Изучение реальной структуры кристаллов методами многоволновой дифрактометрии тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

ЧЕРНІВЕЦЬКИЙ ДЕРЖАВНИЙ УНІВЕРСИТЕТ ім, Ю.ФЕДЬКОВИЧА

РГб од

- З і;-':" гг" удк539.2

БОРЧА МАР’ЯНА ДРАГОІІІШЙА

ВИЗНАЧЕННЯ РЕАЛЬНОЇ СТРУКТУРИ КРИСТАЛІВ МЕТОДАМИ БАГАТОХВИЛЬОВОЇ ДИФРАКТОМЕТРІЇ.

01.04.07 - фішка Твердого тілгі

Автореферат дисертації нй здобуття наукового ступеня кандидата фізіїкб-матемятнмиїїх наук

Чернівці - І997

Роботу виконано на кафедрі фізики твердого ті па Чернівецького державного університету ім. Ю.Федьковнча.

Науковий керівник: доктор фізико-матемагичних наук

Провідна організація: Інститут фізики напівпровідників НАН України,

Захист відбудеться ЗО жовтня 1997 р. о 15-ій годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 76.051.01 при Чернівецькому державному університеті ІМ. Ю. Феяьковича за адресою: 274012 м.Чернівці, вул. Коцюбинського. 2, Чернівецький держуніверситет.

З дисертацією можна ознайомитися в науковій бібліотеці Чернівецького державного університету ім. Ю. Федьковича (вул. Л.Укргінки, 23).

Автореферат розіслано "ЗО вересня 1997р."

Вчений секретар ~ /"

професор Ряранськіїй Микола Дмитрович

Чернівецький держуніверситет, завідуючий кафедрою фізики твердого тіла

Офіційні опоненти: член-кореспондені НАН України,

доктор фізико-математичних наук, професор Молоакіп Вадим Борисович інститут металофізики НАН України, заступник директора

доктор фізико-математичних наук, професор Венгренович Роман Дмитрович

Чернівецький держуніверситет, завідуючий кафедрою загальної фізики

м. Київ.

спеціалізованої Ради

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОКОТИ

Актуальність теми досліджень. Розвиток сучасної науки і техніки хвракте-жзусться широким застосуванням напівпровідникових матеріалів, їх композицій :а зменшенням розмірів окремих структурних елементів. Дефекти кристалічної •ратки і далекодіючі деформаційні поля визначають в основному електрофізичні ¡арактеристики та стійкість матеріалів до змін зовнішнього середовища. Тому »озробка нових неруйнуючих методів структурної діагностики напівпровіднико-іих матеріалів е актуальним науковим завданням.

Рентгенівські методи, що базуються на явищі дифракції рентгенівського іипромінювання в кристалічних тілах, знаходять практичне застосування для іизначення структурної досконалості матеріалів. В даному випадку періо-іичність структури твердих тіл зумовлює вибіркову взаємодію між внпроміню-іанням і кристалом, причому, розсіяння випромінювання відбувається на елек-ронній густині. Будь-яка зміна періодичності розміщення атомів викликає іідповідне порушення процесу розсіяння рентгенівських променів. Одночасна іифрвкція рентгенівських променів від декількох, по різному орієнтованих крн-талографічних площин, приводить до збільшення кількості дифраговаиих виль і супроводжується, як правило, якісними і Кількісними змінами в процесах юзсіяння. Це і обумовлює появу нових можливостей, які можуть бути вихори* таиі для структурних досліджень реальних кристалів.

Таким чином, вивчення механізмів і закономірностей бапчохвнльової ,и фрак ції рентгенівських променів в реальних кристалах є перспективним на* ірямком розвитку нових рентгенівських методів дослідження структури реаль-:их кристалів.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами.

Дисертаційне дослідження є складовою частішою комплексних державних ауково-технічних програм з пріоритетних напрямків розвитку науки і техніки [ержавного фонду фундаментальних досліджень України, проект №2.4/551 Розробка ренттеиодифракційних методів та дослідження структури реальних ристалів”. ‘

Метою даної роботи є теоретичне і експериментальне дослідження бага-охвильових процесів розсіяння рентгенівських променів реальними кристалами. !ри цьому вирішувались наступні завдання:

1. Розробка методики визначення компонент тензора деформацій іагатохвильової тензометрії) на основі методу Реніигера для оцінки налружено-і стану кристалу.

2. Дослідження впливу умов росту синтезованих кристалів алмазу на фор-ування профілю ліній Коселя.

3. Дослідження механізмів зміни інтегральних характеристик лінііі Коселя рн одновісному стискуванні та температурному охолодженні синтезованих щсіалів алмазу.

-2-

4. Чисельне моделювання впливу одномірних деформаційних полів та їх комбінації! на багатохвнльове аномальне проходження рентгенівських променів.

Методи дослідження; багатохвильова дифриктометрія і топографія, метод Коселя, метод інтегральної інтенсивності та числові методи з розробкою алгоритмів і програмного забезпечення для розв'язку поставлених задач.

Наукова новизна робо пі:

1. Створенії методика визначення компонент тензора деформацій і оцінки напруженого стану реальних кристалів на основі аналізу баїнтохвильових диф-рактограм Ренінгерн.

2. Вперше проведено комплексне дослідження впливу умов росту, од-новісного стискування та темперагурного охолодження синтезованих кристалів алмазу на формування профілі» ліній Коселя.

3. Вперше і використанням чисельного розв’язку системи рівнянь в частинних похідних із змінними коефіцієнтами проведено дослідження одномірних комбінованих деформаційних, полів на аномальне проходження рентгенівських променів,

Практичне значении роботи. Отримані в роботі дані розкривають нові можливості багатохвнльової дифракції для визначення напруженого стану кристалів. Розроблена методика визначення компонент тензора деформацій. Результати моделювання впливу різного роду структурних спотворень нв трьохви-льовий ефект Бормана, а також проведений аналіз напруженого стану синтезованих кристалів з профілів ліній Коселя можуть бути використані для проведення неруйніаних досліджень досконалості монокристалів та подальшого розвитку динамічної теорії розсіяння рентгенівських променів. Зокрема дослідження впливу температурного охолодження, одмовісного стискування та умов синтезу алмазу на зміну форми ліній Коселя необхідні для розробки нових технологій вирощування кристалів алмазу із заданими властивостями.

Встановлені закономірності формування багатохвильових областей дифракції при перетині ліній Коселя в кристалах германію, що містять різного типу комбіновані одномірні деформаційні поля, доповнюють відомі фізичні механізми багатохвильового розсіяння рентгенівських променів в умовах аномального поглинання.

Основні положення, шо викосяться на захист.

1. Методика визначення компонент тензора деформацій і результати

досліджень на її основі акустично збуджених кристалів та гстероепітаксійних систем. .

2. Результати комплексного дослідження формування профілі» ліній Коселя в синтезованих кристалах алмазу при зміні умов росту, структурної досконалості, температурной) охолодження та одновісного стискування.

3. Механізми і закономірності формування багатохвильових областей дифракції Ііри розсіянні рентгенівського випромінювання в кристалах з комбіно-

ваними одномірними спотвореннями кристалічної структури в умовах аномального поглинання.

Апробація роботи. Результати досліджень, іцо покладені в основу дисертації, доповідались і обговорювались на наступних конференціях, нарадах і семінарах: IV міжнародній конференції з фізики і технології тонких плівок (Івано-Франківськ, 1993), Ювілейній конференції Інституту електронної фізики (Ужгород, 1993), Європейському симпозіумі з рентгенівської топографії і внсо-короздільної рентгенівської дифракції (Палермо, Італія, 1996), першій та другій міжнародних конференціях по фізичним проблемам напівпровідників (Чернівці, 1995, 1997) і семінарах кафедри ФТТ ЧДУ.

Особистий внесок. В роботі [1] автор приймав участь в представленні і обговоренні експериментальних результатів, в роботі [2] приймав участь в постановці задачі, розробці методики і представленні розрахункових моделей деформацій, в [3] приймав участь в постановці задачі, здійсненні розрахунків по визначенню компонент тензора деформацій. В роботах [4-11] автор приймав участь в постановці за;> , ■ проведенні теоретичних і розрахункових досліджень та обговоренні отриманих результатів. -

Публікації. По темі дисертації опубліковано 11 друкованих праць, приведених на закінчення автореферату.

Структура і об’єм дисертації. Дисертація складається Із вступу, чотирьох розділів, закінчення, списку літератури з 1 ЗО джерел. Виклад зроблено на 146 :торінках друкованого тексту, тцо містять 32 рисунки.

ОСНОВНИЙ ЗМІСГ РОБОТИ

В роботі викладені основні положення динамічної теорії дифракції рент-енівських променів в досконалих і спотворених кристалах. Проведений детальній аналіз публікацій, які присвячені теоретичним і експериментальним юслідженням в області багатохвильової дифрактометрії і топографії реальних сристалів, а також проблемі визначення фазових співвідношень між взаємодію-інми хвильовими полями. Приведений також аналіз літературних даних розвит-:у теорії і практичного використання методу Коселя для діагностики різних труктурішх недосконалосте».

Далі в дисертації описується методика визначення компонент тензора деформації з використанням багатохвнльової дифрактометрії. Вихідним моментом ут с те, що метод Рєнінгера дас змогу отримати кількісну оцінку деформації з налізу лише однієї експериментальної днфрактограми, отриманої в одній точці ристалу. Це і зумовило доцільність використання багатохвнльової дифракції иія оцінки напруженого стану реальних кристалів. Показано, що для отримання ілі,кісної інформації про напружений стан кристалу з рентгенодифрактомет-іі'іішх даних необхідно виміряти зміну кутової відстані \\і між відповідними .«фракційними максимумами, які повинні бути найбільш чутливими до дефор-

мацій. Далі формується система з шести рівнянь тину: ,/* ді * сі , , 01 *

^ +'Ч7"'с1х2+-+хг--с1хб

ОХ І 0X2 СТСб

т

М»=Г(Х1,Х2...х6) =

де Т = (НтНтс) <2 = |Нх нт|2,

Л. • Н

а Нт, Йтс - вектори дифракції вторинного та зв’язуючого відбивання.

Розв’язок даної системи дає змогу визначити компоненти тензора деформацій. Змінні х| с скалярними добутками базисних векторів елементарної комірки.

Так як величнни дГт/дХ‘, залежать від х|, то для отримання розв’язку використовується ітераційний метод. В якості нульового наближення вибираються значення Х(, які Відповідають ідеальному кристалу.

На основі розробленого алгоритму проведене моделювання впливу слабких направлених деформацій (Дсі/сі ~10~^) на зміну місцсположень багатохви-льових дифракційних максимумів на сфері обмеження, проекції яких на екваторіальну площину і відображає багатохвИльова дифрактограма. Таке моделювання впливу величини та напрямку деформацій на зміщення Аці розміщення дйфракційних Максимумів дозволило вибрати найбільш чутливі до деформацій дифракційні максимуми.

При використанні в якості бпмісного заборонене відбивання типу (600) серед піків найбільш чутливими до деформації у напрямках [001] і [101] є структурно еквівалентні відбивання - (315), (315), (31 5), (315), а у напрямку [ПО] — (351), (351), (351), (35 Г). Відповідно, для даних структурно еквівалентних максимумів спостерігаються і найбільші кутові відхилення Ді|;, проте, що характерно, не одинакові для Всіх відбивань. Приклади модельних зображень представлені на рис.І.

При використанні в якості базисного відбивання забороненого структурою відбивання (222) теж спостерігається полярність в зображеннях відповідних просторових і плоских фігур кутових зміщень дифракційних максимумів, що також пов'язано 3 напрямком і величиною деформації. Проте, на відміну від попередніх випадків, ці фігури вже не є еліпсами.

Таким чііном, найбільшу зміну кута ц/ виявляють ті дифракційні максимуми, для яких вектор дифракції даного або об'єднаного відбивання близький до напрямку вектора деформації.

Значний інтерес викликають дослідження дифракції рентгенівських променів в акустично збуджених кристалах. Резонансна акустична дія дозволяє ке-

а)

в)

Рис.1. •

а) Модельне представлення впливу направленої деформації. Кристал Si, CuKc-випромінювання, базисне відбивання (600);

б) схема азимутального сканування в оберненому просторі;

в) зміна вектора Нтв проекції на коселівську площину для групи структурно-еквівалентних відбивань з »[/=25.73°.

рувати рентгенівським хвильовим по.Ші в кристалу. Це значно розширює можливості рентгенівських методів ддя визначення різного типу структурних дефектів. Тому, дослідження впливу періодичного поля деформацій на формування хвильового поля у випадку багатохвильової дифракції, має як наукове так і практичне значення.

При проведенні аналізу впливу ультразвукового поля на поведінку бага-тохвильових піків вибрані відбивання задовільняли наступним вимогам: квазікомпланарність та структурна еквівалентність. Для цих піків кутова відстань \)/ Повинна бути найменшою. Тьким вимогам відповідали трьохвильові відбивання (600,351) та (600,35 1 ). Для дослідження було вибране базисне відбивання (600), заборонене структурою, і СиКа-випромінювання. Збудження ультразвукових коливань в кристалі здійснювалось таким чином, щоб е3|Й(іоо '

(К$Нбоо)=0 (е, - вектор поляризації ультразвуку).

Вимірювання інтенсивності дифрагованих променів проводилось одночасно при увімкненому і вимкненому генераторі ультразвуку. На отриманих кривих розподілу інтенсивності від кута азимутального сканування, навіть при таких слабких деформаціях, спостерігаються зміни максимальних значень інтенсивності і їх зміщення з положень, які вони займали при и=0. При цьому, інтенсивність зменшилась на величину ~4-5% для піків (600,351) і на ~2-3% для (600,35 1 ). Цікаво відзначити, що значення кутових зміщень максимумів на вході і виході вузла оберненої гратки з сфери Евальда протилежні за знаком, а велн-чмн їх: для піка (600,351) --Ду*15", для піка (600,35 1 ) - Дц/«І2".

З проведених досліджень слідує, що квазікомпланарні трьохвильові конфігурації є достатньо чутливими до слабких ультразвукових деформацій. Таку чутливість багатохвильової дифракції можна пояснити не стільки впливом зміни періодів кристалічної гратки кристалу, скільки складними процесами скстинк-ційно-фазових взаємовпливів в процесі рентгеноакустичних багатохвильових взаємодій.

У зв'язку з широким використанням гетероспітаксійних систем у напівпровідниковому виробництві, мають певний інтерес дослідження впливу стехіометричного складу сполук та плівок на їх основі, які супроводжуються зміною кутових положень дифракційних максимумів при азимутальному скануванні. Такий аналіз на основі розробленого методу" багатохвильової тензометрії було проведено на прикладі сполуки типу РЬ|_х5мхТс/Внї'2.

Дифрактограми азимутального сканування гсіеросистеми РЬ5пТе/Вар2 були отримані на рентгенівському дифрактометрі ДРОН-2.0 з використанням монолітного двокристального монохроматора, виготовленого з бездислокацій-ного кристалу Ое. в якому використовувшіись симе;ричні відбивання (НІ) та (1 1 І). Це дозволило зменшити розбіжність пучка в азимутальному напрямку

ірнблизно до 10", тоді як в брегівському напрямку розбіжність складала 1°.

В даному випадку в якості вісі азимутального сканування вибране дозволене структурою відбивання (III) для С«Ка-випромінювання. Такий вибір Зумовлений типом кристалічної гратки, а також умовами експерименту, шо за-¡езпечуготь наіівнщу точність. Цій вимозі задоаільняють пари дифракційних ¡аксимумів (002,113) та (200,311) для Вар2, а гркож (і 35,262) та (531,262), (260) та 315) для РЬБгіТе.

Аналіз показ;«, шо до нарощування епітаксіііної плівки підкладка ВаР2 іала залишкові деформації. Направленість деформацій дозволила оцінити їх ве-¡нчіти. Найбільші зміщення зазнають ті максимуми, вектор дифракції яких ілизькпїі до напрямку [010].

Для епітаксіїіної плівки РЬ5пТе на основі аналізу на дифрактограмі і/ар іакскмумів (135,262) та (531,262), отримане значення постійної гратки становило =6.3404+8.9-10’5 Л. Параметр невідповідності кристалічних граток / сі = 2.28%. Це дозволило визначити стехіометричний склад сполуки ’Ьі_х5пхТе за прнзилом Вегарда і х=0.1468. •

За встановленими періодами граток гетероструктури оцінена також густн-іа дислокації) неиїдп дності, що виникають в перехідному шарі. Для цього ви-орнстано модель Ван-дер-Мерпе, із якої густина дислокацій невідповідності або відстань між ними) залежить від різниці періодів граток кристала і плівки, (ля даної гетероструктури густина дислокацій невідповідності становить ^=3.310« см-2. '

Таким чином, використання розробленої методики аналізу багатохпіїльо-их днфракгограм дозволяє визначити ряд важливих кількісних параметрів, що арактернзують напружений стан кристалу: величину і напрямок переважної де-юрмації (компоненти тензора деформацій), параметри невідповідності граток етероструктур, густину дислокацій та ні.

На основі методу шнрокорозЬіжного пучка (методу Коселя) в роботі про-одиться аналіз структурної досконалості кристалів алмазу, які синтезовані в ізних умовах і піддані різним зовнішнім діям: одновісному стиску, охолоджен-ю і термоциклюванню. Об'єктами досліджень були природній кристал алмазу а пристати синтезовані в системах Иі-Мп-С, Иі-Мп-С+В, а також кристал, вношений методом терчоградіенту. .

Алмаз, як відомо, володіє рядом унікальних властивостей і механічних ха-актеристик: нейїральність до агресивних середовищ, велика міцність, висока ермостійкість і теплопровідність, низька магнітна сприйнятливість, високі діе-ектричні властивості і різноманітність механізмів провідності. Разом з тим, роцес одержання монокристалів із стабільними, а тим більш із заданими влас-. ивостями, ще дуже далекий від завершення. Основна проблема по лягає в тому, зо синтезовані кристали алмазу володіють неоднорідного зонально секторною удовою, обумовленою селективним захопленням домішок площинами кри-

*.

сталічної гратки під час його росту.

Експериментальні дослідження синтезованих алмазів проводились в інституті надтвердих матеріалів АНУ (м. Київ), де розроблена оригінальна методика аналізу тонкої структури лінііі Коселя. Досліджувались монокристали алмазу різного походження розмірами ~1.0-1.5 мм і товщиною ~1.0 мм.

Характерною рисок для всіх досліджуваних кристалів с наявність екс-тинкційиої і дифракційної складових, які утворюють чорно-білий кон траст лінііі Коселя. Такий контраст обумовлений динамічними ефектами розсіяння рент-генівськнх променів. В досліджуваних кристалах суттєво змінюються співвідношення значень максимумів і інтегральних інтенсивностей ліній Ка| і Ка2-Причиною цього може бути як пружне розсіяння рентгенівського випромінювання на стагнчних спотвореннях грінки так і непружне дифузне розсіяння на фононах, плазмонах і внутрішніх електронах домішковпх атомів реального кристалу. В результаті такого складного процесу динамічного і багатократного перерозподілу розсіяння можна пояснити порушення співвідношення інтенсивностей між Ка| і К.а2 лініями Коселя (рис.2). При цьому, найбільше значення інтегральної відбиваючої здатності характерне для кристалів, синтезованих в системі росту ЬН-Мп-С. Найменше - в системі росту Мі-Мп-С-В.

Максимальний приріст розсіяної інтенсивності для синтезованих алмазів при розподілі вздовж основи палатки Бормана характерним якраз в місцях полярної асиметричної складової розсіяння. Це стосується як Ка|- так і Ка2-ліній.

Для кількісного аналізу профілів Коселя використано метод інтегральних характеристик, який дозволив знайти середні і середньоквадратичні значення деформацій, а також відповідні величини фактора Дгбая-Валера. Зауважимо, що, в порівнянні з природнім еталонним кристалом алмазу, найбільш неоднорідним і напруженим є синтезований кристал, отриманий в системі росту ЬІі-Мп-С+бор (домішки N+бop), а найменш напруженим - отриманий методом термічного градієнта.

Таким чином, і величина, і орієнтація полів залишкових деформацій у кристалах алмазу залежить від умов і методу його синтезу, тобто, від типу домішко-вих дефектів і способу їх розміщення в кристалічній гратці.

Для дослідження впливу Деформації стиску на динаміїу зміни періодів гратки синтезованих алмазів проводилось їх одновісне стискування в напрямку вісі четвертого Порядку [001]. Максимальна величина навантаження а = 2.5 ГПа. ІЗ зміни (ірофілю дифрагованих від площин (III) ліній в одновісно стиснених Монокристалів алмазу, вирощених в системі ЬІі-Мп-С, визначені середні значенні! деформації Кристалу та їх динаміку в процесі зміни навантаження, а також фактор Дебая-Валера Ь.

Для початкового стану кристалу алмазу (а =0) спостерігається чітке роз-

природній

Иі-Мп-С

Иі-Мп-С+В

метод

термоградіснта

50

100

150

200

Рпс.2. Залежність профілю лінії Коселя від умов росту алмазу.

Рис.З. Залежність інтегральної відбиваючої здатності кристалу від значень тиску, Шо діє на кристалів алмазу при його стисненні

0

ділемия Ка|-і Ка2-ліній. Причому, 1|^ < !(; . Відбиваюча вдатність криста-

лу досить значна. Тміна форми профілів свідчить про зміну умов розсіяння рентгенівського випромінювання піл дісю стискування. При збільшенні тиску до 1.3 ГПа спостерігається зросишия сумарної інтегральної інтенсивності ліній Ка і Ка2, а поіім, при подальшому збільшенні ііого до величини азош, =2.1

ГПа, інтегральна інтенсивність ліній падає (рис.З). Спостерігається суттєва зміна структури ліній. Вже гіри тиску а = 1.3 ГПа пас місце значне їх розмиття. Замість двох чітких максимумів І<ГС(1 і К(І1 мамо широку ро¡миту смугу. При зростанні

тиску до 2.1 ГПн на профілі лінії вже проглядаються три осциляції, максимуми двох з них співпадають з максимумами ліній від недеформованого кристалу.

Інтенсивність дифракційних складових ліній Коссля при підвищенні тиску падас. Така різка ¡міна профілю іктснсшшості ліній Коселя при збільшенні тиску від 1.3 до 2.1 ГПа і наближення ііого роніоділу інтенсивності по формі до профілю вихідного кристалу свідчать про релаксаційні пронеси у пружно-деформов'їио.му етапі. Характерним є також те, то після зняття навантаження спостерігається широка розмита смуі а розподілу інтенсивності. Тобто стискування кристалу зусиллям -2.1 ГПа привело до пластичної деформації.

Дослідження вплину термічної обробки на сіруктуру гратки алмазу займають один із важливих напрямків дослідження дії зовнішніх чинників на кристали. Термічна обробка алмазів, як правило використовується досить часто. В той же час вплив температури на зміну профілю ліній Коселя мало вивчений.

Особливого значення набувають дослідження динаміки гратки г.ри низьких температурах, коли повністю відсутня міграція елементарних дефектів гратки, а отже і їх можлива релаксація.

Спочатку, при охолодженні кристалу до 223 К спостерігається деяке зменшення максимальної інтенсивності лінії Ки| і збільшення Ка2 з одночасним зростанням мпиівширини профілю гцілому. Причому, динамічна складова розсіяння зменшується по відношенню до фону. Подальше пониження температури до 173 К приводить до послаблення як Ка|- так і Кс,2-лінііі і зберігає на тому ж рівні екстинкційну частину профілю.

Така зміна профілю інтенсивності є аномальною і суперечить впливу динамічного ефекту Дебая-Валера. Згідно з існуючими теоретичними представленнями При охолодженні кристалу множник е*М повинен зростати, а отже і інтенсивність Лінії. Причину такого характеру розсіяння, напевне, слід шукати в наявності в синтезованих кристалах домішкової підгратки, фононний спектр якої змінюється з температурою інакше, ніж основної гратки. Дисбаланс у фононному спектрі приводить не тільки до зменшення інтегральної відбиваючої здатності кристалу, але й до збільшення напівширини рефлексів Ка| і Ка2 •

Цікаво, що подальше охолодження кристалу до 123 К приводить профіль ліній Майже в початковий стан, тобто спостерігається збільшення інтенсивності

екстиикційннх лінііі, зменшення Ух ішпіштірннл і відносне нодавлення дифракційної складової. Гіри температурі охоло, ження ріпній 80 К, суттєвих змін у формі профілю ліній не спостерії ¡їсться, хоча мас місце деяким приріст і зміщення лінії Кат в порівнянні з вихідним станом кристалу. Як правило, така ситуація виникає при неоднорідному згині атомних площин кристалу. Динаміка зміни відношення максимальних і інтегральних інтенсивностей ліній Ка| і Ка2 в цілому підтверджує, шо в даному кристалі є просторово неоднорідний розподіл домішок. який приводить до зміну кристалу.

Для кількісної характеристики профілів ліній Коселя розраховані значення структурною фактора Дебая-Валера, середні і середньо квадратичні деформації кристалу. Аналіз отриманих результатів (рис.4) показує, що динамічний фактор Дебая-Валера ем, який описує ступінь упорядкування теплових коливань, в порівнянні зі статичним фактором е_| не може суттсво вплинути на процес розсіяння в синтезованих кристалах алмазу.

Із отриманих даних слідує, що таке аномальне розсіяння рентгенівських променій в інтервалі температур 29.1-80 К можна пояснити тільки впливом на процес розсіяння домішкової підсистеми. Слід також відзначити, що при нагріванні кристалу до кімнатної температури не відбулося повного відновлення профілю лінії Коселя, тобто охг “’чження привело до незворотніх процесів. Це може б^ти обумовлене тим, шо в синтезованих кристалах алмазу внаслідок локальних флуктуацій коефіцієнтів температурного розширення, на різних його ділянках можуть виникати значні внутрішні напруги. Зняття напруг в результаті включенім механізмів мікродвійникування може привести також до зміни дислокаційної структури, тобто до деякого низькотемпературного розупорядкувпн-ня структури кристалів алмазу. Про це свідчить і немонотонна зміна інтенсивності динамічної складової профілю ліній при охолодженні, що обумовлено перерозподілом напруг а кристалі.

Таким чином, з досліджень змін профілю інтенсивності ліній Коселя при охолодженні алмазів до 80 К слідує, що в діапазоні температур 293-170 К мас місце аномальне розсіяння рентгенівського вііпромінеііня кристалічною грат-кою, яке полягає в зменшенні інтенсивності ексТИнкційної компоненти з одночасним збільшенням напівшнрнни ліній Ка| І Ка2- Такий характер поведінки профілю ліній може бути пов'язаний з наявністю в синтезованому кристалі нерівномірно розподілених домішок. Внаслідок Можливих локальних флуктуацій коефіцієнтів температурного розширення можуть відбуватися також деякі релаксаційні процеси, які приводять до перебудови дефектної структури кристалу.

При відповідній орієнтації кристалу, коли реалізується умова вагатохви-іьової дифракції, як правило, дифраговані хвилі Поглйнаються менЩе, ніж при звичайному двохвнльовому ефекті Бормана. Отже Відбувається підсилення ефекту багатохвильового аномального проходження. ІЗиникає інтерес дослідження можливого впливу різного типу спотворень атомних площин на даний ефект у

Т, К

а)

т, к

б)

Рис.4. Відносна зміна періоду гратки алмазу при зниженні температури: а) експериментальні значення; ,

б) розраховані з врахуванням динамічного фактора Дебая-Валера.

(220, 202) '

tJ J -

J' *1.-\ ' Е- ’’ ( Ьл4 4

£•1 V ; : . - ' 'І

r.-- і.% ■ #1 " \ * • ^ А

и ‘ і* 11. г ■ , УШ

(III. Ill)

• J-,fV

* *v< ;i

’r.W «

^ >

¡>їц

’ ' -' :V--'' <-^Цг іім ^^І^міиІммміїІі^ііММм

ІЛ=Ьг- (еквідистаниний згнн)

Ux=bzslt4(-toz) (комбінована деформація, m=ft/t)

*§Г.' -V

Ux=bsih('(OZ), (w=«/lt* , Z<t„)i При 2>lex (J,=0

Рис.5. Топографічні зображення баїаі-охвильавих областей розсіяння рн різних типах деформацій. І„-екстннкці(Іиа довжина, t- товщина кристалу, b~2.5 І О 5 - параметр деформації.

Ь

випадку трьохвильошіх дпфраккіїі. Дослідження проведено для (111,1 11/ 200), (202,220/022), (111,1 1 1/220) Лауе-дифракції СиКа| випромінювання в кристалі германію. Теоретичні моделювання у вигляді топої рафічних зображень ба-гатохвильоиого розсіяння проводилось чисельним розв’язком системи рівнянь Такагі. Для зручності аналізу впливу на процеси аномального розсіяння вибрані наступні одномірні деформаційні поля: екшднетантнни згин атомних площин (далекодіючі деформації); експоненцініпім и ином моделюються порушені шари вхідної і вихідної поверхонь; синусоїдальним згином - схований під поверхнею сильно порушений шар; комбінація експоненціііного і півперіодного синусоїдального згинів. Орієнтація вектора зміщень атомних площин U в площині векторів дифракції НП1 була паралельною або перпендикулярною векторам зв'язуючого відбивання IIц_к . і аналізу отриманих результатів слідує, що наявність в кристалі направлених 'деформацій приводить до різних трансформацій як дво- гак і трьохвнльовнх областей розсіяння. Характерним с те, що кожен із розглянутих видів деформацій неоднаково впливає на зміну багатохвильових областей. Спільним для всіх видів деформації с те, що спостерігається значне розмиття і швидке асиметричне подавления двохвнльовнх областей і значна трансформація трьохвнльовнх областей розсіяння (рпс.5).

• Для експонсіїиіііннх спотворень вхідної ЧИ вихідної сторін для (111,1 II/ 200) дифракції характерно подавления олнісї або іншої двохвнльовнх ліній. Для еквідистантного і комбінованого згину трансформація зображення має аналогічний характер і визначається умовами перерозподілу інтенсивності між дифрагованими хвилями внаслідок ефекту обхідного збудження.

Для (202,220/022) конфігурації в цілому зміна зображення визначається ефектами обміну інтенсивностями між дифрагованими і заломленою хвилями в багатохвнльовій області.

Такого ж роду трансформації характерні і для конфігурації (111,1 1 1/220). Тут має місце розрив, зміщення І значне уширенни двихиильо-вих рефдексів, а також виникнення на вершинах гіпербол підсилених або менш інтенсивних областей. При досить значних деформаціях спостерігається повне подавления двохвнльовнх рефлексів.

ОСНОВНІ РЕЗУЛЬТАТИ і ВИСНОВКИ

І. На основі багатохвильової дифрактомстріі розроблено методику і алгоритм розрахунку компонент тензоре деформацій. Моделювання впливу різних по напрямку і величині деформацій на місцеположення багатохвильових макси-муміа Дозволило визначити, найбільш структурно чутливі багатохвильові конфігурації у випадку азимутального сканування навколо заборонених структурою відбивань. Чутливість багатохвильового методу до слабких деформацій стано-

вить є~2-3!0'6,

2. При використанні азимутального сканування відносно дозволеного структурою відбивання, визначені величини і напрямки переважних деформацій, а також параметри невідповідності і густина дислокації! в гетероепітаксіиннх системах РЬі_х5пхТе/ВаР2. Досліджено залежність періоди гратки вирощеної плівки від розподілу деформацій в перехідних шарах гетероструктури.

3. З аналізу профілю ліній Коселя визначені середні і середньохвадратичні значення деформації“!, а також відповідні величини статичного фактора Дебая-Валера. Встановлено суттєвий вплив умов росту на структурну досконалість синтезованих кристалів алмазу, В порівнянні з природнім кристалом алмазу, найбільш неоднорідним і напруженим є синтезований кристал, отриманий в системі росту №-Мп-С+бор. Найменш напруженим - вирощений методом термічного градієнта.

4. Визначені середні і середньоквадратичні деформації кристалу, фактори ^ебая-Валера та їх динаміка при одномірному стискуванні синтезованих моно-еристалів алмазу свідчать про незпоротні релаксаційні процеси у пружно-іеформованому стані. Пластичні зміни структури алмазу обумовлені вмістом іеоднорідно розподілених домішок і високою дефектністю синтетичних к,.,і-талів.

5. При охолодженні алмазів до 80 К аномальний характер зміни профілю

¡¡ній Коселя пов'язаний з наявністю в синтезованому кристалі (¿^рівномірно юзподілених домішок. "

6. Чисельним моделюванням досліджено вплив еквідистантного, ексло-енційного, синусоїдального і комбінованих одномірних спотворень атомних лоїцин на аномальне проходження рентгенівських променів у випадку трьохви-ьових (111,1 11/200), (202,220/022), (111,1 1 1/220) Лауе СиКа] дифракцій, становлені механізми іі закономірності зображень багатохвильового розсіяння, акого роду деформації приводять до асиметричного подавления двохвильових Зластеґі розсіяння і трансформації багатохвильових областей. В залежності від іпрямку орієнтації вектора зміщень атомних площин в мас місце спочатку не-іачие підсилення ефекту аномального проходження для конфігурації

11,1 11/ 200), а потім його подавления.

Основні результати опубліковані п таких наукових ираияхі

Раранский Н.Д., Фодчук И.М., Сергеев В.Н., Гимчинский А.Г., Борча М.Д. Влияние акустических деформаций на многоволновую дифракцию в схеме Реннингера // Металлофизика.- 1993.-т. 15,N92,- С.80-83.

Раранский Н.Д., Фодчук И.М., Борча М.Д., Кшевецкая М.Л. Определение напряженного состояния и тензора деформаций в кристаллах методом многоволновой дифракции // Металлофизика и новейшие технологии.-1995.-т. 17,№6,- С.35-39.

3. Раранский Н.Д., Фодчук I.M., Борча М.Д., Кркцун I.I. Определение напряженного состояния в кристаллах методом многоволновой дифракции // Поверхность.- I996.-T.11,№5.- С. 124-128.

4. Раранский Н.Д., Кщевецкий С.А., Фодчук И.М., Сергеев В.Н , Гимчинский

• А.Г., Борча М.Д. Многоволновой дифрактометрический метод определения

компонент тензора деформаций II Матеріали IV міжнародної конференції з фізики і технолог ії тонких плівок. 1993, Івано-Франківськ.- С.225.

5. Раранский Н.Д., Кшевецкий С.А., Фодчук И.М., Борча М.Д., Сергеев В.Н. Многоволновой дифрактометрический метод определения компонент тензора деформаций // Збірник доповідей ювілейної конференції ІЕФ-93 29-30 вересня.-

1993. Ужгород,- С.55-58.

6. Раранський М.Д., Фодчук І.М., Борча М.Д., Крицун 1.1. Багатохвильовий дифрактометричний метод визначення компонент тензора деформацій в напівпровідникових кристалах // Abstract Booklet of the First International CMSCDSS, October 4th-6th 1994.-Chernivt5i, 1994,- P. 141.

7. Раранський М.Д., Шафраник В.П., Борча М.Д. Особливості структурних змін в монокристалах кремнію при імпульсному лазерному опроміненні // Abstract Booklet оГ the First International CMSCDSS, October 4th-6th I994.-Chernivtsi,

1994.-P.I97.

8. Raransky M.D., Fodchuk 1.М., Borcha M:D. The Determination the Component of Tensor of Deformation in Semiconductor Materials // International School-Confe-rence on PPMSS 11 th-l6th of September 1995: Abstr.-Chernlvtsi, Ukraine,

1995.-C.23.

9. Raransky M.D., Fodchuk I.M., Borcha M.D. Method of multiple diffractometry for determining deformation II Interference Phenomena in X-ray Scattering: Abstr. of International Conference 14-19 August 1995:- Moskow, Russia, 1995,- P.29.

10. Borcha М., Raransky М., Fodchuk I., Kritsun I. Application of Multiple Diffractometry for Determination of Crystal Strains // Abstracts of 3rd European Symposium on X-Ray Topography and High Resolution Diffraction X-Top’96, 2224 April 1996,- Palermo, Italy.- P. 14.

11. Raransky M.D., Fodchuk I.М., Borcha M.D., Mihalyov I.V., Tkach V.M., Shtempelyuk D.B. Opportunities of x-ray Kossel method in research of real crystal structure II Second International School-Conference on PPMSS 8th-l2th Qf September I995: Abstr.-Chernivtsi, Ukraine, 1997.- C.220.

Борча М.Д. Визначення реальної структури кристалів методами Éiara-тохвильової дифрактометрії. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. - Чернівецький державний університет ім. Ю Федьковича, Чернівці, 1997.

Дисертацію присвячено вивченню особливосте» багатохвпльової дифракції рентгенівських променів в реальних кристалах. В дисертації на основі азимутального сканування розроблено методику визначення компонент тензора деформацій для оцінки напруженого стану кристалу. Досліджено вплив умов росту, температурного охолодження та тиску синтезованих кристалів алмазу на формування профілю ліній Коселя. Виявлені закономірності формування бага-тохвильових областеґі на топографічних зображеннях при розсіянні рентгенівського випромінювання в кристалах з комбінованими одномірними спотвореннями структури в умовах аномального поглинання. Отримані результати можу п. бути практично використані для проведення неруйнівних досліджень недосконалості монокристалів.

Ключові слова: багатохвильова дифракція, метод азимутального сканування, метод Коселя, реальна структура, деформації, чисельне моделювання.

Борча М.Д. Определение реальной структуры кристаллов методами мчо-говолновой дифрактомегрли. * Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физикоматематических наук по специальности 01.04.07 - физика твердого тела. - Черновицкий государственный университет им. Ю.Федьковича, Черновцы 1997.

Диссертация посвящена изучению особенностей многоволновой дифракции рентгеновских лучей в реальных кристаллах. В диссертации на основе азимутального сканирования разработано методику определения компонент тензора деформаций для оценки напряженного состояния кристалла. Исследовано влияние условий роста, температурного охлаждения и давления синтетических кристаллов алмаза на формирование профиля линий Косселя. Выявлены закономерности формирования многоволновых областей на топографических изображениях при рассеянии рентгеновских лучей в кристаллах, содержащих комбинированные одномерные искажения структуры в условиях аномального поглощения. Полученные результаты могут быть практически использованы для про-sедения иеразрушающнх исследований несовершенства монокристаллов.

Ключевые слова: многоволновая дифракция, метод азимутального сканирования, метод Косселя, реальна структура, деформации, чисельное моделнро-5ание.

Borcha M.D. The structure of real crystal détermination by multiwave liffractometry methods. - Maiiuscript.

Tliesis for a liigli scientific degree by speciality 01.04.07 - solid State physics.-~hernivtsi State university, Chernivtsi. 1997.

The dissertation is devoted to studing of x-ray multiwave diffraction features in cal crvstals. The technique of deformation tensor components détermination at the. izimnthal scanning method is developed in the dissertation. The influence of growth

conditions, pressure and temperature cooling of synthetic diamond crystals on formation of Kossel line profile have been investigated. Formation laws of the multiwave areas on the topographical images are determined at x-ray scattering in crystals, containing combined one-dimensional distortion in crystal structure at anomalous absorption conditions. The received results can be practically used for nondestructive researches of single crystal inperfection and further dynamic theory of x-ray scattering development.

Key words: multiwave diffraction, azimuthal scanning method, Kossel method, rrsl structure, deformation, numerical modeling.