Многоволновая и квазимноговолновая дифракция рентгеновских лучей в кристаллах парателлурита и лангатата тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

УЧРЕЖДЕНИЕ РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК ИНСТИТУТ КРИСТАЛЛОГРАФИИ им. A.B. ШУБНИКОВА РАН

На npi юписи

005001901 СРЛ

ПРОСЕКОВ ПАВЕЛ АНДРЕЕВИЧ

МНОГОВОЛНОВАЯ И КВАЗИМНОГОВОЛНОВАЯ ДИФРАКЦИЯ РЕНТГЕНОВСКИХ ЛУЧЕЙ В КРИСТАЛЛАХ ПАРАТЕЛЛУРИТА И ЛАНГАТАТА

Специальность 01.04.07 - «Физика конденсированного состояния»

2 4 НОЯ 2011

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва 2011

005001901

Работа выполнена в Учреждении Российской академии наук Институте кристаллографии им. A.B. Шубникова РАН

Научный руководитель: член-корреспондент РАН

Ковальчук Михаил Валентинович

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

Чуев Михаил Александрович

кандидат физико-математических наук профессор Смирнов Игорь Сергеевич

Ведущая организация: Национальный исследовательский

технологический университет «Московский институт стали и сплавов» (НИТУ МИСиС)

Защита состоится декабря 2011 г. в /¿Г" ч. на заседании диссертационного совета Д 002.114.01 при Учреждении Российской академии наук Институте кристаллографии им. А.В. Шубникова РАН

по адресу: 119333, г. Москва, Ленинский проспект, 59.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИК РАН.

Автореферат разослан » ноября 2011 г. Ученый секретарь

диссертационного совета Д 002.114.01 кандидат физико-математических наук

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Интенсивное развитие физики конденсированного состояния, современного материаловедения, нанотехнологий, а также биотехнологий в значительной степени связано с прогрессом в области создания и совершенствования методов исследования на основе рассеяния рентгеновских лучей. В ряду указанных методов рентгенодифракционные занимают особое место в силу высокой чувствительности и информативности в исследованиях атомной структуры и структурных дефектов конденсированных сред.

Изучение дефектной структуры и особенностей динамического рассеяния рентгеновских лучей в органических и неорганических кристаллах в настоящее время являются актуальными проблемами физики реальных кристаллов и имеют большое научное и практическое значение. В том числе, рентгенодифракционные исследования дефектной структуры почти совершенных монокристаллов, свойства которых существенно зависят от присутствия в них структурных дефектов (дислокаций, вариаций состава по кристаллу, примесных атомов, включений других фаз и т.д.).

Для такого типа исследований весьма эффективными и широко используемыми являются методы рентгеновской дифрактометрии высокого разрешения, основанные на измерении кривых дифракционного отражения (КДО), поскольку тонкая структура КДО чувствительна к малейшим искажениям кристаллической решетки в исследуемом образце.

Одним из особо перспективных направлений в рентгенодифракционных исследованиях является многоволновая дифракция, когда условия дифракции одновременно реализуются для нескольких систем атомных плоскостей кристаллической решетки. Методы на основе многоволновой рентгеновской дифракции являются фазочувствительными, к числу которых также относятся методы рентгеновской голографии и стоячих рентгеновских волн (СРВ). Первые два позволяют определять фазовые соотношения с последующей расшифровкой структуры исследуемого образца, а метод СРВ в условиях возбуждения вторичного излучения, позволяет с точностью до долей ангстрема определять местоположение атомов конкретного химического элемента. Особенно многообещающей является возможность создания на основе методов высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии и многоволновой дифракции в комбинации с методом СРВ трехмерного фазочувствительного метода исследований кристаллов.

Еще одним актуальным направлением исследований на основе многоволновой дифракции является возможность прецизионного определения локальных значений

параметров кристаллической решетки и их вариаций с высоким пространственным разрешением. В этой связи, стоит отметить, что в последнее время особый интерес приобрело изучение наномасштабных сверхструктурных образований, зачастую дающих новые качества свойствам таких соединений. Прецизионное определение локальных значений параметров решетки может быть осуществлено, как в чисто многоволновой геометрии дифракции, так и в условиях отхода от многоволновой точки, когда реализуется так называемая квазимноговолновая дифракция. Поэтому исследования особенностей многоволновой дифракции и реализация локальных измерений параметров решетки кристаллов в условиях квазимноговолновой дифракции представляются актуальными. Цели работы:

• Исследование многоволновой дифракции при различных соотношениях интен-сивностей взаимодействующих рефлексов на примере кристалла парателлурита (Те02) в схеме высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии.

• Развитие метода высокоразрешающей дифрактометрии в квазимноговолновой геометрии для исследования локальных параметров кристаллов средних синго-ний, и на этой основе проведение изучения микромасштабных неоднородно-стей параметров кристаллической решетки технически важных кристаллов лан-тан-галлиевого танталата (ЬСГ) и парателлурита.

В соответствии с поставленными целями в работе решались следующие задачи:

1. Разработка специальных алгоритма расчета и методик поиска схем компланарной многоволновой и квазимноговолновой дифракции для широкого круга кристаллов - кристаллов высшей и средних сингоний. Поиск компланарных квазим-ноговолновых схем дифракции - пар рефлексов, соответствующих заданной длине волны излучения рентгеновских трубок (Ag, Мо, Си и т.д.), кристаллической структуре и требуемой точности измерений (~1(Г5 - 10"6), для кристаллов ЬСТ, Те02, Бь

2. Проведение исследования особенностей трехволновой дифракции в кристалле Те02 с использованием лабораторного источника рентгеновского излучения и источника СИ при различных соотношениях интенсивностей взаимодействующих рефлексов, различных величинах вклада эффекта виртуального брэгговского рассеяния.

В. Развитие метода высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии в квазимноговолновой геометрии для прецизионного определения локальных значений параметров кристаллической решетки в кристаллах средних сингоний.

Проведение локальных измерений микромасштабных неоднородностей параметров решетки с использованием лабораторного источника излучения в кристаллах ЬСГ, Те02.

4. Изучение возможности перестройки взаимного углового положения пары компланарных квазимноговолновых рефлексов с помощью ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния Ы. Научная новизна:

1. Впервые экспериментально в схеме высокоразрешающей рентгеновской ди-фрактометрии исследован общий случай трехволновой дифракции при произвольном соотношении интенсивностей взаимодействующих рефлексов. Проведенные исследования трехволновой дифракции при участии сильного и слабого рефлексов в кристалле Те02 выявили многоволновое взаимодействие за пределами трехволновой области и образование тонкой структуры взаимодействия в

• пределах трехволновой области.

2. Метод высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии на основе квази-многоволновой дифракции впервые развит для применения в исследованиях локальных неоднородностей параметров решетки кристаллов средних синго-ний.

3. Предложены и экспериментально реализованы два способа управления созданным низкочастотным ультразвуком градиентом деформации: с помощью изменения частоты ультразвуковых колебаний, путем регулировки амплитуды ультразвуковых колебаний.

4. Предложен и экспериментально реализован способ регулировки углового смещения брэгговских пиков путем ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния для перестройки взаимного положения пары рефлексов в компланарной геометрии квазимноговолновой дифракции.

Практическая значимость: Изучение закономерностей трехволновой рентгеновской дифракции при произвольном соотношении интенсивностей взаимодействующих рефлексов расширяет круг объектов, в которых может использоваться тре-хволновое взаимодействие для получения более детальной информации о дефектной структуре кристаллов.

Алгоритм расчета и методики поиска компланарных схем многоволновой и квазимноговолновой дифракции в кристаллах средних сингоний позволяют (осуществляя целенаправленный поиск подходящих пар рефлексов) применять метод высокоразрешающей дифрактометрии для прецизионного изучения многоволновой

(трехволновой) дифракции и проведения исследований локальных вариаций параметров кристаллической решетки для большого числа кристаллических материалов.

Локальные измерения микромасштабных неоднородностей параметров кристаллической решетки методом высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии в квазимноговолновой геометрии могут быть использованы для решения проблем, связанных с исследованием распределения дефектов в кристаллах и внесением на этой основе корректив в технологии выращивания кристаллов.

Регулировка взаимного углового положения пары рефлексов путем ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния в методе высокоразрешающей ди-фрактометрии на основе квазимноговолновой дифракции позволяет перейти к многоволновой геометрии без перестройки рентгенодифракционной схемы, что снимает запрет на использование некоторых пар (при фиксированной длине волны излучения) и расширяет возможности метода.

На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:

1. Алгоритм расчета и методики поиска пар компланарных рефлексов, применимые в исследованиях кристаллов средних сингоний методом высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии в двух режимах дифракции:

- в многоволновой геометрии, для прецизионного изучения трехволнового взаимодействия;

- в квазимноговолновой геометрии, для проведения локальных измерений параметров кристаллической решетки.

2. Результаты исследований методом высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии в многоволновой геометрии, демонстрирующие особенности трехволновой дифракции в кристалле Те02 при различных соотношениях интен-сивностей взаимодействующих рефлексов. Особо исследован случай, когда один из рефлексов является сильным, при сильном связующем рефлексе, а другой - слабым: выявлены сильные искажения формы КДО далеко за пределами трехволновой области; выявлено образование тонкой структуры взаимодействия в трехволновой области. Эксперименты проведены с использованием, как лабораторного, так и синхротронного источников излучения.

3. Результаты исследования локальных вариаций и микромасштабных неоднородностей параметров кристаллической решетки образцов ЬОТ и Те02 методом высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии на основе квазимноговолновой дифракции.

4. Экспериментальная реализация двух предложенных способов управления созданным низкочастотным ультразвуком градиентом деформаций кристаллической решетки: 1) с помощью изменения частоты ультразвуковых колебаний; 2) путем регулировки амплитуды ультразвуковых колебаний.

5. Экспериментальная реализация предложенного способа управления угловым смещением брэгговского пика для перестройки взаимного положения пары рефлексов в компланарной геометрии квазимноговолновой дифракции путем ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния в кристалле.

Личный вклад автора: Все экспериментальные измерения на лабораторном источнике проводились автором диссертации лично. Автором проведены расчеты пар компланарных рефлексов для реализации схем многоволновой и квазимноговолновой дифракции, предложен способ регулировки углового расстояния между рефлексами с помощью ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния. Автор участвовал в проведении экспериментов на источнике СИ, в обработке экспериментальных данных. Обсуждение результатов и их интерпретация проводились совместно с научным руководителем и соавторами публикаций.

Апробация результатов работы: Материалы, вошедшие в диссертационную работу, докладывались на молодежном конкурсе научных работ ИК РАН в 2007 году. Результаты работы докладывались и обсуждались на следующих семинарах и конференциях:

• Первая международная научная школа-семинар «Современные методы анализа дифракционных данных», Великий Новгород, 2007 г.;

• VI Национальная конференция по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов. Москва, 2007 г.;

• 9th Biennial Conference on High Resolution X-Ray Diffraction and Imaging (XTOP 2008), Linz (Austria), 2008 г.;

• XIII Национальная конференция по росту кристаллов. Москва, 2008 г.;

• Международная конференция «Диффузное рассеяние на пучках синхротронного излучения», Алушта (Крым, Украина), 2009 г.;

• VII Национальная конференция «Рентгеновское, синхротронное излучения, нейтроны и электроны для исследования наносистем и материалов. Нано-био-инфо-когнитивные технологии». Москва, 2009 г.;

• 26th European Crystallographic Meeting, Darmstadt (Germany), 2010 r.

Публикации: В диссертацию включены результаты, опубликованные в 13 публикациях, из которых 5 статей в рецензируемых научных изданиях из списка ВАК.

Структура и объем диссертации: Диссертация состоит из введения, пяти глав, выводов и списка цитируемой литературы. Объем диссертации составляет 179 страниц, включая 76 рисунков, 11 таблиц и список литературы из 129 наименований.

Во введении содержится обоснование актуальности проводимых исследований, и излагаются цели диссертационной работы. Отмечены новизна и практическая значимость работы, представлены сведения об апробации результатов работы и публикациях.

Глава 1 имеет обзорный характер и посвящена многоволновой рентгеновской дифракции в кристаллах и возможностям ее использования для разработки фазо-чувствительных методов исследования.

В главе 2 представлены алгоритм расчета и методики поиска схем компланарной дифракции в многоволновой и квазимноговолновой геометрии в кристаллах высшей и средних сингоний. Приведены описание и анализ особенностей поиска таких схем - пар компланарных многоволновых и квазимноговолновых рефлексов; рассмотрены возможности регулировки их взаимного углового положения.

Возможность практического использования метода рентгеновской дифракто-метрии в квазимноговолновой геометрии (Рис. 1а), предложенного изначально для кубических кристаллов в [1], определяется, главным образом, выбором пары компланарных рефлексов исследуемого кристалла, соответственно, длине волны используемого излучения и требуемой точности измерений.

Рис. 1. а) Схема компланарной квазимноговолновой дифракции для пары рефлексов (к,к,1,), (И2к21г); РИ - рентгеновский источник; % - угловое расстояние между дифракционными максимумами рефлексов (И,к,1,) и (к2к21г); б) - Стереографическая проекция; А,А2 = %; 0,02 = (р;<р-угол между плоскостями (И^^) и (Тг^у. в,, в2-углы Брэгга рефлексов (И,к,1,) и (к2к21^, соответственно.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

ИМ

Были разработаны применимые для широкого круга кристаллов алгоритм расчета и методики поиска пар компланарных рефлексов, используемых в методе высокоразрешающей дифрактометрии в двух режимах дифракции: в многоволновой геометрии, для прецизионного изучения трехволнового взаимодействия; в квази-многоволновой геометрии, для проведения исследований локальных неоднород-ностей параметров кристаллической решетки. Алгоритм расчета является обобщенным, и применим не только для кристаллов кубической сингонии, но и для кристаллов средних сингоний, - тетрагональной и гексагональной/тригональной. С использованием разработанного алгоритма расчета может быть получено множество схем дифракции, из которых затем выбираются определенные пары многоволновых или квазимноговолновых рефлексов. Пары квазимноговолновых рефлексов подбираются, согласно описанным в настоящей главе, методикам поиска и критериям выбора пар, в числе которых, относительная точность метода и пространственное разрешение измерений.

В случае кристаллов средних сингоний предложено, в качестве одного из критериев выбора пар рефлексов, использовать условие малости чувствительности % к изменению одного из двух (а или с) параметров кристаллической решетки. Предложено использовать условие А = /2 = 0; пары рефлексов вида (¡¡¡кД Н2к20) позволяют определить значение параметра а независимо от с и получить количественную информацию о его изменениях в заданном направлении вдоль поверхности исследуемого образца.

В результате расчетов получена серия пар компланарных квазимноговолновых рефлексов в тригональном кристалле ЬСГ, тетрагональном Те02 и кубическом при заданных длинах волн характеристических линий наиболее используемых в лабораторных исследованиях рентгеновских трубок (Си, Мо, и т.д.).

Представлены описание и анализ трех способов регулировки взаимного углового положения пары рефлексов в условиях дифракции в многоволновой и квазимно-говолновой геометрии: 1) регулировка подстройкой азимутального угла Д<р; 2) регулировка подстройкой по энергии излучения АХ; 3) регулировка с помощью модуляции межплоскостного расстояния Дй. Приведены описание и анализ особенностей всех указанных способов регулировки.

Показано, что при использовании описанного метода может быть осуществлена непрерывная перестройка высокоразрешающих схем дифракции, - переход между геометриями многоволновой и квазимноговолновой дифракции. В отличие от ква-зимноговолнового случая, в многоволновой геометрии используемые рефлексы не

могут считаться независимыми, вследствие когерентного взаимодействия дифрагированных пучков, что приводит к возможности прецизионного изучения многоволновой дифракции в компланарной или почти компланарной (квазикомпланарной) геометрии.

Показано, что при неизменной длине волны излучения X регулировка Дф взаимного углового положения пары рефлексов может обеспечивать перестройку геометрических параметров схемы дифракции, которая позволяет перейти от квази-многоволновой дифракции, когда отражения почти двухволновые, к случаю многоволновой дифракции (точки М пересечения кривых 11^,1, и Ь2к212, см. Рис. 16). Другой способ регулировки взаимного положения пары рефлексов может быть реализован путем вариации длины волны излучения АЭкспериментально данный способ может быть осуществлен с использованием синхротронного излучения (СИ). Третий способ регулировки взаимного положения пары рефлексов в рентгеноди-фракционном эксперименте может быть реализован в кристаллах, подвергнутых ультразвуковым колебаниям. При этом физика рентгеноакустических взаимодействий существенно зависит от соотношения между длиной волны ультразвука и шириной рентгеновского пучка на образце [2].

Рассматривается способ модуляции межплоскостного расстояния М, который заключается в использовании длинноволнового ультразвука для возбуждения в кристалле ультразвукового поля деформаций кристаллической решетки с помощью составного резонатора [В]. На основе анализа указанного способа было предложено использовать однородную ультразвуковую деформацию кристаллической решетки по апертуре рентгеновского пучка для реализации управления угловым смещением брэгговского пика при перестройке взаимного углового положения пары рефлексов в компланарной геометрии квазимноговолновой дифракции.

Предложены два способа управления созданным низкочастотным ультразвуком градиентом деформации: с помощью изменения частоты (Рис. 2а), путем регулировки амплитуды ультразвуковых колебаний (Рис. 26). Динамическое изменение градиента деформаций в кристалле позволяет создавать аналоги статических градиентных кристаллов с возможностью оперативного управления их параметрами и, соответственно, характеристиками дифрагированного пучка.

В главе 3 описаны экспериментальная установка, образцы кристаллов 1.61 и Те02 для исследований, результаты предварительных измерений двухкристальных КДО. Экспериментальная установка была создана на базе трехкристального рентгеновского спектрометра ТРС [4] и представляет собой лабораторный измерительный

Д d/dn

Ad/d0

a)

¿А \

\ 1 \ /

6)

0

L/4 L/2 3L/4

uvijfl-

0

I L/4

L/2 3L/4 L

Рис. 2. Показано возрастание градиента ультразвуковой деформации при увеличении: а) - частоты колебаний/(/, </2 </3); б) - амплитуды колебаний 11/ < и2 <И3; Ас1/Ло - относительное изменение межплоскостного расстояния, являющееся мерой ультразвуковой деформации; Ь - длина кристаллической пластины; II- амплитуда

управляющего сигнала.

комплекс для рентгенодифракционных и рентгеноакустических экспериментов в условиях многоволновой и квазимноговолновой дифракции (Рис. 3). С учетом особенностей многоволнового и квазимноговолнового экспериментов в схеме высокоразрешающей дифрактометрии была подготовлена техническая база для проведения исследований трехволновой дифракции и измерений локальных вариаций параметров решетки в исследуемых кристаллах. Экспериментальная установка позволяет интегрировать систему возбуждения/контроля ультразвука и проводить эксперименты в указанных режимах дифракции, с использованием ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния № исследуемого кристалла. При этом установка оснащена системой стробоскопической регистрации дифрагированного пучка, что позволяет проводить рентгеноакустические эксперименты с временным разрешением.

Система стробоскопической регистрации

Система обработки сигнала и записи КДО

щель 2

Источник МоК„

Детектор 2

Исследуемый образец

Система монохроматизации

Управляющий компьютер

Рис. 3. Общая схема экспериментальной установки для проведения рентгенодифракционных и рентгеноакустических экспериментов в условиях многоволновой и квазимноговолновой дифракции.

Объекты исследования в настоящей работе - кристалл парателлурита, Те02; кристалл лантан-галлиевого танталата, La3Ga5 5Тао.30|4 (лангатат, LGT).

Кристаллы Те02 [5] принадлежат к тетрагональной сингонии группы 422 и являются искусственными одноосными кристаллами, обладающими уникальными акустическими свойствами, что позволяет наблюдать в них весьма сильный акустооп-тический эффект. Монокристаллы Те02 являются наиболее используемыми при создании большинства акустооптических приборов для видимого и ближнего инфракрасного диапазонов спектра - модуляторов, фильтров, дефлекторов и др. К настоящему времени выращиваются в виде крупных монокристаллов весьма высокого качества. В работе использовались образцы кристалла Те02, изготовленные в виде пластин с нормалью вдоль [110], выращенного и предоставленного в ИК РАН (В.А. Ломонов, лаб. Акустооптики и акустоэлектроники). Этот срез характеризуется ярким рефлексом (220).

Кристаллы LGT [6] принадлежат к тригональной сингонии группы 32. Они широко используются для разнообразных устройств пьезотехники на поверхностных и объемных акустических волнах. К настоящему времени выращиваются в виде крупных кристаллов достаточно высокого качества. В качестве исследуемых образцов использовались кристаллические пластины кристалла LGT с нормалью вдоль [110], выращенного ОАО «Фомос-Материалс», а также предоставленного МГУ (Б.В. Милль, Физический факультет). Образцы LGT были изготовлены из разных частей кристаллической були (верх, середина, низ), отражающих различные этапы процесса кристаллизации.

Исследуемые образцы были изготовлены в виде пластин с заданными размерами, ориентацией и требуемым качеством поверхностей для проведения рентгено-дифракционных и рентгеноакустических экспериментов.

В главе 4 представлены результаты исследования трехволновой дифракции в кристалле Те02 с использованием лабораторного источника рентгеновского излучения и источника СИ при различных соотношениях интенсивностей взаимодействующих рефлексов, различных величинах вклада эффекта виртуального брэгговского рассеяния.

С использованием описанных в главе 2 алгоритма расчета и методик поиска пар компланарных рефлексов для реализации схем многоволновой и квазимноговол-новой дифракции были найдены пары рефлексов кристалла Те02. Некоторые из таких пар приведены в Таблице 1 для геометрии дифракции, показанной на Рис. 1.

В результате расчетов были получены пары рефлексов кристалла Те02 с различным соотношением интенсивностей для прецизионного изучения трехволновой

дифракции с использованием длины волны рентгеновского излучения ЦМоК<,1].

Таблица 1

(ЛМ) (МЛ) ° 0Д2, ° 1 Щ," X

(421) (200) 46.33 18.68 86.9 СиКа1

(441) (32-2) 65.72 37.72 9.2

(371) (220) 34.30 12.04 100.9 МоКа1

(464) (220) 34.29 12.04 63.1

(533) (646) 26.88 36.92 3.4

(557) (110) 37.95 5.99 218.9

(376) (366) 38.85 34.62 5.6

(267) (255) 26.67 21.29 11.0 АЕК«1

(466) (777) 28.28 39.09 13.7

(244) (214) 72.80 38.87 92.3 СоКа!

Методом высокоразрешающей дифрактометрии в многоволновой геометрии проводились эксперименты с использованием рентгеновской трубки и излучения МоКа) с перестройкой положения взаимодействующих рефлексов кристалла Те02 с помощью азимутальной отстройки Дф; проводились эксперименты с применением СИ с изменением взаимного положения взаимодействующих рефлексов путем вариации длины волны АХ излучения на станции ПРО, канал 6.6 КЦСИ НИЦ «Курчатовский институт» [7]. Экспериментально реализована трехволновая рентгеновская дифракция для нескольких предварительно найденных пар рефлексов (110, 557), (220, 371), (220, 464), (220, 370).

Многоволновая геометрия дифракции была реализована в лабораторных условиях для схем (110, 557), (220, 371), (220, 464); было выявлено, что во всех трех случаях дифракционная картина трехволнового взаимодействия различна, и это видно по форме КДО второго рефлекса. На Рис. 4 для сравнения приведены КДО пар рефлексов (110, 557) и (220, 371).

Особый интерес представляют схемы дифракции (220, 371) и (220, 464). Обнаружено, что они демонстрируют ранее не исследованный случай суперпозиции амплитудного и виртуального [8] (резонансного) типов рассеяния. Эти термины впервые были введены в [9], а теория виртуального рассеяния так же представлена в [10]. Виртуальное рассеяние обусловлено соотношением интенсивностей взаимо-

о 3000-

а)

(557)

(110) -У

С 3000

к

о-

о 2000-

0

1 я 3

В 1000-

и -

0+-

-150

-100 -50 0 50 100 0, угл. С

-100 -50 0 50 100 150 б, угл. С

Рис. 4. Экспериментальные КДО кристалла ТеОъ полученные в схеме высокоразрешающей двухкристальной дифрактометрии: а) случай трехволновой дифракции (110, 557), «классический вид» взаимодействия; б) трехволновой случай (220, 371), взаимодействие при наличии большого вклада эффекта виртуального брэгговского

действующих рефлексов: первый рефлекс (220) - достаточно сильный, а рефлексы (371), (464) существенно слабее при сильном связующем третьем рефлексе - (151), (244), соответственно. Эффект виртуального рассеяния, ранее наблюдаемый на запрещенном рефлексе в схеме Реннингера [11], в настоящей работе наблюдался в двухкристальной схеме высокоразрешающей дифрактометрии. На Рис. 5 представлены результаты экспериментального наблюдения сильного эффекта виртуального рассеяния при изучении почти компланарной трехволновой (220, 371) дифракции в кристалле Те02, и сравнение экспериментальных результатов с теоретическими. Теоретический расчет и компьютерное моделирование были проведены В.Г. Коном с использованием алгоритмов, описанных в [12,13].

В данном эксперименте некоторые особенности трехволновых КДО, которые были теоретически предсказаны, не проявлялись или проявлялись частично. Для выявления указанных особенностей была разработана (+шь -т2, +п)-схема двухкристальной дифрактометрии с двумя монохроматорами, которая позволила провести эксперименты с разрешением приближенным к теории, но потребовала вы- 1 полнения весьма сложных и точных измерений (точная юстировка образца, высокое угловое разрешение измерений при достаточно большом времени накопления).

В (+шь —ш2, +п)-схеме монохроматоры устанавливались в непараллельное по- I ложение, что обеспечивало слабодисперсионное рассеяния для используемых (220,371), (220, 464) пар рефлексов кристалла Те02, с использованием которых

рассеяния.

Интенсивность, отн. ед

Интенсивность, отн. ед 1. 0.5 0.

-800. -600. -400. -200. О, 200. 400.

-600. -400. -200. 0. 200 . 400.

200

-250. -150. -50 50.

1 100 А

-200. -100. 0. 100.

: 0

150. -50. 50 150.

j -100

-100. 0. 100. 200.

I "20° /

-200 . 0. 200 . 400 . 600. 800 д9 , мкрад

50. 150. 250. де , мкрад

Рис. 5. Левая колонка: экспериментальные КДО при различных значениях азимутального угла через многоволновую область с постоянным шагом; Правая колонка: соответствующие теоретические кривые зависимости коэффициентов отражения. Тонкие кривые - отражение 220, толстые кривые - отражение 371. Значения относительного сдвига энергии от многоволновой точки в мкрад поставлены на

графиках.

проводилось прецизионное изучение особенностей трехволновой дифракции с учетом вклада эффекта виртуального брэгговского рассеяния.

Экспериментальные результаты (Рис. 6) показали хорошее соответствие расчетным КДО. Расчеты были проведены В.Г. Коном на основе компьютерного моделирования и теоретического анализа полученных кривых.

Характерной особенностью эффекта виртуального брэгговского рассеяния является то, что угловая зависимость интенсивности первого (сильного) рефлекса и ее форма почти не изменяются в трехволновой области, в то время как для второго (слабого) рефлекса, наблюдаются очень сильные изменения не только в трехволновой области, но и далеко за ее пределами, что связано с вариацией параметра дву-хволновой дифракции за счет виртуального рассеяния. Наблюдаемые изменения имеют асимметричный характер и позволяют определить триплетную комбинацию фаз структурных факторов.

0> Угл' с е, угл. с

Рис. 6. Экспериментальные КДО пары рефлексов (220, 464) при различных значениях угловой азимутальной отстройки вблизи трехволновой точки.

Представлены (Рис. 7, 8) результаты первого экспериментального исследования трехволновой компланарной дифракции рентгеновских лучей в монокристалле Те02 с использованием синхротронного излучения (СИ) на Курчатовском источнике СИ. Исследовались четыре случая дифракции: пары рефлексов (220, 371), (220, 464), (220, 370) и (110, 557). В случаях (110, 557), (220, 371) виртуальный механизм проявлял себя слабо, а в случаях (220, 464), (220, 370) - виртуальное рассеяние является весьма сильным.

Рассматривая случай трехволновой компланарной дифракции монохроматической плоской волны, поляризованной перпендикулярно плоскости рассеяния, си-

1

стема уравнений для двухволновой дифракции для исследуемых пар рефлексов имеет следующий вид:

gooEo + go2E2 = y0sE0

gioEo + (go2 ~ o.j)E2 = y2sE2,

где ;

goo = /00 + /01 /it/ «1/ g02 = /02 + /01 /12/ «1/

g20 = /20 + /21 *1</ «1/ g22 = /22 + /21 /12/ <*h

Перенормировка параметра динамической двухволновой дифракции для второго (371) или (464) рефлекса за счет виртуального рассеяния определяется выражением:

£20 =/20 (1 + С/а,), С =X2i /10//20 • I

Здесь Xmn ~ параметры двухволновой дифракции, при этом индексы 10 соответствуют рефлексу (220), а индексы 21 - связующему рефлексу (151) или (244). Параметры а,, а2 определяет отклонения от условий Брэгга для первого (220) и второго

(371) или (464) рефлексов, соответственно. Предполагается, что он имеет достаточно большую величину, т.е. первый рефлекс в этой области имеет малую интенсивность.

Прямой расчет комплексного коэффициента С дает следующие значения: С = -(5.01 + 0.74/) КГ6 для рефлекса (371); С =-(10.60 + 1.09/) Ю-6 для рефлекса

0.04 0,2-

0.02

дв, угл. сек.

-15. -5. 5. 15. Д8, угл. сек.

Рис. 8, Слева: экспериментальные КДО рефлекса 464 при различных значениях энергии вблизи трехволновой точки. Цифрами на левой оси показаны номера шагов изменения энергии фотонов. Справа: КДО сильного рефлекса 220. Эта зависимость практически не менялась при изменении энергии. Интенсивность нормирована на интенсивность падающего пучка.

де, утл. сек.

■15. -5. 5. 15. де, угл. сек.

Рис. 7. Слева: экспериментальные ИДО рефлекса 371 при различных значениях энергии вблизи трехволновой точки. Цифрами на левой оси показаны номера шагов изменения энергии фотонов. Справа: КДО сильного рефлекса 220. Эта зависимость практически не менялась при изменении энергии. Интенсивность нормирована на интенсивность падающего пучка.

(464). Во втором случае коэффициент С в два раза больше, чем в первом. Это объясняет более сильное проявление виртуального рассеяния в случае (220, 464).

В главе 5 представлены результаты исследований локальных вариаций и микромасштабных неоднородностей параметров решетки кристаллов ЬвТ и Те02 методом высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии на основе квазимного-волновой дифракции.

С использованием разработанного алгоритма проведен расчет, по результатам которого выбраны пары компланарных рефлексов для реализации схем квазимно-говолновой дифракции кристаллов лангатата ЬСГ. В Таблице 2 приведены некоторые найденные пары рефлексов для проведения измерений локальных вариаций

Таблица 2

(/а,//) (.И2к212) 9 В1, 0 0В2. ° 1 " 8 V, мкм (при щели 100 мкм)

Лангатат (ЬСГ)

(524) (310) 64.71 22.94 79.7 СиКа1 0.6 110

(025) (155) 51.48 74.39 115.5 0.4 110

(311) (555) 11.09 33.56 112.4 МоКа1 2.1 180

(260) (110) 21.03 4.95 54.7 3.4 1160

(770) (260) 37.12 21.03 68.4 2.7 170

(770) (150) 37.12 16.09 86.1 2.1 170

(610) (400) 19.05 11.48 87.0 7.0 500

(625) (222) 23.16 10.04 37.8 А§Ка1 4.0 570

(002) (206) 6.27 19.69 194.9 4.0 300

(441) (322) 62.50 40.47 78.8 СоКа! 0.9 160

Парателлурит (Те02)

(220) (371) 12.04 34.30 100.9 МоКа! 2.1 260

параметров решетки в геометрии квазимноговолновой дифракции с использованием излучения ЦМоКа1].

Для экспериментальной реализации указанных измерений параметров кристаллической решетки были учтены аппаратные и методические особенности проведения квазимноговолнового эксперимента. Подобраны и описаны условия, обеспечивающие измерение относительных величин параметров решетки с точностью ~1(Г5 - Ю-6. Описаны методики юстировки и выполнения измерений: определение статистической ошибки измерения угла азимутальное сканирование (Рис. 9), про-

Рис, 10. Изменение параметра кристаллической решетки а в направлении У[100] кристаллической пластины ЮТХ-среза (110). Размер рентгеновского пучка -140 мкм. а) Просканированная область -3 мм, шаг сканирования 140 мкм. б) Проска-нированная область -13 мм, шаг сканирования 660 мкм. Пара рефлексов (260, 770).

Азим/тальньй угол ф,

Рис. 9. Экспериментально зарегистрированная зависимость углового

расстояния ¥0 между рефлексами (260, 770) от азимутального положения кристалла ср.

странственное сканирование. Показана возможность независимого измерения только одного параметра а кристаллической решетки с помощью одной пары компланарных квазимноговолновых рефлексов.

Проведены измерения локальных вариаций параметра решетки а кристаллов ЬйТ методом квазимноговол-новой дифракции с использованием пары компланарных рефлексов (260, 770), отвечающей всем методическим условиям определения относительных ве-

личин параметра а с точностью 2.6x10 при пространственном сканировании с разрешением 140 мкм и 90 мкм. Шаг сканирования (Рис. 10а) составлял 140 мкм, просканированная область - 3 мм. Шаг сканирования (Рис. 106) - 660 мкм, область сканирования - 13 мм. Измерения проводились на серии образцов, вырезанных из различных частей кристалла, в направлении вытягивания кристалла и по фронту кристаллизации.

а) б)

Проведены измерения локальных вариаций параметров решетки кристалла Те02 методом квазимноговолновой дифракции с использованием пары компланарных рефлексов (220, 371). Относительная точность измерений составила 2.0* КГ6 при пространственном разрешении 150 мкм (Рис. 11).

96,0-

95,6-

-0,8

>

95,2-

-0,0

94,8-

0,0

0,5

1,0

1,5

x, мм

Рис. 11. Экспериментально зарегистрированная зависимость углового расстояния (Ч'о) между рефлексами (220, 371) парателлурита (левая шкала ординат) и относительное изменение параметра кристаллической решетки а (правая шкала ординат) при перемещении рентгеновского пучка по поверхности грани (110).

Экспериментально продемонстрирована возможность управления угловым смещением брэгговского пика для перестройки взаимного углового положения пары рефлексов Ч'0 (Рис. 12) в компланарной геометрии квазимноговолновой дифракции путем ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния Да'.

0, угл. с

Рис. 12. Относительное изменение экспериментальной величины углового расстояния Ч'о в фазах колебаний составного резонатора 0 и ± к/2. Положение пары рефлексов (660, 771) в фазе Ф = 0 фиксировано.

Перестройка осуществлена с использованием излучения МоКр и пары рефлексов (660, 771) кристалла Бь Амплитуда перестройки углового расстояния достигала величины АФо = (41 ± 1)". При этом амплитуда ультразвуковой деформации составляет А сИй0= 1.4x10-3.

Выводы и основные результаты работы.

1. В схеме высокоразрешающей дифрактометрии впервые проведено экспериментальное исследование трехволновой дифракции при различных величинах вклада виртуального брэгговского рассеяния.

На примере кристалла Те02 обнаружены принципиальные особенности, наблюдаемые при сильной разнице интенсивностей взаимодействующих рефлексов:

1) образование тонкой структуры взаимодействия в трехволновой области;

2) сильные искажения формы кривых качания далеко за пределами трехволновой области; при этом характер искажений зависит от взаимного положения взаимодействующих рефлексов.

2. Развит метод высокоразрешающей дифрактометрии для проведения исследований кристаллов средних сингоний:

1) метод позволяет проводить исследования:

- в многоволновой геометрии, - для прецизионного изучения трехволново-го взаимодействия;

- в квазимноговолновой геометрии - для проведения локальных измерений параметров кристаллической решетки, с точностью -Ю^-КГ6, и их изменений по образцу с высоким пространственным разрешением -10 -100 мкм;

2) разработаны алгоритмы расчета и методики поиска многоволновых и ква-зимноговолновых схем дифракции, и найдены схемы в кристаллах Те02, ЬСТ и при заданных длинах волн лабораторных источников (рентгеновских трубок - Си, Мо, Со и т.д.).

3. На основе анализа нескольких способов регулировки взаимного углового положения пары рефлексов для перестройки многоволновой и квазимноговолновой геометрий дифракции, автором предложен новый способ - регулировка с помощью модуляции межплоскостного расстояния.

4. Экспериментально реализован способ перестройки взаимного углового положения пары рефлексов в компланарной геометрии квазимноговолновой дифракции путем ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния Ad. Перестройка осуществлена для случая (660, 771) кристалла Si (излучение ЦМоКр]). Амплитуда перестройки ДW0 = 41 угл. с.

5. Проведены измерения микромасштабных неоднородностей параметра решетки а в кристаллах LGT и Те02 в режиме квазимноговолновой дифракции:

1) с использованием пары (770, 260) кристалла LGT, A-fMoIQi]

- с пространственным разрешением 140 мкм и 90 мкм;

- точность метода 5al a = 2.6x1o-6;

2) с использованием пары (220, 371) кристалла Те02, ЦМоКц]]

- с пространственным разрешением 150 мкм;

- точность метода bala = 2.0х Ю-6.

СПИСОК ЦИТИРУЕМЫХ РАБОТ

[1] IsomaeS., KishinoS., Takagi et a I // J.Appl.Cryst. 1976. V.9. P.342.

[2] Благов A.E., Ковальчук M.B., Кон В.Г. и др. //ЖЭТФ. 128, вып. 5(11), 2005, С. 893903.

[3] Благов А.Е., Ковальчук М.В., Кон В.Г. и др.//Кристаллография, 2006. Т.51, № 5, С. 1-6.

[4] М.В. Ковальчук, Э.К. Ковьев, З.Г. Пинскер//Кристаллография. 1975. Т. 20. С. 142.

[5] Кондратьев И.П., МурадянЛ.А., Писаревский Ю.В. и др. //Кристаллография. 1987. Т.32. С. 609.

[6] B.V. Mill, Yu.V. Pisarevski.//Int. Proc. 2000. Frequency Control Simposium. IEEE/EIA. Kansas City. 2000. P. 133.

[7] Интернет ресурс: http://www.kcsr.kiae.ru/stations/k6-6.php

[8] Chapmann L.D., Yoder D.R., Colella R. // Phys. Rev. Lett. 1981. V. 46. P. 1578.

[9] В.Г. Кон// Кристаллография. 1988. Т. 33, вып. 3, С. 567.

[10] HoierR., Martinsen К. //Acta Cryst. A. 1983. V. 39. P. 854.

[11] Schmidt M.C., Colella R. // Phys. Rev. Lett. 1985. V. 55. P. 715.

[12] Кон В.Г. //ЖЭТФ. 1994. T. 105. вып. 3. С. 665.

[13] Кон В.Г. //Кристаллография, 2006. Т. 51. № 6. С. 1001-1005.

Список авторских публикаций по теме диссертации:

1. П.А. Просеков, А.Е. Благов, М.В. Ковальчук, Ю.В. Писаревский. Управление градиентом деформации кристаллической решетки, созданным низкочастотным ультразвуком. // Сборник трудов Первой международной научной школы-семинара «Современные методы анализа дифракционных данных», с. 117, Великий Новгород, 2007 г.

2. А.Е. Благов, М.В. Ковальчук, Ю.В. Писаревский, П.А. Просеков. Сильное рентгено-акустическое взаимодействие при брэгговской дифракции на длинноволновых ультразвуковых колебаниях. // Сборник трудов VI Национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов. (РСНЭ-2007). С. 443.

3. А.Е. Благов, М.В. Ковальчук, Ю.В. Писаревский, П.А. Просеков. Управление градиентом деформации кристаллической решетки, созданным низкочастотным ультразвуком. //Кристаллография. 2008. Т. 53. № 3. С. 411-415.

4. А.Е. Blagov, M.V. Kovalchuk, P.A. Prosekov and Yu.V. Pisarevsky. The progress of X-ray-acoustic optics on the basis on long-wave ultrasonic vibration. // Proc. of 9th Biennial Conference on High Resolution X-Ray Diffraction and Imaging (XTOP-2008). P. WE118.

5. П.А. Просеков, А.Е. Благов, Ю.В. Писаревский, М.В. Ковальчук, В.Г. Кон. Изучение микромасштабных неоднородностей параметра кристаллической решетки лангата-та методом трехволновой компланарной рентгеновской дифрактометрии. // Сборник трудов XIII Национальной конференции по росту кристаллов (НКРК-2008). С. 98.

6. М.В. Колдаева, A.C. Усеинов, М.С.Григорьева, А.В.Виноградов, П.А. Просеков, Ю.В. Писаревский. Методы выявления и изучения свойств микроразмерных областей неоднородности в кристаллах на примере полосчатой структуры лангаситов. // Сборник трудов XIII Национальной конференции по росту кристаллов (НКРК-2008). С. 304.

7 .А. Е.Благов, П.А. Просеков, Ю.В. Грищенко, М.Л. Занавескин, Б. С. Рощин, A.B. Буташин, В.А. Федоров, В.М. Каневский, В.Е. Асадчиков «Особенности рентгеновской дифракции на монокристаллах сапфира с наноструктурированной поверхностью». Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2009, № 6, с. 30-33.

8. А.Е. Благов, М.В. Ковальчук, В.Г. Кон, Ю.В. Писаревский, П.А. Просеков. Особенности многоволновой рентгеновской дифракции в кристаллах парателлурита (Те02). // Сборник трудов VII Национальной конференции «Рентгеновское, синхротронное из-

лучения, нейтроны и электроны для исследования наносистем и материалов. Нано-био-инфо-когнитивные технологии» (РСНЭ-НБИК 2009). С. 512. 9. А.Е. Благов, М.В. Ковальчук, Ю.В. Писаревский, П.А. Просеков. Сравнение возможностей измерения микромасштабных неоднородностей кристаллической структуры с помощью метода многоволновой дифракции и по взаимному положению двух компланарных независимых рефлексов. // Сборник трудов РСНЭ-НБИК 2009. С. 568.

10 .А.Е.Благов, М.В. Ковальчук, В.Г.Ион, Ю.В. Писаревский, ПЛ. Просеков. Наблюдение сильного виртуального рассеяния в условиях трехволновой (220, 371) дифракции рентгеновских лучей в монокристалле Те02. // Кристаллография. 2010. Т. 55. N91. С. 12-17.

11. АЕ Благов, М.В. Декапольцев, М.В. Ковальчук, В.В. Лидер, Ю.В. Писаревский, П.А. Просеков. Измерение локальных значений параметров решетки кристаллов средних сингоний с использованием нескольких компланарных рефлексов. // Кристаллография. 2010. Т. 55. № 6. С. 1003-1008.

12. А.Е. Blagov, Р.А. Prosekov, M.V. Kovalchuk, V.G. Kohn, Yu.V. Pisarevskii. Peculiarities of x-ray multiwave diffraction in paratellurite crystals (Te02). // Proc. of 26th European Crystallographic Meeting (ECM26 2010) P. s291.

13. AE Благов, М.В. Ковальчук, В.Г. Кон, Э.Х. Мухамеджанов, Ю.В. Писаревский, П.А. Просеков. Исследование трехволновой компланарной дифракции рентгеновских лучей в монокристалле Те02 с использованием синхротронного излучения. // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2011. №9. С. 12-17.

Формат 60x90/16. Заказ 1478. Тираж 100 экз. Усл.-печ. л. 1,2. Печать офсетная. Бумага для множительных аппаратов. Отпечатано в ООО "ФЭД+", Москва, Ленинский пр. 42, тел. 774-26-96

ВВЕДЕНИЕ.

Цели и задачи работы.

ГЛАВА 1. МНОГОВОЛНОВАЯ РЕНТГЕНОВСКАЯ ДИФРАКЦИЯ В

КРИСТАЛЛАХ И ВОЗМОЖНОСТИ ЕЕ ИСПОЛЬЗОВАНИЯ ДЛЯ РАЗРАБОТКИ ФАЗОЧУВСТВИТЕЛЬНЫХ МЕТОДОВ ИССЛЕДОВАНИЯ.

1.1. Особеннос ти рассеяния рентгеновских лучей в условиях многоволновой дифракции.

1.1.1. Основные уравнения динамической теории многоволновой дифракции.

1.1.2. Экспериментальное наблюдение и применения многоволновой дифракции.

1.2. Высокоразрешающие фазочувствительные методы исследования на основе многоволновой дифракции.

1.3. Выводы к главе 1.

ГЛАВА 2. ОСОБЕННОСТИ ПОИСКА ПАР КОМПЛАНАРНЫХ РЕФЛЕКСОВ И ВОЗМОЖНОСТИ РЕГУЛИРОВКИ ИХ ВЗАИМНОГО ПОЛОЖЕНИЯ.

2.1. Расчет и поиск пар компланарных рефлексов.

2.2. Особенности изучения на лабораторном источнике. Регулировка взаимного положения пары рефлексов подстройкой азимутального угла Дф.

2.3. Особенности изучения с использованием синхротронного излучения. Регулировка взаимного положения пары рефлексов подстройкой по энергии (длине волны ДА,).

2.4. Рентгеноакустические взаимодействия в кристаллах. Регулировка взаимного положения пары рефлексов с помощью модуляции межплоскостного расстояния М.

2.4.1. Методика модуляции Ас1 на основе создания ультразвуковых деформаций в кристалле. Составной резонатор.

2.4.2. Способы управления ультразвуковым градиентом деформации: с помощью изменения частоты колебаний, путем регулировки амплитуды колебаний.

2.5. Выводы к главе 2.

ГЛАВА 3. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ УСТАНОВКА И ИССЛЕДУЕМЫЕ ОБРАЗЦЫ.

З.И Исследуемые образцы.

3.2. ЭкспериментальнаЯ(УСтановка.

3.2.1. Общая шрентгенооптическая схемы экспериментальной установки

3.2.2. Специальные узлы схемы и их применение.

3.2.3. Калибровка спектрометра ТРС и измерение двухкристальных кривых дифракционного отражения.

3.3. Выводы к главе 3.

ГЛАВА 4. РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЙ МНОГОВОЛНОВОЙ ДИФРАКЦИИ В КРИСТАЛЛАХ ПАРАТЕЛЛУРИТА ПРИ РАЗЛИЧНЫХ СООТНОШЕНИЯХ ИНТЕНСИВНОСТЕЙ ВЗАИМОДЕЙСТВУЮЩИХ РЕФЛЕКСОВ, РАЗЛИЧНЫХ ВЕЛИЧИНАХ ВКЛАДА ЭФФЕКТА ВИРТУАЛЬНОГО БРЭГГОВСКОГО РАССЕЯНИЯ.

4.1. Исследование трехволновой дифракции в схеме высокоразрешающей двухкристальной дифрактометрии.

4.1.1. Схема эксперимента.

4.1.2. Реализация трехволнового случая дифракции (110, 557).

4.1.3. Наблюдение трехволнового взаимодействия при наличии вклада эффекта виртуального брэгговского рассеяния для случая дифракции (220, 371).

4.1.4. Компьютерное моделирование. Сравнение экспериментальных и теоретических результатов.

4.1.5. Наблюдение сильного эффекта виртуального брэгговского рассеяния для трехволнового случая дифракции (220, 464).

4.1.6. Компьютерное моделирование. Сравнение экспериментальных и теоретических результатов.

4.2. Исследование трехволновой дифракции с использованием синхротронного излучения. Трехволновыесхемы (220, 371),

220, 464), (110, 557), (220, 370).

4.2.1. Схема эксперимента.

4.2.2. Проведение эксперимента. Результаты эксперимента.

4.2.3. Компьютерное моделирование. Сравнение экспериментальных и теоретических результатов. Обсуждение результатов.

4.3. Исследование трехволновой дифракции в (+ш1, -ш2, +п)-схеме высокоразрешающей дифрактометрии с двумя монохроматорами. Трехволновые случаи (220,371), (220,464).

4.3.1. Схема эксперимента.

4.3.2. Проведение эксперимента. Результаты эксперимента.

4.3.3. Сравнение экспериментальных и теоретических результатов. Обсуждение результатов.

4.4. Выводы к главе 4.

ГЛАВА 5. РЕЗУЛЬТАТЫ ИЗМЕРЕНИЙ ЛОКАЛЬНЫХ ЗНАЧЕНИЙ ПАРАМЕТРОВ РЕШЕТКИ В КРИСТАЛЛАХ ЛАНТАН-ГА Л ЛИЕВ ОГО ТАНТАЛАТА И ПАРАТЕЛЛУРИТА С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ПАРЫ КВАЗИМНОГОВОЛНОВЫХ РЕФЛЕКСОВ.

5.1. Некоторые особенности локальных измерений параметров кристаллической решетки в кристаллах средних сингоний.

5.2. Пары компланарных рефлексов в кристаллах ЬвТ, Те02 для исследований.

5.3. Измерения микромасштабных неоднородностей параметра решетки кристаллов LGT.

5.3.1. Схема эксперимента. Методики измерений. yjp

5.3.2. Проведение экспериментов с пространственным разрешением не хуже 140 мкм. Результаты экспериментов. ¡

5.3.3. Проведение экспериментов с пространственным разрешением не хуже 90 мкм. Результаты экспериментов.14g

5.4. Измерения микромасштабных неоднородностей параметра решетки кристалла Те02.

5.4.1. Схема эксперимента. Методики измерений.

5.4.2. Результаты эксперимента.

5.5. Реализация способа перестройки взаимного углового положения пары рефлексов в компланарной геометрии квазимноговолновой дифракции путем ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния m.

5.5.1. Схема эксперимента. Проведение эксперимента.

5.5.2. Результаты эксперимента./

5.6. Выводы к главе 5.

ВЫВОДЫ И ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ.

Интенсивное развитие физики конденсированного состояния, современного материаловедения, нанотехнологий, а также биотехнологий в значительной степени связано с прогрессом в области создания и совершенствования методов исследования на основе рассеяния рентгеновских лучей. В ряду указанных методов рентгенодифракционные занимают особое место в силу высокой чувствительности и информативности в исследованиях атомной структуры и структурных дефектов конденсированных сред.

Изучение дефектной структуры и особенностей динамического рассеяния рентгеновских лучей в органических и неорганических кристаллах в настоящее время являются актуальными» проблемами физики реальных кристаллов, и имеют большое научное и практическое значение. В том числе, рентгенодифракционные исследования дефектной структуры почти' совершенных монокристаллов, свойства которых существенно ^зависят от присутствия в них структурных дефектов (дислокаций, вариаций, состава по кристаллу, примесных атомов, включений других фаз и т.д.).

Для такого типа-исследований весьма эффективными, и широко используемыми являются методы рентгеновской дифрактометрии высокого разрешения, основанные на измерении кривых дифракционного отражения (КДО), поскольку тонкая структура КДО чувствительна к малейшим искажениям кристаллической решетки в исследуемом образце.

Одним из особо перспективных направлений в рентгенодифракционных исследованиях является многоволновая дифракция, когда условия дифракции одновременно реализуются для нескольких систем атомных плоскостей кристаллической решетки. Методы на основе многоволновой рентгеновской дифракции являются фазочувствительными, к числу которых также относятся методы рентгеновской голографии и стоячих рентгеновских волн (СРВ). Первые два позволяют определять фазовые соотношения с последующей расшифровкой структуры, исследуемого образца, а метод СРВ в условиях возбуждения вторичного излучения, позволяет с точностью до долей ангстрема определять местоположение атомов конкретного химического элемента. Особенно многообещающей является возможность создания на основе методов высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии и многоволновой дифракции в комбинации* с методом СРВ трехмерного, фазочувствительного метода исследований кристаллов.

Еще одним! актуальным направлением'исследований на основе многоволновой дифракции является возможность прецизионного определения локальных значений параметров кристаллической решетки и их вариаций с высоким пространственным разрешением. В этой связи, стоит отметить, что в последнее время особый интерес приобрело изучение наномасштабных сверхструктурных образований, зачастую дающих новые качества свойствам таких соединений. Прецизионное определение локальных значений параметров решетки может быть осуществлено,1 как в чисто многоволновой, геометрии дифракции, так и в условиях отхода от многоволновой точки, когда реализуется так называемая квазимноговолновая дифракция. Поэтому исследования особенностей многоволновой дифракции и реализация локальных измерений параметров решетки кристаллов в условиях квазимноговолновой, дифракции представляются актуальными.

Цели и задачи работы ТТели работы:

• Исследование многоволновой дифракции при- различных соотношениях интенсивностей взаимодействующих рефлексов на примере кристалла па-рателлурита (Те02) в схеме высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии.

• Развитие метода высокоразрешающей дифрактометрии в квазимноговол-новой геометрии для исследования локальных параметров кристаллов средних сингоний, и на этой основе проведение изучения микромасштаб7 ных неоднородностей параметров кристаллической решетки технически важных кристаллов лантан-галлиевого танталата (ЬСГ) и парателлурита.

В соответствии с поставленными целями в работе решались следующие задачи:

1. Разработка специальных алгоритма расчета и методик поиска схем компланарной многоволновой и квазимноговолновой дифракции для широкого круга кристаллов - кристаллов высшей и средних сингоний. Поиск компланарных квазимноговолновых схем дифракции - пар рефлексов, соответствующих заданной длине-волны излучения рентгеновских трубок (Ag, Мо, Си и т.д.), кристаллической структуре и требуемой точности измерений (~1(Г5 - 1(Г6), для .кристаллов ЬСТ, Те02, 81.

2. Проведение исследования особенностей трехволновой дифракции в кристалле ТеС>2 с использованием, лабораторного источника рентгеновского излучения и источника СИ-при различных соотношениях интенсивностей взаимодействующих рефлексов, различных величинах вклада эффекта виртуального брэгговского рассеяния.

3. Развитие метода' высокоразрешающей' рентгеновской дифрактометрии> в квазимноговолновой геометрии для прецизионного определения локальных значений параметров кристаллической решетки в кристаллах средних сингоний. Проведение локальных измерений микромасштабных неоднородностей параметров решетки с использованием лабораторного источника излучения в кристаллах ЬСТ, ТеОг.

4. Изучение возможности перестройки взаимного углового положения пары компланарных квазимноговолновых рефлексов с помощью ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния Ас/.

Научная новизна:

1. Впервые экспериментально в схеме высокоразрешающей рентгеновской дифрактометрии исследован общий случай трехволновой дифракции при произвольном соотношении интенсивностей взаимодействующих рефлек8 сов. Проведенные исследования трехволновой дифракции при участии сильного и слабого рефлексов в кристалле Те02 выявили многоволновое взаимодействие;за пределами трехволновой области и образование: тонкой структуры взаимодействия в пределах трехволновой области; 2. Метод высокоразрешающей рентгеновской; дифрактометрии на. основе квазимноговолновоЙ дифракции впервые развит для применения в исследованиях локальных неоднородностей параметров - решетки кристаллов средних СИНГ01ШЙ;

3 Предложены» и экспериментально реализованы два способа управления созданным низкочастотным ультразвуком; градиентом деформации: с. помощью изменения частоты ультразвуковых колебаний, путем регулировки амплитуды ультразвуковых колебаний.

41 Предложен и экспериментально реализован способ регулировки углового смещения брэгговских пиков путем ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния для перестройки, взаимного положения пары рефлексов в компланарной геометрии квазимноговолновоЙ дифракции.

Практическая! значимость: Изучение закономерностей! трехволновой; рент-, гсновской дифракции при произвольном соотношении'интенсивностей взаимодействующих рефлексов расширяет круг объектов, в которых может использоваться трехволновое взаимодействие для получения- более детальной информации о дефектной структуре кристаллов.

Алгоритм, расчета и методики поиска компланарных схем, многоволновой и; квазимноговолновоЙ дифракции в кристаллах средних сингоний позволяют/ (осуществляя целенаправленный поиск подходящих пар; рефлексов) применять метод высокоразрешающей дифрактометрии для прецизионного изучения многоволновой (трехволновой) дифракции и проведения исследований, локальных вариаций:параметров кристаллической решетки для большого числа кристаллических материалов.

Локальные измерения микромасштабных неоднородностей параметров кристаллической решетки методом высокоразрешающей рентгеновской ди-фрактометрии в квазимноговолновой геометрии могут быть использованы для решения проблем, связанных с исследованием распределения дефектов в кристаллах и внесением на этой основе корректив в технологии выращивания кристаллов.

Регулировка взаимного углового положения' пары рефлексов путем ультразвуковой модуляции» межплоскостного расстояния в методе высокоразрешающей дифрактометрии на основе квазимноговолновой дифракции позволяет перейти к многоволновой геометрии без перестройки рентгенодифракционной схемы, что снимает запрет на использование некоторых пар (при фиксированной длине волны излучения) и расширяет возможности метода.

Апробация результатов работы: Материалы, вошедшие в диссертационную работу, докладывались на молодежном конкурсе научных работ ИК РАН в 2007 году. Результаты работы докладывались и обсуждались на следующих семинарах и конференциях:

• Первая международная научная школа-семинар «Современные методы анализа дифракционных данных», Великий Новгород, 2007 г.;

• VI Национальная конференция по применению рентгеновского, синхро-тронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов. Москва, 2007 г.;

• 9th Biennial Conference on High Resolution X-Ray Diffraction and Imaging (XTOP 2008), Linz (Austria), 2008 г.;

• XIII Национальная конференция по росту кристаллов. Москва, 2008 г.;

• Международная конференция «Диффузное рассеяние на пучках синхро-тронного излучения», Алушта (Крым, Украина), 2009 г.;

VII Национальная конференция «Рентгеновское, синхротронное излучения, нейтроны и электроны для исследования наносистем и материалов. Нано-био-инфо-когнитивные технологии». Москва, 2009 г.;

26th European Crystallographic Meeting, Darmstadt (Germany), 2010 r.

Основные- результаты работы отражены в следующих публикациях:

А.Е. Благов, М.В: Ковальчук, Ю.В. Писаревский, П.А. Просеков. Управление градиентом деформации кристаллической решетки; созданным низкочастотным ультразвуком.//Кристаллография. 2008. Т. 53. № 3. С. 411-415.

А Е Благов, П.А. Просеков, KDíB. Грищенко, M.J1. Занавескин, Б.С. Рощин, А В Буташин; В.А. Федоров, В".М> Каневский, В.Е. Асадчиков. Особенности рентгеновской дифракции* на монокристаллах сапфира с нанострукту-рированной поверхностью. Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования, 2009, № 6, С. 30-33.

3 А.Е. Благов, М.В. Ковальчук, ВТ. Кон, Ю.В. Писаревский, П.А. Просеков. Наблюдение сильного виртуального рассеяния в .условиях трехволновой (220 371) дифракции рентгеновских лучей в монокристалле Те02. // Кристаллография. 2010. Т. 55. № Г. С. 12 - 17.

4. А.Е. Благов, М.В. Декапольцев, М.В. Ковальчук, В.В. Лидер,

Ю В1 Писаревский, П.А. Просеков; Измерение локальных значений параметров решетки кристаллов средних сингоний с использованием нескольких компланарных рефлексов. // Кристаллография. 2010: Т. 55. № 6. С. 1133-1138.

5 А.Е. Благов, Mf.B. Ковальчук, В.Г. Кон, Э.Х. Мухамеджанов,

Ю В Писаревский, П.А. Просеков. Исследование трехволновой компланарной дифракции рентгеновских лучей в монокристалле Те02 с использо-ванием^синхротронного излучения. // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2011. № 9. С. 12-17.

11

Структура и объем диссертации: Диссертация состоит из введения, пяти глав, выводов и списка цитируемой литературы. Объем диссертации составляет 179 страниц, включая 76 рисунков, 11 таблиц и список литературы из 129 наименований.

ВЫВОДЫ И ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ

1. В схеме высокоразрешающей дифрактометрии впервые проведено экспериментальное исследование трехволновой дифракции при различных величинах вклада виртуального брэгговского рассеяния.

На примере кристалла Те02 обнаружены принципиальные особенности, наблюдаемые при сильной разнице интенсивностей взаимодействующих рефлексов:

• образование тонкой структуры взаимодействия в трехволновой области;

• сильные искажения формы кривых качания далеко за пределами трехволновой области; при этом характер искажений зависит от взаимного положения взаимодействующих рефлексов.

2. Развит метод высокоразрешающей дифрактометрии для проведения исследований кристаллов средних сингоний:

1) метод позволяет проводить исследования:

• в многоволновой геометрии, - для прецизионного изучения трех-волнового взаимодействия;

• в квазимноговолновой геометрии - для проведения локальных измерений параметров кристаллической решетки, с точностью ~1(Г5-10-6, и их изменений по образцу с высоким пространственным разрешением -10 - 100 мкм;

2) разработаны алгоритмы расчета и методики поиска многоволновых и квазимноговолновых схем дифракции, и найдены схемы в кристаллах Те02, ЬвТ и 81 при заданных длинах волн лабораторных источников (рентгеновских трубок - Си, Мо, Со и т.д.).

3. На основе анализа нескольких способов регулировки взаимного углового положения пары рефлексов для перестройки многоволновой и квазимноговолновой геометрий дифракции, автором предложен новый способ — регулировка с помощью модуляции межплоскостного расстояния.

165

4. Экспериментально реализован способ перестройки взаимного углового положения пары рефлексов в компланарной геометрии квазимноговолно-вой дифракции путем ультразвуковой модуляции межплоскостного расстояния Ad. Перестройка осуществлена для случая (660, 771) кристалла Si (излучение А[МоКр]). Амплитуда перестройки А ^ = 41 угл. с.

5. Проведены измерения микромасштабных неоднородностей параметра решетки а в кристаллах LGT и ТеОг в режиме квазимноговолновой дифракции:

1) с использованием пары (770, 260) кристалла LGT, A[MoKai]

• с пространственным разрешением 140 мкм и 90 мкм;

• точность метода 5а/а = 2.6 х 10-6;

2) с использованием пары (220, 371) кристалла ТеОг, A,[MoKai]

• с пространственным разрешением 150 мкм;

• точность метода да/а = 2.0x10-6.

1. P. P. Ewald, "Zur Begründung der Kristalloptic, Teil 1", Ann. Phys., 1916, 49, 1-38

2. P. P. Ewald, "Zur Begründung der Kristalloptic, Teil 2", Ann. Phys., 1916, 49, 117-143

3. P. P. Ewald, "Zur Begründung der Kristalloptic, Teil 3", Ann. Phys., 1917, 54,519-597

4. M. Laue, "Ergebnisse der Exakten Naturwissenschaften, vol. 10", Berlin, Springer, 1931, p. 133-158

5. M. Laue, Rontgenstrahl-Interferensen, Academische Verlag, Frankfurt, 1960

6. Afanas'ev A.M., Kagan Yu., The role of lattice vibrations in dynamical theory ' '1 ' of X-rays//Acta Cryst., 1967, V. A24, P. 163-170

7. P. Penning, "Dynamical Theory for Simultaneous X-Ray Diffraction ", in: Advances in X-Ray Analysis, vol. 10, N.Y., Plenum Press, 1967, p.67-79

8. P. Penning, "Dynamical Theory for Simultaneous X-ray Diffraction. Part 2. Application to the Three-Beam Case", Philips Res. Rep., 1968, 23, 12-24

9. P. Penning, D. Polder, "Dynamical Theory for Simultaneous X-ray Diffraction. Part 1. Theorems Concerning the n-Beam Case", Philips Res. Rep., 1968, 23, 1-11

10. A. M. Afanasev, V. G. Kohn, "On the Theory of Simultaneous X-Ray Diffraction", Acta Cryst. A., 1976, 32, 308-310

11. R. Hoier, A. Aanestad, "Three-beam effects in Pendellosung fringes", Acta Cryst. A, 1981,37, 787-794

12. R. Hoier, K. Marthinsen , "Effective structure factors in many-beam X-ray diffraction use of the second Bethe approximation", Acta Cryst. A, 1983, 39,I854.860

13. К. Marthinsen, R. Hoier, "Many-Beam Effects and the Phase Information in Electron Channeling Patterns", Acta Cryst. A., 1986, 42, 484-492

14. Colella R., Multiple diffraction of X-rays and the phase problem. Computational procedures and comparison with experiment// Acta Cryst., 1974, v.A30, p.413-423

15. Kohn V.G., On the theory of the Bragg reflection in the case of multiple x-ray diffraction// Phys. Status Solidi (a), 1979, v.54, p. 375-384

16. Chang Sh.-L., // Acta Cryst., 1979, v.A3 8, p.543

17. Kohn V.G., A theory of multiple Bragg diffraction of x-rays in multilayer crystal systems// J. Moscow Phys. Soc., 1991, v.l, N 4, p.425-434

18. Huang H.-H., Chang Sh.-L., Theoretical consideration on two-beam and multi-beam grazing-incidence x-ray diffraction: Nonabsorbing case// Acta Cryst., 1989, v.A45, p.823-833

19. Пинскер З.Г. Рентгеновская кристаллооптика// M.: Наука, 1982

20. Чжан Ш. Многоволновая дифракция рентгеновских лучей в кристаллах. Пер. с англ. М.:Мир, 1987

21. S. A. Stepanov, А. P. Ulyanenko, "A New Algorithm for Computation of X-ray Multiple Bragg Diffraction", Acta Cryst. A, 1994, 50, 579-585

22. Y. P. Stetsko, S.-L. Chang, "An Algorithm for Solving Multiple-Wave Dynamical X-ray Diffraction Equations", Acta Cryst. A, 1997, 53, 28-34

23. Y. P. Stetsko, S.-L. Chang, "Three-wave X-ray diffraction: an analysis scheme of the sensitivity in determining triplet phase invariants", Acta Cryst. A., 1999, 55, 683-694

24. Y. P. Stetsko, S.-L. Chang, "Three-wave grazing-incidence X-ray diffraction from thin crystal surface layers: determination of triplet phase invariants", Acta Cryst. A., 1999, 55, 457-465

25. Y. P. Stetsko, H. J. Juretschke, Y.-S. Huang, C.-H. Chao, C.-K. Chen and S.-L. Chang, "The phenomenon of polarization suppression of X-ray Umweg multiple waves in crystals", Acta Cryst. A., 2000, 56, 394-400

26. Y. P. Stetsko, H. J. Juretschke, Y.-S. Huang, Y.-R. Lee, T.-C. Lin, S.-L. Chang, "Polarization-resolved output analysis of X-ray multiple-wave interaction", Acta Cryst. A, 2001, 57, 359-367

27. Y. P. Stetsko, Y.-R. Lee, M.-T. Tang, S.-L. Chang, "Phase-dependent polarization aspects of three-wave X-ray diffraction: an iterative Bom approximation", Acta Cryst. A, 2004, 60, 64-74

28. M.-S. Chiu, Yu. P. Stetsko and S.-L. Chang,' "Dynamical calculation for X-ray 24-beam diffraction in a two-plate crystal cavity of silicon", Acta Cryst. A, 2008, 64, 394-403

29. G. Mayer, "Uber Aufhellungen in Rontgenspektrogrammen", Z. Kristall. A, 1928,66, N.5/6, 585-636

30. M. Reninger, "Umweganregung, eine bisher unbeachtete Wechselwirkungserscheinung bei Raumgitterinterferenzen", Z. Phys., 1937, 106, N.3/4, 141-176

31. M. Reninger, "Verstärkung schwacher und Vortauschung Verbotener Rontgenreflex durch Umweganregung ", Z. Naturwissensch., 1937, 25, N.3, 43

32. M. Reninger, "Rontrenometrische Beitrage zur Kenntnis der Ladungsverteilung im Diamantgitter", Z. Kristall. A., 1937, 97, N.l/2, 107121

33. Keating D., Nunes A., Batterman B., Hastings J., Forbidden (222) neutrin reflection in silicon. Anharmonicity and the bonding electrons,// Phys. Rev. B,1971, v.6,N.8, p.2472-2478i,

34. Roberto J. B., Batterman B.W., Keating D., Diffraction studies of the (222) reflection in Ge and Si: Anharmonicity and the bonding electrons// Phys. Rev. B, 1974, v.9, N.6, p.2590-2599

35. Mills D., Batterman B.W., Synchrotron-radiation measurements of forbidden reflections in silicon and germanium// Phys. Rev. B, 1980, v.22, N.6, p.2887-2893

36. Tischler J.Z., Batterman B.W., Determination of magnitude, phase and temperature dependence of forbidden reflection in silicon and germanium// Phys. Rev. B, 1984, v.30, N.12, p.7060-7066

37. Tischler J.Z., Batterman B.W., Determination of phase using multiple-beam effects// Acta Cryst., 1986, v.A42, p.510-514

38. Lipscomb W.N., Relative phases of diffraction maxima by multiple reflection// Acta Cryst., 1949, v.2, p. 193-194

39. Patterson A.L. A direct method for the determination of the components of interatomic distances in crystals. Zs. Kristallogr. 1935. V.A90. P.517.

40. Woolfson M.M. Direct methods in crystallography. Oxford: Oxford University Press. 1961.

41. Perutz M.F. Proc. Roy. Soc. London. 1954. V.A225. P.264.

42. Rossman M.G., Hodgkin D.C. The molecular replacement method, ed. Ross-man M.G. New York: Gordon and Breach. 1972.

43. Okaya Y., Pepinsky R. Computing methods and the phase problem in X-ray crystal analysis, ed. Pepinsky R., Robertson J.M. and Speakman J.C. Oxford: Pergamon. 1961.P.273.

44. Caticha-Ellis S. Anomalous dispersion of X-rays in crystallography. Cardiff: University College Press. 1978.

45. Karle J. The relative scaling of multiple-wavelength anomalous dispersion data. Acta Cryst. 1983. V. A39. P. 1.

46. Post B. The intensities of multiple diffraction effects. Acta cryst. 1969. V.A25. P.94.

47. Hummer K., Billy H.W. Theoretical considerations on phase determination by three-beam interference. Act Cryst. 1982. V.A38. P.841.

48. Post B. The experimental determination of the phases of X-ray reflections. Acta Cryst. 1983. V.A39. P.711.

49. Кшевецкий С. А., Стецко Ю.П., Шелудько С. А., Многоволновой ди-фрактометрический метод определения фазовых инвариантов// Кристаллография, 1987, т. 32, вып. 2, с. 308-310

50. Chang S.-L. Multiple diffraction of X-rays in crystals. Springer-Verlag, Berlin-Heidelberg-New York-Tokyo. 1984.

51. Chang S.-L. Solution to the X-ray Phase Problem Using Multiple Diffraction. Crystallography Reviews. 1987. V.l. P.87.

52. Hummer K., Schwegle W., Weckert E. Experimental determination of reflection phases by three-beam diffraction and its applications. Acta Physica Polo-nica. 1992. V.A82. JVsl. P.83.

53. Weckert E., Schwegle W., Hummer K. Direct phasing of macromolecular structures by three-beam diffraction. Proc. R. Soc. Lond. 1993. V.A442. P.33.

54. Weckert E., Hummer K. Multiple-beam X-ray diffraction for physical determination of reflection phases and its applications. Acta cryst. 1997. V.A53. P.108.

55. Shen Q., Colella R., Phase determination in an organic crystal (benzil: C14H1002) using long-wavelength X-rays// Acta Cryst., 1988, v.A44, p.17-21

56. Chang Sh.-L., H.E.King, M.-T. Huang, Y.Gao, Direct phase determination of large macromolecular crystals using three-beam x-ray interference// Phys.Rev.Lett., 1991 v.67, N 22, pp.3113-3116

57. Huang M.-T., Wang C.-M. and Chang S.-L. Direct phase determination for macromolecular crystals using the multiple-diffraction technique and an in-house X-ray source. Acta Cryst. 1994. V.A50. P.342.

58. Lee H., Colella R., Chapman L.D., Phase Determination of X-Ray Reflection in a Quasicrystal. Acta Cryst., 1995, v.A51, p. 367

59. Afanas'ev A.M., Zozulya A.V., Koval'chuk M.V. and Chuev M.A. Phase problem in three-beam X-ray diffraction. JETP Letters. 2002. V.75. N.7. P. 309-313.

60. Chapman L.D., Yoder D.R., Colella R., Virtual Bragg scattering: A practical solution to the phase problem in diffraction// Phys. Rev. Lett., 1981, v.46,p.1578-80

61. Schmidt M.C., Collela R., Phase determination of forbidden X-ray reflections in V3Si by virtual Bragg scattering// Phys. Rev. Lett., 1985, v.55, p.715-717

62. Кон В.Г. // Кристаллография. 1988. T. 33. С. 567.

63. A. Kazimirov, V. G. Kohn, "High-resolution study of dynamical diffraction phenomena accompanying the Renninger (222/113) case of three-beam diffraction in silicon", Acta Cryst. A., 2010, 66, 451-457

64. A. Kazimirov, V. G. Kohn, High-resolution study of (222, 113) three-beam diffraction in Ge, Acta Cryst. A., 2011, 67, 409-414

65. Bruning R., Durfresne E., Goldman A.M., Lograsso T.A., Dynamical X-ray diffraction from an icosahedral quasicrystal// Phys.Rev.B, 1993, v.48, N 5, p.3544-3547

66. Shen Q., Finkelstein K.D., Solving the Phase Problem with Multi-Beam Dif-. . fraction.and Elliptically Polarized XrRays.//Phys. Rev. Lett:, 1990, v.65, N26, p.3337-3340 ■

67. Finkelstein, Shen Q., // Phys.Rev.B, 1989, v.45, p.5075

68. Дейген M.И., Слабые нарушения симметрии в кристаллах и много волновая рентгеновская дифрактометрия., В'кн.: Методы структурного анализа. М.: Наука, 1989 , .

69. Isherwood B.J., X-ray multiple diffraction as a tool for studying heteroepitaxial layers. 1. Coherent, on-axis layers// J. Cryst. Growth, 1981, v.54, p.449-460? ' ■ ' . ' ;. '" ' ■ ' ; :

70. Morelhao S., Cardoso L., Sasaki J., Carvalho M., Hybrid multiple^ diffraction in Renninger scan for heteroepitaxial layers// J.Appl.Phys., 1991, v.70, N 5; p.2589-2593

71. Morelhao S.L., Avanci L.H., Hayashi M.A., Cardoso L.P., and Collins S.P. ' Observation of coherent hybrid reflection with synchrotron radiation. AppL , Phys. Lett. 1998.V.73.N. 15.P.2194. ;

72. Brown B.R., Iialliwell M.A., Isherwood B.J., The characterization of distortions in heteroepitaxial structures-by multiple diffraction//. J. Mictoscopy, 118(3) (1980) pp.375-381

73. Isherwood B.J., Brown B.R., Halliwell A.G. X-ray multiple diffraction as a ' tool for studying heteroepitaxial layers.I. Coherentj off-axis lay-'ers//J: Cryst. Growth, 1982, v.60, N.I, p.33-42 , ,

74. Chang S:L. Simultaneous Bragg diffraction from liquid-phase epitaxial thin films// Acta Cryst., 1981, V.A37, p.876-889 '

75. Salles de Costa, Cardoso L., Mazzocchi V., Parente С., Simulation of Renninger scans for heteroepitaxial layers// J.Appl.Cryst., 1992, v.25, p.366-371

76. Post В., Accurate lattice constants from multiple diffraction measurements. I. Geometry, techniqies and systematic errors// J. Appl. Cryst., 1975, v.8, p.452-456

77. Horn T., Kiszenick W., Post В., Accurate lattice constants from multiple diffraction measurements. II. Lattice comstants of germanium, silicon and diamond, J. Appl. Cryst., 1975, v.8, p.457-458

78. Bond W.L. // Acta Cryst. 1960. V.13. P.814.

79. Зозуля A.B., Лидер B.B., Ковальчук M.B. Использование компланарной многоволновой дифракции для прецизионного определения параметров кристаллической решетки. Поверхность. 2002. №12. С.28.

80. Greiser N., Materlik G. Three-beam X-ray standing wave analysis: a two dimensional determination of atomic positions. Z. Phys. B. 1987. V.66. P.83.

81. Kohn V.G. X-ray standing waves under the conditions of multiple diffraction. Phys. stat. Sol.(a). 1988. V.106. P.31.

82. Kazimirov A.Yu., Kovalchuk M.V., Kohn V.G., Kharitonov I.Yu., Samoilova L.V., Ishikawa T., Kikuta S., Hirano K. Multiple diffraction in X-ray standing wave method: photoemissionmeasurements. Phys. Stat. Sol.(a). 1993. V.135.P.507.

83. V.G. Kohn, L.V. Samoilova. On the Possibility of Layer-by-Layer Analysis of Near-Crystal Structure by the Method of Three-Beam X-ray Diffraction. Phys. Stat. Sol. 1992. V. 133A. P. 9 16.

84. S. Takagi. Acta. Crystallographies 1962. V. 15. P. 1311.

85. Report; 1991. V. 9 P. 238. : . ,1 ' ' ' • .1 . ,i . . ■ 1

86. A.Yu. Kazimirov; M.V. Kovalchuk,' V.G. Kohn et all Photon Factory Activity

87. Report. 1991. V. 9 P. 239;

88. Казимиров А.Ю., Ковальчук M;B., Кон В.Г. Исследование многоволновой дифракции; рентгеновских лучей в совершенных кристаллах с помощью синхротронного излучения. Кристалло^афия; 1994. Т. 39i G. 258'

89. Ковьев Э.К., Андреев А. В., Дейген М.И., Новые возможности метода стоячих рентгеновских волн// ФТТ, 1984, т. 26, в. 10, с. 3201-3202 \

90. Kovev Е.К., Andreev A.V., Deigen M.I., Gorshkov V.E., Polar scanning in multi-beam diffractometry// Phys. Stat. Sol., (a), 1985, v.92, p.391-398

91. Ковьев Э.К., Симонов В. И., Экспериментальное определение фаз структурных,амплитуд//Письма вЖЭТФ, 1986; т. 43, в., 5; с.244-24794.' В. Post, J. Nicolosi, J. Ladell. Acta Crystallogr. 1984. V. 40. P. 684.

92. A. Yu. Kazimirov, M.V. Kovalchuk, I. Yu. Kharitonov, et al. Rev. Sci. Instrum. 1992. V. 63. NV I. P; 1019-1023.

93. Зозуля A.B., Ковальчук М.В., Лидер В.В., Самойлова Л.В. Экспериментальное осуществление многоволновой компланарной дифракции на примере кристалла KDP. Поверхность. 2001. №7. С.6.

94. Зозуля A.B., Ковальчук М.В. Экспериментальное наблюдение усиления интерференционного эффекта в условиях компланарной трехвол-новой рентгеновской дифракции. Поверхность. 2002. №12. С.25.

95. Stepanov S.A., Novikov D.V., Kondrashkina Е.А., X-ray surface back diffraction//Nuclear Instruments and Methods, 1991, V.A301, p.350-357

96. Kottwitz D.A., High-resolution monochromator of neutrons and X-Rays by multiple Bragg reflection// Acta Cryst., 1971, v.All, p.391-392

97. G. Borrmann, W. Hartwig, "Die Absorption der Röntgenstrahlen im Dreistrahlfall der Interferenz", Z. Kristall., 1965, 121, 401

98. T. Joko, A. Fukuhara, "Simultaneous Diffraction and Borrmann Effect", J. Phys. Soc. Japan, 1967, 22, 597-604

99. Afanasev A.M., Kohn V.G., Borrmann effect in the three-wave case of X-ray diffraction//Phys.Stat.Sol. a, 1975, v.28, N1, p.61-70

100. Бородина Т. И., Иверонова В. И., Кацнельсон А. А., Трехволновая дифракция рентгеновских лучей в Се// Кристаллография, 1974, т.19, в.5, с.1140-1147

101. Авдюхина В.М., Гусева Е.В., Иверонова В. И., Кацнепьсон А. А., Трехволновая дифракция рентгеновых лучей в кристаллах со структурой типа сфалерита// Кристаллография, 1980, т. 25, в. 6, с. 702-707

102. Кон В. Г., К теории многоволновой дифракции рентгеновских лучей. Угловая зависимость аномального прохождения в шестиволновом случае// ФТТ, 1976, т. 18, в.9, С.2538-2545

103. Кон В. Г., Об эффекте аномально слабого поглощения рентгеновских лучей в монокристалле в условиях 12-волновой дифракции// Кристаллография, 1987, т. 32, вып. 4, с. 844-851

104. Post В., Chang Sh.L., Huang Т.С., Simultaneous four-beam Borrmann diffraction// Acta Cryst., 1977, v.A33, N1, p.90-97

105. Кацнельсон А. А., Иверонова В. И., Поляков Н.А., Трехволновой эффект Бормана в германии // Кристаллография, 1969, т. 14', вып. 6, с.965-968

106. Иверонова В. И., Кацнельсон А. А., Рунова Т.К., Экспериментальное обнаружение многоволнового эффекта Бормана в кремнии // Кристаллография, 1978 т. 22*, вып. 2, с. 398

107. Козьмик В. Д., Кшевецкий С. А., Кшевецкая M.JL, Михайлюк И. П., Ос-тапович М.В., Усиление эффекта Бормана при четырехволновой дифракции рентгеновских лучей в Ge. Конфигурация (220, 400, 220) // Кристаллография, 1976, т.21, вып. 5, с.899-906

108. Chang Sh.L., Coherent'interactions of multiple diffraction X-rays in crystals// Z.Naturforsh., 1982, v.37a, N 5, p.501-504

109. Кшевецкий С. А., Михайлюк И. П., Усиление аномального прохождения рентгеновских лучей, при шестиволновой дифракции// Кристаллография, 1976, т. 21, вып. 2, с. 381-382

110. Kazimirov A.Yu., Kovalchuk M.V., Kohn V.G., Ishikawa T., Kikuta S., Hi-rano K., Direct Measurenments of X- Ray Anomalous Transmission in Six-Beam Laue Diffraction. Europhys.Lett., 1993, v.24, N 3, p.211-216

111. A.Yu. Kazimirov, M.V. Kovalchuk, I.Yu.Kharitonov, L.V.Samoilova, T. Ishikawa, S. Kikuta, New possibilities of the X-ray standing wave method in multiple diffraction of synchrotron radiation // Rev.Sci.Instrum., 1992, v.63, p.1019-1023

112. Bubakova R., Pacherova O., Many beam cases of X-ray diffraction in the Bragg case// Acta Cryst., 1978, v.A34, N S4, p.5233

113. Gabrielan Ts., Kohn V.G., A new type of monochromator for synchrotron Radiation with the three-beam diffraction// Phys.Stat Sol. (a), 1980, v.59, p.697-700

114. Кшевецкий С. А., Лескова Г. В., Стецко Ю.П., Некомпланарный рентгеновский монолитный монохроматор// УФЖ, 1986, т. 11, N 22, с.1397-1400

115. Isomae S., Kishino S., Takagi et al // J.Appl.Cryst. 1976. V.9. P.342.

116. М.П. Шаскольская. Кристаллография. Учебник для втузов. М., «Высш. школа». 1976.

117. Лидер В .В. // Кристаллография. 1994. Т.39. №3. С. 406.

118. Лидер В.В. //Заводская лаборатория. 2007. № 12. Т.73. С.25.

119. Благов А.Е., Ковальчук М.В., Кон В.Г., Писаревский Ю.В. // ЖЭТФ. 2005. Т. 128. С. 893.

120. Tucoulou R., Bergevin F., Mathon О., Roshchupkin D. V. // Phys. Rev. В 2001. V. 64. P. 134108-1 134108-9.

121. Благов A.E., Ковальчук M.B., Кон В.Г., Писаревский Ю.В.// Кристаллография. 2006. Т. 51. №5. С. 1.

122. Носик В. Л., Ковальчук М. В.// Поверхность. 2000. Т. 1. С. 91.

123. Liss К., Magerl A., Remhof A., Hock R. // Acta Cryst. А. 1997. V. 53. P. 181.

124. Smither R.K., Saleem К.A., Roa D.E. et al. // Exp. Astron. 2005. V. 20. P. 201.

125. Благов A. E., Просеков П. А., Грищенко Ю. В., Занавескин М. Л., Рощин Б. С., Буташин А. В., Федоров В. А., Каневский В. М., Асадчи178ков В. Е. //Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и 11|Гп|ии| —ни исследования, 2009, № 6, с. 30-33.

126. Интернет ресурс: http://www.kcsr.kiae.rU/stations/k6.6.php.