Методы определения изотопов радона и их реализация в измерительном комплексе, использующая электроосаждение дочерних продуктов, для оценки факторов радиационной опасности тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

На правах рукописи

Аф онии Алексей Александрович

Методы определения изотопов радона и их реализация в измерительном комплексе, использующая электроосаждение дочерних продуктов, для оценки факторов радиационной опасности

01.04.01 - приборы и методы экспериментальной физики

7 НОЯ 2013

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Автор:

005537623

Москва-2013

005537623

Работа выполнена в Национальном исследовательском ядерном университете «МИФИ»

Научный руководитель:

кандидат физико-математических наук, с.н.с.

Котляров Александр Александрович

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук,

начальник отдела сопровождения научной деятельности технических советов Госкорпорации «Росатом»

Будыка Александр Константинович

кандидат физико-математических наук,

начальник сектора лаборатории ядерных проблем ОИЯИ

Якушев Евгений Александрович

Ведущая организация:

Научно-Исследовательский Институт ОАО «СНИИП»

Защита состоится « 27 » ноября 2013 г. в _16_ час. _30_ мин. на заседании диссертационного совета Д 212.130.07 в НИЯУ МИФИ по адресу: 115409, г. Москва, Каширское ш., д.31, тел. (495) 788-56-99, доб. 9526

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИЯУ МИФИ.

Просим принять участие в работе совета или прислать отзыв в двух экземплярах, заверенных печатью организации.

Автореферат разослан « 24 » октября 2013 г.

Ученый секретарь диссертационного совета д.ф.-м.н., профессор / Улин С.Е.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы исследований.

В последние годы произошел переход к более широкому пониманию проблем радиационной безопасности человека, как необходимость ограничения и снижения облучения не только техногенных источников ионизирующего излучения, но и от естественных (природных).

Актуальность исследований в области радиационного воздействия радона, торона и их дочерних продуктов (относящихся к природному облучению) освещалась и не вызывает сомнений. Многочисленные исследования, проводимые как в нашей стране, так и за рубежом, убедительно показали, что радон и торон являются доминирующим фактором облучения человека. По разным оценкам, дозовая нагрузка за счёт облучения организма человека радоном, тороном и их дочерними продуктами составляет от 30 до 70 %.

Актуальность совершенствования методов измерения объемной активности (ОА) изотопов радона и дочерних продуктов радона (ДПР) в различных средах обусловлена тем, что облучение от природных радионуклидов столь же негативно влияет на здоровье человека, как и облучение от техногенных радионуклидов. Медицинские последствия облучения человека природными радионуклидами, включая радон и ДПР, выражаются главным образом в приросте онкологических заболеваний, прямо связанном с величиной коллективной дозы. Согласно данным Научного комитета ООН по действию атомной радиации, около 20 % всех заболеваний раком легкого обусловлено воздействием радона и ДПР.

В принятом в 1996 г. Федеральном Законе «О радиационной безопасности населения» перечислены основные факторы, влияющие на степень опасности природных источников излучения и сформулированы принципы защиты населения и персонала. Из трех изотопов радона -222Кп (радон), 220Тп (торон) и 219Ап (актион), представляющих радиоактивные газы, наибольшую опасность для человека оказывает радон, который имеет наибольший период полураспада 3,82 сут.

Нормами радиационной безопасности (НБР-99/2009) регламентирована среднегодовая эквивалентная равновесная объемная активность (ЭРОА). ЭРОА - взвешенная сумма объемных активностей короткоживущих ДПР:

ЭРОА = ЭРОАд, + 4.6 ■ ЭРОЛ,„

где\ЭРОА«» =0Л05'-^ +0,515- АЯаВ +0,380- Л11аС (1)

[ЭРОАт„ =0,913-Аш +0,087-Апс

Также возможна оценка ЭРОА радона по измеренной величине ОА радона:

ЭРОЛЕ„ = Г1:„ ■ (2)

Где Р!1и - коэффициент равновесия определяется как отношение

ЭРОА к реальной величине ОА радона.

В качестве факторов радоноопасности, используются такие понятия, как ОА радона в питьевой воде и плотность потока радона (ТШР) с поверхности грунта.

В странах, где активно решаются вопросы, связанные с защитой населения от природных источников излучения, в последнее десятилетие появились работы, в которых используется комплексный подход к радоновым обследованиям жилых и производственных помещениях, включающий мониторинг ЭРОА радона и торона, коэффициента равновесия ¥Кп, контроль радона в источниках питьевого водоснабжения

и питьевой воды, измерения ППР с поверхности грунта земельных участков под строительство жилых домов, зданий и сооружений общественного и производственного назначения.

Один из перспективных методов измерения ОА изотопов радона основан на способе отбора проб при помощи электроосаждения (ЭО) заряженных ДПР. Достоинством метода является его селективность по отношению к 220Г1п и 22211п, и универсальность, что позволяет создавать компактные датчики, как для экспрессных измерений ОА изотопов радона, так и интегральные датчики для длительных измерений, контролировать ОА радона в воде и измерять ППР.

Дополнительное использование спектрометрического канала для реализации аспирационного метода регистрации ОА ДПР, позволяет расширить функции радиометра, для измерений ЭРОА и коэффициента равновесия между радоном и ДПР.

Целью работы являлась разработка методов определения изотопов радона и ДПР для создания измерительного комплекса, метрологические и технические характеристики которого обеспечивали бы все виды измерений, предписанные нормативными документами для контроля и мониторинга радона, торона и ДПР в различных средах.

Для достижения указанной цели в диссертации были поставлены и решены следующие задачи:

1. Установлены закономерности диффузионного и электростатического переноса и осаждения ДПР в камере с электроосаждением (КЭО), изучены и уточнены параметры переноса дочерних продуктов торона в электрическом поле;

2. Проведено параметрическое исследование, на основе которого разработана уникальная конструкция КЭО с учетом компенсации влияния на чувствительность паров воды и тем самым повышена точность и надежность измерений;

3. Разработана альфа-гамма-спектрометрическая методика калибровки КЭО для радона;

4. Впервые разработан метод измерения коэффициента равновесия Р^ и ДПР в воздухе и на его основе создана конструкция блоков измерения ОА и ЭРОА изотопов радона с использованием встроенного альфа-спектрометра.

Научная новизна

1. Разработан новый метод для изучения переноса дочерних продуктов радона (ДПР) в атмосферном воздухе, позволяющий изучить влияние различных факторов (влажности воздуха, наличия аэрозолей, градиента температуры) на вклад в основные механизмы переноса ДПР в отсутствии электростатического поля.

2. Создана новая экспериментальная установка, реализующая положения разработанного метода, позволяющая моделировать процессы, характерные для измерительных камер радиометров в отсутствии электростатического поля.

3. Впервые разработана методика калибровки эффективности регистрации ДПР камерами с электроосаждением для реальных условий работы радиометров радона в широком диапазоне колебаний влажности воздуха (от 5 до 15 гм'3), основанная на альфа-гамма-спектрометрическом анализе проб. В частности, впервые создана приборная реализация малогабаритного источника радона, позволяющая контролировать активность отбираемой пробы в реальном времени.

4. Предложена оригинальная, двухгрупповая модель переноса ДПР в воздухе, позволяющая описать экспериментальные результаты, и на основании данных измерений, оценить коэффициент присоединения атомов 218Ро к аэрозолям в условиях, типичных для камер радиометров радона.

5. Доказано экспериментально, что подвижность ионизированных дочерних продуктов торона 216Ро составляет |_1 = (1,16 ± 0,08) см2 (с В)"', что в пределах погрешностей совпадает со значением подвижности, полученным ранее для 218Ро, составляющим (1,05 ± 0,05) см2 -(с-В)"1.

6. Впервые создан и реализован, в измерительном комплексе, новый метод измерения ОА радона и торона на основе КЭО, использующий коррекцию чувствительности КЭО на содержание влаги, позволяющий проводить измерения ОА радона и торона в воздухе единовременно с

высоким разрешением пиков 218Ро,21<5Ро,214Ро, основанный на принципах альфа - спектрометрии.

7. Впервые разработан метод прямого измерения коэффициента равновесия Рк„ между радоном и ДПР в воздухе помещений.

Практическая значимость работы состоит в том, что метрологические и технические характеристики созданного измерительного Комплекса «Альфарад плюс» обеспечивают все виды измерений, предписанные нормативными документами для мониторинга радона, торона и ДПР в различных средах. Комплекс зарегистрирован в государственном реестре средств измерений РФ под №49013-12, свидетельство об утверждении типа средства измерения ГШ.С. № 45439.

Аттестована методика инспекционных измерений ЭРОА радона и торона в воздухе помещений с использованием Комплекса. Свидетельство об аттестации № 40090.2М334, выдано ФГУП «ВНИИФТРИ».

Положения и результаты, выносимые на защиту:

1. Метод измерения коэффициентов присоединения свободных атомов 218Ро к аэрозолям в атмосферном воздухе.

2. Альфа - спектрометрический метод селективного измерения ОА радона и торона в воздухе с учетом коррекции чувствительности КЭО на содержания влаги в пробах.

3. Альфа-гамма-спектрометрическая методика калибровки источников радона.

4. Параметры КЭО, подобранные и оптимизированные с учётом проведённых в диссертации исследований, что позволяет проводить комплексную оценку факторов радиационной опасности от воздействия природных источников радиации на основе измерений, получаемых усовершенствованными радиометрами.

5. Метод прямого измерения коэффициента равновесия Р,<„ между радоном и ДПР в воздухе помещений.

Достоверность и обоснованность основных научных положений и выводов определяется: результатами сертификационных испытаний созданного измерительного Комплекса «Альфарад плюс»; практическим использованием созданного Комплекса, в том числе в радоновой комнате ФГУП «ВНИИФТРИ» и в помещениях объекта «Укрытие» Чернобыльской АЭС; сравнением результатов измерений настоящей работы с опубликованными в литературе сопоставимыми данными других авторов; использованием для измерений современной высокоточной электроники и сертифицированного программного обеспечения; публикацией результатов в печати и апробацией на научных конференциях.

Вклад автора состоит в получении результатов исследований, изложенных в его диссертации. Автор:

• принимал участие в создании экспериментальной установки и альфа-спектрометрического метода для изучения характеристик переноса

Ро (RaA) в атмосферном воздухе;

• получил экспериментальные данные по переносу атомов ДПР в КЭО при отсутствии электростатического поля и предложил двухгрупповую модель переноса ДПР для оценки коэффициентов присоединения атомов 218Ро к аэрозолям в условиях, типичных для КЭО;

• разработал методику калибровки эффективности регистрации КЭО для реальных условий работы радиометров радона в широком диапазоне колебаний влажности воздуха (от 5 до 15 г м"3);

• проанализировал влияние различных параметров КЭО и режимов измерений на чувствительный объем камеры при регистрации радона и торона посредством компьютерного моделирования;

• разработал алгоритм программ комплекса «Альфарад плюс» для обработки результатов спектрометрических измерений проб воздуха ОА и ЭРОА; принимал участие в сертификационных испытания комплекса во ФГУП «ВНИИФТРИ»;

• подготовил статьи и представил доклады, в которых отражены результаты, полученные при разработке радиометра для мониторинга изотопов радона и их ДПР.

Апробация работы. Результаты исследований, положенные в основу диссертации, представлялись и обсуждались на Международном совещании «Проблемы прикладной спектрометрии и радиометрии» (Заречный 2005), Всероссийской промышленной ярмарке (Москва 2007), Научно-практическом семинаре «Радон в геологоразведке и экологии» (Москва 2007), Всероссийской конференции «Физико-Химические аспекты технологии наноматериалов, их свойства и применение» (Москва 2009), Всероссийской конференций «Девятые Петряновские чтения» (Москва 2013), Научных сессиях МИФИ с 2003-2009 года (Москва).

Публикации Основные положения диссертации отражены в 22 опубликованных работах. Из них 7 в журналах из списка ВАК и 15 в тезисах.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения и приложения. Содержит 105 страниц печатного текста, 45 рисунков, 24 таблицы и список литературы из 82 наименований. Полный объем 155 страниц.

Основное содержание диссертации

Во введении указана актуальность темы диссертации, ее цель, научная и практическая значимость работы, представлены основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе рассмотрены основные ядерно-физические и физико-химические характеристики изотопов радона и ДПР, перечислены источники поступления их в организм человека, дан обзор современного состояния нормирования предельно допустимых уровней ОА изотопов радона и ДПР в различных средах, выработаны требования к приборному оснащению систем мониторинга.

С точки зрения радиационной безопасности представляют интерес изотопы радона 222Кп и 22011п, как нуклиды с наибольшими временами жизни. Главный источник поступления радона, торона и ДПР в организм человека - воздух помещений, второстепенные - питьевая вода, пища, распад радия, инкорпорированного в скелете, медицинские радоновые процедуры. В воздух помещений радон попадает из почвенного воздуха, строительных материалов, в результате деятельности человека в ядерном топливном цикле, привносится с водопроводной водой и бытовым газом. Содержание радона и ДПР в воздухе жилых и производственных помещений, как правило, значительно выше, чем в атмосферном. Особую опасность радон представляет в подземных сооружениях, шахтах и т.п.

В соответствии с НРБ-99/2009 нормируется среднегодовое

значение ЭРОА (эт4=ЭРОАКп(С^)+4,6-ЭРОАТп(С^)), в новых

зданий жилищного и общественного назначения ЭРОА не должно превышать 100 Бкм"3, в эксплуатируемых - 200 Бк-м"3.

На разных этапах проектирования и строительства зданий, нормируются значения средних плотностей потока радона (ППР) с поверхности грунта. В случае необходимости, на основании полученных данных, принимается решение о внесении в проект элементов противорадоновой защиты. Уровень вмешательства для 222Яп в питьевой воде составляет 60 Бк-кг"1.

Существующие средства измерения позволяют проводить измерения ОА радона за короткий период времени (инспекционные измерения), или за нескольких дней (месяцев) (интегральные измерения). Приборы, оснащенные пробоотборными устройствами, позволяют проводить измерения ОА радона в воде и ППР с поверхности грунта. Либо позволяют непосредственно определять ЭРОА ДПР, основываясь на измерениях пробы ДПР.

Средние значения ЭРОА радона и торона летом и зимой могут различаться в несколько раз, что существенно усложняет определение

ЭРОА. Обычно, сочетают мгновенные (период проведения измерений составляет до двух недель) измерения ЭРОА и ОА радона, торона и ДПР с интегральными методами. Например, проводят измерение ЭРОА аспирационными методом, а величину средних сезонных колебаний оценивают по измерениям ОА радона с помощью интегральных методов.

В случаях, когда используют интегральные методы и определяют значения ОА, переход к ЭРОА осуществляется с помощью соотношения (2). При этом используют, либо рекомендованное значения либо

полученное расчетным путем на основе модельных представлений или экспериментальных данных.

Согласно нормативным документам (НД), в эксплуатируемых зданиях, значение измеренной ЭРОА радона и торона, в случае инспекционных измерений, должно удовлетворять соотношению:

(с^ + Лд„ + 4,6. (с + Лг„ ))• УКп (0 < 200Бк ■ лГ3 (3)

где Ли,, и АТп - погрешности определения ЭРОА радона и торона, (погрешность результата измерений), а У^О) - коэффициент вариации во времени значения ЭРОА.

Проведенный анализ показал, что основные трудности мониторинга связаны с оценкой ЭРОА радона и торона в воздухе помещений, когда востребованы систематические и многократные измерения с высокой точностью на уровне единиц Бкм'3. Для контроля ОА радона в источниках питьевого водоснабжения, измерения ПНР с поверхности грунта земельных участков под строительство зданий наиболее удобным является метод электростатического осаждения ДПР. Метод ЭО ДПР позволяет обеспечить: высокую чувствительность (для принятия решения о проведении защитных мероприятий необходимо обеспечить надежное измерение ОА радона на уровне 3-5 Бк м"3, экспрессность (время измерений, необходимое для получения значения ОА с заданной точностью, должно быть как можно меньшим), селективность (разделение изотопов радона и ДПР), технологичность (снижение трудозатрат, сложности и длительности операций, связанных с подготовкой измеряемых проб от отбора до начала непосредственных работ), функциональность (использование одних и тех же блоков в различных режимах работы, достижение высокой степени универсальности датчиков), автономность и портативность (ограничения по весу, энергопотреблению и размерам аппаратуры).

Основным недостатком КЭО, которые используются в настоящее время в радиометрах типа РРА, является потеря их чувствительности из-за влияния влаги на работу КЭО; попадание мелкодисперсных аэрозолей и летучих органических соединений из конструкционных материалов в блоке измерения (БИ) ОА. Устранение указанных причин потребовало проведения дополнительных исследований физических процессов, связанных с переносом ДПР в объеме КЭО, уточнения механизмов переноса, выбора оптимальных рабочих режимов и параметров КЭО с помощью расчетных и экспериментальных методик.

Во второй главе рассмотрены вопросы, связанные с поведением ДПР в объеме КЭО. ^ ?

После распада 222Кп значительная часть первого ДПР (218Ро) некоторое время существует в положительно заряженном состоянии.

Атом ДПР, первоначально, представляет собой многозарядный положительный ион, который, в процессе термализации, уменьшает свой заряд до однократного или нейтрализуется. Все атомы полония взаимодействуют с примесями воздуха и парами воды, образуя кластеры размером от 0,5 до 3 нм. Такая форма называется также "свободными атомами" или "неприсоединенной активностью". Ионы полония также нейтрализуются при взаимодействии с примесями воздуха и аэроионами

противоположного знака,

присоединяются к поверхностям или аэрозольным частицам (рисунок 1).

В идеальном случае, когда в замкнутом объеме КЭО отсутствует перемещение воздуха, либо принудительным путем, либо путем конвекционного переноса, размер диффузионной области ограничивается периодом полураспада ДПР (рисунок 1). Поверхности стенок достигнут только ДПР, расположенные в воздушном слое ограниченном диффузионной областью. Наличие электростатического поля, многократно, ускоряет процесс осаждения

Яич* ИРР^ дай* ЭДРРРМ РЯИЧ^

миграции ДПР в объёме (осаждение + движение в поле)

ДПР на отрицательно заряженную поверхность ППД, но только в том случае, если ДПР имеют положительный заряд (рисунок 1).

В экспериментах, проделанных ранее в НИЯУ МИФИ, исследованы факторы, важные для описания электростатического осаждения (ЭО) ДПР. Изучено влияние ОА радона в воздухе на концентрацию лёгких аэроионов. Показано, что нейтрализация ионов полония в воздухе практически не зависит от ОА радона при концентрациях лёгких нерадиоактивных ионов - 103 см"3 и менее, при времени осаждения электрическим полем порядка 1 с. Показано, что убыль ионов 218Ро при ЭО зависит, как от пути, пройденного в электрическом поле, так и от времени движения. Для описания этой зависимости введены параметры: среднее время_жизни относительно нейтрализации т, и среднее смещение иона х до нейтрализации. Вероятность остаться в ионизованном состоянии через время I после образования равна е"'/х.

Данные факты позволяют представить вероятность иона 218Ро остаться в ионизованном состоянии в виде:

Имеющиеся экспериментальные данные по значениям подвижности ионов ДПР, полученные различными авторами, носят противоречивый характер и требуют уточнения. Особенно это относится к ДП торона 216Ро, для которого полученные значения подвижности отличаются более чем в' 3 раза.

Проведены измерения подвижности свободных ионов 216Ро (Т1/2 =0,156 с) - дочернего продукта распада торона. Из-за малого периода полураспада Ро, его проба готовилась непосредственно в буферном объеме, который был подключен к дополнительному контуру с источником, эманирующим торон. Воздух с ионами продувался через конденсатор, на обкладке которого установленные ППД регистрировали а-частицы 216Ро. Полученное значение ц = (1,16 ± 0,12) см2-(с-В)'1 и в пределах погрешности измерений совпадает со значениями подвижности, полученной ранее для 218Ро.

Установлено также, что на подвижность ионов 218Ро, имеющих возраст порядка 1 е., не оказывают влияние органические примеси, содержащиеся в воздухе. Например, когда концентрация этилового спирта в воздухе пробы достигает от 1 до 3 предельно допустимых уровней (ПДУ), значение подвижности не изменяется и составляет ц = (1,0±0,2)см2-(с-В)"1, что в пределах погрешности совпадает с данными для атмосферного воздуха.

(4)

Для экспериментальной проверки механизма осаждения ДПР на поверхности измерительной камеры радиометра при отсутствии электростатического поля, создана установка, которая позволяет моделировать механизм миграции атомов 218Ро при диффузии с учетом возможного конвективного переноса в типичных для КЭО условиях.

В основе метода лежит измерение скорости счета а-распадов Ро осажденных на ППД, расположенных на плоской металлической пластине из замкнутого объема, заполненного воздухом с Ип.

Обе пластины заземлены, а в центр каждой из пластин встроены 12 ППД общей площадью чувствительной поверхности 24 см . Предусмотрена возможность установки измерительной камеры в двух положениях, когда пластины расположены горизонтально или вертикально. Камера теплоизолирована, что устраняет возможные перепады температуры на стенках и тем самым снижает вероятность возникновения конвективных потоков воздуха во внутреннем объеме.

Измерения показали, что скорость счета зависит от расположения детекторов. При верхнем расположении детекторов скорость счета меньше, чем при нижнем, причем это имеет устойчивый характер при длительных измерениях (рисунок 2).

Наличие устойчивого превышения скорости счета на нижней пластине по отношению к верхней свидетельствует о том, что в камере присутствует 218Рб в форме достаточно крупных частиц, которые под действием силы тяжести смещаются к нижней пластине, п, с-1 "I—I-!-!— п, с"1

с1, см

горизонтальное расположение ООО нижняя пластина; □□□ верхняя пластина

и (I, см

вертикальное расположение ххх левая пластина; +++ правая пластина

. 218т

Рисунок 2. Зависимость скорости счета а-распадов 218Ро от расстояния. Влажность воздуха 10,5 г-м"3. Статистическая погрешность данных не превышала 5 %

В случае установившегося радиоактивного равновесия, при нулевой напряженности электрического поля, уравнение диффузии для неприсоединенной части атомов 218Ро, находящихся в объеме между

плоскопараллельными электродами, имеет вид:

где Вн,см2-с'- коэффициент диффузии неприсоединенной фракции 218Ро, ин, см"3 - концентрация "свободных атомов" 218Ро, С>, см"3-с"' - объемная скорость образования 2|8Ро, численно равная объемной активности 222Кп. Бк-см'3, 1= 3,788-10"3 с"1 - постоянная распада 218Ро, г), с"1 - коэффициент присоединения "свободных атомов" 218Ро к аэрозолям.

Предполагаем, что ин(0) = ин(с!) = 0 (2|8Ро прилипает к стенкам камеры при соударении).

Общее решение уравнения (5) имеет вид:

1 +

При описании поведения неприсоединенной части атомов 218Ро сделаны следующие допущения: конвекция отсутствует; существуют две устойчивых группы частиц, ассоциируемых с 218Ро, одна из них движется только за счет диффузии, другая за счет седиментации (скорость седиментации неприсоединенных атомов равна нулю); концентрация Яп постоянна во всех точках объема и не меняется со временем; концентрация 218Ро на границе объема равна нулю.

Из выражения (6) можно определить скорость счета неприсоединенной фракции:

8 5 (7)

где К„ - геометрический фактор, характеризующий чувствительность ППД и равный примерно 0,5 (ППД имеет 2л-геометршо); Б, см2 - суммарная площадь ППД на одной пластине. Если выполняется соотношение £ • (1 >3, то формулу (7) можно упростить:

(8)

Из зависимостей п(с1), полученных экспериментально для проб с различным содержанием влаги (от 1,8 до 16 г-м"3), определен параметр \ , значения которого лежат в пределах от 0,5 до 0,7 см"1. Из соотношения (6) следует, что:

П=1Н2- X (9)

Для оценки величины г| (коэффициента присоединения свободных атомов 218Ро к аэрозолям) использовалось значение коэффициента диффузии, полученное с помощью соотношения

Эйнштейна: В/\и~к-Т/е, где е- заряд электрона, к - постоянная Больцмана, Т, К - температура, ц. = (1,05±0,05) см^с'-В"1 подвижность ионов 218Ро по результатам работы*. При Т = 293 К, Б/ц = 0,0253 В из соотношения Эйнштейна получим 0 = 2,7-10"2 см2-с"'. В этом случае г) = (3,0 - 9,4> 10"3 с"1. По данным работы*, значения коэффициентов присоединения свободных атомов 218Ро к аэрозолям в атмосферном воздухе составляют от 30 до 100 ч"1 (от 8,3-10"3 до 2,8-10'2 с"1) и зависят от содержания аэрозольных частиц.

Таким образом, предложенная двухгрупповая модель переноса дочерних продуктов радона в воздухе позволяет описать экспериментальные результаты и на основании измерений оценить коэффициент присоединения атомов 218Ро к аэрозолям, образующихся внутри КЭО, в условиях, типичных для КЭО радиометров радона.

В третьей главе проведено математическое моделирование баланса атомов изотопов радона и ДПР в объеме КЭО при их осаждении на поверхность ППД под действием поля. Получены соотношения, позволяющие связать величину ОА радона и торона в эффективном объеме КЭО со скоростью счета ос-частиц от распада ДПР на поверхности ППД. Представлен метод калибровки КЭО.

Вычисления показали, что постоянные рекомбинации Хг и постоянная уноса Ху электрическим полем ионов первого ДПР в эффективном объеме измерительной камеры, являются основными параметрами, влияющими на эффективность ЭО (чувствительность КЭО), а кратность воздухообмена лу эффективного объема камеры влияет на количество осаждённых атомов только при измерениях проб торона, постоянная распада которого в 104 раз больше постоянной распада радона.

Расчеты показали, что увеличение полезного объема камеры свыше (2-3)-103 см3 при регистрации радона и свыше 0,5-10 см при регистрации торона нецелесообразно, а увеличение потенциала на электродах камеры при регистрации радона свыше 3 кВ не приводит к существенному росту значения чувствительности. Это связано с тем, что вероятность осаждения из области «дальней» от детектора, становится крайне мала. Экспериментальная проверка, проделанная на специально разработанном стенде, подтвердила расчетные данные.

С помощью модернизированной программы «Камера-2» получены зависимости, отражающие влияние размеров камеры и напряжения на электроде на эффективность ЭО ДПР для различной влажности воздуха в пробах.

* Максимов А.Ю. Селективный измеритель изотопов радона в различных средах // Диссертация, Москва, 2003 год

а) б)

Рисунок 3. Зависимость чувствительности от объема камеры ( а) радон, б) торон) при различных содержаниях паров воды в пробах.

-•А--Е=1500в ~Щ"Е=2000в

а) б)

Рисунок 4. Зависимость чувствительности КЭО от влажности при различных значениях напряжений на электродах ( а) радон, б) торон).

Расчеты подтвердили, что взаимодействие ионов с парами воды, которые всегда имеются в пробах, оказывает существенное влияние на чувствительность КЭО.

Разработана и реализована альфа-гамма-спектрометрическая методика калибровки КЭО по чувствительности.

Рисунок 6. Схема

6.

источника радона

пробоотборной системой ( 1 - препарат с 22бЯа,

2 - аэрозольный фильтр,

3 - металлическая сетка,

4 - ППД, 5-предусилитель,

6 - амплитудный анализатор,

7 - воздуходувка, 8 - кювета 9 - гамма-спектрометр).

Основу калибровочного источника радона составляет герметичная металлическая емкость с расположенным на дне препаратом Иа. (рисунок 6).

Контроль ОА радона внутри источника проводился встроенным монитором на базе кремниевого ППД, который был смонтирован внутри накопительной емкости. Монитор представляет собой ППД и металлическую сетку с положительным потенциалом в форме полусферы, «прозрачную» для 222Ип, окружающую ППД, служащую электродом,

осаждающим 218Ро на ППД.

Значение величины ОА, накопленной в объеме источника, определялось с помощью аттестованного полупроводникового у - спектрометра лаборатории радиационного контроля ЛРК-1 МИФИ, в следующей последовательности. С помощью встроенного монитора контролировалась скорость счета а - распадов атомов 218Ро,^которая в случае радиоактивного равновесия между атомами радона и Ро всегда пропорциональна ОА радона в объеме источника. Эманация радона из источника переводилась в измерительную кювету (рисунок 6), с известными калибровочными характеристиками, проточным циркуляционным методом в течение времени, необходимого для полного перемешивания пробы. Кювета отключалась от линий и проводился у-спектрометрический анализ пробы. При расчетах ОА пробы использовались данные о скорости счета в пиках полного поглощения для трех гамма линий - 214В1 (609,32 кэВ) и 214РЬ (295,22 кэВ, 351,93 кэВ).

Полученное значение объемной активности на один а-распад зарегистрированный в единицу времени встроенным монитором равно = (0,29 ± 0,02) Бк-с см'3. Использование дозатора позволяет составлять калибровочные смеси с абсолютной влажностью воздуха в диапазоне от 5 до 15 гм"3 с удельной активностью от 50 до 10000 Бк м"3 необходимые для проведения калибровки КЭО с минимальной погрешностью 13 % (а = 0,95).

Четвертая глава посвящена решению практических задач, связанных с мониторингом радона, торона и их ДПР в различных средах. Разработана структурная схема комплекса, которая удовлетворяет ранее сформулированным требованиям к аппаратуре для мониторинга радона, торона и их ДПР. Комплекс «Альфарад плюс» имеет два а - спектрометрических блока, которые позволяют одновременно регистрировать ОА радона, торона и ДПР и непосредственно измерять коэффициент равновесия радона в воздухе помещений, измерять содержание радона в различных средах.

Наличие блоков детектирования на основе 111Щ, совмещенных с амплитудо-цифровыми преобразователями (АЦП), позволяет регистрировать содержание нуклидов в спектрометрическом режиме и проводить селективные измерения OA радона, торона и ДПР в отобранных пробах.

Электрические импульсы, образующиеся под воздействием а-частиц на детекторе, усиливаются зарядочувствительным предусилителем, поступают на вход АЦП и далее обрабатываются встроенным одноплатным компьютером. Наличие одноплатного компьютера в составе комплекса позволяет задавать различные режимы измерений, проводить обработку результатов, тестировать работу блоков, выводить а-спектры проб на дисплей, представлять результаты измерений и хранить их в удобном виде.

Данные, полученные с блока датчиков климатических параметров (температура, влажность, давление), служат для корректирования влияния содержания влаги на чувствительность КЭО. Объемная скорость прокачки пробы через блоки детектирования осуществляется с помощью воздуходувок с объёмным расходом, 1 л мин"1 - для канала OA, 10 л-мин"1 - для канала ЭРОА. Объёмный расход воздуха канала ЭРОА контролируется датчиком расхода воздуха. Комплекс может использоваться в полевых условиях, так как энергоснабжение осуществляется от автономного источника питания, построенного на базе современной Li-ion технологии.

Сенсорный цветной дисплей высокого разрешения позволяет оптимизировать вывод текущей и накопленной информации в удобном для оператора виде. При этом появляется дополнительная возможность обрабатывать информацию о поведении изотопов радона и ДПР в контролируемых помещениях и анализировать динамику изменения коэффициента равновесия F^ непосредственно в ходе измерений.

В комплекс входит автономная воздуходувка с таймером, оснащенная пробоотборными устройствами, которые позволяют проводить отбор проб в различных средах (вода, воздух, почвенный воздух, поверхность грунта) и измерять OA радона в воде, почвенном воздухе, плотность потока радона с поверхности грунта.

Блок измерения OA радона (торона) построен на базе КЭО, которая имеет форму цилиндра объёмом 0,9 дм3, изготовленную из пластика. Оптимальность объема и конструкции подтверждены расчётами, проведёнными с помощью программы «Камера-2» и сравнительными измерениями. Проба воздуха с примесью радона с помощью микровоздуходувки поступает в рабочий объем КЭО через аэрозольный фильтр, расположенный на входном фланце, назначение

которого - очистки пробы от твердых и жидких аэрозолей, а также осевших на аэрозолях ДПР. Попадание аэрозолей в камеру недопустимо, так как это приводит к оседанию на них «свободных» атомов ДПР. При наличии положительного потенциала на внутреннем электроде, положительно заряженные «свободные» атомы ДПР, образующиеся при распаде радона, собираются на отрицательном электроде, в качестве которого использовалась поверхность детектора. Электрические импульсы, вызванные воздействием на детектор а-частиц, усиливаливаются зарядочувствительным предусилителем (ПУ), который располагается на фланце измерительной камеры вблизи ППД. Сигналы с ПУ поступают на вход АЦП, размещенного в блоке контроля. Пройдя амплитудную селекцию, события, соответствующие распадам ДПР (~18Ро -Еа=6,00 МэВ; 214Ро - Еа=7,68 МэВ; 216Ро -Еа=6,77 МэВ; 212Ро - Еа=8,48 МэВ; 212В1 - Еа=6,055 МэВ) образуют а-спектр. На рисунке 7 показаны типичные спектры а-излучения ДПР при одновременном измерении ОА 220 Кп (торон) и 222 Ил (радон) при постоянной скорости прокачки пробы. Для селективной регистрации всех пиков, принадлежащих ДПР, достаточно использовать ППД с энергетическим разрешением 50 кэВ и менее, а наложение пиков 218Ро и 212В1 в спектре, при необходимости, легко учесть.

Рисунок 7. Спектры а-излучения проб радона и тор она, полученные на блоке измерения ОА

(по оси абсцисс расположен номер канала, по оси ординат интенсивность счёта в канале) Основные линии: I - ЯаА(218Ро) + ТЬС(212В1), 1 I - ТЬА(216Ро), I П-11аС'(214Ро), IV - ТЬС' (212Ро)

С помощью разработанного метода калибровки получена зависимость чувствительности Ф от содержания влаги в пробе (рисунок 8), которая учитывается при измерениях проб.

Полученная зависимость чувствительности от влажности используется для автоматической корректировки показаний радиометра по измеренному значению абсолютной влажности воздуха в пробе.

Рисунок 8. Зависимость чувствительности камеры радиометра «Альфарад плюс» от влажности воздуха в пробе (экспериментальные значения и аппроксимационная кривая)

Разработаны и реализованы алгоритмы учёта остаточной активности ДПР на детекторе при измерениях ОА радона для мгновенного и интегрального режимов, которые увеличивают производительность измерений. С учетом наблюдаемых уровней ОА радона, и исходя из критерия минимизации ошибки измерений, определены оптимальные параметры режимов отбора и измерений проб.

На базе измерительного канала ОА радона, с учетом корректировки показаний на содержание влаги в пробах, разработана методика измерений ОА радона в воде и потока радона с поверхности почвы.

Работа блока измерения ЭРОА ДПР основана на аспирационном осаждении дисперсной фазы радиоактивных аэрозолей на фильтр с последующим а - спектрометрическим анализом пробы. Особенностью блока является автоматический привод фильтродержателя, с помощью которого происходит перемещение аэрозольного фильтра с позиции отбора пробы на позицию измерения и обратно, что существенно уменьшает занятость оператора, увеличивает точность измерений, а также позволяет проводить длительные циклические измерения. В режиме «измерение» и «индикация» информации возможен вывод а - спектров на дисплей.

Результатом измерений является количество зарегистрированных с помощью 1II1Д событий от осевших на фильтр альфа активных аэрозолей (218Ро(ЯаА), 214Ро(ЯаС'), 216Ро(ТЪА), 212В1(ТЪС), 212Ро(ТЬС')).

Невозможность непосредственного измерения содержания ЯаВ на фильтре усложняет задачу определения ЭРОА. В случае однократных измерений проб, содержание 11аВ определялось с помощью допущений, основанных на модели поведения ДПР в помещениях. Модель учитывает воздухообмен помещения с внешней средой. Одновременно с распадом атомов, учитывается убыль атомов за счёт уноса ДПР воздушной средой. Количественной характеристикой этого процесса является коэффициент , отражающего кратность воздухообмена, т.е. скорость замены воздуха

внутри помещения наружным воздухом, при установившемся в помещении, динамическом равновесии.

Таблица 1. Основные метрологические и технические характеристики измерительного Комплекса__

Наименование характеристики Характеристики

Блок измерения ОА

Диапазон измерения ОА 222Яп в воздухе, Бкм "3 (1,0-2,(М06)±20%

Диапазон измерения 21<)Ро(Т11А), имп./с МО"3- МО2

Диапазон измерения ОА 222Ип в воде, Бк-л (6 + 800 ) ±30%

Диапазон измерения плотности потока радона с поверхности грунта, мБк/(с-см2) (20- 103)±30%

Диапазон измерения ОА 222Яп с предварительным отбором проб воздуха в пробоотборники, Бк/м3 (20- 107) ±30%

Диапазон измерения ОА 22211п в пробах почвенного воздуха, Бк/м3 ( 103- 106)±30%

Блок измерения ЭРОА

Диапазон измерения ЭРОА радона, Бк/м 3 (1,0-1,0-106)±30%

Диапазон измерения ЭРОА торона, Бк/м3 (0,5 — 1,0-104 ) ±30%

Измерительный Комплекс «Альфарад шпос» сертифицирован, внесен в реестр средств измерений. В настоящее время серийно выпускается ООО «НТМ-Защита». Комплекс, включающий в себя два независимых блока на основе ПЦД с АЦП, не имеет аналогов в РФ.

При малых габаритах и весе Комплекс обладает высокой чувствительностью. Реализованная методика корректировки чувствительности от влажности при измерении ОА и наличие блока измерения ДПР позволяют минимизировать временные и трудозатраты на пробоподготовку и проведение измерений при нормальных условиях, что выгодно отличают Комплекс от средств измерений зарубежных разработчиков (таблица 2). Комплекс отличается полным набором опций для проведения измерений ОА и ЭРОА в различных средах и позволяет анализировать динамику изменения коэффициента равновесия радона.

Таблица 2. Сравнительные характеристики радиометров

ОБОРУДОВАНИЕ ХАРАКТЕРИСТИКА SARAD (Германия) RAD 7 (США) АЛЬФАРАД + (РФ)

Блок измерения ОА (измерительная камера):

- объём камеры, см3 135 700 900

- собирающее напряжение, В -100 2000-2500 1300-1500

- чувствительность, с"'-Бк'-м 3 0,53-Ю"4 2,2-10"4 2,0-10"4

способ корректировки чувствительности влияния влажности нет осушка пробы калибровка по влажности

Блок регистрации и обработки:

- обработка спектров в ходе измерений нет имеется имеется

- вывод спектров на дисплей нет нет имеется

Блок измерения ЭРОА нет нет имеется

Габариты, мм 255x140x235 295x215x279 220x200x165

Вес, кг 6,0 4,35 3,6

С помощью измерительного комплекса проведен мониторинг ОА изотопов радона в помещениях объекта «Укрытие» чернобыльской АС. Использовалась модернизированная КЭО, выполненная в виде автономного блока, размещенного в герметичном цилиндрическом корпусе. Цель данной работы - систематический мониторинг объемной активности (ОА) радона и торона в воздухе различных помещений объекта, а также оценка вклада техногенной составляющей в ОА торона. Среди радиоактивных аэрозолей, присутствующих в объекте «Укрытие», особое место занимают ДПР радона и торона, которые вносят вклад в радиационную обстановку в помещениях объекта и влияют на детектирование радиоактивных аэрозолей чернобыльского генезиса. Дополнительные ингаляционные дозы могут достигать десятков процентов от допустимой годичной.

Значительное количество радона и торона эманирует из бетонных строительных конструкций как бывшего 4-го блока, так и новых элементов объекта «Укрытие». Частично радон и торон вследствие радиоактивного распада 226Ra и 232Th поступают из почвы, в которую заглублены фундамент и нижние помещения блока. Некоторое количество торона накапливается в облученном топливе из образующегося 232U. Около 180 т урана, находящегося в развале 4-го блока ЧАЭС в виде диспергированных частиц, фрагментов тепловыделяющих сборок (TBC), в составе лавообразных топливосодержащих материалов (ЛТСМ), являются источником торона.

Поскольку период полураспада 232и составляет 72 года, то выход из него торона является долговременным.

Комплекс работал в автоматическом режиме, накапливал, обрабатывал и сохранял измеренные а-спектры проб по заданной циклической программе, когда режимы (режим «радон» или «торон») многократно повторялись. В режиме «торон» измерения проб проводились при непрерывной прокачке воздуха. Продолжительность серии измерений в конкретных точках зависела от решаемой задачи и варьировалась от нескольких часов да 4-х суток.

В 2010-2012 гг. было проведено 30 серий измерений, отобрано и проанализировано свыше 5000 проб воздуха в различных помещениях объекта. Особый интерес представляют помещения, в развалах которых находится облученное топливо (помещения типа А), а-спектры проб, отобранных в таких помещениях, включают линии ДПР ( 218Ро, 214 Ро, 216 Ро, 212 В! ,212 Ро ). В остальных помещениях (тип Б) торон не обнаружен или его ОА не превышает фоновых значений - 5 Бк/м3 (таблица 3).

Таблица 3.

Тип помещения ОА радона, Бк-м"3 ОА торона, Бк м"3

А 52-66 50 - 120

Б 46-70 <5

Результаты измерений ОА торона в помещениях типа А указывают на техногенное происхождение обнаруженного торона. Для персонала объекта «Укрытие» высокие концентрации ДПР радона и торона являются негативным фактором, который следует учитывать при определении ингаляционных доз от ионизирующего облучения.

При радиационном обследовании жилых и производственных помещений по АО радона для перехода к ЭРОА целесообразно определить коэффициент равновесия гяп для типовых здании. Необходимость таких исследований указывалась в Публикации 65 МКРЗ. В настоящее время в России для оценки величины коэффициента равновесия F(l) применяется методика, основанная на использовании результатов измерений ARaÁ, Ar^c , полученных с помощью аспирационного метода. При этом, для наиболее типичного для жилых помещений диапазона значений постоянных уноса и осаждения ДПР на поверхностях ( Ху = 0 — 2 ч"1 и \ = 0 - 100 ч"1) вычисляются ожидаемые значения сдвига равновесия между отдельными ДПР и самим радоном. Считается, что это позволяет избежать ряда систематических погрешностей, которые вносят скорость прокачки воздуха, эффективность регистрации детектора, эффективность отбора аэрозолей фильтром. Правомерность такого подхода сомнительна, так как коэффициент

равновесия зависит не только от кратности воздухообмена в помещении, но и от вероятности осаждения ДПР на окружающих поверхностях, наличия турбулентных потоков воздуха в помещении т.д.

На рисунке 9 представлены экспериментальные значения ОА и ЭРОА, полученные посредством одновременных долгосрочных измерений в процессе непрерывного мониторинга.

Измерения в радоновой камере.

2000 -р

| 1500 --ш

л Л

о 1000 V о <

X

ш : с

| 500 - — л

О -

0 50 100 150 200 250 300 350 400

время, час

Рисунок 9. Значения величин ОА и ЭРОА, полученные в результате долгосрочных измерений (погрешность соответствует приборной)

Анализ экспериментальных значений FRn3Kcn, полученных с помощью Комплекса, и расчетных значений Fr^) (таблица 4) показывает, что наибольшие расхождения между значениями проявляются, когда вероятность осаждения ДПР на поверхности велика — ограниченное пространство и наличие турбулентных потоков воздуха. Источником систематической погрешности определения FRn(X) является неизвестное соотношение между величинами Ху и 1%.

Таблица 4. Значения коэффициентов равновесия, полученные расчетным и экспериментальным путем_

FR„tt) FRn3Kcn FRn3Kcn / FRn(X)

Радоновая комната (объем 16 мJ) 0,34 0,49±0,17 1,44

Герметичный бокс (объем 2м3) 0,24 0,06±0,02 0,25

Поэтому, в каждых отдельно взятых условиях, необходимо проводить измерение коэффициента равновесия путём одновременных измерений ОА и ЭРОА.

i ОА Rn х ЭРОА Rn

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ

1. Разработаны основные методологические подходы к приборному оснащению системы мониторинга радона при комплексной оценке факторов радиационной опасности. Показано, что для оценки факторов радиационной опасности при облучении человека ДПР, необходимо создание измерительного комплекса, включающего в себя средства измерения ОА радона в различных средах (воздух, вода, почва), ОА аэрозольной фракции ДПР, коэффициента равновесия При

современных тенденциях постоянного пересмотра уровней вмешательства в сторону понижения, необходимо повышение достоверности метрологических параметров средств измерений, которое будет способствовать снижению неопределенностей при оценке степени воздействия факторов, а также снижению объема трудозатрат при проведении мониторинга.

2. Анализ рынка коммерческих моделей радиометров показал, что наиболее эффективным и универсальным методом регистрации ОА радона является селективный измеритель с электроосаждением ДПР на ППД, а для регистрации ОА ДПР спектрометрический метод с аспирационным осаждением пробы на фильтр.

3. Созданы экспериментальная установка и метод для изучения характеристик переноса 218Ро в объеме измерительной камеры. Метод основан на диффузионном осаждении ДПР на поверхность ППД в контролируемых условиях при отсутствии электростатического поля. Осажденные нуклиды регистрируются с использованием а-спектрометрии. Метод позволяет изучать влияние различных факторов (влажности воздуха, наличие аэрозолей и т.д.).

4. Проведены эксперименты по измерению коэффициентов присоединения г) свободных атомов 218Ро к аэрозолям в атмосферном воздухе. Оказалось, что в рамках предложенной двухгрупповой модели переноса дочерних продуктов радона в воздухе в условиях, типичных для камер радиометров, коэффициент присоединения атомов 218Ро к аэрозолям составляет г| = (3,0 — 9,4) -10"3 с"1.

5. Экспериментально показано, что подвижность свободных ионов 216Ро (первого дочернего продукта 220Кп) составляет р = (1,16 ± 0,12) см2 (с-В)"' и в пределах погрешностей измерений совпадает с ранее полученными значениями для 218Ро (первого дочернего продукта 222Яп).

6. Впервые создан и реализован новый метод измерения ОА радона и торона на основе камер с КЭО, использующий коррекцию чувствительности КЭО на содержание влаги, позволяющий проводить измерение ОА радона и торона в воздухе единовременно с высоким

разрешением пиков 218Ро, 216Ро, 214Ро энергетического спектра. Рассмотрены отличия режимов отбора и измерения проб, возникающие при регистрации торона и радона. Показано, что чувствительный объем КЭО для измерений торона не превышает значение 400 - 500 см3 . Получены соотношения, позволяющие по результатам измерений интенсивности счета а-частиц, зарегистрированных ППД, рассчитывать ОА радона и торона в пробах.

7. Разработана методика калибровки радиометров по ОА с помощью альфа-гамма-спектрометрических измерений, которая позволяет проводить калибровочные измерения с погрешностью не более 13 % и учитывать влияние влажности проб на эффективность ЭО ДПР.

8. С помощью модернизированной расчетной программы «Камера-2» исследовано влияние конструкционных параметров усовершенствованных измерительных камер на эффективность собирания ДПР радона и торона на поверхность ППД. Показано, что минимизировать потерю чувствительности из-за эффекта влияния паров воды, удается за счет оптимальной конструкции камер с ЭО и режимов измерений проб. Для снижения погрешности измерений ОА радона и торона необходим контроль специальными датчиками абсолютной влажности проб воздуха с последующей корректировкой показаний радиометра.

9. Спроектирован, создан, сертифицирован и внесен в реестр средств измерений РФ измерительный комплекс, метрологические и технические характеристики которого обеспечивают все виды измерений, предписанные нормативными документами для мониторинга радона, торона и ДПР в различных средах.

10. Модельные эксперименты показали, что методы оценки коэффициента равновесия в помещениях, основанные только на измерениях ОА ДПР аспирационным методом, дают неопределенность величины Рид, которая зависит от коэффициента осаждения 218Ро на поверхностях и может составлять ± 100 %. Для получения корректных значений Р^ необходимо одновременно проводить измерения ОА радона и ОА ДПР.

11. Рассмотрен ряд практических задач, связанных с мониторингом радона, и определены оптимальные параметры радиометра и методики измерений для решения данных задач. На базе измерительного канала ОА радона с учетом корректировки показаний на содержание влаги в пробах. Разработана методика измерений ОА радона в воде и потока радона с поверхности почвы. С учетом наблюдаемых уровней ОА радона, определены оптимальные параметры режимов отбора и измерений проб.

Результаты исследований опубликованы в следующих основных работах:

В журналах, входящих в перечень ВАК:

1. Афонин A.A. Установка для изучения процессов нейтрализации радиоактивных ионов в воздухе / A.A. Афонин, A.A. Котляров, А.Ю. Максимов // Приборы и техника эксперимента. — 2003. — т.46. № 1,- С. 119-122.

2. Афонин A.A. О "потере" чувствительности радиометров радона типа РРА или о пользе чтения инструкции по эксплуатации / Ю.О. Козында, C.B. Сэпман, C.B. Кривашеев, A.A. Афонин, Ю.В. Кузнецов, H.A. Неволина, С.Ю. Кузнецов // Аппаратура и новости радиационных измерений (АНРИ). — 2006. - 3(46). — С. 67-69.

3. Афонин A.A. Методы и средства контроля объемной активности изотопов радона в различных средах на основе камер с электроосаждением / A.A. Афонин, A.A. Котляров, А.Ю. Максимов // Аппаратура и новости радиационных измерений (АНРИ). - 2008. -№2(53).-С. 82-86.

4. Афонин A.A. Государственный реестр средств измерений РФ: приборы радиационного контроля. Часть 5. Средства измерения объемной активности (OA) и эквивалентной равновесной объёмной активности (ЭРОА) радона / A.A. Афонин, A.A. Котляров // Аппаратура и новости радиационных измерений (АНРИ). - 2008. -№3(54). -С. 2-7.

5. Афонин А. А. Калибровка источников радона методами альфа-гамма спектрометрии / A.A. Афонин, В.В. Дровников, A.B. Кадушкин, A.A. Котляров, Р.Ш. Мамедов // Аппаратура и новости радиационных измерений (АНРИ). -2008. -№3(54). - С. 59-61.

6. А. А. Афонин Установка для изучения характеристик переноса 218Ро в воздухе / А. А. Афонин, А. А. Котляров, А. Ю. Максимов // Приборы и техника эксперимента. — 2010. — № 1. — С. 1-5.

7. Афонин A.A. Оптимизация параметров блоков измерения для мониторинга радона, торона и их дочерних продуктов в различных средах / A.A. Афонин, А.И. Корчунов, A.A. Котляров, В.Ю. Чесноков // Аппаратура и новости радиационных измерений (АНРИ). — 2012. -№2(69).-С. 51-55.

прим Журнал «Приборы и техника эксперимента» представлен в

международных базах цитирования Scopus и Web of Science.

В других изданиях:

1. Афонин A.A. Измерение вероятности нейтрализации радиоактивных ионов в воздухе / A.A. Афонин, A.A. Котляров, А.Ю. Максимов // Научная сессия МИФИ-2003. Сборник научных трудов. - М.: МИФИ. -2003.-Т. 5.-С. 95-96.

2. Афонин A.A. Применение счетчика аэроионов для контроля радиоактивного загрязнения / A.A. Афонин, A.A. Котляров, А.Ю. Максимов // Научная сессия МИФИ-2003. Сборник научных трудов. - М.: МИФИ - 2003. - Т. 5. - С. 98-99.

3. Афонин A.A. Новые приборы для решения проблем радиационного контроля при снятии, АЭС с эксплуатации / А.Ю. Максимов, A.A. Носков, A.A. Афонин, A.A. Мавлютов, A.A. Котляров // 3-я научно-техническая конференция «Обеспечение безопасности АЭС с ВВЭР». Сборник тезисов докладов. - Подольск: ФГУП ОКБ «Гидропресс». -2003.-С. 103.

4. Афонин A.A. Особенности измерения изотопа 220Rn (торона) в воздухе методом электроосаждения / A.A. Афонин, А.Ю. Максимов, A.A. Котляров, И.В. Разумов // Научная сессия МИФИ-2004. Сборник научных трудов. - М.: МИФИ. - 2004. - Т. 5. - С. 107-109.

5. Афонин A.A. Измерение радона на гидротермальной системе / Ю.Д. Кузьмин, В.Ф. Воропаев, А.Ю. Максимов, A.A. Афонин, A.A. Котляров // Сборник "Комплексные сейсмологические и геофизические исследования Камчатки". - г.Петропавловск-Камчатский. - 2004. - С. 171-177.

6. Афонин A.A. Влияние содержания микропримесей в воздухе на поведение радиоактивных аэроионов / A.A. Афонин, А.Ю. Максимов, A.A. Котляров, И.В. Разумов // Научная сессия МИФИ-2005. Сборник научных трудов.-М.: МИФИ.-2005. - С. 104-106.

7. Афонин A.A. Возможности использования метода электроосаждения ДПР для оценки радиационного риска населения / A.A. Афонин, A.A. Котляров, А.Ю. Максимов // Тезисы ППСР-2005. - г. Заречный, Россия, 3-6 октября 2005 г.

8. Афонин A.A. Измерение коэффициента диффузии RaA (218Ро) в атмосферном воздухе / A.A. Афонин, А.Ю. Максимов, A.A. Котляров // Научная сессия МИФИ-2006. Сборник научных трудов. - М.: МИФИ. - 2006. - С. 64-65.

9. Афонин A.A. Метод измерения коэффициента диффузии и скорости седиментации ДПР радона в атмосферном воздухе / A.A. Афонин, А.Ю. Максимов, A.A. Котляров // Научная сессия МИФИ-2007. Сборник научных трудов. - М.: МИФИ. - 2007. - С. 85-87.

10. Афонин A.A. Методы и средства контроля объемной активности изотопов радона в различных средах на основе камер с электроосаждением / A.A. Афонин, A.A. Котляров, А.Ю. Максимов // Тезисы научно-практического семинара «Радон в геологоразведке и экологии». - М.: ГНЦ ВНИИгеосистем (24-25 октября 2007 г.)

И. Афонин A.A. Новые приборы для измерения 220Rn (торона) на объектах ЯТЦ / A.A. Афонин, A.A. Котляров, A.A. Лопанчук, А.Ю. Максимов, А.И. Мурашов // Всероссийская промышленная ярмарка-2007. - Москва. (23-26 октября 2007 г.)

12. Афонин A.A. Калибровка радиометров радона методами а- и у-спектрометрии / A.A. Афонин, A.A. Котляров, А.Ю. Максимов, Р.Ш. Мамедов // Научная сессия МИФИ -2008. Сборник научных трудов. - М.: МИФИ. -2008. - Т.З. - С. 138-139.

13. Афонин A.A. Моделирование переноса радиоактивных наночастиц ДПР торона в измерительной камере радиометра / A.A. Афонин, A.A. Котляров, А.Ю. Максимов, Р.Ш. Мамедов // Научная сессия МИФИ-2008. Сборник научных трудов. - М.: МИФИ. - 2008. - Т.З. -С. 209-210.

14. Афонин A.A. Оптимизация режимов работы и конструкции камеры с электроосаждением для измерения объёмной активности 220Rn (торона) / A.A. Афонин, A.A. Котляров, А.Ю. Максимов // Электронный журнал «Исследовано в России». - 2010. - С.637-645. http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2010/053,pdf,9.

15. Афонин A.A. Мониторинг объемных активностей радона и торона в помещениях объекта «Укрытие» Чернобыльской АЭС / A.A. Афонин, A.A. Котляров, Б.И. Огородников // Всероссийская конференция «Девятые Петряновские чтения». Сборник тезисов. - М. МГИУ. - 2013. - С.81-82.

Подписано в печать 22.10.2013. Объем 1,75 п.л. Тираж 100 экз. Заказ №198.

Типография НИЯУ МИФИ. Каширское шоссе, 31.

НАЦИОНАЛЬНЫЙ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ЯДЕРНЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

«МИФИ»

На правах рукоп:

042013655^1)

Афонин Алексей Александрович

Методы определения изотопов радона и их реализация в измерительном комплексе, использующая электроосаждение дочерних продуктов, для оценки факторов радиационной опасности

специальность 01.04.01 - приборы и методы экспериментальной физики

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель -

кандидат физико-математических наук, с.н.с.

Котляров А.А.

Москва-2013

Введение..........................................................................................................................5

Глава 1. Классификация и сравнительный анализ современных средств мониторинга изотопов радона и ДПР в различных средах................................15

1.1 Основные физические величины, используемые для оценки радиационной опасности изотопов радона..........................................................16

1.2 Предельно допустимые уровни объёмной активности изотопов радона и ДПР..............................................................................................................................20

1.3 Характеристики штатных средств контроля изотопов радона и ДПР ...23

1.4 Методы оценки величины коэффициента равновесия между радоном и ДПР в жилых помещениях.....................................................................................27

1.5 Основные требования к приборному оснащению системы мониторинга

радона и торона для оценки факторов радиационной опасности..................35

1.6. Основные выводы главы 1..............................................................................42

Глава 2. Метод электростатического осаяедения ДПР для измерения объемной активности изотопов радона в различных средах.............................43

2.1. Физическая модель поведения ДПР в электростатическом поле измерительной камеры...........................................................................................43

2.2. Методы измерения подвижности свободных ионов ДПР в воздухе.

Обзор имеющихся данных......................................................................................46

216

2.2.1. Измерение подвижности радиоактивных ионов "°Ро (ТНА)..............53

2.2.2. Влияние примесей в воздухе на подвижность радиоактивных ионов 57

2.3. Методы измерения параметров диффузии свободных атомов в воздухе. Обзор имеющихся данных......................................................................................59

2.4. Установка для изучения характеристик переноса.....................................63

2.4.1. Влияние конвекции.......................................................................................68

2.4.2. Эффект седиментации ДПР.....................................................................70

2.4.3. Оценка скорости седиментации...............................................................76

2.5. Выводы к главе 2...............................................................................................78

Глава 3. Измерительная камера радиометра для регистрации ОА радона и торона методом электроосаадения..........................................................................79

3.1. Связь между ОА радона и торона в объёме измерительной камеры и активностью ДПР на поверхности ТТТТД..............................................................79

3.2. Особенности измерения ОА торона методом электроосаадения............83

3.3. Оптимизация конструкции измерительных камер для различных режимов измерений..................................................................................................88

3.3.1. Программное обеспечение расчетов эффективности ЭО ДПР в измерительной камере..........................................................................................88

3.3.2. Влияние конструкционных параметров измерительных камер на эффективность регистрации ДПР.....................................................................90

3.4. Методы калибровки измерительных камер................................................92

3.4.1. Стенд для калибровки камер по ОА радона............................................93

3.4.2. Использование альфа-гамма-спектрометрического метода для калибровочных измерений....................................................................................95

3.5. Основные выводы главы 3............................................................................101

Глава 4. Комплекс измерительный для мониторинга радона, торона и ДПР «Альфарад плюс».......................................................................................................102

4.1. Структурная схема и состав измерительного комплекса.......................102

4.2. Блок измерения ОА радона и торона в различных средах....................105

4.2.1. Учёт влияния содержания влаги в пробе на результаты измерений

..................................................................................................................................107

218

4.2.2. Учёт влияния «остаточной» активности "°Ро на детекторе при «мгновенных» измерениях ОА............................................................................109

4.2.3. Режим непрерывного мониторинга........................................................111

4.2.4. Калибровка блока измерения ОА по радону...........................................112

4.3. Блок для измерения ЭРОА радона и торона..............................................114

4.3.1. Алгоритм измерений ЭРОА радона и торона.......................................116

4.3.2. Проверка относительной погрешности измерений ЭРОА................122

4.4. Характеристики и функциональные возможности комплекса.............123

4.4.1. Общие технические параметры.............................................................125

4.4.2. Программное обеспечение.........................................................................127

4.4.3. Сравнительные характеристики и основные преимущества Комплекса «Альфарад плюс»..............................................................................129

4.5. Использование многофункционального комплекса для решения задач радиационного мониторинга................................................................................130

4.5.1. Мониторинг ОА изотопов радона в помещениях объекта «Укрытие» ..................................................................................................................................130

4.5.2. Мониторинг ОА, ЭРОА радона и коэффициента равновесия Fe воздухе жилых помещений.................................................................................132

4.6. Основные выводы главы 4............................................................................135

Заключение.................................................................................................................137

Приложение А. Описание программы «Камера-2».........................................140

Приложение Б. Экспрессные измерения содержания радона в различных

средах.........................................................................................................................141

Приложение Б.1. Экспрессные измерения плотности потока радона с

поверхности земли...............................................................................................141

Приложение Б.2. Измерения концентрации радона в пробах воды............143

Перечень принятых сокращений...........................................................................147

Библиографический список....................................................................................148

Введение

В последние годы произошел переход к более широкому пониманию проблем радиационной безопасности человека как необходимости ограничения и снижения облучения не только техногенных источников ионизирующего излучения, но и, от естественных (природных).

Актуальность исследований в области радиационного воздействия радона, торона и их дочерними продуктами (входящих в число природных радионуклидов) освещалась многими источниками и не вызывает сомнений. Многочисленные исследования, проводимые как в нашей стране, так и за рубежом, убедительно показали, что радон и торон являются доминирующим фактором облучения человека. По разным оценкам, дозовая нагрузка за счёт облучения организма человека радоном, тороном и их дочерними продуктами составляет от 30 до 70 %.

Необходимость совершенствования методов измерения объемной активности (ОА) изотопов радона и их дочерних продуктов в различных средах обусловлена тем, что облучение от природных радионуклидов столь же негативно влияет на здоровье человека, как и облучение от техногенных радионуклидов. Медицинские последствия облучения человека природными радионуклидами, включая радон и его дочерние продукты, выражаются главным образом в приросте онкологических заболеваний, прямо связанном с величиной коллективной дозы. Согласно данным Научного комитета ООН по действию атомной радиации, около 20 % всех заболеваний раком легкого обусловлено воздействием радона и его дочерних продуктов [1]. Долгое время вредное воздействие радона-222 и его короткоживущих дочерних продуктов на здоровье людей связывали с профессиональной деятельностью работников, занятых в производствах по добыче и переработке урана. В принятом в 1996 г. Федеральном Законе «О радиационной безопасности населения» перечислены основные факторы, влияющие на степень опасности природных источников излучения и сформулированы принципы защиты населения и персонала. Из трех изотопов

222 220 219

радона - 11п (радон), Тп (торон) и Ап (актинон), представляющих радиоактивные газы, наибольшую опасность для человека оказывает радон, который имеет наибольший период полураспада 3,82 суток. Многочисленные измерения показали, что содержание радона в помещениях может изменяться от

5 3

единиц до 10 Бк-м" , а содержание торона обычно существенно меньше. Основной вклад в дозу вносят дочерние продукты распада радона и торона. Нормами радиационной безопасности (НБР-99/2009) [2] регламентирована среднегодовая эквивалентная равновесная объемная активность (ЭРОА) радона и торона.

Воздействие на человека дочерних продуктов радона (ДПР) является многофакторным процессом, поэтому все дозиметрические оценки облучения человека за счет ингаляционного поступления ДПР производятся косвенными методами.

Отечественными и зарубежными специалистами проводится большая работа по созданию расчетных методов с использованием различных моделей поведения нуклидов в респираторном тракте [3]. При этом особый акцент делается на экспериментальные работы, в которых представлены результаты мониторинга территорий. Эквивалентные дозы облучения, создаваемые при ингаляционном поступлении нуклидов, зависят как от дисперсности аэрозолей и скорости перехода нуклидов из легких в жидкости организма, так и от соотношения между «свободными атомами» ДПР и атомами, осевшими на аэрозолях. Последняя величина зависит от территории, на которой проводятся измерения, а также от режима содержания зданий.

До 1993 г. приборостроение нашей страны не было ориентировано на разработку и производство средств измерений радона в жилых и общественных помещениях. Одним из первых радиометров радона, включенных в Государственный реестр СИ, был прибор РРА-01, который имел блок регистрации радона на основе КЭО и использовался для "мгновенных" измерений ОА радона. Основная проблема при оценке дозового воздействия от ДПР заключается в корректной оценке среднегодового уровня ЭРОА радона и торона.

Единственным реальным методом получения комплексной и достоверной информации по дозовым нагрузкам от изотопов радона и торона является совместное использование (сочетание) методов измерения ОА радона и торона и аспирационного метода измерения ЭРОА.

При радиационном обследовании жилых и производственных помещений по ОА радона, для перехода к ЭРОА, целесообразно определить коэффициент равновесия для типовых зданий. При выполнении проектных радиационно-экологических изысканий на участках застройки с целью оценки их потенциальной радоноопасности используется физическая величина - плотность потока радона (ППР) с поверхности грунта, измеряемая в мБк^м^с)"1 [4]. Нормируется уровень содержания радона в воде, которая поступает из подземных источников [2].

В странах, где активно решаются вопросы, связанные с защитой населения от природных источников излучения, в последнее десятилетие появились работы, в которых используется комплексный подход к радоновым обследованиям жилых и производственных помещений, включающий мониторинг ЭРОА радона и торона, коэффициента равновесия FRn, контроль радона в источниках питьевого водоснабжения и питьевой воды, измерения ППР с поверхности грунта земельных участков под строительство жилых домов, зданий и сооружений общественного и производственного назначения.

Один из перспективных методов измерения концентрации радона,

являющийся предметом настоящей работы, основан на способе отбора проб при

помощи электроосаждения (ЭО) заряженных ДПР [5, 6, 7]. Достоинством метода

220 222

является его селективность по отношению к Rn и Rn, и универсальность, что позволяет создавать компактные датчики, как для экспрессных измерений ОА изотопов радона, так и интегральные датчики О А для длительных измерений. Дополнительное использование спектрометрического канала для реализации аспирационного метода регистрации ОА ДПР, позволяет расширить функции радиометра, для измерений ЭРОА и коэффициента равновесия F между радоном и ДПР. Такой подход к изучению содержания естественной радиоактивности в

воздухе помещений в конечном итоге дает возможность минимизировать дозы облучения, получаемые населением от радона и ДПР.

Целью работы являлось создание измерительного комплекса, метрологические и технические характеристики которого обеспечивали бы все виды измерений, предписанные нормативными документами для контроля и мониторинга радона, торона и их ДПР в различных средах.

Для достижения указанной цели в диссертации были поставлены и решены следующие задачи:

1. Установлены закономерности диффузионного и электростатического переноса и осаждения ДПР в камере с электроосаждением (КЭО), изучены и уточнены параметры переноса ДП торона в электрическом поле;

2. Проведено параметрическое исследование, на основе которого разработана уникальная конструкция КЭО с учетом компенсации влияния на чувствительность паров воды и тем самым повышена точность и надежность измерений;

3. Разработана альфа-гамма-спектрометрическая методика калибровки КЭО для радона;

4. Впервые разработан метод измерения коэффициента равновесия и ДПР в воздухе и на его основе создана конструкция блоков измерения ОА и ЭРОА изотопов радона с использованием встроенного альфа-спектрометра.

Содержание работы:

В первой главе рассмотрены ядерно-физические и физико-химические свойства изотопов радона и ДПР, которые существуют в воздухе в двух видах: свободные атомы или ионы, образующие кластерные молекулы («неприсоединенная активность»), и ДПР, присоединенные к аэрозолям, присутствующим в воздухе. Показаны основные источники поступления радона, торона и ДПР в организм человека. Риски, связанные с воздействием ДПР,

зависят от множества факторов. Ввиду чего, все дозиметрические оценки облучения человека за счет ингаляционного поступления ДПР производятся косвенными методами, а основной величиной, позволяющей оценить радиационное воздействие, является экспозиция по ЭРОА радона. Накопление экспериментальных данных совершенствует дозиметрические оценки и способствует снижению радиационного риска для человека. Представлено современное состояние нормирования предельно допустимых уровней ОА радона и торона и ДПР в различных средах. Проведена классификация и краткий анализ современных средств измерений ОА и ЭРОА радона и торона. Проанализированы методы оценки величины коэффициента равновесия Б между радоном и его ДПР и кратности воздухообмена в помещениях по результатам измерений ОА ДПР с помощью модельных представлений. На основе сопоставления норм и существующей аппаратной базы выработаны требования к приборному оснащению системы мониторинга радона и торона на базе камеры с электростатическим осаждением (КЭО) с полупроводниковым детектором (ППД) для оценки факторов радиационной опасности. Обозначены необходимые характеристики радиометра и вопросы, требующие дополнительного изучения и уточнения для достижения этих характеристик, которые позволят увеличить точность, надежность и экспрессность измерений при проведении комплексной оценки факторов радиационной опасности.

Во второй главе представлены результаты экспериментального изучения процессов, происходящих в КЭО при осаждении ДПР на поверхность ППД при измерении ОА радона и торона. Проведён обзор параметров, описывающих

______О Л1/Г

миграцию первых ДПР радона и торона (ЯаА ( Ро), ТЬА ( Ро)) в атмосферном

воздухе. Среди них уже достаточно изученные: взаимодействие радиоактивных

ионов 218Ро и 2,6Ро со стабильными ионами, образующимися в воздухе под

218 216

воздействием ионизирующего излучения; миграция ионов Ро и Ро под действием электрического поля. К процессам, требующим более детального изучения, относится: перенос в замкнутом объеме ионов и нейтральных атомов

218т> 216т\

Ро и Ро; взаимодеиствие радиоактивных ионов и нейтральных атомов с

парами воды, летучими органическими соединениями и аэрозолями.

Экспериментально получены значения подвижности ионов 216Ро в воздухе, а 218

также Ро при наличии в воздухе органических примесей. Экспериментально

показано, что в условиях, характерных для КЭО, присутствие паров органических

^ 218 примесеи при измерениях подвижности ионов Ро в воздухе не оказывает

влияние на эту величину.

Представлены результаты измерений скорости осаждения ДПР на стенки

камеры и детектор при отсутствии электрического поля, полученные на

специально созданной установке. Подробные измерения показали, что на

218

миграцию неприсоединённой активности Ро в воздухе кроме диффузионной составляющей, оказывают влияние процессы седиментации ДПР на аэрозолях и наличие конвек�