Накопление гелия в стали и бериллии при облучении в исследовательских реакторах

Белозеров, Сергей Витальевич

Накопление гелия в стали и бериллии при облучении в исследовательских реакторах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Белозеров, Сергей Витальевич АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Ульяновск МЕСТО ЗАЩИТЫ

2005 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.07 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Накопление гелия в стали и бериллии при облучении в исследовательских реакторах»

Автореферат диссертации на тему "Накопление гелия в стали и бериллии при облучении в исследовательских реакторах"

На правах рукописи

Белозеров Сергей Витальевич

Накопление гелия в стали и бериллии при облучении в исследовательских реакторах

Специальность 01.04.07 - "Физика конденсированного состояния'

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Ульяновск-2005

Работа выполнена в отделении материаловедения и технологии Федерального государственного унитарного предприятия "Государственный научный центр Российской Федерации научно-исследовательский институт атомных реакторов"

Научный руководи гель доктор технических наук

Рисованый Владимир Дмитриевич

Официальные оппоненты доктор физико-математических наук,

Ведущая организация Московский инженерно-физический институт (технический университет)

Защита состоится 12 января 2005 года в 16 00 часов на заседании диссертационного совета ДМ 212 278 01 при Ульяновском государственном университете по адресу корпус наб р Свияга , ауд 703

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Ульяновского государственного университета

Автореферат разослан « декабря 2004г

отзывы на автореферат просим присылать по адресу

432970, г Ульяновск, ул Л Толстого, д 42, УлГУ, Управление научных

исследований

Ученый секретарь диссертационного совета

профессор

Купряжкин Анатолий Яковлевич доктор физико-математических наук,

старший научный сотрудник

Светухин Вячеслав Викторович

к ф-м н , доцент

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы

Одним из факторов, определяющих деградацию физико-механических свойств конструкционных материалов при реакторном облучении, является накопление значительного количества газов, образующихся в облученных нейтронами материалах в результате ядерных реакций. Среди этих радиогенных газов особый вклад в радиационное повреждение материалов вносит гелий, который, являясь инертным газом, обладает низкой растворимостью в конструкционных материалах, вследствие чего накапливается в них при реакторном облучении в виде пузырьков газа или сложных кластерных объединений с собственными и радиационно-индуцированными дефектами структуры материалов. Взаимодействие гелия с различными дефектами структуры конструкционных материалов является одним из факторов, влияющих на изменение структуры, развитие пористости, процессы распухания и охрупчивания конструкционных материалов при реакторном облучении и, в конечном счете, может являться причиной сокращения срока "эксплуатации или даже разрушения конструктивных элементов ядерных реакторов.

Изучение эффектов влияния гелия на свойства конструкционных материалов является актуальной задачей, что нашло отражение в программах научно-исследовательских работ, утвержденных Министерством по Атомной Энергии Российской Федерации. Данная работа выполнена в соответствии со следующими программами:

• Программа научно-исследовательских работ по конструкционным материалам ВКУ ВВЭР на 1997-2003 г. (805-ПР-5109, координатор - ОКБ "Гидропресс");

• Отраслевая программа "Физика радиационных повреждений материалов атомной техники" на 2001-2005 г (координатор - ФГУП ТНЦ РФ ФЭИ")

стояла актуальная задача по их разработке, изготовлении

специализированного оборудования и апробации разработанных методик на коррозионно-стойких сталях и реакторном бериллии. Цель работы

Целью настоящей работы явилось выявление основных закономерностей накопления, выхода и поведения гелия в образцах стали и бериллия, облученных в исследовательских реакторах СМ и БОР-60, в зависимости от повреждающей дозы, флюенса, спектра нейтронов и температуры отжига. Для достижения данной цели решаются следующие задачи:

1. Разработка экспериментальной установки для измерения содержания гелия в облученных конструкционных материалах с температурой плавления менее 2000 °С на базе серийного масс-спектрометра МИ-1201.

2. Разработка и аттестация методик измерения содержания гелия в диапазоне 1-Ю4 млн'1 в облученных конструкционных материалах масс-спектрометрическим методом с применением изотопного разбавления и объемной калибровки.

3. Расчетно-экспериментальные исследования накопления гелия в образцах облученных коррозионно-стойких сталей типа Х17Н13МЗ, Х18Н10 и бериллия марки ТВ-56, в диапазоне 1-104 млн"1

4. Электронно-микроскопические исследования дефектной структуры облученного и отожженного бериллия ТВ-56

Научная новизна

1. Разработанные методики определения количества, массовой и молярной доли гелия в образцах облученных конструкционных материалов масс-спектрометрическим методом с применением изотопного разбавления и объемной калибровки впервые позволяют проводить измерения содержания гелия в облученных высокоактивных образцах в диапазоне 1-Ю4 млн1 с относительной погрешностью 6-19 %.

2 Впервые получены экспериментальные данные по накоплению гелия в сталях типа Х17Н13МЗ и Х18Н10, облученных нейтронами в реакторе СМ до сравнимых повреждающих доз (порядка 15 сна) с различным вкладом тепловой составляющей нейтронного спектра

3. Впервые для стали типа Х18Н10 проведено сравнение экспериментально полученных данных о накоплении гелия при облучении нейтронами в

реакторах различных типов (СМ и БОР-60). Показано, что накопление гелия в исследуемой стали при облучении в реакторе с относительно малым вкладом тепловых нейтронов (БОР-60) происходит с существенно меньшей скоростью, чем при облучении в реакторе со смешанным нейтронным спектром (СМ).

4. Впервые проведены исследования накопления гелия в бериллии марки ТВ-56, облученном нейтронами в реакторе СМ при температуре 70 °С в диапазоне флюенсов, максимальные значения которых близки к ресурсным величинам для бериллиевых блоков отражателя и замедлителя реактора СМ

5. Впервые выполнен сравнительный анализ результатов масс-спектрометрического определения содержания гелия в бериллии марки ТВ-56, облученного в реакторе СМ при температуре 70 °С до флюенса 2,5-1022 см"2 (Е>0,1 МэВ) и подвергнутого изотермическим отжигам до температуры 1200 С с результатами электронно-микроскопического исследования структуры облученного и отожженного бериллия.

Практическая значимость работы

1. Полученные в данной работе экспериментальные данные позволили достоверно оценить влияние тепловой составляющей нейтронного спектра на накопление гелия в сталях типа Х17Н13МЗ и Х18Н10, что может быть использовано для обоснования радиационной стойкости материалов внутрикорпусных устройств.

2. Получена зависимость количества гелия, накопленного в бериллии марки ТВ-56 при низкотемпературном реакторном облучении, от флюенса нейтронов, необходимая для обоснования ресурса бериллиевых блоков отражателя и замедлителя реактора СМ. Получена температурная зависимость коэффициента диффузии гелия из бериллия марки ТВ-56, облученного при температуре 70 °С, которая доказывает возможность рефабрикации материала, облученного до флюенсов нейтронов близких к ресурсным величинам.

3. Изготовлена установка, разработаны и аттестованы методики для измерения содержания гелия в облученных образцах конструкционных материалов (с температурой плавления до 2000 °С), что позволяет измерять содержание гелия, накопленного в данных материалах при реакторном облучении в диапазоне 1-104 млн"1.

Личный вклад автора

С непосредственным участием автора созданы экспериментальные установки и разработаны методики масс-спектрометрического измерения содержания гелия в облученных материалах Личный вклад Белозерова С В в получение основных результатов работы, является определяющим

Положения, выносимые на защиту:

1 Применение масс-спектрометрического метода в сочетании с методами изотопного разбавления и объемной калибровки позволяет измерять содержание гелия в облученных материалах с температурой плавления менее 2000 °С в диапазоне 1-Ю4 млн"1 с погрешностью менее 20 %

2 Тепловая часть нейтронного спектра вносит основной вклад в накопление гелия в сталях типа Х17Н13МЗ и Х18Н10 при облучении в реакторе СМ в диапазоне повреждающей дозы 4-15,6 сна Скорость накопления гелия в стали при облучении в полном спектре составляет (53±4) млн' сна а в экранированном в тепловой части спектре (1,8±0,7) млн '-сна ' Скорость накопления гелия в стали типа Х18Ш0 при облучении в реакторе БОР-60 в диапазоне повреждающей дозы 15-80 сна не превышает 1 млн ' сна'

3 Накопление гелия в бериллии ТВ-56 при низкотемпературном (70 °С) облучении в реакторе СМ в диапазоне флюенса нейтронов (0,5-6) 1022 см2 (Е>0,1 МэВ) составляет более 5 10" млн"1 в год

4 Температурная зависимость эффективного коэффициента диффузии гелия при послерадиационном отжиге бериллия ТВ-56, облученного при 70 °С флюенса 2,5 1022 см"2 ^>0Д МэВ), может быть представлена в виде 1п(.04Яс) = (б,7±0,9)-(1,7 + 0 2)[эЯ]//гГ в диапазоне температур от 700 до 1000 ПС

5 Интенсивное развитие гелиевой пористости в бериллии ТВ-56, облученном до флюенса 2,5 1022 см2 (Е>0,1 МэВ) при послерадиационном отжиге наблюдается при температурах выше 1000 °С

Апробация результатов работы

Основные результаты исследований, представленных в настоящей работе опубликованы в 11 научных статьях и обсуждены на следующих научных семинарах совещаниях и конференциях

1 7-я Российская конференция по реакторному материаловедению, ГНТД РФ НИИАР г Димитровград 8-12 сентября 2003 г

2 21st Symposium on Fusion Technology, Madrid, Spain, Septembei 11-15, 2000

3 European Working Group "Hot Laboratories and Remote Handling" Plenary Meetmg-2003, Saclay, France, September 22-24, 2003

4 Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению "Вопросы создания новых методик, исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации", ГНЦ РФ НИИАР г Димитровград, 30-31 марта, 1999 г

5 Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению "Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях" ГНЦ РФ ТРИНИТИ г Троицк, 24-25 апреля, 2000 г

6 Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению "Методическое обеспечение реакторного материаловедения", ГНЦ РФ НИИАР г Димитровград, 12-13 ноября, 2001 г

Достоверность результатов

Представленные экспериментальные данные получены с применением аттестованных методик и оборудования Результаты исследований обсуждались на российских и международных конференциях и семинарах Публикации

Основное содержание работы изложено в 11 публикациях Список приводится в конце автореферата Объем и структура работы

Диссертация состоит из введения, четырех глав, выводов и библиографии Диссертация изложена на 109 страницах содержит 78 рисунков 14 таблиц и список цитируемой литературы из 90 наименований

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ Во Введении обоснована актуальность работы сформулирована цель и основные задачи исследования, указана новизна и практическая значимость изложены основные полученные результаты, выносимые на защиту

В Главе 1 проведен литературный обзор состояния проблемы экспериментального исследования накопления гелия в облученных конструкционных материалах на момент подготовки диссертации. В обзоре определены имеющиеся результаты по накоплению гелия в облученных конструкционных материалах и поставлены задачи исследований. Показано, что, несмотря на имеющиеся литературные данные о разработанных методиках измерения гелия в конструкционных материалах, большинство исследований выполнены на образцах, насыщенных гелием на ускорителях заряженных частиц и существенно меньший объем данных имеется по образцам, облученным непосредственно в ядерных реакторах. Таким образом, имеется значительный недостаток экспериментальных данных о накоплении гелия и его последующего влияния на свойства конструкционных материалов, облученных в реакторных условиях. Прежде всего, на момент начала проведения исследований отсутствовали экспериментальные результаты по определению содержания гелия в коррозионно-стойких сталях типа Х18Н10 и Х17Н13МЗ, облученных до сравнимых повреждающих доз в реакторах СМ и БОР-60 с различной долей тепловой составляющей нейтронного спектра.

На основе анализа применения разработанных ранее экспериментальных установок сформулированы требования для масс-спектрометрической измерительной системы, позволяющей определять содержание гелия в облученных конструкционных материалах с применением различных способов экстракции и анализа газовой фазы Показано, что масс-спектрометрическая установка, разрабатываемая в этих целях должна обладать следующими основными аналитическими возможностями:

• Экспрессная регистрация сложных многолинейчатых масс-спектров в диапазоне масс (1-44) а.е.м.

• Абсолютная чувствительность масс-спектрометрической установки по гелию должна быть не более 10"9 моль;

• Относительная погрешность определения количества гелия в образце не должна превышать 20 %;

• Разрешающая способность масс-спектрометра в диапазоне масс (1-44) а е.м. должна составлять не менее 600;

• Система отбора, напуска и откачки газовой пробы должна обеспечивать минимальную дискриминацию по массе

В Главе 2 изложены теоретические основы масс-спектрометрического метода измерения содержания гелия в образцах облученных конструкционных материалов с применением изотопного разбавления и объемной калибровки

Показано, что анализ с применением изотопного разбавления возможен, если определяемый элемент имеет, по крайней мере, два стабильных изотопа, так как метод основан на измерении отношений количеств изотопов Гелий, накопленный в конструкционных материалах под действием реакторного облучения, как правило, содержит только изотоп 4Не, образующийся в результате ядерных (п,ос) реакций В этом случае схему измерения содержания гелия можно представить в следующем виде

1) в замкнутый, вакуумно-шютный объем (ампулу), содержащий образец исследуемого материала и находящийся под давлением не более 105 Па, подается известное количество обогащенной по изотопу-индикатору ( Не) газовой метки,

2) проводится экстракция газовой фазы (пробы), содержащей 4Не, из образца в замкнутый объем ампулы с внесенной меткой,

3) полученная газовая смесь пробы и внесенной метки и выдерживается в ампуле для изотопного уравновешивания,

4) масс-спектрометрическим методом измеряется изотопное отношение Не/'Не в газовой смеси пробы и метки после изотопного уравновешивания,

5) масс-спектрометрическим методом измеряется изотопное отношение 3Не/Не в поверочной газовой смеси с известным изотопным отношением 3Не/4Не для определения коэффициента относительной чувствительности масс-спектрометра к изотопам гелия,

6) масс-спектрометрическим методом измеряется изотопное отношение 3Не/4Не в метке, содержащей 4Не в относительно небольшом количестве (изотопное отношение 3Не/Не в метке должно быть мною больше 1)

В отдельных случаях, как например при облучении бериллия,

накопленный гелий может содержать также изотоп 3Не, образующийся в

результате р-распада из трития, накопленного при облучении бериллия При

этом непосредственно после окончания облучения количество накопленного

в материале изотопа 4Не составляет величину много большую количества изотопа 3Не. Схемы измерения содержания гелия в обоих вышеперечисленных случаях принципиально не отличаются друг от друга, однако, при наличии в исследуемом материале накопленного изотопа 3Не в вышеприведенной схеме необходимо предварительно определить масс-спектрометрическим методом изотопное отношение 3Не/Не в газовой фазе, экстрагированной из аналогичного образца исследуемого материала без добавления метки.

Таким образом, система уравнений, связывающих неизвестные величины количеств изотопов гелия до и после экстракции с величинами, измеряемыми при напуске метки и масс-спектрометрическим методом, в двух вышеперечисленных случаях имеет вид:

(1)

где N - количество внесенной метки; - количество изотопов гелия,

внесенного с меткой; где Ы* Л^ - количество изотопов гелия,

экстрагированного из образца; измеренные изотопные

отношения в метке, в пробе, экстрагированной из образца и в смеси

метки и пробы экстрагированной из образца, К- коэффициент фракционирования изотопов гелия в системе напуска.

В общем случае расчетные формулы для определения количества изотопов гелия, экстрагированного из образца, имеют вид:

(2)

Характеристики относительного содержания гелия (массовая и молярная доля гелия в исследуемом материале) определяются пересчетом.

Для реализации масс-спектрометрического метода измерения содержания гелия в облученных конструкционных материалах разработана и создана экспериментальная установка на базе серийно производимого масс-спектрометра МИ-1201 с газовым источником ионов (рис.1).

Аналитические возможности масс-спектрометра позволяют регистрировать масс-спектры в диапазоне массовых чисел (отношений массы иона к заряду) от 1 до 600 с разрешающей способностью на уровне 500-600 отн.ед. По масс-спектрограммам определяются интересующие величины изотопных отношений 3Не/4Не в анализируемой газовой смеси.

Рис.1. Схема экспериментальной установки для измерения содержания гелия в облученных конструкционных материалах: 1 -система вакуумных насосов и система измерения вакуума; 2 - датчик давления метки; 3 - автоматизированная измерительно-управляющая система масс-спектрометра; 4 - масс-спектрометр МИ-1201; 5 - ампулы с меткой и поверочной смесью; 6 - шлюз для загрузки образца; 7 - камера образца; 8 - высокочастотный индуктор; 9 - система калиброванных объемов.

Выделение гелия из образца достигается методом вакуумной экстракции. Для этого разработана и изготовлена установка экстракции газов.

Далее приведено описание масс-спектрометрической методики измерения содержания гелия с применением объемной калибровки. В основе данного метода лежит аналогичный способ вакуумной экстракции из образца газовой пробы, содержащей гелий, но без добавления метки. Количество гелия в исследуемом образце определяется непосредственно по результатам масс-спектрометрических измерений тока ионов 4Не пропорционального парциальному давлению 4Не, экстрагированного из образца в замкнутом объеме:

1-У

N1 =

К-Т ' (4)

1 де: £4 - коэффициент чувствительности по 4Не; / - ток ионов 4Не; V -объем вакуумной системы, используемой при измерениях; Я- универсальная

газовая постоянная; Т - температура, при которой проведены измерения.

Анализ проводится при квазистатическом (по гелию) режиме откачки камеры анализатора масс-спектрометра Коэффициент чувствительности по 4Не определяли в ходе отдельной процедуры калибровки масс-спектрометра с помощью разработанного калибровочного устройства путем построения калибровочной зависимости "давление гелия - ток ионов".

В качестве поверочных образцов для аттестации методик использовали монокристаллические поверочные образцы КВг оболочке с заданным содержанием изотопа 4Не, изготовленные и аттестованные в Уральском Государственном Техническом Университете.

Сравнение результатов измерений двумя методами количества гелия в поверочных образцах с паспортными значениями (рис.2) показывает, что в обоих случаях результаты измерений хорошо коррелируют с паспортными значениями и между собой во всем диапазоне измерений.

В результате метрологической аттестации установлены доверительные границы погрешностей результатов измерений (при доверительной вероятности 0,95) молярной доли изотопа 4Не в поверочных образцах, которые составили (6-9) % для метода с применением изотопного

разбавления и (7-19) % для метода с применением объемной калибровки в диапазоне количества гелия в образце (10 -5 10 )моль

Рис.2. Сравнение результатов измерений с паспортными значениями количества гелия в поверочных образцах масс-снекгромегрическим методом с применением изотопного разбавления (а) и объемной калибровки (б).

В Главе 3 представлены результаты исследований накопления гелия в облученных коррозионно-стойких сталях, проведенных с применением разработанных масс-спектрометрических методик Для оценки степени влияния нейтронного спектра на накопление гелия в коррозионно-стойких сталях, облученных до сравнимых повреждающих доз (порядка 15 сна), в различных нейтронных спектрах, отличающихся тепловой составляющей был спланирован и проведен единый комплекс экспериментальных работ по облучению и последующему материаловедческому исследованию коррозионно-стойких сталей нескольких составов в исследовательских реакторах различных типов, действующих в ГНЦ РФ НИИАР

Накопление гелия в тепловом спектре нейтронов

Для исследований использованы образцы коррозионно-стойких сгалей

типа Х17Н13МЗ и XI8Н10 Облучение образцов проводили в

высокотемпературном экспериментальном канале №4 реактора СМ Образцы

размещались в циркониевых трубах на 8 этажах по высоте активной зоны

(-400 мм) Образцы 4-х нижних этажей (этажи 0-3) находившихся ниже

центральной плоскости активной зоны были защищены цилиндрическими

гафниевыми экранами, размещенными непосредственно на образцах

Среднее значение температуры экранированных образцов за время облучения составило (302+10) °С, а неэкранированных образцов (299+10) С.

В центральной трубке ОУ размещались ампулы с нейтронно-активационными детекторами (ДНА) сопровождения нейтронного потока. Облучение образцов проводили в два этапа После окончания этапа I проводили частичную выгрузку образцов и детекторов флюенса нейтронов из реактора. Для каждого из этапов рассчитывали и измеряли содержание гелия в образцах, распределенных по высоте ОУ

Из рисунка 3 следует, что содержание гелия в образцах коррозионно-стойких сталей, облученных в полном спектре (с неэкранированной тепловой составляющей) более чем на порядок превышает содержание гелия в образцах, облученных в экранированном спектре (без тепловой составляющей). При этом наблюдается корреляция расчетных данных и экспериментально полученных результатов измерений. Разность величин содержания гелия, определенных расчетным и экспериментальным способом в образцах, облученных в полном спектре, не превышает 5 %, а в образцах, облученных в экранированном спектре, составляет от 20 % после первого этапа облучения до 40 % после второго этапа облучения. Увеличение этой разности с течением времени может быть связано с изменением вклада в накопление гелия реакций на быстрых и тепловых нейтронах из-за "выгорания" поглощающих экранов.

Скорость накопления гелия в сталях в диапазоне повреждающей дозы 4-15,6 сна составила (53+4) млн"'-сна"' для образцов, облученных в полном и (1,8±0,7) млн"'-сна"' в экранированном спектре (рис.4). Накогшение гелия в быстром спектре нейтронов

Для определения темпа накопления гелия в коррозионно-стойкой стали при облучении в спектре нейтронов без тепловой составляющей было проведено облучение образцов стали типа Х18Н10 в исследовательском реакторе БОР-60, в нейтронном потоке которого практически отсутствуют тепловые нейтроны Температура облучения отобранных образцов стали составила от 320 до 340 °С. Флюенс быстрых нейтронов (Е>031 МэВ) для облученных образцов стали, отобранных из нескольких позиций по высоте облучательного устройства, составил от 3-1022 см"2 до 1,6-10' см"2.

Рис.3. Распределение гелия, Рис.4. Зависимость накопления накопленного в образцах сталей i елия в образцах сталей от

по высоте облучательного повреждающей дозы: устройства:

1 - этап I; 1 - полный спектр;

2 - этап II; 2 - экранированный спектр; • - результаты измерений. • - результаты измерений.

Рис.5. Зависимость накопления гелия в стали от повреждающей дозы: 1 - Х26Н6Т, 2 - 0Х16Н15МЗБ (БОР-60); 3 - Ье-15Сг-45,3 №, EBR-П, 4 - результаты измерений для Х18Н10 (БОР-60).

Как следует из приведенных данных (рис 5), скорость накопления

гелия в стали типа Х18Н10, при облучении в реакторе БОР-60 в быстром

1 1

спектре нейтронов не превышает 1 млн сна

В Главе 4 представлены результаты исс тедований накопления гелия в облученном бериллии, проведенных с применением разработанных масс-спектрометрических методик Результаты проведенных исследований сравнивали с результатами ТЭМ-исследований структуры облученного и отожженного бериллия Для исследований использовали бериллий марки ТВ-56 (размер зерна до 56 мкм), изготовленный по технологии горячего выдавливания и применяемый в качестве штатного материала блоков отражателя и замедлителя реактора СМ Исходные образцы облучали в реакторе СМ при температуре 70 °С в воде в интервале флюенсов (0,5-6) 1022 см2 (ЕХЦМэВ)

Полученные экспериментальные результаты определения накопления гелия в бериллии, а также расчетные данные свидетельствуют о прямо пропорциональной зависимости количества накопленного гелия от флюенса нейтронов с энергией более 0,1 МэВ при низкотемпературном высокодозном облучении (рис 6) Скорость накопления гелия составляет более 5 000 млн' в год для образцов бериллия, облученных в Л3 реактора СМ Результаты измерений содержания гелия коррелируют с расчетными значениями в пределах погрешностей

С(4Не), млн1 14 000 г 12 000 | 10 000 | 8 000 6 000 -1 4 000 2 000 0 +

0 1 2 3 4 5 6

Р, 10 22 см2

Рис.6. Зависимость накопления гелия в бериллии ТВ-56 от флюенса нейтронов (Е> 0,1 МэВ) при низкотемпературном (70 °С) облучении: о - расчетные значения; • - результаты измерений.

Для определения температурной зависимости эффективного коэффициента чиффузии (елия в бериллии после низкотемпературного

облучения проводили изотермические отжиги образцов облученного бериллия ТВ-56 с последующим определением содержания гелия в отожженных образцах Все образцы бериллия облучали в реакторе СМ при температуре 70 °С в воде до флюенса 2,5 1022 см2 (Б > 0 1 МэВ) Облученные образцы содержали значительное количество гелия (от 5423 млн1 до 5127 млн1)

Отжши всех образцов проводили в динамическом вакууме (10~5 Па) в течение 1 часа при температурах 300-1200 °С По результатам определения содержания гелия в представленных для исследований образцах построена температурная зависимость дегазации гелия из облученного бериллия (рис 7)

С(4Не), млн'1

0 200 400 600 800 1000 1200

Тотж, °С

Рис.7. Содержание гелия в облученном бериллии марки ТВ-56 после изотермических отжигов в течение 1 часа: • - центр цилиндрического блочка; о - периферия цилиндрического блочка.

Полученные данные могут быть использованы для оценки параметров активации процессов десорбции гелия из облученного бершпия температурной зависимости коэффициента диффузии гелия и энергии активации диффузии гелия Для расчетов коэффициента диффузии гелия рассматривали задачу десорбции газа из цилиндрического образца диаметром2Я- 6 мм и высотой 2/ = 5 мм Растворимость гелия в образце до отжига принимали однородной

Десорбция газа происходила в атмосферу с нулевым парциальным давлением гелия над обращом Таким образом, в качестве граничных принимали условия

Решали дифференциальное уравнение для концентрации гелия в цилиндрических координатах

(7)

где Б - эффективный коэффициент диффузии газа Решение данной задачи имеет вид

' Д

сох у V

Ц-у \ехР

(8)

где Ап Ат-коэффициенты, J¡¡ \ —J - функция Бесселя первого рода

ОЧ

нулевого порядка, имеющая корни

Коэффициенты диффузии гелия в облученном бериллии при данной температуре изотермического отжига определяли с помощью формулы (8) по имеющимся результатам масс-спектрометричеких измерений содержания гелия в отожженных образцах

Температурную зависимость (рис 8) коэффициен га диффузии гелия из высокодозного бериллия ТВ-56 облученного при температуре 70 °С можно представить в виде

ТЭМ-исследования показывают, что структура облученного бериллия отличается значительно присутствием большого количества дислокационных петель (рис 9а) При большем увеличении видны дислокационные петли междоузельного типа, которые и являются основными видимыми радиационными дефектами структуры Размер их достигает 20 нм, средняя объемная плотность - 3,1 10ь см Петли распределены по структуре крайне неравномерно, часто в виде скоплений

1п(0), м2 с -15 п

-20 -

-25 -

-30 -

-35

9 10 11 12 13 1/кТ, эВ"1

Рис.8. Температурная зависимость коэффициента диффузии гелия в бериллии ТВ-56, облученном до флюенса 4-Ю22 см"2 (Е>0,1 МэВ) при 70 °С в реакторе СМ.

ТЭМ-исследования показывают, что структура облученного бериллия отличается значительно присутствием большою ко гачества дислокационных петель (рис 9а) При большем увеличении видны дислокационные петли междоузельного типа, которые и являются основными видимыми радиационными дефектами структуры Размер их досшиет 20 нм, средняя объемная плотность - 3,1 1015 см3 Петли распределены по структуре крайне неравномерно, часто в виде скоплений

В структуре облученною материала встречаются более совершенные области, в которых данные дефекты отсутствуют Просмотр структуры при максимально возможном увеличении показывает, что других видимых радиационных дефектов (пор и гелиевых пузырьков) в ней, скорее всего, на данном уровне разрешения нет

Диффузионная подвижность гелия до температуры 500 °С, по-видимому, крайне невелика Основные изменения структуры облученного материала до этой температуры связаны, прежде всего, с эволюцией дислокационных петель в сетку и отдельные дислокации (рис 96) Первые, разрешаемые методом ТЭМ, газовые пузырьки появляются после отжига при температуре 500 °С (рис 9в) Размер этих мельчайших образований не превышает 1-2 нм, причем они с очень высокой плотностью (~2 1017 см ') равномерно распределены по структуре

Рис.9. Микроструктура облученного бериллия: ГВ-56, Т„бл=70°С, Р=2,510исш"2 (Е>0,1 МэВ) (а, б), Тобл =70°С + отжиг 500аС, 1 ч (в), То6л =70°С + отжиг 700°С, 1 ч (г), Т^ =70"С + отжиг 1000°С, 1 ч (д), Т„6Л =70°С + отжиг 1200°С, 1 ч (е).

В структуре облученного материала встречаются более совершенные

области, в которых данные дефекты отсутствуют Просмотр структуры при

максимально возможном увеличении показывает, что других видимых

радиационных дефектов (пор и гелиевых пузырьков) в ней, скорее всего, на

данном уровне разрешения нет

Повышение температуры изотермического отжига до 700 С приводит

к увеличению скорости выхода гелия Объемная плотность пузырьков в

структуре материала снижается до величины порядка 2,2 1016 см"\ а средний

размер пузырьков увеличивается до 12 нм (рис 9г)

При дальнейшем увеличении температуры изотермического отжига до

1000 °С (рис 9д) наблюдается значительное уменьшение содержания гелия

Изотермические отжиги образцов бериллия при температурах 1100 и 1200 °С

(рис.9е) приводят к практически полной дегазации бериллия Таким образом, полученная температурная зависимость дегазации высокодозного облученного бериллия свидетельствует о сложном поэтапном процессе выделения гелия из исследованного материала. Интенсивное выделение гелия из материала происходит, по-видимому, только при температурах выше 1000 °С.

Выводы

1. Обосновано применение разработанных масс-спектрометрических методик определения содержания гелия в облученных материалах при проведении достоверных модельных экспериментов в исследовательских реакторах с целью выявления влияния накопленного гелия и повреждающей дозы на структуру и свойства конструкционных материалов

2. Установлены основные закономерности накопления гелия в коррозионно-стойких сталях аустенитного класса, при облучении в реакторах СМ и БОР-60 в зависимости от повреждающей дозы и вида нейтронного спектра Показано, что применение комплекса расчетных и экспериментальных методов определения скоростей накопления гелия позволяет прецизионно определять повреждающую дозу в нетривиальных условиях облучения материалов внутрикорпусных устройств (ВКУ).

3. Доказано значительное накопление гелия в бериллии ТВ-56 при низкотемпературном (70 С) облучении в реакторе СМ в диапазоне флюенса нейтронов (0,5-6)-1022 см'2 (Е>0,1 МэВ), что определяет один из основных эффектов, ограничивающих ресурс бериллиевых изделий при эксплуатации в исследовательских реакторах.

4. Показано, что десорбция гелия из бериллия марки ТВ-56, облученного до флюенса 2,5-Ю22 см"2 (Е>0,1 МэВ) при послерадиационном отжиге может быть описана в рамках диффузионной модели с эффективным коэффициентом диффузии, определяемым энергией активации диффузии гелия (1,7±0,2)эВ.

5 Электронно-микроскопические исследования дефектной структуры облученного бериллия ТВ-56 и полученные данные о десорбции гелия доказывают возможность рефабрикации реакторного бериллия, облученного

до флюенсов близких к ресурсным величинам, при температурах отжига до 1000 °С

Результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1 Белозеров С В, Пимонов Ю И, Определение содержания гелия в облученных конструкционных материалах масс-спектрометрическим методом //Сборник рефератов докладов Семинара Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению "Вопросы создания новых методик, исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации", Димитровград, 1999, с 65-68

2 Белозеров С В, Пимонов Ю И, Определение накопления гелия в облученном бериллии //Сборник рефератов докладов семинара Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению "Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях" ГНЦ РФ ТРИНИТИ г Троицк, 24-25 апреля 2000 г , Димитровград, 2000; с 71-74

3 Белозеров С В Определение накопления гелия в облученном бериллии масс-спектрометрическим методом //Сборник рефератов и статей "Новые технологии для энергетики, промышленности и строительства", 2000, вып 3, ч 1 с 79-82

4 Белозеров С В, Определение содержания гелия в облученных конструкционных материалах масс-спектрометрическим методом //Сборник докладов семинара "Методическое обеспечение реакторного материаловедения", Димитровград, 2001, с 69-72

5 Chakrn V Р, Kazakov V А, Teykovtsev А А, Pimenov V V , Shimansky G A, Ostrovsky Z E , Suslov D N, I atypov R N , Belozerov S V , Kupnyanov IB, High dose neutron irradiation damage in beryllium as blanket material //Fusion Engineering and Design, 58-59(0), 2001, p 535 - 541

6 V P Chakm, V A Kazakov, R R Melder, G A Shimansky, S V Belozerov, D N Suslov, R N Latypov, Z Ye Ostrovsky, Yu D Goncharenko, D V Pevtsov, IB Kupnyanov Damage of beryllium under high dose neutron irradiation// Перспективные материалы Специальный выпуск (Сборник трудов V рабочей группы Международного Энергетического Агентства по бериллию), - М Интерконтакт, Наука, 2002, с 75-84

7 Белозеров С В, Чернов А В, Рисованый В Д, Шамардин В К Определение содержания гелия в облученных конструкционных материалах

масс-спекгрометрическим методом //Сборник тезисов док. гадов 7-й Российской конференции по реакторному материаловедению Димитровград, 2003, с 326-329

8 Белозеров С В Определение содержания гелия в облученных конструкционных материалах масс-спектрометрическим методом //Сборник трудов ФГУП ТНЦ РФ НИИАР", Димитровград, 2003, вып 2, с 68-78

9 VP Chakin, RR Melder and S V Belozerov, Experience ofberyllium blocks operation in the SM and MIR nuclear reactors useful for fusion // 6 th IEA International Workshop on Beryllium Technology for Fusion Abstract Book, Seagaia, Japan, December 2-5, 2003

10 Belozerov S V , Chakin V P Helium accumulation in beryllium irradiated up to high neutron doses // Abstracts Book of 11th International Conference on Fusion Reactor Materials, Kyoto, Japan December 7-12, 2003, p 246

11 Belozerov SV, Risovany VD, Shamardm VK Techniques to determine helium content in irradiated structural materials by mass-spectrometnc method Furopean Working Group "Plot Laboratories and Remote Handling" Plenary Meering-2003, CEA Saclay, September 22-24, 2003

£Í4

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Белозеров, Сергей Витальевич

Введение.

Глава 1. Литературный обзор (постановка задачи). ч 1.1. Модели накопления гелия в коррозионно-стойких сталях.

1.2. Модели накопления гелия в бериллии.

1.3. Методы экспериментального определения накопления гелия в облученных конструкционных материалах.

Глава 2. Методики измерения содержания гелия.

2.1. Основы масс-спектрометрического метода измерения содержания гелия в облученных материалах с применением изотопного разбавления.

2.1.1. Особенности определения содержания изотопа 4Не.

2.1.2. Особенности определения содержания изотопов 3Не и 4Не.

2.2. Оборудование и приспособления.

2.3. Масс-спектрометрический метод измерения содержания гелия с применением объемной калибровки.

2.4. Метрологическая аттестация методик измерения содержания гелия.

Глава 3. Зависимости накопления гелия в коррозионно-стойких сталях от повреждающей дозы и спектра нейтронов.

3.1. Накопление гелия в тепловом спектре нейтронов.

3.2. Накопление гелия в быстром спектре нейтронов.

Глава 4. Накопление и поведение гелия в бериллии при низкотемпературном реакторном облучении.

4.1. Определение дозовой зависимости накопления гелия в бериллии

4.2. Исследование диффузионной подвижности гелия в бериллии после низкотемпературного облучения.

Выводы.

Введение диссертация по физике, на тему "Накопление гелия в стали и бериллии при облучении в исследовательских реакторах"

Актуальность работы

Одним из факторов, определяющих деградацию физико-механических свойств конструкционных материалов при реакторном облучении, является накопление значительного количества газов, образующихся в облученных нейтронами материалах в результате ядерных реакций [1-4]. Среди этих радиогенных газов особый вклад в радиационное повреждение материалов вносит гелий, который, являясь инертным газом, обладает низкой растворимостью в конструкционных материалах, вследствие чего накапливается в них при реакторном облучении в виде пузырьков газа или сложных кластерных объединений с собственными и радиационно-индуцированными дефектами структуры материалов. Взаимодействие гелия с различными дефектами структуры конструкционных материалов является одним из факторов, влияющих на изменение структуры, развитие пористости, процессы распухания и охрупчивания конструкционных материалов при реакторном облучении и, в конечном счете, может являться причиной сокращения срока эксплуатации или даже разрушения конструктивных элементов ядерных реакторов.

Изучение эффектов влияния гелия на свойства конструкционных материалов является актуальной задачей, что нашло отражение в программах научно-исследовательских работ, утвержденных Федеральным Агентством по Атомной Энергии Российской Федерации. Данная работа выполнена в соответствии со следующими программами:

Программа научно-исследовательских работ по конструкционным материалам ВКУ ВВЭР на 1997-2003 г. (805-ПР-5109, координатор - ОКБ "Гидропресс");

Отраслевая программа "Физика радиационных повреждений материалов атомной техники" на 2001-2005 г. (координатор - ФГУП "ГНЦ РФ ФЭИ").

В последние годы за рубежом, в частности, в Pacific Northwest National Laboratory (США) и SCK-CEN (Бельгия) активно разрабатываются высокоточные методы определения инертных радиогенных газов в облученных реакторных материалах. К моменту проведения настоящей работы такие методы в организациях Минатома отсутствовали, поэтому стояла актуальная задача по их разработке, изготовлении специализированного оборудования и апробации разработанных методик на коррозионно-стойких сталях и реакторном бериллии.

Цель работы

Целью настоящей работы явилось выявление основных закономерностей накопления, выхода и поведения гелия в образцах стали и бериллия, облученных в исследовательских реакторах СМ и БОР-бО, в зависимости от повреждающей дозы, флюенса, спектра нейтронов и температуры отжига. Для достижения поставленной цели решаются следующие задачи:

2. Разработка и аттестация методик измерения содержания гелия в диапазоне 1-104 млн'1 в облученных конструкционных материалах масс-спектрометрическим методом с применением изотопного разбавления и объемной калибровки.

3. Расчетно-экспериментальные исследования накопления гелия в образцах облученных коррозионно-стойких сталей типа X17H13M3, Х18Н10 и бериллия марки ТВ-56 в диапазоне 1-104 млн"1.

4. Электронно-микроскопические исследования дефектной структуры облученного и отожженного бериллия ТВ-56.

Научная новизна

1. Разработанные методики определения количества, массовой и молярной доли гелия в образцах облученных конструкционных материалов масс-спектрометрическим методом с применением изотопного разбавления и объемной калибровки впервые позволяют проводить измерения содержания гелия в облученных высокоактивных образцах в диапазоне 1-104 млн"1 с относительной погрешностью 6-19 %.

2. Впервые получены экспериментальные данные по накоплению гелия в сталях типа X17H13M3 и Х18Н10, облученных нейтронами в реакторе СМ до сравнимых повреждающих доз (порядка 15 сна), но с различным вкладом тепловой составляющей нейтронного спектра.

3. Впервые для стали типа Х18Н10 проведено сравнение экспериментально полученных данных о накоплении гелия при облучении нейтронами в реакторах различных типов (СМ и БОР-бО). Показано, что накопление гелия в исследуемой стали при облучении в реакторе с относительно малым вкладом тепловых нейтронов (БОР-бО) происходит с существенно меньшей скоростью, чем при облучении в реакторе со смешанным нейтронным спектром (СМ).

5. Впервые выполнен сравнительный анализ результатов масс-спектрометрического определения содержания гелия в бериллии марки ТВ

О 22

56, облученного в реакторе СМ при температуре 70 С до флюенса 2,5-10 см" (Е>0,1 МэВ) и подвергнутого изотермическим отжигам до температуры

1200 °С с результатами электронно-микроскопического исследования структуры облученного и отожженного бериллия.

Практическая значимость работы

1. Полученные в данной работе экспериментальные данные позволили достоверно оценить влияние тепловой составляющей нейтронного спектра на накопление гелия в сталях типа X17H13M3 и Х18Н10, что может быть использовано для обоснования радиационной стойкости материалов внутрикорпусных устройств.

Личный вклад автора

С непосредственным участием автора созданы экспериментальные установки и разработаны методики масс-спектрометрического измерения содержания гелия в облученных материалах. Личный вклад Белозерова С.В. в получение основных результатов работы является определяющим.

Положения, выносимые на защиту:

1. Применение масс-спектрометрического метода в сочетании с методами изотопного разбавления и объемной калибровки позволяет измерять содержание гелия в облученных материалах с температурой плавления менее 2000 °С в диапазоне 1-104 млн*1 с погрешностью менее 20 %.

2. Тепловая часть нейтронного спектра вносит основной вклад в накопление гелия в сталях типа X17H13M3 и Х18Н10 при облучении в реакторе СМ в диапазоне повреждающей дозы 4-15,6 сна. Скорость накопления гелия в стали при облучении в полном спектре составляет (53±4) млн"1-сна'1, а в экранированном в тепловой части спектре (1,8±0,7) млн'^сна*1. Скорость накопления гелия в стали типа Х18Н10 при облучении в реакторе БОР-бО в диапазоне повреждающей дозы 15-80 сна не превышает 1 млн"1-сна"1.

3. Накопление гелия в бериллии ТВ-56 при низкотемпературном (70 °С) облучении в реакторе СМ в диапазоне флюенса нейтронов (0,5-6)-1022 см"2 1

Е>0,1 МэВ) составляет более 5-10 млн" в год.

4. Температурная зависимость эффективного коэффициента диффузии гелия при послерадиационном отжиге бериллия ТВ-56, облученного при л лл л

70 С до флюенса 2,5-10 см' (Е>0,1 МэВ), может быть представлена в виде: 1п(£>4№ ) = -(б,7 ± 0,9)- (l,7 ± 0,2%эВ]/кТ в диапазоне температур от 700 до 1000°С.

5. Интенсивное развитие гелиевой пористости в бериллии ТВ-56,

У "У облученном до флюенса 2,5-10 см" (Е>0,1 МэВ) при послерадиационном отжиге наблюдается при температурах выше 1000 °С.

Апробация результатов работы

Основные результаты исследований, представленных в настоящей работе обсуждены на следующих научных семинарах, совещаниях и конференциях:

1. 7-я Российская конференция по реакторному материаловедению, ГНЦ РФ НИИАР г. Димитровград, 8-12 сентября 2003 г.

2. 21st Symposium on Fusion Technology, Madrid, Spain, September 11-15, 2000.

3. European Working Group "Hot Laboratories and Remote Handling" Plenary Meeting-2003, Saclay, France, September 22-24, 2003.

4. Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению "Вопросы создания новых методик, исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации", ГНЦ РФ НИИАР г. Димитровград, 30-31 марта, 1999 г.

5. Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению "Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях" ГНЦ РФ ТРИНИТИ г. Троицк, 24-25 апреля, 2000 г.

6. Семинар Координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению "Методическое обеспечение реакторного материаловедения", ГНЦ РФ НИИАР г. Димитровград, 12-13 ноября, 2001г.

Достоверность результатов

Представленные экспериментальные данные получены с применением аттестованных методик и оборудования. Результаты исследований обсуждались на российских и международных конференциях и семинарах. t

Публикации

Основное содержание работы изложено в 11 публикациях. Объем и структура работы

Диссертация состоит из введения, четырех глав, выводов и библиографии. Диссертация изложена на 109 страницах, содержит 28 рисунков, 14 таблиц и список цитируемой литературы из 90 наименований.

Заключение диссертации по теме "Физика конденсированного состояния"

Выводы

2. Установлены основные закономерности накопления гелия в коррозионно-стойких сталях аустенитного класса, при облучении в реакторах СМ и БОР-бО в зависимости от повреждающей дозы и вида нейтронного спектра. Показано, что применение комплекса расчетных и экспериментальных методов определения скоростей накопления гелия позволяет прецизионно определять повреждающую дозу в нетривиальных условиях облучения материалов внутрикорпусных устройств (ВКУ).

3. Доказано значительное накопление гелия в бериллии ТВ-56 при низкотемпературном (70 °С) облучении в реакторе СМ в диапазоне флюенса нейтронов (0,5-6)-1022 см"2 (Е>0,1 МэВ), что определяет один из основных эффектов, ограничивающих ресурс бериллиевых изделий при эксплуатации в исследовательских реакторах.

4. Показано, что десорбция гелия из бериллия марки ТВ-56, облученного до флюенса 2,5*1022 см"2 (Е>0,1 МэВ) при послерадиационном отжиге может быть описана в рамках диффузионной модели с эффективным коэффициентом диффузии, определяемым энергией активации диффузии гелия (1,7±0,2) эВ.

5. Электронно-микроскопические исследования дефектной структуры облученного бериллия ТВ-56 и полученные данные о десорбции гелия доказывают возможность рефабрикации реакторного бериллия, облученного до флюенсов близких к ресурсным величинам, при температурах отжига до 1000 °С.

100

Список источников диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Белозеров, Сергей Витальевич, Ульяновск

1. Конобеевский С.Т. Действие облучения на материалы. М.: Атомиздат, 1967,400 с.

2. Томпсон М. Дефекты и радиационные повреждения в металлах, пер. с англ. -М.: Мир, 1971, 350 с.

3. Келли Б. Радиационные повреждения твердых тел. М.: Атомиздат, 1970, 240 с.

4. Залужный А.Г., Сокурский Ю.Н., Тебус В.Н. Гелий в реакторных материалах. М.: Энергоатомиздат, 1988, 224 с.

5. Зеленский В.Ф., Неклюдов И.М., Черняева Т.П. Радиационные дефекты и распухание металлов. Киев: Наукова думка, 1988, 294 с.

6. Вотинов С.Н., Прохоров В.И., Островский З.Е. Облученные нержавеющие стали. М.: Наука, 1987, 128 с.

7. Maziasz P.J, McHargue С .J. Microstructural evolution in annealed austenitic steels during neutron irradiation // International Materials Reviews, 1987, Vol. 32, №4. P. 190.

8. Garner F.A., Greenwood L.R. Oliver B.M. A reevaluation of helium/dpa and hydrogen/dpa ratios for fast reactor and thermal reactor data used in fission-fusion correlations // Journal of Nucl. Mater., 1996, Vol. 22, №5. p. 208.

9. Цыканов B.A., Самсонов Б.В. Техника облучения материалов в реакторах с высоким нейтронным потоком. М.: Атомиздат, 1973 - 264 с.

10. Проблемы гелия и водорода в реакторных материалах. Реферативный сборник, ред. А.В.Шальнов, Б.А.Калин. М.: МЦНТИ, 1986, 114 с.

11. Ма Б.М. Материалы ядерных энергетических установок, пер. с англ. — М.: Энергоатомиздат, 1987, 408 с.13.3аймовский А.С. Тепловыделяющие элементы атомных реакторов. — М.: Атомиздат, 1966, 520 с.

12. Н.Герасимов В.В. Материалы ядерной техники. М.: Атомиздат, 1966, 320 с.

13. Конструкционные материалы ядерных реакторов. Ч. И. Структура, свойства, назначение. Бескоровайный Н. М., Беломытцев Ю. С. и др.; под ред. Н. М. Бескоровайного. М.: Атомиздат, 1977, 256 с.

14. Бескоровайный Н.М., Калин Б. А., Платонов П. А., Чернов И.И. Конструкционные материалы ядерных реакторов. М.: Энергоатомиздат, 1995, 704 с.

15. Garner F.A., Hunter C.W., Johnson G.D., Lippincott E.P., Schiffgens J.O., Farrar IV H. The origin and consequences of radial helium profiles in fast reactor cladding//Nuclear Technology, 1982. Vol. 58 P. 203-217.

16. Шиманский А.Г. Алгоритм расчета трансмутаций с комплексным контролем погрешностей // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Ядерные константы, вып. 2,1995. С. 137.

17. Kneff D.W., Greenwood L.R., Oliver В.М., Skowronski R.P. Helium production in HFIR-irradiated pure elements // Journal of Nucl. Mater., 1986, Vol. 141-143. P. 824-828.

18. Bloom E.E., Wiffen F.W. The effects of large concentrations of helium on the mechanical properties of neutron-irradiated stainless steels // Journal of Nucl. Mater., 1975, Vol. 58. P. 171.

19. Дамаск А., Дине Дж. Точечные дефекты в металлах. М.: Мир, 1966, 82 с.

20. Скоров Д.М., Агапова Н.П., Дашковский А.И., Сокурский Ю.Н., Залужный А.Г., Сторожук О.М., Онуфриев В.Д., Африканов И.Н. Изучение выделения гелия из конструкционных материалов в процессе нагрева // Атомная энергия, 1976, Т. 40, вып. 5. С. 387.

21. Агапова Н.П., Африканов И.Н., Дашковский А.И., Залужный А.Г., Онуфриев В.Д., Скоров Д.М., Сокурский Ю.Н., Сторожук О.М. Выделение гелия из полученных образцов стали 0Х16Н15МЗБ в процессе равномерного нагрева // Там же, вып. 6, С. 425.

22. Залужный А.Г., Чередниченко-Алчевский М.В., Сторожук О.М., Реутов В.Ф., Ждан Г.Т. Влияние холодной деформации на поведение гелия в стали 0Х16Н15МЗБ // Атомная энергия, 1984, Т. 56, вып. 5, С. 286.

23. Залужный А.Г., Чередниченко-Алчевский М.В., Сторожук О.М., Жолнин А.Г. Влияние размера зерна и легирования бором на поведение гелия в нержавеющей стали 16-15 //Там же. С. 314.

24. Бинюкова С.Ю., Чернов И.И., Калин Б.А., Калашников А.Н., Тимофеев А. А. Формирование газовой пористости в сплавах никеля и конструкционной стали при облучении ионами гелия // Атомная энергия, 2002, Т. 93, вып. 1, С. 32.

25. Kislik V. Absorption of helium by irradiated samples of austenitic steels // Journal of Nucl. Mater., 1977. Vol. 66. P. 215-216.

26. Серняев Г.А. Радиационная повреждаемость бериллия. Екатеринбург, 2001,-396 с.

27. Папиров И.И., Тихинский Г.Ф. Физическое металловедение бериллия. -М.: Атомиздат, 1968. 420 с.

28. Гольцев В.П., Серняев Г.А., Чечеткина З.И. Радиационное материаловедение бериллия. Минск: Наука и техника, 1977. — 240 с.

29. Chakin V.P., Ostrovsky Z.E. Evolution of beryllium microstructure under high-dose neutron irradiation // Journal of Nucl. Mater., 2002. Vol. 307-311. P. 657663.

30. Г.А Шиманский и др., Расчеты радиационной повреждаемости и трансмутационных изменений в бериллиевых изделиях реакторов СМ и МИР. Сборник трудов ГНЦ РФ НИИАР, Димитровград, 2000.

31. Sannen L.F., De Raedt Ch. The effects of neutron irradiation on beryllium. Fusion Technology 1992 // Proceedings of the Seventeenth Symposium on Fusion Technology (Rome, Sept. 14-18, 1992). Elsevier Science Publ., 1993. P. 14741478.

32. Андреев Д.В. Анализ поведения изотопов водорода и гелия в облученном нейтронами бериллии и их влияния на его структуру и свойства // Автореф. дисс. канд. техн. наук. Москва, 2000, 21 с.

33. Kupriyanov I.B., Gorokhov V.A., Vlasov V.V., Kovalev A.M., Chakin V.P. The effect of irradiation dose on tritium and helium release from neutron irradiated beryllium // Сборник трудов V рабочей группы Международного

34. Энергетического Агентства по бериллию. Перспективные материалы (специальный выпуск), 2002. С. 85-89.

35. Власов В.В., Дегальцев Ю.Г. Исследование процессов миграции гелия при отжигах бериллия // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, 1997. Вып. 3(57). С. 46-48.

36. Власов В.В., Дегальцев Ю.Г., Серняев Г.А. и др. Миграция гелия в облученном бериллии // Атомная энергия, 1992. Т. 73, № 2. С. 157-158.

37. Андреев Д.В., Беспалов В.Н., Бирюков А.Ю., Красиков Е.А. Влияние стационарного и циклического отжигов на структуру и распухание облученного нейтронами бериллия // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Термоядерный синтез, 1998. Вып. 1-2. С. 13-21.

38. Andreev D.V., Bespalov V.N., Biryukov A. Yu., Krasikov Е.А. Influence of isothermal and cyclic annealing on structure and swelling of neutron irradiated beryllium // J. Nucl. Mater., 1999. Vol. 274(3). P. 329-335.

39. Скоров Д.М., Дашковский А.И., Залужный А.Г., Сторожук О.М. Установка для исследования кинетики выделения инертных газов из материалов в процессе изотермических отжигов // Атомная энергия, 1973. Т. 35. Вып. 4. С. 269-270.

40. Дашковский А.И., Залужный А.Г., Скоров Д.М., Сторожук О.М., Чередниченко-Алчевский М.В. Установка для определения абсолютныхколичеств гелия, содержащегося в конструкционных материалах // Атомная энергия, 1976. Т. 40. Вып. 3. С. 251-252.

41. Tukahori Т., Kanda Y., Nakamura Т., Mori К., Tobimatu Н., Maeda Y. Helium gas measurements for neutron dosimetry // J. Nucl. Sci. Technol., 1986. Vol. 23. P. 503-505.

42. Takao Y., Kanda Y. Helium gas measurements for neutron dosimetry // Rev. Sci. Instram., 1996. Vol. 67. P. 198-199.

43. Дудоров А.Г., Купряжкин А.Я. // Журнал технической физики, 1998. Т. 68, № 12. С. 85-89.

44. Попов Е.В., Купряжкин А.Я. Изучение диффузии гелия во фториде кальция в статическом режиме работы масс-спектрометра // Журнал технической физики, 1983. Т. 53. Вып. 2. С. 365-368.

45. Купряжкин А.Я., Волобуев П.В., Суетин П.Е. Диффузия инертных газов в кристаллах КВг// Физика твердого тела, 1974. Т. 16. Вып. 11. С. 3402-3405.

46. Гулин Л.В., Волобуев П.В. Калибровка масс-спектрометра методом нестационарного потока // Практика и техника эксперимента, 1976, № 5. С. 193-194.

47. Попов Е.В., Купряжкин А.Я. Калибровка масс-спектрометра в статическом режиме // Практика и техника эксперимента, 1982, № 4. С. 365368.

48. Паньян М.Г., Петржак К.А., Теплых В.Ф. Статический режим анализа благородных газов на масс-спектрометре МИ-1305 // Практика и техника эксперимента, 1971, № 4. С. 250-251.

49. Тельдеши Ю., Браун Т., Кирш М. Анализ методом изотопного разбавления. Пер. с англ. Под ред. Ю.В. Яковлева. М.: Атомиздат, 1975, 216 с.

50. Туровцева З.М., Кунин JI.JI. Анализ газов в металлах. М.: Изд-во АН СССР, 1959.

51. Витоль Э.Н. Методы определения и исследования состояния газов в металлах. М.: Наука, 1968. С. 68.

52. Федоров Т.Г. Спектральный изотопный анализ водорода и определение водорода в металлах. М.: Атомиздат, 1980, - 120 с.

53. Farrar IV H., Oliver B.M. A mass spectrometer system to determine very low levels of helium in small solid and liquid samples. Journal of Vacuum Science and Technology, 1986. Vol. A4. P. 1740.

54. Oliver B.M., Garner F.A., Greenwood L.R., Abrefah J.A. High-sensitivity mass spectrometer system for the determination of hydrogen in irradiated materials. -Journal of Nucl. Mater., 2000, Vol. 283-287(Pt. B). P. 1006-1010.

55. ASTM E 910-95 (E 706 IIIC). Standard test method for application and analysis of helium accumulation fluence monitors for reactor vessel surveillance // Annual book of ASTM standards, 1995, Vol. 12.02. P. 490-500.

56. Кроуфорд P.B., Фрейзер Дж. В., Холт Дж. Б. Автоматическое устройство для определения диффузии гелия в твердых веществах // Приборы для научных исследований, 1971, № 5. С. 114-118.

57. Holt B.D. Determination of hydrogen in alkali metals by isotope dilution method // Analytical chemistry, 1959. Vol. 3, № 1. P. 51-55.

58. Sumino H., Nagao K., Notsu K. Highly sensitive and precise measurement of helium isotopes using a mass spectrometer with double collector system. J. Mass Spectrom. Soc. Jpn., 2001. Vol. 49 (2). P. 61-68.

59. Шеховцов H.A. Магнитные масс-спектрометры. M.: Атомиздат, 1971, -232с.

60. Барнард Дж. Современная масс-спектрометрия. Пер. с англ. М.: Изд-во иностр. лит., 1957, - 420с.8 8. Сборник нейтронно-физических характеристик каналов облучения реактора СМ, Димитровград, 1996.

61. Пименов В.В. Расчет радиационных повреждений и производства газовых трансмутантов в металлах при облучении в каналах реакторов СМ-2, БОР-бО, РБТ-6: Препринт. НИИАР-9(417). Димитровград, 1980.

62. Корн Г., Корн Т. Справочник по математике. Пер. с англ. М.: Наука, .1973,-832с.