Моделирование процесса конденсации инертных газов на поверхности графита и определение плотности потока радона и тепловых нейтронов

Камарзаев, Ахмед Валерьевич

Моделирование процесса конденсации инертных газов на поверхности графита и определение плотности потока радона и тепловых нейтронов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Камарзаев, Ахмед Валерьевич АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Нальчик МЕСТО ЗАЩИТЫ

2011 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.07 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Моделирование процесса конденсации инертных газов на поверхности графита и определение плотности потока радона и тепловых нейтронов»

Автореферат диссертации на тему "Моделирование процесса конденсации инертных газов на поверхности графита и определение плотности потока радона и тепловых нейтронов"

00500783и

КАМАРЗАЕВ АХМЕД ВАЛЕРЬЕВИЧ

МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССА КОНДЕНСАЦИИ ИНЕРТНЫХ ГАЗОВ НА ПОВЕРХНОСТИ ГРАФИТА И ОПРЕДЕЛЕНИЕ ПЛОТНОСТИ ПОТОКА РАДОНА И ТЕПЛОВЫХ НЕЙТРОНОВ

01.04.07 - Физика конденсированного состояния

2 6 ЯНВ 2012

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Нальчик 2012

005007830

Работа выполнена на кафедре физики конденсированного состояния ГБОУ ВПО "Кабардино-Балкарский государственный университет им. Х.М. Бербекова"

Научный руководитель: - доктор физико-математических наук,

профессор Хоконов Азамат Хазрет-Алиевич

Официальные оппоненты: - доктор физико-математических наук,

профессор Кармоков Ахмед Мацевич

- доктор физико-математических наук, профессор Магкоев Темирлан Таймуразович

Ведущая организация: - ФГБОУ ВПО Северо-Кавказский государственный технический университет, г. Ставрополь

Защита состоится 15 февраля 2012 года в 12— час. на заседании диссертационного совета Д.212.076.02 при Кабардино-Балкарском государственном университете им. Х.М. Бербекова по адресу:3 60004, г.Нальчик, ул. Чернышевского, 173, зал заседаний диссертационного совета.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке КБГУ по адресу: г.Нальчик, ул. Чернышевского, 173, КБГУ, корпус 1.

Автореферат разослан « кг » января 2012 года.

Ученый секретарь диссертационного совета,

доктор физико-математических наук, —

профессор (_$Яг- A.A. Ахкубеков

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы

Монослой инертного газа на базальной плоскости графита (0001) представляет интерес как двухмерная система с большим разнообразием поверхностных структур и фазовых переходов между ними. Метод молекулярной динамики дает возможность получить для этой системы уравнение состояния, которое удается аппроксимировать ван-дер-ваальсовской зависимостью. Такой подход позволяет выразить критические параметры системы, а именно, температуру, давление и объем через две постоянные Ван-дер-Ваальса. До настоящего времени остается открытым вопрос о корректном учете взаимодействия адсорбированных атомов с подложкой и термостатом. Для решения этой задачи нами развивается подход, связанный с заменой уравнений движения Ньютона на уравнения Ланжевена путем введения в функцию Лагранжа адатомов диссипативной части. При этом взаимодействие адатомов с термостатом учитывается посредством введения сил трения, направленных вдоль и противоположно скорости в случаях подвода и отвода тепла соответственно. Это также позволяет регуляризовать процедуру решения дифференциальных уравнений, избегая разогрева (охлаждения) системы из-за дискретности численных схем интегрирования.

Решение задачи эманационно-термического анализа для изучения адсорбционных и транспортных характеристик углеродных материалов, исследование прозрачности нанофильтров и молекулярных сит с проточной методикой, требует прецизионного измерения потока радона (220Яп, 22211п). Плотность потока радона из почв, грунтов и конструкционных материалов обусловливает концентрацию радона в воздухе лабораторных и жилых помещений, определяя технологическую и экологическую пригодность последних. До настоящего времени методы измерения концентрации радона в воздухе по гамма- и бета- активностям дочерних продуктов его распада (ДПР) носили лишь качественный характер. Они основывались на непрямых измерениях и были подвержены большим систематическим ошибкам. Изменить ситуацию может использование сцинтилляционного детектора с большим кристаллом за счет более полного сбора гамма-квантов в 4л-геометрии, Поэтому актуальна разработка соответствующего экспериментального метода.

Цель и задачи диссертационной работы

Целью диссертационной работы являются получение термодинамического уравнения состояния монослоев криптона, ксенона и радона на базальной плоскости графита (0001), изучение процессов их объемной и поверхностной конденсации, развитие на их основе методов прецизионных измерений плотностей потоков радона и тепловых нейтронов.

Для достижения указанной цели ставились и решались следующие задачи:

- методом молекулярной динамики получить уравнение состояния криптона, ксенона и радона на базальной плоскости графита (0001),

- изучить процесс объемной и поверхностной конденсации инертных газов в присутствии гравитационного и электрического внешних полей,

- разработать и экспериментально реализовать новый метод непрерывного количественного измерения концентрации радона-222 в воздухе по гамма-активности аэрозольных частиц захвативших ДПР радона,

- рассчитать эффективность и чувствительность цилиндрических детекторов тепловых нейтронов и связать темп их счета с плотностью потока нейтронов,

- установить теоретическую связь между потоком быстрых нейтронов и частотой регистрации тепловых нейтронов детектором, окруженным твердотельным (РЬ, ЕЙ, и) генератором вторичных нейтронов.

Научная новизна полученных результатов:

1. Методом молекулярной динамики получено двумерное уравнение состояния криптона, ксенона и радона на поверхности графита.

2. В рамках метода молекулярной динамики разработана методика получения уравнения состояния вблизи точек поверхностной и объемной конденсации инертных газов.

3. На базе разработанной методики проведен учет влияния диполь-дипольного взаимодействия атомов индуцированного внешним электрическим полем на уравнение состояния, а также установлена динамика формирования границы раздела фаз при конденсации инертных газов в гравитационном поле.

4. Разработан новый экспериментальный метод количественного определения концентрации радона в воздухе основанный на измерении активности конденсационных и диспергационных аэрозольных частиц, осаждаемых на фильтре.

5. Рассчитаны эффективность и чувствительность цилиндрических детекторов тепловых нейтронов в зависимости от содержания рабочих изотопов.

6. Построена модель, устанавливающая связь между внешним потоком быстрых нейтронов и темпом регистрации тепловых нейтронов детектором, окруженным твердотельным генератором вторичных нейтронов.

Практическая значимость результатов работы

Предлагаемая реализация метода молекулярной динамики используется для моделирования формирования нанокластеров в объеме и на поверхности раздела фаз. Результаты по адсорбции инертных газов на базальной плоскости поверхности графита (0001) и образованию сверхрешеток могут быть использованы в технологиях с применением графенов.

Развитый в работе метод непрерывного измерения концентрации атомов радона в воздухе, основанный на захвате ДПР радона аэрозольными частицами, в отличие от существующих методов может быть использован в условиях высокой влажности и запыленности.

Результаты по прецизионному измерению плотности потока нейтронов используются в низкофоновых исследованиях, а также рекомендуется использовать в ядерной геофизике для идентификации радоновых выбросов и в ядерной энергетике для диагностики состояния реакторов.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Уравнение состояния криптона, ксенона и радона на базальной плоскости поверхности графита.

2. Уравнение состояния инертного газа с учетом поляризации атомов во внешнем электрическом поле.

3. Новый метод непрерывного количественного определения концентрации радона в воздухе, основанный на измерении гамма-активности конденсационных и диспергационных аэрозольных частиц, осаждаемых на фильтре.

4. Результаты расчетов эффективности и чувствительности цилиндрических детекторов тепловых нейтронов и связь плотности потока тепловых нейтронов с темпом их счета.

Личный вклад автора. Автором лично выполнены все расчеты, представленные в работе. Разработаны программы для моделируемых задач и обработки результатов спектрометрических измерений. Автор принял участие в проведении экспериментов. Научный руководитель поставил задачи исследований, принял участие в обсуждении результатов.

Апробация результатов.

Материалы диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях:

1. Баксанская Молодежная школа экспериментальной и теоретической физики, БМШ ЭТФ-2005, КБ ГУ, пос. Эльбрус, 18-23 апреля, 2005 г.

2. Всероссийская научная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых «Перспектива-2006», пос. Эльбрус, 20-23 апреля 2006 г.

3. Баксанская Молодежная школа экспериментальной и теоретической физики, БМШ ЭТФ-2006, КБГУ, пос. Эльбрус, 17-23 октября, 2006 г.

4. Международный научно-практический семинар «Экологические проблемы современности», г. Майкоп, 12-15 мая, 2009 г.

5. Международная научно-практическая конференция «Прикладные аспекты геологии с использованием современных информационных технологий», г. Майкоп, 16-20 мая, 2011г.

6. XV Международная школа «Частицы и космология», г. Троицк, 26-30 мая, 2011 г.

7. Региональный научный семинар им. С.Н. Задумкина по физике фежфазных явлений, КБГУ, 2005-2011 г.г.

Публикации: По теме диссертации опубликовано 8 работ, 2 из них - в рецензируемых журналах, рекомендованных ВАК.

Объем и структура диссертации. Диссертационная работа изложена на 105 страницах машинописного текста, содержит 49 рисунков и 5 таблиц. Состоит из введения, четырех глав и списка литературы из 99 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ Во введении дается обоснование актуальности темы, сформулированы цель и задачи диссертационной работы, определена научная и практическая ценность результатов.

Первая глава посвящена обзору работ по исследованию адсорбции инертных газов поверхностями углеродных материалов, экспериментальным методам измерения потоков радона и тепловых нейтронов. В этой же главе излагается метод молекулярной динамики, используемый далее для изучения конденсации инертных газов и построения их уравнения состояния на поверхности графита. Рассматривается метод эманационно-термического анализа, основанного на измерении активности радона и его ДПР, применительно к изучению адсорбции и диффузии атомов и молекул в углеродных материалах.

Во второй главе методом молекулярной динамики изучается термодинамическая система, представляющая собой атомы инертного газа, адсорбированные на поверхности графита. Развивается подход, основанный на использовании уравнений Ланжевена для учета взаимодействия системы адсорбированных атомов с подложкой. Система уравнений Ньютона, описывающая классическую динамику адатомов, заменяется на систему уравнений Ланжевена

т\1=-У1и{г{,...,гы)-уУ1, (1)

где т - масса адатома, г, и v, - координаты и скорости г-той частицы, и -включает в себя как взаимодействие адатомов между собой, так и их взаимодействие с подложкой и внешними полями; у-управляющий параметр, имеющий смысл коэффициента трения и обеспечивающий подвод и отвод тепла, а также регуляризацию разностных схем интегрирования. Закон изменения внутренней энергии системы представим в виде

+ = (2)

V м 2 ) ы

где скорость отвода (подвода) тепла от системы определяется функцией:

А (з)

Выражение (3), в случае отвода тепла (/>0), известно как диссипативная функция.

Уравнение состояния неидеального газа определяется на основе выражения

ру = МТ-±{Ж( г„...,г„)}, (4)

где Б - размерность системы, а вириал силы определяется соотношением

Пг„...,г„) =4 I гдаг,,...,г„). (5)

Уравнение состояния получено на основе использования двухчастичной корреляционной функции Е, (|г2 -г,|):

_ кТ 71 \ Г с/Ф 2 .

р =--"Г—I рг<г)~гг аг>

V 2 V аг

где и-удсльный объем, Ф(/")- парный потенциал Леннард-Джонса

I гт \ I гт

Ф (г) = 4е

(7)

е - глубина потенциальной ямы. В случае криптона — = 165.3 К , параметр

сг = 3.63 А определяет расстояние, на .котором потенциалы притяжения и отталкивания равны между собой. Поверхность (0001) графита и система координат показаны на рис. 1, где базисные вектора имеют вид

2' 2

с1,

3 Л 2' 2

^ =1.418 А. Соответствующие базисные вектора обратной решетки равны

Ь, = £„

{1 Г1 ^

2' 2 \ / Ь2 = ^2' 2)

(8)

(9)

где g0 =

4л_ 1(1'

Рис.1. Выбор базисных векторов для сверхрешетки %/з хл/з Д30° на поверхности подложки (0001) графита.

На расстоянии г над базальной плоскостью графита периодический потенциал подложки можно записать в виде разложения по двумерным векторам обратной решетки:

КДК,г) = Х>с(2)ехр(Юи), (10)

где К = (х,у), С = т,Ь, +т2Ь2- вектор обратной решетки графита.

Для сверхрешетки л/3х>/зд30° базисные вектора определяются координатами:

и е,=ас

2' 2

где ас =4.26 А.

Соответствующие базисные вектора обратной сверхрешетки равны

П Г, 1'

где gc=2nlac

(И)

Коэффициенты Гс(г) в (10) быстро спадают с увеличением модуля Сив сумме можно ограничиться ближайшими к началу координат шестью векторами, что приводит к следующему двумерному потенциалу:

Моделирование состоит из следующих этапов. Первоначально адатомы равномерно размещаются на подложке. Размеры допустимой прямоугольной области Ьх и Ьу должны согласовываться с потенциальным рельефом подложки, чтобы избежать скачок потенциала при реализации периодических граничных условий. Число адатомов и площадь подложки определяют плотность в системе

N ¿А 1

Р = —— И объем, приходящиися на одну частицу в системе, =

Начальные скорости задаются из соотношения = , их направления

распределены изотропно. Температура Тх не является термодинамической температурой системы Т . Предварительно, переходя в новую систему координат, исключаются поступательное и вращательное движения системы как целого. Это соответствует переходу в систему центра масс, в которой полные импульс и момент количества движения обращаются в ноль.

Для определения температуры необходимо привести систему к состоянию термодинамического равновесия и определить кинетическую энергию, приходящуюся на одну частицу. Давление в двумерном случае в системе можно найти, подсчитав переносимый частицами импульс за единицу времени через определенный контур. Полученное в результате моделирования уравнение состояния газа аппроксимируется уравнением типа Ван-дер-Ваальса:

. (12)

где давление измеряется в единицах -'о = , I - характерный размер длины, в

нашем случае равный 1 А. Параметры а и Ъ определяются фитированием данных моделирования по уравнению (12), что дает значения а = 6.33 А и 6=6.41 А2. Соответствующая критическая температура монослоя криптона определяются через постоянные а и Ь и равна 48,5±0,5 К.

Численное интегрирование уравнений движения адатомов основывалось на алгоритмах Верле и Рунге-Кутта четвертого порядка. На рис. 2 представлены радиальное распределение атомов криптона на базальной плоскости (0001) поверхности графита, полученное в результате моделирования методом МД при температуре 65К, и его аппроксимация в приближении разреженного газа

/0(Г) ~ ехр(-Ф(г)/кТ) . На основании использования соотношения (12) и радиальной функции распределения, построенной при одной и той же температуре для различных значений удельного объема, получено уравнение

с, А

Рис. 2. Радиальная функция распределения физадсорбированного слоя криптона на поверхности графита при удельном объеме о =44 А2, Т=б5 К и константой взаимодействия с подложкой Ух/к = -4К . 1 - результаты численного

Рис. 3. График уравнения состояния криптона на графите при Т=100 К, полученное с помощью радиальной функции распределения. 1 - результаты численного моделирования, 2 - результат фитирования с помощью уравнения Ван-дер-Ваальса.

Зависимость внутренней энергии от температуры, полученная в результате компьютерного эксперимента методом МД (калорическое уравнение состояния системы) показана на рис. 4.

Соразмерная с подложкой фаза л/зхл/здзо0 возникает в широком интервале температур Т= 10-48 К при амплитуде потенциала взаимодействия адатомов с подложкой У,/к =19 К.

Рис. 4. Температурная зависимость внутренней энергии монослоя криптона на поверхности графита при и=28,55 А2 и константе взаимодействия адатомов с подложкой У,/к = -4К.

В последнем разделе главы исследуется влияние внешнего электрического поля на уравнение состояния инертного газа, за счет индуцированного диполь-дипольного взаимодействия между атомами. При этом рассматривается вопрос о формировании и устойчивости границы раздела между жидкой и газообразной фазами в случае учета поля гравитации. Во внешнем электрическом поле с напряженностью Е0, атомы инертных газов поляризуются, приобретая дипольный момент с!, пропорциональный его напряженности с! = аЕ0 . Сила

диполь-дипольного взаимодеиствия между двумя атомами имеет вид

(13)

Эта сила обусловливает изменение вириала (5) на величину

Щгх,...,т,) =-¿1^.. (14)

На рис. 5 показана конфигурация, полученная в результате эволюции пространственного распределения атомов инертного газа, поляризованных внешним электрическим полем, направленным противоположено гравитационному.

Рис.5. Результат моделирования границы раздела при конденсации атомов криптона на гладкой поверхности во внешних вертикально направленных электрическом и гравитационном полях при температуре Т= 120 К. Время моделирования т=13 отн. ед.

Наличие диполь-дипольного взаимодействия приводит к эффекту выстраивания атомов вдоль силовых линий электрического поля.

В третьей главе представлен новый метод определения концентрации атомов радона, основанный на измерении гамма-активности конденсационных и диспергационных аэрозольных частиц, осаждаемых на фильтре. Концентрация атомов радона в закрытых помещениях зависит от скорости его поступления и периода полураспада (Т1/2=3.8 дня). Система уравнений, определяющая количество атомов ДПР радона, абсорбирующихся на фильтре, с учетом малого периода полураспада 114Ро имеет вид:

х=-лхх+л2г+и1

г=-л2г+л3г+г/2 (15)

г^-^г+и,

где X,7,2- число атомов висмута-214, свинца-214 и полония-218 на фильтре,

1 ,, иг

их - скорость поступления на фильтр атомов полония их = х0 и , х0 = —- -

равновесная объемная концентрация атомов полония, иг - объемная скорость поступления атомов радона, и - объемная скорость прокачки. Аналогично определены скорости £/2 и С/3 для атомов свинца и висмута. Из стационарного решения системы уравнений (15), следует выражение для объемной скорости поступления радона:

А 2 2 1 и, =— —+—+—

На ^ Лз

где активность фильтра Л =Х2У+ХгХ = 211 {+ Т.и2 + и} , воздуха. Плотность потока ^ радона связана с

(16)

V- объем прокачиваемого объемной скоростью его

поступления соотношением = — иг, где ¥0 - объем помещения, в котором

измеряется концентрация радона, Я -активная к радоновыделению площадь. Схема предлагаемой установки для измерения концентрации радона в воздухе изображена на рис. 6.

ГЛ

Рис.6. Схема установки для мониторинга радона-222. 1- Nal(Tl) (200x200 мм2) кристалл с колодцем диаметром 75 мм и глубиной 150 мм; 2- аэрозольный фильтр АФА РСП-20; 3-насос; 4- защита из меди толщиной 3 мм и свинца 50 мм; 5- фотоэлектронные умножители; 6 - гофрированный трубопровод для прокачки воздуха.

Результат работы установки в замкнутом непроветриваемом подвальном помещении объемом 250 м3 с естественным поступлением радона показан на рис. 7.

500

04 08 12 16 20 24 ч 16.07.2009-17.07.2009

Рис.7. Изменение активности фильтра при прокачке через него воздуха, содержащего аэрозольные частицы, адсорбировавшие ДПР радона.

После включения установки гамма-активность фильтра выходит на равновесное значение за время порядка периода полураспада РЬ-214

(Т,/2=27 мин.) и В1-214 (Тш=19.7 мин.). В этом эксперименте объем прокаченного за 26 часов воздуха составил 8 м3. Экспоненциальный спад на рисунке 7 связан с прекращением прокачки в момент времени, показанный

пунктирной линией.

Гамма-спектр ДПР радона, измеренный в ходе эксперимента, показан на

рисунке 8.

сП Ш 17.5

12.5

500

1000

1500

2000

2500 Энергия, кэВ

Рис 8. Гамма-спектр ДПР радона-222 осажденных на фильтре аэрозолей при прокачке воздуха. Пунктирная кривая - гамма-фон в отсутствии прокачки Пики 1 - 352 кэВ (214РЪ), 2 - 609 кэВ (214Bi), 3 - 1400 кэВ (214Bi), 4 - 1764 кэВ (21 Bi).

Скорость прокачки подбиралась из условия обеспечения достаточного превышения активности фильтра над гамма-фоном, а также обеспечения постоянной прозрачности фильтра в течении измерений. Основными факторами, определяющими систематическую погрешность метода, являются непостоянство скорости прокачки, неполный сбор аэрозольных частиц на фильтре и конечная вероятность выхода гамма-квантов за пределы детектирующего объема. Большой кристалл Nal(Tl) с 15-ти сантиметровым колодцем, обеспечивающим 4я-геометриию сбора, позволило снизить систематическую погрешность метода до 15-20%.

В четвертой главе устанавливается связь между плотностью потока тепловых нейтронов и темпом счета детекторов, содержащих ядра резонансных захватчиков нейтронов. Для детекторов цилиндрической формы вычисляется эффективность и чувствительность по отношению к регистрации тепловых нейтронов. Под эффективностью е понимается доля регистрируемых частиц от числа падающих на детектор. С увеличением концентрации рабочего изотопа в детекторе линейный рост эффективности регистрации прекращается, выходя на насыщение. При этом увеличение количества рабочего вещества не приводит к существенному росту темпа частоты регистрации из-за перекрытия поглощающих поперечников резонансных ядер мишени. Чувствительность

детектора 50 определяется как темп счёта К при единичной плотности Ф и имеет размерность площади

В односкоростном приближении количество нейтронов, регистрируемых в единицу времени цилиндрическим детектором, равно

Л = «0|(1-ехр(-«1а(у0)/(а)))(ту0)^^, (17)

где у0 - наиболее вероятная скорость в максвелловском распределении при комнатной температуре (Г=293.4 К), равная у0=2.2-Ю5 см/с, 12 = у0/у0 -единичный вектор вдоль скорости нейтрона, 1(£1) - длина отрезка, отсекаемого внутри счетчика лучом вдоль скорости, п0 - концентрация нейтронов, и, -концентрация ядер рабочего изотопа, т - внешняя нормаль к поверхности, -элемент площади боковой поверхности. Чувствительность и эффективность

детектора связаны между собой соотношением £0=—Для цилиндрического

детектора диаметром а и концентрацией рабочего вещества, соответствующего длине поглощения А, получена следующая аппроксимация для эффективности

£(;?) = 1-ехр(-?7)-Я772 ехр(-/?77), (18)

где параметр Ч = ~ , В = 0.0678 и р = 0.836056 . Для случая, когда детектор л

представляет собой газонаполненный пропорциональный счетчик, значения эффективности и чувствительности приведены в таблице 1.

Таблица 1. Характеристики газонаполненных пропорциональных счетчиков тепловых нейтронов

счётчик параметры СН-04 СН-04 СНМ-15

Рабочий изотоп Не-3 Не-3 В-10

Давление Р, атм. 2 4 0.263

ДлинаХ, см 98 98 190

Диаметр а, см 3 3 14.8

Длина поглощения X, см 3.75 1.88 39.1

эффективность е 0.52 0.75 0.8

чувствительность Бо, см2 120 174 671

Для измерения плотностей потоков быстрых и высокоэнергетичных нейтронов предложена модель, позволяющая использовать детекторы тепловых

нейтронов, рассмотренные выше. Данная модель связывает темп счета детектора тепловых нейтронов с интенсивностью потока быстрых нейтронов, падающих на нейтронный монитор типа НМ-64 (см. рис. 9а). Каждая секция такого монитора представляет собой цилиндрический детектор тепловых нейтронов, помещенный в полиэтиленовый пенал и окруженный локальным генератором, изготовленным из тяжелого металла (РЬ,В1,и), толщиной порядка длины ядерного взаимодействия. Генератор окружен полиэтиленовым замедлителем-рефлектором. Пример моделирования методом Монте-Карло процесса прохождения нейтронов через монитор приведен на рис. 96.

б)

Рис.9. Секция нейтронного монитора, а) - схема монитора, б) результат моделирования прохождения нейтронов с начальной энергией 20 МэВ через монитор. 1 - цилиндрический детектор нейтронов, 2 - полиэтиленовый пенал толщиной 2.5 см, 3 - локальный генератор, набранный из свинцовых колец толщиной 5 см, 4 - внешний полиэтиленовый замедлитель-рефлектор толщиной 10 см.

На основании результатов моделирования нами вводится предположение, что внутри монитора устанавливается однородное и изотропное распределение тепловых нейтронов. Это позволяет записать уравнение баланса между генерируемыми и замедленными нейтронами, а также нейтронами, поглощаемыми в мониторе и покидающими его через боковую поверхность. Для нейтронного монитора, состоящего из к секций, получается темп счета на один детектор

К =_^__(19)

(¿(¿ + Я) + Я1/А:)(1-«,)/2 + 50+21+12'

где 3(Е) - дифференциальная интенсивность падающих на монитор нейтронов,

т(Е,^,1г2)- количество генерируемых и замедленных нейтронов, приходящихся

на один падающий нейтрон с энергией Е\ \ и й2 - толщины свинцового

генератора и полиэтиленового замедлителя-рефлектора соответственно; I, Я и Ъ

длина, высота и ширина секции, Е, и Е2 - суммарное на одну секцию сечение

поглощения нейтронов в свинце и полиэтилене соответственно; а, -

коэффициент отражения тепловых нейтронов от замедлителя-рефлектора, -чувствительность счетчика. Значения альбедо а, и функции кратности т{Е,к1,кг) получаются на основании компьютерного моделирования. Средняя по спектру кратность генерации вторичных нейтронов в конструктиве монитора вычислялась по формуле

«(ЛЛ) = —

(20)

Экспериментальная проверка модели проводилась для нейтронной компоненты космических лучей и борного счетчика тепловых нейтронов СНМ-15.

о и

С 3 $2

I I

1 '

10 20 30

Время, час

Рис. Ю.Результаты измерения темпа счета счетчика СНМ-15. 1 - до и 2 - после размещения в свинцовом конструктиве нейтронного монитора НМ-64.

На первом этапе измерение проводилось вне монитора, а на втором этапе -внутри него. При этом темп счета тепловых нейтронов возрос в 1.7 раз (см. рис.10). Этот результат согласуется с моделью при средней по спектру кратности генерации вторичных нейтронов равной т = 2.5.

Основные выводы по работе

• В рамках метода молекулярной динамики построено термодинамическое уравнение состояния для атомов инертных газов на поверхности графита. Определены постоянные двумерного уравнения Ван-дер-Ваальса. Найдены критические значения температуры, удельного объема и давления.

• Установлено влияние постоянных внешних гравитационного и электрического полей на процесс конденсации ван-дер-ваальсовски взаимодействующих атомов неполярного диэлектрика и на формирование границы раздела.

• Разработан и реализован метод определения концентрации атомов радона в воздухе на базе измерения активности продуктов распада радона,

адсорбированных на конденсационных и диспергационных аэрозолях, захватываемых фильтром при непрерывной прокачке исследуемого воздуха.

• Рассчитаны эффективность и чувствительность цилиндрических детекторов в зависимости от содержания рабочего изотопа по отношению к плотности потока тепловых нейтронов.

• Построена модель, устанавливающая связь между внешним потоком быстрых нейтронов и темпом счета нейтронного монитора, использующего локальную генерацию нейтронов в конденсированной среде.

Основное содержание диссертации опубликовано в работах:

1. Камарзаев, A.B. Установка для мониторинга радона в воздухе методом аэрозольных фильтров / Хоконов А.Х., Масаев М.Б., Савойский Ю.В., Камарзаев A.B. // Приборы и техника эксперимента, 2010. -№3. - С. 123-126

2. Камарзаев, A.B. Чувствительность и эффективность регистрации нейтронов 3Не и ,0ВР3-счетчиками / Хоконов А.Х., Савойский Ю.В., Камарзаев A.B. // Ядерная физика, 2010. - Т. 73. - №9. - С. 1528-1532

3. Камарзаев, A.B. Уравнение состояния монослоя Кг и Хе на поверхности графита / Хоконов А.Х., Долов М.Х., Хамукова Л.А., Камарзаев A.B. // Труды Первого междисциплинарного международного симпозиума: «Физика межфазных границ и фазовые переходы». - г. Ростов-на/Д.: Изд-во СКНЦ ВШ ЮФУАПСН, 2011.-С. 171-174

4. Камарзаев, A.B. Получение уравнения состояния наносистем вблизи точки конденсации в рамках метода молекулярной динамики / Хоконов А.Х., Хамукова Л.А., Камарзаев A.B. // Материалы Международной научно-практической конференции: «Прикладные аспекты геологии, геофизики и геоэкологии с использованием современных информационных технологий».

- Майкоп: МГТУ, 2011. - С. 224-232

5. Камарзаев, A.B. О возможности применения Эльбрусского спектрографа космических лучей для восстановления температурного разреза атмосферы / Хоконов А.Х., Суншев З.А., Кочкаров М.М., Камарзаев A.B. и др.// Материалы научно-практического семинара: «Экологические проблемы современности». - Майкоп: МГТУ. 2009. - С. 109-116

6. Камарзаев, A.B. Эффективность регистрации тепловых нейтронов Не и ,0BF3 счетчиками. / Хоконов А.Х., Савойский Ю.В., Камарзаев A.B. // Вестник КБГУ. Серия Физические науки.2009. - В. 12. - С. 77-78

7. Камарзаев, A.B. О форме импульса в пропорциональных счетчиках // Труды Баксанской молодежной школы экспериментальной и теоретической физики, БМШ ЭТФ-2005. - Нальчик: Каб.Балк. ун-т. 2006. - Т.2. - С.118-123

8. Камарзаев, A.B. Анализ формы импульса в пропорциональных счетчиках / Камарзаев A.B., Савойский Ю.В. // Материалы Всероссийской научной конференции студетов, аспирантов и молодых ученых «Перспектива-2006».

- Нальчик: КБГУ, 2006. - Т.З. - С. 245-248

В печать 30.12.2011. Формат 60x84/16. Печать цифровая. Бумага офсетная. 0.7 усл.п.л. 0.5 уч.-изд.л. Тираж 100 экз. Заказ № 217 г. Нальчик, 2011

Отпечатано в типографии «Принт Центр» г. Нальчик, пр. Шогенцукова, 22 www.printcentr07.ru тел.: 8-928-721-80-23; 8-903-491-7893 e-mail: msanuar@mail.ru

Текст научной работы диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Камарзаев, Ахмед Валерьевич, Нальчик

61 12-1/509

Государственное Бюджетное Образовательное Учреждение ВПО «Кабардино-Балкарский государственный университет

им. Х.М. Бербекова»

КАМАРЗАЕВ АХМЕД ВАЛЕРЬЕВИЧ

МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССА КОНДЕНСАЦИИ ИНЕРТНЫХ

ГАЗОВ НА ПОВЕРХНОСТИ ГРАФИТА И ОПРЕДЕЛЕНИЕ ПЛОТНОСТИ ПОТОКА РАДОНА И ТЕПЛОВЫХ НЕЙТРОНОВ

01.04.07 - Физика конденсированного состояния

ДИССЕРТАЦИЯ

на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель -доктор физико - математических наук, профессор Хоконов А.Х.

Нальчик - 2011

Оглавление

Введение........................................................................................4

Глава 1. Адсорбция инертных газов на поверхности графита и методы

измерения потока радона и тепловых нейтронов..................................9

1.1. Физическая и химическая адсорбция. Адсорбционные силы...............10

1.2. Адсорбция на гладкой поверхности из газовой фазы.........................19

1.3. Метод молекулярной динамики для изучения статистических систем и получения уравнения состояния.......................................................25

1.4. Происхождение радона-222, его дочерние продукты распада и методы определения концентрации радона....................................................28

1.5. Потоки нейтронов космогенного и некосмогенного происхождения и методы их измерения.....................................................................31

1.6. Изучение эволюции термодинамической системы методом молекулярной динамики.....................................................................................36

Глава 2. Моделирование процесса объемной и поверхностной конденсации инертных газов.............................................................................40

2.1. Уравнение состояния инертных газов на границе газ-твердое тело.......40

2.2. Связь уравнения Ланжевена с теплообменом между системой термостатом................................................................................42

2.3. Монослойная адсорбция инертных газов на поверхности графита.......44

2.4. Результаты моделирования адсорбции инертных газов на поверхности графита методом молекулярной динамики..........................................48

2.5. Возможные двумерные структуры, образуемые инертными газами на поверхности графита.....................................................................53

2.6. Уравнение состояния инертных газов в присутствии внешнего электрического поля.....................................................................57

Глава 3. Метод определения концентрации радона по гамма-спектрам дочерних продуктов распада........................................................................60

3.1 Система дифференциальных уравнений для дочерних продуктов распада

радона на фильтре........................................................................60

3.2 Сравнение эксперимента и расчета...............................................65

3.3 Непрерывный мониторинг радона методом аэрозольных фильтров......68

Глава 4. Прецизионное измерение потока тепловых и быстрых нейтронов......73

4.1. Аналитическая модель взаимодействия потока тепловых нейтронов цилиндрическим детектором............................................................73

4.2. Статистическое моделирование работы нейтронного детектора в конструктиве нейтронного монитора НМ-64........................................81

4.3. Нейтронный счетчик в конструктиве нейтронного монитора..............83

4.4. Совместный мониторинг тепловых нейтронов и радона....................88

Выводы..........................................................................................91

Список литературы............................................................................92

Введение

Изучение процессов конденсации газовой фазы и адсорбции ее компонентов на поверхностях жидких и твердых тел не нашло до настоящего времени аналитического описания в рамках физики неравновесной термодинамики, что связано со сложностью учета многочастичных взаимодействий в современных вариантах кинетической теории. Сложность решения задачи возрастает при рассмотрении двумерных конденсированных систем. Монослой инертного газа на базальной плоскости графита (0001) представляет интерес как двухмерная система с большим разнообразием поверхностных структур и фазовых переходов между ними. Метод молекулярной динамики дает возможность получить для этой системы уравнение состояния, которое удается аппроксимировать ван-дер-ваальсовской зависимостью. Такой подход позволяет выразить критические параметры системы, а именно, температуру, давление и объем через две постоянные Ван-дер-Ваальса. До настоящего времени остается открытым вопрос о корректном учете взаимодействия адсорбированных атомов с подложкой и термостатом.

Для решения этой задачи нами развивается подход, связанный с заменой уравнений движения Ньютона на уравнения Ланжевена путем введения в функцию Лагранжа адатомов диссипативной части. При этом взаимодействие адатомов с термостатом учитывается посредством введения сил трения, направленных вдоль и противоположно скорости в случаях подвода и отвода тепла соответственно. Это также позволяет регуляризовать процедуру решения дифференциальных уравнений, избегая разогрева (охлаждения) системы из-за дискретности численных схем интегрирования.

220 222

методикой, требует прецизионного измерения потока радона ( Ил,. Ип). Плотность потока радона из почв, грунтов и конструкционных материалов обусловливает концентрацию радона в воздухе лабораторных и жилых помещений, определяя технологическую и экологическую пригодность последних. До настоящего времени методы измерения концентрации радона в воздухе по гамма- и бета- активностям дочерних продуктов его распада (ДПР) давали лишь качественную оценку. Эти методы основывались на косвенных измерениях и приводили к большим систематическим ошибкам. Изменить ситуацию может использование сцинтилляционного детектора с большим кристаллом за счет более полного сбора гамма-квантов в 4л> геометрии. Поэтому актуальна разработка соответствующего экспериментального метода.

Цель и задачи диссертационной работы

Для достижения указанной цели ставились и решались следующие задачи:

- методом молекулярной динамики получить уравнение состояния криптона, ксенона и радона на базальной плоскости графита (ООО 1),

- разработать и экспериментально реализовать новый метод непрерывного количественного измерения концентрации радона-222 в воздухе по гамма - активности аэрозольных частиц захвативших ДПР радона,

- установить теоретическую связь между потоком быстрых нейтронов и частотой регистрации тепловых нейтронов детектором, окруженным твердотельным (РЬ, В1, и) генератором вторичных нейтронов.

Научная новизна полученных результатов:

4. Разработан новый экспериментальный метод количественного определения концентрации радона в воздухе, основанный на измерении активности конденсационных и диспергационных аэрозольных частиц, осаждаемых на фильтре.

Практическая значимость результатов работы

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Уравнение состояния криптона, ксенона и радона на базальной плоскости поверхности графита.

2. Уравнение состояния инертного газа с учетом поляризации атомов во внешнем электрическом поле.

5. Модель, устанавливающая связь между потоком быстрых нейтронов и частотой регистрации тепловых нейтронов детектором, окруженным твердотельным генератором вторичных нейтронов. Личный вклад автора. Автором лично выполнены все расчеты, представленные в работе. Разработаны программы для моделируемых задач и обработки результатов спектрометрических измерений. Автор принял участие в проведении экспериментов. Научный руководитель поставил задачи исследований, принял участие в обсуждении результатов. Апробация результатов.

Материалы диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях:

1. Баксанская Молодежная школа экспериментальной и теоретической физики, БМШ ЭТФ-2005, КБГУ, пос. Эльбрус, 18-23 апреля, 2005 г.

4. Международный научно-практический семинар «Экологические проблемы современности», г. Майкоп, 12-15 мая, 2009 г.

6. XV Международная школа «Частицы и космология», г. Троицк, 26-30 мая, 2011 г.

7. Региональный научный семинар им. С.Н. Задумкина по физике фежфазных явлений, КБГУ, 2005-2011 г.г.

Глава 1. Адсорбция инертных газов на поверхности графита и методы измерения потока радона и тепловых нейтронов

В настоящее время физадсорбированные системы являются объектом активного изучения с использованием новых методов, таких как метод рассеяния молекулярного пучка, туннельная и силовая микроскопия, EXAFS-спектроскопия [1-4]. Тем не менее, многие вопросы, связанные с такими системами, остаются нерешенными [5-6]. С теоретической точки зрения это связано со сложностью гамильтониана системы, а именно, с его недиагонализируемостью, неаналитичностью взаимодействия по константе связи, возможной неаддитивностью потенциала взаимодействия между физадсорбированными атомами и атомами подложки и т.д. В свою очередь, термодинамическое и молекулярно-статистическое описание таких систем сталкивается с проблемами неравновесности вблизи фазовых переходов, а также проблемой перехода к термодинамическому пределу [7].

Одним из наиболее привлекательных объектов с точки зрения изучения свойств двумерных систем являются атомы Хе и Кг, физадсорбированные на базальной плоскости графита [8-13]. При этом представляет интерес выявление соразмерных и несоразмерных с подложкой стабильных сверхструктур. Нами изучается уравнение состояния физадсорбированного монослоя Хе с учетом ван-дер-ваальсовского взаимодействия с плоскостью (0001). Наряду с образованием стабильной структуры наблюдается появление гексагональных и полосных кластерных структур. Эффективным методом изучения физадсорбированных слоев инертных газов на поверхности твердых тел является метод молекулярной динамики (МД). Метод МД для моделирования термодинамических систем реализован во многих пакетах программного обеспечения, таких как: AMBER, CHARMM, GROMACS, GROMOS, LAMMPS и NAMD. Наиболее широкое распространение получил бесплатный пакет LAMMPS (Large-scale

Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator) - продукт группы Сандийских национальных лабораторий в США [14]. Для работы на многоядерных системах пакет LAMMPS использует интерфейс передачи сообщений MPI (Message Passing Interface). MPI является наиболее распространённым стандартом интерфейса обмена данными в параллельном программировании. Используется при разработке программ для кластеров и суперкомпьютеров.

1.1. Физическая и химическая адсорбция. Адсорбционные силы

На поверхности раздела двух фаз наблюдается концентрирование вещества из объемных фаз. Это явление называется адсорбцией. Адсорбция является избытком или недостатком одного из компонентов системы по сравнению с концентрацией этого компонента в объеме. Следовательно, адсорбция может быть как положительной, так и отрицательной. Рассмотрим систему, состоящую из двух фаз а и /? с разделяющей поверхностью S. Пусть общее число частиц z'-го компонента системы Nh а число частиц в

фазах Nf и Nf. Будем считать, что плотности частиц этого компонента в объемных фазах постоянны вплоть до границы раздела. Тогда избыток частиц i-ro компонента, приходящийся на единицу площади поверхности раздела, будет

; ' ' ■ (1.1)

Если одна из фаз, например /3 - фаза, газ, то Nf^Nf и (1.1) примет вид

(1.2)

В случае, когда на поверхность моноатомного слоя графита адсорбируются атомы z'-ro компонента (например, атомы криптона), то Ni = NKr, a NaKr = 0 в

а-фазе графит. Поэтому в этом случае адсорбция Г,- = ГКг = N%r - численно

равна количеству атомов криптона на единицу поверхности графита.

Явление адсорбции оказывает большое влияние на свойства композиционных материалов, свойства тонких пленок, границ высокодисперсных систем и т.д. Адсорбционные процессы заметно влияют на кинетику структурных превращений в поверхностном слое при его термической обработке, на склонность металлов к окислению и коррозии, на хрупкость материалов. Велика роль адсорбции газов на поверхности жидких и твердых тел в явлениях катализа, коррозии, смачивания, адгезии и др. Адсорбция газа на поверхности существенным образом влияет на поверхностную тепло- и электропроводность, работу выхода электрона и электронную эмиссию.

Адсорбент - вещество, на поверхности которого происходит адсорбция. Адсорбат - вещество, которое адсорбируется на адсорбенте. Адсорбат на адсорбенте образует поверхностный адсорбционный слой (адслой).

Адсорбционные процессы протекают спонтанно. При этом адсорбированные атомы (адатомы) или молекулы газа насыщают часть или полностью неуравновешенных связей на поверхности адсорбента, понижая его поверхностную энергию, следовательно, и энергию всей системы.

Поскольку до абсорбции молекулы (атомы) адсорбата двигались свободно в трех измерениях, а после адсорбции лишь в двух направлениях , то явление адсорбции сопровождается уменьшением энтропии системы. Поэтому изменение энтальпии при адсорбции АН = AF + TAS < 0, так как изменение свободной энергии AF < 0 и AS < 0. Следовательно, адсорбционные процессы являются экзатермическими. АН = Q < 0, где Q -теплота адсорбции.

Обычно различают два вида адсорбции - физическую и химическую. В случае физической адсорбции Q имеет порядок теплоты конденсации паров, а при химической адсорбции теплота адсорбции достигает величины

тепловых эффектов химической реакции, т.е. значительно превышает теплоту физической адсорбции.

При физической адсорбции молекулы адсорбата на поверхности адсорбента сохраняют свою индивидуальность, а при хемосорбции они вступают в химическое вза�