Количественное определение концентрации радона в воздухе методом гамма-спектрометрии аэрозольных фильтров и измерение потока тепловых нейтронов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.15 ВАК РФ

На правах рукописи

САВОЙСКИЙ ЮРИЙ ВЛАДИМИРОВИЧ

КОЛИЧЕСТВЕННОЕ ОПРЕДЕЛЕНИЕ КОНЦЕТРАЦИИ РАДОНА В ВОЗДУХЕ МЕТОДОМ ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИИ АЭРОЗОЛЬНЫХ ФИЛЬТРОВ И ИЗМЕРЕНИЕ ПОТОКА ТЕПЛОВЫХ НЕЙТРОНОВ

01.04.15 - Физика и технология наноструктур, атомная и молекулярная

физика

4851

342

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Нальчик - 2011

3 О ИЮН 2011

4851342

Работа выполнена на кафедре физики конденсированного состояния Кабардино-Балкарского государственного университета им. Х.М. Бербекова

Научный руководитель - доктор физико-математических наук

профессор Хоконов Азамат Хазрет-Алиевич

Официальные оппоненты: - доктор физико - математических наук

Кузьминов Валерий Васильевич

- доктор физико-математических наук профессор Кармоков Ахмед Мацевич

Ведущая организация - ФГАОУ ВПО «Южный федеральный

университет », г. Ростов - на - Дону

Защита состоится 07 июля 2011г. в 1Г. 00 на заседании диссертационного совета Д 212.076.11 при Кабардино-Балкарском государственном университете им. Х.М. Бербекова по адресу 360004, г. Нальчик, ул. Чернышевского, 173, зал заседаний совета.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке КБГУ, по адресу: 360004 г.Нальчик, ул. Чернышевского, 173, КБГУ, корпус 1.

Отзывы на автореферат в 2-х экземплярах направлять ученому секретарю диссертационного совета КБГУ профессору Квашину В.А. по указанному адресу

Автореферат разослан «06» июня 2011 г.

Ученый секретарь диссертационного совета

кандидат химических наук Квашин В.А.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы

Решение ряда важных задач низкофоновой физики, геофизики и экологии требует определения концентрации радона в воздухе и скорости его поступления из грунта и почвы. В низкофоновых исследованиях радон является одним из основных источников а, р, у радиоактивности и нейтронов, генерируемых в (а,п) реакциях. Низкофоновые условия важны для подбора конструкционных материалов наноэлектроники с минимальным содержанием природных радиоактивных изотопов и-238, ТЬ-232, К-40, С-14 и других. В связи с этим необходимо контролировать содержание в воздухе радона и дочерних продуктов его распада. Метод аэрозольных фильтров позволяет определить концентрацию радона и его дочерних продуктов. Низкофоновые условия также необходимы для применения метода меченых атомов, в частности, для определения прозрачности молекулярных сит. Поэтому возникают задачи мониторинга изменения уровня содержания радона в воздухе в низкофоновых лабораториях и оценки вклада радиоактивности радона и его дочерних элементов в результаты экспериментов.

Среди приоритетных экологических проблем важное место отводится радиационным факторам, негативно влияющим на здоровье людей. Природные источники ионизирующего излучения вносят основной вклад (60-90%) в дозу облучения населения. При этом наибольшую опасность представляют радон и продукты его распада.

Принято считать, что методы основанные на использовании и у-спектрометрии продуктов распада радона, не являются количественными, так как они основаны на непрямых измерениях и подвержены неконтролируемым систематическим ошибкам. Поэтому актуальна

модификация метода гамма-спектрометрии аэрозольных фильтров для задачи количественного определения концентрации радона в воздухе.

Важной проблемой также является измерение потоков нейтронов в задаче исследования наноструктур методом малоуглового рассеяния нейтронов. В связи с этим ставилась задача связать темп счета газонаполненных борных и гелий-3 счетчиков с потоком тепловых нейтронов.

Цель диссертационной работы

Целью диссертационной работы является решение в рамках метода аэрозольных фильтров задачи о количественном определении концентрации 222Ил в воздухе по гамма спектрам дочерних продуктов распада, определение плотности потока тепловых нейтронов по темпу счета газонаполненных пропорциональных нейтронных счетчиков. Поставлены задачи:

1) Разработать метод количественного определения концентрации радона в воздухе по гамма спектрам продуктов его распада.

2) Рассмотреть и аналитически промоделировать эволюцию содержания радона и его дочерних продуктов распада в воздухе и на фильтре.

3) Выяснить возможности идентификации атомных процессов по форме импульсов в газонаполненных ионизационных детекторах.

4) Вычислить энергию двухэлектронной вакансии в атомах инертных газов.

5) Установить аналитическую зависимость эффективности использования рабочего газа в нейтроном счетчике от его давления. Сравнить чувствительности борных и гелий-3 счетчиков при различных давлениях для решения вопроса как замены борных счетчиков счетчиками гелий-3 так и эквивалентного перезаполнения борных счетчиков рабочим газом гелий-3.

6) Исследовать связь между потоками тепловых нейтронов и темпами счета борных и гелий-3 пропорциональных счетчиков.

Научная новизна работы

1. В рамках метода аэрозольных фильтров разработан метод количественного определения концентрации радона в воздухе по гамма спектрам его продуктов распада, исходя из сравнения активности фильтра с аналитическим расчетом.

2. Разработан метод непрерывного мониторинга концентрации радона в воздухе на основе метода аэрозольных фильтров.

3. Для газонаполненных цилиндрических счётчиков тепловых нейтронов установлена аналитическая связь между эффективностью, чувствительностью и коэффициентом использования рабочего газа и его давлением в счетчике.

4. Рассчитана чувствительность, эффективность и коэффициент использования рабочего изотопа для наиболее распространенных нейтронных счетчиков. Предложена оптимизация рабочего давления для перезаполнения корпуса борного счетчика СНМ-15 гелием-3.

Практическая значимость

Предложенная в работе модификация метода аэрозольных фильтров может быть использована для мониторинга радона в воздухе. Метод не требует дополнительной очистки и осушки воздуха в отличии от методов альфарадонометрии. Разработанный метод анализа формы импульсов позволяет идентифицировать атомные процессы, происходящие в газонаполненных детекторах. Проведены расчеты энергий двухэлектронных К-вакансий в атомах методом Хартри-Фока, что способствует выявлению процесса двухэлектронной фотоионизации в рентгено-флуоресцентной спектроскопии. Для газонаполненных нейтронных счетчиков цилиндрической формы установлена связь между темпом счета и потоком тепловых нейтронов. Разработанный подход позволяет оптимизировать параметры счетчиков в плане количества дорогостоящих изотопов, в

частности гелий-3. Разработанный подход позволяет оптимизировать количество дорогостоящего изотопа гелий-3.

Личный вклад автора

Автором проведен аналитический расчет временной зависимости содержания продуктов распада радона в воздухе и на фильтре и сравнение полученных результатов с экспериментальными данными для нахождения концентрации радона.

Автор внес значительный вклад в аналитический расчет эффективности, чувствительности и коэффициента использования рабочего изотопа нейтронных счетчиков.

Постановка задачи, определение методов исследования и обсуждение результатов проведены совместно с научным руководителем.

Основные результаты, выносимые на защиту

1) Применение большого кристалла Nal(Tl) 20x20 см2 4-я геометрии и аналитического решения уравнений для временной эволюции концентрации дочерних продуктов распада радона в воздухе и на аэрозольном фильтре, позволяет контролировать точность метода аэрозольных фильтров на уровне 20-30%.

2) Величина систематической ошибки метода аэрозольных фильтров, связанная с неполным сбором дочерних продуктов распада радона, собственным фоном кристалла Nal и др. не превышает 15-20 %.

3) Определение чувствительности, эффективности и коэффициента использования вещества для борных и Не3 пропорциональных счетчиков в зависимости от давления рабочего газа.

4) Установление связи между потоком тепловых нейтронов и темпом счета борных и Не3 пропорциональных счетчиков

Апробация работы

Основные положения диссертационной работы обсуждались и докладывались на конференциях: Международная конференция «Частицы и космология», Приэльбрусье 2007г. и Москва, 2011г.; Всероссийская конференция по космическим лучам, Москва, 2010 г.; Баксанская молодёжная школа Экспериментальной и теоретической физики «БМШ ЭТФ» Приэльбрусье, 2005,2007 и 2009 годы.

Публикации

Основные результаты научных исследований по теме диссертации содержатся в 8 публикациях, в их числе 4 публикации в ведущих научных журналах перечня Высшей аттестационной комиссии, Минобрнауки РФ. Структура и объем диссертационной работы

Работа состоит из введения, трех глав, заключения, содержит 77 страниц текста, 31 рисунка, 5 таблиц, список литературы из 60 названий.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

В первой главе приводится обзор по поставленным в диссертации проблемам, а именно: происхождение и свойства радона и его продуктов распада. Формирование атмосферного поля радона и его связь с содержанием и эманацией радона в различных породах. Существующие методы измерения концентрации радона.

Во второй главе рассмотрен новый метод определения концентрации радона в воздухе методом у-спектрометрии его продуктов распада - метод аэрозольных фильтров. Положительно заряженные ионы металлов, образуясь в цепочке распада

f6Rn-^ 28>

захватываются аэрозольными частицами и собираются радиоспектрометрическим фильтром при прокачке воздуха.

Рассмотрена и аналитически промоделирована эволюция радона и его дочерних продуктов распада (ДПР) в воздухе и на аэрозольном фильтре, как система дифференциальных уравнений цепочки распада.

Система уравнений, определяющая количество атомов ДПР радона, абсорбирующихся на фильтре с учетом весьма малого периода полураспада шРо, имеет вид:

х=-л1х+я2у + и1

У = -Я2У + Л32 + С/2 (1)

где X ,2- число атомов висмута-214, свинца-214 и полония-218 на фильтре, С/,- скорость поступления на фильтр атомов полония 111=х0¥ ,

где х0=-- равновесная объемная концентрация атомов полония, и-

объемная скорость поступления атомов радона, V объемная скорость прокачки. Аналогично определены скорости 112 и £/3 для атомов свинца и висмута. Решение уравнений (1) с нулевыми начальными условиями имеет вид:

/1, /¿2

и +и +и / ,4 ^иАе^-е-^) ( их, Ме^-е'*) } Л ^ (^з-ЛХЛ-^з) I Ъ-К) &-А)

После прекращения прокачки, количество ядер ДПР на фильтре равно: 2,(0 = 20^< Щ =

/Ц-/Ц

е-ъ<_е-*>) (3)

X (/) = 20е~Л'' - (е-* - е~л'!) + ЛМа

Где начальные значения Х0,У0,20-определяются соотношениями (2)

Предложена методика проведения эксперимента и представлены полученные результаты.

Рассмотрена эффективность захвата ДПР аэрозолями при концентрации аэрозольных частиц 104-105 см"3 , полагая, что коэффициент диффузии атомов ДПР составляет 0.1 см2/с для частиц диаметром 0.1 мкм. Получено, что свободный пробег ионов ДПР до захвата составляет 10 см. Ввиду того, что концентрация аэрозолей в обычных помещениях равна 105-107см"3, можно считать, что сразу захватываются практически все ионы ДПР. В эксперименте применялся аэрозольный фильтр из перхлорвинила АФА РСП-20. Для частиц диаметром, превышающим 0.2 мкм, при скорости прокачки 1 м/с, эффективность фильтра АФА РСП-20 составляет 95%. После двадцатиминутной прокачки фильтр помещался в колодец

сцинтилляционного детектора БДЭГ-12 для измерения активности (см. рисунок 1.).

Рис.1. Схема установки для измерения активности. 1. - образец -аэрозольный фильтр АФА-РСП-20, 2. - сцинтиллятор N31(71), 3. - пассивная защита, свинец толщиной 5см, 4. - стальной кожух, 5. - пассивная защита, (медь толщиной 3 мм). 6. - ФЭУ

Сцинтилляционный детектор БДЭГ-12 с кристаллом Nal (TI) 200x200 мм2 и колодцем в кристалле диаметром 75 мм и глубиной 150 мм позволяет регистрировать гамма-кванты от 100 кэВ до 3 МэВ.

Сравнение активности фильтра с аналитическим расчетом (см. приложение) приведено на рисунке 2.

а, Бк

Рис.2 Кривая распада ДПР Яп на фильтре. Сплошная линия -расчет.

На рисунке 3 приводится гамма спектр продуктов распада радона и расчетная кривая. Гамма спектр набирался в течение десяти минут после прекращения прокачки воздуха.

Энергия, МэВ

Рис.3. Гамма спектр ДПР 222 Яп . Экспериментальное значение с вычетом фона - толстая кривая, тонкая кривая - теоретический расчет. Помечены линии соответствующие энергиям: 1.-214РЬ 0,352 МэВ 2.-214В1 0,609 МэВ 3. - 214В1 1,4 МэВ 4. - 2|4В1 1,764 МэВ

Проводится сравнение экспериментально полученного числа распадов в гамма спектре продуктов распада радона с рассчитанным теоретически при соответствующих временах прокачки и последующей экспозиции. Сравнение дает значение скорости поступления и»0.8 атома на литр в секунду, соответствующей активности радона а = и « 0.8 Б к / л и его концентрации

5 атом

радона п~ 3.8-10 -.

л

Также определяется систематическая погрешность метода и проводится сравнение с другими методиками измерения концетрации радона в воздухе. Основные источники погрешности: проницаемость фильтра для частиц с диаметрами, меньшими определенного порогового значения йс, собственный фон кристалла, а также внешний фон, связанный в основном с космическими лучами. Так, для аэрозолей с логарифмическим нормальным

распределением, со средним от логарифма размера 1п</ = 1п*/0, соответствующему диаметру с10 =0.1мкм и дисперсией Б=0.69, фильтром с пороговым значением <1С= 0.2 мкм, будет захвачено лишь 70% ДПР. При увеличении размера аэрозолей в 1.5 раза (г/0 = 0.15мкм), будет захвачено 90%. Для проверки было проведено два последовательных измерения, с искусственным увеличением влажности от 60% до 75%, при этом активность фильтра возросла на 15 %. Это соответствует росту частиц в 1.5 раза за счет эффекта обводнения при увеличении влажности. Таким образом, систематическая погрешность метода, связанная с проницаемостью фильтра АФА-РСП-20, составляет 20%. Применение фильтров с меньшим с1с позволит уменьшить эту систематическую погрешность.

Для определения предельной чувствительности метода проведено измерение собственного фона детектора. При 15 сантиметровой свинцовой защите собственный фон кристалла массой 22 кг составил 40 событий в секунду. При использовании более низкофонового детектора с показателем собственного фона 1-2 событий в секунду, что сравнимо с потоком мюонов, чувствительность метода фильтров будет достигать 10 Бк./м3.

В настоящее время в основном используются радонометры, основанные на измерении альфа активности ДПР радона, электростатически осажденных на поверхностно барьерном полупроводниковом детекторе с пороговой чувствительностью 200-300 Бк/м3. Этот метод становится количественным в случае высокой степени осушки и очистки воздуха от аэрозолей до концентрации меньше чем 102-103 см"3, когда длина свободного пробега ионов ДПР относительно нейтрализации превышает размеры рабочей области детектора. Аналогичная проблема для метода ВИИИК (воздушная импульсная ионная ионизационная камера) в значительной мере преодолена за счет высокой степени сегментации камеры многопроволочным анодом. Однако требование предварительной осушки и очистки воздуха сохраняется и в случае ВИИИК. Напротив, эффективность метода фильтров в

условиях повышенной влажности и запыленности не ухудшается и падает только при концентрации аэрозолей меньше чем 102 см'3. Таким образом, рассмотренные выше методы являются взаимодополняющими.

В третьей главе обсуждается связь между темпом счета нейтронного монитора и плотностью потока термолизовавшихся нейтронов.

Для газонаполненных цилиндрических счётчиков тепловых нейтронов установлена аналитическая связь между эффективностью, чувствительностью и коэффициентом использования рабочего изотопа и его давлением в счетчике. Проведен расчет для наиболее распространенных 3Не и 10В пропорциональных нейтронных счетчиков.

Эффективность регистрации е определяется отношением числа регистрируемых счётчиком нейтронов к числу нейтронов падающих на счётчик. С увеличением давления рабочего газа в счётчике эффективность регистрации приближается к единице. При этом увеличение атомов рабочего газа в счётчике не приводит заметному росту темпа счёта, так как все большая часть ядер мишени оказывается "в тени" из-за перекрытия. Количество нейтронов, регистрируемых в единицу времени счётчиком, равно ^ = "о[|/(1 -ехр(-и1Сг(| V-V, |)/(у/у)))(ту)/0(у)/(у,>/у^5 (4)

где а -сечение захвата тепловых нейтронов, /(у/у) - длина отрезка, отсекаемого в рабочем объеме, лучом вдоль направления скорости нейтронов у, п0 - концентрация нейтронов, я, - концентрация ядер рабочего изотопа, т - внешняя нормаль к поверхности, интегрирование проводится для скоростей направление которых (ту)<0,/0(у)и /(V,)- распределения соответственно по скоростям нейтронов и атомов мишени. Для максвелловского распределения, соответствующего тепловому равновесию,

/0(у) = -^ехр[-ау2]у\ (6)

л/л-

где а = тп -масса нейтрона, Т=293.4 К. Односкоростная модель

соответствует распределению /„(V) = 5(у - у0) . Скорость нейтронов выберем равной наиболее вероятной из максвелловского распределения

у „=а

-- 2.2-105 см/с. Сечение захвата нейтронов хорошо аппроксимируется

выражением:

а 0 <т„

(7)

где а0=5327 бн для 3Не и о0=3887 бн для 10В.

Для цилиндрического счётчика диаметром а, направляя ось г вдоль боковой поверхности параллельно оси счётчика, а ось х вдоль радиуса (см. рис. 4), имеем

асо5<р

(8)

Рис.4. Выбор системы координат для интегрирования по направлению влета нейтронов. Луч, направленный вдоль скорости нейтрона, пересекает боковую поверхность счётчика в точке Р.

В пренебрежении "торцевым" эффектом, а именно, считая длину счётчика заметно превышающей длину поглощения нейтрона Л, точки боковой поверхности эквивалентны между собой и интеграл пропорционален её

площади Л = Я |(1-ехр(-п,ст(у0)/(П)))и0У+ ~ = jMvo)s

4я

(9)

где S = nLa, ¿-длина счётчика, v+ = v0 sin(^)cos(^>), a - плотность потока нейтронов, попадающих в счётчик. В односкоростной модели плотность

1 1 _ потока л =— n0vo. а в случае максвелловского распределения л = ~"ov> где

_ 2

v = -/=v0. Чувствительность счётчика определяется как темп счёта,

отнесенный к плотности потока нейтронов <t> = n0v. Таким образом, чувствительность S0 равняется темпу счёта при единичной плотности потока Ф (counts per second/flux) и имеет размерность площади

5°=f = f (Ю)

Темп счёта становится равным количеству нейтронов падающих на счётчик в единицу времени, в случае, когда можно пренебречь экспоненциальными слагаемыми в выражениях (4) и (9). Практически этот случай реализуется при длине к в несколько раз меньшей диаметра счётчика и соответствует эффективности равной единице. При этом чувствительность счётчика

стремится к своему максимальному значению, равному S0 □ —, а плотность

потока тепловых нейтронов достаточно точно можно связать с темпом счёта, а именно

ФП — .

Рассмотренная ситуация характерна, например, для счётчика СН-04 при

а

парциальных давлениях гелия р>8 атм, соответственно — = 3.2 и е> 0.92.

л

Если для фиксированного количества ядер мишени N, = n,F, где рабочий

2

объем V — ~ L, увеличивать размеры счётчика то чувствительность (10)

стремится к пределу, равному суммарному сечению поглощения тепловых нейтронов ядрами мишени

Sr=JVja = I,. (11)

Таким образом, для эффективности цилиндрического счётчика в изотропном моноэнергетическом потоке нейтронов из (2) и (3) получим

£(Р) = - /1 - ехР [~Р ^тг] I ыпв))

БШ^СОЗ^П, (12)

где Р = ~г, & 1 = пхст. Данный интеграл выражается через в-функцию Мейера. Л

Удобной аппроксимацией для интеграла (9) является функция

е(р) = 1 - ехр(-р) -Ар2 ехр(-рр), (13)

где значения Л = 0.0678 и р= 0.836056, обеспечивают точность не менее 2% для р лежащего в интервале 0.02<р<5. Для счётчиков с заданным количеством атомов рабочего изотопа и фиксированной длиной I, параметр р является функцией диаметра а

жьа а

где а, = —г - характерный размер, задающий масштаб длины для

7ГЬ

рассматриваемой задачи. Увеличение диаметра счётчика при фиксированном значении а, приводит к уменьшению эффективности регистрации по закону

е(р)Пр,

когда рО 1. При этом, чувствительность, за счёт увеличения площади боковой поверхности 50 а выходит на свое постоянное значение

Введем коэффициент использования ядер мишени - к.п.д. рабочего изотопа /7, как отношение его чувствительности к предельному её значению

= ^ = (14)

Для счётчика с эффективностью близкой к единице коэффициент использования имеет наглядный геометрический смысл как отношение площади счётчика к суммарной площади эффективных "сфер захвата" окружающих ядра мишени. Согласно соотношениям (9), (11) и (13) 16

чувствительность, эффективность регистрации и коэффициент использования рабочего изотопа для цилиндрического счётчика в рамках односкоростной модели выражаются всего через один параметр р.

В таблице 1 приведены характеристики основных счётчиков тепловых нейтронов используемых в нейтронных мониторах. Расчёты выполнены для максвелловского распределения нейтронов по скоростям без учёта теплового движения атомов мишени.

Таблица 1. Характеристики основных счётчиков тепловых нейтронов

счётчик параметры СН-04 СН-04 ОТО 25373 СНМ-15 (ВР-28)

рабочий изотоп Не-3 Не-3 Не-3 В-10

давление Р, атм 2 4 4 0.263

длина Ь, см 98 98 190 190

диаметр а, см 3 3 4.98 14.8

характерная длина а], см 2.13 (2.4) 4.27 (4.8) 11.8(13.22) 4.94 (5.61)

масса рабочего изотопа, г 0.173 0.345 1.85 3.57

длина поглощения X, см 4.22 (3.75) 2.11 (1.88) 2.11 (1.88) 44.3 (39.1)

эффективность е 0.46 (0.52) 0.68 (0.75) 0.82 (0.88) 0.79 (0.8)

2Дсм2 164(185) 328 (369) 1755(1973) 737 (837)

чувствительность 8о, срэ/Ф 106(120) 156(174) 608 (655) 585 (671)

к.п.д. рабочего изотопа, г| 0.65 (0.65) 0.475 (0.47) 0.35 (0.33) 0.27 (0.3)

темп счёта, с"1 (по=106 см"3) 26.4 (26.5) 38.7 (38.1) 151 (144) 145 (148)

И] - суммарное сечение поглощения. В скобках приведены результаты

односкоростного приближения.

Таблица 2. Характеристики счётчика СНМ-15, перезаполненного Не-3.

счётчик параметры А Б

рабочий изотоп Не-3 Не-3

давление Р, атм 0.19 0.453

масса рабочего изотопа, г 0.776 1.85

длина поглощения X, см 44.3 (39.4) 18.6(16.6)

характерная длина аь см 4.95 (5.56) 11.8(13.2)

эффективность е 0.27 (0.3) 0.49 (0.56)

см2 738 (830) 1755(1974)

чувствительность Бо, срэ/Ф 586(667) 1090(1233)

К.п.д. рабочего изотопа, г| 0.79 (0.8) 0.62 (0.62)

Темп счёта, с"1 (п0=10 6 см"3) 145 (147) 270 (271)

Из таблицы 1 видно, что для сохранения темпа счёта нейтронного монитора NN1-64, достаточно заменить каждый счётчик СНМ-15 на четыре четырех или шесть двухатмосферных счётчиков СН-04. Предлагаемые варианты перезаполнения гелием-3 корпуса счётчика СНМ-15 приведены в таблице 2. Счётчик (А) соответствует перезаполнению гелием-3 до давления 0.19 атм, что обеспечивает сохранение исходной чувствительности. Счётчик (Б) соответствует заполнению гелием-3 корпуса счётчика СНМ-15 тем же количеством рабочего газа, что и в счётчике 25373. Это приводит к увеличению темпа счёта в два раза.

Проведен совместный мониторинг тепловых нейтронов и радона с целью выяснения нейтронного отклика в результате (а,п) реакции при радоновом выбросе.

Результат показан на рисунке 5. Верхняя кривая - темп счета нейтронов, нижняя кривая - гамма активность аэрозольного фильтра через который непрерывно прокачивается исследуемый воздух, о

Т, час

Рис. 5. Результаты одновременного нейтронного и радонного мониторинга, в период повышения концентрации радона

Показано, что прямой отклик на радоновый всплеск в методе аэрозольных фильтров явно не наблюдаем в случае кратковременного, в отличии от нейтронного отклика который явно наблюдается на фоне флуктуаций вариаций темпа счета не превышающих 5-7%. Таким образом нейтронный мониторинг концентрации радона может служить для идентификации кратковременных радоновых выбросов, предшествующих сейсмическим и тектоническим активностям.

Рассчитаны энергии К- и 2К-вакансий ксенона и крептона, результаты представлены в таблице.

Таблица 3. Результаты расчетов энергий К- и 2К-вакансий для атомов Хе

и Кг.

Элемент Полная энергия, кэВ Энергия 2К-вакансии, кэВ Энергия К-вакансии х2, кэВ Откло нение, %

число электронов

54 53 52

Хе -189.74 -162.83 -131.03 58.70 53.81 9

Те -189.74 -162.83 -131.03

36 35 34

Кг -72.93 -60.59 -48.17 24.76 24.66 0.4

Se -41.44

Выводы

В настоящей диссертационной работе получены следующие основные результаты:

1) Получены гамма спектры продуктов распада радона 222 и рассмотрены их временная эволюция в течении нескольких периодов полураспада.

2) Разработан метод идентификации гамма переходов, основанный на данных о положениях пиков и изменении их относительных интенсивностей во времени.

3) Применение сравнительно большого кристалла Nal(Tl) 20x20 см2, 4-я геометрии и аналитического решения уравнений для временной эволюции концентрации дочерних продуктов распада в воздухе и на аэрозольном фильтре, позволяет контролировать точность метода на уровне 20-30%.

4) Величина систематической ошибки метода аэрозольных фильтров, связанная с неполным сбором ДПР радона, собственным фоном кристалла Nal и т.д., не превышает 15-20 %.

5) Определена чувствительность, эффективность и коэффициент использования вещества для борных и Не3 пропорциональных счетчиков, в 20

зависимости от давления рабочего газа; установлена связь между потоком тепловых нейтронов и темпом счета борных и Не3 пропорциональных счетчиков

6) Показано, что нейтронный мониторинг концентрации радона может служить для идентификации кратковременных радоновых выбросов, предшествующих сейсмическим и тектоническим активностям.

7) Выполнен расчет энергии 2К-вакансий криптона и ксенона.

Основное содержание диссертации опубликовано в работах:

1) А. X. Хоконов, Ю. В. Савойский, А. В. Камарзаев "Чувствительность и эффективность регистрации нейтронов ЗНе- и ЮВРЗ-счетчиками", Ядерная физика, 2010, том 73,№9, С. 1528-1532

2) А. X. Хоконов, М.Б. Масаев, Ю.В. Савойский "О количественном определении концентрации радона методом гамма-спектрометрии аэрозольных фильтров" Приборы и техника экспериментов, 2009, №1,

с. 142-144

3) А. X. Хоконов, М.Б. Масаев, Ю.В. Савойский "Установка для мониторинга радона в воздухе методом аэрозольных фильтров" Приборы и техника экспериментов, 2010, №3, с. 123-126

4) А.Х. Хоконов, Х.М. Хамирзов, Ю.В. Савойский "Первые результаты нейтронного мониторинга на пике Терскол" Известия РАН. Серия физическая,2011, том 75,№ 6, с.934-935

5) Хоконов А.Х., Масаев М.Б., Савойский Ю.В " Мониторинг содержания радона в воздухе методом спектрометрии аэрозольных фильтров", Материалы Всероссийской научной конференции с элементами научной школы для молодежи «Природные процессы, геодинамика, сейсмотектоника».-Нальчик. 2010.

6) Хоконов А.Х., Масаев М.Б., Савойский Ю.В., Сижажев М.А. "Мониторинг радона методом радиоспектрометрии аэрозольных фильтров", Вестник КБГУ. Серия Физические науки.2009. В. 12, с.75-76

7) Хоконов А.Х., Савойский Ю.В, Камарзаев A.B. " Эффективность регистрации тепловых нейтронов Не-3 и BF3 счетчиками" Вестник КБГУ. Серия Физические науки.2009. В. 12, С.77-78

8) Хоконов А.Х., Хамирзов Х.М., Энеев М.М., Илгашев B.C., Савойский Ю.В. " Первые результаты нейтронного монитора на пике Терскол" Материалы Всероссийской научной конференции с элементами научной школы для молодежи «Природные процессы, геодинамика, сейсмотектоника».-Нальчик. 2010.

В печать 06.06.2011. Формат 62x94 1/,6. Печать цифровая. Бумага офсетная. 0.65 усл.п.л. 0.9 уч.-изд.л. Тираж 100 экз. Заказ № 177

Отпечатано в типографии «Принт Центр» г. Нальчик, пр. Шогенцукова, 22 тел.: 8-928-721-80-23; 8-903-491-7893 e-mail: 07print@mail.ru

Введение.

Глава 1. Радон, происхождение и методы измерения.

1.1 Происхождение и свойства радона и его дочерних продуктов распада.

1.2 Методы измерения концентрации радона.

1.3 Сцинтилляторы и их разновидности.

Глава 2. Гамма-спектроскопия на большом сцинтилляционном детекторе.

2.1 Система дифференциальных уравнений цепочки распада радона в воздухе и на фильтре и её решение.

2.2 Экспериментальная установка и проведение измерений.

2.3 Сравнение эксперимента и расчета.

2.4 Непрерывный мониторинг радона методом аэрозольных фильтров.

Глава 3. Регистрация тепловых нейтронов борными и гелиевыми пропорциональными счетчиками.

3.1 Аналитическая модель, взаимодействия потока тепловых нейтронов, с нейтронными счетчиками.

3.1.1 Влияние теплового движения атомов мишени на эффективность регистрации нейтронов.

3.2Нейтронный счетчик в конструктиве нейтронного монитора.

3.3 Совместный мониторинг тепловых нейтронов и радона.

3.4 Хартри-Фоковский расчет энергии двойной ионизации.

Выводы.

Актуальность темы

Задачи низкофоновой физики, геофизики и экологии требуют определения концентрации радона в воздухе и скорости его поступления из грунта и почвы. В низкофоновых исследованиях радон является одним из основных источников а, [3, у радиоактивности и нейтронов, генерируемых в (а,п) реакциях. Низкофоновые условия важны для подбора конструкционных материалов наноэлектроники с минимальным содержанием природных радиоактивных изотопов и-238, ТЬ-232, К-40, С-14 и других. В связи с этим необходимо контролировать содержание в воздухе радона и дочерних продуктов его распада. Метод аэрозольных фильтров позволяет определить концентрацию радона и его дочерних продуктов. Низкофоновые условия также необходимы для применения метода меченых атомов, в частности, для определения прозрачности молекулярных сит. Поэтому возникают задачи мониторинга изменения уровня содержания радона в воздухе в низкофоновых лабораториях и оценки вклада радиоактивности радона и его дочерних элементов в результаты экспериментов.

Среди приоритетных экологических проблем важное место отводится радиационным факторам, негативно влияющим на здоровье людей. Природные источники ионизирующего излучения вносят основной вклад (60-90%) в дозу облучения населения. При этом наибольшую опасность представляют радон и продукты его распада.

Принято считать, что методы, основанные на использовании р~ и у-спектрометрии продуктов распада радона, не являются количественными, так как они основаны на непрямых измерениях и подвержены неконтролируемым систематическим ошибкам. Поэтому актуальна модификация метода гамма-спектрометрии аэрозольных фильтров для задачи количественного определения концентрации радона в воздухе.

Важной проблемой также является измерение потоков нейтронов в задаче исследования наноструктур методом малоуглового рассеяния нейтронов. В связи с этим ставилась задача связать темп счета газонаполненных борных и гелий-3 счетчиков с потоком тепловых нейтронов.

Цель диссертационной работы

Целью диссертационной работы является решение в рамках метода аэрозольных фильтров задачи о количественном определении концентрации

222п

Кп в воздухе по гамма спектрам дочерних продуктов распада, определение плотности потока тепловых нейтронов по темпу счета газонаполненных пропорциональных нейтронных счетчиков. Поставлены задачи:

1. Разработать метод количественного определения концентрации радона в воздухе по гамма спектрам продуктов его распада.

2. Рассмотреть и аналитически промоделировать эволюцию содержания радона и его дочерних продуктов распада в воздухе и на фильтре.

3. Выяснить возможности идентификации атомных процессов по форме импульсов в газонаполненных ионизационных детекторах.

4. Вычислить энергию двухэлектронной вакансии в атомах инертных газов.

5. Установить аналитическую зависимость эффективности использования рабочего газа в нейтроном счетчике от его давления. Сравнить чувствительности борных и гелий-3 счетчиков при различных давлениях для решения вопроса как замены борных счетчиков счетчиками гелий-3, так и эквивалентного перезаполнения борных счетчиков рабочим газом гелий-3.

6. Исследовать связь между потоками тепловых нейтронов и темпами счета борных и гелий-3 пропорциональных счетчиков.

Научная новизна работы

1) В рамках метода аэрозольных фильтров разработан метод количественного определения концентрации радона в воздухе по гамма спектрам его продуктов распада, исходя из сравнения активности фильтра с аналитическим расчетом.

2) Разработан метод непрерывного мониторинга концентрации радона в воздухе на основе метода аэрозольных фильтров.

3) Для газонаполненных цилиндрических счётчиков тепловых нейтронов установлена аналитическая связь между эффективностью, чувствительностью и коэффициентом использования рабочего газа и его давлением в счетчике.

4) Рассчитана чувствительность, эффективность и коэффициент использования рабочего изотопа для наиболее распространенных нейтронных счетчиков. Предложена оптимизация рабочего давления для перезаполнения корпуса борного счетчика СНМ-15 гелием-3.

Практическая значимость

Предложенная в работе модификация метода аэрозольных фильтров может быть использована для мониторинга радона в воздухе. Метод не требует дополнительной очистки и осушки воздуха в отличии от методов альфарадонометрии. Проведены расчеты энергий двухэлектронных К-вакансий в атомах методом Хартри-Фока, что способствует выявлению процесса двухэлектронной фотоионизации в рентгено-флуоресцентной спектроскопии. Для газонаполненных нейтронных счетчиков цилиндрической формы установлена связь между темпом счета и потоком тепловых нейтронов. Разработанный подход позволяет оптимизировать параметры счетчиков в плане количества дорогостоящих изотопов, в частности гелий-3. Разработанный подход позволяет оптимизировать количество дорогостоящего изотопа гелий-3.

Личный вклад автора

Автором проведен аналитический расчет временной зависимости содержания продуктов распада радона в воздухе и на фильтре и сравнение полученных результатов с экспериментальными данными для нахождения концентрации радона.

Автор внес значительный вклад в аналитический расчет эффективности, чувствительности и коэффициента использования рабочего изотопа нейтронных счетчиков.

Постановка задачи, определение методов исследования и обсуждение результатов проведены совместно с научным руководителем.

Основные результаты, выносимые на защиту

1. Использование большого кристалла Nal(Tl) 20x20 см2 4-7Е геометрии и применение аналитического решения уравнений для временной эволюции концентрации дочерних продуктов распада радона в воздухе и на аэрозольном фильтре позволили определить количественно концентрацию радона в воздухе методом аэрозольных фильтров.

2. Систематическая ошибка метода аэрозольных фильтров, связанная с неполным сбором дочерних продуктов распада радона и собственным фоном кристалла Nal не превышает 15-20 %.

3. Определение чувствительности, эффективности и коэффициента использования вещества для борных и гелий-3 пропорциональных счетчиков в зависимости от давления рабочего газа.

4. Установление связи между потоком тепловых нейтронов и темпом счета борных и Не пропорциональных счетчиков

Апробация работы

Основные положения диссертационной работы обсуждались и докладывались на конференциях: Международная конференция «Частицы и космология», Приэльбрусье 2007г. и Москва, 2011г.; Всероссийская конференция по космическим лучам, Москва, 2010 г.; Баксанская молодёжная школа Экспериментальной и теоретической физики «БМШ ЭТФ» Приэльбрусье, 2005, 2007 и 2009 годы.

Публикации

Основные результаты научных исследований по теме диссертации содержатся в 8 публикациях, в их числе 4 публикации в ведущих научных журналах перечня Высшей аттестационной комиссии Минобрнауки РФ. Структура и объем диссертационной работы

Работа состоит из введения, трех глав, заключения, содержит 77 страниц текста, 31 рисунок, 5 таблиц, список литературы из 60 названий.

Выводы

В настоящей диссертационной работе получены следующие основные результаты:

1. Рассмотрение, экспериментально полученных гамма-спектров продуктов распада радона-222 и их временной эволюции в течение нескольких периодов полураспада, и сравнение их с проделанными в работе теоретическими расчетами, показывают их соответствие протекающим процессам и применимость теоретической модели для нахождения концентрации радона по гамма-спектрам его продуктов распада.

2. Применение сравнительно большого кристалла Nal(Tl) 20x20 см2, 4-ти геометрии и аналитического решения уравнений для временной эволюции концентрации дочерних продуктов распада радона в воздухе и на аэрозольном фильтре позволяет контролировать точность метода на уровне 20-30%.

3. Величина систематической ошибки метода аэрозольных фильтров, связанная с неполным сбором ДПР радона, собственным фоном кристалла Nal и т.д., не превышает 15-20 %.

4. Исследована чувствительность, эффективность и коэффициент j использования вещества для борных и Не пропорциональных счетчиков в зависимости от давления рабочего газа; установлена связь между потоком тепловых нейтронов и темпом счета борных и Не3 пропорциональных счетчиков.

5. Показано, что нейтронный мониторинг концентрации радона может служить для идентификации кратковременных радоновых выбросов, предшествующих сейсмическим и тектоническим активностям.

6. Методом Хартри-Фока выполнен расчет энергий К и 2К-вакансий атомов криптона и ксенона.

1. Уткин В.И., Юрков А.К. Динамика выделения радона из массива горных пород как краткосрочный предвестник землятресения// Докл. РАН. 1998. Т. 358(5). С. 675-680.

2. Бекман И. Н., Хасков М.А., Пасека В.И., Панаркина JI. Е., Рязанцев Г.Б. Вариации радиационного поля в северной части Азовского моря// Вестник МГУ. Серия 2: Химия. Т.44, №2 (2003) С. 140-148.

3. Y Takeuchi, К. Okumura, Т. Kajita, S. Tasaka, H. Hori, M. Nemoto, H. Okazawa Development of high sensitivity radon detectors //Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 421 (1999) P. 334-341.

4. Kuzminov V.Y. Ion-pulse chamber for direct measurement of a radon concentration in the air.//Ядерная физика. 2003. Том 66, №3. С. 490-493.

5. Афонин A.A., Котляров A.A., Максимов А.Ю. Установка для изучения процессов нейтрализации радиоактивных ионов в воздухе //Приборы и техника эксперимента. 2003. Т.46, №1 С. 119-122.

6. Сердюкова A.C., Капитанов Ю.Т. Изотопы радона и продукты их распада в природе. Изд. 2-е. М.: Атомиздатю 1975

7. Пермяков В.М. Радиоактивные эманации. — M.-JL: Изд-во АН СССР. 1963.-175с.

8. Гусев Н.Г. Справочник по радиоактивным излучениям и защите. М.: Медгиз. 1956.

9. Баранов В.И. Радиометрия. М1.: Изд-во АН СССР. 1956

10. Яковлева B.C., Schmidt Y., Hamel Р. и др. Осаждение короткоживущих продуктов распада радона-222 на твердые поверхности // Оптика атмосферы и океана. 2005. - Т.18, N 5/6.- С.520-524

11. Бреслер С.Е. Радиоактивные элементы М.: Гостехиздат. 1952.

12. Радиометрические методы поисков и разведки урановых руд// Под ред. Алексеева B.B. М., 1957.

13. Рузер JI.C. Радиоактивные аэрозоли. М.: Энергоатомиздат. 2001.232 с.

14. Быховский A.B., Чесноков Н.И., Покровский С.С., Хореев Г.Н., Югов П. И. Опыт борьбы с радоном при ведении горных работ М.: Атомиздат. 1969.

15. Спицын В.И. и др. Труды по изучению радия и радиоактивных руд, 2 264(1962)

16. Войткевич Г.В. Проблемы радиогеологии. М., 1961.

17. Граммаков А.Г., Попретинский И.Ф. Распределение радона в рыхлых отложениях при наличии ореолов рассеяния радия. // Изв. АН СССР. Сер. Геофиз., 1957. №6. С. 783.

18. Микляев П.С., Петрова Т.Б., Власов В.К. и др. Влияние свойств глинистых пород на эманирование радона // Вестн. Моск. ун-та. Сер.2. Химия. 2009. - Т.50, N 5. - С.392-395.

19. Израэль X. Естественная и искусственная радиоактивность атмосферы. В кн.: Ядерная физика. Пер. с англ. М., 1964. С. 125.

20. Лукутцова Н.П. Естественные радионуклиды в строительных-материалах // Строит, материалы. 2002. - N 1(565). - С.20-22.

21. Широкова Е.К., Козлов Ю.Д., Рыков C.B. и др. Естественные радионуклиды в строительных материалах и радиационный фон помещений: учеб. пособие / М.: МИКХиС, 1999. - 47 с

22. Антонов О.Ф., Розанов А.Д., Хвастунов С.А. К вопросу о методике определения скорости выделения радона и воздухообмена в помещениях // АНРИ. 1998. -N3(14). - С.31-33.

23. Семинский К.Ж., Бобров A.A. Радоновая активность разнотипных разломов земной коры (на примере Западного Прибайкалья и Южного Приангарья) // Геология и геофизика. 2009. - Т.50, N 8. - С.881-896.

24. Автушко М.И., Жукова Л.В. О содержании ДПР радона в дождевой воде // АНРИ. 2007. - N 4(51). - С. 14-16.

25. Барабась С. Концентрация радона в газах и воде рудного месторождения и ее связь с угрозой горных ударов // Ддерногеофизические исследования / Сб. науч. трудов АН СССР. Урал, отд-ние. -Свердловск: УрО АН СССР, 1991. С.65-70.

26. Чаславскы М., Данихелка П., Кржиж JI. и др. Радон в подземных водах как источник риска для здоровья населения // Геоэкол. Инж. геол. Гидрогеол. Геокриол. 2010. - N 3. - С.270-275.

27. Спивак A.A., Сухоруков М.В., Харламов В.А. Особенности эманации радона 220Rn с глубиной // Докл. РАН. 2008. - Т.420, N 6. - С.825-828.

28. Павленко В.И., Ветрова Ю.В., Матюхин П.В. Эманирующая способность радона минерального сырья, используемого при изготовлении строительных бетонов // Изв. вузов. Стр-во. 2007. — N9(585).-С.39-43.

29. Крампит И.А. Об измерении коэффициентов эманирования грунтов // АНРИ. 2004. - N 3(38). - С.51-52.

30. Лукутцова Н.П. Структурные факторы, определяющие эманирование радона из бетонов и растворов // Строит, материалы, оборудование и технологии XXI века. 2003. - N 10(57). - С.14-15.

31. Гулабянц JI.A., Цапалов A.A. Определение коэффициента диффузии радона в бетоне и изоляционных материалах // АНРИ. 2008. - N 2(53). -С.44-48.

32. Павленко В.И., Шаптала В.Г., Ветрова Ю.В. Моделирование выделения радона сыпучим минеральным сырьем // Изв. вузов. Физика. 2007. - Т. 50, N 7. - С.34-36.

33. Назиров P.A., Пересыпкин Е.В., Тарасов И.В., Кургуз С.А. Естественная радиоактивность и эманирование строительных материалов // Технологии бетонов. 2009. - N 5(34). - С.74-75.

34. Пауэлл С., Фаулер П., Перкинс Д., Исследование элементарных частиц фотографическим методом, пер. с англ., М.: 1962

35. Прайс В. Регистрация ядерного излучения // Изд-во ин. литературы, Москва, 1960 г., с. 264-267

36. Goldschmidt-Clermont Y., Ann. Rev. Nucl. Sei., 3, 141 (1953)

37. G.F. Birchard and W. F. Libby Soil Radon Concentration Changes Preceding and Following Four Magnitude // 4.2-4.7 Earthquakes on the San Jasinto Fault in Southern California, Journal of geophysical research. Vol. 85, NO. B6, Pages 3100-3106, 1998

38. Маренный A.M. Диэлектрические трековые детекторы в радиационно-физическом и радиобиологическом эксперименте. М.: Энергоатомиздат, 1987.

39. Ляпидевский» В.К., Маренный A.M. Диэлектрические трековые детекторы: физические процессы и применение / Научная сессия МИФИ-1998. Ч.З Ядерная- физика. Физика ускорителей заряженных частиц. Физика плазмы , 1998 С. 38-40

40. Кузнецов Ю.В., Таиров В.Н., Рудской А.И., Коренков И.П. Измерение объемной активности радона с помощью электретных детекторов // АНРИ. 1995. - N-2. - С.62-64.

41. P.Kotrappa et al. Electret system, a new approach in measuring radon and thoron in dwelling. Presentation at second special symposium on natural radiation environment to be held in Bombay, Jan. 19-23, 1981

42. Сцинтилляционные методы спектрометрии гамма-излучения и электронов / Под ред. В.Т. Самосадного. М.: МИФИ, 2003. - 64 с.

43. В.И. Абрамов, Ю.А. Казанский, Е.С. Матусевич Основы экспериментальных методов ядерной физики. М.: Атомиздат. 1970.»

44. G. Colombo et al. Mesurements of Radon concentration in the water from the Gran Sasso fault, INFN Laboratori Nazionali del Gran Sasso, April 2004.

45. Шрам Э. Ломбер H. Органические сцинтилляционные счетчики. М.: Атомиздат. 1967. -183 с.

46. Глобус М.Е., Гринев Б.В. Неорганические сцинтилляторы. Новые и традиционные материалы. Харьков: Акта, 2001. 408 с.

47. Савойский, Ю. В. О количественном определении концентрации радона методом гамма-спектрометрии аэрозольных фильтров. / А. X.

48. Хоконов, М.Б. Масаев, Ю.В. Савойский. // Приборы и техника экспериментов. 2009. №1. С. 142-144

49. Pomansky A. A.,Severny S. A.,Trifonov Е. P. Radium and radon content indifferent materials. // Atomnaya Energiya 1969. 27, C. 36-38

50. Савойский, Ю. В. Мониторинг радона методом радиоспектрометрии аэрозольных фильтров. / А.Х. Хоконов, М.Б. Масаев, Ю.В. Савойский, М.А. Сижажев. // Вестник КБГУ. Серия Физические науки.2009. В.12. С.75-76

51. Афонин А.А., Котляров А.А., Максимов А.Ю.// Установка для изучения процессов нейтрализации радиоактивных ионов в воздухе //Приборы и техника эксперимента 2003 т.46, №1 с. 119-122

52. Лактионов А.Г. Равновесная гетерогенная конденсация. — Л.: Гидрометиздат, 1988

53. Савойский, Ю. В. Установка для мониторинга радона в воздухе методом аэрозольных фильтров. / А. X. Хоконов, М.Б. Масаев, Ю.В. Савойский. // Приборы и техника экспериментов. 2010. №3. С. 123-126

54. Дорман Л.И. // УФН160,403 (1985).

55. Савойский, Ю. В. Чувствительность и эффективность регистрации нейтронов Не-3 и 10ВР3-счетчиками. / А. X. Хоконов, Ю. В. Савойский, А. В. Камарзаев. //Ядерная физика. 2010. Том 73, №9. С. 1528-1532

56. Абрамов А.И., Казанский Ю.А., Матусевич Е.С., Основы экспериментальных методов ядерной физики. М.: Атомиздат. 1970.

57. Бейтман Г., Эрдейи А. Высшие трансцендентные функции. Том 1 М.: Наука. 1965.

58. National nuclear data center, www,nndc.bnl.gov.

59. Савойский, Ю. В. Первые результаты нейтронного мониторинга на пике Терскол. / А.Х. Хоконов, Х.М. Хамирзов, Ю.В. Савойский // Известия РАН. Серия физическая. 2011. Том 75, № 6. С. 934-935

60. Хартри Д. Расчёты атомных структур. — М.: ИИЛ, 1960. — 256 с.

61. Барц Б. И., Болотин Ю. Л., Инопин Е. В., Гончар В. Ю. Метод Хартри — Фока в теории ядра. — Киев: Наукова думка/ 1982.