Метод ретроспективного определения объемной активности радона в помещении тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

На правах рукописи

Л

Бастриков Владислав Валерьевич

МЕТОД РЕТРОСПЕКТИВНОГО ОПРЕДЕЛЕНИЯ ОБЪЕМНОЙ АКТИВНОСТИ РАДОНА В ПОМЕЩЕНИИ

Специальность 01.04.01 Приборы и методы экспериментальной физики

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Екатеринбург - 2004

Работа выполнена на кафедре экспериментальной физики ГОУ ВПО "Уральский государственный технический университет - УПИ", г. Екатеринбург.

Научные руководители: доктор физико-математических наук, профессор

Кружалов Александр Васильевич доктор технических наук, с.н.с. Жуковский Михаил Владимирович Официальные оппоненты: доктор технических наук, профессор,

член-корреспондент РАН Уткин Владимир Иванович кандидат физико-математических наук Ярмошенко Илья Владимирович Ведущая организация: Научно-исследовательский испытательный центр

радиационной безопасности космических объектов (НИИЦ РБКО), г. Москва

Защита состоится "20" декабря 2004 года в 16"" часов на заседании диссертационного совета К 212.285.01 при ГОУ ВПО "Уральский государственный технический университет - УПИ" в ауд. Фт-422 .

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ГОУ ВПО УГТУ-УПИ.

Ваш отзыв в одном экземпляре, заверенный гербовой печатью, просим направить по адресу: 620002, г. Екатеринбург, ул. Мира, 19, ГОУ ВПО УГТУ-УПИ, ученому секретарю университета.

Автореферат разослан " 19." ноября 2004 года

Ученый секрет диссертационного совета доцент, к.ф.-м.н.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Радиоактивный благородный газ радон - беспрестанный природный спутник человечества. Осознание того, что дочерние продукты распада (ДПР) радона являются доминирующим дозообразующим фактором облучения населения, привело к инициированию широкомасштабных эпидемиологических исследований. Первые попытки установить связь между экспозицией по радону и риском для здоровья основывались на анализе заболеваемости когорт шахтеров урановых рудников. Правомерность экстраполяции зависимости "доза-эффект" из области высоких уровней радона, воздействию которых подвержены шахтеры, в область малых доз, характерных для населения в целом, является весьма спорной.

В связи с необходимостью получения прямых эпидемиологических данных по облучению продуктами распада радона в жилищах, сравнительно недавно были начаты и продолжаются до сих пор исследования среди групп населения по методологии "случай-контроль". Для радиационно-индуцированного рака легких, обусловленного воздействием радона и его ДПР, характерен длительный латентный период, и важнейшим параметром, определяющим риск для здоровья, является суммарное облучение в период от 5 до 30 лет до возникновения заболевания. Трудность восстановления экспозиции по радону за подобный период обусловлена непостоянством средней объемной активности (ОА) радона в помещении в течение этого времени, возможными переездами индивида, сменой режимов содержания жилищ и другими факторами. Поэтому проведение оценки риска на основе текущих измерений ОА радона в помещениях далеко не всегда является обоснованным.

В последнее время стали появляться методики проведения ретроспективных оценок ОА радона, призванные решить многие из этих проблем, и этому посвящена данная диссертационная работа. Следует отметить, что в России подобные разработки ранее не проводились.

роа НАЦИОНАЛЬНАЯ| БИБЛИОТЕКА |

Основной целью работы является разработка метода ретроспективного определения объемной активности радона в помещении, основанного на измерении активности имплантированных долгоживущих продуктов распада радона в стеклянных объектах жилища многослойными трековыми детекторами на базе трекового материала Ш-115.

Задачи исследования:

1. Верификация модели поведения радона и его ДПР в помещении, оценка коэффициентов модели и анализ чувствительности к их варьированию, обобщенный анализ неопределенности модели.

2. Разработка многослойного трекового детектора, теоретический расчет и экспериментальное исследование его чувствительности к поверхностной активности имплантированного в стекло 210Ро и собственной удельной активности стекла, оценка погрешности измерения.

3. Создание средства измерения доли свободных продуктов распада радона в атмосфере, как одного из критических параметров модели, и проведение комплексного обследования жилых и общественных помещений в г. Екатеринбурге и Свердловской области.

4. Анализ неопределенности метода ретроспективного определения ОА радона в целом и способов повышения точности проводимых оценок.

Положения, выносимыеназащиту:

1. Разработанный многослойный детектор на базе трекового материала LR-115 позволяет проводить совместные измерения поверхностной активности имплантированного в стекло 210Ро и удельной активности радионуклидов природных рядов.

2. Разработанный алгоритм перехода от измеренной активности 210Ро в стекле к объемной активности радона в воздухе позволяет определить искомую величину, ранжировать по степени влияния параметры помещения и атмосферы и учесть их варьирование.

3. Снижение погрешности ретроспективной оценки объемной активности радона до 35% достигается инструментальным определением типовых па-

раметров частотного распределения доли свободных продуктов распада радона и учетом характеристик помещения.

Научная новизна:

1. Модифицирована модель поведения ДПР радона в помещении, что позволяет учесть различия в процессах оседания и имплантации свободных и присоединенных продуктов распада радона.

2. Впервые в России разработан и испытан измерительный комплекс для ретроспективного определения объемной активности радона, включающий в себя оригинальный многослойный трековый детектор поверхностной и удельной активностей стекла и диффузионную батарею экранного типа для определения доли свободных продуктов распада радона в воздухе.

3. Проведен анализ чувствительности разработанного метода к варьированию отдельных параметров и сделана оценка совокупной погрешности.

4. Получены характерные для помещений Свердловской области параметры логнормального распределения, описывающего частотную закономерность доли свободных ДПР радона в воздухе.

Практическаязначимость диссертационнойработы:

1. Разработанный и испытанный детектор спроектирован специально для ретроспективных эпидемиологических исследований по методологии "случай-контроль" и внедрен в измерительную практику радоновой лаборатории Уральского государственного технического университета - УПИ и радиационной лаборатории Института промышленной экологии УрО РАН, начато эпидемиологическое обследование в г. Лермонтов.

2. Разработанный высокочувствительный детектор позволяет проводить оценку энергетического спектра любых поверхностных а-излучающих загрязнений, детекторы успешно применены для промышленного мониторинга радиационной обстановки на ГУ "Уралмонацит".

3. Методика измерения доли свободных ДПР радона в атмосфере может применяться для определения концентрации аэрозолей в воздухе при любых санитарно-гигиенических обследованиях.

4. Результаты диссертационной работы используются в учебном процессе на лекционных и лабораторных занятиях студентов, обучающихся по специальности 330.300 "Радиационная безопасность человека и окружающей среды".

Апробацияработы. Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих научных конференциях и симпозиумах: четвертый Всероссийский научный молодежный симпозиум "Безопасность биосферы" (Екатеринбург, 2000), десятый Международный экологический симпозиум "Урал атомный, Урал промышленный" (Сунгуль, 2002), седьмой Международный симпозиум "Natural Radiation Environment (NRE-VII)" (Греция, Родос, 2002), первая Всероссийская научная конференция с международным участием "Влияние загрязнения окружающей среды на здоровье человека" (Новосибирск, 2002), седьмой Международный симпозиум "Проблемы геологии и освоения недр" (Томск, 2003), вторая Международная научная конференция "SCORPh-2003" (Киргизия, Каракол, 2003), двенадцатая Международная конференция "Новые информационные технологии в медицине, биологии, фармакологии и экологии" (Украина, Гурзуф, 2004), одиннадцатый Международный конгресс Международной ассоциации по радиационной защите "IRPA-11" (Испания, Мадрид, 2004).

В 2001 году работа отмечена премией Министерства природных ресурсов Свердловской области за успехи, достигнутые в решении актуальных экологических проблем Свердловской области, в 2003 году - премией Уральского НОЦ "Перспективные материалы" за лучшую научную работу молодых ученых и аспирантов, в 2004 году - премией губернатора Свердловской области за лучшую работу в области экологии.

Публикации. По материалам диссертационной работы опубликовано 11 научных работ, в том числе 2 статьи в научных журналах, 4 статьи в трудах международных конференций, 5 тезисов докладов на российских и международных конференциях.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, выводов, заключения, списка использованных источников и приложения, изло-

женных на 135 страницах машинописного текста, содержит 63 рисунка, 16 таблиц и список цитированной литературы из 94 источников, из них 17 на русском и 77 на английском языках.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы, сформулированы цели и задачи исследований, представлены защищаемые положения, отражены научная новизна полученных результатов и их практическая значимость.

В первой главе рассмотрены основные характеристики радона и его ДПР, даны определения физических величин, используемых в радоновых исследованиях. Описаны подходы, используемые для оценки риска возникновения раковых заболеваний легких, обусловленных воздействием ДПР радона, и обозначена главная трудность получения достоверных результатов - отсутствие данных по предыстории облучения продуктами распада радона.

Рассмотрены различные методики проведения ретроспективных оценок средней ОА радона в помещении, появившиеся в недавнее время, основанные на измерении активности долгоживущих продуктов распада радона, естественным образом накопленных в различных объектах помещения. Как наиболее перспективный, рассматривается метод "поверхностных ловушек", в котором в качестве ретроспективного монитора радона используется поверхность стеклянных объектов, а в качестве изотопного индикатора - а-излучающий долго-живуший изотоп цепочки распада радона 210Ро. Метод основан на том, что при распаде короткоживущих ДПР радона, осевших на стекло, образуемые ядра отдачи получают достаточную энергию для самоимплантации внутрь стекла на глубину до 100 нм. При этом величина суммарной имплантированной в стекло активности пропорциональна средней ОА радона в помещении.

Уровни накопленной в стекле активности крайне малы (порядка 0,1 мБк/см2), и обычные методы радиометрии неприменимы. Использование поверхностно-барьерных детекторов и импульсных ионизационных камер ог-

раничено лабораторными калибровочными работами. Для широкомасштабных исследований свое применение нашли ядерные трековые материалы. В главе приведено описание ретроспективных детекторов, созданных на основе трековых материалов разными научными группами в мире, различающихся типами используемых материалов и принципом дискриминации фонового а-излучения стекла, что при данных уровнях активностей является крайне актуальным.

Проведенный анализ показал, что имеющиеся варианты ретроспективных детекторов имеют, как правило, ряд существенных недостатков. Принцип учета фона стекла заключается либо в использовании двух типов трековых материалов с разной энергетической зависимостью чувствительности, либо в использовании дополнительного детектора с поглотителем в паре с основным. В обоих случаях калибровка ретроспективного детектора ведется по некоторому рефе-ренсному образцу, и корректность исключения фона остается под вопросом, поскольку каждый исследуемый объект имеет собственный энергетический спектр фонового излучения. Использование двух типов чувствительного материала с заведомо разной систематической погрешностью ведет к увеличению общей погрешности. Кроме того, разработчики детекторов, как правило, не проводят анализа совокупной неопределенности метода.

В связи с этим основной комплексной задачей данной диссертационной работы явилась разработка ретроспективного детектора на базе одного трекового материала (LR-115) с возможностью оценить и учесть фон стекла и общий анализ неопределенности результирующей оценки объемной активности радона в помещении.

Вторая глава посвящена модели поведения продуктов распада радона в помещении, которая используется в методе для установления связи между измеренной поверхностной активностью стекла и средней объемной активностью радона в помещении. В главе дан анализ всех физических процессов, влияющих на состояние продуктов распада радона, определены коэффициенты модели, характеризующие эти процессы, проведен обзор опубликованных теоретиче-

ских и экспериментальных оценок коэффициентов и выявлены наиболее характерные диапазоны значений.

В данной диссертационной работе впервые предложено проводить раздельное рассмотрение осевших на поверхности свободных продуктов распада радона и присоединенных к аэрозольным частицам. При распаде свободных ДПР радона ядра отдачи имплантируются в стекло непосредственно с его поверхности, а при распаде присоединенных ДПР радона - десорбируются с поверхности аэрозольной частицы и преодолевают некоторое расстояние до стекла, причем на их пути может оказаться сама аэрозольная частица.

Для оценки коэффициентов имплантации в стекло в работе были проведены численный расчет и моделирование процессов имплантации ядер отдачи. Численный расчет заключался в оценке остаточного пробега ядер отдачи, попадающих в стекло под разными углами и с различной начальной энергией. Для учета статистического разброса длины пробега и криволинейной траектории частицы в стекле моделирование пути ядра отдачи проводилось с помощью программы для расчета пробега ионов в веществе 8ММ-2003. По результатам моделирования были получены следующие коэффициенты:

для свободных продуктов распада радона, осевших на стекло:

• коэффициент имплантации ядер при распаде Я8Ро - 0,46;

• коэффициент имплантации ядер при распаде 214Ро - 0,46;

для присоединенных продуктов распада радона, осевших на стекло:

• коэффициент имплантации ядер при распаде 218Ро - 0,23;

• коэффициент имплантации ядер при распаде 214Ро - 0,23;

для имплантированных в стекло продуктов распада радона:

• коэффициент обратного вылета при распаде 214Ро - 0,27.

Кроме того, были получены профили внедрения ядер отдачи в стекло (см. рис. 1). В результате первого акта распада (рис. 1, а) частица имплантируется на максимальную глубину около 60 нм, в результате второго акта распада (рис. 1, б) изменяет свое положение и может покинуть стекло.

n'Sx

0,02

0,01

0,00

0 20 40 60 80 100 0 25 50 75 100 125 150

Глубина внедрения x, нм Глубина внедрения х, нм

Рис. 1. Распределение ядер отдачи по глубине стекла (а) - первый акт распада (1 - распад 218Ро, 2 - распад 214Ро), (б) - второй акт распада

В главе также представлена результирующая аналитическая формулировка модели в виде системы дифференциальных уравнений. При использовании стандартных, наиболее характерных коэффициентов модели, связь между поверхностной активностью имплантированного в стекло полония А^0 (мБк/см2) и средней объемной активностью радона в помещении С0 (Бк/м3) за время существования стеклянного объекта Т (лет) описывается уравнением:

где "кц = 0,032 лет'1 - константа распада

(радионуклида цепочки распада радона, имеющего самый большой период полураспада).

При типовых условиях экспонирования в течение 20 лет в помещении с объемной активностью радона 100 Бк/м2 накопленная активность

210Ро

в стекле

составит 0,19 мБк/см2.

В третьей главе представлен разработанный ретроспективный детектор для измерения поверхностной и удельной активности стекла. Детектор создан на основе одного трекового материала LR-115 (нитрат целлюлозы, производитель Kodak Pathe, Франция). Принцип функционирования заключается в многослойной конфигурации детектора, каждый слой выполняет функции чувстви-

тельного элемента, регистрирующего попадающее на него а-излучение, и функции поглотителя, снижающего энергию проходящих а-частиц и сдвигающего входной спектр излучения в другой энергетический диапазон для следующего слоя.

Установленный на поверхности стекла детектор регистрирует моноэнерге-тичное (5,3 МэВ) изотропное а-излучение, испускаемое имплантированным в приповерхностном слое стекла 210Ро, на фоне сплошного неравномерного спектра, формируемого природными а-излучающими радионуклидами, содержащимися в объеме стекла (238и и 232ТЬ и их дочерние продукты распада). В каждом исследуемом объекте относительное содержание радионуклидов цепочек урана и тория может быть различным. Кроме того, между 238и и 226Яа может существовать сдвиг равновесия. Для расчета отклика многослойного детектора на разные виды воздействий было проведено моделирование процессов вылета а-частиц из приповерхностного слоя и из объема стекла и прохождения через слои нитроцеллюлозы (с помощью программы 8ШМ-2003 и с использованием данных по энергетическо-угловой зависимости чувствительности детектора). В табл. 1 приведены некоторые из рассчитанных значений отклика детектора (для

238 т т 232г™

и и Т п - в расчете на суммарную удельную активность всех а-излучателей цепочки распада материнского радионуклида).

Таблица 1

Отклик детектора на воздействие излучения 210Ро и фоновых радионуклидов

Номер слоя Скорость образования треков в слое, трек/см2-с

210Ро (1 Бк/см2) 238и (1 Бк/г) 232ть (1 Бк/г)

сдвиг равновесия между 11и Яа

1 1,3 0,7

1 2,07-Ю"11 3,30-КГ* 3,30-10^ 3,30-10^ 3,30-Ю-4

2 1,90-10"1 1,69-10"4 1,79-Ю-4 1,54-10"4 2,49-Ю-4

3 2,09-10-3 4,19-10~3 4,59-Ю"5 3,61-Ю"5 8,30-10"5

4 0 8,49-10"6 9,29- 10Г6 7,31-Ю"6 3,93-Ю"5

Из табл. 1 видно, что излучение полония регистрируется практически только во втором слое, а отклик первого слоя однозначно определяет суммарную удельную активность стекла Ага (Бк/г). По соотношению треков, зарегистрированных в первых двух слоях детектора, уже можно оценить поверхностную активность полония (мБк/см2):

(2)

(3)

где К, - количество треков, зарегистрированных в 1-ом слое, Т - длительность экспозиции детектора (сут), 8 - площадь рабочей поверхности детектора (см2). Уравнение получено для равного содержания радионуклидов урановой и то-риевой цепочек, и дополнительная погрешность, обусловленная неизвестным радионуклидным составом стекла, не превышает 15%.

Анализ треков в трех слоях детектора позволяет провести раздельную оценку содержания радионуклидов цепочек урана и тория и, соответственно, учесть их вклад при вычислении поверхностной активности полония:

(4)

(5)

(6)

Четвертый слой позволяет провести вторую, независимую, оценку содержания радионуклидов в стекле, но на практике это возможно лишь при достаточно высокой удельной активности стекла. Так, для ряда урана минимальная активность, детектируемая четвертым слоем, составляет 270 мБк/г, для ряда тория - 60 мБк/г. Четвертый слой может быть полезным при использовании детектора для мониторинга поверхностных излучающих загрязнений на промышленных предприятиях.

Лабораторные испытания многослойного детектора проводились на различных радиоактивных образцах: образцовом источнике 2 39 Ри (энергия а-излучения 5,15 МэВ), специально приготовленном объемном источнике 232ТИ, природном уран-торий содержащем минерале, а также на стеклах с поверхностно-имплантированным 210Ро, полученных их годовой выдержкой в атмосфере с высоким содержанием радона. Содержание природных радионуклидов в образцах определялось спектрометрическим методом, плотность потока а-частиц на поверхности - средствами радиометрии. На рис. 2,3 представлены экспериментально полученные распределения треков по слоям детектора (сплошные линии) и расчетные значения (пунктирные линии).

Рис. 2. Отклик детектора на воздействие поверхностно-распределенного 239Ри (а) и объемно-распределенного 232ТИ и его ДПР (б) в стекле

Рис. 3. Отклик детектора: на воздействие объемно-распределенных и и ТИ и их ДПР (а) и поверхностно-имплантированного 210Ро (б) в стекле

В данной работе также было проведено сличение многослойного детектора с ретроспективным детектором, разработанным в Университетском колледже Дублина (Ирландия). В 2001 году в рамках международного научного сотрудничества Институтом промышленной экологии УрО РАН совместно с Институтом ядерных наук "Винча" (Белград, Югославия) и Университетским колледжем Дублина (ИСБ) в 30 жилых домах Свердловской области был проведен комплекс ретроспективных исследований ОА радона. В 2004 году для апробации многослойного детектора были проведены дублирующие независимые измерения на тех же объектах (12 из 30).

Разработанный в ИСБ "СЯ-1Я разностный детектор" состоит из двух чувствительных элементов, один из которых не регистрирует излучение 210Ро (ЬЯ-115, Еа = 1,2 ■'■4,8 МэВ), а другой регистрирует все излучение (СЯ-39, Е0 = 0,2 + 60 МэВ). Первый элемент детектора ИСБ в точности соответствует первому слою многослойного детектора. Коэффициент корреляции результатов измерений по первому чувствительному элементу составляет 0,89, что косвенно подтверждает корректность и воспроизводимость измерений, соответствие условий обработки экспонированных материалов, а также то, что измерения проводились на одних и тех же объектах. Результаты измерений поверхностной активности 210Ро в стеклах, независимо полученные двумя детекторами, также согласуются между собой (коэффициент корреляции 0,94). Сопоставление конечных результатов ретроспективного определения ОА радона в помещениях представлено на рис. 4. Расхождение в результатах оценок не превышает 30%.

> объекта

Рис. 4. Сравнение результатов ретроспективной оценки ОА радона

Четвертая глава посвящена методу измерения доли свободных продуктов распада радона в воздухе. Коэффициент дозового перехода для свободных ДПР радона максимален, поскольку, обладая нанометровыми размерами, эти частицы способны проникать в глубокие отделы респираторного тракта и плохо выводятся организмом. Вследствие высокой радиологической значимости задача измерения свободной фракции крайне актуальна. В контексте данной работы соотношение между свободными ДПР радона и присоединенными к аэрозольным частицам также важно. Характер имплантации частиц в стекло напрямую зависит от их первоначального состояния. Более того, скорость оседания свободных продуктов распада радона на поверхности в среднем на два порядка выше скорости оседания аэрозольных частиц.

В данной работе на базе серийно выпускаемого прибора КАМОРКИ была создана диффузионная батарея экранного типа для измерения доли свободных продуктов распада радона. Принцип работы устройства основан на диффузионных свойствах частиц разного размера и заключается в физическом отделении свободной фракции от аэрозольной и сборе ее на экране батареи.

Для выбора материала экрана был проведен комплекс исследований собирающих свойств различных синтетических, тканых и металлических сетчатых материалов. Из нескольких десятков материалов оптимальной себя показала латунная сетка с ячеистостью 200 меш (число отверстий на линейный дюйм), которая использовалась во всех последующих измерениях. В результате комплекса лабораторных испытаний были экспериментально определены и подтверждены теоретическими расчетами основные метрологические характеристики диффузионной батареи:

• эффективность собирания свободных ДПР радона - 0,860 ± 0,018;

• эффективность регистрацииа- излучения-0,188 ±0,012;

• аэродинамический диаметр отсечки частиц -1,92 нм.

В период с 2001 по 2003 год в г.Екатеринбурге и Свердловской области было проведено около 200 комплексных измерений в 50 помещениях разного типа. Основные результаты представлены в табл. 2. Параллельно с долей сво-

бодных атомов проводились инспекционные измерения эквивалентной равновесной объемной активности (ЭРОА) радона, индивидуальных ОА короткожи-вущих ДПР радона, сдвига равновесия между радоном и его ДПР, фиксировались параметры окружающей среды (температура внутри и вне помещения, влажность в помещении, давление) и характеристики здания и помещения (возраст, этажность, материалы конструкций, курение в помещении и прочее).

Как и следовало ожидать, минимальное значение доли свободных атомов соответствует офисным помещениям, в которых разрешено курение. При этом нулевые значения доли свободных атомов соответствуют измерениям, которые проводились вскоре после курения. Максимальные значения были получены при длительном отсутствии курения в помещениях.

В целом, частотное распределение доли свободных атомов удовлетворительно описывается логнормальным распределением с геометрическим средним 0,062 и геометрическим стандартным отклонением 1,94 (см. рис. 5). Исследование взаимосвязи доли свободных атомов с различными параметрами среды не дало положительных результатов. Единственный значимый уровень коэффициента корреляции (-0,38) был получен для доли свободных атомов и сдвига равновесия. Аналогичная взаимосвязь получена моделированием методом Монте-Карло в диапазоне возможных значений коэффициентов модели.

Таблица 2

Результаты измерений ЭРОА радона и доли свободных атомов

Тип помещения ЭРОА радона Сч, Бк/м3 Свободная фракция fp) %

диапазон среднее диапазон среднее

офисы с курением 1,2 + 13,1 5,1 0-5-11,3 3,4

офисы без курения 0,8 * 34,5 10,9 1,9 + 22,6 7,2

детские сады 2,0 * 23,7 10,7 2,9 16,6 7,5

городские квартиры 1,0 * 29,9 6,6 0 -5- 21,3 7,5

сельские дома 2,9 208 70,6 1,3 20,7 9,6

40 30

|

5 20 а т

10 0

0 0,05 0,10 0,15 0,20 0,25

Доля свободных атомов

Рис. 5. Частотное распределение доли свободных продуктов распада радона (по результатам 200 экспериментальных измерений)

В пятой главе проводится подробный анализ неопределенности метода ретроспективного определения ОА радона в помещении.

На первом этапе исследована неопределенность, формируемая при переходе от измеренной активности имплантированного в стекло 210Ро к объемной активности радона в воздухе и разработан алгоритм перехода.

Чувствительность модели поведения ДПР радона к вариации коэффициентов и констант исследована индивидуальным независимым варьированием каждого параметра системы дифференциальных уравнений в характерном для него диапазоне изменения с фиксированием остальных параметров. В результате проведено ранжирование параметров помещения и атмосферы по степени влияния их вариаций на конечный результат и показано, что наиболее значимыми параметрами являются концентрация аэрозольных частиц, скорость оседания свободных атомов 218Ро и кратность воздухообмена в помещении.

Законы изменения оценки ОА радона при варьировании каждого параметра были аппроксимированы аналитическими функциями и получено унифици-

210-г»

рованное уравнение, связывающее поверхностную активность Ро в стекле с ОА радона в помещении, которое имеет следующий вид:

где ^ - функция изменения ретроспективной оценки при варьировании ього параметра. Уравнение позволяет произвести расчет для любого набора параметров модели, в том числе для их средних значений р;, и исключает необходимость решения системы дифференциальных уравнений при каждой ретроспективной оценке. Кроме того, для учета варьирования параметров возможно конкретное задание только одного (или нескольких) коэффициентов р„ более адекватно характеризующих определенные условия в помещении.

Неопределенность ретроспективного перехода к ОА радона была исследована методом Монте-Карло. Для этого каждому коэффициенту модели присваивалось случайное значение из диапазона его изменения, в соответствии с характерным для него частотным распределением внутри диапазона. Для 105 наборов случайных параметров проводился расчет модели, и в результате было получено распределение вероятности для ретроспективно оцениваемой объемной активности радона.

В случае задания при моделировании всего возможного диапазона изменения концентрации аэрозольных частиц Ъ в помещении результирующее распределение ОА радона имеет вид нормального с большим стандартным отклонением (см. табл. 4), неопределенность достигает ±60%. Концентрация аэрозольных частиц в помещении напрямую влияет на долю свободных продуктов распада ^ в атмосфере - чем выше Ъ, тем больше вероятность присоединения атома (или кластера) цепочки распада радона к аэрозольной частице, и, соответственно, ниже fp. Экспериментально определив fp, можно оценить Ъ. В данной работе в качестве входного распределения для Ъ использовалось распределение, полученное из результатов комплекса измерений доли свободных атомов в помещениях Свердловской области. При этом результирующий разброс ретроспективной оценки значительно ниже, распределение принимает вид логнор-мального (см. табл. 4).

При проведении эпидемиологических исследований многие параметры могут быть уточнены на месте за счет анкетирования - сбора данных по типу постройки, условиям содержания жилища, наличию источников аэрозольных частиц, режимам проветривания и прочее, а также при субъективном осмотре помещения. Так, например, при дополнительной конкретизации таких параметров, как концентрация аэрозольных частиц, кратность воздухообмена и отношение площади поверхностей в помещении к его объему, погрешность оценки ОА радона снижается, и ее границы характеризуются значениями - 25% и + 33% от среднего (см. табл. 4).

Таблица 4

Параметры выходных распределений вероятностей для ретроспективно

оцениваемой объемной активности радона (Бк/м3) в помещении

Вид распределения Параметры распределения Процентили Неопределенность

5% 95%

для всего диапазона Ъ И 0

нормальное 85,9 28,8 41,7 135 ±60%

для экспериментального диапазона Ъ

логнормальное 54,3 1,33 34,1 ,4 6, 8 -37%+60%

при конкретизации параметров Н

логнормальное 52,1 1,20 38,8 69,7 -25% +33%

На втором этапе анализа неопределенности исследована погрешность, обусловленная самим детектором и возникающая при непосредственном измерении поверхностной а-активности стекла. В главе обозначены источники систематических и случайных погрешностей, оценены их численные значения и определена суммарная погрешность многослойного детектора. На рис. 6 представлена зависимость погрешности двух- и трехслойного детекторов от величины поверхностной активности имплантированного в стекло 210Ро и от полной удельной фоновой активности стекла (для значений 0,05; 0,1 и 0,2 Бк/г).

О 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0

Поверхностная активность Поверхностная активность

210Ро, мБк/см2 210Ро, мБк/см2

Рис. 6. Оценка суммарной погрешности двухслойного (а) и трехслойного (б) детекторов

На третьем этапе оценена совокупная погрешность метода. При типовых условиях (экспонирование стекла с фоновой удельной активностью 0,1 Бк/г в течение 20 лет в помещении с объемной активностью радона 100 Бк/м3) в случае конкретизации параметров атмосферы и помещения погрешность ретроспективного определения ОА радона с помощью трехслойного детектора не превышает 35%, а для двухслойного составляет не более 40%.

В конце главы предложена методика проведения ретроспективных исследований объемной активности радона в помещениях, включающая в себя рекомендации по выбору стеклянных объектов в помещении, требования при монтаже/демонтаже трекового детектора, перечень рекомендуемых сопутствующих измерений и качественных оценок, принцип анкетирования (пример регистра-ццонной карты приведен в приложении диссертационной работы) и метод макроанализа комплекса измерений доли свободных атомов для его учета при проведении ретроспективных оценок.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

По результатам работы можно сделать следующие основные выводы:

1. Разработан детектор для измерения поверхностной активности имплантированного в стекло 210Ро, позволяющий оценивать содержание фоновых

а-излучающих природных радионуклидов в стекле, за счет чего погрешность

210

измерения активности Ро при типовых условиях экспонирования стекла снижена с 20% до 10%. Чувствительность детектора к поверхностной активности 210Ро составляет 0,19 трексм-2 • с-1/Бк-см-2, минимальная детектируемая активность 0,04 мБк/см2; чувствительность к удельной активности фоновых радионуклидов 3,340-трексм-2с4/Бкт1, минимальная детектируемая активность 6,9 мБк/г.

2. Предложена модифицированная модель поведения дочерних продуктов распада радона (ДПР) в помещении, учитывающая различия в характерах оседания на поверхности и имплантации в стекло присоединенных к аэрозольным частицам и свободных дочерних продуктов распада радона. Проведено моделирования процессов имплантации ДПР радона в стекло и получены коэффициенты имплантации: для свободных изотопов 218Ро и 214Ро - 0,46; для присоединенных изотопов 218Ро и 214Ро- 0,23; коэффициент обратного вылета имплантированных ДПР радона из стекла при повторном распаде - 0,27.

3. Проведено ранжирование параметров помещения и атмосферы по степени их влияния на коэффициент перехода от измеренной активности им-планированного в стекло 210Ро к объемной активности радона в воздухе. Для удобства практического использования получено унифицированное уравнение перехода, позволяющее определить искомую величину и учесть варьирование данных параметров.

4. На базе серийно выпускаемого прибора ЯДМ0К-01 создано средство измерения доли свободных продуктов распада радона в атмосфере по типу фильтрационной батареи и определены основные метрологические характеристики: эффективность собирания свободных ДПР радона - 0,86; аэродинамиче-

ский диаметр отсечки частиц - 1,92 нм; эффективность регистрации а-излуче-ния-0,19.

5. Проведен комплекс измерений доли свободных продуктов распада радона в помещениях Екатеринбурга и Свердловской области (200 измерений в 50 помещениях) и получено логнормальное распределение параметра с геометрическим средним 6,2%. Выявлена значимая корреляция доли свободных продуктов распада радона со сдвигом равновесия между радоном и его ДПР и курением в помещении.

6. Выполнена комплексная оценка неопределенности метода ретроспективного определения объемной активности радона в помещении. Показано, что инструментальное определение типовых параметров частотного распределения доли свободных продуктов распада радона и конкретизация характеристик помещения снижает погрешность ретроспективной оценки с 60% до 30%.

7. Предложена общая методика проведения ретроспективных исследований объемной активности радона в помещениях. Методика внедрена в измерительную практику лабораторий УГТУ-УПИ и ИПЭ УрО РАН, начато эпидемиологическое обследование в г. Лермонтов.

Основные результаты диссертационной работы изложены в следующих публикациях:

1. Бастриков В.В., Жуковский М.В. Измерение распределения активности дочерних продуктов распада радона по размеру и доли свободных атомов // Тезисы докладов четвертого Всероссийского научного молодежного симпозиума "Безопасность биосферы". Екатеринбург: УГТУ-УПИ, 2000. - С. 91-92.

2. Бастриков В В., Кружалов А.В. Вклад свободных атомов и аэрозолей в формирование ингаляционной дозы облучения населения от дочерних продуктов распада радона // Научные труды I отчетной конференции молодых ученых ГОУ УГТУ-УПИ. Сборник тезисов, часть 1. Екатеринбург: УГТУ-УПИ, 2001.-С. 290-292.

3. Бастриков В.В., Кружалов А.В. Расчет профиля внедрения дочерних продуктов распада радона в стекло // Научные труды II отчетной конференции молодых ученых ГОУ УТТУ-УПИ. Сборник тезисов, часть 1. Екатеринбург: УГТУ-УПИ, 2002. - С.263.

4. Bastrikov V. V., Zhukovsky M. V. Determination of the Radon Daughters Unattached Fraction in Ural Buildings // Seventh International Symposium "Natural Radiation Environment (NRE-VII)". Book of abstracts. Rhodes, Greece, 2002. -P.311-312.

5. Бастриков В.В., Жуковский М.В. Определение доли неприсоединен-ных атомов дочерних продуктов распада радона в воздухе // Тезисы докладов десятого Международного экологического симпозиума "Урал атомный, Урал промышленный". Сунгуль, ИПЭ УрО РАН, 2002. - С. 11-13.

6. Бастриков В.В., Жуковский М.В. Ретроспективная оценка облучения населения дочерними продуктами распада радона // Материалы первой Всероссийской научной конференции с международным участием "Влияние загрязнения окружающей среды на здоровье человека". Новосибирск, 2002. - С. 56-57.

7. Бастриков В.В., Жуковский М.В. Восстановление истории облучения человека продуктами распада радона // Труды VII международного симпозиума "Проблемы геологии и освоения недр". Томск, Изд-во Томского политех, ун-та,

2003.-С. 587-589.

8. Бастриков В.В., Жуковский М.В., Кружалов А.В. Методология оценки дозового воздействия природного излучения на население // Труды Международной научной конференции "Радиационная физика". Бишкек-Каракол, 2003. -С. 151-152.

9. Бастриков В.В., Жуковский М.В., Кружалов А.В. Многослойные трековые детекторы для ретроспективной дозиметрии облучения дочерними продуктами распада радона // Вестник УГТУ-УПИ, №5 (35), часть 2. "Современные технологии: проблемы и решения". Екатеринбург: ГОУ ВПО УГТУ-УПИ,

2004.-С. 79-87.

№26098

10. Бастриков В.В., Жуковский М.В., Кружалов А.В. Модифицированная модель поведения дочерних продуктов распада радона в воздухе помещений // Успехи современного естествознания, №6, приложение 1, том 2. Москва: "Академия естествознания", 2004. - С. 144-146.

11. Bastribv V.V., Zhukovsky M.V. Multilayer Nuclear Track Detectors for Retrospective Radon Dosimetry // Proceedings of 11th International Congress of the International Radiation Protection Association (IRPA-11). Madrid, Spain, 2004.

Подписано в печать Формат 60x84 1/16 Бумага писчая

Офсетная печать Тираж 100 Заказ № 181

Ризография НИЧ ГОУ ВПО УГТУ-УПИ 620002, г. Екатеринбург, ул. Мира 19

Введение.

1. Методологические подходы к ретроспективной дозиметрии радона.

1.1. Основные свойства радона и физические величины.

1.2. Неопределенности в оценках риска от воздействия радона.

1.3. Поверхностные ловушки 210Ро.

1.4. Объемные ловушки 210Ро.

1.5. Измерение zluPb in-vivo.

1.6. Другие методы ретроспективной дозиметрии.

2. Модель поведения продуктов распада радона в воздухе помещений.

2.1. Физические процессы и константы модели.

2.2. Аналитическое представление модели.

2.3. Использование модели при проведении ретроспективных оценок.

2.4. Моделирование процессов имплантации продуктов распада радона в стекло.

3. Многослойный детектор поверхностной активности имплантированного в стекло 210Ро.

3.1. Материалы и методы.

3.2. Отклик детектора на воздействие излучения поверхностнораспределенного Ро.

3.3. Отклик детектора на воздействие излучения объемно-распределенных радионуклидов.

3.4. Совместная оценка поверхностной и удельной активности стекла.

3.5. Лабораторные испытания детектора.

3.6. Сличение детекторов с ирландскими ретроспективными детекторами.

4. Средство измерения доли свободных продуктов распада радона в воздухе.

4.1. Материалы и методы.

4.2. Расчет характеристик диффузионной батареи.

4.3. Результаты полевых измерений.

5. Анализ неопределенности метода ретроспективной оценки объемной активности радона в помещении.

5.1. Анализ чувствительности модели к вариации параметров.

5.2. Влияние вариаций объемной активности радона.

5.3. Вероятностный анализ модели.

5.4. Неопределенности, обусловленные детектором.

5.5. Оценка суммарной неопределенности.

5.6. Методика проведения ретроспективных исследований объемной активности радона в помещениях.

Актуальность темы. Радиоактивный благородный газ радон - беспрестанный природный спутник человечества. Осознание того, что дочерние продукты распада (ДПР) радона являются доминирующим дозообразующим фактором облучения населения, привело к инициированию широкомасштабных эпидемиологических исследований. Первые попытки установить связь между экспозицией по радону и риском для здоровья основывались на анализе заболеваемости когорт шахтеров урановых рудников. Правомерность экстраполяции зависимости "доза-эффект" из области высоких уровней радона, воздействию которых подвержены шахтеры, в область малых доз, характерных для населения в целом, является весьма спорной.

В связи с необходимостью получения прямых эпидемиологических данных по облучению продуктами распада радона в жилищах, сравнительно недавно были начаты и продолжаются до сих пор исследования среди групп населения по методологии "случай-контроль". Для радиационно-индуцированного рака легких, обусловленного воздействием радона и его ДПР, характерен длительный латентный период, и важнейшим параметром, определяющим риск для здоровья, является суммарное облучение в период от 5 до 30 лет до возникновения заболевания. Трудность восстановления экспозиции по радону за подобный период обусловлена непостоянством средней объемной активности (OA) радона в помещении в течение этого времени, возможными переездами индивида, сменой режимов содержания жилищ и другими факторами. Поэтому проведение оценки риска на основе текущих измерений OA радона в помещениях далеко не всегда является обоснованным.

В последнее время стали появляться методики проведения ретроспективных оценок OA радона, призванные решить многие из этих проблем, и этому посвящена данная диссертационная работа. Следует отметить, что в России подобные разработки ранее не проводились.

Основной целью работы является разработка метода ретроспективного определения объемной активности радона в помещении, основанного на измерении активности имплантированных долгоживущих продуктов распада радона в стеклянных объектах жилища многослойными трековыми детекторами на базе трекового материала LR-115.

Задачи исследования:

1. Верификация модели поведения радона и его ДПР в помещении, оценка коэффициентов модели и анализ чувствительности к их варьированию, обобщенный анализ неопределенности модели.

2. Разработка многослойного трекового детектора, теоретический расчет и экспериментальное исследование его чувствительности к поверхностной активности имплантированного в стекло 210Ро и собственной удельной активности стекла, оценка погрешности измерения.

3. Создание средства измерения доли свободных продуктов распада радона в атмосфере, как одного из критических параметров модели, и проведение комплексного обследования жилых и общественных помещений в г. Екатеринбурге и Свердловской области.

4. Анализ неопределенности метода ретроспективного определения OA радона в целом и способов повышения точности проводимых оценок.

Положения, выносимые на защиту:

1. Разработанный многослойный детектор на базе трекового материала LR-115 позволяет проводить совместные измерения поверхностной активности имплантированного в стекло Ро и удельной активности радионуклидов природных рядов.

210

2. Разработанный алгоритм перехода от измеренной активности Ро в стекле к объемной активности радона в воздухе позволяет определить искомую величину, ранжировать по степени влияния параметры помещения и атмосферы и учесть их варьирование.

3. Снижение погрешности ретроспективной оценки объемной активности радона до 35% достигается инструментальным определением типовых параметров частотного распределения доли свободных продуктов распада радона и учетом характеристик помещения.

Научная новизна:

1. Модифицирована модель поведения ДПР радона в помещении, что позволяет учесть различия в процессах оседания и имплантации свободных и присоединенных продуктов распада радона.

2. Впервые в России разработан и испытан измерительный комплекс для ретроспективного определения объемной активности радона, включающий в себя оригинальный многослойный трековый детектор поверхностной и удельной активностей стекла и диффузионную батарею экранного типа для определения доли свободных продуктов распада радона в воздухе.

3. Проведен анализ чувствительности разработанного метода к варьированию отдельных параметров и сделана оценка совокупной погрешности.

4. Получены характерные для помещений Свердловской области параметры логнормального распределения, описывающего частотную закономерность доли свободных ДПР радона в воздухе.

Практическая значимость диссертационной работы:

1. Разработанный и испытанный детектор спроектирован специально для ретроспективных эпидемиологических исследований по методологии "случай-контроль" и внедрен в измерительную практику радоновой лаборатории Уральского государственного технического университета - УПИ и радиационной лаборатории Института промышленной экологии УрО РАН, начато эпидемиологическое обследование в г. Лермонтов.

2. Разработанный высокочувствительный детектор позволяет проводить оценку энергетического спектра любых поверхностных а-излучающих загрязнений, детекторы успешно применены для промышленного мониторинга радиационной обстановки на ГУ "Уралмонацит".

3. Методика измерения доли свободных ДПР радона в атмосфере может применяться для определения концентрации аэрозолей в воздухе при любых санитарно-гигиенических обследованиях.

4. Результаты диссертационной работы используются в учебном процессе на лекционных и лабораторных занятиях студентов, обучающихся по специальности 330.300 "Радиационная безопасность человека и окружающей среды".

Апробация работы. Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих научных конференциях и симпозиумах: четвертый Всероссийский научный молодежный симпозиум "Безопасность биосферы" (Екатеринбург, 2000), десятый Международный экологический симпозиум "Урал атомный, Урал промышленный" (Сунгуль, 2002), седьмой Международный симпозиум "Natural Radiation Environment (NRE-VII)" (Греция, Родос, 2002), первая Всероссийская научная конференция с международным участием "Влияние загрязнения окружающей среды на здоровье человека" (Новосибирск, 2002), седьмой Международный симпозиум "Проблемы геологии и освоения недр" (Томск, 2003), вторая Международная научная конференция "SCORPh-2003" (Киргизия, Каракол, 2003), двенадцатая Международная конференция "Новые информационные технологии в медицине, биологии, фармакологии и экологии" (Украина, Гурзуф, 2004), одиннадцатый Международный конгресс Международной ассоциации по радиационной защите "IRPA-11" (Испания, Мадрид, 2004).

В 2001 году работа отмечена премией Министерства природных ресурсов Свердловской области за успехи, достигнутые в решении актуальных экологических проблем Свердловской области, в 2003 году - премией Уральского НОЦ "Перспективные материалы" за лучшую научную работу молодых ученых и аспирантов, в 2004 году - премией губернатора Свердловской области за лучшую работу в области экологии.

Публикации. По материалам диссертационной работы опубликовано 11 научных работ, в том числе 2 статьи в научных журналах, 4 статьи в трудах международных конференций, 5 тезисов докладов на российских и международных конференциях.

Заключение

По результатам работы можно сделать следующие основные выводы:

1. Разработан детектор для измерения поверхностной активности им

210 плантированного в стекло Ро, позволяющий оценивать содержание фоновых а-излучающих природных радионуклидов в стекле, за счет чего погрешность

210т, измерения активности Ро при типовых условиях экспонирования стекла снижена с 20% до 10%. Чувствительность детектора к поверхностной активности 210Ро составляет 0,19 трек-см~2-с1/Бк-см~2, минимальная детектируемая активл ность 0,04 мБк/см ; чувствительность к удельной активности фоновых радионуклидов 3,3 10^ трек-см2-с1/Бк-г1, минимальная детектируемая активность 6,9 мБк/г.

2. Предложена модифицированная модель поведения дочерних продуктов распада радона (ДПР) в помещении, учитывающая различия в характерах оседания на поверхности и имплантации в стекло присоединенных к аэрозольным частицам и свободных дочерних продуктов распада радона. Проведено моделирования процессов имплантации ДПР радона в стекло и получены ко

Л1П 1 л эффициенты имплантации: для свободных изотопов Ро и Ро - 0,46; для присоединенных изотопов 218Ро и 214Ро- 0,23; коэффициент обратного вылета имплантированных ДПР радона из стекла при повторном распаде - 0,27.

3. Проведено ранжирование параметров помещения и атмосферы по степени их влияния на коэффициент перехода от измеренной активности им

210 плантированного в стекло Ро к объемной активности радона в воздухе. Для удобства практического использования получено унифицированное уравнение перехода, позволяющее определить искомую величину и учесть варьирование данных параметров.

4. На базе серийно выпускаемого прибора RAMON-Ol создано средство измерения доли свободных продуктов распада радона в атмосфере по типу фильтрационной батареи и определены основные метрологические характеристики: эффективность собирания свободных ДПР радона - 0,86; аэродинамический диаметр отсечки частиц - 1,92 нм; эффективность регистрации а-излуче-ния-0,19.

5. Проведен комплекс измерений доли свободных продуктов распада радона в помещениях Екатеринбурга и Свердловской области (200 измерений в 50 помещениях) и получено логнормальное распределение параметра с геометрическим средним 6,2%. Выявлена значимая корреляция доли свободных продуктов распада радона со сдвигом равновесия между радоном и его ДПР и курением в помещении.

6. Выполнена комплексная оценка неопределенности метода ретроспективного определения объемной активности радона в помещении. Показано, что инструментальное определение типовых параметров частотного распределения доли свободных продуктов распада радона и конкретизация характеристик помещения снижает погрешность ретроспективной оценки с 60% до 30%.

7. Предложена общая методика проведения ретроспективных исследований объемной активности радона в помещениях. Методика внедрена в измерительную практику лабораторий УГТУ-УПИ и ИПЭ УрО РАН, начато эпидемиологическое обследование в г. Лермонтов.

1. Бастриков В.В., Жуковский М.В. Восстановление истории облучения человека продуктами распада радона // Труды VII международного симпозиума "Проблемы геологии и освоения недр". Томск, Изд-во Томского политех, ун-та,2003.-С. 587-589.

2. Бастриков В.В., Жуковский М.В., Кружалов А.В. Методология оценки дозового воздействия природного излучения на население // Труды Международной научной конференции "Радиационная физика". Бишкек-Каракол, 2003. -С. 151-152.

3. Бастриков В.В., Жуковский М.В., Кружалов А.В. Модифицированная модель поведения дочерних продуктов распада радона в воздухе помещений //

4. Успехи современного естествознания, №6, приложение 1, том 2. Москва: "Академия естествознания", 2004. С. 144-146.

5. Бастриков В.В., Кружалов А.В. Расчет профиля внедрения дочерних продуктов распада радона в стекло // Научные труды II отчетной конференции молодых ученых ГОУ УГТУ-УПИ. Сборник тезисов, часть 1. Екатеринбург: УГТУ-УПИ, 2002. С.263.

6. Бронштейн И.Н., Семендяев К.А. Справочник по математике. Для инженеров и учащихся ВТУЗов. М.: Наука, 1964. - 608 с.

7. ГОСТ 8.207-76. Прямые измерения с многократными наблюдениями. Методы обработки результатов наблюдений. Основные положения. М.: Издательство стандартов, 1998. 10 с.

8. Дюррани С., Балл Р. Твердотельные ядерные детекторы. Пер. с англ. -М.: Энергоатомиздат, 1990. 264 с.

9. Жуковский М.В., Ярмошенко И.В. Радон: измерение, дозы, оценка риска. Екатеринбург: УрО РАН, Институт промышленной экологии, 1997. -219 с.

10. Защита от радона-222 в жилых зданиях и на рабочих местах. Публикация 65 МКРЗ. М.: Энергоатомиздат, 1995.

11. Корн Г., Корн Т. Справочник по математике (для научных работников и инженеров). М.: Наука, 1973. - 831 с.

12. Маренный A.M. Диэлектрические трековые детекторы в радиационно-физическом и радиобиологическом эксперименте. М.: Энергоатомиздат, 1987. -184 с.

13. Радон. Измерение объемной активности радона интегральным трековым методом в производственных, жилых и общественных помещениях. Методика выполнения измерений. МВИ 2.6.1.003-99. Москва, 1999.

14. Abu-Jarad F. Indoor cigarette smoking: uranium content and carrier of indoor radon products // Radiation Measurements. 1997. - Vol. 28. - P. 579-584.

15. Alavanja M.C.R., Lubin J.H., Mahaffey J.A., Brownson R. Residential radon exposure and risk of lung cancer in Missouri // American Journal of Public Health. 1999. - Vol. 89. - P. 1042-1048.

16. Andriamanatena R., Bacmeister G. U., Freyer K., Ghose R., Jonsson G., Kleis Т., Treutler H.C., Enge W. Modelling of solid state nuclear track detector devices for radon measurements // Radiation Measurements. 1997. - Vol. 28. -P. 657-662.

17. Bagnoli F., Bochicchio F., Bucci S. Sensitivity of LR-115 based radon dosemeter // Radiation Measurements. 1999. - Vol. 31. - P. 347-350.

18. Barillon R., Fromm M, Chambaudet A., Marah H., Sabir A. Track etch velocity study in a radon detector (LR115, cellulose nitrate) // Radiation Measurements. 1997. - Vol. 28. - P. 619-628.

19. Bastrikov V.V., Zhukovsky M.V. Determination of the Radon Daughters Unattached Fraction in Ural Buildings // Seventh International Symposium "Natural Radiation Environment (NRE-VII)". Book of abstracts. Rhodes, Greece, 2002. -P. 311-312.

20. Bochicchio F., McLaughlin J.P., Walsh C. Comparison of radon exposure assessment results: 210-Po surface activity on glass objects vs. contemporary air radon concentration // Radiation Measurements. 2003. - Vol. 36. - P. 211-215.

21. Cartwright B.G., Shirk E.K., Price B.P. A nuclear track recording polymer of unique sensitivity and resolution // Nuclear Instruments and Methods. 1978. -Vol. 153.-P. 457-460.

22. Cauwels P., Poffijn A. An improved model for the reconstruction of past radon exposure // Health Physics. 2000. - Vol. 78(5). - P. 528-532.

23. Cauwels P., Poffijn A., Mondelaers W., Lahorte P., Masschaele В., Meesen G., Van Deynse A. Theoretical study of the relation between radon and its long-lived progeny in a room 11 Health Physics. 2000. - Vol. 79(4). - P. 389-395.

24. Chamberlain A.C., Dyson E.D. The dose to the trachea and bronchi from the decay products of radon and thoron // British Journal of Radiology. 1956. - Vol. 29.-P. 317.

25. Cheng Y.S., Yeh H.C. Theory of screen type diffusion battery I I Journal of Aerosol Science. 1980.-Vol. 11.-P. 313-319.

26. Cornells J, Vanmarcke H, Landsheere C, Poffijn A. Modeling radon progeny absorbed in glass // Health Physics. 1993. - Vol. 65(4). - P. 414—417.

27. Cornells J., Landsheere C., Poffijn A., Vanmarcke H. Experimental and theoretical study of the fraction of Po absorbed in glass // Indoor radon and lung cancer: reality or myth? Battelle Press. - 1992. - Part 1. - P. 101-111.

28. Damkjaer A. The efficiency of cellulose nitrate LR115 II for alpha particle detection // Nuclear Tracks. 1986. - Vol. 12. - P. 295-298.

29. Falk R., Almren K., Ostergren I. Experience from retrospective radon exposure estimations for individuals in a radon epidemiological study using solid-state nuclear track detectors // The Science of the Total Environment. 2001. - Vol. 272. -P. 61-66.

30. Falk R., Mellander H., Nyblom L., Ostergen I. Retrospective assessment of radon exposure by measurements of 210-Po implanted in surfaces using an alphatrack detector technique // Environmental International. 1996. - Vol. 22, Suppl. 1. -P. S857-S861.

31. Field R. W., Steck D.J., Parkhurst M.A., Mahaffey J A., Alavanja M. C.R. In-tercomparison of retrospective radon detectors // Environmental Health Perspectives.- 1999. Vol. 107. - P. 905-910.

32. Field R.W., Steck D.J., Smith B.J., Brus C.P., Fisher E.F., Neuberger J.S., Lynch C.F. The Iowa radon lung cancer study phase I: residential radon gas exposure and lung cancer // The Science of the Total Environment. - 2001. - Vol. 272. -P. 67-72.

33. Fitzgerald В., Норке P.К. A prospective assessment of the 210-Po surface collection for estimating 222-Rn exposure // Journal of Environmental Radioactivity.- 2000. Vol. 51. - P. 79-98.

34. Fleischer R.L., Doremus R.H. Uncertainties in retrospective radon exposure of glass: possible effects of hydration and of leaching // Health Physics. 2001. -Vol. 81(2).-P. 110-113.

35. Hadley SA., Meyer N.R., Fleischer R.L., Cay alio A. Eyeglass lenses for personal radon dosimetry // Health Physics. 2000. - Vol. 79(3). - P. 242-250.

36. Health effects of exposure to radon. BEIR VI. Washington, D.C., 1998. -432 p.

37. Hinds W.C. Aerosol technology: properties, behavior, and measurement of airborne particles New York: John Wiley & Sons, 1982. - 409 p.

38. Horvath H. Aerosols an introduction // Journal of Environmental Radioactivity. - 2000. - Vol. 51. - P. 5-25.

39. Huet C., Tymen G., Boulaud D. Size distribution, equilibrium ratio and unattached fraction of radon decay products under typical indoor domestic conditions // The Science of the Total Environment. 2001. - Vol. 272. - P. 97-103.

40. International Commission on Radiological Protection (ICRP). Human respiratory tract model for radiological protection. ICRP Publication 66. New York, 1994.

41. International Commission on Radiological Protection (ICRP). Report of committee II on permissible dose for internal radiation. ICRP Publication 2. New York, 1959.

42. Jacobi W. Activity and potential alpha energy of Rn-222 and Rn-220 daughters in different air atmospheres // Health Physics. 1972. - Vol. 22(5). - P. 441^50.

43. James A.C., Birchall A., Akabani G. Comparative dosimetry of BEIR VI revisited // Radiation Protection Dosimetry. 2004. - Vol. 108(1). - P. 3-26.

44. Johansson L., Roos В., Samuelsson C. Alpha-particle spectrometry of large-area samples using an open-flow pulse ionization chamber // Applied Radiation and Isotopes. 1992. - Vol. 43. P. 119-125.

45. Knutson E.O., Hubbard L.M., Bolker B.M. Determination of the surface to volume ratio in homes from measurements of radon and its progeny // Radiation Protection Dosimetry. 1992. - Vol. 42(2). - P. 121-126.

46. Laurer G.R., Estrada J., Cohen N. Lung exposure from inhalation of radon progeny: calculated from in vivo measurements of 210Po in the skull // Health Physics. 1999. - Vol. 76(4). - P. 380-387.

47. Lee T.K.C., Yu K.N. Effects of air conditioning, dehumidification and natural ventilation on indoor concentrations of 222-Rn and 220-Rn // Journal of Environmental Radioactivity. 2000. - Vol. 47. - P. 189-199.

48. Leonard B.E. Progeny enhanced deposition rates primarily from increased particle diffusivity at high radon concentrations // Health Physics. 2003. - Vol. 85(4). - P. 476-484.

49. Leung J.K. С., Ho C. W., Tso W. Y. W. Deposition behaviour of 222-Rn progeny on surfaces // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. 2000. -Vol. 443A. - P. 546-556.

50. Lively R.S., Ney E.P. Surface radioactivity resulting from the deposition of 222-Rn daughter products // Health Physics. 1987. - Vol. 52(4). - P. 411-415.

51. Lively R.S., Steck D.J. Long-term radon concentration estimated from 210-Po embedded in glass // Health Physics. 1993. - Vol. 64(5). - P. 485-490.

52. Marocco D., Bochicchio F. Experimental determination of LR-115 detector efficiency for exposure to alpha particles // Radiation Measurements. 2001. - Vol. 34.-P. 509-512.

53. McLaughlin J.P. Approaches to the assessment of long term exposure to radon and its progeny // The Science of the Total Environment. 2001. - Vol. 272. -P. 53-60.

54. Meesen G., Poffijn A., Uyttenhove J., Buysse J. Study of a passive detector for retrospective radon measurements // Radiation Measurements. 1995. - Vol. 25. -P. 591-594.

55. Mohammed A., El-Hussein A., Ali A.E. Measurements of thorium-B in the outdoor environment and evaluation of equivalent dose // Journal of Environmental Radioactivity. 2000. - Vol. 49. - P. 181-193.

56. Nikezic D., Janicijevic A. Bulk etching rate of LR115 detectors // Applied Radiation and Isotopes. 2002. - Vol. 57. - P. 275-278.

57. Nuclear Regulations 1507. Minimum detectable concentrations with typical radiation survey instruments for various contaminants and field conditions.

58. Nyblom L., Samuelsson C. The determination of the activity of serially transforming radionuclides by a recursive technique. // Radiation Protection Dosimetry. 1992. - Vol. 45. - P. 1-6.

59. Oberstedt S., Vanmarcke H. Volume traps a new retrospective radon monitor // Health Physics. - 1996. - Vol. 70(2). - P. 222-226.

60. Palfalvi J., Feher /., Lorinc M. Studies on retrospective assessment of radon exposure // Radiation Measurements. 1995. - Vol. 25. - P. 585-586.

61. Paridaens J., Vanmarcke H., Zunic Z.S., McLaughlin J.P. Field experience with volume traps for assessing retrospective radon exposures // The Science of the Total Environment. 2001. - Vol. 272. - P. 295-302.

62. Porstendorfer J, Butterweck G, Reineking A. Daily variation of the radon concentration indoors and outdoors and the influence of meteorological parameters // Health Physics. 1994. - Vol. 67(3). - P. 283-287.

63. Porstendorfer J. Radon: measurements related to dose // Environmental International. 1996. - Vol. 22, Suppl. 1. - P. S563-S583.

64. Porstendorfer J., Reineking A. Radon characteristics related to dose for different living places of the human // Proceedings of IRPA 10th Congress. Hiroshima, 2000.

65. Porstendorfer J., Reineking A. Radon: characteristics in air and dose conversion factors // Health Physics. 1999. - Vol. 76(3). - P. 300-305.

66. Pressyanov D., Buysse J., Poffijn A., Meesen G., Van Deynse A. The compact disk as radon detector a laboratory study of the method // Health Physics. -2003. - Vol. 84(5). - P. 642-651.

67. Pressyanov D., Buysse J., Van Deynse A., Poffijn A., Meesen G. Indoor radon detected by compact discs // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. 2001. - Vol. 457A. - P. 665-666.

68. Report of the United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation to the General Assembly New York, 2000. - 566 p.

69. Roos В., Samuelsson C. Experimental methods of determining the activity depth distribution of implanted 210Pb in glass // Journal of Environmental Radioactivity. 2002. - Vol. 63.-P. 135-151.

70. Roos В., Whitlow H.J. Computer simulation and experimental studies of implanted 210-Po in glass resulting from radon exposure // Health Physics. 2003. -Vol. 84(1).-P. 72-81.

71. Samuelsson C. Plate-out and implantation of 222-Rn decay products in dwellings // Environmental International. 1996. - Vol. 22, Suppl. 1. - P. S839-S843.

72. Samuelsson C. Retrospective determination of radon in houses // Nature. -1988. Vol. 334. - P. 338-340.

73. Solomon S.B. Field tests of a radon progeny sampler for the determination of effective dose // The Science of the Total Environment. 2001. - Vol. 272. - P. 303-313.

74. Steck D.J., Alavanja M.C.R., Field R.W., Parkhurst MA., Bates D.J., MahaffeyJ.A. 210-Po implanted in glass surfaces by long term exposure to indoor radon // Health Physics. 2002. - Vol. 83(2). - P. 267-271.

75. Tokonami S. Experimental verification of the attachment theory of radon progeny onto ambient aerosols // Health Physics. 2000. - Vol. 78(1). - P. 74-79.

76. Tokonami S., Iimoto Т., Kurosawa R. Continuous measurement of the equlibrium factor F and unattached fraction fp of radon progeny in the environment // Environmental International. 1996. - Vol. 22, Suppl. 1. - P. S611-S616.

77. Trotti F., Mozzo P., Temporin A., Lanciai M., Predicatori F., Righetti F., Tacconi A. CR-39 track detectors applied to measurements of 210Po embedded in household glass // Environmental International. 1996. - Vol. 22, Suppl. 1. - P. S863-S869.

78. Vargas A., Ortega X., Porta M. Dose conversion factors for Rn concentration in indoor environments using a new equation for the F-fp correlation // Health Physics. 2000. - Vol. 78(1). - P. 80-85.

79. Walsh C., McLaughlin J.P. Correlation of 210-Po implanted in glass with radon gas exposure: sensitivity analysis of critical parameters using Monte-Carlo approach // The Science of the Total Environment. 2001. - Vol. 272. - P. 195-202.

80. Wasiolek P.Т., James A.C. Unattached fraction measuring technique and radon lung dose // Journal of Environmental Radioactivity. 2000. - Vol. 51. - P. 137-151.

81. Yip C.W.Y., Ho J.P.Y., Koo V.S.Y., Nikezic D., Yu K.N. Effects of stirring on the bulk etch rate of LR 115 detector // Radiation Measurements. 2003. - Vol. 37.-P. 197-200.

82. Yu K.N., Guan Z.J. A portable bronchial dosimeter for radon progenies // Health Physics. 1998. - Vol. 75(2). - P. 147-152.

83. Ziegler J.F., Biersack J.P. SRIM The stopping and range of ions in matter. - 2003. - IBM, version 2003.10.

84. Zunic Z.S., McLaughlin J.P., Walsh C., Benderac R. The use of SSNTDs in the retrospective assessment of radon exposure in high radon rural communities in Yugoslavia // Radiation Measurements. 1999. - Vol. 31. - P. 343-346.