhin E.A., Cherepnin Yu.S., Tikhomirov L.N. Hydrogen release from reactor irradiated beryllium // Journal of Nucl. Mater., v. 233237, 1996, p. 837-840.

14.Тажибаева И.Л., Шестаков В.П., Клепиков A.X., Романенко О.Г., Кенжин Е.А., Тихомиров Л.Н., Черепнин Ю.С. Особенности взаимодействия водорода с бериллием при реакторном облучении //

Тезисы докладов 6-ой Всероссийской конф. «Инженерные проблемы термоядерных реакторов», Санкт-Петербург, Россия, 27-29 мая 1997, с. 210.

15.Чихрай Е.В., Шестаков В.П., Тажибаева И.Л., Романенко О.Г., Клепиков А.Х. Компьютерный банк моделей взаимодействия водорода с конструкционными материалами при внешних воздействиях // Тезисы докладов 6-ой Всероссийской конф. «Инженерные проблемы термоядерных реакторов», Санкт-Петербург, Россия, 27-29 мая 1997, с. 211.

Cyreri изотоптардыц свулеленген берилнймен эрекеттесттн зергтеу

Осы жумыста ТВ-56 бершшийдш улплерден сэулелену жене каныгу куйлершен байланысты сутегщщ газ айыру зерттеулердш нетижелер1 керсетшген. Непзп нэтижелер жэне корытындылар: Берилийдш улгшершде сутепт устап калу ушш тек кдна температурасы 1100 К-ге жак,ын реактордьщ свулелещцру эсср'шен алынган жогары интенсивтш агынынын, кемепмен пайда болатындыгы корсетшген. Эксперимент боыйнша бакьшанган молекулярлык сутегшдеп 6ip мезгшде eieiin сэулелешпру жене экспозиция эффеюпш дозадан емес дозанын жыйьнгеьгкпен тэуелд!. Электрондык микроскопияньщ магдуматгары осы жагдайларды Kepceni: сутепнш атмосферасында жогары агынды реактордагы свулеленген берилийдш улплершдершш беттершде микрожарык^ардын активпк пайда болуы зерттелген жене бакыланган улгшер1менен салыстарганда тоттыгудьщ молшер1 коп.

Investigation of hydrogen isotopes interaction with irradiated beryllium

In this work the results of hydrogen release investigations from beryllium samples of EHP-56 grade depending on irradiation and hydrogen loading conditions are submitted. The main results and conclusions: it is shown, that the increase of hydrogen retention in the beiyllium samples occurs only at the temperatures about 1100 К under the influence of reactor irradiation with high flux density. The effect of simultaneous influence of radiation and exposure in molecular hydrogen, observed in the experiments, depends on flux density, not on the fluence. The data of electron microscopy have shown, that on the surface of beryllium samples, irradiated in hydrogen atmosphere in high flux reactor, an active microcracks formation takes place and there is a greater amount of oxide, than on control samples.